CN102576794B - 波长转换粒子及采用其的波长转换部件以及发光装置 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种波长转换部件(70)的波长转换粒子(7)，其在荧光体粒子(71)的表面侧具备具有微细凹凸结构的蛾眼状结构部(74)，该微细凹凸结构形成于荧光体粒子(71)自身上。波长转换部件(70)是通过将波长转换粒子(7)分散在折射率比该波长转换粒子(7)的荧光体粒子(71)小的透光性介质(73)中而形成的，在荧光体粒子(71)的表面侧具备防反射部(76)，所述防反射部(76)由蛾眼状结构部(74)和进入蛾眼状结构部(74)的尖细状的微细突起(75)间的透光性介质(73)构成。发光装置(1)采用波长转换部件(70)作为将从LED芯片(10)放射出的光的一部分转换成波长比该光长的光并放射的颜色转换部件。

Description

波长转换粒子及采用其的波长转换部件以及发光装置
技术领域
本发明涉及采用荧光体粒子形成的波长转换粒子及采用该波长转换粒子的波长转换部件以及发光装置。
背景技术
以往，采用LED芯片的LED灯用于信号灯、手机、各种电装饰、车载用显示器、各种显示装置等多种领域。此外，通过组合LED芯片和被从LED芯片放射的光激发而放射出波长比LED芯片长的光的荧光体粒子，发出色调与LED芯片的发光色不同的光的发光装置正在各地进行研究开发。作为此种发光装置，例如通过组合LED芯片和荧光体得到白色的光(白色光的发光光谱)的白色发光装置(一般称为白色LED)已实现商品化，在液晶显示器的背光、小型闪光仪等中的应用盛行。
此外，伴随着最近的白色LED的高功率化，将白色LED延伸到照明用途的研究开发盛行，通过有效地利用长寿命及无汞的长处，期待着作为环境负荷小的荧光灯替代光源。
作为上述的白色LED，例如有将放射蓝色光的LED芯片与使采用荧光体粒子(红色荧光体粒子、绿色荧光体粒子)形成的波长转换粒子分散在透光性介质(硅树脂、玻璃等)中的波长转换部件(颜色转换部件)组合而成的发光装置(例如参照日本专利公开2007-324475号公报)。
这里，上述文献所公开的波长转换部件采用荧光体粒子(红色荧光体粒子、绿色荧光体粒子)被透光性被膜覆盖的波长转换粒子，作为透光性被膜的材料，采用折射率在荧光体粒子的折射率和透光性介质的折射率中间的材料。于是，该波长转换部件能够提高从LED芯片放射的光向荧光体粒子内入射的效率(激发光向荧光体粒子的入射效率)及来自荧光体粒子的转换光的取出效率。
但是，在上述文献所公开的波长转换部件中，如图8A所示，如果将荧光体粒子171的折射率设定为n11、将透光性介质173的折射率设定为n13、将透光性被膜172的折射率设定为n12，则为n13＜n12＜n11。而且，如图8B所示，在荧光体粒子171的表面的法线方向，折射率阶段地变化。在该波长转换部件中，分别在透光性介质173和透光性被膜172的界面、透光性被膜172和荧光体粒子171的界面，来自LED芯片的激发光的一部分发生菲涅尔反射。因此，希望更进一步提高激发光向荧光体粒子171的入射效率。此外，在上述的波长转换部件中，与荧光体粒子171的折射率n11相比，透光性被膜172的折射率n12减小。其结果是，在荧光体粒子171和透光性被膜172的界面，存在将来自荧光体粒子171的转换光全反射的全反射角，因此希望更进一步提高来自荧光体粒子171的转换光的取出效率。
发明内容
因而，本发明的目的在于提供可谋求更进一步提高激发光向荧光体粒子的入射效率及更进一步提高来自荧光体粒子的转换光的取出效率的波长转换粒子及采用该波长转换粒子的波长转换部件以及发光装置。
本发明的波长转换粒子采用荧光体粒子形成，且通过吸收入射的激发光而放射出波长比激发光长的光。在本发明的第1特征中，波长转换粒子在荧光体粒子的表面侧具备具有微细凹凸结构的蛾眼状结构部，该微细凹凸结构形成于荧光体粒子自身上。
根据该发明，在荧光体粒子的表面侧具备具有微细凹凸结构的蛾眼状结构部，该微细凹凸结构形成于荧光体粒子自身上，因此可谋求通过抑制菲涅尔反射更进一步提高激发光向荧光体粒子的入射效率及更进一步提高来自荧光体粒子的转换光的取出效率。
在一实施方式中，优选波长转换粒子在所述荧光体粒子的所述表面侧形成透光性的金属氧化物层。
根据该发明，金属氧化物层作为阻止来自外部的水分到达所述荧光体粒子的阻挡层发挥作用，因而能够提高耐湿性(能够抑制因湿度的影响而使所述荧光体粒子的特性劣化)，从而所述荧光体粒子的材料的选择的自由度提高。
在本发明的第2特征中，波长转换部件是采用荧光体粒子形成的、且吸收入射的激发光而放射出波长比激发光长的光的波长转换粒子，在荧光体粒子的表面侧具备具有微细凹凸结构的蛾眼状结构部，该微细凹凸结构形成于荧光体粒子自身上而成的所述波长转换粒子被分散在折射率比所述荧光体粒子小的透光性介质中，在所述荧光体粒子的所述表面侧具备防反射部，所述防反射部由所述蛾眼状结构部和进入所述蛾眼状结构部的尖细状的微细突起间的所述透光性介质构成。
根据该发明，在所述荧光体粒子的表面侧具备防反射部，所述防反射部由所述蛾眼状结构部和进入所述蛾眼状结构部的尖细状的微细突起间的透光性介质构成，所述蛾眼状结构部的各微细突起形成于荧光体粒子自身上，因此在所述防反射部的厚度方向，所述防反射部的有效折射率在所述荧光体粒子的折射率和所述透光性介质的折射率之间连续地变化，因而可谋求更进一步提高激发光向所述荧光体粒子的入射效率及更进一步提高来自所述荧光体粒子的转换光的取出效率。
