CN103189130A - 造水方法及造水装置 - Google Patents

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Abstract

为了防止半透膜的氧化劣化及生物淤积增殖、并且避免由化学药品等导致的成本升高，本发明提供一种造水方法，是将原水利用微孔过滤/超滤膜组件进行膜过滤，然后利用半透膜单元进行膜过滤的造水方法，其特征在于，暂时中断上述微孔过滤/超滤膜组件中的膜过滤，将含有氯剂的水从上述微孔过滤/超滤膜组件的2次侧进行供给，进行上述微孔过滤/超滤膜组件的反压清洗，之后在上述微孔过滤/超滤膜组件的1次侧添加氨性化合物及/或含氨基化合物，再次开始上述微孔过滤/超滤膜组件中的膜过滤。

Description

造水方法及造水装置
技术领域
本发明涉及造水方法及造水装置，所述造水方法利用微孔过滤/超滤膜(以下称作MF/UF膜)组件将原水进行膜过滤，利用具有反渗透膜(RO膜)或纳滤膜(NF膜)的半透膜单元将该膜过滤水进行膜过滤。特别是，本发明涉及以上述造水方法中的MF/UF膜组件的清洗方法为特征的造水方法、及能够适合实施该造水方法的造水装置。
背景技术
近年来，在上下水道或废水处理等水处理用途中，利用膜分离除去原水中的杂质从而转化为澄清的水的膜过滤法的普及得到发展。膜的除去对象物质根据膜的种类的不同而不同，为MF/UF膜的情况下，膜的除去对象物质通常包括混悬物质、细菌、原虫、胶体物质等。另外，为反渗透膜(RO膜)或纳滤膜(NF膜)(以下将它们统称作半透膜)的情况下，膜的除去对象物质包括溶解性有机物、病毒、离子物质等。
将原水用MF/UF膜过滤后、将该过滤水用半透膜处理由此制造澄清水的方法被称作IMS工艺(参见非专利文献1)。
进行MF/UF膜的过滤运转时，随着持续过滤，在MF/UF膜的表面或细孔内腐殖质或蛋白质等的附着量增大，会产生跨膜压差(transmembrane pressure)升高的问题。
因此，空气清洗或反压清洗等物理清洗被实用化，所述空气清洗是将气泡导入到MF/UF膜的1次侧(供给水侧)，使膜振动，使膜之间彼此接触，由此擦去膜表面的附着物质，所述反压清洗是在与过滤呈反方向上使膜过滤水或澄清水在压力下流向MF/UF膜，除去附着于膜表面或膜细孔内的附着物质。进而，为了提高清洗效果，例如专利文献1中公开了在反压清洗水中添加次氯酸钠等氯剂进行反压清洗的内容。氯剂具有将附着于膜表面或膜细孔内的腐植酸或来自微生物的蛋白质等有机物分解并除去的效果。
但是，将附着于MF/UF膜表面的有机物分解并除去后，氯剂残留在该MF/UF膜组件的2次侧(过滤水侧)的管道内或组件内。因此MF/UF膜中的过滤再次刚刚开始后的膜过滤水中经常含有高浓度的氯剂。但是，例如对于设置于MF/UF膜的下游侧的半透膜、特别是膜材质为聚酰胺类的半透膜，与氯剂接触时发生分离功能层的氧化劣化。因此，为了防止利用MF/UF膜的过滤再次开始时由氯剂引起的半透膜氧化劣化，还进行了下述方法，即，利用原水或膜过滤水充分地冲洗MF/UF膜的组件，将该清洗水排出到体系外；或者在原水中添加硫代硫酸钠或亚硫酸氢钠等还原剂进行还原中和。例如，专利文献2中公开了定期将膜组件的1次侧用作为还原剂的亚硫酸氢盐溶液进行清洗的方法，专利文献3、4中公开了利用还原剂进行反压清洗的方法。但是，上述方法中存在由化学药品等导致的成本增大的问题，而且由还原剂的浓度的不同导致水回收率降低。
另一方面，进行使用半透膜的过滤运转的情况下，存在所谓的生物淤积(biofouling)的问题，即，在原水中增殖的微生物或其代谢物附着于半透膜的膜表面上，由此造成过滤性能或处理性能降低。为了避免上述生物淤积的问题，已知有在半透膜供给水中连续或间歇地添加次氯酸钠等氯剂进行杀菌。
但是，如上所述，半透膜、尤其是膜材质为聚酰胺类的半透膜与氯剂接触时发生分离功能层的化学劣化。因此，例如，专利文献5中进行了下述方法，即，利用游离氯剂杀菌后，在半透膜前面添加硫代硫酸钠或亚硫酸氢钠等还原剂进行还原中和，防止半透膜的氧化劣化。但是，上述方法无法充分地抑制微生物的增殖，及由生物淤积的发生引起的半透膜被污染，无法充分解决透水性能降低的问题。
专利文献1：日本特开2001-79366号公报
专利文献2：日本特开2006-305444号公报
专利文献3：日本特开2008-29906号公报
专利文献4：日本专利第3380114号公报
专利文献5：日本特开昭59-213495号公报
非专利文献1：山村弘之、“水资源有效利用系统用膜的现状和今后的课题”、“膜(MEMBRANE)”、日本膜学会、Vol.28，No.5、p235
