BR112019019508A2 - composição de catalisador, revestimento catalítico, artigo catalisador, sistema de escape, motor de combustão interna veicular automotivo, veículo automotivo, e, método para tratar um gás de escape. - Google Patents

composição de catalisador, revestimento catalítico, artigo catalisador, sistema de escape, motor de combustão interna veicular automotivo, veículo automotivo, e, método para tratar um gás de escape. Download PDF

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Biskupski Diana
Piras Irene
Werner Muench Joerg
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Johnson Matthey Catalysts Germany Gmbh
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Abstract

uma composição de catalisador de redução catalítica seletiva para converter óxidos de nitrogênio (nox) em um gás de escape usando um redutor nitrogenoso, compreende uma mistura de um primeiro componente e um segundo componente, em que o primeiro componente é uma comistura da forma h de um zeólito de mordenita de aluminossilicato (mor) e um zeólito mfi de aluminossilicato promovido por ferro; e o segundo componente é um óxido de vanádio suportado sobre um suporte de óxido de metal, que é titânia, titânia estabilizada por sílica ou uma mistura de tanto titânia quanto titânia estabilizada por sílica, em que a razão em peso do primeiro componente para o segundo componente é 10:90 a 25:75.

Description

COMPOSIÇÃO DE CATALISADOR, REVESTIMENTO CATALÍTICO, ARTIGO CATALISADOR, SISTEMA DE ESCAPE, MOTOR DE COMBUSTÃO INTERNA VEICULAR AUTOMOTIVO, VEÍCULO AUTOMOTIVO, E, MÉTODO PARA TRATAR UM GÁS DE ESCAPE [001] A presente invenção se refere a uma composição de catalisador de redução catalítica seletiva para converter óxidos de nitrogênio (NOX) em um gás de escape usando um redutor nitrogenoso e [002] O WO 2014/027207 Al da requerente descreve uma composição de catalisador para tratar óxidos de nitrogênio em gás de escape derivado de um processo de clombustão, tal como proveniente de um motor de combustão interna (ou móvel ou estacionário), uma turbina a gás ou uma usina de energia movida a carvão ou óleo, o catalisador compreendendo uma mescla de um primeiro componente e segundo componente, em que o primeiro componente é um componente de peneira molecular de aluminossilicato ou ferrossilicato e em que a peneira molecular ou tem a forma H+ ou é sofre troca iônica com um ou mais metais de transição e o segundo componente é um óxido de vanádio suportado sobre um suporte de óxido de metal selecionado dentre alumina, titânia, zircônia, céria, silica e suas combinações.
[003] EP 255121A2 descreve um catalisador compreendendo (A)’ um óxido de titânio, (B)’ um óxido de pelo menos um metal selecionado dentre tungstênio e molibdênio, (C)’ um óxido de vanádio, e (D)’ pelo menos um metal selecionado do grupo consistindo de ítrio, lantânio, cério, neodímio, cobre, cobalto, manganês e ferro, o componente (D)’ sendo depositado sobre um zeólito, cujo catalisador é para remover óxidos de nitrogênio em um gás de escape de uma fonte de geração fixa contendo os óxidos de nitrogênio e um composto de arsênico, tal como um forno de combustão ou uma caldeira. [004] US 4798813 descreve um catalisador para remover óxidos de nitrogênio de gases de escape de fomos de combustão contendo venenos de
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2/15 catalisador voláteis tais como arsênico, selênio e telúrio. O catalisador compreende uma titânia tendo uma área de superfície de 20 m2/g ou menos e um zeólito tendo 0,01 a 20% em peso de cobre suportado sobre o mesmo; um o diâmetro de poro médio de 10 A ou menos; e uma razão molar sílica/alumina de 10 ou mais.
[005] US 4735927A1 descreve um catalisador para a redução seletiva de óxidos de nitrogênio em nitrogênio na presença de amônia, que é resistente ao envenenamento por óxidos de enxofre contidos em um gás de escape. O catalisador tem a forma de corpos compósitos formados a partir de uma mistura de anatase (5 a 40% em peso), um zeólito (50 a 90%), um material de ligação (0 a 30%), e, opcionalmente, um promotor selecionado dentre óxidos de vanádio, molibdênio, e cobre, na quantidade de pelo menos 0,1% em peso.