在本发明的第3特征中，波长转换部件是采用荧光体粒子形成的、且吸收入射的激发光而放射出波长比激发光长的光的波长转换粒子，在荧光体粒子的表面侧具备具有微细凹凸结构的蛾眼状结构部，该微细凹凸结构形成于荧光体粒子自身上，在所述荧光体粒子的所述表面侧形成透光性的金属氧化物层而成的所述波长转换粒子被分散在折射率比所述荧光体粒子小、且具有与所述金属氧化物层大致相同的折射率的透光性介质中，在所述荧光体粒子的所述表面侧具备防反射部，所述防反射部由所述蛾眼状结构部和进入所述蛾眼状结构部的尖细状的微细突起间的所述金属氧化物层构成。
根据该发明，在所述荧光体粒子的表面侧具备防反射部，所述防反射部由所述蛾眼状结构部和进入所述蛾眼状结构部的尖细状的微细突起间的所述金属氧化物层构成，所述蛾眼状结构部的各微细突起形成于荧光体粒子自身上，因此在所述防反射部的厚度方向，所述防反射部的有效折射率在所述荧光体粒子的折射率和所述透光性介质的折射率之间连续地变化，因而可谋求更进一步提高激发光向所述荧光体粒子的入射效率及更进一步提高来自所述荧光体粒子的转换光的取出效率，而且，通过使所述金属氧化物层的折射率与所述透光性介质的折射率大致相同，能够在提高耐湿性的同时抑制所述蛾眼状结构部的防反射效果的下降，同时能够抑制激发光的反射。
在一实施方式中，优选所述透光性介质为硅树脂或玻璃。
根据该发明，在采用一般的蓝色光或紫外光作为所述荧光体粒子的激发光的情况下，能够抑制所述透光性介质因激发光而劣化。
在本发明的第4特征中，发光装置具备LED芯片和将从LED芯片放射出的光的一部分转换成波长比该光长的光并放射的颜色转换部件，该颜色转换部件采用所述波长转换部件。
根据该发明，采用所述波长转换部件作为将从LED芯片放射出的光的一部分转换成波长比该光长的光并放射的颜色转换部件，因而可谋求更进一步提高颜色转换部件中的激发光向所述荧光体粒子的入射效率及更进一步提高来自所述荧光体粒子的转换光的取出效率，可谋求光输出的高功率化。
附图说明
更详细地描述本发明的优选的实施方式。结合以下的详细描述和附图更好地理解本发明的其它特征和优点。
图1A是示出本发明的实施方式1、采用波长转换部件的发光装置的示意剖视图。
图1B是本发明的实施方式1的波长转换部件的主要部位说明图。
图1C是本发明的实施方式1的波长转换部件的主要部位说明图。
图1D是本发明的实施方式1的波长转换部件的主要部位说明图。
图2是本发明的实施方式1的发光装置的示意分解立体图。
图3A是本发明的实施方式1的波长转换粒子的制造方法的说明图。
图3B是本发明的实施方式1的波长转换粒子的制造方法的说明图。
图3C是本发明的实施方式1的波长转换粒子的制造方法的说明图。
图4A是本发明的实施方式1的理想的波长转换部件的主要部位说明图。
图4B是本发明的实施方式1的理想的波长转换部件的主要部位说明图。
图5A是示出本发明的实施方式2、采用波长转换部件的发光装置的示意剖视图。
图5B是本发明的实施方式2的波长转换部件的主要部位说明图。
图5C是本发明的实施方式2的波长转换部件的主要部位说明图。
图5D是本发明的实施方式2的波长转换部件的主要部位说明图。
图6A是本发明的实施方式2的波长转换粒子的制造方法的说明图。
图6B是本发明的实施方式2的波长转换粒子的制造方法的说明图。
图6C是本发明的实施方式2的波长转换粒子的制造方法的说明图。
图7是本发明的实施方式2的波长转换部件的主要部位说明图。
图8A是表示以往例的波长转换部件的主要部位说明图。
图8B是表示以往例的波长转换部件的主要部位说明图。
具体实施方式
(实施方式1)
在本实施方式中，在对如图1A及图2所示的具备LED芯片10和波长转换部件70的发光装置1进行了说明后，对采用荧光体粒子71形成的波长转换粒子7及采用其的波长转换部件70进行说明。
本实施方式中的发光装置1具备LED芯片10和矩形板状的安装基板20，该安装基板20在一表面侧具有用于向LED芯片10供电的导体图案23、23，在上述一表面侧安装有LED芯片10。此外，发光装置1还具备用于控制从LED芯片10放射的光的配光的由透光性材料构成的圆顶状的光学部件60。该光学部件60以将LED芯片10收纳在与安装基板20之间的形式被粘着在安装基板20的上述一表面侧上。此外，发光装置1还具有与LED芯片10电连接的由金属细线(例如金细线、铝细线等)构成的多根(在本实施方式中为2根)接合线14。此外，发光装置1还具备密封部50，该密封部50被充实在由光学部件60和安装基板20围住的空间内，用于密封LED芯片10及各接合线14，由透光性的密封材料构成。另外，发光装置1还具备将荧光体粒子71(参照图1B)分散在透光性介质73(参照图1B)中的波长转换部件(颜色转换部件)70，该荧光体粒子71被从LED芯片10放射的光(激发光)激发而放射出波长比激发光长的光(由颜色与LED芯片10的发光色不同的光构成的转换光)。该波长转换部件70被形成为圆顶状，其以将LED芯片10等围在与安装基板20之间的形式配设在安装基板20的上述一表面侧。这里，在光学部件60和波长转换部件70之间形成有气体层(例如空气层等)80。这里，在安装基板20的上述一表面上，在光学部件60的外侧突出设置有环状的堰部27，用于阻挡将光学部件60粘着在安装基板20上时从上述空间溢出的密封树脂。
