CN102047347B - 电路连接材料和电路连接结构体 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种电路连接材料和电路连接结构体，就本发明的电路连接材料而言，其为介入于相对峙的电路电极间、对相对置的电路电极加压并将加压方向的电极间电连接的电路连接材料，含有粘接剂成分、表面的至少一部分被绝缘覆盖体所覆盖的第一导电粒子、表面的至少一部分被Ni或其合金或其氧化物或者被维氏硬度300Hv以上的金属所覆盖且具有突起的第二导电粒子，前述第一导电粒子与前述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.4～3。

Description

电路连接材料和电路连接结构体
技术领域
本发明涉及电路连接材料和电路连接结构体。
背景技术
将相对置的电路加热、加压而将加压方向的电极间电连接的电路连接材料，例如，将导电粒子分散于环氧系粘接剂、丙烯酸系粘接剂的各向异性导电性粘接膜，主要广泛使用于：搭载有使液晶显示器(LCD)驱动的半导体的TCP(带载封装(Tape Carrier Package))或COF(柔性芯片(Chip On Flex))与LCD面板的电连接、或者TCP或COF与印刷电路板的电连接。
另外，最近，在以面朝下的方式直接将半导体安装于LCD面板、印刷电路板的情况下，不采用以往的引线接合法，而采用对于薄型化、狭间距连接来说有利的倒装芯片安装，此处各向异性导电性粘接膜也被用作电路连接材料(例如，参照专利文献1～4)。
另外，近年，伴随着LCD模块的COF化、细间距化，在使用了电路连接材料来连接时，存在有在相邻的电极间发生短路这样的问题。作为它们的对应策略，存在有通过在粘接剂成分中分散绝缘粒子而防止短路的技术(例如，参照专利文献5～9)。
另外，为了粘接于基板由绝缘性有机物或玻璃形成的配线部件，以及为了粘接于在表面的至少一部分上具备选自氮化硅、硅树脂和聚酰亚胺树脂的至少一种的配线部件等，存在有在粘接剂成分中含有有机硅粒子的技术(例如，参照专利文献10)。另外，为了降低基于粘接后的热膨胀率差的内部应力，而存在有在粘接剂中分散橡胶粒子的技术(例如，参照专利文献11)。
进一步，作为防止电路间短路的手段，存在有使用由具有绝缘性的覆膜覆盖了表面的导电粒子的技术(例如，参照专利文献12和13)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开昭59-120436号公报
专利文献2：日本特开昭60-191228号公报
专利文献3：日本特开平01-251787号公报
专利文献4：日本特开平07-090237号公报
专利文献5：日本特开昭51-020941号公报
专利文献6：日本特开平03-029207号公报
专利文献7：日本特开平04-174980号公报
专利文献8：日本特许第3048197号公报
专利文献9：日本特许第3477367号公报
专利文献10：国际公开第01/014484号小册子
专利文献11：日本特开2001-323249号公报
专利文献12：日本特许第2794009号公报
专利文献13：日本特开2001-195921号公报
发明内容
发明要解决的课题
然而，就这些以往的电路连接材料而言，在成为基板的玻璃的玻璃边缘部上形成的有机膜的突起的作用下，流动了的导电粒子被拦住而凝聚；或者，即使是未形成有机膜的基板，也存在由于在玻璃边缘部COF的抗蚀层(resist)拦住粘接剂的流动，而使导电粒子凝聚，从而发生短路的问题。
进一步，最近，为了降低成本，使用IZO(掺锌的氧化铟(Zinc doped IndiumOxide))电极替代以往的ITO(掺锡的氧化铟(Tin doped Indium Oxide))电极作为玻璃基板电极的制造者有所增加。由于IZO电极的电阻值比ITO电极高，因此在使用了以往的含有由具有绝缘性的覆膜覆盖了表面的导电粒子的电路连接材料的情况下，产生有对置的电路电极间的连接电阻变高这样的问题。
本发明鉴于上述现有技术所存在的课题而开发，目的在于提供一种电路连接材料、以及使用其而将对置配置的第一电路电极和第二电路电极电连接的电路连接结构体，所述电路连接材料为，可防止由在玻璃基板的边缘部的导电粒子的凝聚所导致的短路的发生、并且即使在使用了IZO电极的情况下也可获得良好的连接电阻的电路连接材料。
解决课题的技术方案
为了实现上述目的，本发明提供一种电路连接材料，其为介于相对峙的电路电极间、对相对置的电路电极加压并将加压方向的电极间电连接的电路连接材料，含有粘接剂成分、表面的至少一部分被绝缘覆盖体所覆盖的第一导电粒子、表面的至少一部分被Ni或其合金或其氧化物所覆盖且具有突起的第二导电粒子，上述第一导电粒子与上述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.4～3。
另外，本发明提供一种电路连接材料，其为介于相对峙的电路电极间、对相对置的电路电极加压并将加压方向的电极间电连接的电路连接材料，含有粘接剂成分、表面的至少一部分被绝缘覆盖体所覆盖的第一导电粒子、表面的至少一部分被维氏硬度300Hv以上的金属、合金或金属氧化物所覆盖且具有突起的第二导电粒子，上述第一导电粒子与上述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.4～3。
根据这些电路连接材料，可防止由玻璃基板的边缘部处的导电粒子的凝聚导致的短路的发生、并且即使在使用了IZO电极的情况下也可获得良好的连接电阻。关于可获得相关的效果的理由，本发明人等推测如下。即，认为：如果仅采用上述第一导电粒子，则基板和导电粒子之间缺乏树脂的排除性并且不能获得充分的接触面积，与此相对，由于上述第二导电粒子的存在，而容易排除基板和导电粒子之间的树脂，因此可确保充分的接触面积，可获得良好的连接电阻。
在本发明的电路连接材料中，上述第一导电粒子与上述第二导电粒子的体积比(第一导电粒子的体积/第二导电粒子的体积)优选为0.4～3，更优选为0.45～2.5，进一步优选为0.5～2.0。由此，可含有为确保基板与导电粒子的充分的接触面积而必需的第二导电粒子，可获得更良好的连接电阻。
另外，在本发明的电路连接材料的上述第二导电粒子中，优选上述突起的高度为50～500nm、邻接的上述突起间的距离为1000nm以下。由此，可更充分降低所对置的电路电极间的连接电阻，且可更充分抑制该连接电阻随着时间经过的上升。
另外，在本发明的电路连接材料的上述第一导电粒子中，优选按照覆盖率为20～70％的方式设置有上述绝缘覆盖体。由此，能够充分确保邻接的电路电极间的绝缘性，并且可更充分地降低对置的电路电极间的连接电阻。另外，可更充分抑制连接电阻随着时间经过的上升。
另外，在本发明的电路连接材料中，就上述第一导电粒子而言，具备具有导电性的核粒子、设置于该核粒子的表面上的、包含多个绝缘性粒子的上述绝缘覆盖体，优选上述绝缘性粒子的平均粒径(D2)与上述核粒子的平均粒径(D1)之比(D2/D1)为1/10以下。由此，可更充分地降低所对置的电路电极间的连接电阻，并且，可更充分地抑制该连接电阻随着时间经过的上升。
另外，在本发明的电路连接材料中，就上述第一导电粒子而言，具备具有导电性的核粒子、设置于该核粒子的表面上的、包含含有有机高分子化合物的绝缘性层的上述绝缘覆盖体，优选上述绝缘性层的厚度(T2)与上述核粒子的平均粒径(D1)之比(T2/D1)为1/10以下。由此，可更充分地降低对置的电路电极间的连接电阻，且可更充分地抑制该连接电阻随着时间经过的上升。
进一步，就本发明的电路连接材料而言，优选上述第一导电粒子和上述第二导电粒子的平均粒径都在2～6μm的范围内。由此，能够充分确保邻接的电路电极间的绝缘性，并且更充分地降低对置的电路电极间的连接电阻。
本发明另外提供一种电路连接结构体，将具有第一电路电极的第一电路部件与具有第二电路电极的第二电路部件，按照上述第一电路电极和上述第二电路电极对置的方式来配置，在所对置配置了的上述第一电路电极与上述第二电路电极之间介入上述本发明的电路连接材料，通过加热加压，从而使所对置配置了的上述第一电路电极和上述第二电路电极电连接。
就相关电路连接结构体而言，由于使用上述本发明的电路连接材料来连接第一电路部件和第二电路部件，因此可充分抑制邻接的电路电极间的短路的发生，并且，充分降低对置的电路电极间的连接电阻。
另外，本发明提供，上述第一电路电极和上述第二电路电极的至少一方为ITO电极的上述电路连接结构体。
进一步，本发明提供，上述第一电路电极和上述第二电路电极的至少一方为IZO电极的上述电路连接结构体。
发明效果
根据本发明，可提供一种电路连接材料和电路连接结构体，所述电路连接材料，相比于以往的电路连接材料而言，难以发生电路间的短路，即使在使用了IZO电极等高电阻电极的情况下也可获得良好的连接电阻，且连接可靠性也优异。
附图说明
图1是表示第一导电粒子的一个优选实施方式的模式剖视图；
图2是表示第一导电粒子的另一个优选实施方式的模式剖视图；
图3是表示第二导电粒子的一个优选实施方式的模式剖视图；
图4是表示本发明的电路连接材料的一个实施方式的模式剖视图；
图5是模式地表示本发明的电路连接结构体的制造方法的工序剖视图；
图6是表示在形成有ITO电极的玻璃基板的边缘部产生了导电粒子的凝聚的情况下的外观的连接体照片。
符号说明
1：核粒子，1a：基材粒子，1b：导电层，2A：绝缘性粒子，2B：绝缘性层，10、10A、10B：第一导电粒子，14：突起部，20、20A、20B：第二导电粒子，21：核体，21a：中核部，21b：突起部，22：金属层，50：膜状的电路连接材料，51：粘接剂成分，60：电路连接部，70：电路连接结构体，72，76：电路电极，73：LCD面板，74：液晶显示部，75：电路基板。
具体实施方式
以下，根据需要一边参照附图，一边对本发明的优选实施方式进行详细说明。
本发明的电路连接材料含有粘接剂成分、第一导电粒子、第二导电粒子。在本发明中，粘接剂成分包含电路连接材料的结构材料之中的除了导电粒子以外的全部材料。
本发明的电路连接材料，可含有包含(a)环氧树脂、(b)潜伏性固化剂的粘接剂作为粘接剂成分。
作为(a)环氧树脂，列举出：由表氯醇与双酚A、双酚F和/或双酚AD等衍生的双酚型环氧树脂，由表氯醇与苯酚酚醛清漆、甲酚酚醛清漆衍生的环氧酚醛清漆树脂，具有含有萘环的骨架的萘系环氧树脂，缩水甘油胺、缩水甘油醚、联苯、脂环式等1分子内具有2个以上的缩水甘油基的各种环氧化合物等。它们可以单独1种或混合2种以上而使用。
就这些环氧树脂而言，为了防止电子迁移，优选使用杂质离子(Na+、Cl-等)、水解性氯等降低至300ppm以下的高纯度品。
作为(b)潜伏性固化剂，列举出：咪唑系、酰肼系、三氟化硼-胺配位化合物、锍盐、胺酰亚胺、聚胺的盐、双氰胺等。它们可以单独1种或混合2种以上而使用。另外，就这些潜伏性固化剂而言，也可混合分解促进剂、抑制剂等而使用。另外，通过用聚氨酯系、聚酯系的高分子物质等覆盖这些潜伏性固化剂从而微囊化的物质，由于使用寿命延长，因而优选。
另外，就本发明中使用的电路连接材料而言，可含有如下粘接剂作为粘接剂成分，所述粘接剂包含(c)通过加热或光而产生游离自由基的固化剂、(d)自由基聚合性物质。
