CN101317297A - 生物发电装置和利用该生物发电装置处理含有有机固体污染物质的废弃物的方法、处理含有有机聚合物的废液的方法、处理含有有机物质的废液的方法以及实施这些处理方法的装置 - Google Patents
生物发电装置和利用该生物发电装置处理含有有机固体污染物质的废弃物的方法、处理含有有机聚合物的废液的方法、处理含有有机物质的废液的方法以及实施这些处理方法的装置 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种生物发电装置以及使用该生物发电装置处理有机废弃物的方法，所述生物发电装置包括含有能够在缺氧状态之下生长的微生物和具有电子介体固定化在其上并且在pH7具有－0.13V至－0.28V范围内的标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域，和含有分子氧和阴极的好氧性区域，以及限定所述厌氧性区域和所述好氧性区域的隔膜。
Description
技术领域
[0001]本发明涉及用于处理包含有机物质如有机固体污染物质和有机聚合物的废水及其他废弃物(统称为“有机废弃物”)，例如畜牧业废弃物、废水、废液、人粪尿、食品废弃物以及污泥的技术。
[0002]本发明还涉及其中有机废弃物中的有机物质与空气中的氧之间的氧化还原反应被分为涉及厌氧性微生物的氧化反应与氧的还原反应以从而实施发电的技术，以及通过使用所得到的使处理对象分解的作用处理废水及其他废弃物的技术。
背景技术
[0003]在含有有机污染物的废水的处理中，传统上已经广泛应用好氧性的生物学方法。然而，该方法不仅耗能而且在包含大量难以分解的有机物质的剩余污泥的处理方面存在严重问题。相比之下，传统上已经广泛使用了厌氧性系统处理含有高浓度的有机污染物的废水与有机污泥。该系统具有若干优点，包括不需要施加外部曝气动力，从而导致能量消耗较低；剩余污泥产生的量低，从而使得处理成本较低；并且具有回收可用作能源的沼气的能力。
[0004]作为天然气的主要成分，甲烷是优质燃料，但由于其在常温和常压下是气态的，因此它必须被储存在大的储气罐中；并且为了通过施加压力或者液化减少它的体积，需要大的或者复杂的设备以及大量能量。通过厌氧处理有机废水或者废弃物获得的甲烷可以在锅炉等中燃烧，但现状是不能保证得到的热能将被有效地利用。另一方面，电力是非常便利的能量形态，其不仅可以用作各种型式的机器设备的动力还可长距离输送。
[0005]通常使用内燃机或者涡轮机将燃料的化学能经过机械能转化成电能，以从燃料如甲烷制造电力。但是这种方法的效率视输出功率的规模而改变。例如，在内燃机中，在具有2MW输出功率的大设备的情况下，从燃料的化学能转化成电能的转化效率大约为40％，而在具有约10kW的小的设备中仅具有20-25％的效率。在燃气轮机的情况下，具有100MW功率的设备具有30-35的效率，而在1MW等级的情况下则具有25-35％的效率，并且具有30kW输出功率的微型燃气轮机的效率为15-30％。从而，具有小规模的输出功率的内燃机以及涡轮机仅具有低的电力转化效率。考虑到设备保养维修以及管理费，基本上必须利用大规模设备来回收能量。
[0006]近年来，能够直接将燃料的化学能转化为电力的燃料电池技术已经取得了进展。最接近商业应用的固相聚合物电解质燃料电池(PEFC)能够在1kW的小设备中以高达35-40％的效率转化为电力，并且具有在许多领域中作为分散型发电设备应用的前景。因为采用源于厌氧处理有机废水和废弃物的甲烷的能量回收效率大约为60-70％，所以预期利用燃料电池的系统能够提供约20-30％的电力回收效率。然而，在其中通过厌氧处理有机废水和废弃物获得的生物气体用于原材料的情况下，用PEFC发电的关键的接触剂被硫化氢或者氨气毒害，因此必须从生物气体中除去这些杂质至1ppm或者更低的水平。接触剂还被一氧化碳污染，因此当甲烷被重整为氢时产生的一氧化碳必须从重整气中除去至10ppm或者更低的水平。
[0007]已经报道了一种使用微生物制造电流的方法，其中电子从阳极周围的电子供体供给至阴极周围的电子受体(主要为溶解氧)，使得阳极和阴极间得以电气连接以形成回路，从而获得电流(专利文献1、2和3)。在另一种情况下，已经提出一种方法以通过向微生物恒定地饲以不足量的有机物质使它们保持“饥饿状态”以高效地取出电子(专利文献4)。在另一种情况下，已经提出用于制造酶电极的方法，其中作为用于氧化-还原酶的电子介体的氧化还原化合物被固定化在电极上(专利文献5)。作为使用电子介体的微生物的电池技术已经提出一种方法，其中含水的有机物质或者其分解产物用作底物并且所述底物与氧之间的氧化-还原反应被分为通过厌氧微生物进行的氧化反应和氧的还原反应以发电(专利文献3与非专利文献1-3)。
[0008]然而，那些方法存在以下问题，它们使用的电子介体的标准电极电位与用于微生物电池反应的厌氧微生物最终电子接受物质的标准电极电位不一致，从而未能形成有效电位级联。以下表1所示为迄今为止所提出的电子介体与它们的标准电极电位。
[0009][表1]
表1各种电子介体的标准电极电位
| 电子介体 | 标准电极电位E0′(V) | |
| A | 亚氨嗪劳氏紫 | +0.064 |
| B | 灿烂甲酚蓝 | +0.047 |
| C | NAD* | -0.32 |
| D | 中性红 | -0.325 |
| E | 苄基紫精 | -0.36 |
| F | 甲基紫精 | -0.36 |
| G | 乙基紫精 | -0.45 |
[0010]硫还原细菌与氧化铁(III)还原细菌是用于一般的生物电池反应的厌氧微生物，它们使用硫与铁作为它们各自的最终电子接受物质，以下表2所示为它们各自的标准电极电位。
[0011][表2]
表2厌氧微生物的最终电子接受物质的标准电极电位
| 最终电子接受反应 | 标准电极电位E0′(V) |
| O2/H2O | +0.82 |
| Pe(III)/Pa(II) | +0.20 |
| S(O)/H2S | -0.28 |
[0012]如表2所示，硫还原细菌具有的电子传递体系中的末端还原酶(硫还原酶)可以还原具有-0.28V标准电极电位的物质，而氧化铁(III)还原细菌具有的电子传递体系中的末端还原酶(氧化铁(III)还原酶)可以还原具有+0.20V标准电极电位的物质。这些末端还原酶存在于生物的外膜或者周质中，并且因为它们能够还原细胞外的氧化铁或者零价硫，所以这些酶可以是用于高效生物发电的有效的催化剂。然而，如表1所示，迄今为止提出的电子介体的标准电极电位中，所有的电子介体A至G具有比还原铁需要的更低的标准电极电位，从而不能在氧化铁(III)还原酶、所述电子介体以及所述阳极之间形成有效电位的级联。类似地，如表1所示的电子介体C至G具有比还原硫需要的更低的标准电极电位，因此没有有效电位级联可以在所述硫还原酶、所述电子介体以及所述阳极之间形成。如表1所示的电子介体A和B具有比还原硫需要的高的标准电极电位，因此理论上它可能以所述硫还原酶实施还原，但是考虑到大于0.3V的位差，生物电子传递很可能是有问题的。另外，为了提高发电效率，需要在阴极的氧还原反应中制造尽可能大的位差。然而，用高电位的电子介体会损失大于0.3V的位差，导致大量的能量损失。
[0013]在这种情况下，已经尝试在利用硫还原细菌的微生物电池系统中为了改善电子传递的效率将蒽醌-2，6-二磺酸(AQ-2，6-DS)添加至阳极室中(非专利文献2)。AQ-2，6-DS具有-0.185V的标准电极电位，被认为是用于在硫还原酶和电子介体之间形成有效电位级联的适当的物质。然而，在所提出的系统中，AQ-2，6-DS只不过是被加到液相中而不是固定化在阳极(氧化电极)上，因此其与电极的反应性低，并且添加它的效果是电流值的不多于24％的增加。另一种问题出现在连续发电的情况下，当阳极室中的基质溶液被替换时，电子介体同样被排出至所述系统外，使得必须恒定地添加电子介体。
[0014]因为在硫还原细菌和氧化铁(III)还原细菌类别中至少一些微生物在某种程度上能够甚至在没有电子介体的环境中将电子直接传递至电极，因此已经提出一种不使用任何电子介体的微生物电池技术(专利文献6)。该方法具有不必在所述系统之内保持任何电子介体的优点，但是另一方面却无法实施电子从微生物至电极的有效传递，使得它不可能增加电流密度。因此，在实践中获得充分的发电速度是困难的。
专利文献1：特开JP 2000-133327A号公报
专利文献2：特开JP 2000-133326A号公报
专利文献3：特开JP 2002-520032A号公报
专利文献4：美国专利4652501的说明书
专利文献5：特开JP 57-69667A号公报
专利文献6：特许3022431号公报
非专利文献1：Roller等，1984，Journal of Chemical Technology andBiotechnology 34B：3-12
非专利文献2：Bond等，2002，SCIENCE 295：483-485
非专利文献3：Park等，2000，Biotechnology Letters 22：1301-1304
非专利文献4：Atsuharu Ikeda，Book ofAbstracts for the 31st Seminar onNew Ceramics，2004。
发明内容
解决问题的方法
[0015]为了解决获得充分的发电速度的目的，本发明提供一种发电方法，其特征在于：一个电极是具有电子介体固定化在其上的阳极并且在pH 7下具有-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)，另一个电极是阴极，它们被电气连接以形成闭合电路；使所述阳极接触到在缺氧状态之下能够生长的微生物，并且接触到含有有机物质的溶液或者悬浮液，从而使涉及使用所述有机物质作为电子供体的微生物的氧化反应能够进行；所述阴极和所述溶液或者悬浮液通过电解质膜分离，以便能够在所述阴极进行使用氧作为电子受体的还原反应；从而促进所述生物反应中的氧化反应以发电。本发明还提供用于实施该发电方法的装置。
[0016]本发明的发明人发现，在上述生物发电方法和装置中，当包含固体或者液体有机污染物的废水或者废弃物例如畜牧业废弃物、人粪尿、食品废弃物、污泥和废水(有时于此统称为“有机废弃物”)用作用于厌氧微生物的电子供体时，这种有机废水和废弃物的环境影响可以减少，并且同时，有机废水和废弃物中的有机物质具有的化学能可以被直接转化为电力而无需任何外部设备如储气罐或者重整装置，其中实现的附加的优点是提供了含有有机污染物的废弃物的净化处理。
[0017]本发明的目的是提供一种使用上述生物发电技术的处理方法和装置以保证在有机废弃物的环境影响可以被高效减少的同时获得电能。
[0018]更具体地说，本发明的目的是提供一种在通过使用生物发电技术处理含有有机固体污染物质的废弃物时，能够将有机固体污染物质高效地转化为相对容易处理的增溶的有机物质的处理方法和装置。
[0019]本发明的另一个目的是提供当在使用生物发电技术中被用来处理含有有机固体污染物质的废弃物时，能够将有机聚合物高效转化为分子量已经减少以及容易处理的有机物质的处理方法和装置。
[0020]本发明的另一个目的是提供一种用于处理有机污染物的方法和装置，通过所述方法和装置进一步处理从生物发电装置获得的处理水以保证可以始终实现低于防止水污染法(Water Pollution Prevention Law)规定的统一排水标准(日平均)120mg/L的生物需氧量(BOD)。
[0021]本发明涉及一种用于通过使用生物发电装置处理含有有机物质如有机固体污染物质或者有机聚合物的废弃物和废水(有机废弃物)的技术，本发明具体而言涉及一种通过分解有机物质，同时通过有机废弃物中的有机物质和在空气中的氧之间的、被分为通过厌氧微生物进行的氧化反应和氧的还原反应的氧化-还原反应生成电力的技术。
[0022]根据本发明提供了一种生物发电装置以及使用该生物发电装置处理有机废弃物的方法，所述生物发电装置包括含有能够在缺氧状态之下生长的微生物和具有电子介体固定化在其上并且在pH 7具有-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域，和含有分子氧和阴极的好氧性区域，以及限定所述厌氧性区域和所述好氧性区域的隔膜。
[0023]所述具有电子介体固定化在其上的阳极优选为使得至少一种选自以下组中的电子介体固定化在电极基材上：蒽醌衍生物、萘醌衍生物、苯醌衍生物、以及异咯嗪衍生物；更优选地，所述电子介体是选自以下组中的物质：蒽醌羧酸类(AQC)、氨基蒽醌类(AAQ)、二氨基蒽醌类(DAAQ)、蒽醌磺酸类(AQS)、二氨基蒽醌磺酸类(DAAQS)、蒽醌二磺酸类(AQDS)、二氨基蒽醌二磺酸类(DAAQ DS)、乙基蒽醌类(EAQ)、甲基萘醌类(methylnaphtoquinones)(MNQ)、甲基氨基萘醌类(MANQ)、溴甲基氨基萘醌类(BrMANQ)、二甲基萘醌类(DMNQ)、二甲基氨基萘醌类(DMANQ)、拉帕醌(lapachol)(LpQ)、羟基(甲基丁烯基)氨基萘醌类(AlpQ)、萘醌磺酸类(NQS)、三甲基氨基苯醌类(TMABQ)、黄素单核苷酸(FMN)、以及其衍生物例如蒽醌-2-羧酸类(AQ-2-C)、1-氨基蒽醌类(AAQ)、1，5-二氨基蒽醌类(1，5-DAAQ)、蒽醌-2-磺酸类(AQ-2-S)、1，5-二氨基蒽醌-2-磺酸类(1，5-DAAQ-2-S)、蒽醌-2，6-二磺酸类(AQ-2，6-DS)、蒽醌-2，7-二磺酸类(AQ-2，7-DS)、蒽醌-1，5-二磺酸类(AQ-1，5-DS)、1，5-二氨基蒽醌二磺酸类(1，5-DAAQ DS)、2-乙基蒽醌类(2-EAQ)、2-甲基-1，4-萘醌类(2-M-1，4-NQ)、2-甲基-5-氨基-1，4-萘醌类(2-M-5-A-1，4-NQ)、2-溴代-3-甲基-5-氨基-1，4-萘醌类(2-Br-3-M-5-A-1，4-NQ)、2，3-二甲基-1，4-萘醌类(2，3-DM-1，4-NQ)、2，3-二甲基-5-氨基-1，4-萘醌类(2，3-DM-5-A-1，4-NQ)、拉帕醌(lapachol)(LpQ)、2-羟基-3-(3-甲基-2-丁烯基)-5-氨基-1，4-萘醌类(AlpQ)、1，2-萘醌-4-磺酸类(1，2-NQ-4-S)、2，3，5-三甲基苯醌类(2，3，5-TMABQ)、黄素单核苷酸(FMN)、以及其衍生物。
[0024]在所述生物发电装置中形成所述阳极的电极材料优选为例如具有导电性的多孔材料，特别优选的实例包括多孔石墨、复写纸、石墨布、石墨毡(graphite felt)、活性炭纤维、炭黑成型体、碳纳米管成型体、气相沉积碳纤维的成型体等。
[0025]优选使用既不抑制所述电子介体的氧化还原能力也不致使所述电子介体的标准电极电位显著变化的固定化方法来将上述电子介体固定化至电极上。理想地，所述电子介体与电极之间的结合采取稳定并且不容易在水相环境中分解的形式。还希望所述电子介体与电极以提供导电性的形式结合。然而，如果所述电子介体与所述电极之间的距离不高于
，则它们不必直接结合，因为电子能够移动这样的距离并且因此可以保持导电性。如果需要，官能团可以被引入所述电子介体或者所述电极基材中，或者两者中，以将所述电子介体固定化在所述电极上。可以在将所述电子介体固定化到所述电极基材上之前首先通过使用电解聚合或者化学聚合将其聚合。或者，可以在将所述电子介体固定化在电极上之后将其聚合。如果需要，导电性纤维可以在所述电极上形成，然后所述电子介体被固定化在所述导电性纤维上。作为满足这些条件的固定化方法，优选使用以下表3和表4中所示的结合方法。
[0026][表3]
表3各种电极与电子介体的的结合方法
表4电子介体聚合的方法
[0028]因此，在本发明中为了将所述电子介体固定化在电极基材上，可以根据所述电极基材和所要使用的电子介体的组合从如表3和表4所示的方法中选择适当的结合方法。
[0029]在用于本发明的发电装置中，至少所述阴极的一部分优选为由在它们的结构中包含空隙的导电性多孔材料、网状或者纤维材料构成，在这些空隙中构造有含有氢离子的水、空气、和电子之间的界面，即其中空气(氧)、氢离子和电子能够彼此邻接的位置。这样，与在空气中的氧和水表面的水的接触效率可以被提高以促进空气中的氧的还原反应(电极反应)。例如，如果具有微细孔隙而且具有导电性粒子(例如复写纸、惰性金属、或者金属氧化物)借助于粘合剂树脂与其结合的导电性多孔材料用作阴极，水可以通过毛细作用、在表面的亲水化作用等等被有效地吸上来，以在所述微细孔隙之内形成水/空气接触界面，因此使得在空气中的氧和水有效接触以促进氧的还原反应。用作阴极的电极基材优选为例如多孔石墨、复写纸、石墨布、石墨毡、活性炭纤维、碳纳米管成型体、气相沉积碳纤维的成型体等。
