CN108370054A - 微生物燃料电池装置和其操作方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及包含电池反应器的微生物燃料电池装置。电池反应器包含具有活性表面和支撑表面以及≤10nm的孔径和/或≥50％的二价离子截留的膜；阳极和阴极，其通过外部电路彼此连接；布置在膜的活性表面侧的液体介质的流入物入口和布置在膜的支撑表面侧的至少一个渗透物出口；连接到流入物入口的流入物管线；浓缩物出口，其布置在膜的活性表面侧并连接到浓缩物管线；和加压装置，其用于在膜的活性表面侧和支撑表面侧之间产生压力差。本发明还涉及一种操作微生物燃料电池的方法。

Description

微生物燃料电池装置和其操作方法
本发明涉及根据所附独立权利要求的前序部分的微生物燃料电池装置和用于操作该微生物燃料电池装置的方法。
微生物燃料电池(MFC)为能源生产提供了一种替代方案。它提供了通过使用微生物将化学能转换成电能的可能性。典型的微生物燃料电池包括具有通过外部电路彼此连接的阳极和阴极的电池反应器。在电池反应器的阳极侧，含水液体介质中的有机物质被微生物氧化。氧化产生二氧化碳、电子和质子。一些被称为产电菌群(exoelectrogen)的微生物将一些由细胞呼吸产生的电子释放到阳极。电子通过外部电路转移到阴极，质子通过液体介质转移到阴极。然后，电子和质子在阴极处的化学反应中被消耗。例如，在废水处理中，电子和质子在阴极处被消耗，与例如来自空气的氧气结合并根据以下反应形成水：
O2+4H++4e-→2H2O
将水性液体介质作为流入物供给到微生物燃料电池中，并将经处理的液体介质作为流出物从电池中取出。从微生物燃料电池获得的流出物的质量在实际应用中是重要的。流出物质量，即微生物燃料电池中的有机物质的减少取决于许多不同的参数，例如流入物特性、操作温度、水力停留时间、电极材料和/或反应器类型。未在微生物燃料电池中消耗的有机物质以及溶解的固体与流出物流一起离开微生物燃料电池反应器或引起电池反应器本身结垢。来自微生物燃料电池的流出物流甚至可能需要额外的处理阶段，以满足排放和/或再利用的要求。
在连续流动模式下，微生物燃料电池中的有机物质的去除在较长的水力停留时间(HRT)下得到改善。水力停留时间表示液体介质在电池反应器中的入口和出口之间停留的平均时间长度。由于微生物活性，微生物燃料电池内的有机物质的平均浓度从入口到出口降低，因此微生物燃料电池中的总发电量随着长的水力停留时间而降低。一般来说，产电菌群能够从流入物进料产生较少的电力，其具有低电导率和低有机物质含量。因此，在常规的连续流动微生物流动池中，选择水力停留时间以优化电池的能量产生或所产生的流出物的质量，或者在两者之间达成折衷。然而，期望能够改善微生物燃料电池的能量产生并同时使微生物燃料电池内的有机物质去除保持在高的水平。
本发明的一个目的是最小化或甚至消除现有技术中存在的缺点。
本发明的另一个目的是提供一种微生物燃料电池装置，利用该微生物燃料电池装置可以改善能量产生，并且同时从微生物燃料电池产生高质量的渗透物。
本发明的另一个目的是提供一种可以控制和调节流入物质量的方法。例如，本发明提供了调节流入物进料的有机负荷和/或电导率的可能性。
实现了这些目的并且本发明通过独立权利要求中公开的特征来进行限定。本发明的一些优选实施方案在从属权利要求中提供。除非另有明确说明，否则从属权利要求中记载的特征可以彼此自由组合。
根据本发明的典型微生物燃料电池装置包括电池反应器，其包括，
-膜，其具有活性表面和支撑表面，以及≤10nm的孔径和/或≥50％的二价离子截留，
-阳极和阴极，其通过外部电路彼此连接，
-布置在膜的活性表面侧的液体介质的流入物入口和布置在膜的支撑表面侧的至少一个渗透物出口，
-连接到流入物入口的流入物管线，
-浓缩物出口，其布置在膜的活性表面侧并连接到浓缩物管线，以及
