CN101188314B - 离子化合物、电解液、电化学装置以及电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种能够改善循环特性的电池。该电池包括正极、负极、以及电解液。电解液浸渍到设置在正极和负极之间的隔离片中。电解液包含离子化合物如(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂和[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂作为电解质盐。在该离子化合物中，阴离子具有不对称结构，并且阴离子中具有氧螯合结构的配体具有作为元素的卤素。在电池中，与其中电解液包含二(草酸)硼酸锂等作为电解质盐的电池相比，可以改善电解液的化学稳定性。
Description
相关申请的交叉引用
本发明包含于2006年11月22日向日本专利局提交的日本专利申请JP 2006-316153涉及的主题，将其全部内容并入本文作为参考。
技术领域
本发明涉及一种离子化合物、使用它的一种电解液、使用它的一种电化学装置、以及使用它的一种电池。
背景技术
离子化合物已被广泛用于各种领域。例如，在电化学装置领域，非常重视溶解性、离子离解性能等，已使用含阴离子如PF6 -和BF4 -的离子化合物作为电解质盐。
关于电化学装置，在主要用作电子装置的电源的电池领域中，尤其是在能够充电和放电的二次电池的领域中，积极进行了研究和开发以改善电池特性如容量特性和循环特性，具体而言，使用锂离子的嵌入和脱嵌用于充电和放电反应的二次电池(所谓的锂离子二次电池)或使用锂离子的析出和溶解的二次电池(所谓的锂金属二次电池)是极其有前景的，因为与现有的铅电池和现有的镍镉电池相比，这样的锂离子二次电池或这样的锂金属二次电池可以提供更高的能量密度。
在这样的二次电池中，非常重视导电性、电位稳定性等，广泛使用其中电解质盐如LiPF6溶解在碳酸酯基非水溶剂如碳酸亚丙酯和碳酸二乙酯中的电解液。作为电解质盐，除了LiPF6外，还可以使用LiBF4、LiCF3SO3、LiClO4、LiAsF6、LiN(CF3SO2)2、LiN(C2F5SO2)2、LiN(C4F9SO2)(CF3SO2)等。而且，近年来，使用二(草酸)硼酸锂、二(水杨酸)硼酸锂、二(丙二酸)硼酸锂、(丙二酸草酸)硼酸锂、二(琥珀酸)硼酸锂、(二氟草酸)硼酸锂、(四氟草酸)硼酸锂等(例如，参见日本未审查专利申请公开号07-065843、2003-536229、2004-534735、2005-079057、以及2005-005114)。提议在电化学装置领域使用二(丙二酸)硼酸锂、(丙二酸草酸)硼酸锂、或二(琥珀酸)硼酸锂等以改善耐热性等。
发明内容
然而，现有的离子化合物在溶解性和化学稳定性方面还不足够。因此，在使用现有的离子化合物的电解液和电化学装置中，性能相应地是有限的。更具体地说，在电解液中不能获得足够的化学稳定性，以及在二次电池中不能获得足够的循环特性。
考虑到上述，在本发明中，第一，期望提供一种能够改善溶解性和化学稳定性的离子化合物。
而且，在本发明中，第二，期望提供一种能够改善化学稳定性的电解液。
而且，在本发明中，第三，期望提供能够改善循环特性的一种电化学装置和一种电池。
根据本发明的一种具体实施方式，提供了一种具有化学式1所示结构的离子化合物。
化学式1
其中Xn+表示短周期型周期表中1A族元素或2A族元素的离子，或鎓离子；M表示过渡金属、或短周期型周期表中3B族元素、4B族元素或5B族元素；Y表示-OC-(CR12)b-CO-、-R32C-(CR22)c-CO-、-R32C-(CR22)c-CR32-、-R32C-(CR22)c-SO2-、-O2S-(CR22)d-SO2-或-OC-(CR22)d-SO2-；R1和R3表示氢基、烷基、卤素基团、或卤代烷基，并且各自相同或不同，但R1和R3中至少一个分别是卤素基团或卤代烷基；R2表示氢基、烷基、卤素基团、或卤代烷基，并且相同或不同；a、f、以及n表示整数1或2；b和d表示1～4的一个整数；c表示0或1～4的一个整数；以及e和m表示1～3的一个整数。
根据本发明的一种具体实施方式，提供一种含溶剂和电解质盐的电解液，其中，电解质盐包含具有化学式1所示结构的离子化合物。
化学式1
其中Xn+表示短周期型周期表中1A族元素或2A族元素的离子、或鎓离子；M表示过渡金属、或短周期型周期表中3B族元素、4B族元素或5B族元素；Y表示-OC-(CR12)b-CO-、-R32C-(CR22)c-CO-、-R32C-(CR22)c-CR32-、-R32C-(CR22)c-SO2-、-O2S-(CR22)d-SO2-或-OC-(CR22)d-SO2-；R1和R3表示氢基、烷基、卤素基团、或卤代烷基，并且各自相同或不同，但R1和R3中至少一个分别是卤素基团或卤代烷基；R2表示氢基、烷基、卤素基团、或卤代烷基，并且相同或不同；a、f、以及n表示整数1或2；b和d表示1～4的一个整数；c表示0或1～4的一个整数；以及e和m表示1～3的一个整数。
根据本发明的一种具体实施方式，提供了一种含电解液的电化学装置，其中电解液包含溶剂和电解质盐，并且电解质盐包含具有化学式1所示结构的离子化合物。
化学式1
其中Xn+表示短周期型周期表中1A族元素或2A族元素的离子、或鎓离子；M表示过渡金属、或短周期型周期表中3B族元素、4B族元素或5B族元素；Y表示-OC-(CR12)b-CO-、-R32C-(CR22)c-CO-、-R32C-(CR22)c-CR32-、-R32C-(CR22)c-SO2-、-O2S-(CR22)d-SO2-或-OC-(CR22)d-SO2-；R1和R3表示氢基、烷基、卤素基团、或卤代烷基，并且各自相同或不同，但R1和R3中至少一个分别是卤素基团或卤代烷基；R2表示氢基、烷基、卤素基团、或卤代烷基，并且相同或不同；a、f、以及n表示整数1或2；b和d表示1～4的一个整数；c表示0或1～4的一个整数；以及e和m表示1～3的一个整数。
根据本发明的一种具体实施方式，提供了一种包括正极、负极、以及电解液的电池，其中电解液包含溶剂和电解质盐，并且电解质盐包含具有化学式1所示结构的离子化合物。
化学式1
其中Xn+表示短周期型周期表中1A族元素或2A族元素的离子、或鎓离子；M表示过渡金属、或短周期型周期表中3B族元素、4B族元素或5B族元素；Y表示-OC-(CR12)b-CO-、-R32C-(CR22)c-CO-、-R32C-(CR22)c-CR32-、-R32C-(CR22)c-SO2-、-O2S-(CR22)d-SO2-或-OC-(CR22)d-SO2-； R1和R3表示氢基、烷基、卤素基团、或卤代烷基，并且各自相同或不同，但R1和R3中至少一个分别是卤素基团或卤代烷基；R2表示氢基、烷基、卤素基团、或卤代烷基，并且相同或不同；a、f、以及n表示整数1或2；b和d表示1～4的一个整数；c表示0或1～4的一个整数；以及e和m表示1～3的一个整数。
本发明具体实施方式的离子化合物具有化学式1所示的结构。因此，可以改善溶解性和化学稳定性。因此，根据使用离子化合物的本发明具体实施方式的电解液，可以改善化学稳定性。根据使用电解液的本发明具体实施方式的电化学装置和电池，可以改善循环特性。
通过以下说明，本发明的其它的和另外的目的、特征和优点将更充分地被呈现。
附图说明
图1是示出了使用根据本发明一种具体实施方式的离子化合物作为电解质盐的第一电池的结构的剖视图；
图2是示出了图1所示的螺旋卷绕电极体的放大部分的剖视图；
图3是示出了使用根据本发明具体实施方式的离子化合物作为电解质盐的第四电池的结构的分解透视图；
图4是示出了沿图3所示的螺旋卷绕电极体的线IV-IV截取的结构的剖视图。
具体实施方式
在下文中，将参照附图详细地描述本发明的具体实施方式。
根据本发明一种具体实施方式的离子化合物具有化学式1所示的结构。在离子化合物的阴离子中，将两种不同类型的配体，即，草酸配体(-O-OC-CO-O-)和具有氧螯合结构(-O-Y-O-)的配体引入至中心元素(M)。作为中心元素，例如，硼是优选的，因为由此可以获得足够的溶解性和化学稳定性。
化学式1
在该式中，Xn+表示短周期型周期表中1A族元素或2A族元素的离子、或鎓离子。M表示过渡金属；或短周期型周期表中3B族元素、4B族元素或5B族元素。Y表示-OC-(CR12)b-CO-、-R32C-(CR22)c-CO-、-R32C-(CR22)c-CR32-、-R32C-(CR22)c-SO2-、-O2S-(CR22)d-SO2-、或-OC-(CR22)d-SO2-。R1和R3表示氢基、烷基、卤素基团、或卤代烷基，并且各自可以相同或不同，但它们中至少一个分别是卤素基团或卤代烷基。R2表示氢基、烷基、卤素基团、或卤代烷基，并且可以相同或不同。a、f、以及n表示整数1或2。b和d表示1～4的一个整数。c表示0或1～4的一个整数。e和m表示1～3的一个整数。
在下文中，将通过根据阳离子的类型对化合物加以分类而给出对离子化合物的实施例的描述。
含锂离子(Li+)作为1A族元素或2A族元素的离子的代表的离子化合物包括化学式2和3所示的化合物，即，化学式2(1)中的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂、化学式2(2)中的[(2，2-双三氟甲基)丙二酸草酸]硼酸锂、化学式2(3)中的[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂、化学式2(4)中的(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂、化学式2(5)中的(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂、化学式2(6)中的(二氟乙酰草酸)硼酸锂、化学式2(7)中的(2，3，3，3-四氟丙酸草酸)硼酸锂、以及化学式2(8)中的(甲烷二磺酸草酸)硼酸锂等；以及化学式3(1)中的(二氟甲烷二磺酸草酸)硼酸锂、化学式3(2)中的(磺基乙酰草酸)硼酸锂、化学式3(3)中的(二氟磺基乙酰草酸)硼酸锂、化学式3(4)中的(4，4，4-三氟-3-三氟甲基丁酸草酸)硼酸锂、化学式3(5)中的(全氟频哪醇草酸)硼酸锂((perfluoropinacolate oxalate)lithium borate)、化学式3(6)中的(3-三氟甲基丁酸草酸)硼酸锂、化学式3(7)中的(4，4，4-三氟丁酸草酸)硼酸锂等。特别地，(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂、[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂、(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂、或(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂是优选的，因为由此可以获得足够的效果。