[0030]此外，所述阴极上优选地担载包含含有至少一种选自铂系元素、银以及过渡金属元素的合金或者化合物的催化剂，并且这有助于促进在空气中的氧的还原反应(电极反应)。术语“铂系元素”是指铂(Pt)、钌(Ru)、铑(Rh)、钯(Pd)、锇(Os)或者铱(Ir)并且这些中任何元素作为电极催化剂是有效的。还可以优选使用那些担载掺杂镍(Ni)、铋(Bi)或二氧化钛的银粉，或者那些具有银担载在炉黑或胶体石墨上，或者那些使用铁(Fe)、钴(Co)、酞菁、氯高铁血红素、钙钛矿、Mn4N、金属卟啉、MnO2、钒酸盐或Y2O3-ZrO2复合氧化物的电极催化剂。
[0031]阴离子-交换膜还可以在本发明所述生物发电装置中用作隔膜以分离厌氧性区域和好氧性区域。特别优选的实例是一种具有氢氧化铵基的氢氧离子-交换膜。还可以优选用作这种阴离子-交换膜的实例包括商品如IONICS制造的NEPTON AR 103PZL-389、Tokuyama制造的NEOSEPTAALE、Asahi Glass制造的Selemion ASV。这种情况下，如果存在于厌氧性区域的阴离子有机物质如有机酸透过隔膜进入好氧性区域(叫做“错流”的现象)，则氧在那里被消耗并且有机物质被白白氧化。同时，好氧性微生物将在好氧性区域增殖并且从而污染阴极。因此，所用的阴离子-4交换膜理想地起分子筛的效果，不会轻易透过如乙酸那样分子量超过60的阴离子。具有这种性质的阴离子-交换膜的实例是Astom制造的NEOSEPTA ALE04-4A-0006膜。
[0032]可以被设置在本发明生物发电装置中的隔膜的进一步实例是那些没有官能团的，包括MF(微滤)和UF(超滤)膜、多孔滤材如陶瓷和烧结玻璃、以及由尼龙、聚乙烯、聚丙烯等构成的纺织品。这些没有官能团的隔膜优选为它们的孔径不高于5μm并且非加压条件下是气体不透性的。可优选使用的实例是Schweiz Seidengazefabrik制造的PE-10膜和FlonIndustry制造的NY1-HD膜。
[0033]在用于本发明的生物发电装置中，阳极和阴极是电气连接的以形成闭合电路。另一方面，为了充分利用有机物质的还原能力作为电能而无浪费，所述二电极必须被分离以阻止有机物质和在空气中的氧接触，因此所述有机物质不会在与所述氧化剂(要被还原的物质)即在空气中的氧接触时消耗它们的还原能力。为了同时满足这些条件，希望通过利用一种例如固相聚合物电解质膜的隔膜分离所述阴极与电极-活性微生物以及含有所述有机物质的溶液或悬浮液。通过采取该结构，阴极可轻易与在空气中的氧接触，同时，往返于阴极的氢离子的供给或氢氧离子的排出可经在隔膜中的水实现。此外，隔膜优选为使得可渗透其的空气中的氧的量最小。
[0034]优选使用的隔膜的实例包括具有亲水性和阳离子-交换能力高的磺酸基的全氟离子-交换膜(阳离子-交换膜)以及具有季铵盐的氢氧离子-交换膜(阴离子-交换膜)。仅主链氟化的全氟-离子交换膜和芳烃膜可以用作为较低成本的隔膜。优选用作这种离子-交换膜的实例包括商品如IONICS制造的NEPTON CR 61AZL-389、Tbkuyama制造的NEOSEPTA CM-1或CMB、Asahi Glass制造的Selemion CSV、IONICS制造的NEPTONAR 103PZL、Tokuyama制造的NEOSEPTA AHA和Asahi Glass制造的Selemion ASV。阳离子-交换膜可用于保证氢离子和在阴极还原氧所必需的水从阳极供给至阴极，并且阴离子-交换膜可用于保证从水和氧间反应产生的氢氧离子从阴极供给至阳极。
[0035]优选地，用于本发明的生物发电装置还包括控制厌氧性区域内所处理的液体(如下文所述，其可以预先被增溶或降低分子量)的pH的机制。一种可应用的pH控制机制是一般pH控制机制，包括用于测量被处理液的pH的pH计、用于基于所述pH计的测量结果控制碱性化学品的供应的控制机制、以及用于容纳所述碱性化学品的碱性化学品储器。通过控制厌氧性区域内被处理液的pH下降，可防止在阳极的所述还原型介体的氧化反应的速度下降，并且甚至可以在连续运转下获得大的电流密度。厌氧性区域内的pH优选为保持在10.5至6.5的范围内，更优选为在9.5至6.5的范围，并且最优选为在9.0至7.5的范围。通过以使得pH保持在这些范围内的方式控制pH，可以防止在阳极的氧化反应速度下降。此外，微生物具有的许多酶的最适pH值在中性附近，而且过于强烈的碱性会抑制所述微生物的还原反应。可用于本发明处理装置以实施所述生物发电装置的厌氧性区域内的pH控制的碱性物质可以为在水溶液中显示碱性的任何物质；并且优选的实例包括碱金属、碱土金属以及其氢氧化物，由强碱和弱酸组成的盐，以及氨。同样可应用的是在水溶液中显示中性至弱碱性pH但其水溶液具有缓冲作用的高碱度的物质。优选的实例包括硼酸盐、磷酸盐、碳酸盐等。当上述的物质用作碱性物质时，可以同时添加它们中的两种或更多种。
[0036]可以应用于本发明生物发电装置的厌氧性区域内的厌氧微生物理想地是可以将电子传递至细胞外物质以便容许最终将电子传递至电极的微生物(这种微生物以下简称为“电极活性微生物”)。这种对于阳极的电极活性微生物优选的实例包括硫S(0)还原菌、氧化铁(III)Fe(III)还原菌、二氧化锰(MnO2)还原菌、以及脱氯菌。具体而言这种微生物优选的实例包括脱硫胞菌属(Desulfuromonas sp.)、脱亚硫酸菌属(Desulfitobacteriumsp.)、Clostridium thiosulfatireducens、嗜酸硫杆菌属(Acidithiobacillus sp.)、Geothrix sp.、土杆菌属(Geobacter sp.)以及腐败希瓦氏菌(Shewanellaputrefaciens)。特别地，硫还原菌最终的电子受体硫具有-0.28V的很低的标准电极电位，因此它们可以将电子传递至具有比氧化铁(III)还原菌更低电位的电子介体，由此在能量方面是有利的。具有这种硫还原活性并且优选应用的微生物包括例如脱硫胞菌属(Desulfuromonas sp.)、脱亚硫酸菌属(Desulfitobacterium sp.)、Clostridium thiosulfatireducens sp.以及嗜酸硫杆菌属(Acidithiobacillus sp.)。已知许多上述电极活性微生物使得单糖如葡萄糖或低分子量有机酸如乳酸可以用作基质(非专利文献4)。
[0037]本发明还涉及通过使用上述生物发电装置处理有机废弃物的装置和方法。
[0038]涉及有机废弃物的处理的本发明的第一个方面尤其是以在有机固体污染物质被供给入所述生物发电装置之前被转化为增溶的有机物质为特征。
[0039]涉及有机废弃物的处理的本发明的第二个方面尤其是以在有机聚合物被供给入所述生物发电装置之前被转化为分子量降低的有机物质为特征。
[0040]涉及有机废弃物的处理的本发明的第三个方面的特征在于包括后处理，其中生物发电装置通过一次处理获得的一次处理水被进一步处理。
<用于增溶含有有机固体污染物质的废弃物的处理>
根据用于处理有机废弃物的本发明的第一个方面，提供了一种通过使用生物发电装置处理含有有机固体污染物质的废弃物的方法，所述生物发电装置包括含有能够在缺氧状态之下生长的微生物和具有电子介体固定化在其上并且在pH 7具有-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域，含有分子氧和阴极的好氧性区域，以及限定所述厌氧性区域和所述好氧性区域的隔膜，所述方法的特征在于包括：增溶步骤，其中所述含有有机固体污染物质的废弃物中的有机固体污染物质被增溶以形成包含增溶的有机物质的增溶的被处理液；以及生物发电步骤，其中所述增溶的被处理液被供给入所述生物发电装置的厌氧性区域，使得使用所述厌氧性区域内增溶的有机物质作为电子供体的通过微生物进行的氧化反应以及使用所述好氧性区域内的氧作为电子受体的还原反应被允许进行，从而降低所述增溶的被处理液中的污染负荷同时生成电。
[0041]所述含有有机固体污染物质的废弃物可以是任何包含固体有机物质的废水和废弃物，实例包括食品加工残余物如食品加工厂废水、咖啡渣、废弃的啤酒酵母和豆腐废料、以及食品残渣(垃圾)、废纸、牲畜粪尿、人粪尿、以及水处理设施的剩余污泥。这些含有有机固体污染物质的废弃物可以立即进行所述增溶处理，但如果需要，所述含有有机固体污染物质的废弃物可以预先进行固液分离，将所得到的液体供给入所述生物发电装置的厌氧性区域，或者，可以将它们处理为具有小的分子量并且仅将固体进行增溶处理。
[0042]因此，本处理方法包括将含有有机固体污染物质的废弃物中的有机固体污染物质增溶为增溶的有机物质如可溶性物质、可悬浮的物质(悬浮液)或浆液，将包含所述由此增溶的有机物质的被处理液(以下简称“增溶的被处理液”)供给入所述生物发电装置的厌氧性区域，以及允许所述增溶的有机物质充当用于电极活性微生物的基质。在本发明中，“增溶的有机物质”是指不能轻易地与介质分离的溶质，并且它用来包括在溶液中的溶质以及在分散体中的分散质、在悬浮液中的悬浮物、以及在浆液中的微细固形物。增溶的程度可以表示为与增溶处理之前比较被处理液的可溶性部分(其为通过10分钟10000转/分的离心操作获得的上清液)的CODCr浓度的增加；优选地，当所述CODCr浓度增加至少约20％时有机物质可以被认为是已经增溶的。
[0043]在本发明的处理方法中，所述增溶处理优选为通过将所述含有有机固体污染物质的废弃物以至少一种选自机械破碎、物理处理、热处理、酸或碱处理、氧化处理、以及水热电解处理的方法处理完成。对于机械破碎处理，可以优选应用如在磨机或石臼上破碎或通过超声波作用破碎。对于物理处理，优选使用如蒸煮或爆破的方法。对于所述热处理，可以在常压气氛下施加在80℃至300℃范围内、优选在100℃至300℃范围内、最优选在150℃至250℃范围内的热处理20分钟至300分钟、优选20分钟至150分钟、最优选25分钟至60分钟。对于水热电解处理，可以使用其中在不低于100℃但不超过所述含有有机固体污染物质的废弃物的临界温度的温度下并且在足够维持所述液相的压力之下施加直流电流，所述直流电流的量不高于通过水电解产生相当于所述含有有机固体污染物质的废弃物的化学需氧量(COD)的氧所需要的电量的一半。此外，可以使用一种方法，其中视所述有机固体污染物质的性质而定酌情选择施用化学处理如酸/碱处理、臭氧处理、次氯酸处理或过氧化氢处理以改善它们在溶剂中的溶解度。
[0044]在依赖于机械处理或物理处理的情况下，所述有机固体污染物质被微粒化为具有增加的表面积以促进与来自电极活性微生物的胞外酶的接触。在其中来自好氧性生物处理容器等的剩余污泥被用作所述有机固体污染物质的情况下，通过增溶处理如机械处理或物理处理破坏在剩余污泥中的细胞使得所述细胞内的可溶性物质(溶质)溶于(溶剂)，从而易受到所述电极活性微生物的分解作用的影响。在通过化学处理或热处理进行增溶处理的情况下，不仅改善了所述有机固体污染物质的溶解度还可以将它们变为甚至更小分子量的物质，从而变为更易受到所述电极活性微生物的分解作用的影响。在其中所述含有有机固体污染物质的废弃物是下水道污泥或某些具有可用泵抽的充分的流动性并且相对均质的其它物质的情况下，可以利用在次临界状态实施电解的水热电解处理(水热电解法及装置；参见WO 99/07641的小册子)进行增溶处理。在所述水热电解处理中，那些通常存在于有机废水等的热处理中而存在问题的难以分解的色度成分被分解(参见特开JP 2003-290740A)，并且同时，难以分解的有机物质可以被变为甚至更小分子量的有机酸，从而改善了所得到的处理水水质。
[0045]在本发明的处理方法中，在增溶步骤之后但在增溶的被处理液被供给入生物发电装置之前，可以施用利用厌氧微生物的代谢反应的生物处理或者利用通过酶的分解反应的酶处理等以保证在所述增溶的被处理液中的聚合物被转化为甚至更小分子量的物质。通过实施该低分子化处理，通过在生物发电装置的厌氧性区域中的厌氧微生物进行的分解反应更容易地进行，从而既改善了处理效率又改善了发电效率。
[0046]此外，根据本发明的处理可适用于将来自所述生物发电装置的处理水进行如水处理中通常实施的好氧性微生物处理。如果需要，源于所述好氧性微生物处理的部分或者所有的剩余污泥可以被返回至增溶步骤。此外，可以对来自所述生物发电装置的处理水进行后处理如絮凝及沉淀、通过活性炭过滤、脱磷、脱氮或者脱硫。
[0047]在本发明的处理方法中，使所述增溶的被处理液进行通过在缺氧状态之下能够生长的微生物(电极活性微生物)进行的生物发电步骤。在所述生物发电步骤中，使用已经供给入所述生物发电装置的厌氧性区域内的增溶的被处理液中的增溶的有机物质作为电子供体的微生物的氧化反应以及使用所述好氧性区域内的氧作为电子受体的还原反应被允许进行，从而降低所述增溶的被处理液中的污染负荷同时生成电。在所述生物发电步骤中，所述增溶的被处理液被控制在可以维持厌氧性区域中的所述电极活性微生物的活性的条件下。例如，通过控制厌氧性区域内增溶的被处理液的pH下降，可防止在阳极的所述还原型介体的氧化反应的速度下降，并且甚至可以在连续运转下获得大的电流密度。所述厌氧性区域中的pH优选为保持在10.5至6.5范围内、更优选为在9.5至6.5范围内、并且最优选为在9.0至7.5范围内。通过以使得pH保持在这些范围内的方式控制pH，可以防止在阳极的氧化反应速度下降。此外，微生物具有的许多酶的最适pH值在中性附近，而且过于强烈的碱性会抑制所述微生物的还原反应。可用于本发明处理以实施所述生物发电装置的厌氧性区域内的pH控制的碱性物质可以为在水溶液中显示碱性的任何物质；并且优选的实例包括碱金属、碱土金属以及其氢氧化物，由强碱和弱酸组成的盐，以及氨。同样可应用的是在水溶液中显示中性至弱碱性pH但其水溶液具有缓冲作用的高碱度的物质。优选的实例包括硼酸盐、磷酸盐以及碳酸盐。当上述的物质用作碱性物质时，可以同时添加它们中的两种或更多种。在所述生物发电装置的厌氧性区域中，所述增溶的被处理液的温度优选为保持在10℃至70℃范围内、优选为在20℃至45℃范围内、以及最优选为在25℃至35℃范围内。
[0048]根据涉及有机废弃物的处理的本发明的第一个方面，用于处理含有有机固体污染物质的废弃物的装置包括：
增溶容器，其中所述含有有机固体污染物质的废弃物中的有机固体污染物质被增溶以形成包含增溶的有机物质的增溶的被处理液；以及
生物发电装置，其包括配备有用于接收增溶的被处理液的被处理液接收入口、并且包含在缺氧状态之下能够生长的微生物以及具有电子介体固定化在其上且在pH 7下具有在-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域，含有分子氧以及阴极的好氧性区域，以及限定所述厌氧性区域与好氧性区域的隔膜。
[0049]所述增溶容器可以装备有机械破碎装置如磨机或者石臼，如超声波发生器、蒸煮装置、爆破装置、水热电解装置或者加热装置的装置，或者配备用于供给化学物质如酸、碱、臭氧、次氯酸或者过氧化氢的机制以及搅拌装置的容器。
[0050]所述生物发电装置包括包含所述电极活性微生物以及具有电子介体固定化在其上的阳极的厌氧性区域、含有阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域以及好氧性区域的隔膜。所述具有电子介体固定化在其上的阳极使得所述电子介体被固定化在电极基材上，并且它在pH 7下具有在-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)。所述厌氧性区域具备用于接收所述增溶的被处理液的入口。使用已经供给入厌氧性区域的增溶的被处理液中的增溶的有机物质作为基质，所述厌氧性区域中的电极活性微生物进行氧化反应，而在好氧性区域中，在阴极进行使用氧作为电子受体的还原反应。这样，所述生物发电装置促进所述生物反应系统中的氧化反应以发电。
[0051]如果需要，本发明的处理装置可以配备用于进一步处理来自生物发电装置的处理水的好氧性微生物处理容器。它还可以配备用于从所述好氧性微生物处理回收剩余污泥并将其返回至增溶容器的机制。这种情况下，来自所述好氧性微生物处理容器的部分或者所有的剩余污泥可以返回至增溶步骤，从而剩余污泥中的难以分解的有机物质被增溶并分解作为用于生物发电装置厌氧性区域中的微生物反应的基质，由此提供减少剩余污泥的量的附加的优点。
[0052]还可能提供用于接收来自生物发电装置的处理水的其它后处理设备，例如用于絮凝和沉淀、通过活性炭过滤、脱磷、脱氮以及脱硫的处理设备。
[0053]如果需要，可以在所述增溶容器以及生物发电装置之间提供用于进一步将所述增溶的被处理液中的有机物质处理至具有更小的分子量的聚合物降解容器。
<用于使所述含有有机聚合物的废液具有更小的分子量的处理>
