CN103959494A - 通过制备具有核壳结构的纳米热电粉末增强热电效率的方法 - Google Patents

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Abstract

提供了具有核壳结构的纳米热电粉末。具体地，本发明的具有核壳结构的纳米热电粉末在烧结纳米粉末之前在纳米粉末的表面上形成涂层。本发明的一些方面的优点是使用具有核壳结构的纳米热电粉末提供了具有减小了导热率和增强了热电效率的热电元件，而不影响热电元件的导电率。

Description

通过制备具有核壳结构的纳米热电粉末增强热电效率的方法
技术领域
本公开涉及能够增强热电效率的具有核壳结构的纳米热电粉末以及使用该纳米热电粉末的热电元件。
背景技术
通常，热电材料是一种能量转换材料，当在材料的两端之间给予温度差时产生电能而当向该材料给予电能时在该材料的两端之间产生温度差。
可以通过以下表示无量纲的ZT值的等式来定义热电材料的效率。
ZT＝S2σT/κ(S：塞贝克系数，σ：导电率，κ：导热率)
ZT值与导电率和塞贝克系数成正比，并且与导热率成反比。
近来，为了增大ZT值，已经做了很多减小导热率的尝试。
导热率κ包括电子和晶格的导热率，因为材料的固有属性而难以控制电子的导电率。然而，因为晶格的导热率是被比热、声子的迁移率以及声子的平均自由程影响的函数，所以控制比热、声子的迁移率以及声子的平均自由程以减小导热率。
许多研究小组采将简单的纳米结构插入体相型热电元件中的类型，结果是，注意力仅仅集中在增加影响导热率κ的声子的散射上。
然而，将简单的纳米结构插入体相型热电元件内的类型也影响导电率σ的减小，这不足以有效地增大ZT值。
因此，迫切需要减小热电材料的导热率κ而不减小热电材料的导电率σ的研究。
发明内容
技术问题
本发明提供了具有核壳结构的纳米热电粉末，包括在所述纳米粉末上的涂层。
本发明提供了通过烧结具有核壳结构的纳米热电粉末而获得的热电元件。
技术方案
根据本发明的一个实施例，提供了一种热电模块，包括：使用金属电极形成并且彼此相对的顶部绝缘基板和底部绝缘基板；以及，在所述顶部绝缘基板和底部绝缘基板之间的多个热电元件，其中，所述热电元件是通过烧结具有核壳结构的纳米热电粉末而获得的热电元件，并且通过所述顶部绝缘基板和底部绝缘基板上的介质形成的金属电极串联。
根据本发明的另一个实施例，提供了本发明的一种用于制造具有核壳结构的纳米热电粉末的方法，包括：(a)通过向炉内装填、熔化和冷却基本材料来制造铸锭；(b)通过破碎粉磨铸锭来制备纳米粉末；以及(c)在所述纳米粉末的表面上形成涂层。
根据本发明的另一个实施例，提供了本发明的一种用于制造热电元件的方法，包括：(a)通过向炉内装填、熔化和冷却基本材料来制造铸锭；(b)通过破碎粉磨铸锭来制备纳米粉末；(c)在所述纳米粉末的表面形成涂层；以及(d)烧结在所述形成涂层时制造的具有核壳结构的纳米热电粉末。
可以使用该方法在所述顶部绝缘基板和所述底部绝缘基板上交错地布置热电元件并且使用金属形成的电极电连接热电元件来形成热电模块。但不限于此。
有益效果
本发明通过在纳米粉末的烧结之前在纳米粉末的表面形成比声子的平均自由程更薄的涂层来提供具有增强了热电效率的热电元件。
因为声子的平均自由程为纳米级，所以在纳米粉末的表面形成纳米级的涂层。
在纳米粉末的表面形成的纳米级的涂层不影响与导电率相关的电子的迁移率，并且仅增大声子的散射，由此提供具有减小了导热率的热电元件而不减小热电元件导电率。
附图说明
通过以下结合附图的说明，本发明的特定示例性实施例的上述的和其它的方面、特征和优点将更清楚，在附图中：
图1示意地示出了根据现有技术的制造热电元件的步骤。
图2示意地示出了本发明的制造热电元件的步骤。
图3示意地示出了根据本发明的一个示例性实施例的、通过烧结具有合成的核壳结构的纳米热电粉末而制造热电元件的步骤。
<附图标记>
A：纳米粉末
B：涂层
C：具有核壳结构的纳米热电粉末
D：球粒型热电元件
具体实施方式
下面将参考附图详细描述本发明的示例性实施例。每当可能时，说明书将从始至终用相同的附图标号来指示相同的元件，并且将省略其重复的说明。应当理解，虽然在此使用词语“第一”、“第二”等来描述各种元件，但是这些元件不应当被这些词语限制。这些词语仅用于将一个元件与另一个元件相区别。
实施方式
本发明提供了具有核壳结构的纳米热电粉末，其包括在纳米粉末的表面的涂层，并且通过制备具有核壳结构的纳米热电粉末，本发明可以提供具有增强了热电效率的热电元件。
可以通过表示无量纲ZT值的下面的等式来定义热电材料的效率。
ZT＝S2σT/κ(S：塞贝克系数，σ：导电率，κ：导热率)
ZT值与导电率和塞贝克系数成正比，并且与导热率成反比。
以下，详细描述本发明的具有核壳结构的纳米热电粉末如何可以提供具有增强的热电效率的热电元件。
