CN103190029B - 构成全固体电池的层构造体的制造方法、制造装置以及具备该层构造体的全固体电池 - Google Patents

构成全固体电池的层构造体的制造方法、制造装置以及具备该层构造体的全固体电池 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种构成全固体电池的固体电解质层、正极活性物质层、负极活性物质层的构造体的制造方法和制造装置，其能够降低界面阻抗，提高界面强度，成品率高，能够降低制造成本。通过生片成形工序（S111）使固体电解质生片（11）成形，通过凹凸形状赋予工序（S112）使固体电解质生片（11）与由经加热会消失的材料制成且具有凹凸形状的片状部件（50）形成一体，从而对固体电解质生片（11）赋予凹凸形状，通过加热工序（S113）对形成一体的固体电解质生片（11）以及片状部件（50）进行加热，使片状部件（50）消失，烧制固体电解质生片（11），制造出对表面赋予了凹凸形状的层构造体。

Description

构成全固体电池的层构造体的制造方法、制造装置以及具备该层构造体的全固体电池
技术领域
本发明涉及从构成全固体电池的固体电解质层、正极活性物质层以及负极活性物质层选择出的层构造体的制造方法、制造装置以及具备该层构造体的全固体电池。
背景技术
近些年，渴望实现环保汽车的社会需求高涨，不是以往的将以汽油、轻油为主要燃料来使用的内燃机作为驱动源的汽车，而是在内燃机中组合电动马达作为驱动源的所谓的混合动力汽车、将电动马达作为驱动源的电动汽车的开发不断推进，一部分已实用化而作为商品车开始销售。
为了驱动电动马达，在混合动力汽车、电动汽车中能够充放电的二次蓄电池不可或缺，以往的二次蓄电池以锂离子电池为代表，多数使用液体电解质，存在液体泄漏等问题。
另外，锂离子电池作为笔记本型计算机、移动电话等便携设备的电源，至今具有很多的应用实绩，但常常被报告起火、爆炸等事故。尤其是安装于汽车的二次蓄电池相比安装于这些便携设备的二次蓄电池而言，需要在更加苛刻的条件下的运用，能量容量也变大，所以确保安全性成为当务之急。
响应这样的社会需求，包含电解质的所有主要部件由固体构成的全固体电池的开发不断推进。由于全固体电池的电解质不是液体，所以与以往的二次蓄电池相比，液体泄漏、起火、爆炸的危险性大幅降低。尤其全固体锂二次电池能够进行3～5V这样的高电压的充放电，且电解质使用不燃性的固体电解质，安全性高（例如专利文献1、2）。
专利文献1、2等所记载的技术是在制造工序中使用了真空蒸镀法、激光沉积法、溅射法等的高成本的制造方法。另一方面，为了以低成本进行大量生产，还提出在全固体电池的固体电解质层、正极活性物质层以及负极活性物质层的制造方法中使用对原料粉末压缩成形的制造方法、或者使用丝网印刷的制造方法等。
但在这些制造方法中，存在邻接的层间结合不充分，界面阻抗增大的问题。另外，在充放电过程中，因电极活性物质内的离子的移动，在层间产生反复应力，但若邻接的层间的结合不充分，则不能够得到足够的界面强度，产生剥离等不良状况，存在引起电池性能降低、电池寿命缩短的问题。
因此，提出在固体电解质烧制体上利用丝网印刷等形成第1电极层以及第2电极层，通过热压法、热均压法（HIP法）烧制第1电极层以及第2电极层，从而使电极活性物质和固体电解质的界面的面积增大，使界面反应阻抗降低的全固体电池（例如专利文献3）。
专利文献1:日本特开2008－112635号公报
专利文献2:日本特开2009－70591号公报
专利文献3:日本特开2009－224318号公报
专利文献4:日本特开平5－94829号公报
但热压法、热均压法是在高温、高压下进行加压的方法，存在其装置大型且昂贵，且工序所需要的时间长，制造成本变高的问题。
作为以低成本使界面的结合稳固的方法，在燃料电池的领域，例如在专利文献4中公开有使用呈同心圆状的波形的模具来进行加压成形，从而在表面形成凹凸形状，实现界面面积增大的固体电解质层的制造方法。
但在全固体电池中，由于较薄地形成固体电解质层等各层，所以在对生片进行加压成形时，生片咬入或粘贴到模具，脱模变得困难，产生生片破损等不良状况，存在成品率变差的问题。