LED芯片10是放射出蓝色光的GaN系的蓝色LED芯片，采用与蓝宝石基板相比晶格常数或晶体结构近似于GaN、且具有导电性的n形的SiC基板作为晶体生长用基板。而且，该LED芯片10通过GaN系化合物半导体材料形成在SiC基板的主表面侧，例如利用取向接长法(例如MOVPE法等)来生长由具有双异质结构的层叠结构部构成的发光部。这里，LED芯片10在一表面侧(图1A中的上表面侧)形成有阳极电极(未图示)，在另一表面侧(图1A中的下表面侧)形成有阴极电极(未图示)。上述阴极电极及上述阳极电极由Ni膜和Au膜的层叠膜构成。上述阴极电极及上述阳极电极的材料没有特别的限定，只要是可得到良好的欧姆特性的材料就可以，例如也可以采用Al等。此外，LED芯片10的结构也没有特别的限定，例如也可以采用在晶体生长用基板的主表面侧取向接长了发光部等后，在将支撑发光部的支撑基板(例如Si基板等)与发光部粘着后，将晶体生长用基板等除去的结构。
安装基板20由矩形板状的传热板21和布线基板22构成，该传热板21由热传导性材料构成并搭载有LED芯片10，该布线基板22由通过例如聚烯烃系的粘着薄片29(参照图2)被粘着在传热板21的一表面侧(图1A中的上表面侧)上的矩形板状的挠性印制电路布线板构成。该安装基板20在布线基板22的中央部形成有矩形状的窗孔24，用于使传热板21中的LED芯片10的安装面(上述一表面的一部分)露出。而且，安装基板20的LED芯片10通过配置在窗孔24内侧的后述的辅助装配(Submount)部件30被搭载在传热板21上。所以，可将LED芯片10中产生的热不经由布线基板22而传热到辅助装配部件30及传热板21。
上述的布线基板22在由聚酰亚胺薄膜构成的绝缘性基材22a的一表面侧，设有用于向LED芯片10供电的一对导体图案23、23。另外，布线基板22在各导体图案23、23及绝缘性基材22a上层叠有由白色系的抗蚀剂(树脂)构成的保护层26，其覆盖没有形成导体图案23、23的部位。所以，在发光装置1中，从LED芯片10的侧面放射出的、入射到保护层26的表面的光在保护层26的表面被反射，因此能够防止从LED芯片10放射出的光被布线基板22吸收，可谋求通过提高向外部的取光效率来提高光输出。再有，各导体图案23、23形成比绝缘性基材22a的外周形状的一半稍小的外周形状。此外，作为绝缘性基材22a的材料，也可以采用玻璃布环氧树脂(FR4、FR5)、纸苯酚等。
保护层26按照在布线基板22的窗孔24附近露出各导体图案23、23的两处，在布线基板22的周围露出各导体图案23、23的一处的方式来形成图案。这里，各导体图案23、23在布线基板22的窗孔24附近露出的两个矩形状的部位构成用于连接接合线14的端子部23a，在布线基板22的周围露出的圆形状的部位构成外部连接用电极部23b。再有，布线基板22的导体图案23、23由Cu膜、Ni膜和Au膜的层叠膜构成。
此外，LED芯片10经由上述辅助装配部件30搭载在传热板21上，该辅助装配部件30对起因于LED芯片10和传热板21的线膨胀率的差而作用于LED芯片10的应力进行缓和。这里，辅助装配部件30形成为尺寸比LED芯片10的芯片尺寸大的矩形板状。
辅助装配部件30不仅具有缓和上述应力的功能，而且还具有热传导功能，其将LED芯片10中产生的热传热到传热板21中比LED芯片10的芯片尺寸更宽的范围。所以，在本实施方式中的发光装置1中，能够在缓和起因于LED芯片10和传热板21的线膨胀率差而作用于LED芯片10的上述应力的同时，将LED芯片10经由辅助装配部件30搭载在传热板21上，因而能够通过辅助装配部件30及传热板21使LED芯片10中产生的热高效率地散热。
作为辅助装配部件30的材料，采用热传导率比较高、且具有绝缘性的AlN。而且，LED芯片10的上述阴极电极通过设在辅助装配部件30中的LED芯片10侧的表面的电极图案(未图示)及接合线14与另一方的导体图案23电连接。此外，LED芯片10的上述阳极电极通过接合线14与另一方的导体图案23电连接。再有，所谓LED芯片10和辅助装配部件30，例如可以采用SnPb、AuSn、SnAgCu等软钎料或银糊剂等进行接合，但优选采用AuSn、SnAgCu等无铅软钎料进行接合。在辅助装配部件30的材料为Cu，采用AuSn进行接合的情况下，需要进行在辅助装配部件30及LED芯片10上的接合表面上预先形成由Au或Ag构成的金属层的前处理。此外，所谓辅助装配部件30和传热板21，例如优选采用AuSn、SnAgCu等无铅软钎料进行接合。这里，在采用AuSn进行接合的情况下，需要进行在传热板21上的接合表面上预先形成由Au或Ag构成的金属层的前处理。
辅助装配部件30的材料并不局限于AlN，只要是线膨胀率与晶体生长用基板的材料即6H-SiC比较接近、且热传导率比较高的材料就可以。例如也可以采用复合SiC、Si、Cu、CuW等。再有，发光装置1由于辅助装配部件30具有上述的热传导功能，因此希望传热板21中的LED芯片10侧的表面的面积比LED芯片10的传热板21侧的表面的面积大很多。
此外，在本实施方式的发光装置1中，以辅助装配部件30的表面比布线基板22的保护层26的表面更远离传热板21的方式来设定该辅助装配部件30的厚度尺寸。所以，在发光装置1中，能够防止从LED芯片10向侧方放射的光通过布线基板22的窗孔24的内周面被布线基板22吸收。再有，在辅助装配部件30中，优选在接合LED芯片10的一侧的表面上的与LED芯片10的接合部位的周围，形成用于反射从LED芯片10放射的光的反射膜。由此，在发光装置1中，能够防止从LED芯片10的侧面放射的光被辅助装配部件30吸收，可进一步提高向外部的光取出效率。这里，反射膜例如可以由Ni膜和Ag膜的层叠膜构成。
