CN102510797A - 金属箔层叠体的制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明的目的是提供可得到具有良好外观的金属箔层叠体的金属箔层叠体的制造方法。合适实施方式的金属箔层叠体的制造方法中,首先,制造依次用一对铜箔3A、3B和一对隔离铜箔5A、5B夹着树脂浸渗基材2而成的第一层叠体8。接着,制造依次用一对SUS板6A、6B和一对芳族聚酰胺缓冲物7A、7B夹着该第一层叠体8的第二层叠体9。然后对该第二层叠体9沿其层叠方向用一对加热板加热加压,制造在树脂浸渗基材2的两侧粘附一对铜箔3A、3B的金属箔层叠体。由此在各铜箔3与各SUS板6之间介入隔离铜箔5,因此没有在铜箔3上产生凹凸的问题。此外在各加热板与各SUS板6之间介入芳族聚酰胺缓冲物7,因此没有加热板传递到金属箔层叠体的热量增大、产生过度升温的问题。
Description
技术领域
本发明涉及例如用作印刷布线板用的材料的金属箔层叠体的制造方法。
背景技术
电子设备的多功能化逐年在加速发展。为了实现上述多功能化,除了迄今为止进行的半导体封装的改良之外,对于安装电子器件的印刷布线板,也要求更高的性能。例如,为了响应电子设备的小型化、轻量化的要求,印刷布线板的高密度化的必要性提高。与之相伴,布线基板的多层化、布线间距的宽度狭窄化、导通孔(via hole)的微细化在发展。
以往,作为该印刷布线板中使用的材料的金属箔层叠体如下述这样制造,即,将主要使用了酚醛树脂、环氧树脂等热固化性树脂的电绝缘材料和主要使用了铜箔等金属箔的导电性材料,利用热压装置、加热辊等层压来制造。此外,最近,耐热性和电特性优异的液晶聚酯受到人们的关注,例如如专利文献1中所公开的那样,进行了适用于金属箔层叠体的绝缘基材部分的尝试。
制造这种金属箔层叠体时,例如如专利文献2所公开的那样,用铜箔等金属箔夹着绝缘基材,直接配置在一对SUS板等金属板之间,使用热压装置等的上下一对加热板在减压下进行加热加压。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2007-106107号公报
专利文献2:日本特开2000-263577号公报。
发明内容
但是其中存在以下的问题。
第一,制造金属箔层叠体时使用的金属板,若反复使用,则通常表面状态恶化,在表面上产生微细的凹凸。因此,使用该金属板制造金属箔层叠体时,金属板的凹凸转印到金属箔层叠体的表面上而在铜箔上产生凹凸,金属箔层叠体的外观变差。而且,为了避免这种问题,考虑了对金属板的表面进行抛光的对策,但是若引入这种抛光步骤,则时间上、劳力上不利,金属箔层叠体的生产性变差,因此缺乏实用性。
第二,由于在热压装置的加热板上直接配置金属板,由加热板传递到金属箔层叠体的热量增大而有可能产生过度升温。若产生这种过度升温,则金属箔层叠体的金属箔氧化而变色,金属箔层叠体的外观有可能显著受损。
因此,本发明鉴于这种情况,其目的在于,提供可以得到具有良好外观的金属箔层叠体的金属箔层叠体的制造方法。
为了实现上述目的,本发明人进行了深入研究后,着眼于在构成金属箔层叠体的各金属箔与各金属板之间介入隔离物,以避免使金属板的表面的凹凸转印到金属箔层叠体的表面而在金属箔上产生凹凸,同时在各加热板与各金属板之间介入各缓冲材料,以避免由加热板传递到金属箔层叠体的热量增大而产生过度升温,从而完成本发明。
即,第一发明是金属箔层叠体的制造方法,其是在绝缘基材的两侧具有金属箔的金属箔层叠体的制造方法,其特征在于,含有制造具有依次用一对金属板和一对缓冲材料夹着第一层叠体的层构成的第二层叠体的第二层叠体制造步骤、和对该第二层叠体在其层叠方向用一对加热板进行加热加压的加热加压步骤,所述第一层叠体为依次用一对金属箔和一对隔离物夹着绝缘基材而成的层叠体。
此外,第二发明,除了第一发明的技术方案之外,其特征还在于,在加热加压步骤中,对第二层叠体在减压下进行加热加压。
此外,第三发明,除了第一或第二发明的技术方案之外,其特征还在于,金属箔为铜箔。
此外,第四发明,除了第一~第三发明中任意一项发明的技术方案之外,其特征还在于,隔离物为隔离铜箔或隔离SUS箔。
此外,第五发明,除了第一~第四发明中任意一项发明的技术方案之外,其特征还在于,金属板为SUS板。
此外,第六发明,除了第一~第五发明中任意一项发明的技术方案之外,其特征还在于,缓冲材料为芳族聚酰胺缓冲物。
此外,第七发明,除了第一~第六发明中任意一项发明的技术方案之外,其特征还在于,绝缘基材为液晶聚酯浸渗到无机纤维或碳纤维中而得到的预浸料。
此外,第八发明,除了第七发明的技术方案之外,其特征还在于,液晶聚酯为溶剂可溶性的同时,流动起始温度为250℃以上。
此外,第九发明,除了第七或第八发明的技术方案之外,其特征还在于,液晶聚酯是具有式(1)、(2)和(3)所示的结构单元,相对于全部结构单元的总计,式(1)所示的结构单元为30.0~45.0摩尔%、式(2)所示的结构单元为27.5~35.0摩尔%、式(3)所示的结构单元为27.5~35.0摩尔%的液晶聚酯,
(1) -O-Ar1-CO-
(2) -CO-Ar2-CO-
(3) -X-Ar3-Y-
(式中,Ar1表示亚苯基或亚萘基,Ar2表示亚苯基、亚萘基或式(4)所示的基团,Ar3表示亚苯基或式(4)所示的基团,X和Y分别独立地表示O或NH。而且,与Ar1、Ar2和Ar3的芳香环键合的氢原子可以被卤原子、烷基或芳基取代。)
(4) -Ar11-Z-Ar12-
(式中,Ar11、Ar12分别独立地表示亚苯基或亚萘基,Z表示O、CO或SO2。)