发明内容
因此，本发明的目的在于提供一种构成全固体电池的固体电解质层、正极活性物质层、负极活性物质层的构造体的制造方法、制造装置，使其能够降低界面阻抗、提高界面强度、成品率变高、能够使制造成本降低。
本发明为了实现上述目的，在第1发明中采用如下技术方案，即，一种层构造体的制造方法，是从构成全固体电池的固体电解质层、正极活性物质层以及负极活性物质层选择出的层构造体的制造方法，其具备：对含有构成上述选择出的层构造体的材料的生料进行调合，而使生片成形的生片成形工序；使在上述生片成形工序中形成的生片与由经加热会消失的材料制成且具有凹凸形状的片状部件形成一体，并对生片表面赋予凹凸形状的凹凸形状赋予工序；对通过上述凹凸形状赋予工序形成一体的生片以及片状部件进行加热，使上述片状部件消失，烧制上述生片的加热工序。
根据第1发明，通过生片成形工序，对含有构成选择出的层构造体的材料的生料进行调合，对生片进行成形，通过凹凸形状赋予工序使生片与由经加热会消失的材料构成且具有凹凸形状的片状部件形成一体，在生片表面赋予凹凸形状，通过加热工序，对形成一体的生片以及片状部件进行加热，使片状部件消失，烧制生片，制造出层构造体。由此，在构成全固体电池时，能够使选择出的层构造体和邻接的层构造体的界面成为凹凸形状，所以能够增大界面的面积，并且能够起到固定效果，所以能够提供可提高界面强度，且能够防止界面中的剥离等的层构造体。另外，由于能够使界面的面积增大，所以能够提供可降低界面阻抗的层构造体。另外，由于使生片以及片状部件形成一体，所以在生片表面赋予凹凸形状时无需模具的脱模，所以没有脱模时生片破裂等使成品率降低的顾虑。另外，由于片状部件加强生片，所以容易操作，没有生片破裂等使成品率降低的顾虑。而且，本制造方法由简单的工序构成，所以能够降低制造成本。
在第2发明中，在第1层构造体的制造方法中，使用如下技术手段，即、上述片状部件由树脂材料制成。
如第2发明所示，若使片状部件由树脂材料制成，则具有适当的硬度、强度，所以能够准确赋予生片凹凸形状，并且容易制成所希望的形状，也容易操作。
在第3发明中，在第1或者第2发明的层构造体的制造方法中，使用如下技术手段，即、在上述凹凸形状赋予工序中，通过将片状部件向生片按压而使它们形成一体。
根据第3发明，在凹凸形状赋予工序中，由于将片状部件向生片按压而使它们形成一体，所以能够通过辊式压力机、带式压力机等简单的按压方法可靠地向生片赋予凹凸形状。
在第4发明中，在第1至第2发明的任意一个层构造体的制造方法中，使用如下技术手段，即、在上述生片成形工序中，由刮匀涂装法形成生片。
如第4发明所示，若在生片成形工序中采用刮匀涂装法，则能够均质地形成较厚的膜，所以优选。
在第5发明中，在第4发明的层构造体的制造方法中，使用如下技术手段，即、上述片状部件是在刮匀涂装法中使用的载片。
如第5发明，由于作为片状部件使用在刮匀涂装法中使用的载片，所以使生片成形的同时也能够赋予凹凸形状。由于能够同时进行生片成形工序和凹凸形状赋予工序，所以高效，由于无需另行准备片状部件，所以能够降低制造成本。
在第6发明中，在第1至第5发明的任意一个层构造体的制造方法中，使用如下技术手段，即、对生片表面赋予的凹凸形状是凹割形状。
根据第6发明，由于对生片表面赋予的凹凸形状是凹割（under cut）形状，所以能够进一步提高固定效果，能够进一步提高界面强度。另外，难以通过其他的制造方法形成这样的凹割形状。
在第7发明中，使用如下技术手段，即、全固体电池具备通过第1至第6发明的任意一项的层构造体的制造方法制造出的层构造体。
如第7发明所示，能够将具备通过本发明的层构造体的制造方法制造出的层构造体的固体电池，作为层间的界面强度提高的、可靠性高、使界面阻抗降低的高性能的全固体电池。
在第8发明中，使用如下技术手段，即、一种层构造体的制造装置，是制造从构成全固体电池的固体电解质层、正极活性物质层以及负极活性物质层选择出的层构造体的层构造体的制造装置，具备凹凸形状赋予单元，该凹凸形状赋予单元使生片与具有凹凸形状的片状部件形成一体，并在生片表面赋予凹凸形状，上述生片用于形成构成上述选择出的层构造体的材料，上述片状部件由经加热会消失的材料制成。
