CN102448581A - 熔盐中的co2-捕获 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及从废气中捕获二氧化碳，其中溶解在盐熔体中的金属氧化物用作吸收剂。

Description

熔盐中的CO2-捕获
本发明涉及使用吸收介质从废气中捕获二氧化碳CO2。
在常规的热电厂中，以＞＞1的比用空气氧化煤。常规的燃烧锅炉产生的废气含有10％-15％的CO2，且锅炉出口处的温度为800℃。热废气与水进行热交换且在高压下产生过热蒸汽，该过热蒸汽用于驱动涡轮，这继而驱动发电机进行发电。电效率相对低，约40％-60％。在被加热的蒸汽再次与燃烧过程产生的热废气进行热交换之前，冷凝被加热的蒸汽。冷凝过程释放大量的热，这些热可用于在称为综合供热供电发电厂(CHP)中远程供热的目的。这将发电厂的总效率提高到约70％。
当前用于清洁热电厂产生的CO2的主要技术基于在胺中吸收CO2。在涡轮中解压并冷却之后，废气通过大的反应器，在该反应器中，CO2被吸收在30℃-40℃的基于胺的液体中。将剩余的废气释放到大气中，然后将富CO2的胺液体供给到另一室中，在该室中，将温度增加到120℃-130℃，且选择性地释放CO2。然后可将释放的气体压缩成液体，并且在合适的地点处理。使胺吸收剂冷却到30℃-40℃，并且进入吸收室，在吸收室中开始下一轮过程。大量吸收剂的温度交换需要相当多的能量，并且使发电厂的电输出减少约10％。
可用图2中的图解表示一般的热功转换过程。热(QH)从高温储热器流过机器至低温储热器。功W沿路径进行，而热QL被加入低温储热器。用方程式(1)给出了该过程的效率。
η = W Q H - - - ( 1 )
热功转换过程的理论效率(卡诺效率)通常以方程式(2)给出，其中TH和TL分别是在功转换过程中的低温和高温：
η = T H - T L T H - - - ( 2 )
方程式(2)表示对热过程效率的基本限制。通常，为提高效率而优选具有尽可能大的温差。
当回收来自在胺过程中从130℃至40℃的温度交换的能量时，根据方程式(4)，理论输出为66.9％。实际中，输出低得多，且来自回收过程的能量以相对低品位热能的形式存在，其仅仅可主要用于供热。图3示出用胺清洁的燃气发电厂。
RU2229335 C1涉及CO2的吸收介质，其是以颗粒形式被制造的氧化钙与碱金属碳酸盐低共熔混合物的混合物。
JP11028331 A公开了电化学分离CO2，其中通过电化学反应在阴极上将CO2转化为CO3。
JP 10085553公开了通过使废气穿过膜来分离CO2，在膜中，纤维包括通过CO2和氧化物的化学反应而产生CO2的复合氧化物。
US2005036932公开了一种从废气中吸收和除去CO2的方法。鼓入废气通过含CaO和/或Ca(OH)2的固体颗粒的聚集体，使得废气中的CO2转化成CaCO3。
Terasaka等人(Chem.Eng.Technol.2006，29 No 9，第1118-1121页)公开了一种使用熔盐浆中的固体颗粒硅酸锂(LiSiO4)作为工作介质来吸收CO2的工艺。Li2CO3和Li2SiO3被形成，并且以悬浮固体颗粒的形式存在。
现有技术公开了捕获CO2的若干不同的方法。这些方法的缺点主要包括处理装置的尺寸和功转换过程中低的能效。
本发明的一个目的是获得一种清洁来自燃烧装置的废气中的CO2的方法，其中该方法将对来自清洁过程的能量回收提供提高的效率和电力品质。另外，期望通过采用更快速的化学反应来提高CO2的清洁效率，从而可减小清洁装置的外形尺寸。
本发明提供了一种从气流中除去二氧化碳的方法，其中在第一步骤中，使气流与吸收介质接触，其中吸收介质包含熔盐，该熔盐含有至少一种碱金属卤化物或碱土金属卤化物且具有溶解的金属氧化物MO成分，该金属氧化物MO与二氧化碳反应生成可溶性金属碳酸盐，且其中，吸收介质的熔点在600℃至1400℃的范围内。
此外，本发明涉及包含至少一种碱金属或碱土金属的卤化物且具有溶解的金属氧化物成分的熔盐用于从气流中除去二氧化碳的用途。
本发明还提供了一种用于从气流中除去二氧化碳的吸收介质，其中吸收介质包含熔盐，该熔盐含有至少一种具有溶解的金属氧化物成分的碱金属卤化物或碱土金属卤化物。
附图：
图1是常规热电厂
Figure BDA0000113137720000031
的示意性图示。
图2是一般的热功转换过程的示意性图示。
图3是来自SINTEF的具有胺清洁装置的燃气发电厂的示意性图示。
图4是图示反应(5)的吉布斯自由能的图。正值表示反应朝左进行。负值表示反应朝右进行。
