CN101225195B - 用于轮胎胎面的橡胶组合物 - Google Patents
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Abstract
一种用于轮胎胎面的橡胶组合物，其包括：(A)以重量计100份橡胶组分，其包括(a)以重量计50到95份含以重量计50到100％芳族乙烯-共轭二烯共聚物橡胶的基于二烯的橡胶和(b)以重量计5到50份具有16到70甲苯溶胀指数Qi的基于共轭二烯的橡胶凝胶和(B)基于以重量计100份总橡胶组分，以重量计3到40份具有100到150℃软化点的芳族乙烯和二戊烯和/或蒎烯的共聚物树脂。还公开了使用上面的橡胶组合物的高性能轮胎。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于轮胎胎面的橡胶组合物，更特别地涉及一种用于具有高附着(grip)力的高性能轮胎胎面的橡胶组合物，其适宜用作运动车、赛车等的轮胎，和使用该橡胶组合物的高性能的气胎。
背景技术
用于运动车、赛车等的高性能轮胎需要在低温下附着力高并且进一步在环形驾驶等中重复使用时性能的降低小。换句话说，从驾驶的开始显示高的附着力和在驾驶中轮胎中产生大量的热后维持性能是重要的。根据这一点，本发明者预先发展了一种橡胶组合物，其能提高轮胎的附着力，而不损害抗爆裂性(参加日本专利公开(A)10-204216)。然而，在工业中，还存在进一步的需要。
发明内容
因此，本发明的目的是提供一种用于高性能轮胎胎面的橡胶组合物，其在低温下具有高附着性能并且在环形驾驶等中重复使用时性能降低也小，换句话说，从驾驶的开始显示高的附着力，并且即使通过驾驶在轮胎中产生热后能维持性能。
根据本发明，提供了一种用于轮胎胎面的橡胶组合物，其包括(A)以重量计100份橡胶组分，其包括(a)以重量计50到95份含以重量计50到100％芳族乙烯-共轭二烯共聚物橡胶的基于二烯的橡胶和(b)以重量计5到50份具有16到70甲苯溶胀指数Qi的基于共轭二烯的橡胶凝胶(rubber gel)和(B)基于以重量计100份总橡胶组分，以重量计3到40份具有100到150℃软化点的二戊烯-芳族乙烯共聚物树脂、蒎烯-芳族乙烯共聚物树脂、二戊烯蒎烯-芳族乙烯共聚物树脂、或其任何组合的共聚物树脂。
根据本发明，通过复合入以重量计50到95份基于二烯的橡胶，其含以重量计50到100％芳族乙烯-共轭二烯共聚物橡胶，以重量计5到50份具有16到70的甲苯溶胀指数Qi的共轭二烯橡胶凝胶，其中橡胶组分的总量以重量计为100份，和以重量计每100份总橡胶组分，以重量计3到40份具有100到150℃软化点的二戊烯-芳族乙烯共聚物树脂、蒎烯-芳族乙烯共聚物树脂、二戊烯蒎烯-芳族乙烯共聚物树脂、或其任何组合的共聚物树脂，可获得用于轮胎胎面的橡胶组合物，其除了在低温下的附着性能，即使通过驾驶在轮胎中产生热后具有所需附着性能等。
发明的最佳实施方式
为了解决上面的问题，本发明的发明者致力于研究，结果确认含具有16到70的甲苯溶胀指数Qi的基于共轭二烯的橡胶凝胶的橡胶组合物在驾驶的开始显示了高的附着力，但是具有在驾驶中性能下降的问题，并且发现，为了从驾驶的开始维持附着力，除了基于二烯的橡胶凝胶，进一步包括具有100到150℃的软化点的二戊烯-芳族乙烯共聚物树脂、蒎烯-芳族乙烯共聚物树脂、二戊烯蒎烯-芳族乙烯共聚物树脂、或其任何组合。
