CN104212171A

CN104212171A - 一种室温硫化硅橡胶复合材料及其制备方法

Info

Publication number: CN104212171A
Application number: CN201310206642.2A
Authority: CN
Inventors: 岳映雷; 张晖; 张忠
Original assignee: National Center for Nanosccience and Technology China
Current assignee: National Center for Nanosccience and Technology China
Priority date: 2013-05-29
Filing date: 2013-05-29
Publication date: 2014-12-17

Abstract

本发明提供了一种室温硫化硅橡胶复合材料的制备方法以及由该方法制备得到的室温硫化硅橡胶复合材料。该方法包括以下步骤：（1）在交联反应条件下，将含有硅橡胶基胶、交联剂和第一催化剂的含硅橡胶混合物进行交联反应，得到交联产物；所述硅橡胶基胶的分子链中至少一端为羟基、烷氧基或乙烯基；（2）将所述交联产物与二氧化硅前驱体和第二催化剂接触，使得至少部分二氧化硅前驱体和第二催化剂进入所述交联产物中，并在水解缩合反应条件下进行反应。采用该方法制备得到的室温硫化硅橡胶复合材料具有较高的强度和模量。

Description

一种室温硫化硅橡胶复合材料及其制备方法

技术领域

本发明涉及一种室温硫化硅橡胶复合材料的制备方法、以及由该方法制备得到的室温硫化硅橡胶复合材料。

背景技术

室温硫化硅橡胶复合材料是指在室温（通常指20-35℃）下就能够硫化的硅橡胶复合材料，其为20世纪50年代发展起来的新品种，它的出现大大拓展了硅橡胶的应用范围。室温硫化硅橡胶复合材料拥有良好的综合性能，例如，耐高低温性、耐老化性、疏水性、电绝缘性、生理惰性和生物相容性等，其在条件苛刻的环境下有很广泛的应用，例如，弹性密封胶、粘结剂、涂料、医用材料等。

在传统工艺上，气相法二氧化硅等活性填料被广泛地用来提高硅橡胶的力学性能。适量的活性填料可以增加填充混合物的触变性，改善产品的使用性能和存储稳定性。然而，大量的活性填料会急剧增加填充混合物的黏度，给胶料的加工和使用带来诸多不便。CN101747630A和CN101747631A中公开了通过机械混合法加入大量的氢氧化镁铝（LDH）或氢氧化锌铝等无机功能填料，可以显著提高室温硫化硅橡胶复合材料的阻燃性、耐电痕化和耐蚀损性等性能，同时会适度增大填充混合物的黏度和改善硅橡胶的力学性能。然而，用机械混合法制备室温硫化硅橡胶复合材料的过程中，为了平衡加工性能（黏度）、使用性能（阻燃性、耐电痕化和耐蚀损性等）和使用寿命（力学性能）之间的关系，通常需要作出一些妥协，减少功能填料或者增强填料的使用量，这将最终导致室温硫化硅橡胶复合材料的力学性能不足或者达不到最理想的综合性能。

发明内容

本发明的目的是为了克服采用现有的机械搅拌法得到的室温硫化硅橡胶复合材料的力学性能不足的缺陷，而提供一种具有较高强度和模量的室温硫化硅橡胶复合材料的制备方法、以及由该方法制备得到的室温硫化硅橡胶复合材料。

本发明提供了一种室温硫化硅橡胶复合材料的制备方法，该方法包括以下步骤：

（1）在交联反应条件下，将含有硅橡胶基胶、交联剂和第一催化剂的含硅橡胶混合物进行交联反应，得到交联产物；所述硅橡胶基胶的分子链中至少一端为羟基、烷氧基或乙烯基；

（2）将所述交联产物与二氧化硅前驱体和第二催化剂接触，使得至少部分二氧化硅前驱体和第二催化剂进入所述交联产物中，并在水解缩合反应条件下进行反应。

本发明还提供由上述方法制备得到的室温硫化硅橡胶复合材料。

在本发明提供的所述室温硫化硅橡胶复合材料的制备过程中，步骤（1）采用机械混合法得到交联的硅橡胶材料，步骤（2）通过将交联的硅橡胶材料与二氧化硅前驱体和第二催化剂接触，使得交联的硅橡胶材料溶胀，至少部分二氧化硅前驱体和第二催化剂扩散进入交联的硅橡胶材料中，然后通过水解缩合反应使得二氧化硅前驱体生成凝胶粒子二氧化硅，即，采用原位沉淀法对交联的硅橡胶材料进行二次增强，得到高强度高模量且更加适合加工生产和满足使用要求的室温硫化硅橡胶复合材料。

