CN101084277B - 橡胶组合物及使用该组合物的充气轮胎 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种橡胶组合物,当用于轮胎胎面时其能够在不损害轮胎特性例如断裂特性和耐磨性或降低工厂加工性的同时,获得高抓地性能。还公开了使用此橡胶组合物的轮胎。具体地,公开了一种橡胶组合物,其中,将通过使无机金属化合物和酚醛树脂以特定比例反应得到的产物与橡胶组分以特定的比例共混,和通过共混无机金属化合物和酚醛树脂的组合与橡胶组分获得的橡胶组合物。还具体公开了用此橡胶组合物作为胎面部件的充气轮胎。
Description
技术领域
本发明涉及一种橡胶组合物及使用该组合物的充气轮胎,更具体地,涉及一种当用于轮胎胎面时发挥出优异抓地性能的橡胶组合物和使用该组合物的轮胎。
背景技术
近来,随着汽车性能的改进、道路的铺装及高速公路网的发展,强烈要求开发具有高运行性能的充气轮胎。随着运行性能的提高,甚至可以以更高的速度安全稳定地驾驶汽车。特别地,以加速性能和制动性能为代表的抓地性能成为重要要求。
为提供高抓地性能的目的,迄今已经有已知的方法,其中在用于轮胎胎面的橡胶组合物中,使用具有高苯乙烯含量的苯乙烯-丁二烯共聚物橡胶作为具有高玻璃化转变温度橡胶。然而,在该方法中,存在随着因行驶导致的橡胶温度的上升tanδ下降,从而随着轮胎温度的上升抓地性能变差的缺陷。
为解决上述缺陷,JP-A-59-187011中已经报道了使用通过使单体例如1,3-丁二烯、苯乙烯、异戊二烯或其类似物与甲基丙烯酸酯化合物或丙烯酸酯化合物共聚得到的共聚物橡胶的技术,其中该甲基丙烯酸酯化合物或丙烯酸酯化合物含二苯基磷酸酯基团例如,二苯基-2-甲基丙烯酰氧基乙基磷酸酯、二苯基-2-丙烯酰氧基乙基磷酸酯或其类似物。
此外,还已知其中通过使用以加工油和炭黑高度填充的配混体系来提高橡胶组合物中tanδ值的方法;其中通过添加特定类型的树脂以增强橡胶与路面间粘着力来改善抓地性能的方法等。
JP-A-59-187011的技术不能应用于天然橡胶,而且还存在因生产条件使聚合物例如苯乙烯-丁二烯共聚物橡胶或聚丁二烯橡胶的固有性质受到损害的问题。在使用以加工油和炭黑高度填充的配混体系的方法中,虽然改进了抓地性能,但是断裂特性和耐磨性显著变差,由于高填充是必需的,因此其存在难于提供更高水平抓地性能的缺陷。
在通过添加特定类型树脂来改善抓地性能的方法中,随着通过使用树脂使得抓地性能升高,由于在生产步骤中存在的与金属混合器和金属辊间的粘附性升高,这类树脂通常趋于抑制工厂加工性。因此,实际情况是难于通过改善该树脂来改进抓地性能。
因此,本发明的目的在于提供一种橡胶组合物,当用于轮胎胎面时其能够在不损害轮胎特性例如断裂特性、耐磨性和工厂加工性的同时,提供高抓地性能,以及使用此橡胶组合物的轮胎。
发明内容
为解决上述问题本发明人已进行了多种研究,并发现上述问题可通过将特定量的由无机金属化合物和酚醛树脂以特定比例反应得到的反应产物与橡胶组合物配混,或通过将无机金属化合物和酚醛树脂的组合与橡胶组合物配混来解决,结果实现了本发明。
即,根据本发明的橡胶组合物包括,0.1-150质量份通过使酚醛树脂与无机金属化合物以4∶1-100∶1反应得到的酚醛树脂的金属盐,基于100质量份橡胶组分。
此外,根据本发明的橡胶组合物包括:橡胶组分、至少一种由以下通式(I)表示的无机金属化合物和至少一种酚醛树脂:
MX (I)