本发明用于处理有机废弃物的第二方面的特征在于在将所述废弃物供给入生物发电装置中之前使有机聚合物具有更小的分子量。具体地说，其提供通过使用一种生物发电装置处理含有有机聚合物的废水的方法，所述生物发电装置包括含有电极活性微生物以及具有电子介体固定化在其上并在pH 7具有在-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域、含有分子氧以及阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域以及所述好氧性区域的隔膜，其特征在于包括：聚合物降解步骤，其中所述含有有机聚合物的废液中的有机聚合物的分子量被降低以形成分子量更小并且包含分子量降低的有机物质的被处理液；以及生物发电步骤，其中分子量更小的被处理液被供给入生物发电装置的厌氧性区域，使得使用厌氧性区域内分子量降低的有机物质作为电子供体的通过微生物进行的氧化反应以及使用好氧性区域内的氧作为电子受体的还原反应被允许进行，从而降低分子量更小的被处理液中的污染负荷同时生成电。
[0054]所述含有有机聚合物的废液不被以任何特定的方式限制，只要它为包含聚合物如可溶性蛋白质、多糖等的废液，实例包括来自食品加工厂的废水、人粪尿等。此外，如果固体废物的大小已经降低至它们不会妨碍阳极接触厌氧性区域内的厌氧微生物或者如果它们是可溶性的，则甚至可以处理含有有机固体废弃物的废水例如食品加工残余物如咖啡渣、废弃的啤酒酵母、及豆腐废料以及食品残渣(垃圾)、废纸、牲畜粪尿、以及剩余污泥。
[0055]在所述聚合物降解步骤中，优选通过利用厌氧微生物的代谢反应的生物处理或者利用通过酶进行的分解反应的酶处理降低包含在所述含有有机聚合物的废液中的有机聚合物例如蛋白质、纤维素、多糖、三酸甘油酯以及高级脂肪酸的分子量。可以用于所述生物处理中的厌氧微生物可以为具有降解有机聚合物的能力的任何厌氧微生物(其被称作“有机聚合物降解厌氧微生物”)，优选的实例包括热解纤维梭菌(Clostridiumthermocellum)、粪堆梭菌(Closdridium stercorarium)、Cellulomonas josui，那不勒斯栖热袍菌(Thermotoga neapolitana)、魏氏热厌氧杆菌(Thermoanaerobacter wiegelii)、解蛋白粪热杆菌(Coprothermobacterproteolyticus)、Coprothermobacter platensis，解蛋白喜热菌(Caloramatorproteoclasticus)、Caloramator coolhaasii st.Z，以及那些从其中间产物中产生VFA(挥发性脂肪酸)的微生物如醋弧菌属(Acetivibrio)、拟杆菌属(Bacteroides)、瘤胃球菌属(Ruminococcus)、乳杆菌属(Lactobacillus)、芽孢乳杆菌属(Sporolactobacillus)、链球菌属(Streptococcus)、以及双歧杆菌属(Bifidobacterium)。就实用而言，可以优选使用包含于两相甲烷发电装置中的酸发酵容器内的污泥中的酸发酵细菌的加富培养。
[0056]可用于所述酶处理的优选的酶实例包括为纤维素分解酶的纤维素酶、为蛋白质分解酶的蛋白酶、以及为三酸甘油酯分解酶的脂肪酶。
[0057]所述通过生物或者酶处理使有机聚合物具有更小的分子量不需要昂贵的化学品，而只要在所述生物发电装置中提供简单的反应容器(聚合物降解容器)，从而提供了降低设备成本以及维修管理成本的附加的优点。
[0058]在所述含有有机聚合物的废液被供给入生物发电装置的厌氧性区域之前，通过上述聚合物降解步骤将其变成具有更小的分子量并且包含分子量已经降低的有机物质的被处理液。所述分子量已经降低的有机物质优选为包含可以容易地被所述电极活性微生物氧化的单糖和挥发性脂肪酸作为主要成分；更优选地，它们包含少量的单糖和挥发性脂肪酸作为主要成分；并且特别优选地，所述用于电极活性微生物的碳源实质上由挥发性脂肪酸组成。如果在所述分子量更小的被处理液中存在高浓度的糖类，则产生高粘度的细胞外聚合物的酸发酵微生物将变得占优势，并且所述细胞外聚合物有时可以附着于阳极的表面，不利地阻止阳极与电极活性微生物的接触。将用于电极活性微生物的碳源限定为挥发性脂肪酸的另一个优点在于使得除了所述电极微生物之外的微生物如那些将有机聚合物以适中的程度分解以产生中间代谢产物的微生物(例如热解纤维梭菌(Clostridiumthermocellum)、粪堆梭菌(Closdridium stercorarium)、Cellulomonas josui，那不勒斯栖热袍菌(Thermotoga neapolitana)、魏氏热厌氧杆菌(Thermoanaerobacter wiegelii)、解蛋白粪热杆菌(Coprothermobacterproteolyticus)、Coprothermobacter platensis，解蛋白喜热菌(Caloramatorproteoclasticus)、Caloramator coolhaasii st.Z)以及那些分解所述中间代谢产物(例如糖类)以产生挥发性脂肪酸的微生物(例如醋弧菌属(Acetivibrio)、拟杆菌属(Bacteroides)、瘤胃球菌属(Ruminococcus)、乳杆菌属(Lactobacillus)、芽孢乳杆菌属(Sporolactobacillus)、链球菌属(Streptococcus)、以及双歧杆菌属(Bifidobacterium))的增殖被抑制以使得所述电极活性微生物易于占有优势。可以被作为用于电极活性微生物的基质的挥发性脂肪酸优选是那些可以容易地被厌氧微生物氧化的具有不高于六个碳原子的挥发性脂肪酸，实例包括甲酸、乙酸、丙酸、丁酸、戊酸、异戊酸、乳酸、琥珀酸以及己酸。
[0059]在所述聚合物降解步骤中，所述含有有机聚合物的废液的pH优选为控制在4.0至6.5的范围内、特别是在4.5至5.5的范围内。当所述有机聚合物分解厌氧微生物使用所述有机聚合物作为基质进行酸发酵之时，所述分子量更小的被处理液的pH将减小。如果所述含有有机聚合物的废液的pH减小至4.0或者更小，则所述有机聚合物分解厌氧微生物难以进行酸发酵反应(用于产生挥发性脂肪酸的反应)；在接近于中性(pH 7)的条件下，很可能发生产生乙酸以及各种其它有机酸的混酸发酵，并且根据所使用的基质，在实现更小的分子量的过程中可能产生氢气并从液相中逸出。允许氢气产生不仅就安全管理方面而言是不良的，而且就能量回收效率方面而言也是不良的。
[0060]如果供给具有高浓度的有机聚合物的废水，则所述有机聚合物的分子量快速降低并且所述分子量更小的被处理液的pH将快速减小。这里假定低pH的分子量更小的被处理液被供给入所述生物发电装置的厌氧性区域。由于生物发电方法中总反应速率的速度限制因素为在阳极的氧化反应，因此在所述生物发电装置的厌氧性区域中的溶液的pH将急速地下降，直接导致发电量的下降。由于电极活性微生物中的代谢反应是酶促反应，其具有克服一定量的氢离子浓度变化的缓冲能力。另一方面，在所述阳极的氧化反应是化学反应并且由电子介体以及氢离子的浓度决定，如由以下方程式(1)所示。
[0061][化学式1]
[0062](其中MediatorRed代表还原型氧化还原物质，MediatorOx代表氧化型氧化还原物质，e-代表电子，以及H+代表氢离子。)所述方法的平衡常数K由以下方程式(2)表示。
[0063][化学式2]
[0064]在上述式(1)中产生的电子被从阳极排出至所述系统外，因此氢离子浓度是主要地有助于在阳极的反应的因素。根据该原则，氢离子浓度越高所述氧化型氧化还原物质的浓度越低；因此，反应将容易地抵达平衡，并且电流将不再流动。因此，要被供给入所述生物发电装置的分子量更小的被处理液中的氢离子浓度最好不过度地高。在本发明中，如果适当地控制降低被处理液中的有机聚合物的分子量步骤中的氢离子浓度，则提供了另一个优点，即容易控制已经通过聚合物降解步骤的被处理液被供给入其中的生物发电装置的厌氧性区域中的氢离子浓度。
[0065]控制所述含有有机聚合物的废液的pH优选为通过从生物发电装置的好氧性区域回收碱性溶液以及向厌氧性区域中供给所回收的碱性溶液进行。该方式具有削减了所述碱性试剂的成本的优点。然而这不是本发明的唯一情况，可以单独地将碱性物质添加至聚合物降解步骤中。可以用于控制pH的碱性物质可以是在水溶液中显示碱性的任何物质，优选的实例包括碱金属、碱土金属、以及其氢氧化物，由强碱和弱酸组成的盐、以及氨。同样可应用的是在水溶液中显示中性至弱碱性pH但其水溶液具有缓冲作用的高碱度的物质。优选的实例包括硼酸盐、磷酸盐以及碳酸盐。当上述的物质用作碱性物质时，可以同时添加它们中的两种或更多种。
[0066]如它的第一个方面，涉及有机废弃物的处理的本发明第二个方面可以适应为使来自生物发电装置的处理水进行后处理如絮凝和沉淀、通过活性炭过滤、脱磷、脱氮或者脱硫。如果含有有机固体污染物质的废液如污泥用作所述含有有机聚合物的废液，则其优选为在通过机械或者物理破碎将所述固体微细化为微粒或者通过化学反应提高它们的溶解度之后进行所述聚合物降解步骤。
[0067]在用于处理有机废弃物的本发明的第二个方面，然后使所述分子量更小的被处理液进行生物发电步骤。在所述生物发电步骤中，其中使用在已经供给入生物发电装置的厌氧性区域的分子量更小的被处理液中的分子量已经降低的有机物质作为电子供体的微生物氧化反应以及使用好氧性区域内的氧作为电子受体的还原反应被允许进行，从而降低分子量更小的被处理液中的污染负荷同时生成电。在所述生物发电步骤中，所述分子量更小的被处理液被控制在可以维持厌氧性区域中的所述电极活性微生物的活性的条件下。例如，通过控制厌氧性区域内分子量更小的被处理液的pH下降，可防止在阳极的所述还原型介体的氧化反应的速度下降，并且甚至可以在连续运转下获得大的电流密度。厌氧性区域中的pH优选为保持在10.5至6.5范围内、更优选为在9.5至6.5范围内、以及最优选为在9.0至7.5范围内。通过以使得pH保持在这些范围内的方式控制pH，可以防止在阳极的氧化反应速度下降。此外，微生物具有的许多酶的最适pH值在中性附近，而且过于强烈的碱性会抑制所述微生物的还原反应。可用于本发明以实施所述生物发电装置的厌氧性区域内的pH控制的碱性物质可以为在水溶液中显示碱性的任何物质；并且优选的实例包括碱金属、碱土金属以及其氢氧化物，由强碱和弱酸组成的盐，以及氨。同样可应用的是在水溶液中显示中性至弱碱性pH但其水溶液具有缓冲作用的高碱度的物质。优选的实例包括硼酸盐、磷酸盐以及碳酸盐。当上述的物质用作碱性物质时，可以同时添加它们中的两种或更多种。所述分子量更小的被处理液的温度被保持在20℃至70℃范围内，并且优选在30℃至70℃范围内。
[0068]根据涉及有机废弃物的处理的本发明第二个方面的用于处理含有有机聚合物的废液的装置包括：
聚合物降解容器，其中所述含有有机聚合物的废液中的有机聚合物的分子量被降低以形成分子量更小并且包含分子量已经降低的有机物质的被处理液；以及
生物发电装置，其包括配备有用于接收分子量更小的被处理液的接收入口、并且包含在缺氧状态之下能够生长的微生物以及具有电子介体固定化在其上且在pH 7下具有在-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域，含有分子氧以及阴极的好氧性区域，以及限定所述厌氧性区域与好氧性区域的隔膜。
[0069]对所述聚合物降解容器的形状和大小没有特殊的限制，只要它是包含所述分子量已经降低的有机物质以及任选的用于控制所述被处理液的pH以降低分子量的pH控制机制的、包括用于接收所述含有有机聚合物的废液的入口、用于排出所述分子量更小的被处理液的出口的容器。优选的pH控制机制是包括将在下文中描述的用于回收来自生物发电装置好氧性区域的碱性溶液的碱性溶液回收容器以及用于将所述回收的碱性溶液供给入聚合物降解容器的碱性溶液供给机制的pH控制机制。由于有可能不仅减少所需要的pH调节化学品的量而且减少来自所述生物发电装置好氧性区域排出的碱性溶液，因此使用该pH控制机制是特别有利的。
[0070]所述生物发电装置包括包含所述电极活性微生物以及具有电子介体固定化在其上的阳极的厌氧性区域、含有阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域以及好氧性区域的隔膜。所述具有电子介体固定化在其上的阳极使得所述电子介体被固定化在电极基材上，并且它在pH 7下具有在-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)。所述厌氧性区域具备用于接收分子量更小的被处理液的入口。使用已经供给入厌氧性区域的分子量更小的被处理液中的分子量已经降低的有机物质作为基质，厌氧性区域中的电极活性微生物进行氧化反应，而在好氧性区域中使用氧作为电子受体的还原反应被允许在阴极进行。这样，所述生物发电装置促进所述生物反应系统中的氧化反应以藉此发电。
[0071]优选地，所述生物发电装置进一步包括控制厌氧性区域内分子量更小的被处理液pH的机制。一种可应用的pH控制机制是一般pH控制机制，包括用于测量所述分子量更小的被处理液的pH的pH计、用于基于所述pH计的测量结果控制碱性化学品的供应的控制机制、以及用于容纳所述碱性化学品的碱性化学品储器。
[0072]如果需要，根据本发明第二个方面的处理装置可以包括用于接收来自生物发电装置的处理水的后处理设备，例如絮凝和沉淀容器、活性炭过滤容器、脱磷容器、脱氮容器、或者脱硫容器。如果含有有机固体污染物质的废液如污泥在本发明的处理装置中用作所述含有有机聚合物的废液，则优选在所述原水储器和聚合物降解容器之间提供用于将固体微细化或者用于改善溶解度的装置，例如机械破碎装置(例如石臼或者磨机)、超声波发生装置、水热电解装置、或者化学反应容器。
<后处理>
涉及有机废弃物的处理的本发明的第三个方面的特征在于包括后处理，其中生物发电装置通过一次处理获得的一次处理水被进一步处理。
[0073]根据本发明的第三个方面，提供了通过使用一种生物发电装置处理含有有机固体污染物质的废水的方法，所述生物发电装置包括：含有在缺氧状态之下能够生长的微生物、以及具有电子介体固定化在其上且在pH 7下具有在-0.13V至-0.28V范围内标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域、含有分子氧和阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域和所述好氧性区域的隔膜，所述方法包括：生物发电步骤，其中含有有机污染物的废液被供给入所述生物发电装置的厌氧性区域，使得使用所述厌氧性区域内的有机污染物作为电子供体的通过微生物进行的氧化反应和使用好氧性区域内的氧作为电子受体的还原反应被允许进行，从而降低所述含有有机污染物的废液中的污染负荷同时生成电；以及后处理步骤，其中通过所述生物发电步骤获得的处理水中的污染负荷被进一步降低。
[0074]所述含有有机污染物的废液可以是任何液体如包含生物可以降解的物质的液体、分散体、悬浮液或者浆液，并且它可以是例如来自食品加工厂的废水、人粪尿等。此外，有机固体废弃物例如食品加工残余物如咖啡渣、废弃的啤酒酵母、及豆腐废料，以及食品残渣(垃圾)、废纸、牲畜粪尿、以及剩余污泥可以在磨机或者石臼上或者通过超声波作用被机械破碎、用酸、碱或者臭氧以化学方法处理、或者通过热或者以另外的方式处理使得它们作为微粒被分散或者悬浮和/或变为可溶性物质，因此它们呈现不能轻易地与被处理液分离的状态；这种废液也可以被处理。所述含有有机污染物的废液还可以在它预先进行生物处理以降低所述污染物质的分子量之后被处理。
[0075]值得考虑的处理方法包括两步，第一步用于处理生物发电装置中的有机污染物，以及随后的处理液的后处理。首先将描述利用所述生物发电装置的生物发电步骤。
[0076]在值得考虑的处理方法中，所述含有有机污染物的废液被首先供给入生物发电装置中，所述生物发电装置包括包含在缺氧状态之下能够生长的微生物以及具有电子介体固定化在其上并且在pH 7下具有在-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域、含有分子氧和阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域以及所述好氧性区域的隔膜，并且所述废液中的有机污染物被厌氧性区域中的厌氧微生物分解，因此它们被变为污染负荷较小的的物质。优选用于评价污染负荷的指标为至少以下组中之一：BOD(生化需氧量)、COD(化学需氧量)、氮浓度、以及磷浓度，特别优选BOD。
[0077]所述生物发电装置包括在缺氧状态之下能够生长的微生物以及具有电子介体固定化在其上的阳极的厌氧性区域、含有阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域和所述好氧性区域以允许流体连通的隔膜。所述具有电子介体固定化在其上的阳极使得所述电子介体被固定化在电极基材上，并且它在pH 7下具有在-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)。所述厌氧性区域具备进料口，通过其供给所述含有有机污染物的废液。使用已经供给入厌氧性区域的含有有机污染物的废液中的有机污染物作为基质，所述厌氧性区域中的厌氧微生物进行氧化反应，而在好氧性区域中使用氧作为电子受体的还原反应被允许在阴极进行。这样，所述生物反应系统中的氧化反应被促进以发电，同时通过所述厌氧微生物净化了所述含有有机物质的废弃物。可以进一步包括已经连同本发明涉及有机废弃物的处理的第一和第二个方面说明的增溶处理和/或聚合物降解步骤。