本发明的其他特征和优点将在随后的具体实施方式部分予以详细说明。

具体实施方式

以下对本发明的具体实施方式进行详细说明。应当理解的是，此处所描述的具体实施方式仅用于说明和解释本发明，并不用于限制本发明。

本发明提供的室温硫化硅橡胶复合材料的制备方法包括以下步骤：

本发明对所述硅橡胶基胶、交联剂和第一催化剂的用量没有特别地限定，只要能够使得所述硅橡胶基胶进行交联反应即可，例如，以100重量份的所述硅橡胶基胶为基准，所述交联剂的用量可以为1-10重量份，所述第一催化剂的用量可以为1-10重量份；优选地，以100重量份的所述硅橡胶基胶为基准，所述交联剂的用量为2-4重量份，所述第一催化剂的用量为1-3重量份。

根据本发明，所述硅橡胶基胶、交联剂和第一催化剂均可以为本领域的常规选择。例如，所述硅橡胶基胶可以为分子链中至少一端为羟基、烷氧基或乙烯基的聚二甲基硅氧烷、聚甲基苯基硅氧烷、聚二苯基硅氧烷和聚甲基三氟丙基硅氧烷中的一种或多种。在本发明中，所述烷氧基优选为C₁-C₅的烷氧基。所述C₁-C₅的烷氧基的具体实例包括但不限于：甲氧基、乙氧基、异丙氧基、正丁氧基、仲丁氧基、异丁氧基、叔丁氧基、正戊氧基、异戊氧基、叔戊氧基和新戊氧基中的一种或多种。此外，所述硅橡胶基胶的数均分子量可以在较宽的范围内进行适当选择，例如，可以为1000-100000g/mol。所述交联剂可以为甲基三丁酮肟基硅烷、乙烯基三丁酮肟基硅烷、正硅酸乙酯、甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、聚甲基三乙氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷和含氢硅油中的一种或多种。从原料易得性的角度出发，所述含氢硅油特别优选为六甲基二硅氧烷。所述第一催化剂可以为辛酸亚锡、二月桂酸二丁基锡、钛酸异丁酯和氯铂酸中的一种或多种。

根据本发明，根据实际使用的需要，所述含硅橡胶混合物中还可以含有功能填料、增强填料、稀释剂和其它助剂中的一种或多种，这样能够制备得到综合性能更好的室温硫化硅橡胶复合材料。

本发明对所述功能填料、增强填料、稀释剂和其它助剂的用量没有特别地限定，例如，以100重量份的所述硅橡胶基胶为基准，所述功能填料的用量可以为1-20重量份，所述增强填料的用量可以为10-80重量份，所述稀释剂的用量可以为10-100重量份，所述其它助剂的用量可以为1-10重量份；优选地，以100重量份的所述硅橡胶基胶为基准，所述功能填料的用量为3-8重量份，所述增强填料的用量为30-60重量份，所述稀释剂的用量为40-60重量份，所述其它助剂的用量为4-6重量份。