作为上述的密封部50的材料即密封材料采用硅树脂，但并不限定于硅树脂，例如也可以采用玻璃等。此外，作为密封材料，也可以采用在硅树脂中除Si以外还含有Ti或Zr、Al、Y、Ge等其它金属成分，例如含有金属氧化物纳米粒子的树脂-粒子复合体(纳米复合材料)、或在树脂骨架中含有上述金属成分的硅树脂混合材料。另外，除金属成分以外，也可以采用例如使烯烃这样的树脂成分和硅树脂成分复合而成的硅树脂混合材料。此外，作为密封材料的玻璃，也可以采用通过添加Ti或Zr、Al、Y、Ge等金属元素调整了折射率及熔点的玻璃材料。
光学部件60为透光性材料(例如硅树脂、玻璃等)的成形品且形成为圆顶状。这里，如果用硅树脂的成形品构成光学部件60，则能够减小光学部件60和密封部50的折射率差及线膨胀率差。
此外，光学部件60的光出射面60b形成为凸曲面状，以使从光入射面60a入射的光在光出射面60b和上述气体层80的界面不发生全反射，按照LED芯片10和光轴一致的方式配置。所以，在发光装置1中，从LED芯片10放射的、入射到光学部件60的光入射面60a的光在光出射面60b和气体层80的界面不会被全反射，容易到达波长转换部件70，能够提高总光束。再有，光学部件60不管位置怎样都按照沿着法线方向壁厚相同的方式形成。
关于波长转换部件70，采用荧光体粒子71形成的波长转换粒子7被分散在折射率比该波长转换粒子7的荧光体粒子71小的透光性介质(例如硅树脂等)73中(波长转换粒子7分散在透光性介质73内)，采用红色荧光体粒子及绿色荧光体粒子作为荧光体粒子71。所以，从LED芯片10放射的蓝色光和分别来自波长转换部件70的红色荧光体粒子及绿色荧光体粒子的光可通过波长转换部件70的光出射面(外表面)70b被放射，能够得到白色光。
作为波长转换部件70的荧光体粒子71，也可以取代红色荧光体粒子及绿色荧光体粒子而采用例如黄色荧光体粒子。此外，既可以采用绿色荧光体粒子和橙色荧光体粒子，又可以采用黄绿色荧光体粒子和橙色荧光体粒子。此外，通过采用放射紫外光的紫外LED芯片来取代采用放射蓝色光的蓝色LED芯片作为LED芯片10，且采用红色荧光体粒子、绿色荧光体粒子及蓝色荧光体粒子作为荧光体粒子71，也可以得到白色光。
此外，作为波长转换部件70的材料使用的透光性介质73并不局限于硅树脂，例如也可以是其它树脂(例如环氧树脂等)或玻璃。可是，通过采用硅树脂或玻璃，在采用一般的蓝色光或紫外光作为激发光的情况下，能够抑制透光性介质73因激发光而劣化。透光性介质73并不局限于一般的硅树脂或玻璃，也可以采用在硅树脂中除Si以外还含有Ti或Zr、Al、Y、Ge等其它金属成分，例如含有金属氧化物纳米粒子的树脂-粒子复合体(纳米复合材料)，或以分子级混合、键合上述金属成分而成的硅树脂混合材料。另外，除金属成分以外，也可以采用例如使烯烃这样的树脂成分和硅树脂成分复合而成的硅树脂混合材料。除硅树脂纳米复合材料或硅树脂混合物以外，也可以采用以纳米级或分子级混合、键合有机成分和无机成分而成的有机-无机混合材料或纳米复合材料等。此外，作为用作透光性介质73的玻璃，也可以采用通过添加Ti或Zr、Al、Y、Ge等金属元素调整了折射率或熔点的玻璃材料。
此外，波长转换部件70形成为光入射面(内表面)70a沿着光学部件60的光出射面60b的形状。所以，不管光学部件60的光出射面60b的位置怎样，法线方向的该光学部件60的光出射面60b和波长转换部件70之间的距离都为大致固定值。再有，波长转换部件70不管位置怎样都以沿着法线方向的壁厚相同的方式成形。此外，波长转换部件70可以采用例如粘接剂(例如硅树脂、环氧树脂等)将安装基板20侧的端部(开口部的周边)相对于安装基板20粘着。
此外，本实施方式的波长转换部件70如图1B和1C所示，在荧光体粒子71的表面侧，具备由具有微细凹凸结构的蛾眼状结构部74和进入蛾眼状结构部74的尖细状的微细突起75间的透光性介质73构成的防反射部76，蛾眼状结构部74的微细凹凸结构形成于荧光体粒子71自身上(也就是说，蛾眼状结构部74的各微细突起75形成于荧光体粒子71自身上)。
这里，在各荧光体粒子71的表面形成具有微细凹凸结构的蛾眼状结构部74的时候，形成方法没有特别的限制，作为形成方法，可列举出化学蚀刻或热处理、水热处理、等离子体蚀刻处理等。例如，通过采用酸系溶液(例如硝酸的水溶液、氢氟酸的水溶液等)蚀刻各荧光体粒子71的表面，分别在各荧光体粒子71上形成多个微细突起75。通过适当设定酸系溶液的种类、浓度、温度、蚀刻时间等，能够控制微细突起75的形状及大小。所以，可将微细突起75的形状形成为例如图1B所示的半球状的形状，或形成为后述的图4A那样的锥状的形状。此外，关于微细突起75的大小，可对微细突起75间的间隔或微细突起75的横方向的宽度或突出尺寸(高度尺寸)进行控制。
在各荧光体粒子71的表面形成具有微细凹凸结构的蛾眼状结构部74的方法，并不局限于上述的采用酸系溶液等的湿式的蚀刻法，例如也可以是热处理或水热处理、暴露于氨气或氯化氢气等气体中的处理、等离子体蚀刻(等离子体气体蚀刻)等干式的蚀刻法。这里，在通过等离子体蚀刻在各荧光体粒子71的表面形成蛾眼状结构部74时，例如最好在使各荧光体粒子71浮游的状态下，通过使Ar离子与各荧光体粒子71的表面冲撞进行溅射(也就是说，最好对各荧光体粒子71的表面进行物理蚀刻)。
