CN101356231A - 用于将铝箔和聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜热封到聚丙烯、聚氯乙烯和聚苯乙烯容器上的热封组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及可热封的适合于密封各种类型的底材的涂料体系，其包含成膜分散体，其特征在于，包含聚合物类型A，聚酯或聚酯混合物；包含聚合物类型B，(甲基)丙烯酸酯均聚物或/和共聚物，其包含标准甲基丙烯酸酯和/或标准丙烯酸酯；和包含聚合物类型AB，由聚合物类型A和聚合物类型B构成的接枝共聚物；和任选地包含聚合物类型C，烯烃聚合物或烯烃共聚物；和包含聚合物类型CB，由聚合物类型C和聚合物类型B构成的接枝聚合物；以及任选地包含聚合物类型D和/或聚合物类型DA。
Description
技术领域
在食品包装和片剂包装领域中一段时间以来除了使用聚苯乙烯(PS)和聚氯乙烯(PVC)以外，也使用聚丙烯(PP)和聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)。没有预处理的聚丙烯对涂料领域是非常苛刻的塑料，因为经常出现粘附强度问题。虽然这种问题在向聚丙烯上热封方面情况稍微不同(PP在这种情况下不是被涂覆，而是被“粘合”)，然而它们同样存在。因此不能使用在聚苯乙烯密封或PVC密封方面证明有效的聚(甲基)丙烯酸酯树脂，例如P24或
N80，因为用其不能实现密封接缝强度。
用
PM 555(制造商：GmbH&Co.KG)，一种基于在乙酸丁酯/甲乙酮中的聚烯烃/聚(甲基)丙烯酸酯的特殊的含溶剂的粘结剂体系，成功地开发一种特别适合于将铝箔密封到聚丙烯上的粘结剂。但此外，用
PM 555也可能进行向聚苯乙烯和PVC上的同样良好的密封。为了获得铝与PVC共聚物例如
VMCH的粘附，
PM 555必须进行打底，但是也可以相应的组合作为单层体系来使用。
VMCH是一种含酸的PVC聚合物(销售商：UnionCarbide)。
最后开发了4150-E(制造商：
GmbH&Co.KG)，以改进用于铝箔和塑料薄膜(folien)的已知的热封组合物，使得代替迄今常用的由乙酸丁酯和甲乙酮构成的含溶剂的粘结剂体系，而可使用没有列于HAPS列表(有害空气污染物)中的溶剂体系。
背景技术
目前，在食品包装中，经常使用塑料产品替代由木材或由无机材料如金属、玻璃、陶瓷制成的贮器和容器。如果贮器或容器用于容纳或保存食品，在每种情况下的要求都特别严格。
无论是通过脱水、冷冻还是消毒，食品保存的一个决定性观点是要完全防止微生物的生长。这经常导致强制气密式封闭容器。此外在塑料容器方面还应考虑机械稳定性、水含量的控制以及大气和光的影响。(参见Ullmann′s Encyclopedia of Industrial Chemistry(乌尔曼工业化学大全)，第25版，第A11卷，523-560；583-618 VCH 1988；该参考文献还论述了适用的标准)。
食品技术中，特别是在乳制品如酸奶杯方面，广泛使用用密封涂料涂覆的铝盖以封闭塑料容器。
这种铝盖经常是一种三层的层压体，其外层经常是由(双轴取向的)聚对苯二甲酸乙二醇酯(O-PET)、双轴取向的聚丙烯(OPP)或聚酰胺(O-PA)组成或由纤维素构成。而可热封的内层一般由聚乙烯、乙烯共聚物或聚丙烯构成(US-A 4 753 708；G.Stehle，NeueVerpackung，9/91，第94-101页)。然而，越来越多的经济的和生态的理由被引入讨论来反对将铝，例如用于食品包装，尤其是在铝生产中的高能量花费。因此，也应用塑料薄膜来代替铝，这些塑料薄膜配有可密封涂料。这种密封涂料在此适应于所使用的塑料。作为用于可密封薄膜的、具有良好的机械强度和良好的阻隔性能的相对廉价的材料，硬PVC起到了非常巨大的作用，其中丙烯酸树脂通常用作密封涂料层，其粘附强度和熔点可通过添加剂适当地改进。PET薄膜受到不断增加的重视。通常借助聚乙酸乙烯酯或聚乙烯/聚乙酸乙烯酯或聚酯涂料密封PET薄膜。然而，这些体系被开发特定用于密封PET载体材料，并且所述体系仅受限地适应于将铝箔或铝涂层密封到复合薄膜上。至今，还没有已知热封粘结剂在适合的配制下既适合于密封铝箔又适合于密封PET薄膜或PET薄膜涂层。
在DE-A 35 31 036中描述了可通过共挤出制备的塑料薄膜，其由抗冲聚苯乙烯，一种嵌段共聚物，和润滑剂构成的可密封层组成。
