CH343981A - Verfahren zur Herstellung von Glycidyläthern mehrwertiger Phenole - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Glycidyläthern mehrwertiger Phenole

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CH343981A
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Pezzaglia Philip
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Bataafsche Petroleum
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  Verfahren     zur        Herstellung    von     Glycidyläthern        mehrwertiger        Phenole       Die Herstellung von     Glycidyläthern    mehrwertiger       Phenole,    oft auch als     Epoxyharze    bezeichnet, welche  für viele Anwendungszwecke benutzt werden kön  nen, z. B. für     Oberflächenüberzüge,    Formkörper,  als Klebstoffe usw., ist bekannt. Die Polyäther wer  den im allgemeinen hergestellt durch Umsetzung des    mehrwertigen Phenols mit     Epichlorhydrin    in alkali  schem Medium.

   Eine besonders geeignete Gruppe  von     Epoxyharzen    wird hergestellt aus     Epichlorhydrin     und einem zweiwertigen Phenol, wie     Bis-phenol.    Der  überwiegende Bestandteil dieser Polyäther kann  durch die Formel  
EMI0001.0014     
    dargestellt werden, in welcher n eine ganze Zahl aus  der Reihe 0, 1, 2, 3 usw. und R den     zweiwertigen     Rest bedeutet, an welchen die beiden     phenolischen          Hydroxylgruppen    in dem zweiwertigen Phenol     ge=     Bunden sind.

   Gewisse Anwendungsformen von       Epoxyharzen        .erfordern,    dass diese     bestimmte    Werte  für n aufweisen. Das durchschnittliche     Molgewicht     der Polyäther bzw. der Durchschnittswert von n wird  bestimmt durch das     Molverhältnis    zwischen     Epi-          chlorhydrin    und zweiwertigem Phenol. Als Neben  produkt der Reaktion tritt jedoch Salz auf, und es  ist bisher üblich gewesen, das Salz durch Waschen  des rohen Harzes mit heissem Wasser zu entfernen,  wobei das Harz in geschmolzenem Zustand vorlag.  Diese Waschbehandlung ist um so schwieriger und  zeitraubender, je höher das     Molgewicht    der Harze  ist.  



  Solche Schwierigkeiten können durch Anwen  dung einer abweichenden Herstellungsmethode zur  Erzeugung von     Epoxyharzen    mit dem gewünschten       Molgewicht    vermieden werden. Es ist bekannt, dass       Glycidylpolyäther    mehrwertiger     Phenole    mit dem  niedrigsten     Molgewicht    (solche, bei welchen n = 0  oder annähernd 0 ist) durch Umsetzung mit zuge  setzten mehrwertigen     Phenolen    Harze von höherem       Molgewicht    zu bilden vermögen. So können z. B.

    durch Zusetzen einer geeigneten Menge     Bis-phenol       zu dem     Diglycidylätlier    von     Bis-phenol    und Erhitzen  des Gemisches auf etwa 150 bis 200  während einer  kurzen Zeit     Epoxyharze    von jedem gewünschten       Molgewicht    erzeugt werden.

   Die eintretende Reak  tion besteht in.einer einfachen Kupplung von     Epoxyd-          gruppen    mit den in dem zugesetzten mehrwertigen  Phenol     vorliegenden        phenolischen        Hydroxylgruppen.     Da kein Salz oder sonstige Nebenprodukte     gebildet     werden, können so die Waschschwierigkeiten, wel  che sich sonst bei höheren Harzen ergeben, vollstän  dig vermieden werden. Voraussetzung für die wirt  schaftliche technische Anwendbarkeit dieser Schmelz  methode ist jedoch offensichtlich, dass die Herstel  lung des als Ausgangsmaterial dienenden .einfachen       Glycidylpolyäthers    in wirtschaftlicher Weise möglich  ist.  



  Verfahren zur Herstellung von     Glycidyläthern     mehrwertiger     Phenole    von niedrigstem     Molgewicht     sind bekannt. So wird nach einem bekannten Ver  fahren eine äquivalente Menge anorganischer Base  zu einer Lösung von mehrwertigem Phenol in über  schüssigem     Epichlorhydrin,    die auf 20 bis 120  ge  halten wird, zugesetzt. Obwohl diese Arbeitsweise  unter Verwendung von überschüssigem     Epichlor-          hydrin    die einfachen Äther ergibt, zeigte sich doch,  dass sie im Hinblick auf die Ausbeute an Äther aus  dem     Epichlorhydrin    nicht     wirtschaftlich    ist.