根据本发明，以重量计5到50份具有16到70的甲苯溶胀指数Qi的基于共轭二烯的橡胶凝胶，其中以重量计橡胶组分的总量为100份，和基于以重量计100份总橡胶组分，以重量计3到40份的具有100到150℃软化点的二戊烯-芳族乙烯共聚物树脂、蒎烯-芳族乙烯共聚物树脂、二戊烯蒎烯-芳族乙烯共聚物树脂、或其任何组合的共聚物树脂，复合入以重量计50到95份基于二烯的橡胶。注意，这里，“甲苯溶胀指数Qi”意为这样发现的值，即通过在100ml的甲苯中浸泡0.2g的凝胶橡胶24小时，然后称取那时橡胶的重量(即，湿重)，并且干燥后，称取干重，并确定湿重/干重的比值。
作为本发明的橡胶组合物的橡胶组分，使用以重量计含50到100％的芳族乙烯-共轭二烯共聚物橡胶(例如，苯乙烯-丁二烯共聚物橡胶、苯乙烯-异戊二烯共聚物橡胶、α-甲基-苯乙烯-丁二烯共聚物橡胶等)的基于二 烯的橡胶，优选使用以重量计60到100％(例如，非芳族乙烯-共轭二烯共聚物橡胶、天然橡胶、聚丁二烯橡胶、聚异戊二烯橡胶、丙烯腈-丁二烯共聚物橡胶、丁二烯-异戊二烯共聚物橡胶等)。如果芳族乙烯-共轭二烯共聚物橡胶量小，附着力不合需要地变得不充足。
本发明的橡胶组合物包含，基于以重量计50到95份，优选以重量计60到93份，的基于二烯的橡胶，以重量计5到50份，优选以重量计7到40份，其中以重量计橡胶组分的总量为100份，的具有16到70的甲苯溶胀指数的基于共轭二烯的橡胶凝胶，优选以重量计20到65和3到40份，优选以重量计5到35份，基于以重量计橡胶组分的总量为100份的具有100到150℃的软化点的二戊烯-芳族乙烯共聚物树脂、蒎烯-芳族乙烯共聚物树脂、二戊烯蒎烯-芳族乙烯共聚物树脂、或其任何组合。
如果基于共轭二烯的橡胶凝胶的Qi低于16，橡胶凝胶变得太硬并且在附着力中的提高效果不充足，然而相反地如果它大于70，不能期待作为橡胶凝胶的效果并且不能提高附着。当以重量计橡胶凝胶的量低于5份时，在附着中提高效果不充足，然而当以重量计高于50份时，加工性不合需要地恶化。如果共聚物树脂的软化点低于100℃，不可能提高所需要的附着的持续性。由于橡胶的混合温度通常为150℃左右，如果树脂的软化点高于150℃的话，由于树脂在混合中没有熔化，混合中树脂的分散不合需要地变差。注意软化点意为根据JIS K6220的方法测得的值。如果以重量计共聚物树脂的量低于3份，在附着的持续性中的提高效果不充足，然而相反地如果以重量计高于40份，在驾驶开始的附着不合需要地降低。
在本发明的优选实施方案中，基于二烯的橡胶具有-45℃到0℃的平均玻璃化转变温度Tg，优选-43℃到-5℃，其通过在温度增加速率20℃/分钟下的差示量热(DSC)并且通过中点方法计算确定，并且包括以重量计共50到200份，优选以重量计60到180份，的碳和/或硅，其具有根据ASTM D3037方法确定的80到400m2/g，优选85到300m2/g的氮吸附比 表面积(N2SA)。如果基于二烯的橡胶的Tg低于-45℃，附着易于降低，然而如果高于0℃，橡胶变得硬并且在驾驶开始的附着易于降低。如果炭黑和/或氧化硅的氮吸附比表面积低于80m2/g，附着易于降低，然而如果相反地高于400m2/g，加工性易于恶化。如果以重量计炭黑和/或氧化硅的总量低于50份，附着易于降低，然而相反地如果以重量计高于200份，加工性易于恶化。
本发明中可使用的具有16到70的Qi的基于共轭二烯的橡胶是众所周知的物质并且优选具有以重量计49.9到99.9％的共轭二烯单体单元，更有选地以重量计51.9到89.9％，以重量计50到0％的芳族乙烯基单体单元，更优选以重量计48到10％，和以重量计0.1到1.5％的多官能单体单元，更优选以重量计0.1到1.2％。如果多官能单体单元的量少，在附着中的提高效果易于变得不充足，然而相反地如果它大，凝胶橡胶变得太硬并且附着不易于提高。如果芳族乙烯基单元的量大，苯乙烯易于形成块并且作为橡胶柔性易于受损。