作为(c)通过加热或光而产生游离自由基的固化剂(以下，视情况而称为“游离自由基产生剂”)，列举出：过氧化化合物、偶氮系化合物等在加热或光作用下分解而产生游离自由基的物质。就游离自由基产生剂而言，可根据目标的连接温度、连接时间、适用寿命等来适宜选定，但是从高反应性和适用寿命的观点考虑，优选半衰期10小时的温度为40℃以上，且半衰期1分钟的温度为180℃以下的有机过氧化物。
对于(c)通过加热或光而产生游离自由基的固化剂的配合量而言，以粘接剂成分的固体成分(固形分)总量为基准，优选为0.05～10质量％左右，更优选为0.1～5质量％。
作为(c)通过加热或光而产生游离自由基的固化剂，具体列举出：二酰基过氧化物类、过氧化二碳酸酯类、过氧化酯类、过氧化缩酮类、二烷基过氧化物类、氢过氧化物类等。其中，从抑制电路部件的电路电极的腐蚀的观点考虑，优选为过氧化酯类、二烷基过氧化物类、氢过氧化物类，进一步从可获得高反应性的观点考虑，更优选为过氧化酯类。
作为二酰基过氧化物类，例如列举出：异丁基过氧化物、2，4-二氯苯甲酰基过氧化物、3，5，5-三甲基己酰基过氧化物、辛酰过氧化物、月桂酰过氧化物、硬脂酰过氧化物、琥珀酰过氧化物、苯甲酰过氧化甲苯、苯甲酰过氧化物等。
作为过氧化二碳酸酯类，例如列举出：二-正丙基过氧化二碳酸酯、二异丙基过氧化二碳酸酯、双(4-叔丁基环己基)过氧化二碳酸酯、二-2-乙氧基甲氧基过氧化二碳酸酯、二(2-乙基己基过氧化)二碳酸酯、二甲氧基丁基过氧化二碳酸酯、二(3-甲基-3-甲氧基丁基过氧化)二碳酸酯等。
作为过氧化酯类，例如列举出：异丙苯基过氧化新癸酸酯、1，1，3，3-四甲基丁基过氧化新癸酸酯、1-环己基-1-甲基乙基过氧化新癸酸酯、过氧化新癸酸叔己酯、过氧化新戊酸叔丁酯、1，1，3，3-四甲基丁基过氧化-2-乙基己酸酯、2，5-二甲基-2，5-双(2-乙基己酰基过氧化)己烷、1-环己基-1-甲基乙基过氧化-2-乙基己酸酯、过氧化-2-乙基己酸叔己酯、过氧化-2-乙基己酸叔丁酯、过氧化异丁酸叔丁酯、1，1-双(叔丁基过氧化)环己烷、叔己基过氧化异丙基单碳酸酯、叔丁基过氧化-3，5，5-三甲基己酸酯、过氧化月桂酸叔丁酯、2，5-二甲基-2，5-双(间甲苯酰基过氧化)己烷、叔丁基过氧化异丙基单碳酸酯、叔丁基过氧化-2-乙基己基单碳酸酯、过氧化苯甲酸叔己酯、过氧化乙酸叔丁酯等。
作为过氧化缩酮类，例如列举出：1，1-双(叔己基过氧化)-3，5，5-三甲基环己烷、1，1-双(叔己基过氧化)环己烷、1，1-双(叔丁基过氧化)-3，5，5-三甲基环己烷、1，1-(叔丁基过氧化)环十二烷、2，2-双(叔丁基过氧化)癸烷等。
作为二烷基过氧化物类，例如列举出：α，α’-双(叔丁基过氧化)二异丙苯、过氧化二异丙苯、2，5-二甲基-2，5-二(叔丁基过氧化)己烷、叔丁基异丙苯基过氧化物等。
作为氢过氧化物类，例如列举出：二异丙苯氢过氧化物、异丙苯氢过氧化物等。
这些(c)通过加热或光而产生游离自由基的固化剂，可以单独1种或混合2种以上而使用。另外，(c)通过加热或光而产生游离自由基的固化剂，也可混合分解促进剂、抑制剂等而使用。
(d)自由基聚合性物质为具有通过自由基而聚合的官能团的物质，例如列举出：丙烯酸酯，甲基丙烯酸酯，马来酰亚胺化合物等。
作为丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯，例如列举出：氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、二(甲基)丙烯酸乙二醇酯、二(甲基)丙烯酸二乙二醇酯、二(甲基)丙烯酸三乙二醇酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、四羟甲基甲烷四(甲基)丙烯酸脂、2-羟基-1，3-二(甲基)丙烯酰氧基丙烷、2，2-双[4-((甲基)丙烯酰氧基甲氧基)苯基]丙烷、2，2-双[4-((甲基)丙烯酰氧基聚乙氧基)苯基]丙烷、(甲基)丙烯酸二环戊烯酯、(甲基)丙烯酸三环癸酯、双((甲基)丙烯酰氧基乙基)异氰脲酸酯、ε-己内酯改性三((甲基)丙烯酰氧基乙基)异氰脲酸酯、三((甲基)丙烯酰氧基乙基)异氰脲酸酯等。
在本发明中，这样的自由基聚合性物质可以单独1种或组合2种以上来使用。
作为马来酰亚胺化合物，优选在分子中含有至少两个以上马来酰亚胺基的化合物，例如列举出：1-甲基-2，4-双马来酰亚胺苯、N，N’-间亚苯基双马来酰亚胺、N，N’-对亚苯基双马来酰亚胺、N，N’-间甲代亚苯基双马来酰亚胺、N，N’-4，4-亚联苯基双马来酰亚胺、N，N’-4，4-(3，3’-二甲基-亚联苯基)双马来酰亚胺、N，N’-4，4-(3，3’-二甲基二苯基甲烷)双马来酰亚胺、N，N’-4，4-(3，3-二乙基二苯基甲烷)双马来酰亚胺、N，N’-4，4-二苯基甲烷双马来酰亚胺、N，N’-4，4-二苯基丙烷双马来酰亚胺、N，N’-4，4-二苯基醚双马来酰亚胺、N，N’-3，3’-二苯砜双马来酰亚胺、2，2-双[4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基]丙烷、2，2-双[3-仲丁基-4，8-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基]丙烷、1，1-双[4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基]癸烷、4，4’-环亚己基-双[1-(4-马来酰亚胺苯氧基)-2-环己基]苯、2，2-双[4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基]六氟丙烷等。它们可以单独1种或组合2种以上来使用，或可与烯丙基苯酚、烯丙基苯基醚、苯甲酸烯丙酯等烯丙基化合物组合而使用。
另外，在本发明中，从使固化电路连接材料之前的电路部件的临时固定变得容易的观点考虑，优选至少含有25℃时的粘度为100000～1000000mPa·s的自由基聚合性物质，更优选含有具有100000～500000mPa·s的粘度(25℃)的自由基聚合性物质。自由基聚合性物质的粘度，可通过使用市售的E型粘度计来测定。
从粘接性的观点考虑，(c)自由基聚合性物质中，优选氨基甲酸酯丙烯酸酯或氨基甲酸酯甲基丙烯酸酯。另外，为了提高耐热性，优选合用与上述的有机过氧化物交联后的聚合物的Tg单独为100℃以上的自由基聚合性物质。作为这样的自由基聚合性物质，可使用具有二环戊烯基、三环癸基和/或三嗪环的物质。特别地，优选使用具有三环癸基、三嗪环的自由基聚合性物质。
另外，根据需要，也可在粘接剂成分中，适当使用对苯二酚、甲基醚对苯二酚类等阻聚剂。
进一步，以粘接剂成分的固体成分总量作为基准(100质量％)，使用具有磷酸酯结构的自由基聚合性物质0.1～10质量％的情况下，由于提高在金属等无机物表面上的粘接强度，因而优选，更优选使用0.5～5质量％。
具有磷酸酯结构的自由基聚合性物质，可作为磷酸酐与2-羟基(甲基)丙烯酸酯的反应物而获得。具体列举出：2-甲基丙烯酰氧基乙基酸式磷酸酯、2-丙烯酰氧基乙基酸式磷酸酯等。它们可以单独1种或组合2种以上而使用。
本发明的电路连接材料至少含有第一导电粒子和第二导电粒子这两种导电粒子，所述第一导电粒子为表面的至少一部分被绝缘覆盖体所覆盖的第一导电粒子，所述第二导电粒子为表面的至少一部分被Ni或其合金或其氧化物，或者被维氏硬度300Hv以上的金属、合金或金属氧化物所覆盖且具有突起的第二导电粒子。另外，电路连接材料所含有的第一导电粒子与第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.4～3。以下，分别对第一导电粒子和第二导电粒子，一边参照附图一边说明。
首先，对表面的至少一部分被绝缘覆盖体所覆盖的第一导电粒子进行说明。就第一导电粒子而言，优选具备具有导电性的核粒子、设置于该核粒子的表面上的绝缘覆盖体。就第一导电粒子而言，优选按照覆盖率为20～70％的范围的方式设置有绝缘覆盖体。此处，上述覆盖率通过下述式(1)而定义。
[数学式1]
Figure BPA00001260648000091
第一导电粒子的上述覆盖率优选为20～70％，更优选为20～60％。如果第一导电粒子的覆盖率为20～70％，则可在电路连接材料中含有对于获得充分低的初期电阻值所足够量的导电粒子。这是因为，即使伴随导电粒子的含量的增大而产生了导电粒子的凝聚，也由于设置于各个导电粒子的绝缘覆盖体，从而能充分防止邻接的电路电极彼此之间的电连接。
另外，使用全表面被绝缘覆盖体覆盖了的导电粒子的情况下，在核粒子与电路电极表面之间存在绝缘覆盖体，在电气路径中介入有绝缘覆盖体。与此相对，就上述覆盖率为20～70％的第一导电粒子而言，由于绝缘覆盖是部分性的，因此可充分减少介入电气路径中的绝缘覆盖体。由此，可充分抑制路径中存在的绝缘覆盖体的影响。因此，与全表面被绝缘覆盖体覆盖的导电粒子比较而言，可降低连接部分的初期电阻值，并且，可更确实地抑制该电阻值随着时间经过的上升。
对于第一导电粒子所具备的绝缘覆盖体而言，可由设置于核粒子的表面上的多个绝缘性粒子构成。在此情况下，绝缘性粒子的平均粒径(D2)与核粒子的平均粒径(D1)的比率(D2/D1)，优选为1/10以下。如果该比率为1/10以下，则可更确实地实现以下两者：连接部分低的电阻值、以及对该电阻值随着时间经过而上升的抑制。
另外，对于第一导电粒子所具备的绝缘覆盖体而言，可由设置于核电粒子的表面上的含有有机高分子化合物的绝缘性层构成。在此情况下，绝缘性层的厚度(T2)与核粒子的平均粒径(D1)的比率(T2/D1)，优选为1/10以下。如果该比率为1/10以下，则可更确实地实现以下两者：连接部分低的电阻值、以及对该电阻值随着时间经过而上升的抑制。
图1为，表示第一导电粒子的一个优选实施方式的模式剖视图。图1所示的第一导电粒子10A，由具有导电性的核粒子1以及在该核粒子1的表面上所设置的多个绝缘性粒子2A构成。
就核粒子1而言，由构成中心部分的基材粒子1a以及在该基材粒子1a的表面上所设置的导电层1b构成。
作为基材粒子1a的材质，列举出：玻璃、陶瓷、有机高分子化合物等。这些材质之中，优选通过加热和/或加压而变形的材质(例如，有机高分子化合物)。如果基材粒子1a为变形的物质，则在导电粒子10A通过电路电极而被押压的情况下，与电路电极的接触面积增加。另外，可吸收电路电极的表面的凹凸。因此，电路电极间的连接可靠性提高。
从上述的观点考虑，适宜作为构成基材粒子1a的材质的物质为，例如，丙烯酸树脂、苯乙烯树脂、苯并胍胺树脂、硅树脂、聚丁二烯树脂或它们的共聚物以及将它们交联了的物质。就基材粒子1A而言，在粒子间可以为相同或不同的种类的材质，在相同粒子中可单独使用1种材质或混合使用2种以上的材质。
就基材粒子1a的平均粒径而言，可根据用途等而适当设计，优选为0.5～20μm，更优选为1～10μm，进一步优选为2～5μm。如果使用平均粒径小于0.5μm的基材粒子而制作导电粒子，则存在产生粒子的二次凝聚、邻接的电路电极间的绝缘性变得不充分的倾向；如果使用超过20μm的基材粒子而制作导电粒子，则存在由于其大小而导致邻接的电路电极间的绝缘性变得不充分的倾向。
导电层1b为，按照覆盖基材粒子1a的表面的方式而设置的、由具有导电性的材质所形成的层。从充分确保导电性的观点考虑，优选导电层1b覆盖基材粒子1a的全表面。
作为导电层1b的材质，例如列举出：金、银、铂、镍、铜以及它们的合金，含有锡的焊锡等合金，以及碳等具有导电性的非金属。由于对于基材粒子1a，可实现基于非电解镀敷的覆盖，因此优选导电层1b的材质为金属。另外，为了获得充分的适用寿命，更优选金、银、铂或它们的合金，进一步优选金。另外，它们可以单独1种或组合2种以上而使用。