发明内容
本发明的目的在于提供造水方法及造水装置，利用所述造水方法及造水装置能够防止半透膜的氧化劣化及生物淤积增殖，并且能够避免由化学药品等引起的成本升高，所述造水方法是将原水利用MF/UF膜组件进行过滤，将该过滤水利用具有反渗透膜(RO膜)或纳滤膜(NF膜)的半透膜单元进行膜过滤的方法。
为了解决上述课题，本发明的造水方法及造水装置具有下述任一特征。
(1)一种造水方法，是将原水利用微孔过滤/超滤膜组件进行膜过滤，然后利用半透膜单元进行膜过滤的造水方法，其特征在于，暂时中断上述微孔过滤/超滤膜组件中的膜过滤，将含有氯剂的水从上述微孔过滤/超滤膜组件的2次侧进行供给，进行上述微孔过滤/超滤膜组件的反压清洗，之后在上述微孔过滤/超滤膜组件的1次侧添加氨性化合物及/或含氨基化合物，再次开始上述微孔过滤/超滤膜组件中的膜过滤。
(2)如上述(1)所述的造水方法，其中，利用上述含有氯剂的水进行反压清洗后，在上述微孔过滤/超滤膜组件的1次侧添加上述氨性化合物及/或含氨基化合物之前或与同时，在上述微孔过滤/超滤膜组件的2次侧添加氨性化合物及/或含氨基化合物，再次开始上述微孔过滤/超滤膜组件中的膜过滤。
(3)如上述(1)或(2)所述的造水方法，其中，利用上述含有氯剂的水进行反压清洗后、且在上述微孔过滤/超滤膜组件的1次侧或2次侧添加上述氨性化合物及/或含氨基化合物之前，将上述微孔过滤/超滤膜组件利用膜过滤水进行反压清洗。
(4)如上述(1)～(3)中任一项所述的造水方法，其中，利用上述含有氯剂的水进行反压清洗后、接着将含有氯剂的水在上述微孔过滤/超滤膜组件内保持规定时间。
(5)如上述(1)～(4)中任一项所述的造水方法，其中，在利用上述含有氯剂的水进行的反压清洗的实施期间、实施之前或实施之后、或在将上述含有氯剂的水保持在上述微孔过滤/超滤膜组件内的期间内实施至少一次空气清洗。
(6)一种造水装置，具有：微孔过滤/超滤膜组件；半透膜单元，用于处理上述微孔过滤/超滤膜组件的过滤水；反压清洗单元，用于将清洗水从上述微孔过滤/超滤膜组件的2次侧供给至1次侧；氯剂供给单元，用于将氯剂供给至上述清洗水；和氨性化合物及/或含氨基化合物供给单元，用于将氨性化合物及/或含氨基化合物供给至上述微孔过滤/超滤膜组件的1次侧。
(7)如上述(6)所述的造水装置，其中，还具有氨性化合物及/或含氨基化合物供给单元，所述供给单元用于将氨性化合物及/或含氨基化合物供给至上述微孔过滤/超滤膜组件的2次侧。
(8)如上述(6)或(7)所述的造水装置，其中，还具有：氯胺储存槽，用于将氯剂和氨性化合物及/或含氨基化合物反应生成的氯胺储存在水中；用于将上述微孔过滤/超滤膜组件的2次侧和上述氯胺储存槽连接的管道；和用于将上述氯胺储存槽和上述半透膜单元的1次侧连接的管道。
需要说明的是，本发明中，“微孔过滤/超滤膜组件”及“MF/UF膜组件”，是指“微孔过滤膜组件及超滤膜组件中的至少一者”。类似地“氨性化合物及/或含氨基化合物”，是指“氨性化合物及含氨基化合物中的至少一者”。
根据本发明，将MF/UF膜组件用含有氯剂的水进行反压清洗后，边在残留于该MF/UF膜组件的2次侧管道内或该MF/UF膜组件内的含有氯剂的水中添加氨性化合物及/或含氨基化合物、边进行膜过滤。由此，可以将残留在MF/UF膜组件内等中的氯剂转化为氯胺，可以进行后段的半透膜单元的杀菌。此时，由于在半透膜单元的供给水中存在适量的氯胺但不存在游离氯，所以可以防止半透膜的氧化劣化。进而，由于无需使用硫代硫酸钠或亚硫酸氢钠等还原剂，所以可以降低由氯剂和还原剂形成的中和废液量。另外，由于在利用含有氯剂的水将MF/UF膜组件进行反压清洗后、残留在膜组件的2次侧管道内或膜组件内的含有氯剂的水被再利用于氯胺生成，所以可以削减化学药品(杀菌剂)成本。
附图说明
[图1]为表示本发明的造水装置的实施方式之一的示意图。
[图2]为表示本发明的造水装置另一个实施方式的示意图。
具体实施方式
以下基于附图所示的实施方式更详细地说明本发明。需要说明的是，本发明不限定于以下实施方式。