但是，在EP-A 0 406 681中正当地指出了在使用可热封塑料薄膜代替铝箔时的问题。通常可视为限制的是明显较窄的加工宽容度。主要产生非常窄的10-20℃的加工范围，该范围必须保持相当恒定以确保无问题生产和被密封包装物的无缺陷的使用。在用于同时装填多个杯子的具有多个空腔的装填设备的情况下，不总是满足这一前提条件。EP-A 0 406 681的目的是，尤其这样改进可根据DE-A 35 31 036的共挤出方法制备的基于聚苯乙烯的薄膜，使得加工宽容度和加工可靠性提高。此外应在具有多个装填空腔的装填设备上保证无缺陷的生产。在实际中，这导致应用更高的密封温度，和对塑料薄膜的质量的相应的要求。根据EP-A 0 406 681，通过一种根据共挤出方法或通过层合(Kaschieren)制备的可密封的塑料薄膜满足了这些要求，该薄膜由两个层A和C和非必要的层B构成，以及任选各一个粘附促进剂D的层用于分别接合层A、任选的B和C中的两个，由1％-50％的由可热封的抗冲聚苯乙烯的层A，最多至95％载体层B和1％-99％的高熔点塑料层C组成，其中A和非必要的B和C的厚度或重量的总和分别为100。
DE 101 50 898(
)涉及由烯烃聚合物或烯烃共聚物A、甲基丙烯酸酯共聚物B和由上述组分构成的接枝聚合物AX，以及溶剂或溶剂混合物组成的热封体系。该热封体系的特征在于高的热稳定性和短的密封时间。在此，表述“(甲基)丙烯酸酯”既指甲基丙烯酸酯，例如甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯等，又指丙烯酸酯，例如丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯等，以及由两者组成的混合物。
发明内容
目的
本发明的目的是通过开发和配制适合的聚合物来实现适合于将PET薄膜或PET涂覆的薄膜密封到不同杯材料上的热封涂料。
第一个目的是开发适用于将PET薄膜或PET涂覆的薄膜密封到杯材料如聚苯乙烯、聚酯或者聚氯乙烯上的粘结剂。所述聚酯可以是例如无定形的聚对苯二甲酸乙二醇酯(A-PET)。
此外，目的在于在塑料薄膜的热封中所应用的常规循环时间期间实现足够高的封闭强度。
第二个目的在于开发热封涂料粘结剂，其适合于既将铝箔又将PET薄膜或既将铝涂覆的薄膜又将PET涂覆的薄膜密封到所有所使用的杯材料如聚苯乙烯、聚丙烯、聚酯或者聚氯乙烯上。为此，相对两种薄膜材料，该密封物应具有与相对于铝箔已确立的热封体系(例如
PM 555)相比至少相当的(如果不更好)密封和阻隔性能。另外，相对于对铝箔已确立的体系，所述粘结剂应具有至少等价的密封效力。
此外目的在于，在相对高的温度下直接在密封之后就已经实现高的粘附强度，(高的热稳定性)，因为这样实现薄膜的密封和食品包装物方面的短的循环时间。
目的的实现
本发明目的通过可热封的、适合于密封各种类型的底材的、包含成膜分散体的涂料体系来实现，其特征在于
包含聚合物类型A，聚酯或者聚酯混合物，
包含聚合物类型B，(甲基)丙烯酸酯均聚物或/和共聚物，其包含标准甲基丙烯酸酯和/或标准丙烯酸酯，和
包含聚合物类型AB，由聚合物类型A和聚合物类型B构成的接枝共聚物，和
基于聚合物类型A、B和AB的总重量，
聚合物类型A的量为5wt％-60wt％，
聚合物类型B的量为5wt％-70wt％，
聚合物类型AB的量为5wt％-60wt％，
并且聚合物类型A、B和AB的总和与溶剂或溶剂混合物L的质量的质量比为5∶1-1∶5。
已经发现所述可热封的、适用于密封各种类型底材的涂料体系非常好地将聚酯薄膜或PET涂覆的薄膜热封到聚苯乙烯、聚氯乙烯和聚酯上。
如果将聚合物类型C，烯烃聚合物或烯烃共聚物，和/或聚合物类型CB，由聚合物类型C和聚合物类型B构成的接枝聚合物添加到所述体系中，就可以令人惊奇地将聚酯薄膜和铝箔或既将铝涂覆的又将PET涂覆的薄膜热封到聚苯乙烯、聚酯和聚氯乙烯上，以及热封到聚丙烯和聚乙烯上。
优选聚合物类型A，一种在衣康酸的共聚下制备的聚酯。已经令人惊奇地发现，包含成膜分散体的涂料体系，其特征在于
聚合物类型A是在衣康酸的共聚下制备的聚酯，
聚合物类型B是(甲基)丙烯酸酯均聚物或/和共聚物，包含标准甲基丙烯酸酯和/或标准丙烯酸酯，和
聚合物类型AB是由聚合物类型A和聚合物类型B构成的接枝共聚物，
并且基于聚合物类型A、B和AB的总重量，
聚合物类型A的量为5wt％-60wt％，
聚合物类型B的量为5wt％-70wt％，
聚合物类型AB的量为5wt％-60wt％，
并且聚合物类型A、B和AB的总和与溶剂或溶剂混合物L的质量的质量比为5∶1-1∶5，
是优异的可热封的、适用于密封各种类型底材的体系，其既将聚酯薄膜又将铝箔，或既将铝涂覆的薄膜又将PET涂覆的薄膜热封到聚苯乙烯、聚酯和聚氯乙烯上。
已经发现，如下涂料体系优异地将聚酯薄膜而且还将铝箔，或者既将铝涂覆的薄膜又将PET涂覆的薄膜热封到聚苯乙烯、聚酯和聚氯乙烯上，而且热封到聚丙烯和聚乙烯上：该涂料体系
包含聚合物类型A，在衣康酸的共聚下制备的聚酯，
包含聚合物类型B，(甲基)丙烯酸酯均聚物或/和共聚物，其包含标准甲基丙烯酸酯和/或标准丙烯酸酯，