就导电层1b的厚度而言，可根据其中使用的材质、用途等而适当设计，优选为50～200nm，更优选为80～150nm。如果厚度小于50nm，则存在不能获得连接部分充分低的电阻值的倾向。另一方面，超过200nm的厚度的导电层1b，存在制造效率降低的倾向。
导电层1b，可由一层或二层以上构成。在任一种情况下，从使用其而制作的电路连接材料的保存性的观点考虑，核粒子1的表面层优选由金、银、铂、钯或它们的合金构成，更优选由金构成。导电层1b在由包含金、银、铂、钯或它们的合金(以下，称为“金等金属”)的一层构成的情况下，为了获得连接部分充分低的电阻值，优选其厚度为10～200nm。
另一方面，导电层1b由二层以上构成的情况下，优选导电层1b的最外层由金等金属构成，但最外层与基材粒子1a之间的层，例如，可由含有镍、铜、锡或它们的合金的金属层构成。在此情况下，从粘接剂成分的保存性的观点考虑，构成导电层1b的最外层的包含金等金属的金属层的厚度，优选为30～200nm。
镍、铜、锡或它们的合金，有时会通过氧化还原作用产生游离自由基。由此，如果包含金等金属的最外层的厚度小于30nm，则在与具有自由基聚合性的粘接剂成分合用的情况下，存在难以充分防止游离自由基的影响的倾向。
作为将导电层1b形成于基材粒子1a表面上的方法，列举出：非电解镀敷处理、物理涂布处理。从导电层1b的形成容易性的观点考虑，优选通过非电解镀敷处理将包含金属的导电层1b形成于基材粒子1a的表面上。
就绝缘性粒子2A而言，通过二氧化硅、玻璃、陶瓷等绝缘性的原材料或有机高分子化合物而构成。作为有机高分子化合物，优选具有热软化性的物质。
绝缘性粒子的优选原材料为，例如，聚乙烯、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、乙烯-(甲基)丙烯酸共聚物、乙烯-(甲基)丙烯酸酯共聚物、聚酯、聚酰胺、聚氨酯、聚苯乙烯、苯乙烯-二乙烯基苯共聚物、苯乙烯-异丁烯共聚物、苯乙烯-丁二烯共聚物、苯乙烯-(甲基)丙烯酸共聚物、乙烯-丙烯共聚物、(甲基)丙烯酸酯系橡胶、苯乙烯-乙烯-丁烯共聚物、苯氧树脂、固形环氧树脂等。它们可单独使用1种，也可组合使用2种以上。从粒度分布的分散度、耐溶剂性和耐热性的观点考虑，特别优选苯乙烯-(甲基)丙烯酸共聚物。作为绝缘性粒子2A的制造方法，可举出：种子聚合法等。
构成绝缘性粒子2A的有机高分子化合物的软化点，优选为电路部件彼此之间连接时的加热温度以上。如果软化点小于连接时的加热温度，则存在有在连接之时由于绝缘性粒子2A过度变形而导致不能获得良好的电连接的倾向。
构成绝缘性粒子2A的有机高分子化合物的交联度，优选为5～20％，更优选为5～15％，进一步优选为8～13％。交联度处于上述范围内的有机高分子化合物，与范围外的有机高分子化合物比较而言，具有连接可靠性和绝缘性这两者优异的特性。因此，如果交联度小于5％，则存在邻接的电极电路间的绝缘性变得不充分的倾向。另一方面，如果交联度超过20％，则存在难以实现以下两者的倾向：连接部分充分低的初期电阻值、以及对电阻值随着时间经过而上升的抑制。
有机高分子化合物的交联度，可根据交联性单体与非交联性单体的组成比来调整。在本发明中所言的交联度意为，基于交联性单体和非交联性单体的组成比(加入质量比)的理论计算值。即，在合成有机高分子化合物时所配合的交联性单体的加入质量除以交联性及非交联性的单体的合计加入质量而算出的值。
构成绝缘性粒子2A的有机高分子化合物的凝胶分数(gel fraction)，优选为90％以上，更优选为95％以上。如果凝胶分数小于90％，则在将导电粒子10A分散于粘接剂成分中而制作电路连接材料的情况下，存在粘接剂成分的绝缘电阻随着时间的经过而降低的倾向。
此处所说的凝胶分数是表示有机高分子化合物对于溶剂的耐受性的指标，以下说明其测定方法。对要测定凝胶分数的有机高分子化合物(被测试样)的质量(质量A)进行测定。将被测试样收纳于容器内，向其中加入溶剂。在温度23℃中，将被测试样在溶剂中搅拌浸渍24小时。其后，通过挥发等去除溶剂，测定搅拌浸渍后的被测试样的质量(质量B)。凝胶分数(％)为，根据下式而算出的值。
凝胶分数(％)＝(质量B/质量A)×100
凝胶分数的测定中使用的溶剂为甲苯。在电路连接材料的溶液的制备中，一般使用甲苯、二甲苯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、四氢呋喃。在电路连接材料的溶液的制备中，可使用它们中的单独1种，或混合使用2种以上。
绝缘性粒子2A的平均粒径，可根据用途等而适当设计，优选为50～500nm，更优选为50～400nm，进一步优选为100～300nm。如果平均粒径小于50nm，则存在邻接的电路间的绝缘性变得不充分的倾向；另一方面，如果超过500nm，则存在难以实现以下两者的倾向：连接部分充分低的初期电阻值、以及对电阻值随着时间经过而上升的抑制。
就绝缘性粒子2A而言，优选按照由上述式(1)定义的覆盖率为20～70％的方式而形成于核粒子1的表面上。从更确实地获得绝缘和导电的效果的观点考虑，覆盖率优选为20～60％，更优选为25～60％，进一步优选为28～55％。如果覆盖率小于20％，则存在邻接的电路电极间的绝缘性变得不充分的倾向；另一方面，如果超过70％，则存在难以实现以下两者的倾向：连接部分充分低的初期电阻值、以及对电阻值随着时间经过而上升的抑制。优选覆盖着核粒子1的多个绝缘性粒子2A充分分散在核粒子1的表面上。
在本发明中所言的覆盖率为，基于通过用扫描型电子显微镜(倍率8000倍)观察而获得的下述测定值的覆盖率。即，覆盖率为，基于核粒子以及绝缘性粒子的各个平均粒径、以及附着于1个核粒子的绝缘性粒子的个数而算出的值。如上述那样测定50个任意选择的粒子，算出其平均值。
核粒子1的平均粒径，如以下那样测定。即，任意选择1个核粒子，通过利用扫描型电子显微镜对其观察从而测定其最大粒径和最小粒径。将该最大粒径和最小粒径的乘积的平方根设为该粒子的粒径。如上述那样测定50个任意选择的核粒子的粒径，将其平均值设为核粒子1的平均粒径(D1)。对于绝缘性粒子2A的平均粒径，也与其同样地操作，对50个任意的绝缘性粒子测定其粒径，将其平均值设为绝缘性粒子2A的平均粒径(D2)。
1个导电粒子所具备的绝缘性粒子的个数，如以下那样测定。即，任意选择1个表面的一部分被多个绝缘性粒子2A覆盖的导电粒子。然后，利用扫描型电子显微镜对其摄像，计数出可观察到的核粒子表面上附着的绝缘性粒子的数量。通过将根据其而获得的计数数乘以2倍，从而算出附着于1个核粒子的绝缘性粒子的数量。对50个任意选择的导电粒子，如上述那样测定绝缘性粒子的数量，将其平均值设为1个导电粒子所具备的绝缘性粒子的个数。
核粒子的全表面积意为，以上述(D1)为直径的球的表面积。另一方面，核粒子表面的被绝缘覆盖体覆盖的部分的面积意为，通过使以上述(D2)为直径的圆的面积的值乘以1个导电粒子所具备的绝缘性粒子的个数从而获得的值。
绝缘性粒子2A的平均粒径(D2)与核粒子1的平均粒径(D1)的比率(D2/D1)，优选为1/10以下，更优选为1/15以下。该比率(D2/D1)的下限优选为1/20。如果D2/D1超过1/10，则存在难以实现以下两者的倾向：连接部分充分低的初期电阻值、以及对电阻值随着时间经过而上升的抑制。另一方面，如果小于1/20，则存在邻接的电路间的绝缘性变得不充分的倾向。
另外，核粒子1的表面上所形成的绝缘覆盖体，并不限制为如绝缘性粒子2A那样球状的绝缘覆盖体。绝缘覆盖体也可以为由与绝缘性粒子2A相同的材质形成的绝缘性层。例如，图2所示的第一导电粒子10B具备在核粒子1的表面上部分性地设置的绝缘性层2B。
就绝缘性层2B而言，优选按照覆盖率为20～70％的方式形成于核粒子1的表面上。从更确实地获得本发明效果的观点考虑，覆盖率优选为20～60％，更优选为25～60％，进一步优选为28～55％。如果覆盖率小于20％，则存在邻接的电路电极间的绝缘性变得不充分的倾向；另一方面，如果超过70％，则存在难以实现以下两者的倾向：连接部分充分低的初期电阻值、以及对电阻值随着时间经过而上升的抑制。另外，优选覆盖着核粒子1的绝缘性层2B的各覆盖区域，充分分散在核粒子1的表面上。各覆盖区域可各自孤立，也可连续。
绝缘性层2B的厚度(T2)与核粒子1的平均粒径(D1)的比率(T2/D1)优选为1/10以下，更优选为1/15以下。该比率(T2/D1)的下限优选为1/20。如果T2/D1超过1/10，则存在难以实现以下两者的倾向：连接部分充分低的初期电阻值、以及对电阻值随着时间经过而上升的抑制。另一方面，如果小于1/20，则存在邻接的电路间的绝缘性变得不充分的的倾向。
绝缘覆盖体由绝缘性层2B构成的情况下的覆盖率，可通过以下的程序来算出。即，可通过利用扫描型电子显微镜分别对50个任意选择的导电粒子摄像，对可观察到的核粒子表面上附着的绝缘性层的面积的测定值进行算术平均来获得。
另外，关于绝缘性层2B的厚度(T2)，也可通过利用扫描型电子显微镜分别对50个任意选择的导电粒子摄像，对各导电粒子的表面上的绝缘性层2B的厚度的测定值进行算术平均来获得。
作为在核粒子1的表面形成绝缘覆盖体(绝缘性粒子2A或绝缘性层2B)的方法，可使用公知方法，列举出：利用了基于有机溶剂、分散剂的化学变化的湿式方式以及利用了基于机械能量的物理化学变化的干式方式。例如列举出：喷雾法、高速搅拌法、喷雾干燥法等。
为了更确实地获得本发明效果，优选将粒径充分均匀化的多个绝缘性粒子2A设置于核粒子1的表面上，由此构成绝缘覆盖体。另外，相比于难以完全去除溶剂、分散剂的湿式方式而言，优选采用不使用溶剂的干式方式。
作为可通过干式方式在核粒子1的表面上形成绝缘覆盖体的装置，例如列举出：Mechanomill(商品名，株式会社德寿工作所制)，高速混炼机(hybridizer)((株)奈良机械制作所制，商品名：NHS系列)等。其中，从在将绝缘覆盖体形成于核粒子1的表面上之时可将核粒子1的表面改性为合适状态的角度考虑，优选使用高速混炼机。可根据该装置进行粒子水平上的精密覆盖，可将粒径充分均匀化的绝缘性粒子2A形成于核粒子1的表面上。
绝缘覆盖体的形状的控制，例如，可通过调整覆盖处理的条件而进行。覆盖处理的条件为，例如，温度、旋转速度。另外，就绝缘性粒子2A的平均粒径或绝缘性层2B的厚度而言，可通过调整覆盖处理的条件、供于该处理的核粒子1与有机高分子化合物(绝缘覆盖体的材质)的配合比率而进行。
覆盖处理(干式方式)的温度优选为30～90℃，更优选为50～70℃。
另外，覆盖处理(干式方式)的旋转速度优选为6000～20000/min，更优选为10000～17000/min。
以上，对实施了绝缘覆盖处理的第一导电粒子的优选实施方式进行了说明，但是本发明中的第一导电粒子不受限于上述的实施方式。就本发明中的第一导电粒子而言，在不脱离其要旨的范围可作各种变形。例如，在上述实施方式中，虽然例示了由基材粒子1a和导电层1b构成的核粒子1，但是核粒子也可以为由具有导电性的材质(例如，与导电层1b同样的材质)构成的核粒子。另外，也可将由热熔融金属形成的粒子用作核粒子。在此情况下，可通过加热和加压使核粒子充分变形。
另外，就第一导电粒子而言，也可在核粒子1的表面上设置绝缘性粒子2A和绝缘性层2B这两者，作为绝缘覆盖体。