             Eine        sorgfältige    Untersuchung     dieser        Reaktion     ergab, dass die Ausbeute an Ätherprodukt aus     Epi-          chlorhydrin    sich bei Anwendung einer geringeren  als der äquivalenten Menge der Base erhöhte.

   Es  wurde auch gefunden, dass das Ätherprodukt im glei  chen Masse, wie die Base gegenüber der äquivalen  ten Menge verringert wurde, steigende Mengen     Chlor     enthielt.<B>Es</B> wurde weiter     gefunden,    dass die Aktivi  tät des     Glycidylätherproduktes    gegenüber zuge  setztem mehrwertigem Phenol in dem Masse, wie  sich die Menge des Chlors in dem Ätherprodukt  erhöhte, ausgesprochen absank.

   Dieser Punkt ist  wichtig, weil bei der Schmelzmethode zur Herstel  lung verschiedener höherer     Epoxyharze    eine hohe  Ausbeute an Ausgangsäther     erforderlich    ist, und es  ebenso wichtig ist, dass die Reaktion des Ätherpro  duktes     mit    zugesetztem mehrwertigem Phenol eben  falls wirtschaftlich und     mit    guter Ausbeute abläuft.  



  Der Einfluss des Chlorgehaltes von als Ausgangs  material dienendem Ätherprodukt auf die Ausbeute  wird durch die Angaben in der nachstehenden Ta  belle erläutert. Ausgangsäther waren hierbei     Glyci-          dyldiäther    von     Bis-phenol    mit den angegebenen Pro  zentgehalten an Chlor.     Bis-phenol    wurde in einer  Menge von 0,6 Äquivalenten je Äquivalent     Epoxyd     in dem Äther zugesetzt. Die Gemische wurden  6 Stunden auf 190  erhitzt und die erhaltenen Pro  dukte zur Feststellung nicht umgesetzter     phenolischer          Hydroxylgruppen        analysiert,    um so das Ausmass der  Reaktion zu bestimmen.

    
EMI0002.0022     
  
    Chlor <SEP> Ausmass
<tb>  im <SEP> Ausgangsäther <SEP> der <SEP> Reaktion
<tb>  <B>0,3 <SEP> 100%</B>
<tb>  1,2 <SEP> <B><I>90%</I></B>
<tb>  1,9 <SEP> <B>88%</B>
<tb>  2,7 <SEP> 84%       Es ist ersichtlich, dass vollständige Umsetzung  nur erzielt wurde, wenn der Äther 0,3     a/o    oder weni  ger Chlor enthielt.  



  Die vorliegende Erfindung betrifft nun ein- ver  bessertes und wirtschaftlicheres Verfahren, nach  welchem sich einfache     Glycidylpolyäther    von mehr  wertigen     Phenolen    mit     einem    geringen Chlorgehalt  und in hoher Ausbeute in bezug auf     Epichlorhydrin     herstellen lassen.  



  Erfindungsgemäss wird ein mehrwertiges Phenol  mit     mindestens    1,5     Mol,    vorzugsweise     mindestens     2     Mol,        Epihalogenhydrin    pro Äquivalent     phenoli-          sches        Hydroxyl    unter Zugabe von nur 90 bis 98     a/o          eines    Äquivalents     Alkalihydroxyd    pro Äquivalent       phenolisches        Hydroxyl        veräthert,

      worauf der nicht  umgesetzte     überschuss    an     Epihalogenhydrin    aus dem       Reaktionsgemisch        abgetrennt    und dann das     ver-          ätherte    mehrwertige Phenol mit     Alkalihydroxyd    im       überschuss    über die zur     Entfernung    des     Halogens     aus dem Äther theoretisch erforderliche Menge in  Berührung gebracht wird.

           Vorzugsweise    wird eine Reaktionslösung ver  wendet, welche 1     Mol    zweiwertiges Phenol in etwa  6 bis 12     Mol        Epibalogenhydrin    (3-6     Moleküle        Epi-          halogenhydrin    je     phenolische        Hydroxylgruppe    des  zweiwertigen Phenols) enthält, und zu dieser Lösung  werden vorzugsweise etwa 1,85 bis 1,95     Mol    Na  triumhydroxyd zugesetzt. Andere     Epihalogenhydrine,     wie die entsprechende Bromverbindung, können an  Stelle des bevorzugten     Epichlorhydrins    verwendet  werden.  