[006] WO 88/02659 descreve um catalisador para remover óxidos nítricos de gases de combustão provenientes de instalações de energia ou fomos industriais, o catalisador consistindo de um zeólito resistente ácido o tendo um tamanho de poro de 3 a 6.5 A em sua forma de ácido (forma H). Os constituintes do catalisador podem incluir, como agentes adicionais, pequenas quantidades dos elementos de metal de transição ferro, vanádio, molibdênio, tungstênio, níquel, cobalto, cobre, cromo e/ou urânio. Além disso, o catalisador pode conter até 40% em peso de óxido de titânio, com base na massa do catalisador.
[007] US 2002/0004446Al descreve um corpo de catalisador para romper óxido de nitrogênio na presença de um agente redutor a temperaturas de 400 a 750°C, o corpo de catalisador compreendendo: um material ativo contendo um zeólito ácido de troca iônica com hidrogênio e um componente ativo, dito material ativo contém 40-60% em peso de dito zeólito e 40-60% em peso de dito componente ativo, dito componente ativo contém 70-95% em peso de dióxido de titânio, 2-30% em peso de trióxido de tungstênio, 0.1-10%
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3/15 em peso de óxido de alumínio e 0,1-10% em peso de dióxido de silício.
[008] WO 2008/089957 Al descreve uma composição de catalisador para reduzir óxidos de nitrogênio em gás de escape de Diesel, o catalisador compreendendo pelo menos dois óxidos selecionados dentre V2O5, WO3, Ί1Ο2 e um zeólito isento de metal nobre com troca com metal. O metal de troca é preferivelmente Co, Cu, Fe ou Ni, especialmente Fe. O teor de zeólitos trocados com metal na composição de catalisador é limitado a menos do que 10% em peso com 5-8% em peso sendo muito especialmente preferido.
[009] US 4663300A descreve uma composição de catalisador e um processo para a redução de óxidos de nitrogênio em gases de combustão em nitrogênio. O catalisador compreende titânia, mordenita e um componente de metal. O componente de metal preferido compreende óxido de vanádio e óxido de tungstênio. Pelo menos 15% em peso de mordenita estão presentes, com mordenita H de alta silica sendo preferida.
[0010] EP 2614886 Al descreve um catalisador de redução de NOX para a redução catalítica de óxido nítrico com amônia em gás de escape de caldeira proveniente da combustão de carvão de alto teor de enxofre, oriundo da Powder River Basin (USA), biomassa etc. também contendo venenos de catalisador tais como arsênico, fósforo e potássio. Tais catalisadores requerem uma baixa razão de oxidação de SO2 para evitar emissão de SO3 e a formação da chamada “chuva ácida” e uma alta atividade na oxidação de mercúrio presente no gás de escape. O catalisador é composto de uma composição de catalisador que compreende titânio (Ti), um óxido de fósforo, molibdênio (Mo) e/ou tungstênio (W), óxido de vanádio (V), e zeólito de alta silica que tem uma razão S1O2/AI2O3 de não menos do que 20.
[0011] Seguindo a pesquisa continuada em associação com as formulações de catalisador descritas em WO 2014/027207 Al, os inventores verificaram que uma combinação (mescla) da forma H de um zeólito de mordenita de aluminossilicato e um zeólito MFI de aluminossilicato
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4/15 promovido por ferro como o primeiro componente com o segundo componente de óxido de vanádio suportado oxide tem melhor conversão de NOX e seletividade para N2O mais baixa ou comparável (isto é, seletiva para conversão de NOX em N2, não N2O), do que ou a composição incluindo apenas a forma H de zeólito de mordenita descrito em US 4663300A ou a composição incluindo apenas o zeólito MFI de aluminos silicato promovido por ferro descrito em WO 2014/027207 Al, particularmente a temperaturas de até 400°C. Esta sinergia é definida de acordo com as reivindicações anexas e como descrito aqui abaixo.
[0012] De acordo com um primeiro aspecto a invenção fornece uma composição de catalisador para converter óxidos de nitrogênio (NOX) em um gás de escape, cuja composição de catalisador compreendendo uma mistura de um primeiro componente e um segundo componente, em que o primeiro componente é uma comistura da forma H de um zeólito de mordenita de aluminossilicato e um zeólito MFI de aluminossilicato promovido por ferro); e o segundo componente é um óxido de vanádio suportado sobre um suporte de óxido de metal, que é titânia, titânia estabilizada por silica ou uma mistura de tanto titânia quanto titânia estabilizada por silica, em que a razão em peso do primeiro componente para o segundo componente é 10:90 a 25:75.