-加压装置，其用于在膜的活性表面侧和支撑表面侧之间产生压力差。
根据本发明的用于操作微生物燃料电池的典型方法，该微生物燃料电池包括电池反应器，该电池反应器包括通过外部电路彼此连接的阳极和阴极以及具有活性表面和支撑表面的膜，该方法包括
-通过膜的活性表面侧的流入物入口供给包含有机物质的液体介质，
-在膜的活性表面侧和支撑表面侧之间产生压力差，
-允许一部分液体介质通过膜渗透到膜的支撑表面侧并形成渗透物，
-通过渗透物出口从膜的支撑表面侧去除渗透物，
-通过膜的活性表面侧的浓缩物出口将一部分液体介质作为浓缩物去除。
当适用时，所描述的所有实施方案和优点适用于根据本发明的微生物燃料电池以及方法二者，即使并非总是如此明确说明。
现在已经发现，通过使用对不同离子具有有限和/或选择性的渗透性的特定膜，同时在膜的活性表面侧施加压力，可以使微生物燃料电池以能够稳定生产电能，同时维持或改善来自微生物燃料电池的渗透物的质量的方式来操作微生物燃料电池。通过流入物入口进入电池反应器的液体介质经受压力，并且一部分液体介质通过膜过滤(即渗透)到膜的支撑表面侧。这意味着施加的压力迫使一部分液体介质扩散或渗透通过膜。因此，液体介质被过滤，使得能够产生具有非常低含量的有机物质和溶解固体的渗透物流。
发现本发明意外地提供了多个同时改进。当液体介质(即，流入物)被分成渗透物流和浓缩物流时，原始液体介质的大部分溶解固体、总悬浮固体、总大肠菌群和残留有机物质随着浓缩物流离开。同时，本发明的微生物燃料电池装置有效地降解被处理的液体介质的有机物质并有效地产生电力。即使与通过常规压力过滤可获得的渗透物相比，由产电菌群对有机物质的降解也提供了可产生具有改善的质量的渗透物的额外处理步骤。例如，产电菌群降解小的有机物质，其否则将通过传统的过滤膜，同时提供能量产生。因此，本发明提供了用于液体介质(例如，废水等)的装置和方法，其中有效地结合了微生物燃料电池技术与压力过滤原理。
膜，其具有活性表面和支撑表面以及≤10nm的孔径和/或≥50％的二价离子截留。选择膜的性质以提供除盐和有机物质的有效过滤。以这种方式可以减少渗透物中的盐离子以及有机物质。
根据本发明的一个优选实施方案，阳极布置在膜的活性表面侧，并且阴极布置在膜的支撑表面侧。由于只有少量(如果有的话)的溶解固体或残余有机物质进入其中布置有阴极的膜的支撑表面侧，因此有效减少了阴极积垢。液体介质通过膜的通量还改善了从阳极到阴极的质子转移，同时施加的压力确保从阴极到阳极的离子传输保持最小。
根据本发明的一个实施方案，使用所描述的装置和方法可以获得10-99％，优选40-95％的回收率。此处的回收率理解为渗透物流量与液体介质流量即流入物流量的比值。
将包含有机物质的液体介质进料通过布置在膜的活性表面侧的流入物入口。液体介质通过入口供给到位于膜的活性表面侧的阳极。
微生物燃料电池装置的电池反应器包括具有活性表面和支撑表面的膜。因此，膜是具有活性表面(即，第一表面)和支撑表面(即，第二表面)的膜。活性表面和支撑表面(即，第一和第二表面)彼此平行并且相互支撑。例如，膜可以是片状膜。流入物入口和浓缩物出口布置在膜的同一侧，即在膜的活性表面侧。
根据一个优选的实施方案，加压装置被布置为与流入物管线连接，用于在膜的活性表面侧和支撑表面侧之间产生压力差。加压装置可以包括例如，布置为与流入物管线连接的压力泵或用于将加压气体供给到膜的活性表面侧的装置。诸如压力泵的加压装置在膜的活性表面侧上产生期望的正压力水平。典型地，膜的活性表面侧与支撑表面侧之间的压力差为至少0.5巴，优选至少1巴。膜的活性表面侧的施加压力通常为0.5-5巴，优选1-4巴，更优选2-3.5巴。在膜的支撑表面侧上，压力水平通常是大气压力。