化学式2
化学式3
含四乙铵离子((C2H5)4N+)作为鎓离子的代表的离子化合物包括化学式4和5所示的化合物，即，化学式4(1)中的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸四乙铵、化学式4(2)中的[(2，2-双三氟甲基)丙二酸草酸]硼酸四乙铵、化学式4(3)中的[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸四乙铵、化学式4(4)中的(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸四乙铵、化学式4(5)中的(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸四乙铵、化学式4(6)中的(二氟乙酰草酸)硼酸四乙铵、化学式4(7)中的(2，3，3，3-四氟丙酸草酸)硼酸四乙铵、化学式4(8)中的(甲烷二磺酸草酸)硼酸四乙铵等；以及化学式5(1)中的(二氟甲烷二磺酸草酸)硼酸四乙铵、化学式5(2)中的(磺基乙酰草酸)硼酸四乙铵、化学式5(3)中的(二氟乙酰草酸)硼酸四乙铵、化学式5(4)中的(4，4，4-三氟-3-三氟甲基丁酸草酸)硼酸四乙铵、化学式5(5)中的(全氟频哪醇草酸)硼酸四乙铵、化学式5(6)中的(3-三氟甲基丁酸草酸)硼酸四乙铵、化学式5(7)中的(4，4，4-三氟丁酸草酸)硼酸四乙铵等。
化学式4
化学式5
含三乙基甲铵离子((C2H5)3NCH3 +)的离子化合物包括化学式6和7所示的化合物，即，化学式6(1)中的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸三乙基甲铵、化学式6(2)中的[(2，2-双三氟甲基)丙二酸草酸]硼酸三乙基甲铵、化学式6(3)中的[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸三乙基甲铵、化学式6(4)中的(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸三乙基甲铵、化学式6(5)中的(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸三乙基甲铵、化学式6(6)中的(二氟乙酰草酸)硼酸三乙基甲铵、化学式6(7)中的(2，3，3，3-四氟丙酸草酸)硼酸三乙基甲铵、和化学式6(8)中的(甲烷二磺酸草酸)硼酸三乙基甲铵等；以及化学式7(1)中的(二氟甲烷二磺酸草酸)硼酸三乙基甲铵、化学式7(2)中的(磺基乙酰草酸)硼酸三乙基甲铵、化学式7(3)中的(二氟磺基乙酰草酸)硼酸三乙基甲铵、化学式7(4)中的(4，4，4-三氟-3-三氟甲基丁酸草酸)硼酸三乙基甲铵、化学式7(5)中的(全氟频哪醇草酸)硼酸三乙基甲铵、化学式7(6)中的(3-三氟甲基丁酸草酸)硼酸三乙基甲铵、化学式7(7)中的(4，4，4-三氟丁酸草酸)硼酸三乙基甲铵等。
化学式6
化学式7
含乙基甲基咪唑鎓离子(C6H11N2 +)的离子化合物包括化学式8和9所示的化合物，即，化学式8(1)中的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸乙基甲基咪唑鎓、化学式8(2)中的[(2，2-双三氟甲基)丙二酸草酸]硼酸乙基甲基咪唑鎓、化学式8(3)中的[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸乙基甲基咪唑鎓、化学式8(4)中的(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸乙基甲基咪唑鎓、化学式8(5)中的(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸乙基甲基咪唑鎓、化学式8(6)中的(二氟乙酰草酸)硼酸乙基甲基咪唑鎓、化学式8(7)中的(2，3，3，3-四氟丙酸草酸)硼酸乙基甲基咪唑鎓、和化学式8(8)中的(甲烷二磺酸草酸)硼酸乙基甲基咪唑鎓等；以及化学式9(1)中的(二氟甲烷二磺酸草酸)硼酸乙基甲基咪唑鎓、化学式9(2)中的(磺基乙酰草酸)硼酸乙基甲基咪唑鎓、化学式9(3)中的(二氟磺基乙酰草酸)硼酸乙基甲基咪唑鎓、化学式9(4)中的(4，4，4-三氟-3-三氟甲基丁酸草酸)硼酸乙基甲基咪唑鎓、化学式9(5)中的(全氟频哪醇草酸)硼酸乙基甲基咪唑鎓、化学式9(6)中的(3-三氟甲基丁酸草酸)硼酸乙基甲基咪唑鎓、化学式9(7)中的(4，4，4-三氟丁酸草酸)硼酸乙基甲基咪唑鎓等。
化学式8
化学式9
无需多言，根据这种具体实施方式的离子化合物不限于化学式2至化学式9所示的化合物，并且根据这种具体实施方式的离子化合物包括具有化学式1所示结构的任何化合物。虽然没有详细描述，但作为阳离子，例如，除了上述阳离子外，还可以列举铵离子(NH4 +)、磷鎓离子(PH4 +)等。
在离子化合物中，阴离子具有其中两种不同类型的配体导入至中心元素的不对称结构。此外，阴离子中具有氧螯合结构的配体具有作为元素的卤素。在这种情况下，相比于具有的阴离子具有对称结构的化合物如化学式10所示的二(草酸)硼酸锂，或其中阴离子具有不对称结构但具有氧螯合结构的配体不具有作为元素的卤素的化合物如化学式11所示的(丙二酸草酸)硼酸锂，可以获得以下优点。第一，因为阴离子具有不对称结构，在中心元素附近产生电子偏转，从而改善了离解性能。第二，因为具有氧螯合结构的配体具有作为元素的卤素，由于卤素的高电子吸收特性而进一步改善了离解性能。第三，因为具有氧螯合结构的配体具有大的立体尺寸(立体保护效果)，中心元素几乎不起反应，即，防止了分解。
化学式10
化学式11
离子化合物可以作为单种物质使用，或者可以通过与其它材料混合而使用。离子化合物的使用应用可以根据阳离子的类型任意设定。例如，在含不对称铵离子的离子化合物如三乙基甲铵离子或咪唑鎓离子的情况下，可以直接使用其单种物质作为离子液体。含锂离子、铵离子、磷鎓离子等的离子化合物可以用作构成用于电化学装置的电解液的电解质盐。尤其是，含锂离子的离子化合物适合用于二次电池等。含铵离子的离子化合物和含磷鎓离子的离子化合物适合用于电双层电容器(electric double-layer capacitor)等。
该具体实施方式的离子化合物具有化学式1所示的结构。因此，如上所述，可以改善离解性能，并防止分解。因此，可以改善溶解性和化学稳定性。
接着，将根据这种具体实施方式对离子化合物的使用实施例给出描述。将包括电解液的二次电池作为电化学装置，如下使用离子化合物用于二次电池。
第一电池
图1示出了使用该离子化合物作为电解质盐的第一电池的截面结构。该电池是锂离子二次电池，其中负极容量表示为基于作为电极反应物的锂的嵌入和脱嵌的容量分量(容量成量，capacitycomponent)。图1示出了所谓的圆柱形二次电池的电池结构。
该二次电池包括其中正极21和负极22与之间的隔离片23一起螺旋卷绕的螺旋卷绕电极体20，以及在近似空心圆柱体形状的电池壳11内的一对绝缘板12和13。电池壳11由例如镀镍(Ni)的铁(Fe)制成。电池壳11的一端封闭，而其另一端是开口的。这对绝缘板12和13被设置成将螺旋卷绕电极体20夹在其间，并且垂直于螺旋卷绕周面延伸。
在电池壳11的开口端，电池盖14、以及设置在电池盖14内的安全阀机构15和PTC(正温度系数)装置16通过用垫圈17嵌塞而连接。因此，在电池壳11的内部是密闭密封的。电池盖14由例如类似于电池壳11的材料制成。安全阀机构15通过PTC装置16电连接至电池盖14。在安全阀机构15中，当由于内部短路、外部加热等而使电池的内压力变成一定水平或更大时，盘状板15A弹起以切断电池盖14与螺旋卷绕电极体20之间的电连接。当温度升高时，PTC装置16增加电阻，从而限制电流以防止由大电流引起的异常热产生。垫圈17由例如绝缘材料制成，并且其表面用沥青涂敷。
例如，中心销24插入螺旋卷绕电极体20的中心。在螺旋卷绕电极体20中，将由铝(Al)等制成的正极引线25连接至正极21，而将由镍等制成的负极引线26连接至负极22。正极引线25通过焊接至安全阀机构15而电连接于电池盖14。将负极引线26焊接，从而电连接至电池壳11。
图2示出了图1所示的螺旋卷绕电极体20的放大部分。正极21具有一种结构，其中例如正极活性物质层21B设置在具有一对相对面的正极集电体21A的两个面上。正极集电体21A由例如金属材料诸如铝、镍、以及不锈钢制成。正极活性物质层21B包含例如作为正极活性物质的一种或多种能够嵌入和脱嵌作为电极反应物的锂的正极材料。如果有必要，正极活性物质层21B可以包含导电剂、粘结剂等。
作为能够使锂嵌入和脱嵌的正极材料，例如，锂复合氧化物如锂钴氧化物、锂镍氧化物、包含它们的固溶体(Li(NixCoyMnz)O2，x、y、和z的值分别表示为0＜x＜1，0＜y＜1，0＜z＜1，并且x+y+z＝1)，具有尖晶石结构的锂锰氧化物(LiMn2O4)、及其固溶体(Li(Mn2-vNiv)O4，v的值表示为v＜2)；或具有橄榄石结构的磷酸盐化合物如磷酸铁锂(LiFePO4)是优选的。从而，可以获得高能量密度。除了上述外，例如，还可以列举氧化物如二氧化钛、氧化钒、以及二氧化锰；二硫化物如二硫化铁、二硫化钛、以及硫化钼；硫磺；导电高分子化合物(聚合化合物)如聚苯胺和聚噻吩。
负极22具有一种结构，其中例如负极活性物质层22B设置在具有一对相对面的负极集电体22A的两个面上。负极集电体22A由例如金属材料如铜(Cu)、镍、以及不锈钢制成。负极活性物质层22B包含例如作为负极活性物质的一种或多种能够使锂嵌入和脱嵌的负极材料。如果有必要，负极活性物质层22B可以包含导电剂、粘结剂等。
