JP7091341B2 - 熱電焼結体および熱電素子 - Google Patents
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Description
実施例は、熱電焼結体および熱電素子に関する。
熱電現象は、材料内部の電子（ｅｌｅｃｔｒｏｎ）と正孔（ｈｏｌｅ）の移動によって発生する現象であり、熱と電気の間の直接的なエネルギー変換を意味する。
熱電素子は、熱電現象を用いる素子を総称し、Ｐ型熱電材料とＮ型熱電材料を金属電極の間に接合させてＰＮ接合対を形成する構造を有する。
熱電素子は、電気抵抗の温度変化を用いる素子、温度差によって起電力が発生する現象であるゼーベック効果を用いる素子、電流による吸熱または発熱が発生する現象であるペルチェ効果を用いる素子などに区分することができる。
熱電素子は、家電製品、電子部品、通信用部品などに多様に適用されている。例えば、熱電素子は、冷却用装置、温熱用装置、発電用装置などに適用され得る。これによって、熱電素子の熱電性能に対する要求はさらに高くなっている。
このような熱電性能は、熱電素子を構成する熱電脚と関連し、詳しくは、前記熱電脚を構成する熱電焼結体と関連することができる。
したがって、熱電性能を向上させることができる熱電焼結体の製造が要求される。
実施例は、向上した均一度および効率を有する熱電焼結体および熱電素子を提供しようとする。
実施例による熱電焼結体は、熱電粉末を含み、前記熱電粉末は、水平方向に配置され、板状フレーク形状の複数の第１粉末；および前記第１粉末と形状が異なる複数の第２粉末を含み、前記第２粉末は、前記熱電粉末全体に対して５体積％以下だけ含む。
実施例による熱電粉末焼結体製造装置によって製造される熱電粉末焼結体は、熱電粉末焼結体の粉末の配列を大部分一方向に配置させることができる。すなわち、前記粉末の配列を水平方向の一方向に配置させることができる。
これによって、熱電粉末焼結体の熱伝導度を減少させることができ、電気伝導度を向上させることができ、これによって、熱電粉末焼結体を熱電素子の熱電脚に適用時に熱電脚の熱電性能を向上させることができる。
また、前記熱電粉末制御部で電気伝導度の低下を発生させる球形状の熱電粉末を減少させることができるので、熱電脚の熱電性能を向上させることができる。
本発明は多様な変更が可能であり、多様な実施例を有し得るので、特定実施例を図面に例示して説明しようとする。しかし、これは本発明を特定の実施形態に対して限定しようとすることではなく、本発明の思想および技術範囲に含まれるすべての変更、均等物ないし代替物を含むものと理解されるべきである。
第２、第１などのように序数を含む用語は多様な構成要素を説明するために使用され得るが、前記構成要素は前記用語によって限定されない。前記用語は一つの構成要素を他の構成要素から区別する目的だけで使用される。例えば、本発明の技術的範囲を逸脱せずに第２構成要素は第１構成要素と命名されることができ、同様に第１構成要素も第２構成要素と命名され得る。および／またはという用語は複数の関連して記載された項目の組合せまたは複数の関連して記載された項目のうちいずれかの項目を含む。
ある構成要素が他の構成要素に「連結されて」いるとか「接続されて」いると言及された際には、その他の構成要素に直接的に連結されているか、または接続されていることもあるが、中間に他の構成要素が存在することもあると理解されるべきである。一方、ある構成要素が他の構成要素に「直接繋がれて」いるとか「直接接続されて」いると言及された際には、中間に他の構成要素が存在しないことと理解されるべきである。
本出願で使用された用語は単なる特定の実施例を説明するために使用されたものであり、本発明を限定しようとする意図ではない。単数の表現は文脈上で明白に異なるように意味しない限り、複数の表現を含む。本出願で、「含む」または「有する」などの用語は明細書上に記載された特徴、数字、段階、動作、構成要素、部品またはこれらを組み合わせたものが存在することを指定しようとすることであって、一つまたはその以上の他の特徴や数字、段階、動作、構成要素、部品またはこれらを組み合わせたものなどの存在または付加可能性を予め排除しないことと理解されるべきである。
異なるように定義されない限り、技術的や科学的な用語を含んでここで使用されるすべての用語は本発明が属する技術分野の通常の知識を有有する者によって一般に理解されるものと同一の意味を有している。一般に使用される事前に定義されているような用語は関連技術の文脈上で有する意味と一致する意味を有するものと解釈されるべきであり、本出願において明白に定義しない限り、理想的であるか過度に形式的な意味と解釈されない。
以下、添付された図面を参照して実施例を詳しく説明するが、図面符号に関係なく同一であったり対応する構成要素は同一の参照番号を付与し、これに対する重複説明は省略することにする。
以下、図１および図２を参照して、実施例による熱電焼結体製造装置を説明する。
図１および図２を参照すると、実施例による熱電焼結体製造装置は、粉末制御部１０００および粉末焼結部２０００を含むことができる。
前記粉末制御部１０００は、熱電粉末制御装置であり得る。また、前記粉末焼結部２０００は熱電粉末焼結装置であり得る。
前記粉末制御部１０００および前記粉末焼結部２０００は、互いに連結され得る。詳しくは、前記粉末制御部１０００で前記粉末の粒径および濃度を制御し、制御された粉末は、前記粉末焼結部２０００に移動されて焼結され得る。
前記粉末制御部１０００および前記粉末焼結部２０００は、互いに脱着可能に連結され得る。例えば、前記粉末制御部１０００および前記粉末焼結部２０００は、それぞれの独立的な装置として使用されたり、または、前記粉末制御部１０００および前記粉末焼結部２０００は、互いに結合されて一つの装置として使用され得る。
