CN103537306B - 一种具有零价汞氧化性能的scr催化剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种具有零价汞氧化性能的SCR催化剂及其制备方法，该催化剂以商用SCR催化剂为主体，通过溶液浸渍法，将金属氯化物均匀分散于主体中而得到。首先将商用SCR脱硝催化剂加入金属氯化物水溶液中，浸渍后取出；将金属氯化物处理过的脱硝SCR脱硝催化剂进行干燥，即得到具有零价汞氧化性能的SCR催化剂。本发明的催化剂具有优异的零价汞氧化性能和脱硝性能，其制备选择商用SCR脱硝催化剂和常用的工业品氯化铜或氯化铁为原料，其来源广，成本低，制备工艺简单，适合工业化大规模生产应用。
Description
技术领域
本发明属于电力环保技术领域，涉及一种新型催化剂，具体涉及一种具有零价汞氧化性能的SCR催化剂及其制备方法。
背景技术
汞是一种有毒的重金属元素，也是一种重要的大气污染物。它具有挥发性、持久性和生物累积性，可通过食物链进入人体，对人的神经系统和生长发育产生致命影响。燃煤电厂是最主要的人为汞排放源。由于我国煤炭消耗量大，煤中汞含量高，导致汞污染问题比较严重。2011年国家环保部颁布了新的《火电厂大气污染物排放标准》（GB13223-2011），也首次规定了汞的排放限值。因此，研究燃煤电厂的烟气脱汞具有重要意义。
汞在电厂烟气中的存在形式主要有三种：颗粒汞、二价离子汞和零价汞，其中零价汞占烟气中总汞的20～80%。常用的烟气净化装置对汞具有一定的协同脱除效果，主要表现为：除尘装置可有效除去烟气中的颗粒汞，而湿法脱硫装置则可有效除去烟气中的二价离子汞。由于零价汞易挥发、难溶于水，很难被常规的空气污染物控制设备所除去，因此，零价汞的脱除成为烟气脱汞技术研究的重点与难点。常见的思路是先将零价汞氧化为二价离子汞，然后在湿法脱硫中将二价离子汞除去，从而实现零价汞的脱除。
综述国内外文献发现，目前氧化零价汞的方法主要有：光催化氧化法（TaiGyuLee.Chemosphere,2006,62:26～33;JaeHanCho.JournalofIndustrialandEngineeringChemistry,2013,19:144～149.）、金属（或金属氧化物）氧化法（JasonAH.Environ.Sci.Technol.,2008,42:6677～6682；WuSJ.Fuel,2006,85:213～218.）和SCR催化氧化法（YangHong-min.JournalofEnvironmentalSciences,2007,19:181-184;YujinEom.CatalysisLetters,2008,121:219～225）。其中，SCR催化氧化法可利用电厂现有的脱硝装置进行协同脱汞，其成本低，便于实施，具有广阔的工程化应用前景，备受关注。但研究发现：商用SCR脱硝催化剂对零价汞的氧化效率受煤中氯含量（或烟气中HCl含量）影响显著；在氯含量低的煤烟中，其零价汞氧化效率通常在10%以下，而要获得高的汞氧化率，烟气中HCl浓度必须高达数百ppm。由于我国煤种大多为低氯煤，烟气中HCl含量较低（30～50ppm），不宜用SCR催化氧化法脱汞。因此，采用适当的方法对SCR脱硝催化剂进行改性，制备出一种新型的SCR型脱汞催化剂，以克服其汞氧化性能受燃煤中氯含量影响的问题，显得尤为必要与重要。
发明内容
本发明提供了一种具有零价汞氧化性能的SCR催化剂及其制备方法，该催化剂在保持较高脱硝效率的情况下具有优异的零价汞氧化性能，而且制备该催化剂的方法具有原料来源广、成本低、操作简单、利于工程化应用等特点。