接着，对表面的至少一部分被Ni或其合金或其氧化物，或者被维氏硬度300Hv以上的金属、合金或金属氧化物所覆盖且具有突起的第二导电粒子进行说明。
图3(a)和(b)为表示第二导电粒子的一个优选实施方式的模式剖视图。如图3(a)所示，第二导电粒子20A通过包含有机高分子化合物的核体21、和核体21的表面上所形成的金属层22构成。核体21由中核部21a和在中核部21a的表面上所形成的突起部21b构成，金属层22在其表面侧，具有多个突起部14。
作为构成核体21的中核部21a的有机高分子化合物，例如列举出丙烯酸树脂、苯乙烯树脂、苯并胍胺树脂、硅树脂、聚丁二烯树脂或它们的共聚物，也可使用将它们交联了的物质。
对于构成突起部21b的有机高分子化合物而言，可与构成中核部21a的有机高分子化合物相同也可以不同。另外，优选突起部21b的平均粒径为50～500nm。
就核体21而言，可通过在中核部21a的表面上吸附多个相比于中核部21a而言具有小的直径的突起部21b来形成。
金属层22的原材料为，Ni或其合金或其氧化物，或者维氏硬度300Hv以上的金属、合金或金属氧化物。作为维氏硬度为300Hv以上的金属、合金或金属氧化物，例如列举出：Ni、Pd、Rh、以及它们的合金和氧化物。其中，作为金属层22的原材料，从通用性的观点考虑，优选为Ni或其合金或其氧化物，更优选为Ni。
作为金属层22的原材料的金属、合金或金属氧化物的维氏硬度为300Hv以上，从树脂排除性和变形性的观点考虑，优选为300～800Hv，更优选为300～600Hv。
就金属层22而言，例如，可通过使用非电解镀敷法而形成于核体21的表面。
另外，作为镍合金，根据在镀敷浴中配合的添加剂的不同而有各种镍合金。作为通常所知的镍合金，列举出：镍-磷、镍-硼等。
金属层22的厚度(镀敷的厚度)优选为50～170nm，更优选为50～150nm。通过将金属层22的厚度设为这样的范围，可使电路电极间的连接电阻变得更为良好。如果金属层22的厚度小于50nm，则存在由于产生镀敷的缺损等从而连接电阻变大的倾向；如果超过170nm，则存在由于在导电粒子间产生凝结从而在邻接的电路电极间发生短路的倾向。
就导电粒子20A的突起部14的高度(H)而言，优选为50～500nm，更优选为75～300nm。突起部的高度小于50nm的情况下，存在在高温高湿处理之后连接电阻变高的倾向；超过500nm的情况下，存在由于导电粒子与电路电极的接触面积变小因此连接电阻变高的倾向。
邻接的突起部14间的距离(S)，优选为1000nm以下，更优选为500nm以下。如果突起部14间的距离超过1000nm，则存在由于突起稀疏因此导电粒子与电路电极的接触面积变小、连接电阻变高的倾向。另外，就邻接的突起部14间的距离(S)而言，从在导电粒子与电路电极之间不挤进粘接剂成分，使导电粒子与电路电极充分接触的观点考虑，优选为50nm以上。导电粒子20A的突起部14的高度(H)以及邻接的突起部14的距离(S)可通过电子显微镜来测定。
另外，就第二导电粒子而言，如图3(b)所示，核体21也可仅由中核部21a构成。对该第二导电粒子20B而言，可通过对核体21的表面进行金属镀敷，在核体21的表面上形成金属层22来获得。并且，就突起部14而言，在金属镀敷敷时，可通过变更镀敷条件而变化金属层22的厚度从而形成为金属层22。就镀敷条件的变更而言，例如，可通过如下进行：在最初使用的镀敷液中，追加浓度比其高的镀敷液从而使镀敷液浓度变得不均匀。
另外，第二导电粒子也可以为，在非导电性的玻璃、陶瓷、塑料等绝缘粒子上覆盖了Ni或其合金或其氧化物，或者维氏硬度300Hv以上的金属、合金或金属氧化物的导电粒子。第二导电粒子为在绝缘粒子上覆盖了导电性物质的物质，在最外层制成Ni、成为核的绝缘粒子制成塑料的情况下，或者，在第二导电粒子为热熔融金属粒子的情况下，由于具有基于加热加压的变形性，连接之时与电路电极的接触面积增加而可靠性提高，因而优选。
在电路连接材料中，就第一和第二导电粒子的合计的配合量而言，优选在相对于粘接剂成分100体积份为0.1～30体积份的范围内根据用途而分别使用。为了更加充分地防止由第一和第二导电粒子导致的邻接电路的短路等，更优选配合量为0.1～10体积份。
另外，对于第一和第二导电粒子的平均粒径而言，从所连接的电路的电极高度变得更小时邻接电极间的短路减少等观点考虑，都优选为1～10μm，更优选为2～8μm，进一步优选为2～6μm。另外，第一导电粒子的平均粒径比第二导电粒子的平均粒径小时，由于使对置的电路电极间的连接电阻更充分降低的效果提高，因此优选。另外，第一导电粒子的平均粒径比第二导电粒子的平均粒径大时，由于可充分确保邻接的电路电极间的绝缘性，因此优选。可认为，尤其是利用全表面被绝缘覆盖体覆盖的导电粒子、覆盖率超过70％的导电粒子，可显现出较大效果。另外，在覆盖率为20％～70％的导电粒子、绝缘性微粒设置于具有导电性的各粒子的表面上的情况下，由于可认为倾向因绝缘性微粒的大小、覆盖率而变化，因此优选适宜调整。它们例如可根据基于用途而不同的本发明的电路连接材料所要求的特性来选择。
另外，作为第一和第二导电粒子，优选从10％压缩弹性模量(K值)为100～1000kgf/mm2的导电粒子中适当选择而使用。
此处，第二导电粒子的平均粒径，也如以下那样测定。即，任意选择1个导电粒子，通过利用扫描型电子显微镜对其观察从而测定其最大粒径和最小粒径。将该最大粒径和最小粒径的乘积的平方根作为该粒子的粒径。对于50个任意选择的导电粒子，如上述那样测定粒径，将其平均值作为导电粒子的平均粒径。
以上，对表面的至少一部分被Ni或其合金或其氧化物、或者被维氏硬度300Hv以上的金属、合金或金属氧化物所覆盖且具有突起的第二导电粒子的优选实施方式进行了说明，但是本发明中的第二导电粒子不受限于上述的实施方式。
对于本发明中的电路连接材料中的第一和第二导电粒子的个数而言，可通过溶解于对形成电路连接材料的粘接剂成分中的树脂成分可溶解的溶剂中，从所获得的不溶成分去除多余的溶剂成分等之后，利用扫描型电子显微镜来观察，从而确认。
作为可溶解树脂成分的溶剂，例如有MEK(甲基乙基酮)、甲苯等，但是不受限于这些溶剂。
观察100个以上的所获得的不溶成分中存在的导电粒子，测定第一导电粒子与第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)。在本发明的电路连接材料中，需要使上述个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.4～3，更优选为0.45～2.5，进一步优选为0.5～2.0。
对于本发明中的电路连接材料中的导电粒子的体积，可根据电路连接材料中包含的导电粒子的平均粒径和每单位面积的导电粒子个数来换算为体积比，可求出第一导电粒子与第二导电粒子的体积比(第一导电粒子的体积/第二导电粒子的体积)。就本发明的电路连接材料而言，上述体积比(第一导电粒子的体积/第二导电粒子的体积)优选为0.4～3，更优选为0.45～2.5，进一步优选为0.5～2.0。
另外，关于导电粒子的体积的定义，由于突起部或绝缘性层所占的相对于导电粒子整体的体积的比例微小，因此在本发明申请中的导电粒子的体积测定中，便不算出绝缘性粒子2A、绝缘性层2B和突起部14。
另外，本发明的电路连接材料，可含有除了第一导电粒子和第二导电粒子以外的其它的导电粒子。其它的导电粒子的含有比例，相对于第一导电粒子和第二导电粒子的总个数而言，优选为50％以下，更优选为30％以下，特别优选为20％以下。
作为其它的导电粒子并无特别限制，例如列举出：Au、Ag、Ni、Cu和焊锡等金属粒子、碳等。另外，其它的导电粒子可以为，由1层或2层以上的层将成为核的粒子覆盖、其最外层为具有导电性的导电粒子。在此情况下，在最外层，可组合使用Ni、Cu等过渡金属，Au、Ag、铂族金属等贵金属的1种或2种以上。另外，最外层优选为以贵金属为主成分的层。
其它的导电粒子也可以为：进一步利用以贵金属为主成分的层，对作为核的以过渡金属为主成分的粒子或者覆盖核的以过渡金属为主成分的层的表面进行覆盖的导电粒子。另外，其它的导电粒子也可以为：将以非导电性的玻璃、陶瓷、塑料等为主成分的绝缘性粒子作为核、由以上述金属或碳为主成分的层覆盖该核的表面的导电粒子。
其它的导电粒子为利用导电层对作为绝缘性粒子的核进行覆盖的导电粒子的情况下，优选为如下的导电粒子：将以塑料为主成分的绝缘性粒子作为核，由以Ni等过渡金属为主成分的层对该核的表面进行覆盖，进一步由以Au等贵金属为主成分的最外层对该层的表面进行覆盖。
另外，本发明的电路连接材料，从处理性优异的角度考虑，优选以膜状来使用，在该情况下，可在粘接剂成分中含有成膜性高分子。作为成膜性高分子，可使用聚苯乙烯、聚乙烯、聚乙烯醇缩丁醛、聚乙烯醇缩甲醛、聚酰亚胺、聚酰胺、聚酯、聚氯乙烯、聚苯醚、尿素树脂、三聚氰胺树脂、酚醛树脂、二甲苯树脂、环氧树脂、聚异氰酸酯树脂、苯氧树脂、聚酰亚胺树脂、聚酯聚氨酯树脂等。其中，具有羟基等官能团的树脂可提高粘接性，因而更优选。另外，也可使用将这些高分子通过自由基聚合性的官能团进行改性的物质。
这些成膜性高分子的重均分子量，优选为10000以上。另外，如果重均分子量超过1000000，则混合性降低，因此优选小于1000000。
进一步，就本发明的电路连接材料而言，也可在粘接剂成分中含有橡胶微粒、填充材料、软化剂、促进剂、抗老化剂、着色剂、阻燃剂、触变剂、偶联剂、酚醛树脂、三聚氰胺树脂、异氰酸酯类等。
作为橡胶微粒，只要为粒子的平均粒径是所配合的第一和第二导电粒子的各平均粒径的2倍以下、且室温(25℃)下的储能模量是第一和第二导电粒子以及粘接剂成分在室温下的储能模量的1/2以下的橡胶微粒即可。特别地，对于橡胶微粒的材质为有机硅、丙烯酸乳液、SBR、NBR、聚丁二烯橡胶的微粒而言，优选单独使用1种或者混合使用2种以上。3维交联了的这些橡胶微粒的耐溶剂性优异，容易分散于粘接剂成分中。
在电路连接材料中含有填充材料的情况下，由于连接可靠性等提高，因而优选。就填充材料而言，只要其最大粒径小于第一和第二导电粒子的各平均粒径，就可使用。就填充剂的配合量而言，以电路连接材料的固体成分总量为基准，优选为5～60％(体积)的范围。如果配合量超过60％(体积)，则存在可靠性提高的效果饱和的倾向；如果小于5％(体积)，则存在无法充分获得填充剂添加效果的倾向。
作为偶联剂，从粘接性提高的观点考虑，优选含有选自由乙烯基、丙烯基、氨基、环氧基以及异氰酸酯基组成的组中的1种以上的基团的化合物。
图4为，表示作为本发明的电路连接材料的一个实施方式的膜状的电路连接材料的模式剖视图。就膜状的电路连接材料50而言，至少含有粘接剂成分51、第一导电粒子10和第二导电粒子20。如此地，可通过将电路连接材料制成膜状，使处理变得容易。
另外，就本发明的电路连接材料而言，可分离为含有反应性树脂的层和含有潜伏性固化剂的层，或者，可分离为含有产生游离自由基的固化剂的层和含有导电粒子的层。制成这样的结构的情况下，可获得高精细化和适用寿命提高的效果。
就本发明的电路连接材料而言，可用作IC芯片和基板的粘接、电气电路相互的粘接用的膜状粘接剂。即，可以将具有第一电路电极(连接端子)的第一电路部件和具有第二电路电极(连接端子)的第二电路部件，按照使第一电路电极和第二电路电极对置的方式进行配置，在对置配置的第一电路电极和第二电路电极之间介入本发明的电路连接材料并加热加压，使得对置配置的第一电路电极和第二电路电极电连接，从而构成电路连接结构体。