根据第8发明，利用凹凸形状赋予单元，能够使得用于形成构成选择出的层构造体的材料的生片与由经加热会消失的材料构成且具有凹凸形状的片状部件形成一体，且在生片表面赋予凹凸形状。由此，在构成全固体电池时，能够使选择出的层构造体与邻接的层构造体的界面为凹凸形状，所以能够提供可提高层间的紧贴强度，并能够防止界面中的剥离等的层构造体。另外，由于能够使界面的面积增大，所以能够提供能够使界面阻抗减少的层构造体。另外，由于使生片以及片状部件形成一体，所以在生片表面赋予凹凸形状时无需模具的脱模，所以没有在脱模时生片破裂等使成品率降低的顾虑。另外，由于片状部件加强生片，所以容易处理，不存在生片破裂等使成品率降低的顾虑。
在第9发明中，在第8层构造体的制造装置中，使用如下技术手段，即、上述凹凸形状赋予单元将片状部件向生片按压而使它们形成一体。
根据第9发明，在凹凸形状赋予工序中，由于将片状部件向生片按压而使它们形成一体，所以能够利用辊式压力机装置、带式压力机等简单的按压单元可靠地向生片赋予凹凸形状，能够降低装置成本。
在第10发明中，在第10层构造体的制造装置中，使用如下技术手段，即，具备通过刮匀涂装法而使上述生片成形的生片成形单元，上述片状部件是在刮匀涂装法中使用的载片。
根据第10发明，由于作为片状部件使用在刮匀涂装法中使用的载片，所以在成形生片的同时能够赋予凹凸形状。由此，能够同时进行生片成形工序和凹凸形状赋予工序，所以高效，由于无需另行准备片状部件，所以能够降低制造成本。
附图说明
图1是示意地表示全固体电池的构造的剖面说明图。
图2是示意地表示层构造体的制造装置的说明图。
图3是表示全固体电池的制造工序的说明图。
图4是表示固体电解质层构造体的制造工序的说明图。
图5是示意地表示固体电解质层构造体的制造工序的说明图。
图6是表示赋予层构造体的凹凸形状的变更例的剖面说明图。
图7是示意地表示基于刮匀涂装法的载片成形工序的变更例的说明图。
图8是示意地表示在凹凸形状赋予工序中使用的压力机的说明图。
具体实施方式
参照附图，对本发明的层构造体的制造方法、制造装置、具备层构造体的全固体电池进行说明。
如图1所示意地表示的那样，全固体电池1作为层构造体具备固体电解质层10、正极活性物质层20以及负极活性物质层30，隔着固体电解质层10形成正极活性物质层20以及负极活性物质层30，正极集电层21与正极活性物质层20电连接，负极集电层31与负极活性物质层30电连接。
作为形成固体电解质层10的材料，能够使用可进行片材成形，且在电池领域中用于固体电解质层的材料，能够优选使用具有高的锂离子导电性的硫化物系或者氧化物系固体电解质。例如能够使用Li3PO4、LiPON（锂磷氧氮玻璃）、Li2S－SiS2、Li2S－P2S5、Li2S－B2S3、LiXLayTiO3（0≤x≤1，0≤y≤1）、Li1＋XAlXGe2－X（PO4）3（0≤x≤1）、3Li1＋XAlXTi2 －X（PO4）3（0≤x≤1）等。
固体电解质层10与正极活性物质层20的界面以及固体电解质层10与负极活性物质层30的界面均形成为凹凸形状。由此，能够使各界面的面积增大，且能够起到固定效果，所以能够提高界面强度，能够防止界面中的剥离等，能够成为高可靠性的全固体电池1。另外，由于能够使界面的面积增大，所以能够成为降低了界面阻抗的高性能的全固体电池1。
作为形成正极活性物质层20的材料，能够使用在电池领域中用于正极活性物质层的材料，例如可优选使用LiCoO2、LiXV2（PO4）3（1≤x≤5）等氧化物系的正极活性物质、Li2S等硫化物系的正极活性物质。
作为形成负极活性物质层30的材料，能够使用在电池领域中用于负极活性物质层的材料，例如能够优选使用碳、石墨等碳、黑铅系材料、Sn系氧化物、In系氧化物、Pb系氧化物、Ag系氧化物、Sb系氧化物、Si系氧化物、Li4Ti5O12、LiXV2（PO4）3（1≤x≤5）等氧化物系材料、Li、In、Al、Si、Sn等金属或者这些金属为主要成分的合金等金属系材料、LiAl、LiZn、Li3Bi、Li3Cd、Li3Sd、Li4Si、Li4.4Pb、Li4.4Sn、Li0.17C（LiC6）、Li3FeN2、Li2.6Co0.4N、Li2.6Cu0.4N等锂金属化合物系材料。
