CN102142565A - YCrO3基硫氧燃料电池阳极材料 - Google Patents

YCrO3基硫氧燃料电池阳极材料 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种用于硫氧燃料电池的阳极材料，材料的化学式是Y1-xAxCr1-yByO3，其中A可以是碱土金属元素Sr或Ca，x＝0-0.3；B可以是铁或钴，y＝0-0.3。该材料可以利用固相反应法、化学共沉淀法和溶胶-凝胶法制备。该材料作为硫氧燃料电池的阳极材料，电池的工作温度是500-800℃，当工作温度为800℃时，电压可以达到0.74V。

Description

YCrO<sub>3</sub>基硫氧燃料电池阳极材料
技术领域：
本发明属于燃料电池，该燃料电池可以用于硫磺制硫酸，具体涉及硫氧固体氧化物燃料电池的阳极材料。
背景技术：
硫酸是一种极其重要的化工原料，2010年中国硫酸的产量超过七千万吨，约一半的硫酸采用硫磺为原料，即一年超过一千万吨硫磺用来制硫酸。在硫磺燃烧制二氧化硫、二氧化硫转化成三氧化硫过程中产生大量的热，这些热量没有得到高效利用，且尾气中含有二氧化硫排入环境造成环境污染。专利(CN1805195A)提出以硫磺为原料、以固体氧化物燃料电池制备硫酸的方法，实现硫酸、化学发电和环境保护的结合。专利(CN200810022107.0)提出用La0.2Ca0.2CrO3为硫氧燃料电池的阳极材料，在900℃工作温度下，电池的开路电压达到0.67V。
本发明用YCrO3为基材料，通过用Sr、Ca取代Y和用Fe、Co取代Cr，用固相反应法、化学共沉淀法和溶胶-凝胶法制备阳极材料，提高了硫氧燃料电池的开路电压。本发明的燃料电池的电解质和阴极材料分别采用钇稳定的二氧化锆(YSZ)或钐掺杂的二氧化铈(SDC)、La0.7Sr0.3MnO3。阳极室通入分压为100kPa的硫蒸气，阴极室通入空气。电池的工作温度是500-800℃，电压达到0.70-7.74V。
发明内容：
本发明所要解决的技术问题是提供一种用于硫氧燃料电池的阳极材料。目的是提高现有硫氧燃料电池的开路电压。
本发明的阳极材料化学式是Y1-xAxCr1-yByO3，其中A是碱土金属元素Sr和Ca，x＝0-0.3；B是Fe和Co，y＝0-0.3。材料的制备方法可以采用固相反应法、化学共沉淀法和溶胶-凝胶法。
该材料可以用固相反应法制备，即将Y、Cr、A和B的氧化物按照Y1-xAxCr1-yByO3中元素比例混合、球磨1-10小时，用300目不锈钢筛过筛，然后在600-1200℃温度下热处理2-20小时，将热处理后的材料再研磨、过筛，即得到该材料。
该材料可以用化学共沉淀法制备，即将Y、Cr、A和B的可溶性盐按照Y1-xAxCr1-yByO3中元素比例溶解于去离子水中，加入碳酸铵沉淀剂至没有沉淀产生为止，将沉淀过滤、将沉淀洗涤至滤液中检测不到碳酸根离子为止，将滤饼烘干，研磨过筛后在600-1200℃温度下热处理2-20小时，研磨过筛后即得到该材料。
该材料可以用溶胶-凝胶法制备，即将Y、Cr、A和B的可溶性盐Y1-xAxCr1-yByO3中元素比例溶解于去离子水中，加入肼作为络合剂，肼的摩尔数是金属离子摩尔数之和的2倍，用HNO3调节pH值达到2-3，80℃保温10-20小时得到溶胶，将溶胶在100℃蒸发去水得到凝胶，将凝胶研磨，在500℃预烧2小时，然后在600-1200℃温度下热处理2-20小时，将热处理得到的材料研磨过筛即得到该材料。
