CN104130193B - 一种5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮的合成方法 - Google Patents

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    • C07D235/26—Oxygen atoms

Abstract

本发明公开了一种5‑乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮的合成方法，包括缩合：将邻苯二胺、尿素、氯代苯按比例投入反应容器中，在95‑130℃保温12‑14h，反应过程中氨气用水吸收，反应结束后经过滤、洗涤后，所得物料100‑120℃烘干制得苯并咪唑酮；硝化：将苯并咪唑酮、水、浓硝酸按比例投入反应容器中，保温3‑4小时，反应结束，经过滤洗涤后，所得物料100‑120℃烘干制得5‑硝基苯并咪唑酮；还原及乙酰化。本发明产品的纯度达99.5％以上，质量达到并超过国外同类产品的质量指标(99.2％)。尤其是采用催化剂加氢还原代替铁粉还原，避免产生大量废水和铁泥，还提高了生产效率和产品收率。

Description

一种5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮的合成方法
技术领域
本发明涉及有机合成领域，具体涉及一种5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮的合成方法。
背景技术
5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮英文名称：5-acetylacetamidobenzimidazolone，AABI
别名：5－乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮
N-(2,3-二氢-2-氧代-1H-苯并咪唑-5-基)-3-氧代丁酰胺
乙酰乙酰-5-氨基苯并咪唑酮
分子式及分子量：C11H11N3O3＝233.22
5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮(AABI)是重要的化工中间体，在医药、农药、染料及特殊材料合成领域用途广泛，是合成高性能颜料品种——苯并咪唑酮系列的关键中间体。
目前生产5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮(简称AABI)以邻苯二胺和尿素为主要原料经过缩合、硝化、还原和乙酰化制得。这种工艺主要存在以下几个方面的问题：1)还原工艺有大量废水、铁泥；2)5-氨基苯并咪唑酮暴露在空气中容易氧化变色；3)乙酰化工序由于体系一次性吸入双乙烯酮，突然产生很大的压力，容易发生冲料，安全系数降低。4)目前工业化生产方法得到的产品质量及收率均偏低，含量≥99.0％，收率≥85％；
发明内容
因此，本发明要解决的技术问题在于，克服还原和乙酰化阶段存在的缺陷，开发了一种产品安全可靠、产出率高、高纯度的5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮的工艺。
本发明的技术方案是：一种5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮的合成方法，包括如下步骤：
(1)缩合
将邻苯二胺、尿素、氯代苯重量比1:0.8-1:4-10投入反应容器中，在95-130℃保温12-14h，反应过程中氨气用水吸收，反应结束后经过滤、洗涤后，所得物料100-120℃烘干制得苯并咪唑酮；
(2)硝化
将苯并咪唑酮、水、浓硝酸按重量比1:2-2.5:0.2-0.5投入上述反应容器中，保温3-4小时，反应结束，经过滤、洗涤后，所得物料100-120℃烘干制得5-硝基苯并咪唑酮；
(3)还原及乙酰化