本发明对所述功能填料、增强填料、稀释剂和其它助剂的种类也没有特别地限定，可以为本领域的常规选择。

具体地，所述功能填料可以为氢氧化镁铝、氢氧化锌铝、氢氧化镁和氢氧化铝中的一种或几种。

所述增强填料可以为气相法二氧化硅、沉淀法二氧化硅和纳米碳酸钙中的一种或几种。其中，所述气相法二氧化硅是指采用气相高温法制备得到的二氧化硅，具体地，将硅的氯化物在氢氧焰中燃烧进行高温气相水解，火焰温度＞1000℃，再经过凝聚、分离、脱酸、筛选等精制过程制备得到。所述沉淀法二氧化硅是指采用沉淀法制备得到的二氧化硅，具体地，以水玻璃和无机酸为原料，利用中和沉淀法制备得到。所述纳米碳酸钙的中位粒径例如可以为0.1-0.6μm，优选为0.1-0.3μm。所述增强填料可以通过现有的方法制备得到，也可以通过商购获得，例如，所述气相法二氧化硅可以购自德国德固赛公司，牌号为R106；所述沉淀法二氧化硅可以购自日本德山公司，牌号为FM-14LV；所述纳米碳酸钙可以购自河南科力新材料股份有限公司，牌号为NLW-802。

所述稀释剂可以为二甲基硅油、二甲苯、甲苯、丙酮、乙醚、石油醚、溶剂汽油、甘油、芳香醇和醋酸乙酯中的一种或多种。

所述其它助剂可以为促进剂、分散剂、消泡剂、流平剂、塑化剂和表面改性剂中的一种或几种。具体地，所述促进剂可以为γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、二氯甲基三乙氧基硅烷、苯胺甲基三乙氧基硅烷、二乙胺基三乙氧基硅烷和γ-脲基丙基三甲氧基硅烷中的一种或几种。所述分散剂可以为购自德国BYK Chemie公司的牌号为BYK-110、BYK-P104和Disperbyk-130中的一种或多种。所述消泡剂可以为购自德国BYK Chemie公司的牌号为BYK-065和/或BYK-052。所述流平剂可以为购自德国BYK Chemie公司的牌号为BYK-300和/或BYK-354。所述表面改性剂可以为二甲基硅油、长链烷基硅油、氟代烷烃、甲基苯基硅油中的一种或多种，具体为本领域技术人员公知，在此将不再赘述。

根据本发明，优选情况下，该方法还包括在进行交联反应之前，将所述硅橡胶基胶在80-120℃下老化处理10-15小时，这样能够使得硅橡胶基胶分子链对改性填料和/或增强填料粒子进行充分浸润，进而得到强度和模量更高的室温硫化硅橡胶复合材料。

本发明对所述交联反应条件没有特别地限定，只要能够使得硅橡胶基胶和交联剂在第一引发剂的存在下进行交联反应即可，通常来说，所述交联反应条件包括反应温度和反应时间。其中，为了更有利于交联反应的进行，所述反应温度优选为15-35℃。反应时间的延长有利于反应物转化率和反应产物收率的进行，但是反应时间过长对反应物转化率或反应产物收率提高的幅度并不明显，因此，综合考虑效果和效率，所述反应时间优选为12-48小时。

本发明对步骤（2）中所述硅橡胶基胶、二氧化硅前驱体和第二催化剂的用量没有特别地限定，例如，以100重量份的所述硅橡胶基胶为基准，所述二氧化硅前驱体的用量可以为10-100重量份，所述第二催化剂的用量可以为1-10重量份；优选地，以100重量份的所述硅橡胶基胶为基准，所述二氧化硅前驱体的用量为50-80重量份，所述第二催化剂的用量为3-5重量份。

根据本发明，所述二氧化硅前驱体可以为现有的各种能够水解成二氧化硅的物质，例如，可以为正硅酸甲酯、正硅酸乙酯、正硅酸丙酯、正硅酸丁酯和聚硅酸乙酯中的一种或多种。本发明对所述第二催化剂种类也没有特别地限定，例如，可以为辛酸亚锡、二月桂酸二丁基锡、二甲胺和二乙胺中的一种或多种。

在本发明中，将所述交联产物与二氧化硅前驱体和第二催化剂接触的目的是为了使得至少部分二氧化硅和第二催化剂进入所述交联产物中，然后在水解缩合反应条件下，所述二氧化硅前驱体原位生成凝胶粒子二氧化硅，从而起到增强作用。其中，所述接触的方式只要能够使得至少部分二氧化硅前驱体和第二催化剂进入交联产物中即可，例如，可以将所述交联产物浸泡在含有二氧化硅前驱体和第二催化剂的混合物中；也可以先将交联产物与二氧化硅前驱体接触，使得至少部分二氧化硅前驱体进入交联产物中，然后再将得到的交联产物与第二催化剂接触，使得至少部分第二催化剂也进入交联产物中。优选情况下，所述接触方式为将所述交联产物浸泡在含有二氧化硅前驱体和第二催化剂的混合物中，此时，浸泡一段时间之后，所述交联产物膨胀，使得含有二氧化硅前驱体和第二催化剂的混合物进入所述交联产物中。

