CN103855374A - 负电极活性物质和锂电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种用于锂电池(10)中的负电极活性物质，其为至少含有Re的氧化物。

Description

负电极活性物质和锂电池
技术领域
本发明涉及含有铼的负电极活性物质。
背景技术
随着信息相关装置和通讯装置如PC、摄像机以及移动式电话近来的快速流行，开发用作它们的能源的电池变得重要起来。除此之外，在汽车工业等中，已进行用于电动车和混合动力车的电池的开发以获得高输出和高容量。目前，在各种电池中，锂电池在其高能量密度方面吸引着人们的关注。
锂电池通常具有正电极层、负电极层以及形成在正电极层和负电极层之间的电解质层。另外，正电极层和负电极层通常分别含有正电极活性物质和负电极活性物质。活性物质是决定电池性能的重要材料并且已从不同的方面进行了研究。例如，国际专利申请公开第10/090224号披露了Li4Ti5O12作为负电极活性物质。除此之外，Alexandra Atzesdorferetal在“Sodium Metaperrhenate，NaReO4：High Pressure Synthesis of SingleCrystals and Structure Refinement”，Z.naturforsch.50b.1417-1418，1995中披露了NaReO4的合成方法和结构分析结果。
发明内容
锂电池需要含有高容量活性物质以获得高性能。本发明提供一种高容量负电极活性物质。
通过共同研究，本发明人发现含有铼(Re)的氧化物用作电池的活性物质表现出良好的性能。本发明鉴于这样的观点而实施。
即，根据本发明的第一方面，用于锂电池的负电极活性物质为至少含有Re的氧化物。
根据本发明的该方面，使用含有Re(铼)的氧化物，可以在锂电池中作为表现出良好性能的负电极活性物质。
在上述方面中，所述氧化物可仅由Re和O形成以作为表现出良好容量的负电极活性物质。
在上述方面中，所述氧化物可为ReO3以作为表现出良好容量的负电极活性物质。
在上述方面中，所述氧化物还可含有能够用作单价阳离子的元素或基团，以作为表现出良好容量的负电极活性物质。
在上述方面中，上述氧化物可具有AReO4所表示的晶体层，以作为表现出良好容量的负电极活性物质，其中A可为能够用作单价阳离子的元素或基团。
在本发明的第二方面中，锂电池包括含有正电极活性物质的正电极层、含有负电极活性物质的负电极层以及形成在上述正电极层和上述负电极层之间的电解质层。上述负电极活性物质可为上面提到的负电极活性物质。
使用上面提到的负电极活性物质，可以提供高容量锂电池。
本发明的负电极活性物质表现出有助于增大电池容量的有利效果。
附图说明
本发明的示例性实施方案的特征、优点以及技术和工业重要性将在下文结合附图描述，在附图中，相同的附图标记表示相同的要素，且其中：
图1示出了本发明的锂电池的一个实例的示意性截面视图；
图2示出了实施例1和2中使用的活性物质的XRD测量结果；
图3示出了实施例1中获得的试验电池的充放电测量结果；
图4示出了实施例1和2中获得的试验电池的充放电测量结果；
图5示出了实施例3中使用的活性物质的XRD测量结果；和
图6示出了实施例3中获得的试验电池的充放电测量结果。
具体实施方式
下文给出关于根据本发明的一个实施方案的负电极活性物质和锂电池的详细描述。
根据本发明的实施方案的负电极活性物质为用于锂电池中的负电极活性物质并且为至少含有Re的氧化物。
根据本发明的实施方案，使用含有Re(铼)的氧化物，可以提供在锂电池中表现出良好容量的负电极活性物质。如NaReO4所例示，含有铼的氧化物自身是公知的，但大概是由于含有铼的氧化物的合成困难以及归类为稀有金属的铼的稀有性，所以这样的物质未曾已知为电池的活性物质。根据本发明的实施方案，如下面给出的实施例中所述，确认含有铼的氧化物是可用的锂电池负电极活性物质。
除此之外，下面给出使用含有铼的氧化物作为表现出优异容量的负电极活性物质用的一个可能原因。即，可能的原因在于充放电过程中负电极活性物质与Li离子之间的化学反应所导致的转化反应以及Li离子向负电极活性物质中的插入和Li离子从负电极活性物质中的脱离(dissociation)所产生的Li插入脱离反应。另一可能原因在于含有铼的氧化物因比其它氧化物更高的电子传导性而表现出良好的容量。含有铼的氧化物表现出高的电子传导性，并因此认为在增大输出方面是优选的。