将5-硝基苯并咪唑酮、无水乙醇、催化剂AaBb/TiO2按重量比1:10-12:0.03-0.05投入还原反应釜，90-95℃加氢反应6-8小时，待反应完全后，泄压并趁热过滤去除催化剂，滤液直接引入所述反应容器，并加入占5-硝基苯并咪唑酮重量比为0.01-0.012的亚硫酸氢钠，在55-60℃一次性吸入占5-硝基苯并咪唑酮重量比为0.5-0.7的双乙烯酮，在吸入的同时打开所述反应容器的排空阀，升到75-80℃后保温2-3小时，反应过程中产生的压力通过排空阀排出，反应结束后，经过滤、洗涤后，所得物料100-120℃烘干制得5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮。加氢需要持续通入至反应结束。
优选的是，所述的催化剂AaBb/TiO2，其中，A为Pd、Pt中的一种或两种组合；B为Fe、Mo、Cr、Mn等中的两种或三种组合；2.3≤b≤4.8；6.2≤b≤10.9；二氧化钛的比表面积为9m2/g。其按钛元素质量百分比计算，Ti:AaBb＝3.5-6.5:1。
催化剂的制备：是由载体二氧化钛350-450℃焙烧预处理5-8h，然后加入含有金属离子A和B的硝酸盐的水溶液混合共浸渍8-12h，水浴蒸干，100-120℃条件下干燥8-12h、300-400℃条件下烘干9h-12h，500-550℃条件下焙烧5-8h，然后自然冷却得到复合型固相催化剂。
优选的是，步骤(1)所述缩合中，滤液减压蒸馏回收套用氯代苯。
优选的是，步骤(3)中，反应结束后的滤液精馏乙醇，回收套用。
优选的是，上述反应容器为三口烧瓶。
优选的是，步骤(3)所述无水乙醇配置成40-60％质量浓度。
其中，步骤(2)所述浓硝酸在反应体系为70-110℃范围内缓缓加入。
根据本发明的合成方法，优选的是，步骤(3)所述催化剂的去除在氮气氛围内进行。
其中，所述原料百分比含量分别为：邻苯二胺为98.5％以上，尿素为98.5％以上，氯代苯98.5％以上，硝酸65-68％，双乙烯酮98％以上，亚硫酸氢钠为98％以上。
本发明的有益效果在于：
本发明克服了AABI生产工艺存在的缺陷，使产品的纯度达99.5％以上，质量达到并超过国外同类产品的质量指标(99.2％)。尤其是采用催化剂加氢还原代替铁粉还原，避免产生大量废水和铁泥，符合国家规定的绿色生产；还原之后的反应液在氮气氛围内压滤回收催化剂后，滤液直接引入乙酰化三口烧瓶，直接下一步反应，省去了一系列能够使氨基氧化的步骤，提高了生产效率和产品收率，使得最终产品AABI的收率提高了20-25％，最终产品AABI的收率在90-95％之间；在吸入双乙烯酮后，采用强烈搅拌并排空泄压，降低了反应过程中突然产生的压力，降低了冲料的机率，提高了工艺的安全系数。
具体实施方式
本发明所提供的工艺方法的实施例如下，该实施例用于解释本发明，但不局限于此。
实施例1：
缩合原料的选择与准备：含量99％的邻苯二胺219.3g，含量99％的尿素121g，氯代苯800ml。工艺条件是将邻苯二胺、尿素、氯代苯加入三口烧瓶，在120℃保温12h，反应过程中产生的氨气用水吸收，反应结束后经过滤、200ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得苯并咪唑酮254.7g，苯并咪唑酮收率95％，滤液减压蒸馏回收套用氯代苯；
硝化原料的选择与准备：苯并咪唑酮115g，水300ml，含量65％的硝酸22g。工艺条件是将苯并咪唑酮、水投入三口烧瓶，在85℃下缓慢加入硝酸保温4小时，反应结束，经过滤、150ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得5-硝基苯并咪唑酮152g，5-硝基苯并咪唑酮收率99％；
加氢还原及乙酰化原料的选择与准备：5-硝基苯并咪唑酮30g，催化剂1.5g，无水乙醇350g，亚硫酸氢钠0.3g，双乙烯酮14g。工艺条件是将5-硝基苯并咪唑酮、催化剂、无水乙醇投入加氢反应釜90-95℃加氢反应6小时，待反应完全后，泄压并趁热过滤去除催化剂(在氮气氛围内进行)，滤液直接引入三口烧瓶，并加入亚硫酸氢钠，在55-60℃一次性吸入双乙烯酮，在吸入的同时打开三口烧瓶的排空阀，升到75-80℃后保温2.5小时，反应过程中产生的压力通过排空阀排出，反应结束后，经过滤、20ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮32.5g，AABI纯度99.5％，收率90％，滤液精馏乙醇，回收套用。
