CN104069867A - 一种整体式催化剂及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种整体式催化剂及其制备方法和应用，属于烟气净化技术领域。整体式催化剂，包括整体式电热合金载体和负载在电热合金载体上的催化剂涂层，所述催化剂涂层为贵金属或过渡金属氧化物。其制法为：将整体式电热合金载体置于含催化剂涂层原料的浆液中浸渍，烘干，焙烧，即得整体式催化剂。其在烟气脱硝中的应用为：先向整体式电热合金载体中通入电流至催化剂的温度为150-500℃，然后通入烟气进行脱硝处理。其优点为：整体式催化剂具有强度高、耐磨性能好、催化性能优良和结构简单；其制备工艺简单，成本低廉，绿色环保；在烟气脱硝中的应用方法简单易行，催化剂的加热效果好、能量利用率高、设备简单，具有广泛的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于烟气净化技术领域，尤其涉及一种整体式催化剂及其制备方法和应用。
背景技术
燃料燃烧的烟气中含有大量大气污染物，包括NO、NO2 、N2O、 N2O3、N2O5等多种氮氧化物（NOX）。NOX是造成酸雨、臭氧、光化学烟雾和灰霾污染的重要前体物，加强NOX的综合防治是解决众多大气污染问题的根本途径和必然选择。目前，最常用的烟气脱硝方法是催化还原法和直接分解法。催化还原法主要是使用碳氢、液氨、氨气、尿素和碳酸氢铵等作还原剂，将NOX转化为N2；直接分解法是利用催化剂将NO分解为N2和O2。在催化工程实践中，一般采用整体式催化剂，便于烟气流通、减小压降、避免烟尘堵塞，常用的整体式催化剂以堇青石蜂窝陶瓷为载体。一般来说，这种催化剂活性成分主要包括贵金属（Pd、Pt、Rh等）或过渡金属（V、W、Mn、Fe、Cr、Cu、Ni、Ce、Co等）的氧化物或复合氧化物。通常为防止催化剂中毒，烟气脱硝前一般要先经过除尘装置。除尘后烟气温度降低，要通过预热气体或者直接加热催化剂的方式来实现催化剂的活化，才能促进烟气的脱硝净化。常采用的加热方式包括：燃料燃烧预热、电阻炉预热、微波加热（参见公开号CN102489152A）以及高能量射线加热（参见公开号CN1114465C）等。因此，反应设备必须附加加热装置，从而存在使用过程中的能量损失较大、加热效率低、净化装置体积大和运行成本较高的问题。
整体式催化剂一般是采用浸渍法制备，而浸渍法制备整体式催化剂的关键技术就是浸渍所用浆液的配制。在传统整体催化剂的浆液配制中为了使涂层具有更好的粘结性和均匀性，一般会使用大量的有机溶剂，这不仅会大幅增加生产成本，而且生产过程也很容易造成环境污染。整体式催化剂的另一种制备方法是：现将粘结剂涂覆在载体上，再负载活性组分，这种方法的缺点是制备过程复杂，不利于推广应用。
发明内容
本发明的目的是提供一种基于导电性催化剂的加热活化与催化氧化一体化的以电热合金为载体的整体式催化剂。
本发明的另一目的为提供一种制备上述整体式催化剂的方法。
本发明的再一目的是提供上述整体式催化剂在烟气脱硝中的应用。
为了达到上述目的，本发明采用如下的技术方案：
一种整体式催化剂，包括整体式电热合金载体和负载在电热合金载体上的催化剂涂层，所述催化剂涂层为贵金属或过渡金属氧化物。
所述催化剂涂层的含量为3-20wt%。
所述整体式电热合金为整体式铁铬合金、整体式铁铬铝合金或整体式镍铬合金，其形状为螺旋状、蜂窝状、波纹状、片状或丝状。
所述贵金属为铂、钯或铑；所述过渡金属氧化物为五氧化二钒、三氧化钨、二氧化钛、氧化锆、氧化铜、氧化钼、二氧化锰、氧化钴、氧化镍、氧化铈、氧化铁、氧化镧和氧化铬中几种的混合物。
所述催化剂涂层还包括沸石分子筛，所述沸石分子筛为丝光沸石分子筛、β分子筛、ZSM-5沸石分子筛或超稳Y型分子筛。
所述催化剂涂层还包括助催化剂，助催化剂为氧化铝、氧化钡、氧化铋或氧化镁的一种或几种。
一种制备上述整体式催化剂的方法，将整体式电热合金载体置于含催化剂涂层原料的浆液中浸渍10-60分钟，烘干，焙烧，得到整体式催化剂。