根据本发明，为了更有利于水解缩合反应的进行，所述室温硫化硅橡胶复合材料的制备方法还包括在水解缩合反应之前，将反应促进剂与所述交联产物和二氧化硅前驱体以及第二催化剂一起进行接触，使得至少部分反应促进剂和二氧化硅前驱体以及第二催化剂进入所述交联产物中。需要说明的是，在实际操作过程中，可以将反应促进剂和二氧化硅前驱体以及第二催化剂一起与所述交联产物接触，也可以先将二氧化硅前驱体和第二催化剂先与所述交联产物接触，使得至少部分二氧化硅前驱体和第二催化剂进入所述交联产物中之后，再将得到的产物与反应促进剂接触，进一步使得至少部分反应促进剂进入交联产物中。

其中，本发明对所述反应促进剂的种类和用量没有特别地限定。特别优选地，所述反应促进剂为醇的水溶液。所述醇例如可以为C₁-C₅的一元醇，其具体实例包括但不限于：甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇、叔丁醇、正戊醇、异戊醇和新戊醇中的一种或多种。进一步优选地，所述醇与水的重量比为1-10：1，更优选为1-5：1。所述反应促进剂的用量可以根据实际情况进行合理选择，例如，以100重量份的所述硅橡胶基胶为基准，所述反应促进剂的用量可以为1-10重量份。

根据本发明，所述接触的条件只要能够使得至少部分二氧化硅前驱体和第二催化剂进入所述交联产物中即可，例如，所述接触的条件包括：接触温度可以为20-40℃，特别优选为30℃；接触时间可以为1-120分钟，特别优选为30-60分钟。

根据本发明，尽管所述水解缩合反应的条件只要能够使得二氧化硅前驱体水解成二氧化硅，并进而提高交联产物的强度和模量即可，但为了更为显著地提高室温硫化硅橡胶复合材料的强度和模量，所述水解缩合反应条件优选包括反应温度为10-80℃，相对湿度为10-100%，反应时间为12-48小时；进一步优选包括反应温度为25-40℃，相对湿度为60-80%，反应时间为30-40小时。通常来说，提高反应温度和相对湿度可以增加反应的速率和提高生成物的产率。

根据本发明的一种具体实施方式，所述室温硫化硅橡胶复合材料的制备方法包括以下步骤：

（1）先把增强填料和功能填料预混入硅橡胶基胶中，接着用三辊研磨机进行充分分散，然后把分散好的填充混合物放入80-120℃烘箱中老化10-15小时，再后向填充混合物中加入稀释剂并用电子搅拌机搅拌，得到均匀溶液，接着加入交联剂和第一催化剂，再剧烈搅拌5min后注入聚四氟乙烯模具中，在室温下15-35℃交联反应12-48小时后放入60℃烘箱保持3天，得到厚度约2mm的室温硫化硅橡胶胶片。

（2）将步骤（1）中得到的室温硫化硅橡胶胶片放入含有1-5重量%的二月桂酸二丁基锡的正硅酸乙酯溶液中进行溶胀，溶胀0.1-2小时后将胶片取出，并放置于温度为10-80℃、相对湿度为10-100%的条件下进行原位沉淀反应12-48h，得到二次增强的室温硫化硅橡胶复合材料。