作为能够使锂嵌入和脱嵌的负极材料，例如，可以列举碳材料。作为碳材料，例如，可以列举石墨化碳、其中(002)面的间距为0.37nm以上的非石墨化碳、或其中(002)面的间距为0.34nm或更小的石墨。更具体地说，可以列举热解碳、焦炭、石墨、玻璃碳、有机高分子化合物烧成体、碳纤维、活性炭、炭黑等。上述中，焦炭包括沥青焦、针状焦、石油焦等。有机高分子化合物烧成体通过在适当的温度下烧成和碳化酚醛树脂、呋喃树脂等而获得。在碳材料中，由于锂的嵌入和脱嵌引起的晶体结构变化非常小。因此，例如，通过与其它负极材料一起使用碳材料，可以获得高能量密度并可以获得优异的循环特性。此外，碳材料还起导电剂的作用，从而优选使用碳材料。
此外，作为能够使锂嵌入和脱嵌的负极材料，例如，可以列举能够使锂嵌入和脱嵌、并含有金属元素和准金属元素中的至少一种作为元素的材料。优选使用这样的负极材料，因为由此可以获得高能量密度。这样的负极材料可以是金属元素或准金属元素的单质、合金、或化合物，或者可以至少部分具有其一相或多相。在本发明中，除了包括两种或多种金属元素的合金外，合金还可以包括含有一种或多种金属元素以及一种或多种准金属元素的合金。而且，本发明中的合金可以包含非金属元素。其结构包括固溶体、共晶(低共熔混合物)、金属间化合物、以及其中的其两种或多种共存的结构。
作为构成负极材料的这样的金属元素或这样的准金属元素，例如，可以列举能够与锂形成合金的金属元素或准金属元素。特别地，可以列举镁(Mg)、硼(B)、铝、镓(Ga)、铟(In)、硅(Si)、锗(Ge)、锡(Sn)、铅(Pb)、铋(Bi)、镉(Cd)、银(Ag)、锌(Zn)、铪(Hf)、锆(Zr)、钇(Y)、钯(Pd)、铂(Pt)等。上述中，硅和锡中的至少一种是特别优选的。硅和锡具有高的使锂嵌入和脱嵌的能力，并且可以提供高能量密度。
作为包含硅和锡中的至少一种的负极材料，例如，可以列举硅的单质、合金、或化合物；锡的单质、合金、或化合物；或至少部分具有其一相或多相的材料。作为硅的合金，例如，可以列举包含选自由锡、镍、铜、铁、钴、锰、锌、铟、银、钛、锗、铋、锑、以及铬组成的组的至少一种作为除硅之外的第二元素的合金。作为锡的合金，例如，可以列举包含选自由硅、镍、铜、铁、钴(Co)、锰(Mn)、锌、铟、银、钛(Ti)、锗、铋、锑(Sb)、以及铬(Cr)组成的组的至少一种作为除锡之外的第二元素的合金。
作为硅的化合物或锡的化合物，例如，可以列举包含氧(O)或碳(C)的化合物。除了硅或锡外，化合物还可以包含上述第二元素。
尤其是，作为包含硅和锡中的至少一种的负极材料，例如，包含除作为第一元素的锡外的第二元素和第三元素的负极材料也是优选的。作为第二元素，可以使用选自由钴、铁、镁、钛、钒(V)、铬、锰、镍、铜、锌、镓、锆、铌(Nb)、钼(Mo)、银、铟、铈(Ce)、铪、钽(Ta)、钨(W)、铋、以及硅组成的组中的至少一种。作为第三元素，可以使用选自由硼、碳、铝、以及磷组成的组中的至少一种。当包含第二元素和第三元素时，可以改善循环特性。
特别地，作为负极材料，包含锡、钴、以及碳作为元素的含CoSnC材料是优选的，其中碳含量在9.9wt％～29.7wt％的范围内，而钴与锡和钴总和的比率(Co/(Sn+Co))在30wt％～70wt％的范围内。在这样的组成范围内，可以获得高能量密度，并可以获得优异的循环特性。
含CoSnC材料可以根据需要进一步包含其它元素。作为其它元素，例如，硅、铁、镍、铬、铟、铌、锗、钛、钼、铝、磷、镓、铋等是优选的。可以包含其两种或更多种，因为由此可以进一步改善容量或循环特性。
含CoSnC材料具有包含锡、钴、以及碳的相。这样的相优选具有低的结晶性结构或非晶态结构(无定形结构)。而且，在含CoSnC材料中，作为元素的碳的至少部分优选与作为其它元素的金属元素或准金属元素结合。可以认为循环特性的降低是由锡等的凝聚或结晶化引起的。在这方面，当碳与其它元素结合(键接)时，可以防止这样的凝聚或结晶化。
作为用于检测元素的结合状态(键接状态)的测量方法，例如，可以列举X射线光电子光谱(XPS)。在XPS中，在石墨的情况下，在进行能量校正使得获得的金原子的4f轨道(Au4f)的峰在84.0eV的装置中，在石墨的情况下，观测到碳的1s轨道(C1s)的峰在284.5eV。在表面污染碳的情况下，观测到峰在284.8eV。同时，在碳元素的更高电荷密度的情况下，例如，当碳与金属元素或准金属元素结合时，观测到C1s的峰在小于284.5eV的区域中。即，当观测到含CoSnC材料所获得的C1s的合成波的峰在小于284.5eV的区域中时，则在含CoSnC材料中包含的至少部分碳与作为其它元素的金属元素或准金属元素进行了结合。
在XPS中，例如，使用C1s的峰用于校正光谱的能量轴(energyaxis of spectrum)。由于表面污染碳通常存在于表面上，所以表面污染碳的C1s峰设定为284.8eV，其用作能量基准。在XPS中，获得C1s的峰波形作为包括表面污染碳的峰和含CoSnC材料中碳的峰形式。因此，通过例如商购软件分析C1s的波形以分离表面污染碳的峰和含CoSnC材料中碳的峰。在波形的分析中，存在于最低结合能侧上的主峰的位置设定为能量基准(284.8eV)。
作为能够使锂嵌入和脱嵌的负极材料，例如，可以列举能够使锂嵌入和脱嵌的金属氧化物、高分子化合物等。作为金属氧化物，例如，可以列举氧化铁、氧化钌、氧化钼等。作为高分子化合物，例如，可以列举聚苯胺、聚吡咯等。
作为导电剂，例如，可以列举碳材料如石墨、炭黑、以及科琴黑(Ketjen black)。可以单独使用这样的碳材料，或者可以通过混合使用其两种或多种。导电剂可以是金属材料、导电聚合物等，只要该材料具有导电性。
作为粘结剂，例如，可以列举合成橡胶如苯乙烯-丁二烯橡胶、氟化橡胶、以及三元乙丙橡胶，或聚合物材料如聚偏二氟乙烯。可以单独使用其中的一种，或者可以通过混合使用其中的两种或多种。然而，当正极21和负极22如图1所示螺旋卷绕时，优选使用柔性苯乙烯-丁二烯橡胶、柔性氟化橡胶等。
在二次电池中，通过调整正极活性物质的量和负极材料的量，使负极材料的充电容量变得大于正极活性物质的充电容量，以使甚至当完全充电时也不会在负极22上析出锂金属。
隔离片23将正极21与负极22分开，并且通过锂离子，同时防止由于两个电极的接触而引起的电流短路。隔离片23由例如由合成树脂如聚四氟乙烯、聚丙烯、以及聚乙烯制成的多孔膜，或陶瓷多孔膜制成。隔离片23可以具有其中层叠有如上述多孔膜的两种或多种多孔膜的结构。特别地，聚烯烃多孔膜是优选的，因为聚烯烃多孔膜具有优异的用于防止短路的效果，并且可以通过断路效应(shutdown effect)有助于改善电池安全性。尤其是，聚乙烯是优选的，因为在100℃～160℃的范围内可以获得断路效应，并且它们的电化学稳定性是优异的。聚丙烯也是优选的。此外，只要树脂具有化学稳定性，就可以通过与聚乙烯或聚丙烯共聚合或混合而使用该树脂。
使作为液体电解质的电解液浸渍到隔离片23中。电解液包含液体溶剂例如非水溶剂如有机溶剂以及溶解其中的电解质盐。
作为非水溶剂，例如，可以列举碳酸亚乙酯(碳酸乙二酯)、碳酸亚丙酯、碳酸亚丁酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、γ-丁内酯、γ-戊内酯、1，2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、四氢吡喃、1，3-二氧戊环、4-甲基-1，3-二氧戊环、1，3-二噁烷、1，4-二噁烷、乙酸甲酯、乙酸乙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丁酸甲酯、异丁酸甲酯、三甲基乙酸甲酯、三甲基乙酸乙酯、乙腈、戊二腈、己二腈、甲氧基乙腈、3-甲氧基丙腈、N，N-二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷二酮、N-甲基噁唑烷酮、N，N′-二甲基咪唑啉酮、硝基甲烷、硝基乙烷、环丁砜、二甲亚砜磷酸酯等。从而，可以获得优异的循环特性。可以单独使用上述非水溶剂中的一种，或者可以通过混合使用其中的两种或多种。特别地，溶剂优选包含高粘度(高介电常数)溶剂(例如，介电常数ε≥30)如碳酸亚乙酯和碳酸亚丙酯与低粘度溶剂(例如，粘度≤1mPa·s)如碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、和碳酸二乙酯的混合物。从而，可以改善电解质盐的离解性能和离子迁移率，因而可以获得更高的效果。
尤其是，溶剂优选包含选自由化学式12所示的具有作为元素的卤素的链状碳酸酯和化学式13所示的具有作为元素的卤素的环状碳酸酯组成的组中的至少一种。从而，可以获得更高的效果。
化学式12
在该式中，R4～R9表示氢基、卤素基团、烷基、或卤代烷基。R4～R9可以相同或不同。然而，R4～R9中的至少一个为卤素基团或卤代烷基。
化学式13
在该式中，R10～R13表示氢基、卤素基团、烷基、或卤代烷基。R10～R13可以相同或不同。然而，R10～R13中的至少一个为卤素基团或卤代烷基。
作为化学式12所示的具有作为元素的卤素的链状碳酸酯，例如，可以列举碳酸氟甲基甲基酯(fluoromethyl methyl carbonate)、碳酸二(氟甲)酯、碳酸二氟甲基甲基酯(difluoromethyl methylcarbonate)等。可以单独使用其中的一种，或者可以通过混合使用其中的两种或多种。
