BE516998A - - Google Patents

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BE516998A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B43/00Preparation of azo dyes from other azo compounds
    • C09B43/12Preparation of azo dyes from other azo compounds by acylation of amino groups

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Coloring (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  COLORANTS DISAZOIQUES ET   POLY-AZOIQUES   ET LEUR PREPARATIONo 
La présente invention comprend de nouveaux colorants disazolques et poly-azoïques qui se prêtent à la teinture du coton et des   fibre s'de   cellu- lose régénérée d'après les procédés de métallisation à un seul bain ou de mé- tallisation subséquente ou encore sous la forme de complexes métalliques; les nuances obtenues se distinguent par une remarquable solidité à la lumière et par de bonnes propriétés de solidité aux traitements humides (solidité au la- vage, solidité à l'eau   etc...).   Ils répondent à la formule 1 du dessin annexé dans laquelle :

      R1 désigne un radical mononucléiare ou binucléaire de la série du benzène ou un radical de la série du naphtalène, de la pyrazolone ou des   N(acétylacétamino aryles, à l'exception du radical répondant à la formule 2 du dessin annexé, 
R2 et R3 un radical mononucléaire ou binucléaire de la série du benzène ou un radical de la série du naphtalène, de la pyrazolone ou des N- acétylacétamino aryles, R3 pouvant porter un radical lié par  l'intermédiaire   du groupe azoïque. pouvant porter radical lié par 1-liante 
Me le nickel ou le cuivre.

   l'un   des z   un atome d'hydrogène, de chlore ou de brome ou un grou- pe méthylique et l'autre un atome d'hydrogène, m , 1, 2, 3, 4 ou 5, n, 1 ou 2, 
A' un radical de même nature que A ou le reste d'un composé amino azoïque quelconque d'une autre nature à l'exception des restes qui comportent le groupement 2 lié directement au reste de   l'acide   dicarboxylique. 



   A contient une fois au moins le groupement répondant à la formule 3 dans laquelle a désingne -Oh, -COOH, -OCH3 ou - OCH2 - COOH, 

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 et les colorante comportent un nombre suffisant de groupes assurant la solubilité dans 1-'eau, possèdent au plus 6 ponts azoïques et peuvent comporter, outre le pont figurant déjà entre Gy et R1 ou A, un ou plusieurs groupements -CH = CH-, -NH-, -NH.CO-,   -CO.NH-   et/ou -NH.CO.NH.-
On effectue de la façon suivante la préparation des nouveaux colorants disazoiques et poly-azoïques :

   on part soit de deux molécules d'un composé amino azoïque répondant à le formule 4 ( dans laquelle m' désigne 1, 2 ou 3 et les autres lettres ont la signification donnée plus haut), et devant posséder au moins une fois le groupement 3, éventuellement métallisé, soit dé deux molécules d'un mélange d'un tel composé amino azoïque et d'un autre* composé amino azoïque du mène genre soit enfin de deux molécules d'un mélange   d'un   composé amino azoïque du même genre et d'un autre composé amino azoique d'un genre différent et d'ailleurs quelconque, à l'exception d'un composé qui posséderait en bout le radical 2 porteur d'un groupe aminé en position 4;

   on condense ces deux molécules, de préférence en milieu aqueux et en présence d'une substance propre à fixer les acides avec une molécule d'un halogénure d'acide dicarboxylique répondant à la formule 5, dans laquelle Hal désigne du chlore ou du brome et x de l'hydrogène, du chlore du brome ou un radical mé-   thylique.   



   Les halogénures d'acides dicarboxyliques non saturés répondant à la formule 5 interviennent pour relier les composés amino azoïques répondant à la formule 4 d'après ce premier mode d'exécution du procédé. Ces   halogénu-   res sont, par exemple, les dichlorures et les di-bromures des acides fumarique, maléique, méthyl fumarique, méthyl maléique et chlore ou bromo   fumarique.   



  Pour compenser, s'il y a lieu, les pertes par   l'hydrolyse,   on peut utiliser' ces halogénures en léger excès. Pour la mise en oeuvre du procédé, on dissout dans de l'eau les composés amino azoïques qui répondent à la formule   4   et on les fait réagir avec les halogénures 5, de préférence à basse température, par exemple à une température de 0 à 30.

   On agite vigoureusement, et, par addition de substances propres à fixer les acides, par exemple du bicarbonate, du carbonate ou de l'hydroxyde de sodium, des composés correspondants du lithium ou du potassium, des oxydes ou des carbonates de métaux   alcalino   terreux, de la magnésie ou des amines organiques tertiaires comme la pyridine, la triméthylamine, etc., on fait en sorte que l'hydracide halogéné mis en liberté soit neutralisé au fur et à mesure. 



   Le cas échéant, on peut diluer l'halogénure d'acide dicarboxylique dans un solvant inerte par exemple le benzène, un méthyl benzène, un chloro benzène, le tétrachlorure de carbone ou le chloroformée La condensation est terminée lorsqu'on ne peut plus déceler de groupement d'amine libre. Le   pro-'   duit de réaction précipite en partie et on finit de l'isoler du milieu réactionnel par relargage ou, le cas échéant, en acidulant, on le filtre, on le lave, s'il y a lieu, et on le sèche. 



   On obtient un colorant unitaire et symétrique en unissant deux molécules d'un même composé amino azoïque 4 avec une molécule de l'halogénure d'acide dicarboxylique 5. Si, en revanche, on effectue la condensation avec deux molécules d'un mélange composé de deux substances amino azoïques différentes, on obtient un mélange constitué par des dérivés dicarboxyliques symétrique.% et asymétriques. Le mélange contient, comme partie intégrante, un constituant répondant à la formule : 
R - Q - T dans laquelle R désigne le radical d'un des composés amino azoiques à groupement d'amine acylé, T le radical de l'autre et Q le reste de l'acide   dicarboxy-   lique présent dans le composé 5 sous la forme d'halogénure.

   En même temps, on trouve les composés symétriques répondant aux formules : 
R - Q - R et   T - Q - T   Les deux composés amino azoiques différents peuvent être unis dans la proportion 1 : 1 par l'halogénure d'acide dicarboxylique 5. Il s'est révélé néanmoins qu'avec d'autres proportions de mélange, par exemple lors de la synthèse du produit de condensation à partir d'une partie de l'halogénure 5 et de 2 parties de composés amino azoiques figurant dans le rapport 4:1, 3 :1, 2 :1, 1:2, 

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 1 :3 ou 1:4, on pouvait également obtenir des colorants qui sont précieux eux, aussi, notamment des colorants dont les propriétés surpassent celles des colorants dans lesquels ..figure une partie de l'halogénure 5 pour'2 parties des composés amino azoiques dans la proportion 1:1.

   La fabrication de tels-mélanges fait également partie de l'invention. 



   Suivant un autre mode d'exécution du procédé on forme des colorants disazoiques ou   polyazôiques   répondant à la formule 1, en opérant de là façon suivante : on fait agir une molécule de l'halogénure répondant à la formule 5 soit sur deux molécules d'une amine aromatique ou d'un composé amino azoïque de la série aromatique qui possède un ou plusieurs radicaux mononucléaires ou binucléaires de la série benzénique ou un ou plusieurs radicaux de la série naphtalénique ou encore un radical de la série de la pyrazolone 
 EMI3.1 
 ou des N-acétyl-acétamino-aryles et au moins un groupe qui se prète à la for-   mation d'un colorant-azoïque ou un substituant transformable en un tel groupe, soit sur deux molécules d'un mélange composé de deux amines où composés   
 EMI3.2 
 am.inoazo3ques du même genre,

   les amines ou les composés amino azoïques qui dérivent du radical 2 et dans lesquelles le groupe aminé se trouve en position   4 étant exclus ; oncopule les produits de condensation ainsi obtenus avec   des diazoiques appropriés ou bien on diazote ces produits de condensation et on les copule avec des composés azoïques appropriés, le cas échéant après transformation des substituants transformables en groupes qui se prêtent à la formation de colorants azoïques, 
 EMI3.3 
 Une manière particulière d'exécuter le procédé sous cette seconde forme est exposée ci-après à titre d'exemple :

   on diazote-ou on tétrazote une mono-amine ou une diamine répondant à la formule 6 ( dans laquelle y a la signification donnée plus haut,   les:deux   lettres R4 désignent des radicaux i- 
 EMI3.4 
 dentiques ou différents, mononucléaires ou binualeaires,, et appartenant à la série benzénique ou,des redïcaux à la-sérienaphtaléniqup et z=désigne NH, N0% ou un groupn..t- dacyla1!J.ine facile à saponifier) et on les copule avec des composantes àzoiqüés qui appartiennent à la'série,du benzène, du naphtalène, de la pyrazoione ou des N-acétYt-acétamino aryles et peuvent comporter'des substituants supplémentaires*y compris des radicaux unis par le pont azmque ou des groupements d'amine diazotables et lion,effectue., s'il y a lieu, d'autres réactions de copulation avec les composés azoiques   ains..   obtenus;

   si, 
 EMI3.5 
 par exemple, a désigne N0 ou un groupe d'acylamine facile à saponifier, on fait apparaître les groupes aminés par réduction ou par saponification avant   où   a-   près les autres réactions de copulation éventuelles ; ce cas, on diazote   
 EMI3.6 
 à nouveau les ipomposés azoïques ayant la structure indiquée et, là encore; on effectue s'àl y à lie11Îd'autres réactions de copulation. 



  D'après ce,.)mode d'exécution du procédé, il est pj)6sibl-ée.1ement, par exemple, de copuler les diazoïques de diamines répondant à la formule 6 (dans laquelle z désigne NH2) avec des composantes azoiques de la série du ben-' zène, du biphényle, du stilbène, du naphtalène, de la pyrazolone ou   des'N-aoé-   tylacétamino aryles, les copulations pouvant être effectuées simultanément ou dans divers ordres de   Succession.   'Les composantes   azoïques   peuvent porter des substituants quelconques, y compris, par exemple, des radicaux qui y sont reliés par un groupe azoïque. Si elles possèdent des groupements d'amine diazotables, on peut ensuite diazoter les colorants amino azoïques obtenus et les copuler de nouveau avec de telles composantes azoïques.

   Toutefois, selon la définition   donnée, z,   dans la formule 6, peut signifier autre chose que NH2. 



  Dans ce cas, on transforme z en NH2 a un stade quelconque de la synthèse des 
 EMI3.7 
 colorants diazolques et poly-azoïques. Comme substituants 1 différents de NH2, il faut citer avant tout N02 et les NH-acyles par exemple NH-CO-C(OH, NH-CO-OCII3, NH-GO-OC2H5, NH-Co-0E3E7 et NH-CO-OC4H'y, qui sont faciles à trans- former en NH2 par réduction ou par   saponification,   
On effectue de la manière usuelle,comme il a été expliqué à propos du premier mode d'exécution de l'invention, la poursuite du traitement des colorants préparés de cette façon. Là encore, on peut obtenir des mélan- 
 EMI3.8 
 ges précieux en copulant, par exemple, une molécule du tétrazoique de l'amine 6 h désignant NH2) avec 2 molécules de composantes azoïques différentes l'une de   l'autre.   

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    Les mono-amines et diamines 6 peuvent être obtenues de différentes s   façons. En premier lieu, on peut condenser une molécule d'un composé nitro   aminé répondant à la formule a (dans laquelle R4 a la signification donnée plus haut) et une molécule de ce même composé ou d'un composé nitro aminé différent   mais répondant aussi à la formule a avec une molécule d'un halogénure d'acide dicarboxylique répondant à la formule 5 puis transformer l'un des groupes nitrés ou les   deux-en   groupes aminés par traitement avec un réducteur. Du res- te, au lieu des composés nitro aminés, on peut unir les composés   N-acylamino   aminés correspondants et transformer en groupe NH2, par saponification, l'un des groupes N-acylaminés ou les deux. 



   Finalement, la possibilité s'offre aussi de partir d'une diamine   répondant à la formule b dans laquelle R4 a la signification déjà indiquée et l'un des groupes aminés est moins actif que l'autre pour une raison quel-   conque, par exemple par suite d'un empêchement stérique créé par une substi- tution appropriée dans le noyau   R,;   on peut alors, par l'action d'une   molécu-   le d'un dihalogénure d'acide 5, unir une molécule de la diamine b soit avec une molécule d'un composé nitro aminé a ou une moléeule d'un composé   N-acyla-   mino aminé correspondant à dessein de produire une mono-amine unitaire 6, soit avec une autre molécule d'une diamine b pour obtenir., cette fois, une diamine unitaire 6. 



   Il y a également une autre manière de mettre en oeuvre le deuxième mode d'exécution du procédé conduisant à l'obtention de   colorans   répondant à la formule 1; dans ce cas, on part d'un composé di-hydroxylé répondant à   la formule 7 (dans laquelle x a la signification déjà indiquée et les deux R5 désignent deux radicaux identiques ou différents qui possèdent un atome de   carbone se prêtant à la copulation et qui appartiennent à la série des hydrôxy benzènes, des hydroxy naphtalènes, de la pyrazolone ou des N-acétylacétamino aryles, exception faite du radical 2) et l'on copule une molécule de ce compo- sé di-hydroxylé, soit, avec deux molécules du diazoïque d'une amine répondant à la formule 8, soit, simultanément ou dans un ordre de succession quelconque,

   avec deux molécules des diazoïques de deux amines différentes du type considé- ré ou des diazoïques d'une aminé de ce type et d'une amine d'un autre type d'ailleurs quelconque; dans la formule 8 R2, R3, Me et n ont les significa- tions déjà indiquées et m" désigne 1 ou 2; de plus, le groupement 3, éventuel-   lement métallisé, figure au moins une fois et/ou R2 possède en ortho par rapport à NH2 un substituant qui se prêtes à la formation d'un complexe métalli-   que. 



   Pour coupler les diazoïques des amines répondant à la formule 8 avec les composés di-hydroxylés répondant à la formule 7, on peut, suivant l'énergie de copulation des diazoïques appliqués, opérer en milieu' aqueux lé- gèrement acide, neutre ou alcalin, à des températures de 0 à 60  et,   le.   cas échéant, en présence d'une substance favorisant la copulation, par exemple de la pyridine, de la quinoléine ou une autre base organique tertiaire. La poursuite du traitement des produits de la réaction est effectuée d'une maniè- re analogue à celle qui a déjà été décrite. Là également il-est possible de préparer de précieux mélangés de colorants. 