为了提高各极活性物质内的电子的移动度，可在正极活性物质层20、负极活性物质层30中添加具有导电性的材料，例如碳等。
作为形成正极集电层21以及负极集电层31的材料，能够使用在电池领域中用于集电层的材料，例如能够优选使用由Pt、Au、Ag、Cu、Al、Fe、Ni、Ti、In、Zn等金属或者以这些金属为主要成分的合金等金属系材料制成的板状部件、箔、压粉成形体、薄膜等。
接下来，围绕固体电解质层10的制造工序为中心对全固体电池的制造方法进行说明。图2示出全固体电池的制造装置40，图4示出固体电解质层构造体10a的制造工序。
全固体电池的制造装置40具备：固体电解质生片成形装置41，其用于制造固体电解质生片；凹凸形状赋予装置42，其使固体电解质生片与片状部件形成一体，且向固体电解质生片表面赋予凹凸形状；加热炉43，其对形成一体的固体电解质生片和片状部件进行加热；正极活性物质生片成形装置44，其用于制造正极活性物质生片；负极活性物质生片成形装置45，其用于制造负极活性物质生片；层叠装置46，其层叠固体电解质层构造体、正极活性物质生片以及负极活性物质生片而使它们形成一体；以及加热炉47，其对形成一体的层叠体进行加热。这里，固体电解质生片成形装置41、凹凸形状赋予装置42以及加热炉43相当于固体电解质层构造体的制造装置。
如图3以及图4所示，在全固体电池1的制造工序中，首先在固体电解质层构造体制造工序S11的生片成形工序S111中，在粉末状的固体电解质中添加溶剂、粘合剂、分散剂等，调制生料。然后，利用固体电解质生片成形装置41将生料成形为片状，制成固体电解质生片11。作为片材成形方法，可使用刮匀涂装法、逆辊涂敷法等已知的片材成形方法，但在能够均质地形成较厚的膜这一点上，优选刮匀涂装法。这里，包括加压压力、烧制收缩等，考虑全固体电池的特性而能够适当地选定固体电解质生片11的厚度。例如，使在生片状态下的厚度为10～500μm左右，从而调整为使最终制造出的固体电解质层构造体的厚度达到1～100μm。
接下来，在凹凸形状赋予工序S112中，通过凹凸形状赋予装置42在固体电解质生片11的表面形成凹凸形状。
从通过载片41a搬运来的固体电解质生片11的两面向凹凸形状赋予装置42供给图5（A）所示那样在表面形成有凹凸形状的片状部件50，通过按压装置被按压。由此，如图5（B）所示，固体电解质生片11与片状部件50形成一体，利用片状部件50的凸部50a来对固体电解质生片11赋予与片状部件50的凹凸形状对应的凹凸形状。这样，通过利用按压装置按压片状部件50，能够简单且可靠地对固体电解质生片11赋予凹凸形状。在本实施方式中，作为按压装置使用辊式压力机。
这里，片状部件50由加热会消失的材料，例如由有机化合物薄膜形成。有机化合物薄膜适合以C、H、O为主要构成元素的材料，例如能够使用由聚乙烯醇、丙烯酸树脂、聚乙烯、聚碳酸酯等合成树脂制成的材料。由树脂材料制成的片状部件50具有适当的硬度和强度，所以能够准确对固体电解质生片11赋予凹凸形状，并且容易制成所希望的形状，也容易操作。除此而外，也能够使用由纸、木材等制成的片状部件。
能够根据生片的构成材料、厚度等而适当地设定片状部件50的厚度。这里，优选片状部件50的最薄的最薄部为10μm～500μm左右。这是因为若最薄部过薄，则不能发挥作为加强生片的加强材料的作用，若最薄部过厚，则直到片状部件50消失为止耗费时间，燃烧气体的量增大。
在本实施方式中，将片状部件50的表面形状设为沿片状部件的移动方向的垂直方向剖面由矩形构成的条纹形状。能够根据固体电解质生片11的材质、厚度适当地设定片状部件50的凸部50a的高度，优选1～200μm左右。是因为若凸部50a过低，则向固体电解质生片11赋予凹凸形状将变得困难，若凸部50a过高，则刺破固体电解质生片11，产生破损等问题。