作为化学式13所示的具有作为元素的卤素的环状碳酸酯，例如，可以列举化学式14和化学式15所示的化合物。即，可以列举化学式14(1)的4-氟-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式14(2)的4-氯-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式14(3)的4，5-二氟-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式14(4)的四氟-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式14(5)的4-氟-5-氯-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式14(6)的4，5-二氯-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式14(7)的四氯-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式14(8)的4，5-双三氟甲基-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式14(9)的4-三氟甲基-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式14(10)的4，5-二氟-4，5-二甲基-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式14(11)的4-甲基-5，5-二氟-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式14(12)的4-乙基-5，5-二氟-1，3-二氧戊环-2-酮等。而且，可以列举化学式15(1)的4-三氟甲基-5-氟-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式15(2)的4-三氟甲基-5-甲基-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式15(3)的4-氟-4，5-二甲基-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式15(4)的4，4-二氟-5-(1，1-二氟乙基)-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式15(5)的4，5-二氯-4，5-二甲基-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式15(6)的4-乙基-5-氟-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式15(7)的4-乙基-4，5-二氟-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式15(8)的4-乙基-4，5，5-三氟-1，3-二氧戊环-2-酮、化学式15(9)的4-氟-4-甲基-1，3-二氧戊环-2-酮等。可以单独使用其中的一种，或者可以通过混合使用其中的两种或多种。特别地，作为具有作为元素的卤素的环状碳酸酯，4-氟-1，3-二氧戊环-2-酮是优选的，并且4，5-二氟-1，3-二氧戊环-2-酮是更优选的，因为这些环状碳酸酯可易于得到，并且可以提供更高的效果。尤其是，作为4，5-二氟-1，3-二氧戊环-2-酮，反式异构体比顺式异构体更优选以获得更高的效果。
化学式14
化学式15
而且，溶剂优选包含具有不饱和键的环状碳酸酯。从而，可以获得更高的效果。作为具有不饱和键的环状碳酸酯，例如，可以列举碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯基亚乙酯等。可以单独使用其中的一种，或者可以通过混合使用其中的两种或多种。特别地，作为具有不饱和键的环状碳酸酯，优选包括碳酸亚乙烯酯。从而，可以获得足够的效果。尤其是，在溶剂包含上述具有作为元素的卤素的链状碳酸酯或具有作为元素的卤素的环状碳酸酯的情况下，当溶剂进一步包含具有不饱和键的环状碳酸酯时，可以获得显著高的效果。
电解质盐包含上述离子化合物。从而，可以改善电解液的化学稳定性，因而可以改善循环特性。
除了上述离子化合物外，电解质盐还可以包含例如一种或多种轻金属盐(不包括对应于离子化合物的轻金属盐)。从而，可以改善电解液的电化学特性。作为轻金属盐，例如，可以列举六氟磷酸锂(LiPF6)、四氟硼酸锂(LiBF4)、高氯酸锂(LiClO4)、六氟砷酸锂(LiAsF6)、四苯基硼酸锂(LiB(C6H5)4)、甲烷磺酸锂(LiCH3SO3)、三氟甲烷磺酸锂(LiCF3SO3)、四氯铝酸锂(LiAlCl4)、六氟硅酸锂(Li2SiF6)、氯化锂(LiCl)、溴化锂(LiBr)等。可以单独使用这样的轻金属盐，或者可以通过混合使用其中的两种或多种。特别地，当电解质盐包含六氟磷酸锂时，可以降低内电阻，因而可以获得更高的效果。
电解质盐可以包含化学式16～18所示的化合物。因此，可以获得足够的效果。可以单独使用其中的一种，或者可以通过混合使用其中的两种或多种。尤其是，例如，电解质盐优选包含选自由六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、高氯酸锂、六氟砷酸锂、以及化学式16～18所示的化合物组成的组中的至少一种。从而，可以获得足够的效果。
化学式16
LiN(CjF2j+1SO2)(CkF2k+1SO2)
在该式中，j和k表示1以上的整数，并且j和k可以相同或不同。
化学式17
在该式中，R14表示具有的碳数在2～4范围内的直链/支链全氟亚烷基。
化学式18
LiC(CpF2p+1SO2)(CqF2q+1SO2)(CrF2r+1SO2)
在该式中，p、q、以及r表示1以上的整数，并且可以相同或不同。
作为化学式16所示的链状化合物，例如，可以列举二(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺锂(LiN(CF3SO2)2)、二(五氟乙烷磺酰基)酰亚胺锂(LiN(C2F5SO2)2)、(三氟甲烷磺酰基)(五氟乙烷磺酰基)酰亚胺锂(LiN(CF3SO2)(C2F5SO2))、(三氟甲烷磺酰基)(七氟丙烷磺酰基)酰亚胺锂(LiN(CF3SO2)(C3F7SO2))、(三氟甲烷磺酰基)(九氟丁烷磺酰基)酰亚胺锂(LiN(CF3SO2)(C4F9SO2))等。
作为化学式17所示的环状化合物，例如，可以列举化学式19所示的化合物。即，可以列举化学式19(1)所示的1，2-全氟乙烷二磺酰基酰亚胺锂、化学式19(2)所示的1，3-全氟丙烷二磺酰基酰亚胺锂、化学式19(3)所示的1，3-全氟丁烷二磺酰基酰亚胺锂、化学式19(4)所示的1，4-全氟丁烷二磺酰基酰亚胺锂等。可以单独使用其中的一种，或者可以通过混合使用其中的两种或多种。特别地，电解质盐优选包含1，3-全氟丙烷二磺酰基酰亚胺锂，因为由此可以获得足够的效果。
化学式19
作为化学式18所示的链状化合物，例如，可以列举三(三氟甲烷磺酰基)甲基化锂(LiC(CF3SO2)3)等。
电解质盐在溶剂中的含量优选在0.3mol/kg～3.0mol/kg的范围内。如果含量超出上述范围，则存在这样的可能性，即，离子传导性显著降低，从而很难获得足够的电池特性。尤其是，当电解质盐包含轻金属盐时，轻金属盐对溶剂的含量优选在0.01mol/kg～2.0mol/kg的范围内。在这样的范围内，可以获得足够的效果。
例如可以如下来制造二次电池。
首先，例如，通过在正极集电体21A的两个面上形成正极活性物质层21B而形成正极21。如下形成正极活性物质层21B。将正极活性物质粉末、导电剂、以及粘结剂进行混合以制备正极混合物，将该正极混合物分散在溶剂如N-甲基-2-吡咯烷酮中以获得糊状正极混合物浆料。然后，用该正极混合物浆料涂覆正极集电体21A，将其干燥，并且对产生物进行压制成型。而且，例如，根据类似于正极21的步骤，通过在负极集电体22A的两个面上形成负极活性物质层22B而形成负极22。
其次，通过焊接使正极引线25连接至正极集电体21A，并通过焊接使负极引线26连接至负极集电体22A。随后，将正极21和负极22与之间的隔离片23一起螺旋卷绕，从而形成螺旋卷绕电极体20。正极引线25的末端焊接至安全阀机构15，而负极引线26的末端焊接至电池壳11。之后，将螺旋卷绕电极体20夹在一对绝缘板12和13之间，并容纳在电池壳11中。接着，将电解液注入到电池壳11中，并浸渍到隔离片23中。最后，在电池壳11的开口端，通过用垫圈17嵌塞而固定电池盖14、安全阀机构15、以及PTC装置16。从而完成了图1和图2所示的二次电池。
在二次电池中，例如，当充电时，锂离子从正极21中脱嵌，并穿过电解液嵌入到负极22中。同时，例如，当放电时，锂离子从负极22中脱嵌，并穿过电解液嵌入到正极21中。
根据二次电池，在负极含量表示为基于锂的嵌入和脱嵌的容量分量的情况下，电解液包含上述离子化合物作为电解质盐。从而，可以改善电解液的化学稳定性。因此，可以改善循环特性。
接着，将给出第二电池和第三电池的描述。对于与第一电池中的那些所共有的要素，将相同的参考标号附于其上，并且将省略其描述。
第二电池
第二电池具有的结构、作用、以及效果类似于第一电池，只不过负极22具有不同的结构，并且可以通过类似于第一具体实施方式的方法进行制造。
负极22具有一种结构，其中负极活性物质层22B类似于第一电池设置在负极集电体22A的两个面上。负极活性物质层22B包含含有例如作为元素的硅或锡的负极活性物质。特别地，例如，负极活性物质层22B包含硅的单质、合金、或化合物，或者锡的单质、合金、或化合物。负极活性物质层22B可以包含其中的两种或多种。
负极活性物质层22B可以通过使用例如气相沉积法、液相沉积法、喷涂法、烧成法、或这些方法中的两种或多种而形成。负极活性物质层22B与负极集电体22A优选在其间界面的至少部分上合金化。特别地，优选在其间的界面上，负极集电体22A的元素扩散进负极活性物质层22B中，或负极活性物质层22B的元素扩散进负极集电体22A中，或者两者的元素彼此扩散其中。从而，可以防止根据充电和放电而由负极活性物质层22B的膨胀和收缩引起的解构(deconstruction)，并且可以改善负极活性物质层22B和负极集电体22A之间的电子传导性。
作为气相沉积法，例如，可以列举物理沉积法或化学沉积法。特别地，可以列举真空气相沉积法、溅射法、离子镀法、激光消融法、热CVD(化学气相沉积)法、等离子体CVD法等。作为液相沉积法，可以使用如电镀和无电镀(化学镀，electroless plating)的已知技术。烧成法是例如一种这样的方法，其中将颗粒状负极活性物质、粘结剂等进行混合并分散在溶剂中，然后用混合物涂覆负极集电体22A，并且将产生物在高于粘结剂等熔点的温度下进行热处理。对于烧成法，可以列举已知的技术，例如，空气烧成法、反应烧成法、以及热压烧成法。
第三电池
第三电池是锂金属二次电池，其中负极22的容量表示为基于锂的析出和溶解的容量分量。该二次电池具有的结构类似于第一电池，只不过负极活性物质层22B由锂金属制成，并且以与第一电池相同的方式制造。
在该二次电池中，使用锂金属作为负极活性物质。从而，可以获得高能量密度。负极活性物质层22B可以以组合形式(inassembling)存在。另外，负极活性物质层22B可以不以组合形式存在，并且由充电时析出的锂金属制成。另外，通过使用负极活性物质层22B作为集电体，可以省略负极集电体22A。
在该二次电池中，例如，当充电时，锂离子从正极21中脱嵌，并穿过电解液在负极集电体22A的表面上析出为锂金属。同时，例如，当放电时，锂金属从负极活性物质层22B中溶出(脱出，elute)为锂离子，并且锂离子穿过电解液嵌入到正极21中。