前記粉末制御部１０００は、複数の領域を含むことができる。例えば、前記粉末制御部１０００は、投入領域１Ａ、制御領域２Ａおよび供給領域３Ａを含むことができる。
前記投入領域１Ａには熱電粉末が提供され得る。例えば、前記熱電粉末は、熱電素子の熱電脚を製造するための粉末であり得る。
例えば、前記熱電粉末は、ドーピング用添加剤と共にミーリング（ｍｉｌｌｉｎｇ）できる。例えば、スーパーミキサー（Ｓｕｐｅｒ Ｍｉｘｅｒ）、ボールミル（ｂａｌｌ ｍｉｌｌ）、アトリッションミル（ａｔｔｒｉｔｉｏｎ ｍｉｌｌ）、３ロールミル（３ｒｏｌｌ ｍｉｌｌ）などを用いて、リボン状の粉末およびドーピング用添加剤を混合することができる。
前記熱電粉末は、Ｂｉ、ＴｅおよびＳｅを含むことができる。また、ドーピング用添加剤は、ＣｕおよびＢｉ２Ｏ３を含むことができる。このとき、Ｂｉ、ＴｅおよびＳｅを含む熱電素材は９９．４ないし９９．９８ｗｔ％、Ｃｕは０．０１ないし０．１ｗｔ％、そしてＢｉ２Ｏ３は０．０１ないし０．５ｗｔ％の組成比、望ましくは、Ｂｉ、ＴｅおよびＳｅを含む熱電素材は９９．４８ないし９９．９８ｗｔ％、Ｃｕは０．０１ないし０．０７ｗｔ％、そして、Ｂｉ２Ｏ３は０．０１ないし０．４５ｗｔ％の組成比、さらに望ましくは、Ｂｉ、ＴｅおよびＳｅを含む熱電素材は９９．６７ないし９９．９８ｗｔ％、Ｃｕは０．０１ないし０．０３ｗｔ％、そして、Ｂｉ２Ｏ３は０．０１ないし０．３０ｗｔ％の組成比で添加された後にミーリングされ得る。
前記投入領域１Ａと前記制御領域２Ａは、互いに分離することができる。詳しくは、前記投入領域１Ａと前記制御領域２Ａとの間にはゲート１１００が配置され、前記ゲート１１００によって前記投入領域１Ａと前記制御領域２Ａとは互いに分離され得る。
前記ゲート１１００は、外部の制御部３０００を介して開閉され得る。詳しくは、前記投入領域１Ａに熱電粉末を投入するときは、前記ゲート１１００は閉鎖された状態を維持し、これによって前記投入領域１Ａと前記制御領域２Ａは互いに分離され得る。
続いて、前記投入領域１Ａに熱電粉末をすべて投入した後には、前記制御部３０００を介して前記ゲート１１００を開放することができる。すなわち、前記投入領域１Ａに投入された熱電粉末は、前記ゲート１１００が開放されることによって、前記制御領域２Ａ方向に移動することができる。
図２を参照すると、前記制御領域２Ａは、第１’領域１Ａ'、第２’領域２Ａ’および第３’領域３Ａ'を含むことができる。
前記第１’領域１Ａ'、前記第２’領域２Ａ’および前記第３’領域３Ａ'は、層構造に配置され得る。詳しくは、前記第２’領域２Ａ'は前記第３’領域３Ａ’上に配置され得、前記第１’領域１Ａ'は前記第２’領域２Ａ’上に配置され得る。すなわち、前記第２’領域２Ａ'は前記第１’領域１Ａ’および前記第３’領域３Ａ’の間に配置され得る。
前記第１’領域１Ａ’および前記第２’領域２Ａ’の間には、第１フィルター部Ｆ１が配置され得る。また、前記第２’領域２Ａ’および前記第３’領域３Ａ’の間には第２フィルター部Ｆ２が配置され得る。
前記第１フィルター部Ｆ１および前記第２フィルター部Ｆ２は、複数の孔を含むことができる。例えば、前記第１フィルター部Ｆ１は第１孔Ｈ１を含むことができる。また、前記第２フィルター部Ｆ２は第２孔Ｈ２を含むことができる。
前記第１孔Ｈ１および前記第２孔Ｈ２は、互いに異なるサイズに形成され得る。詳しくは、前記第１孔Ｈ１のサイズは、前記第２孔Ｈ２のサイズより小さいことがある。すなわち、前記第２孔Ｈ２のサイズは、前記第１孔Ｈ１のサイズより大きいことがある。
前記第１孔Ｈ１および前記第２孔Ｈ２のサイズは、粒径および形状が異なる粉末を含む熱電粉末を分離するための適正なサイズに制御され得る。例えば、前記第１孔Ｈ１および前記第２孔Ｈ２のサイズは、以下で説明する第１粉末のサイズより小さいことがあり、第２粉末のサイズより大きいことがある。
例えば、前記第１孔Ｈ１のサイズは約１１００μｍ以上であり得る。さらに詳しくは、前記第１孔Ｈ１のサイズは約１１００μｍないし約１５００μｍであり得る。また、前記第２孔Ｈ２のサイズは約１５００μｍ以上であり得る。詳しくは、前記第２孔Ｈ２のサイズは約１５００μｍないし２０００μｍであり得る。
また、前記第２’領域２Ａ'には振動部１２００が配置され得る。前記振動部１２００は、外部の制御部材３０００によって印加される振動を前記第１フィルター部Ｆ１および前記第２フィルター部Ｆ２に伝達することができる。
前記振動部１２００は、球形状、バー（ｂａｒ）形状または多角形の形状に形成され得る。例えば、前記振動部１２００は、球形状のシリコーンボールなどを含むことができる。
前記第１’領域１Ａ'には、前記投入領域１Ａを介して投入された熱電粉末が移動され得る。前記投入領域１Ａを介して投入された粉末は、第１粉末Ｐ１および第２粉末Ｐ２を含むことができる。
詳しくは、前記投入領域１Ａを介して投入される前記熱電粉末は、互いに形状が異なる第１粉末Ｐ１および第２粉末Ｐ２を含むことができる。詳しくは、前記第１粉末Ｐ１はリボン形状すなわち、板状フレーク形状に形成され得る。ここで、前記板状フレーク形状は、長軸および短軸を有し得る。詳しくは、前記板状フレーク形状は長軸と短軸が互いに異なるサイズを有し得る。詳しくは、前記板状フレーク形状の短軸に対する長軸の割合は１：１．２ないし１：６であり得る。さらに詳しくは、前記板状フレーク形状の短軸に対する長軸の割合は１：１．２ないし１：２．５であり得る。
また、前記第２粉末Ｐ２は、前記板状フレーク形状と異なる形状に形成され得る。例えば、前記第２粉末Ｐ２は、図３に開示されているように、球形状すなわち、ボール（ｂａｌｌ）形状に形成され得る。