此外,第十发明,除了第九发明的技术方案之外,其特征还在于,式(3)所示的结构单元的X和Y中的至少一者为NH。
此外,第十一发明,除了第七~第十发明中任意一项发明的技术方案之外,其特征还在于,液晶聚酯是相对于全部结构单元的总计,源于对羟基苯甲酸的结构单元和源于2-羟基-6-萘甲酸的结构单元中的至少一种结构单元的含量为30.0~45.0摩尔%,源于对苯二甲酸的结构单元、源于间苯二甲酸的结构单元和源于2,6-萘二甲酸的结构单元中的至少一种结构单元的含量为27.5~35.0摩尔%,源于4-氨基苯酚的结构单元的含量为27.5~35.0摩尔%的液晶聚酯。
进一步地,第十二发明是在绝缘基材的两侧具有金属箔的金属箔层叠体的制造方法,其特征在于,含有制造依次用一对金属板和一对缓冲材料夹着下述层叠结构而成的第二层叠体的第二层叠体制造步骤、和将该第二层叠体在其层叠方向上用一对加热板进行加热加压的加热加压步骤,所述层叠结构是依次用一对金属箔和一对隔离物夹着绝缘基材而成的第一层叠体在其层叠方向上通过介入隔板重叠多个而成的结构。
根据本发明,由于在构成金属箔层叠体的各金属箔与各金属板之间介入隔离物,从而可以避免金属板的表面的凹凸转印到金属箔层叠体的表面而在金属箔上产生凹凸的情况。此外,由于在各加热板与金属板之间介入缓冲材料,因此可以避免由加热板传递到金属箔层叠体的热量增大而产生过度升温的情况。作为其结果,在制造金属箔层叠体时,可以得到具有良好的外观的金属箔层叠体。
附图说明
[图1] 为表示实施方式1涉及的金属箔层叠体的立体图。
[图2] 为表示实施方式1涉及的金属箔层叠体的截面图。
[图3] 为表示实施方式1涉及的金属箔层叠体的制造方法的截面图。
[图4] 为实施方式1涉及的热压装置的结构简图。
[图5] 为表示实施方式2涉及的金属箔层叠体的制造方法的截面图。
[图6] 为表示比较例1的第二层叠体的截面图。
[图7] 为表示比较例2的第二层叠体的截面图。
具体实施方式
以下对本发明的实施方式进行说明。
[实施方式1]
参照图1~图4对实施方式1进行说明。该实施方式中,对制造1段构成、即利用1次热压制造1个金属箔层叠体的情况进行说明。而且,在图3中,出于重视理解的容易性的考虑,而将各构件相互分开来图示。
该实施方式1涉及的金属箔层叠体1,如图1所示,具有正方形板状的树脂浸渗基材2(绝缘基材)。在树脂浸渗基材2的上下两面分别一体化地粘附有正方形片状的铜箔(金属箔)3(3A、3B)。其中,各铜箔3,如图2所示,具有包含消光面3a和光泽面3b的2层结构,在消光面3a侧与树脂浸渗基材2接触。此外,各铜箔3的尺寸(正方形的一边)比树脂浸渗基材2的尺寸稍大。而且,为了得到表面平滑性良好的金属箔层叠体1,各铜箔3的厚度为18μm~100μm,在易于获得、易于操作方面优选。
其中,树脂浸渗基材2是耐热性和电特性优异的液晶聚酯浸渗到无机纤维(优选为玻璃布)或碳纤维中而成的预浸料。该液晶聚酯指的是具有熔融时表现出光学各向异性、在450℃以下的温度下形成各向异性熔融体的特性的液晶聚酯。作为本实施方式中使用的液晶聚酯,优选是具有式(1)所示的结构单元(以下称为“式(1)结构单元”)、式(2)所示的结构单元(以下称为“式(2)结构单元”)和式(3)所示的结构单元(以下称为“式(3)结构单元”),相对于全部结构单元的总计,式(1)结构单元为30.0~45.0摩尔%、式(2)结构单元为27.5~35.0摩尔%、式(3)结构单元为27.5~35.0摩尔%的液晶聚酯,
(1) -O-Ar1-CO-
(2) -CO-Ar2-CO-
(3) -X-Ar3-Y-
(式中,Ar1表示亚苯基或亚萘基,Ar2表示亚苯基、亚萘基或式(4)所示的基团,Ar3表示亚苯基或式(4)所示的基团,X和Y分别独立地表示O或NH。而且,与Ar1、Ar2和Ar3的芳香环键合的氢原子可以被卤原子、烷基或芳基取代。)
(4) -Ar11-Z-Ar12-
(式中,Ar11、Ar12分别独立地表示亚苯基或亚萘基,Z表示O、CO或SO2。)
式(1)结构单元为源于芳香族羟基羧酸的结构单元。作为该芳香族羟基羧酸,可以举出例如对羟基苯甲酸、间羟基苯甲酸、2-羟基-6-萘甲酸、2-羟基-3-萘甲酸、1-羟基-4-萘甲酸等。作为式(1)结构单元,可以具有多种结构单元。此时,它们的总计相当于式(1)结构单元的比例。
式(2)结构单元为源于芳香族二羧酸的结构单元。作为该芳香族二羧酸,可以举出例如对苯二甲酸、间苯二甲酸、2,6-萘二甲酸、1,5-萘二甲酸、二苯基醚-4,4’-二甲酸、二苯基砜-4,4’-二甲酸、二苯基酮-4,4’-二甲酸等。作为式(2)结构单元,可以具有多种结构单元。此时,它们的总计相当于式(2)结构单元的比例。
式(3)结构单元为源于芳香族二醇、具有酚性羟基(酚性氢氧基)的芳香族胺或芳香族二胺的结构单元。作为该芳香族二醇,可以举出例如对苯二酚、间苯二酚、2,2-双(4-羟基-3,5-二甲基苯基)丙烷、双(4-羟基苯基)醚、双-(4-羟基苯基)酮、双-(4-羟基苯基)砜等。作为式(3)结构单元,可以具有多种结构单元。此时,它们的总计相当于式(3)结构单元的比例。
此外,作为该具有酚性羟基的芳香族胺,可以举出4-氨基苯酚(对氨基苯酚)、3-氨基苯酚(间氨基苯酚)等。作为该芳香族二胺,可以举出1,4-苯二胺、1,3-苯二胺等。
本实施方式中使用的液晶聚酯具有溶剂可溶性。上述溶剂可溶性指的是在50℃的温度下以1质量%以上的浓度溶解在溶剂(溶媒)中。此时的溶剂指的是后述的液态组合物的制备中使用的合适溶剂中的任意一种。具体内容如后所述。