(其中M是锂、钠、钾、铷、铯、铍、镁、钙、锶、钡、镭、铝、铁、铜、锡、钛、钒或锰的金属阳离子,X是该金属阳离子的反阴离子)。
此外,根据本发明的充气轮胎特征在于在胎面中使用根据本发明的橡胶组合物。
在胎面中使用根据本发明橡胶组合物的轮胎中,与常规轮胎相比可大大改善抓地性能,同时不损害轮胎性能例如断裂特性、耐磨性等和工厂加工性。
具体实施方式
本发明将参考以下实施方案详细描述。根据本发明的橡胶组合物的第一实施方案包括橡胶组分和由酚醛树脂与无机金属化合物反应得到的酚醛树脂的金属盐。作为橡胶组分,可单独使用或两种以上组合使用天然橡胶和合成橡胶,其中优选使用天然橡胶、苯乙烯-丁二烯共聚物橡胶、聚丁二烯橡胶、聚异戊二烯橡胶、卤化丁基橡胶、EPDM橡胶等。
在根据本发明橡胶组合物的第一实施方案中,无机金属化合物可单独使用或两种以上组合使用,提及可以优选由金属盐构成的那些,该金属盐包括一种选自由锂、钠、钾、铷、铯、铍、镁、钙、锶、钡、镭、铝、铁、铜、锡、钛、钒和锰组成的组中的金属。更优选锂、钠、镁、钙、锶、钡、铝、铁、钛、铜或锌的盐。作为无机金属化合物的具体例子,提及的是氧化铍、氯化铍、硫酸铍、硝酸铍、氧化镁、氢氧化镁、醋酸镁、硫酸氢镁、硫酸镁、氟化镁、氯化镁、溴化镁、碘化镁、碳酸镁、碳酸氢镁、苯甲酸镁、铬酸镁、磷酸镁、磷酸氢镁、硝酸镁、乳酸镁、草酸镁、高氯酸镁、硬脂酸镁、琥珀酸镁、氧化 钙、氢氧化钙、硫酸钙、醋酸钙、苯甲酸钙、碳酸钙、磷酸钙、磷酸氢钙、磷酸二氢钙、氟化钙、氯化钙、溴化钙、碘化钙、柠檬酸钙、甲酸钙、葡萄糖酸钙、甘油磷酸钙、亚膦酸钙、乳酸钙、钼酸钙、硝酸钙、亚硝酸钙、油酸钙、草酸钙、棕榈酸钙、过氧化钙、丙酸钙、硅酸钙、硬脂酸钙、酒石酸钙、硫氰酸钙、钨酸钙、泛酸钙、醋酸锶、氟化锶、氯化锶、溴化锶、碘化锶、碳酸锶、甲酸锶、氢氧化锶、氧化锶、硝酸锶、草酸锶、硫酸锶、醋酸钡、铝酸钡、硼酸钡、氟化钡、氯化钡、溴化钡、碘化钡、碳酸钡、氯酸钡、铬酸钡、磷酸钡、磷酸氢钡、氢氧化钡、乳酸钡、钼酸钡、硝酸钡、草酸钡、高氯酸钡、过氧化钡、硬脂酸钡、硫酸钡、亚硫酸钡、硫氰酸钡、硫代硫酸钡、钛酸钡、氧化铝、氢氧化铝、氯化铝、溴化铝、醋酸铝、硫酸铝、硼酸铝、碘化铝、乳酸铝、月桂酸铝、硝酸铝、油酸铝、磷酸铝、氟化铝、氧化铁、氢氧化铁、氟化铁、氯化铁、溴化铁、碘化铁、乳酸铁、硝酸铁、硫酸铁、硫化铁、醋酸铁、氧化铜、氢氧化铜、硫酸铜、氯化铜、氟化铜、溴化铜、碘化铜、碳酸铜、环烷酸铜、油酸铜、草酸铜、磷酸铜、硝酸铜、硬脂酸铜、氧化锡、氢氧化锡、氟化锡、氯化锡、溴化锡、碘化锡、草酸锡、氧化钛、氯化钛、硫酸钛、氧化钒、硫酸钒、氧化锰、硫酸锰、溴化锰、醋酸锰、苯甲酸锰、碳酸锰、氯化锰、草酸锰、硝酸锰等。
在本发明的第一实施方案中,酚醛树脂可以单独使用或两种以上组合使用,且酚醛清漆型和甲阶酚醛树脂型酚醛树脂均可使用。此外,改性酚醛树脂等具有相同效果。作为用于酚醛树脂的单体具体提及的是苯酚、烷基酚如甲酚或其类似物、甲阶酚醛树脂等。作为可与其共聚的单体,具体提及的是甲醛、乙炔、乙烯等,但这类单体不仅限于此。作为酚醛树脂,是通 过使具有2-9个碳原子的烷基的苯酚和另一种有机化合物聚合得到的树脂,可优选使用具有不高于10的聚合度的树脂。优选提及的是对叔丁基苯酚-甲醛树脂、对叔丁基苯酚-乙炔树脂等,更优选对叔丁基苯酚-乙炔树脂。