[0013] A presente invenção vai agora ser descrita adicionalmente. Nas passagens que se seguem diferentes aspectos/modalidades da invenção são definidas em mais detalhe. Cada aspecto/modalidade assim definido pode ser combinado com qualquer outro aspecto/modalidade ou aspectos/modalidades a menos que claramente indicado em contrário. Em particular, qualquer característica indicada como sendo preferida ou vantajosa pode ser combinada com qualquer outra característica ou características indicadas como sendo preferidas ou vantajosas. E entendido que as características descritas em relação ao produto podem ser combinadas com aquelas descritas em relação ao método e vice-versa.
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5/15 [0014] Além do mais, o termo “compreendendo” como usado aqui pode ser cambiado para as definições “consistindo essencialmente de” ou “consistindo de”. O termo “compreendendo” é destinado a significar que os elementos nomeados são essenciais, mas outros elementos podem ser adicionados e ainda formar uma construção dentro do escopo da reivindicação. O termo “consistindo essencialmente de” limita o escopo de uma reivindicação aos materiais ou etapas especificados e aqueles que não afetam materialmente a(s) característica(s) básica(s) e inédita(s) da invenção reivindicada. O termo “consistindo de” encerra a reivindicação na inclusão de materiais que não aqueles citados exceto por impurezas ordinariamente associadas com os mesmos.
[0015] A razão em peso da forma H do zeólito de mordenita de aluminossilicato (MOR) para o zeólito MFI de aluminossilicato promovido por ferro é preferivelmente de 3:1 a 3:5, o mais preferivelmente de 1:1 a 3:5. As vantagens destes parâmetros são mostradas nos Exemplos aqui abaixo.
[0016] Opcionalmente, a razão em peso do primeiro componente para o segundo componente é 15:85 a 20:80.
[0017] Preferivelmente, quando a composição de catalisador de acordo com o primeiro aspecto da invenção é para extrusão em um substrato, a composição de catalisador compreende um ou mais componentes aglutinantes, em que a razão em peso do peso combinado do primeiro e segundo componentes para o peso combinado do um ou mais componentes aglutinantes é de 80:20 a 95:5, preferivelmente 90:10 a 85:15. O um ou mais componentes aglutinantes podem ser uma argila, e.g. alumina e/ou fibras de vidro.
[0018] O código tipo Armação MFI (definido pela International Zeolite Association) se refere a uma família de peneiras moleculares sintéticas compartilhando a mesma estrutura. MFI é definida como tendo uma abertura de poro máxima de dez átomos tetraédricos e peneiras moleculares tendo esta
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6/15 propriedade são referidas na literatura como sendo peneiras moleculares de “poro médio”. Peneiras moleculares de aluminossilicato são comumente referidas como zeólitos. Um zeólito de aluminossilicato preferido do código tipo Armação MFI é ZSM-5. O ZSM-5 é conhecido e foi amplamente estudado e caracterizada. Ver por exemplo T. Kokotailo et al., “Structure of synthetic zeolite ZSM-5”, Nature 272, 437-438 (1978). Métodos de fabricar ZSM-5 por troca iônica com ferro são também conhecidos (ver e.g. US20100172828 Al). Um teor de ferro preferido no zeólito MFI de aluminossilicato promovido por ferro para uso na invenção é 2-7% em peso tal como 3-6% em peso.
[0019] Preferivelmente, a razão de silica para alumina (SAR) do aluminossilicato MFI é 20-50. Se a SAR é muito alta, a área de superfície do zeólito é reduzida e há muito poucos sítios ácidos efetivamente para armazenar amônia e/ou para atividade de conversão de NOX. Se a SAR é muito baixa, o zeólito é suscetível de ruptura estrutural e assim um colapso na armação e área de superfície através de envelhecimento hidrotérmico em uso.
[0020] A mordenita do código tipo Armação MOR foi originalmente identificada como um mineral natural, mas ela foi subsequentemente fabricada sinteticamente (ver Meier, W.M., The crystal structure of mordenite (ptilolite) Z. Kristallogr., 115, 439-450 (1961); e patente US 4503023).. Embora seja possível usar mordenita natural na presente invenção desde que etapas apropriadas sejam realizadas para remover impurezas e contra-íons tais como sódio e/ou potássio presentes no material natural, e.g. lavagem e troca iônica com amônio (ver e.g. DE102005010221), prefere-se usar mordenita de aluminossilicato sintética. A mordenita adicionada à mistura usada para preparar o produto de acordo com a invenção (ver Exemplo 1) pode ser forma H pré-preparada de mordenita ou a forma de amônio, que - em seguida à calcinação - vai se converter à forma H à medida que a amônia é removida da mesma.