根据本发明的实施方案的负电极活性物质为至少含有Re的氧化物。根据本发明的实施方案的负电极活性物质可仅由Re和O形成，或者可由Re、O和另一元素形成。仅含有Re和O的活性物质可为Re2O3、ReO2、Re2O5、ReO3、Re2O7等，优选ReO2或ReO3，特别是ReO3。本申请中定义的“仅由Re和O形成的活性物质”包括水合物。即，仅由Re和O形成的活性物质包括例如ReO2·2H2O等。
同时，上面提到的另一元素不限于特定的元素，并且可为A。A为能够用作单价阳离子的元素或基团。A可例如为H、Li、Na、K、Rb、Cs、NH4等，并优选Na。由A、Re和O构成的活性物质可例如为AReO4。具体而言，AReO4可为HReO4、LiReO4、NaReO4、KReO4、RbReO4、CsReO4、NH4ReO4等。具有阴离子结构的ReO4 -可表现出良好的容量。
根据本发明的实施方案的负电极活性物质的Re的价数不限于特定的价数，但就增大容量而论认为优选较高。可能的原因在于，因为使用具有更高价数的Re而改进的价数容许偏差(tolerance)可以有助于增大容量，虽然Li插入使得Re的价数减小。Re的价数例如优选4或更高，更优选6或更高，还更优选7或更高。
根据本发明的实施方案的负电极活性物质可以是结晶的或非晶的。根据本发明的实施方案的负电极活性物质优选具有AReO4晶相。A意指与上述相同的定义。NaReO4晶相通常在2θ＝18.17°、27.98°、28.21°、38.25°、45.80°和56.41°处呈现出典型的峰。根据本发明的实施方案的负电极活性物质优选包含与该晶相相同的晶相或与该晶相相似的晶相。相似的晶相指在±1°处呈现出相似的峰的晶相。根据本发明的实施方案的负电极活性物质可包含AReO4晶相作为主相。负电极活性物质中AReO4晶相的比率可通过例如Rietveld(里特沃尔德)分析来确认。
根据本发明的实施方案的负电极活性物质的形状不限于特定的形状，并且可为颗粒或膜等。当负电极活性物质的形状为颗粒时，平均粒径(D50)不限于特定的平均粒径，并且在例如1nm至100μm的范围内，优选在10nm至30μm的范围内。
接下来，给出关于根据本发明的实施方案的锂电池的描述。根据本发明的实施方案的锂电池具有包含正电极活性物质的正电极层、包含负电极活性物质的负电极层以及形成在正电极层和负电极层之间的电解质层，其中所述负电极活性物质为上面提到的负电极活性物质。
图1示出了根据本发明的实施方案的锂电池的一个实例的示意性截面视图。图1中示出的锂电池10包括正电极层1、负电极层2、形成在正电极层1和负电极层2之间的电解质层3、用于在正电极层1中进行电力收集的正电极集电体4、用于在负电极层2中进行电力收集的负电极集电体5以及容纳这些构件于其中的电池壳6。在根据本发明的实施方案的锂电池中，负电极层2中所含的负电极活性物质为上面提到的负电极活性物质。
根据本发明的实施方案，使用上面提到的负电极活性物质，可以提供高容量锂电池。下文将针对每个构造给出关于根据本发明的实施方案的锂电池的描述。
本发明的实施方案中的负电极层至少含有负电极活性物质。另外，除了负电极活性物质外，负电极层还可含有导电材料、粘结剂和固体电解质材料中的至少之一。根据本发明的实施方案，负电极活性物质与上面提到的负电极活性物质相同。
作为导电材料的一个实例，可给出碳材料。具体而言，碳材料可由乙炔黑、科琴导电炭黑(Ketjen black)、炭黑、焦炭、碳纤维、石墨等来例示。另外，粘结剂可由氟粘结剂如聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)以及橡胶粘结剂如丁苯橡胶来例示。固体电解质材料可由下述固体电解质材料来例示。
就容量而论，负电极层中负电极活性物质的含量优选较大，例如优选在60重量％至99重量％的范围内，特别是优选在70重量％至95重量％的范围内。当确保了预定的电子传导性，导电材料的含量优选较小，例如在1重量％至30重量％的范围内。负电极层的厚度基本上取决于锂电池的构造，并优选在例如0.1μm至1000μm的范围内。
