CH523887A - Verfahren zur Herstellung von d-Lysergsäure-N-nicotinoylpiperazid - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von d-Lysergsäure-N-nicotinoylpiperazid

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CH523887A
CH523887A CH1365269A CH1365269A CH523887A CH 523887 A CH523887 A CH 523887A CH 1365269 A CH1365269 A CH 1365269A CH 1365269 A CH1365269 A CH 1365269A CH 523887 A CH523887 A CH 523887A
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lysergic acid
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CH1365269A
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Peter Dr Stuetz
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Sandoz Ag
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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von   d-Lysergsäure-N-nicotinoylpiperazid   
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von d-Lysergsäure-N-nicotinoylpiperazid (Formel I, siehe Formelblatt) und seiner pharmakologisch verträglichen Salze sowie pharmazeutische Zubereitungen davon.



   Erfindungsgemäss gelangt man zu der Verbindung der Formel I und ihren Säureadditionssalzen, indem man ein reaktionsfähiges Derivat der Säure der Formel II mit der Verbindung der Formel III oder einem Säureadditionssalz derselben in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten organischen Lösungsmittel in Gegenwart eines basischen Kondensationsmittels umsetzt, die so entstandene Verbindung der Formel I aus dem Reaktionsgemisch isoliert und gegebenenfalls anschliessend in ihre pharmakologisch verträglichen Salze mit Säuren überführt.



   Als reaktionsfähige Derivate der Säure der Formel II können z.B. das bei der Umsetzung der Säure der Formel II mit einem Chlorierungs- oder Bromierungsmittel und einem N-di(nieder)-alkylsubstituierten Säureamid einer aliphatischen Monocarbonsäure mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen entstehende Reaktionsprodukt, das Säurechlorid-hydrochlorid oder das Additionsprodukt der Säure der Formel II mit Dicyclohexylcarbodiimid verwendet werden. Als Chlorierungs- oder Bromierungsmittel sind z.B. Oxalylchlorid, Thionylchlorid, Phosgen, Phosphoroxychlorid und Phosphoroxybromid verwendbar. Als N-di(nieder)-alkylsubstituiertes Säureamid einer aliphatischen Monocarbonsäure mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen können z.B. Dimethylformamid oder Dimethylacetamid dienen.



   Als Lösungsmittel sind beispielsweise Methylenchlorid, Chloroform, Acetonitril und Dimethylformamid oder Mischungen derselben verwendbar. Als basisches Kondensationsmittel eignen sich z.B. Pyridin, Triäthylamin oder auch anorganische Verbindungen wie Kaliumkarbonat.



   Die   erfindungsgemässe    Umsetzung kann bei Temperaturen von etwa -20 bis   + 300    durchgeführt werden.



  Die Reaktionsdauer beträgt, je nach der verwendeten Reaktionstemperatur, etwa 1/2 bis 5 Stunden.



   Die Aufarbeitung der Reaktionslösung kann beispielsweise durch Extraktion der Reaktionslösung mit wässriger 2 N Sodalösung und einem organischen Lösungsmittel erfolgen. Die Verbindung der Formel I kann z.B. nach Trocknung und Verdampfen des organischen Lösungsmittels chromatographisch isoliert werden.



   Die als Ausgangsprodukt verwendete Verbindung der Formel III kann erhalten werden, indem man ein reaktionsfähiges Derivat der Säure der Formel IV mit einem grossen   Überschuss    Piperazin, das gleichzeitig als basisches Kondensationsmittel dient, umsetzt. Das erhaltene Reaktionsprodukt wird vorzugsweise ohne vorherige Trennung der Isomeren für die erfindungsgemässe Umsetzung verwendet.



   Als reaktionsfähige Derivate der Säure der Formel IV können z.B. das bei der Umsetzung der Säure der Formel IV mit einem Chlorierungs- oder Bromierungsmittel und einem N-di(nieder)-alkylsubstituierten   Säureaipi J    einer aliphatischen Monocarbonsäure mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen entstehende Reaktionsprodukt, das Säurechlorid-hydrochlorid und das gemischte Anhydrid mit Schwefelsäure oder Trifluoressigsäure verwendet werden.