  Die Anwendung von mehr als 98      /a    eines Äqui  valents des     Alkalihydroxyds    in Anwesenheit des  überschüssigen, nicht umgesetzten     Epichlorhydrins     ergibt     eine    rasche Steigerung an     Epichlorhydrinpoly-          mer,        Glycid    und andern unerwünschten Nebenpro  dukten aus     Epichlorhydrin,    was einen Verlust be  züglich der Ausbeute an Polyäther aus dem     Epi-          chlorhydrin    zur Folge hat.

   Es ist weiter gefunden       worden,        dass        die        Anwendung        von        weniger        als        90        %     eines Äquivalents des     Alkalihydroxyds    ein Äther  produkt ergibt, das so grosse Mengen an nicht umge  setzten     phenolischen        Gruppen        enthält,

      dass die nach  folgende Behandlung     mit        Alkalihydroxyd    in Abwe  senheit von nicht umgesetztem     Epichlorhydrin    die  Bildung von unerwünschtem     Glycidylpolyäther    mit  hohem     Molgewicht    in unzweckmässig hoher Aus  beute ergibt.

   Aus diesen Gründen wird bei der  ersten Stufe des Verfahrens die kritische Menge       von        90        bis        98        %        eines        Äquivalents        des        Alkali-          hydroxyds    je Äquivalent der     phenolischen        Hydroxyl-          gruppen    in dem Ausgangsphenol angewandt.  



  Die entscheidende Bedeutung der Menge der in  der ersten Stufe des Prozesses zugesetzten Base er  gibt sich aus einem Vergleich der Angaben in der  unten angeführten Tabelle. Es wurde eine Reihe von  Versuchen     durchgeführt    durch Zusetzen der ange  führten Mengenanteile von     Natriumhydroxyd    in  Form     einer    40 gewichtsprozentigen     wässrigen    Lösung  zu einer Lösung, die 1,00     Mol        Bis-phenol    in 10     Mol          Epichlorhydrin    enthielt.

   Während des     Zusetzens    des       wässrigen        Ätzalkalis    wurde die     Epichlorhydrinlösung     im Sieden erhalten, und das eingeführte sowie das  gebildete Wasser wurde     azeotrop    mit     Epicblorhydrin     entfernt, wobei die Geschwindigkeit derart war,

   dass  das Reaktionsgemisch     eine    Wasserkonzentration von  1     bis    2     %        aufwies.        Bei        Durchführung        der        Destilla-          tion    wurde der überdestillierende Dampf konden  siert, worauf man das Destillat sich in zwei Phasen  trennen liess und nur die     Epichlorhydrinschicht    als       Rückfluss    zurückgab.

   Nach     Beendigung    des     Zuset-          zens    wurde das nicht umgesetzte     Epichlorhydrin     durch Destillation     entfernt    und das gebildete Salz  von dem Ätherprodukt abgetrennt. Das     Epichlor-          hydrinpolymere    wurde ebenfalls isoliert. Dies ist  eine eigentümliche vernetzte Substanz, die in Was  ser oder organischen Lösungsmitteln unlöslich ist.  Das Ätherprodukt wurde auf Gewichtsprozent     Chlor     und den Gehalt an     phenolischen        Hydroxylgruppen     analysiert. Nachstehend sind die Ergebnisse zusam  mengestellt.

      
EMI0003.0001     
  
    Mol <SEP> NaOH <SEP> Epichlorhydrinpolymer, <SEP> Phenolische <SEP> Hydroxyl  je <SEP> Mol <SEP> Äquivalente <SEP> je <SEP> Mol <SEP> gruppen, <SEP> Äquivalente <SEP> % <SEP> Chlor
<tb>  Bis-phenol <SEP> Bis-phenol <SEP> je <SEP> Mol <SEP> Äther <SEP> im <SEP> Äther
<tb>  1,50 <SEP> 0,003 <SEP> 0,14 <SEP> 3,7
<tb>  1,80 <SEP> 0,005 <SEP> 0,08 <SEP> 1,7
<tb>  1,84 <SEP> 0,007 <SEP> 0,06 <SEP> <B>1</B>,1
<tb>  1,90 <SEP> 0,02 <SEP> 0,045 <SEP> 1,0
<tb>  2,00 <SEP> 0,06 <SEP> 0,03 <SEP> 0,63
<tb>  2,05 <SEP> 0,08 <SEP> 0,025 <SEP> <B>0,53</B>
<tb>  2,10 <SEP> 0,12 <SEP> 0,02 <SEP> 0,42       Die vorstehenden Ergebnisse zeigen,