作为这种具有溶剂可溶性的液晶聚酯,优选是含有源于具有酚性羟基的芳香族胺的结构单元和/或源于芳香族二胺的结构单元来作为式(3)结构单元的液晶聚酯。即,若含有X和Y中的至少一者为NH的结构单元(式(3’)所示的结构单元,以下称为“式(3’)结构单元”)作为式(3)结构单元,则具有在后述合适的溶剂(非质子性极性溶剂)中的溶剂可溶性优异的趋势,因此是优选的。特别优选实质上全部的式(3)结构单元都为式(3’)结构单元。此外,根据该式(3’)结构单元,除了液晶聚酯的溶剂溶解性充分之外,在液晶聚酯的低吸水性增大方面也是有利的。
(3’) -X-Ar3-NH-
(式中,Ar3和X的定义与式(3)中相同。)
式(3)结构单元,相对于全部结构单元的总计,进一步优选以30.0~32.5摩尔%的范围含有。由此溶剂可溶性进一步良好。具有式(3’)结构单元作为式(3)结构单元的液晶聚酯,除了在溶剂中的溶解性、低吸收性等方面有利之外,还具有使用了后述的液态组合物的树脂浸渗基材2的制造变得更为容易的优点。
式(1)结构单元,相对于全部结构单元的总计,优选以30.0~45.0摩尔%的范围含有,进一步优选以35.0~40.0摩尔%的范围含有。以这种摩尔分率含有式(1)结构单元的液晶聚酯,存在充分维持液晶性的同时,在溶剂中的溶解性更为优异的趋势。进一步地,若同时考虑到衍生得到式(1)结构单元的芳香族羟基羧酸的获得性,则作为该芳香族羟基羧酸,对羟基苯甲酸和/或2-羟基-6-萘甲酸是合适的。
式(2)结构单元,相对于全部结构单元的总计,优选以27.5~35.0摩尔%的范围含有,进一步优选以30.0~32.5摩尔%的范围含有。以这种摩尔分率含有式(2)结构单元的液晶聚酯,存在充分维持液晶性的同时,在溶剂中的溶解性更为优异的趋势。进一步地,若同时考虑到衍生得到式(2)结构单元的芳香族二羧酸的获得性,则作为该芳香族二羧酸,优选是选自对苯二甲酸、间苯二甲酸和2,6-萘二甲酸中的至少一种。
此外,为了使所得的液晶聚酯表现出更高的液晶性,式(2)结构单元与式(3)结构单元的摩尔分率,以[式(2)结构单元]/[式(3)结构单元]表示,优选为0.9/1.0~1.0/0.9的范围。
接着对液晶聚酯的制备方法进行简单说明。
液晶聚酯可以通过各种公知的方法来制备。制备合适的液晶聚酯、即包含式(1)结构单元、式(2)结构单元和式(3)结构单元的液晶聚酯时,将衍生得到这些结构单元的单体转换为酯形成性/酰胺形成性衍生物后、进行聚合来制备液晶聚酯的方法,由于操作简便而优选。
对于该酯形成性/酰胺形成性衍生物,举出例子进行说明。
作为如芳香族羟基羧酸、芳香族二羧酸那样具有羧基的单体的酯形成性/酰胺形成性衍生物,可以举出下述例子。即,可以举出羧基形成酰氯、酸酐等反应活性高的基团、以促进生成聚酯、聚酰胺的反应的衍生物,羧基与醇类、乙二醇等形成酯以通过酯交换/酰胺交换反应生成聚酯、聚酰胺的衍生物等。作为如芳香族羟基羧酸、芳香族二醇等那样具有酚性羟基的单体的酯形成性/酰胺形成性衍生物,可以举出酚性羟基与羧酸类形成酯以通过酯交换反应生成聚酯、聚酰胺的衍生物等。
此外,作为如芳香族二胺等那样具有氨基的单体的酰胺形成性衍生物,可以举出例如氨基与羧酸类形成酰胺以通过酰胺交换反应生成聚酰胺的衍生物等。
其中,在更简便地制备液晶聚酯的方面,特别优选为下述方法。特别优选的方法是首先将芳香族羟基羧酸,与芳香族二醇、具有酚性羟基的芳香族胺、芳香族二胺等具有酚性羟基和/或氨基的单体用脂肪酸酐酰基化,形成酯形成性/酰胺形成性衍生物(酰基化物),然后,使该酰基化物的酰基与具有羧基的单体的羧基以产生酯交换/酰胺交换的方式进行聚合,制备液晶聚酯。
这种液晶聚酯的制备方法例如公开在日本特开2002-220444号公报或日本特开2002-146003号公报中。
酰基化中,相对于酚性羟基与氨基的总计,脂肪酸酐的添加量优选为1.0~1.2倍当量,更优选为1.05~1.1倍当量。脂肪酸酐的添加量小于1.0倍当量时,聚合时酰基化物、原料单体升华,存在易于堵塞反应系统的趋势。此外,超过1.2倍当量时,所得的液晶聚酯的着色有变得显著的趋势。
酰基化优选在130~180℃反应5分钟~10小时,更优选在140~160℃反应10分钟~3小时。
酰基化中使用的脂肪酸酐,从价格和操作性的观点考虑,优选为乙酸酐、丙酸酐、丁酸酐、异丁酸酐或选自它们中的2种以上的混合物。特别优选为乙酸酐。
酰基化之后的聚合,优选一边在130~400℃以0.1~50℃/分钟的比例升温一边进行,更优选一边在150~350℃以0.3~5℃/分钟的比例升温一边进行。
此外,在聚合中,酰基化物的酰基优选为羧基的0.8~1.2倍当量。
在酰基化和/或聚合时,根据勒夏特利埃-布劳恩法则(平衡移动的原理),为了使平衡移动,优选使所产生的副产物脂肪酸、未反应的脂肪酸酐蒸发等而馏出到系统外。
而且,酰基化、聚合可以在催化剂存在下进行。作为该催化剂,可以使用迄今作为聚酯的聚合用催化剂公知的催化剂。可以举出例如乙酸镁、乙酸亚锡、四丁基钛酸酯、乙酸铅、乙酸钠、乙酸钾、三氧化锑等金属盐催化剂,N,N-二甲基氨基吡啶、N-甲基咪唑等有机化合物催化剂。
这些催化剂中,优选使用N,N-二甲基氨基吡啶、N-甲基咪唑等含有2个以上氮原子的杂环化合物(参照日本特开2002-146003号公报)。
该催化剂通常在单体的加料时一起加入,未必需要在酰基化后除去。在不除去该催化剂的情况下,可以由酰基化直接转移至聚合。
通过这种聚合得到的液晶聚酯可以直接用于本实施方式中,为了进一步提高耐热性、液晶性等特性,优选进一步高分子量化。为了进行上述高分子量化,优选进行固相聚合。对该固相聚合中的一系列操作进行说明。取出上述聚合中得到的分子量比较低的液晶聚酯,进行粉碎而形成粉末状或薄片状。接着,将粉碎后的液晶聚酯、例如在氮等惰性气体的氛围下,于20~350℃、固相状态下加热处理1~30小时。通过这种操作,可以实施固相聚合。该固相聚合可以在搅拌的同时进行,也可以不搅拌而在静置的状态下进行。而且,从得到后述合适的流动起始温度的液晶聚酯的观点考虑,若对该固相聚合的合适条件进行具体说明,则反应温度优选超过210℃,更优选为220~350℃的范围。此外,反应时间优选从1~10小时中选择。