本发明的阳极材料适用于硫氧燃料电池，燃料电池的固体电解质和阴极材料分别采用钇稳定的二氧化锆或钐掺杂的二氧化铈、La0.7Sr0.3MnO3。燃料电池的制作过程如下：在固体电解质基片的一面涂覆阳极材料浆料，另一面涂覆阴极浆料，涂覆后的电解质基片在1000-1300℃温度下热处理2-4小时；在阴极、阳极上用铂丝收集电流；将热处理后的涂覆有电极的电解质片用高温银浆粘接在氧化铝管上。在阳极室通入分压为100kPa的硫蒸气，阴极室通入空气。电池工作温度是500-800℃。
具体实施方式：
实施例1
将摩尔数均为0.1摩尔的Y2O3、Cr2O3混合、球磨10小时，用300目不锈钢筛过筛，将过筛粉体放在马弗炉中在1200℃温度下热处理20小时，在球磨10小时过筛即得到YCrO3材料。
分别以得到的YCrO3材料、YSZ和La0.7Sr0.3MnO3为阳极材料、电解质和阴极材料制作硫氧燃料电池。在阳极室和阴极室分别通入100kPa的硫蒸气和空气，在工作温度800℃条件下，开路电压为0.70V。
实施例2
将摩尔数均为0.1摩尔的Y(NO3)3、Cr(NO3)3溶于1升去离子水，向混合溶液中边搅拌边加入浓度为1.0M的碳酸铵溶液直到溶液中不产生沉淀为止，将沉淀过滤、洗涤至滤液中检测不到碳酸根为止，烘干、研磨过筛，然后将粉体放在马弗炉中在1000℃温度下热处理10小时，即得到YCrO3材料。
分别以得到的YCrO3材料、YSZ和La0.7Sr0.3MnO3。为阳极材料、电解质和阴极材料制作硫氧燃料电池。在阳极室和阴极室分别通入100kPa的硫蒸气和空气，在工作温度800℃条件下，开路电压为0.71V。
实施例3
将Y(NO3)3、Ca(NO3)2、Cr(NO3)3、Fe(NO3)3溶于1升去离子水，四种盐摩尔数分别为0.07、0.03、0.07、0.03，向混合溶液中边搅拌边加入摩尔数是金属离子总摩尔数2倍的肼，用HNO3调节溶液pH达到2，将溶液80℃保温形成溶胶，进一步烘干形成凝胶，将凝胶研磨，500℃预烧2小时，然后将粉体放在马弗炉中在900℃温度下热处理10小时，即得到掺杂的YCrO3材料。
分别以得到的掺杂YCrO3材料、YSZ和La0.7Sr0.3MnO3。为阳极材料、电解质和阴极材料制作硫氧燃料电池。在阳极室和阴极室分别通入100kPa的硫蒸气和空气，在工作温度800℃条件下，开路电压为0.74V。
实施例4
将Y(NO3)3、Ca(NO3)2、Cr(NO3)3溶于1升去离子水，三种盐摩尔数分别为0.07、0.03、0.1进行混合且溶于水，向混合溶液中边搅拌边加入摩尔数是金属离子总摩尔数2倍的柠檬酸，用HNO3调节溶液pH达到2，将溶液80℃保温形成溶胶，进一步烘干形成凝胶，将凝胶研磨，500℃预烧2小时，然后将粉体放在马弗炉中在900℃温度下热处理10小时，即得到掺杂的YCrO3材料。
分别以得到的掺杂YCrO3材料、SDC和La0.7Sr0.3MnO3。为阳极材料、电解质和阴极材料制作硫氧燃料电池。在阳极室和阴极室分别通入100kPa的硫蒸气和空气，在工作温度600℃条件下，开路电压为0.72V。

Claims (1)

1.一种用于硫氧燃料电池阳极的材料，其特征在于：该材料的化学式是Y1-xAxCr1-yByO3，其中A是碱土金属元素Sr或Ca，x＝0-0.3；B是Fe或Co，y＝0-0.3。以该材料、YSZ(或SDC)、La0.7Sr0.3MnO3作为硫氧燃料电池的阳极材料、电解质和阴极材料制作成电池，以硫蒸气为燃料，电池的工作温度是500-800℃，电压达到0.70-7.74V。
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