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7/15 [0021] A SAR da mordenita da mordenita de aluminossilicato sintética para uso na invenção pode ser de 10 a 30, pelas mesmas razões como discutidas em associação com MFI aqui acima. Mordenita natural tem tipicamente uma SAR de 8 a 12.
[0022] Argilas apropriadas incluem terra de fuller, sepiolita, hectorita, uma esmectita, um caulim e misturas de quaisquer duas ou mais das mesmas, em que o caulim pode ser escolhido dentre sub-bentonita, anauxita, haloisita, caolinita, diquita, nacrita e misturas de quaisquer duas ou mais das mesmas; a esmectita pode ser selecionada do grupo consistindo de montmorilonita, nontronita, vermiculita, saponita e misturas de quaisquer duas ou mais das mesmas; e a terra de fuller pode ser montmorilonita ou paligorsquita (atapulgita).
[0023] As fibras inorgânicas podem ser selecionadas do grupo consistindo de fibras de carbono, fibras de vidro, fibras de metal, fibras de boro, fibras de alumina, fibras de silica, fibras de sílica-alumina, fibras de carboneto de silício, fibras de titanato de potássio, fibras de borato de alumínio e fibras cerâmicas. Fibras inorgânicas podem melhorar a robustez mecânica do produto calcinado para uso nas aplicações automotivas preferidas e durante o “enlatamento” do produto calcinado para uso em um sistema de escape automotivo.
[0024] A alumina é preferivelmente gama alumina. Quando é usado um óxido de alumínio, para assegurar ligação com o óxido de alumínio, é vantajoso adicionar uma solução aquosa de um sal de metal solúvel em água ao óxido de alumínio ou à substância precursora do óxido de alumínio antes de adicionar os outros materiais de partida. Alternativamente, qualquer outra alumina de transição, isto é, alfa, alumina, beta alumina, qui alumina, eta alumina, ro alumina, capa alumina, teta alumina, delta alumina, lantânio beta alumina e misturas de quaisquer duas ou mais dessas aluminas de transição, podem ser usadas. A alumina pode também ser adicionada à mistura
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8/15 extrudável como um sol, com o benefício de que o produto calcinado resultante é mais robusto mecanicamente.
[0025] Preferivelmente, para melhorar a estabilidade térmica do catalisador e a atividade de conversão de NOX fresco, o suporte de óxido de metal do segundo componente compreende óxido de tungstênio, óxido de molibdênio, tanto óxido de tungstênio quanto óxido de molibdênio, mas mais preferivelmente óxido de tungstênio.
[0026] O óxido de vanádio do segundo componente pode compreender vanadato de ferro porque ele pode fornecer certas vantagens incluindo atividade melhorada a baixa temperatura (180-350°C) e estabilidade em temperatura mais alta do que óxido de vanádio, tal como é descrito em WO 2011/127505.
[0027] A composição de catalisador pode, incluindo qualquer aglutinante, compreender 0,5 a 5,0 por cento em peso de vanádio calculado como V2O5, preferivelmente 1,0 a 3,0% em peso, com base no peso total da composição de catalisador como um todo. Este método de cálculo se aplica também quando o componente de vanádio é vanadato de ferro (FeVCU).
[0028] De acordo com um segundo aspecto, é fornecido um revestimento catalítico compreendendo uma composição de catalisador de acordo com o primeiro aspecto da invenção compreendendo uma ou mais cargas, aglutinantes, auxiliares de processamento, água e dopantes. Auxiliares de processamento podem incluir modificadores de reologia para uso em tais métodos como são descritos em métodos de revestimento tais como WO 99/047260 Al, WO 2011/080525 Al, WO 2014/195685 Al ou WO 2015/145122 A2 por exemplo.
[0029] De acordo com um terceiro aspecto, a invenção fornece um artigo catalisador compreendendo um substrato monolítico revestido com um revestimento catalítico de acordo com o segundo aspecto da invenção. O substrato pode ser um substrato de metal de fluxo passante, um substrato de
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9/15 cerâmica de fluxo passante, um filtro de fluxo em parede, um filtro de metal sinterizado ou um filtro parcial.
[0030] De acordo com um quarto aspecto, um artigo catalisador preferido compreende a composição de catalisador de acordo com o primeiro aspecto da invenção na forma de um substrato extrudado, preferivelmente um monólito alveolar. Neste caso, preferivelmente, a composição de catalisador contém tungstato em vez de molibdato.
[0031] Vai ser apreciado que o benefício da invenção, isto é, atividade de conversão de NOX melhorada e geração de N2O mais baixa, é obtido independentemente de se a composição de catalisador está presente como um revestimento revestido sobre um substrato inerte ou como um substrato extrudado.