利用凹凸形状赋予装置42向固体电解质生片11以及片状部件50施加的加压力适宜为100～8000kgf／cm2。该加压力是使最终制造出的固体电解质层构造体的密度足够，不会使按压装置成为过大的装置的大小的加压力。另外，优选加压时间为1～300s左右。若加压时间过短，则不能够充分进行凹凸形状的赋予，固体电解质生片11的密度提高不了。另外，若加压时间过长，则周期时间变长，制造成本上升。
若凹凸形状赋予工序S112结束，则将一体化的固体电解质生片11以及片状部件50从凹凸形状赋予装置42输送至加热炉43。这里，无需在固体电解质生片11表面赋予凹凸形状时进行模具的脱模，所以没有脱模时固体电解质生片11破裂等，而使成品率降低的顾虑。另外，由于片状部件50加强固体电解质生片11，所以容易操作，没有固体电解质生片11破裂等，而使成品率降低的顾虑。
在接下来的加热工序S113中，利用加热炉43对在凹凸形状赋予工序中形成一体的固体电解质生片11以及片状部件50进行加热，使片状部件50消失，烧制固体电解质生片11。由此，如图5（C）所示，能够制造出在表面赋予了凹凸形状的固体电解质层构造体10a。
能够根据固体电解质生片11的构成材料、厚度等适当地选定烧制条件。例如，能够将烧制温度设为600℃～2000℃左右，包括升温冷却过程而将烧制时间设为15h～80h。
首先，也能够在使片状部件50消失后，在后续的工序中进行固体电解质生片11的烧制。作为片状部件50，使用了有机化合物膜的情况下，能够将用于使片状部件50消失的加热温度例如设为600℃左右。能够根据片状部件50的材质适当地选定加热环境。
也能够在加热工序S113中仅进行片状部件50的消失，在后述的烧制工序S14中与正极活性物质生片22以及负极活性物质生片32的烧制一起进行固体电解质层构造体10a的烧制。但在烧制前的固体电解质层构造体10a的构造强度不高的情况下，优选在加热工序S113中进行到烧制。
在接下来的正极、负极活性物质生片成形工序S12中，利用正极活性物质生片成形装置44制造正极活性物质生片22，利用负极活性物质生片成形装置45制造负极活性物质生片32。
在接下来的层叠工序S13中，向固体电解质层构造体10a的各表面分别供给正极活性物质生片22和负极活性物质生片32，利用层叠装置46层叠各层而形成一体。由此，沿固体电解质层构造体10a表面的凹凸形状而正极活性物质生片22、负极活性物质生片32进入，形成凹凸形状的界面。利用层叠装置46向各层施加的加压力适宜为100～8000kgf／cm2。该加压力是使最终制造出的正极活性物质层以及负极活性物质层的密度足够，同时使各层间的紧贴力足够，不使按压装置成为过大的装置的大小的加压力。另外，优选加压时间为1～300s左右。若加压时间过短，则各层间的紧贴力不充分。另外，若加压时间过长，则周期时间变长，制造成本上升。
在接下来的烧制工序S14中，利用加热炉47以规定的烧制条件对在层叠工序S13中得到的层叠体进行加热、烧制，制成固体电解质层10、正极活性物质层20以及负极活性物质层30的层叠体。
在接下来的集电层形成工序S15中，在将在烧制工序S14中形成的层叠体加工成规定的形状后，在正极活性物质层20的表面形成正极集电层21，在负极活性物质层30的表面形成负极集电层31。能够利用板状部件、箔等通过粘合、蒸镀法、溅射法、溶射法等已知的方法制造各集电层。此外，也能够更换烧制工序S14和集电层形成工序S15的实施顺序。
经由上述的工序，能够制造全固体电池1。不对本发明的全固体电池进行特别限定，但优选是与以全固体锂电池、便携设备用电池、IC卡内置用电池、植入医疗器具用电池、基板表面安装用电池、太阳电池、燃料电池为首的其他电池组合使用的电池（混合动力电源用电池）等。
（变更例）
在上述的实施方式中，赋予固体电解质生片11的两面凹凸形状，但也能够采用仅对任意一面赋予凹凸形状的构成。
