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Résine Isolante therJ.11que'lEmt stable.
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La présente invention concerne de façon générale une nou-
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velle classe de c:ompoe6" polyueres résineux et plus particulière-
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mont une nouvelle classe de composés polymères du type oxyde
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de i6tliyl%.ne-diphdnyle ainsi que la préparation de ceux-ci, Les polymères résineux suivant l'invention sont parties- 11Âreli1ent utiles aux températures élevées aomue isolants électri- ques et cojaiiie liants pour stratifiés.
Les nouveaux polymères résineux de l'invention se dis'tin*. guent par une stabilité extrl.l.ord1naire.!lent dlevèo la chaleur et
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:1,1 ex .1 i 1 Il .1 li ' *1 '*< 1.
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à l'oxydation, de bonnes propriétés filUlog0nes, une bonne t6nac1.. té et d'autres proprL'''ts qui les rendent très intéressants couune gulnos pour fils "ôtal11quos, r6sLr1.cs : couler et b stratifier, pell'.cnlrs-s j'uur l'Isolement électrique et applications suécttniquea Cd?l/')Lltllll1JtU de vernis, ofcc.
On rccncrche do façon croissant des -.iiitJ.èrci ayant de bomtos pruprlétv'*o isolantes eux températures élevées. L'isolant sera de préférence capable de servir longtemps ett de façon continue à des températures \ilQvC}t:. Lt\ ndcossitd d'un tel isolant pour
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températures élevées s'accroît avec l'élévation des vitesses,des températures et d'autres grandeurs physiques en aviation, explora- tion spatiale, essais balistiques, etc.
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On ne dinpose actuellement d'aucune ,:.f\tl{re organique réel.le- " ent satisfaites te pour l'isolement électrique, les stratifiés ré- sistant aux températures olev-îes, la distribution dériorgietetc.
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D'autre part, les isolants inorganiques ont habituellement diverses
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propriétés gênantes qui e..pèchent d'an tirer pleinement parti.
Même dans le cas de l'équipement dit statique, on éprouve de nom-
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breuses difficultés à se procurer une matière isolante susceptible de fonctionnement aux températures de la classe H, c'est-à-dire
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à 180 C ou davantage.
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L'invention a pour but principal de procurer des matières
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isolantes organiques résineures qui se distinguent par leur capa- cité de service des te"p':rntl1rcs relative acnt élevées, à savoir 1800C t)U duvroitii/Q, et qui puisant convenir 00,41-,e constituant pour ''uhux ou pour str&tifi"s.
De façon générale, l'invention est basés sur le l'ait rocon" nu que par.al les co..P"SS organiques cycliques disponibles ceux dé- rivant de la configuration cyclique du benzine sont the%' .J,l'}l1e .ent les plus stables. On z rencontré beaucoup de difficultés en raison de la faible réncti vi té chimique de la plupart de ces .:a titres.
Kn outre, les chimistes sbvc,,it que des cO:lpos6s benén1qu.1 unis
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par des liaisons devraient donner défi compositions excep-
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tionnellement stables. Les difficultés éprouvées sont dues à
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ce que ces compositions ne peuvent s'obtenir sous for'te polyuore qu'à l'état dpécliantillons de laboratoire.
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L'invention est bas('le sur la découverte que les éthers
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d1phényliques résineux sous for..le poly ère peuvent être préparés facilement ri partir de 4.,mtières disponibles dans le QO:lL!.lerce b- des l'r1x, intéressants du point de vue industriel.
En particulier, les compositions d'éthers diphdnylinuet polymères de l'invention ont pour 1'or...ule générale du nonouàr
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où y jpefJi'otîeutc un f1ib:ltit,1\/Ult :l;:yJ.e :l.nr'l'Lf'1\lf' OI.';1!1i.nnt t f' 4 a 1;.CIIIIO$ de carbone et x n une vnlour .UYOl1!ll.'! d'environ u ,A 3.
Des polymères déri van de ces # lOiio.ières répt'hden t h la formule p.é...
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nérale
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où n est un nombre entier valant environ 1 z, 9.