作为共轭二烯单体单元，例如，1，3-丁二烯、2-甲基-1，3-丁二烯、1，3-戊二烯、2-氯-1，3-丁二烯等可能提到。优选1，3-丁二烯和2-甲基-1，3-丁二烯，并且最优选1，3-丁二烯。
作为芳族乙烯基单体单元，例如，苯乙烯、邻-甲基苯乙烯、间-甲基苯乙烯、对-甲基苯乙烯、2，4-二-甲基苯乙烯、邻-乙基甲基苯乙烯、间-乙基苯乙烯、对-乙基苯乙烯、对-叔丁基苯乙烯、α-甲基苯乙烯、α-甲基-对-甲基苯乙烯、邻-氯苯乙烯、对-氯苯乙烯、间-氯苯乙烯、对-溴苯乙烯、2-甲基-4，6-二氯苯乙烯、2，4-二溴苯乙烯、乙烯基萘等可能提到。优选苯乙烯。
作为多官能单体单元，可以使用用来为了有效地形成凝胶结构和具有可以与至少二个，优选二到四个共轭二烯单体共聚的碳-碳双键的化合物。例如，二异丙烯苯、二乙烯苯、三异丙烯苯、三乙烯苯和其它多元乙烯聚合物；丙烯酸乙烯酯、甲基丙烯酸乙烯酯、甲基丙烯酸烯丙酯和其它α，β-乙烯不饱和羧酸的不饱和酯的化合物；邻苯二甲酸二烯丙酯、三烯丙基氰 脲酸酯、三烯丙基异氰脲酸酯、三烯丙基偏苯三酸、和其它多元羧酸的不饱和酯的化合物；二丙烯酸乙二醇酯、二甲基丙烯酸乙二醇酯、二甲基丙烯酸丙二醇酯、和其它多元醇的不饱和酯的化合物；1，2-聚丁二烯、二乙烯醚、二乙烯砜、N，N’-间-苯马来酰亚胺等可能提及。
根据本发明可以通过，例如，上述组分，在例如-5℃到80℃的温度下，乳液聚合以生产基于共轭二烯的橡胶凝胶。
作为任选的组分，本发明的橡胶组合物可能包括以重量计共50到200份炭黑和/或氧化硅。在本发明中可使用的炭黑或氧化硅的类型不特别限制。例如，作为炭黑，炉法炭黑、乙炔黑、热裂炭黑、槽法炭黑、石墨或其它炭黑可以包括在可能使用的橡胶组合物中。其中，优选如上所述的具有80到400m2/g N2SA的那些。这些炭黑可以单独或以两种或多种类型的任何组合使用。本发明中可使用的氧化硅不特别限制。可以使用可包括在橡胶组合物中的在日本专利公开号(A)62-62838中公开的沉淀二氧化硅、干法白炭黑、湿法白炭黑、胶体二氧化硅、和其它任何二氧化硅。其中，优选主要包含无水二氧化硅的湿法白炭黑(即，湿法二氧化硅)。如上所述，优选这些二氧化硅具有80到400m2/g的N2SA。其可以单独或以两种或多种类型的任何组合使用。
根据本发明的在橡胶组合物中使用的共聚物树脂为具有100到150℃软化点的二戊烯-芳族乙烯共聚物树脂、蒎烯-芳族乙烯共聚物树脂、二戊烯蒎烯-芳族乙烯共聚物树脂、或其任何组合。这些树脂众所周知，例如，二戊烯-苯乙烯共聚物树脂或蒎烯-苯乙烯共聚物树脂。特别地，可以使用各种商业化提供的产品。例如，作为二戊烯-芳族乙烯共聚物树脂，可以适宜地使用的由Yasuhara Chemical CO.Ltd.制造的商业化提供的YS树脂TO-105、YS树脂TO-125等。例如，作为蒎烯-芳族共聚物树脂，可使用由Yasuhara Chemical CO.Ltd.制造的商业化提供的YS树脂TR-105等。
除了上述组分，根据本发明的橡胶组合物可包括，除了炭黑和氧化硅的补强剂(或填充剂)、硫化或交联剂、硫化或交联加速剂、各种油、抗氧 化剂、增塑剂和一般复合入轮胎和其它橡胶组合物的各种其它添加剂。这些添加剂可以通过一般方法捏合入以使组合物然后硫化或交联。只要本发明的目的不被相反地影响，这些添加剂的量可以为传统的一般的量。而且，本发明的使用橡胶组合物以产生高性能轮胎的方法可根据传统方法。
实施例
现在实施例用于进一步解释本发明，然而本发明的范围不限制于这些实施例。
实施例1到4和比较实施例1到3
制备实施例