图5是高温熔盐吸收燃气发电厂产生的CO2的示意性图解。
熔盐用于不同应用中的化学加工工业中。值得提及的是在电解工艺中的电解质、作为热解工艺中的催化介质和作为电池中的电解质以及光电化学太阳能板。通常，熔盐由具有不同组成的金属-阴离子化合物组成。这些化合物本身在热力学上非常稳定，同时还是用于其他化合物和元素的有效溶剂。一些熔盐对CO2形式的碳具有一定程度的溶解。这特别地适用于氯化物例如M-Clx、氟化物例如M-Fx和硝酸盐例如M-(NO3)y，其中M是x或y/2价态的金属。
通常，氧化物将可溶于具有相反的路易斯酸碱特征的熔盐中，使得酸性熔体溶解碱性氧化物，反之亦然。良好的实例是其本身具有弱酸性的CaCl2。这导致碱性氧化物(CaO，MgO)和在一定程度上两性氧化物是易于溶解的，而酸性氧化物(SiO2，TiO2)仅被最少地溶解。根据方程式(3)在碳酸盐形成期间，碱性氧化物对CO2具有亲合力：
Figure BDA0000113137720000041
ΔG0 300K＝-130kJ/mol    (3)
与氧化钙相似，碳酸钙具有碱性性质，且将通常溶解在酸性熔体中。然而，这不是普遍正确的，因为CaO和CaCO3还将溶解在呈现碱性性质的氟化物例如CaF2中。碳酸钙在室温下是非常稳定的，但在高于850℃-900℃的温度下将根据方程式(4)分解为CaO和CO2。表1示出了反应(3)的ΔG随温度的变化。反应(3)是(4)的逆反应，因此相同数目适用于(4)，但具有相反的符号。
Figure BDA0000113137720000042
表1：反应(5)的吉布斯自由能随温度的变化
Figure BDA0000113137720000043
利用CaO对CO2所具有的亲合力，通过使气体混合物穿过具有溶解的CaO的熔盐然后溶解的CaO将从气体混合物中吸收二氧化碳并形成CaCO3，反应(3)和反应(4)可用于从稀释的气体混合物中，例如燃煤发电厂产生的稀释的气体混合物中捕获所述气体。熔盐的温度通常在600℃-1500℃的范围内，且高温连同熔盐的催化性质提供了非常有效的捕获。
使用Outotech 2008 HSC热力学软件工具来计算反应(3)和反应(4)用于其他碱土金属氧化物的吉布斯自由能。
图4示出：当沿着周期系统进一步移动时，用于不同碱土金属氧化物的根据(4)的自由能在较高的温度下改变其符号。这可通过在其中废气温度高的燃烧过程中使用较重的氧化物进行吸收来利用。具有大的推动力(大的、负的ΔG)来保证快速的过程是有利的。同时，过程的速度通常随温度的升高而增大。对在熔盐中吸收CO2时，这引起相反的效应，因此在每种情况下，必须用实验方法得到最佳工作条件。与氧化物和相应的碳酸盐按照(4)中预测的那样以单位活度的游离形式存在时的介质和环境相比，当氧化物和相应的碳酸盐存在且溶解在熔盐中时，它们将构成不同的介质和环境，但定性地说，对于不同的阳离子，行为将是相似的。碱金属氧化物的相似计算表明这些是更稳定的，以致在给定的操作温度下，反应(4)中的符号将不改变。这适用于在(STP、单位活度、固相)下进行计算的条件，但当反应物溶解在熔盐中时，这不一定是典型的。在这些条件下，化合物的稳定性将是较低的，使得碱金属氧化物/碳酸盐还充当本发明中的活性化合物。
在熔盐中气态CO2-溶解度是温度的函数，因此溶解度随温度T的升高而降低。这在E.Saido，等人，J Chem Eng，Data，25，(1)，1980，第45-47页中被公开至一定程度。在CaCO3形成和分解期间，气体CO2的溶解度在0.1％-1％的范围内，且可导致过程效率的下降。
由于反应物在所述熔盐中以溶解的络离子的形式存在，所以在本发明中不包括固相反应。这导致比现有技术明显更快的动力学，且因此不需要制浆，原因是溶液可被保持成液体状态。与在同蒸汽热交换之后，在低温范围吸收来自燃烧气体中的CO2不同，此吸收可在冷却燃烧气体之前进行。在刚燃烧完之后，气体具有800℃-1400℃范围的温度。在燃煤发电厂中，气体以约大气压存在，且能量回收发生在常规的蒸汽锅炉中，其中水被加热到与废气的温度约相同的温度，用于驱动蒸汽涡轮，这继而驱动发电机(图1)。在热和/或加压条件下，CO2不被从废气中吸收是无理由的。熔盐，例如上文提出的那些，具有通常在600℃-1412℃范围的熔点，这落入燃烧过程的温度范围内。原理上，这样的吸收过程可以按照胺过程来进行，但在更高的过程温度下。吸收温度将在600℃-1600℃的范围。理论上，温度升高将导致更快速的过程动力学，因而，此类装置的外形可被制造得比胺吸收装置小，胺吸收装置的外形非常大。图5示出这种类型的装置。在燃气发电厂中，在涡轮之前，燃烧气体将被高度加压，如果放到这里，这将提供该过程的效率的额外的提高，因为气体混合物中的CO2分压将明显高于大气压(10atm-20atm)。