也可以将正极活性物质生片22的、至少与固体电解质生片11的接合面侧与在表面赋予了凹凸形状的片状部件50形成一体，进行加热，使上述片状部件50消失，从而将构成赋予了凹凸形状的正极活性物质层20的构造体与固体电解质生片11进行层叠。同样，也可以将负极活性物质生片32的、至少与固体电解质生片11的接合面侧与在表面赋予了凹凸形状的片状部件形成一体，进行加热，使上述片状部件50消失，从而将构成赋予了凹凸形状的负极活性物质层的构造体与固体电解质生片11进行层叠。此外，上述正极活性物质生片22以及上述负极活性物质生片32与片状部件50形成一体时，也可以与上述的固体电解质层构造体10a的制造方法相同，通过利用按压装置（例如辊式压力机）按压来形成正极活性物质生片22以及负极活性物质生片32和上述片状部件50。
能够将上述的固体电解质层构造体10a的制造方法应用于构成正极活性物质层20的层构造体、构成负极活性物质层30的层构造体的制造。即，能够应用于为了对正极活性物质层20和正极集电层21和/或负极活性物质层30和负极集电层31的接合界面赋予凹凸，而制造构成赋予了凹凸形状的正极活性物质层20的构造体和/或构成负极活性物质层30的层构造体的工序。若对固体电解质层10与正极活性物质层20以及负极活性物质层30的接合面侧赋予凹凸形状，则与固体电解质层10的界面成为凹凸形状，所以能够起到与上述的实施方式相同的效果。另外，若对正极活性物质层20与正极集电层21的接合面侧，以及负极活性物质层30与负极集电层31的接合面侧赋予凹凸形状，则各集电层与各活性物质层的界面成为凹凸形状，所以能够提高该界面的界面强度，能够降低界面阻抗。这里，将正极活性物质生片、负极活性物质生片的厚度调整为：在生片状态下的厚度为10～2000μm左右，最终制造出的层构造体的厚度为1～1000μm。另外，由于与固体电解质生片11的情况相同的理由，优选片状部件50的最薄部为10μm～500μm左右，凸部50a的高度为1～200μm左右。此外，对固体电解质层10与正极活性物质层20以及负极活性物质层30的接合面侧赋予凹凸形状的工序可以如实施方式那样赋予固体电解质层10凹凸形状，也可以如第62段（上一段）所记载的那样，对正极活性物质层20以及负极活性物质层30赋予凹凸。
赋予层构造体的凹凸形状除了上述实施方式的矩形以外，能够根据要求特性采用点、波形等各种形状。例如也能够使用图6（A）所示那样的片状部件50，赋予图6（B）所示那样的凹割（under cut）形状。据此，能够进一步提高固定效果，能够进一步提高界面强度。另外，很难利用其他制造方法形成这样的凹割形状。
图3示出连续实施正极、负极活性物质生片成形工序S12、层叠工序S13、烧制工序S14的装置构成，但也能够采用以批处理式进行各工序的装置构成。
也能够在固体电解质层10与正极活性物质层20以及负极活性物质层30之间设置以界面阻抗的降低、应力缓和为目的的中间层。作为这样的中间层，例如列举固体电解质、和正极活性物质或负极活性物质所构成的倾斜功能材料层。或列举对固体电解质、正极活性物质以及负极活性物质材料分散施加Pt、Au、Ag、Cu、Al、Fe、Ni、Ti、In、Zn、C等导电性元素的材料层。
[实施例]
以下表示层构造体的制造方法的实施例。此外，本发明并不局限于以下实施例。
（实施例1）
在本实施例中，制造了固体电解质层构造体。
作为固体电解质材料，预先准备玻璃化的Li1.5Al0.5Ge1.5（PO4）3粉末作为原料粉末，与有机溶剂等混合调制，制成生料。
接下来，利用刮匀涂装法对该生料进行浇注，制成厚度500μm的固体电解质生片。将该固体电解质生片成形为直径11.28mm的圆形。
接着，将形成了凹凸形状的有机化合物膜成形为与固体电解质生片相同的形状。将聚乙烯醇溶解于热水制成溶液后，涂敷到凹凸模具进行加热干燥，从而制成该有机化合物膜。这里，在溶液制成阶段加入少量柠檬酸，通过交联反应提高聚乙烯醇的强度。制成为有机化合物膜的厚度的最薄部是500μm，凸部高度是100μm。凹凸形状是由矩形剖面构成的条纹形状，将凸部的宽度设为200μm，将凹部的宽度设为150μmm。
接着，以在2个有机化合物膜之间夹有固体电解质生片的方式组装至以伺服马达为驱动源的压力机的工件加工空间，进行加压。此时，工件加工空间由圆柱形的上下模和用于引导该上下模的圆筒形的冲模形成。此外，组装成有机化合物膜的平面侧与上述上下模接触，凹凸面侧与固体电解质生片接触。圆筒形冲模的内径是11.30mm，加压力为500kgf／cm2，压力保持时间为60s。