此外，本发明还提供了由上述法制备得到的室温硫化硅橡胶复合材料。

以下将通过实施例对本发明进行详细描述。

以下实施例和对比例中：

羟基封端的聚二甲基硅氧烷购自德国瓦克公司，数均分子量为6万；

甲氧基封端的聚二甲基硅氧烷硅橡胶购自德国瓦克公司，数均分子量为6万；

乙烯基封端的聚二甲基硅氧烷硅橡胶购自德国瓦克公司，数均分子量为6万；

气相法二氧化硅购自德国德固赛公司，牌号为R106；

氢氧化镁铝（LDH）购自大连富美达新材料公司；

二甲苯购自北京化工厂；

六甲基二硅氧烷购自上海广拓化学有限公司，牌号为GT99；

氯铂酸购自国药集团化学试剂有限公司；

正硅酸乙酯和二月桂酸二丁基锡购自天津博迪化工有限公司。

以下实施例中，原位增强的室温硫化硅橡胶复合材料中二氧化硅的含量采用增强前后材料的重量差进行测定，即，二氧化硅的含量（%）=（原位增强的室温硫化硅橡胶复合材料的重量-交联的硅橡胶胶片的重量）÷原位增强的室温硫化硅橡胶复合材料的重量×100%。

实施例1

该实施例用于说明本发明提供的室温硫化硅橡胶复合材料的制备方法。

往100重量份的甲氧基封端的聚二甲基硅氧烷（PDMS）中加入30重量份二甲苯并搅拌混合均匀，接着分别加入3重量份的正硅酸乙酯（TEOS）交联剂和3重量份的二月桂酸二丁基锡催化剂（DBTDL）并搅拌5min，然后加入模具中并在室温30℃下进行交联反应24小时。将获得的交联的硅橡胶胶片放入温度为30℃的含有3重量%的DBTDL的TEOS溶液（100重量份）中溶胀，然后取出放置于恒温恒湿箱中反应24h，得到原位增强的室温硫化硅橡胶复合材料。其中，溶胀的时间、恒温恒湿箱中的温度和相对湿度、原位增强的室温硫化硅橡胶复合材料中二氧化硅的含量分别如表1所示。

将得到的原位增强的室温硫化硅橡胶复合材料制成2mm厚的橡胶片；并按照GB/T528-1998中规定的1型哑铃状裁刀将得到的橡胶片裁成哑铃状标准片，采用橡胶拉力机（购自日本岛津公司生产，型号为AG-20KNG）对所述橡胶片的力学性能进行测试，其中，测试温度为25℃，牵引速度为500毫米/分钟，得到室温硫化硅橡胶复合材料的拉伸强度、断裂延伸率和100%定伸应力，结果如表1所示。

表1

从表1的结果可以看出，随着溶胀时间的增加，拉伸强度、断裂延伸率和100%定伸应力都相应地增大，即，强度和模量均有所提高。此外，随着恒温恒湿箱中温度和相对湿度（即水解缩合反应的温度和相对湿度）的增大，拉伸强度、断裂延伸率和100%定伸应力也都相应地增大。

实施例2

往100重量份的乙烯基封端的聚二甲基硅氧烷中加入气相法二氧化硅，并使用三辊研磨机进行充分分散，然后置于100℃烘箱中老化12小时，再向得到的混合物中加入50重量份的二甲苯搅拌混合均匀，接着加入2重量份的六甲基二硅氧烷交联剂和1重量份的氯铂酸催化剂并搅拌5min，然后加入模具中并在室温25℃下进行交联反应48h。将获得的交联的硅橡胶胶片放入温度为40℃含有3重量份辛酸亚锡和50重量份聚硅酸乙酯（购自盖德化工网，牌号为ZQ-342-Si28）的混合溶液中溶胀5分钟，然后取出放置于实验室条件下（温度为25±2℃，相对湿度为60±20%）反应24h，得到原位增强的室温硫化硅橡胶复合材料。其中，气相法二氧化硅的用量如表2所示。

分别将得到的交联的硅橡胶胶片以及原位增强的室温硫化硅橡胶复合材料采用实施例1的方法测定拉伸强度、断裂延伸率和100%定伸应力，结果如表2所示。

表2

注：表2中，沉淀前是指二次原位增强前；沉淀后是指二次原位增强后，下同。

从表2的结果可以看出，在进行二次原位增强后，室温硫化硅橡胶复合材料的拉伸强度和100%定伸应力均呈现不同程度地增大，即，强度和模量均有所提高。此外，随着气相法二氧化硅含量的增加，室温硫化硅橡胶复合材料的拉伸强度、断裂延伸率和100%定伸应力均相应地增大。