例如如图1所示，本发明的造水装置设置有：原水储存槽1，储存原水；原水供给泵2，供给原水；原水供给阀3，在原水供给时打开；中空纤维膜组件4(MF/UF膜组件)，过滤原水；原水管道5，经由其从原水储存槽1向中空纤维膜组件4供给原水；放气阀6，进行反压清洗或空气清洗时打开；过滤水阀7，在过滤时打开；过滤水储存槽8，储存中空纤维膜过滤水；过滤水管道9，从中空纤维膜组件4向过滤水储存槽8输送中空纤维膜过滤水；半透膜单元10，将中空纤维膜组件4的过滤水进行处理；半透膜供给水管道11，经由其从过滤水储存槽8向半透膜单元10输送中空纤维膜过滤水；增压泵12，将中空纤维膜过滤水供给至半透膜单元10；反洗泵13，供给中空纤维膜过滤水，将中空纤维膜组件4进行反压清洗；反洗阀14，在该反压清洗时打开；反洗管道15，经由其从过滤水储存槽8向中空纤维膜组件4供给中空纤维膜过滤水；排水阀16，将中空纤维膜组件4的1次侧的水进行排水时打开；空气清洗阀17，将压缩空气供给至中空纤维膜组件4的下部进行空气清洗时打开；压缩机18，作为压缩空气的供给源；氯剂储存槽19，储存氯剂；氯剂供给泵20，将氯剂供给至反压清洗水；氨性化合物/含氨基化合物储存槽21，储存氨性化合物及/或含氨基化合物；氨性化合物/含氨基化合物供给泵22，将氨性化合物及/或含氨基化合物供给至向中空纤维膜组件4供给的供给水及2次侧管道；氨性化合物/含氨基化合物供给阀23a，在中空纤维膜组件4的供给水中添加氨性化合物及/或含氨基化合物时打开；和氨性化合物/含氨基化合物供给阀23b，在中空纤维膜组件4的2次侧管道中添加氨性化合物及/或含氨基化合物时打开。
作为中空纤维膜组件4，除图1所示的加压型膜组件之外，还可以为浸渍型膜组件，所述浸渍型膜组件浸渍于装有原水的膜浸渍槽中用泵或虹吸管等进行抽吸过滤。另外，为加压型膜组件的情况下，可以为外压式也可以为内压式，但从前处理的简便性的观点考虑，优选为外压式。
作为构成中空纤维膜组件4的膜的材质，只要为多孔质即可，没有特别限定，优选含有选自下述物质中的至少一种，即，陶瓷等无机原料、聚乙烯、聚丙烯、聚丙烯腈、乙烯-四氟乙烯共聚物、聚三氟氯乙烯、聚四氟乙烯、聚氟乙烯、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物、四氟乙烯-全氟烷基乙烯基醚共聚物、三氟氯乙烯-乙烯共聚物、聚偏1，1-二氟乙烯、聚砜、乙酸纤维素、聚乙烯醇、聚醚砜、聚氯乙烯。进而从膜强度和耐化学药品性的方面考虑，较优选聚偏1，1-二氟乙烯(PVDF)，从亲水性高、耐污染性强的方面考虑，较优选聚丙烯腈。
对构成中空纤维膜组件4的膜的表面细孔径没有特别限定，可以在0.001μm～10μm的范围内适当地选择。膜可以为MF膜也可以为UF膜。
另外，作为MF/UF膜组件，除图1所示的中空纤维膜组件4之外，也可以为使用了平板膜、管状膜、单体膜(monolith membrane)等的组件。
MF/UF膜组件中的过滤方式可以为全量过滤方式或错流过滤方式。从能量消耗少的观点考虑，优选全量过滤。此处，作为膜过滤装置的过滤流量控制方法，可以为定流量过滤也可以为定压过滤，但从易于控制过滤水的生产水量的方面考虑，优选定流量过滤。
另一方面，半透膜单元10中的半透膜，是指具有使被分离混合液中的一部分成分、例如溶剂透过，使其他成分不透过的半透性的膜，包含纳滤膜(NF膜)和反渗透膜(RO膜)。上述半透膜的原料常使用乙酸纤维素类聚合物、聚酰胺、聚酯、聚酰亚胺、乙烯基聚合物等高分子原料。另外，作为它的膜结构，可以适当使用非对称膜或复合膜等，所述非对称膜在膜的至少单面上具有致密层，从致密层朝向膜内部或另一单面具有渐渐增大的孔径的微细孔，所述复合膜在非对称膜的致密层上具有由其他原料形成的非常薄的分离功能层。膜形态包括中空纤维膜、平板膜。本发明可以不依赖于上述膜原料、膜结构和膜形态而实施，均具有效果，作为代表性的膜，包括例如乙酸纤维素类或聚酰胺类的非对称膜及具有聚酰胺类、聚脲类分离功能层的复合膜等，从造水量、耐久性、盐排除率的观点考虑，优选使用乙酸纤维素类非对称膜、聚酰胺类复合膜。特别是，本发明较优选在与氯剂接触时易于引起分离功能层的氧化劣化的聚酰胺类半透膜。
半透膜单元10的运转压力优选为0.1MPa～15MPa，可以根据供给水的种类、运转方法等适当使用。在将盐水或超纯水等浸透压低的水作为供给水的情况下，在较低的压力下使用，在海水淡水化、废水处理、或有用物的回收等的情况下，在较高的压力下使用。
作为具有纳滤膜或反渗透膜的半透膜单元10，没有特别限制，为了易于进行操作，优选将中空纤维膜状或平板膜状的半透膜收纳于壳体中作为流体分离元件(单元)，将其填充于耐压容器中进行使用。流体分离元件由平板膜形成的情况下，例如通常将半透膜与流路材料(网)一起呈圆筒状卷绕在穿设有多个孔的筒状中心管的周围，作为市售品，可以举出东丽(株)制反渗透膜单元TM700系列和TM800系列。1个上述流体分离元件可以构成半透膜单元，另外也优选将多个流体分离元件串联或并列连接构成半透膜单元。