在根据本发明的橡胶组合物的第一个实施方案中,酚醛树脂的金属盐可通过以下使酚醛树脂与无机金属化合物反应的方法得到。首先,将酚醛树脂溶解在有机溶剂如甲苯、己烷、环己烷、THF、丙酮、苯或其类似物中,而后加入无机金属化合物并搅拌几分钟至几天。然后,进行过滤并从滤液中除去溶剂,由此可得到该金属盐。该金属盐还可通过使该无机化合物与升至高于其软化点温度或熔融的酚醛树脂混合并反应来获得。此外,虽然作为升高温度的方法提及的是用加压式捏合机研磨酚醛树脂的方法,但并不特别限定为该方法。
根据本发明的橡胶组合物的第一实施方案使用通过使酚醛树脂与无机金属化合物以4∶1-100∶1反应得到的酚醛树脂的金属盐。然而,当无机金属化合物的配混量低于上述范围时,不能得到足够的效果。而当其超过该范围时,其被认为会对硫化后的性质产生不良影响。此外,配混的酚醛树脂的金属盐的量为0.1-150质量份,基于100质量份橡胶组分。当其少于0.1质量份时,不能得到足够的效果,而当其超过150质量份时,被认为会对硫化后的性质产生不良影响。
根据本发明的橡胶组合物的第二实施方案包括橡胶组分和至少一种由通式(I)表示的无机化合物与至少一种酚醛树脂的组合。作为橡胶组分,可以单独使用或两种以上组合使用天然橡胶和合成橡胶。作为合成橡胶提及的是合成聚异戊二烯橡胶、聚丁二烯橡胶、苯乙烯-丁二烯共聚物橡胶等。
在本发明第二实施方案中,优选当X为氧、硫、羟基、卤 素、碳酸、硫酸或硬脂酸,且M为镁、钙、锶或钡时的该通式(I)的化合物。作为由通式(I)表示的化合物的具体例子,提及的是氧化铍、氯化铍、硫酸铍、硝酸铍、硫化铍、氧化镁、氢氧化镁、醋酸镁、硫酸氢镁、硫酸镁、氟化镁、氯化镁、溴化镁、碘化镁、碳酸镁、碳酸氢镁、苯甲酸镁、铬酸镁、磷酸镁、磷酸氢镁、硝酸镁、乳酸镁、草酸镁、高氯酸镁、硬脂酸镁、琥珀酸镁、硫化镁、氧化钙、氢氧化钙、硫酸钙、醋酸钙、苯甲酸钙、碳酸钙、磷酸钙、磷酸氢钙、磷酸二氢钙、氟化钙、氯化钙、溴化钙、碘化钙、柠檬酸钙、甲酸钙、葡萄糖酸钙、甘油磷酸钙、亚膦酸钙、乳酸钙、钼酸钙、硝酸钙、亚硝酸钙、油酸钙、草酸钙、棕榈酸钙、过氧化钙、丙酸钙、硅酸钙、硬脂酸钙、酒石酸钙、硫氰酸钙、钨酸钙、泛酸钙、硫化钙、醋酸锶、氟化锶、氯化锶、溴化锶、碘化锶、碳酸锶、甲酸锶、氢氧化锶、氧化锶、硝酸锶、草酸锶、硫酸锶、硫化锶、醋酸钡、铝酸钡、硼酸钡、氟化钡、氯化钡、溴化钡、碘化钡、碳酸钡、氯酸钡、铬酸钡、磷酸钡、磷酸氢钡、氢氧化钡、乳酸钡、钼酸钡、硝酸钡、草酸钡、高氯酸钡、过氧化钡、硬脂酸钡、硫酸钡、亚硫酸钡、硫氰酸钡、硫代硫酸钡、钛酸钡、硫化钡、氧化镭、氢氧化镭、氟化镭、氯化镭、溴化镭、碘化镭、碳酸镭、硫酸镭、硫化镭、氧化铝、氢氧化铝、氯化铝、溴化铝、醋酸铝、硫酸铝、硼酸铝、碘化铝、乳酸铝、月桂酸铝、硝酸铝、油酸铝、磷酸铝、氟化铝、氧化铁、氢氧化铁、氟化铁、氯化铁、溴化铁、碘化铁、乳酸铁、硝酸铁、硫酸铁、硫化铁、醋酸铁、氧化铜、氢氧化铜、硫酸铜、醋酸铜、氯化铜、氟化铜、溴化铜、碘化铜、碳酸铜、环烷酸铜、油酸铜、草酸铜、磷酸铜、硝酸铜、硬脂酸铜、氧化锡、氢氧化锡、氟化锡、氯化锡、溴化锡、碘化锡、草酸锡、氧化钛、氯化钛、硫酸钛、氧化钒、硫酸钒、氧化锰、硫酸锰、溴化锰、醋酸锰、苯甲酸锰、碳酸锰、氯化锰、草酸锰、硝酸锰等。
此外,作为本发明第二实施方案中的酚醛树脂可以使用酚醛清漆型和甲阶酚醛树脂型酚醛树脂。改性酚醛树脂等也具有相同效果。作为用于酚醛树脂的单体具体提及的是苯酚、烷基酚例如甲酚或其类似物、甲阶酚醛树脂等。作为可与其共聚的单体虽然具体提及甲醛、乙炔、乙烯等,但该单体并不仅限于此。优选提及对叔丁基苯酚-甲醛树脂、对叔丁基苯酚-乙炔树脂等,更优选对叔丁基苯酚-乙炔树脂。