为了达到上述目的，本发明具有零价汞氧化性能的SCR催化剂以商用SCR脱硝催化剂为主体，通过溶液浸渍法，将金属氯化物均匀分散于主体中而得到的。
所述的商用SCR脱硝催化剂为蜂窝状，壁厚为0.7mm，节距为6.8mm；且商用SCR脱硝催化剂按照质量分数，含有0.5～1%的主催化剂V2O5，5～10%的助催化剂WO3，80～85%的载体TiO2。
所述的金属氯化物为氯化铜或氯化铁。
所述的SCR催化剂中金属氯化物的质量分数为1～4%。
一种制备具有零价汞氧化性能的SCR催化剂的方法，包括以下步骤：
1）将商用SCR脱硝催化剂加入金属氯化物水溶液中，浸渍后取出，得到金属氯化物处理过的SCR脱硝催化剂；
2）将金属氯化物处理过的脱硝SCR脱硝催化剂进行干燥，即得到具有零价汞氧化性能的SCR催化剂。
所述的步骤1）中金属氯化物水溶液的浓度为1～2mol/L。
所述的步骤1）中的浸渍时间为1～2h。
所述的步骤2）采用烘箱对金属氯化物处理过的SCR脱硝催化剂进行干燥，且金属氯化物处理过的SCR脱硝催化剂是在空气气氛中干燥的。
所述的步骤2）的干燥温度为120～150℃，干燥时间为18～24h。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
本发明借鉴工业上氧氯化法制备氯乙烯的机理，将能可逆释放氯气的物质金属氯化物引入到商用SCR脱硝催化剂中而得到；因此，本发明制得的SCR催化剂从分子水平上克服了商用SCR脱硝催化剂对零价汞氧化效率受燃煤氯含量影响的问题，兼具优异的零价汞氧化性能和脱硝性能。另外，本发明采用浸渍的方法制备SCR催化剂，该方法操作简便，且原料来源广，成本低，适合规模化生产等特点。
具体实施方式
下面结合具体的实施例对本发明做进一步的详细说明，所述是对本发明的解释而不是限定。
实施例1：
本实施例采用的商用SCR脱硝催化剂来源于国内某催化剂厂，其型号为V2O5-WO3/TiO2型，蜂窝状，壁厚为0.7mm，节距为6.8mm，且商用SCR脱硝催化剂按照质量分数，含有1%的主催化剂V2O5，9%的助催化剂WO3，81%的载体TiO2。
本实施例的新鲜的商用SCR脱硝催化剂是将商品SCR脱硝催化剂切割成35mm×35mm×90mm的小块后使用的。
本实施例具有零价汞氧化性能的SCR催化剂是以商用SCR脱硝催化剂为主体，通过溶液浸渍法，将氯化铜均匀分散于主体中而得到的；其中，且SCR催化剂中氯化铜的质量分数为2.1%。
本实施例具有零价汞氧化性能的SCR催化剂的制备方法，包括以下步骤：
1）将新鲜的商用SCR脱硝催化剂加入浓度为1mol/L的氯化铜水溶液中，浸渍2h后取出，得到氯化铜处理过的SCR脱硝催化剂；
2）将氯化铜处理过的SCR脱硝催化剂置于烘箱中，空气气氛下，在120℃干燥24小时，即得到具有零价汞氧化性能的SCR催化剂。
将所制备的具有零价汞氧化性能的SCR催化剂分别在脱汞试验台和脱硝试验台上利用模拟烟气进行活性测试。实验条件如下：HCl:30ppm,NO：350ppm，NH3:350ppm，O2:3%，SO2:500ppm,N2为平衡气体，气体总流量10000ml/min，反应温度范围300～400℃。先用安大略法测试实验条件下催化剂对零价汞的氧化效率，再用德图烟气分析仪（testo350-Pro）分析实验条件下催化剂的脱硝效率。结果表明：在300～400℃范围内，低HCl含量的条件下，所制备的具有零价汞氧化性能的SCR催化剂其零价汞氧化效率可高达92%，具有零价汞氧化性能的SCR催化剂最大硝效率与新鲜的商用SCR脱硝催化剂一致，均为90%。
实施例2：
本实施例采用的商用SCR脱硝催化剂来源于国内某催化剂厂，其型号为V2O5-WO3/TiO2型，蜂窝状，壁厚为0.7mm，节距为6.8mm，且商用SCR脱硝催化剂按照质量分数，含有0.5%的主催化剂V2O5，9%的助催化剂WO3，83%的载体TiO2。