包含聚合物类型AB，其是由聚合物类型A和聚合物类型B构成的接枝共聚物，
包含聚合物类型C，烯烃聚合物或烯烃共聚物，和
包含聚合物类型CB，由聚合物类型C和聚合物类型B构成的接枝聚合物，以及，任选地，
包含聚合物类型D，聚氯乙烯，和/或
包含聚合物类型DA，聚酰胺。
在此，基于聚合物类型A、B、AB、C、CB、D和DA的总重量，聚合物类型A的量可以为5wt％-60wt％，
聚合物类型B的量可以为5wt％-70wt％，
聚合物类型C的量可以为5wt％-60wt％，
聚合物类型AB的量可以为5wt％-60wt％，
聚合物类型CB的量可以为5wt％-60wt％，
聚合物类型D的量可以为0wt％-10wt％，
聚合物类型DA的量可以为0wt％-10wt％，
并且聚合物类型A、B、AB、C、CB、D和DA的总和与溶剂或溶剂混合物L的质量的质量比为5∶1-1∶5。
已经发现，在热封塑料薄膜中所应用的常规循环时间中实现足够高的封闭强度。
所述密封相对两种薄膜材料都显示与已经确立的对于铝箔的热封体系(例如
PM 555)可比较的密封和阻隔性能。
已经在较高的温度下直接地在密封之后实现高的粘附强度(高的热稳定性)。因此可以在密封时实现短的循环时间。
聚合物类型A
根据本发明共聚酯用作聚合物类型A，其特征在于衣康酸作为单体单元。本发明意义上的共聚酯具有线性或支化结构并且特征在于：
-OH值为5-150mg KOH/g，优选10-50mg KOH/g
-酸值小于10mg KOH/g，优选小于5mg KOH/g，尤其优选小于2mgKOH/g。
-数均分子量为700-25000g/mol，优选2000-12000g/mol。
本发明聚酯中的衣康酸的含量基于所使用的多羧酸的总量为0.1mol％-20mol％，优选1mol％-10mol％，非常尤其优选2mol％-8mol％。此外用于本发明共聚酯的多羧酸的类型自身是任意的。因此可以包含脂族和/或环脂族和/或芳族多羧酸。多羧酸是指优选带有多于一个，尤其优选两个羧基的化合物；与一般定义不同，在一些特定实施方案中多羧酸也指单羧酸。
具有较短链的脂族多羧酸的实例是琥珀酸、戊二酸、己二酸、壬二酸、癸二酸、十二烷二酸、十四烷二酸、十八烷二酸。环脂族多羧酸的实例是环己烷二羧酸的异构体。芳族多羧酸的实例是苯二羧酸和偏苯三酸的异构体。任选地还可以使用它们的可酯化的衍生物，例如相应的低级烷基酯或环状酸酐代替游离多羧酸。
用于本发明的羟基聚酯的多元醇的类型自身是任意的。例如，可以包含脂族和/或环脂族和/或芳族多元醇。多元醇是指优选带有多于一个，尤其优选两个羟基的化合物；与一般定义不同，在一些特定实施方案中多元醇也指单羟基化合物。
多元醇的实例是乙二醇、1，2-丙二醇、1，3-丙二醇、1，4-丁二醇、1，5-戊二醇、1，6-己二醇、1，9-壬二醇、1，12-十二烷二醇、新戊二醇、丁基乙基-1，3-丙二醇、甲基-1，3-丙二醇、甲基戊二醇、环己烷二甲醇、三羟甲基丙烷、季戊四醇和它们的混合物。
芳族多元醇包括芳族多羟基化合物，例如氢醌、双酚A、双酚F、二羟基萘等与环氧化物，例如环氧乙烷或环氧丙烷的反应产物。可以存在的多元醇还有醚二醇即例如基于乙二醇、丙二醇或1，4-丁二醇的低聚物或聚合物。线性脂族二醇是尤其优选的。
除多元醇和二羧酸之外，也可以使用内酯用于合成羟基聚酯。
本发明的具有0.1mol％-20mol％，优选1mol％-10mol％，非常尤其优选2mol％-8mol％的衣康酸含量的共聚酯(基于所使用的多羧酸的总量)是利用对于缩合(缩聚)反应制定的技术制备的。
可在同时存在类型A聚合物和引发剂的情况下，使导致产生组分B的单体聚合。
在接枝反应之前本发明混合物中的聚合物类型A的使用量为10wt％-90wt％，优选25wt％-75wt％，非常尤其优选40wt％-60wt％。
在反应之后本发明混合物中存在的聚合物类型A的量为5wt％-60wt％，优选5wt％-50wt％，非常尤其优选5wt％-40wt％。
聚合物类型B
聚合物类型B可以作为接枝共聚物AB的合成中的副产物形成。产物成分AB中的B链的组成同样对应于以下描述：
聚合物类型或链段B按定义由聚丙烯酸酯序列和/或聚甲基丙烯酸酯序列组成。它们就本身而言例如以相应的均聚物或共聚物的形式可溶解于溶剂体系L中。聚合物B通常由多于50wt％，优选80-100wt％的通式I的单体构成，
其中R1是氢或甲基，R2是含有1-30个碳原子，优选1-20个碳原子的烷基，脂族或芳族基团。
聚合物B中还可以包含：
通式II的单体
其中R′1是氢或甲基，
或/和可以包含可聚合的酸酐，和/或通式III的单体
其中R″1是氢或甲基，Z是任选经烷基取代的苯基、-COR3基团，下式基团
-OR4基团或氯原子，其中R3和R4是含有1-20个碳原子的未支化或支化的烷基，或是苯基，且n是0或1，