   Pour la préparation du composé di-hydroxylé 7, on opère de pré- férence de la façon suivante : on condense deux molécules de l'amine répon- dant à la formule 2 (R5 ayant la signification indiquée plus haut) avec une molécule d'un dihalogénure d'acide dicarboxylique 5, en milieu aqueux et en présence d'une substance propre à fixer les acides, la condensation étant con- duite comme il a été exposé ci-dessus. pour la fabrication des nouveaux colo- rants suivant le premier mode d'exécution du procédé. 



   Finalement, on peut aussi combiner les deux formes particulières de mise en oeuvre décrites ci-dessus pour le deuxième mode d'exécution du procédé. A cet effet, on part d'un composé mono hydroxylé répondant à la formule 9, dans laquelle les lettres ont la signification déjà indiquée;

   on copule d'une part, une molécule du composé 9 avec une molécule du diazoïque d'une amine répondant à la formule 8 et on la diazote, d'autre part, le cas échéant après transformation en NH2 du groupe nitré ou du groupement d'acyla- 

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 mine facilement saponifiable, et on copule avec une molécule d'une composante azoïque de la série du benzène, du naphtalène, de la pyrazolone' ou des N-aoé- tylacétamino aryles, cette composante pouvant comporter des substituants quel- conques, y compris des groupes azoïques ou des groupements d'aminé   diazotàbles,   puis on effectue, le -cas échéant, d'autres copulations avec le composé azoïque obtenu. 



   En vertu de ce qui a été dit pour la première manière particuliè- re de mettre en oeuvre le deuxième mode d'exécution du procédé et pour la se- conde, il est inutile d'entrer dans plus de détails. Il y a correspondance avec ces deux manières de faire. 



   Dans toutes les variantes d'exécution il faut, par le choix des corps participant à la synthèse, faire en sorte que les produits ultimes com- portent le nombre de groupes solubilisants qui est requis pour leur solubili- té dans   l'eau.   



   Les colorants faisant l'objet de l'invention sont, par essence, susceptibles d'être métallisés. on peut effectuer cette métallisation soit sur les colorants en substance, soit sur les colorants appliqués sur les fi- bres; comme agents de métallisation, les agents de nickelage et de cuivrage conviennent,ces derniers fournissant des complexes ou des teintures d'une valeur particulière.

   Dans le cas, par exemple, du cuivrage des nouveaux co- lorants en substance, on peut appliquer des techniques connues; lorsque l'un des groupes à métalliser est un groupe alcoxylique, il y a intérêt à se placer dans les conditions assurant une dissociation désalcoylante du groupe alcoxy-' lique, On peut, à cet égard, appliquer divers procédés exposés dans la litté- rature; par exemple, on peut chauffer avec des sels de cuivre dans un milieu aqueux légèrement acide à légèrement alcalin, le cas échéant sous pression - et/ou en présence d'ammoniac ou de bases organiques ou encore dans une masse fondue de sels alcalins d'acides   monooarboxyliques   inférieurs de la série aliphatique. Les complexes de nickel peuvent être préparés d'une manière si- milaire.

   Pour le cuivrage des colorants sur les fibres, on applique les pro- cédés de cuivrage à un seul bain ou dé cuivrage ultérieur qui sont usuels en teinture. Les teintures fournies par les colorants non métallisés et, pour partie, les teintures fournies par les complexes métalliques peuvent etre améliorées, du point de vue de leurs propriétés de solidité, par un traite- ment ultérieur au moyeu de substances polymères 'qui possèdent des groupements d'amine ou   d'aminé,   par exemple d'après le procédé décrit dans le brevet suis- se N    253.709   et ses additions, le traitement pouvant, avec avantage, ètre exécuté en présence de 'sels du cuivre bivalent. 



   Les précieux mélanges qui ont-été décrits ci-dessus peuvent aussi être préparés par mélange de colorants   disazoiques   et/ou   poly-azoiques   unitai- res ; dans beaucoup de cas, on obtient des mélanges équivalents aux mélanges décrits précédemment et préparés par synthèse des colorants. 



   Les exemples   suivants=illustrent   l'invention mais   celle=ci   n'y est pas limitée. Les parties et les pourcentages sont en poids. Afin de conden- ser, on a groupé en tableau un certain nombre d'exemples importants. La pré- paration des produits qui y sont mentionnés s'effectue d'une manière analogue à celle qui est exposée dans les exemples détaillés, 
EXEMPLE 1. - 
On part du   .adorant   amino disazoïque préparable par copulation de l'acide 2-amino 5-nitro benzène 1-carboxylique diazoté avec l'acide 1-phényl 3-méthyl 5-pyrazolone 4'-sulfonique, réduction du groupe nitré en groupe ami- né, diazotation du composé amino mono-azoïque formé et copulation avec le 1-amino 3-méthyl benzène;

   à la température du local, on en dissou 53,5 par- ties dans de l'eau, moyennant l'adjonction de soude caustique, Tout en agi-   tant bien, on ajpute goutte goutte à la solution un .mélange de 7,7 parties de dichlorure de fumaryle avec 8 parties de benzène et, en mème temps, assez   de solution de carbonate de sodium pour que la réaction demeure faiblement al-   caline.   Après introduction de la totalité du dichlorure de fumaryle, on pour- suit l'agitation de la solution de condensation jusqu'à ce qu'on ne puisse plus déceler le groupe aminé libre. Au moyen de chlorure de sodium, on sé- 
 EMI5.1 
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 pare à chaud le colorant disazoique formé, on le filtre et on le sèche.

   Ce colorant est une poudre brune qui teint le coton et les fibres de cellulose   régénérée-en nuances orange rouge ; traitement par des agents cédant du   cuivre, les propriétés de solidité des nuances sont notablement améliorées. 



   On obtient des colorants doués de propriétés analogues si l'on 
 EMI6.1 
 remplace le 1-amino 3-méthyl benzène par une autre amine copulable de la série benzénique, par exemple le 1-amino 2.5-dimétbyl benzène, le 1-amino 2-métl.uxy 5-méthyl benzène ou le 1-amino 3-acétylamino benzène. 



   On aboutit à des colorants similaires mais tirant un peu plus sur 
 EMI6.2 
 le jaune si l'on utilise de l'acide 1-métboxy 2-acétylacétamino benzène 4-sulfonique ou 2-acétylacétamino naphtalène 6o$-disulfonique au lieu d'acide 1-rhé-nyl 3-méthyl 5-pyrazolone 4'-sulfoniqqe mîPLR 2. 



  On part du colorant amino disazo3que préparable par copulation de l'acide 2-amino   5-(4'-nitro)-benzoylamino   benzène 1-carboxylique diazoté avec l'acide 1-phényl 3-méthyl 5-pyrazolone   4'-sulfonique,   réduction du groupe nitré en groupe aminé, diazotation du composé amino mono-azoïque formé et copulation avec le 1-amino 3-méthyl benzène ; on en dissout 65,4 parties dans de l'eau moyennant l'adjonction de soude caustique jusqu'à neutralité et on condense avec 7,7 parties de dichlorure de fumaryle suivant les indications de l'exemple 1.

   Isolé et séché, le colorant   tétrakisazoique   est une poudre brun jaune qui teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances jaunes; après traitement par des agents cédant du cuivre, les propriétés de solidité des nuances sont notablement améliorées. 



   On obtient des colorants doués de propriétés analogues si l'on 
 EMI6.3 
 remplace l'acide 2-amino 5-(4'-nitro)-benzoylamino benzène 1-carboxylique par 1'acide 2-amino 5-(3' itro)enzoylatuino benzène 1-carboxylique ou z mino 5-(4'-méthoxy-3'-nitro)-benzoylamino benzène 1-carboxylique ou 2-amino 5-(3'-méthyl-.'-nitro)-'benzoyla.aiino.: benzène 1-carboxylique et/ou le 1-amino 3-méthyl benzène,:.pa..l.4une des aminés de la série benzénique mentionnées dans l'exemple 1. - . 



  1i;YJi}.fFT.F. 3 n 
On part du colorant amino azoïque préparable par copulation de l'acide l-méthoxy 2-amino   5-acétylamino   benzène   4-sulfonique   diazoté avec l'acide 
 EMI6.4 
 2-hydroxy naphtalène 6-sulfonique et saponification du groupe acéty1aminé en groupe aminé; à la température du local,on en dissout   45,3   parties dans de l'eau moyennant l'adjonction de soude caustique et on les condense avec 7,7 parties de dichlorure de fumaryle suivant les indications de l'exemple 1.

   Isolé et séché, le colorant   disazoïque   est une poudre foncée   qui   teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en vives nuances rouge bordeaux; après traitement par des agents cédant du cuivre, la nuance tire davantage sur le bleu et ses propriétés de solidité, en particulier la solidité à la lumière, sont notable- ment améliorées. 



   On prépare en substance le .complexe de cuivre de ce colorant d'a- près les méthodes connues, par exemple par ébullition prolongée d'une solu- tion du colorant avec du sulfate de cuivre et de l'ammoniaque ou par traite- ment du colorant avec du sulfate de èuivre   dans .-une   masse fondue d'acétate de potassium. Le complexe de cuivre teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances violettes tirant sur le rouge et:offrant une très bonne solidité à la lumière. 



    Pour préparer le complexe de cuivre, on peut aussi condenser avec ' le dichlorure de fumaryle le colorant amino azoïque qui sert de matière premiè-   re en l'appliquant sous la forme de son complexe de cuivre, 
EXEMPLE 4. 



   On   part. du.composé   amino azoïque préparable par copulation de l'a- 
 EMI6.5 
 cide 2-amino benzène 1-carboxylique diazoté avec 1(acide 2-f4'-(4"-amino)-phénylj-phénylamino 5-hydroxy naphtalène ?,3'-disuïfonique; avec addition de sou- de caustique on dissout dans l'eau 31,7 parties (soit 0,05 molécule) de ce com- 

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 EMI7.1 
 posé amino azoïque et 12,g parties (0,05 molécule) d'acide 4-hydroxy 4':.amlno 1.15-azobenzène 3-carboxylique et l'on condense, suivant les indications de   l'exemplâl,   avec   7,7   parties   (0,05   molécule) de dichlorure de fumaryle. Le mélange   colorant,   une fois isolé, est une poudre brune qui teint le coton et les fibres de cellulose régénérée- en nuances brunes tirant sur la rouge. 



  Si on traite ensuite par des agents cédant du cuivre, la nuance fonce et ses propriétés de solidité à l'état humide sont améliorées. 



   On obtient des colorants doués de propriétés analogues si, pour préparer le premier des composés amino azoiques mentionnés,   on.utilise   un acide   larboxy   2-amino benzène 4 ou 5-sulfonique ou 1-hydroxy   2-amino   benzène   4-sulfonique   ou encore l-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène 4-sulfonique ou bien l'amide de l'acide 1-hydroxy 2-amino benzène   4-sulfonique   au lieu d'employer l'acide 2-amino benzène 1-carboxylique. 



   On obtient de nouveaux colorants également précieux si, au lieu du deuxième composé amino   azoïque,   on utilise un colorant amino   azoïque   préparable par copulation du diazoïque de l'acide l-hydroxy   2-(4'-amino)-ben-'   
 EMI7.2 
 zoylamino 6-carboxy benzène 4-sulfonique avec le 1-amino 3-méthyl benzène "où du diazoique de l'acide 1-carboxy 2-amino benzène 5-sulfonique avec la 1-(.'amino)-phényl 3-méthyl 5-pyrazolone ou du diazoïque de l'acide 2-amino benzène 1-carboxylique ou 1-carboxy 2-amino benzène 5-sulfonique avec l'acide 2- 41-(7+11-amino)-phényl] -phénylamino 5-hydroxy naphtalène 7.3 n-disulfonique. 



   EXEMPLE 5. 



   On part du composé amino disazoique préparable par copulation de l'acide 2-amino 5-nitro benzène 1-carboxylique diazoté avec l'acide 1-phényl   3-métbyl   5-pyrazolone 4'-sulfonique, réduction du groupe nitré en groupe aminé, diazotation du composé amino mono-azoïque formé et copulation avec du 1amino 3-méthyl   benzène;   on en dissout 26,8 parties   (0;05   molécule) dans'de l'eau, avec addition dë soudé   caustique,   ainsi que 19,7 parties (0,05 molécule) du composé amino azoïque obtenu par copulation de l'acide 1-amino 3-carboxy 
 EMI7.3 
 4-hydroxy benzène 5-eu:Lfonique diazoté avec du 1-amino 3-acétylamino benzène et l'on condense, suivant les indications de l'exemple 1, avec 7,7 parties (0,05 molécule) de dichlorure de fumaryle.

   Le mélange 'colorant, une fois isolé, est une poudre brun jaune qui teint le coton et les fibres-de cellulose régénérée en nuances orange solides à la lumière. Si on traite ensuite par des agents cédant du cuivre les propriétés de solidité à l'état humide sont améliorées. 



     On   obtient des colorants doués de propriétés analogue si, pour préparer le premier .des composés amino azoïques   mentionnes,-on   remplace le 1-amino 3-méthyl benzène   par,-l'une   .des amines de la série benzénique mention- 
 EMI7.4 
 nées dans l'exemple 1 et/ou si l'on<: remplace par une telle amine le 1-amino-   3-aoétylamino   benzène intervenant dans la préparation du deuxième composé amino azoïque. 



   On obtient de nouveaux colorants également précieux si, au lieu du deuxième des constituants de mélange mentionnés ci-dessus, on utilise un des composés amino azoiques préparables par copulation du diazoique de l'a- 
 EMI7.5 
 cide 1-carboxy 2-amino benzène 5-sulfonique avec la 1-(4--amino)-phényl 3-méthyl 5-pyrazolone ou du diazoique de l'acide 1-hydroxy 2-(l'-amino)-benzoyla- mino 6-carboxy benzène   4-sulfonique   avec le 1-amino 3-méthyl benzène. 



   EXEMPLE 6. 



   Avec addition de soude caustique on dissout dans l'eau 19,7 parties , (soit 0905 molécule) du composé amino azoïque préparable par copulation de l'acide 1-amino 3-carboxy   4-hydroxy   benzène 5-sulfonique diazoté avec le 1-amino 3-acétylamino benzène et 20,8 parties (0,05 molécule) du composé amino azoique préparable par copulation de l'acide   1-carboxy   2-amino benzène 5-sulfonique 
 EMI7.6 
 diazoté avec la 1""(4'-amino)-phényl 3-méthyl 5-pyrazolone et l'on condense, suivant les indications de l'exemple 1, avec 7,7 parties (0.,05 molécule) de dichlorure de fumaryle. Le mélange colorant, une fois isolé, est une poudre brun jaune qui teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances jaunes, solides à la lumière.