本实施例的新鲜的商用SCR脱硝催化剂是将商品SCR脱硝催化剂切割成35mm×35mm×90mm的小块后使用的。
本实施例具有零价汞氧化性能的SCR催化剂是以商用SCR脱硝催化剂为主体，通过溶液浸渍法，将氯化铜均匀分散于主体中而得到的；其中，且SCR催化剂中氯化铜的质量分数为3.8%。
本实施例具有零价汞氧化性能的SCR催化剂的制备方法，包括以下步骤：
1）将新鲜的商用SCR脱硝催化剂加入浓度为2mol/L的氯化铜水溶液中，浸渍1h后取出，得到氯化铜处理过的SCR脱硝催化剂；
2）将得到氯化铜处理过的SCR脱硝催化剂置于烘箱中，空气气氛下，在150℃干燥18小时，即得到具有零价汞氧化性能的SCR催化剂。
将所制备的具有零价汞氧化性能的SCR催化剂分别在脱汞试验台和脱硝试验台上利用模拟烟气进行活性测试。实验条件如下：HCl:30ppm,NO：350ppm，NH3:350ppm，O2:3%，SO2:500ppm,N2为平衡气体，气体总流量10000ml/min，反应温度范围300～400℃。先用安大略法测试实验条件下催化剂对零价汞的氧化效率，再用德图烟气分析仪（testo350-Pro）分析实验条件下催化剂的脱硝效率。结果表明：在300～400℃范围内，低HCl含量的条件下，所制备的具有零价汞氧化性能的SCR催化剂其零价汞氧化效率可高达97%，具有零价汞氧化性能的SCR催化剂最大脱硝效率较新鲜的商用SCR脱硝催化剂略有降低，约为87%。
实施例3：
本发明实施例采用的商用SCR脱硝催化剂来源于国内某催化剂厂，其型号为V2O5-WO3/TiO2型，蜂窝状，壁厚为0.7mm，节距为6.8mm，且商用SCR脱硝催化剂按照质量分数，含有1%的主催化剂V2O5，5%的助催化剂WO3，82%的载体TiO2。
本实施例的新鲜的商用SCR脱硝催化剂是将商品SCR脱硝催化剂切割成35mm×35mm×90mm的小块后使用的。
本实施例具有零价汞氧化性能的SCR催化剂是以商用SCR脱硝催化剂为主体，通过溶液浸渍法，将氯化铁均匀分散于主体中而得到的；其中，且SCR催化剂中氯化铁的质量分数为2.8%。
本实施例具有零价汞氧化性能的SCR催化剂的制备方法，包括以下步骤：
1）将新鲜的商用SCR脱硝催化剂加入浓度为1.5mol/L的氯化铁水溶液中，浸渍1h后取出，得到氯化铁处理过的SCR脱硝催化剂；
2）将氯化铁处理过的SCR脱硝催化剂置于烘箱中，空气气氛下，在130℃干燥21小时，即得到具有零价汞氧化性能的SCR催化剂。
将所制备的具有零价汞氧化性能的SCR催化剂分别在脱汞试验台和脱硝试验台上利用模拟烟气进行活性测试。实验条件如下：HCl:30ppm,NO：350ppm，NH3:350ppm，O2:3%，SO2:500ppm,N2为平衡气体，气体总流量10000ml/min，反应温度范围300～400℃。先用安大略法测试实验条件下催化剂对零价汞的氧化效率，再用德图烟气分析仪（testo350-Pro）分析实验条件下催化剂的脱硝效率。结果表明：在300～400℃范围内，低HCl含量的条件下，所制备的具有零价汞氧化性能的SCR催化剂其零价汞氧化效率可高达85%，具有零价汞氧化性能的SCR催化剂最大脱硝效率较新鲜催化剂略有降低，约为85%。
实施例4：
本发明实施例采用的商用SCR脱硝催化剂来源于国内某催化剂厂，其型号为V2O5-WO3/TiO2型，蜂窝状，壁厚为0.7mm，节距为6.8mm，且商用SCR脱硝催化剂按照质量分数，含有0.8%的主催化剂V2O5，10%的助催化剂WO3，85%的载体TiO2。