根据该二次电池，在负极容量表示为基于锂的析出和溶解的容量分量的情况下，电解液包含上述离子化合物作为电解质盐。因此，可以改善循环特性。
第四电池
图3示出了第四电池的分解透视结构。在该电池中，将其上连接有正极引线31和负极引线32的螺旋卷绕电极体30容纳在膜封装件40内。电池结构是所谓的层压型二次电池。
正极引线31和负极引线32例如分别从封装件40的里面至外面以相同的方向引出。正极引线31由例如金属材料如铝制成。负极引线32由例如金属材料如铜、镍、以及不锈钢制成。构成正极引线31和负极引线32的各自的金属材料以薄板状或网目状的形式。
封装件40由矩形铝层压膜制成，其中，例如可以将尼龙膜、铝箔、以及聚乙烯膜以该次序结合在一起。封装件40例如被设置成使得聚乙烯膜和螺旋卷绕电极体30相对，并且各自的外缘部(outer edge)通过熔合或粘合剂彼此连接。将用于防止外部空气进入的粘附膜41插入到封装件40和正极引线31、负极引线32之间。粘附膜41由对正极引线31和负极引线32具有接触特性的材料制成，例如，由聚烯烃树脂如聚乙烯、聚丙烯、改性聚乙烯、以及改性聚丙烯制成。
封装件40可以由具有其它结构的层压膜、聚合物膜如聚丙烯膜、或金属膜代替上述三层铝层压膜制成。
图4示出了沿图3所示的螺旋卷绕电极体30的线IV-IV截取的截面结构。在螺旋卷绕电极体30中，正极33和负极34与之间的隔离片35和电解质36一起层叠，然后螺旋卷绕。其中的最外周部由保护带37保护。
正极33具有一种结构，其中正极活性物质层33B设置在正极集电体33A的两个面上。负极34具有一种结构，其中负极活性物质层34B设置在负极集电体34A的两个面上。进行配置使得负极活性物质层34B面对正极活性物质层33B。正极集电体33A、正极活性物质层33B、负极集电体34A、负极活性物质层34B、以及隔离片35的结构类似于第一电池和第二电池的正极集电体21A、正极活性物质层21B、负极集电体22A、负极活性物质层22B、以及隔离片23。
电解质36是所谓的胶状物质(gelatinous)，包含含有上述离子化合物作为电解质盐的电解液以及保持电解液的高分子化合物。凝胶电解质是优选的，由于可以获得高离子传导率(例如，在高温下为1mS/cm以上)，并且可以防止电池的液体泄漏。
作为高分子化合物，例如，可以列举聚丙烯腈、聚偏二氟乙烯、聚偏二氟乙烯和聚六氟丙烯的共聚物、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯、聚环氧乙烷、聚环氧丙烷、聚磷腈、聚硅氧烷、聚乙酸乙烯酯、聚乙烯醇、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸、苯乙烯-丁二烯橡胶、丁腈橡胶、聚苯乙烯、聚碳酸酯等。可以单独使用这些高分子化合物中的一种，或者可以通过混合使用其中的两种或多种。尤其是，根据电化学稳定性，优选使用聚丙烯腈、聚偏二氟乙烯、聚六氟丙烯、聚环氧乙烷等。电解液中高分子化合物的加入量根据其相容性进行变化，并且例如优选在5wt％～50wt％的范围内。
电解质盐的含量类似于第一电池至第三电池中电解质盐的那些含量。然而，在这种情况下，溶剂是指很宽的概念，不仅包括液体溶剂而且包括能够离解电解质盐的具有离子传导性的溶剂。因此，当使用具有离子传导性的高分子化合物时，高分子化合物也包括在溶剂中。
作为电解质36，代替其中电解液由高分子化合物保持的电解质，可以直接使用电解液。在这种情况下，电解液浸渍到隔离片35中。
例如如下制造二次电池。
首先，制备包含电解液、高分子化合物、以及混合溶剂的前体溶液。然后，用该前体溶液分别涂覆正极33和负极34。之后，使混合溶剂挥发以形成电解质36。随后，将正极引线31连接至正极集电体33A，而将负极引线32连接至负极集电体34A。接着，将形成有电解质36的正极33和负极34与之间的隔离片35一起层叠以获得叠层。之后，将叠层在纵向方向上螺旋卷绕，将保护带37粘附至其最外周部(outermost periphery)以形成螺旋卷绕电极体30。接着，例如，将螺旋卷绕电极体30夹在封装件40之间，并且通过热熔合等使封装件40的外缘部接触，以封入螺旋卷绕电极体30。这时，将粘附膜41插入到正极引线31/负极引线32和封装件40之间。从而，完成了图3和图4所示的二次电池。
另外，可以如下制造二次电池。首先，将正极引线31和负极引线32分别连接到正极33和负极34上。之后，将正极33和负极34与之间的隔离片35一起层叠并螺旋卷绕。将保护带37粘附至其最外周部，并且形成作为螺旋卷绕电极体30的前体的螺旋卷绕体。随后，将螺旋卷绕体夹在封装件40之间，除了一侧之外的外周缘部(peripheral edge)进行热熔合以获得袋形状态，并且将螺旋卷绕体容纳在袋状封装件40内。接着，制备含有电解液、作为用于高分子化合物原料的单体、聚合引发剂、以及如果有必要的话其它材料如聚合抑制剂的用于电解质的组成物质，将其注入袋状封装件40内。之后，将封装件40的开口通过例如热熔合等密闭地进行密封。最后，使单体热聚合以获得高分子化合物。从而，形成凝胶电解质36。因此，完成了图3和图4所示的二次电池。
二次电池的作用和效果类似于如上所述的第一电池或第二电池的那些作用和效果。
实施例
下面将详细地描述本发明的具体实施例。
首先，合成作为本发明离子化合物代表的化学式2(1)、2(3)、2(4)、2(5)、3(4)以及3(5)所示的6种类型的化合物。之后，采用丙酮-d6作为氘化溶剂通过核磁共振(NMR)确定这些化合物。
通过下列步骤合成化学式2(1)所示的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂。即，将配有碳酸甲乙酯(EMC)的25g(二氟草酸)硼酸锂、4.88g的2，2-二氟丙二酸、以及60cm3的碳酸二甲酯(DMC)进行混合。在搅拌混合物的同时，将3.26g的四氯化硅滴入该混合物中。搅拌该混合物整夜以进行反应。在反应后，减少压力以浓缩该反应物。之后，借助于乙腈和甲苯的混合溶剂使反应物再结晶，从而获得3.2g的无色化合物。通过NMR确定该化合物。结果，观察到11B-NMR谱(基准：NaBH4)为3.54ppm(quin.)，并且观察到19F-NMR谱(基准：CF3COOH)为-112.6842ppm(m)、-112.7698ppm(m)、以及-113.0145ppm(m)。因此，可以证实所得到的化合物是(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂。
通过下列步骤合成化学式2(3)所示的[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂。即，将配有EMC的12g二氟[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸]硼酸锂、4.88g的2，2-二氟丙二酸、以及60cm3的DMC进行混合。在搅拌混合物的同时，将3.26g的四氯化硅滴入该混合物中。搅拌该混合物整夜以进行反应。在反应后，减少压力以浓缩该反应物。之后，借助于乙腈和甲苯的混合溶剂使反应物再结晶，从而获得3.2g的无色化合物。通过NMR确定该化合物。结果，观察到11B-NMR谱(基准：NaBH4)为7.9049ppm(quin.)，并且观察到19F-NMR谱(基准：CF3COOH)为-76.1016ppm(m)和-76.1505ppm(m)。因此，可以证实所得到的化合物是[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂。
通过下列步骤合成化学式2(4)所示的(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂。即，将配有EMC的72.12g(二氟草酸)硼酸锂、15.86g的2-羟基-2-(三氟甲基)丙酸、以及60cm3的DMC进行混合。在搅拌混合物的同时，将9.37g的四氯化硅滴入该混合物中。搅拌该混合物整夜以进行反应。在反应后，减少压力以浓缩该反应物。之后，借助于乙腈和甲苯的混合溶剂使反应物再结晶，从而获得12.5g的无色化合物。通过NMR确定该化合物。结果，观察到1H-NMR谱为1.4655ppm、1.4637ppm、以及1.4618ppm，观察到11B-NMR谱(基准：NaBH4)为7.5841ppm(quin.)，并且观察到19F-NMR谱(基准：CF3COOH)为-80.5551ppm(m)、-80.6041ppm(m)、以及-80.9834ppm(m)。因此，可以证实所得到的化合物是(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂。
通过下列步骤合成化学式2(5)所示的(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂。即，将配有EMC的79.37g(二氟草酸)硼酸锂、15.91g的2-羟基-3，3，3-三氟丙酸、以及60cm3的DMC进行混合。在搅拌混合物的同时，将10.32g的四氯化硅滴入该混合物中。搅拌该混合物整夜以进行反应。在反应后，减少压力以浓缩该反应物。之后，借助于乙腈和甲苯的混合溶剂使反应物再结晶，从而获得12.2g的无色化合物。通过NMR确定该化合物。结果，观察到1H-NMR谱为4.7371ppm和4.7215ppm，观察到11B-NMR谱(基准：NaBH4)为8.111ppm(quin.)，并且观察到19F-NMR谱(基准：CF3COOH)为-77.0926ppm(m)。因此，可以证实所得到的化合物是(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂。
通过下列步骤合成化学式3(4)所示的(4，4，4-三氟-3-三氟甲基丁酸草酸)硼酸锂。即，将配有EMC的62.8g(二氟草酸)硼酸锂、19.73g的4，4，4-三氟-3-羟基-3-三氟甲基丁酸、以及60cm3的DMC进行混合。在搅拌混合物的同时，将8.158g的四氯化硅滴入该混合物中。搅拌该混合物整夜以进行反应。在反应后，减少压力以浓缩该反应物。之后，借助于乙腈和甲苯的混合溶剂使反应物再结晶，从而获得23.2g的无色化合物。通过NMR确定该化合物。结果，观察到1H-NMR谱为2.8672ppm，观察到11B-NMR谱(基准：NaBH4)为4.0021ppm(quin.)，并且观察到19F-NMR谱(基准：CF3COOH)为-80.5551ppm(m)、-79.3561ppm(m)、以及-79.4050ppm(m)。因此，可以证实所得到的化合物是(4，4，4-三氟-3-三氟甲基丁酸草酸)硼酸锂。