所述焙烧条件为：温度500-650℃，时间2-3h。
上述整体式催化剂的制备方法还包括整体式电热合金表面的预处理，所述整体式电热合金表面的预处理为阳极氧化预处理或500-700℃焙烧预处理。
上述整体式催化剂在烟气脱硝中的应用：先向整体式电热合金载体中通入电流至催化剂的温度为150-500℃，然后通入烟气进行脱硝处理。
本发明以含有一氧化氮 、二氧化氮或氧化亚氮的废气模拟烟气，进行脱硝实验。
本发明提供的整体式电热合金材料作为催化剂载体，将催化活性组分负载在该载体上形成催化剂涂层，制备得到整体式催化剂，在烟气脱硝中的应用为向整体式电热合金载体中通入电流，产生的焦耳热使催化剂温度升高而活化催化活性组分，然后将烟气（用含氮氧化物的废气模拟）流经催化剂表面，氮氧化物在催化作用下被还原或分解，废气得以净化。
本发明的优选方案是：催化剂涂层还包括助催化剂，助催化剂为氧化铝、氧化钡、氧化铋或氧化镁的一种或几种。其中拟薄水铝石是氧化铝前驱体，可以提高涂层的比表面积，以及作为粘结剂，使涂层载体的结合更牢固。
沸石分子筛自身具有催化作用，可以和贵金属及过渡金属氧化物活性组分之间产生协同作用，故在增大催化剂表面积的同时，提高催化剂的活性。
本发明相对于现有技术的有益效果为：
（1）本发明制备的整体式催化剂具有强度高、耐磨性能好、催化性能优良和结构简单的优点。
（2）本发明提供的整体式催化剂的制备方法简单，且不需要在其浸渍的浆液中添加有机粘合剂或硅胶等，故其成本低廉，绿色环保。
（3）本发明提供的的整体式催化剂在烟气脱硝中的应用方法简单易行，催化剂的加热效果好、能量利用率高、设备简单，无需额外的加热装置，具有广泛的应用前景。
具体实施方式
实施例1
将铁铬电热合金丝盘绕成螺旋状，置于含硝酸钴（15wt%）、硝酸镁（5wt%）、硝酸钡（3wt%）、醋酸锆（10wt%）和拟薄水铝石（20wt%）的浆液中浸渍10分钟，取出，烘干，500℃焙烧2h，得到整体式催化剂，其中催化剂涂层的负载量约为3wt%。将催化剂置于反应器中，催化剂两端分别与电源连接，通入电流，使催化剂升温至400℃，通入含2000 ppm氧化亚氮的废气，可以实现95%以上氧化亚氮的分解。
实施例2
将镍铬电热合金片500℃焙烧2h预处理后，置于含氯化铁（10wt%）、氯化钴（10wt%）、丝光沸石分子筛（15wt%）和拟薄水铝石（20wt%）的浆液中浸渍20分钟，取出，烘干，500℃焙烧2.5h，得到整体式催化剂，其中催化剂涂层的负载量约为8wt%。将催化剂置于反应器中，催化剂两端分别与电源连接，通入电流，使催化剂升温至300℃，通入含3000 ppm氧化亚氮的废气，可以实现95%以上氧化亚氮的分解。
实施例3
将铁铬铝电热合金片制成波纹形，阳极氧化预处理后，置于含钒酸铵（7 wt %）、钨酸铵（7 wt %）、钼酸铵（5 wt %）、硫酸氧钛（9 wt %）、醋酸锆（5 wt %）、硝酸铈（5 wt %）和拟薄水铝石（20 wt %）的浆液中浸渍60分钟，取出，烘干，650℃焙烧3h，得到整体式催化剂，其中催化剂涂层负载量约为20 wt %。将催化剂置于反应器中，催化剂两端分别与电源连接，通入电流，使催化剂升温至500℃，通入注入了丙烷的含800 ppm一氧化氮废气，可以实现95%以上一氧化氮的还原。
实施例4
将铁铬铝电热合金片制成波纹形，700℃焙烧2h预处理后，置于含硝酸铜（10 wt %）、硝酸铈（5 wt %）、硝酸镧（5 wt %）、硫酸氧钛（9 wt %）、硝酸镍（5 wt %）和拟薄水铝石（20 wt %）的浆液中浸渍30分钟，取出，烘干，550℃焙烧2h，得到整体式催化剂，其中催化剂涂层的负载量约为10 wt %。将催化剂置于反应器中，催化剂两端分别与电源连接，通入电流，使催化剂升温至300℃，通入注入了尿素的含1200 ppm一氧化氮废气，可以实现95%以上一氧化氮的还原。
实施例5