催化剂是由载体二氧化钛400℃焙烧预处理5h，然后加入含有金属离子A和B的盐的水溶液混合共浸渍12h，水浴蒸干，120℃条件下干燥12h、400℃条件下烘干9h，550℃条件下焙烧8h，然后自然冷却得到复合型固相催化剂。本实施例中，催化剂的组成为：A为PdCl2，B为FeCl3·6H2O、MoCl5，催化剂中的金属含量由ICP检测仪确定，其中催化剂中各元素重量比为钯2.5％、铁4.5％、钼1.8％、钛52.8％、氧38.4％。
实施例2：
缩合原料的选择与准备：含量99％的邻苯二胺219.3g，含量99％的尿素175.4g，氯代苯1600ml。工艺条件是将邻苯二胺、尿素、氯代苯加入三口烧瓶，在120℃保温14h，反应过程中产生的氨气用水吸收，反应结束后经过滤、200ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得苯并咪唑酮256g，苯并咪唑酮收率95.5％，滤液减压蒸馏回收套用氯代苯；
硝化原料的选择与准备：苯并咪唑酮115g，水330ml，含量65％的硝酸40g。工艺条件是将苯并咪唑酮、水投入三口烧瓶，在85℃下缓慢加入硝酸保温4小时，反应结束，经过滤、150ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得5-硝基苯并咪唑酮151.2g，5-硝基苯并咪唑酮收率98.5％；
加氢还原及乙酰化原料的选择与准备：5-硝基苯并咪唑酮30g，催化剂0.9g，无水乙醇300g，亚硫酸氢钠0.4g，双乙烯酮14g。工艺条件是将5-硝基苯并咪唑酮、催化剂、无水乙醇投入加氢反应釜90-95℃加氢反应6小时，待反应完全后，泄压并趁热过滤去除催化剂(在氮气氛围内进行)，滤液直接引入三口烧瓶，并加入亚硫酸氢钠，在55-60℃一次性吸入双乙烯酮，在吸入的同时打开三口烧瓶的排空阀，升到75-80℃后保温2.5小时，反应过程中产生的压力通过排空阀排出，反应结束后，经过滤、20ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮32.3g，AABI纯度99.2％，收率89.5％，滤液精馏乙醇，回收套用；
催化剂是由载体二氧化钛350℃焙烧预处理6h，然后加入含有金属离子A和B的硝酸盐的水溶液混合共浸渍12h，水浴蒸干，120℃条件下干燥12h、400℃条件下烘干9h，550℃条件下焙烧8h，然后自然冷却得到复合型固相催化剂。本实施例中，催化剂的组成为：A为Pt2Cl4，B为Cr(NO3)6·9H2O、Mn(NO3)2·4H2O，催化剂中的金属含量由ICP检测仪确定，其中催化剂中各元素重量比为铂2.3％、铬3.8％、锰3.4％、钛57％、氧33.5％。
实施例3：
缩合原料的选择与准备：含量99％的邻苯二胺219.3g，含量99％的尿素219.3g，氯代苯2000ml。工艺条件是将邻苯二胺、尿素、氯代苯加入三口烧瓶，在120℃保温12h，反应过程中产生的氨气用水吸收，反应结束后经过滤、200ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得苯并咪唑酮255.1g，苯并咪唑酮收率95.2％，滤液减压蒸馏回收套用氯代苯；
硝化原料的选择与准备：苯并咪唑酮115g，水400ml，含量65％的硝酸57g。工艺条件是将苯并咪唑酮、水投入三口烧瓶，在85℃下缓慢加入硝酸保温4小时，反应结束，经过滤、150ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得5-硝基苯并咪唑酮151.5g，5-硝基苯并咪唑酮收率98.7％；