通过下列步骤合成化学式3(5)所示的(全氟频哪醇草酸)硼酸锂。即，将配有EMC的98.6g(二氟草酸)硼酸锂、45.82g的六氟-2，3-双三氟甲基丁烷-2，3-二醇、以及60cm3的DMC进行混合。在搅拌混合物的同时，将12.82g的四氯化硅滴入该混合物中。搅拌该混合物整夜以进行反应。在反应后，减少压力以浓缩该反应物。之后，借助于乙腈和甲苯的混合溶剂使反应物再结晶，从而获得21.5g的无色化合物。通过NMR确定该化合物。结果，观察到11B-NMR谱(基准：NaBH4)为8.5235 ppm(quin.)，并且观察到19F-NMR谱(基准：CF3COOH)为-80.5551ppm(m)、-70.1676ppm(m)、以及-70.6081ppm(m)。因此，可以证实所得到的化合物是(全氟频哪醇草酸)硼酸锂。
基于借助于NMR的上述分析结果，证实可以合成根据本发明的离子化合物。
接着，通过使用离子化合物作为电解质盐制备电解液。
实施例1-1～1-6
将碳酸亚乙酯(EC)和DMC以30∶70的体积比进行混合。之后，将电解质盐溶解到混合物中。作为电解质盐，使用了化学式2(1)所示的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂(实施例1-1)、化学式2(3)所示的[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂(实施例1-2)、化学式2(4)所示的(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂(实施例1-3)、化学式2(5)所示的(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂(实施例1-4)、化学式3(4)所示的(4，4，4-三氟-3-三氟甲基丁酸草酸)硼酸锂(实施例1-5)、以及化学式3(5)所示的(全氟频哪醇草酸)硼酸锂(实施例1-6)。
实施例2-1～2-4
以与实施例1-1～1-4相同的方式实施步骤，只不过将EC和DMC之间的混合比(体积比)变为50∶50，并且电解质盐的浓度设定为1mol/dm3。
比较例1-1和1-2
以与实施例1-1～1-4相同的方式实施步骤，只不过使用化学式10所示的二(草酸)硼酸锂(比较例1-1)和化学式11所示的(丙二酸草酸)硼酸锂(比较例1-2)作为电解质盐。
比较例2
以与比较例1-1相同的方式实施步骤，只不过将EC和DMC之间的混合比(体积比)变为50∶50，并且电解质盐的浓度设定为0.6mol/dm3。
对于实施例1-1～1-6和比较例1-1和1-2的电解液，检测电解质盐的溶解度(mol/dm3)，并且获得表1所示的结果。对于实施例2-1～2-4和比较例2的电解液，通过交流双极型电池单元(ACbipolar cell)在25℃下测量导电率(mS/cm)，并且获得表2所示的结果。
表1
表2
如表1所示，比较例1-1和1-2中电解质盐的溶解度(每单位体积的溶解量(摩尔数))分别为0.6mol/dm3和0.05mol/dm3，即，小于1.0mol/dm3。然而，在所有的实施例1-1～1-6中，电解质盐的溶解度都超过1.0mol/dm3。因此，可以证实，当使用本发明的离子化合物时，可以改善溶解度。
而且，如表2所示，比较例2中电解液的导电率为5.47mS/cm，以及实施例2-1～2-4中电解液的导电率为5.90mS/cm、6.20mS/cm、4.77mS/cm、以及5.83mS/cm。即，实施例2-1、2-2、以及2-4中的导电率高于比较例2，但实施例2-3中的导电率低于比例较2。然而，在实施例2-3中，可以获得4.5mS/cm以上的足够的导电率。因此，可以证实，当在本发明的电解液中包含具有化学式1所示结构的离子化合物作为电解质盐时，可以获得足够的电导率。
接着，作为使用该电解液的二次电池，通过下列步骤形成图1和图2所示的圆柱形二次电池。
1.碳质负极
实施例3-1
首先，形成负极22。即，将50重量份的作为粘结剂的石油沥青加入到100重量份的作为填料的煤焦炭中。将产生物在100℃下进行混合，然后对混合物压制并压缩成型。从而，获得碳成型体的前体。接着，对前体在1000℃以下进行热处理，从而获得碳成型体。接着，多次重复这样的步骤：即其中将在200℃以下熔化的粘结剂沥青浸渍到碳成型体中，并且将产生物在1000℃下进行热处理(沥青浸渍/烧成步骤)。随后，将碳成型体在惰性气氛中在高达3000℃下进行热处理，从而获得石墨化成型体。接着，将石墨化成型体粉碎以获得粉末状负极活性物质。
接着，将90重量份的作为负极活性物质的石墨粉末和10重量份的作为粘结剂的聚偏二氟乙烯进行混合以获得负极混合物。之后，将该负极混合物分散在作为溶剂的N-甲基-2-吡咯烷酮中，从而获得浆状负极混合物浆料。最后，用该负极混合物浆料对由带形铜箔(15μm厚)制成的负极集电体22A的两个面进行涂覆，使其干燥。之后，对产生物压缩成型以获得负极活性物质层22B。将负极活性物质层22B的面积密度调整为25mg/cm2。之后，将由镍制成的负极引线26焊接至负极集电体22A的一端。
接着，形成正极21。即，将碳酸锂(Li2CO3)和碳酸钴(CoCO3)以0.5∶1的摩尔比进行混合。之后，将该混合物在900℃在空气中烧制5小时。从而，获得锂钴复合氧化物(LiCoO2)。通过X-射线衍射法分析锂钴复合氧化物。其结果与JCPDS(粉末衍射标准联合委员会(Joint Committee of Powder Diffraction Standard))文件中记录的峰完全一致。接着，将锂钴复合氧化物粉碎以获得粉末状正极活性物质。然后，通过激光衍射法获得的累积的50％颗粒直径为15μm。
随后，将95重量份的锂钴复合氧化物和5重量份的碳酸锂进行混合。之后，将91重量份的作为正极活性物质的该混合物、6重量份的作为导电剂的石墨、以及3重量份的作为粘结剂的聚偏二氟乙烯进行混合以获得正极混合物。之后，将该正极混合物分散在作为溶剂的N-甲基-2-吡咯烷酮中以获得浆状正极混合物浆料。最后，用该正极混合物浆料对由带形铝箔(20μm厚)制成的正极集电体21A的两个面进行涂覆，使其干燥。之后，对产生物压缩成型以形成正极活性物质层21B。将负极活性物质层21B的面积密度调整为55mg/cm2。之后，将由铝制成的正极引线25焊接至正极集电体21A的一端。
接着，将正极21、由微孔聚丙烯膜(25μm厚)制成的隔离片23、以及负极22以该次序进行层叠。之后，将所得的叠层螺旋卷绕多次，通过粘合带对螺旋卷绕体的端部进行固定，从而，形成外径为18mm的螺旋卷绕电极体20。接着，制备由镀镍的铁制成的电池壳11。通过一对绝缘板12和13夹住螺旋卷绕电极体20，将负极引线26焊接至电池壳11，正极引线25焊接至安全阀机构15，然后将螺旋卷绕电极体20容纳在电池壳11内。随后，通过减压方法，将实施例2-1的上述电解液注入电池壳11中。
随后，将电池壳11用涂覆有沥青的垫圈17嵌塞，从而固定安全阀机构15、PTC装置16、以及电池盖14。从而，保证了电池壳11的内部密封性，并且完成了直径为18mm而高度为65mm的圆柱形二次电池。
实施例3-2～3-4
以与实施例3-1相同的方式实施步骤，只不过使用实施例2-2～2-4的电解液代替实施例2-1的电解液。
实施例3-5
以与实施例3-1相同的方式实施步骤，只不过进一步加入六氟磷酸锂(LiPF6)作为电解质盐，并且化学式2(1)所示的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂和六氟磷酸锂的浓度分别为0.2mol/dm3和0.8mol/dm3。
实施例3-6
以与实施例3-1相同的方式实施步骤，只不过进一步加入六氟磷酸锂(LiPF6)作为电解质盐，并且化学式2(3)所示的[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂和六氟磷酸锂的浓度分别为0.2mol/dm3和0.8mol/dm3。
实施例3-7
以与实施例3-1相同的方式实施步骤，只不过进一步加入六氟磷酸锂和二(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺锂(LiTFSI)作为电解质盐，并且化学式2(1)所示的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂、六氟磷酸锂、以及二(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺锂的浓度分别为0.1mol/dm3、0.8mol/dm3、以及0.1mol/dm3。
实施例3-8
以与实施例3-5相同的方式实施步骤，只不过使用EMC代替DMC作为溶剂。
实施例3-9
以与实施例3-5相同的方式实施步骤，只不过使用碳酸二乙酯(DEC)代替DMC作为溶剂。
实施例3-10
以与实施例3-5相同的方式实施步骤，只不过进一步加入作为具有不饱和键的环状碳酸酯的碳酸亚乙烯酯(VC)作为溶剂。VC的含量设定为2wt％。“wt％”是指其中溶剂(不包括VC)和电解质盐的总和为100wt％的值。“wt％”的含义类似地用于下列描述中。
实施例3-11
以与实施例3-10相同的方式实施步骤，只不过使用作为具有卤素作为元素的环状碳酸酯的4-氟-1，3-二氧戊环-2-酮(FEC)代替VC作为溶剂。
实施例3-12
以与实施例3-10相同的方式实施步骤，只不过使用作为具有卤素作为元素的环状碳酸酯的4，5-二氟-1，3-二氧戊环-2-酮(DFEC)代替VC作为溶剂。
比较例3-1
以与实施例3-1相同的方式实施步骤，只不过使用六氟磷酸锂代替化学式2(1)所示的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂作为电解质盐。
比较例3-2
以与实施例3-1相同的方式实施步骤，只不过使用化学式10所示的二(草酸)硼酸锂代替化学式2(1)所示的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂作为电解质盐。设定电解质盐的浓度使得二(草酸)硼酸锂的溶解度变为上限(0.6mol/dm3)。
比较例3-3