上述造水装置中，在通常的过滤工序中，在原水供给阀3打开的状态下，将储存于原水储存槽1的原水通过原水供给泵2供给至中空纤维膜组件4的1次侧，通过将过滤水阀7打开，进行中空纤维膜组件4的加压过滤。过滤时间优选根据原水水质或过滤通量适当设定，可以在达到规定的跨膜压差为止持续过滤。
将中空纤维膜组件4的膜过滤水暂时储存于过滤水储存槽8后，通过增压泵12进行升压，供给至半透膜单元10。半透膜单元10中，供给水分离为除去了盐分等溶质的膜过滤水、和将盐分等溶质浓缩了的浓缩水。
本发明中，例如进行如上所述的过滤运转规定时间后，暂时中断该中空纤维膜组件4中的过滤，对中空纤维膜组件4进行反压清洗，即，从与过滤方向成反方向使清洗水逆流。上述清洗可以边继续进行半透膜单元10的运转边实施，但对于在该期间的半透膜单元10中的处理，使用储存于过滤水储存槽8的过滤水。
中空纤维膜组件4的反压清洗如下进行，即，停止原水供给泵2，关闭原水供给阀3和过滤水阀7，停止中空纤维膜组件4的过滤工序，然后，打开放气阀6和反洗阀14，使反洗泵13运转。此时，利用氯剂供给泵20将氯剂储存槽19的氯剂供给至反洗水，由此利用含有氯剂的水进行中空纤维膜组件4的反压清洗。
中空纤维膜组件4的反压清洗在持续进行膜过滤的中途中进行，例如定期进行，反压清洗的频率通常为在15分钟～120分钟内进行1次左右。
另外，使用含有氯剂的水的反压清洗可以在每次反压清洗时使用，但为了削减化学药品成本、或为了减少氯剂泄露至后段的半透膜单元10内的风险，没有必要在全部反洗工序中实施。优选以1日内几次～1周内1次左右的频率实施。
2种反压清洗(使用含有氯剂的水的反压清洗和不使用含有氯剂的水的反压清洗)的时间没有特别限制，均优选在5～120秒的范围内。1次反压清洗的时间小于5秒时，无法获得充分的清洗效果，超过120秒时，中空纤维膜组件的运转效率变低。反压清洗的通量没有特别限制，优选为过滤通量的0.5倍以上。反压清洗的通量小于过滤通量的0.5倍时，难以将附着、堆积于膜面及细孔内的污垢充分地除去。反压清洗的通量高时，膜的清洗效果变高，故优选。但是，可以在不引起中空纤维膜组件容器的破损或膜的龟裂等损伤的范围内适当设定。
作为氯剂，可以使用使次氯酸钠、次氯酸钙、氯气溶解于水中得到的氯水等。其中，从易于使用和成本的观点考虑，优选次氯酸钠。通过使氯气溶解于水中产生次氯酸(Cl2+H2O→HClO+HCl)。氯气的情况下，优选用气化器使储存于压力储气瓶的液态氯确实地气化，之后通过计量注入机制备高浓度氯水，注入到反洗水中。作为计量注入机的代表例，为湿式真空注入机，在该注入机中，高速水流流入喷射器，利用在其变窄部产生的负压，抽吸氯气并进行混合，制成高浓度氯水，输送至注入点。
作为含有氯剂的水的浓度，次氯酸钠的情况下，可以在数mg/L～数千mg/L的范围内，如下所述，将添加有氯剂的清洗水保持在中空纤维膜组件4内的情况下，优选为50mg/L～1000mg/L左右。其原因在于，氯剂浓度过低时，添加有氯剂的水在保持在中空纤维膜组件4内的期间，该氯剂全部被消耗，不会充分地获得清洗效果，另外，浓度过高时，处理排水的成本变高。
为了提高清洗效果，优选在利用含有氯剂的水进行反压清洗后继续将该含有氯剂的水在中空纤维膜组件4内保持规定时间。在中空纤维膜组件4内保持含有氯剂的水的时间优选为5～180分钟左右，进而较优选为10～30分钟左右。其原因在于，接触时间过短时，清洗力弱，接触时间过长时停止装置的时间变长，装置的运转效率降低。
进而，淤积物质附着蓄积于膜表面或细孔内时，优选打开空气清洗阀17，将压缩机18的压缩空气送入中空纤维膜组件4的1次侧，进行使膜振动的空气清洗。空气清洗优选在上述2种反压清洗实施中或实施前后、或在中空纤维膜组件4内保持有含有氯剂的水的期间内实施至少一次。从中空纤维膜组件4的1次侧压出的水和从中空纤维膜组件4的下部供给的空气经由放气阀6排出至体系外。上述情况下，压缩空气的压力高时，膜的清洗效果变高，故优选，在不破坏膜的范围内适当设定。
利用添加了氯剂的清洗水将中空纤维膜组件4进行反压清洗后，氯剂残留在中空纤维膜组件4或该中空纤维膜组件4的2次侧管道内。残留的氯剂在水中以游离氯的形式存在。所谓游离氯，是指氯剂与水反应生成的以次氯酸(HClO)或次氯酸离子(ClO-)的形式存在的氯化合物，具有强的杀菌能力和氧化能力。因此，利用含有氯剂的水进行反压清洗后，直接再次开始通常的过滤时，该游离氯流入后段的半透膜单元10，可能会引起半透膜的氧化劣化。半透膜因游离氯而氧化劣化时，由该半透膜得到的透过水质也恶化。
因此，本发明中，在反压清洗后，在MF/UF膜组件的1次侧添加氨性化合物及/或含氨基化合物，再次开始膜过滤。由此，游离氯与氨性化合物及/或含氨基化合物反应，转化为结合氯、即氯胺。利用该氯胺可以防止半透膜劣化和破损，同时可以对半透膜杀菌。