作为构成这样的电路连接结构体的电路部件，例如列举出：半导体芯片、电阻芯片、电容器芯片等芯片部件，印刷电路基板等基板等。在这些电路部件上通常设置有多个电路电极(根据情况也可以为单数)，对于电路部件中的至少1组，使设置于这些电路部件的电路电极的至少一部分对置配置，在所对置配置了的电路电极间介入本发明的电路连接材料，加热加压，将所对置配置了的电路电极彼此电连接，从而构成电路连接结构体。
通过将至少1组电路部件加热加压，使得所对置配置了的电路电极彼此可通过直接接触或经由各向异性导电性粘接剂(电路连接材料)的导电粒子而电连接。
本发明的电路连接材料为，在连接时电路连接材料熔融流动、实现了相对置的电路电极的连接之后、通过固化而保持连接的电路连接材料；电路连接材料的流动性为重要的因素。
在厚度0.7mm、15mm×15mm的玻璃板，夹着厚度35μm、5mm×5mm的电路连接材料，在170℃、2Mpa、10秒的条件下进行加热加压的情况下，通过使用初期的面积(A)和加热加压后的面积(B)而表示的流动性(B/A)的值优选为1.3～3.0，更优选为1.5～2.5。如果该值小于1.3，则存在流动性差、不能获得良好的连接的倾向；超过3.0的情况下，存在容易产生气泡、可靠性差的倾向。
本发明的电路连接材料固化后的40℃时的弹性模量，优选为100～3000MPa，更优选为500～2000MPa。
另外，本发明的电路电极的连接方法为，可通过在表面为选自金、银、锡和铂族的金属的一方的电路电极上形成具有基于热或光的固化性的电路连接材料之后，将另一方电路电极进行位置对齐并加热、加压，从而连接。
接着，使用附图来说明本发明的电路连接结构体的制造方法的一个优选实施方式。图5为，模式地表示本发明的电路连接结构体的制造方法的工序剖视图。图5(a)为电路部件彼此连接前的电路部件的剖视图，图5(b)为电路部件彼此连接时的电路连接结构体的剖视图，图5(c)电路部件彼此连接了的电路连接结构体的剖视图。
首先，如图5(a)所示，在设置于LCD面板73上的电路电极72之上，载置将电路连接材料成型为膜状的膜状电路连接材料(各向异性导电性粘接膜)50。
接着，如图5(b)所示，一边进行位置对齐一边按照电路电极72和电路电极76相互对置的方式，将设置有电路电极76的电路基板75载置于膜状的电路连接材料50上，从而使膜状的电路连接材料50介入于电路电极72和电路电极76之间。电路电极72和76具有多个电极在纵深方向并排的结构(未图示)。另外，作为设置有电路电极76的电路基板75，可举出COF等。
由于膜状的电路连接材料50为膜状，因此处理容易。由此，可容易将该膜状的电路连接材料50介入于电路电极72和电路电极76之间，可使LCD面板73与电路基板75的连接作业变得容易。
接着，一边加热一边隔着LCD面板73和电路基板75，在图5(b)的箭头A的方向对膜状的电路连接材料50加压从而进行固化处理。由此如图5(c)所示，可获得通过由电路连接材料50的固化物形成的电路连接部60连接了电路部件彼此的电路连接结构体70。就固化处理的方法而言，可根据所使用的粘接剂成分，采用加热和光照射的一方或双方。通过将膜状的电路连接材料50加压而进行固化处理，从而电路连接材料50流动、固化，将电路电极72和电路电极76电连接，且机械固定。
实施例
以下，通过实施例进一步详细说明本发明，但是本发明并不限于这些实施例。
(实施例1)
[氨基甲酸酯丙烯酸酯的合成]
一边将重均分子量800的聚己内酯二醇400质量份、丙烯酸-2-羟丙酯131质量份、作为催化剂的二丁基锡二月桂酸酯0.5质量份、以及作为阻聚剂的对苯二酚单甲醚1.0质量份进行搅拌，一边加热至50℃而混合。
接着，滴加异佛尔酮二异氰酸酯222质量份，进一步一边搅拌一边升温至80℃而进行了氨酯化反应。在确认异氰酸酯基的反应率变为99％以上之后，降低温度，而获得了作为自由基聚合性物质的氨基甲酸酯丙烯酸酯。
[聚酯聚氨酯树脂的制备]
按照对苯二甲酸/丙二醇/4，4’-二苯基甲烷二异氰酸酯的摩尔比为1.0/1.3/0.25的量而使用作为二羧酸的对苯二甲酸、作为二醇的丙二醇、作为异氰酸酯的4，4’-二苯基甲烷二异氰酸酯，按照以下的工序而制备了聚酯聚氨酯树脂。
将通过二羧酸与二醇的反应而获得的聚酯多元醇溶解于甲基乙基酮而成的溶液，投入于具备了搅拌机、温度计、冷凝器以及真空产生装置和氮气导入管的带有加热器的不锈钢制高压釜。接着，投入规定量的异氰酸酯，相对于聚酯多元醇100质量份而投入作为催化剂的二丁基锡二月桂酸酯0.02质量份，在75℃反应10小时之后，冷却至40℃。进一步，通过加入哌嗪而反应30分钟从而进行了链延长之后，利用三乙胺中和。
将上述反应后的溶液滴加于纯水时，溶剂和催化剂溶解于水，并且作为酯聚氨酯化合物的聚酯聚氨酯树脂析出。通过真空干燥机将所析出的聚酯聚氨酯树脂干燥，获得了聚酯聚氨酯树脂。
通过凝胶渗透色谱法测定所获得的聚酯聚氨酯树脂的重量分子量，结果为30000。
按照为20质量％的方式将上述聚酯聚氨酯树脂溶解于甲基乙基酮。通过使用涂布装置，在厚度80μm的对单面进行了表面处理的PET膜上涂布上述聚酯聚氨酯树脂的甲基乙基酮溶液，在70℃进行10分钟的热风干燥，制作出厚度为35μm的树脂膜。关于该树脂膜，使用广域动态粘弹性测定装置，在拉伸载荷5gf、频率数10Hz的条件下测定了弹性模量的温度依存性。在所获得的弹性模量-温度曲线中，在纵轴方向上距离对玻璃化转变区域的前后各自的基线进行延长的直线为等距离的直线、与玻璃化转变区域的台阶状变化部分的曲线相交，将该交点的温度(中间点玻璃化转变温度)作为聚酯聚氨酯树脂的玻璃化转变温度而求出，结果为105℃。
[第一导电粒子a的制作]
制备了平均粒径4μm的导电粒子，所述导电粒子为：在成为核的由聚苯乙烯形成的粒子的表面上设置有厚度0.2μm的镍层、在该镍层的外侧设置有厚度0.04μm的金层的导电粒子。另一方面，制备了由苯乙烯-(甲基)丙烯酸共聚物形成的绝缘性粒子。通过使用高速混炼机，利用上述绝缘性粒子对上述导电粒子的表面进行覆盖，从而制备了第一导电粒子a。该第一导电粒子a的D2/D1为1/12，覆盖率为50％。
[第二导电粒子a的制作]
制备了平均粒径4μm的第二导电粒子a，所述第二导电粒子a为：在成为核的由聚苯乙烯形成的粒子的表面上设置有厚度0.2μm的镍层、在该镍层的外侧设置有Ni突起的导电粒子。该第二导电粒子a的Ni的维氏硬度为350Hv，突起的高度为120nm，突起间距离为420nm。
[电路连接材料的制作]
将作为自由基聚合性物质的上述氨基甲酸酯丙烯酸酯30质量份和异氰脲酸酯型丙烯酸酯(制品名：M-325，东亚合成社制)20质量份、2-甲基丙烯酰氧基乙基酸式磷酸酯(制品名：P-2M，共荣社化学社制)1质量份、作为游离自由基产生剂的苯甲酰基过氧化物(制品名：NYPER BMT-K40，日本油脂社制)3质量份、以及上述聚酯聚氨酯树脂的20质量％甲基乙基酮溶液60质量份(固体成分：12质量份)混合，并进行搅拌，从而制成粘接剂成分。
通过将上述第一导电粒子a和上述第二导电粒子a配合分散于粘接剂成分中，获得了涂布用的分散液。就第一导电粒子a和第二导电粒子a的配合量而言，以涂布用的分散液的固体成分总量为基准，任一方都为1.5％(体积)的量。
通过使用涂布装置，在厚度50μm的对单面进行了表面处理的PET膜上涂布所获得的分散液，在70℃进行10分钟的热风干燥，由此形成了厚度为16μm的粘接剂层(各向异性导电性粘接剂层)(宽度15cm，长度70m)。将所获得的粘接剂层与PET膜的层叠体裁剪为1.5mm宽，按照粘接膜面为内侧的方式在内径40mm和外径48mm的塑料制卷轴的侧面(1.7mm宽)上卷绕50m，获得了胶带状的电路连接材料。
(实施例2～3)
除了如表1所示那样将第一导电粒子a和第二导电粒子a的配合量变化以外，与实施例1同样地操作，获得了实施例2～3的胶带状的电路连接材料。
(实施例4～6)
[第一导电粒子b的制作]
制备了平均粒径3μm的导电粒子，所述导电粒子为：在成为核的由聚苯乙烯形成的粒子的表面上设置有厚度0.09μm的镍层、在该镍层的外侧设置有厚度0.03μm的金层的导电粒子。另一方面，制备了由苯乙烯-(甲基)丙烯酸共聚物形成的绝缘性粒子。通过使用高速混炼机，从而利用上述绝缘性粒子对上述导电粒子的表面进行覆盖，制备了第一导电粒子b。该第一导电粒子b的D2/D1为1/15，覆盖率为55％。
[第二导电粒子b的制作]
制备了平均粒径3μm的第二导电粒子b，所述第二导电粒子b为：在成为核的由聚苯乙烯形成的粒子的表面上设置有厚度0.1μm的镍层、在该镍层的外侧设置有Ni突起的导电粒子。该第二导电粒子b的Ni的维氏硬度为350Hv，突起的高度为100nm，突起间距离为200nm。
[电路连接材料的制作]
使用第一导电粒子b和第二导电粒子b替代第一导电粒子a和第二导电粒子a，将它们的配合量设为表1所示的量，除此以外，与实施例1同样地操作，获得了实施例4～6的胶带状的电路连接材料。
(比较例1～7)
[Au覆盖导电粒子的制作]
制备了平均粒径4μm的Au覆盖导电粒子，所述Au覆盖导电粒子为：在成为核的由聚苯乙烯形成的粒子的表面上设置有厚度0.2μm的镍层、在该镍层的外侧设置有厚度0.04μm的金层的导电粒子。该Au覆盖导电粒子的Au的维氏硬度为150Hv。
[电路连接材料的制作]
以表2所示的配合量来使用表2所示的导电粒子，除此以外，与实施例1同样地操作，获得了比较例1～7的胶带状的电路连接材料。
表1和2中，个数比意为第一导电粒子与第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)。另外，在使用Au覆盖导电粒子代替第二导电粒子的情况下，个数比意为第一导电粒子与Au覆盖导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/Au覆盖导电粒子的个数)。
[表1]
Figure BPA00001260648000271
[表2]
Figure BPA00001260648000272
(电路连接结构体的制作)
作为电路部件，准备了厚度0.7mm的ITO涂布玻璃基板(15～20Ω/□，整面电极)，以及，厚度0.7mm的
Figure BPA00001260648000273
整面电极]涂布玻璃基板这2种电路部件。
按照使粘接剂层侧朝向基板的方式，在70℃、1MPa将由上述实施例和比较例获得的电路连接材料(宽度1.5mm和长度3cm)加热加压2秒并分别层叠于ITO涂布玻璃基板和Cr/IZO涂布玻璃基板，剥离PET膜而将粘接剂层转印于基板。
接着，按照电路侧朝向粘接剂层的方式，将在聚酰亚胺膜上形成有线宽25μm、间距50μm、厚度8μm的镀锡的铜电路600根的挠性电路板(FPC)放置于所转印了的粘接剂层上，在24℃、0.5MPa加压1秒而临时固定。
将由粘接剂层临时固定该FPC的玻璃基板设置于正式压接装置，以厚度200μm的硅橡胶作为缓冲材料，从FPC侧，利用加热工具在170℃、3MPa加热加压6秒钟从而在整个宽度1.5mm连接。由此，获得了电路连接结构体。
(连接电阻的测定)
关于所获得的电路连接结构体，利用万用表(装置名：TR6845，爱德万公司(Advantest Corporation)制)，对FPC的电路电极和与该电路电极对置的ITO涂布玻璃基板或Cr/IZO涂布玻璃基板的电路电极之间的连接电阻进行测定。就连接电阻而言，在40点测定出对置的电路电极间的电阻值，求出它们的平均值。所获得的结果示于表3～4。