电池反应器可以用多种不同的方式构建。根据一个实施方案，电池反应器包括细长管式反应器。细长管式反应器的截面形式可以是圆形、椭圆形、多边形或矩形。流入物入口可以布置在管式电池反应器的第一端中/处，并且浓缩物出口布置在管式电池反应器的第二端中/处。流入物入口和浓缩物出口布置在膜的活性表面侧。通过流入物入口供给至电池反应器的液体介质通过电池反应器传递，其一部分通过浓缩物出口排出。施加在膜的活性表面侧上的压力迫使液体介质的至少一部分通过膜并且到达膜的支撑表面侧，在那里其形成渗透物。至少一个渗透物出口位于膜的支撑表面侧并连接至渗透物管线。膜的支撑表面侧还可以包括多个渗透物出口，每个出口连接到渗透物管线。处理过的液体介质作为渗透物通过渗透物出口离开反应器，并通过渗透物管线从电池反应器传递至任何随后的处理步骤。通过渗透物出口离开的渗透物通常具有比通过流入物入口供给至电池反应器的液体介质显著更低浓度的有机物质。渗透物也具有比浓缩物更低浓度的溶解固体、总悬浮固体和/或总大肠菌群。
管式电池反应器的长度可以是10-1000mm。管式电池反应器的直径或对角线可以是0.5-1000mm。
根据本发明的一个实施方案，管式电池反应器具有在中空纤维或毛细管的尺寸范围内的直径，其中管式电池反应器的内径可以是0.025-5mm，优选为0.5-3mm。
根据一个实施方案，电池反应器包括细长管式反应器，该反应器沿其轴向方向通过膜(优选通过平面膜)分隔。阳极位于膜的活性表面侧，并且阴极位于膜的支撑表面侧。
根据另一个实施方案，膜同心地分隔管式反应器。根据本发明的一个实施方案，阳极位于同心布置的膜的活性表面侧，例如位于同心布置的膜内部。阴极同心地位于膜的支撑表面侧，即另一侧。
管式反应器还可以包括布置成围绕阳极、膜和阴极的壳体。
根据本发明的一个实施方案，该装置包括壳体，其包括多个单独的管式电池反应器。在这种情况下，各个管式电池反应器被布置在壳体内并且彼此平行。壳体的填充密度可以为5-50％，优选10-35％。在一些实施方案中，填充密度为10-25％。
根据本发明的一个优选实施方案，阳极和阴极布置成在膜的不同侧上与膜紧密且直接接触。因此，阴极、阳极和膜形成夹层结构。阳极和阴极的紧密间隔降低了微生物燃料电池内的电阻。阳极和阴极之间的膜提供防止电池短路的电绝缘。在一些实施方案中，可将单独的水可渗透的绝缘层结合到膜结构中。
根据本发明的一个实施方案，阳极和阴极布置在膜的活性表面侧。在该实施方案中，阳极和阴极被分隔开足够的距离或者通过设置在阳极和阴极之间的不导电的隔膜分开，以防止短路。合适的隔膜材料是例如纸巾(tissue)等。在该实施方案中，质子从阳极传递到没有膜屏障的阴极。膜可以布置为阴极上的外层。
根据本发明的一个优选实施方案，膜是半渗透性的反渗透(RO)膜。反渗透膜包含布置在聚合物载体上的聚合物活性层。活性聚合物层形成膜的活性表面。聚合物载体可以由例如聚砜或聚丙烯制成。聚合物载体可以具有1-10μm的厚度。活性层充当液体介质中存在的有机物质和离子的屏障。然而，活性层对于水分子是可渗透的。活性层优选由聚酰胺或醋酸纤维素制成。活性层的厚度通常≤2μm且小于聚合物载体的厚度。
根据本发明的另一个实施方案，膜是纳滤膜，其具有≥50％，优选≥60％，更优选≥70％的二价离子截留。纳滤膜的孔径可以在1-100nm的范围内，优选2-10nm。纳滤膜可以由聚合物或无机材料制成。例如，可以使用合成聚合物如聚酰胺或聚(哌嗪酰胺)作为膜材料。或者，纳滤膜可以由无机材料制成，例如氧化铝、氧化钛、氧化锆、碳化硅。纳滤膜还可以包含附着或沉积在膜上的选择性层。
微生物燃料电池装置包括至少一个阳极和至少一个阴极。阳极和阴极通过外部电路彼此连接。根据本发明的一个实施方案，阳极和阴极包含一种或多种导电材料和任选的金属催化剂(优选非贵金属催化剂)的混合物。导电材料可以布置或附着在可以具有高表面积的载体上。阳极和/或阴极可以包含选自例如金属、碳或聚合物以及任选地还有合适的功能性材料如离子交换材料的材料的混合物。