此外，在对各荧光体粒子71的表面进行蚀刻之前，可以预先如图3A所示用粒径(平均粒径)比各荧光体粒子71小的多个微粒78部分地掩蔽各荧光体粒子71的表面，在如图3C所示对各荧光体粒子71的表面进行了蚀刻后，通过清洗等将这些微粒78除去。再有，图3C中示出在利用反应性气体(例如CF4气、CH4气、CF6气、NH3气、Cl2气、H2气、CO气等)的等离子体对荧光体粒子71进行反应性离子蚀刻时形成于荧光体粒子71的表面上的蛾眼状结构部74的形状的一例子。此外，图3B是反应性离子蚀刻开始时的说明图，图3B及3C中的箭头示意性地表示反应性离子的行进方向。
例如，在使粒径为50nm的多个微粒78附着在各荧光体粒子71的表面上后，如果以掩蔽用的各微粒78作为掩模来蚀刻荧光体粒子71，则能够将微细突起75的横方向的宽度(凸部的横方向的宽度)规定为50nm。而且，在相邻的微粒78的中心间的距离例如为200nm的情况下，可将相邻的微细突起75间的距离(凹部的横方向的宽度)规定为200-(25+25)＝150nm。
要用多个微粒78部分地掩蔽荧光体粒子71的表面，例如，如果投入由纳米粒子(平均粒径为50nm的单分散球状氧化铝纳米粒子)构成的微粒78的醇分散液和荧光体粒子71(例如平均粒径为15μm、组成为(Ba、Sr)2SiO4:Eu2+的荧光体粒子)，进行搅拌使其分散，则能够使微粒78附着在荧光体粒子71的表面上。这里，通过调节醇分散液中的微粒78的浓度，能够使荧光体粒子71表面上的微粒78的附着量变化，从荧光体粒子71的表面的整体被微粒78覆盖的状态(荧光体粒子71的表面100％被掩蔽的状态)，直到荧光体粒子71的表面完全没有被微粒78覆盖的状态(荧光体粒子71的表面被0％掩蔽的状态)，可连续地进行控制。在此种情况下，如果用平均粒径为50nm的微粒78来掩蔽平均粒径为15μm的荧光体粒子71的表面的11％，则相邻微粒78的中心间的距离的平均值为200nm左右。
关于蛾眼状结构部74上的微细突起75的突出尺寸及微细突起75的间隔(间距)，如果将激发光的波长规定为λ、将透光性介质73的折射率规定为n3，则需要设定为λ/n3以下。所以，例如在如图1B那样的蛾眼状结构部74上的微细突起75的形状为半球状、激发光为蓝色光且该蓝色光的波长λ为480nm、透光性介质73为硅树脂且折射率n3为1.4的情况下，需要将微细突起75的突出尺寸及间隔设定在480/1.4≈343nm以下。在λ＝350nm的情况下，需要将微细突起75的突出尺寸及间隔设定在350/1.4≈250nm以下。这里，波长λ例如在n3＝1.4时具有λ＝350nm～480nm的波长范围的情况下，需要将微细突起75的突出尺寸及间隔至少设定在480/1.4≈343nm以下，但更优选将由短波长的λ＝350nm规定的350/1.4≈250nm作为微细突起75的最大突出尺寸及最大间隔(最大间距)。再有，在此种情况下，大部分的微细突起75也可以以250nm以下、例如100nm～20nm的间距排列。此外，关于形成了微细凹凸结构的荧光体粒子71的表面粗糙度，JIS B 0601-2001(ISO 4287-1997)中规定的算术平均粗糙度Ra可以为171.5nm以下，更优选为125nm以下，关于轮廓曲线要素，平均长度RSm也可以为171.5nm以下，更优选为125nm以下。
此外，例如在如图4A所示的蛾眼状结构部74上的微细突起75的形状为锥状、激发光为蓝色光且该蓝色光的波长λ为480nm、透光性介质73为硅树脂且折射率n3为1.4的情况下，需要将微细突起75的间隔设定在480/1.4≈343nm以下，在λ＝350nm时，需要将微细突起75的间隔设定在350/1.4≈250nm以下。这里，波长λ例如在n3＝1.4时在具有λ＝350nm～480nm的波长范围的情况下，需要将微细突起75的间隔至少设定在480/1.4≈343nm以下，更优选将由短波长的λ＝350nm规定的350/1.4≈250nm作为微细突起75的最大间隔(最大间距)。再有，在此种情况下，大部分的微细突起75也可以以250nm以下、例如100nm～20nm的间距排列。
此外，假设如图4A所示，荧光体粒子71的表面侧的防反射部76上的蛾眼状结构部74具有由锥状的微细突起75排列而成的微细凹凸结构。这里，如果将进入微细突起75间的透光性介质73的折射率规定为n3，将荧光体粒子71的折射率规定为n1，则微细突起75的折射率与荧光体粒子71的折射率相同，因而防反射部76的有效折射率在该防反射部76的厚度方向上，如图4B所示在荧光体粒子71的折射率n1和透光性介质73的折射率n3之间连续地变化。
但是，在荧光体粒子71的表面侧单独地形成具有图4A所示的微细凹凸结构的蛾眼状结构部74(也就是说，将大致全部的微细突起75的形状规定为锥状)是困难的。所以。在本实施方式的波长转换部件70中，大部分为图1B及1C所示的由尖细状的微细突起75排列而成的微细凹凸结构。防反射部76的有效折射率在该防反射部76的厚度方向上，如图1D所示在荧光体粒子71的折射率n1和透光性介质73的折射率n3之间连续地变化。再有，根据通过蚀刻形成蛾眼状结构部74时的蚀刻条件，为图4A所示的微细凹凸结构和图1B及1C所示的由尖细状的微细突起75排列而成的微细凹凸结构混合存在的形式，但即使在此种情况下，由于防反射部76的有效折射率在该防反射部76的厚度方向上，在荧光体粒子71的折射率n1和透光性介质73的折射率n3之间连续地变化，因此也是有效的。
