CN110205238B - 一种将氢气和二氧化碳转化为乙酸的装置与方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种将氢气和二氧化碳转化为乙酸的方法与装置,利用电解池中的产甲烷菌,将H2和CO2合成甲烷,在氧化态蒽醌‑2,6‑二磺酸盐或/和Fe3+的介导下,甲烷被电活性厌氧甲烷营养古菌氧化,并产生乙酸、二氧化碳、还原态蒽醌‑2,6‑二磺酸盐、Fe2+和质子,AQDSH2或Fe2+在电解池的阳极被氧化产生电子,产生的电子在外加电压作用下迁移到电解池的阴极与质子结合形成H2,产甲烷菌再次利用H2和CO2合成甲烷,甲烷再次被电活性厌氧甲烷营养古菌氧化产生乙酸。采用本发明装置合成乙酸,无需昂贵的催化剂,显著降低了成本,且能耗低,对节能减排和环境治理都具有重要的意义。
Description
技术领域
本发明属于二氧化碳资源化利用技术领域,具体涉及一种将氢气和二氧化碳转化为乙酸的装置与方法。
背景技术
乙酸是一种重要化工产品,其在生活与工业生产中具有广泛的应用。目前,乙酸生产方法主要有有氧发酵法、无氧发酵法、微生物单碳合成法、甲醇羰基化法、乙醛氧化法及乙烯氧化法。有氧发酵法的反应原理为C2H5OH+O2→CH3COOH+H2O;无氧发酵法的反应原理为C6H12O6→3CH3COOH;微生物单碳合成法的反应原理为2CO2+4H2→CH3COOH+2 H2O、2CO+2H2→CH3COOH;甲醇羰基化法的反应原理为CH3OH+CO→CH3COOH;乙醛氧化法的反应原理为2CH3CHO+O2→2CH3COOH。
上述方法均存在处理成本高、需要贵金属催化剂、能耗大及环境友好性差等缺点。
发明内容
为了解决传统方法制备乙酸存在的局限性,本发明提供了一种将氢气和二氧化碳转化为乙酸的装置与方法,为有效制备乙酸提供了新途径,并对节能减排和环境治理都具有重要的意义。
本发明利用电解池中的产甲烷菌,将H2和CO2合成甲烷,在氧化态蒽醌-2,6-二磺酸盐 (AQDS)或/和Fe3+的介导下,甲烷被电活性厌氧甲烷营养古菌氧化,并产生乙酸、二氧化碳、还原态蒽醌-2,6-二磺酸盐(AQDSH2)、Fe2+和质子,AQDSH2或Fe2+在电解池的阳极被氧化产生电子,产生的电子在外加电压作用下迁移到电解池的阴极与质子结合形成H2,电解池中的产甲烷菌再次利用H2和CO2合成甲烷,甲烷再被电活性厌氧甲烷营养古菌氧化产生乙酸。
本发明的技术方案如下:
本发明将氢气和二氧化碳转化为乙酸的装置,包括密封的电解池、阳极电极、阴极电极、外部直流电源、进气管和排气管;电解池内有脱氧的培养基;阳极电极和阴极电极置于电解池内,且通过导线分别连接外部直流电源的高电位端和低电位端;进气管和排气管连接电解池内部。
作为优选,电解池采用有机玻璃材质制成。
作为优选,阳极电极和所述阴极电极均采用碳纤维刷。
本发明将氢气和二氧化碳转化为乙酸的方法,利用上述装置,步骤如下:
将电活性厌氧甲烷营养古菌和产甲烷菌接入装有脱氧的培养基的电解池中,加入乙酸钠培养电活性厌氧甲烷营养古菌;
通过进气管向电解池内通入H2和CO2的混合气体,所通入的混合气体中H2和CO2的体积比为80:20,培养产甲烷菌;
当电活性厌氧甲烷营养古菌和产甲烷菌培养完成,停止加乙酸钠;再向电解池中加入氧化态蒽醌-2,6-二磺酸盐或/和Fe3+,使外部直流电源7的电压设定为-0.3V~-2.0V;
产甲烷菌将通入电解池内的H2和CO2转化为甲烷,在氧化态蒽醌-2,6-二磺酸盐或/和 Fe3+的介导下,甲烷被电活性厌氧甲烷营养古菌氧化,产生乙酸、二氧化碳、还原态蒽醌-2, 6-二磺酸盐和/或Fe2+、质子,还原态蒽醌-2,6-二磺酸盐和/或Fe2+在阳极电极被氧化产生电子,产生的电子在外加电压作用下迁移到阴极电极与质子结合形成H2,产甲烷菌再次将H2和CO2合成甲烷,甲烷又被电活性厌氧甲烷营养古菌氧化产生乙酸,如此循环产生乙酸。