   dass mit  Steigerung des     'Molverhältnisses    von     NaOH    zu Bis  phenol auch der Verlust an     Epichlorhydrin    als Poly  mer sich erhöht, und dass diese Erhöhung über dem       Molverhältnis    von 1,96 sehr rasch ansteigt. Weiter  hin steigt mit Absinken des     Molverhältnisses    unter  etwa 1,80 der     phenolische        Hydroxylgehalt    rasch an.

    Das     Verfahren    wird daher unter Anwendung von 90  bis 98     1/a    ,eines Äquivalents     Alkalihydroxyd    je Äqui  valent des     phenolischen        Hydroxyls    durchgeführt.  



  Das erfindungsgemässe Verfahren ist anwendbar  zur technischen und     wirtschaftlichen    Herstellung von       Glycidyläthern    jedes geeigneten mehrwertigen Phe  nols, wie     Resorcin,        Phloroglucin,        1,5-Dioxynaphtha-          lin,        2,2-Bis-(4-oxyphenyl)-propan,    welches nachste  hend der Kürze halber als     Bis-phenol    bezeichnet  wird, sowie auch komplexerer mehrwertiger     Phenole,     wie     Novolakharze,    die durch     mit    Säure katalysierte  Kondensation von Phenol,

       p-Kresol    oder andern  substituierten     Phenolen    mit Aldehyden, wie Form  aldehyd,     Acetaldehyd,        Crotonaldehyd    usw. erhalten  werden können, Kondensate von     Phenolen    mit     Kar-          danol,        aliphatischen        Diolen    oder ungesättigten fetten  Ölen. Bevorzugte     Phenole    sind die zweiwertigen     Phe-          nole,    wie     Resorcin    und insbesondere     Bis-Phenol.     



  Ausser der Funktion als Lösungsmittel unter  drückt das überschüssige     Epichlorhydrin    im Reak  tionsgemisch die Neigung des sich bildenden     Glyci-          dyläthers    zur Bildung polymerer Kondensate mit  zweiwertigen     Phenolen    oder von gelierten oder     un-          schmelzbaren    Produkten mit     Phenolen,    die mehr  als zwei     Hydroxylgruppen    enthalten, durch Vernet  zung.

   Gewöhnlich wird das Verfahren     durchgeführt     unter Anwendung von etwa 3 bis 12     Mol        Epichlor-          hydrin   <B>je</B>     phenolisches        Hydroxyläquivalent    des mehr  wertigen Phenols. Grössere Mengen, z. B. bis     zu     15     Mol    und darüber, können     gewünschtenfalls    ange  wendet werden; sie ergeben aber keinen besonderen  Vorteil und werden im allgemeinen nicht angewandt,  da aus wirtschaftlichen Gründen die Gesamtmenge  des nicht umgesetzten     Epichlorhydrins    wiedergewon  nen werden muss.  



  Bei der ersten Stufe des Verfahrens wird als  Base vorzugsweise     Natriumhydroxyd    verwendet, ob  wohl     gewünschtenfalls    auch andere     Alkalihydroxyde,     wie     Lithium-    oder     Kaliumhydroxyd,    benutzt werden  können. Es hat sich als höchst zweckmässig erwiesen,    das     Hydroxyd    oder die Gemische dieser in der Form  einer     wässrigen    Lösung in mehr oder weniger kon  zentrierter Form zu verwenden. Das     Hydroxyd    kann  auch in fester Form oder in Suspension oder als  Lösung in einem     inerten    organischen Lösungsmittel  zugegeben werden.  



  Die erste     Verfahrensstufe    kann bei den für die       Verätherung    des Phenols üblichen Temperaturen  durchgeführt werden, z. B. von     Zimmertemperatur     aufwärts. Wegen des langsamen Verlaufes der Reak  tion bei niederen Temperaturen wird die     Veräthe-          rung    vorzugsweise bei etwa 80 bis 120  durchge  führt. Da die Reaktion in     flüssiger    Phase verläuft,  macht die Anwendung von Temperaturen, die über  dem Siedepunkt des     Reaktionsgemisches    bei Atmo  sphärendruck     liegen,    die Anwendung von überatmo  sphärischem Druck erforderlich, damit das Reak  tionsgemisch in flüssigem Zustand bleibt.  