  Als Chlorierungs- oder Bromierungsmittel sind z.B.



  Oxalylchlorid, Thionylchlorid, Phosgen, Phosphoroxychlorid und Phosphoroxybromid verwendbar. Als N-di (nieder)-alkylsubstituiertes Säureamid einer aliphatischen Monocarbonsäure mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen können z.B. Dimethylformamid oder Dimethylacetamid dienen.



   Die erfindungsgemäss hergestellte Verbindung der Formel I bildet mit anorganischen oder anorganischen Säuren beständige, bei Raumtemperatur meist kristallisierte Salze. Zur Salzbildung können u.a. folgende Säuren verwendet werden: Chlorwasserstoffsäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure, Weinsäure, Maleinsäure, Methansulfonsäure.



   d-Lysergsäure-N-nicotinoylpiperazid zeichnet sich durch interessante pharmakologische Eigenschaften aus und kann daher als Heilmittel Verwendung finden.



   d-Lysergsäure-N-nicotinoylpiperazid zeigt ausgeprägte zentrale kreislaufregulierende Wirkung, wie in Kreislaufversuchen am narkotisierten Tier (Katze und Hund) durch Blutdrucksenkung, Bradycardie, Noradrenalin- u.



  Tyramin-Verstärkung, Carotisocclusion-Reflexhemmung  sowie Verstärkung der Isoproterenol-Tachycardie festgestellt wurde, was seine Anwendung z.B. bei Orthostase und Hypertonie nahelegt. Für die obengenannte Anwendung wird die Dosierung davon abhängen welche Verabreichungsform und Behandlung gewünscht wird.



  Gute Resultate werden jedoch erreicht mit einer Dosie   mng    von ungefähr 0,02- 15 mg pro kg Körpergewicht des Testtieres.



   Die durchschnittliche Tagesdosis für grössere Säugetiere kann 1-100 mg betragen, verteilt auf 2- bis 3malige Anwendung in Dosen zu 0,3 - 50 mg.



   Weiterhin zeichnet es sich durch gute salidiuretische Wirksamkeit aus, wie durch Diurese-Versuche an der wachen Ratte gezeigt werden konnte. Gute Resultate werden mit einer Dosierung von 1-3 mg pro kg Körpergewicht des Testtieres erreicht, wobei die zu verabreichende Dosis von der gewünschten Wirkung und Applikationsart abhängen wird.



   Die durchschnittliche Tagesdosis für grössere Säugetiere kann 10- 500 mg betragen, verteilt auf 2- bis 3malige Anwendung in Dosen zu 3 - 250 mg.



   d-Lysergsäure-N-nicotinoylpiperazid zeichnet sich zudem durch ausgeprägte antiphlogistische und oedemhemmende Wirkung aus, wie am Carrageenoedem an der Ratte festgestellt wurde. Die angewendete Dosierung wird davon abhängen, welche Verabreichungsform und Behandlung gewünscht wird. Gute Resultate werden erreicht mit einer Dosierung von ungefähr 1-10 mg pro kg Körpergewicht des Testtieres.



   Die durchschnittliche Tagesdosis für grössere Säugetiere kann 10-500 mg betragen, verteilt auf 2- bis 3malige Anwendung in Dosen zu 3-250 mg.



   Ausserdem zeigt es ZNS-dämpfende Effekte, wie an der wachen Maus im Beobachtungstest durch Hemmung im Klettertest und Temperatursenkung festgestellt werden konnte. Die Dosierung wird von der gewünschten Wirkung und Applikationsart abhängen, gute Resultate werden jedoch erreicht mit einer Dosierung von ungefähr 10 - 50 mg pro kg Körpergewicht des Testtieres.



   Die durchschnittliche Tagesdosis für grössere Säugetiere kann 10-500 mg betragen, verteilt auf 2- bis 3malige Anwendung in Dosen zu 3-250 mg.