   Si on traite ensuite par des agents cédant du 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 cuivre, les propriétés de solidité à   l'état   humide sont améliorées. 



   On obtient des colorants doués de propriétés analogues si, d'une part, dans le premier des composés amino   azoques   mentionnés, on remplace le 
 EMI8.1 
 1-amino 3-acétylamino benzène par le 1-amino 3 méthyl benzène le 2-atnirio=2,5- àbnéthylbenzène ou le 1-amino 2-méthoxy 5-méthyl benzène et/ou, d'autre part, au lieu du deuxième composé amino azoïque, on utilise l'un des colorants amino   azoiques   préparables par copulation de l'acide   1(carboxy   2-amino benzène 
 EMI8.2 
 5-sulfonique diazoté avec le"1-amino 4-acétylacétamino benzène ou de l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène 4-sulfonique avec la 1-(!'-amin.o)-phényl 3-méthyl   5-pyrazolone, .   



    EXHALE 7.    



   Avec addition de soude caustique on dissout dans l'eau 22,7 parties (0,05 molécule) du composé amino   azoique   utilisé comme matière première dans 
 EMI8.3 
 l'exemple 3 et 2ï,2 parties p, 05 molécule) du composé' amino-azoïqûe prépare par copulation de l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène' 4-sulfonique' avec la 1-(4?-anino)-phényl méthyl 5-pyrazolone et l'on condense, suivant les indications de 15'exemple., 1, avec 7,7 parties (0,05 molécule) de dichlo- rure de   fumaryleo   Le mélange colorant, une fois isolé, est une poudre foncée qui teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances brunes. Si on traite ensuite par des agents cédant du cuivre, les propriétés de solidité des nuances à l'état humide sont améliorées. 



   Le complexe de cuivre préparé en substance teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances brunes solides à la lumière. 



   On obtient des colorants doués de propriétés analogues si, pour préparer le deuxième des composés amino azoiques mentionnés, on utilise un acide 1-hydroxy 2-amino benzène 4-sulfonique ou 1-carboxy 2-amino benzène 
 EMI8.4 
 5-sulfonique ou 111etJ: !iamide' de l'acide 1-hydrozy 2-amino benzène 4-sulfohiqe au lieu   d'employer   l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-dhlorobenzène 4-sulfonique. 



    LE $ .    



   On part du complexe de cuivre du composé amino azoïque préparable 
 EMI8.5 
 par copulation d'une molécule de Js4'-diam.ino 3,3'-diméthoxy 1;1-'-biphényl tétrazoté avec, d'une part, une molécule d'acide l-amino 8-hydroxy naphtalène 3o6-disulfonique et, d'autre part, une molécule d' acide 1.8-dihydroxy naphtalène 3o6-disulfoniqge ; avec addition de soude caustique on dissout dans l'eau 33,3 parties (soit 0,033 molécule) de ce complexe et 17,2 parties   (0,067   molécule) d'acide   4-hydroxy     4'-amin@     l.l'-azobenzène   3-carboxylique et l'on condense, suivant les indications de l'exemple 1, avec 7,7 parties   (0,05   molécule) de dichlorure de fumaryle.

   Le mélange colorant, une fois isolé, est une poudre foncée qui teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en vives nuances vertes, Si on traite ensuite par des agents cédant du cuivre, les propriétés de solidité à l'état humide et la solidité à la lumière sont améliorées, 
Si, pour la condensation avec le dichlorure de   fumaryle,   on appli- 
 EMI8.6 
 que les deux composés amino-aisoiques dans. une proportion moléculaire autre que la proportion 1 : 2 donnée dans l'exemple, par exemplé dans la proportion 2 : 1, 1 : 1 ou 1 :   3,   on obtient des colorants verts qui tirent davantage sur le bleu ou sur le jaune respectivement et qui offrent des propriétés éga- 
 EMI8.7 
 lement bonnes, 1 .L - ¯ L:

   
On parvient également à des colorants doués de propriétés analogues en remplaçant, d'une part, dans le premier des composas amino azoïques l'acide 1.8-dihydroxy naphtalène 3.6-disulfonique par un acide hydroxy naphtalène mono, di ou trisulfonique (par exemple l'acide 1-hydroxy naphtalène   4-   
 EMI8.8 
 sulfonique, 2-lieroxy naphtalène 4 ou 6-sulfonique, 2-hydroxy naphtalène 6.8-   disulfonique   ou   1-bydroxy   naphtalène   3.6.8-trisulfonique   et/ou l'acide   1-ami-   no 8-hydroxy naphtalène 3.6-disulfonique par l'acide   1-amino   8-hydroxy naphtalène   4 -sulfonique   ou 2-amino 5-hydroxy naphtalène 7-sulfonique ou 2-amino 8- 
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 hYdrOW maphta1ene 6-sulfonique et/ou en remplaçant, d'autre part,

   le deuxième composé azoïque par l'acide 4-hydroxy 3-carboxy 4'-anino 2'-acétylamino .Q1'-azobenzène 5-sulfonique ou un des colorants amino azoiques préparables 

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 par copulation de l'acide 2-amino naphtalène 8-disulfonique diazoté avec le 1-amino 3-acétylamino benzène ou de l'acide 1-carboxy 2-amin6 benzène zsulfonique diazoté avec la 1-(1'-am.n.o)-phênyl 3-méthyl 5-pyrazoloné ou de l'acide 1-bydroxy 2-(4'-amino)-benzoylamino 6-aa,x box,,y'zep sulfonique diazoté avec le 1-amino 3-méthyl benzène ou de l'acide 1-cârboxy 2-amino' benzène 5-sulfonique diazoté avec le 1-amino 4-acétylacétamin.o benzène. 



   EXEMPLE 9. 



   On part de la diamine obtenue par condensation de 2 molécules d'acide   2-nitro   5-amino benzène 1-carboxylique avec 1 molécule de dichlorure de fumaryle puis réduction du groupe nitré en groupe aminé; on én dissout   1ge2   parties dans de l'eau avec addition de solution de soude caustique et on y adjoint 6,9 parties d'azotite de sodium. On introduit lentement la solution dans un mélange de 40 parties d'acide chlorhydrique à 30% et 100 parties de, glace de telle façon que la température finale du mélange soit de 5 à 10 . 



  Une fois la tétrazotation achevée, on verse en 30 minutes la suspension du composé tétrazoique qui s'est séparé dans une solution alcaline de   25,4   parties 
 EMI9.2 
 diacide 1-phényl 3-méthyl 5-pyrazolone 4'-sulfonique. On maintient constamment alcaline la réaction de la masse en ajoutant du carbonate de sodium par petites portions. La copulation s'effectue rapidement, au bout de 2 heures environ on chauffe à 70  la solution contenant le colorant disazoique formé, on relargue ce colorant, on le filtre et on le sèche. Le colorant est une poudre jaune orangé qui se dissout dans l'acide sulfurique concentré et dans l'eau en 
 EMI9.3 
 donnant une coloration jaune.

   Après' c1rlvrage, ses teintures sur fibres cellu- losiques sont de couleur orange tirant sur le jaune; le complexe de cuivre pré- paré en substance donne également la même nuance de teinture. Les teintures ppssèdent une remarquable solidité à la lumière et de bonnes solidités aux trai- tements humides.    



  EXEMPLE 10"    
Dans 1500 parties d'eau, on dissout, sous forme de sel disodique ,   44,7   parties du composé amino azoique préparable par copulation de l'acide 
 EMI9.4 
 2-amino 5-nitro benzène 1±carboxylique diazoté avec l'acide 1-phényl 3-mé,thyl 5-pyrazolone 4'-'su.ft'iqueo -y la solution on ajoute 5:--pè.rt:tes de carbonate de lithium puis, "à' .unnë..tempé2é,'tuz e de 5 à'8 , en deux heures et demie à 3heu- res, tout en agitant très bien, on ajoute régulièrement de la solution chlorobenzénique à 10% de   dichlorure   de fumaryle jusqu'à ce qu'on ne puisse plus déceler de groupe., aminé libre. On isole d'après les méthodes connues le nouveau colorant disazoique ainsi préparé. Séché et broyé, ce colorant est une poudre jaune orangé et il est identique au colorant décrit dans l'exemple 9. 



   On aboutit également à des colorants nouveaux et très précieux 
 EMI9.5 
 ' 'en remplaçant l'acide 1 phényl 3-méthyl 5-pyrazolone 4'-sulfonique par son isomère l'acide   1-phényl   3-méthyl 5-pyrazolone 3'-sulfonique ou par l'amide de ce   dernier.   
 EMI9.6 
 



  J1. 11- ¯J (   Dans.3000   parties   d'eau,   environ on   dissout,40,6   parties du composé amino azoïque préparé par copulation de la 1-carboxy 2-amino benzène 5-sul- 
 EMI9.7 
 fonamide diazotée avec la 1-(4'-anino)-phényl 3-méthyl 5-pyrazolone. Tout en agitant très bien, on ajoute goutte à goutte, à environ 5  et en   4   à 5 heures, suffisamment d'une solution à 20% de dichlorure de fumaryle dans 
 EMI9.8 
 du lo2-dich¯'.oro benzène pour acyler complètement la matière première. On isole le nouveau colorant disazoique de la manière usuelle par relargage à une température supérieure à la température ambiante et par filtration, on le lave et on le sèche.

   Ce colorant est une poudre de couleur orange qui se dissout dans l'acide sulfurique concentré et dans l'eau en donnant une couleur jaune; il teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances jaune pur. Surtout après traitement par des agents cédant du cuivré, les   tein-   tures sont remarquablement solides à la lumière et aux traitements humides. 
 EMI9.9 
 EXEH:P " Avec la quantité requise de carbonate de sodium, on dissout dans 

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   20500   parties   deau   41,7 parties du colorant amino azoïque préparable par copulation de   1) acide   1-carboxy 2-amino benzène 5-sulfonique diazoté avec là   1-   
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 (4'-amino)-phényl 3-méthyl 5-pyrazolone.

   Tout en agitant bien, on ajoute gàutte à goutte, en 4 à 5 heures, une solution à 10 % de dichlorure de maléyle sy- métrique dans du chlorobenzène jusqu'à ce qu'on ne puisse plus déceler de   grou-   pe aminé libre. Ayant isolé le colorant selon les méthodes usuelles, on le sèche et on le broie; on obtient   une¯poudre   brun orangé qui se dissout dans l'acide sulfurique concentré et dans l'eau en donnant une coloration jaune; ses teintures, également jaunes, sur coton ou sur fibres de cellulose régénérée possèdent de remarquables propriétés de solidité à la lumière et aux traitements humides surtout après qu'elles ont été traitées avec des agents cédant du cuivre. 



   On peut remplacer le dichlorure de maléyle symétrique par le di- 
 EMI10.2 
 chlorure de chlore fumaryle ou de méthyl fumary1e ou par le dichlorure ou le dibromure de fumaryle; on obtient alors des colorants fort analogues qui offrent des propriétés également bonnes. 



     On     obtient'un   produit teignant le coton en nuances quitirent un peu plus sur   le vert   mais qui sont aussi solides en remplaçant la 
 EMI10.3 
 matière première par son isomère, le colorant amine azoique préparable par copulation de l'acide 1-carboxy 2-amino benzène 1+-sulfonique diazoté avec la 1-(4'-amino)-phényl 3-méthyl 5-pyrazolone. 



   Préparé en substance, le complexe de cuivre du produit de la condensation de 20,9 parties du colorant initial (premier paragraphe de   l'exem-   ple) et 20,8 parties du composé isomère mentionné dans le troisième   paragra-   phe avec du dichlorure de maléyle symétrique teint aussi le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances très solides. On l'obtient soit par' cuivrage du produit de la condensation des constituants indiqués soit par condensation des complexes de cuivre de ces constituants. 
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  EmfPLE 13 
Dans   3.500   parties d'eau, on dissout, avec addition de carbonate de lithium, 21 parties (0,05 molécule) du composé amino azoïque préparable par copulation de l'acide 1-carboxy 2-amino benzène 5-sulfonique diazoté avec la 
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 1-(1,,-amino)-phényl 3-méthyl 5-pyrazolone et 17 parties (0,05 molécule) du composé amino azoïque préparable à partir de l'acide 2-amino benzène 1-carboxylique diazoté et de la 1-(4'-amino)-phényl 3-méthyl pyrazolone, A la solution qui a une réaction alcaline, on ajoute goutte à goutte, à une température de 8 à 10  et en agitant très bien, suffisamment d'une solution benzénique à 20 % de chlorure de fumaryle pour qu'on ne puisse plus déceler de groupe aminé libre.

   On isole le mélange de colorants disazoiques de la manière usuelle, on   le sèche et on le broie ; obtient une poudre brun orangé qui se dissout dans   l'eau et dans l'acide sulfurique concentré en donnant une coloration jaune et qui teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances jaune pur.

   Surtout lorsqu'elles ont été traitées par des agents cédant du cuivre, ces nuances sont remarquablement solides à la lumière et très-solides aux traitements humides,, 
On peut obtenir des mélanges très analogues de colorants disazoïques ayant d'excellentes propriétés en remplaçant les 17 parties du deuxième composé amino azoïque par 21 parties du composé amino azoïque préparable par 
 EMI10.6 
 copulation *de l'acide 1-carboxy 2-amino benzène 4-sulfonique diazoté avec la 1-(4---amino)-phényl 3-méthyl 5-pyrazolone ou par la quantité correspondan- te d'un des composés amino azoïques préparables par copulation de l'acide 2-amino 5-nitro benzène 1-carboxylique diazoté avec l'acide l-méthoxy   2-acétyla-   
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 cétamino benzène 4 ou 5-sulfonique, l'acide 2-acétylacétam.ino benzène 1-carboxy- lique,

   l'acide 1-acétylacétamino 4-hydroxy benzène 3-carboxylique ou la 3méthyl 5-pyrazolone et réduction ultérieure du groupe nitré en groupe aminé. 



   On obtient un mélange de colorants disazoiques également précieux en condensant   0,02   molécule, au lieu de   0,05,   du premier composé amino azoïque et 0,08 molécule (au lieu de 0,05) du second avec le dichlorure de fumaryle. 