Il ressort des formules ci-dessus que les liaisons J/1IthY'lne unissant les éthers diphrzyliques constitutifs proviennent de
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la présence, dans les composes mono .ères, d'un ou plusieurs
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groupes substituants aikoxy.dthyle sur Les éthers diphényliquea.
Pour obtenir des compositions 11 OlYl.1res se distinguant par une
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exceptionnelle stabilité thermique, 11 est préférable que les
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groupes al!Àcoxyia6thyle soient présents en quantités comprises entre les limites d'environ 17 il 3; en poids. Les .,ano:atxea les plus économiques contiennent des groupes 1;r.t:lOxy.,:t'vle et sont donc préfères.
Toutefois, considérant les croupes ...CH2'JCÜ3 ' il convient de reuarauer qu'il est artaite.aa;W possible d'utiliser des groupes fonctionnels -C!i20r oz y est un radical, aliphatique ou substitué supérieur à ...CH, et de préférenco non supérieur à tic H7 Il convient 71:ltt'i do rcma'quer qu'il est ,0'tt.hle (1'u... t11itHJ1', LUI tien à Llox,;L(u do I1lp:H!l,'(10 a.L. iz::saz:a ,Lt) 't-loten -
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supérieurs de formule e.npirlmie,
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où n peut être un nombre entier quelconque, mais vaut habituelle- ment 1 à 3.
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En variant** il peut être intéressant d'utiliser co,14je flO- léeult de baise, au lieu de l'oxyde de dll'ht4nyll lui... ;t!, .e, -ta lé ses polymères the:rI:l01>lr..stiql.HHI de formule gpnÓ:rale
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Il était ary.jtzaet t Imprévisible , 11"11' oxo,lp1e, quelea groupes utttzsxy: 'tty.r "'CU20CH puissent servit* dt.r,tllts 1'nnew tionnels puisque la plupart des autres éthers sont considères comme inertes. Toutefois, il s'est avéré qu'en présence de cata- lyseurs relativement modères ces substituante réagissent avec
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des atomes d'hyurogçzne du cycle d'autres molécules dpox de de diphényle pour forcer un polymère.
Une particularité favorable de la réaction est le fait que le seul composé volatil dégagé au cours de la polymérisation par condensation est le méthanol, qui est relativement peu nuisible pour l'équipement et les propriétés de la résine obtenue.
Les catalyseurs qui peuvent être utilisas pour exécuter la réaction à partir des monomères jusqu'au "stade B" et de là
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jusqu'au stade de polymère thernodurci final appartiennent à qua- tre types (1) les catalyseurs de Friedel-Crafts tels que A1Cl:3' ZnCJ'2' 3', etc ; (2) des solides comme la silice, les terres de diatomées, les bentonites, etc ; (3) certains métaux sous forme de leurs ciblâtes organiques solubles, notamment
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10ao("ty.lace-tonate ferrlque j et (/) des acides solubles comme l'a- cide ..tt,uâ:rae sulfonique. Les catalyseurs des groupes (2) et (3) nécessitent généralement 1 présence d'une certaine Quantité de HC1 OOl,kllU COcu Lulyticu l' ou tzc;ct'.=.t'z'ateitr.
La quantité requise de Hot ent craztrlsu entre environ 0,1 ot 1,O: du poids du oatnly..
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8cur.Tuutcfoir.,HCl n'est pt'r lu.1.-;.Ila3 puo aan catafynour de la ST. faction.Du IICI gazeux peut être ajouta co.3..o accëlrateurJis le procédô préféré consiste à ajouter une petite quantité d'oxyde de chloroaiethyldiphnyle pour former in site la quantité voulue d'acide, ':n principe, l'effet de HC1 cnt unique, int les du groupe (2) ou du groupe z) fi l'tot dtnctde de Lewis du groupe (1). A1rwi, .'reât,y.acr'.t,onats f;rr3.qua peut être transformé en chlorure ferrlq11o.