[0032] Métodos de preparar um artigo catalisador extrudado de acordo com quarto aspecto da invenção são conhecidos e.g. a partir de WO 2014/027207 Al e WO 2011/092521 Al ou qualquer arte acusada como fundamento aqui.
[0033] Auxiliares orgânicos apropriados tais como aglutinantes, cargas, modificadores de poro, lubrificantes de extrusão e plastificantes podem ser adicionados para facilitar a misturação para formar uma massa extrudável homogênea. Os auxiliares orgânicos podem include celulose, resinas solúveis em água tais como óxido de polietileno ou polietileno glicol e são queimados para fora a partir do substrato final durante calcinação.
[0034] O artigo catalisador de acordo com o terceiro ou quarto aspectos da invenção pode compreender uma segunda composição de catalisador na forma de um revestimento para reduzir seletivamente NOX usando um redutor nitrogenoso e/ou para oxidar NH3, cuja segunda composição de catalisador é: (a) uma mistura de catalisador de acordo com o primeiro aspecto da invenção; (b) uma peneira molecular promovida por metal de transição; (c) um metal do grupo da platina suportado sobre um
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10/15 óxido de metal; ou (d) um catalisador compreendendo óxido de vanádio suportado sobre titânia. Vai ser apreciado que a opção (a) já está definida pelo terceiro aspecto da invenção e assim ela pode ser eliminada de qualquer reivindicação dependente da reivindicação do terceiro aspecto da invenção.
[0035] O artigo catalisador do terceiro ou do quarto aspectos da invenção pode compreender um catalisador de rejeito de amônia (ASC) compreendendo uma primeira camada de (c) para oxidar amônia e uma segunda camada compreendendo o catalisador de acordo com o primeiro aspecto da invenção, em que a primeira camada é disposta diretamente sobre o substrato e a segunda camada se superpõe à primeira camada. Este arranjo é benéfico porque ele pode promover as seguintes reações. Na primeira camada: 2NH3 + I.5O2 —> N2 + 3H2O (+ NO e/ou NO2); e na segunda camada: NO + NH3 + % O2 N2 + 3/2H2O; ou NO + NO2 + 2NH3 2N2 + 3H2O; ou NO2 + 4/3NH3 7/6N2 + 2H2O. A fonte do NO e NO2 nas reações da segunda camada pode ser o próprio gás de escape e/ou reações colaterais na primeira camada, que geram NO ou NO2. A fonte de amônia nas reações da segunda camada pode ser o próprio gás de escape e/ou amônia adsorvida sobre componentes da segunda camada a partir do gás de escape.
[0036] De acordo com um quinto aspecto, é fornecido um sistema de escape para tratar gás de escape compreendendo um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) disposto a montante de um catalisador de rejeito de amônia (ASC), em que pelo menos um dentre o catalisador SCR e o ASC compreende um catalisador de acordo com o primeiro aspecto da invenção.
[0037] O sistema de escape de acordo com o quinto aspecto da invenção pode compreender um catalisador de oxidação compreendendo um metal do grupo da platina suportado em um óxido de metal revestido sobre um substrato monolítico e disposto a montante da composição de catalisador SCR. Isto é para promover oxidação de óxido de nitrogênio presente no gás de escape em dióxido de nitrogênio em uma razão aproximada de 4NO:NO2 a
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11/15 cerca de Ν0:3Ν0ι em volume. Isto é feito para promover uma conversão cineticamente mais rápida de NOX do que ou NO ou NO2 isoladamente (ver por exemplo S. Kasaoka et al, Nippon Kagaku Kaishi, 1978, No. 6, pp. 874881).
[0038] A composição de catalisador SCR de acordo com a invenção pode ser usada para tratar gases de escape provenientes de fontes de emissão de NOX estacionárias, tais como turbinas a gás ou uma usina de energia movida a carvão ou óleo. Neste caso, a composição de catalisador pode ser revestida sobre um substrato chamado do tipo de placa de chapa de metal corrugada perfurada. Composições de catalisador para esta aplicação incluem preferivelmente molibdato em vez de tungstato. Porém, preferivelmente e de acordo com um sexto aspecto, a invenção fornece um motor de combustão interna veicular automotivo de queima pobre compreendendo um sistema de escape de acordo com o quinto aspecto de acordo com a invenção.
[0039] De acordo com um sétimo aspecto, a invenção fornece um veículo automotivo compreendendo um motor de acordo com o sexto aspecto da invenção.