根据本发明的一个实施方案，阳极优选被构造成提供用于生长产电菌群生物膜的大表面积。阳极可具有1000-6 000 000m2/m3的体积比表面积。阳极连接到阳极集电器，其收集来自阳极表面的电子并将电子通过外部电路传导到阴极。阳极集电器被构造成可渗透液体介质，并且其也可以以增强或改善液体介质在阳极表面上的流动的方式进行构造。
根据本发明的一个实施方案，阴极优选被构造成提供用于化学反应和气体扩散层的大的表面积。阴极可具有6000-6 000 000m2/m3的体积比表面积。在阴极上，氧化性介质如空气被用作电子受体。因此，电子和质子与阴极处的氧化性介质反应。阴极的性能可以任选地通过结合到阴极的催化剂例如铂、活性碳或酞菁铁(II)来增强。阴极被连接到阴极集电器，其将电子转移到阴极材料。阴极集电器被构造成可渗透液体介质，并且其也可被构造成提供抵抗所施加的压力的结构化支撑。阴极集电器也可以以增强或改善流向阴极表面的空气的方式进行构造。
根据本发明的一个优选实施方案，阴极是空气阴极，特别是当液体介质是来自工业过程或城市废水处理过程的废水时。
根据本发明的一个实施方案，电池反应器具有至少一个空气入口以便为阴极提供氧气。引导例如泵送空气通过空气入口到达阴极，并且空气通过渗透物出口和渗透物管线离开电池反应器。如果阴极放置在膜的支撑表面侧，则空气流防止阴极被渗透物溢流，因为渗透物随着空气流快速转移到渗透物出口。
膜的活性表面侧具有浓缩物出口，其连接到浓缩物管线。根据本发明的一个实施方案，该装置还包括再循环管线，该再循环管线布置成连接浓缩物管线和流入物管线。优选地，至少一部分浓缩物再循环返回到微生物燃料电池反应器的流入物管线。根据一个实施方案，可以再循环离开微生物燃料电池的浓缩物的0-95体积％，优选1-90体积％，更优选5-80体积％。因此，可将供给到微生物燃料电池的液体介质中的有机物质浓度保持在足以使产电菌群有效发挥性能和有效且稳定产生能量的水平。可优化液体介质的质量以最大化微生物燃料电池中的产电菌群活性并降低电池电阻。可以通过控制从浓缩物管线再循环到流入物管线的浓缩液的量来容易地调节液体介质的质量。而且，液体介质的电导率，即电解质浓度，也可以通过浓缩物的再循环来进行改善和优化。提供具有高电导率的液体介质可以降低燃料电池中的欧姆损失。
再循环管线可以包括pH调节装置。pH调节装置可以包括用于将酸、碱或任何合适的缓冲溶液注入再循环通道的液体介质流中的合适装置。因此，可以在浓缩液再循环返回到流入物管线之前调节浓缩物的pH值。通常将pH调节至6-10的范围内，优选7-9。调节再循环的浓缩物的pH值使得可以降低阳极附近不利酸性环境的风险。
根据本发明的一个实施方案，该装置包括至少一个与所述流入物管线、渗透物管线和/或浓缩物管线连接的传感器装置，以测量液体介质(即，流入物、渗透物和/或浓缩物)的质量。例如，传感器装置可以包括一个或多个选自以下的传感器：pH传感器、电导率传感器、氧化还原传感器和/或用于测定可生物降解的有机物质浓度的传感器，并且这些传感器用于测量浓缩物中的pH值、电导率、氧化还原值和/或可生物降解的有机物质的浓度。通过布置相应的传感器装置与用于测量用作流入物或作为渗透物离开电池反应器的液体介质的性质的流入物管线和/或渗透物管线连接，也可以从液体介质(即流入物流和/或渗透物流)测量这些相同的值。有关液体介质、渗透物和/或浓缩物的质量的测量结果可用于测定或调节从浓缩物管线再循环返回到流入物管线的浓缩物的体积。
可在与流入物管线连接的流入物入口之前布置水解单元。这能实现在供给至电池反应器之前水解至少部分液体介质。如果用作流入物的液体介质含有缓慢生物降解的有机物质，则可以在其被供给至微生物燃料电池之前将其水解。而且，如果来自微生物燃料电池的浓缩物包含缓慢生物降解的有机物质，则至少一部分浓缩物可在水解单元中被水解。在水解单元之后，浓缩物可被引导至微生物燃料电池的流入物管线并与液体介质混合。
