CN103384017B - 一种高电压锂离子电池的非水电解液 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种高电压锂离子电池的非水电解液,包含以下组分:环状碳酸酯、链状碳酸酯、锂盐和添加剂;其中,环状碳酸酯和链状碳酸酯按质量比1:1~3混合,锂盐在环状碳酸酯和链状碳酸酯形成的混合液中的摩尔浓度为0.8~1.5mol/L;添加剂为噻吩基硫醚类化合物;添加剂的质量为溶剂质量的0.01~1%。本发明非水电解液中的噻吩基硫醚类化合物可以在正极表面形成聚噻吩膜,聚噻吩包覆提高了材料的电导率,降低了极化阻抗,也避免了电解液与材料表面的进一步接触,减少了副反应的发生,从而较好的改善电解液的常温循环性能,克服电池在高电压条件下循环性能差的问题。<!--1-->
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域,涉及一种高电压锂离子电池的非水电解液。
背景技术
近年来,随着电子设备变得更小,更轻,市场上越来越需要与之相匹配的电池作为动力源。锂二次电池作由于具有有尺寸小,重量轻和高容量的特点,已经广泛的应用于人们的实际生活当中,如便携式摄像机,便携式电话,笔记本电脑等便携式电子和通信设备。
锂二次电池包括正极,负极和电解质。常用的锂二次电池有钴酸锂、锰酸锂、镍酸锂、三元材料、磷酸铁锂等。其中钴酸锂是目前应用最为广泛的锂二次电池。
通常,为了将传统的充电截止电压为4.2V的钴酸锂锂二次电池转换为一个高容量,高输出和具有高充电截止电压为4.35V或更高的电池,就必须在电池中采用理论可用容量更高的正极活性物质。通常,采用增加正极活性物质理论可用容量的方法,一方面可以对正极活性材料进行掺杂改性,比如加入过渡金属或非过渡金属,如镍,锰,铝,镁,另一方面可以增加电池的充电截止电压来达到目的。通过以上办法可以将电池的容量提高10~15%以上,并且将充电截止电压提高到4.35V或者以上。然而,随着充电截止电压的升高,正极材料和电解液之间的反应活性也随之增加,使得电解液在正极表面的分解和氧化,产生气胀,导致电池的常温、高温循环特性,安全性和高温储存性能降低。这些问题都会使正极与电解液之间的界面性能降低。因此,开发功能性的电解液添加剂改善活性正极与电解液的接触界面是非常必要的。
发明内容
本发明的主要目的是提供一种高电压锂离子电池的非水电解液,以改善正极与电解液之间的界面性能和兼容性,从而克服电解液在高电压条件下循环性能差的问题。
为了解决这些技术问题,本发明的技术方案是,一种高电压锂离子电池的非水电解液,包含以下组分:环状碳酸酯、链状碳酸酯、锂盐和添加剂;其中,环状碳酸酯和链状碳酸酯按质量比1:1~3混合,锂盐在环状碳酸酯和链状碳酸酯形成的混合液中的摩尔浓度为0.8~1.5mol/L;添加剂为噻吩基硫醚类化合物;添加剂的质量为溶剂质量的0.01~1%。
以上所述的高电压锂离子电池的非水电解液,所述的环状碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、氟代碳酸乙烯酯和γ-丁内酯中的至少一种。
以上所述的高电压锂离子电池的非水电解液,所述的链状碳酸酯为碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯或碳酸乙丙酯中的至少一种;所述锂盐为LiPF6、LiBF4、LiC104、LiAsF6、LiCF3SO2、LiN(CF3S02)2、LiBOB,LiDFOB、LIFSI、LiPF4C204和LiN(C2F5S02)2中的至少一种。
以上所述的高电压锂离子电池的非水电解液,所述的添加剂选自2-(2-噻吩基硫)噻吩(CAS:3988-99-6),2-硫苯基噻吩(CAS:16718-12-0),3-(苯基硫代)噻吩(CAS:16718-11-9),双(2-噻吩基)二硫醚(CAS:6911-51-9)和2-(甲基硫代)噻吩(CAS:5780-36-9)中的一种或者二种及以上的混合物。
以上所述的高电压锂离子电池的非水电解液,还包含常用添加剂,常用添加剂为碳酸亚乙烯,乙烯基碳酸乙烯醋,1,3-丙烷磺酸内酯,1,4-丁磺酸内酯,氟代碳酸乙烯酯(FEC),己二腈和丁二腈(SCN)中至少一种;常用添加剂的含量为溶剂总质量的1%-10%。