实施例3

往100重量份的羟基封端的硅橡胶中加入氧化镁铝（LDH），并使用三辊研磨机进行充分分散，然后置于100℃烘箱中老化12h，再向得到的混合物中加入40重量份的二甲苯搅拌混合均匀，接着加入4重量份的交联剂TEOS和3重量份的催化剂DBTDL并搅拌5min，然后加入模具中在室温35℃下进行交联反应12h。将获得的交联的硅橡胶胶片放入温度为20℃含有5重量份二甲胺和70重量份正硅酸丁酯的混合溶液中溶胀5分钟，然后取出于实验室条件下（温度为25±2℃，湿度为60±20%）反应24h，得到原位增强的室温硫化硅橡胶复合材料。其中，氧化镁铝的用量如表3所示。

分别将得到的交联的硅橡胶胶片以及原位增强的室温硫化硅橡胶复合材料采用实施例1的方法测定拉伸强度、断裂延伸率和100%定伸应力，结果如表3所示。

表3

从表3的结果可以看出，在进行二次原位增强后，室温硫化硅橡胶复合材料的拉伸强度和100%定伸应力均呈现不同程度地增大，即，强度和模量均有所提高。此外，随着氢氧化镁铝含量的增加，室温硫化硅橡胶复合材料的拉伸强度、断裂延伸率和100%定伸应力均相应地增大。

实施例4

往100重量份的羟基封端的聚二甲基硅氧烷（PDMS）中加入氢氧化镁铝LDH和气相法二氧化硅R106，并使用三辊研磨机进行充分分散，然后置于100℃烘箱中老化12小时，再向得到的混合物中加入60重量份的二甲苯搅拌混合均匀，接着加入3重量份的交联剂TEOS和3重量份的催化剂DBTDL并搅拌5min，然后加入模具中并在室温25℃下进行交联反应24h。将获得的硅橡胶胶片放入温度为20℃含有3重量%DBTDL的TEOS溶液（100重量份）中溶胀5分钟，然后取出放置于实验室条件下（温度为25±2℃，湿度为60±20%）反应24h，得到原位增强的室温硫化硅橡胶复合材料。其中，氢氧化镁铝LDH和气相法二氧化硅R106的用量如表4所示。

分别将得到的交联的硅橡胶胶片以及原位增强的室温硫化硅橡胶复合材料采用施例1的方法测定拉伸强度、断裂延伸率和100%定伸应力，结果如表4所示。

表4

从表4的结果可以看出，在进行二次原位增强后，室温硫化硅橡胶复合材料的拉伸强度和100%定伸应力均呈现不同程度地增大，即，强度和模量均有所提高。此外，将氢氧化镁铝与气相法二氧化硅两种填料复配使用时，增加任何一种填料的含量都会使得力学性能得到增强。

实施例5

往100重量份的甲氧基封端的聚二甲基硅氧烷（PDMS）中加入30重量份二甲苯并搅拌混合均匀，接着分别加入3重量份的正硅酸乙酯（TEOS）交联剂和3重量份的二月桂酸二丁基锡催化剂（DBTDL）并搅拌5min，然后加入模具中并在室温30℃下进行交联反应24小时。将获得的交联的硅橡胶胶片放入温度为30℃的含有3重量%的DBTDL和3重量%的反应促进剂（乙醇与水的重量比为1：1的混合物）的TEOS溶液（100重量份）中溶胀5分钟，然后取出放置于温度为30℃、相对湿度为80%的恒温恒湿箱中反应24h，得到原位增强的室温硫化硅橡胶复合材料。

分别将得到的交联的硅橡胶胶片以及原位增强的室温硫化硅橡胶复合材料采用实施例1的方法测定拉伸强度、断裂延伸率和100%定伸应力，结果如表5所示。

表5

从实施例的结果可以看出，采用本发明的方法能够得到具有较高强度和模量的室温硫化硅橡胶复合材料。从实施例1和实施例5的对比可以看出，在其他条件均相同的情况下，在前驱体溶液中添加反应促进剂可以提高反应的转化效率，生成的二氧化硅凝胶含量更大，进而能够获得力学性能更加优良的硅橡胶复合材料。