和/或通式IV的单体
其中R5和R6是氢或-COOR′7基团，R6是氢或-CH2COOR″7基团，条件是通式IV的化合物必须含有两个含羧基的基团，其中R7、R′7和R″7是氢或含有1-20个碳原子的未支化或支化的烷基，或是苯基。聚合物B还可以非必要地包含一定比例的通式V的单体
其中R″′1具有R1的含义，且Bs是含氮官能团如-CN基、-CONR9R10基团，其中R9和R10彼此独立地是氢或含有1-20个碳原子的烷基，或其中R9和R10与所述氮一起构成一个5元或6元杂环，或其中Bs是(惰性)杂环基团，尤其是吡啶、吡咯烷、咪唑、咔唑、内酰胺基团或其烷基化的衍生物，或Bs的含义是-CH2OH，或其中Bs的含义是
-COO-Q-R11
其中Q是含有2-8个碳原子的任选经烷基取代的亚烷基，且R11是-OH，-OR″′7或-NR′9R′10基团，其中R″′7、R′9和R′10具有与R7、R8和R9相同的含义，例如与氮原子一起，非必要地与另外的杂原子一起，形成五元至六元杂环。
作为通式I的单体的实例提及甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丙酯、甲基丙烯酸丁酯和甲基丙烯酸异丁酯。通式I的单体也称为标准甲基丙烯酸酯。
作为通式II的单体的实例提及丙烯酸或甲基丙烯酸。
作为通式III或IV的单体的实例可特别提及苯乙烯、α-甲基苯乙烯、氯乙烯、乙酸乙烯酯、硬脂酸乙烯酯、乙烯基甲基酮、乙烯基异丁基醚、乙酸烯丙酯、烯丙基氯、烯丙基异丁基醚、烯丙基甲基酮、马来酸二丁酯、马来酸二月桂酯、衣康酸二丁酯。聚合物B中的通式II-V的单体的比例一般为0-50wt％，优选为0-20wt％，(基于聚合物B的单体)。聚合物B中的通式II和/或V的单体的比例一般将不超过20wt％，通常为0wt％-10wt％，优选0wt％-5wt％。
具体地，考虑到所需的技术功能，根据含量和组成有利地选择聚合物B。
在形成聚合物类型B的聚合之后本发明混合物中使用的单体的量为10wt％-90wt％，优选25wt％-75wt％，非常尤其优选40wt％-60wt％。
在反应之后存在于本发明混合物中的聚合物类型B的量为5wt％-70wt％，优选5wt％-60wt％，非常尤其优选5wt％-40wt％。
聚合物类型C
根据本发明可使用的对应于C的烯烃聚合物和烯烃共聚物本身是已知的。其主要是指如已经推荐作为可热封组合物的那些由乙烯、丙烯、丁烯或/和其它含5-20个碳原子的α-烯烃构成的聚合物。分子量通常为10 000-300 000，优选50 000-150 000。可使用类型的烯烃共聚物例如在德国公开文本DE-OS 16 44 941、DE-OS 17 69 834、DE-OS1939 037、DE-OS 19 63 039和DE-OS 20 59 981中进行了描述。
可以使用的烯烃聚合物的实例是
6170(制造商：LanxessAG)。
乙烯-丙烯共聚物可特别好地使用；添加了已知的第三组分，例如乙叉基降冰片烯的三元共聚物也是可能的(参见MacromolecularReviews，第10卷，1975)，但是还必须考虑它们在老化过程中的交联倾向。在此，分布可以是基本上无规的，但是也可以有利地使用含有乙烯嵌段的序列聚合物。在此，乙烯-丙烯单体的比例可在一定限度内变化，该限度可以使用约95％乙烯和约95％丙烯作为上限。
用于本发明混合物中的聚合物类型C的量为5wt％-60wt％，优选20wt％-55wt％，非常尤其优选25wt％-55wt％。
聚合物类型AB
接枝聚合物AB的制备
本发明的制备接枝共聚物AB的方法的特征在于通过下面进一步描述的适合的引发剂与类型A聚合物中的衣康酸重复单元的双键的反应形成反应性(自由基)中心用于(甲基)丙烯酸酯的自由基聚合。反应性中心意思是具有一个或多个用于自由基聚合反应的引发剂单元的聚合物链。这些引发剂单元可以同时形成或在不同的时期形成。因此，也完全可以直到已经通过终止反应使在其它衣康酸上形成的其它自由基失活后才活化衣康酸单元。
接枝聚合物AB一般通过如下方式制备：使导致产生组分B的类型I-V的单体在适合于该目的的反应条件下在组分A上接枝。聚合物类型AB是具有聚酯主链和聚(甲基)丙烯酸酯侧链的接枝共聚物。
为此，制备含衣康酸的聚酯在适合的溶剂中的10wt％-50wt％，优选20wt％-30wt％溶液，该溶剂在聚合条件下是惰性的并且其沸点在通常情况下大于工艺温度。可以使用的溶剂的实例是乙酸酯，如乙酸乙、丙或丁酯，脂族溶剂，例如异辛烷，环脂族类，如环己烷，和羰基类，例如丁酮。
根据本发明浓缩的聚合物分散体中的溶剂或溶剂混合物的比例可以例如为80wt％，或在一种尤其有利的情形下，低至20wt％，优选小于70wt％，在实践中，大多为60wt％-40wt％。