  Es ist erwünscht, die     Verätherung    unter Auf  rechterhaltung einer niederen Wasserkonzentration,  vorzugsweise etwa 0,3 bis 2 Gewichtsprozent, durch  zuführen. Eine vorzügliche Methode zur Einstellung  dieser Konzentration besteht in der Entfernung von  zugesetztem und/oder gebildetem Wasser durch       azeotrope    Destillation mit     Epichlorhydrin.    Selbst  wenn das     Hydroxyd    als     wässrige    Lösung in einer  Konzentration von beispielsweise 15 bis 60      /9    zuge  setzt     wird,

      können Wasser und     Epichlorhydrin    gleich  zeitig aus dem     in    Bewegung gehaltenen Reaktions  gemisch     abdestilliert    werden. Die Regelung der Ge  schwindigkeit der Zugabe von     wässrigem        Hydroxyd     und der Entfernung von Wasser     ermöglicht    .es, dass  die Wasserkonzentration     im        Reaktionsgemisch    inner  halb der gewünschten Grenzen gehalten werden  kann.

   Die     überdestillierenden    Wasser- und     Epichlor-          hydrindämpfe    können kondensiert werden, worauf  sich das kondensierte Destillat in zwei Schichten  trennt und die an     Epichlorhydrin    reiche untere  Schicht,     die    nur eine     geringe    Menge Wasser enthält,  in das     Reaktionsgemisch    zurückgeführt wird, vor  zugsweise als     Rückfluss    in die Destillierkolonne.

   Die  Aufrechterhaltung des Wassergehaltes im Reaktions  gemisch bei einem niedrigen Wert verhindert Ver  luste an     Epichlorhydrin    durch     Hydratisierungsreak-          tionen.     



  Nach beendigter Zugabe des     Hydroxyds    zu dem       Reaktionsgemisch        wird    das nicht umgesetzte Epi-           chlorhydrin    von diesem abgetrennt und das Äther  produkt, welches organisch gebundenes Chlor ent  hält, dann mit     Alkalihydroxyd    im     überschuss    über  die zur     Abtrennung    des Chlors aus dem Äther theo  retisch erforderliche Menge in     Berührung    gebracht.  Es gibt verschiedene Möglichkeiten zur Durchfüh  rung dieser Behandlung.

   Das rohe Ätherprodukt ent  hält das entstandene Salz und auch das nicht umge  setzte     Epichlorhydrin.        Gewünschtenfalls    kann das  Salz von dem rohen Produkt     abfiltriert    werden, so  fern es     im    wesentlichen wasserfrei ist, worauf das       Epichlorhydrin    abgetrennt wird, beispielsweise  durch     Destillation,    worauf     dann    der chlorhaltige  Äther mit dem     Hydroxyd        in    Berührung gebracht  wird.

   Man kann auch zuerst das     Epichlorhydrin    von  dem     Gemisch    von Äther und Salz     abdestillieren,     dann das zurückbleibende     Gemisch    von Äther und  Salz     mit    dem überschüssigen     Hydroxyd        in    Berührung  bringen und darauf die Gesamtmenge des Salzes  z. B. durch     Filtrieren    oder durch Waschen mit  Wasser entfernen.

   Bei der bevorzugten Arbeitsweise  wird das     Epichlorhydrin    zuerst aus dem     Gemisch     von Äther und Salz durch Destillieren     entfernt,    wor  auf das Salz aus dem     Gemisch    durch Waschen mit  Wasser     entfernt        wird    unter Verwendung eines prak  tisch     mit    Wasser-nicht     mischbaren    organischen Lö  sungsmittels für den Äther, worauf die     salzfreie     Lösung von chlorhaltigem Äther mit dem über  schüssigen     Hydroxyd        in        Berührung    gebracht und  der Äther schliesslich isoliert wird.

    



  Bei der bevorzugten Ausführungsform des Ver  fahrens wird das     Epichlorhydrin    durch     Schnellver-          dampfungsdestillation        (Flash-Destillation)    der Haupt  menge desselben bei atmosphärischem Druck und       nachfolgende        Vakuumdestijlation    zwecks Abtren  nung des Restes, z.