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 J1:XOO'J#:

   M,," 
Dans 2500 parties d'eau, on dissout, avec addition de carbonate' de sodium   26,8   parties   (0,05   molécule) du composé amino azoïque   préparâble   par 
 EMI11.2 
 copulation du diazolque de la 2'-caxboxy-phénylamide de l'acide 1-carboïy'2amino benzène 5-sulfonique avec la 1-(4'-amino)-phényl 3méthyl 5-pyrazolône et 19,2 parties (0,05 molécule) du composé amino azoïque préparable par copulation de   l'acide   2-amino 5-nitro benzène 1-carboxylique diazoté'avec l'acide 2-acétylacétamino benzène 1-carboxylique puis réduction du groupe nitré en groupe aminé.

   Après avoir refroidi à 5 , par'addition de glace, la solution qui a une réaction alcaline, on y   ajpute   goutte à goutte, en 2 à 3 heures et en agitant =Grès   bien,'suffisamment   d'une'solution méthyl benzénique à 10% de dichlorure de fumaryle pour qu'on ne puisse plus déceler de groupe aminé libre.   On   isole le mélange de colorants   disazoiques   de la manière usuelle, on le sèche et   o@   le broie; on obtient une poudre rouge orangé qui se dissout dans 1'eau   et -dans   l'acide sulfurique concentré en donnant une coloration jaune et qui teint le coton et les fibres de cellulose   régénérée .en   nuances jaunes.

   Surtout lorsqu'elles ont été traitées par des agents cédant du cuivre, ces nuances sont remarquablement solides à la lumière et aux traitements humides ' 
 EMI11.3 
 On obtient aussi'de précieux mélanges de oolcrants disazôiques en utilisant   0,02-ou   0,04 molécule (au lieu de   0,05)   du premier composé amino azoïque et 0,08 ou 0,06 molécule du second au lieu   de 0,05.     :

    
On aboutit à un   mélange' jaune   très analogue mais' doué de proprié- 
 EMI11.4 
 tés de solidités encore meilleures' en rempikçafiÉ les 1.9,2 parties du deuxième composé amino"aîitiiie par) 20,9 parties' du composé amino azoïquerpréparâ 'ble par copulation de l'acide 1-carboxy 2-amino benzène 5-sulfonique diazoté avec la 1-(4'-amino)-phényl 3-méthyl 5-pyrazolone 
Si l'on effectue le cuivrage en substance des mélanges colorants préparables suivant cet exemple, on obtient des produits qui teignent le   co--   
 EMI11.5 
 ton et les"'fibres de cellulose régénérée en nuances jaunes remarquablement so- lides à la lumière et aux traitements humides.

   
 EMI11.6 
 EXEMPLE 15" 
Dans 3000 parties d'eau, on dissout, avec addition d'un excès de bicarbonate de sodium,   47   parties (0,1 molécule) du composé amino azoïque 
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 préparable par copulation acide de l'acide 1-(4'-amino)-benzoylamino 2-hydro- xy 3-carboxy benzène 5-sulfonique diazoté avec le 1-amino 3-méthyl benzène et 
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 ,17 parties (,1 molécule) du composé amino azoïque préparable par copula- tion de l'acide 1-carboxy 2-amino benzène 5-sulfonique diazoté et de la 1-(4'amino)-phényl 3-méthyl   5-pyrazolone.   A la solution préalablement refroidie à environ 5  par introduction de glace pilée on ajoute régulièrement, en 3 heures, suffisamment d'une solution chloro benzénique à20 % de dibromure de fumaryle pour qu'on ne puisse plus déceler de groupe aminé libre,

   On maintient constamment alcaline la réaction de la masse de condensation par introduction goutte à goutte d'une solution de bicarbonate de sodium. On isole le mélange de colorants   disazoiques   de la manière usuelle par relargage au chlorure de sodium et par   filtration.   Après séchage et broyage, on obtient une poudre brun jaune qui se dissout dans l'acide sulfurique concentré en donnant une coloration rouge orangé et dans l'eau en donnait une coloration jau-   ne,   Elle teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances jaune pur. Surtout lorsqu'elles ont été traitées par des agents cédant du cuivre, ces   nuanaes   sont solides à la lumière et aux traitements humides. 



   On obtient des colorants analogues mais tirant un peu pls sur le vert en remplaçant d'une part, la   composante   diazoïque du premier composé ami- 
 EMI11.9 
 no azoïque par l'acide 1-(3' .ou 4'-anino)-benzoylaaino 3-carboxy 4-hydroxy, be nzène 5-sulfonique, l'acide J.,...

   (3' -amino ) -benzoylamino 2-droxy 3-carboxy benzène 5-sulfonique ou l'acide 1-(4'-amino-3'-méthy1)-benzoy1amino 3-carboxy 4hydroxy benzène 5-sulfonique et/ou en remplaçant la composante azoîque par le 1-amino 3ac;éty.am¯ benzène ou le 1-amino 2-méthoxy 5-méthyl benzène et/ou en remplaçant, d' autre part, le   deuxième   composé amino azoique par celui que 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 
 EMI12.1 
 l'on obtient par copulation de l'acide 1-carboy 2-amino benzène 5-sulfoniqué diazoté avec le 1-carbétho-xy-amino 4 acêtylacétatno benzène et saponification du groupe carbéthoxy aminé en groupe aminé. 



   EXEMPLE 16, 
Dans 3000 parties d'eau, on dissout, avec addition de carbonate de sodium, 38,7 parties (0,1 molécule) du composé amino azoïque préparable par 
 EMI12.2 
 copulation alcaline de 13,7 parties d'acide 2-amino-benzène 1-carboxylique diazoté avec 23,9 parties d'acide 2-amino 5-hydroxy naphtalène 7-sulfonique et 25,7 parties (0,l molécule) d'acide 4-hydroxy 4'-amino l,l'-azobenzèn.e 3-car-   boxylique,   A une température de 5 à 10  et en deux heures environ, on ajoute un mélange de 18 parties (0,12 molécule) de dichlorure de fumaryle et 30 parties de chlorobenzène. En ajoutant, par portions, 20 parties de bicarbonate de sodium on maintient la solution faiblement alcaline. On isole le colorant disazoique par relargage et filtration et on le sèche.

   On obtient une poudre rouge qui se dissout dans l'acide sulfurique concentré en donnant une coloration rouge et dans l'eau en donnant une coloration orange. Elle teint le coton et les fibres de cellulose régénérée par application du procédé de cuivrage à un seul bain,ou du procédé avec cuivrage ultérieur en   nuances   brun jaune qui offrent une bonne solidité à la lumière et au lavage. 



   On obtient des colorants doués de propriétés analogues en rempla- çant l'acide 4-hydroxy   4'-amino     1,1'-azobenzène   3-carboxylique par   l'acide 4-   
 EMI12.3 
 hydroxy 5-méthyl 4'-aÉmo 1, l'-azobenzène 3-carboxylique, l'acide 4-hydroxy 2-méthyl 4'-aminQ,1.,azobezène 3-carboxylique,, l'acide 4-hydroxy 2'-méthyl 4'-amino l,l'-azobenzène 3-coxboxyMque ou 141-acide 4-hydroxy 5-chlôro 4'-emino l..l'-azobenzène 3-arboxliqueô. ¯ On parvient à un nouveau colorant également précieux en remplaçant l'acide 4-hydroxy 4'-amino 1,1'-azobenzène 3-carboxylique par le composé amino-azoïque préparable par copulation de l'acide 2-amino 5-nitro benzène 1-carboxylique avec l'acide 1-phényl 3-méthyl 5-pyrazolone 4' -sulfonique puis ré- duction du groupe nitré en groupe aminé. 



   EXEMPLE 17. 



   Dans   3000   parties d'eau, on dissout, avec addition de carbonate de sodium   24,2   parties (0,05 molécule) du composé amino azoïque préparable par copulation de 28,4 parties d'acide 1-amino   2-hydroxy     6-nitro   naphtalène 
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 4-sulfonique diazoté avec 18,9 parties de 1-(4-'-amino)-phényl 3-méthyl 5-pyra- zolone et 63,5 parties (0,15 molécule) du composté amino azoïque préparable par copulation de 22,3 parties d'acide 1-hydroxy 2-amino 6-ehloro benzène 4- 
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 sulfonique diazoté avec 18,9 parties de 1-('-amino )-phényl 3-méthyl 5-pyra- zolone. A la solution on ajoute en 2 heures environ, à une température de 5 à 10 , une solution de 27 parties (0,11 molécule) de dibromure de fumaryle dans 30 parties de chlorobenzène.

   On maintient en permanence la solution légèrement alcaline en y ajoutant 20 parties de bicarbonate de sodium par portions. On isole le colorant   disazoïque   de la solution par relargage et filtration et on le sèche.   On   obtient une poudre noire qui se dissout dans l'acide sulfurique concentré en donnant une coloration orange et dans l'eau en donnant une coloration rouge. Elle teint le coton et les fibres de cellulose régénérée par application du procédé de cuivrage à un seul bain ou avec cuivrage ultérieur, en nuances rouge brun, qui offrent une bonne solidité à la lu-   miere   et au lavage. 



   On obtient des colorants doués de propriétés analogues en remplaçant l'acide   1-amino   2-hydroxy 6-nitro naphtalène   4-sulfonique.,   dans le premier composé   amino   azoïque, par l'acide l-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène   4-sulfonique   ou en remplaçant l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène   4-sul-   fonique, dans le deuxième composé amino azoïque, par l'acide 1-amino 2-hydroxy- 6-nitro naphtalène   4-sulfonique.   
 EMI12.6 
 



  EXEMPLE 18. 



   Dans 3000 parties d'eau, on dissout, avec addition de carbonate de sodium, le complexe de cuivre obtenu à partir de   47,3   parties (0,1 molécule) du composé amino azoïque préparable par copulation alcaline de 22,3 par- 

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 ties diacide   -@@ydroxy   2-amino   6-ohloro   benzène   4-sulfonique   diazoté avec 
 EMI13.1 
 8 . d'$cide 2-amino 5-hydroxy naphtalène 7-sulfonique et le complexe de cuivre obtenu à partir de 36,7 parties (0,1 molécule) du composé amino 
 EMI13.2 
 azoique préparable par copulation acide de 2,3 parties d'acide 1-bydroxy 2- amino   6-chloro   benzène   4-sulfonique   diazoté avec 12,3 parties de 1-hydroxy 
 EMI13.3 
 3-méthoxy benzène.

   A..1a solution obtenue, on ajoute en 2 heures environ, à"une température de 5 à lot) une solution de 17 parties (0,11 molécule) de .diehlorure de fumaryle dans 30 parties de chlorobenzène,, On nain-L:fis'J3.a solution lé gèrement alcaline en y ajoutant 20   parties   de bicarbonate de sodium par portions. On relargue le colorant disazoique formé et on le filtre. 
 EMI13.4 
 



  Po .s, préparation du colorant exempt de cuivre et comportant deux groupes odihrd o.y aaoiquas9 on agite le tourteau de colorant humide, à une température de 25 à   30    et pendant 2 heures environ, avec 900 parties diacide chlorhydrique à 10 %, on le filtre, on le transforme en son sel de sodium de la manière usuelle et on le sèche.   On   obtient une poudre noire qui 
 EMI13.5 
 se dissout dans Peau et dans l9acide sulfurique concentré en doha*it une co- loration rouge bordeaux et qui, appliquée selon le procédé de'cuivrage à un' seul bain ou le procédé avec cuivrage ultérieur, teint le coton'et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouges qui offrent une très bonne solidité à la lumière et au lavage. 



   On obtient des colorants doués de propriétés analogues si l'on remplace les 47,3 parties du premier composé amino azoïque par 36,7 parties du composé amine azoïque préparable par copulation acide de 22,3 parties 
 EMI13.6 
 d'acide 1-hydroxy 2-amino 6-ch1oro benzène 4-sulfonique diazoté avec 12,3 parties de l-amino 3-méthoxy benzène ou par 32,3 parties du composé amino azoïque préparable par copulation acide de 18,9 parties d'acide 1-hydroxy   2-a-   
 EMI13.7 
 mino benzène 4.sulfon..e diazoté avec 12,3 parties de 1-amino 3-méthoxy ben - zène. 
 EMI13.8 
 



  EXENPLE 19(} On tétrazote de la manière usuelle 24,4 parties de ,QL.'-diamïno 3o3*"'cHméthoxy 1.11-diphényle; à une température de fl , dans un milieu alcalinisé avec du carbonate de sodium, on copule avec une solution de 30,4 parties d.'acide 1-hydroyy naphtalène 308-disulfonique On filtre lecomposé dia- zo azoique qui s'est formé et,avec addition de pyridine, on le copule à nou- 
 EMI13.9 
 veau avec une solution du complexe de cuivre provenant du produit intermédiai- re préparé par copulation , en milieu alcalinisé au carbonate   de*sodium,   de 22,3 parties d'acide 1-hydroxy 2-amino   6-chloro   benzène   4-sulfonique   diazoté 
 EMI13.10 
 avec 55,8 parties de di-(5-hydroxy-7-sulfo-2-najphyl)-amide de l'acide fumari- que. 



   On sépare le colorant de sa   solution   au moyen de chlorure de sodium, on le filtre et, de la manière usuelle, on le soumet à un cuivrage déméthylant. Le colorant cuivré teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances bleues offrant une très bonne solidité à la lumière.et une bon- 
 EMI13.11 
 ne solidité au lavage. Par un traitement suplémentaire sur la fibre avee des sels de cuivre j,-onaméliore davantage les solidités à l?état humide. 



  EXEMPIJ.!: 20a On diazote 84,8 parties d'acide 2-hydroxy 3 0 5'-dicarbor 4'-amino 1o1-diphényï xx ée 5-sulfonique et on les ajoute graduellement à une solution de 55-3 parties de di-(5-hydro 7msulfo-2naatyl)-amide de l'acide fumarique dans 1500 parties d'eau, 500 parties de pyridine et 100 parties d'ammoniaque à 25 %. La copulation est achevée au bout   d'environ   12 heures et l'on relargue le colorant diazoïque formé, on le filtre et on le sèche. Appliqué d'après le procédé avec cuivrage ultérieur, il teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouge-bordeaux qui ont une très bonne solidité à la lumière et,une bonne solidité au lavage. 