按所给比例将通式I的单体或者可能的其它单体II-V添加到聚酯溶液中，并在添加一种或多种，优选过氧化物类自由基引发剂的情况下在-10℃至100℃的温度下进行聚合通常4-8小时的时间。力求尽可能完全的转化率。偶氮化合物，例如AIBN，或过酸酯例如过辛酸叔丁酯优选用作自由基引发剂。引发剂浓度取决于所需接枝点的数目和链段B的所需分子量。基于聚合物，引发剂浓度通常为0.1wt％-3wt％。
如果合适，为了调节链段B的所需分子量，还可以同时使用调节剂。适合作为调节剂的实例是硫调节剂，尤其是含巯基的调节剂，例如十二烷基硫醇。基于整个聚合物，调节剂的浓度通常为0.1wt％-1.0wt％。
除所述溶液聚合的方法之外，也可以使用本体方法来合成类型AB的接枝共聚物。为此，在引发自由基聚合反应之前将聚酯溶于(甲基)丙烯酸系单体混合物中。作为替代方案，也可以在聚酯的熔体中使用自由基引发剂作为初始进料，然后可以向其中掺混单体混合物。
在接枝反应之后存在于本发明混合物中的聚合物类型AB的量为5wt％-60wt％，优选20wt％-55wt％，非常尤其优选30wt％-50wt％。
聚合物类型CB
接枝聚合物CB的制备
一般地，如下制备接枝聚合物CB：借助合适的乳化剂制备组分C的分散体，并在适合于该目的的反应条件下将导致产生组分B的类型I-V的单体接枝到该组分C上。这种乳化剂的结构可以与体系CB类似。适合的CB型乳化剂的制备方法本身是已知的。例如，可以使用转移接枝方法进行：(也参见Houben-Weyl，Methoden der Org.Chemie(有机化学方法)，第1411卷，第114页，H.A.J.Battaerd，G.W.Tregear，Polymer Reviews(聚合物综述)，第16卷，Interscience(1967))。
为此，制备烯烃共聚物(OCP)在适合的溶剂中的10wt％-50wt％，优选20wt％-30wt％溶液，该溶剂在聚合条件下是惰性的并且其沸点在通常情况下大于工艺温度。可以使用的溶剂的实例是乙酸丁酯或脂族、环脂族或芳族烃。按所给比例将通式I的单体或可能的其它单体II-V添加到这些OCP溶液中，并在添加一种或多种，优选过氧化物类自由基引发剂的情况下在60℃-50℃的温度下聚合该混合物通常4-8小时的时间。力求尽可能完全的转化率。优选使用过酸酯，例如过辛酸叔丁酯。引发剂浓度取决于所需接枝点的数目和链段B的所需分子量。基于聚合物，引发剂浓度通常为0.2wt％-3wt％。
为了调节链段B的所需分子量，任选地可以还同时使用调节剂。适合作为调节剂的实例是硫调节剂，尤其是含巯基的调节剂，例如十二烷基硫醇。基于整个聚合物，调节剂的浓度通常为0.1wt％-1.0wt％。接枝聚合物CB的另一种制备方法是将OCP的氢过氧化作为第一个步骤。按此方法形成的位于链上的氢过氧化物基团可以在随后的阶段中引发乙烯基单体的接枝聚合。(参见在上述引文中的H.A.J.Battaerd，G.W.Tregear，Polymer Reviews)。
本发明混合物中聚合物类型CB的使用量为5wt％-60wt％，优选20wt％-55wt％，非常尤其优选25wt％-50wt％。
在一个特别的实施方案中，聚合物类型B可以同时接枝到聚合物类型A和聚合物类型C上，以制备接枝共聚物AB和CB。还可以将聚合物类型AB和CB共混，在此，同时合成是优选的，因为由此制备较稳定的分散体。相对于简单共混物，可以减轻相分离的问题。
聚合物类型D或D
A
为了改进铝粘附，具有聚合物类型D的配制剂是一个选择方案：通过为箔打底或将0.1wt％-10wt％，优选0.1wt％-5wt％聚氯乙烯添加到涂料配制剂中，可观察到Al粘附的改进。例如使用
VMCH(由UnionCarbide销售)。
可以任选地添加聚合物类型DA以降低在加工过程中的可能的磨损。可以使用例如2159(Degussa AG公司)类型的聚酰胺。它可以配制比例为0.1wt％-10wt％，优选0.1wt％-5wt％添加。
由初步试验已知，在使用与聚合物组分C一起配制的在由乙酸正丁酯和甲乙酮组成的溶剂体系(例如，与
PM 555类似)中的上述粘结剂体系时，所述粘结剂体系由组分A、B、AB和非必要的D或者DA组成，不管聚合物组分C的浓度如何，呈现的PET粘附仅具有不令人满意的密封强度。相反，将该溶剂体系转换成下述的本发明组成导致在与聚合物组分C一起的合适配制中产生非常好的热封性能。
溶剂或溶剂体系L
本发明的热封体系中不仅包含聚合物类型A、B和C，接枝聚合物AB和CB和非必要的聚合物类型D或DA，而且包含溶剂体系L。
待用于溶剂体系L的溶剂经选择使得它们满足对塑料和金属的涂覆技术的要求。非必要地在混合物中，可使用的溶剂应该是惰性的，并且，总体上，是毫无疑虑的，其中在760托下沸点尽可能不超过105℃。
可以使用的溶剂是由脂族羧酸与脂族醇的酯、酮和脂族烃组成的混合物。