前記熱電粉末は、製造時に急冷凝固法（ｒａｐｉｄ ｓｏｌｉｄｉｆｉｃａｔｉｏｎ ｐｒｏｃｅｓｓ）工程を経ることができる。このような冷却工程によって熱電粉末は、板状フレーク形状の熱電粉末と組成および組成比は同一であるが、板状フレーク形状と形状が互いに異なる熱電粉末が生成され得る。
詳しくは、図４に開示されているように、組成および組成比は同一であるが、互いに異なる形状を有する複数の単位粉末が混合された熱電粉末が生成され得る。
このような、板状フレーク形状の熱電粉末と板状フレーク形状の熱電粉末と異なる形状を有する熱電粉末は、互いに異なる格子定数を有し、板状フレーク形状と板状フレーク形状の熱電粉末と異なる形状を有する熱電粉末を一緒に焼結する場合、抵抗の増加などによって熱電焼結体の熱電性能が低下し得る。
これによって、前記粉末制御部１０００の前記第２領域２Ａにおいては、前記第１粉末Ｐ１と前記第２粉末Ｐ２をフィルタリングして、前記第２粉末Ｐ２をすべてまたは大部分除去した熱電粉末を前記粉末焼結部２０００に移動させることができる。すなわち、前記粉末焼結部２０００に移動される熱電粉末は、大部分が第１粉末Ｐ１であり得る。
上述したように、前記第１粉末Ｐ１と前記第２粉末Ｐ２の形状は互いに異なることがある。すなわち、前記第１粉末Ｐ１と前記第２粉末Ｐ２の粒径は互いに異なることがある。詳しくは、前記第１粉末Ｐ１の粒径は前記第２粉末Ｐ２の粒径より大きいことがある。詳しくは、前記第１粉末Ｐ１は板状フレーク形状に形成され、第２粉末Ｐ２は球形状に形成され得る。
また、前記第２粉末Ｐ２の粒径は約３００μｍないし約１１００μｍであり得る。また、前記第２粉末Ｐ２の平均粒径は約６５０μｍないし約６７０μｍであり得る。詳しくは、図５に開示されているように、前記第２粉末Ｐ２の粒径は約３００μｍないし約１１００μｍの範囲を有し、このとき、約６５０μｍないし約６７０μｍの粒径を有する前記第２粉末Ｐ２の粒径が最も多い量を含むことができる。
前記第１’領域１Ａ’および前記第２’領域２Ａ’の間に配置される前記第１フィルター部Ｆ１は、前記第１粉末Ｐ１および前記第２粉末Ｐ２を分離することができる。すなわち、前記第１フィルター部Ｆ１の孔を介して相対的に粒径が小さい前記第２粉末Ｐ２は、前記孔を介して前記第２’領域２Ａ'に移動され、前記第１粉末Ｐ１は、前記第１’領域１Ａ'に残留し得る。
詳しくは、外部の前記制御部材３０００を介して前記粉末制御部１０００に振動を印加することができる。詳しくは、前記制御部材３０００によって振動部材１５００を動作させ、前記振動部材１５００によって前記制御領域２Ａに振動を印加することができる。すなわち、前記振動部材１５００によって前記第１’領域１Ａ'、前記第２’領域２Ａ’および前記第３’領域３Ａ'に振動を印加することができる。
前記制御領域２Ａに印加される振動は、前記振動部１２００に伝達され、前記振動部１２００が上部および下部方向に移動し、前記第１粉末Ｐ１、前記第２粉末Ｐ２、前記第１フィルター部Ｆ１に振動を印加することができる。詳しくは、前記第１フィルター部Ｆ１には第１振動数で振動が印加され得る。
これによって、前記第１粉末Ｐ１および前記第２粉末Ｐ２は、前記第１振動数の振動によって上下方向に移動しながら、前記第１フィルター部Ｆ１を介して前記第１粉末Ｐ１は前記第１’領域１Ａ'に残留させ、前記第２粉末Ｐ２だけ前記第２’領域２Ａ'に移動させることができる。
前記第２フィルター部Ｆ２は、前記第２’領域２Ａ'に移動した前記第２粉末Ｐ２を前記第３’領域３Ａ'に移動させることができる。
詳しくは、前記制御部材３０００を介して前記粉末制御部１０００に振動を印加し、前記制御部材３０００によって振動部材１５００を動作させ、前記振動部材１５００によって前記制御領域２Ａに振動を印加することができる。前記制御領域２Ａに印加される振動は、前記振動部１２００に伝達され、前記振動部１２００が上部および下部方向に移動し、前記第１粉末Ｐ１、前記第２粉末Ｐ２、前記第２フィルター部Ｆ２に振動を印加することができる。詳しくは、前記第２フィルター部Ｆ２には第２振動数で振動が印加され得る。このとき、前記第２振動数は、前記第１振動数より大きいことがある。
これによって、前記第２粉末Ｐ２は、前記第２’領域２Ａ'で前記第３’領域３Ａ'に移動され、前記第２粉末Ｐ２は、前記第３’領域３Ａ'に捕集され得る。前記第３’領域３Ａ'に捕集される第２粉末Ｐ２は外部を介して排気され得る。
また、前記第１’領域１Ａ'に残留する前記第１粉末Ｐ１は、前記第２振動数サイズの第２振動によって粉砕され得る。これによって、前記第１粉末Ｐ１の全体的な粒径の均一度を向上させることができる。
前記制御領域２Ａで篩分けられて粉砕された粉末は、前記供給領域３Ａに移動され得る。詳しくは、前記制御領域２Ａの第１’領域１Ａ'の第１粉末Ｐ１が前記供給領域３Ａに移動され得る。
すなわち、前記制御領域２Ａにおいては、前記投入領域１Ａから投入された粉末の形状および粒径を制御することができる。詳しくは、前記制御領域２Ａによって熱電粉末の形状を板状フレーク形状の第１粉末にフィルタリングすることができ、板状フレーク形状の粒径の均一度を向上させることができる。
詳しくは、前記第１フィルター部および前記第２フィルター部を介して熱電粉末で電気伝導度の低下を発生させる第２粉末すなわち、球形状の熱電粉末を除去することができ、これによって、焼結領域に移動される熱電粉末の形状均一度を向上させることができるので、焼結領域で焼結される熱電焼結体の熱電特性を向上させることができる。すなわち、第１粉末と形状および格子定数が異なる第２粉末が第１粉末の配列状態に影響を及ぼすことがあり、これによって、最終的に製造される熱電焼結体の内部にクラックが発生したりボイド（ｖｏｉｄ）などが発生して、熱電焼結体によって製造されるＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚の電気伝導度が減少し得る。