根据一个实施方案，可以以化学或机械方式来清洁微生物燃料电池装置的膜。清洁可以通过例如用加压氮气反冲来进行。可以以预定的时间间隔执行清洁操作，或者可以在渗透物量和/或质量降低至预定水平以下时进行清洁。
根据本发明的一个实施方案，用作流入物的液体介质优选选自纸浆和造纸工业过程、石油和天然气工业过程或采矿过程的流出物。液体介质也可能来源于食品或饮料行业，例如来自啤酒厂或奶制品。根据本发明的另一个实施方案，液体介质是市政或农业废水。
在下文中，将参考所附的示意性附图来更详细地描述本发明，其中：
图1示出了根据本发明的示例性装置。
图1显示了微生物燃料电池装置1。该装置包括电池反应器2，其由膜3分隔。在图1所示的实施方案中，膜3是反渗透膜。在膜3的活性表面侧布置阳极4并且在膜的支撑表面侧布置阴极5。阳极4和阴极5通过外部电路6彼此连接。
在电池反应器2的第一端2'中，在膜3的活性表面侧布置有流入物入口7，并且在电池反应器2的第二端2”中，在膜3的活性表面侧布置有浓缩物出口8。通过流入物入口7进入电池反应器2的液体介质通过膜3的活性表面侧与支撑表面侧之间的压力差穿过膜3而被部分地过滤。活性表面侧上的正压由诸如压力泵的加压装置9产生，该加压装置9布置成与通向流入物入口7的流入物管线10连接。没有渗透通过膜3的部分液体介质通过浓缩物出口8从电池反应器2排出。渗透通过膜3到达膜3的支撑表面侧的液体介质通过渗透物出口11排出。
空气可以通过空气入口12被供给到膜的支撑表面侧。空气可以通过渗透物出口11或通过单独的空气出口(未示出)离开支撑表面侧。
一部分浓缩物流可以从连接到浓缩物出口8的浓缩物管线13经由再循环管线14再循环返回到流入物管线10。再循环管线14可以包括再循环泵15，以及pH调节装置以用于在浓缩物与用作流入物的液体介质结合之前优化浓缩物的pH。合适的化学品(例如，碱或缓冲液)的流16可被添加到再循环管线。一部分浓缩物流可以作为溢流18排出装置1。
装置1还可以包含水解单元17。在其被供给到电池反应器2之前可在水解单元17中处理部分液体介质。可备选地，或此外，一部分浓缩物流可被引导至水解单元17以用于水解缓慢生物降解的有机物质。在水解之后，经水解的浓缩物可在其被供给到电池反应器2之前被引入到液体介质中。
实验
在以下非限制性实施例中描述本发明的一些实施方案。
用于实验的微生物燃料电池装置的构造
在实验室中组装包含阳极室和阴极室的微生物燃料电池反应器，类似于图1所示。以定位为直立状态操作电池反应器。阳极侧包含流入物入口和浓缩物出口，且阴极侧包含渗透物出口。电池反应器的壳体由塑料(缩醛)制成。电池中布置了单片矩形膜。该膜由也起到渗透物载体作用的多孔不锈钢板支撑。在通过渗透物出口离开之前，将渗透物流收集在歧管中。
通过电池反应器的壳体，将两个金属合金螺钉钻孔。第一个螺钉穿过壳体进入阳极室，且第二个螺钉穿过渗透物侧上的壳体。在实施例1和2中，将折叠的金属合金条焊接到阳极侧上的螺钉尖端。
为了使空气进入膜的阴极侧和直立位置，在电池反应器的阴极侧设置两个额外的流动连接。在实施例1和2中，电池反应器配置允许空气同时流过阴极侧和从阴极侧流出渗透物。
阳极包含不锈钢网，其在阳极室中彼此叠置。一层的面积为34cm2。在实施例1和2中，阳极的不锈钢网中的一个与折叠的合金金属条接触，其由此将阳极连接到外部电路。在实施例2中，将碳布放置在网和膜之间。阳极室体积为7.5ml。
空气阴极用作阴极。阴极包含碳布，其放置在膜和金属板之间。碳布含有具有2mg/cm2的铂作为催化剂的气体扩散层。活性阴极面积为34cm2。
将流入物进料从进料罐泵入电池反应器的流入物入口。在实施例1和2中，进料罐体积为约0.6升，在实施例3中为约2.2升。流入物入口布置在阳极室的下部。浓缩物出口布置在阳极室的上部。通过向阳极侧供给加压氮气来对阳极侧进行加压。一部分液体介质渗透通过膜到达阴极侧并流过渗透物载体。在实施例1和2中，通过两个上部入口连接件将经腐殖化的空气泵送在阴极侧上。渗透物与空气一起流出通过渗透物出口连接件到达渗透物收集容器中。