进一步的,电活性厌氧甲烷营养古菌采用Methanosarcina acetivorans strainC2A。
进一步的,产甲烷菌采用Methanococcus maripaludis。
进一步的,培养基为DSMZ Medium 141培养基,DSMZ Medium 141培养基的成分为:
KCl 0.34g/L;MgCl2·6H2O 4.00g/L;MgSO4·7H2O 3.45g/L;NH4Cl 0.25g/L;CaCl2·2H2O 0.14g/L;K2HPO4 0.49g/L;NaCl 18.00g/L;质量体积浓度0.1%的Fe(NH4)2(SO4)·6H2O溶液2mL/L;甲醇3.20g/L;甲酸钠3.40g/L;酵母提取物2.00g/L;蛋白胨2.00g/L;质量体积浓度0.1%的刃天青溶液0.50mL/L;NaHCO3 5.00g/L;微量元素溶液10mL/L;微量维生素10.00mL/L;一水L-半胱氨酸盐酸盐0.50g/L;Na2S·9H2O 0.50g/L;去离子水1000.00 mL/L;
其中,微量元素溶液组成为:氨三乙酸1.5g/L,MgSO4·7H2O 3.0g/L,MnSO4·H2O0.5g/L, NaCl 1.0g/L,FeSO4·7H2O 0.1g/L,CoCl2·6H2O 0.1g/L,CaCl2 0.1g/L,ZnSO4·7H2O 0.1g/L, CuSO4·5H2O 0.01g/L,AlK(SO4)2·12H2O 0.01g/L,H3BO3 0.01g/L,Na2MoO4·2H2O 0.01g/L,去离子水1.0L/L;
微量微生素溶液组成为:生物素2.0mg/L,叶酸2.0mg/L,维生素B6盐酸盐10.0mg/L,盐酸硫胺5.0mg/L,维生素B2 5.0mg/L,烟酸5.0mg/L,D-泛酸钙5.0mg/L,维生素B12 0.1mg/L,对氨基苯甲酸5.0mg/L,硫辛酸5.0mg/L,去离子水1.0L/L。
本发明具有如下优点和有益效果:
传统的乙酸合成方法均具有能耗高、催化剂成本高、催化剂效率低的问题,本发明可解决该问题。采用本发明装置合成乙酸,无需昂贵的催化剂,显著降低了成本,且能耗低,为二氧化碳资源化利用提供了新途径,对节能减排和环境治理都具有重要的意义。
附图说明
图1为实施例中将氢气和二氧化碳转化为乙酸的装置。
图中,1-电解池,2-阳极电极,3-阳极钛丝导线,4-阴极电极,5-阴极钛丝导线,6-进气管,7-外部直流电源,8-排气管。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白,以下结合附图及实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
实施例
本实施例将结合附图所示装置,对本发明装置和工艺过程进行详细描述。
参见图1,为本实施例合成乙酸的装置示意图,包括密封的电解池1、阳极电极2、阳极钛丝导线3、阴极电极4、阴极钛丝导线5、进气管6、外部直流电源7和排气管8,阳极电极2和阴极电极4置于电解池1内,且分别通过阳极钛丝导线3和阴极钛丝导线5与外部直流电源7的高电位端和低电位端相连。进气管6和排气管8连接电解池1内部。电解池1采用有机玻璃材质制成,其内有脱氧的培养基,阳极电极2和阴极电极4均采用碳纤维刷。
进行乙酸合成前,需要培养电活性厌氧甲烷营养古菌和产甲烷菌,本实施例中,电活性厌氧甲烷营养古菌采用Methanosarcina acetivorans strain C2A,产甲烷菌采用Methanococcus maripaludis。