[0078]其次我们说明所述后处理步骤。
[0079]所述后处理步骤优选为至少以下组中之一：絮凝和沉淀步骤、通过活性炭过滤步骤、借助于好氧性微生物的分解处理步骤、借助于厌氧微生物的分解处理步骤、脱氮步骤、脱磷步骤、酸分解步骤、以及借助于电极活性微生物的氧化还原处理步骤；特别优选借助于电极活性微生物的氧化还原处理步骤，其中将来自生物发电装置的处理水供给入厌氧性区域，进行使用厌氧性区域中的有机污染物作为电子供体的微生物的氧化反应以及使用好氧性区域中的氧作为电子受体的还原反应，从而减低所述含有有机污染物的废液中的污染负荷。
[0080]可应用的絮凝和沉淀步骤包括添加絮凝剂如硫酸铝或者聚丙烯酰胺。可以通过曝气、在散水滤床分配等实施所述借助于好氧性微生物的分解处理步骤；所述借助于厌氧微生物的分解处理步骤可以利用甲烷生成作用等。对于所述脱氮步骤，可以使用配备脱氮容器和硝化容器的氮去除装置。对于所述脱磷步骤，可以代表性地使用配备厌氧性容器和好氧性容器的脱磷装置、或者载有磷酸盐岩的脱磷装置；或者，可以添加氯化镁和碱。对于所述氧化分解步骤，可以使用臭氧、过氧化氢、高锰酸钾、来自Fenton反应的羟自由基、紫外线照射等。
[0081]本发明特别优选的后处理步骤是借助于电极活性微生物的氧化还原处理步骤，其中使用所述厌氧性区域内的有机污染物作为电子供体的微生物的氧化反应和使用好氧性区域内的氧作为电子受体的还原反应被允许进行，从而降低所述含有有机污染物的废液中的污染负荷。所述借助于电极活性微生物的氧化还原处理步骤优选为使用可以与所述生物发电装置基本上同样地构成的第二生物发电装置实施。在所述后处理步骤中使用生物发电装置是有利的，因为既不必使用机械动力用于曝气、也不需要化学品如絮凝剂或者活性炭。
[0082]如果第二生物发电装置用于所述后处理步骤，则其中的阳极优选具有比用于生物发电步骤的生物发电装置中的阳极更高的标准电极电位(E0′)。通过使用具有比用于生物发电步骤的生物发电装置中的更高标准电极电位的阳极，变得容易将所述有机污染物除去到如此程度以致于BOD水平达到已经不能通过生物发电步骤中的除去步骤获得的低浓度。为了使得阳极具有不同的标准电极电位，可以将各种电子介体固定化在所述阳极上。具体地说，这可以通过保证被固定化在第二生物发电装置中的阳极上的电子介体具有比固定化在用于生物发电步骤的生物发电装置中的阳极上的电子介体更高的标准电极电位(E0′)例如比-0.13V更高的标准电极电位(E0′)而实现。
[0083]可以被固定化在第二生物发电装置中的阳极上的电子介体优选为例如至少以下组中之一：蒽醌衍生物、萘醌衍生物、苯醌衍生物、异咯嗪衍生物、泛醌衍生物、细胞色素衍生物、以及富含铁的蒙脱石衍生物。具体地说，优选提到的为选自以下组中的至少之一：蒽醌羧酸类(AQC)、氨基蒽醌类(AAQ)、二氨基蒽醌类(DAAQ)、蒽醌磺酸类(AQS)、二氨基蒽醌磺酸类(DAAQS)、蒽醌二磺酸类(AQDS)、二氨基蒽醌二磺酸类(DAAQ DS)、乙基蒽醌类(EAQ)、甲基萘醌类(MNQ)、甲基氨基萘醌类(MANQ)、溴甲基氨基萘醌类(BrMANQ)、二甲基萘醌类(DMNQ)、二甲基氨基萘醌类(DMANQ)、拉帕醌(LpQ)、羟基(甲基丁烯基)氨基萘醌类(AlpQ)、萘醌磺酸类(NQS)、三甲基氨基苯醌类(TMABQ)、黄素单核苷酸(FMN)、泛醌(UQ)、1，4-苯醌(1，4-BQ)、细胞色素a、细胞色素b、细胞色素c、绿脱石、以及其衍生物。
[0084]如果它们是含有醌的物质如蒽醌衍生物、萘醌衍生物、苯醌衍生物、异咯嗪衍生物以及泛醌衍生物，如在固定化在用于所述生物发电步骤中的生物发电装置的阳极上的情况下，可以采取如表3和4所示的化学结合方法以将这些电子介体固定化在阳极上。
[0085]将细胞色素或它的衍生物作为电子介体固定化在电极基材上的方法为将N-琥珀酰亚胺基-3-马来酰亚胺丙酸在已经被引入用于阳极的导电性基质中的氨基上脱水缩合，并且将细胞色素半胱氨酸残基中的硫醇基亲核加成结合至所述缩合产物。具体地说，如果石墨用作所述导电性基质，则首先使磺胺酸和亚硝酸盐作用于石墨以通过重氮偶合反应引入磺酸基。然后将其与草酰氯反应以形成磺酰氯，使二胺如1，3-丙二胺在溶剂THF中与其作用从而引入氨基。添加相对于所述引入的氨基等摩尔或更大的量的N-琥珀酰亚胺基-3-马来酰亚胺丙酸，并且在双环己基碳二亚胺的存在下反应从而在N-琥珀酰亚胺基-3-马来酰亚胺丙酸中的羧基与石墨上的氨基之间形成酰胺键，以形成马来酰亚胺的单分子层。添加相对于所述固定化的马来酰亚胺等摩尔或更大的量的细胞色素，并且将细胞色素的半胱氨酸残基中的硫醇基亲核加成至马来酰亚胺，从而可以将细胞色素最终固定化在石墨的表面上。可应用的固定化富含铁的蒙脱石的方法包括用球磨机等将其粉碎、将颗粒悬浮在Nafion(DuPont的注册商标)/异丙醇溶液或聚丙烯酸/甲醇溶液中、将所述悬浮液与炭黑粉末混合、以及将所述混合物涂覆至多孔石墨板等。
[0086]可用于后处理步骤的第二生物发电装置中的阴极、隔膜、以及电极活性微生物可以具有与用于生物发电步骤的生物发电装置中的阴极、隔膜以及电极活性微生物相同的构造。然而应该注意，将设置在第二发电装置中的阳极-阴极回路其间不必连接任何用电装置，优选使用导线以形成无负荷或仅接入极低负荷的回路。通过形成无负荷或仅接入极低负荷的回路，即使要在第二发电装置中设置的具有相对高标准电极电位(E0′)的电子介体也可以有效地在阳极被氧化。
[0087]根据本发明的第三个方面，提供了一种用于处理含有有机污染物的废水的装置，所述装置包括生物发电装置和用于进一步降低来自所述生物发电装置的处理水中的污染负荷的后处理容器，所述生物发电装置包括含有能够在缺氧状态之下生长的微生物和具有电子介体固定化在其上并且在pH 7具有-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域、含有分子氧和阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域和所述好氧性区域的隔膜。
[0088]所述后处理容器优选为至少以下组中之一：絮凝和沉淀容器、活性炭过滤容器、通过好氧性微生物分解处理的容器、通过厌氧微生物分解处理的容器、脱氮容器、脱磷容器、酸分解容器、以及生物发电容器。
发明的效果
[0089]根据用于处理有机废弃物的本发明的第一个方面，供给入生物发电装置的含有有机固体污染物质的废弃物如废水、废液、人粪尿、食品废弃物、以及污泥被预先增溶，使得所述生物发电装置中的氧化还原反应效率得以保证，以简单并有效地得到电能同时净化所述含有有机固体污染物质的废弃物。如果来自水处理设施中的好氧性微生物处理容器的剩余污泥用作所述含有有机固体污染物质的废弃物，则本发明也有助于降低所述含有大量难以分解的有机物质的剩余污泥的量。
[0090]此外，根据用于处理有机废弃物的本发明的第二个方面，供给入生物发电装置的含有有机聚合物废液如废水、废液、人粪尿、食品废弃物、以及污泥被预先处理以降低分子量，使得所述生物发电装置中的氧化还原反应效率得以保证，以简单并有效地得到电能同时净化所述含有有机聚合物的废液。
[0091]此外，根据用于处理有机废弃物的本发明的第三个方面，可以同时满足改善水处理的效率以及增加发电量这两个抵触的需要。以其中含有在相对缓慢的速度下生物分解的物质如纤维素的废液被连续地处理的情况举例来说，单独使用所述生物发电装置，用于通过厌氧性区域中的微生物氧化有机物质的反应得以进行并且BOD降低。特别地，在当BOD下降至低于1000mg/L的时间点，观察到厌氧性区域中的氧化还原电位(ORP)逐渐地上升(转变至氧化状态)同时生成更少的电。结果，除去BOD的速度降低，使得难以将BOD除去至充分低的浓度。简而言之，在低BOD条件之下发电的量降低，同时厌氧性区域中的BOD负荷消耗的速度降低。为了澄清该现象的原因，本发明的发明人进行了深入细致的研究并且获得了以下评论。当厌氧性区域中的BOD降低，从有机物质供给至微生物的还原能力降低，微生物体内的还原物质还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)的浓度也降低。然后，无论那一个是还原形式，末端还原酶或细胞外释放电子介体(如甲萘醌衍生物)的浓度也降低。在该状态中，固定化在阳极上的电子介体被还原的频率也降低。然后，由于微生物侧的还原反应的速率限制，还原型电子介体的供给速度降低，通过氧化所述介体的阳极产生的电流的量也降低。特别地在其中具有低标准电极电位(E0′)的物质用作具有电子介体固定化在其上的阳极的情况下，BOD降低以提供较低的还原能力，如果所述厌氧性区域的氧化还原电位(ORP)上升至超过所述具有电子介体固定化在其上的阳极的氧化还原电位的水平，则所述电子介体不再能处于还原形式，从而将几乎没有电流流动。
[0092]然而另一方面，为了从生物发电装置获得尽可能最大的电量，阳极和阴极之间的位差必须增加，并且为此，所述具有电子介体固定化在其上的阳极理想地具有在-0.13V至-0.28V范围内但尽可能接近-0.28V的标准电极电位。因此，存在两个抵触的需要：为了降低处理水中的BOD浓度，所述具有电子介体固定化在其上的阳极应该具有尽可能最高的标准电极电位，但为了保证所述发电装置将产生大量的电，所述具有电子介体固定化在其上的阳极理想地具有尽可能最低的标准电极电位。
[0093]根据本发明第三个方面的处理方法和装置其特征在于具有电子介体固定化在其上并且具有低标准电极电位的阳极用于所述生物发电步骤或所述生物发电装置中以便确保高水平的发电量，而具有电子介体固定化在其上并且具有高标准电极电位的阳极用于所述后处理步骤或第二生物发电装置中以便确保高BOD分解能力，从而可以同时实现优质的处理水以及高的发电能力。
[0094]仅使用生物发电装置的处理有机物质的方法和使用好氧性微生物的生物处理如活化污泥法对比，具有产生的污泥量较小的特征，因此可以以更低的成本处理剩余污泥。然而另一方面，由于少量的剩余污泥产生，较少量的氮以及磷将被并入剩余污泥，偶尔导致高浓度的氮和磷流入处理水中。根据本发明所述处理方法和装置，来自生物发电装置的处理水可以在后处理步骤或后处理容器中被处理，从而自所述处理水中除去氮和磷。
[0095]如上所述，根据本发明，简单的装置能够在产生电能的同时有效地处理含有有机污染物如污泥、废水、人粪尿、食品废弃物和污泥的废液；此外可以始终获得低于防止水污染法所规定的统一排水标准(日平均)的120mg/L生物需氧量(BOD)的处理水。
附图说明
[0096]
[图1]图1是描绘根据本发明第一个方面含有固体污染物的废弃物的处理装置的构造的实施方案的流程图。
[图2]图2是显示本发明的生物发电装置的基本构造的示意图。
[图3]图3是显示以图2中所示的生物发电装置作为单元装配(unitaryassembly)的生物发电装置的概念图。
[图4]图4是显示生物发电装置中的阴极构造的实例的断面图。
[图5]图5是描绘根据本发明第一个方面含有有机固体污染物质的废弃物的处理装置的构造的另一个实施方案的流程图。
[图6]图6是描绘根据本发明第一个方面含有有机固体污染物质的废弃物的处理装置的构造的另一个实施方案的流程图。
[图7]图7是显示用于实施例中的实验用生物发电装置的概念图。
[图8]图8是描绘根据本发明第二个方面含有有机聚合物的废液的处理装置的构造的实施方案的流程图。
[图9]图9是描绘根据本发明第二个方面含有有机聚合物的废液的处理装置的构造的另一个实施方案的流程图。
[图10]图10是显示根据涉及有机废弃物的处理的本发明第三个方面的、含有有机污染物的废液处理装置的实施方案的构造示意图。
[图11]图11是显示根据本发明第三个方面的含有有机污染物的废液的处理装置的另一个实施方案的构造示意图。
[图12]图12是显示根据本发明第三个方面的含有有机污染物的废液的处理装置的另一个实施方案的构造示意图。
[图13]图13是一对显示实施例3中的测量结果的图表。
符号说明
[0097]1含有有机固体污染物质的废弃物
2原水储器
3增溶容器
4被处理液供给配管
5生物发电装置
5a厌氧性区域
5b好氧性区域
5c隔膜
6处理水
7pH调节化学品溶液储器
8，8a pH控制器
10碱溶液回收容器
11二次处理水
12曝气容器
13沉淀容器
51阳极(具有电子介体固定化在其上的电极基材)
52隔膜
53阴极
53a担载催化剂的复写纸
53b集电极(Collector)
54厌氧性区域(微生物室)
55好氧性区域(空气室)
64空气导入口
66冷凝水排放设施
103聚合物降解容器
104较小的分子量的被处理液(较小的分子量的有机物质)供给配管
63剩余污泥排出口
65排气口
310后处理容器
410第二发电装置
具体实施方式
[0098]以下参考附图详细地描述本发明各种实施方式，但应当理解本发明决不局限于这些方式。
<增溶处理>
图1是描绘根据涉及有机废弃物处理的本发明第一个方面含有有机固体污染物质的废弃物的处理装置的流程图。在图1中，本发明的处理装置包括增溶容器3和配备由隔膜5c限定的厌氧性区域5a和好氧性区域5b的生物发电装置5。配管4和泵连接在增溶容器3和生物发电装置5之间用于将增溶的被处理液供给至生物发电装置5。来自pH调节化学品储器7的配管和来自pH控制器8的配管连接至所述生物发电装置5的厌氧性区域5a。用于容纳含有有机固体污染物质的废弃物1的原水储器经由配管和泵连接到增溶容器3。所述增溶容器3可以是机械破碎装置如磨机或者石臼，如超声波发生器、蒸煮装置、爆破装置、水热电解装置或者加热装置的装置，或者是用于供给化学物质如酸、碱、臭氧、次氯酸或者过氧化氢的机构。
[0099]图2显示生物发电装置5的具体的实例。例如，图2中举例说明的生物发电装置的具体的实例是由含有电子介体固定化在其上的生物发电用阳极51、隔膜(电解质膜52)、以及含有多孔阴极53的好氧性区域55组成的三重筒状体形式的。筒状体最内部的空间形式的厌氧性区域54预先载有含有电极活性微生物(厌氧性)的溶液或悬浮液。厌氧性区域54流有来自增溶容器3的包含增溶的有机物质(有时称为“基质”)的增溶的被处理液。筒状体最外面空间形式的好氧性区域55充满包含分子氧的空气。好氧性区域55配备用于供给分子氧的手段(未显示)。好氧性区域55内的多孔阴极53使得至少所述阴极的一部分是由在它们的构造中具有空隙的导电性多孔材料、网状或纤维材料形成的。隔离所述厌氧性区域54以及所述好氧性区域55的隔膜52由具有大的物质交换系数的隔膜例如固相聚合物电解质膜如DuPont的产品Nafion(注册商标)或ASTOM制造的NEOSEPTA(注册商标)构成。
[0100]在厌氧性区域54中，微生物使用增溶的有机物质作为电子供体进行氧化反应，而好氧性区域55中将氧用作电子受体进行还原反应。这样，在阳极51和阴极53之间存在位差。照此，阳极51和阴极53经由导线56连接到用电装置，因此位差电流流动；同时，离子通过电解质膜52在厌氧性区域54和好氧性区域55之间移动从而形成闭合电路。当反应进行之时，氢离子在厌氧性区域54中产生，导致厌氧性区域54中的水溶液呈现酸性。另一方面，氢氧根离子在好氧性区域55中产生，导致好氧性区域55内产生的水成为碱性溶液。
[0101]根据基质的流动性，构成发电单元的筒状元件的内径可以设置在数毫米至数厘米，以至几十厘米。图2所示类型的发电单元可以通过适当物质的支持层或外壳保持以便增加它的物理强度。这种情况下，所述筒状元件又可以被包围在外壳里以在所述外壳和筒状元件之间的形成空气室，在空气室中形成用于使空气流入和流出空气室的手段。
[0102]图2中所示的实施方式中，阳极51、隔膜52和阴极53适合于具有三层筒形构造，通过隔膜52隔离阳极51和阴极53。该构造有助于增加阳极51和阴极53的表面积以及保证在阳极51和基质之间的有效接触使得其中基质不移动的死区域最小化；因此在阳极51和阴极53之间确保了有效的离子交换；同时，阳极51和阴极53被电气绝缘，允许增溶的有机物质(基质)上的电子被有效地输送至阳极51。此外，通过使所述多孔阴极53接触空气在阴极53中的空隙内形成空气和水之间的接触界面，可以增加与在空气中的氧和水表面的水接触的效率，从而在电极上可以有效地进行氧的还原反应。