以与实施例3-1相同的方式实施步骤，只不过使用化学式11所示的(丙二酸草酸)硼酸锂代替化学式2(1)所示的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂作为电解质盐。设定电解质盐的浓度使得(丙二酸草酸)硼酸锂的溶解度变为上限(0.05mol/dm3)。
对于实施例3-1～3-12和比较例3-1～3-3的二次电池，检测循环特性。获得表3所示的结果。为了检测循环特性，重复充电和放电循环100次，从而计算第100次循环的放电容量对第1次循环的放电容量保持率，即，放电容量保持率(％)＝(第100次循环的放电容量/第1次循环的放电容量)×100。1次循环的充电和放电条件如下。即，在2.75 A(1.25C)的第一充电电流下实施充电直到充电电压为4.1V。在1.1A(0.5C)的第二充电电流下实施充电直到最大充电电压为4.2V。在4.2V的恒压下实施充电直到电流值变为20mA。之后，在2A的放电电流下实施放电直到最终电压为3.0V。“C”是指表示充电和放电时电流值的参数。例如，1C是指在1小时内完全放掉理论容量的电流值。在检测上述循环特性中的步骤、条件等类似于在评价后述实施例和比较例的循环特性中的那些步骤、条件等。
表3
负极活性物质：石墨
如表3所示，在使用化学式2(1)所示的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂作为电解质盐的实施例3-1、使用化学式2(3)所示的[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂的实施例3-2、使用化学式2(4)所示的(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂的实施例3-3、以及使用化学式2(5)所示的(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂的实施例3-4中，放电容量保持率高于使用六氟磷酸锂的比较例3-1。在这种情况下，尤其是，存在这样的趋势，即，放电容量保持率以实施例3-4、3-3、3-2、以及3-1的次序升高。不用说，在其中因为电解质盐具有足够的溶解性而使电解质盐的浓度达到1.0mol/dm3的实施例3-1～3-4中，放电容量保持率高于其中因为电解质盐不具有足够的溶解性而使电解质盐的浓度未达到1.0mol/dm3的比较例3-2和3-3。因此，这证实，在其中负极22包含石墨作为负极活性物质的二次电池中，当电解液包含具有化学式1所示结构的离子化合物时，可以改善循环特性。
在其中加入六氟磷酸锂作为电解质盐的实施例3-5和3-6中，放电容量保持率分别高于实施例3-1和3-2。在其中同时加入六氟磷酸锂和二(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺锂的实施例3-7中，放电容量保持率仍高于实施例3-5和3-6。因此，这证实，在其中负极22包含石墨作为负极活性物质并且电解液包含具有化学式1所示结构的离子化合物作为电解质盐的二次电池中，即使当加入其它轻金属盐作为电解质盐时，也可以改善循环特性。在这种情况下，证实了，尤其是，当加入六氟磷酸锂和二(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺锂作为其它电解质盐时，可以获得更高的效果。
在分别使用EMC和DEC代替DMC作为溶剂的实施例3-8和3-9中，放电容量保持率几乎等于实施例3-5。因此，这证实，在其中负极22包含石墨作为负极活性物质并且电解液包含化学式1所示的离子化合物作为电解质盐的二次电池中，即使当溶剂的组成变化时，也可以改善循环特性。
在其中分别向溶剂中加入VC、FEC、以及DFEC的实施例3-10～3-12中，放电容量保持率高于实施例3-5。因此，这证实，在其中负极22包含石墨作为负极活性物质并且电解液包含化学式1所示的离子化合物作为电解质盐的二次电池中，当溶剂包含具有作为元素的卤素的环状碳酸酯和具有不饱和键的环状碳酸酯时，可以获得更高的效果。
2.金属负极
通过使用锂金属作为负极活性物质制造图1和图2所示的圆柱形二次电池。二次电池是锂金属二次电池，其中负极22的容量表示为基于锂的析出和溶解的容量分量。
实施例4-1～4-4
以与实施例3-1～3-4相同的方式实施步骤，只不过通过在负极集电体22A的两个面上附着锂金属(30μm厚)而形成负极活性物质层22B，代替用负极混合物浆料涂覆负极集电体22A的两个面。
实施例4-5
以与实施例3-5相同的方式实施步骤，只不过化学式2(1)中的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂和六氟磷酸锂的浓度分别为0.5mol/dm3和0.5mol/dm3。
实施例4-6
以与实施例3-6相同的方式实施步骤，只不过化学式2(3)中的[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂和六氟磷酸锂的浓度分别为0.5mol/dm3和0.5mol/dm3。
实施例4-7
以与实施例3-7相同的方式实施步骤，只不过化学式2(1)所示的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂、六氟磷酸锂、以及二(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺锂的浓度分别为0.4mol/dm3、0.5mol/dm3、以及0.1mol/dm3。
实施例4-8～4-10
以与实施例3-10～3-12相同的方式实施步骤，只不过化学式2(1)所示的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂和六氟磷酸锂的浓度分别为0.5mol/dm3和0.5mol/dm3。
比较例4-1和4-2
以与比较例3-1和3-2相同的方式实施步骤，只不过使用锂金属代替石墨作为负极活性物质。
对于实施例4-1～4-10和比较例4-1和4-2的二次电池，检测循环特性。获得表4所示的结果。
表4
负极活性物质：锂金属
如表4所示，在实施例4-1～4-4中，放电容量保持率高于比较例4-1，并且不用说，高于比较例4-2。在这种情况下，尤其是，存在这样的趋势，即，放电容量保持率以实施例4-4、4-3、4-2、以及4-1的次序升高。因此，这证实，在其中负极22包含锂金属作为负极活性物质的二次电池中，当电解液包含具有化学式1所示结构的离子化合物作为电解质盐时，可以改善循环特性。
在实施例4-5和4-6中，放电容量保持率分别高于实施例4-1和4-2。在实施例4-7中，放电容量保持率等于实施例4-5。因此，这证实，在其中负极22包含锂金属作为负极活性物质并且电解液包含化学式1所示的离子化合物作为电解质盐的二次电池中，即使当加入其它轻金属盐作为电解质盐时，也可以改善循环特性。
在实施例4-8～4-10中，放电容量保持率高于实施例4-5。因此，这证实，在其中负极22包含锂金属作为负极活性物质并且电解液包含化学式1所示的离子化合物作为电解质盐的二次电池中，当溶剂包含具有作为元素的卤素的环状碳酸酯和具有不饱和键的环状碳酸酯时，可以获得更高的效果。
3.准金属负极
通过使用硅作为负极活性物质制造图1和图2所示的圆柱形二次电池。二次电池是锂离子二次电池，其中负极22的容量表示为基于锂的嵌入和脱嵌的容量分量。
实施例5-1～5-6
以与实施例3-1～3-6相同的方式实施步骤，只不过通过电子束沉积法将由硅制成的负极活性物质层22B形成在负极集电体22A的两个面上。
实施例5-7
以与实施例3-7相同的方式实施步骤，只不过通过类似于实施例5-1～5-6的步骤形成负极活性物质层22B，并且化学式2(1)所示的(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂、六氟磷酸锂、以及二(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺锂的浓度分别为0.2mol/dm3、0.7mol/dm3、以及0.1mol/dm3。
实施例5-8～5-10
以与实施例3-10～3-12相同的方式实施步骤，只不过通过类似于实施例5-1～5-6的步骤形成负极活性物质层22B。
比较例5-1和5-2
以与比较例3-1和3-2相同的方式实施步骤，只不过通过类似于实施例5-1～5-6的步骤形成负极活性物质层22B。
对于实施例5-1～5-10和比较例5-1和5-2的二次电池，检测循环特性。获得表5所示的结果。
表5
负极活性物质：硅
如表5所示，在实施例5-1～5-4中，放电容量保持率高于比较例5-1，并且不用说，高于比较例5-2。在这种情况下，尤其是，存在这样的趋势，即，放电容量保持率以实施例5-4、5-3、5-2、以及5-1的次序升高。因此，这证实，在其中负极22包含硅作为负极活性物质的二次电池中，当电解液包含具有化学式1所示结构的离子化合物作为电解质盐时，可以改善循环特性。
在实施例5-5和5-6中，放电容量保持率高于实施例5-1和5-2。在实施例5-7中，放电容量保持率几乎等于实施例5-5。因此，这证实，在其中负极22包含硅作为负极活性物质并且电解液包含化学式1所示的离子化合物作为电解质盐的二次电池中，即使当加入其它轻金属盐作为电解质盐时，也可以改善循环特性。
在实施例5-8～5-10中，放电容量保持率高于实施例5-5。在这种情况下，尤其是，在其中溶剂包含DFEC的实施例5-10中，放电容量保持率高于其中溶剂分别包含VC和FEC的实施例5-8和5-9。因此，这证实，在其中负极22包含硅作为负极活性物质并且电解液包含化学式1所示的离子化合物作为电解质盐的二次电池中，当溶剂包含具有作为元素的卤素的环状碳酸酯和具有不饱和键的环状碳酸酯时，可以获得更高的效果。尤其是，这证实，当溶剂包含DFEC时，可以获得显著高的效果。
如由上述表3～表5的结果证明的，这证实，当电解液包含具有化学式1所示结构的离子化合物作为电解质盐时，与电解液不包含该离子化合物的情况相比(无论用作负极活性物质的材料如何)，可以获得优异的循环特性。尤其是，当使用提供高能量密度的准金属材料作为负极活性物质时(参照表5)，与使用除准金属材料外的材料的情况(参照表3和表4)相比，放电容量保持率的增加比大大改善。因此，发现当使用准金属材料作为负极活性物质时，可以获得更高的效果。当使用具有高能量密度的准金属材料作为负极活性物质时，与使用碳材料等的情况相比，负极22中电解液的分解反应很容易产生，因此显著发挥了具有化学式1所示结构的离子化合物的高化学稳定性。