包含被膜截留的物质的浓缩物流通过浓缩物出口离开电池反应器并被引导返回到进料罐中。
微生物燃料电池装置的运行
在阳极和阴极之间连接可变的外部电阻。以10分钟间隔测量阳极电位与阴极电位。电池电压和外部电阻值用于计算功率和电流。所有发电量(W/m3)结果均以阳极室体积表示。
将包含啤酒废水或来自其他微生物燃料电池的流出物的混合物的液体介质供给至该装置，所述其他微生物燃料电池已经用预发酵的啤酒废水进行供给。
施加在阳极侧的压力为约3.5巴，且在约30℃的温度下运行电池反应器。以约20l/h的流量在该装置中循环液体介质。以约2l/min的流量将空气泵送通过阴极。
以间歇方式运行该装置。流入物批次在该装置中进行再循环，直到浓缩物被去除并且新的流入物批次被放入进料罐中。同时，渗透物容器也改变。
在每批次开始时从液体介质进行可溶性COD分析并在完成每批次后从渗透物和浓缩物进行可溶性COD分析。还测量了电导率。称量每批次的流入物、渗透物和浓缩物。
实施例1
微生物燃料电池的反应器包括由3层不锈钢网制成的阳极，膜(其为聚酰胺反渗透膜)和阴极电极(其为具有催化剂的碳布)。
使用来自其他微生物燃料电池的流出物作为流入物运行前3批次。然后，使用啤酒废水作为流入物运行3个连续批次。然后，浓缩物的pH值降至低于7，再次使用来自其他微生物燃料电池的流出物作为流入物来运行后续批次。当溶解固体的去除和渗透物流量随着时间的推移减少时，在第9批次和第10批次之间在第23天通过空气反冲洗来清洁膜。共运行了13个批次。每批次的持续时间为1至7天。
图2显示了基于阳极室体积的以W/m3表示的发电量的日均值。使用啤酒废水作为流入物的批次的数据点用十字表示，使用微生物燃料电池流出物作为流入物的批次的数据点用黑色方块表示。
在运行2天后开始发电。从图2可以看出，当将流入物改为未处理的啤酒废水时，尽管流入物的可溶性COD浓度从1100mg/l变为3500mg/l，但功率下降。认为未处理的废水开始在微生物燃料电池装置内发酵，抑制了产电菌群活性并降低了浓缩物的pH值。
使用所获得的总库仑C出与可从完全的流入物氧化获得的理论量C入的比来计算每批次的库仑效率(CE％)：
CE％＝C出/C入×100％＝(I x t)/((F x n xΔCOD)/M)
其中
I是从电池电压和电阻值计算的平均电流(A)；
t是时间间隔；
M是氧的分子量；
F是法拉第常数；
n是每摩尔氧气交换的电子数量；
ΔCOD是可溶性COD中去除量的重量。
图3显示了实施例1的微生物燃料电池的库伦效率。使用啤酒废水作为流入物的批次的数据点用十字表示，使用微生物燃料电池流出物作为流入物的批次的数据点用黑色方块表示。
微生物燃料电池装置的开路电压在开始时特别高，为910mV。然而，在以后的测量中，开路电压为780-830mV。氧化层随着时间积累在金属合金表面上，从而增加了电路内的电阻。
对实施例1的第6和第7批次的流入物、浓缩物和渗透物进行挥发性脂肪酸(VFA)分析。表2显示了VFA分析结果。
实施例2
微生物燃料电池的反应器包括由2层不锈钢网和碳布制成的阳极，膜(其为聚酰胺反渗透膜)和阴极电极(其为具有催化剂的碳布)。
使用来自其他微生物燃料电池的流出物作为流入物来运行前7批次，并且使用啤酒废水作为流入物运行最后2个批次。每批次的持续时间为1至5天。
在前3批次期间，电池电压非常低。电池被打开，并且在第7天固定在阴极侧上的外部电路的连接。
图4显示了基于阳极室体积的以W/m3表示的发电量的日均值。使用啤酒废水作为流入物的批次的数据点用十字表示，使用微生物燃料电池流出物作为流入物的批次的数据点用黑色方块表示。
运行实施例2的批次号6，直到第19天发电量迅速下降。如预期的那样，浓缩物的可溶性COD值较低，低于300mg/l。实施例2的批次号7在该批次开始时已经具有非常低的可溶性COD值。这在图4中的发电量中也很明显。