[0040] De acordo com um oitavo aspecto, a invenção fornece um método para tratar um gás de escape, que compreende opcionalmente uma razão de NO para NO2 de cerca de 4:1 a cerca de 1:3 em volume, cujas razões podem ser promovidas passivamente, e.g. por um catalisador de oxidação apropriadamente concebido, cujo método compreende as etapas de: contatar uma corrente de gás de escape contendo NOX e NH3 com um catalisador de acordo com o primeiro aspecto da invenção ou um artigo catalisador de acordo com o terceiro ou quarto aspectos da invenção; e converter pelo menos uma porção do NOX em N2 e/ou converter pelo menos uma porção do NH3 em pelo menos um dentre N2, NO e NO2 de acordo com as reações descritas aqui acima em relação à primeira e à segunda camadas, em que a primeira camada é (c), isto é, um metal do grupo da platina suportado sobre um óxido de metal.
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12/15 [0041] A fim de que a invenção possa ser mais completamente entendida, os seguintes Exemplos são fornecidos a título de ilustração apenas.
EXEMPLOS
Exemplo 1: Preparação de Substrato Alveolar Extrudado [0042] Um catalisador de substrato alveolar extrudado de acordo com WO2014/027207 Al foi preparado misturando primeiramente um zeólito MFI de aluminossilicato pulverizado comercialmente disponível que sofreu trica iônica com >1% em peso de ferro, uma forma H pulverizada comercialmente disponível de mordenita ou uma mistura de tanto o zeólito MFI de aluminossilicato/1% em peso de Fe quanto a forma H pulverizada de mordenita com 2% em peso V2O5 - 10% em peso de saldo de WO3/T1O2 com auxiliares inorgânicos para melhorar a reologia para extrusão e aumentar a resistência mecânica do extrudado. Auxiliares orgânicos apropriados foram adicionados para facilitar a misturação para formar uma massa extrudável homogênea. A massa extrudável foi extrudada para forma um corpo alveolar cilíndrico de 25,4 mm de diâmetro x 70 mm de comprimento na configuração de fluxo passante (isto é, células abertas em ambas extremidades) tendo uma densidade de célula de 400 células por polegada quadrada (6,45 cm2) e tendo espessuras de parede de célula de 11 milésimos de uma polegada (mil) (279,4 microns). Os substratos alveolares extrudados assim formados foram então secados e calcinados para formar o produto acabado.
[0043] As proporções apropriadas dos zeólitos, auxiliares inorgânicos V2O5 - WO3/T1O2, foram selecionadas de modo que - em seguida à remoção de dos auxiliares orgânicos por calcinação - os substratos extrudados tinham a % em peso das composições dadas na Tabela 1 abaixo.
Tabela 1
Exemplo V2O5 - WO3/TÍO2 (% em peso) Auxiliares inorgânicos (% em peso) Fe-MFI (% em peso) H-MOR (% em peso)
1 7 1,412,6 10,0 6,0
2 71,4 12,6 8,0 8,0
3 71,4 12,6 4,0 12,0
Comparativo 1 71,4 12,6 16,0 0,0
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IComparativo 2 |71,4 |12,6 |0,0 |16,0 |
Exemplo 2: Envelhecimento de Substrato Alveolar Extrudado [0044] Os substratos alveolares de colmeia extrudados resultando do Exemplo 1 foram termicamente envelhecidos (sem água adicionada) em uma etapa de envelhecimento acelerado ou por aquecimento dos mesmos em uma estufa em ar a acima de 600°C por 2 horas (referidos aqui como “frescos”) ou a 650°C por 100 horas (referido aqui como “envelhecidos”) para simular a exposição esperada dos substratos alveolares a gases de escape veiculares automotivos por um final de vida de veículo, de acordo com legislação europeia para normas de emissão.
Exemplo 3: Desempenho do Catalisador [0045] Cada um dos substratos frescos e envelhecidos foi exposto a um gás de escape de motor diesel simulado a uma velocidade espacial de cerca de 120000/hora. O gás de escape simulado continha cerca de 9,2% em peso de O2, cerca de 7,0% em peso de H2O, cerca de 300 ppm de NOX (NO apenas) cerca de 300 ppm de NH3, e o saldo de N2. A atividade dos substratos de catalisador tanto frescos quanto envelhecidos para converter NOX foi determinada a temperaturas de 180, 215, 250, 300 e 400°C. Os resultados para dados de conversão de % de NOX são apresentados nas Tabelas 2 e 3 (quanto mais altos os valores melhor).