このとき、実施例による熱電粉末によって製造される熱電焼結体のボイドは、熱電焼結体の全体面積に対して約５％であり得る。
しかし、実施例による熱電焼結体は、第１粉末と形状および格子定数が異なる第２粉末を最小化することによって、第２粉末によって電気伝導度の減少を最小化することができるので、熱電脚の熱電特性を向上させることができる。
また、前記制御領域に印加される振動を介して前記第１粉末を一定のサイズに粉碎することができるので、前記第１粉末の粒径の均一度を向上させることができる。
前記粉末焼結部２０００は、前記粉末制御部１０００で篩分けられるか、または粉砕された粉末が移動し得る。
詳しくは、前記粉末焼結部２０００は、前記粉末制御部１０００で篩分けられるか、または粉砕された粉末を焼結させて熱電焼結体を形成することができる。
前記粉末焼結部２０００は、収集部材２１００、篩（sｉｅｖｅ）部材２２００、モールド部材２３００および駆動部材２４００を含むことができる。
前記収集部材２１００は、前記粉末制御部１０００で篩分けられるか、または粉砕された粉末が移動され得る。詳しくは、前記粉末制御部１０００の制御領域２Ａで篩分けられて粉砕された粉末は、前記供給領域を介して前記粉末焼結部２０００の収集部材２１００に移動され得る。
すなわち、前記収集部材２１００に移動される粉末は、第１粉末Ｐ１すなわち、板状フレーク形状の熱電粉末であり得る。すなわち、前記収集部材２１００に移動される粉末は、第２粉末Ｐ２すなわち、電気伝導度の低下を発生させる球形状の熱電粉末が除去された熱電粉末を含むことができる。
前記収集部材２１００に移動される粉末は、前記篩部材２２００に移動され得る。前記篩部材２２００は、複数の篩部を含むことができる。詳しくは、前記篩部材２２００は、第１篩部２２１０、第２篩部２２２０、第３篩部２２３０および第４篩部２２４０を含むことができる。
前記第１篩部２２１０、前記第２篩部２２２０、前記第３篩部２２３０および前記第４篩部２２４０は、メッシュ形状に形成され得る。詳しくは、前記第１篩部２２１０、前記第２篩部２２２０、前記第３篩部２２３０および前記第４篩部２２４０は、メッシュ線および前記メッシュ線によって形成されるメッシュ開口部を含むことができる。
前記第１篩部２２１０、前記第２篩部２２２０、前記第３篩部２２３０および前記第４篩部２２４０の前記メッシュ開口部のサイズは、前記粉末の粒径および形状によって変化し得る。
前記収集部材２１００の粉末は、前記篩部材２２００を介して前記モールド部材２３００に移動され得る。前記篩部材２２００は、前記モールド部材２３００に移動する粉末の方向性を制御することができる。
詳しくは、前記篩部材２２００は、前記リボン形状すなわち、板状フレーク形状の粉末が前記モールド部材２３００の内部に一方向に配置されるように制御することができる。
図６を参照すると、前記第１粉末Ｐ１は、収容部すなわち、前記モールド部材２３００の内部で第１方向に配置され得る。すなわち、前記第１粉末Ｐ１は、前記モールド部材２３００の内部で水平方向に配置され得る。すなわち、前記モールド部材２３００の内部に配置される前記第１粉末Ｐ１の大部分は、水平方向に配置され、前記モールド部材２３００を充填することができる。
このとき、前記水平方向とは、重力方向を基準に垂直成分を有する方向を意味することができる。また、前記水平方向は、前記重力方向の仮想の垂直線に対して前記板状フレークの長軸が±１５゜以内の角度に傾斜する方向まで含まれ得る。
すなわち、前記水平方向とは、収容部の底面すなわち、モールド部材２３００の底面と水平成分を有する方向および前記底面に対して±１５゜以内の角度に傾斜する方向と定義することができる。
例えば、前記モールド部材２３００の内部で前記水平方向に配置される前記第１粉末は、第１粉末全体に対して約９５体積％以上であり得る。詳しくは、前記モールド部材２３００の内部で前記水平方向に配置される前記第１粉末は、第１粉末全体に対して約９５体積％ないし１００体積％であり得る。さらに詳しくは、前記モールド部材２３００の内部で前記水平方向に配置される前記第１粉末は、第１粉末全体に対して約９６体積％ないし９９体積％であり得る。
続いて、前記モールド部材２３００は、前記駆動部材２４００などを介して焼結され得る。詳しくは、前記駆動部材２４００は、回転部２４１０、モーター部２４２０および圧力部２４３０を含むことができ、前記モールド部材２３００は、前記駆動部材２４００によって回転されて焼結され得る。
例えば、前記モールド部材２３００は、放電プラズマ焼結（ＳＰＳ、Ｓｐａｒｋ Ｐｌａｓｍａ Ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ）装備を用いて約４００℃ないし約５５０℃、約３５ＭＰａないし約６０ＭＰａ条件で約１分ないし約３０分間焼結されるか、または、ホットプレス（Ｈｏｔ－ｐｒｅｓｓ）装備を用いて約４００℃ないし約５５０℃、約１８０ＭＰａないし約２５０ＭＰａ条件で約１分ないし約６０分間焼結され得る。
これによって製造される熱電焼結体は、カッティング工程を介してカッティングされ、最終的に熱電素子に適用される熱電脚が製造され得る。
図６は、実施例による熱電粉末焼結装置によって焼結された熱電粉末焼結体の写真を示す図である。
図６を参照すると、前記熱電粉末焼結体の粉末の配列は、大部分一方向に配置されることが分かる。すなわち、前記粉末は、水平方向の一方向に配置されることが分かる。このとき、前記焼結体の粉末とは、焼結後の結晶粒を意味することができる。
