CN102557025B - 三维有序大孔-介孔炭材料的制备方法 - Google Patents

三维有序大孔-介孔炭材料的制备方法 Download PDF

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Abstract

一种三维有序大孔-介孔炭材料的制备方法。将硅酸四丁酯加入无水乙醇中搅拌，得溶液①；将无水乙醇、氨水、蒸馏水、三氯化铝混合形成溶液②；将溶液①缓慢添加到溶液②中搅拌反应后，将产物离心分离，继续用无水乙醇洗涤沉淀，直至洗至中性，恒温真空干燥，然后高温炭化，得到SiO2/Al微粒；将去离子水、硅酸四丁酯、SiO2/Al、间二苯酚、蔗糖，在水浴磁力搅拌下反应，产物冷却后抽滤，在恒温真空干燥条件下烘干，在氮气保护下加热后恒温煅烧，冷却到室温，得到三维有序大孔-介孔炭材料。本发明首次一步合成法制备出三维有序大孔-介孔炭材料，制备过程简单，工艺条件不苛刻，满足工业化应用，利用该材料制备的光催化剂活性高。

Description

三维有序大孔-介孔炭材料的制备方法
技术领域
本发明属于一种炭材料制备方法领域，具体地说涉及一种简单快捷的三维有序大孔-介孔炭材料的制备方法。
背景技术
三维有序大孔-介孔炭材料由于其具有均一有序的大孔孔道，孔壁结构中又具有丰富的介孔微孔，除自身具备一定的吸附能力外，大孔范围的球型孔腔也为催化剂的填充提供了可利用的空间。三维有序可控大孔炭材料本身具有较好的物理吸附能力，可以吸附水中细小的固体颗粒、重金属离子和绝大部分有机污染物，同时三维有序可控大孔炭材料又是TiO2光催化剂的理想载体材料。三维有序可控大孔炭材料实现有效负载纳米TiO2后，对有机废水将具有非常优异的吸附降解协同处理能力，实现有机废水的资源化，具有重要的实用价值和理论意义。其在用于处理有机废水时，可以将目标降解物通过孔壁的微、介孔的吸附到大孔周围与孔腔内的TiO2光催化剂充分接触，使催化剂可以更为有效的发挥作用。而且，纳米TiO2颗粒均匀分布在大孔的内部，由于周围大孔壁的阻挡，不会发生脱落和大面积团聚成块现象，可以实现原位吸附降解协同作用。
发明内容
    本发明的目的在于提供一种方便快捷的三维有序大孔-介孔炭材料的制备方法，且可用于光催化剂TiO2的载体，使TiO2具有更高的分散性、光催化活性，且更易回收重复利用。 
本发明是通过如下技术方案来实现的：
（1）在室温下将20-30mL的硅酸四丁酯加入到10-15mL的无水乙醇中，搅拌20-40min，得到均匀透明的溶液①；
（2）在室温下将10-15mL的无水乙醇、45-65mL氨水、160-240mL蒸馏水、2.2-3.2g三氯化铝混合后充分搅拌溶解形成溶液②； 
（3）在磁力搅拌且恒温20-30℃水浴条件下，将溶液①缓慢添加到溶液②中，添加完毕后继续搅拌1.5-2.5小时；
（4）反应完毕后，将所得产物离心分离，弃去上清液后，继续用无水乙醇洗涤沉淀，直至洗至中性，恒温真空干燥条件烘干，然后在520-580℃高温炭化4.5-5.5小时，得到SiO2/Al微粒；
（5）将20-40mL去离子水、25-40mL硅酸四丁酯、6.0-10.0gSiO2/Al、2.2-3.4g间二苯酚、10.0-15.0g蔗糖，在95-100℃水浴磁力搅拌下反应3-4小时，反应产物自然冷却后抽滤，在恒温真空干燥条件下烘干，置于加热炉中在氮气保护下加热，升温速率为4.5-5.5 ℃/min，升温到800-900℃后恒温煅烧4.5-5.5小时，氮气保护下冷却到室温，得到三维有序大孔-介孔炭材料。
步骤（5）中的烘干是在恒温70-90℃真空干燥条件下烘干，继续90-110℃烘干10-12小时。
本发明和现有技术相比具有显著的特点与进步：
1．在国内首次一步合成法制备出三维有序大孔-介孔炭材料。通过sol-gel法负载TiO2，得到了高光催化活性的光催化剂，为工业废水中有机污染物的去除提供了新的光催化材料。
2．三维有序大孔-介孔炭材料的制备过程简单，工艺条件不苛刻，满足工业化应用。
3．利用该材料制备的光催化剂活性高，能在短时间内快速降低水中有机污染物浓度，最终可将污染物几乎完全降解。不但适用于低浓度有机物的降解，而且也适用于高浓度、色泽深的染料废水的降解脱色。
具体实施方式
下面结合实例对本发明作进一步详述：
实施例1：
（1）在室温下将20mL的硅酸四丁酯加入到10mL的无水乙醇中，搅拌30min，得到均匀透明的溶液①；
（2）在室温下将10mL的无水乙醇、45mL氨水、160mL蒸馏水、2.2g三氯化铝混合后充分搅拌溶解形成溶液②； 
（3）在磁力搅拌且恒温25℃水浴条件下，将溶液①缓慢添加到溶液②中，添加完毕后继续搅拌2小时；
（4）反应完毕后，将所得产物离心分离，弃去上清液后，继续用无水乙醇洗涤沉淀，直至洗至中性，恒温真空干燥条件烘干，然后在520℃高温炭化4.5小时，得到SiO2/Al微粒；
（5）将20mL去离子水、25mL硅酸四丁酯、6.0gSiO2/Al、2.2g间二苯酚、10.0g蔗糖，在100℃水浴磁力搅拌下反应3小时，反应产物自然冷却后抽滤，在恒温真空干燥条件下烘干，置于加热炉中在氮气保护下加热，升温速率为4.5 ℃/min，升温到800℃后恒温煅烧4.5小时，氮气保护下冷却到室温，得到三维有序大孔-介孔炭材料。
实施例2：
（1）在室温下将30mL的硅酸四丁酯加入到15mL的无水乙醇中，搅拌40min，得到均匀透明的溶液①；
（2）在室温下将15mL的无水乙醇、65mL氨水、240mL蒸馏水、3.2g三氯化铝混合后充分搅拌溶解形成溶液②； 
（3）在磁力搅拌且恒温30℃水浴条件下，将溶液①缓慢添加到溶液②中，添加完毕后继续搅拌2.5小时；
（4）反应完毕后，将所得产物离心分离，弃去上清液后，继续用无水乙醇洗涤沉淀，直至洗至中性，恒温真空干燥条件烘干，然后在580℃高温炭化5.5小时，得到SiO2/Al微粒；
（5）将40mL去离子水、40mL硅酸四丁酯、10.0gSiO2/Al、3.4g间二苯酚、15.0g蔗糖，在100℃水浴磁力搅拌下反应4小时，反应产物自然冷却后抽滤，在恒温70-90℃真空干燥条件下烘干，继续90-110℃烘干10-12小时烘干后，置于加热炉中在氮气保护下加热，升温速率为5.5 ℃/min，升温到900℃后恒温煅烧5.0小时，氮气保护下冷却到室温，得到三维有序大孔-介孔炭材料。
实施例3： 
（1）在室温下:25mL的硅酸四丁酯加入到12mL的无水乙醇中，搅拌30min，得到均匀透明的溶液①；
（2）在室温下将12mL的无水乙醇、55mL氨水、200mL蒸馏水、2.8g三氯化铝混合于三口烧瓶中，充分搅拌溶解形成溶液②； 
（3）在磁力搅拌且恒温25℃水浴条件下，将溶液①缓慢滴加到溶液②中，滴加完毕后继续搅拌2小时；
（4）反应完毕后，将所得产物离心分离，弃去上清液后，继续用无水乙醇洗涤沉淀，直至洗至中性，置于恒温真空干燥箱中，80℃烘干12小时后，在550℃马弗炉中高温炭化5小时，得到SiO2/Al微粒；
（5）用25mL去离子水、30mL硅酸四丁酯、12.0gSiO2/Al、3.0g间二苯酚、12.0g蔗糖,在100℃水浴磁力搅拌下反应3-4小时，反应产物自然冷却后，抽滤，所得产品置于恒温真空干燥箱中80℃烘干5小时，100℃烘干12小时后，置于加热炉中在N2保护下加热，升温速率为5 ℃/min，升温到850℃后恒温煅烧5小时，N2保护下冷却到室温，得到本发明的大孔炭材料。
本发明给出的参数值是比例值，同比例的放大或者缩小，同样属于本发明的保护范围。