[0046] A seletividade para N2O das amostras de substrato de catalisador “envelhecido” a 500°C é mostrada na Tabela 3 (quanto mais baixos os valores melhor). A seletividade para N2O é determinada pela equação:
SN2O+2* (N2O que sai menos N2O que entra)/(NOx que entra menos NOX que sai)* 100.
Tabela 2 - % de conversão de NOX para Amostras de Substrato de Catalisador Fresco
Temp (°C) Exemplo Comparativo 1 Exemplo 1 Exemplo 2 Exemplo 3 Exemplo Comparativo 2 % diferença entre Exemplo 2 e Exemplo Comparativo 2
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180 22,9 22,2 19,0 17,1 18,5 0,5
215 47,0 48,0 42,0 39,0 41,4 0,6
250 67,7 69,2 62,7 60,3 62,2 0,5
300 83,6 84,8 79,6 78,5 79,0 0,6
400 91,5 93,0 89,4 89,4 89,2 0,2
500 82,0 87,7 83,3 83,2 82,8 0,5
Tabela 3 - % de conversão de NQX para Amostras de Substrato de Catalisador
Envelhecido
Temp (°C) Exemplo Comparativo 1 Exemplo 1 Exemplo 2 Exemplo 3 Exemplo Comparativo 2 % diferença entre Exemplo 2 e Exemplo Comparat-vo 2
180 4,1 9,1 9,2 N/A 8,7 0,5
215 9,5 21,6 22,5 22,2 21,3 1,2
250 18,5 40,4 42,0 41,8 40,5 1,5
300 36,0 65,8 67,6 67,7 65,9 1,7
400 56,3 80,5 82,5 82,8 82,6 -o,i
500 24,4 58,6 63,3 66,3 68,0 -4,7
Tabela 4 - Seletividade para N?O por Substratos de Catalisador “Envelhecidos” a 500°C
Exemplo Comparativo 1 Exemplo 1 Exemplo 2 Exemplo 3 Exemplo Comparativo 2
Seletividade para NjO 26,8 - 13,0 - 10,4
[0047]’ Pode ser visto a partir dos dados apresentados nas Tabelas 2, 3 e 4 que a atividade de conversão de NOX fresco para os Exemplos 2 e 3 é similar ao Exemplo Comparativo 2, enquanto que o Exemplo 1 é melhor do que o Exemplo Comparativo 2 e similar ao Exemplo Comparativo 1. A atividade de conversão de NOX envelhecido de todos os Exemplos é melhor do que o Exemplo Comparativo 1 e é melhor do que (Exemplo 2, particularmente a < 400°C) ou similar ao Exemplo Comparativo 2. Os dados de atividade para N2O na Tabela 4 mostram que o show o Exemplo 2 tem seletividade para N2O similar ao Exemplo Comparativo 2 e uma seletividade para N2O melhor do que o Exemplo Comparativo 1.
[0048] Globalmente, estes dados mostram uma ordem de preferência de Exemplo 2 » Exemplo 1 > Exemplo 3.
[0049] A descrição detalhada acima foi fornecida a título de explicação e ilustração, e não é destinada a limitar o escopo das reivindicações anexas. Muitas variações nas modalidades presentemente
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15/15 preferidas ilustradas aqui vão ser evidentes para uma pessoa de especialização normal na técnica, e permanecem dentro do escopo das reivindicações anexas e seus equivalentes.
[0050] Para se evitar dúvidas, todos os conteúdos de todos os documentos acusados aqui são incorporados aqui por referência.

Claims (4)

REIVINDICAÇÕES
1. Composição de catalisador de redução catalítica seletiva para converter óxidos de nitrogênio (NOX) em um gás de escape usando um redutor nitrogenoso, composição de catalisador esta que é caracterizada pelo fato de que compreende uma mistura de um primeiro componente e um segundo componente, em que o primeiro componente é uma comistura da forma H de um zeólito de mordenita de aluminossilicato (MOR) e um zeólito MFI de aluminossilicato promovido por ferro; e o segundo componente é um óxido de vanádio suportado sobre um suporte de óxido de metal, que é titânia, titânia estabilizada por silica ou uma mistura de tanto titânia quanto titânia estabilizada por silica, em que a razão em peso do primeiro componente para o segundo componente é 10:90 a 25:75.
2/4 de metal do segundo componente compreende óxido de tungstênio.
7. Composição de catalisador de acordo com qualquer uma das reivindicações precedentes, caracterizada pelo fato de que o óxido de vanádio do segundo componente compreende vanadato de ferro.