これによって、熱電粉末焼結体の熱伝導度を減少させることができ、電気伝導度を向上させることができ、これによって、熱電粉末焼結体を熱電素子の熱電脚に適用するとき、熱電脚の熱電性能を向上させることができる。
また、前記熱電粉末制御部で電気伝導度の低下を発生させる第２粉末すなわち、板状フレーク形状と異なる形状を有する粉末の量を減少させることができるので、熱電粉末焼結後の熱電脚の熱電性能を向上させることができる。詳しくは、前記熱電粉末焼結体で電気伝導度の低下を発生させる第２粉末は、粉末全体に対して約５体積％以下であり得る。さらに詳しくは、前記熱電粉末焼結体で電気伝導度の低下を発生させる第２粉末は、粉末全体に対して約３体積％以下であり得る。さらに詳しくは、前記熱電粉末焼結体で電気伝導度の低下を発生させる第２粉末は、粉末全体に対して約１体積％以下であり得る。
以下、実施例および比較例による熱電粉末製造方法を介して本発明をさらに詳細に説明する。このような実施例は、本発明をさらに詳細に説明するために例示で提示したものに過ぎない。したがって、本発明がこのような実施例に限定されるものではない。
実施例１
熱電素材を熱処理してインゴット（ｉｎｇｏｔ）を製造した後、インゴットを粉碎して篩分けして熱電脚用粉末を獲得した。
熱電素材を熱処理してインゴット（ｉｎｇｏｔ）を製造した後、インゴットを粉碎して篩分けして熱電脚用粉末を獲得した。
続いて、これを焼結し、焼結体をカッティングしてＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した。
このとき、熱電脚用粉末は、板状フレーク形状の粉末と共に０．１体積％の球形状の粉末を含んだ。
続いて、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
実施例２
前記球形状の粉末が板状フレーク形状の粉末および球形状の粉末を含み、前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約０．５体積％含まれたという点を除いて実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
前記球形状の粉末が板状フレーク形状の粉末および球形状の粉末を含み、前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約０．５体積％含まれたという点を除いて実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
実施例３
前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約１．０体積％含まれたという点を除いて実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約１．０体積％含まれたという点を除いて実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
実施例４
前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約２．０体積％含まれたという点を除いて実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約２．０体積％含まれたという点を除いて実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
実施例５
前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約３．０体積％含まれたという点を除いて実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約３．０体積％含まれたという点を除いて実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
実施例６
前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約４．０体積％含まれたという点を除いて実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約４．０体積％含まれたという点を除いて実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
実施例７
前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約５．０体積％含まれたという点を除いて実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約５．０体積％含まれたという点を除いて実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
実施例８
前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約６．０体積％含まれたという点を除いて実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約６．０体積％含まれたという点を除いて実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
比較例
熱電素材を熱処理してインゴット（ｉｎｇｏｔ）を製造した後、インゴットを粉碎して篩分けしない状態で熱電脚用粉末を獲得した。
熱電素材を熱処理してインゴット（ｉｎｇｏｔ）を製造した後、インゴットを粉碎して篩分けしない状態で熱電脚用粉末を獲得した。
このとき、前記球形状の粉末が熱電脚用粉末全体に対して約７．０体積％含まれて、実施例１と同様にＰ型熱電脚およびＮ型熱電脚を製造した後、前記Ｐ型熱電脚および前記Ｎ型熱電脚の電気伝導度を測定した。