[0103]根据用途，图2中所示的三层筒状体形式的生物发电装置的含有阳极的厌氧性区域可以置于外部，含有阴极的好氧性区域置于内部，在所述好氧性区域中提供空气流通手段，以及将全部装置设置在基质溶液内并运转用于发电。如果需要，所述筒状元件可以形成特定的形状例如U状，它的两端自基质溶液的液面突出，使得空气可以流入所述筒状体内的空间。具有好氧性区域形成为内筒的该设计的优点是即使由好氧性区域形成的内筒的内径缩小至约数毫米或更小，也没有发生阻塞的危险。所述三层筒状元件还可以适于使得所述内侧的筒状元件提供含有多孔阴极的好氧性区域而外侧的筒状元件提供含有阳极的厌氧性区域，并且由于外侧的阳极可以制造为具有比所述阴极更大的表面积，因此该设计是有利的。可以通过在阳极表面上提供凹凸不平或皱襞来进一步增加阳极的表面积。对于还涉及反应效率的跨越阴极的内径，其可以足以容许空气容易地通过并且阻塞的危险最少，所述内径可以被缩小至约数毫米或更小。这种情况下，所述筒状元件又可以被包围在外壳里以在筒状元件外的空间中形成基质可以流经的微生物反应室，在所述室中形成使基质流入和流出微生物反应室的手段。
[0104]如果需要，图2所示的筒状形式或其它形式的多个生物发电单元可以并排地放置以构成生物发电装置。例如，图3显示其中多个图2所示类型的生物发电单元并排地放置的方式，以及图7显示一种使用平板形式的生物发电单元的方式(实验用生物发电装置)。
[0105]在图3所示的生物发电装置中，多个如图2所示的、各自由作为内筒的阳极51、隔膜52、以及作为外筒的阴极53构成的三层筒状元件(发电单元)位于由外壳形成的空气室57内。经由流入部59通过流入泵将基质分配注入多个配置的发电单元54的内部54中。在于其中经历氧化分解之后，基质经由流出部60离开反应容器并被排出至系统外作为处理液6。在反应容器中蓄积的微生物细胞体和污泥通过随时间打开剩余污泥排出口63被排出。此外，通过经由相同的排出口63注入水、惰性气体和厌氧气体(anaerobic gas)，可以逆洗和空洗反应容器内部。在反应容器之内产生的任何厌氧气体都可以经由排气口69被排出。产生的厌氧气体可以储存以供空洗(air washing)之用。
[0106]对于多孔阴极53，可以经由空气导入口64使用鼓风机将空气引入空气室57以向其供给氧。然而，如果所述用途不需要强制换气，则可以除去空气室57以构造其中形成各发电单元外筒的阴极53与外界空气接触的装置。引入的空气流经空气室57中相邻的发电单元之间的空间，并在其被经由排气口65排出之前与阴极53接触。此外，由在阴极53的还原反应产生的水或者经由排气口65作为水蒸气排出或者经由冷凝水排放设施66作为冷凝水排出。
[0107]导线56通过至阳极的连接部67电气连接至所述多个发电单元的内筒，通过至阴极53的连接部68电气连接至所述多个发电单元的外筒。这种情况下，有必要使导线56与周围环境电气绝缘以保证既不发生电气短路又不在所述导线的表面上发生氧化还原反应。
[0108]图3所示的装置还可以适于与以上关于图2说明的相同，即各发电单元构造为筒状元件使得阴极形成内筒并且阳极形成外筒，空气被供给入各筒状元件内的空间，并且基质接触到各发电单元的筒状元件外的阳极。
[0109]将通过阴极获得的目的之一是提高所述电极上氧的还原反应的效率。为此，至少一部分所述阴极优选为由构造中具有空隙的导电性多孔材料、网状或者纤维材料形成，使得所述阴极与空气接触、在阴极中的空隙内存在空气和水之间的接触界面，从而增加与在空气中的氧和在水表面的水的接触效率。
[0110]图4为显示可以在生物发电装置中采取的示例性阴极结构的断面图。图4(A)显示隔膜52和阴极53的断面，图4(B)从空气室55的角度来观察图4(A)的视图。注意图4中所示为其中隔膜52是阳离子交换膜的反应系统。图4中所示的阴极的构造为，多孔基体20具有催化剂21担载在其上，所述催化剂包括优选包含选自铂系合金、银和过渡金属元素(图(a))中的至少一类的合金或者化合物，并且自空气室55看其呈现网状结构(图4(B))。通过采用该构造，阴极53可以接触到在空气中的氧，同时在水表面或者经由所述隔膜通过的水被基质的亲水性汲出，使得将空气网络22和水溶液网络23引入所述电极的显微组织中以藉此增加空气/水接触界面的区域并提高与在空气中的氧和在水表面的水的接触效率。氧与氢离子在催化剂21上反应能够促进在空气中的氧的还原反应。
[0111]图4(C)为显示可以在所述生物发电装置中采取的另一种示例性阴极结构的断面图。再次，图4(C)中所示的为其中隔膜52是阳离子交换膜的反应系统。为了构造图4(C)中所示的阴极，将由与隔膜52相同的物质构成的溶液涂覆在与隔膜接合的多孔基质20的侧面然后干燥，从而允许所述隔膜构造的一部分进入多孔基质20中的微细孔隙内。通过采用该构造，离子交换的利用率和催化剂的利用率可以被改善，以促进在空气中的氧的还原反应。
[0112]我们接下来描述利用图1中所示的处理装置处理含有有机固体污染物质的废弃物的方法。在图1所示的处理装置中，含有有机固体污染物质的废弃物1被容纳于原水储器2中，然后开动供液泵将含有有机固体污染物质的废弃物1传输入增溶容器3中。在增溶容器3中，施用选自通过用磨机或者石臼的机械破碎或者通过超声波粉碎的机械增溶处理、通过蒸煮或者爆破的物理增溶处理、通过水热电解的增溶处理、以及用化学物质如酸、碱、臭氧、次氯酸或者过氧化氢的增溶处理之一的手段，从而将含有有机固体污染物质的废弃物1变为包含增溶的有机物质的增溶的被处理液。
[0113]随后，通过供液泵将所述增溶的被处理液供给入生物发电装置5的厌氧性区域5a。另一方面，向所述生物发电装置5的好氧性区域5b供给加湿以具有100％相对湿度的氧或者含有氧的空气。这种情况下，可以使用泵或者扇以将所述氧或者含有氧的空气通入生物发电装置5的好氧性区域5b，或者热对流可以用于相同的目的。
[0114]基于用pH控制器8测量的生物发电装置5的厌氧性区域5a中的增溶的被处理液的pH，将pH调节化学品(酸、碱、或者pH缓冲剂)自pH调节化学品溶液储器7供给入生物发电装置5的厌氧性区域5a，因此所述生物发电装置5的厌氧性区域5a中的液体的pH被保持在10.5至6.5的范围内。厌氧性区域5a中的增溶的被处理液的温度被保持在维持电极活性微生物的活性的水平，例如被保持在10℃至45℃。在这个条件下，使所述增溶的被处理液以24至240的滞留时间通过厌氧性区域5a。
[0115]尔后，经由排出口将处理液6自生物发电装置5的厌氧性区域5a排出。根据需要，可以将处理液6进行各种后处理(例如如絮凝和沉淀、通过活性炭过滤、用好氧性微生物处理、脱磷、脱氮、或者脱硫的处理)。
[0116]图5为描绘本发明处理装置的另一种实施方式的流程图。将不说明与图1的处理装置相一致的部分构造。
[0117]图5中所示的处理装置进一步包括在增溶容器3和生物发电装置5之间的聚合物降解容器103。所述聚合物降解容器103具有pH控制机制，所述pH控制机制包括pH控制器8和用于自生物发电装置5的好氧性区域5b回收碱性溶液并循环至低分子量化容器103的配管。有利地，供水配管(未显示)连接到好氧性区域5b，并且还提供配管使得好氧性区域5b内生成的碱性溶液通过溢流入碱性溶液储器10被回收，并通过基于来自聚合物降解容器103中的增溶的被处理液的pH测量信号实施控制的pH控制器8a将来自碱性溶液储器10的相同的碱性溶液循环至聚合物降解容器103；pH调节化学品储器7的构造使得所述碱性溶液仅被供给至生物发电装置5的厌氧性区域5a。
[0118]图6为描绘本发明处理装置的另一种实施方式的流程图。将不说明与图1的处理装置相一致的部分构造。
[0119]图6中所示的处理装置包括接收来自生物发电装置5的处理水6并使其经历曝气处理的曝气容器12、接收已经在曝气容器12中曝气之后的处理水并然后实施固液分离为二次处理水14和污泥15的沉淀容器13、用于将部分已经在沉淀容器中沉淀的剩余污泥15循环至曝气容器12的配管16、以及用于将部分剩余污泥15循环至增溶容器3的配管17。排出在沉淀容器13中处理产生的二次处理水14和剩余污泥15。
<聚合物降解处理>
图8是描绘根据涉及有机废弃物的处理的本发明第二个方面含有有机聚合物的废液的处理装置的流程图。在图8中，本发明的处理装置包括聚合物降解容器103和包括由隔膜5c限定的厌氧性区域5a和好氧性区域5b的生物发电装置5。用于将分子量更小的被处理液供给至生物发电装置5的配管104和泵连接在聚合物降解容器103和生物发电装置5之间。来自pH调节化学品储器7的配管和来自pH控制器8a的配管连接到聚合物降解容器103，来自pH调节化学品储器7的配管和来自pH控制器8b的配管连接到生物发电装置5的厌氧性区域5a。用于容纳含有有机聚合物的废液101的原水储器2经由配管和泵连接到聚合物降解容器103。系统的其他部分构造与关于本发明第一个方面描述的相同。
[0120]其次描述用图8中所示的处理装置处理含有有机聚合物的废液的方法。在图8所示的处理装置中，含有有机聚合物的废液101被容纳于原水储器2中，然后开动供液泵将含有有机聚合物的废液101传输入聚合物降解容器103中。在聚合物降解容器103中，存在分解有机聚合物的厌氧微生物，并且基于pH控制器8测量的聚合物降解容器103中的被处理液的pH，将pH调节化学品(酸、碱、或者pH缓冲剂)自pH调节化学品溶液储器7供给入聚合物降解容器103，因此将聚合物降解容器103中的被处理液的pH维持在4.0至6.5的范围内。聚合物降解容器103中的被处理液的温度被维持在维持所述分解有机聚合物的厌氧微生物活性的水平，例如维持在30℃至40℃的中等温度或者50℃至60℃的高温。在这个条件下，允许含有有机聚合物的废液101在聚合物降解容器103之内停留4小时至96小时，从而所述分解有机聚合物的厌氧微生物将有机聚合物分解为单糖、寡糖、氨基酸以及肽，它们被进一步分解为挥发性的有机酸，以形成分子量更小的被处理液。
[0121]随后，通过供液泵将所述分子量更小的被处理液供给入生物发电装置5的厌氧性区域5a。另一方面，向所述生物发电装置5的好氧性区域5b供给加湿以具有100％相对湿度的氧或者含有氧的空气。这种情况下，可以使用泵或者扇以将所述氧或者含有氧的空气通入生物发电装置5的好氧性区域5b，或者热对流可以用于相同的目的。
[0122]基于用pH控制器8b测量的生物发电装置5的厌氧性区域5a中的分子量更小的被处理液的pH，将pH调节化学品(酸、碱、或者pH缓冲剂)自pH调节化学品溶液储器7供给入生物发电装置5的厌氧性区域5a，因此所述生物发电装置5的厌氧性区域5a中的液体的pH被保持在10.5至6.5的范围内。厌氧性区域5a中的分子量更小的被处理液的温度被保持在维持电极活性微生物的活性的水平，例如被保持在10℃至45℃。在这个条件下，将所述分子量更小的被处理液以24小时至240小时的滞留时间通过厌氧性区域5a。
[0123]尔后，经由排出口将处理液6自生物发电装置5的厌氧性区域5a排出。根据需要，可以将处理液6进行各种后处理(例如如絮凝和沉淀、通过活性炭过滤、用好氧性微生物处理、脱磷、脱氮、或者脱硫的处理)。
[0124]图9为描绘本发明处理装置的另一种实施方式的流程图。将不说明与图8的处理装置相一致的部分构造。
[0125]图9中所示的处理装置进一步包括用于自生物发电装置5的好氧性区域5b回收碱性溶液并将其循环至聚合物降解容器103的机制。具体地说，供水配管(未显示)连接到好氧性区域5b，并且还提供配管使得好氧性区域5b内生成的碱性溶液通过溢流入碱性溶液储器10被回收，并通过基于来自聚合物降解容器103中的废液101的pH测量信号实施控制的pH控制器8将来自碱性溶液储器10的相同的碱性溶液循环至聚合物降解容器103；pH调节化学品储器7的构造使得所述碱性溶液仅被供给至生物发电装置5的厌氧性区域5a。
[0126]如果本发明的处理方法和装置将用于处理有机固体废弃物，则可以通过在聚合物降解容器103上游提供的单独的处理容器预先将所述固体废物微细化为微粒。如果需要，可以提供后处理装置以进一步增强对已经自生物发电装置5排出的处理液6的处理。可以使用的后处理装置的实例包括用于进一步降低处理液中的有机物质浓度的活性污泥处理容器、用于自处理液中去除营养盐类如氮和磷的生物处理容器、或者化学处理容器。
<后处理>
图10是描绘根据涉及有机废弃物的处理的本发明第三个方面含有有机污染物的废液的处理装置的流程图。在图10中，本发明的处理装置包括生物发电装置5和后处理容器310，所述生物发电装置5包括由隔膜5c限定的厌氧性区域5a和好氧性区域5b。后处理容器310的选择取决于含有有机污染物的废液1的性质，其可以是絮凝和沉淀容器、活性炭过滤容器、好氧性微生物分解容器、厌氧性微生物分解容器、脱氮容器、脱磷容器、或者脱硫容器。用于将处理液供给至后处理容器310的配管6和泵连接在生物发电装置5和后处理容器310之间。来自pH调节化学品储器7的配管和来自pH控制器8的配管连接至所述生物发电装置5的厌氧性区域5a。图10中所示的处理装置具备用于容纳含有有机污染物的废液301的原水储器2、以及用于将含有有机污染物的废液301自所述原水储器2供给入生物发电装置5的配管和泵。系统的其他部分构造与关于本发明第一个方面描述的相同。
[0127]其次描述用图10中所示的处理装置处理含有有机污染物的废液的方法。在图10中所示的处理装置中，含有有机污染物的废液301被容纳在原水储器2中，并且然后开动供液泵将含有有机污染物的废液301供给入生物发电装置5的厌氧性区域5a。另一方面，向所述生物发电装置5的好氧性区域5b供给加湿以具有100％相对湿度的氧或者含有氧的空气。这种情况下，可以使用泵或者扇以将所述氧或者含有氧的空气通入生物发电装置5的好氧性区域5b，或者热对流可以用于相同的目的。
[0128]基于用pH控制器8测量的生物发电装置5的厌氧性区域5a中的含有有机污染物的废液的pH，将pH调节化学品(酸、碱、或者pH缓冲剂)自pH调节化学品溶液储器7供给入生物发电装置5的厌氧性区域5a，因此所述生物发电装置5的厌氧性区域5中的液体的pH被保持在10.5至6.5的范围内。厌氧性区域5a中的含有有机污染物的废液的温度被保持在维持电极活性微生物的活性的水平，例如被保持在10℃至45℃。在该条件下，所述含有有机污染物的废液以24小时至240小时的滞留时间通过厌氧性区域5a。
[0129]其后，经由排出口自生物发电装置5的厌氧性区域5a排出处理液6进入后处理容器310，在后处理容器310中将其进行后处理如絮凝和沉淀、通过活性炭过滤、好氧性微生物分解、厌氧性微生物分解、脱磷、脱氮或者脱硫，从而二次处理水311的污染负荷指标降低至排放标准水平以下。
[0130]图11是描绘根据涉及有机废弃物的处理的本发明第三个方面的处理装置的另一种实施方式的流程图。将不说明与图10的处理装置相一致的部分构造。
[0131]图11中所示的处理装置进一步包括在原水储器2和生物发电装置5之间的聚合物降解容器103。聚合物降解容器103具有pH控制器8并与用于自pH调节化学品储器7中供给碱性溶液的配管连接。pH调节化学品储器7将碱性化学品供给至生物发电装置5的厌氧性区域5a以及聚合物降解容器103。
[0132]其次描述在图11中所示的处理装置中对含有有机污染物的废液的处理。自原水储器2中将含有有机污染物的废液1转移入聚合物降解容器103。在聚合物降解容器103中，存在分解有机污染物的厌氧微生物(有机污染物分解型厌氧微生物)，并且基于pH控制器8测量的聚合物降解容器103中的所述含有有机污染物的废液1的pH，将pH调节化学品(酸、碱、或者pH缓冲剂)自pH调节化学品溶液储器7供给入聚合物降解容器103，因此将聚合物降解容器103中的含有有机污染物的废液的pH维持在4.0至6.5的范围内。聚合物降解容器103中的含有有机污染物的废液的温度被保持在维持分解有机污染物的微生物的活性的水平，例如被保持在10℃至45℃。在该条件下，允许含有有机污染物的废液1在聚合物降解容器103之内停留24小时至240小时，从而所述分解有机污染物的厌氧微生物将有机污染物分解为单糖、寡糖、氨基酸以及肽，它们被进一步分解为挥发性的有机酸，以形成分子量更小的被处理液。
[0133]随后，通过供液泵将所述分子量更小的被处理液供给入生物发电装置5的厌氧性区域5a。另一方面，向所述生物发电装置5的好氧性区域5b供给加湿以具有100％相对湿度的氧或者含有氧的空气。这种情况下，可以使用泵或者扇以将所述氧或者含有氧的空气通入生物发电装置5的好氧性区域5b，或者热对流可以用于相同的目的。
[0134]基于用pH控制器8测量的生物发电装置5的厌氧性区域5a中的分子量更小的被处理液的pH，将pH调节化学品(酸、碱、或者pH缓冲剂)自pH调节化学品溶液储器7供给入生物发电装置5的厌氧性区域5a，因此所述生物发电装置5的厌氧性区域5a中的液体的pH被保持在10.5至6.5的范围内。厌氧性区域5a中的分子量更小的的被处理液的温度被保持在维持电极活性微生物的活性的水平，例如被保持在10℃至45℃。在这个条件下，将所述分子量更小的被处理液以24小时至240小时的滞留时间通过厌氧性区域5a。
[0135]其后，经由排出口自生物发电装置5的厌氧性区域5a排出处理液6进入后处理容器310，并如关于图10所述在其中将其进行后处理，从而获得二次处理水311。