La suce peut adsorber du XiC1 à sa surface et du ier ou un autre métal constituant une im- pureté peut ievenir disponlble à l'état de chlorure ferrlque ou d'autre chlorure.Il est certain qu'il existe une cM'tin eorr-6- lation entre les impuretés prûsentcs sur ou dans 1 es catalyseurs
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solides du groupe (2) et activité de ceux-ci.Les catalyseurs
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des groupes (1) et(4) ne nécessitent toutefois pas la pr6r.cúcs
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d'un cocatalyseur ou d'un accélérateur. Les catalyseurs peuvent
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être utilises en quantités d'environ O,a08y à environ 20,j du
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poids du suivant leur nature.
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Pour p.4-éparor les nouvelles compositions résineuses .,oly- mères de l'invention, la quantité désirée d'oxyde de 'n.:'t:l0r.{:.6thyl- diphényle (ci-après aphélie OMDP) est introduite dans un recteur ap.ropr1t': et la quantité voulue de catalyseur est ajoutée.Le ..;clan- re do réaction est chauffe efivlron 90..140flC ;1uwu'[ ce que le Pro- dult de réaction atteL;;ne une viscm.Ltc: 1'er:v.ran 30JO à 5000 conti- polses à 90-IOC.A une tO,'4p4ra't11re,pf.lr exemple,d'environ lU5 C,la réaction est achevée en environ 3 a 7 heures, c'est-R-dire que 80 à 9U/ des grjupes Mtnoxy'thvie rdactifs ont réap.i pour former essentiellement des ponts Mtnylne.Des te.q1&ratlt:res tinté- rieures z, environ 90<'C rendent la réaction trop lente pour oublie soit pratique.
D'autre pl4rt, des te.'1p(ratnres SI!Ir1r.ure!1 en-0 v.Lron 140 C rendent .a. réaction tellement rapide quelle échappe au dans la plupart des installations classiques. Les ré- sir.es prparHes co4u4o indique ci-dessus donneront, après dilution des te.p8 de gélitication Moyens à l50"C de 3 , minutes.
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Les produits de réaction résineux sont solubles dans divers
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aolV!'.nt orrrtrWc?ras en ne 10 toluène, le benîutfie, lo :xy10ne, le naphte h izttxt point d'in1'lG(,j;'tton, etc, ainsi que dans les hydro- carbures rata:"xcti.'wr¯s et aliphatiques chlores.
Pour être utilisés, J.N3 produits peuvent être uJ'uméfl n xrttu k.rmrmcadurc;L final aoun l'effet de In chaleur soûle, ou de In c1Jrd (.'1\1' et 111.) 1r. ,x'(:r.n1.ol\ dans ,'.c eus tic la stmtifloutiont I)cs t.c.cla"'t;tltxc': de l' (J1'nrc de 150 :1 200 C ou dt:vziatrcre sont nor- aJt.pnt itl)l)lique;3. Les polycres durcis obtenus sont remar- quais es par leur stabilité thermique, leurs 7ropri.c:t d'isolement (ÎJectriqi4o et lf1ux'::; 1>rol'l'.l,t(.8 d'tdluxEnce.
L'i:)Vf;ntl.un ont dnvlli'Luge i11uotl";e pur Jes cxo"'ples opôcl- fiques suivants.
1Q;Ji n,jtJ On introduit 1000 parties de OMMDP monomère à 17% de grou- pes mti.oryz.nt.y.e dans un récipient de réaction muni d'un agi-
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tateur et d'un dispositif de chauffage extérieur. Le monomère a
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une teneur résiduelle en chlore hydrolysable d'environ 0,8 à 7.,,5,'b.
Le O'lilDP est additionne" de 100 parties de silice finement divisée contenant cornue impureté une tr,jee (0,05 à 0,6) de fer. Le mélan-
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ge de réaction est chauffé à 105 C et maintenu à cette température
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,h\t1U'ÎI ce qu'il ttt.csi:;aie une viscosité d'environ 5000 cea ti.taoia4.
Le produit ai sixxtix est alors dilue avec 2(J parties de toluène.
Lap résine a un te.apr. de ùlif1ct\ticn de 3 h 5 miimtes . 150 C.
