CH472384A - Verfahren zur Herstellung von Octahydro-1,2,4-methenopentalen-(5)-isocyanat - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Octahydro-1,2,4-methenopentalen-(5)-isocyanat

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CH472384A
CH472384A CH391869A CH391869A CH472384A CH 472384 A CH472384 A CH 472384A CH 391869 A CH391869 A CH 391869A CH 391869 A CH391869 A CH 391869A CH 472384 A CH472384 A CH 472384A
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octahydro
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isocyanate
methenopentalen
carboxylic acid
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CH391869A
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Claus-Dieter Dr Weis
Karl Dr Gaetzi
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Geigy Ag J R
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Description


  



  Verfahren zur Herstellung von   Octahydro-i,2,4-      methenopentalen-(5)-isocyanat   
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von   Octahydro-1,2A-methenopentalen-(5)-yl-    isocyanat. Diese bisher unbekannte Substanz ist ein wichtiges Zwischenprodukt bei der Herstellung von Pharmaceutica, Biociden und anderen Chemikalien.



   Das   Octahydro - 1,2,4-      methenopentalen-(5)-isocyanat    entsprechend der Formel I
EMI1.1     
 ist bis heute nicht bekannt geworden. Diese Verbindung wird erhalten, indem man das Azid der   Octahydro- 1,2,4-      methenope. ntalen-(5)-carbonsäure    der Formel   lt   
EMI1.2     
 in Gegenwart eines Lösungs- oder Verdünnungsmittels thermisch zersetzt.



   Diese thermische Zersetzung erfolgt in einem gegen über den Reaktionsteilnehmern inerten Lösungsmittel, wie zum Beispiel in einem aromatischen Kohlenwasserstoff, wie Benzol, Toluol, Xylolen oder in einem höhersiedenden   Ather,    wie Dioxan. Die Zersetzungstemperatur für das Azid liegt bei 20 bis 1800 C. Zur Zersetzung des Azides wird die Lösung vorsichtig erhitzt bis die Stickstoffentwicklung aufhört.



   Zur Herstellung des   Octahydro- 1    ,2,4-methenopenta  lenyl-(5)-carbonsäureazids    der Formel II wird entweder die   Octahydro-1, 2,      ,2,4-methenopentalen-(5)-carbonsäure    in das Carbonsäurechlorid übergeführt, welches dann mit Alkalimetallazid zum gewünschten Carbonsäureazid umgesetzt wird; oder einer der Alkylester, wie der Methyloder   Athylester,    wird mit Hydrazinhydrat und salpetriger Säure, vorzugsweise in Gegenwart eines Lösungs- oder Verdünnungsmittels, in das Carbonsäureazid umgewandelt.   



   Die Octahydro -1,2,4- 4-methenopentalenyl-(5)-carbon-    säure kann nach dem von   H, K.    Hall [J. Org. Chem. 25, 42 (1960)] beschriebenen Verfahren durch Umsetzung von   Bicyclo[2.2. 1] -hepta-2,5-dien      (2,5-Norbornadien)    mit Acrylonitril in Gegenwart von Kupfer-II-acetat und anschliessende alkalische Hydrolyse des entstandenen Octa  hydro- 1      ,2,4-methenopentalenyl-(5)-cyanids    erhalten werden.



   Das folgende Beispiel veranschaulicht das erfindungsgemässe Verfahren, Teile bedeuten darin Gewichtsteile, die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel a) 164 Teile der bekannten   Octahydro- 1      4-methe-    nopentalenyl-(5)-carbonsäure [vergl. H.K. Hall, J. Org.



  Chem. 25, 42 (1960)], 1000 Volumteile Benzol und 4 Volumteile Pyridin werden auf dem Dampfbad schwach erwärmt. Dann tropft man innerhalb 15 Minuten 250 Teile Thionylchlorid so zu, dass die Reaktion von selbst unter   SO2-Entwicklung    fortschreitet. Nach beendeter Zugabe des Thionylchlorids erhitzt man noch 15 Minuten auf dem Dampfbad. Dann entfernt man alle bei Raumtemperatur flüchtigen Produkte am Wasserstrahl-Vakuum. Zum Rückstand gibt man 200 Volumteile Petroläther, lässt das Gemisch 30 Minuten stehen und filtriert. Das Lösungsmittel wird im Verdampfer entfernt. Das erhaltene   Octahydro- 1      2A-methenopentale-    nyl-(5)-carbonsäurechlorid wird destilliert; es siedet bei   63-650/2    Torr.

   (Ausbeute 162,7 Teile; 88,5   O/o.)    b) 93,6 Teile Natriumazid werden in 1720 Volumteilen 50   Obigem    wässrigem Aceton gelöst und die Lösung auf   0o    gekühlt. Dann gibt man innerhalb 5-10 Minuten 90 Teile des gemäss a) erhaltenen   Octahydro-1,2,4-    methenopentalenyl- (5)-carbonsäurechlorids hinzu. Die  Temperatur im Reaktionsgefäss wird durch Aussenkühlung bei 0-20 gehalten. Nach beendeter Zugabe rührt man bei 00 noch weitere 50 Minuten. Die Lösung wird zunächst mit 1000 Volumteilen eiskaltem Benzol und dann ein zweites Mal mit 300 Volumteilen eiskaltem Benzol extrahiert. Dann werden die vereinigten Benzolextrakte mit feingepulvertem Calciumchlorid bei   0-50    getrocknet.

   Die vom Calciumchlorid abfiltrierte Lösung wird auf dem Dampfbad   2 1/2    Stunden erhitzt. Dabei   entwickelt    sich Stickstoff und die Lösung schäumt. Das Benzol wird dann abdestilliert. Das   Octahydro-1,2,4-    methenopentalenyl-(5)-isocyanat hat den Sdp.   70-750/    3 Torr.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Octahydro-1,Z4- methenopentalenyl-(5)-isocyanat, dadurch gekennzeichnet, dass man das Azid der Octahydro-l ,2,4-methenopentalenyl-(5)-carbonsäure in Gegenwart eines Lösungsoder Verdünnungsmittels thermisch zersetzt.
CH391869A 1966-12-22 1966-12-22 Verfahren zur Herstellung von Octahydro-1,2,4-methenopentalen-(5)-isocyanat CH472384A (de)

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