本实施例的新鲜的商用SCR脱硝催化剂是将商品SCR脱硝催化剂切割成35mm×35mm×90mm的小块后使用的。
本实施例具有零价汞氧化性能的SCR催化剂是以商用SCR脱硝催化剂为主体，通过溶液浸渍法，将氯化铁均匀分散于主体中而得到的；其中，且SCR催化剂中氯化铁的质量分数为1%。
本实施例具有零价汞氧化性能的SCR催化剂的制备方法，包括以下步骤：
1）将新鲜的商用SCR脱硝催化剂加入浓度为1mol/L的氯化铁水溶液中，浸渍1h后取出，得到氯化铁处理过的SCR脱硝催化剂；
2）将氯化铁处理过的SCR脱硝催化剂置于烘箱中，空气气氛下，在130℃干燥20小时，即得到具有零价汞氧化性能的SCR催化剂。
实施例5：
本实施例采用的商用SCR脱硝催化剂来源于国内某催化剂厂，其型号为V2O5-WO3/TiO2型，蜂窝状，壁厚为0.7mm，节距为6.8mm，且商用SCR脱硝催化剂按照质量分数，含有0.5%的主催化剂V2O5，9%的助催化剂WO3，80%的载体TiO2。
本实施例的新鲜的商用SCR脱硝催化剂是将商品SCR脱硝催化剂切割成35mm×35mm×90mm的小块后使用的。
本实施例具有零价汞氧化性能的SCR催化剂是以商用SCR脱硝催化剂为主体，通过溶液浸渍法，将氯化铜均匀分散于主体中而得到的；其中，且SCR催化剂中氯化铜的质量分数为4%。
本实施例具有零价汞氧化性能的SCR催化剂的制备方法，包括以下步骤：
1）将新鲜的商用SCR脱硝催化剂加入浓度为2mol/L的氯化铜水溶液中，浸渍1.8h后取出，得到氯化铜处理过的SCR脱硝催化剂；
2）将得到氯化铜处理过的SCR脱硝催化剂置于烘箱中，空气气氛下，在150℃干燥18小时，即得到具有零价汞氧化性能的SCR催化剂。
上述实施例1-5所采用的商用SCR脱硝催化剂包括主催化剂V2O5、助催化剂WO3、载体TiO2以及其他辅料；其中，商用SCR脱硝催化剂按照质量分数，主催化剂V2O5为0.5～1%，助催化剂WO3为5～10%，载体TiO2为80～85%。
综上，本发明的催化剂具有优异的零价汞氧化性能和脱硝性能，其制备选择商用SCR脱硝催化剂和常用的工业品氯化铜或氯化铁为原料，其来源广，成本低，制备工艺简单，适合工业化大规模生产应用。
Claims (3)
1.一种制备具有零价汞氧化性能的SCR催化剂的方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)将商用SCR脱硝催化剂加入金属氯化物水溶液中，浸渍后取出，得到金属氯化物处理过的SCR脱硝催化剂；
2)将金属氯化物处理过的脱硝SCR脱硝催化剂进行干燥，即得到具有零价汞氧化性能的SCR催化剂；其中，干燥温度为120～150℃，干燥时间为18～24h；
其中，所述的步骤1)中金属氯化物水溶液的浓度为1～2mol/L；
该催化剂以商用SCR脱硝催化剂为主体，通过溶液浸渍法，将金属氯化物均匀分散于主体中而得到的；所述的商用SCR脱硝催化剂为蜂窝状，壁厚为0.7mm，节距为6.8mm；且商用SCR脱硝催化剂按照质量分数，含有0.5～1％的主催化剂V2O5，5～10％的助催化剂WO3，80～85％的载体TiO2，金属氯化物为氯化铜或氯化铁SCR催化剂中金属氯化物的质量分数为1～4％。
2.根据权利要求1所述的具有零价汞氧化性能的SCR催化剂的制备方法，其特征在于：所述的步骤1)中的浸渍时间为1～2h。
3.根据权利要求1所述的具有零价汞氧化性能的SCR催化剂的制备方法，其特征在于：所述的步骤2)采用烘箱对金属氯化物处理过的SCR脱硝催化剂进行干燥，且金属氯化物处理过的SCR脱硝催化剂是在空气气氛中干燥的。
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