AT234682B - Verfahren zur Herstellung der neuen 1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure und von deren Salzen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung der neuen 1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure und von deren Salzen

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   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung der neuen   1, 2, 5-Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure   und von deren Salzen 
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung der   1, 2, 5- Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure   und von deren Salzen. Diese Säure ist eine neue Verbindung und entspricht der allgemeinen Formel : 
 EMI1.1 
 
3,4-disubstituierte 1,2,5-Thiadiazole sind in der wissenschaftlichen Literatur nicht beschrieben und waren bisher völlig unbekannt. 



   Die   1, 2, 5- Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure   ist stark sauer und sehr gut löslich in Wasser und polaren organischen Lösungsmitteln. In reinem Zustande bildet sie einen hochschmelzenden kristallinen festen Körper. 



   Es wurde gefunden, dass die   1, 2, 5- Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure   sich durch Oxydation von 4-Nitro-   2, 1, 3-benzothiadiazol   mit Alkalipermanganat gemäss folgendem Reaktionsschema herstellen lässt : 
 EMI1.2 
 
4-Nitro-2, 1, 3-benzothiadiazol ist eine bekannte Verbindung. Gemäss der Erfindung erfolgt die Oxydation des Benzothiadiazols zu   1, 2, 5- Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure   mit Hilfe eines Alkalipermanganats. 



  Das entstehende Alkalisalz der   1, 2, 5- Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure   wird durch Umwandlung in ein Schwermetallsalz, vorzugsweise Silbersalz, gereinigt, letzteres wird isoliert und durch Ansäuern wird schliesslich die 1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure aus dem Schwermetallsalz in Freiheit gesetzt. 



   Vorzugsweise verwendet man als Oxydationsmittel Kaliumpermanganat ; man kann jedoch auch mit anderen Alkalipermanganaten, wie dem Natriumpermanganat, arbeiten. Normalerweise wird die Oxydation in einem wässerigen Reaktionsmedium bei Temperaturen zwischen etwa 40 und 75   C, vorzugsweise im Bereich von 50 bis 70   C, durchgeführt. Zur Erzielung der besten Ergebnisse arbeitet man mit 6-8 Mol Permanganat je Mol 4-Nitro-2, 1, 3-benzothiadiazol. 6 Mol sind nach der stöchiometrischen Reaktionsgleichung erforderlich, und es hat sich gezeigt, dass nur ein geringer Überschuss über diese theoretische Menge nötig ist, um zufriedenstellende Ergebnisse zu erzielen. Natürlich kann man gegebenenfalls auch mit grösseren Mengen an Oxydationsmittel arbeiten. 



   Vorzugsweise setzt man das Permanganat entweder in Lösung oder in fester Form allmählich im Verlaufe von i bis 2 Stunden zu einer Lösung des 4-Nitro-2, 1, 3-benzothiadiazols zu. Die Oxydation schreitet rasch fort und ist gewöhnlich praktisch vollständig, sobald man das Oxydationsmittel zugesetzt hat. Wie üblich kann man die Beendigung der Reaktion leicht daran erkennen, dass die charakteristische purpurblaue Permanganatfarbe in dem Reaktionsgemisch nicht mehr verschwindet. 



   Der pH-Wert des Reaktionsmediums ist für die erfolgreiche Oxydation des   4-Nitro-2, 1, 3-benzothia-   diazols zu   1, 2, 5- Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure   wichtig. Die besten Ergebnisse erhält man, wenn der anfängliche pH-Wert der Benzothiadiazollösung etwa 6-7 beträgt. In dem Masse, wie die Oxydation fortschreitet, wird die Lösung allmählich alkalisch, bis der pH-Wert schliesslich etwa 10 beträgt. Solange 

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 die Lösung neutral oder alkalisch ist, erhält man das gewünschte Produkt. Die saure Permanganat- oxydation soll jedoch bei dem erfindungsgemässen Verfahren vermieden werden, d. h. während der Oxy- dation darf das Reaktionsgemisch nicht stark sauer werden. 



   Die 1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure bildet sich in dem Reaktionsgemisch in Form eines Salzes, und zwar des dem als Oxydationsmittel verwendeten übermangansauren Salz entsprechenden Salzes. Ar- beitet man mit Kaliumpermanganat als Oxydationsmittel, so bildet sich in dem neutralen oder alkalischen
Oxydationsmedium das Dikaliumsalz der   1, 2, 5- Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure.   Arbeitet man mit Natrium- permanganat als Oxydationsmittel, so bildet sich das Dinatriumsalz. 