例如在图1所示的方案中，中空纤维膜组件4的反压清洗结束后，在原水中添加氨性化合物及/或含氨基化合物，同时再次开始该中空纤维膜组件4中的过滤。更具体而言，反压清洗及空气清洗结束后，关闭空气清洗阀17，打开排水阀16，从而进行将从膜表面及细孔内剥离、并在中空纤维膜组件4内悬浮的淤积物质排出到体系外的排水工序。排水工序结束后，关闭排水阀16，打开原水供给阀3和氨性化合物/含氨基化合物供给阀23a，使原水泵2和氨性化合物/含氨基化合物供给泵22运转，进行给水工序。然后，中空纤维膜组件4的1次侧注满水后，关闭放气阀6，打开过滤水阀7，再次开始过滤工序。进行一定时间过滤后，关闭氨性化合物/含氨基化合物供给阀23a，停止氨性化合物/含氨基化合物供给泵22，由此返回至通常的过滤工序(未添加氨性化合物及/或含氨基化合物的过滤工序)，重复上述工序。
如上所述，通过将存在于中空纤维膜组件4内的氯剂转化为氯胺，可以防止后段的半透膜的劣化及破损，同时将半透膜单元10的淤积成分分解除去。需要说明的是，氯胺的杀菌能力是游离氯的约十分之一，对半透膜产生的不良影响也远远小于游离氯。
氯胺大致分为无机态氯胺和有机态氯胺，前者是由氨性化合物和氯的反应生成的，后者是由含氨基化合物和氯的反应生成的。
例如，水中的氨性化合物和游离氯反应时，根据下述式子生成一氯胺(NH2Cl)、二氯胺(NHCl2)、及三氯胺(NCl3)。
NH3+HOCl→NH2Cl+H2O
NH2Cl+HOCl→NHCl2+H2O
NHCl2+HOCl→NCl3+H2O
对于杀菌能力，二氯胺比一氯胺强，三氯胺没有杀菌能力。上述氯胺的生成比率受游离氯浓度、氨性化合物浓度及其种类、pH等的影响而变化。
例如pH小于7.5时，二氯胺的生成比例增加，在pH7.5～8.5的范围内基本全部变为一氯胺。因此，反应时的pH优选在7.5～8.5的范围内，较优选在8.0～8.5的范围内。作为pH调节剂，通常使用硫酸、氢氧化钠或氢氧化钙，也可以使用盐酸、草酸、氢氧化钾、碳酸氢钠等。
观察到从向残留氯中添加氨性化合物以使“NH3/Cl2(重量比)”为1/5～1/4倍的时刻开始，残留氯的浓度降低，因此优选以“NH3/Cl2(重量比)”为1/5倍以下的方式添加氨性化合物。另外，“NH3/Cl2”小于1/9倍时，生成没有杀菌能力的三氯胺。因此，较优选以“NH3/Cl2”为1/9～1/5倍的方式添加氨性化合物。
氨性化合物，是指具有铵离子的化合物，作为优选例，可以举出硫酸铵、氯化铵、氨水等。其中，代表性的氮肥料即硫酸铵易获得，为较优选。
含有氨基(-NH2)的化合物，是指将氨的氢原子用1个以上烃基取代得到的化合物，即，胺、和具有氨基(-NH2)和羧基(-COOH)二者的官能团的化合物即氨基酸。已知作为含氨基化合物的胺包括将氨的氢原子用1个烃基取代得到的伯胺、用2个烃基取代得到的仲胺、和用3个烃基取代得到的叔胺，但与游离氯反应生成氯胺的胺是伯胺或仲胺。作为胺的优选例，优选伯胺或仲胺，较优选甲基胺等生成稳定的氯胺而不会引起折点反应的胺。作为氨基酸的优选例，可以举出牛磺酸、甘氨酸、丙氨酸、谷氨酸、天门冬氨酸、氨基磺酸、丝氨酸、苏氨酸、酪氨酸、羟基脯氨酸等。其中，较优选一直以来作为水中的游离氯除去剂使用的牛磺酸、甘氨酸、丙氨酸、谷氨酸、天门冬氨酸。
为了高效地消耗中空纤维膜组件4的2次侧管道内的氯剂，优选在原水供给阀3和氨性化合物/含氨基化合物供给阀23a打开前或打开同时，也打开氨性化合物/含氨基化合物供给阀23b。由此，在再次开始中空纤维膜组件4中的过滤工序的时刻，可以确实地将氨性化合物/含氨基化合物供给至中空纤维膜组件4的2次侧管道内，所以可以高效地消耗该2次侧管道内的氯剂。
另外，反压清洗后，在中空纤维膜组件4内保持添加有氯剂的清洗水时，较优选在将含有氯剂的水保持规定时间的期间，在打开氨性化合物/含氨基化合物供给阀23b的同时，使氨性化合物/含氨基化合物供给泵22运转，使2次侧管道内的残留游离氯和氨性化合物及/或含氨基化合物反应。
另外，图1中，残留于中空纤维膜组件4或2次侧管道内的氯剂和含有氨性化合物及/或含氨基化合物的水的混合水被直接送入过滤水储存槽8，如图2所示，为了使氯剂和含有氨性化合物及/或含氨基化合物的水充分地反应，优选在中空纤维膜组件4和半透膜单元10之间还设有氯胺储存槽26。需要说明的是，该氯胺储存槽26经由旁路管线25a、25b与相当于中空纤维膜组件4的2次侧的过滤水管道9及反洗管道15连接，同时经由氯胺供给管道28与半透膜单元10的一次侧连接。