可以使用的脂族羧酸是乙酸、丙炔酸或丁酸。
可以使用的脂族醇是乙醇、丙醇、异丙醇、正丁醇、2-丁醇、2-甲基-1-丙醇或2-甲基-2-丙醇。
可以使用的酮的实例是丙酮或甲乙酮。
可以使用的脂族烃是戊烷、己烷、庚烷、辛烷、异辛烷、壬烷、癸烷、十一烷或十二烷。
脂族烃也可以其异构体混合物形式存在或以彼此的混合物形式存在。还可能使用环烷烃和取代的环烷烃。
对于载体体系也可能使用上面描述的溶剂的混合物。本发明浓缩聚合物分散体中的溶剂或溶剂体系L的比例可以例如为80wt％，尤其有利地，低至20wt％，优选小于70wt％，在实践中，大多为55wt％-40wt％。
此外可以将对于热封工艺常规的助剂和添加剂添加到适合于密封各种类型的底材的可热封的涂料体系中。
热封体系的制备
采用聚合物类型A-D的合成
备选方案A：
如上所述，借助于合适的乳化剂，制备组分A和C在溶剂体系L中的分散体，或在聚合物相容性的合适匹配的情况下制备其均匀溶液，并且在合适的反应条件下，将导致产生组分B的类型I-V单体同时接枝到组分A和C上。A和B级分的重量比通常为1∶5至5∶1。A与C的重量比通常为1∶2至10∶1，优选1∶1至5∶1。
基于整个分散体，整个聚合物的含量是至少10wt％，在此，在实践中力求含量为40wt％-80wt％，通常情况下45wt％-60wt％。
根据本发明方法获得分散体形式的可热封涂料组合物，它们具有对于加工工艺足够的稳定性。该分散体的稳定性至少为数天，通常情况下数周至数月。
由此对于本发明涂料体系得到许多应用领域。应该强调的是根据权利要求1的涂料体系的用途，其可以将聚酯薄膜或PET涂覆的薄膜热封到聚苯乙烯、聚酯和聚氯乙烯上。根据权利要求4和13的涂料体系用于将聚酯薄膜或铝箔或不仅将铝涂覆的而且将PET涂覆的薄膜热封到聚苯乙烯、聚酯和聚氯乙烯上。根据权利要求2、11和15的涂料体系用于将聚酯薄膜以及铝箔或不仅将铝涂覆的而且将PET涂覆的薄膜热封到聚苯乙烯、聚酯和聚氯乙烯上，以及热封到聚丙烯和聚乙烯上。
具体实施方式
下面给出的实施例是为了更好地说明本发明而给出，但是不适合将本发明限制到在此公开的特征。
实施例
使用的箔/薄膜材料
软铝箔，厚度为40μm
聚丙烯薄膜，由JE 6100粒料(Shell公司)挤出，0.2mm厚
聚酯薄膜：WDW 50
热封溶液的实验室涂覆
用K-手动涂布机No.4铺展热封溶液。在此得到7μm-9μm的干层厚度。
涂覆的箔/薄膜的实验室干燥
将打底漆的箔/薄膜在短时间空气干燥(5-10分钟)后在180℃下在循环空气炉中干燥15秒。
热封和密封接缝强度的测定
使用Brugger公司的热封仪(HSG/ET)进行密封。
密封条件：
温度：200℃
压力：6巴
时间：1秒
密封面积：10×10mm
为测定密封接缝强度，将样品切割成15mm宽的条状物，并用Instron，型号1195或Zwick，型号1454的拉伸试验机，在100mm/min速度下拉伸。注意在剥离试验期间已经彼此分开的箔/薄膜部分与仍未受到应力的剩余部分形成90°的角度。
用BHS公司的VL-1600实验室杯密封仪将PP杯密封。
组分A：
在此用作组分A的实例的共聚酯(类型1)的特征列在表1中。它是基于多羧酸的总量具有不同衣康酸含量的部分芳族共聚酯。此外列出的不含衣康酸的类型0用于相对于热封应用的以下实施例的效率对比。
表1：所使用的的聚酯的特征
| 聚酯 | 衣康酸含量 | Tg | Mw |
| 类型 0 | - | 30℃ | 18 900 |
| 类型 1 | 3.0mol％ | 33℃ | 15 800 |
由A、B和AB组成的热封溶液的配方
实施例1
使用55g乙酸丙酯和24g类型1的聚酯用作夹套式容器中的初始进料，该夹套式容器连接有恒温器、回流冷凝器、桨叶式搅拌器和内部温度计。在85℃下，在搅拌下完全地溶解该聚酯，然后掺混0.5g过2-乙基己酸叔丁酯。为了沿着聚酯链产生最佳产率的自由基，在85℃下搅拌这一溶液30分钟，然后利用计量泵迅速均匀地计量加入由16.0g甲基丙烯酸甲酯和16.0g甲基丙烯酸丁酯组成的混合物。在总共150min的反应时间之后，冷却该聚合物溶液并用13.5g乙酸丙酯稀释以降低该溶液的粘度。
对比例1
类似于实施例1b进行，使用类型0代替类型1的聚酯。
实施例2
使用42g乙酸丙酯和12.8g类型1的聚酯用作夹套式容器中的初始进料，该夹套式容器连接有恒温器、回流冷凝器、桨叶式搅拌器和内部温度计。在90℃下，在搅拌下完全地溶解该聚酯，并搅拌30min，然后掺混0.15g过2-乙基己酸叔丁酯。为了沿着聚酯链产生最佳产率的自由基，在90℃下搅拌这一溶液30分钟，然后利用计量泵迅速均匀地计量加入由12g甲基丙烯酸甲酯和12g甲基丙烯酸丁酯和另外0.15g过2-乙基己酸叔丁酯组成的混合物。