Des fils émai114s '\ l'aide d'une résine polyiMido aroaatique
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sont tordus par paires et trémies dans la solution de résine pour
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donner un revêtement d'une épaisseur de 2 3 3 mlllieues de pouce (51 R 76 :ai,c,crns . Apru:' durcis se. en t h 200*C pendant 3 heure, les file conservent de façon excellente leur rigidité d11!14=>otril!uo après vieillissement à des températures élevées. La durée de vil extrapolée à 100.000 heures sur un disgrâce du T)ogarith.'.:e de la durée de vie du diélectrique des échantillons en fonction de lin- verse des tO:JDi,;r±ltl1reS absolues sole vieillisse .ent donne une tem.. pc;r,t1tre de service d'au moins 18{J(C.
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Des bobines hélicoïdales de fil nOl7 faillie à l'aide d'une résine polyimide sont enrobées de la résine ci..dessus en
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une épaisseur de 5 millièmes de pouce (0,127 mm) et sOU/liseS au durcissement à 2500C pendant 1 heure.
Loft bobines ont une résis- tance d'adhérence on flexion (au fb'au) do 45 livres (:W,4 Jrg) à le. tct!!p4ruture ai.ibl tinte et conservent une résistance de 10 livres (4p5 làçg) h l±0 C pendant au oins 1500 heures, après vieillissement à 25C)OC dans l'air, conwe le contre, dans 1( des- 0in annexé ,lE' diugrfuuae de la solidité de la bobine au cours du les abscisse:-* donnant 1\1f1 iJ<itU'N J la ttfup'*rnture d'essai et les ol'donn<1oCJ donnant les résistances on livras par pouce Carré (à savoir! 2; 5; 10 ; 15 et 20 livres/pouce carré ou 0,14 ; Oe35; 0,70 ; 1,05 et 1,41 k/cm).
EXEMPLE II.
On prépare une résine cornue dans l'exemple I en utilisant du OMMDP monomère ayant une teneur résiduelle en chlore inférieure à 0,1%. Dans ce cas, la silice servant de catalyseur est traitde
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au préalable par du HCI dilue, en une quantité stoechiométrique par rapport aux impuretés ferreuses et la solution est évaporée à siccité* sur le catalyseur.
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La résine est diluée avec du xylhne .jU1wu'à une viscosité d'environ 40 centipoises et appliquée sur un tissu de laire de verre d'une épaisseur de 1 pouce (85 Microns). Le tissu traite
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est chauffé à 111(itiive à 1-50 0 pendant 30 minutes, et s'avère ensuit( flexible, sec et non poisseux h la température n.::binntc. Du lea en écailles est dispersé sur une couche de tissu traité et la résine diluée est pulvérisée par dessus. Le solvant est tou..is ±# l'cvapora- tion instantanée à 150"C et une seconde coucha du t1H!U traité est alors déposée sur la couche de Mica. Le ruban -sixte flexible est enroulé autour d'un conducteur, avec recouvrement dos spires.
Le
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conducteur guipé est alors clu1111'.t\ tJ. pendant 1 heure pour durcir la résine. La rusisttvitd électrique de l'isolc!:.ent n'ent pas diminué par 48 heures d'immersion dans l'eau, le!' ociden et les alenils 0,5 N et les solvants. L'isolant résiste enns dirap à des cycles repeins entre le température (\'b1t,J1te et 30)OC.
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ptîtg<pLR 1,11 .
Une résine est préparée comme dans l'exemple 1 main le cata- lyseur utilisé est constitua par v,02' deac6tyluedtonate ferrique.
La résine a excellentes propriétés thermiques et électriques lors- qu'elle est soumise aux mimes essais que la résine de l'exemple I,
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Des quantités d'ncétylacétonnte ferrique atteignant environ 0,03% du poids du monomère peuvent être utilisées suivant la vi- tasse de réaction requise.
On obtient des résultats analogues en utilisant cornue cata-
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lyseur bzz en poids décide tolu<''nesulfonlque. Dans ce cas, la rè.
Unification est conduite à 150 C, jusque, une viscosité de
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3600 centipoiseo.
Dans un autre essai utilisant coffre catalyseur 2% de BF3 souc la forme de son complexe avec l'éther n-butylique, on obtient une racine analogue. Un vernis de cette résine est applique sur du fil n 17 émaillé à l'aide d'une résine polyester Modifiée
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par les acides et durci pendant J. heure è 200 C, il accuse alors une liaison dont la résistance n'est pas affectée par 48 heures d'immersion dans le Fréon 22.