从压力机取出利用压力机加压后作为一体的接合体形成的有机化合物膜以及固体电解质生片成形体，利用加热烧制炉烧制。在氩环境下，将烧制条件设为700℃，50小时的烧制。在该加热工序中，聚乙烯醇制的有机化合物膜分解消失，仅烧制固体电解质生片。
通过以上工序，能够制造出赋予了凹凸形状的全固体电池用的固体电解质层构造体。
（实施例2）
在本实施例中，制造出了正极活性物质层以及负极活性物质层。
作为正极活性物质层以及负极活性物质层材料，使用预先调整的Li3V2（PO4）3结晶粉末。将该原料粉末与有机溶剂等进行混合调制，制成生料。
接下来，通过刮匀涂装法浇注上述生料，制成厚度1000μm的正极活性物质生片以及负极活性物质生片，将上述正极活性物质生片以及负极活性物质生片裁断成直径11.28mm的圆形。
以下，经由与实施例1相同的工序，能够制造出赋予了凹凸形状的全固体电池用的正极活性物质层以及负极活性物质层构造体。
实施方式的效果
（1）根据本发明的全固体电池用层构造体的制造方法，对含有构成在生片成形工序中选择出的层构造体的材料的生料进行调合，形成生片，通过凹凸形状赋予工序将生片与由经加热会消失的材料构成且具有凹凸形状的片状部件形成一体，对生片表面赋予凹凸形状，通过加热工序对形成一体的生片以及片状部件进行加热，使片状部件消失，烧制生片，从而制造出层构造体。由此，在构成全固体电池时，由于能够将选择出的层构造体和邻接的层构造体的界面形成为凹凸形状，所以能够增大界面的面积，并且能够起到固定效果，所以能够提供提高界面强度，并能够防止界面中的剥离等的层构造体。另外，由于能够使界面的面积增大，所以能够提供可降低界面阻抗的层构造体。另外，由于使生片以及片状部件形成一体，所以在对生片表面赋予凹凸形状时无需模具的脱模，所以不存在脱模时因生片破裂等使成品率降低的顾虑。另外，由于片状部件加强生片，所以容易操作，不存在生片破裂等使成品率降低的顾虑。而且，由于本制造方法由简单的工序构成，所以能够降低制造成本。
（2）根据本发明的全固体电池用的层构造体的制造装置，能够起到与上述（1）相同的效果，也能够降低装置成本。
（3）具备通过本发明的层构造体的制造方法制造出的层构造体的固体电池，可作为层间的界面强度提高，且可靠性高，降低了界面阻抗的高性能的全固体电池。
其他实施方式
在上述的实施方式中，在生片成形工序S111中，利用固体电解质生片成形装置41通过刮匀涂装法制成了固体电解质生片11后，从载片41a剥离固体电解质生片11，供给至按压装置42，在凹凸形状赋予工序S112中按压片状部件50进行一体化，但如图7所示，作为载片41a能够使用片状部件50。据此，成形固体电解质生片11的同时能够赋予凹凸形状。由于能够同时进行生片成形工序S111和凹凸形状赋予工序S112，所以高效，由于无需另行准备片状部件50，所以能够降低制造成本。
在上述的实施方式中，作为按压装置42使用面向大量高速生产，且能够降低全固体电池的制造成本的辊式压力机、带式压力机等连续式压力机，也能够使用批处理式的压力机。批处理式的压力机廉价，能够优选适用于少量的试制用途等。另外，加压压力精度、加压位置精度的控制、其日程管理等很容易。
图8示出批处理式的压力机的一个例子。压力机60具备上模61和下模62、引导上模61以及下模62的冲模63、保持上模61的加压板64、使加压板64向加压轴方向移动的杆65、使杆65向加压轴方向移动的电动缸66、与杆65连结且对施加于上模61的负载进行检测的负载检测器67、驱动电动缸66的伺服马达68、设置于伺服马达68的编码器所代表的位置检测器69、保持下模62的加压板70、使加压板70向加压轴向移动的杆71、使杆71向加压轴向移动的电动缸72、与杆71连结且对赋予下模62的负载进行检测的负载检测器73、驱动电动缸72的伺服马达74、设置于伺服马达74的编码器所代表的位置检测器75，由上模61、下模62和冲模63形成工件加工空间A。