当本实施方式中使用的液晶聚酯的流动起始温度为250℃以上时,在形成于树脂浸渗基材2上的导体层与绝缘层(树脂浸渗基材2)之间可得到更高的粘附性方面是优选的。而且,其中所谓的流动起始温度指的是,在利用流动试验仪进行的熔融粘度的评价中,在9.8MPa的压力下液晶聚酯的熔融粘度为4800Pa·s以下的温度。而且,该流动起始温度作为液晶聚酯的分子量的基准是本领域技术人员公知的(例如参照小出直之编《液晶ポリマー-合成·成形·应用-》第95~105页、シーエムシー、1987年6月5日发行)。
该液晶聚酯的流动起始温度更优选为250℃~300℃。若流动起始温度为300℃以下,则除了液晶聚酯在溶剂中的溶解性更良好之外,而且在得到后述液态组合物时,其粘度不会显著增加,因此存在该液晶组合物的操作性变得良好的趋势。从上述观点考虑,进一步优选流动起始温度为260℃~290℃的液晶聚酯。而且,为了将液晶聚酯的流动起始温度控制在这种合适的范围内,可以将上述固相聚合的聚合条件适当最优化。
而且,树脂浸渗基材2特别优选为如下得到的树脂浸渗基材,即,使含有液晶聚酯和溶剂的液态组合物(特别是液晶聚酯溶解在溶剂中而成的液态组合物)浸渗到无机纤维(优选玻璃布)或碳纤维中后,干燥除去溶剂而得到。作为液晶聚酯对于溶剂除去后的树脂浸渗基材2的附着量,以所得的树脂浸渗基材2的质量为基准,优选为30~80质量%,更优选为40~70质量%。
使用上述合适的液晶聚酯、特别是含有上述式(3’)结构单元的液晶聚酯作为本实施方式中使用的液晶聚酯时,该液晶聚酯在不含有卤原子的非质子性溶剂中表现出充分的溶解性。
其中,不含有卤原子的非质子性溶剂,可以举出例如,二乙基醚、四氢呋喃、1,4-二 烷等醚类溶剂,丙酮、环己酮等酮类溶剂,乙酸乙酯等酯类溶剂,γ-丁内酯等内酯类溶剂,碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯等碳酸酯类溶剂,三乙胺、吡啶等胺类溶剂,乙腈、琥珀腈等腈类溶剂,N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、四甲基脲、N-甲基吡咯烷酮等酰胺类溶剂,硝基甲烷、硝基苯等硝基类溶剂,二甲基亚砜、环丁砜等硫类溶剂,六甲基磷酸酰胺、磷酸三正丁基酯等磷类溶剂。而且,上述液晶聚酯的溶剂可溶性指的是在选自这些溶剂的至少一种非质子性溶剂中可溶。
从使液晶聚酯的溶剂可溶性更良好、易得到液态组合物的观点考虑,在所举出的溶剂中,优选使用偶极矩为3~5的非质子性极性溶剂。具体地说,优选使用酰胺类溶剂、内酯类溶剂,更优选使用N,N’-二甲基甲酰胺(DMF)、N,N’-二甲基乙酰胺(DMAc)、N-甲基吡咯烷酮(NMP)。进一步地,若溶剂为1个大气压下的沸点为180℃以下的挥发性高的溶剂,则还具有使液态组合物浸渗到片(无机纤维或碳纤维)中后,易于除去的优点。从这种观点考虑,特别优选为DMF、DMAc。此外,通过使用这种酰胺类溶剂,在树脂浸渗基材2的制造时不易产生厚度不均等,因此还具有在该树脂浸渗基材2上易于形成导体层的优点。
当在液态组合物中使用上述非质子性溶剂时,优选相对于该非质子性溶剂100质量份,溶解液晶聚酯20~50质量份、优选22~40质量份。若液态组合物中的液晶聚酯的含量在这样的范围,则在制造树脂浸渗基材2时,液态组合物浸渗到片中的效率良好,在干燥除去浸渗后的溶剂时,存在不易产生厚度不均等不良问题的趋势。
此外,在液态组合物中,在不损害本发明目的的范围内,可以添加聚丙烯、聚酰胺、聚酯、聚苯硫醚、聚醚酮、聚碳酸酯、聚醚砜、聚苯基醚及其改性物、聚醚酰亚胺等热塑性树脂,以甲基丙烯酸缩水甘油基酯与聚乙烯的共聚物为代表的弹性体,酚醛树脂、环氧树脂、聚酰亚胺树脂、氰酸酯树脂等热固化性树脂等的、液晶聚酯以外的树脂中的1种或2种以上。但是,在使用这样的其它的树脂时,优选这些树脂也可以溶于液态组合物所使用的溶剂中。
进一步地,在液态组合物中,在不损害本发明效果的范围内,为了改善尺寸稳定性、热电导性、电特性等,可以添加二氧化硅、氧化铝、氧化钛、钛酸钡、钛酸锶、氢氧化铝、碳酸钙等无机填料,固化环氧树脂、交联苯并胍胺树脂、交联丙烯酸聚合物等有机填料,硅烷偶联剂、抗氧化剂、紫外线吸收剂等各种添加剂中的1种或2种以上。
此外,对于液态组合物,根据需要可以通过使用过滤器等进行过滤处理来除去溶液中含有的微细杂质。
进一步地,对于液态组合物,根据需要可以进行脱泡处理。
本实施方式中使用的浸渗了液晶聚酯的基材包含无机纤维和/或碳纤维。其中,作为无机纤维,为以玻璃为代表的陶瓷纤维,可以举出玻璃纤维、氧化铝类纤维、含有硅的陶瓷类纤维等。其中,从机械强度大、获得性良好的观点考虑,优选为主要包含玻璃纤维的片、即玻璃布。
作为玻璃布,优选为包含含碱玻璃纤维、无碱玻璃纤维、低介电玻璃纤维的玻璃布。此外,作为构成玻璃布的纤维,在其一部分中可以混入包含玻璃以外的陶瓷的陶瓷纤维或碳纤维。此外,构成玻璃布的纤维,可以用氨基硅烷类偶联剂、环氧硅烷类偶联剂、钛酸酯类偶联剂等偶联剂进行表面处理。
作为制造包含这些纤维的玻璃布的方法,可以举出将形成玻璃布的纤维分散在水中,根据需要添加丙烯酸树脂等糊剂,用抄纸机抄造后,进行干燥,由此得到无纺布的方法,或使用了公知的织机的方法。