8. Composição de catalisador de acordo com qualquer uma das reivindicações precedentes, caracterizada pelo fato de que a mistura compreende 0,5 a 5,0 por cento em peso de vanádio calculado como V2O5, preferivelmente 1,0 a 3,0% em peso, com base no peso total da composição de catalisador como um todo.
9. Revestimento catalítico, caracterizado pelo fato de que compreende uma composição de catalisador como definida em qualquer uma das reivindicações precedentes, compreendendo uma ou mais cargas, aglutinantes, auxiliares de processamento, água e dopantes.
10. Artigo catalisador, caracterizado pelo fato de que compreende um substrato monolítico revestido com um revestimento catalítico como definido na reivindicação 9, em que o substrato é um substrato de metal de fluxo passante, um substrato de cerâmica de fluxo passante, um filtro de fluxo em parede, um filtro de metal sinterizado ou um filtro parcial.
11. Artigo catalisador de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 9 caracterizado pelo fato de que tem a forma de um substrato extrudado, preferivelmente um monólito alveolar.
12. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 10 ou 11, caracterizado pelo fato de que compreende uma segunda composição de catalisador na forma de um revestimento para reduzir seletivamente NOX usando um redutor nitrogenoso e/ou para oxidar NH3, cuja segunda composição de catalisador é: (a) uma mistura de catalisador como definida em qualquer uma das reivindicações 1 a 9; (b) um peneira molecular promovida por metal de transição; (c) um metal do grupo da platina suportado sobre um
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2. Composição de catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizada pelo fato de que a razão em peso da forma H do zeólito de mordenita de aluminossilicato (MOR) para o zeólito MFI de aluminossilicato promovido por ferro é de 3:1 a 3:5, preferivelmente 1:1 a 3:5.
3/4 óxido de metal; ou (d) um catalisador compreendendo óxido de vanádio suportado sobre titânia.
13. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 12, caracterizado pelo fato de que o substrato compreende um catalisador de rejeito de amônia (ASC) compreendendo uma primeira camada de (c) para oxidar amônia e uma segunda camada compreendendo o catalisador como definido em qualquer uma das reivindicações 1 a 8, em que a primeira camada é disposta diretamente sobre o substrato e a segunda camada se superpõe à primeira camada.
14. Sistema de escape para tratar gás de escape, caracterizado pelo fato de que compreende um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) disposto a montante de um catalisador de rejeito de amônia (ASC), em que pelo menos um catalisador dentre o SCR e o ASC compreende um catalisador como definido em qualquer uma das reivindicações 1 a 9.
15. Sistema de escape de acordo com a reivindicação 14, caracterizado pelo fato de que compreende um catalisador de oxidação compreendendo um metal do grupo da platina suportado em um óxido de metal revestido sobre um substrato monolítico e disposto a montante da composição de catalisador SCR.
16. Motor de combustão interna veicular automotivo de queima pobre, caracterizado pelo fato de que compreende um sistema de escape como definido na reivindicação 14 ou 15.
17. Veículo automotivo, caracterizado pelo fato de que compreende um motor de acordo com a reivindicação 16.
18. Método para tratar um gás de escape, que compreende opcionalmente uma razão de NO para NO2 de cerca de 4:1 a cerca de 1:3 em volume, método este que é caracterizado pelo fato de que compreende as etapas de:
(i) contatar uma corrente de gás de escape contendo NOX e
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3. Composição de catalisador de acordo com a reivindicação 1 ou 2, caracterizada pelo fato de que a razão em peso do primeiro componente o segundo componente é 15:85 a 20:80.
4. Composição de catalisador de acordo com a reivindicação 1, 2 ou 3, caracterizada pelo fato de que compreende um ou mais componentes aglutinantes, em que a razão em peso do peso combinado do primeiro e segundo componentes para o peso combinado do um ou mais componentes aglutinantes é de 80:20 a 95:5, preferivelmente 90:10 a 85:15.
5. Composição de catalisador de acordo com a reivindicação 4, caracterizada pelo fato de que o um ou mais componentes aglutinantes são uma argila, alumina e/ou fibras de vidro.
6. Composição de catalisador de acordo com qualquer uma das reivindicações precedentes, caracterizada pelo fato de que o suporte de óxido
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4/4
NH3 com um catalisador como definido em qualquer uma das reivindicações 1 a 9 ou um artigo catalisador como definido em qualquer uma das reivindicações 11 a 13; e (ii) converter pelo menos uma porção do NOX em N2 e/ou converter pelo menos uma porção do NH3 em pelo menos um dentre N2 e N02.
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