   Pour la transformation en complexe de cuivre, on dissout   140   parties du colorant, à une température de 80 à 85 , dans 3000 parties d'eau et   lon   ajoute à la solution 60 parties d'acétate de sodium cristallisé et 70 parties diacide acétique concentré. On y verse graduellement une solution 

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 de 50 parties de sulfate de cuivre cristallisé dans 200 parties d'eau et   l'on   maintient la température une heure encore à   80-85 ..   On sépare sous forme de sel de sodium le complexe de cuivre qui.s'est formé; on le fliltre et on le sè- che. Ge complexe est une poudre foncée qui teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouge-bordeaux ayant une très bonne solidité à la lumière et une bonne solidité au lavage.

   Par un traitement   complémen-   taire sur la fibre avec des sels de cuivre, on améliore davantage les solidi- tés à l'état humide. 



   EXEMPLE 21. 



   On diazote de la manière usuelle   1096   parties du composé amino azoïque préparable par copulation acide de 800 parties d'acide 4-nitro 4'-amino stilbène 2.2'-disulfonique diazoté avec 274 parties de   1-méthoxy   2-amino 4-méthyl benzène et on copule avec une solution, alcalinisée au carbonate de sodium, de 558 parties de di-(5-hydroxy-7-sulfo-2-naphtyl)-amide de l'acide   fumarique.-  On relargue puis on filtre le colorant tétrakisazoique qui s'est formé. 



   On opère comme dans l'exemple 20 pour transformer ce colorant en complexe de cuivre. Le complexe teint le coton et les fibres de cellulose ré- générée en nuances gris verdâtre ayant une bonne solidité à 'la. lumière et au lavage.   Par'   un traitement complémentaire sur la fibre avec des sels de cuivre, on améliore davantage les solidités à l'état   humide.   



    EXEMPLE 22.    



   Avec l'aide de carbonate-dé sodium on dissout dans   300   parties d'eau 76,3 parties du produit intermédiaire amino   fumarique   préparable par condensation de 0,095 molécule d'acide 2-amino 5-hydroxy-naphtalène 7-sul- fonique et   0,105   molécule d'acide   4-nitro     4'-amino   stilbène 2.2'-disulfonique avec   0,105   molécule de dichlorure de fumaryle puis réduction du groupe nitré   en groupe aminé ; oncopule ce produit intermédiaire, dans une solution alcali-   nisée au=carbonate de sodium, avec 22,3 parties d'acide 1-hydroxy 2-amino 6- chloro benzène 4-sulfonique diazoté pour obtenir un colorant   monoazoique.   On relargue ce colorant avec du chlorure de sodium et on le filtre. 



   Pour le diazoter, on dissout   101   parties du composé amino-azoïque obtenu dans 300 parties d'eau on ajoute 7 parties d'azotite de sodium et, tout en agitant bien, à une température de 10 à 15 ; on rend le milieu acide au moyen de 70 parties d'acide chlorhydrique à   30%.     On   ajoute alors graduel- lement la suspension du composé diazo azoïque à une solution renfermant de la soude caustique .et. 17,4 parties.,de l-phényl 3-méthyl 5-pyrazolone. Par relargage, on sépare le colorant disazoïque, on le filtre, on le redissout dans l'eau, on le filtre à nouveau et on le sèche.

   Ge colorant est une pou- dre foncée qui teint le coton et les fibres de cellulose régénérée, lorsqu'on applique le procédé avec cuivrage ultérieur, en nuances rouges offrant une très bonne solidité à la lumière et une bonne solidité au lavage, 
On obtient un colorant doué de propriétés analogues en utilisant'
13,8 parties de l-hydroxy 2-carboxy benzène au lieu des 17,4 parties de 1- phényl 3-méthyl 5-pyrazolone. 



   On prépare de la façon suivante le composé intermédiaire amino   fumarique :   on dissout dans   800   parties d'eau, avec addition de carbonate- de sodium, 22,7 parties (0,095 molécule) d'acide -amino 5-hydroxy   naphtalè-   ne 7-sulfonique et 42 parties   (0,105   molécule) d'acide 4-nitro   4'-amino'   stilbène   202'-disulfonique.   Dans la solution refroidie à 5 , on ajoute si- multanément goutte à'goutte et en agitant bien, d'une part, 16 parties (0,105 molécule) de dichlorure de fumaryle et, d'autre part, suffisamment d'une solu- tion de carbonate de sodium pour qu'en permanence la réaction de la solution demeure légèrement alcaline, Après introduction de tout le dichlorure de fu- maryle,

   on poursuit l'agitation de la masse de condensation jusqu'à ce qu'on ne puisse plus déceler de groupe aminé libre, On chauffe ensuite à 90 , on relargue le produit de la condensation et on le filtre à 40 . Pour le   puri--   fier on 1$agite à une température de 95  dans 1500 parties d'eau additionnée de 20 parties de carbonate de sodium et l'on filtre pour enlever les fractions 

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 peu   solubles,,   Après refroidissement, le produit de condensation se sépare'du 
 EMI15.1 
 filtrat à l'état cristallin. On filtre et on réduit le gro upe nitré en garoupe aminé diaprés la méthode de Béchamp. On peut également effectuer la réduction après la copulation du produit intermédiaire n.tro-fum.arique avec l'aci-. de 1-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène 4-snlfonique diazoté. 



   Si l'on remplace le produit intermédiaire de la condensation de 0,095 molécule diacide 2-amino   5-hydroxy   naphtalène   7-sulfonique   et   0,105   mo- 
 EMI15.2 
 lécule d'acide 4-nitro 4'-amino stilbène 2.2'-disulfomque avec 0,105 môléèule' de dichlorure de fumaryle par le produit carbéthoxy-amino'fumarique préparé par condensation de 0,095 molécule diacide 2-amino 5-hydroxy naphtalène 7-sulfonique et 0,105 molécule diacide 4-carbéthoxy-amino 4'-am,ino stilbène 2,,2'-disulfonique avec 0,105 malé'Cu1.e de dichlorure de fumaryle, si on sapo- nifie le groupe   carbéthoxy-aminé   en groupe aminé soit ensuite, soit après ' 
 EMI15.3 
 la copulation du produit intermédiaire a'\e G l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-cuoro benzène /-sulfon 7.que diazoté et si, pour le reste,

   on suit les indications du paragraphe 2 du présent exemple, on obtient un colorant identique au produit décrit   ci-dessus,,     EXEMPLE 23.    



   On dissout dans   l'eau,   avec addition de soude caustique, 30,1 parties du composé amino azoïque préparé par copulation de 2'acide 1-amino 4hydroxy benzène   3-carboxylique   avec le 1-amino 2-méthoxy 5-méthyl benzène et l'on y ajoute 6,9 parties d'azotite'de sodium. On verse lentement'la solution 
 EMI15.4 
 dans un mélange de 30 partie s*"d'acide chl6rhYa.r:i:que à'30 % et de'1(ib parties de glace de telle manière que la température finale du mélange soit'de 5 à 10 .

   Une fois la diazotation achevée,, on verse en une heure la suspension   diazoique   dans une solution du sel tétrasodique préparé à partir de 35,9 parties du composé di-oxygéné de la condensation de 2 molécules   diacide   1-amino- 
 EMI15.5 
 8-hydroxy naphtalène 3o6-disulfonique avec une molécule'de dièhloruré' de famaryle dans 500 parties d'eau et 250 parties de pyridine. Quand la copulation est achevée, on précipite le colorant tétrakisazôâque par addition d'acide chlorhydrique et on 1-'isole,, Par redlsBo1ution dans de la soudé caustique diluée on le transforme en sel de sodium, on le relargue de là   solution,'on   le filtre et on le sèche.

   Le colorant est une poudre foncée qui se dissout dans   l'eau   en donnant une coloration bleue et qui teint le coton et les fi- 'bras de cellulose régénérée en nuancer bleu-marine; ces nuances deviennent 
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 plus vertes et plus solides à. la'lumière après un traitement par des agents cédant du cuivre, 
On peut également préparer en substance le complexe de cuivre du colorant suivant des méthodes connues, par exemple par ébullition prolongée de la solution du colorant avec du sulfate de cuivre et de l'ammoniaque ou 
 EMI15.7 
 par fusion du colorant,avec du sulfate de, cuivre dans;une ma4xe fondue d'acétate de sodium. ,, Le.'complexée de cuivre ainsi obtenu teint le(coton,et lestfibres .de cellulosê..;.régé:o.érée en nuances bleues qui tirant, sur le vert et qui sont très solides à la lumière. 



   On obtient des oolorants doués de propriétés analogues si, dans le premier composé   amino-azoique   mentionné, on remplace l'acide 1-amino   4-   hydroxy benzène 3-carboxylique par l'acide 1-amino 3-carboxy   4-hydroxy   benzène 5-sulfonique et/ou le 1-amino 2-méthoxy 5-méthyl benzène par le 1-amino   2-méthoxy   benzène ou   l'acide   1-amino benzène 2-carboxylique. 



   Si l'on fait agir 2 molécules du composé diazoique préparé par 
 EMI15.8 
 copulation unilatérale du 404'-dianmo 3a3'-dinéthoxy 1,,1-1-diphényle diazo- té avec l'acide 2-hydroxy naphtalène   4-sulfonique   sur une molécule du composé di-oxygéné qui a été mentionné ci-dessus, en présence de pyridine aqueu- 
 EMI15.9 
 se, on obtient également w::ucoil$rantttétrakisazoique bleu dont le complexe de cuivre est très solide à la   lumière.   



   EXEMPLE 24. 



   On diazote de la manière usuelle   223,5   parties d'acide 1-hydroxy 
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 2-amino 6-chloro benzène 4sulfonique et on les ajoute graduellement à une so- lution de 558 parties de la   di-(5-hydroxy-7-sulfo-2-naphtyl)-amide   symétrique 

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 de l'acide   féerique   et 260 parties de carbonate de sodium dans   12.000   parties d'eau. La copulation est achevée au bout de 24 heures environ. On ajoute à la solution   1500   parties d'une solution à 20% de carbonate de sodium et l'on copule avec   137   parties d'acide 2-amino benzène 1-carboxylique diazoté,- La copulation est terminée au bout d'une à deux heures; on relargue le colorant disazoique formé et on le filtre.

   Il teint le coton et les fibres de cellulose régénérée, lorsqu'on applique le procédé avec cuivrage ultérieur, en nuances rouge-bordeaux ayant une très bonne solidité à la lumière et,une bonne solidité au lavage. 



   Pour former le complexe de cuivre en substance, on dissout 940 parties du colorant, à une température de 80 à 85 , dans 15.000 parties d'eau et l'on ajoute 600 parties d'acétate de sodium cristallisé. On verse ensuite graduellement   2.500   parties d'une solution aqueuse à 20 % de sulfate de cuivre et l'on maintient deux heures à   80-85 .   On rend ensuite la solution alcaline avec du carbonate de sodium, on relargue le colorant, on le filtre et on-le sèche Le colorant est une poudre foncée qui teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouge-bordeaux ayant une très bonne solidité 
 EMI16.1 
 à la lumière et une bonne solidité au lavage. Par un traitement complémentai- re sur la fibre avec des sels de' cuivre, pn améliore davantage les solidités à l'état humide. 



   On obtient des colorants doués de propriétés analogues si l'on remplace l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène 4-sulfonique par l'acide 
 EMI16.2 
 1-hydroxy 2-amino 4-chloro ,benzène 6-sulfonique, l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-nitro benzène 4-sulfonique, l'acide 1-hydroxy 2-amino 4-nitro benzène 6- sulfonique, l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-acétyl-amino benzène   4-sulfonique,   l'acide 1-hydroxy 2-amino 6- benzoyl-amino benzène   4-sulfonique,,   l'acide   1-   
 EMI16.3 
 hydroxy 2-amino 6-carbéthoxy-amino benzène 4"sulfonique, ou l'acide 1-hydroxy benzène 2-amino 4-sulfonique ou par l'amide, la méthylamide, le dinéthylanide, la phénylamide, la 3'-méthyl phénylamide,

   la 3'-carboxg 4'-hydroxy phé- nylamide ou la 3'-carboxy 4'-hydroxy   5'-sulfo   phénylamide de l'acide   1-hy-   droxy 2-amino benzène   4-sulfonique   ou par l'amide, la   méthylamide,   la di- 
 EMI16.4 
 métlylamide ou la phénylanide de l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène 4 -sulfonique ou encore par l'acide 2-amino benzène 1-carboxylique. 



  MW-LE 9 5, On diazote de la manière usuelle 246 parties d'acide 1-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène ,!-su2fonîque et on les ajoute graduellement à une solution de 558 parties de là di-(5-bydroxy-7-sulfo-2-naphtyl)-amide semé- trique de l'acide fumarique et 280 parties de carbonate de sodium dans   12.000   parties   d'eau,   La copulation est achevée au bout de 24 heures environ; on dilue la masse de réaction avec   33.000   parties d'eau, on la chauffe à   45-50    et on la rend acide avec un peu d'acide acétique. On y ajoute ensuite 120 parties d'acétate de sodium cristallisé et l'on copule, à une température de 45 à 50 , avec 217 parties d'acide 1-carboxy 2-amino benzène 5-sulfonique dia-   zoté.

   La copulation est terminée au bout de 2 à 3 heures ; onalcalinise la   
 EMI16.5 
 masse avec du carbonate de sodium, on relargue le colorant disazoïque qui s'est formé et on le filtre. Appliqué par le procédé avec cuivrage ultérieur, il teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouge-bordeaux d'une' très bonne solidité à la lumière et d'une bonne solidité au lavage. 



   On exécute comme il a été décrit dans l'exemple 24 la préparation du complexe de cuivre en substance. Le colorant cuivré* teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouge-bordeaux d'une très bonne solidité à la lumière et d'une bonne solidité au lavage. Par un traitement ultérieur avec des sels de cuivre sur la fibre, les solidités à l'état humide sont améliorées davantage. 



   On obtient des colorants doués de propriétés analogues si l'on remplace 1àcide 1-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène   4-sulfonique   par l'un des composés ortho-hydroxy amino benzénique énumérés dans l'exemple   24   ou si, au lieu de l'acide   1-carboxy   2-amino benzène 5-sulfonique, on utilise, dans l'un   quel -   
 EMI16.6 
 conque des composés mentionnés, l'acide 1-carboxy 2-amino benzène -4-sulfonique, son amide, sa méthylamide, sa diméthylanide, sa phénylamide, sa 4'-méthyl phé- 

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 nylamide, sa 29-carboxy phénylamide ou sa   N-méthyl   phénylamide ou   encoré   
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 l'amide, la méthylamide, la dimétbylaide, la phénylamide, la 4-méthyl phé-   nylamide,,   la 2'carboxy phénylamide ou,

  la   N-méthyl   phénylamide de l'acide 1carboxy 2-amino benzène   5-sulfonique.   