在图2中，当通过粉末冶金术来制造热电元件时，纳米粉末是通过破碎和粉磨铸锭而获得的具有纳米大小的粉末，并且烧结纳米粉末以提供热电元件。
不同于图1中的制造现有的热电元件的步骤，如图2中所示，本发明通过纳米粉末的烧结预处理过程来在纳米粉末的表面上形成涂层，以提供具有核壳结构的纳米热电粉末，并且可以提供具有减小了导热率κ和增强了热电效率的热电元件，同时不因为所形成的涂层而影响导电率σ。
具体地说，为了提供具有减小的导热率而不影响导电率σ的热电元件，在纳米粉末的表面上形成的涂层的厚度必须形成得比声子的平均自由程更薄，由此允许增加声子的散射，通过声子降低导热率，并且因此降低整体导热率κ。本发明涉及具有核壳结构的纳米热电粉末。
在此，材料的唯一值，即声子的平均自由程取决于纳米粉末的材料。
例如，纳米粉末的材料可以使用至少两种选自由Bi、Te、Sb和Se组成的组的材料，并且，其中实施例的Bi2Te3的声子的平均自由程大体是大约3nm，并且因此，在纳米粉末的表面上形成的涂层的厚度优选地在1nm到3.5nm之间。
在纳米粉末的表面上形成的纳米级的涂层不影响与导电率相关的电子的迁移率，并且仅允许声子的散射增加，由此在提供具有减小了导热率的热电元件的同时甚至不减热电元件小导电率。
在具有核壳结构的纳米热电粉末内的核的热电元件的平均颗粒大小可以在30μm到50μm之间，但不限于此。
涂层，即，在具有核壳结构的纳米热电粉末中的壳由与组成纳米粉末的材料相同的材料组成，或者可以由其它材料组成。
涂层由至少一种选自由Na、K、Rb、Bi、Te、Sb和Se组成的组的材料组成，但是不限于此。本发明提供了通过烧结具有核壳结构的纳米热电粉末而获得的具有增强了热电性能的热电元件。
此外，本发明提供了包括热电元件的热电模块。
作为一个非限定性的例子，包括热电元件的热电模块可以根据通常在产业上采用的方法而被实现，包括：形成有金属电极并且彼此相对的顶部绝缘基板和底部绝缘基板；以及，在顶部绝缘基板和底部绝缘基板之间的多个热电元件，其中，热电元件是通过烧结本发明的具有核壳结构的纳米热电粉末而获得的热电元件，并且可以是通过顶部绝缘基板和底部绝缘基板上的金属电极的介质串联的结构。
制造本发明的具有核壳结构的纳米热电粉末的方法包括：(a)通过向炉内装填、熔化和冷却基本材料来制造铸锭；(b)通过破碎粉磨铸锭来制备纳米粉末；以及，(c)在所述纳米粉末的表面上形成涂层。
制造铸锭可以根据在本领域中的普通方法而执行。例如，可以通过向炉内装填、熔化和冷却基本材料而制造铸锭。
基本材料可以使用至少两种选自由Bi、Te、Sb和Se组成的组的粉末但不限于此。
根据本领域的常规方法破碎粉磨铸锭制造成纳米粉末来制备纳米粉末。在图3中，涂层的形成是在纳米粉末A的表面上形成涂层B，其中，通过ALD(原子层沉积)方法或水热沉积法来形成涂层，并且不限于此。
当通过ALD(原子层沉积)方法在纳米粉末的表面上形成涂层时，可以使用至少一个选自由BiMe3、TeMe2、SbMe3、SeMe2、BiCl3、TeCl2、SbCl3、SeCl2、[Bi(SiMe3)3]、[Te(SiMe3)2]、[Sb(SiMe3)3]和[Se(SiMe3)2]组成的组的前体层。
此外，当通过水热沉积法来在纳米粉末表面上形成涂层时，可以使用至少一个选自由NaOH、KOH、RbOH、NaBH4、KBH4和RbBH4组成的组的前体层。。
本发明的具有核壳结构的纳米热电粉末可以通过ALD(原子层沉积)方法或水热沉积法等在纳米粉末的表面形成比声子的平均自由程更薄的涂层。
通过下面的(a)至(c)处理来制造本发明的具有核壳结构的纳米热电粉末，以及，可以通过下面的(d)处理来制造热电元件。(a)通过向炉内装填、熔化和冷却基本材料来制造铸锭；(b)通过破碎粉磨铸锭来制备纳米粉末；(c)在所述纳米粉末的表面形成涂层；以及，(d)烧结在所述形成涂层时制造的具有核壳结构的纳米热电粉末。
在图3中，烧结纳米热电粉末是烧结具有核壳结构的纳米热电粉末C，其中，在本发明的纳米粉末A的表面上形成涂层B，以产生球粒型热电元件D，并且根据本领域中的普通方法来执行该烧结，例如热压法和放电等离子体烧结法等。
在通过(a)至(d)的步骤制造热电元件中，涂层，即，具有核壳结构的纳米热电粉末的壳不影响与导电率相关的电子的迁移率，并且仅增加声子的散射，由此在保持导电率的同时减小导热率，并且因此，增强了热电性能。
本发明提供了包括具有大幅地增强了热电性能的热电元件的热电模块。
可以根据在本领域中的常规方法来制造热电模块。例如，可以通过在其上形成金属电极的顶部绝缘基板和底部绝缘基板上交错地布置和电连接本发明的热电元件来制造热电偶模块。
虽然已经参考其示例性实施例示出和描述了本发明，但是本领域内的技术人员应当理解，在不偏离由所附的权利要求限定的本发明的精神和范围的情况下，可以在其中进行形式上和细节上的各种改变。因此，本发明的范围不被本发明的详细说明而是被所附的权利要求限定，并且在该范围中的所有将被解释为被包括在本发明中。