[0136]图12是描绘根据涉及有机废弃物的处理的本发明第三个方面的处理装置的另一种实施方式的流程图。将不说明与图10和图11的处理装置相一致的部分构造。
[0137]图12中所示的处理装置进一步包括自生物发电装置5的厌氧性区域5a接收处理水6用于后处理的后处理容器410。后处理容器410是第二生物发电装置。后处理容器410被隔膜410c划分为厌氧性区域410a以及好氧性区域410b。厌氧性区域410a配备具有电子介体固定化在其上并且具有比生物发电装置5的厌氧性区域5a中的阳极(未显示)标准电极电位更高的阳极(未显示)。厌氧性区域410a中包含的厌氧微生物可以与用于生物发电装置5的那些相同。隔膜410c也可以与用于生物发电装置5中的相同。除了将阳极与阴极直接以导线连接使得几乎所有的通过阳极与阴极之间的电子传输生成的电力被在阳极的电子介体的氧化消耗之外，好氧性区域410b也可以与生物发电装置5的好氧性区域5b同样地构造。来自pH调节化学品储器7的配管与来自pH控制器8b的配管连接至厌氧性区域410a。
[0138]以与关于图11所阐明的相同的方式实施在图12所示的处理装置中处理含有有机污染物的废液的方法。来自生物发电装置5的厌氧性区域5a的处理水6被转移至后处理容器410的厌氧性区域410a。后处理容器410的厌氧性区域410a中的处理水6的pH被pH控制器8b控制在6.5至10.5的范围之内。厌氧性区域410a中的处理水的温度被保持在维持电极活性微生物的活性的水平，例如被保持在10℃至45℃。在该条件下，处理水6以24小时至240小时的滞留时间通过厌氧性区域410a，从而二次处理水411的污染负荷指标特别是BOD被降低至排放标准以下的水平。
[0139]在所举例说明的实施方式中，二次处理水411被原样排出，但如果二次处理水411的污染指标不满足环境标准，则可以配备用于循环至后处理容器410的配管和泵以便实施进一步后处理；或者可以通过配管与泵连接不同类型的后处理容器410。
[0140]图11和图12中所示的实施方式使用聚合物降解容器103，但如果需要，增溶容器3可以代替或者与聚合物降解容器103叠加使用。在增溶容器3中，施用选自通过用磨机或者石臼的机械破碎或者通过超声波粉碎的机械增溶处理、通过蒸煮或者爆破的物理增溶处理、通过水热电解的增溶处理、以及用化学物质如酸、碱、臭氧、次氯酸或者过氧化氢的增溶处理之一的手段，从而将含有有机固体污染物质的废液1变为包含增溶的有机物质的含有有机污染物的废液。在其中所述有机污染物是难以溶解、分散或者悬浮于介质中的固体的情况下该方式是有利的。
实施例
[0141]以下将通过实施例具体地描述本发明。然而应当理解，本发明决不受这些实施例的限制。
[0142][实施例1](热处理)
使用图7中所示的实验用生物发电装置5，操作图1中所示的本发明处理装置(增溶容器3被设置在生物发电装置5的上游)以处理含有有机固体污染物质的废弃物(实施例1)，并将该系统在水处理和发电中的性能与仅使用图7中所示的实验用生物发电装置5处理含有有机固体污染物质的废弃物的情况(对照)相比较。
[0143]<生物发电装置>
如图7所示，生物发电装置5是一种层积构造体(发电单元)，其中各侧长200毫米(内尺寸180毫米)、厚50毫米(内尺寸40毫米)并用于形成作为厌氧性区域的阳极室的室框37(cell frame)与各侧长200毫米、厚20毫米并用于形成作为好氧性区域的阴极室的室框38相邻地放置。通常用作燃料电池中的空气电极的柱状的气槽刻于室框38内。在室框37和38的层积构造体内，先后通过通常用于燃料电池的热压法(在100℃至200℃的高温下施加压力)连接阳极51、隔膜52以及阴极53，从而在室框37之内形成厌氧性区域5a并在室框38之内形成好氧性区域5b。尽管未显示，阳极51和阴极53被导线电气连接以形成接入电流计(用电装置)的闭合电路。
[0144]图7中所示的生物发电装置的包括电流计的外电路的电阻为约1Ω，内阻为约50Ω。在开始操作之前将20mL的电极活性微生物富集培养物添加至厌氧性区域5a。
[0145]用于实施例1的阳极、隔膜和阴极描述如下。
[0146]<阳极>
复写纸(Electrochem，Inc.的EC-TP1-060)用作阳极材料，蒽醌-2，6-二磺酸(AQ-2，6-DS)用作被固定化在所述阳极的电子介体。
[0147]在70℃条件下将市售AQ-2，6-DS在相对于AQ-2，6-DS含有相当于半摩尔的量的环丁砜和磷酰氯的乙腈中进行一小时的反应，从而将磺酸基转化为酰基氯。在用冰冷却下过滤反应产物，用冰水洗涤，然后干燥以提供AQ-2，6-DS氯化物粉末。
[0148]在单独的步骤中，取样10g的市售的Vulcan XC-72R(Cabot)炭黑，使磺胺酸和亚硝酸盐各10mmol作用于所述炭黑，从而通过重氮偶合反应将磺酸基引入其中。使用草酰氯将引入的磺酸基转化为磺酰氯。此外，在溶剂THF(四氢呋喃)中使1，3-丙二胺作用于所述炭黑以将氨基引入它的表面。通过滴定测定所得胺化的炭黑中引入的氨基的密度，结果为500μmol/g。
[0149]在50℃下在溶剂DMF(二甲基甲酰胺)中将20克所得胺化的炭黑、100mmol的AQ-2，6-DS氯化物、以及8mL三乙胺反应24小时，干燥反应产物。将干燥的反应产物分散于5％Nafion(注册商标)的异丙醇溶液中，涂覆在复写纸(Electrochem Inc.的EC-TP1-060)上并干燥。
[0150]使用上述具有AQ-2，6-DS固定化在其上的阳极，使施加在pH7水溶液中的电位以20mV/sec的速度自-0.20V改变至-0.15V，从而产生电流；因此可以断定所述阳极具有在-0.20V和-0.15V之间的标准电极电位E0′。
[0151]<隔膜>
阳离子交换膜(DuPont制造的Nafion115：DuPont的注册商标)用作隔膜52。
[0152]<阴极>
阴极53是担载催化剂的复写纸53a和集电极53b的组合，其中通过将担载铂的炭黑和5％Nafion(DuPont的注册商标)的异丙醇溶液涂覆在复写纸(Electrochem Inc.的EC-TP1-060)上并干燥所述涂层制备所述复写纸53a。
[0153]<含有有机固体污染物质的废弃物>
在实施例1中，自污水处理厂收集的剩余污泥用作含有有机固体污染物质的废弃物。
[0154]<电极活性微生物富集培养物>
将KUROBOKU(Andosol)土(0.1g)用作接种体来源；将Handbookof Microbial Media(Atlas等，1997，CRC Press)中所述的Desulfuromonas培养基(表5)以100mL的量注入容量为130mL的小瓶中，并将气相以氮气替代；将接种体添加至如此处理的培养基；然后密封所述小瓶并在28℃的温度条件之下实施震荡培养；在两个星期之后，将5mL获得的菌液在新鲜处理的小瓶中再次培养；重复该程序五次并将10周后获得的菌液用作电极活性微生物富集培养物。注意作为接种体来源的土不特别局限于KUROBOKU土，并可用壤土或者污泥替代。
[0155][表5]表5 Desulfuromonas培养基的组分(pH 7.2±0.2)
| 硫(胶态的) | 10g |
| 1升中：营养液1 KH2PO4 1g，MgCl2·6H2O 0.4g，NH4Cl 0.3g，CaCl2·H2O 0.1g，2mol/L-HCl 4.0mL | 1L |
| N100mL中：营养液3 NaHCO3 10g | 20mL |
| 100mL 中：营养液4 Na2S·9H2O 5g | 6mL |
| 200mL中：营养液5 吡多胺二盐酸盐(pridoxamine dihydrochlorate) 0.01g，烟酸4mg，对氨基苯甲酸2mg，硫胺2mg，氰钴胺素1mg，泛酸钙1mg，生物素0.5mg | 5mL |
| 1升中：营养液2 EDTA 二钠盐 5.2g，CoCl2·6H2O 1.9g，Fe2Cl·4H2O 1.5g，MnCl2·4H2O 1g，ZnCl2·0.7g，H3BO3 0.62g，Na4MoO4·2H2O0.36g，NiCl2-6H2O 0.24g，CuCl2·2H2O 0.17g | 1mL |
[0156]<处理试验>
在实验系统1中，在将其供给入图7中所示生物发电装置5的厌氧性区域5a中之前，通过在增溶容器3中进行150℃×30min热处理以增溶作为所述含有有机固体污染物质的废弃物的污泥。在对照系统中，将剩余污泥直接供给入图7所示生物发电装置5的厌氧性区域5a中。
[0157]在生物发电装置5中，在所述方法中在开始操作之后10天中不更换厌氧性区域(微生物反应室)中的液体，使得微生物将附着于厌氧性区域的内壁，相反，将Handbook of microbial Media(Atlas等，1997，CRC Press)中所述的Desulfuromonas培养基(表5)载入厌氧性区域5a(微生物反应室)使得硫还原菌(电极活性微生物)将占优势(驯化期)，以为随后的系统操作作准备。
[0158]在开始自增溶容器3将增溶的被处理液连续注入生物发电装置5的厌氧性区域5a后为期10天的时间中操作生物发电装置，其中增溶的被处理液以30天的滞留时间停留在生物发电装置5中(驯养期(fixingperiod))。开始运转60天后将生物发电装置改变为正常运转，其中分子量更小的被处理液以15天的滞留时间停留在厌氧性区域5a中，期间测量阳极和阴极之间电流的量以及所述二电极间的电压。
[0159]在实施例1中，包括驯化期和驯养期，使阴极和阳极始终保持电气连接。
[0160]测量实验系统1和对照系统1的生物发电装置中流入液中的固体(TSS)浓度、挥发性固体(VSS)浓度、总CODcr(T-CODcr)浓度、以及离心的(10000rpm，15min)上清液CODcr(S-CODcr)浓度(根据JIS K0102工业排水试验法)，并对它们进行HPLC(SHIMADZU)分析以测量滤液中的有机酸浓度；测量结果如表6所示。
[0161][表6]
表6实验系统和对照系统生物发电装置中的流入液的性质
试验系统1 对照系统1
SS(mg/L) 12,200 13,800
VSS(mg/L) 9,770 11,900
T-CODcr(mg/L) 23,300 23,300
S-CODcr(mg/L) 4,400 580
有机酸(mg/L) 3,960 188
[0162]向所述生物发电装置供给增溶的被处理液(实验系统1)或者作为所述含有有机固体污泥物质的废弃物的污泥(对照系统1)，使其通过调节至pH约7的厌氧性区域5a；然后通过处理液排出口排出处理液6。经由空气导入口64将调节至具有100％相对湿度的加湿的空气供给入好氧性区域5b；通过排出口66将通过好氧性区域5b的加湿的空气排出。通过随时间通入少量水洗涤然后回收好氧性区域5b中生成的过剩的碱性水溶液。
[0163]所述装置的有效容量是厌氧性区域5a(微生物反应室)1500mL、好氧性区域5b(空气反应室)500mL；调节供给速度使得被处理液将具有15天的滞留时间，空气将具有1分钟的滞留时间。阳极和阴极的总电极表面积设置为300cm2。在30℃的恒温浴中实施试验。
[0164]在实验系统1和对照系统1两个系统中，电流密度和电压在操作开始后的约30天(滞留时间的约两倍)期间逐渐地变化，但实验系统1中的电流密度稳定在约3.5A/m2，电压稳定在约0.5V。另一方面，对照系统1中的电流密度稳定在约1.2A/m2，电压稳定在约0.3V。结果如表7所示。
[0165][表7]
表7稳定运行期间的处理性能(60天中的平均值)
| 试验系统1 | 对照系统1 | |
| 电流密度(A/m2) | 3.5 | 1.2 |
| 电压(V) | 0.5 | 0.3 |
| T-CODcr除去率(％) | 35.9 | 12.3 |
[0166][实施例2][机械处理]
与实施例1中相同，使用图7中所示的实验用生物发电装置5，操作图2中所示的处理装置(增溶容器3和聚合物降解容器103被设置在生物发电装置5的上游)以实施处理(实验系统2)，并将该系统在水处理和发电中的性能与使用图2中所示、但不包括增溶容器3的处理装置(对照系统2)进行处理的情况相比较。
[0167]<含有有机固体污染物质的废弃物>
咖啡渣用作含有有机固体污染物质的废弃物。
[0168]在实验系统2中，在石臼上将增溶容器3中的咖啡渣粉碎为平均粒径300微米的颗粒。然后，将10g粉碎的产品悬浮在1L自来水中，装入摇瓶发酵器(聚合物降解容器103)中，植入自用于处理垃圾的两相式甲烷发酵装置中的酸发酵槽收集的污泥，并通过在5.0-6.0的pH和35℃下以50rpm的搅拌速度处理48小时降低分子量。在对照系统2中，在通过与实验系统2中相同的处理(但它们不是被粉碎为较小的颗粒而是照原样悬浮在1L自来水中)降低分子量后使用10g咖啡渣。
[0169]测量实验系统2和对照系统2的生物发电装置中流入液中的固体(SS)浓度、挥发性固体(VSS)浓度、总CODcr(T-CODcr)浓度、以及离心的(10000rpm，15min)上清液CODcr(S-CODcr)浓度，并对它们进行HPLC(SHIMADZU)分析以测量滤液中的有机酸浓度；测量结果如表8所示。
[0170][表8]
表8实验系统和对照系统生物发电装置中的流入液的性质
试验系统2 对照系统2
SS(mg/L) 11,190 11,835
VSS(mg/L) 11,160 11,580
T-CODcr(mg/L) 18,135 18,135
S-CODcr(mg/L) 6,480 4,275
有机酸(mg/L) 3,890 1,035
[0171]如表8所示，与对照系统2相比，其中实施增溶处理的实验系统2使得上清液中的CODcr的量以及滤液中的有机酸的量增加。由此可以得出结论，增溶处理有助于使所述有机固体污染物质更容易分散或者溶解于液体中。
[0172]向所述生物发电装置供给增溶的被处理液(实验系统2)或者没有进行增溶处理的含有有机固体污泥物质的废弃物(对照系统2)，使各供料通过调节至pH约7的厌氧性区域5a；然后通过处理液排出口排出处理液6。经由空气导入口64将调节至具有100％相对湿度的加湿的空气供给入好氧性区域5b；通过排出口66将通过好氧性区域5b的加湿的空气排出。通过随时间通入少量水洗涤然后回收好氧性区域5b中生成的过剩的碱性水溶液。
[0173]所述装置的有效容量是厌氧性区域5a(微生物反应室)1500mL、好氧性区域5b(空气反应室)500mL；调节供给速度使得被处理液将具有40天的滞留时间，空气将具有1分钟的滞留时间。阳极和阴极的总电极表面积设置为300cm2。在30℃的恒温浴中实施试验。
[0174]在实验系统2和对照系统2两个系统中，电流密度和电压在操作开始后的约20天(滞留时间的约两倍)期间逐渐地变化，但实验系统2中，在操作开始约20天以后，电流密度稳定在约2.2A/m2，电压稳定在约0.5V。另一方面，对照系统2中的电流密度稳定在约1.2A/m2，电压稳定在约0.2V。结果如表9所示。
[0175][表9]
表9稳定运行期间的处理性能
| 试验系统2 | 对照系统2 | |
| 电流密度(A/m2) | 2.2 | 1.2 |
| 电压(V) | 0.5 | 0.2 |
| T-CODcr除去率(％) | 77.2 | 42.1 |
[0176][实施例3]
使用图7中所示的实验用生物发电装置作为所述生物发电装置5，操作图8中所示的本发明处理装置(聚合物降解容器被设置在生物发电装置的上游)以处理含有有机聚合物的废液(实验系统3)，并将该系统在水处理和发电中的性能与仅使用图7中所示的实验用生物发电装置处理含有有机聚合物的废液的情况(对照系统3)相比较。
[0177]<分解有机聚合物的厌氧微生物富集培养物>
将50mL使用葡萄糖作为碳源并具有如下表10所示的组分的培养基注入氮清洗的125-mL小瓶中，在添加1mL来自两相式甲烷发酵的污泥后，在30℃的恒温浴中实施加富培养2天直到获得酸发酵细菌富集培养物。
[0178][表10]
表10使用葡萄糖作为碳源的培养基
成分 (mg)
葡萄糖 4000
蛋白胨 250
酵母提取物 500
氯化铵 250
碳酸氢钠 2500
氯化钙二水合物 100
磷酸氢二钾 4000
氯化镁六水合物 400
自来水 1L
[0179]<处理试验>
使上述来自食品工厂的废液进入摇瓶发酵器(聚合物降解容器103)并植入分解有机聚合物的厌氧微生物的富集培养物。
[0180]在聚合物降解容器103中，将已经植入分解有机聚合物的微生物的来自食品工厂的废水维持在5.0-6.0的pH，使其在35℃、50rpm的搅拌速度下反应48小时，直到来自食品工厂的废水中的有机聚合物的分子量被降低。将如此获得的包含较小分子量的有机物质的分子量更小的被处理液供给入图7中所示的生物发电装置5中。
[0181]在对照系统中，不使来自食品工厂的废液通过聚合物降解容器103，而是直接供给入图7中所示的生物发电装置5中。