   EXEMPLE 26. 



   On diazote de la manière usuelle 156 parties  d'acide   1-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène   4-sulfonique   en même temps que 80 parties d'acide 1-hydroxy 2-amino benzène   4.6-disulfonique   et on les ajoute graduellement à 
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 une solution de 558 parties de la di-(5-bydi'oxy-7-sulfo-2-naphtyl)-amide sy- métrique de l'acide fumarique et   300   parties de carbonate de sodium dans   12.000   parties d'eau. La copulation est achevée au bout de 24 heures environ On ajoute ensuite à la masse 1000 parties d'une solution de carbonate de sodium à 20% et l'on copule le produit intermédiaire, à une température de 8 à 
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 10 , avec 137 parties d'acide 2-amino benzène 1-carboxylique diazotê.

   Après achèvement de la copulation, on relargue le mélange de colorants di8azolques et 'on le filtre. 



   Pour la transformation en complexe de cuivre on dissout   948   par- 
 EMI17.4 
 ties du mélange de colorants, à une tenpérabare de 80 à 85 , dans 15.000 par- ties d'eau et l'on ajoute à la solution   600   parties d'acétate de- sodium cris-   talliséo   On y verse graduellement 2500 parties d'une solution à 20% de sulfa- te de cuivre et l'on maintient ,la masse à 80-85  pendent deux heures. On al- calinise ensuite avec du carbonate de sodium, on relargue le. colorant, on,¯ le filtre et on le sèche. Le colorant est une poudre foncée qui teint le co- ton et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouge-bordeaux d'une très bonne solidité à la lumière et d'une bonne solidité au lavage.

   Par un traitement complémentaire sur la fibre avec des sels de cuivre, on améliore encore les   solidités   à l'état humide. 



     EXEMPLE.   27. 



     On   mélange intimement 30 parties du colorant cuivré préparé selon l'exemple 25 et 70 parties du colorant cuivré obtenu d'après l'exemple   24.   Le mélange teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouge- bordeaux d'une très bonne solidité à la lumière et   d'une   bonne solidité ab. la-   vage Par un traitement complémentaire sur la fibre avec des sels de cuivre, on améliore .encore les solidités à l'état humide.   



   EXEMPLE 28. 



   On diazote de la manière usuelle 260 parties d'acide 1-hydroxy 2- amino 6-chloro benzène   4-sulfonique   et on les ajoute graduellement à une so- 
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 lution de 558 parties de la di-(5-hydroy7-sulfo-2 lhtyl)-atnide symétrique de l'acide   fumarique   et 200 parties de carbonate de sodium dans   14.000   parties d'eau et 1200 parties de pyridine. Au bout de 12 heures environ, le colorant 
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 mono-azoique s'est formé; en ajoutant 180 parties de carbonate de sodium, on le copule avec 242 parties d'acide 1-hydroxy 2-amino benzène   4.6-di-sulfonique   
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 diazoté,, On relargue le colorant disazoique formé, on le filtre et on le sè- che.

   Appliqué par le procédé avec cuivrage ultérieur, il teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouge-bordeaux d'une très bonne solidité à la lumière et d'une bonne solidité au lavage. 



   Le cuivrage en substance peut être effectué comme il est décrit dans l'exemple 24. Le complexe de cuivre teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouge-bordeaux d'une très bonne solidité à la lumière et   d'une   bonne solidité au lavage. Par un traitement complémentaire sur la fibre avec des sels de cuivre, on améliore encore les, solidités à l'état humide. Le complexe de nickel préparé en substance présente   aussi   de, précieuses propriétés. 



   On obtient des colorants doués de propriétés analogues si-l'on 
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 remplace l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène 4-sulfonique par l'un des composés ortho hydroxy amino benzéniques mentionnés dans l'exemple 24 ou si, au lieu de 1'acide 1-hydroxy 2-amino benzène /o6-disulfonique, on utilise, dans l'un quelconque des composés indiqués ci-dessus, l'acide 1-hydroxy 2-amino-6-ehloro benzène tsulfonique9 l'acide 1-hydroxy 2-amino 4-chloro benzène 

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 6-sul±Gniqe, l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-nitro benzène 4-sulfonique, 1'solde' 1-hydroxy 2-amino 4-nitro benzène 6- sulfonique, l'acide 1-hydroxy 2-aninô' bénzène 4-sulfonique, l'acide 1-hydroxy 2-amino .6-acétylamino benzène 4-sulfonique,

   l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-benzoylanixio 4-benzène-sulfonique ou l'acide 1-hydpoz% 2-amino 6-carbéthoxy-amino benzène 4-sulfonique. 



     EXEMPLE   29. 



   On diazote de la manière usuelle 109 parties de 1-hydroxy 2-amino benzène et on les ajoute graduellement à une solution de 558 parties de la   di-(5-hydroxy-7-sulfo-2-naphtyl)-amide   symétrique de l'acide fumarique et 80 parties d'hydroxyde de sodium dans   14.000   parties d'eau et 1200 parties de   pyridine.   Après achèvement de la copulation, on dilue la masse avec   20.000   parties d'eau, on la chauffe à   45-500   et on l'acidulé avec de l'acide acétique. On y ajoute ensuite 120 parties d'acétate de sodium cristallisé'et on   copule, à   une température de 45 à 50 , avec 217 parties d'acide 1-carboxy 2amino benzène 5-sulfonique diazoté.

   Au. bout de 2 à 3 heures, la copulation étant   âchevée,   on alcalinise la solution avec du carbonate de sodiums on relargue le colorant   disazoîque   formé et on le filtre, Appliqué suivant le procédé avec cuivrage ultérieur, il teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouge-bordeaux d'une très bonne solidité à la   lumière   et d'une bonne solidité au lavage. 



     On   obtient des colorants doués de,propriétés analogues si l'on remplace le 1-hydroxy 2-amino benzène par le   1-hydroxy   2-amino   4-nitro   benzène, le 1-hydroxy 2-amino 5-nitro benzène, le 1-hydroxy 2-amino 5-chloro benzène, le 1-hydroxy 2-amino   4-chloro   5-nitro benzène, le 1-hydroxy 2-amino   4-   nitro 6-ohloro benzène, le 1-hydroxy 2-amino 4.6-dichl6ro benzène, l'acide 
 EMI18.2 
 2-amino 5-nitro benzène 1-carboxylique., l'acide 1-hydroxy 2-amino 3 6-dicb1.0r0 benzène 4-sulfonique, 1-'acide 2-amino naphtalène 3-carboxylique, le 1-hydroxy' 2-amino 4-méthyl benzène, le 1-hydroiy 2-amino 4-chloro benzène ou le 1-hydroxy 2-amino 4-bromo benzène ou si l'on remplace l'acide 1-carboxy 2-amino benzène- 5-sulfonique, dans l'un quelconque des composés,

   par l'acide 1-carboxy 2-aminô benzène   4-sulfonique.   



     EXEMPLE   30. 



    Dans   17.000   parties d'eau et avec addition de carbonate de sodium on dissout 519 parties (1 molécule) du composé   monoazoïque   préparé par copulation alcaline de 269 parties d'acide 1-hydroxy 2-amino benzène   4.6-disulfoni-   que diazoté avec 239 parties d'acide 2-amino 5-hydroxy naphtalène   7-sulfonique   
 EMI18.3 
 et 534 parties (l'molécule) Tu compbsé mano-azoïque préparé par copulation alcaline de   239   parties d'acide 1-amino 2-hydroxy naphtalène   4-sulfonique   diazoté avec 239 parties d'acide 2-amino   5-hydroy   naphtalène 7-sulfonique;

     à-   la température du local on ajoute, en 2 heures environ, un mélange de 184 parties (1,2 molécule) de dichlorure de   fumaryle   et 300 parties de   chlorobenzè-   ne, On maintient la solution alcaline en y ajoutant, par petites portions, 200 parties de bicarbonate de sodium au total. On isole le mélange de colorants   disazoiques   et on le transforme en complexe de cuivre de la manière décrite dans l'exemple 24. Ce complexe teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouge-bordeaux d'une très bonne solidité à la   luniè-   re et d'une bonne solidité au lavage. Par un traitement complémentaire sur la fibre avec des sels de cuivre, on améliore encore les solidités à l'état humide. 



   On obtient des colorants doués de propriétés analogues en rempla- 
 EMI18.4 
 gant l'acide 1-hydroxy 2-amino benzène 4ab-disulfoniqtte par l'acide 1-carboxy 2-amino benzène 4-sulfonique ou par: l'acide 1-carboxy 2-amino benzène.5-sDIfo- nique ou bien en remplaçant l'acide l-amino 2-hydroxy naphtalène   4-sulfonique.,   dans l'un quelconque des composés mentionnés, par l'acide 1-amino 2-hydroxy   6-nitro   naphtalène   4-sulfonique.   



     On   obtient des colorants identiques en remplaçant le dichlorure de   fumaryle   par le dibromure de fumaryle ou par le dichlorure symétrique de maléyle. 

 <Desc/Clms Page number 19> 

 



   EXEMPLE 31. 



   Dans   220000   parties d'eau et avec addition de carbonate de sodium on dissout   475   parties   (1   molécule) du composé   monoazoique   obtenu par copulation alcaline de 223,5 parties d'acide 1-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène 4sulfonique diazoté avec   239   parties d'acide 2-amino   5-bydroxy   naphtalène 7-sul- 
 EMI19.1 
 fonique et /.$9 parties (1 molécule) du composé mono-azoïque préparé par copu- lation alcaline de 239 parties d'acide 1-amino   2-bydroxy   naphtalène 4-sulfoni- 
 EMI19.2 
 que diazoté avec 239 parties d'acide 2-amino 5-hydroxy naphtalène 7-sulfonique;

   à la température du local, on ajoute, en 2 heures environ, une solution de 184' parties (1,2 molécule) de dichlorure de fomaryle dans 300 parties de 1,z-dicF.oro benzène On maintient la solution filiblement alcaline en ajoutant, par por- tions, 200 parties de bicarbonate de sodium au total. On relargue le mélangé 
 EMI19.3 
 de colorants disazôîques, on le filtre et on le sèche, Appliqué selon le pro- cédé avec cuivrage ultérieur, il teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouge-violet d'une très bonne solidité à la lumière et d'une bonne solidité au lavage. 



   On obtient des colorants doués de propriétés analogues si l'on remplace l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène 4-sulfonique par l'un' 
 EMI19.4 
 des composés ortho hydroxy amino benzéniques, qui, selon 1-lexémple'24, peuvent remplacer cet acrlttè 1-hydroxy 2-amino 6-obloro benzène ±-sulfonique où encore par l'acide 1-amino 2-hydroxy naphtalène 4-sul;

  f.'onique, l'acide 1-amino 2-beydroxy 6-nitro naphtalène 4--&11il!oniq,ne, l'acide 2-am3nQ,benzè.e 1-carboxylique, l'amide de l'acide,l-carboxy..2-amino benzène 4 ou 5-sulfonique, sa méthylamide, sa diméthy1amide, sa phénylamide, sa N-méthyl phénylamide, sa 2'-carboxy phénylamide ou sa 3'-carboxy   4'-hydroxy     phénylanide,   le   1-hydroxy   2-amino bénzène, le   1-bydroxy     2-amino 4   ou   5-nitro   benzène, le 1-hydroxy 2-amino 4-chlo- 
 EMI19.5 
 ro benzène, le 1-hydroxy 2-amino 46-dichloro benzène, le 1-hydroxy 2-amino   4-obloro   5 ou 6-nitro benzène ou l'acide 1-hydroxy 2-amino 3.6-dichloro benzène   4-sulfonique   ou si, dans l'un quelconque des composés mentionnés,

   on rempla- 
 EMI19.6 
 ce l'acide 1-amino 2-hydroxy naphtal-ène 4-sulfonique par l'acide 1-amino 2hydroxy 6-nitro naphtalène 4--sulfonique, l'acide 1-hydroxy 2-amino benzène 4- sulfonique, l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-chloro benzène   4-sulfonique,   l'acide 1-hydroxy 2-amino   4-chloro   benzène 6-sulfonique, l'acide 1-hydroxy 2-amino 6nitro benzène   4-sulfonique,   l'acide 1-hydroxy 2-amino 4-nitro benzène 6-sul- 
 EMI19.7 
 fonique, l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-acétylamino benzène 1-sulfonique, l'acide 1-hydroxy 2-amino 6-benzoylamino benzène 1,,-sulfonique, l'acide 1-hydroxy 2-amino   6-carbéthoxyamino   benzène 4-sulfonique, 1.'acide 2-amino naphtalène 
 EMI19.8 
 3-carboxylique, l'acide 1-hydroxy 2-amino benzène 4-sulfonique, sa diméthylamide ou sa phénylamide,

   le 1-hydroxy 2-amino benzène, le 1-hydroxy 2-amino 4 ou 5-nitro benzène, le 1-hydroxy 2-amino 4-ehloro benzène, le 1-hydroxy 2-amino 4-ehJ.oro 5 ou 6-nitro benzène, le 1-hydroxy 2-amino 4o6-dichloro benzène, l'acide 2-amino benzène 1-carboxylique ou l'acide 2-amino 5-nitro benzène 1carboxylique. 
 EMI19.9 
 lIìPLG 32. On diazote de la manière usuelle 203 parties d'acide 1-méthoxy 2- 
 EMI19.10 
 amino benzène 4--sulfonique et on y ajoute une solution de 558'parties de la di-(5-hydroxy-7-sulfo-2-naphty1)-amide symétrique de l'acide fumarique et 420 parties de bicarbonate de sodium dans 14.000 parties d'eau, Après achèvement de la copulation, on copule le colorant mono-azoïque, avec addition de 300 parties de carbonate de sodium, avec 137 parties d'acide 2-amino benzène   1=   
 EMI19.11 
 carboxylique diazoté.

   On relargue le colorant disazoïque ainsi obtenu et on le filtre. 



   Pour la transformation en complexe de cuivre, on dissout 920 parties du colorant dans   150000   parties d'eau et, à 85 , on ajoute graduellement à la solution un mélange de 500 parties de sulfate de cuivre cristallisé, 800 parties d'ammoniaque à 25% et 1500 parties d'eau. On maintient la solution de métallisation pendant 20 minutes 4 une température de 90 à 950 puis on isole le colorant une fois le cuivrage achevé. Il teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouge-bordeaux de très   bonne-solidité   à la lumière et d'une bonne solidité au lavage. Par un traitement complémentaire 

 <Desc/Clms Page number 20> 

 sur les fibres avec des sels de cuivre, on.améliore encore les propriétés de solidité à   l'état   humide. 