此外，关于波长转换部件70上的荧光体粒子71，采用组成为CaAlSiN3:Eu2+、折射率为2.0、中心粒径d50为10μm的荧光体粒子作为红色荧光体粒子。采用组成为CaSc2O4:Ce3+、折射率为1.9、中心粒径d50为8μm的荧光体粒子作为绿色荧光体粒子。但是，也不限定于这些组成，作为红色荧光体粒子，例如也可以采用组成为(Ca、Sr)AlSiN3:Eu2+、CaS:Eu2+、(Ca、Sr)2Si5N8:Eu2+等。作为绿色荧光体粒子，例如也可以采用组成为Ca3Sc2Si3O12:Ce3+、(Ca、Sr、Ba)Al2O4:Eu2+、SrGa2S4:Eu2+等。此外，在采用黄色荧光体粒子作为荧光体粒子71的情况下，例如可以采用组成为Y3Al5O12:Ce3+、(Ca、Sr、Ba、Zn)2SiO4:Eu2+等。在采用黄绿色荧光体粒子和橙色荧光体粒子作为荧光体粒子71的情况下，例如作为黄绿色荧光体粒子，可以采用组成为(Ba、Sr)2SiO4:Eu2+等。作为橙色荧光体粒子，可以采用组成为Sr3SiO5:Eu2+、Ca0.7Sr0.3AlSiN3:Eu2+等。再有，荧光体粒子71的中心粒径d50大的一方缺陷密度小，能量损失减少，发光效率提高，因此从发光效率的观点出发，优选中心粒径d50为5μm以上的荧光体粒子。
以上说明的本实施方式的波长转换部件70的波长转换粒子7是采用荧光体粒子71形成的、吸收入射的激发光而放射波长比激发光长的光的波长转换粒子，在荧光体粒子71的表面侧具备具有微细凹凸结构的蛾眼状结构部74，该微细凹凸结构形成于荧光体粒子71自身上。因而可谋求通过抑制菲涅尔反射，更进一步提高激发光向荧光体粒子71的入射效率及更进一步提高来自荧光体粒子71的转换光的取出效率。
此外，本实施方式的波长转换部件70是通过将上述的波长转换粒子7分散在折射率比该波长转换粒子7的荧光体粒子71小的透光性介质73中而形成的，在荧光体粒子71的表面侧具有防反射部76，所述防反射部76由蛾眼状结构部74和进入蛾眼状结构部74的尖细状的微细突起75间的透光性介质73构成。由此，波长转换部件70在防反射部76的厚度方向(与多个微细突起75的包络线正交的方向，图1C的上下方向)上，防反射部76的有效折射率在荧光体粒子71的折射率n1和透光性介质73的折射率n3之间连续地变化，因而可谋求更进一步提高激发光向荧光体粒子71的入射效率及更进一步提高来自荧光体粒子71的转换光的取出效率。
此外，本实施方式的发光装置1采用上述的波长转换部件70作为将从LED芯片10放射的光的一部分转换成波长比该光长的光并放射的颜色转换部件。其结果是，可谋求更进一步提高颜色转换部件的激发光向荧光体粒子71的入射效率及更进一步提高来自荧光体粒子71的转换光的取出效率，可谋求通过提高光束进行光输出的高功率化。
(实施例1)
在本实施例中，在实施方式1的发光装置1中，采用发光峰值波长为460nm的蓝色LED芯片作为LED芯片10。此外，关于波长转换部件70，采用折射率为1.4的硅树脂作为透光性介质73。另外，关于荧光体粒子71，采用组成为CaSc2O4:Ce3+、折射率为1.9、中心粒径d50为8μm的荧光体粒子作为绿色荧光体粒子。再有，采用组成为CaAlSiN3:Eu2+、折射率为2.0、中心粒径d50为10μm的荧光体粒子作为红色荧光体粒子。
这里，在制造波长转换部件70时，在形成波长转换粒子7的时候，对于绿色荧光体粒子、红色荧光体粒子，分别使规定量的荧光体粒子71(规定量的绿色荧光体粒子、或者规定量的橙色荧光体粒子)分散在纯水中。接着通过混合硝酸，进行搅拌，对得到的浆料进行过滤、清洗，形成在荧光体粒子71的表面侧具备蛾眼状结构部74的波长转换粒子7，该蛾眼状结构部74具有算术平均粗糙度Ra为150nm、轮廓曲线要素的平均长度RSm为150nm的微细凹凸结构。然后，将规定量的波长转换粒子7分散在折射率为1.4的硅树脂中，成形成圆顶状，由此形成波长转换部件70。然后，进行发光装置1的组装。此外，作为比较例1，制作了在实施例1的荧光体粒子71上没有形成蛾眼状结构部74的发光装置。
对以上说明的实施例1及比较例1，在温度为85℃、相对湿度为85％RH、间断通电(30分钟点灯、30分钟熄灯的循环)的试验条件下进行了可靠性加速试验。分别测定了试验前的总光束及从试验开始经过1000小时后的总光束，其结果示于下表1。再有，在表1中，记载了以比较例1的试验前的光束作为100而标准化的相对值。
表1
  0小时后(试验开始前)   经过1000小时后
  比较例1   100   32
  实施例1   115   75
从表1得知，实施例1的发光装置1与比较例1相比，试验开始前的光束提高15％，而且从试验开始经过1000小时后的光束的劣化也减小，谋求了光输出的高功率化的改善。
(实施方式2)
此外，在实施例1中说明的发光装置1谋求光输出的高功率化，但从可靠性加速试验的试验开始经过1000小时后的光束比试验开始前降低。认为这是因为波长转换部件70上的波长转换粒子7的荧光体粒子71吸收来自外部的水分，使荧光体粒子7的特性降低。