[0182]在生物发电装置5中，在所述方法中在开始操作之后10天中不更换厌氧性区域(微生物反应室)中的液体，使得微生物将附着于厌氧性区域的内壁，相反，将Handbook ofmicrobial Media(Atlas等，1997，CRC Press)中所述的Desulfuromonas培养基(表5)载入厌氧性区域5a(微生物反应室)使得硫还原菌(电极活性微生物)将占优势(驯化期)，以为随后的系统操作作准备。
[0183]在开始自聚合物降解容器103将分子量更小的被处理液连续注入生物发电装置5的厌氧性区域5a后为期10天的时间中操作生物发电装置，其中分子量更小的被处理液以10天的滞留时间停留在生物发电装置5中(驯养期)。运转开始20天后，开始将生物发电装置改变为正常运转，其中分子量更小的被处理液以5天的滞留时间停留在厌氧性区域5a中，期间测量阳极和阴极之间电流的量以及所述二电极间的电压。
[0184]在实施例3中，包括驯化期和驯养期，使阴极和阳极始终保持电气连接。
[0185]测量实验系统3和对照系统3生物发电装置的流入液(在实验系统3中流入液是分子量更小的被处理液)中的CODcr浓度(根据JISK0102工业排水试验法)，还通过HPLC(SHIMADZU)测量滤液中的有机酸浓度；结果如表11所示。
[0186][表11]
表11实验系统和对照系统生物发电装置的流入液中的主要有机酸以及CODcr浓度
实验系统3 对照系统3
乙酸(mg/L) 3200 500
乳酸(mg/L) 1500 150
CODcr(mg/L) 5000 6000
[0187]向所述生物发电装置供给分子量更小的被处理液(实验系统3)或者含有聚合物物质的被处理液(对照系统3)，使其通过调节至pH约7的厌氧性区域5a；然后通过处理液排出口排出处理液6。经由空气导入口64将调节至具有100％相对湿度的加湿的空气供给入好氧性区域5b；通过排出口66将通过好氧性区域5b的加湿的空气排出。通过随时间通入少量水洗涤然后回收好氧性区域5b中生成的过剩的碱性水溶液。
[0188]所述装置的有效容量是厌氧性区域5a(微生物反应室)1500mL、好氧性区域5b(空气反应室)500mL；调节供给速度使得被处理液将具有15天的滞留时间，空气将具有1分钟的滞留时间。阳极和阴极的总电极表面积设置为300cm2。在30℃的恒温浴中实施试验。将开始正常运转的日期指定为第零天，随时间记录阳极-阴极电压以及电流密度、以及所处理废液中的CODcr浓度和有机酸(乙酸和乳酸)的浓度；结果如图14中所示。
[0189]在实验系统3中，从开始正常运转后第零天至第40天，电流密度和电压分别稳定在约4.0A/m2和0.4V；开始正常运转当天CODcr浓度是约350mg/L，但其渐渐降低，直至在第20天达到约100mg/L。随后为稳态，所述值稳定在大约100mg/L。
[0190]乙酸浓度的表现与CODcr浓度相似；其从250mg/L渐渐下降并在第20天达到约80mg/L。随后为稳态，所述值保持稳定。正常运转开始时乳酸浓度是约50mg/L，但其渐渐减少至在第20天为约20mg/L，此后是稳态。
[0191]尽管未显示，每小时功率密度(电压×电流÷电极面积)是140kWh/m2。
[0192]另一方面，在对照系统3中，电流密度从正常运转开始后的第零天至第15天非常缓慢地持续降低，从约3.2A/m2降低至2.0A/m2；其后，所述值稳定在约2.0A/m2。在整个正常运转期间电压稳定在约0.3V。
[0193]在正常运转开始之前第零天，CODcr浓度是约800mg/L，但正常运转开始后其显示出增加的趋势，并在第7天增长至约1600mg/L。其后，其非常缓慢地增加并在第20天达到约2500mg/L，后面是稳态。
[0194]在正常运转开始之前第零天，乙酸和乳酸浓度分别为约300mg/L和150mg/L，但在正常运转开始后有机酸开始被消耗并且它们的浓度降低。在第20天以及其后，酸发酵细菌开始占优势，并且所述累积增加直至第40天为止。
[0195]尽管未显示，电极每单位面积的功率密度(电压×电流÷电极面积)是每小时约52-78kWh/m2。
[0196]在实验系统3中，酸发酵在聚合物降解容器103中充分地进行(有机聚合物的分子量充分地降低)，因此厌氧性区域5a中硫还原菌(电极活性微生物)比酸发酵细菌(分解有机聚合物的微生物)占优势(COD以60的转化率转化为电流)。另一方面，在对照系统3中，有机聚合物以高浓度存在于厌氧性区域5a中，因此酸发酵细菌超过硫还原菌而占优势；因此可以说所产生的电流密度在正常运转开始后立即开始减小，并且COD成分中的能量以比实验系统中低的效率转化为电(COD以45％的转化率转化为电流)。
[0197]此外，在实验系统3中，处理水的CODcr浓度在正常运转开始后立即开始减小，并且在约10天中下降至约120mg/L。另一方面，在对照系统3中，处理水的CODcr浓度在正常运转开始后立即开始增加并且在约15天中超过2300mg/L。由此可见本发明用于处理含有有机聚合物的废水的装置展示出极高的水处理性能。
[0198][实施例4-6]
将图7中所示的实验用生物发电装置与各种类型的后处理容器好氧性生物处理槽(实施例4)、第二生物发电装置(实施例5)、或者间歇式活性污泥容器(实施例6)连接，并且将这些系统的水处理和发电性能与其中不进行后处理(对照系统4)的情况相比。
[0199]<第二生物发电装置>
除阳极外第二生物发电装置的构造与图7的生物发电装置相同，在开始运行之前，将20mL的电极活性微生物富集培养物添加至厌氧性区域。
[0200]复写纸(Electrochem Inc.的EC-TP1-060)用作阳极材料，5-羟基-1，4-萘醌(5-H-1，4-NQ)用作被固定化在阳极上的电子介体。
[0201]将5克Aldrich的5-H-1，4-NQ溶解在100mL 20％(v/v)的氯磺酸/二氯甲烷溶液中，在室温下在2mL浓硫酸的存在下进行反应20小时，从而引入磺酰氯基团。
[0202]在单独的步骤中，取样10g的市售的Vulcan XC-72R(Cabot)炭黑，使磺胺酸和亚硝酸盐各10mmol作用于所述炭黑，从而通过重氮偶合反应将磺酸基引入其中。使用草酰氯将引入的磺酸基转化为磺酰氯。此外，在溶剂THF(四氢呋喃)中使1，3-丙二胺作用于所述炭黑以将氨基引入它的表面。通过滴定测定所得胺化的炭黑中引入的氨基的密度，结果为500μmol/g。
[0203]在50℃下在溶剂DMF(二甲基甲酰胺)中将20克所得胺化的炭黑、100mmol的5-H-1，4-NQ氯化物、以及8mL三乙胺反应24小时，干燥反应产物。将干燥的反应产物分散于5％Nafion(注册商标)的异丙醇溶液中，涂覆在复写纸(Electrochem Inc.的EC-TP1-060)上并干燥。
[0204]所述阳极的标准电极电位为-0.10V。
[0205]<被处理的水：含有有机污染物的废液>
所述含有有机污染物的废液是BOD为2g/L、主要由多糖组成的来自食品工厂的废液，将其预先置入在缺氧状态之下的摇瓶发酵器(聚合物降解容器)，于此在pH 5.0-6.0和35℃下以50rpm的搅拌速度对其进行48小时的生物处理以降低分子量。如此制备的发电装置的流入液(被处理的水)的BOD稳定在大约1.7g/L。
[0206]<生物发电装置的运行>
在所述方法中在开始操作之后10天中不更换厌氧性区域(微生物反应室)中的被处理的水，使得微生物将附着于厌氧性区域的内壁，相反，将Handbook of microbial Media(Atlas等，1997，CRC Press)中所述的Desulfuromonas培养基(表5)载入厌氧性区域5a(微生物反应室)使得硫还原菌(电极活性微生物)将占优势(驯化)。随后10天中，实施其中被处理的水以10天的滞留时间停留的驯养运转，并且在运转开始20天后，将生物发电装置改变为正常运转，其中被处理的水以3天的滞留时间停留在厌氧性区域中，期间测量阳极和阴极之间电流的量以及所述二电极间的电压。
[0207]在实施例4-6中，包括驯养期在内阴极和阳极始终保持电气连接，并且调节所述可变电阻以便产生最大量的电力。
[0208]好氧性区域5a的设计使得调节至相对湿度为100％的加湿de相对湿度空气将经由空气导入口67被供给入其中，以及将通过排出口66排出通过各好氧性区域5b的的加湿的空气。通过随时间通入少量水洗涤然后回收各好氧性区域5b中生成的过剩的碱性水溶液。
[0209]所述生物发电装置的有效容量是厌氧性区域5a(微生物反应室)1300mL、好氧性区域5b(空气反应室)200mL；调节供给速度使得被处理的水将具有3天的滞留时间，空气将具有1分钟的滞留时间。阳极和阴极的总电极表面积设置为300cm2。在30℃的恒温浴中实施试验。
[实施例4]
在该实施例中，生物发电装置5以如上所述的方式构造，后处理容器10如图10所示排列，并且将在驯养运转和正常运转期间来自生物发电装置5的处理水6供给入后处理容器310中后处理，从而提供二次处理水。
[0210]所述后处理容器310的好氧性生物处理槽用下列方式构造。制造有效容量为1L的曝气容器并配备散气管，空气自底部以0.3L/min的速度通过。曝气容器充有0.5L Atacs的发泡聚丙烯过滤介质(平均粒径3cm)作为微生物载体，用金属网保持其位置使得其不会流出所述容器。此外，有效容量为1L的沉淀容器设置在曝气容器的下游以保证仅上清水将被排出作为处理水。将来自污水处理厂曝气槽的100mL污泥装入曝气容器，在添加各自量为0.5g/L和50mg/L的乙酸钠和氯化铵后，实施曝气5天。
[实施例5]
在该实施例中，生物发电装置5以如上所述的方式构造，后处理容器410如图12所示排列，并且将在驯养运转和正常运转期间来自生物发电装置5的处理水6供给入后处理容器410中后处理，从而提供二次处理水。
[0211]作为所述后处理容器的第二生物发电装置410的驯化和驯养运转条件遵照生物发电装置5的驯化和驯养运转条件；将来自生物发电装置5的处理水6通过第二生物发电装置410使其以驯养和正常运转方式，从而提供二次处理水。
[实施例6]
在该实施例中，通过间歇式活化污泥法以厌氧性和好氧性步骤的组合进一步处理处理水6。用于实施所述间歇式活化污泥法的实验装置是有效容量为400mL的反应容器，其充有300mL收集自污水处理厂曝气槽的活性污泥；使用该系统将具有如表12所示组分的人造污水基于以下周期驯化运转2周：原水流入15分钟(9.6mL/min)；搅拌2小时；搅拌并曝气4.5小时；沉淀45分钟；以及排水和排泥30分钟。在驯化运转结束后，将原水切换为处理水，实施同样的间歇式操作。在将处理水容纳于储器中后，适当时将其供给入间歇式活性污泥反应容器以获得二次处理水。
[0212][表12]
表12人造污水的组分(mg/L)
| 蛋白胨 200葡萄糖 200酵母提取物 20NaHCO3 150MgSO4·7H2O 150CaCl2·7H2O 50NaCl 100FeSO4·7H20 0.5KH2PO4 52.6 |
[0213]在对照系统4中，照此自生物发电装置5收集处理水并用作二次处理水。
[0214]<试验>
在实施正常运转30天的情况下，所述二次处理水的质量在第10天以后稳定，并且测量实施例4-6和对照系统4中所述二次处理水的BOD浓度以及其总磷和正磷(ortho-phosphorus)浓度；结果如表13所示。
[0215][表13]
表13实施例以及对照系统中二次处理水的质量
| 二次处理水BOD(mg/L) | 二次处理水总磷(mg/L) | 二次处理水中的正磷 | |
| 实施例4(用好氧性滤床后处理) | 11 | 2.4 | 1.6 |
| 实施例5(第二生物发电装置) | 67 | 3.8 | 1.9 |
| 实施例6(厌氧-好氧性生物处理) | 12 | 1.2 | 0.8 |
| 对照系统4(无后处理) | 200 | 4.4 | 2.1 |
[0216]在其中实施用好氧性滤床处理作为后处理步骤的实施例4中、在其中使用第二生物发电装置实施所述后处理步骤的实施例5中、以及在配备具有厌氧-好氧性步骤的间歇式生物处理容器的实施例6中，二次处理水的质量为BOD始终不高于100mg/L。另一方面，在没有后处理步骤的对照系统4中，二次处理水的BOD超过防止水污染法规定的150mg/L统一排水标准(日平均)。对于总磷以及正磷而言，认为配备具有厌氧-好氧性步骤的间歇式生物处理容器的实施例6具有显著的除去效果。
[0217]在实施例4-6中的生物发电装置正常运转期间记录电压以及电流的量，结果如表14所示。至于实施例5，还列出作为后处理容器的第二生物发电装置中的电压和电流的量。
[0218][表14]
表14实施例和对照系统中的发电量
[0219]在所有系统中，发电装置产生了几乎同等的电量。在实施例5中，使用第二生物发电装置作为所述后处理容器实施发电，因此整个系统生成的电力的量比实施例4和6高约10％。
[0220]上述结果说明，在处理包含有机污染物的废水或者其它废弃物同时生成电力的方法中加入后处理步骤有助于进一步降低处理水中的污染负荷。
[实施例7]
评价使用图7中所示的实验用生物发电装置、以多孔石墨代替复写纸作为阳极导电性基材的系统的电位不同的阳极的发电性能。
[0221]对阳极进行以下预处理：将之间具有电源的导电性基材(多孔石墨)和相反电极以导线连接，并浸入20％硫酸水溶液中，并且以所述石墨作为阳极，在30-60mA/cm2的电极电流密度下实施电解氧化反应30分钟至1小时。通过该处理，将羧基和羟基引入至石墨表面。所引入的羧基的量可以通过测量例如所消耗的碳酸氢钠推断。
[0222]引入羧基的石墨又与二胺反应以引入氨基。具体地说，将引入羧基的石墨板浸于所引入羧基100倍摩尔量的二氯甲烷和草酰氯中，并添加几滴二甲基甲酰胺；然后在室温搅拌下反应约4小时从而将上述羧基转化为酰基氯。其后，用二氯甲烷洗涤所述石墨板，干燥并转移入溶剂四氢呋喃中。如上所述向所述溶剂中添加约100摩尔的1，3-丙二胺，并在室温搅拌下反应约12小时从而引入氨基。将蒽醌-2，6-二磺酸(AQDS，E0′＝-185mV)(实验系统7-1)、或者酸性靛蓝(E0′＝-125mV)(对照系统7-1)或者5-羟基-1，4-萘醌(5-H-1，4-NQ，E0′＝-3mV)(对照系统7-2)固定化在如此引入氨基的石墨上，以使用所述石墨作为阳极。
[0223]在其它系统中，不进一步处理所述引入羧基的石墨，而是将2-甲基-5-氨基-1，4-萘醌(2-M-5-A-1，4-NQ)(实验系统7-2)或者中性红(E0′＝-325mV)(对照系统7-3)固定化至所述用作阳极的石墨。
[实验系统7-1]
在实验系统7-1中，在将其通过以下方法转化为磺酰氯后使用AQDS。
[0224]将一摩尔AQDS与4摩尔环丁砜在4摩尔溶剂磷酰氯中在70℃反应24小时，从而将所述磺酸基转化为磺酰氯。将产品冷却、过滤、先用冰水再用甲醇洗涤、并干燥以获得AQDS氯化物的黄色粉末。根据FTIR中磺酰氯峰的大小并通过元素分析确认如此制备的AQDS氯化物的纯度。
[0225]将引入氨基的石墨(导电性基材)浸在轻微搅动下的四氢呋喃中，添加相对于氨基过量的通过如上所述的方法制备的AQDS氯化物；在5倍于所添加的磺酰氯的摩尔量的三乙胺的存在下，在室温下反应约12小时，从而在石墨与电子传递介质之间形成磺酰胺结合。将产品用甲醇洗涤、与水反应24小时或者更长，然后干燥以得到用于生物发电的阳极。
[0226]在pH 7的水溶液中向该阳极施加电位，其中所述外加电位自-0.25V改变至-0.15V(氢标准电极电位)，从而产生大大地高于用未经处理的石墨将观察到的静电电流的电流；因此，可以断定所述阳极具有-0.25V与-0.15V之间的标准电极电位E0′。
[实验系统7-2]
将引入羧基的石墨浸在轻微搅动下的二甲基甲酰胺中，添加相对于羧基过量(超过100摩尔％)的2-M-5-A-1，4-NQ；在双环己基碳二亚胺的存在下在室温下实施反应72小时，从而在2-M-5-A-1，4-NQ中的氨基与石墨上的羧基之间形成酰胺结合，使得电子介体被固定化在石墨表面上。先用二甲基甲酰胺再用甲醇洗涤产品，并且干燥以制备用于生物发电的阳极。
[0227]在pH 7的水溶液中向该阳极施加电位，其中所述外加电位自-0.15V改变至-0.13V(氢标准电极电位)，从而产生大大地高于用未经处理的石墨将观察到的静电电流的电流；因此，可以断定所述阳极具有-0.15V与-0.13V之间的标准电极电位E0′。
[对照系统7-1]
在对照系统7-1中，在将其通过以下方法转化为磺酰氯后使用酸性靛蓝。
[0228]将一摩尔酸性靛蓝与4摩尔环丁砜在4摩尔溶剂磷酰氯中在70℃反应24小时，从而将所述磺酸基转化为磺酰氯。将产品冷却、过滤、先用冰水洗涤再干燥以获得酸性靛蓝氯化物的蓝色粉末。
[0229]将引入氨基的石墨(导电性基材)浸在轻微搅动下的四氢呋喃中，添加相对于氨基过量(超过100mol％)的上述酸性靛蓝氯化物；在5倍于所添加的酸性靛蓝氯化物的摩尔量的三乙胺的存在下，在室温下反应约12小时，从而在氨基与酸性靛蓝氯化物之间形成磺酰胺结合以引入电子介体。用甲醇再用水洗涤产品，并且干燥以得到用于生物发电的阳极。