表１を参照すると、実施例２ないし実施例６による熱電脚は、実施例１すなわち、球形状の粉末が微量で含まれる熱電脚に比べて電気伝導度の差が小さいことが分かる。
すなわち、球形状の粉末が０．１体積％ないし６．０体積％だけ含まれる熱電脚は、球形状の粉末が微量で含まれる熱電脚に比べて約５％以内のわずかな電気伝導度の差があることが分かる。
しかし、実施例７、８および比較例による熱電脚は、実施例１すなわち、球形状の粉末が微量で含まれる熱電脚に比べて電気伝導度の差が大きいことが分かる。
すなわち、球形状の粉末が５．０体積％以上に含まれる熱電脚は、球形状の粉末が含まれていない熱電脚に比べて約５％以上の大きい電気伝導度の差があることを分かる。
すなわち、実施例７、８および比較例による球形状の粉末が板状フレーク形状の粉末と共に混合されて、焼結体の内部にボイドを形成するか、またはクラックを形成することによって、製造される熱電脚の電気伝導度が大きく減少することが分かる。
以下、図７ないし図９を参照して、実施例による熱電焼結体製造装置によって製造される熱電焼結体が適用される熱電素子の一例を説明する。
図７ないし９を参照すると、熱電素子１００は、下部基板１１０、下部電極１２０、Ｐ型熱電脚１３０、Ｎ型熱電脚１４０、上部電極１５０および上部基板１６０を含むことができる。
前記下部電極１２０は、前記下部基板１１０と前記Ｐ型熱電脚１３０および前記Ｎ型熱電脚１４０の下部底面との間に配置され得る。前記上部電極１５０は、前記上部基板１６０と前記Ｐ型熱電脚１３０および前記Ｎ型熱電脚１４０の上部底面との間に配置され得る。
これによって、複数のＰ型熱電脚１３０および複数のＮ型熱電脚１４０は、前記下部電極１２０および前記上部電極１５０によって電気的に連結され得る。前記下部電極１２０と前記上部電極１５０との間に配置され、電気的に連結される一対のＰ型熱電脚１３０およびＮ型熱電脚１４０は、単位セルを形成することができる。
例えば、リード線１８１、１８２を介して前記下部電極１２０および前記上部電極１５０に電圧を印加すると、ペルチェ効果によって前記Ｐ型熱電脚１３０から前記Ｎ型熱電脚１４０に電流の流れる基板は、熱を吸収して冷却部として作用し、Ｎ型熱電脚１４０からＰ型熱電脚１３０に電流の流れる基板は、加熱されて発熱部として作用することができる。
ここで、Ｐ型熱電脚１３０およびＮ型熱電脚１４０は、ビスマス（Ｂｉ）およびテルル（Ｔｅ）を主原料として含むビスムステルルライド（Ｂｉ－Ｔｅ）系熱電脚であり得る。
前記Ｐ型熱電脚１３０は、全体重量１００ｗｔ％に対してアンチモン（Ｓｂ）、ニッケル（Ｎｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、銀（Ａｇ）、鉛（Ｐｂ）、ホウ素（Ｂ）、ガリウム（Ｇａ）、テルル（Ｔｅ）、ビスマス（Ｂｉ）およびインジウム（Ｉｎ）の少なくとも一つを含むビスムステルルライド（Ｂｉ－Ｔｅ）系主原料物質９９ｗｔ％ないし９９．９９９ｗｔ％とＢｉまたはＴｅを含む混合物０．００１ｗｔ％ないし１ｗｔ％を含む熱電脚であり得る。例えば、主原料物質がＢｉ－Ｓｂ－Ｔｅであり、ＢｉまたはＴｅを全体重量の０．００１ｗｔ％ないし１ｗｔ％でさらに含むことができる。
前記Ｎ型熱電脚１４０は、全体重量１００ｗｔ％に対してセレン（Ｓｅ）、ニッケル（Ｎｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、銀（Ａｇ）、鉛（Ｐｂ）、ホウ素（Ｂ）、ガリウム（Ｇａ）、テルル（Ｔｅ）、ビスマス（Ｂｉ）およびインジウム（Ｉｎ）の少なくとも一つを含むビスムステルルライド（Ｂｉ－Ｔｅ）系主原料物質９９ｗｔ％ないし９９．９９９ｗｔ％とＢｉまたはＴｅを含む混合物０．００１ｗｔ％ないし１ｗｔ％を含む熱電脚であり得る。例えば、主原料物質がＢｉ－Ｓｅ－Ｔｅであり、ＢｉまたはＴｅを全体重量の０．００１ｗｔ％ないし１ｗｔ％でさらに含むことができる。
前記Ｐ型熱電脚１３０および前記Ｎ型熱電脚１４０は、バルク型または積層型に形成され得る。一般に、バルク型Ｐ型熱電脚１３０またはバルク型Ｎ型熱電脚１４０は、熱電素材を熱処理してインゴット（ｉｎｇｏｔ）を製造し、インゴットを粉碎して篩分けして熱電脚用粉末を獲得した後、これを焼結し、焼結体をカッティングする過程を介して得ることができる。積層型Ｐ型熱電脚１３０または積層型Ｎ型熱電脚１４０は、シート形状の基材上に熱電素材を含むペーストを塗布して単位部材を形成した後、単位部材を積層してカッティングする過程を介して得ることができる。
図９を参照すると、実施例による前記Ｐ型熱電脚１３０および前記Ｎ型熱電脚１４０の少なくとも一つの熱電脚７００は、熱電素材層７１０、熱電素材層７１０の一面および前記一面と対向する他面上にそれぞれ配置される第１金属層７６０および第２金属層７７０、熱電素材層７１０と第１金属層７６０との間に配置される第１接合層７４０および熱電素材層７１０と第２金属層７７０との間に配置される第２接合層７５０、そして第１金属層７６０と第１接合層７４０との間に配置される第１メッキ層７２０および第２金属層７７０と第２接合層７５０との間に配置される第２メッキ層７３０を含む。このとき、熱電素材層７１０と第１接合層７４０は互いに直接接触し、熱電素材層７１０と第２接合層７５０は互いに直接接触することができる。そして、第１接合層７４０と第１メッキ層７２０は互いに直接接触し、第２接合層７５０と第２メッキ層７３０は互いに直接接触することができる。そして、第１メッキ層７２０と第１金属層７６０は互いに直接接触し、第２メッキ層７３０と第２金属層７７０は互いに直接接触することができる。
熱電素材層７１０は、半導体材料であるビスマスＢｉおよびテルル（Ｔｅ）を含むことができる。熱電素材層７１０は、Ｐ型熱電脚１３０またはＮ型熱電脚１４０と同じ素材または形状を有し得る。