具体而言，关闭过滤水阀7，打开旁路管线阀24a及/或25b，将氯剂和含有氨性化合物及/或含氨基化合物的水的混合水经由旁路管线25a及/或25b暂时储存于氯胺储存槽26，由此使残留游离氯与氨性化合物及/或含氨基化合物充分地反应。之后，使用氯胺供给泵27，经由氯胺供给管道28将氯胺从氯胺储存槽26供给至半透膜供给水管道11。
需要说明的是，将氯剂和含有氨性化合物及/或含氨基化合物的水的混合水导入到氯胺储存槽26时，可以选择使用从过滤水管道9分支出的旁路管线25a、和从反洗管道15分支出的旁路管线25b的至少一方，但优选将上述混合水至少从残留游离氯浓度易变高的反洗管道15分支出的旁路管线25b输送至氯胺储存槽22。
另外，也可以添加污水(sewage)、农业废水等或它们的处理水作为氨性化合物及/或含氨基化合物的代替品。但是，在2次侧管道中添加该处理水时，为了使混悬物不流入后段的半透膜单元，优选将污水、农业废水等或它们的处理水进行MF/UF膜过滤得到的膜过滤水。从再利用的观点考虑，较优选用半透膜单元处理上述MF/UF膜过滤水时产生的浓缩水。
也可以将氨气等气体代替空气从中空纤维膜组件4的下部吹入。
需要说明的是，氯胺浓度及游离氯浓度的测定使用DPD法、电流法、吸光光度法等。氯胺浓度可以如下求出，即，求出氯胺浓度和游离氯浓度的合并浓度即总氯浓度，从该浓度中减去游离氯浓度。例如可以从半透膜供给水管道11采集水，利用DPD法及电流法在通常的测定条件下进行总氯浓度和游离氯浓度的测定，或通过利用吸光光度法的连续自动测定机器测定总氯及游离氯浓度。
连续自动测定机器的情况下，例如使用设置于过滤水储存槽8的游离氯浓度计29a、设置于过滤水管道9的游离氯浓度计29b、设置于半透膜供给水管道11的游离氯浓度计29c、设置于反洗管道15的游离氯浓度计29d、设置于从过滤水管道9分支出的旁路管线25a的游离氯浓度计29e、设置于从反洗管道15分支出的旁路管线25b的游离氯浓度计29f、和设置于氯胺储存槽26的游离氯浓度计29g等测定游离氯浓度，使用设置于半透膜供给水管道11的氯胺浓度计30a、和设置于氯胺储存槽26的氯胺浓度计30b测定氯胺浓度，由此，可以监视游离氯浓度和氯胺浓度，进行处置，使其维持在规定范围内。
半透膜供给水中的游离氯浓度大于0.01mg/L时，有半透膜发生氧化劣化的可能。另外，半透膜供给水中的氯胺浓度优选为0.01mg～5mg/L。氯胺浓度小于0.01mg/L时，无法充分地抑制生物淤积，氯胺浓度大于5mg/L时，有半透膜发生氧化劣化的可能。向半透膜供给水中添加氯胺的氯胺添加方法可以连续添加也可以间歇添加。
实施例
以下给出具体的实施例来说明本发明，但本发明并不受这些实施例的任何限定。
<跨膜压差>
对于各中空纤维膜组件及半透膜单元，在膜供给水侧和膜过滤水侧设置压力计，从供给水侧的压力中减去膜过滤水侧的压力算出跨膜压差。
<脱盐率>
测定半透膜单元的膜供给水的电导率和膜过滤水的电导率，根据下式算出脱盐率。
脱盐率(TDS除去率)(％)＝{1-(膜过滤水的电导率(TDS浓度)·膜供给水的电导率(TDS浓度))}×100。
<回收率>
中空纤维膜组件的回收率由供给至中空纤维膜组件的供给水量、通过中空纤维膜组件得到的过滤水量、及中空纤维膜组件的排水量算出。另外，半透膜单元的回收率由供给至半透膜单元的供给水量、以及通过半透膜单元得到的过滤水量及浓缩水量算出。
<实施例1>
使用图1所示的构成的装置进行造水。
即，作为中空纤维膜组件4，使用1个加压型中空纤维膜组件(HFU-2020)，所述中空纤维膜组件(HFU-2020)为东丽(株)制造，具有截流分子量15万Da的聚偏1，1-二氟乙烯制中空纤维UF膜、且膜面积为72m2，打开原水供给阀3和过滤水阀7，使原水供给泵2运转，将浊度4度、TOC(Total Organic Carbon：总有机碳)浓度2mg/L、盐浓度3.5％的海水以过滤通量3m/d进行全量过滤。另外，作为半透膜单元10，使用4个东丽(株)制聚酰胺类反渗透膜单元(TM820-400)，在膜过滤流量60m3/d、浓缩水流量120m3/d、回收率33％的条件下进行过滤。
在此期间，使用中空纤维膜组件4连续过滤30分钟后，暂时中断过滤(用半透膜单元10的过滤继续)，使用含有氯剂的水进行反压清洗，所述含有氯剂的水是在中空纤维膜组件4的膜过滤水中添加氯剂储存槽19内的次氯酸钠得到的。具体而言，关闭原水供给阀3和过滤水阀7，停止原水供给泵2，同时打开反洗阀14、空气清洗阀17和放气阀6，使反洗泵13、氯剂供给泵20运转，同时进行过滤通量3.3m/d的反压清洗和从中空纤维膜组件的下部以100L/min(0℃、1atm)供给空气的空气清洗1分钟。将此时的反压清洗水中的游离氯浓度调节为10mg/L。