从图2和图4可以看出，尽管阳极配置不同，但实施例1和2的最高产电量处于相似的水平。实施例2中的最高开路电压OCV为850mV。尽管碳布的电导率比金属网低，但它为生物膜的生长提供了更多的表面积。
实施例2的阳极配置比实施例1的阳极配置去除了更多的可溶性COD，这从表1可以看出。实施例2的阳极配置也更好地耐受包含未处理的废水的流入物，因为在这些批次中，浓缩物的pH不会低于7。
实施例3(参考)
电池反应器包括由5层不锈钢网和碳布制成的阳极，膜(其为聚酰胺反渗透膜)和阴极电极(其为具有催化剂的碳布)。
在实施例3中，在阳极侧上没有折叠的金属条接触阳极的不锈钢网，因此阳极没有适当地连接到外部电路。因此，没有工作微生物燃料电池装置。这反映在电池电压上，其最高在500Ohm时为1mV且在约10kOhm时为7mV。该配置的最高开路电压为480mV。阴极侧上的渗透物流动模式也引起阴极溢流。该条件不利于产电菌群活性。
使用微生物燃料电池流出物和啤酒废水的混合物作为流入物来运行第一批次。然后，使用啤酒废水作为流入物来运行6个连续批次。每批次的持续时间为2至5天。
实施例4(参考)
过滤装置用于过滤啤酒废水。使用在3.5巴下的普通压滤并且使用与微生物燃料电池实施例中使用的相同类型的反渗透膜来运行20小时。表2包括这种过滤的VFA分析。
实施例1-4的比较
在表1中，将实施例3的不利条件与实施例1和2的具有施加在阳极侧上的压力的工作微生物燃料电池的关键结果进行比较。所有给出的结果都是平均值。就有机负荷而言，即使当未处理的啤酒废水用作流入物时，实施例1和2的渗透物质量的结果也显著更好。实施例1中从流入物到渗透物的可溶性COD浓度降低为95％，实施例2中为97％，且实施例3中仅为83％。
在表2中，比较了实施例1和实施例4的选定批次的流入物、浓缩物和渗透物的VFA组成。
实施例1的批次6使用未处理的啤酒废水作为流入物，实施例1的批次7使用其他微生物燃料电池的流出物作为流入物。实施例4使用未处理的啤酒废水作为流入物。
可以观察到，微生物燃料电池渗透物的VFA浓度略低于常规反渗透过滤的VFA浓度。
表1实施例1、2和3的电导率、可溶性COD和pH。
表2实施例1和4的VFA组成。
图5显示实施例1和2的微生物燃料电池的以百分比形式给出的可溶性COD值的降低。将每批次的渗透物和浓缩物中的剩余COD与流入物的COD比较。可以看出，实施例2除去了比实施例1更多的可溶性COD。常规的压力过滤不会降低COD值，因此图5显示了在相同的装置内组合微生物燃料电池和加压过滤的益处。
使用电化学阻抗谱EIS评估电池电阻。扫描以两个电极模式运行，使用阴极作为工作电极。实施例1和2在0.7V下运行EIS，实施例3在0.3V下运行EIS。使用通过Warburg元件拟合为Randles电路的等效电路评估扫描结果。然而，实施例2的结果需要电路内的两个电荷传递(Rct)和两个电容元件来进行拟合。在表3中，比较了实施例1、2和3的电池电阻。实施例3的结果清楚地显示了外部电路内的连接问题。
表3使用电化学阻抗谱评估的电池电阻。
Rs(Ω) Rct(Ω) W(1/Ω/sqrt(Hz)
实施例1 24 42 17
实施例2 15 19 20
实施例3 18 000 4 000 74 000
即使参照目前看来是最实用和优选的实施方案描述了本发明，但应当理解，本发明不限于上述实施方案，且本发明旨在包括在所附权利要求范围内的不同修改和等同技术方案。

Claims (20)

1.一种微生物燃料电池装置，其包括电池反应器，所述电池反应器包括，
-膜，其具有活性表面和支撑表面，以及≤10nm的孔径和/或≥50％的二价离子截留，
-阳极和阴极，其通过外部电路彼此连接，
-布置在膜的活性表面侧的液体介质的流入物入口和布置在膜的支撑表面侧的至少一个渗透物出口，
-连接到流入物入口的流入物管线，