以厚度2000μm以下制成全固体电池的层构造体的情况较多，要求高精度的厚度控制，但利用伺服马达驱动的压力机能够高精度地进行负载、位置的控制，所以优选。
另外，也能使用利用油压驱动的压力机。若使用油压压力机，则能够施加大的加压力，且能够降低装置成本。在本发明中，若以大的加压力形成层构造体，则能够使层构造体的密度提高，也能够提高全固体电池的电池性能。
本申请基于在日本国于2010年10月20日申请的特愿2010－235691号，将其内容作为本申请的内容，形成其一部分。
另外，通过本说明书的详细说明能够更加完整地理解本发明。然而，详细的说明以及特定的实施例是本发明的优选实施方式，仅用于说明目的而记载。对于本领域技术人员来说从该详细的说明进行各种的变更、改变是不言而喻的。
申请人不是想要向公众献出所记载的全部的实施方式，公开的改变、代替案中，在用语上不包含在权利要求书内的内容在等同论下成为发明的一部分。
在本说明书或权利要求书的记载中，对于名词以及相同的指示语的使用而言，只要不特别进行指示，或者没有通过条理进行明确否定，应该解释为包含单个以及多个的双方。在本说明书中提供的任意一个的例示或者例示的用语（例如“等”）的使用只不过是为了容易说明本发明，只要在权利要求书中没有特别记载，就不对本发明的范围加以限制。
附图标记说明
1…全固体电池；10…固体电解质层；10a…固体电解质层构造体；11…固体电解质生片；20…正极活性物质层；21…正极集电层；22…正极活性物质生片；30…负极活性物质层；31…负极集电层；32…负极活性物质生片；40…全固体电池的制造装置；41…固体电解质生片成形装置；41a…载片；42…按压装置；43…加热炉；44…正极活性物质生片成形装置；45…负极活性物质生片成形装置；46…层叠装置；47…加热炉；50…片状部件；50a…凸部；S111…生片成形工序；S112…凹凸形状赋予工序；S113…加热工序。

Claims (10)

1.一种层构造体的制造方法，是从构成全固体电池的固体电解质层、正极活性物质层以及负极活性物质层选择出的层构造体的制造方法，其特征在于，具备：
对含有构成所述选择出的层构造体的材料的生料进行调合，而使生片成形的生片成形工序；
使在所述生片成形工序中形成的生片与由经加热会消失的材料制成且具有凹凸形状的片状部件形成一体，并对生片表面赋予凹凸形状的凹凸形状赋予工序；
对在所述凹凸形状赋予工序中形成一体的生片以及片状部件进行加热，使所述片状部件消失，烧制所述生片的加热工序。
2.根据权利要求1所述的层构造体的制造方法，其特征在于，
所述片状部件由树脂材料制成。
3.根据权利要求1或者2所述的层构造体的制造方法，其特征在于，
在所述凹凸形状赋予工序中，通过将片状部件向生片按压而使它们形成一体。
4.根据权利要求1或者2所述的层构造体的制造方法，其特征在于，
在所述生片成形工序中，通过刮匀涂装法形成生片。
5.根据权利要求4所述的层构造体的制造方法，其特征在于，
所述片状部件是在刮匀涂装法中使用的载片。
6.根据权利要求1或者2所述的层构造体的制造方法，其特征在于，
对所述生片表面赋予的凹凸形状是凹割形状。
7.一种全固体电池，其特征在于，
具备通过权利要求1或者2所述的层构造体的制造方法制造出的层构造体。
8.一种层构造体的制造装置，是制造从构成全固体电池的固体电解质层、正极活性物质层以及负极活性物质层选择出的层构造体的层构造体的制造装置，其特征在于，
具备凹凸形状赋予单元，
该凹凸形状赋予单元使生片与具有凹凸形状的片状部件形成一体，并在生片表面赋予凹凸形状，
其中，
所述生片用于形成构成所述选择出的层构造体的材料，
所述片状部件由经加热会消失的材料制成。
9.根据权利要求8所述的层构造体的制造装置，其特征在于，
所述凹凸形状赋予单元将片状部件向生片按压而使它们形成一体。
10.根据权利要求8所述的层构造体的制造装置，其特征在于，
具备生片成形单元，该生片成形单元通过刮匀涂装法而使所述生片成形，所述片状部件是在刮匀涂装法中使用的载片。
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