之后，打开排水阀16，将中空纤维膜组件4内的水全部排出到体系外。
之后，关闭排水阀16，打开原水供给阀3和氨性化合物/含氨基化合物供给阀23a，使原水供给泵2和氨性化合物/含氨基化合物供给泵22运转，在原水中添加氯化铵，同时将该原水供给至中空纤维膜组件4内。之后，打开过滤水阀7，关闭放气阀6，进行全量过滤30秒。此时，将原水中的氯化铵调节为2mg/L。
之后，停止氨性化合物/含氨基化合物供给泵22，关闭氨性化合物/含氨基化合物供给阀23a，恢复至通常的过滤工序，重复上述工序。
结果，中空纤维膜组件4的跨膜压差显示为在运转刚刚开始后为35kPa，相对于此，在2个月后为55kPa左右，能进行比较稳定的运转，无需进行药液清洗。另外，半透膜单元10的脱盐率在运转刚刚开始后为99.7％，相对于此，在2个月后为99.6％，稳定地推移。半透膜单元10的跨膜压差在运转刚刚开始后为100kPa，相对于此，在2个月后为120kPa左右，是稳定的。
<实施例2>
代替实施例1的氯化铵，在原水中添加作为含氨基化合物的牛磺酸使其为2.5重量％，然后，供给至半透膜单元10。除此之外，与实施例1同样地进行。
结果，中空纤维膜组件4的跨膜压差在运转刚刚开始后为35kPa，相对于此，2个月后为65kPa左右，能进行比较稳定的运转，无需进行药液清洗。另外，半透膜单元10的脱盐率在运转刚刚开始后为99.7％，相对于此，2个月后为99.4％，稳定地推移。半透膜单元10的跨膜压差在运转刚刚开始后为100kPa，相对于此，2个月后为130kPa左右，是稳定的。
<实施例3>
使实施例1的从反压清洗工序到通常的过滤工序为止的工序进行的24次中的1次按照以下[工序a]进行，其余的23次按照以下[工序b]进行，除此之外，与实施例1同样地进行。
[工序a]
(a-1)同时实施反压清洗与空气清洗1分钟，所述反压清洗是使用含有氯剂的水进行的，所述含有氯剂的水是在中空纤维膜组件4的膜过滤水中添加氯剂储存槽19内的次氯酸钠得到的，之后，将中空纤维膜组件4浸渍于含有氯剂的水中20分钟。将此时的反压清洗水中的游离氯浓度调节为100mg/L。
(a-2)之后，打开排水阀16，将中空纤维膜组件4内的含有氯的水全部排出。
(a-3)然后，为了冲洗中空纤维膜组件4内及2次侧(过滤水侧)的管道内的含有氯的水，关闭排水阀16，使用不含有次氯酸钠的、中空纤维膜组件4的膜过滤水进行反压清洗1分钟，再次打开排水阀16，将漂洗水全部排出。
(a-4)之后，关闭排水阀16，打开原水供给阀3和氨性化合物/含氨基化合物供给阀23a，使原水供给泵2和氨性化合物/含氨基化合物供给泵22运转，在原水中添加氯化铵，同时将该原水供给至中空纤维膜组件4内。之后，打开过滤水阀7，关闭放气阀6，进行全量过滤30秒。将此时原水中的氯化铵调节为20mg/L。
(a-5)之后，停止氨性化合物/含氨基化合物供给泵22，关闭氨性化合物/含氨基化合物供给阀23a，返回至通常的过滤工序。
[工序b]
(b-1)同时实施反压清洗与空气清洗1分钟，所述反压清洗使用不含有次氯酸钠的、中空纤维膜组件4的膜过滤水，之后，打开排水阀16，将中空纤维膜组件4内的水全量排出至体系外。
(b-2)之后，关闭排水阀16，返回至通常的过滤工序。
如上所述进行造水的结果，中空纤维膜组件4的回收率为94.2％。另外，中空纤维膜组件4的跨膜压差在运转刚刚开始后为35kPa，相对于此，2个月后为55kPa左右，能够进行较稳定的运转，无需进行药液清洗。进而，半透膜单元10的脱盐率在运转刚刚开始后为99.7％，相对于此，2个月后为99.6％，稳定地进行推移。另外，半透膜单元10的跨膜压差在运转刚刚开始后为100kPa，相对于此，2个月后为120kPa左右，是稳定的。
<比较例1>
利用含有氯剂的水进行反洗后，不在原水中添加氯化铵，除此之外，与实施例1完全相同。
结果，中空纤维膜组件4的跨膜压差在运转刚刚开始后为35kPa，相对于此，2个月后为75kPa左右，能够进行较稳定的运转，无需进行药液清洗。但是，对于半透膜单元10的脱盐率，运转刚刚开始后为99.7％，相对于此，2个月后降低为95.3％。与实施例1相比，由残留游离氯泄露导致氧化劣化，所以脱盐率降低。
<比较例2>
为了防止比较例1的由残留游离氯泄露导致的氧化劣化，利用含有氯剂的水进行反洗后，在半透膜供给水中添加亚硫酸氢钠，进行还原中和，之后，供给至半透膜单元10，除此之外，与比较例1同样地进行。