   1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure und ihre Alkalisalze sind stark wasserlösliche Stoffe. Deshalb wird die Säure auf dem Weg über ein unlösliches Schwermetallsalz, vorzugsweise das Monosilbersalz, gereinigt und isoliert. So kann man z. B. die bei der Oxydation von 4-Nitro-2, 1, 3-benzothiadiazol anfallende wässerige Lösung filtrieren, um die unlöslichen Stoffe zu entfernen, und das Filtrat, welches ein wasserlösliches Alkalisalz der   l, 2, 5-Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure   enthält, mit Salpetersäure stark sauer machen.
Dann setzt man ein wasserlösliches Silbersalz, wie Silbernitrat, zu worauf das äusserst unlösliche Mono- silbersalz der   1, 2, 5- Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure   in sehr reiner Form aus der Lösung ausfällt.

   Dieses
Salz kann dann durch Entziehung des Silbers mit Hilfe einer Säure, wie   Chlorwasserstoff säure,   Bromwasserstoffsäure,   Jodwasserstoffsäure   oder Schwefelwasserstoff, in die praktisch reine freie Säure übergeführt werden. 



   Primäre und sekundäre Salze der   1, 2, 5- Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure   können durch Umsetzung der freien Säure mit einer Base hergestellt werden. Auf diese Weise kann man die Ammoniumsalze, Alkalisalze, wie die Natrium-und Kaliumderivate, Erdalkalisalze, wie die Barium- und Calziumsalze, oder Schwermetallsalze darstellen. Um ein sekundäres Salz darzustellen, versetzt man eine wässerige Lösung der freien Säure mit einem Überschuss an Base. Die primären Salze werden zweckmässig durch Zusatz einer Base zu einer wässerigen Lösung der   1, 2, 5- Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure   bis zur Erreichung eines pH-Wertes von etwa 3 dargestellt. Zur Synthese dieser Salze verwendet man vorzugsweise Basen, wie Ammoniumhydroxyd, Kaliumhydroxyd, Natriumhydroxyd u. dgl.

   Die Salze werden zweckmässig durch Ausfällung aus dem wässerigen Reaktionsgemisch mit Aceton isoliert. Solche Salze können, wie nachstehend beschrieben, weiter zu anderen wertvollen Derivaten der 1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure umgesetzt werden. 



   1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure ist gewerblich als Harzhärtungsmittel verwertbar und eignet sich besonders zum Aushärten von Epoxyharzen, die zum Vergiessen, zur Herstellung von Glasfaserschichtstoffen und als Klebstoffe Verwendung finden. 



   Das folgende Beispiel dient zur weiteren Erläuterung der Erfindung. 



   Beispiel : a)   1, 2, 5- Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure.   



   25 g (0, 138 Mol) 4-Nitro-2, 1, 3-benzothiadiazol wurden in 500 cm3 Wasser   aufgeschlämmt.   Das Gemisch wurde auf dem Dampfbad auf 60   C erhitzt und im Verlaufe von 45 Minuten mit einer Lösung von 131 g (0, 828 Mol) Kaliumpermanganat in 2600 cm3 Wasser versetzt, wobei die Temperatur zwischen 65 und 70   C gehalten wurde. Das nach Beendigung des Zusatzes vorhandene überschüssige Permanganat wurde mit einer geringen Menge Äthanol zerstört. Das Mangandioxyd wurde von der heissen Lösung abfiltriert und mit 400 cm3 Wasser gewaschen. Das Filtrat wurde mit den Waschflüssigkeiten vereinigt, und die klare, hellgelbe Lösung des Dikaliumsalzes von   1, 2, 5- Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure   wurde mit 80   cm3   konzentrierter Salpetersäure bis auf einen pH-Wert von etwa 1 angesäuert.

   Die angesäuerte Lösung wurde mit einer Lösung von 23, 5 g Silbernitrat in 50 cm3 Wasser versetzt und im Eisschrank erkalten gelassen. Das weisse, kristalline Monosilbersalz der 1,2,5-Thidiazol-3,4-dicarbonsäure wurde abfiltriert und mit 200 cm3 Wasser in kleinen Anteilen gewaschen. Das trockene Silbersalz wog 30 g und wurde, ohne zu schmelzen, bei 235-255  C schwarz. 



   Das Silbersalz wurde in 300 cm3 Wasser aufgeschlämmt, und in das Gemisch wurde Schwefelwasserstoff eingeleitet, bis die Bildung von Silbersulfid vollständig war. Die Suspension wurde dann mit 5 g Aktivkohle behandelt und filtriert. Das ausgefallene Silbersulfid wurde mit 100 cm3 warmem Wasser gewaschen. Die vereinigten Filtrate und Waschflüssigkeiten wurden zu einem feuchten Rückstand eingeengt, und die letzten Spuren von Wasser wurden durch mehrstündiges Trocknen über Phosphorpentoxyd entfernt. Die Ausbeute an 1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure betrug   14, 3 g, F = 174-178   C   (zers. ). 