そして、第１金属層７６０および第２金属層７７０は、銅（Ｃｕ）、銅合金、アルミニウム（Ａｌ）およびアルミニウム合金から選択され得、０．１ないし０．５ｍｍ、望ましくは０．２ないし０．３ｍｍの厚さを有し得る。
第１メッキ層７２０および第２メッキ層７３０は、それぞれＮｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｓｂ、ＣｒおよびＭｏの少なくとも一つを含むことができ、１ないし２０μｍ、望ましくは１ないし１０μｍの厚さを有し得る。
熱電素材層７１０と第１メッキ層７２０との間および熱電素材層７１０と第２メッキ層７３０との間には、第１接合層７４０および第２接合層７５０が配置され得る。このとき、第１接合層７４０および第２接合層７５０はＴｅを含むことができる。
これによって、熱電素材層７１０の中心面から熱電素材層７１０と第１接合層７４０との間の境界面までのＴｅ含有量は、Ｂｉ含有量より高く、熱電素材層７１０の中心面から熱電素材層７１０と第２接合層７５０との間の境界面までのＴｅ含有量は、Ｂｉ含有量より高い。そして、熱電素材層７１０の中心面から熱電素材層７１０と第１接合層７４０との間の境界面までのＴｅ含有量または熱電素材層７１０の中心面から熱電素材層７１０と第２接合層７５０との間の境界面までのＴｅ含有量は、熱電素材層７１０の中心面のＴｅ含有量に対して０．８ないし１倍であり得る。
このとき、一対のＰ型熱電脚１３０およびＮ型熱電脚１４０は、同じ形状および体積を有するか、または互いに異なる形状および体積を有し得る。例えば、Ｐ型熱電脚１３０とＮ型熱電脚１４０の電気伝導特性が互いに異なるので、Ｎ型熱電脚１４０の高さまたは断面積をＰ型熱電脚１３０の高さまたは断面積と異なるように形成することもある。
本発明の一実施例による熱電素子の性能は、ゼーベック指数で示すことができる。ゼーベック指数ＺＴは、式１のように示すことができる。
ここで、αはゼーベック係数［Ｖ／Ｋ］であり、σは電気伝導度［Ｓ／ｍ］であり、α２σはパワー因子（Ｐｏｗｅｒ Ｆａｃｔｏｒ、［Ｗ／ｍＫ２］）である。そして、Ｔは温度であり、ｋは熱伝導度［Ｗ／ｍＫ］である。ｋはａ・ｃｐ・ρに示すことができ、ａは熱拡散度［ｃｍ２／Ｓ］であり、ｃｐは比熱［Ｊ／ｇＫ］であり、ρは密度［ｇ／ｃｍ３］である。
熱電素子のゼーベック指数を得るために、Ｚメートルを用いてＺ値（Ｖ／Ｋ）を測定し、測定したＺ値を用いてゼーベック指数ＺＴを計算することができる。
ここで、前記下部基板１１０と前記Ｐ型熱電脚１３０および前記Ｎ型熱電脚１４０との間に配置される前記下部電極１２０、そして前記上部基板１６０と前記Ｐ型熱電脚１３０および前記Ｎ型熱電脚１４０との間に配置される前記上部電極１５０は、銅（Ｃｕ）、銀（Ａｇ）およびニッケル（Ｎｉ）の少なくとも一つを含み、０．０１ｍｍないし０．３ｍｍの厚さを有し得る。
前記下部電極１２０または前記上部電極１５０の厚さが０．０１ｍｍ未満の場合、電極として機能が低下して電気伝導性能が低くなり得、０．３ｍｍを超過する場合、抵抗の増加によって伝導効率が低くなり得る。
そして、互いに対向する前記下部基板１１０と前記上部基板１６０は、絶縁基板または金属基板であり得る。
絶縁基板は、アルミナ基板または柔軟性を有する高分子樹脂基板であり得る。柔軟性を有する高分子樹脂基板は、ポリイミド（ＰＩ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、シクロオレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、レジン（ｒｅｓｉｎ）のような高透過性プラスチックなどの多様な絶縁性樹脂材を含むことができる。
金属基板は、Ｃｕ、Ｃｕ合金またはＣｕ－Ａｌ合金を含むことができ、その厚さは０．１ｍｍないし０．５ｍｍであり得る。金属基板の厚さが０．１ｍｍ未満であるか、または０．５ｍｍを超過する場合、放熱特性または熱伝導率が過度に高くなり得るので、熱電素子の信頼性が低下し得る。
また、前記下部基板１１０と前記上部基板１６０が金属基板の場合、前記下部基板１１０と前記下部電極１２０との間および前記上部基板１６０と前記上部電極１５０との間には、それぞれ誘電体層１７０がさらに配置され得る。
前記誘電体層１７０は、５～１０Ｗ／Ｋの熱伝導度を有する素材を含み、０．０１ｍｍないし０．１５ｍｍの厚さに形成され得る。前記誘電体層１７０の厚さが０．０１ｍｍ未満の場合、絶縁効率または耐電圧特性が低下し得、０．１５ｍｍを超過する場合、熱伝導度が低くなって放熱効率が低下し得る。
このとき、前記下部基板１１０と前記上部基板１６０のサイズは、異なるように形成されることもある。例えば、前記下部基板１１０と前記上部基板１６０のうち一つの体積、厚さまたは面積は、他の一つの体積、厚さまたは面積より大きく形成され得る。これによって、熱電素子の吸熱性能または放熱性能を高めることができる。
また、前記下部基板１１０と前記上部基板１６０の少なくとも一つの表面には、放熱パターン、例えば、凹凸パターンが形成されることもある。これによって、熱電素子の放熱性能を高めることができる。凹凸パターンがＰ型熱電脚１３０またはＮ型熱電脚１４０と接触する面に形成される場合、熱電脚と基板との間の接合特性も向上し得る。
前記熱電素子モジュールは、発電用装置、冷却用装置、温熱用装置などに適用され得る。具体的には、前記熱電素子モジュールは、主に光通信モジュール、センサー、医療機器、測定器機、航空宇宙産業、冷蔵庫、チラー（ｃｈｉｌｌｅｒ）、自動車通風シート、カップホルダー、洗濯機、乾燥器、ワインセラー、浄水器、センサー用電源供給装置、サーモパイル（ｔｈｅｒｍｏｐｉｌｅ）などに適用され得る。