作为纤维的编织方法,可以利用平织、缎纹织、斜纹织、席纹织等。作为编织密度,为10~100根/25mm,作为玻璃布的每单位面积的质量,优选使用10~300g/m2的玻璃布。玻璃布的厚度通常为10~200μm左右,进一步优选使用10~180μm的玻璃布。
此外,也可以使用能够从市场容易地获得的玻璃布。作为这种玻璃布,有作为电子器件的绝缘浸渗基材的各种产品市售。例如可以由旭シュエーベル(株)、日东纺织(株)、有泽制作所(株)等获得。而且,市售的玻璃布中,合适厚度的产品可以举出IPC名称为1035、1078、2116、7628的产品。
液态组合物对适合作为无机纤维的玻璃布的浸渗,典型地说,可以通过准备加入有该液态组合物的浸渗槽,在该浸渍层中浸渍玻璃布来实施。其中,若将所使用的液态组合物的液晶聚酯的含量、浸渍在浸渍槽中的时间、提升浸渗有液态组合物的玻璃布的速度适当最优化,则可以容易地控制上述合适的液晶聚酯的附着量。
从如此浸渗有液态组合物的玻璃布中除去溶剂,由此可以制造树脂浸渗基材2。对除去溶剂的方法不特别限定,但是从操作简便的观点考虑,优选通过溶剂的蒸发来进行,可以使用加热、减压、通风或将它们组合而成的方法。此外,在树脂浸渗基材2的制造中,除去溶剂后,可以进一步进行加热处理。若利用这种加热处理,则可以将除去溶剂后的树脂浸渗基材2中含有的液晶聚酯进一步高分子量化。作为该加热处理中的处理条件,可以举出例如在氮等惰性气体的氛围下,在240~330℃进行1~30小时的加热处理的方法。而且,从得到具有更良好的耐热性的金属箔层叠体的观点考虑,作为该加热处理的处理条件,优选使其加热温度超过250℃。更优选的加热温度为260~320℃的范围。该加热处理的处理时间从1~10小时中选择,这在生产性方面是优选的。
而用于制造上述金属箔层叠体1的热压装置11,如图4所示,具有长方体状的腔12,在腔12的侧面(图3左侧面)安装可自由开闭的门13。此外,腔12与真空泵15连接,以使腔12内可以减压至规定的压力(优选为2kPa以下的压力)。进一步地,在腔12内以相互对置的方式设置上下一对加热板(上加热板16和下加热板17)。其中,将上加热板16固定,使其相对于腔12不会升降,下加热板17以相对于上加热板16可在箭头A、B的方向上自由升降的方式设置。而且,在上加热板16的下面形成加压面16a,在下加热板17的上面形成加压面17a。
而使用了该热压装置11的金属箔层叠体1的制造可以通过以下的程序进行。
首先,如图3所示,制造具有依次用一对SUS板6A、6B和一对芳族聚酰胺缓冲物7A、7B夹着第一层叠体8的层构成的第二层叠体9,第一层叠体8为依次用一对铜箔3A、3B和一对隔离铜箔5A、5B夹着树脂浸渗基材2而成的层叠体。该第二层叠体的制造可以通过从下方依次积压构成第二层叠体9的各构件来进行。此外,也可以通过依次用一对铜箔3A、3B和一对隔离铜箔5A、5B夹着树脂浸渗基材2,而得到第一层叠体8后,将该第一层叠体8依次用一对SUS板6A、6B和一对芳族聚酰胺缓冲物7A、7B夹着来进行。
其中,各铜箔3如上所述具有包含消光面3a和光泽面3b的2层结构,使各铜箔3的消光面3a向着内侧(树脂浸渗基材2侧)。此外,各隔离铜箔5具有包含消光面5a和光泽面5b的2层结构,使各隔离铜箔5的光泽面5b向着内侧(铜箔3侧)。
而且,由于芳族聚酰胺缓冲物7的操作性优异,可以容易且迅速地实施第二层叠体9的制造作业。
如此得到第二层叠体9后,转移至加热加压步骤(第二层叠体加热加压步骤),用上加热板16和下加热板17对第二层叠体9在其叠层方向(图3上下方向)上进行加热加压。
即,如图4所示,首先打开门13,在下加热板17的加压面17a上放置第二层叠体9。接着,关闭门13,驱动真空泵15,由此将腔12内减压至规定的压力。这种状态下,在箭头A方向上适当升高下加热板17,由此在上加热板16与下加热板17之间轻轻夹着第二层叠体9并固定。接着,将上加热板16和下加热板17升温。接着,升温至规定的温度后,将下加热板17进一步沿着箭头A方向升高,由此在上加热板16与下加热板17之间对第二层叠体9进行加压。从而,在上加热板16与下加热板17之间形成金属箔层叠体1。
此时,第一层叠体8中,各铜箔3的消光面3a与树脂浸渗基材2接触,因此通过锚合效应,一对铜箔3A、3B牢固地固定在树脂浸渗基材2上。
此外,在第二层叠体9中,在构成金属箔层叠体1的各铜箔3与各SUS板6之间介入隔离铜箔5,因此即使由于SUS板6的反复使用而在其表面上产生凹凸,也不会使该凹凸转印到金属箔层叠体1的表面而在铜箔3上产生凹凸。因此,可以避免由于SUS板6的表面的凹凸而使金属箔层叠体1的外观恶化的问题。而且,各铜箔3的光泽面3b与各隔离铜箔5的光泽面5b接触,因此可以避免各隔离铜箔5的消光面5a的微细凹凸转印到各铜箔3上的不良问题。
进一步地,由于在上加热板16与SUS板6A之间介入了耐热性优异的芳族聚酰胺缓冲物7A的同时,也在下加热板17与SUS板6B之间介入了耐热性优异的芳族聚酰胺缓冲物7B,因此不会使由上加热板16、下加热板17传递至金属箔层叠体1的热量增大而产生过度升温。因此,可以避免由于各铜箔3氧化变色而导致金属箔层叠体1的外观受损的问题。
此外,由于该金属箔层叠体1的形成作业在减压下进行,因此与在氧氛围下进行的情况不同,可以将铜箔3、隔离铜箔5产生氧化的问题的防患于未然。
此外,SUS板6由于热传导性、耐久性优异,因此可以长期使用。