  Durch Umkristallisieren aus Eisessig stieg der Schmelzpunkt auf 184  C. 



   Analyse : 
 EMI2.1 
 : C = 27, 59% ; HGefunden : C = 28,09%; H=1,26%; N =   16, 19% ;   S =   18, 16%.   



  Beim Stehen an der Luft absorbiert die Substanz Wasser und geht in das Monohydrat über. 



  Analyse :
Berechnet für   CN. SO :   C =   25, 00% ;   H =   2, 10% ;  
Gefunden : C   = 25, 04% ; H = 2, 08%.   

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 b) Salze der 1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure,
A. Monosilbersalz. Beim Zusatz von Silbernitratlösung zu einer wässerigen Lösung von 1, 2, 5-Thiadiazol-3, 4-dicarbonsäure fiel das Monosilbersalz der Säure aus. Das Produkt wurde durch Umkristallisieren aus heissem Wasser gereinigt. Es schmilzt nicht, sondern wird zwischen 235 und 255 C allmählich schwarz. 



   B. Monoammoniumsalz. Eine wässerige Lösung von 1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure wurde bis zu einem pH-Wert von 3 mit Ammoniumhydroxyd versetzt. Beim Abkühlen kristallisiert ein Teil des Salzes aus ; der Rest wird durch Zusatz von Aceton zum Filtrat ausgefällt. Beim Umkristallisieren aus einem Gemisch von Wasser und Aceton erhält man das Monoammoniumsalz ; F. = 253-254 C. 



   Analyse. 



   Berechnet für C4H5H3O4S: C=25,13%; H   = 2, 64% ; N = 21, 99% ;   S =   16, 77% ;  
Gefunden : C   = 25, 65% ;   H =   2, 67% ;   N = 21,89%; S =   16, 53%.   



   C. Diammoniumsalz. Eine wässerige Lösung von 1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure wurde mit einem Überschuss an Ammoniumhydroxyd und diese ammoniakalische Lösung dann mit einem gleichen Raumteil Aceton versetzt. Das ausgefallene Diammoniumsalz wurde abfiltriert und getrocknet. Die Verbindung wurde durch Umkristallisieren aus einem Gemisch von Wasser und Aceton gereinigt ; F. = 254-255 C. 



   Analyse : 
 EMI3.1 
 einem pH-Wert von 3 mit Kaliumhydroxyd versetzt, worauf man dieser Lösung eine gleiche Menge Aceton zusetzte. Das Monokaliumsalz kristallisierte aus und wurde durch Umkristallisieren aus einem Gemisch von Wasser und Aceton gereinigt ; F = 293  C. 



   Analyse :
Berechnet für   CHNSOK :   C =   22, 64% ;   H =   0, 48% ;   N =   13, 20% ;  
Gefunden : C =   22, 47% ;   H =   0, 31% ;   N =   13, 21%.   



   E. Dikaliumsalz. Das Dikaliumsalz wurde in der gleichen Weise wie das Diammoniumsalz unter Verwendung von Kaliumhydroxyd an Stelle von Ammoniumhydroxyd hergestellt und gereinigt. F. = 310   C. 



   Die Salze sind z. B. als Zwischenprodukte für die Synthese von Estern und Säurehalogeniden der 1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure wertvoll. 



   PATENTANSPRÜCHE :
1. Verfahren zur Herstellung der neuen 1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure und von deren Salzen, daurch gekennzeichnet, dass man 4-Nitro-2, 1, 3-benzothiadiazol mit einem Alkalipermanganat behandelt, das entstehende Alkalisalz der 1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure durch Umwandlung in ein Schwermetallsalz, insbesondere Silbersalz, reinigt, letzteres isoliert, durch Ansäuern aus dem Schwermetallsalz die 1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure in Freiheit setzt und, gewünschtenfalls, die erhaltene freie Säure in ihre Salze, vorzugsweise in ihre Alkali-, Erdalkali- oder Schwermetallsalze, überführt.

Claims (1)

  1. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung mit dem Alkalipermanganat (insbesondere Kaliumpermanganat) bei einem anfänglichen pH-Wert von mindestens 6 ausführt.
AT491759A 1958-07-23 1959-07-06 Verfahren zur Herstellung der neuen 1,2,5-Thiadiazol-3,4-dicarbonsäure und von deren Salzen AT234682B (de)

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