(绝缘性的测定)
隔着由上述实施例和比较例获得的电路连接材料(宽度1.5mm和长度3cm)，对厚度38μm的聚酰亚胺膜与以50μm间距形成有线宽50μm、空间宽度50μm、厚度
Figure BPA00001260648000281
的ITO电极的玻璃基板进行压接。此时，在玻璃边缘部产生了导电粒子的凝聚。图6为，表示在形成有ITO电极的玻璃基板的边缘部产生了导电粒子的凝聚的情况下的外观的连接体照片。图6为，从玻璃基板侧拍摄了连接体的照片；可确认在形成有ITO电极15的玻璃基板的边缘部17产生有导电粒子的凝聚16。图中的18为向基板外的树脂流动部。而且，如图6所示，在玻璃基板的边缘部17产生了导电粒子的凝聚16的情况下，就绝缘性低的电路连接材料而言，在邻接的ITO电极15间发生短路而获得连接电阻。
其后，通过万用表(装置名：TR6845，爱德万公司制)测定了邻接的ITO电极间的电阻值。就电阻值而言，在20点测定邻接的ITO电极间的电阻值，记录下获得1×1010Ω以下的连接电阻的点(发生了短路的电极)的数量，由此对绝缘性进行评价。所获得的结果示于表3～4。
[表3]
[表4]
产业上的利用可能性
如以上说明，根据本发明可提供电路连接材料和电路连接结构体，就所述电路连接材料而言，相比于以往的电路连接材料而言，难以发生电路间的短路，即使在使用了IZO电极等高电阻电极的情况下也可获得良好的连接电阻，且连接可靠性也优异。

Claims (113)

1.一种电路连接结构体，其特征在于，其为将具有第一电路电极的第一电路部件和具有第二电路电极的第二电路部件，按照所述第一电路电极与所述第二电路电极对置的方式来配置，在所对置配置了的所述第一电路电极与所述第二电路电极之间介入电路连接材料，并加热加压，从而使所对置配置了的所述第一电路电极与所述第二电路电极电连接的电路连接结构体，
所述电路连接材料含有：粘接剂成分；表面的至少一部分被绝缘覆盖体所覆盖的第一导电粒子；表面的至少一部分被Ni或其合金或其氧化物所覆盖且具有突起的第二导电粒子，
所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.4～3，
所述第一电路电极和所述第二电路电极中的至少一方为IZO电极。
2.一种电路连接结构体，其特征在于，其为将具有第一电路电极的第一电路部件和具有第二电路电极的第二电路部件，按照所述第一电路电极与所述第二电路电极对置的方式来配置，在所对置配置了的所述第一电路电极与所述第二电路电极之间介入电路连接材料，并加热加压，从而使所对置配置了的所述第一电路电极与所述第二电路电极电连接的电路连接结构体，
所述电路连接材料含有：粘接剂成分；表面的至少一部分被绝缘覆盖体所覆盖的第一导电粒子；表面的至少一部分被维氏硬度300Hv以上的金属、合金或金属氧化物所覆盖且具有突起的第二导电粒子，
所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.4～3，
所述第一电路电极和所述第二电路电极中的至少一方为IZO电极。
3.根据权利要求1所述的电路连接结构体，其特征在于，所述第二导电粒子由包含有机高分子化合物的核体、和在该核体的表面上形成的金属层构成，
所述金属层的原材料为Ni或其合金或其氧化物，
所述金属层的厚度为50～170nm。
4.根据权利要求2所述的电路连接结构体，其特征在于，所述第二导电粒子由包含有机高分子化合物的核体、和在该核体的表面上形成的金属层构成，
所述金属层的原材料为维氏硬度300Hv以上的金属、合金或金属氧化物，
所述金属层的厚度为50～170nm。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，在所述电路连接材料中，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的体积比(第一导电粒子的体积/第二导电粒子的体积)为0.4～3。
6.根据权利要求1～4中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，在所述电路连接材料中，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的体积比(第一导电粒子的体积/第二导电粒子的体积)为0.45～2.5。
7.根据权利要求1～4中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，在所述电路连接材料中，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的体积比(第一导电粒子的体积/第二导电粒子的体积)为0.5～2.0。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，在所述电路连接材料中，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.45～2.5。
9.根据权利要求1～7中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，在所述电路连接材料中，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.5～2.0。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，在所述第一导电粒子中，按照覆盖率为20～70％的方式设置有所述绝缘覆盖体。
11.根据权利要求1～9中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，在所述第一导电粒子中，按照覆盖率为20～60％的方式设置有所述绝缘覆盖体。
12.根据权利要求1～9中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，在所述第一导电粒子中，按照覆盖率为25～60％的方式设置有所述绝缘覆盖体。
13.根据权利要求1～9中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，在所述第一导电粒子中，按照覆盖率为28～55％的方式设置有所述绝缘覆盖体。
14.根据权利要求1～13中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，
所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含多个绝缘性粒子的所述绝缘覆盖体，
所述绝缘性粒子的平均粒径(D2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(D2/D1)为1/10以下。
15.根据权利要求14所述的电路连接结构体，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径(D2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(D2/D1)为1/15以下。
16.根据权利要求14所述的电路连接结构体，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径(D2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(D2/D1)为1/20以上。
17.根据权利要求15所述的电路连接结构体，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径(D2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(D2/D1)为1/20以上。
18.根据权利要求1～17中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，
所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含含有有机高分子化合物的绝缘性层的所述绝缘覆盖体，
所述绝缘性层的厚度(T2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(T2/D1)为1/10以下。
19.根据权利要求18所述的电路连接结构体，其特征在于，所述绝缘性层的厚度(T2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(T2/D1)为1/15以下。
20.根据权利要求18所述的电路连接结构体，其特征在于，所述绝缘性层的厚度(T2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(T2/D1)为1/20以上。
21.根据权利要求19所述的电路连接结构体，其特征在于，所述绝缘性层的厚度(T2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(T2/D1)为1/20以上。
22.根据权利要求1～21中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含多个绝缘性粒子的所述绝缘覆盖体，
所述核粒子由构成中心部分的基材粒子和设置于该基材粒子表面上的导电层构成。
23.根据权利要求22所述的电路连接结构体，其特征在于，所述基材粒子的材质为玻璃、陶瓷或有机高分子化合物。
24.根据权利要求1～23中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含含有有机高分子化合物的绝缘性层的所述绝缘覆盖体，
所述核粒子由构成中心部分的基材粒子和设置于该基材粒子表面上的导电层构成。
25.根据权利要求24所述的电路连接结构体，其特征在于，所述基材粒子的材质为玻璃、陶瓷或有机高分子化合物。
26.根据权利要求1～25中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含多个绝缘性粒子的所述绝缘覆盖体，
所述绝缘性粒子由二氧化硅、玻璃、陶瓷或有机高分子化合物构成。
27.根据权利要求26所述的电路连接结构体，其特征在于，所述绝缘性粒子由交联度为5～20％的有机高分子化合物构成。
28.根据权利要求1～27中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含多个绝缘性粒子的所述绝缘覆盖体，
所述绝缘性粒子的平均粒径为50～500nm。
29.根据权利要求28所述的电路连接结构体，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径为50～400nm。
30.根据权利要求28所述的电路连接结构体，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径为100～300nm。
31.根据权利要求1～30中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，所述第二导电粒子中，所述突起的高度为50～500nm。