而且,对于该加热加压步骤中的加热加压处理的条件,优选将处理温度、处理压力适当最优化,以使所得到的层叠体表现出良好的表面平滑性。该处理温度可以以制造在热压中使用的树脂浸渗基材2时所用的加热处理的温度条件作为基点。具体地说,制造树脂浸渗基材2时使用的加热处理中的温度条件的最高温度为Tmax[℃]时,优选在超过该Tmax的温度下进行热压,更优选在Tmax+5[℃]以上的温度下进行热压。该热压中的温度的上限以低于所使用的树脂浸渗基材2中含有的液晶聚酯的分解温度的方式选择,优选低于该分解温度30℃以上。而且,其中所称的分解温度通过热重量分析等公知的方法来求得。此外,优选该热压的处理时间从10分钟~5小时中选择,加压压力从1~30MPa中选择。
然后,维持该加压状态经过规定的时间后,在维持第二层叠体9的加压状态下,将上加热板16和下加热板17降温。然后降低至规定的温度后,将下加热板17沿箭头B方向适当下降,由此形成在上加热板16与下加热板17之间轻轻夹着第二层叠体9的状态。接着,释放腔12内的减压状态,使下加热板17进一步沿箭头B方向下降,由此使第二层叠体9从上加热板16的加压面16a上分开。最后打开门13,将第二层叠体9从腔12内取出。
如此取出第二层叠体9后,进行从该第二层叠体9上卸下隔离铜箔5A、5B,SUS板6A、6B和芳族聚酰胺缓冲物7A、7B的步骤,分离金属箔层叠体1。此时,各铜箔3的光泽面3b与各隔离铜箔5的光泽面5b接触,因此可以容易地从各铜箔3上剥离各隔离铜箔5。
如此,金属箔层叠体1的制造程序结束,得到金属箔层叠体1。
[实施方式2]
参照图5对实施方式2进行说明。该实施方式2中,对制造3段构成、即利用1次热压制造3个金属箔层叠体的情况进行说明。而且,图5中,出于重视理解性的容易性的考虑,而将各构件相互分开来图示。
该实施方式2涉及的金属箔层叠体1和热压装置11具有与上述实施方式1相同的构成。
而且,使用该热压装置11制造金属箔层叠体1时,根据上述实施方式1中的金属箔层叠体1的制造程序,如下所述,同时制造3个金属箔层叠体。
首先,如图5所示,制造具有依次用一对SUS板6A、6B和一对芳族聚酰胺缓冲物7A、7B夹着下述层叠结构的层构成的第二层叠体18,所述层叠结构是第一层叠体8在其层叠方向(图5的上下方向)上通过规定的厚度(例如1mm)的SUS板(隔板)10重叠3个而成的层叠结构,所述第一层叠体8为依次用一对铜箔3A、3B和一对隔离铜箔5A、5B夹着树脂浸渗基材2而成的层叠体。该第二层叠体18的制造可以如下进行,首先,在芳族聚酰胺缓冲物7B上放置SUS板6B,在其上从下方依次积压构成第一层叠体的各构件,在其上放置SUS板10,在其上从下方依次积压构成第一层叠体的各构件,进一步在其上放置SUS板10,在其上从下方依次积压构成第一层叠体的各部件,最后在其上放置SUS板6A,在其上放置芳族聚酰胺缓冲物7A,由此制造第二层叠体18。
此外,也可以如下进行,制造3个依次用一对铜箔3A、3B和一对隔离铜箔5A、5B夹着树脂浸渗基材2而成的第一层叠体8,将这3个第一层叠体8在其层叠方向(图5上下方向)上通过介入规定厚度(例如1mm)的SUS板(隔板)10进行重叠,进一步将该层叠结构依次用一对SUS板6A、6B和一对芳族聚酰胺缓冲物7A、7B夹着,由此制造第二层叠体18。
如此得到第二层叠体18后,转移至加热加压步骤(第二层叠体加热加压步骤),与上述实施方式1同样地,如图5所示,用上加热板16和下加热板17对第二层叠体9在其层叠方向(图5上下方向)上进行加热加压。从而在上加热板16与下加热板17之间同时形成3个金属箔层叠体1。
此时,在各个第一层叠体8中,各铜箔3的消光面3a与树脂浸渗基材2接触,因此通过锚合效应,一对铜箔3A、3B牢固地固定在树脂浸渗基材2上。
此外,在第二层叠体9中,在构成各金属箔层叠体1的各铜箔3与各SUS板6或SUS板10之间介入了隔离铜箔5,因此即使由于SUS板6或SUS板10的反复使用而在其表面上产生凹凸,也不会将该凹凸转印到金属箔层叠体1的表面而在铜箔3上产生凹凸。因此,可以避免由于SUS板6或SUS板10的表面的凹凸而使金属箔层叠体1的外观恶化的问题。而且,各铜箔3的光泽面3b与各隔离铜箔5的光泽面5b接触,因此可以避免各隔离铜箔5的消光面5a的微细的凹凸转印到各铜箔3上的不良问题。
进一步地,由于在上加热板16与SUS板6A之间介入了芳族聚酰胺缓冲物7A的同时,也在下加热板17与SUS板6B之间介入了芳族聚酰胺缓冲物7B,因此不会使由上加热板16、下加热板17传递到各金属箔层叠体1的热量增大而产生过度升温。因此,可以避免由于各铜箔3氧化变色而使金属箔层叠体1的外观受损的问题。
此外,由于这3个金属箔层叠体1的形成作业在减压下进行,从而与在氧氛围下进行的情况不同,可以将铜箔3、隔离铜箔5产生氧化的问题防患于未然。
然后,与上述实施方式1同样地,将第二层叠体9由腔12内取出,从第二层叠体9上卸下芳族聚酰胺缓冲物7A、7B以及SUS板6A、6B,同时卸下SUS板10,将各金属箔层叠体1分离,进一步进行从各金属箔层叠体1上分别卸下隔离铜箔5A、5B的步骤,由第二层叠体9分离3个金属箔层叠体1。此时,各铜箔3的光泽面3b与各隔离铜箔5的光泽面5b接触,因此可以容易地从各铜箔3上剥离各隔离铜箔5。
如此,金属箔层叠体1的制造程序结束,得到3个金属箔层叠体1。
[其它实施方式]
而且,上述实施方式1、2中,对使用树脂浸渗基材2作为绝缘基材的情况进行了说明,但是也可以代用或并用树脂浸渗基材2以外的绝缘基材(例如液晶聚酯膜、聚酰亚胺膜等树脂膜)。
此外,上述实施方式1、2中,对使用铜箔3作为金属箔的情况进行了说明,但是也可以代用或并用铜箔3以外的金属箔(例如SUS箔、金箔、银箔、镍箔、铝箔等)。
进一步地,上述实施方式1、2中,对使用隔离铜箔5作为隔离物的情况进行了说明,但是也可以代用或并用隔离铜箔5以外的隔离物(例如隔离SUS箔、隔离金箔、隔离银箔、隔离镍箔、隔离铝箔等)。