Un tissu de verre imprégné de la résine et stratifié sous une pression de 2000 livres/pouce carré
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(141 kg/cm2) à 3600C accuse un facteur de puissance h 60 cycles (perte électrique tan 8 x 100) de 0,3% à la température ambiante et de 1,5% à 150 C.
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EXFUptE IV Un OMIIDP monomère ayant une teneur moyenne en groupes 6tlioxytit,thyle de 17/ et on chlore résiduel hydrolysable inférieure à 0,1$ oat mélangé avec 5% en poids de complexe BF3 /éther dthy- lique. La 1fI;lEJl1e est utilisé aune dilution pour imprégner du tissu de verre n 181 jusque une teneur en solution d'environ 1/3 du poids initial du verre. L'imprégnation est exécutée par
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it11illcrs:Lon répétée du tissu qui est t chEJ1l1'fê pendant 10 minutes al5ooo entre chaque immersion.
Le tissu traité est finalement ChEJ\1rr,' pcndtlrt 25 minutes à 150 C, Des feuilles du tissu de verre imprégné sont empilées pour donner un stratifié fini d'une
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épaisseur de 1/8 pciijou (3,2 mw) .tEI pile ep.t soumise à 25()OC pen- dant 1 houre il une proofil.ein de &00 a 2000 livres/pouco carre (35 h 141 kg/cIJ/2) et titi second durcissent 3'c'tuve entre 2X0 et 300*Ce avec une élévation de température de 11*0 par heure. Le produit RtrftlU'ié a une r6sistat,ce initiale la (flexion de 90.000 livres/pouce carra (6330 kg/cm2) à la tempéra- ture ambiante et de 45.QOQ livres/pouce carré (3.160 <<s/c;it2) à 300 0.
Il conserve une résistance h la flexion supo?rl euro à 20.000 livres/pouce carré (1.410 .I:g/om2) A .300oC apros plus de 200 heures de vieillissement dans l'air b 300OC L, Yà "OUI -1 j y.
La résine de l'exemple I est utilisée pour revêtir du fil enrobe de verre, du fLI rond faille et du fil rectangulaire émail- lé. Les fils enrobés de résine sont chauffés à 100 C pendant 5 minutes pour durcir partiellement la Les fils sont ensuite
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conserves it la température ambiante po da'1 t 6 tiois, Du fil de chaque variété est alors enroula à spires jointives. Los bobines sont ensuite enauffé-es pendant 1 houre à 1350ce et il se forme entre les fils voisins une liaison qui est exceptionnellement résistante h 1 te/np 'rature a..)binte. prf durci. iPoir< nt pendant encore 1 1IeUl'0 h 200*0 on obtient une liaison qui a une r-sie- ta, ce remarquable h 150"C.
Cet exemple illustra la ctipucit d stoclsage et d'utilisation dli'fer6e des nouvelles résines de 1#in- vention ainsi que leurs remarquables propriétés d'adhérence.
EXEMPLE VI.
Une résine est préparée dans l'exemple I à partir
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de 0'ÏDP ayant une teneur moyenne en groupes lJüthoxYlli("thyle de 32%. La résine est diluée en un vernisl'aide de toluène et appliquée sur des fils tressés émailles à l'aide d'une résine poly- imide aromatique. Le vieillissement thermique des échantillons
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conuo dans !.'exemple 1 montre qu'ils ont une durte de vie de 100.000 iieures à une température de 2050C.
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Ou 1't'W,1'nC'X'n (}rH\C que le nouveau {'.raupe de C<'.IIIIJIOr..i. tlr)t1s :"r'\1\(\nrHH' do 1'lnv('l\1.1ln ptl1':U(\t., d'obtenir tien IIllIti;'1'(H1 ql1i sont r,1\E\()l'!ttthJ('fi d'fibre utilises aux 1..epp.'l'U'I.n1'NI t11avÓas et qui sont rcmul'<uhb1.\'>t:I CUJUlolt' vernis pour le traitement des conducteurs c7,'G' cr,, lr pr(l'nrutlon de rtr;ttLi.c, etc. 1i:n outre, les résiner, peuvent Être ut11jr.(ot'l pour In production de divers ob- jets j,'ol11és lorsqu'elles sont additionnées de charges uppropl'iÓes.