   B. bis zu     einer    Temperatur von  <B>150</B> bis 180  bei     einem    Druck von 1 bis 20 mm     Hg,          abgetrennt.        Methylisobutylketon    und Wasser werden  dann zu dem erhaltenen     Äther-Salz-Gemisch    zuge  setzt, worauf sich das     Salz    als     Salzwasserschicht    von  der Lösung des Äthers im     Keton    abtrennt.

   Das Salz  wasser     wird    verworfen, und die Ätherlösung wird       mit    dem überschüssigen     Alkalihydroxyd    in Berüh  rung gebracht, vorzugsweise     mit        Natriumhydroxyd          in    Form     einer        verdünnten        wässrigen    Lösung.

   Das     In-          berührungbringen    des chlorhaltigen Äthers mit dem       Hydroxyd    wird     gewöhnlich    bei etwa 35 bis 90        durchgeführt.        Restliches        Hydroxyd    und die     geringe     Menge des gebildeten Salzes werden aus der Äther  lösung entfernt durch     Überleiten    über ein Bett von       Aluminiumoxyd    oder     durch        Behandlung    mit einer  schwach sauren Substanz,

   wie Eisessig oder einer  verdünnten     wässrigen        Lösung    von     Mononatrium-          phosphat.        Schliesslich    wird der gewünschte     Glycidyl-          äther    des mehrwertigen Phenols durch     Abdestillieren     des     Ketonlösungsmittels,    zunächst bei Atmosphären  druck und     dann    bei verringertem Druck zwecks Ent  fernung     eines    etwaigen Restes, erhalten. .  



  Bei der bevorzugten Arbeitsweise sind verschie  dene flüssige organische Lösungsmittel zur Anwen-         dung    bei der Salzentfernung brauchbar. Das Lö  sungsmittel soll nur     teilweise    mit Wasser mischbar  sein und für das Ätherprodukt ein Lösungsmittel  darstellen, wie es z. B.     zutrifft    für     Methyläthylketon,          Methylpropylketon,        Dipropylketon,        Methylheptyl-          keton,        Cyclohexanol,    Benzol,     Toluol,        Xylol,    sowie  für     Gemische    aus zwei oder mehreren dieser Stoffe.

    Das organische Lösungsmittel wird zweckmässig in       einer    Menge von .etwa 0,5 bis 5 Gewichtsteilen auf  1 Teil Äther     angewandt.    Es wird eine ausreichende  Menge Wasser     zugesetzt,    so dass die entstehende  Salzlösung etwa 5 bis 20 Gewichtsprozent Salz ent  hält. Die Trennung der beiden Phasen     wird    gewöhn  lich bei etwa 20 bis 50  durchgeführt.

   Die salzfreie Lö  sung des Äthers in dem Lösungsmittel wird dann mit  der     Alkalihydroxydlösung    in Form einer etwa 3- bis  20     0/aigen        wässrigen    Lösung unter gutem Rühren in  Berührung gebracht, wobei der Chlorgehalt des       Äthers        auf        etwa        0,3        %        oder        weniger        herabgesetzt     wird. Das     Hydroxyd    wird in überschüssiger Menge  angewendet, wie etwa 3 bis 15 Äquivalente auf  1 Äquivalent     Chlor    in dem Harz.

   Die Hauptmenge  des gebildeten Salzes löst sich     in    der     wässrigen        ätz-          alkalischen    Phase. Nach Entfernen des Chlors wird  die     wässrige    Phase von der organischen, den Äther  enthaltenden Phase getrennt.

   Um sicher zu gehen,  dass kein rückständiges     Hydroxyd    in der organischen  Phase zurückbleibt, wenn sie der     Destillation    zwecks       Entfernung    des organischen     Lösungsmittels    unter  worfen wird, lässt man die rohe organische Phase  entweder durch     ein    Bett von     granuliertem    Alumi  niumoxyd     hindurchströmen,    oder man bringt sie  unter Rühren in Berührung     mit    verdünnter wässriger  Säure, wie 1- bis 10     o/oiger    Essigsäure oder Mono  natriumorthophosphat.

   Erforderlichenfalls wird     dann     die neutralisierte organische Phase von der     wässrigen     Phase abgetrennt.  