在表I中所示的每个配方中，除了硫和硫化加速剂之外的配合剂通过16升的班伯里密炼机混合约5分钟。转子的速度是可调的，然而在排出时的温度调整至150℃。这样得到的母炼胶通过16升的班伯里密炼机再次混合约3分钟。然后，得到的母炼胶围绕8×16英尺的辊缠绕，然后加入硫和硫化加速剂并且得到的混合物混合约3分钟。
用于评价物理性质的测试
以上得到的每个未硫化橡胶通过普通的方法用于制备具有225/45 R17尺寸的轮胎。这用于转向稳定性测试。即，轮胎装配在2500cc排量的汽车上并且在2.5km车道上运行10圈左右，同时转向以评价在驾驶开始和结束时的附着力。
如下，以3分作为标准，记录附着力：
3.5：好到能轻微地感觉到的程度，
4：好到能充分地感觉到的程度，
4.5：好到能清晰地感觉到的程度，
2.5：差到能轻微感觉到的程度。
结果如表I所示。
表I
(注)：Nipol 1721和Nipol 9560的在括弧中的量的数值显示以重量计橡胶的份。
表1注释
*1 由Nippon Zeon Corporation制备(Tg＝-31℃，37.5Sphr延伸油)的SBR
*2 天然橡胶
*3 由Nippon Zeon Corporation制备(Qi＝35，28phr油延伸(oil extended))(苯乙烯量41％)的凝胶橡胶
*4 由Rhodia Japan Ltd.制备的湿法氧化硅(N2SA＝160m2/g)
*5 由Tokai Carbon CO.，Ltd.制备的炭黑(N2SA＝142m2/g)
*6 由Seido Chemical Industry Co.，Ltd.制备
*7 由NOF Corporation制备
*8 DLEXSYS抗氧化剂
*9 由Yasuhara Chemical Co.，Ltd.制备的二戊烯-苯乙烯树脂(软化点＝125℃)
*10 由Yasuhara Chemical Co.，Ltd.制备的二戊烯-苯乙烯树脂(软化点＝85℃)
*11 由Japan Energy Corporation制备的基于油的软化剂
*12 由Tsurumi Chemical Co.，Ltd.制备
*13 由Ouchi Shinko Chemical Industrial Co.，Ltd.制备的硫化加速剂
工业应用性
根据本发明，通过复合入含芳族乙烯-共轭二烯聚合物的基于二烯的橡胶，具有16到70的甲苯溶胀指数Qi的基于共轭二烯的橡胶凝胶，此外通过复合具有100到150℃软化点的二戊烯-芳族乙烯共聚物树脂、蒎烯-芳族乙烯共聚物树脂、二戊烯蒎烯-芳族乙烯共聚物树脂、或其任何组合，从驾驶的开始显示了高的附着力并且即使在驾驶中轮胎产生大量热后性能可以维持并且，因此，得到的橡胶组合物可以有效地用做高性能轮胎的橡胶组合物。
Claims (2)
1.一种用于运动车或赛车的高性能轮胎的胎面的橡胶组合物，其包含：(A)以重量计100份橡胶组分，其包含(a)以重量计50到95份具有-43℃到-5℃的平均玻璃化转变温度Tg的含以重量计50到100％苯乙烯-丁二烯共聚物橡胶的基于二烯的橡胶和(b)以重量计5到50份具有16到70的甲苯溶胀指数Qi并且具有以重量计51.9到89.9％的共轭二烯单体单元、以重量计48到10％的芳族乙烯基单体单元和以重量计0.1到1.2％的多官能单体单元的基于共轭二烯的橡胶凝胶，(B)基于以重量计100份总橡胶组分，以重量计3到40份具有125℃的软化点的二戊烯-苯乙烯共聚物树脂，以及(C)以重量计共50到200份氮吸附比表面积80到400m2/g的氧化硅和炭黑。
2.一种高性能轮胎，使用根据权利要求1的橡胶组合物作为胎面。
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