Claims (18)

1.一种具有核壳结构的纳米热电粉末，包括在纳米粉末表面上的涂层。
2.根据权利要求1所述的具有核壳结构的纳米热电粉末，其中，所述涂层的厚度比声子的平均自由程薄。
3.根据权利要求1所述的具有核壳结构的纳米热电粉末，其中，所述涂层的厚度在1nm到3.5nm之间。
4.根据权利要求1所述的具有核壳结构的纳米热电粉末，其中，所述纳米粉末为至少两种选自由Bi、Te、Sb和Se组成的组的粉末。
5.根据权利要求1所述的具有核壳结构的纳米热电粉末，其中，所述纳米粉末的平均晶粒度在30μm到50μm之间。
6.根据权利要求1所述的具有核壳结构的纳米热电粉末，其中，所述涂层由与组成所述纳米粉末的材料相同的材料组成。
7.根据权利要求1所述的具有核壳结构的纳米热电粉末，其中，所述涂层由与组成所述纳米粉末的材料不同的材料组成。
8.根据权利要求1所述的具有核壳结构的纳米热电粉末，其中，所述涂层由至少一或两种选自由Na、K、Rb、Bi、Te、Sb和Se组成的组的材料组成。
9.一种热电元件，通过烧结权利要求1至8中的任意一项所述的具有核壳结构的纳米热电粉末而获得。
10.一种热电模块，包括：形成有金属电极形成并且彼此相对的顶部绝缘基板和底部绝缘基板；以及，在所述顶部绝缘基板和所述底部绝缘基板之间的多个热电元件，其中，所述热电元件是权利要求9所述的热电元件，并且所述热电元件通过所述顶部绝缘基板和所述底部绝缘基板的介质上形成的金属电极串联。
11.制造具有核壳结构的纳米热电粉末的方法，包括：(a)通过向炉内装填、熔化和冷却基本材料来制造铸锭；(b)通过破碎粉磨所述铸锭来制备纳米粉末；以及(c)在所述纳米粉末的表面形成涂层。
12.根据权利要求11所述的制造具有核壳结构的纳米热电粉末的方法，其中，制造所述铸锭的所述基本材料使用至少两种选自由Bi、Te、Sb和Se构成的组的材料。
13.根据权利要求11所述的制造具有核壳结构的纳米热电粉末的方法，其中，在所述形成涂层时，通过ALD(原子层沉积)方法或水热沉积法来形成所述涂层。
14.根据权利要求13所述的制造具有核壳结构的纳米热电粉末的方法，其中，在所述形成涂层时，通过ALD(原子层沉积)方法形成所述涂层使用至少一个选自由BiMe3、TeMe2、SbMe3、SeMe2、BiCl3、TeCl2、SbCl3、SeCl2、[Bi(SiMe3)3]、[Te(SiMe3)2]、[Sb(SiMe3)3]和[Se(SiMe3)2]组成的组的前体层。
15.根据权利要求13所述的制造具有核壳结构的纳米热电粉末的方法，其中，在所述形成涂层时，使用至少一个选自由NaOH、KOH、RbOH、NaBH4、KBH4和RbBH4组成的组的前体层，通过水热沉积法形成所述涂层。
16.用于制造热电元件的方法，包括：
(a)通过向炉内装填、熔化和冷却基本材料来制造铸锭；(b)通过破碎粉磨铸锭来制备纳米粉末；(c)在所述纳米粉末的表面形成涂层；以及，(d)烧结在所述形成涂层时制造的具有核壳结构的纳米热电粉末。
17.根据权利要求16所述的制造热电元件的方法，其中，通过热压法和放电等离子体烧结法来执行烧结所述纳米热电粉末。
18.制造热电模块的方法，在形成有金属电极的顶部绝缘基板和底部绝缘基板上交替的布置并电连接根据权利要求16制造的热电元件。
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