根据本发明的实施方案的正电极层至少含有正电极活性物质。另外，除了正电极活性物质外，正电极层还可含有导电材料、粘结剂和固体电解质材料中的至少之一。正电极活性物质由岩盐层状型活性物质如LiCoO2、LiMnO2、LiNiO2、LiVO2、LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2等，尖晶石型活性物质如LiMn2O4、Li(Ni0.5Mn1.5)O4和橄榄石型活性物质如LiFePO4、LiMnPO4、LiNiPO4、LiCuPO4来例示。正电极层中使用的导电材料、粘结剂和固体电解质材料的种类和含量与负电极层中描述的相同。
就容量而论，正电极层中正电极活性物质的含量优选大，例如优选在60重量％至99重量％的范围内，更优选在70重量％至95重量％的范围内。正电极层的厚度基本上取决于锂电池的构造，并优选在例如0.1μm至1000μm的范围内。
根据本发明的实施方案，电解质层形成在上述正电极层和上述负电极层之间。电解质层确保进行正电极活性物质与负电极活性物质之间的离子传导。电解质层的形式不限于特定的形式，并且可由液体电解质层、凝胶电解质层、固体电解质层等来例示。
液体电解质层优选是由非水电解液形成的层。非水电解液通常含有锂盐和非水溶剂。锂盐可由无机锂盐如LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiAsF6和有机锂盐如LiCF3SO3、LiN(CF3SO2)2、LiN(C2F5SO2)2、LiC(CF3SO2)3来例示。非水溶剂可由碳酸亚乙酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸丁烯酯(BC)、γ-丁内酯、环丁砜、乙腈、1，2-二甲氧基甲烷、1，3-二甲氧基丙烷、二乙醚、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃以及它们的混合物来例示。非水电解液中锂盐的浓度在例如0.5mol/L至3mol/L的范围内。
凝胶电解质层可通过向非水电解液中加入聚合物并随后凝胶化来获得。具体而言，可以向非水电解液中加入聚合物如聚环氧乙烷(PEO)、聚丙烯腈(PAN)或聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等以凝胶化。
固体电解质层由固体电解质材料形成。固体电解质材料可由氧化物固体电解质材料和硫化物固体电解质材料来例示。具有Li离子传导性的氧化物固体电解质材料可由Li1+xAlxGe2-x(PO4)3(0≤x≤2)、Li1+xAlxTi2-x(PO4)3(0≤x≤2)、LiLaTiO(例如，Li0.34La0.51TiO3)、LiPON(例如，Li2.9PO3.3N0.46)、LiLaZrO(例如，Li7La3Zr2O12)来例示。具有Li离子传导性的硫化物固体电解质材料可由Li2S-P2S5、Li2S-SiS2、Li2S-GeS2化合物等来例示。
电解质层的厚度基本上取决于电解质的种类和锂电池的构造，并优选在例如0.1μm至1000μm的范围内，更优选0.1μm至300μm。
根据本发明的实施方案的锂电池至少包括上面提到的正电极层、负电极层和电解质层。另外，所述锂电池通常还包括用于正电极层的电力收集的正电极集电体和用于负电极层的电力收集的负电极集电体。集电体的材料可由SUS、铝、铜、镍、铁、钛、碳等来例示。根据本发明的实施方案的锂电池可包括在正电极层和负电极层之间的隔板以提供高度安全的电池。
根据本发明的实施方案的锂电池可为一次电池或二次电池，并优选二次电池以反复充放电和用作车载电池。根据本发明的实施方案的锂电池的形状可由硬币型、层合体型、管状型、矩形型等来例示。所述锂电池的制造方法不限于特定的方法，而是与一般的锂电池的制造方法相同。
本发明的实施方案并非旨在限于上述实施方案。上述实施方案是示意性的，与本发明的权利要求中所述的技术思想具有基本上相同的构造并且表现出相同的效果的任何实施方案均涵盖在本发明的技术范围内。
下文结合本发明的实施例来进行具体说明。