此外,上述实施方式1、2中,对使用SUS板6作为金属板的情况进行了说明,但是也可以代用或并用SUS板6以外的金属板(例如铝板等)。
此外,上述实施方式1、2中,对使用芳族聚酰胺缓冲物7作为缓冲材料的情况进行了说明,但是也可以代用或并用芳族聚酰胺缓冲物7以外的缓冲材料(例如碳缓冲物、氧化铝纤维无纺布缓冲物等无机纤维无纺布缓冲物等)。
此外,上述实施方式1、2中,对在树脂浸渗基材2中,使用液晶聚酯作为浸渗到无机纤维或碳纤维中的树脂的情况进行了说明,但是也可以代用或并用液晶聚酯以外的树脂(例如聚酰亚胺、环氧树脂等热固化性树脂)。
此外,上述实施方式2中,对使用SUS板10作为隔板的情况进行了说明,但是也可以代用或并用SUS板10以外的隔板(例如铝板等)。
进一步地,此外,上述实施方式2中,对3段构成进行了说明,但是也可以形成除此之外的多段构成(例如2段构成、5段构成等)。
实施例
以下基于实施例对本发明进行更具体的说明,但是本发明不被这些实施例所限定。
<树脂浸渗基材的制造>
向具有搅拌装置、扭矩计、氮气导入管、温度计和回流冷凝器的反应器中加入2-羟基-6-萘甲酸1976g(10.5摩尔)、4-羟基乙酰苯胺1474g(9.75摩尔)、间苯二甲酸1620g(9.75摩尔)和乙酸酐2374g(23.25摩尔)。将反应器内充分用氮气置换后,在氮气气流下用15分钟升温至150℃,保持该温度(150℃)回流3小时。
然后,蒸馏除去馏出的副产物乙酸和未反应的乙酸酐的同时,用170分钟升温至300℃,将发现扭矩上升的时刻视为反应结束时刻,取出内容物。将该内容物冷却至室温,用粉碎机粉碎后,得到分子量比较低的液晶聚酯的粉末。对如此得到的粉末用流动试验仪((株)岛津制作所制的“CFT-500型”)测定的流动起始温度,结果为235℃。将该液晶聚酯粉末在氮氛围中在223℃加热处理3小时,由此进行固相聚合。固相聚合后的液晶聚酯的流动起始温度为270℃。
将如此得到的液晶聚酯2200g加入到N,N-二甲基乙酰胺(DMAc)7800g中,100℃下加热2小时,得到液态组合物。该液态组合物的溶液粘度为320cP。而且,该熔融粘度为使用B型粘度计(东机产业(株)制的“TVL-20型”、转子No.21(旋转速度:5rpm)),在测定温度23℃下测定得到的值。
将如此得到的液态组合物浸渗到玻璃布((株)有泽制作所制的玻璃布、厚度170μm、IPC名称7628)中,制造树脂浸渗基材。将该树脂浸渗基材通过热风式干燥机干燥后,在氮氛围下在290℃进行3小时的加热处理,由此使树脂浸渗基材中的液晶聚酯高分子量化。其结果得到热处理过的树脂浸渗基材。
<实施例1>
使用上述热处理过的树脂浸渗基材,从下方依次层叠芳族聚酰胺缓冲物((株)イチカワテクノファブリクス制的芳族聚酰胺缓冲物、厚度3mm)、SUS板(厚度5mm的SUS304)、隔离铜箔(三井金属矿业(株)制的“3EC-VLP”、厚度18μm)、构成金属箔层叠体的铜箔(三井金属矿业(株)制的“3EC-VLP”、厚度18μm)、构成金属箔层叠体的树脂浸渗基材、构成金属箔层叠体的铜箔(三井金属矿业(株)制的“3EC-VLP”、厚度18μm)、隔离铜箔(三井金属矿业(株)制的“3EC-VLP”、厚度18μm)、SUS板(厚度5mm的SUS304)、芳族聚酰胺缓冲物((株)イチカワテクノファブリクス制的芳族聚酰胺缓冲物、厚度3mm),制造第二层叠体。然后,使用高温真空压力机(北川精机(株)制的“KVHC-PRESS”、长度300mm、宽度300mm),对该第二层叠体在0.2kPa的减压下,在温度340℃、压力5MPa的条件下用20分钟进行热压,使其一体化,由此得到金属箔层叠体。
<实施例2>
除了使用碳缓冲物来替代芳族聚酰胺缓冲物之外,与上述实施例1同样地制造金属箔层叠体。
即,使用上述经过热处理的树脂浸渗基材,从下方依次层叠碳缓冲物(日本カーバイド工业(株)制的碳缓冲物、厚度1mm)、SUS板(厚度5mm的SUS304)、隔离铜箔(三井金属矿业(株)制的“3EC-VLP”、厚度18μm)、构成金属箔层叠体的铜箔(三井金属矿业(株)制的“3EC-VLP”、厚度18μm)、构成金属箔层叠体的树脂浸渗基材、构成金属箔层叠体的铜箔(三井金属矿业(株)制的“3EC-VLP”、厚度18μm)、隔离铜箔(三井金属矿业(株)制的“3EC-VLP”、厚度18μm)、SUS板(厚度5mm的SUS304)、碳缓冲物(日本カーバイド工业(株)制的碳缓冲物、厚度1mm)制造第二层叠体。然后,使用高温真空压力机(北川精机(株)制的“KVHC-PRESS”、长度300mm、宽度300mm),对该第二层叠体在0.2kPa的减压下,在温度340℃、压力5MPa的条件下用20分钟进行热压,使其一体化,由此得到金属箔层叠体。
<比较例1>
使用上述经过热处理的树脂浸渗基材,如图6所示,除了省略一对芳族聚酰胺缓冲物之外,通过与上述实施例1同样的顺序构成第二层叠体9。然后,将该第二层叠体9热压,使其一体化,得到金属箔层叠体。
即,从下方依次层叠SUS板(厚度5mm的SUS304)、隔离铜箔(三井金属矿业(株)制的“3EC-VLP”、厚度18μm)、构成金属箔层叠体的铜箔(三井金属矿业(株)制的“3EC-VLP”、厚度18μm)、构成金属箔层叠体的树脂浸渗基材、构成金属箔层叠体的铜箔(三井金属矿业(株)制的“3EC-VLP”、厚度18μm)、隔离铜箔(三井金属矿业(株)制的“3EC-VLP”、厚度18μm)、SUS板(厚度5mm的SUS304),制造第二层叠体。然后,使用高温真空压力机(北川精机(株)制的“KVHC-PRESS”、长度300mm、宽度300mm),对该第二层叠体在0.2kPa的减压下,在温度340℃、压力5MPa的条件下进行20分钟的热压,使其一体化,由此得到金属箔层叠体。