本发明高电压锂离子电池的非水电解液中的噻吩基硫醚类化合物可以在正极表面形成聚噻吩膜,聚噻吩包覆提高了材料的电导率,降低了极化阻抗,也避免了电解液与材料表面的进一步接触,减少了副反应的发生,从而较好的改善电解液的常温循环性能,克服电池在高电压条件下循环性能差的问题。
具体实施方式
在本发明的技术方案中,非水电解液包括非水溶剂、溶质和添加剂,还可以含有常用添加剂。
本发明的高电压锂离子电池的非水电解液,包含以下组分:环状碳酸酯、链状碳酸酯、锂盐和添加剂;其中,环状碳酸酯和链状碳酸酯按质量比1:1~3混合,锂盐在环状碳酸酯和链状碳酸酯形成的混合液中的摩尔浓度为0.8~1.5mol/L;添加剂为噻吩基硫醚类化合物;添加剂的质量为溶剂质量的0.01~1%。
噻吩基硫醚类化合物可以在正极表面形成聚噻吩膜,聚噻吩包覆提高了材料的电导率,降低了极化阻抗,也避免了电解液与材料表面的进一步接触,减少了副反应的发生,从而较好的改善电解液的常温循环性能,噻吩基硫醚类化合物的添加量选择为非水电解液总重量的0.01~1%。
其中,非水电解液的锂盐为LiPF6、LiBF4、LiC104、LiAsF6、LiCF3SO2、LiN(CF3S02)2、LiBOB,LiDFOB、LiPF4C204或LiN(C2F5S02)2中的一种或两种以上任意混合,浓度为0.8~1.5mol/L。
环状碳酸酯优选为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、氟代碳酸乙烯酯和γ-丁内酯(GBL)中的至少一种;
链状碳酸酯优选为碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸甲丙酯(MPC)或碳酸乙丙酯(EPC)中的至少一种。
添加剂选自2-(2-噻吩基硫)噻吩(CAS:3988-99-6,2-硫苯基噻吩(CAS:16718-12-0),3-(苯基硫代)噻吩(CAS:16718-11-9),双(2-噻吩基)二硫醚(CAS:6911-51-9),2-(甲基硫代)噻吩(CAS:5780-36-9)中的一种或者二种及以上的混合物。
常用添加剂为碳酸亚乙烯(VC),乙烯基碳酸乙烯醋(VEC),1,3-丙烷磺酸内酯(PS),1,4-丁磺酸内酯(BS),己二腈(ADN)和丁二腈(SCN)至少一种;常用添加剂的含量为溶剂总质量的1%-8%。
实施例1
在BRAUN手套箱中配制电解液,手套箱中充满纯度为99.999%的氮气,手套箱中水分控制在≤5ppm,温度在室温。将30克EC,70克EMC,混合均匀,密封,放入冰箱中待其冷却至8℃后,转移至手套箱中,然后分两批加入LiPF6充分混合,形成锂盐摩尔浓度为1mol/L的锂离子电池的非水电解液,在以上非水电解液中加入溶剂总质量0.1%的2-(2-噻吩基硫)噻吩(CAS:3988-99-6,购自阿法埃莎化学有限公司),均匀混合得到高电压锂离子非水电解液。
实施例2
在BRAUN手套箱中配制电解液,手套箱中充满纯度为99.999%的氮气,手套箱中水分控制在≤5ppm,温度在室温。将30克EC,35克EMC和35克DEC,混合均匀,,密封后放入冰箱中待其冷却至8℃后,转移至手套箱中,然后分两批加入LiPF6充分混合,形成锂盐摩尔浓度为1.2mol/L的锂离子电池的非水电解液,在以上非水电解液中加入溶剂总质量0.3%的2-(2-噻吩基硫)噻吩(CAS:3988-99-6,购自阿法埃莎化学有限公司),均匀混合,得到高电压非水电解液。
实施例3
在BRAUN手套箱中配制电解液,手套箱中充满纯度为99.999%的氮气,手套箱中水分控制在≤5ppm,温度在室温。将40克EC,60克EMC和20克DEC,混合均匀,密封后放入冰箱中待其冷却至8℃后,转移至手套箱中,然后分两批加入LiPF6充分混合,形成锂盐摩尔浓度为1.2mol/L的高电压电池的非水电解液,在以上非水电解液中加入溶剂总质量0.5%的2-(2-噻吩基硫)噻吩(CAS:3988-99-6,购自阿法埃莎化学有限公司),均匀混合,得到高电压锂离子非水电解液。
实施例4