以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于上述实施方式中的具体细节，在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，这些简单变型均属于本发明的保护范围。

另外需要说明的是，在上述具体实施方式中所描述的各个具体技术特征，在不矛盾的情况下，可以通过任何合适的方式进行组合。为了避免不必要的重复，本发明对各种可能的组合方式不再另行说明。

此外，本发明的各种不同的实施方式之间也可以进行任意组合，只要其不违背本发明的思想，其同样应当视为本发明所公开的内容。

Claims

1.一种室温硫化硅橡胶复合材料的制备方法，该方法包括以下步骤：

2.根据权利要求1所述的方法，其中，以100重量份的所述硅橡胶基胶为基准，所述交联剂的用量为1-10重量份，所述第一催化剂的用量为1-10重量份；优选地，以100重量份的所述硅橡胶基胶为基准，所述交联剂的用量为2-4重量份，所述第一催化剂的用量为1-3重量份。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述硅橡胶基胶为分子链中至少一端为羟基、烷氧基或乙烯基的聚二甲基硅氧烷、聚甲基苯基硅氧烷、聚二苯基硅氧烷和聚甲基三氟丙基硅氧烷中的一种或多种；

所述交联剂为甲基三丁酮肟基硅烷、乙烯基三丁酮肟基硅烷、正硅酸乙酯、甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、聚甲基三乙氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷和含氢硅油中的一种或多种；

所述第一催化剂为辛酸亚锡、二月桂酸二丁基锡、钛酸异丁酯和氯铂酸中的一种或多种。

4.根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述含硅橡胶混合物中还含有功能填料、增强填料、稀释剂和其它助剂中的一种或多种。

5.根据权利要求4所述的方法，其中，以100重量份的所述硅橡胶基胶为基准，所述功能填料的用量为1-20重量份，所述增强填料的用量为10-80重量份，所述稀释剂的用量为10-100重量份，所述其它助剂的用量为1-10重量份。

6.根据权利要求1所述的方法，其中，该方法还包括在进行交联反应之前，将所述硅橡胶基胶在80-120℃下老化处理10-15小时。

7.根据权利要求1、2或6所述的方法，其中，所述交联反应条件包括：反应温度为15-35℃，反应时间为12-48小时。

8.根据权利要求1所述的方法，其中，以100重量份的所述硅橡胶基胶为基准，所述二氧化硅前驱体的用量为10-100重量份，所述第二催化剂的用量为1-10重量份；优选地，以100重量份的所述硅橡胶基胶为基准，所述二氧化硅前驱体的用量为50-80重量份，所述第二催化剂的用量为3-5重量份；优选地，所述二氧化硅前驱体为正硅酸甲酯、正硅酸乙酯、正硅酸丙酯、正硅酸丁酯和聚硅酸乙酯中的一种或多种，所述第二催化剂为辛酸亚锡、二月桂酸二丁基锡、二甲胺和二乙胺中的一种或多种。

9.根据权利要求1或8所述的方法，其中，该方法还包括在水解缩合反应之前，将反应促进剂与所述交联产物和二氧化硅前驱体以及第二催化剂一起进行接触，使得至少部分反应促进剂和二氧化硅前驱体以及第二催化剂进入所述交联产物中；优选地，以100重量份的所述硅橡胶基胶为基准，所述反应促进剂的用量为1-10重量份；优选地，所述反应促进剂为醇的水溶液，所述醇的水溶液中醇与水的重量比为1-10：1。

10.根据权利要求1或8所述的方法，其中，所述接触的条件包括：接触温度为20-40℃，接触时间为1-120分钟；所述水解缩合反应条件包括：反应温度为10-80℃，相对湿度为10-100%，反应时间为12-48小时；优选地，所述水解缩合反应条件包括：反应温度为25-40℃，相对湿度为60-80%，反应时间为30-40小时。

11.由权利要求1-10中任意一项所述的方法制备得到的室温硫化硅橡胶复合材料。