Claims (2)

1.一种三维有序大孔-介孔炭材料的制备方法，其特征是： 
（1）在室温下将20-30mL的硅酸四丁酯加入到10-15mL的无水乙醇中，搅拌20-40min，得到均匀透明的溶液①；
（2）在室温下将10-15mL的无水乙醇、45-65mL氨水、160-240mL蒸馏水、2.2-3.2g三氯化铝混合后充分搅拌溶解形成溶液②； 
（3）在磁力搅拌且恒温20-30℃水浴条件下，将溶液①缓慢添加到溶液②中，添加完毕后继续搅拌1.5-2.5小时；
（4）反应完毕后，将所得产物离心分离，弃去上清液后，继续用无水乙醇洗涤沉淀，直至洗至中性，恒温真空干燥条件烘干，然后在520-580℃高温炭化4.5-5.5小时，得到SiO2/Al微粒；
（5）将20-40mL去离子水、25-40mL硅酸四丁酯、6.0-10.0gSiO2/Al、2.2-3.4g间二苯酚、10.0-15.0g蔗糖，在95-100℃水浴磁力搅拌下反应3-4小时，反应产物自然冷却后抽滤，在恒温真空干燥条件下烘干，置于加热炉中在氮气保护下加热，升温速率为4.5-5.5 ℃/min，升温到800-900℃后恒温煅烧4.5-5.5小时，氮气保护下冷却到室温，得到三维有序大孔-介孔炭材料。
2.根据权利要求1所述的三维有序大孔-介孔炭材料的制备方法，其特征在于：步骤（5）中的烘干是在恒温70-90℃真空干燥条件下烘干，继续90-110℃烘干10-12小时。
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