  Das Verfahren     kann    entweder in einem Ansatz  oder     in    kontinuierlicher Weise oder     teilweise    in einer  Charge und teilweise kontinuierlich durchgeführt  werden. So ist es z. B. vorteilhaft, die     Verätherung     des mehrwertigen Phenols in einem Ansatz und die  darauffolgenden Behandlungen und Trennungsope  rationen     kontinuierlich    durchzuführen.  



  <I>Beispiel</I>  Ein mit     Erhitzungseinrichtung,        Rührvorrichtung,     Thermometer und Destillierkopf mit einem     Abschei-          der,    welcher den     Rückfluss    der untern Schicht     in    das  Reaktionsgefäss ermöglicht, versehenes Reaktions  gefäss wurde mit     einer    Lösung beschickt, die     Epichlor-          hydrin    und     Bis-phenol    in einem     Molverhältnis    von  10:1 enthielt.

   Die Lösung wurde auf etwa 100  er  hitzt und auf     dieser    Temperatur     gehalten,        während     1,9     Mol        Natriumhydroxyd    je     Mol        Bis-phenol    in Form  einer 40     '/eigen        wässrigen    Lösung     zugesetzt    wurden.  Das aus dem Reaktionsgemisch     abdestillierte    Wasser  und     Epichlorhydrin    wurden am Kopf kondensiert,  und lediglich die abgetrennte     Epichlorhydrinschicht          wurde    in das Reaktionsgemisch zurückgeleitet.

   Durch      Regelung der Zusatzgeschwindigkeit der     Ätzalkali-          lösung    und der     D.estillationsgeschwindigkeit    wurde  die Temperatur auf etwa 100  gehalten, so dass die  Reaktionsmischung etwa 1,5 % Wasser enthielt, wo  bei das Zusetzen etwa im Verlauf von zwei Stunden  erfolgte.

   Nach beendeter Zugabe des     Ätzalkalis    wurde  die Hauptmenge des nicht umgesetzten     Epichlor-          hydrins    aus dem Reaktionsgemisch     abdestilliert,     worauf zwecks Beseitigung des     restlichen        Epichlor-          hydrins    Vakuum bis zu     einem    Druck von 1 mm     Hg     bei 160  angesetzt wurde.

   Der aus Ätherprodukt und  Salz bestehende Rückstand wurde     gekühlt,    und zu  diesem Rückstand wurde eine gleiche Gewichts  menge, berechnet auf den Äther,     Methylisobutyl-          keton        zusammen    mit der     dreifachen    Gewichtsmenge  Wasser zugegeben. Das     Gemisch    wurde bei etwa 25   gerührt, worauf man es zwecks Schichtenbildung  stehen liess. Die etwa 9,5     11/a    Salz enthaltende Salz  lauge wurde abgetrennt und verworfen.

   Die organi  sche Phase mit dem Ätherprodukt, welches etwa  1,0     1/o    Chlor enthielt, wurde dann mit einer gleichen  Gewichtsmenge einer 5     II/aigen        wässrigen    Natrium  hydroxydlösung in Berührung gebracht und das Ge  misch dann 1 Stunde lang bei etwa 80  gerührt. Die  Menge des     Ätzalkalis    betrug etwa das     8,9-fache    der  Menge, die zur Entfernung des im Äther noch ge  bundenen Chlors theoretisch erforderlich war. Das  Gemisch wurde dann auf etwa 50      gekühlt    und die       wässrige    Phase abgetrennt.

   Die organische Phase  wurde dann mit etwa der halben Gewichtsmenge  einer 2     aiaigen        wässrigen    Lösung von Mononatrium  phosphat bei etwa 25  zum Neutralisieren von etwa  noch vorhandenem restlichem     Natriumhydroxyd    ge  rührt. Nach Trennung der Phasen wurde das     Methyl-          isobutylketon    von der organischen Phase     abdestil-          liert,    zunächst bis zu 160  bei Atmosphärendruck  und dann herunter bis zu einem Druck von etwa  1 mm     Hg    bei der gleichen Temperatur.