例如，热废气通过约700℃-800℃的包含CaCl2的熔盐，其中在形成CaCO3期间，CO2在室内被熔盐中的溶解的CaO吸收。然后，具有高CaCO3含量的熔体进入解吸室并被加热到约950℃，以释放气体。这可通过方程式(5)从热力学上进行解释，当ΔG＞0时，在T＞850℃时，该方程式(5)将朝左移动(见表1)
Figure BDA0000113137720000061
然后在另外的回路中，使处理过的废气和CO2与水进行热交换，以产生高温蒸汽来驱动蒸汽涡轮，这继而驱动发电机。在重新引入到吸收室之前，将含有溶解的和再生的CaO的熔盐冷却到800℃。在该过程中，熔体与蒸汽进行热交换，这将再次驱动涡轮来产生电力-优选地与由热废气产生蒸汽提供动力是相同的。在气体为高温时清洁气体的优点是，这将从总的功转换过程中提供更高的电效率。在吸收装置中，在用于回收将熔盐从950℃冷却至800℃产生的过程热的这样的过程中，如果假定在从冷却介质(以及在蒸汽的情况下，冷凝物)中将能量提取到电力中之后，TL为约40℃，同时TH约800℃，则理论卡诺效率(见方程式2)是95％。另外，这将产生高品质电力而不是低品位水性热(water borne heat)。
可选择地，从原理上说，吸收室与解吸室之间的压力变化可以按照与温度变化相同的方式进行。在燃气发电厂中，燃料中较大部分的能量与气体的氢含量有关，因此存在用于除去释放到空气中的CO2的第三种方法，即在解吸室中电化学除去熔盐中的溶解的碳酸盐中的碳。在这种情况下，生成可通过工艺路径除去并处理的元素碳。这是在燃烧氢气之前，将天然气预燃烧重整成碳(碳黑)和氢气的另一种选择。
对上文提出的构想的直接挑战是存在于待清洁的燃烧气体中的任何水分会导致一些熔盐主要是氯化物水解为氧氢氯化物(oxyhydrochloride)。这可通过使用不经历这种问题的熔体优选为碱性氟化物来避免，或可运行连续的再生过程，其中一些熔体被连续地提取用于处理。
原理上，所有类型的熔盐均可用作氧化物和碳酸盐例如CaO或CaCO3的溶剂。适用的熔盐可以是硝酸盐、氯化物和氟化物。
本发明涉及金属氧化物溶解在熔体中的熔盐。熔盐优选包括卤化物，优选为氯化物，且最优选为氟化物。本发明中使用的熔盐主要基于碱土金属和碱金属，但其他熔盐也可以是适用的。
溶解在熔盐中且与CO2反应的金属氧化物基本上基于碱土金属和碱金属，但其他金属也是合适的。优选的金属氧化物可选自由以下组成的组：MgO、CaO、SrO、BaO、Li2O、Na2O、K2O、Rb2O和Cs2O。

Claims (11)

1.一种从气流中除去二氧化碳的方法，其特征在于，在第一步骤中，使所述气流与吸收介质接触，其中所述介质包含熔盐，所述熔盐包含具有溶解的金属氧化物成分的至少一种碱金属卤化物或碱土金属卤化物，所述金属氧化物与二氧化碳反应且生成金属碳酸盐，并且其中所述方法在600℃至1600℃范围内的温度下进行。
2.根据权利要求1所述的方法，其中在下一步骤中，加热含有金属碳酸盐的所述熔盐，并且释放金属氧化物和二氧化碳。
3.根据权利要求1至2中任一项所述的方法，其中所述熔盐包含氯化物。
4.根据权利要求1至2中任一项所述的方法，其中所述熔盐包含氟化物。
5.根据权利要求1所述的方法，其中所述金属氧化物选自由以下组成的组：MgO、CaO、SrO、BaO、Li2O、Na2O、K2O、Rb2O和Cs2O。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的方法，其中在第一步骤中，所述熔盐的温度被控制，以便二氧化碳基本上转化成碳酸盐，且在下一步骤中，温度被升高，以便释放金属氧化物和二氧化碳。
7.包含含有溶解的金属氧化物的至少一种卤化物和碱金属或碱土金属的熔盐用于从气流中除去二氧化碳的用途。
8.用于从气流中除去二氧化碳的吸收介质，其特征在于，所述吸收介质包含熔盐，所述熔盐包含含有溶解的金属氧化物的至少一种碱金属卤化物或碱土金属卤化物。
9.根据权利要求8所述的吸收介质，其中所述熔盐包含氯化物。
10.根据权利要求8所述的吸收介质，其中所述熔盐包含氟化物。
11.根据权利要求8-10中任一项所述的吸收介质，其中所述金属氧化物选自由以下组成的组：MgO、CaO、SrO、BaO、Li2O、Na2O、K2O、Rb2O和Cs2O。
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