在BRAUN手套箱中配制电解液,手套箱中充满纯度为99.999%的氮气,手套箱中水分控制在≤5ppm,温度在室温。将25克EC,75克EMC,混合均匀,密封后放入冰箱中待其冷却至8℃后,转移至手套箱中,然后分两批加入LiPF6充分混合,形成锂盐摩尔浓度为0.8mol/L的高电压电池的非水电解液,在以上非水电解液中加入溶剂总质量0.05%的2-(2-噻吩基硫)噻吩(CAS:3988-99-6,购自阿法埃莎化学有限公司),均匀混合,得到高电压锂离子非水电解液。
实施例5
在BRAUN手套箱中配制电解液,手套箱中充满纯度为99.999%的氮气,手套箱中水分控制在≤5ppm,温度在室温。将50克EC,50克EMC,混合均匀,密封后放入冰箱中待其冷却至8℃后,转移至手套箱中,然后分两批加入LiPF6充分混合,形成锂盐摩尔浓度为1.5mol/L的高电压锂离子电池的非水电解液,在以上非水电解液中加入溶剂总质量1%的2-硫苯基噻吩(CAS:16718-12-0,购自阿法埃莎化学有限公司),均匀混合,得到高电压锂离子非水电解液。
实施例6
在BRAUN手套箱中配制电解液,手套箱中充满纯度为99.999%的氮气,手套箱中水分控制在≤5ppm,温度在室温。将30克EC,70克EMC,混合均匀,密封后放入冰箱中待其冷却至8℃后,转移至手套箱中,然后分两批加入LiPF6充分混合,形成锂盐摩尔浓度为1mol/L的锂离子电池的非水电解液,在以上非水电解液中加入溶剂总质量0.1%的2-硫苯基噻吩(CAS:16718-12-0,购自阿法埃莎化学有限公司),溶剂总质量0.4%的VC和0.6%的PS均匀混合,得到高电压锂离子非水电解液。
实施例7
在BRAUN手套箱中配制电解液,手套箱中充满纯度为99.999%的氮气,手套箱中水分控制在≤5ppm,温度在室温。将30克EC,70克EMC,混合均匀,密封后放入冰箱中待其冷却至8℃后,转移至手套箱中,然后分两批加入LiPF6充分混合,形成锂盐摩尔浓度为1mol/L的锂离子电池的非水电解液在以上非水电解液中加入溶剂总质量0.1%的3-(苯基硫代)噻吩(CAS:16718-11-9,购自百灵威科技有限公司),溶剂总质量2%的VC,2%的PS和5%的FEC均匀混合,得到高电压锂离子非水电解液。
实施例8
在BRAUN手套箱中配制电解液,手套箱中充满纯度为99.999%的氮气,手套箱中水分控制在≤5ppm,温度在室温。将30克EC,70克EMC,混合均匀,密封,放入冰箱中待其冷却至8℃后,转移至手套箱中,然后分两批加入LiPF6充分混合,形成锂盐摩尔浓度为1mol/L的锂离子电池的非水电解液,在以上非水电解液中加入溶剂总质量0.1%的双(2-噻吩基)二硫醚(CAS:6911-51-9,百灵威科技有限公司),均匀混合得到高电压锂离子非水电解液。
实施例9
在BRAUN手套箱中配制电解液,手套箱中充满纯度为99.999%的氮气,手套箱中水分控制在≤5ppm,温度在室温。将300克EC,700克EMC,混合均匀,后采用4A分子筛进行除杂纯化,采用氢化锂进行除水,二者同时进行,静置存放48小时后在手套箱内抽滤后,称取除杂、除水后的EC:EMC=3:7的溶剂100克,密封,放入冰箱中待其冷却至8℃后,转移至手套箱中,然后分两批加入LiPF6充分混合,形成锂盐摩尔浓度为1mol/L的锂离子电池的非水电解液,在以上非水电解液中加入溶剂总质量0.1%的2-(甲基硫代)噻吩(CAS:5780-36-9,百灵威科技有限公司),均匀混合得到高电压锂离子非水电解液。
对比例1
在BRAUN手套箱中配制电解液,手套箱中充满纯度为99.999%的氮气,手套箱中水分控制在≤5ppm,温度在室温。将30克EC,70克EMC,混合均匀,密封后放入冰箱中待其冷却至8℃后,转移至手套箱中,然后分两批加入LiPF6充分混合,形成锂盐摩尔浓度为1mol/L的高电压锂离子电池的非水电解液。
表1:实施例和对比例的组分含量表
性能测试
正极片的制备:制备锂离子电池的正极极片:将质量百分比为7.5%的聚偏氟乙烯(PVDF)溶解于1-甲基-9-吡咯烷酮溶液中,将质量百分比85%的钴酸锂(LiCoO2)、质量百分比7.5%导电剂炭黑加入上述溶液并混合均匀,将混制的浆料涂布在铝箔构成的正极集流体的两面后,烘干压制作为正极极片。