I,es'nouve3 Xcs résines sont faciès b préparer, ont des qualités remarquables de "stede b" et sont (\COno!l1.que,ljent avan tapeuses, Rh V j:;t 4lt.r.9!jJ.Q!.W..
- 1.- Ox/de de t!\,jtüYlèn('-d1.phénrle polymère dérivé du monomère
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on y représente un substituant slicyle inférieur comptant 1 à 4 alto- es de carbone, et x a une valeur moyenne d'environ 0,8 h. 3, ce polymère rtU()'1dan t . 11" formule g!nérale
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t)'1 au rc.ot;;.ite un nombre "11,1(!r do 1 ;1 environ 9 lrtzqn'envf7rczn 80 b 9u..'' der. II')I1\J(.'!:1 zz.:rax;a¯r;ttyrls rwietlfn ont roagi pour former s; xit;...1..zn des ponts I:.tuylune, un catalyseur de réaction étant présent amis le ##oly...ere.
2.- Or,,de de iJ1.Úryle poly ère suivant la revendication l, caractérisa en ce que le catalyseur de réaction est un ,:e...bre de la classe 'r:,t:e par les catalyseurs de Kriedel-Crafts, In silice le terre de diatoré'cs., la bentonite, les cÎ1':lutes is=tl7.iques or- ganiques solubles et l'acide p-tolune sulibuioue, le catalyseur étant présent en quantité d'environ O,008 à environ 2u4 du poids du p olYu0ro.
3,- oxyde de dtphnyle IoJY.Q18 suivant la revendication 2, cBrnctlri6 en ce que je .lt'Z:H:.j'1?ix' est ne le. t3..iGU' i l'état fJ.nc1:mt dlvité prise eh Quantité d'environ 2 b 0..! du poids du ' 11\ '",
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4.... Oxyue de dlt).i1(!wJ..e ioùl: :.t;re suivait In rv;..ilCv.tlon 3, caractérisé e.. ce qu'un cocatalyscur =(t 4r.1. t.,,M1 ept prônent à raison d'environ 0,01 à 0f6i du coids de la silice.
5*- Oxyde de dlph6nyle p<?ly!:\rE1 suivant la re=rs3 cr,tion 4 caractérisé en ce que'le co\tn).ysi1r est le .'er.
6.- Oxyde de .éthylt.'rHi..til±lh6n:rlo polymère Gl1ivfI,t,t l'une* ou l'autre den revendications préc-'-doutos, carlat.;rlw=t' eu eu qu le substituant alkyle inférieur y dans la formule du lono .1i'r('! est -Cîl 3 et dans 'La formule pcncrale du p01y.:101'0 est -Cil, et envi- ron 85 90* des groupes i:=:thüx3..=,:irf?.e l'.Jttct Us ont rH!."i ,jour forcer escentiellement des ponts a:ht.,ua.Gr.
7.- Conducteur électrique isol(', par lui revêtement. û*t. ail recouvert d'une couche d'un oxyde de diphényle poll .-re c=3J..i.cw Ment durci, coince défini dans l'une ou l'autre des rçv(, tilt-fions
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1 à 6.
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8.... Objet stratifié comprenant plusieurs feuille? c..,.C7,,'es d'un tissu Imprégné d'un oxyde de d:t1i1nv1e )01y,'ère,le5 fc'!il1 C$ iraprégnées étant liées enE: cb;Le sous l'effet de lu chaleur et de la pression, et l'oxyde de dlphénvle polymère comprenant la composition suivant la revendication 1, 2, 3, 4, 5 on 6.
9.- Oxyde de i;etlty..ne.-diu'rcal;".Q 3)U.y.:îre, COt,oIJct.enr dlectrinue et ob.let stratifié, en finbf-tnr.ee coa.e eJ.-de-,,.que avec référence au dessin nnnuxo.