32.根据权利要求1～30中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，所述第二导电粒子中，所述突起的高度为75～300nm。
33.根据权利要求1～32中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，所述第二导电粒子中，邻接的所述突起间的距离为1000nm以下。
34.根据权利要求1～32中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，所述第二导电粒子中，邻接的所述突起间的距离为500nm以下。
35.根据权利要求1～34中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，
所述第一导电粒子和所述第二导电粒子的平均粒径都处于2～6μm的范围内。
36.根据权利要求1～35中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，所述粘接剂成分含有(a)环氧树脂和(b)潜伏性固化剂。
37.根据权利要求1～36中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，所述粘接剂成分含有(c)通过加热或光而产生游离自由基的固化剂和(d)自由基聚合性物质。
38.根据权利要求1～37中任一项所述的电路连接结构体，其特征在于，所述第一电路电极和所述第二电路电极中的一方为ITO电极。
39.一种电路连接材料在电路连接中的应用，其特征在于，所述电路连接材料含有：粘接剂成分；表面的至少一部分被绝缘覆盖体所覆盖的第一导电粒子；表面的至少一部分被Ni或其合金或其氧化物所覆盖且具有突起的第二导电粒子，
所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.4～3，
所述电路连接材料介入于相对峙的电路电极间、对相对置的电路电极加压使加压方向的电极间电连接，
所述相对峙的电路电极的至少一方为IZO电极。
40.一种电路连接材料在电路连接中的应用，其特征在于，所述电路连接材料含有：粘接剂成分；表面的至少一部分被绝缘覆盖体所覆盖的第一导电粒子；表面的至少一部分被维氏硬度300Hv以上的金属、合金或金属氧化物所覆盖且具有突起的第二导电粒子，
所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.4～3，
所述电路连接材料介入于相对峙的电路电极间、对相对置的电路电极加压使加压方向的电极间电连接，
所述相对峙的电路电极的至少一方为IZO电极。
41.根据权利要求39所述的应用，其特征在于，所述第二导电粒子由包含有机高分子化合物的核体、和在该核体的表面上形成的金属层构成，
所述金属层的原材料为Ni或其合金或其氧化物，
所述金属层的厚度为50～170nm。
42.根据权利要求40所述的应用，其特征在于，所述第二导电粒子由包含有机高分子化合物的核体、和在该核体的表面上形成的金属层构成，
所述金属层的原材料为维氏硬度300Hv以上的金属、合金或金属氧化物，
所述金属层的厚度为50～170nm。
43.根据权利要求39～42中任一项所述的应用，其特征在于，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的体积比(第一导电粒子的体积/第二导电粒子的体积)为0.4～3。
44.根据权利要求39～42中任一项所述的应用，其特征在于，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的体积比(第一导电粒子的体积/第二导电粒子的体积)为0.45～2.5。
45.根据权利要求39～42中任一项所述的应用，其特征在于，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的体积比(第一导电粒子的体积/第二导电粒子的体积)为0.5～2.0。
46.根据权利要求39～45中任一项所述的应用，其特征在于，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.45～2.5。
47.根据权利要求39～45中任一项所述的应用，其特征在于，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.5～2.0。
48.根据权利要求39～47中任一项所述的应用，其特征在于，在所述第一导电粒子中，按照覆盖率为20～70％的方式设置有所述绝缘覆盖体。
49.根据权利要求39～47中任一项所述的应用，其特征在于，在所述第一导电粒子中，按照覆盖率为20～60％的方式设置有所述绝缘覆盖体。
50.根据权利要求39～47中任一项所述的应用，其特征在于，在所述第一导电粒子中，按照覆盖率为25～60％的方式设置有所述绝缘覆盖体。
51.根据权利要求39～47中任一项所述的应用，其特征在于，在所述第一导电粒子中，按照覆盖率为28～55％的方式设置有所述绝缘覆盖体。
52.根据权利要求39～51中任一项所述的应用，其特征在于，
所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含多个绝缘性粒子的所述绝缘覆盖体，
所述绝缘性粒子的平均粒径(D2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(D2/D1)为1/10以下。
53.根据权利要求52所述的应用，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径(D2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(D2/D1)为1/15以下。
54.根据权利要求52所述的应用，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径(D2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(D2/D1)为1/20以上。
55.根据权利要求53所述的应用，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径(D2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(D2/D1)为1/20以上。
56.根据权利要求39～55中任一项所述的应用，其特征在于，
所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含含有有机高分子化合物的绝缘性层的所述绝缘覆盖体，
所述绝缘性层的厚度(T2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(T2/D1)为1/10以下。
57.根据权利要求56所述的应用，其特征在于，所述绝缘性层的厚度(T2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(T2/D1)为1/15以下。
58.根据权利要求56所述的应用，其特征在于，所述绝缘性层的厚度(T2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(T2/D1)为1/20以上。
59.根据权利要求57所述的应用，其特征在于，所述绝缘性层的厚度(T2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(T2/D1)为1/20以上。
60.根据权利要求39～59中任一项所述的应用，其特征在于，所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的包含多个绝缘性粒子的所述绝缘覆盖体，
所述核粒子由构成中心部分的基材粒子和设置于该基材粒子表面上的导电层构成。
61.根据权利要求60所述的应用，其特征在于，所述基材粒子的材质为玻璃、陶瓷或有机高分子化合物。
62.根据权利要求39～61中任一项所述的应用，其特征在于，所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含含有有机高分子化合物的绝缘性层的所述绝缘覆盖体，
所述核粒子由构成中心部分的基材粒子和设置于该基材粒子表面上的导电层构成。
63.根据权利要求62所述的应用，其特征在于，所述基材粒子的材质为玻璃、陶瓷或有机高分子化合物。
64.根据权利要求39～63中任一项所述的应用，其特征在于，所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含多个绝缘性粒子的所述绝缘覆盖体，
所述绝缘性粒子由二氧化硅、玻璃、陶瓷或有机高分子化合物构成。
65.根据权利要求64所述的应用，其特征在于，所述绝缘性粒子由交联度为5～20％的有机高分子化合物构成。
66.根据权利要求39～65中任一项所述的应用，其特征在于，所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含多个绝缘性粒子的所述绝缘覆盖体，
所述绝缘性粒子的平均粒径为50～500nm。
67.根据权利要求66所述的应用，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径为50～400nm。
68.根据权利要求66所述的应用，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径为100～300nm。
69.根据权利要求39～68中任一项所述的应用，其特征在于，所述第二导电粒子中，所述突起的高度为50～500nm。
70.根据权利要求39～68中任一项所述的应用，其特征在于，所述第二导电粒子中，所述突起的高度为75～300nm。
71.根据权利要求39～70中任一项所述的应用，其特征在于，所述第二导电粒子中，邻接的所述突起间的距离为1000nm以下。
72.根据权利要求39～70中任一项所述的应用，其特征在于，所述第二导电粒子中，邻接的所述突起间的距离为500nm以下。
73.根据权利要求39～72中任一项所述的应用，其特征在于，
所述第一导电粒子和所述第二导电粒子的平均粒径都处于2～6μm的范围内。
74.根据权利要求39～73中任一项所述的应用，其特征在于，所述粘接剂成分含有(a)环氧树脂和(b)潜伏性固化剂。
75.根据权利要求39～74中任一项所述的应用，其特征在于，所述粘接剂成分含有(c)通过加热或光而产生游离自由基的固化剂和(d)自由基聚合性物质。
76.一种电路连接结构体的制造方法，其特征在于，
具备如下工序：将具有第一电路电极的第一电路部件和具有第二电路电极的第二电路部件，按照所述第一电路电极与所述第二电路电极对置的方式来配置，在所对置配置了的所述第一电路电极与所述第二电路电极之间介入电路连接材料，并加热加压，从而使所对置配置了的所述第一电路电极与所述第二电路电极电连接，
所述电路连接材料含有：粘接剂成分；表面的至少一部分被绝缘覆盖体所覆盖的第一导电粒子；表面的至少一部分被Ni或其合金或其氧化物所覆盖且具有突起的第二导电粒子，
所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.4～3，