负极极片的制备:将质量百分比为8%的聚偏氟乙烯(PVDF)溶解于1-甲基-9-吡咯烷酮溶液中,将质量百分比88%的钴酸锂(LiCoO2)、质量百分比4%导电剂炭黑加入上述溶液并混合均匀,混合均匀,将混制的浆料涂布在铜箔构成的负极集流体的两面后,烘干压制作为负极极片。
以上述制得的钴酸锂极片为正极,以MCMB极片为负极,微孔聚乙烯薄膜为隔膜制成扣式电池,加入用于高电压的锂离子非水电解液0.5克,然后静置24小时,得到实施例和比较例实验电池。
高电压循环性能测试在室温25±2℃,相对湿度45-75%的条件下对实施例和比较例实验电池进行3-4.4V电池循环性能测试,测试步骤为:a.1C恒流充电到4.4V,然后恒压充电至截止电流0.05C;静置10分钟;b.1C恒流放电到3.0V,静置10分钟;c.循环步骤a和b,循环次数为100次。测试结果见附表2。
从表2高电压循环性能测试数据可知,采用本发明非水电解液的实施例电池100次循环后的容量保持率大于60%;而采用现有技术电解液的比较例电池的容量保持率低于50%。
表2:实施例和对比例循环测试结果
常温循环测试项目 | 100次室温循环容量保持率 |
实施例1 | 大于60% |
实施例2 | 大于60% |
实施例3 | 大于60% |
实施例4 | 大于60% |
实施例5 | 大于60% |
实施例6 | 大于60% |
实施例7 | 大于60% |
实施例8 | 大于60% |
实施例9 | 大于60% |
实施例10 | 大于60% |
对比例1 | 小于50% |
本发明的电解液中的改善高电压常温循环性能的添加剂,加入少量就能能显著改善高电压下电池的循环性能,因此,本发明的电解液体系在较高充放电电压下具有高放电容量;良好的常温充放电循环性能。
本发明相对于现有技术具有如下的优点及效果:
(1)使用本发明以上所述的高电压锂离子电池的非水电解液制备得到的高电压锂电池常温下具有良好的充放电循环性能。
(2)本发明所述的添加剂加入量很少,成本低,具有较好的应用前景。
Claims (4)
1.一种高电压锂离子电池的非水电解液,其特征在于:包含以下组分:环状碳酸酯、链状碳酸酯、锂盐和添加剂;其中,环状碳酸酯和链状碳酸酯按质量比1:1~3混合,锂盐在环状碳酸酯和链状碳酸酯形成的混合液中的摩尔浓度为0.8~1.5mol/L;添加剂为噻吩基硫醚类化合物,添加剂的质量为溶剂质量的0.01~1%;噻吩基硫醚类化合物选自2-(2-噻吩基硫)噻吩、2-硫苯基噻吩、3-(苯基硫代)噻吩、双(2-噻吩基)二硫醚、和2-(甲基硫代)噻吩中的一种或者二种及以上的混合物。
2.根据权利要求1所述的高电压锂离子电池的非水电解液,其特征在于:所述的环状碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、氟代碳酸乙烯酯和γ-丁内酯中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的高电压锂离子电池的非水电解液,其特征在于:所述的链状碳酸酯为碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯或碳酸乙丙酯中的至少一种;所述锂盐为LiPF6、LiBF4、LiC1O4、LiAsF6、LiCF3SO2、LiN(CF3SO2)2、LiBOB、LiDFOB、 LiFSI、LiPF4C2O4和LiN(C2F5SO2)2中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的高电压锂离子电池的非水电解液,其特征在于:还包含常用添加剂,常用添加剂为碳酸亚乙烯酯,乙烯基碳酸乙烯酯,1,3-丙烷磺酸内酯,1,4-丁磺酸内酯,氟代碳酸乙烯酯,己二腈和丁二腈中至少一种;常用添加剂的含量为溶剂总质量的1%-10%。
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PB01 | Publication | ||
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CP03 | Change of name, title or address |
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