   Die neue Verbindung der Formel I kann als Arzneimittel allein oder in entsprechenden Arzneiformen für orale, enterale oder parenterale Verabreichung verwendet werden. Zwecks Herstellung geigneter Arzneiformen wird diese mit anorganischen oder organischen, pharmakologisch indifferenten Hilfsstoffen verarbeitet.



   In dem nachfolgenden Beispiel, welches die Erfindung näher erläutern, ihren Umfang aber in keiner Weise einschränken soll, erfolgen die Temperaturangaben in Celsiusgraden und sind nicht korrigiert. Soweit die Herstellung der Ausgangsverbindungen nicht beschrieben wird, sind diese bekannt oder nach an sich bekannten Verfahren oder analog zu an sich bekannten Verfahren herstellbar.
EMI2.1     

EMI2.2     




   Beispiel    d-Lysergsäure-N-n icotinoylpiperazid   
In ein gerührtes, auf   -150    gekühltes Gemisch von 75 ml abs. Dimethylformamid und 150 ml abs. Acetonitril werden innert 10 Minuten 12,6 g (0,1 m) Oxalylchlorid in 10 ml abs. Acetonitril zugetropft, wobei die Temperatur konstant gehalten wird.



   Der ausgefallene, kristalline Niederschlag wird noch 5 Minuten bei   -100    gerührt. Dann trägt man 27 g (0,1 m) trockene d-Lysergsäure ein und trägt unter starker Kühlung rasch 86 g (1 m) Piperazin anhydr. ein und rührt kräftig 4 Stunden bei 00. Nach Extraktion zwischen 2 N Soda/10% Methanol in Methylenchlorid bis zur   Kellemegativen    Probe, Trocknen der vereinigten organischen Phasen und Verdampfen des Lösungsmittels erhält man eine polare Rohbase, die in 150 ml abs. Pyridin gelöst wird. Nach langsamem Eintragen von 16 g   Nicotinoylchlorid       HC1    unter gutem Rühren bei Raumtemperatur ist die Reaktion nach 60 Minuten zu Ende.

 

  Man arbeitet zwischen 10% Methanol/Methylenchlorid und 2 N Sodalösung auf und erhält nach Trocknen und Abdestillieren des organischen Lösungsmittels die Rohbase, die sofort an der 50fachen Menge Alox II-III chromatographiert wird.

 

   Mit 0,5% Methanol in Methylenchlorid wird das reine amorphe   d-Lysergsäure-N-nicotinoylpiperazid    eluiert, während mit 0,7% noch eine Mischfraktion zwischen  der Titelverbindung und der d-Isolysergsäureform anfallen, die sich in   Dimethylformamid/Triäthylaminge-    mischen bei 1000 bis zur Gleichgewichtskonz. von ca.



     6 : 4    isomerisieren lassen und die Ausbeute entsprechend erhöhen.



  Maleinat:
Aus absolutem Äthanol und der doppelt-molaren Menge Maleinsäure nach Erwärmen. Smp.   198 - 2000    (Zers.).   [CC]D20    =   - 120 (c    = 1, Methylenchlorid/Metha   nol =    1:1). 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von d-Lysergsäure-N-nicotinoyl-piperazid (Formel I, siehe Formelblatt) und seiner pharmakologisch verträglichen Salze mit Säuren, dadurch gekennzeichnet, dass man ein reaktionsfähiges Derivat der Säure der Formel II mit der Verbindung der Formel III oder einem Säureadditionssalz derselben in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten organischen Lösungsmittel in Gegenwart eines basischen Kondensationsmittels umsetzt, die so entstandene Verbindung der Formel I aus dem Reaktionsgemisch isoliert und gegebenenfalls anschliessend in ihre pharmakologisch verträglichen Salze mit Säuren überführt.
    UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Verbindung der Formel III im Gemisch mit der entsprechenden Isoverbindung einsetzt.
CH1365269A 1969-09-10 1969-09-10 Verfahren zur Herstellung von d-Lysergsäure-N-nicotinoylpiperazid CH523887A (de)

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