<比较例2>
使用上述热处理过的树脂浸渗基材,如图7所示,除了省略一对隔离铜箔之外,其它用与上述实施例1同样的程序构成第二层叠体9。然后,将该第二层叠体9热压,使其一体化,得到金属箔层叠体。
即,从下方依次层叠芳族聚酰胺缓冲物((株)イチカワテクノファブリクス制的芳族聚酰胺缓冲物、厚度3mm)、SUS板(厚度5mm的SUS304)、构成金属箔层叠体的铜箔(三井金属矿业(株)制的“3EC-VLP”、厚度18μm)、构成金属箔层叠体的树脂浸渗基材、构成金属箔层叠体的铜箔(三井金属矿业(株)制的“3EC-VLP”、厚度18μm)、SUS板(厚度5mm的SUS304)、芳族聚酰胺缓冲物((株)イチカワテクノファブリクス制的芳族聚酰胺缓冲物、厚度3mm),制造第二层叠体。然后,使用高温真空压力机(北川精机(株)制的“KVHC-PRESS”、长度300mm、宽度300mm),对该第二层叠体在0.2kPa的减压下,在温度340℃、压力5MPa的条件下进行20分钟的热压,使其一体化,由此得到金属箔层叠体。
<金属箔层叠体的外观的评价>
对于这些实施例1、2以及比较例1、2,目视确认各金属箔层叠体的外观。
作为其结果,比较例1中,金属箔层叠体的铜箔部分变色,金属箔层叠体的外观不良。此外,比较例2中,SUS板的缺陷转印到金属箔层叠体的铜箔上,金属箔层叠体的外观不良。
与此相对地,实施例1、2中,金属箔层叠体都未发现变色、损伤,金属箔层叠体的外观良好。但是实施例2中,碳缓冲物附着在热压装置的加热板上。
产业可利用性
本发明的金属箔层叠体的制造方法,可以广泛适用于用作印刷布线板用材料的金属箔层叠体的制造等中。
符号说明
1…金属箔层叠体,2…树脂浸渗基材(绝缘基材),3、3A、3B…铜箔(金属箔),3a…消光面,3b…光泽面,5、5A、5B…隔离铜箔(隔离物),5a…消光面,5b…光泽面,6、6A、6B…SUS板(金属板),7、7A、7B…芳族聚酰胺缓冲物(缓冲材料),8…第一层叠体,9…第二层叠体,10…SUS板(隔板),11…热压装置,12…腔,13…门,15…真空泵,16…上加热板(加热板),16a…加压面,17…下加热板(加热板),17a…加压面。
Claims (12)
1.方法,其是在绝缘基材的两侧具有金属箔的金属箔层叠体的制造方法,其特征在于,包含
制造具有依次用一对金属板和一对缓冲材料夹着第一层叠体的层构成的第二层叠体的第二层叠体制造步骤,所述第一层叠体为依次用一对上述金属箔和一对隔离物夹着上述绝缘基材而成的层叠体,
和将该第二层叠体在其层叠方向上用一对加热板进行加热加压的加热加压步骤。
2.如权利要求1所述的方法,其特征在于,在上述加热加压步骤中,将上述第二层叠体在减压下进行加热加压。
3.如权利要求1或2所述的方法,其特征在于,上述金属箔为铜箔。
4.如权利要求1~3中任意一项所述的方法,其特征在于,上述隔离物为隔离铜箔或隔离SUS箔。
5.如权利要求1~4中任意一项所述的方法,其特征在于,上述金属板为SUS板。
6.如权利要求1~5中任意一项所述的方法,其特征在于,上述缓冲材料为芳族聚酰胺缓冲物。
7.如权利要求1~6中任意一项所述的方法,其特征在于,上述绝缘基材是液晶聚酯浸渗到无机纤维或碳纤维中而成的预浸料。
8.如权利要求7所述的方法,其特征在于,上述液晶聚酯具有溶剂可溶性,同时流动起始温度为250℃以上。
9.如权利要求7或8所述的方法,其特征在于,上述液晶聚酯具有式(1)、(2)和(3)所示的结构单元,且相对于全部结构单元的总计,式(1)所示的结构单元为30.0~45.0摩尔%,式(2)所示的结构单元为27.5~35.0摩尔%,式(3)所示的结构单元为27.5~35.0摩尔%,
(1) -O-Ar1-CO-
(2) -CO-Ar2-CO-
(3) -X-Ar3-Y-
上式(1)~(3)中,Ar1表示亚苯基或亚萘基,Ar2表示亚苯基、亚萘基或式(4)所示的基团,Ar3表示亚苯基或式(4)所示的基团,X和Y分别独立地表示O或NH,而且,在Ar1、Ar2和Ar3的芳香环上键合的氢原子可以被卤原子、烷基或芳基取代,
(4) -Ar11-Z-Ar12-
上式(4)中,Ar11、Ar12分别独立地表示亚苯基或亚萘基,Z表示O、CO或SO2。
10.如权利要求9所述的方法,其特征在于,上述式(3)所示的结构单元中的X和Y的至少一者为NH。
11.如权利要求7~10中任意一项所述的方法,其特征在于,上述液晶聚酯是相对于全部结构单元的总计,含有30.0~45.0摩尔%选自源于对羟基苯甲酸的结构单元和源于2-羟基-6-萘甲酸的结构单元中的至少一种结构单元、27.5~35.0摩尔%选自源于对苯二甲酸的结构单元、源于间苯二甲酸的结构单元和源于2,6-萘二甲酸的结构单元中的至少一种结构单元,以及27.5~35.0摩尔%源于4-氨基苯酚的结构单元的液晶聚酯。
12.方法,其是在绝缘基材的两侧具有金属箔的金属箔层叠体的制造方法,其特征在于,含有
制造具有依次用一对金属板和一对缓冲材料夹着下述层叠结构的层构成的第二层叠体的第二层叠体制造步骤,所述层叠结构是多个第一层叠体在其层叠方向上通过介入隔板重叠而成的层叠结构,所述第一层叠体是依次用一对上述金属箔和一对隔离物夹着上述绝缘基材而成的层叠体,
和将该第二层叠体在其层叠方向上用一对加热板进行加热加压的加热加压步骤。
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