实施例的接枝实验的结果总结在表2中。
表2：接枝实验的结果
| 聚酯级分中衣康酸含量 | Mw(RI) | Mw(聚酯) | HSF(N/15mm)PET/PS | |
| 实施例1 | 0.4mol％ | 102 000(双峰) | 15 800 | 5.7 |
| 实施例2 | 0.5mol％ | 38 100(宽峰) | 15 800 | 4.1 |
| 对比例1 | 不存在 | 28 800(双峰) | 18 900 | 0.0 |
n.b.＝没有测定
HSF＝热封强度
分子量的对比表明，在对比例的情况下，双峰产物，其中除聚酯原料峰之外还存在由聚甲基丙烯酸酯组成的第二聚合物级分。与此相反，实施例2和尤其是实施例1的产物明显地具有接枝共聚物。在具有其它情况下不相容的均聚物A和B的溶液配制剂中存在这种充当增容剂的产物导致得到已知热封涂料，该热封涂料在没有配制添加剂的情况下就已经对于将PET体系热封到PS上具有良好热封接缝强度。
由A、B、C、AB和CB组成的热封溶液的配方
实施例3
在搅拌槽中在90℃下将42.9g EPDM和20g含衣康酸的类型1的聚酯分散在由50g乙酸丙酯、20g乙酸乙酯和10g异辛烷组成的混合物中。向该混合物中首先添加2g过苯甲酸叔丁酯，然后在90min的期间内将由18.5g甲基丙烯酸正丁酯和18.5g甲基丙烯酸甲酯组成的混合物计量加入。然后在120min的期间内在90℃下进行聚合。最后，再添加0.5g过苯甲酸叔丁酯用于后引发并在90℃下再搅拌该混合物90min。
对于实施例3适用的是，聚合物的含量是大约45wt％并且溶剂的含量是大约55wt％。
EPDM＝乙烯-丙烯-二烯橡胶，Buna EP 6170
PMMA＝聚甲基丙烯酸甲酯
PBMA＝聚甲基丙烯酸丁酯
聚酯＝含7mol％衣康酸且Mw＝14 400的改性聚酯
对比例2
在搅拌槽中在90℃下将54.0g EPDM分散在由50g乙酸丙酯、20g乙酸乙酯和10g异辛烷组成的混合物中。向该混合物中首先添加2g过苯甲酸叔丁酯，然后在90min的期间内将由23.0g甲基丙烯酸正丁酯和23.0g甲基丙烯酸甲酯组成的混合物计量加入。然后在120min的期间内在90℃下进行聚合。最后，再添加0.5g过苯甲酸叔丁酯用于后引发并在90℃下再搅拌该混合物90min。
对于对比例1适用的是，聚合物的含量是大约45wt％并且溶剂的含量是大约55wt％。
EPDM＝乙烯-丙烯-二烯橡胶，Buna EP 6170
PMMA＝聚甲基丙烯酸甲酯
PBMA＝聚甲基丙烯酸丁酯
实验结果
热封性能
表3：体系A、B、AB、C和CB的热封接缝强度
HSF：热封强度
Claims (23)
1.可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其包含成膜分散体，其特征在于
包含聚合物类型A，聚酯或者聚酯混合物；
包含聚合物类型B，(甲基)丙烯酸酯均聚物或/和共聚物，其包含标准甲基丙烯酸酯和/或标准丙烯酸酯；并且
包含聚合物类型AB，由聚合物类型A和聚合物类型B构成的接枝共聚物；并且
基于聚合物类型A、B和AB的总重量，
聚合物类型A的量为5wt％-60wt％，
聚合物类型B的量为5wt％-70wt％，
聚合物类型AB的量为5wt％-60wt％，
并且聚合物类型A、B和AB的总和与溶剂或溶剂混合物L的质量的质量比为5∶1-1∶5。
2.根据权利要求1所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，包含聚合物类型C，烯烃聚合物或烯烃共聚物；和包含聚合物类型CB，由聚合物类型C和聚合物类型B构成的接枝聚合物。
3.根据权利要求2所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，基于聚合物类型A、B、AB、C和BC的总重量，聚合物类型C的量为5wt％-60wt％，和聚合物类型CB的量为5wt％-60wt％，并且聚合物类型A、B、AB、C和BC的总和与溶剂或溶剂混合物L的质量的质量比为5∶1-1∶5。
4.根据权利要求1所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，聚合物类型A是在衣康酸的共聚下制备的聚酯。
5.根据权利要求4所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，聚合物类型A是聚酯，其衣康酸的含量基于所使用的多羧酸的总量为0.1mol％-20mol％。
6.根据权利要求5所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，聚合物类型A是聚酯，其衣康酸的含量基于所使用的多羧酸的总量为2mol％-8mol％。