在根据本发明的橡胶组合物的第二实施方案中,由通式(I)表示的化合物的量优选为0.1-20质量份、更优选0.1-10质量份,基于100质量份橡胶组分。当该量小于0.1质量份时,不能必然地得到足够的效果,而当其超过20质量份时,虽然能够得到目的性能,但认为会对硫化后的性质产生不良影响。
另外,酚醛树脂总量为0.1-200质量份,基于100质量份橡胶组分。
在根据本发明的橡胶组合物中,对补强填料没有特别限制,但可包括炭黑、二氧化硅、氧化铝、氢氧化铝、碳酸钙、氧化钛等的一种或多种。可以优选使用炭黑。
在本发明中,如果必要,除上述橡胶组分、补强填料和树脂外,还可在常规用量范围内配混橡胶工业中通常使用的添加剂,例如软化剂、抗氧剂、偶联剂、硫化促进剂、促进剂活化剂、硫化剂等。
实施例
以下实施例用于解释本发明,而非意在对其进行限制。
实施例1-6,对比例1-3
通过以常规方式按照表1所示配混配方制备橡胶组合物,并应用于轮胎胎面来制备用于试验的轮胎。并且该表中的数值为质量份。此外,该轮胎是具有225/40R18轮胎尺寸的乘用车用轮胎。通过在4.4km试验环形跑道上行驶来如下评价用于试验的轮胎抓地性能。其通过测量10-20圈中每个实施例轮胎和对比例轮胎的单圈用时(lap time),用对比例1轮胎的时间去除平均单圈用时,并将由除得的值的倒数乘以100得到的值表示为指数来评价。该指数值越大,抓地性能越高,而该指数值越小,抓地性能越差。评价结果同样示于表1中。
表1
对 比 例 1 | 对 比 例 2 | 对 比 例 3 | 实 施 例 1 | 实 施 例 2 | 实 施 例 3 | 实 施 例 4 | 实 施 例 5 | 实 施 例 6 | |
苯乙烯-丁二烯 共聚物橡胶*1 | 150 | 150 | 150 | 150 | 150 | 150 | 150 | 150 | 150 |
炭黑*2 | 80 | 80 | 80 | 80 | 80 | 80 | 80 | 80 | 80 |
酚醛树脂A*3 | - | 20 | - | - | - | - | - | - | - |
酚醛树脂B*4 | - | - | 20 | - | - | - | - | - | - |
芳香油 | 20 | - | - | - | - | - | - | - | - |
硬脂酸 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 |
酚醛树脂A的 金属盐*5 | - | - | - | 20 | - | - | - | - | - |
酚醛树脂B的 金属盐*6 | - | - | - | - | 20 | - | - | - | - |
酚醛树脂C的 金属盐*7 | - | - | - | - | - | 20 | - | - | - |
酚醛树脂D的 金属盐*8 | - | - | - | - | - | - | 20 | - | - |
酚醛树脂E的 金属盐*9 | - | - | - | - | - | - | - | 20 | - |
酚醛树脂F的 金属盐*10 | - | - | - | - | - | - | - | - | 20 |
抗氧剂*11 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 |