-浓缩物出口，其布置在膜的活性表面侧并连接到浓缩物管线，以及
-加压装置，其用于在膜的活性表面侧和支撑表面侧之间产生压力差。
2.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述阳极布置在所述膜的活性表面侧，并且所述阴极布置在所述膜的支撑表面侧。
3.根据权利要求1或2所述的装置，其特征在于，所述加压装置被布置为与所述流入物管线连接，以在所述膜的活性表面侧和支撑表面侧之间产生压力差。
4.根据权利要求3所述的装置，其特征在于，所述加压装置被布置为在所述膜的活性表面侧上产生0.5至5巴，优选1至4巴，更优选2至3.5巴的压力。
5.根据权利要求1、2、3或4所述的装置，其特征在于，所述膜是半渗透性反渗透膜。
6.根据权利要求1、2、3或4所述的装置，其特征在于，所述膜是纳滤膜，所述纳滤膜具有≥50％，优选≥60％，更优选≥70％的二价离子截留。
7.根据前述权利要求1至6中任一项所述的装置，其特征在于，所述电池反应器是细长的管式反应器，所述管式反应器在其轴向方向上被所述膜分隔。
8.根据前述权利要求1至7中任一项所述的装置，其特征在于，所述装置包括再循环管线，所述再循环管线被布置为与所述浓缩物管线和所述流入物管线连接。
9.根据权利要求8所述的装置，其特征在于，所述再循环管线包括pH调节装置。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的装置，其特征在于，所述装置包括至少一个与所述流入物管线、渗透物管线和/或浓缩物管线连接的传感器装置，以测量所述液体介质、渗透物和/或浓缩物的质量。
11.根据权利要求1至10中任一项所述的装置，其特征在于，在所述流入物入口之前设置有与所述流入物管线连接的水解单元。
12.根据权利要求1至11中任一项所述的装置，其特征在于，所述阴极是空气阴极。
13.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述阳极和所述阴极被布置在所述膜的活性表面侧。
14.用于操作微生物燃料电池的方法，所述微生物燃料电池包括电池反应器，所述电池反应器包括通过外部电路彼此连接的阳极和阴极以及具有活性表面和支撑表面的膜，所述方法包括
-通过所述膜的活性表面侧的流入物入口供给包含有机物质的液体介质，
-在所述膜的活性表面侧和支撑表面侧之间产生压力差，
-允许一部分液体介质通过膜渗透至所述膜的支撑表面侧并形成渗透物，
-通过渗透物出口从所述膜的支撑表面侧去除所述渗透物，
-通过膜的活性表面侧的浓缩物出口将一部分液体介质作为浓缩物去除。
15.根据权利要求14所述的方法，其特征在于，将所述浓缩物的至少一部分再循环返回至所述流入物管线。
16.根据权利要求14或15所述的方法，其特征在于，测量所述液体介质、渗透物和/或浓缩物的质量并基于所述测量来调节经再循环的浓缩物的体积。
17.根据权利要求14、15或16所述的方法，其特征在于，在将浓缩物再循环返回至所述流入物管线之前调节所述浓缩物的pH，和/或在将液体介质供给至所述电池反应器之前使至少部分所述液体介质水解。
18.根据权利要求14至17中任一项所述的方法，其特征在于，通过所述流入物入口供给的所述渗透物与所述液体介质的比率为10至99％，优选40至95％。
19.根据权利要求14至18中任一项所述的方法，其特征在于，施加在所述膜的活性表面侧上的压力为0.5至5巴，优选1至4巴，更优选2至3.5巴，且所述膜的支撑表面侧上的压力水平为大气压。
20.根据权利要求14至19中任一项所述的方法，其特征在于，用作流入物的所述液体介质选自来自纸浆和造纸工业过程、来自石油和天然气工业过程或来自采矿过程的流出物；或者所述液体介质来源于食品或饮料工业、市政或农业废水。
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