与此相对，图5A所示的本实施方式的发光装置1的基本构成与实施方式1相同。另外，关于波长转换部件70，如图5B、5C及5D所示，波长转换粒子7具有下述特征：在形成了蛾眼状结构部74的荧光体粒子71的表面侧形成有透光性的金属氧化物层77。再有，对于与实施方式1相同的构成要素标注同一符号，省略其说明。
金属氧化物层77的材料优选为具有与透光性介质73的折射率n3大致相同的折射率的材料，可以根据透光性介质73的折射率n3，从含有选自Si、Ti、Al、Zr、Ge、Y之中的至少1种金属作为构成元素的金属氧化物中适宜选择。再有，SiO2的折射率为1.4～1.5，TiO2的折射率为2.3～2.55，Al2O3的折射率为1.63，ZrO2的折射率为2.05，GeO2的折射率为1.99，Y2O3的折射率为1.87。
这里，在采用硅树脂或玻璃作为透光性介质73的情况下，作为金属氧化物层77的材料，例如可以采用SiO2。此外，在本实施方式中，按100nm～150nm的范围设定金属氧化物层77的厚度，但该数值仅为一例子，没有特别的限定。此外，在采用Al2O3或Y2O3作为金属氧化物层77的材料的情况下，作为透光性介质73，可以采用在硅树脂中含有Ti或Zr、Al、Y、Ge等金属成分例如金属氧化物纳米粒子的树脂-粒子复合体(纳米复合材料)、或在硅树脂中以分子级混合、键合上述金属成分的硅树脂混合材料或玻璃等。此外，在采用ZrO2或GeO2或TiO2作为金属氧化物层77的材料的情况下，作为透光性介质73的材料，可以采用玻璃。
这里，在制造波长转换部件70时，通过在实施方式1中说明的采用酸系溶液的湿式的蚀刻法或等离子体蚀刻这样的干式的蚀刻法对图6A所示的荧光体粒子71的表面进行蚀刻。由此，在荧光体粒子71的表面侧形成由多个微细突起75构成的具有微细凹凸结构的蛾眼状结构部74(参照图6B)。然后，通过在荧光体粒子71的表面侧利用例如溶胶-凝胶法形成金属氧化物层77，得到波长转换粒子7(参照图6C)。接着，将规定量的波长转换粒子7分散在透光性介质73的材料(例如硅树脂、玻璃、或将有机成分和无机成分以纳米级或分子级混合、键合而成的有机-无机混合材料等)中，成形成圆顶状。再有，金属氧化物层77的形成方法并不局限于溶胶-凝胶法，例如也可以是等离子体蒸镀法。为了形成更致密的金属氧化物层77，也可以根据需要进行热处理。
这里，如果与实施方式1同样地，将荧光体粒子71的折射率设定为n1、将透光性介质73的折射率设定为n3，将金属氧化物层77的折射率设定为n4，则防反射部76的有效折射率在防反射部76的厚度方向(与微细突起75的包络线正交的方向，图5C的上下方向)上，如图5D所示在荧光体粒子71的折射率n1和金属氧化物层77的折射率n4之间连续地变化。所以，如果金属氧化物层77的折射率n4与透光性介质73的折射率n3相同，则防反射部76的有效折射率在防反射部76的厚度方向上在荧光体粒子71的折射率n1和透光性介质73的折射率n3之间连续地变化。总之，金属氧化物层77的折射率n4优选与透光性介质73的折射率n3大致相同，更优选相同。在本实施方式中，将金属氧化物层77的折射率n4规定为与透光性介质73的折射率n3大致相同，但在图5D中，关于金属氧化物层77的折射率n4，将看作与透光性介质73的折射率n3大致相同的折射率n4的上限值作为n4max，将下限值作为n4min进行图示。
这里，为了将金属氧化物层77的折射率n4规定为视为与透光性介质73的折射率n3大致相同的范围，对透光性介质73的折射率n3与金属氧化物层77的折射率n4的折射率差(|n3-n4|)相对于透光性介质73的折射率n3的比率({|n3-n4|/n3}×100)与透光性介质73和金属氧化物层77的界面(折射率界面)上的相对反射损失(只考虑正反射成分的反射损失的相对值)的关系进行了模拟，其结果示于图7。从图7得知，如果折射率差相对于折射率n3的比率为22％以上，则透光性介质73和金属氧化物层77的界面(折射率界面)上的相对反射损失超过1％。另一方面，在上述的实施例1的发光装置1中，相对于比较例1的光取出效率的提高率为15％，因而相对反射损失的所谓1％的值不是能够无视的值。因而，在折射率差相对于折射率n3的比率为15％以下(相对反射损失为0.5％以下)的情况下，可将金属氧化物层77的折射率n4看作与透光性介质73的折射率n3大致相同。
以上说明的本实施方式的波长转换粒子7在荧光体粒子71的表面侧形成有透光性的金属氧化物层77。因此，金属氧化物层77可作为阻止来自外部的水分到达荧光体粒子71的阻挡层发挥作用，能够提高耐湿性(能够对因湿度影响导致的荧光体粒子71的特性劣化进行抑制)。其结果是，荧光体粒子71的材料的选择的自由度提高。
此外，在本实施方式的波长转换部件70中，在折射率比荧光体粒子71小、且具有与金属氧化物层77大致相同的折射率的透光性介质73中分散有波长转换粒子7，在荧光体粒子71的表面侧具备防反射部76，所述防反射部76由蛾眼状结构部74和进入蛾眼状结构部74的尖细状的微细突起75间的金属氧化物层77构成。于是，在本实施方式的波长转换部件70中，在防反射部76的厚度方向，防反射部76的有效折射率在荧光体粒子71的折射率n1和透光性介质73的折射率n3之间连续地变化，因而可谋求更进一步提高激发光向荧光体粒子71的入射效率及更进一步提高来自荧光体粒子71的转换光的取出效率。而且，在该波长转换部件70中，通过使金属氧化物层77的折射率n4与透光性介质73的折射率n3大致相同，能够在提高耐湿性的同时抑制蛾眼状结构部74的反射防止效果的下降，同时能够抑制激发光的反射。