ここで、前記熱電素子モジュールが医療機器に適用される例として、ＰＣＲ（Ｐｏｌｙｍｅｒａｓｅ Ｃｈａｉｎ Ｒｅａｃｔｉｏｎ）機器がある。ＰＣＲ機器は、ＤＮＡを増幅してＤＮＡの塩基配列を決めるための装備であり、精緻な温度制御が要求され、熱循環（ｔｈｅｒｍａｌ ｃｙｃｌｅ）が必要な器機である。これのために、ペルチェ効果に基づく熱電素子が適用され得る。
前記熱電素子モジュールが医療機器に適用される他の例として、光検出器がある。ここで、光検出器は、赤外線／紫外線検出器は、ＣＣＤ（Ｃｈａｒｇｅ Ｃｏｕｐｌｅｄ Ｄｅｖｉｃｅ）センサー、Ｘ－ｒａｙ検出器、ＴＴＲＳ（Ｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｔｈｅｒｍａｌ Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ Ｓｏｕｒｃｅ）などがある。光検出器の冷却（ｃｏｏｌｉｎｇ）のためにペルチェ効果に基づく熱電素子が適用され得る。これにより、光検出器内部の温度上昇による波長変化、出力低下および解像力の低下などを防止することができる。
前記熱電素子モジュールが医療機器に適用されるまた他の例として、免疫分析（ｉｍｍｕｎｏａｓｓａｙ）の分野、インビトロ診断（Ｉｎ ｖｉｔｒｏ Ｄｉａｇｎｏｓｔｉｃｓ）の分野、温度制御および冷却システム（ｇｅｎｅｒａｌ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｃｏｎｔｒｏｌ ａｎｄ ｃｏｏｌｉｎｇ ｓｙｓｔｅｍｓ）、物理治療の分野、液状チラーシステム、血液／プラズマ温度制御の分野などがある。これによって、精密な温度制御が可能である。
前記熱電素子モジュールが医療機器に適用されるまた他の例として、人工心臓がある。これによって、人工心臓に電源を供給することができる。
前記熱電子モジュールが航空宇宙産業に適用される例として、星追跡システム、熱イミジングカメラ、赤外線／紫外線検出器、ＣＣＤセンサー、ハッブル宇宙望遠鏡、ＴＴＲＳなどがある。これによって、イメージセンサーの温度を維持することができる。
前記熱電素子モジュールが航空宇宙産業に適用される他の例として、冷却装置、ヒーター、発電装置などがある。
この外にも、前記熱電素子モジュールは、その他の産業分野に発電、冷却および温熱のために適用され得る。
以上、本発明の望ましい実施例を参照して説明したが、該当の技術分野の熟練された当業者は下記の特許請求の範囲に記載された本発明の思想および領域から外れない範囲内で本発明を多様に修正および変更させることができることを理解することができるであろう。
Claims (18)
- 熱電粉末を含み、
前記熱電粉末は、
水平方向に配置され、板状フレーク形状の複数の第１粉末；および
前記第１粉末と形状が異なる複数の第２粉末を含み、
前記第２粉末は、前記熱電粉末全体に対して５体積％未満で含まれ、
前記第２粉末の平均粒径は、６５０μｍないし６７０μｍである、
熱電焼結体。 - 前記第１粉末の中で水平方向に配列される第１粉末は、前記第１粉末全体に対して９５体積％以上である、請求項１に記載の熱電焼結体。
- 前記第２粉末は、前記熱電粉末全体に対して３体積％以下だけ含まれる、請求項１に記載の熱電焼結体。
- 前記第２粉末は、前記熱電粉末全体に対して１体積％以下だけ含まれる、請求項１に記載の熱電焼結体。
- 前記第１粉末のサイズは、前記第２粉末のサイズと異なる、請求項１ないし請求項４のいずれか一項に記載の熱電焼結体。
- 前記第１粉末と前記第２粉末の粒径は、互いに異なる、請求項５に記載の熱電焼結体。
- 前記第２粉末は、球形状に形成される、請求項５に記載の熱電焼結体。
- 前記熱電焼結体内のボイド（ｖｏｉｄ）は、全体面積に対して５％以下である、請求項１に記載の熱電焼結体。
- 前記第１粉末の粒径は、前記第２粉末の粒径より大きい、請求項６に記載の熱電焼結体。
- 前記第１粉末は、長軸および短軸を含み、
前記第１粉末の短軸に対する長軸の割合は１：１．２ないし１：６である、請求項１に記載の熱電焼結体。 - 前記第１粉末は、第１粉末全体に対して約９５体積％以上の第１粉末が水平方向に配置される、請求項１に記載の熱電焼結体。
- 前記第２粉末の粒径は、３００μｍないし１１００μｍである、請求項６に記載の熱電焼結体。
- 前記水平方向は、重力方向の仮想の垂直線に対して前記板状フレーク形状の長軸が±１５゜以内の角度に傾斜する方向まで含む、請求項１に記載の熱電焼結体。
- 下部基板；
前記下部基板上に配置される上部基板；
前記下部基板および前記上部基板の間に配置される複数の脚；
前記脚と前記下部基板とを連結する下部電極；および
前記脚と前記下部基板とを連結する上部電極を含み、
前記脚は熱電粉末を含み、
前記熱電粉末は、
水平方向に配置される板状フレーク形状の複数の第１粉末；および
前記第１粉末と形状が異なる複数の第２粉末を含み、
前記第２粉末は、前記熱電粉末全体に対して５体積％未満で含まれ、
前記第２粉末の平均粒径は、６５０μｍないし６７０μｍである、
熱電素子。 - 前記第１粉末の粒径は、前記第２粉末の粒径より大きい、請求項１４に記載の熱電素子。
- 前記第１粉末は、第１粉末全体に対して約９５体積％以上の第１粉末が水平方向に配置される、請求項１４に記載の熱電素子。
- 前記水平方向は、重力方向の仮想の垂直線に対して前記板状フレーク形状の長軸が±１５゜以内の角度に傾斜する方向まで含む、請求項１４に記載の熱電素子。
- 前記第１粉末は、長軸および短軸を含み、
前記第１粉末の短軸に対する長軸の割合は、１：１．２ないし１：６である、請求項１４に記載の熱電素子。
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