加氢还原及乙酰化原料的选择与准备：5-硝基苯并咪唑酮30g，催化剂1.2g，无水乙醇330g，亚硫酸氢钠0.3g，双乙烯酮14g。工艺条件是将5-硝基苯并咪唑酮、催化剂、无水乙醇投入加氢反应釜90-95℃加氢反应6小时，待反应完全后，泄压并趁热过滤去除催化剂(在氮气氛围内进行)，滤液直接引入三口烧瓶，并加入亚硫酸氢钠，在55-60℃一次性吸入双乙烯酮，在吸入的同时打开三口烧瓶的排空阀，升到75-80℃后保温2.5小时，反应过程中产生的压力通过排空阀排出，反应结束后，经过滤、20ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮32.6g，AABI纯度99.4％，收率90.5％，滤液精馏乙醇，回收套用；
催化剂是由载体二氧化钛450℃焙烧预处理8h，然后加入含有金属离子A和B的硝酸盐的水溶液混合共浸渍12h，水浴蒸干，120℃条件下干燥12h、400℃条件下烘干9h，550℃条件下焙烧8h，然后自然冷却得到复合型固相催化剂。本实施例中，催化剂的组成为：A为PdCl2、Pt2Cl4，B为FeCl3·6H2O、Mn(NO3)2·4H2O，催化剂中的金属含量由ICP检测仪确定，其中催化剂中各元素重量比为钯2.5％、铂2.3％、铁4.5％、锰6.4％、钛62.8％、氧21.5％。
实施例4
缩合原料的选择与准备：含量99％的邻苯二胺219.3g，含量99％的尿素121g，氯代苯800ml。工艺条件是将邻苯二胺、尿素、氯代苯加入三口烧瓶，在120℃保温12h，反应过程中产生的氨气用水吸收，反应结束后经过滤、200ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得苯并咪唑酮254.7g，苯并咪唑酮收率95％，滤液减压蒸馏回收套用氯代苯；
硝化原料的选择与准备：苯并咪唑酮115g，水300ml，含量65％的硝酸22g。工艺条件是将苯并咪唑酮、水投入三口烧瓶，在85℃下缓慢加入硝酸保温4小时，反应结束，经过滤、150ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得5-硝基苯并咪唑酮152g，5-硝基苯并咪唑酮收率99％；
加氢还原及乙酰化原料的选择与准备：5-硝基苯并咪唑酮30g，催化剂1.5g，无水乙醇350g，亚硫酸氢钠0.3g，双乙烯酮14g。工艺条件是将5-硝基苯并咪唑酮、催化剂、无水乙醇投入加氢反应釜90-95℃加氢反应6小时，待反应完全后，泄压并趁热过滤去除催化剂(在氮气氛围内进行)，滤液直接引入三口烧瓶，并加入亚硫酸氢钠，在55-60℃一次性吸入双乙烯酮，在吸入的同时打开三口烧瓶的排空阀，升到75-80℃后保温2.5小时，反应过程中产生的压力通过排空阀排出，反应结束后，经过滤、20ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮32.6g，AABI纯度99.47％，收率90.8％，滤液精馏乙醇，回收套用。
催化剂是由载体二氧化钛400℃焙烧预处理5h，然后加入含有金属离子A和B的盐的水溶液混合共浸渍12h，水浴蒸干，120℃条件下干燥12h、400℃条件下烘干9h，550℃条件下焙烧8h，然后自然冷却得到复合型固相催化剂。本实施例中，催化剂的组成为：A为PdCl2，B为FeCl3·6H2O、MoCl5、Mn(NO3)2·4H2O，催化剂中的金属含量由ICP检测仪确定，其中催化剂中各元素重量比为钯2.5％、铁4.5％、钼4.8％、锰1.4％、钛66％、氧20.8％。
实施例5
缩合原料的选择与准备：含量99％的邻苯二胺219.3g，含量99％的尿素175.4g，氯代苯1600ml。工艺条件是将邻苯二胺、尿素、氯代苯加入三口烧瓶，在120℃保温14h，反应过程中产生的氨气用水吸收，反应结束后经过滤、200ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得苯并咪唑酮256g，苯并咪唑酮收率95.5％，滤液减压蒸馏回收套用氯代苯；
硝化原料的选择与准备：苯并咪唑酮115g，水330ml，含量65％的硝酸40g。工艺条件是将苯并咪唑酮、水投入三口烧瓶，在85℃下缓慢加入硝酸保温4小时，反应结束，经过滤、150ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得5-硝基苯并咪唑酮151.2g，5-硝基苯并咪唑酮收率98.5％；