硫化促进剂 A*12 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 |
硫化促进剂 B*13 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 |
硫磺 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 |
干燥抓地性能 | 100 | 112 | 109 | 120 | 125 | 130 | 128 | 124 | 126 |
*1Tafden 4350,由Asahi Chemical Industry Co.制造(结合的苯乙烯含量:39%,乙烯键含量:38%,用50质量份的芳香油填充,基于100质量份橡胶组分)
*2SAF(N2SA:150m2/g)
*3Koresin(由BASF制造)
*4Hitanol 1502(酚醛清漆型烷基酚醛树脂,由HitachiChemicalIndustry Co.,Ltd.制造)
*5通过预先使Hitanol 1502(由Hitachi Chemical IndustryCo.,Ltd.制造)与氢氧化锂(Kantou Kagaku Co.Ltd.制造)反应得到的酚醛树脂的锂盐
*6通过预先使Hitanol 1502(由Hitachi Chemical IndustryCo.,Ltd.制造)与氢氧化钠(由Kantou Kagaku Co.Ltd.制造)反应得到的酚醛树脂的钠盐
*7通过预先使Koresin(由BASF制造)与氧化镁(由KantouKagaku Co.Ltd.制造)反应得到的酚醛树脂的镁盐
*8通过预先使Koresin(由BASF制造)与碳酸钙(由KantouKagaku Co.Ltd.制造)反应得到的酚醛树脂的钙盐
*9通过预先使Koresin(由BASF制造)与氧化锌(由KantouKagaku Co.Ltd.制造)反应得到的酚醛树脂的锌盐
*10通过预先使Koresin(由BASF制造)与氢氧化铝(由Kantou Kagaku Co.Ltd.制造)反应得到的酚醛树脂的铝盐
*11N-1,3-二甲基-丁基-N′-苯基-对苯撑二胺
*12N-叔丁基-2-苯并噻唑亚磺酰胺(由OuchishinkoChemical Industry Co.,Ltd.制造)
*13二硫化四-2-乙基己基秋兰姆(由Ouchishinko ChemicalIndustry Co.,Ltd.制造)
如表1所示,相对于对比例,实施例中改进了抓地性能。
实施例7-13,对比例4-6
通过以常规方式按照表2所示配混配方制备橡胶组合物,并应用于轮胎胎面来制备用于试验的轮胎。并且,该表中的数值为质量份。此外,该轮胎具有225/40R18的轮胎尺寸。除了用对比例4的轮胎的时间去除每个实施例轮胎和对比例轮胎的平均单圈用时,再将由除得的值的倒数乘以100得到的值表示为指数来评价之外,用于试验的轮胎抓地性能采用与实施例1中相同的方式来评价。评价结果同样示于表2中。
表2
对 比 例 4 | 对 比 例 5 | 对 比 例 6 | 实 施 例 7 | 实 施 例 8 | 实 施 例 9 | 实 施 例 10 | 实 施 例 11 | 实 施 例 12 | 实 施 例 13 | |
苯乙烯-丁二 烯共聚物橡胶 *1 | 150 | 150 | 150 | 150 | 150 | 150 | 150 | 150 | 150 | 150 |