[0230]在pH 7的水溶液中向该阳极施加电位，其中所述外加电位自-0.13V改变至-0.10V(氢标准电极电位)，从而产生大大地高于用未经处理的石墨将观察到的静电电流的电流；因此，可以断定所述阳极具有-0.13V与-0.10V之间的标准电极电位E0′。
[对照7-2]
在对照系统7-2中，在将其通过以下方法转化为磺酰氯后使用5-H-1，4-NQ。
[0231]将5克Aldrich制造的5-H-1，4-NQ溶解在100mL 20％(v/v)的氯磺酸/二氯甲烷溶液中，在室温下在2mL浓硫酸的存在下实施反应20小时，从而引入磺酰氯基团。
[0232]将引入氨基的石墨(导电性基材)浸在轻微搅动下的四氢呋喃中，添加相对于氨基过量(超过100mol％)的上述5-H-1，4-NQ；在5倍于所添加的5-H-1，4-NQ的摩尔量的三乙胺的存在下，在室温下反应约12小时，从而在亲水聚合物与5-H-1，4-NQ之间形成磺酰胺结合以引入电子介体。用甲醇洗涤产品，并且干燥以得到用于生物发电的阳极。
[0233]在pH 7的水溶液中向该阳极施加电位，其中所述外加电位自-0.10V改变至+0.05V(氢标准电极电位)，从而产生大大地高于用未经处理的石墨将观察到的静电电流的电流；因此可以断定所述阳极具有-0.10V与+0.05V之间的标准电极电位E0′。
[对照7-3]
将引入羧基的石墨浸在轻微搅动下的二甲基甲酰胺中，添加相对于羧基过量(超过100摩尔％)的中性红；在双环己基碳二亚胺的存在下在室温下实施反应72小时，从而在中性红的氨基与石墨上的羧基之间形成酰胺结合，以固定化电子介体。先用二甲基甲酰胺再用甲醇洗涤产品，并且干燥以制备用于生物发电的阳极。
[0234]在pH 7的水溶液中向该阳极施加电位，其中所述外加电位自-0.45V改变至-0.28V(氢标准电极电位)，从而产生大大地高于用未经处理的石墨将观察到的静电电流的电流；因此可以断定所述阳极具有-0.45V与-0.28V之间的标准电极电位E0′。
<发电性能>
使用在实验系统7-1和7-2、以及在对照系统7-1、7-2和7-3中制备的阳极，用图7中所示的生物发电装置实施发电测试，结果如表15所示。
[0235]在实施例7中，通过在0.1mol/L的葡萄糖溶液中混合0.01g/L的酵母提取物制备的含有水的有机物质的模型(model)用作基质溶液。在所述方法中在开始运转之后10天中不更换厌氧性区域(生物反应室)中的液体，使得生物体将附着于厌氧性区域的内壁，相反，将上述的Desulfuromonas培养基(表5)载入厌氧性区域(生物反应室)使得硫还原菌将占优势。在运转开始后第10天，开始实施其中基质溶液以2天的滞留时间停留的驯养运转，并且在运转开始后第20天，开始实施正常运转，其中基质溶液以500分钟的滞留时间停留在厌氧性区域中，期间测量阳极和阴极之间电流的量以及所述二电极间的电压。注意是以0.5分钟的滞留时间向好氧性区域中供给空气。
[0236][表15]
表15发电试验结果
| 实验系统 | 固定化在阳极上的电子介体 | 阳极电位E0′(V) | 平均产生电流(mA) | 平均电压(mV) | 平均输出功率(mW) |
| 实验7-1 | AQDS | -0.25～-0.15 | 84 | 370 | 31 |
| 实验7-2 | 2-M-5-A-1，4-NQ | -0.15～-0.13 | 41 | 295 | 12 |
| 对照7-1 | 酸性靛蓝 | -0.13～-0.10 | 1.2 | 250 | 0.3 |
| 对照7-2 | 5-H-1，4-NQ | -0.10～+0.05 | 12 | 240 | 2.9 |
| 对照7-3 | 中性红 | -0.45～-0.28 | 1.8 | 380 | 0.7 |
[0237]从表15所示的结果可见，根据产生的电气输出功率，本发明所要求保护的阳极标准电极电位(E0′)在-0.13至-0.28V范围之内的情况(实验系统)优于要求保护的范围之外的情况(对照系统)，并产生多4-100倍的电力。
[0238]比较实验系统7-1和7-2，前者显示比后者约多2.6倍的输出功率；这可能是因为实验系统7-1中的阳极的标准电极电位在-0.25至-0.15V的范围内而实验系统7-2中的阳极的标准电极电位在-0.15至-0.13V的更高的范围内。由这些结果可见，就发电性能方面而言，阳极在pH 7下的标准电极电位设置在-0.13至-0.28V的范围内、优选在-0.15V至-0.27V的范围内是有利的。
工业实用性
[0239]如果应用于处理含有有机污染物例如废水、废液、人粪尿、食品废弃物和污泥的有机废水和废弃物，本发明可以有效地产生电能同时处理包含有机聚合物的废水或者废弃物。
Claims (26)
1.生物发电装置，其包括：
含有在缺氧状态之下能够生长的微生物、以及具有电子介体固定化在其上且在pH 7下具有在-0.13V至-0.28V范围内标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域；
含有分子氧和阴极的好氧性区域；以及
限定所述厌氧性区域和所述好氧性区域的隔膜。
2.如权利要求1所述的生物发电装置，所述具有电子介体固定化在其上的阳极具有至少一种选自以下组中的电子介体固定化在电极基材上：蒽醌衍生物、萘醌衍生物、苯醌衍生物、以及异咯嗪衍生物。
3.如权利要求2所述的生物发电装置，其中所述电子介体是选自以下组中的至少一种：蒽醌羧酸类(AQC)、氨基蒽醌类(AAQ)、二氨基蒽醌类(DAAQ)、蒽醌磺酸类(AQS)、二氨基蒽醌磺酸类(DAAQS)、蒽醌二磺酸类(AQDS)、二氨基蒽醌二磺酸类(DAAQ DS)、乙基蒽醌类(EAQ)、甲基萘醌类(MNQ)、甲基氨基萘醌类(MANQ)、溴甲基氨基萘醌类(BrMANQ)、二甲基萘醌类(DMNQ)、二甲基氨基萘醌类(DMANQ)、拉帕醌(LpQ)、羟基(甲基丁烯基)氨基萘醌类(AlpQ)、萘醌磺酸类(NQS)、三甲基氨基苯醌类(TMABQ)、黄素单核苷酸(FMN)以及其衍生物。
4.使用如权利要求1-3之一所述的生物发电装置处理有机废弃物的方法。
5.使用生物发电装置处理含有有机固体污染物质的废弃物的方法，所述生物发电装置包括含有能够在缺氧状态之下生长的微生物和具有电子介体固定化在其上并且在pH 7具有-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域、含有分子氧和阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域和所述好氧性区域的隔膜，其特征在于所述方法包括：
增溶步骤，其中所述含有有机固体污染物质的废弃物中的有机固体污染物质被增溶以形成包含增溶的有机物质的被处理液(增溶的被处理液)；以及
生物发电步骤，其中所述增溶的被处理液被供给入所述生物发电装置的厌氧性区域，使得使用所述厌氧性区域内增溶的有机物质作为电子供体的通过微生物进行的氧化反应、以及使用所述好氧性区域内的氧作为电子受体的还原反应得以进行，从而降低所述增溶的被处理液中的污染负荷同时生成电。
6.如权利要求5所述的处理含有有机固体污染物质的废弃物的方法，其特征在于所述增溶步骤是通过至少一种选自以下的方法实施：机械破碎、超声波粉碎、热处理、水热电解处理、酸或者碱处理、以及氧化处理。
7.用于处理含有有机固体污染物质的废弃物的装置，其特征在于包括：
增溶容器，其中所述含有有机固体污染物质的废弃物中的有机固体污染物质被增溶以形成包含增溶的有机物质的被处理液(增溶的被处理液)；以及
生物发电装置，其包括配备有用于接收所述增溶的被处理液的接收入口并且包含在缺氧状态之下能够生长的微生物以及具有电子介体固定化在其上且在pH 7下具有在-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域、含有分子氧以及阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域与好氧性区域的隔膜。
8.使用生物发电装置处理含有有机聚合物的废液的方法，所述生物发电装置包括含有能够在缺氧状态之下生长的微生物和具有电子介体固定化在其上并且在pH 7具有-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域、含有分子氧和阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域和所述好氧性区域的隔膜，其特征在于所述方法包括：
聚合物降解步骤，其中所述含有有机聚合物的废液中的有机聚合物的分子量被降低以形成包含分子量降低的有机物质的被处理液(分子量更小的被处理液)；以及
生物发电步骤，其中所述分子量更小的被处理液被供给入生物发电装置的厌氧性区域，使得使用厌氧性区域内分子量降低的有机物质作为电子供体的通过电极活性微生物进行的氧化反应以及使用好氧性区域内的氧作为电子受体的还原反应得以进行，从而降低所述分子量更小的被处理液中的污染负荷同时生成电。
9.如权利要求8所述的处理含有有机聚合物的废液的方法，其特征在于在聚合物降解步骤中，通过使用厌氧微生物代谢反应的生物处理或者通过使用酶分解反应的酶促反应降低所述有机聚合物的分子量。
10.如权利要求9所述的处理含有有机聚合物的废液的方法，其特征在于在聚合物降解步骤中，降低所述有机聚合物的分子量以主要成为挥发性的有机酸。
11.如权利要求8-10之一所述的处理含有有机聚合物的废液的方法，其特征在于在所述聚合物降解步骤中，所述含有有机聚合物的废液的pH控制在4.0至6.5的范围内。
12.如权利要求11所述的处理含有有机聚合物的废液的方法，其特征在于在聚合物降解步骤，从生物发电装置的好氧性区域回收碱性溶液并向厌氧性区域中供给所回收的碱性溶液，由此控制所述含有有机聚合物的废液的pH。
13.用于处理含有有机聚合物的废液的装置，其包括：
聚合物降解容器，其中所述含有有机聚合物的废弃物中的有机聚合物的分子量被降低以形成包含分子量已经降低的有机物质的分子量更小的被处理液(分子量更小的被处理液)；以及
生物发电装置，其包括配备有用于接收所述分子量更小的被处理液的接收入口并且包含在缺氧状态之下能够生长的微生物以及具有电子介体固定化在其上且在pH 7下具有在-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域、含有分子氧以及阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域与好氧性区域的隔膜。
14.如权利要求13所述的用于处理含有有机聚合物的废液的装置，其进一步包括：
用于自好氧性区域回收碱性溶液的碱性溶液回收容器；以及
用于将所回收的碱性溶液供给入聚合物降解容器的碱性溶液供给机制。
15.使用生物发电装置处理含有有机污染物的废液的方法，所述生物发电装置包括含有能够在缺氧状态之下生长的微生物和具有电子介体固定化在其上并且在pH 7具有-0.13V至-0.28V范围内的标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域、含有分子氧和阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域和所述好氧性区域的隔膜，所述方法包括：
生物发电步骤，其中含有有机污染物的废液被供给入所述生物发电装置的厌氧性区域，使得使用所述厌氧性区域内的有机污染物作为电子供体的通过微生物进行的氧化反应和使用好氧性区域内的氧作为电子受体的还原反应得以进行，从而降低所述含有有机污染物的废液中的污染负荷同时生成电；
以及后处理步骤，其中通过所述生物发电步骤获得的处理水中的污染负荷被进一步降低。
16.如权利要求15所述的处理含有有机污染物的废液的方法，其中所述污染负荷通过至少一种选自以下的指标评价：BOD(生化需氧量)、COD(化学需氧量)、氮浓度、以及磷浓度。
17.如权利要求15或16所述的处理含有有机污染物的废液的方法，其中所述后处理步骤为以下组中的至少一种：絮凝和沉淀步骤、活性炭过滤步骤、通过好氧性微生物进行分解处理的步骤、通过厌氧微生物进行分解处理的步骤、脱氮步骤、脱磷步骤、酸分解步骤、以及通过电极活性微生物进行氧化还原处理的步骤。
18.如权利要求15或16所述的处理含有有机污染物的废液的方法，其中所述后处理步骤是通过电极活性微生物进行的氧化还原处理步骤，在所述氧化还原处理步骤中，来自生物发电装置的处理水被供给入厌氧性区域，使得使用厌氧性区域内的处理水作为电子供体的通过微生物进行的氧化反应以及使用好氧性区域内的氧作为电子受体的还原反应得以进行，从而降低所述处理水中的污染负荷。
19.如权利要求18所述的处理含有有机污染物的废液的方法，其中作为所述后处理步骤的所述通过电极活性微生物进行的氧化还原处理步骤使用具有比用于生物发电步骤的阳极更高的标准电极电位的第二阳极。
20.用于处理含有有机污染物的废液的装置，其包括：
生物发电装置，其包括含有在缺氧状态之下能够生长的微生物以及具有电子介体固定化在其上且在pH 7下具有在-0.13V至-0.28V范围内标准电极电位(E0′)的阳极的厌氧性区域、含有分子氧和阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域和所述好氧性区域的隔膜；以及
用于进一步降低来自所述生物发电装置的处理水中的污染负荷的后处理容器。
21.如权利要求20所述的用于处理含有有机污染物的废液的装置，其中所述后处理容器为以下组中的至少一种：絮凝和沉淀容器、活性炭过滤容器、通过好氧性微生物进行分解处理的容器、通过厌氧微生物进行分解处理的容器、脱氮容器、脱磷容器、酸分解容器、以及生物发电容器。
22.如权利要求20所述的用于处理含有有机污染物的废液的装置，其中所述后处理容器为第二生物发电装置，其包括包含所述电极活性微生物以及具有电子介体固定化在其上的阳极的厌氧性区域、含有分子氧以及阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域以及好氧性区域的隔膜。
23.如权利要求20所述的用于处理含有有机污染物的废液的装置，其中所述后处理容器为第二生物发电装置，其包括含有电极活性微生物以及具有电子介体固定化在其上并且比所述生物发电装置中具有电极介体固定化在其上的阳极具有更高的标准电极电位的第二阳极的厌氧性区域、含有分子氧和阴极的好氧性区域、以及限定所述厌氧性区域和所述好氧性区域的隔膜。
24.如权利要求22或23所述的用于处理含有有机污染物的废液的装置，所述固定化在发电装置中的阳极的电子介体为选自以下组中的至少一种：蒽醌衍生物、萘醌衍生物、苯醌衍生物、以及异咯嗪衍生物；以及
所述固定化在第二生物发电装置中的阳极的电子介体为选自以下组中的至少一种：蒽醌衍生物、萘醌衍生物、苯醌衍生物、异咯嗪衍生物、泛醌衍生物、细胞色素衍生物、以及富含铁的蒙脱石衍生物。
25.如权利要求22或23所述的用于处理含有有机污染物的废液的装置，其中所述固定化在发电装置的阳极上的电子介体是选自以下组中的至少一种：蒽醌羧酸类(AQC)、氨基蒽醌类(AAQ)、二氨基蒽醌类(DAAQ)、蒽醌磺酸类(AQS)、二氨基蒽醌磺酸类(DAAQS)、蒽醌二磺酸类(AQDS)、二氨基蒽醌二磺酸类(DAAQ DS)、乙基蒽醌类(EAQ)、甲基萘醌类(MNQ)、甲基氨基萘醌类(MANQ)、溴甲基氨基萘醌类(BrMANQ)、二甲基萘醌类(DMNQ)、二甲基氨基萘醌类(DMANQ)、拉帕醌(LpQ)、羟基(甲基丁烯基)氨基萘醌类(AlpQ)、萘醌磺酸类(NQS)、三甲基氨基苯醌类(TMABQ)、黄素单核苷酸(FMN)以及其衍生物；以及
所述固定化在第二生物发电装置的阳极上的电子介体是选自以下组中的至少一种：蒽醌羧酸类(AQC)、氨基蒽醌类(AAQ)、二氨基蒽醌类(DAAQ)、蒽醌磺酸类(AQS)、二氨基蒽醌磺酸类(DAAQS)、蒽醌二磺酸类(AQDS)、二氨基蒽醌二磺酸类(DAAQ DS)、乙基蒽醌类(EAQ)、甲基萘醌类(MNQ)、甲基氨基萘醌类(MANQ)、溴甲基氨基萘醌类(BrMANQ)、二甲基萘醌类(DMNQ)、二甲基氨基萘醌类(DMANQ)、拉帕醌(LpQ)、羟基(甲基丁烯基)氨基萘醌类(AlpQ)、萘醌磺酸类(NQS)、三甲基氨基苯醌类(TMABQ)、黄素单核苷酸(FMN)、泛醌(UQ)、1，4-苯醌(1，4-BQ)、细胞色素a、细胞色素b、细胞色素c、绿脱石、以及其衍生物。
26.如权利要求22或23所述的用于处理含有有机污染物的废液的装置，其中在第二生物发电装置中所述阳极以及阴极经直接导线连接以形成闭合电路。
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