将铁铬铝电热合金丝阳极氧化预处理后，置于含硝酸锰（15 wt %）、硝酸铈（3 wt %）、硝酸铬（3 wt %）、硝酸铋（3 wt %）和超稳Y型分子筛（15 wt %）的浆液中浸渍10分钟，取出，烘干，500℃焙烧2h，得到整体式催化剂，其中催化剂涂层的负载量约为15 wt %。将催化剂置于反应器中，催化剂两端分别与电源连接，通入电流，使催化剂升温至350℃，通入注入了氨的含1000 ppm一氧化氮的废气，可以实现95%以上一氧化氮的还原。
实施例6
将铁铬铝电热合金制成蜂窝状，600℃焙烧2h预处理后，置于含氯铂酸（1wt%）、ZSM-5沸石分子筛（20wt%）和拟薄水铝石（20wt%）的浆液中浸渍10分钟，取出，烘干，500℃焙烧2h，再在氢气中400℃还原，得到整体式催化剂，其中催化剂涂层负载量约为6 wt %。将催化剂置于反应器中，催化剂两端分别与电源连接，通入电流，使催化剂升温至200℃，通入注入了氨的含1000 ppm二氧化氮的废气，可以实现95%以上二氧化氮的还原。
实施例7
将铁铬铝电热合金制成蜂窝状，600℃焙烧2h预处理后，置于含氯化钯（1wt%）、β分子筛（20wt%）和拟薄水铝石（20wt%）的浆液中浸渍10分钟，取出，烘干，500℃焙烧2h，再在氢气中400℃还原，得到整体式催化剂，其中催化剂涂层负载量约为6 wt %。将催化剂置于反应器中，催化剂两端分别与电源连接，通入电流，使催化剂升温至150℃，通入注入了氨的含1000 ppm二氧化氮的废气，可以实现95%以上二氧化氮的还原。
实施例8
将铁铬铝电热合金制成蜂窝状，600℃焙烧2h预处理后，置于含氯化铑（1wt%）、ZSM-5沸石分子筛（20wt%）和拟薄水铝石（20wt%）的浆液中浸渍10分钟，取出，烘干，500℃焙烧2h，再在氢气中400℃还原，得到整体式催化剂，其中催化剂涂层负载量约为6 wt %。将催化剂置于反应器中，催化剂两端分别与电源连接，通入电流，使催化剂升温至200℃，通入注入了氨的含1000 ppm二氧化氮的废气，可以实现90%以上二氧化氮的还原。
Claims (10)
1.一种整体式催化剂，其特征在于：包括整体式电热合金载体和负载在电热合金载体上的催化剂涂层，所述催化剂涂层为贵金属或过渡金属氧化物。
2.根据权利要求1所述一种整体式催化剂，其特征在于：所述催化剂涂层的含量为3-20wt%。
3.根据权利要求1或2所述一种整体式催化剂，其特征在于：所述整体式电热合金为整体式铁铬合金、整体式铁铬铝合金或整体式镍铬合金，其形状为螺旋状、蜂窝状、波纹状、片状或丝状。
4.根据权利要求1或2所述一种整体式催化剂，其特征在于：所述贵金属为铂、钯或铑；所述过渡金属氧化物为五氧化二钒、三氧化钨、二氧化钛、氧化锆、氧化铜、氧化钼、二氧化锰、氧化钴、氧化镍、氧化铈、氧化铁、氧化镧和氧化铬中几种的混合物。
5.根据权利要求1所述一种整体式催化剂，其特征在于：所述催化剂涂层还包括沸石分子筛，所述沸石分子筛为丝光沸石分子筛、β分子筛、ZSM-5沸石分子筛或超稳Y型分子筛。
6.根据权利要求1或5所述一种整体式催化剂，其特征在于：所述催化剂涂层还包括助催化剂，助催化剂为氧化铝、氧化钡、氧化铋或氧化镁的一种或几种。
7.一种制备权利要求1-6所述整体式催化剂的方法，其特征在于：将整体式电热合金载体置于含催化剂涂层原料的浆液中浸渍10-60分钟，烘干，焙烧，得到整体式催化剂。
8.根据权利要求7所述一种整体式催化剂的制备方法，其特征在于：所述焙烧条件为：温度500-650℃，时间2-3h。
9.根据权利要求7或8所述一种整体式催化剂的制备方法，其特征在于：还包括整体式电热合金表面预处理，所述整体式电热合金表面预处理为阳极氧化预处理或500-700℃焙烧预处理。
10.权利要求1-6所述整体式催化剂在烟气脱硝中的应用，其特征在于：先向整体式电热合金载体中通入电流至催化剂的温度为150-500℃，然后通入烟气进行脱硝处理。
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| RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20141001 |