所述第一电路电极和所述第二电路电极中的至少一方为IZO电极。
77.一种电路连接结构体的制造方法，其特征在于，
具备如下工序：将具有第一电路电极的第一电路部件和具有第二电路电极的第二电路部件，按照所述第一电路电极与所述第二电路电极对置的方式来配置，在所对置配置了的所述第一电路电极与所述第二电路电极之间介入电路连接材料，并加热加压，从而使所对置配置了的所述第一电路电极与所述第二电路电极电连接，
所述电路连接材料含有：粘接剂成分；表面的至少一部分被绝缘覆盖体所覆盖的第一导电粒子；表面的至少一部分被维氏硬度300Hv以上的金属、合金或金属氧化物所覆盖且具有突起的第二导电粒子，
所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.4～3，
所述第一电路电极和所述第二电路电极中的至少一方为IZO电极。
78.根据权利要求76所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述第二导电粒子由包含有机高分子化合物的核体、和在该核体的表面上形成的金属层构成，
所述金属层的原材料为Ni或其合金或其氧化物，
所述金属层的厚度为50～170nm。
79.根据权利要求77所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述第二导电粒子由包含有机高分子化合物的核体、和在该核体的表面上形成的金属层构成，
所述金属层的原材料为维氏硬度300Hv以上的金属、合金或金属氧化物，
所述金属层的厚度为50～170nm。
80.根据权利要求76～79中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，在所述电路连接材料中，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的体积比(第一导电粒子的体积/第二导电粒子的体积)为0.4～3。
81.根据权利要求76～79中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，在所述电路连接材料中，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的体积比(第一导电粒子的体积/第二导电粒子的体积)为0.45～2.5。
82.根据权利要求76～79中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，在所述电路连接材料中，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的体积比(第一导电粒子的体积/第二导电粒子的体积)为0.5～2.0。
83.根据权利要求76～82中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，在所述电路连接材料中，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.45～2.5。
84.根据权利要求76～82中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，在所述电路连接材料中，所述第一导电粒子与所述第二导电粒子的个数比(第一导电粒子的个数/第二导电粒子的个数)为0.5～2.0。
85.根据权利要求76～84中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，在所述第一导电粒子中，按照覆盖率为20～70％的方式设置有所述绝缘覆盖体。
86.根据权利要求76～84中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，在所述第一导电粒子中，按照覆盖率为20～60％的方式设置有所述绝缘覆盖体。
87.根据权利要求76～84中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，在所述第一导电粒子中，按照覆盖率为25～60％的方式设置有所述绝缘覆盖体。
88.根据权利要求76～84中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，在所述第一导电粒子中，按照覆盖率为28～55％的方式设置有所述绝缘覆盖体。
89.根据权利要求76～88中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含多个绝缘性粒子的所述绝缘覆盖体，
所述绝缘性粒子的平均粒径(D2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(D2/D1)为1/10以下。
90.根据权利要求89所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径(D2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(D2/D1)为1/15以下。
91.根据权利要求89所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径(D2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(D2/D1)为1/20以上。
92.根据权利要求90所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径(D2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(D2/D1)为1/20以上。
93.根据权利要求76～92中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含含有有机高分子化合物的绝缘性层的所述绝缘覆盖体，
所述绝缘性层的厚度(T2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(T2/D1)为1/10以下。
94.根据权利要求93所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述绝缘性层的厚度(T2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(T2/D1)为1/15以下。
95.根据权利要求93所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述绝缘性层的厚度(T2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(T2/D1)为1/20以上。
96.根据权利要求94所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述绝缘性层的厚度(T2)与所述核粒子的平均粒径(D1)的比(T2/D1)为1/20以上。
97.根据权利要求76～96中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含多个绝缘性粒子的所述绝缘覆盖体，
所述核粒子由构成中心部分的基材粒子和设置于该基材粒子表面上的导电层构成。
98.根据权利要求97所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述基材粒子的材质为玻璃、陶瓷或有机高分子化合物。
99.根据权利要求76～98中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含含有有机高分子化合物的绝缘性层的所述绝缘覆盖体，
所述核粒子由构成中心部分的基材粒子和设置于该基材粒子表面上的导电层构成。
100.根据权利要求99所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述基材粒子的材质为玻璃、陶瓷或有机高分子化合物。
101.根据权利要求76～100中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含多个绝缘性粒子的所述绝缘覆盖体，
所述绝缘性粒子由二氧化硅、玻璃、陶瓷或有机高分子化合物构成。
102.根据权利要求101所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述绝缘性粒子由交联度为5～20％的有机高分子化合物构成。
103.根据权利要求76～102中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述第一导电粒子具备：具有导电性的核粒子；设置于该核粒子的表面上的、包含多个绝缘性粒子的所述绝缘覆盖体，
所述绝缘性粒子的平均粒径为50～500nm。
104.根据权利要求103所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径为50～400nm。
105.根据权利要求103所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述绝缘性粒子的平均粒径为100～300nm。
106.根据权利要求76～105中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述第二导电粒子中，所述突起的高度为50～500nm。
107.根据权利要求76～105中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述第二导电粒子中，所述突起的高度为75～300nm。
108.根据权利要求76～107中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述第二导电粒子中，邻接的所述突起间的距离为1000nm以下。
109.根据权利要求76～107中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述第二导电粒子中，邻接的所述突起间的距离为500nm以下。
110.根据权利要求76～109中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述第一导电粒子和所述第二导电粒子的平均粒径都处于2～6μm的范围内。
111.根据权利要求76～110中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述粘接剂成分含有(a)环氧树脂和(b)潜伏性固化剂。
112.根据权利要求76～111中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述粘接剂成分含有(c)通过加热或光而产生游离自由基的固化剂和(d)自由基聚合性物质。
113.根据权利要求76～112中任一项所述的电路连接结构体的制造方法，其特征在于，所述第一电路电极和所述第二电路电极中的一方为ITO电极。
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