7.根据权利要求4所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，聚合物类型AB是具有聚酯主链和聚(甲基)丙烯酸酯侧链的接枝共聚物。
8.根据权利要求4所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，在类型A聚合物和引发剂的同时存在下，将导致产生组分B的单体聚合。
9.根据权利要求4所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，通过引发剂与类型A聚合物中的衣康酸重复单元的双键的反应形成用于(甲基)丙烯酸酯的自由基聚合的反应中心，并且所述反应中心进一步反应而得到接枝共聚物AB。
10.根据权利要求4所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，聚合物类型B同时接枝到聚合物类型A和聚合物类型C上以制备接枝共聚物AB和CB。
11.根据权利要求4所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，包含聚合物类型C，烯烃聚合物或烯烃共聚物；和包含聚合物类型CB，由聚合物类型C和聚合物类型B构成的接枝聚合物。
12.根据权利要求4所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，基于聚合物类型A、B、AB、C和BC的总重量，聚合物类型C的量为5wt％-60wt％，和聚合物类型CB的量为5wt％-60wt％，并且聚合物类型A、B、AB、C和BC的总和与溶剂或溶剂混合物L的质量的质量比为5∶1-1∶5。
13.根据权利要求4所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，包含聚合物类型D，聚氯乙烯；和/或包含聚合物类型DA，聚酰胺。
14.根据权利要求13所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，基于聚合物类型A、B、AB、D和DA的总重量，聚合物类型D的量为0.1wt％-10wt％，聚合物类型DA的量为0.1wt％-10wt％，并且聚合物类型A、B、AB、D和DA的总和与溶剂或溶剂混合物L的质量的质量比为5∶1-1∶5。
15.根据权利要求4所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，
包含聚合物类型A，聚酯或聚酯混合物；
包含聚合物类型B，(甲基)丙烯酸酯共聚物，其包含标准甲基丙烯酸酯和/或标准丙烯酸酯；
包含聚合物类型C，烯烃聚合物或烯烃共聚物；
包含聚合物类型AB，由聚合物类型A和聚合物类型B构成的接枝聚合物；
包含聚合物类型CB，由聚合物类型C和聚合物类型B构成的接枝聚合物；并且
包含聚合物类型D和/或聚合物类型DA；
并且基于聚合物类型A、B、AB、C、CB、D和DA的总重量，
聚合物类型A的量为5wt％-60wt％，
聚合物类型B的量为5wt％-70wt％，
聚合物类型C的量为5wt％-60wt％，
聚合物类型AB的量为5wt％-60wt％，
聚合物类型CB的量为5wt％-60wt％，
聚合物类型D的量为0wt％-10wt％，
聚合物类型DA的量为0wt％-10wt％，
并且聚合物类型A、B、AB、C、CB、D和DA的总和与溶剂或溶剂混合物L的质量的质量比为5∶1-1∶5。
16.根据权利要求1所述的可热封的适合于密封各种类型底材的涂料体系，其特征在于，包含对于热封工艺常规的助剂和添加剂。
17.密封可热封底材的方法，其特征在于，使用根据上述权利要求中任一项的涂料体系。
18.根据权利要求17的方法，用根据权利要求1的涂料体系将聚酯薄膜或PET涂覆的薄膜密封到聚苯乙烯、聚酯和聚氯乙烯上。
19.根据权利要求17的方法，用根据权利要求4和13的涂料体系将聚酯薄膜或铝箔，或者铝涂覆或PET涂覆的薄膜密封到聚苯乙烯、聚酯和聚氯乙烯上。
20.根据权利要求17的方法，用根据权利要求2、11和15的涂料体系将聚酯薄膜或铝箔，或者铝涂覆或PET涂覆的薄膜密封到聚丙烯、聚乙烯、聚苯乙烯、聚酯和聚氯乙烯上。
21.根据权利要求1的涂料体系用于将聚酯薄膜或PET涂覆的薄膜热封到聚苯乙烯、聚酯和聚氯乙烯上的用途。
22.根据权利要求4和13的涂料体系用于将铝箔或聚酯薄膜，或者铝涂覆或PET涂覆的薄膜热封到聚苯乙烯、聚酯和聚氯乙烯上的用途。
23.根据权利要求2、11和15的涂料体系用于将聚酯薄膜或铝箔，或者铝涂覆或PET涂覆的薄膜热封到聚丙烯、聚乙烯、聚苯乙烯、聚酯和聚氯乙烯上的用途。
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