在实施例1中，使用ReO2·2H2O(可得自Strem Chemicals，Inc.，产品编号75-2497)作为活性物质。如下所述，该活性物质为在XRD测量下不给出ReO2晶相的峰的非晶状活性物质并给出NaReO4晶相的略微可测出峰的活性物质。称取活性物质、碳材料(导电材料)和PVDF(粘结剂)以获得分别对于活性物质、碳材料和PVDF为64：30：6的重量比。向所得混合物中加入N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)作为分散剂以制备浆料。接下来，将浆料施加在铜膜(集电体)上，然后干燥并辊压以提供试验电极。
采用所得试验电极来制造试验电池(硬币电池)。使用Li金属作为对电极。将LiPF6溶解在非水电解质溶剂中，获得1mol/dm3的浓度，所述非水电解质溶剂通过以分别对于EC、DMC和EMC为3：4：3的体积比将EC和DMC与EMC混合所制得。采用PP/PE/PP层合体型微孔膜作为隔板。以此方式获得试验电池。
在实施例2中，以与实施例1中相同的方式获得试验电池，不同的是，使用NaReO4(可得自Strem Chemicals，Inc.，产品编号93-7508)作为活性物质。
使实施例1和2中的活性物质经受XRD测量(采用CuKα射线)。图2示出了结果。如图2中所示，实施例1中的活性物质为不给出ReO2晶相的峰的非晶状活性物质，并为给出NaReO4晶相的略微可检出峰的活性物质。然而，对于实施例2中的活性物质，检测到NaReO4晶相的峰。NaReO4晶相通常给出在2θ＝18.17°、27.98°、28.21°、38.25°、45.80°和56.41°处的典型峰。
首先，对实施例1中获得的试验电池进行充放电试验。在26mA/g(活性物质)的负载电流下在0.05V-2.0V的电压范围内于25℃下进行恒流充放电试验。图3和表1示出了结果。
表1
Figure BDA0000423697120000071
如图3和表1中所示，确认实施例1中获得的试验电池充当具有高容量的电池。根据充放电曲线，该试验电池在平台部分之外也可引起充放电反应，这表明了转化反应以及Li插入脱离反应的可能性。
接下来，对实施例2中获得的试验电池进行相同的试验。图4示出了结果。如图4中所示，也确认实施例2中获得的试验电池充当具有优异容量的电池。根据充放电曲线，该试验电池在平台部分之外也可引起充放电反应，这表明了转化反应以及Li插入脱离反应的可能性。
在实施例3中，以与实施例1中相同的方式获得试验电池，不同的是，使用ReO3(可得自Strem Chemicals，Inc.，产品编号75-2500)作为活性物质。
对实施例3中的活性物质进行XRD测量(采用CuKα射线)。图5示出了结果。如图5中所示，对实施例3中的活性物质检测到ReO3晶相的峰。ReO3晶相通常给出在2θ＝23.74°、33.84°、54.76°、60.51°和76.23°处的典型峰。另外，根据XRD测量，实施例3中的活性物质可略微含有杂质。
对实施例3中获得的试验电池进行相同的充放电试验。图6和表2示出了结果。
表2
如图6和表2中所示，也确认实施例3中获得的试验电池充当具有特别高的容量的电池。根据充放电曲线，该试验电池在平台部分之外也可引起充放电反应，这表明了转化反应以及Li插入脱离反应的可能性。

Claims (6)

1.一种用于锂电池的负电极活性物质，其中所述负电极活性物质为至少含有Re的氧化物。
2.根据权利要求1所述的负电极活性物质，其中所述氧化物仅由Re和O构成。
3.根据权利要求2所述的负电极活性物质，其中所述氧化物为ReO3。
4.根据权利要求1所述的负电极活性物质，其中所述氧化物还含有能够用作单价阳离子的元素或基团。
5.根据权利要求4所述的负电极活性物质，其中所述氧化物具有AReO4晶相，其中A为能够用作单价阳离子的元素或基团。
6.一种锂电池(10)，包括：
含有正电极活性物质的正电极层(1)；
含有根据权利要求1至5中任一项所述的负电极活性物质的负电极层(2)；和
设置在所述正电极层(1)和所述负电极层(2)之间的电解质层(3)。
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