(1)Methanosarcina acetivorans strain C2A的培养
Methanosarcina acetivorans strain C2A采用DSMZ Medium 141培养基培养。DSMZ Medium 141培养基成分为:KCl 0.34g/L;MgCl2·6H2O 4.00g/L;MgSO4·7H2O 3.45g/L;NH4Cl 0.25g/L;CaCl2·2H2O 0.14g/L;K2HPO4 0.49g/L;NaCl 18.00g/L;Fe(NH4)2(SO4)·6H2O溶液(0.1%W/V)2mL/L;甲醇3.20g/L;酵母提取物2.00g/L;蛋白胨2.00g/L;刃天青溶液(0.1%W/V)0.50mL/L;NaHCO3 5.00g/L;微量元素溶液10mL/L;微量维生素10.00mL/L;一水L-半胱氨酸盐酸盐0.50g/L;Na2S·9H2O 0.50g/L;去离子水1000.00mL/L。微量元素溶液组成为:氨三乙酸1.5g/L,MgSO4·7H2O 3.0g/L,MnSO4·H2O 0.5g/L,NaCl 1.0g/L, FeSO4·7H2O 0.1g/L,CoCl2·6H2O 0.1g/L,CaCl2 0.1g/L,ZnSO4·7H2O 0.1g/L,CuSO4·5H2O0.01g/L,AlK(SO4)2·12H2O 0.01g/L,H3BO3 0.01g/L,Na2MoO4·2H2O 0.01g/L,去离子水1.0L/L。微量微生素溶液组成为:生物素2.0mg/L,叶酸2.0mg/L,维生素B6盐酸盐10.0mg/L,盐酸硫胺5.0mg/L,维生素B2 5.0mg/L,烟酸5.0mg/L,D-泛酸钙5.0mg/L,维生素B12 0.1 mg/L,对氨基苯甲酸5.0mg/L,硫辛酸5.0mg/L,去离子水1.0L/L。
DSMZ Medium 141培养基制备方法如下:
将上述除碳酸氢盐、维生素、半胱氨酸、硫化物外的物质,按比例溶解到1000.00mL去离子水中,煮沸后在冰浴中用N2和CO2的混合气曝气冷却至室温,混合气中N2和的CO2的体积比为8:2。然后分装到250mL厌氧瓶中,厌氧瓶中装液量为150mL;再以N2和CO2的混合气曝气30分钟~45分钟,使其厌氧后压盖密封,于121℃灭菌30分钟,冷却至室温。灭菌后,加入脱氧的碳酸氢盐溶解,调节pH至7.0;加入灭菌、脱氧的半胱氨酸和硫化钠溶液,使半胱氨酸和硫化钠最终浓度达到0.50g/L;加入过滤灭菌、脱氧的维生素溶液,使其最终浓度达到10.00mL/L。
Methanosarcina acetivorans strain C2A的培养方法为:向厌氧瓶中按10%(V/V)接入 Methanosarcina acetivorans strain C2A,并在37℃下培养。
(2)Methanococcus maripaludis的培养
Methanococcus maripaludis同样采用DSMZ Medium 141培养基培养。DSMZMedium 141 培养基成分为:KCl:0.34g/L;MgCl2·6H2O 4.00g/L;MgSO4·7H2O 3.45g/L;NH4Cl 0.25g/L; CaCl2·2H2O 0.14g/L;K2HPO4 0.49g/L;NaCl 18.00g/L;Fe(NH4)2(SO4)·6H2O溶液(0.1%/V) 2mL/L;甲酸钠3.40g/L;酵母提取物2.00g/L;蛋白胨2.00g/L;刃天青溶液(0.1%W/V) 0.50mL/L;NaHCO3 5.00g/L;微量元素溶液10mL/L;微量维生素10.00mL/L;一水L-半胱氨酸盐酸盐0.50g/L;Na2S·9H2O 0.50g/L;去离子水1000.00mL/L。