结果，中空纤维膜组件4的跨膜压差在运转开始刚刚后为35kPa，相对于此，2个月后为75kPa左右，能够进行较稳定的运转，无需进行药液清洗。半透膜单元10的脱盐率在运转刚刚开始后为99.7％，相对于此，2个月后为99.6％，稳定地进行推移。但是，半透膜单元10的跨膜压差在运转刚刚开始后为100kPa，相对于此，2个月后升高至180kPa，因此，必须进行药液清洗。与实施例1相比，产生生物淤积，跨膜压差变高。
<比较例3>
实施例3的[工序a]中不进行(a-4)，并且重复进行5次(a-3)作为代替，除此之外，与实施例3同样地进行。
结果，中空纤维膜组件4的跨膜压差在运转刚刚开始后为35kPa，相对于此，2个月后为55kPa左右，能够进行较稳定的运转，无需进行药液清洗，但回收率为93.6％时，与实施例3相比低，清洗排水增加。另外，半透膜单元10的脱盐率在运转刚刚开始后为99.7％，相对于此，2个月后为99.6％，稳定地进行推移，但是，跨膜压差在运转刚刚开始后为100kPa，相对于此，2个月后升高至180kPa，因此必须进行药液清洗。即，与实施例3相比，产生生物淤积，跨膜压差变高。
产业上的可利用性
根据本发明，能够防止半透膜的氧化劣化及生物淤积增殖，且伴随中和废液量降低，还能够提高水回收率。因此本发明适合用于海水淡水化、工业废水及污水再利用的用途。
符号说明
1：原水储存槽
2：原水供给泵
3：原水供给阀
4：中空纤维膜组件
5：原水管道
6：放气阀
7：过滤水阀
8：过滤水储存槽
9：过滤水管道
10：半透膜单元
11：半透膜供给水管道
12：增压泵
13：反洗泵
14：反洗阀
15：反洗管道
16：排水阀
17：空气清洗阀
18：压缩机
19：氯剂储存槽
20：氯剂供给泵
21：氨性化合物/含氨基化合物储存槽
22：氨性化合物/含氨基化合物供给泵
23a、23b：氨性化合物/含氨基化合物供给阀
24a、24b：旁路管线阀
25a、25b：旁路管线
26：氯胺储存槽
27：氯胺供给泵
28：氯胺供给管道
29a、29b、29c、29d、29e、29f、29g：游离氯浓度计
30a、30b：氯胺浓度计

Claims (8)

1.一种造水方法，是将原水利用微孔过滤/超滤膜组件进行膜过滤，然后利用半透膜单元进行膜过滤的造水方法，其特征在于，暂时中断所述微孔过滤/超滤膜组件中的膜过滤，将含有氯剂的水从所述微孔过滤/超滤膜组件的2次侧进行供给，进行所述微孔过滤/超滤膜组件的反压清洗，之后在所述微孔过滤/超滤膜组件的1次侧添加氨性化合物及/或含氨基化合物，再次开始所述微孔过滤/超滤膜组件中的膜过滤。
2.如权利要求1所述的造水方法，其中，利用所述含有氯剂的水进行反压清洗后，在所述微孔过滤/超滤膜组件的1次侧添加所述氨性化合物及/或含氨基化合物之前或与同时，在所述微孔过滤/超滤膜组件的2次侧添加氨性化合物及/或含氨基化合物，再次开始所述微孔过滤/超滤膜组件中的膜过滤。
3.如权利要求1或2所述的造水方法，其中，利用所述含有氯剂的水进行反压清洗后、且在所述微孔过滤/超滤膜组件的1次侧或2次侧添加所述氨性化合物及/或含氨基化合物之前，将所述微孔过滤/超滤膜组件利用膜过滤水进行反压清洗。
4.如权利要求1～3中任一项所述的造水方法，其中，利用所述含有氯剂的水进行反压清洗后，接着将含有氯剂的水在所述微孔过滤/超滤膜组件内保持规定时间。
5.如权利要求1～4中任一项所述的造水方法，其中，在利用所述含有氯剂的水进行的反压清洗的实施期间、实施之前或实施之后、或在将所述含有氯剂的水保持在所述微孔过滤/超滤膜组件内的期间内实施至少一次空气清洗。
6.一种造水装置，具有：微孔过滤/超滤膜组件；半透膜单元，用于处理所述微孔过滤/超滤膜组件的过滤水；反压清洗单元，用于将水从所述微孔过滤/超滤膜组件的2次侧供给至1次侧；氯剂供给单元，用于将氯剂供给至所述水；和氨性化合物及/或含氨基化合物供给单元，用于将氨性化合物及/或含氨基化合物供给至所述微孔过滤/超滤膜组件的1次侧。
7.如权利要求6所述的造水装置，其中，还具有氨性化合物及/或含氨基化合物供给单元，所述供给单元用于将氨性化合物及/或含氨基化合物供给至所述微孔过滤/超滤膜组件的2次侧。
8.如权利要求6或7所述的造水装置，其中，还具有：氯胺储存槽，用于将氯剂和氨性化合物及/或含氨基化合物反应生成的氯胺储存在水中；用于将所述微孔过滤/超滤膜组件的2次侧和所述氯胺储存槽连接的管道；和用于将所述氯胺储存槽和所述半透膜单元的1次侧连接的管道。
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