此外，本实施方式的发光装置1也与实施方式1同样，采用上述的波长转换部件70作为将从LED芯片10放射的光的一部分转换成波长比该光长的光并放射的颜色转换部件。其结果是，可谋求更进一步提高颜色转换部件中的激发光向荧光体粒子71的入射效率及更进一步提高来自荧光体粒子71的转换光的取出效率，可谋求光输出的高功率化。
(实施例2)
在本实施例中，在实施方式2的发光装置1中，采用发光峰值波长为460nm的蓝色LED芯片作为LED芯片10。关于波长转换部件70，采用折射率为1.4的硅树脂作为透光性介质73。关于荧光体粒子71，采用组成为CaSc2O4:Ce3+、折射率为1.9、中心粒径d50为8μm的荧光体粒子作为绿色荧光体粒子。采用组成为CaAlSiN3:Eu2+、折射率为2.0、中心粒径d50为10μm的荧光体粒子作为红色荧光体粒子。
这里，在制造波长转换部件70时，在形成波长转换粒子7的时候，首先，关于绿色荧光体粒子、红色荧光体粒子，分别使规定量的荧光体粒子71(规定量的绿色荧光体粒子、或者规定量的橙色荧光体粒子)分散在纯水中。接着通过混合硝酸，进行搅拌，对得到的浆料进行过滤、清洗，在荧光体粒子71的表面侧形成蛾眼状结构部74，该蛾眼状结构部74具有算术平均粗糙度Ra为150nm、轮廓曲线要素的平均长度RSm为150nm的微细凹凸结构。然后，对于形成有蛾眼状结构部74的绿色荧光体粒子、形成有蛾眼状结构部74的红色荧光体粒子，分别使规定量的荧光体粒子71(规定量的绿色荧光体粒子、或者规定量的红色荧光体粒子)、TEOS(正硅酸四乙酯)、水、作为催化剂的醋酸在异丙醇中在60℃下混合搅拌规定时间(12小时)，将得到的浆料过滤、清洗，在80℃下进行干燥。进而在300℃下实施热处理，由此形成折射率为1.5的由SiO2层构成的金属氧化物层77，从而制造波长转换粒子7。进而在其后，将规定量的波长转换粒子7分散在折射率为1.4的硅树脂中，成形为圆顶状，由此形成波长转换部件70。然后，进行发光装置1的组装。总之，实施例2除了具备金属氧化物层77这一点以外，与实施例1相同。
对以上说明的实施例2，在温度为85℃、相对湿度为85％RH、间断通电(30分钟点灯、30分钟熄灯的循环)的试验条件下进行了可靠性加速试验。分别测定了试验前的总光束及从试验开始经过1000小时后的总光束，其结果与上述的实施例1及比较例1的结果一并示于下表2中。再有，表2中记载了以上述的比较例1的试验前的光束作为100而标准化的相对值。
表2
  0小时后(试验开始前)   经过1000小时后
  比较例1   100   32
  实施例1   115   75
  实施例2   115   104
从表2得知，在实施例2的发光装置1中，试验开始前的光束与实施例1相同，与比较例1相比有所提高。而且，从试验开始经过1000小时后的光束的劣化比实施例1减少，谋求了高功率化及耐湿性的提高。即，从实施例2和实施例1的比较得知，具备金属氧化物层77的实施例2与不具备金属氧化物层77的实施例1相比，耐湿性提高。
此外，采用波长转换部件70的发光装置1的结构并不限定于上述各实施方式及上述各实施例的结构，波长转换部件70的形状也不局限于圆顶状，例如也可以是薄片状的形状。
通过几个优选的实施方式描述了本发明，但在不脱离本发明的本来的精神及范围、即权利要求书的情况下，本领域技术人员可进行各种各样的修正及变形。

Claims (8)

1.一种波长转换粒子，其特征在于，其是采用荧光体粒子形成的、且吸收入射的激发光而放射出波长比激发光长的光的波长转换粒子，其中，在荧光体粒子的表面侧具备具有微细凹凸结构的蛾眼状结构部，该微细凹凸结构形成于荧光体粒子自身上，所述微细凹凸结构包含分别形成为半球状的多个微细突起。
2.根据权利要求1所述的波长转换粒子，其特征在于，在所述荧光体粒子的所述表面侧形成有透光性的金属氧化物层。
3.一种波长转换部件，其特征在于，其是通过将权利要求1所述的波长转换粒子分散在折射率比所述荧光体粒子小的透光性介质中而形成的，在所述荧光体粒子的所述表面侧具备防反射部，所述防反射部由所述蛾眼状结构部和进入所述蛾眼状结构部的尖细状的微细突起间的所述透光性介质构成。
4.一种波长转换部件，其特征在于，其是通过将权利要求2所述的波长转换粒子分散在折射率比所述荧光体粒子小、且具有与所述金属氧化物层大致相同的折射率的透光性介质中而形成的，在所述荧光体粒子的表面侧具备防反射部，所述防反射部由所述蛾眼状结构部和进入所述蛾眼状结构部的尖细状的微细突起间的所述金属氧化物层构成。
5.根据权利要求3或4所述的波长转换部件，其特征在于，所述透光性介质为硅树脂或玻璃。
6.一种发光装置，其特征在于，其具备LED芯片和将从LED芯片放射出的光的一部分转换成波长比该光长的光并放射的颜色转换部件，该颜色转换部件采用权利要求3或4所述的波长转换部件。
7.一种发光装置，其特征在于，其具备LED芯片和将从LED芯片放射出的光的一部分转换成波长比该光长的光并放射的颜色转换部件，该颜色转换部件采用权利要求5所述的波长转换部件。
8.一种形成权利要求1所述的波长转换粒子的方法，其中，所述微细凹凸结构是通过蚀刻处理形成的，所述蚀刻处理包括化学蚀刻、热处理、水热处理和等离子体蚀刻处理中的任一种或多种。
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