   On obtient le même colorant en remplaçant les 203 parties d'acide l-méthoxy 2-amino benzène 4-sulfonique par 189 parties d'acide 1-hydroxy 2-a- 
 EMI20.1 
 mino benzène 4-sulfonique,, On obtient des colorants doués de propriétés analogues si l'on remplace l'acide l-méthoxy 2-amino benzène 4--sulfonique par l'acide 1-métho-XY- 2-amino 6-nitro benzène   4-sulfonique.,   l'acide   1-méthoxy   2-amino   6-chloro   benzène   4-sulfonique   ou l'acide 1-amino   2-méthoxy   ou éthoxy naphtalène 6-sulfonique ou si, dans l'un quelconque des composés mentionnés, on remplace   1-la-   cide 2-amino benzène 1-carboxylique par l'acide 1-carboxy 2-amino benzène 4 
 EMI20.2 
 ou 5-sulfonique, l'acide 1-hydroxy 2-amino benzène.

   4m6-disulfonique ou l'acide 1-amino 2-méthoxy naphtalène 6-sulfonique. 



  Avec un excès de carbonate' de sodium on dissout 19,8 partieside d(4)1-aaélacétamino-2,2'-disulfo-4-stilbényl)-amide de l'acide fumarique dans 1000 parties   d'eau   et, à une température de 0 à 2 , on copule avec une solution   diazoique   préparée à partir de 5,6   pàrties   d'acide 2-amino benzène 1-carboxylique. On sépare le colorant disazoïque formé, on le filtre et   on .   le sèche. Ce colorant est une poudre jaune qui se dissout dans l'acide sulfurique concentré en donnant une coloration jaune. Ses teintures cuivreées sur fibres cellulosiques sont d'un jaune tirant, sur le vert et offrent une très bonne solidité aux traitements humides et à la lumière. 



   On prépare la nouvelle composante azoïque en condensant 2 molé- 
 EMI20.3 
 cules d'acide 4-nitro 4'-amino stilbène 2.2'-disulfonique avec une molécule de chlorure de fumaryle puis en réduisant le composé   di-nitré   en composé diaminé d'après la méthode Béchamp et en fàisant réagir la diamine avec deux molécules de   dicétène   
On obtient un colorant analogue si 1.'on copule avec 2,8 parties d'acide 2-amino benzène 1-carboxylique diazoté le composé mono-azoïque préparé par copulation de   4,4   partes d'acide 1-carboxy 2-amino benzène 5-sulfonique diazoté avec 19,8 parties d'amide de l'acide fumarique de l'exemple. 
 EMI20.4 
 EXEMPLE 3.L 
On dissout dans 2000 parties d'eau, sous la forme du sel tétrasodique, 50 parties du colorant disazoique obtenu d'après l'exemple 12.

   On joint à la solution 30 parties d'acétate de sodium cristallisé et , à une   températu-   re d'environ 70 , on ajoute en 20 à 30 minutes suffisamment d'une solution aqueuse à   10%   de sulfate de nickel pour qu'on puisse déceler un excès permanent d'ions de nickel (il) . On relargue le nouveau complexe de nickel et on le   recueille   sur un filtre. Ce complexe séché est une poudre jaune qui se dissout dans l'acide sulfurique concentré en donnant une coloration jaune. Ses teintures sur le coton et,les fibres de cellulose régénérée sont jaunes et possèdent de très bonnes solidités à la lumière et aux traitements humides. 



     EXEMPLE   35. 
 EMI20.5 
 



  On part du composé 'onoazoique préparé par copulation d'acide 1carboxy 2-amino benzène 5-sulfonique diazoté avec l'acide 4-acétylacétamino h.'mcarbêthoy amino sti lbène 22'-disulfonique; pour transformer le groupe   carbéthoxy-aminé   en groupe aminé, on agite   84,2   parties du composé mono-azolque, sous la forme de son sel tétrasodique, dans 2000 parties de solution'à 3% de soude caustique pendant une heure à une température de 80 à 90 . On refroidit à une température de 5 à   la    la solution renfermant le colorant saponifié et, tout en agitant bien à cette température, on ajoute,, en une à deux heures, suffisamment d'une .solution chlorobenzénique à 20% de di-chlorure de fumaryle pour qu'on ne puisse plus déceler de groupe aminé libre.

   On isole de la manière connue le colorant disazoique ainsi   produito   Il se dissout dais 1?acide sulfurique concentré en donnant une coloration jaune. Ses teintures cuivrées sur coton et sur fibres de cellulose régénérée sont d'un jaune tirant sur le vert. Préparé en substance, le complexe de cuivre teint en nuances i- 

 <Desc/Clms Page number 21> 

 dentiques. Ses teintures offrent une bonne solidité aux traitements humides et à la lumière, 
EXEMPLE 36. 



   On diazote 215 parties (1,5 molécule) de 1-hydroxy 2-amino   4-chlo-   ro benzène et on les ajoute graduellement à une solution de 558 parties   (1   molécule) de la   di-(5-hydroxy-7-sulfo-2-naphtyl)-amide   symétrique de l'acide fumarique dans 7000 parties d'eau, 2000 parties de pyridine et 1000 parties d'ammoniaque à 25%. Une fois la copulation achevée, on copule à nouveau le colorant mono-azoïque formé avec 75 parties (0,55 molécule) d'acide 2-amino benzène 1-carboxylique   diazotéo   On isole de la manière usuelle lé mélangé de colorants disazoiques formé.

   Séché et broyé ce mélange est une poudre noire qui, appliquée suivant le procédé avec cuivrage ultérieur, teint le coton et les fibres de cellulose régénérée en nuances rouge-bordeaux d'une très bonne solidité à la lumière et d'une bonne solidité au lavage, 
On obtient des colorants doués de propriétés analogues si l'on remplace le 1-hydroxy 2-amino   4-chloro   benzène par le 1-hydroxy 2-amino ben-zène, le 1-hydroxy 2-amino   4   ou 5-nitro benzène, le 1-hydroxy 2-amino   4-ohlo-   ro 5-nitro benzène, le 1-hydroxy 2-amino 4-nitro 6-chloro benzène ou le 1hydroxy 2-amino 4.6-dichloro benzène. 

 <Desc/Clms Page number 22> 

 
 EMI22.1 
 



  (1) (2) - (3) 516998. (4) : Composés amino azotiques reliés par une molécule de dichlorure de fumaryle : Application à la : Nuance de la : ¯---------------------------¯--¯-------------------------¯- : teinture comme : teinture cui- : Exemp1e : - Composé ( il ) Composé ( AB) : vrée sur coton : 37 : 1 molécule de (1-carboxy-métho- molécule du complexe cuivre ;colorant pour :rouge-bordeaux 1 1 molécule de (1-carboxy-métho- 1 molécule du complexe de cuivre :cuivrage ultérieur '   j xy 2-amino benzène - acide 2- de (acide 1-hydroxy 2-émino benzène cuivrage ultérieur amino 5-hydroxy naphtalène 4 6 do ulf    d 2-amino : ou complexe 7-sulfonique) 5-hydroxy naphtalène 7-sulfonique) : . métallique 38 : 1 molécule de (acide 1-amino comme ( il ) ;colorant pour -do- : benzène 2p5¯disulfonïque--s :cuivrage ultérieur : : 1-aamo 2-méthoxy 5-méthyl :

   benzène 1- (40' -amino ) -phényl 3-méthyl 5-pyrazolone) 39 z 0,7 molécule de (acide 1-bydro- 1,3 molécule de (acide 1-amino - do - violette xy 2-amino 6-chloro benzène 2-hydroxy -naphtalène 4-sulfonique : 4-sulfonique---> acide 2- (4' - . --3 1-amino 3-méthoxy benzène) ] Jnmo)-benzoylaùmo 5-hydroxy j j naphtalène 7-sulfonique) 40 : 0,6 molécule de (acide 1-hydro- : 1,4 molécule de (acide 1-carboxy xy 2-amino 6-cbloro benzène : 2-amino benzène 5-sulfonique - 1- :complexe métallique: brune : 4-sulfonique --3. acidè 2-amino :

   (3 y-amino )¯phényl 3-méthyl 5- ; 5-hydroxy naphtalène 7-sulfo- : pyrazolone) : nique) 41 ' 1 molécule de (acide 1-carboxy ' 1 molécule de (acide 1-amino - do - rouge 2-amino benzène 5-sulfonique 2-hydroxy 6nitro-naphtalène 4- ##acide 2-amino 5-hydroxy ' sulfonique --pl-(4'-anmo )-phényl naphtalène 7-aulfonique) 3-méthyl 5-pyrazolQne ) 42 0,8 molécule de (acide 2-amino : 1,2 molécule de (acide 1-carboxy - do - ; brun jaune : benzène 1-carboxylique ###). 2-amino benzène 4-sulfonique ---7: : acide 2-amino 5-hydroxy naphta- : 1- (4'-aùino )-phényl 3-méthyl 5- : lène 7-sulfonique) : pyrazolone) 43 ' 1 molécule de (l-méthoxy comme ( AA ) - do - bleue tirant ' 2-amino 5-nitro benzène ## sur le rouge acide 1.8-dihydro naphtalène : , :

   3.6-disulfonique et réduction) ' 

 <Desc/Clms Page number 23> 

 
 EMI23.1 
 
<tb> (1) <SEP> (2) <SEP> (3) <SEP> (4)
<tb> Composés <SEP> amino <SEP> azoïques <SEP> reliés <SEP> par <SEP> une <SEP> molécule <SEP> de <SEP> dichlorure <SEP> de <SEP> fumaryle <SEP> : <SEP> Application <SEP> à <SEP> la <SEP> : <SEP> Nuance <SEP> de <SEP> la
<tb> 
 
 EMI23.2 
 : ------------------------------------------------------ : teinture comme teinture:'cm- :

   Exemple ¯¯¯ Composé AA ) Composé ( AB ) : : vrée sur coton 44 '-1 molécule de (l-méthoxy- 2- : coiame ( 'AA ) ¯a¯¯¯¯¯¯¯¯ - do - violette ti- µ ,amino 5-nitro benzène - rant sur le 
 EMI23.3 
 
<tb> acide <SEP> 1-hydroxy <SEP> naphtalène <SEP> : <SEP> bleu
<tb> 3.8-disulfonique <SEP> et <SEP> réduction). <SEP> :
<tb> 45 <SEP> - <SEP> do <SEP> - <SEP> :1 <SEP> molécule <SEP> de <SEP> (1-méthoxy <SEP> 2-amino <SEP> 5- <SEP> - <SEP> do <SEP> - <SEP> violette <SEP> ti- <SEP> Ù
<tb> 
 
 EMI23.4 
 nitro benène --- acide 2-hydroxy : rant sur le 
 EMI23.5 
 
<tb> : <SEP> naphtalène <SEP> 4-sulfonique <SEP> et <SEP> réduction) <SEP> : <SEP> rouge <SEP> 
<tb> 46 <SEP> :1 <SEP> molécule <SEP> de <SEP> (l-méthoxy <SEP> 2- <SEP> 1 <SEP> molécule <SEP> de <SEP> (1-méthoxy <SEP> 2-amino <SEP> complexe <SEP> violette
<tb> :

   <SEP> amino <SEP> 5-nitro <SEP> benzène <SEP> *,acide <SEP> 5-nitro <SEP> benzène <SEP> acide <SEP> 2-hydroxy <SEP> métallique
<tb> 1.8-dihydroxy <SEP> naphtalène <SEP> 3.6- <SEP> ; <SEP> naphtalène <SEP> 4-sulfonique <SEP> et <SEP> réduction)
<tb> disulfonique <SEP> et <SEP> réduction)
<tb> 
 
 EMI23.6 
 47 : 1 molécule de (1-méthoxy 2-ami- : - do - - do - :bordeaux : ho 5-nitro benzène # acide 2- : : hydroxy naphtalène 6.$-disulfo- . 
 EMI23.7 
 
<tb> 



  : <SEP> nique <SEP> et <SEP> réduction)
<tb> 48 <SEP> 2 <SEP> molécules <SEP> du <SEP> composé <SEP> répondant <SEP> à <SEP> la <SEP> formule <SEP> 10 <SEP> - <SEP> do <SEP> - <SEP> : <SEP> jaune <SEP> tirant
<tb> : <SEP> sur <SEP> le <SEP> rouge
<tb> 
 
 EMI23.8 
 49 0,4 molécule du complexe de   1,6 molécule de (acide 1-hydroxy : colorant pour saune cuivre de (acide 1-carboxy.2- 1 2-(4'-anino)-benzoylanino 6-carboxy cuivrage ulté- amino benzène 5-s.u1fonique --..,. benzène 4-sulònique- 1-amino   rieur   1-(4'-amïno)-phényl 3-méthyl ' 3-néthyl benzène) 
 EMI23.9 
 
<tb> 5-pyrazolone)
<tb> 50 <SEP> : <SEP> 1,8 <SEP> molécule <SEP> du <SEP> même <SEP> :

   <SEP> 0,2 <SEP> molécule <SEP> du <SEP> même <SEP> - <SEP> do <SEP> - <SEP> - <SEP> do <SEP> - <SEP> 
<tb> 51 <SEP> :1 <SEP> molécule <SEP> de <SEP> (acide <SEP> 1-carboxy <SEP> 1 <SEP> molécule <SEP> d'acide <SEP> 4-hydroxy <SEP> - <SEP> do <SEP> - <SEP> - <SEP> do <SEP> - <SEP> 
<tb> 
 
 EMI23.10 
 2-amino benzène 5-sulfonique- : 4'-amino 1,1'-azobenzéne 3-oarboxy- 1-(4--*,,amj-no)-PhénYl 3-méthYl lique 
 EMI23.11 
 
<tb> 5-pyrazolone)
<tb> 52 <SEP> - <SEP> do <SEP> - <SEP> :1 <SEP> molécule <SEP> d'acide <SEP> 3-carboxy <SEP> 4- <SEP> - <SEP> do <SEP> - <SEP> - <SEP> do <SEP> - <SEP> 
<tb> 
 
 EMI23.12 
 . hydroxy 4'-amino 1.1'-- Sébenzène:

   
 EMI23.13 
 
<tb> 5-sulfonique
<tb> @
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 24> 