加氢还原及乙酰化原料的选择与准备：5-硝基苯并咪唑酮30g，催化剂0.9g，无水乙醇300g，亚硫酸氢钠0.4g，双乙烯酮14g。工艺条件是将5-硝基苯并咪唑酮、催化剂、无水乙醇投入加氢反应釜90-95℃加氢反应6小时，待反应完全后，泄压并趁热过滤去除催化剂(在氮气氛围内进行)，滤液直接引入三口烧瓶，并加入亚硫酸氢钠，在55-60℃一次性吸入双乙烯酮，在吸入的同时打开三口烧瓶的排空阀，升到75-80℃后保温2.5小时，反应过程中产生的压力通过排空阀排出，反应结束后，经过滤、20ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮32.6g，AABI纯度99.37％，收率90.5％，滤液精馏乙醇，回收套用；
催化剂是由载体二氧化钛350℃焙烧预处理6h，然后加入含有金属离子A和B的硝酸盐的水溶液混合共浸渍12h，水浴蒸干，120℃条件下干燥12h、400℃条件下烘干9h，550℃条件下焙烧8h，然后自然冷却得到复合型固相催化剂。本实施例中，催化剂的组成为：A为Pt2Cl4，B为FeCl3·6H2O、MoCl5、Cr(NO3)6·9H2O，催化剂中的金属含量由ICP检测仪确定，其中催化剂中各元素重量比为铂2.3％、铁4.0％、钼4.8％、铬1.8％、钛64.5％、氧22.6％。
实施例6
缩合原料的选择与准备：含量99％的邻苯二胺219.3g，含量99％的尿素219.3g，氯代苯2000ml。工艺条件是将邻苯二胺、尿素、氯代苯加入三口烧瓶，在120℃保温12h，反应过程中产生的氨气用水吸收，反应结束后经过滤、200ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得苯并咪唑酮255.1g，苯并咪唑酮收率95.2％，滤液减压蒸馏回收套用氯代苯；
硝化原料的选择与准备：苯并咪唑酮115g，水400ml，含量65％的硝酸57g。工艺条件是将苯并咪唑酮、水投入三口烧瓶，在85℃下缓慢加入硝酸保温4小时，反应结束，经过滤、150ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得5-硝基苯并咪唑酮151.5g，5-硝基苯并咪唑酮收率98.7％；
加氢还原及乙酰化原料的选择与准备：5-硝基苯并咪唑酮30g，催化剂1.2g，无水乙醇330g，亚硫酸氢钠0.3g，双乙烯酮14g。工艺条件是将5-硝基苯并咪唑酮、催化剂、无水乙醇投入加氢反应釜90-95℃加氢反应6小时，待反应完全后，泄压并趁热过滤去除催化剂(在氮气氛围内进行)，滤液直接引入三口烧瓶，并加入亚硫酸氢钠，在55-60℃一次性吸入双乙烯酮，在吸入的同时打开三口烧瓶的排空阀，升到75-80℃后保温2.5小时，反应过程中产生的压力通过排空阀排出，反应结束后，经过滤、20ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮32.5g，AABI纯度99.52％，收率90.3％，滤液精馏乙醇，回收套用；
催化剂是由载体二氧化钛450℃焙烧预处理8h，然后加入含有金属离子A和B的硝酸盐的水溶液混合共浸渍12h，水浴蒸干，120℃条件下干燥12h、400℃条件下烘干9h，550℃条件下焙烧8h，然后自然冷却得到复合型固相催化剂。本实施例中，催化剂的组成为：A为PdCl2、Pt2Cl4，B为MoCl5、Cr(NO3)6·9H2O、Mn(NO3)2·4H2O，催化剂中的金属含量由ICP检测仪确定，其中催化剂中各元素重量比为钯2.5％、铂2.3％、钼4.8％、铬2.8％、锰3.4％、钛59.2％、氧26％。
对比例1