微量元素溶液组成:氨三乙酸1.5g/L,MgSO4·7H2O 3.0g/L,MnSO4·H2O 0.5g/L,NaCl 1.0g/L,FeSO4·7H2O 0.1 g/L,CoCl2·6H2O 0.1g/L,CaCl2 0.1g/L,ZnSO4·7H2O 0.1g/L,CuSO4·5H2O 0.01g/L, AlK(SO4)2·12H2O 0.01g/L,H3BO3 0.01g/L,Na2MoO4·2H2O 0.01g/L,去离子水1.0L/L。微量微生素溶液组成:生物素2.0mg/L,叶酸2.0mg/L,维生素B6盐酸盐10.0mg/L,盐酸硫胺5.0mg/L,维生素B2 5.0mg/L,烟酸5.0mg/L,D-泛酸钙5.0mg/L,维生素B120.1mg/L,对氨基苯甲酸5.0mg/L,硫辛酸5.0mg/L,去离子水1.0L/L。
DSMZ Medium 141培养基制备方法如下:
将上述除碳酸氢盐、维生素、半胱氨酸、硫化物外的物质,按比例溶解到1000.00mL去离子水中,煮沸后在冰浴中用N2和CO2的混合气曝气冷却至室温,混合气中N2和的CO2的体积比为8:2。然后分装到250mL厌氧瓶中,厌氧瓶中装液量为150mL;再以N2和CO2的混合气曝气30-45分钟,使其厌氧后压盖密封,于121℃灭菌30分钟,冷却至室温。灭菌后,加入脱氧的碳酸氢盐溶解,调节pH至6.8;加入灭菌、脱氧的半胱氨酸和硫化钠溶液,使半胱氨酸和硫化钠最终浓度达到0.50g/L;加入过滤灭菌、脱氧的维生素溶液,使其最终浓度达到 10.00mL/L。
Methanococcus maripaludis的培养方法为:对厌氧瓶内培养基使用无菌的H2和CO2的混合气曝气30分钟~45分钟,混合气中H2和的CO2的体积比为8:2;使H2和CO2的混合气维持两个大气压,然后向厌氧瓶内按10%(V/V)接入Methanococcus maripaludis,并在37℃下培养。
(3)乙酸的合成工艺
待Methanosarcina acetivorans strain C2A与Methanococcus maripaludis培养好后,将其接种到装有脱氧DSMZ Medium 141培养基(DSMZ Medium 141培养基中添加有3.40g/L的甲酸钠和3.20g/L的甲醇)的电解池中;通过进气管6通入H2和CO2的混合气体,其中,H2和CO2的体积比为80:20。同时,将外部直流电源7的电压固定为-0.9V。电解池中,Methanococcus maripaludis先将H2和CO2转化为甲烷CH4,产生的甲烷在氧化态蒽醌-2,6-二磺酸盐(AQDS) 或/和Fe3+的介导下被Methanosarcina acetivorans strain C2A氧化产生乙酸、二氧化碳、还原态蒽醌-2,6-二磺酸盐(AQDSH2)、Fe2+和质子;培养基中氧化态蒽醌-2,6-二磺酸盐的浓度为 10mmol/L。AQDSH2或Fe2+在电解池的阳极电极2处被氧化产生电子,产生的电子在外加电压作用下迁移到电解池的阴极电极4与质子结合形成H2,电解池中的产甲烷菌利用H2和CO2合成CH4,产生的CH4再被电活性厌氧甲烷营养古菌氧化产生乙酸。如此循环反应,经检测,本发明H2和CO2合成乙酸的转化率高达70%。
本发明乙酸合成涉及的具体化学反应方程式如下:
5CH4+32Fe3++13ADP(二磷酸腺苷)+13HPO4 2-→CH3COOH+32Fe2++19H++13ATP