 
 EMI24.1 
 
<tb> (1) <SEP> (2) <SEP> (3) <SEP> (4)
<tb> Composés <SEP> amino <SEP> azoïques <SEP> reliés <SEP> par <SEP> une <SEP> 'molécule <SEP> de <SEP> dichlorure <SEP> de <SEP> fumaryle <SEP> Application <SEP> à <SEP> la <SEP> : <SEP> Nuance <SEP> de <SEP> la
<tb> teinture <SEP> comme <SEP> teinture <SEP> cui-
<tb> 
 
 EMI24.2 
 Exemple Composé ( AA ) Composé ( AB ) - vrée sur coton 
 EMI24.3 
 
<tb> 
<tb> 
 
 EMI24.4 
 53 - do - f 1 molécule de (1-hydroxy 2-amino - do - jaune tirant benzène 4-sulfonanide-1-(4'-anino)- sur le rouge µ phényl 3-métbyl 5-pyrazolone) 54 0,9 molécule du complexe de : 1,1 molécule de (acide 1-hydroxy - do - jaune cuivre de (acide 1-carboxy 2- : 2-(4'-smmo )-benzoylanino 6-carboxy amino benzène 5-sulfonique :

   benzène 4-sèfonique-1-aùino 3- ##1-amino 4-acetylacetamino méthyl benzène) benzène) 55 j 1,4 molécule du même j 0,6 molécule du même - do - - do - 56 1 molécule de (1-carboxy 2-amino: 1 molécule d'acide 3-carboxy : colorant pour jaune benzène 5-sulfonamide ##- 4-hydroxy 4'-amino 1.11-azobenzène : cuivrage ulté-: l-(4'-amino)-phBnyl 3-étbyl : 5-sulfonique : rieur 5-pyrazolone) ' rieur 57 1 molécule de (1-carboxy 2-amino: 1 molécule de (acide 1-hydroxy - do - do benzène 5-sulfonanide-+1-(4'- 2-amino benzène 4-sulfonique ] Jnmo )-phényl 3-méthyl 5-pyrazo-: ---p 1-(4'-anino )-phényl 3-métbyl 
 EMI24.5 
 
<tb> : <SEP> Ions) <SEP> 5-pyrazolone)
<tb> 58 <SEP> :molécule <SEP> de <SEP> (acide <SEP> 1-hydroxy <SEP> :1 <SEP> molécule <SEP> d'acide <SEP> 4-hydroxy <SEP> : <SEP> - <SEP> do <SEP> - <SEP> :

   <SEP> - <SEP> do <SEP> -
<tb> 
 
 EMI24.6 
 :2-amino 6-chloro benzène 4-sul- 4e-amino 1.1-azobanzène 3-carboxy- tonique --> 1- (3' -amino) -phényl : lique 
 EMI24.7 
 
<tb> : <SEP> 3-méthyl <SEP> 5-pyrazolone) <SEP> :
<tb> 
 
 EMI24.8 
 59 - do - j 1 molécule de (acide 1-amino 4- - do - orange 
 EMI24.9 
 
<tb> nitro <SEP> benzène <SEP> 2-carboxylique
<tb> acide <SEP> 1-phényl <SEP> 3-méthyl <SEP> 5-pyrazolone
<tb> 
 
 EMI24.10 
 3'--sulfonique et réduction) 60 1 molécule du complexe de cuivre: comme ( Axa - do - rouge : de (acide 1-amino 2-hydroxy 6- - do - rouge 
 EMI24.11 
 
<tb> : <SEP> nitro <SEP> naphtalène <SEP> 4-sulfonique
<tb> # <SEP> acide <SEP> 1-phényl <SEP> 3-méthyl
<tb> 
 
 EMI24.12 
 : 5-pyrazolone 3' -sulfonique et 
 EMI24.13 
 
<tb> :

   <SEP> réduction) <SEP> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 25> 

 
 EMI25.1 
 
<tb> (1) <SEP> (2) <SEP> (3) <SEP> (4)
<tb> : <SEP> composés <SEP> amino <SEP> azoiques <SEP> reliés <SEP> par <SEP> une <SEP> molécule <SEP> de <SEP> dichlorure <SEP> de <SEP> fumaryle <SEP> Application <SEP> à <SEP> la <SEP> : <SEP> Nuance <SEP> de <SEP> la <SEP> : <SEP> 
<tb> 
 
 EMI25.2 
 ::----------------------------------------------------- teinture comme teinture cui- : 
 EMI25.3 
 
<tb> Exemple <SEP> Composé <SEP> (AA) <SEP> Composé <SEP> ( <SEP> AB <SEP> ) <SEP> : <SEP> vrée <SEP> sur <SEP> coton <SEP> :

   <SEP> 
<tb> 
<tb> 61 <SEP> :1 <SEP> molécule <SEP> de <SEP> (acide <SEP> 1-amino <SEP> comme <SEP> ( <SEP> AA) <SEP> - <SEP> do <SEP> - <SEP> - <SEP> do <SEP> - <SEP> 
<tb> 
 
 EMI25.4 
 [ 4-(4'-nitro)-benzoylanino ben- zène 2-carboxylique----> acide -1 -hydroxy naphtalène 6.8 -disul- 
 EMI25.5 
 
<tb> fonique <SEP> et <SEP> réduction)
<tb> 
 
 EMI25.6 
 62 : 1 molécule de (acide 1-anino comme ( AA ) - do - - do - : 
 EMI25.7 
 
<tb> : <SEP> 4-nitro <SEP> benzène <SEP> 2-carboxylique
<tb> acide <SEP> 2-hydroxy <SEP> naphtalène
<tb> 
 
 EMI25.8 
 : 6-sulfonique et réduction) 
 EMI25.9 
 
<tb> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 26> 

 
EXEMPLE 63. 



   Dans un bain contenant 300 parties d'eau non calcaire à une   tempé-   rature de 50  on mouille 10 parties de coton. On ajoute alors àu bain une so lution aqueuse concentrée de 0,1 partie du colorant de l'exemple 17, on porte le bain à l'ébullition en 30 minutes et on l'y maintient pendant 15 minutes. 



  Au cours de la teinture, on ajoute 3 à   4   parties de sulfate de sodium sous la forme d'une solution aqueuse concentrée. Après achèvement de la teinture, on laisse la marchandise se refroidir dans le bain en 15 à 20 minutes jusqu'à une températi re de 50 , on la rince et on la soumet à un traitement complémentaire avec du sulfate de cuivre ou avec un complexe de cuivre à cation actif et aventuellement basique. 



   On applique d'une manière analogue les colorants décrits dans les autres exemples. On applique aussi de cette façon les produits métallisés en substance, et , dans ce cas, un traitement ultérieur avec des sels de cuivre, surtout dans le cas des composés à cation actif, conduit fréquemment à une amélioration des propriétés.

Claims (1)

  1. RESUME.
    La présente invention comprend notamment : 1 ) A titre de produits industriels nouveaux, les composés reposa dant à la formule 1, dans laquelle : RI désigne un radical mononucléaire ou binucléaire de la série du benzène ou un radical de la série du naphtalène, de la pyrazolone ou des Nacétylacétamino aryles, à l'exception du radical répondant à la formule 2 du dessin annexé.
    R2 et R3 un radical mononucléaire ou binuoléaire de la série du benzène ou un radicil de la série du naphtalène, de la pyrazolone ou des N-acé- tylacétamino aryles, 41.3 pouvant porter un radical lié par l'intermédiaire du groupe azoïque.
    Me le nickel ou le cuivre, l'un des y un atome d'hydrogène, de chlore ou de brome ou un groupe méthylique et l'autre un atome d'hydrogène, m 1, 2, 3, 4 ou 5, n 1 ou 2, A' un radical de même nature que A ou le reste d'un composé amino azoïque quelconque d'une autre nature à l'exception des restes qui comportent le groupement 2 lié directement au reste de l'acide dicarboxylique, A contient une fois au moins le groupement répondant à la formule 3 dans laquelle a désigne - OH, -COOH, -OCH3 ou -0CH2 - COOH;
    de plus ces composés comportent un nombre suffisant de groupes assurant la solubilité dans l'eau, possèdent au plus 6 ponts azoïques et peuvent comporter, outre le pont figurant déjà entre Cy et R1 ou A, un ou plusieurs groupements -CE = CE-, -NE-, -NH.CO-., -CO.NH- et/ou -NH.CO.NH-.
    2 ) L'application des composés spécifiés sous 1 à la teinture des fibres cellulosiques, les composés pouvant être transformés en complexes métalliques préalablement à la teinture, au cours de celle-.ci ou postérieurement, et, à titre de produits industriels nouveaux, les fibres cellulosiques teintes avec ces colorants ou leurs complexes ainsi que l'application de ces produits dans l'industrie.
    3 ) Un procédé de préparation des composés spécifiés sous 1 , suivant lequel on part soit de deux molécules d'un composé amino azoïque répondant à la formule 4 (dans laquelle m' désigne 1, 2 ou 3 et les autres lettres ont la .signification donnée plus haut), et devant posséder au moins une fois <Desc/Clms Page number 27> le groupement, 3, éventuellement métallisé, soit de deux molécules d'un mélan- ge d'un tel composé amino azoïque et d'un autre composé amino azoïque du même genre soit enfin de deux molécules d'un mélange d'un composé amino azoïque du même genre et d'un autre composé amino azoïque d'un. genre différent et d'ail- leurs quelconque, à l'exception d'un composé qui posséderait en bout le radi- cal 2 porteur d'un groupe aminé en position 4;
    on condense ces deux molécules, de préférence en milieu aqueux et en présence d'une substance propre à fixer les acides dans une molécule d'un halogénure d'acide dicarboxylique répondant à la formule 5, dans laquellé Hal désigne du chlorere ou du brome et x de l'hy- drogène, du chlore, du brome ou un radical méthylique.
    4.- Les variantes suivantes du procédé spécifié sous 30: a) on diazote ou on tétrazote une mono-amine ou une diamine ré- pondant à la formule 6 (dans lauqelle y a la signification donnée plus'haut, les deux lettres R4 désignent des radicaux identiques ou différents, mononucléaires ou binucleaires et appartenant à la série benzénique ou des radicaux de la série naphtalénique et désigne NH2, NO2 ou un groupement d'acylamine facile à saponifier) et on les copule avec des composantes azoïques qui appar- tiennent à la série du benzène, du naphtalène, de la pyrazolone ou des N-acé- tylacétamino aryles et peuvent comporter des substituants supplémentaires y compris des radicaux unis par le pont azoïque ou des groupements diamine dia- zotable et l'on effectue, s'il y a lieu,
    d'autressréactions de copulation- avec les composés azoïques ainsi obtenus; si, par exemple, z désigne N02 ou un groupe d'acylamine facile à saponifier, on fait apparaitre les groupes aminés par réduction ou par saponification avant ou après les autres réactions de copulation éventuelles ;
    dans ce cas, on diazote à nouveau les composés ami- no obtenus, on les copule avec des composés azoïques ayant la structure indi- quée et, là encore, on effectue s'il y a lieu d'autres réactions de copulation, b) on part d'un composé di-hydroxylé répondant à la formule 7 (dans laquelle x a la signfieiation déjà indiquée et les deux R5 désignent deux radicaux identiques ou différents qui possèdent un atome de carbone se prêtant à la copulation et qui appartiennent à la série des hydroxy benzènes, des hy- droxy naphtalènes, de la pyrazolone ou des N-acétylacétamino aryles, exception faite du radical.2 et l'on copule une molécule de ce composé di-hyçlroxylé,, soit avec deux molécules du diazoïque d'une amine répondant à la formule 8, soit, simultanément,
    ou dans un ordre de succession quelconque, avec deux molé- cules des diazoïques de deux amines différentes du type considéré ou des dia- zoïques d'une amine de ce type et d'une amine d'un autre type d'ailleurs quel- conque; dans la formule 8 R2, R3, Me et n ont les significations déjà indiquées et m" désigne 1 ou 2;
    de plus le groupement 3, éventuellement métallisé, figu- re au moins une fois et/ou R2 possède en ortho par rapport à NH2 un substituant qui se prête à la formation d'un complexe métallique. c) on part d'un composé mono hydroxylé répondant à la formule 9, dans laquelle les lettres ont la signification déjà indiquée;
    on copule, d'une part, une molécule du composé 9 avec une molécule du diazoïque d'une amine ré- pondant à la formule 8 et on la diazote, d'autre part, le cas échéant après transformation en NH2 du groupe nitré ou du groupement d'acylamine facilement saponifiable, et on copule avec une molécule d'une composante azoïque de la série du benzène, du naphtalène, de la pyrazolone ou des N-acétylacétamino ary- les, cette composante pouvant comporter des substituants quelconques, y com- pris des groupes azoïques ou des groupements diamine diazotables, puis on ef- fectue, le cas échéant, d'autres copulations avec le composé azolque obtenu. <Desc/Clms Page number 28>
    N.R.datée du 12-2-53.(Suite).
    Page 2, lignes 33 et 34, lire : "tertiaires appropriées" au lieu de "tertiai- res comme la pyridine, la triméthylamine, etc...".
    Page 2, ligne 43,lire : "symétrique homogène" au lieu de : "unitaire et symé- trique", Page 4, ligne 18, lire : "mono-amine 6" au lieu de : "mono-amine unitaire 6".
    Page 4, lignes 19 et 20, lire :"diamine 6" au lieu de : "diamine unitaire 6".
    Page 4, ligne 31, lire : "amines différentes appartenant au" au lieu de : "a- mines différentes du ".
    Page 5, ligne 33, lire : :"parfois, même" au lieu de :"pour partie,".
    Page 5, lignes 40 et 41, lire : "poly-azoïques homogènes au lieu de : "poly- azoïques unitaires".
    -Page 7, lignes 4, 32, 57 et page 8, lignes 18, 38, lire : "mélange de colorants" au lieu de : "mélange colorant".
    Page 8, ligne 35, lire : "(0,033 molécule) au lieu de : "(soit 0,033 moléculé)".
    Page 8, ligne 54, lire : "3.6.8-trisulfonique)"au lieu de : 3.6.8-trisulfoni- que".
    Page 15, lignes 27 et 53, lire :"di-hydroxylé" au lieu de : "di-oxygéné" Page 20, ligne 35, lire :"On ajoute" au lieu de :non joint".
    Page 20, ligne 37, lire : "introduit en 20" au lieu de : "ajouté en 20...".
    Page 21, ligne 9, lire : "colorant azoique" au lieu de : "colorant mono-azoi- . que Il .
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