   Der erhaltene       Diglycidyläther    von     Bis-phenol    war eine hellgelbe  Flüssigkeit, welche gemäss Analyse 0,25     1/Q    Chlor  und 0,521 Äquivalente     Epoxygruppen    auf 100 g  sowie ein     Molgewicht    von 355 aufwies. Das Produkt  zeigte ein hohes Reaktionsvermögen mit zugesetztem       Bis-phenol    und ergab 100      /o,ige    Umsetzung beim  Erhitzen mit 35,6 %     zugesetztem        Bis-phenol    auf  190      während    6 Stunden.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Glycidyläthern mehrwertiger Phenole durch Veräthern des mehr wertigen Phenols mit einem Epihalogenhydrin in alkalischem Medium, dadurch gekennzeichnet, dass das mehrwertige Phenol mit mindestens 1,
    5 Mol Epihalogenhydrin pro Äquivalent phenolisches Hydroxyl unter Zugabe von 90 bis 98 % eines Äqui valents Alkalihydroxyd pro Äquivalent phenolisches Hydroxyl veräthert wird, worauf das nicht umge setzte Epihalogenhydrin aus dem Reaktionsgemisch abgetrennt und das verätherte mehrwertige Phenol mit einer Menge Alkalihydroxyd,
    die grösser ist als die zur Entfernung des im Äther noch enthaltenen Halogens theoretisch erforderliche Menge, in Be rührung gebracht wird. " UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass als Epihalogenhydrin Epichlor- hydrin verwendet wird. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, dass als mehrwertiges Phenol ein zwei wertiges Phenol verwendet wird. 3. Verfahren nach Unteranspruch 2, dadurch ge kennzeichnet, dass als zweiwertiges Phenol Bis-phenol verwendet wird. 4.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass 3 bis 6 Mol Epichlorhydrin pro Äquivalent phenolisches Hydroxyl angewendet wer den. 5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet,
    dass das Alkalihydroxyd für die Um setzung zwischen dem Epihalogenhydrin und dem mehrwertigen Phenol in einer Menge von 92 bis 97 % eines Äquivalents pro Äquivalent phenolisches Hydroxyl zugegeben wird. 6. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass die Verätherung bei einer Tempe ratur von 80 bis 120 durchgeführt wird. 7.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass der Wassergehalt des Epihalogen- hydrin-Phenol-Gemisches während der Reaktion auf einem niedrigen Wert, vorzugsweise zwischen 0,3 und 2 Gewichtsprozent, gehalten wird. B. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass das während der Verätherung ge bildete und zugesetzte Wasser mit dem Epihalogen- hydrin azeotrop abdestilliert wird. 9.
    Verfahren nach Unteranspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die abdestillierten Dämpfe kon densiert werden, wobei sich das Kondensat in zwei Schichten trennt und die an Epihalogenhydrin reiche Schicht in das Reaktionsgemisch zurückgeführt wird. 10. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass die Abtrennung des nicht umge setzten Epihalogenhydrins aus dem Reaktionsge misch durch Schnellverdampfung bei atmosphäri schem Druck und nachfolgende Vakuumdestillation, z.
    B. bei .einer Temperatur von 150 bis 180 bei einem Druck von 1 bis 20 mm Hg, durchgeführt wird. 11. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass das verätherte mehrwertige Phe nol, von welchem das nicht umgesetzte Epihalogen- hydrin abgetrennt worden ist, von Salz befreit wird. 12.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass nach dem Abtrennen des nicht umgesetzten Epihalogenhydrins ein im wesentlichen mit Wasser nicht mischbares organisches Lösungs mittel, wie Methylisobutylketon, dem verätherten mehrwertigen Phenol zugesetzt wird. 13. Verfahren nach Unteranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass das organische Lösungsmittel in einer Menge von 0,5 bis 5 Gewichtsteilen pro Gewichtsteil des Äthers verwendet wird. 14.
    Verfahren nach Unteranspruch '12, dadurch gekennzeichnet, dass ausser dem organischen Lö sungsmittel Wasser zugesetzt wird, worauf die ent standene wässrige Salzlösung von der Lösung des Äthers in dem organischen Lösungsmittel abge trennt wird. 15. Verfahren nach Unteranspruch 14, dadurch gekennzeichnet, däss die zugesetzte Wassermenge so gross ist, dass sich eine wässrige Salzlösung mit 5 bis 20 Gewichtsprozent Salz .ergibt. ,16. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass Natriumhydroxyd als Alkali hydroxyd verwendet wird. 17.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass das Alkalihydroxyd in Form einer wässrigen Lösung verwendet wird. 18. Verfahren nach Unteranspruch 17, dadurch gekennzeichnet, dass das verätherte mehrwertige Phe nol mit 3 bis 15 Äquivalenten Alkalihydroxyd pro Äquivalent des im Äther noch enthaltenen Halogens in Berührung gebracht wird.
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