(腺嘌呤核苷三磷酸)+3CO2+5H2O
AQDS+2H++2e-→AQDSH2
阳极电极的化学反应方程式为:
AQDSH2→AQDS+2H++2e-
Fe2-→Fe3++e-
阴极电极的化学反应方程式为:
2H++2e-→H2
上述实施例仅为多种实施例中的一种,对于本领域内的技术人员,在上述说明基础上还可以做出其他不同形式的变化或变动,而这些属于本发明实质精神而衍生出的其他变化或变动仍属于本发明保护范围。
Claims (2)
1.一种将氢气和二氧化碳转化为乙酸的方法,其特征是:
利用如下装置,所述装置包括密封的电解池、阳极电极、阴极电极、外部直流电源、进气管和排气管;电解池内有脱氧的培养基;阳极电极和阴极电极置于电解池内,且通过导线分别连接外部直流电源的高电位端和低电位端;进气管和排气管连接电解池内部;
所述方法步骤如下:
将电活性厌氧甲烷营养古菌和产甲烷菌接入装有脱氧的培养基的电解池中,加入乙酸钠培养电活性厌氧甲烷营养古菌;
通过进气管向电解池内通入H2和CO2的混合气体,所通入的混合气体中H2和CO2的体积比为80:20,培养产甲烷菌;
当电活性厌氧甲烷营养古菌和产甲烷菌培养完成,停止加乙酸钠;再向电解池中加入氧化态蒽醌-2,6-二磺酸盐或/和Fe3+,使外部直流电源的电压设定为-0.3V--2.0V;
产甲烷菌将通入电解池内的H2和CO2转化为甲烷,在氧化态蒽醌-2,6-二磺酸盐或/和Fe3+的介导下,甲烷被电活性厌氧甲烷营养古菌氧化,产生乙酸、二氧化碳、还原态蒽醌-2,6-二磺酸盐和/或Fe2+、质子,还原态蒽醌-2,6-二磺酸盐和/或Fe2+在阳极电极被氧化产生电子,产生的电子在外加电压作用下迁移到阴极电极与质子结合形成H2,产甲烷菌再次将H2和CO2合成甲烷,甲烷又被电活性厌氧甲烷营养古菌氧化产生乙酸,如此循环产生乙酸。
2.如权利要求1所述的方法,其特征是:
所述培养基为DSMZ Medium 141培养基,DSMZ Medium 141培养基的成分为:
KCl 0.34g/L;MgCl2·6H2O 4.00g/L;MgSO4·7H2O 3.45g/L;NH4Cl 0.25g/L;CaCl2·2H2O 0.14g/L;K2HPO40.49g/L;NaCl 18.00g/L;质量体积浓度0.1%的Fe(NH4)2(SO4)·6H2O溶液2mL/L;甲醇3.20g/L;甲酸钠3.40g/L;酵母提取物2.00g/L;蛋白胨2.00g/L;质量体积浓度0.1%的刃天青溶液0.50mL/L;NaHCO35.00g/L;微量元素溶液10mL/L;微量维生素10.00mL/L;一水L-半胱氨酸盐酸盐0.50g/L;Na2S·9H2O 0.50g/L;去离子水1000.00mL/L;
其中,微量元素溶液组成为:氨三乙酸1.5g/L,MgSO4·7H2O 3.0g/L,MnSO4·H2O 0.5g/L,NaCl 1.0g/L,FeSO4·7H2O 0.1g/L,CoCl2·6H2O 0.1g/L,CaCl20.1g/L,ZnSO4·7H2O0.1g/L,CuSO4·5H2O 0.01g/L,AlK(SO4)2·12H2O 0.01g/L,H3BO30.01g/L,Na2MoO4·2H2O0.01g/L,去离子水1.0L/L;
微量微生素溶液组成为:生物素2.0mg/L,叶酸2.0mg/L,维生素B6盐酸盐10.0mg/L,盐酸硫胺5.0mg/L,维生素B25.0mg/L,烟酸5.0mg/L,D-泛酸钙5.0mg/L,维生素B120.1mg/L,对氨基苯甲酸5.0mg/L,硫辛酸5.0mg/L,去离子水1.0L/L。
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