已经根据具体实施方式和实施例对本发明进行了描述。然而，本发明不限于上述具体实施方式和上述实施例中描述的方面，并且可以进行各种更改。例如，本发明的离子化合物的使用用途不限于本文中描述的用途，而可以包括其它用途。作为其它用途，例如，可以列举合成催化剂等。
在上述具体实施方式和上述实施例中，已经对使用电解液或使用其中电解液由高分子化合物保持的凝胶电解质作为本发明电池的电解质的情况给出了描述。然而，可以使用其它类型的电解质。作为其它电解质，例如，可以列举离子传导性无机化合物如离子传导性陶瓷、离子传导性玻璃、和离子晶体与电解液；其它无机化合物与电解液的混合物；上述无机化合物和凝胶电解质的混合物等。
在上述具体实施方式和上述实施例中，已经描述了其中负极容量表示为基于锂的嵌入和脱嵌的容量分量的锂离子二次电池，或其中使用锂金属作为负极活性物质并且负极容量表示为基于锂的析出和溶解的容量分量的锂金属二次电池，作为本发明的电池。然而，本发明的电池不限于此。通过将能够使锂嵌入和脱嵌的负极材料的充电容量设定为比正极的充电容量更小的值，本发明可以类似地应用于这样的二次电池，即其中负极容量包括基于锂的嵌入和脱嵌的容量分量和基于锂的析出和溶解的容量分量，并且负极容量表示为这些容量分量的总和。
而且，在上述具体实施方式和上述实施例中，已经对使用锂作为电极反应物的情况给出了描述。然而，作为电极反应物，可以使用其它1 A族元素如钠(Na)和钾(K)、2A族元素如镁和钙(Ca)、或其它轻金属如铝。在这种情况下，同样可以使用上述具体实施方式中描述的负极材料作为负极活性物质。
而且，在上述具体实施方式和上述实施例中，已经根据圆柱型或层压膜型二次电池的具体实施例作为本发明电池的电池结构给出了描述。然而，本发明的电池可以类似地应用于具有其它形状的二次电池，如硬币型电池、纽扣型电池、以及方型电池，或具有其它结构如层压结构的二次电池。而且，本发明的电池可以应用于除二次电池外的其它电池如一次电池。
本领域的普通技术人员应当理解，可以根据设计要求和其它因素进行各种变更、组合、子组合以及改变，只要它们在所附权利要求或其等同物的范围内。
Claims (12)
1.一种具有以下所示结构的离子化合物：
(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂；
[(2，2-双三氟甲基)丙二酸草酸]硼酸锂；
[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂；
(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂；
(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂；
(二氟乙酰草酸)硼酸锂；
(2，3，3，3-四氟丙酸草酸)硼酸锂；
(甲烷二磺酸草酸)硼酸锂；
(二氟甲烷二磺酸草酸)硼酸锂；
(磺基乙酰草酸)硼酸锂；
(二氟磺基乙酰草酸)硼酸锂。
2.根据权利要求1所述的离子化合物，所述离子化合物是(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂、[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂、(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂、或(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂。
3.一种电解液，包括：溶剂、以及电解质盐，
其中，所述电解质盐包含离子化合物，所述离子化合物选自：
(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂；
[(2，2-双三氟甲基)丙二酸草酸]硼酸锂；
[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂；
(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂；
(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂；
(二氟乙酰草酸)硼酸锂；
(2，3，3，3-四氟丙酸草酸)硼酸锂；
(甲烷二磺酸草酸)硼酸锂；
(二氟甲烷二磺酸草酸)硼酸锂；
(磺基乙酰草酸)硼酸锂；
(二氟磺基乙酰草酸)硼酸锂；
其中，所述溶剂包含4-氟-1，3-二氧戊环-2-酮。
4.根据权利要求3所述的电解液，其中，所述离子化合物是(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂、[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂、(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂、或(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂。
5.根据权利要求3所述的电解液，其中，所述电解质盐进一步包含选自由六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、高氯酸锂、六氟砷酸锂、以及化学式5～7所示的化合物组成的组中的至少一种：
化学式5
LiN(CjF2j+1SO2)(CkF2k+1SO2)
其中，j和k表示1以上的整数，并且它们相互之间可以相同或不同；
化学式6
其中，R14表示具有的碳数在2～4的直链或支链的全氟亚烷基；
化学式7
LiC(CpF2p+1SO2)(CqF2q+1SO2)(CrF2r+1SO2)
其中，p、q、以及r表示1以上的整数，并且可以相同或不同。
6.一种电化学装置，包括电解液，其中，
所述电解液包含溶剂和电解质盐，
所述电解质盐包含离子化合物，所述离子化合物选自：
(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂；
[(2，2-双三氟甲基)丙二酸草酸]硼酸锂；
[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂；
(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂；
(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂；
(二氟乙酰草酸)硼酸锂；
(2，3，3，3-四氟丙酸草酸)硼酸锂；
(甲烷二磺酸草酸)硼酸锂；
(二氟甲烷二磺酸草酸)硼酸锂；
(磺基乙酰草酸)硼酸锂；
(二氟磺基乙酰草酸)硼酸锂；
其中，所述溶剂包含4-氟-1，3-二氧戊环-2-酮。
7.根据权利要求6所述的电化学装置，其中，所述离子化合物是(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂、[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂、(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂、或(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂。
8.根据权利要求6所述的电化学装置，其中，所述溶剂包含具有不饱和键的环状碳酸酯。
9.根据权利要求6所述的电化学装置，其中，所述电解质盐进一步包含选自由六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、高氯酸锂、六氟砷酸锂、以及化学式11～13所示的化合物组成的组中的至少一种：
化学式11
LiN(CjF2j+1SO2)(CkF2k+1SO2)
其中，j和k表示1以上的整数，并且它们相互之间可以相同或不同；
化学式12
其中，R14表示具有的碳数为2～4的直链或支链的全氟亚烷基；
化学式13
LiC(CpF2p+1SO2)(CqF2q+1SO2)(CrF2r+1SO2)
其中，p、q、以及r表示1以上的整数，并且它们相互之间可以相同或不同。
10.一种电池，包括正极、负极、以及电解液，其中，
所述电解液包含溶剂和电解质盐，以及
所述电解质盐包含离子化合物，所述离子化合物选自：
(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂；
[(2，2-双三氟甲基)丙二酸草酸]硼酸锂；
[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂；
(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂；
(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂；
(二氟乙酰草酸)硼酸锂；
(2，3，3，3-四氟丙酸草酸)硼酸锂；
(甲烷二磺酸草酸)硼酸锂；
(二氟甲烷二磺酸草酸)硼酸锂；
(磺基乙酰草酸)硼酸锂；
(二氟磺基乙酰草酸)硼酸锂；
其中，所述溶剂包含4-氟-1，3-二氧戊环-2-酮。
11.根据权利要求10所述的电池，其中，所述离子化合物是(2，2-二氟丙二酸草酸)硼酸锂、[二(3，3，3-三氟甲基)乙醇酸草酸]硼酸锂、(2-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂、或(3，3，3-三氟甲基丙酸草酸)硼酸锂。
12.根据权利要求10所述的电池，其中，所述电解质盐进一步包含选自由六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、高氯酸锂、六氟砷酸锂、以及化学式17～19所示的化合物组成的组中的至少一种：
化学式17
LiN(CjF2j+1SO2)(CkF2k+1SO2)
其中，j和k表示1以上的整数，并且它们相互之间可以相同或不同；
化学式18
其中，R14表示具有的碳数为2～4的直链或支链的全氟亚烷基；
化学式19
LiC(CpF2p+1SO2)(CqF2q+1SO2)(CrF2r+1SO2)
其中，p、q、以及r表示1以上的整数，并且它们相互之间可以相同或不同。
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