炭黑*2 | 80 | 80 | 80 | 80 | 80 | 80 | 80 | 80 | 80 | 80 |
酚醛树脂A*3 | - | 40 | - | 40 | 40 | 40 | 40 | 40 | 40 | - |
酚醛树脂B*4 | - | - | 40 | - | - | - | - | - | - | 40 |
芳香油 | 40 | - | - | - | - | - | - | - | - | - |
硬脂酸 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 |
氧化镁*14 | - | - | - | 0.5 | 2 | - | - | - | - | 2 |
氢氧化镁*14 | - | - | - | - | - | 2 | - | - | - | - |
氧化钙*14 | - | - | - | - | - | - | 2 | - | - | - |
氢氧化钙*14 | - | - | - | - | - | - | - | 2 | - | - |
碳酸钙*14 | - | - | - | - | - | - | - | - | 2 | - |
氧化锌 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 |
抗氧剂*11 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 |
硫化促进剂 A*12 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 |
硫化促进剂 B*13 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 |
硫磺 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 |
干燥抓地性能 | 100 | 112 | 109 | 119 | 125 | 123 | 124 | 122 | 117 | 117 |
*1-4、11-13与表1中相同
*14购自Kantou Kagaku Co.,Ltd.的试剂
如表2所示,与对比例相比,实施例中改进了抓地性能。特别地,实施例8、9、10和11中抓地性能更加优异。
Claims (7)
1.一种胎面用橡胶组合物,其包括橡胶组分、至少一种由以下通式(I)表示的无机金属化合物和选自由对叔丁基苯酚-甲醛树脂和对叔丁基苯酚-乙炔树脂组成的组中的至少一种酚醛树脂:
MX (I)
其中M是锂、钠、钾、铷、铯、铍、镁、钙、锶、钡、镭、铝、铁、铜、锡、钛、钒或锰的金属阳离子,X是该金属阳离子的反阴离子,是氧、硫、羟基、卤素、碳酸、硫酸或硬脂酸,
由通式(I)表示的化合物总量为0.1-20质量份,基于100质量份橡胶组分,
所述酚醛树脂总量为0.1-200质量份,基于100质量份橡胶组分。
2.根据权利要求1所述的橡胶组合物,其中M是镁。
3.根据权利要求1所述的橡胶组合物,其中M是钙。
4.根据权利要求1所述的橡胶组合物,其中M是锶。
5.根据权利要求1所述的橡胶组合物,其中M是钡。
6.根据权利要求1所述的橡胶组合物,其中酚醛树脂为对叔丁基苯酚-乙炔树脂。
7.一种充气轮胎,其特征在于在胎面部件中使用如权利要求1-6任意一项中所述的橡胶组合物。
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