铁粉还原及乙酰化原料的选择与准备：5-硝基苯并咪唑酮17.9g，铁粉20.6g，36％盐酸3.1ml，32％氢氧化钠3.1ml，水430g，亚硫酸氢钠0.33g，双乙烯酮9.5g。工艺条件是在装有搅拌器、球形冷凝器和温度计的250mL的四颈瓶中，加人80mL水，3.1mL36％盐酸，对20.6g铁粉进行预蚀，回流温度下逐步加人17.9g的5-硝基苯并咪唑酮.回流2h，反应结束后，过滤除去铁泥，在滤液中加入32％的氢氧化钠调节pH至7，过滤并洗涤滤饼，滤饼烘干得白色固体，即为5-氨基苯并咪唑酮。在装有搅拌器、球形冷凝器和温度计的500mL的三口瓶中，加入5-氨基苯并咪唑酮、水、亚硫酸氢钠，在55-60℃一次性吸入双乙烯酮，在吸入的同时打开三口烧瓶的排空阀，升到75-80℃后保温2.5小时，反应过程中产生的压力通过排空阀排出，反应结束后，经过滤、20ml去离子水洗涤后，所得物料120℃烘干制得5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮21.5g，AABI纯度99.1％，收率85％。
由此比较得知，实施例1-6的制得的AABI纯度和收率均高于对比例1。

Claims (6)

1.一种5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮的合成方法，其特征在于，包括如下步骤：
(1)缩合
将邻苯二胺、尿素、氯代苯重量比1:0.8-1:4-10投入反应容器中，在95-130℃保温12-14h，反应过程中氨气用水吸收，反应结束后经过滤、洗涤后，所得物料100-120℃烘干制得苯并咪唑酮；
(2)硝化
将苯并咪唑酮、水、浓硝酸按重量比1:2-2.5:0.2-0.5投入上述反应容器中，保温3-4小时，反应结束，经过滤、洗涤后，所得物料100-120℃烘干制得5-硝基苯并咪唑酮；
(3)还原及乙酰化
将5-硝基苯并咪唑酮、无水乙醇或者无水乙醇配置成40-60％质量浓度的乙醇溶液、催化剂AaBb/TiO2按重量比1:10-12:0.03-0.05投入还原反应釜，90-95℃加氢反应6-8小时，待反应完全后，泄压并趁热过滤去除催化剂，滤液直接引入所述反应容器，并加入占5-硝基苯并咪唑酮重量比为0.01-0.012的亚硫酸氢钠，在55-60℃一次性吸入占5-硝基苯并咪唑酮重量比为0.5-0.7的双乙烯酮，在吸入的同时打开所述反应容器的排空阀，升到75-80℃后保温2-3小时，反应过程中产生的压力通过排空阀排出，反应结束后，经过滤、洗涤后，所得物料100-120℃烘干制得5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮；
所述的催化剂AaBb/TiO2，其中，A为Pd、Pt中的一种或两种组合；B为Fe、Mo、Cr、Mn中的两种或三种组合；2.3≤a≤4.8；6.2≤b≤10.9；其按钛元素质量百分比计算，Ti:AaBb＝3.5-6.5:1；
所述催化剂的制备：是由载体二氧化钛350-450℃焙烧预处理5-8h，然后加入含有金属离子A和B的硝酸盐的水溶液混合共浸渍8-12h，水浴蒸干，100-120℃条件下干燥8-12h、300-400℃条件下烘干9h-12h，500-550℃条件下焙烧5-8h，然后自然冷却得到复合型固相催化剂。
2.根据权利要求1所述的5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮的合成方法，其特征在于，步骤(1)所述缩合中，滤液减压蒸馏回收套用氯代苯。
3.根据权利要求1所述的5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮的合成方法，其特征在于，步骤(3)中，反应结束后的滤液精馏乙醇，回收套用。
4.根据权利要求1所述的5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮的合成方法，其特征在于，步骤(2)所述浓硝酸在反应体系为70-110℃范围内缓缓加入。
5.根据权利要求1所述的5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮的合成方法，其特征在于，步骤(3)所述催化剂的去除在氮气氛围内进行。
6.根据权利要求1所述的5-乙酰乙酰氨基苯并咪唑酮的合成方法，其特征在于，所述原料百分比含量分别为：邻苯二胺为98.5％以上，尿素为98.5％以上，氯代苯98.5％以上，硝酸65-68％，双乙烯酮98％以上，亚硫酸氢钠为98％以上。
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