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Verfahren zur thermisch/katalytischen Umwandlung von gasförmigen oder flüssigen Kohlenwasserstoffen
Vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur thermisch/katalytischen Umformung gasförmiger oder flüssiger Kohlenwasserstoffe in im wesentlichen aus Kohlenmonoxyd, Wasserstoff und gegebenenfalls Methan bestehende Gase (Synthesegas, Generatorgas. Stadtgas). Es ist bekannt, gasförmige und flüssige Kohlenwasserstoffe bei hohen Temperaturen thermisch oder thermisch/katalytisch mit Wasserdampf, Sauerstoff, Luft oder Kohlensäure in im wesentlichen aus niedermolekularen Kohlenstoffverbindungen und Wasserstoff bestehende Gase umzuformen.
Bei der Umformung scheiden sich jedoch mit steigendem Molekulargewicht der eingesetzten Kohlenwasserstoffe in zunehmendem Masse Aromatisierungs- und Kondensationsprodukte wie Teer, Russ usw. ab, die aus dem erhaltenen Gasgemisch nur sehr schwer zu entfernen sind.
Diese Abscheidungen verursachen bei katalytischen Verfahren relativ rasch eine Verunreinigung der Katalysatoren, wodurch deren Wirksamkeit vermindert wird. Man ist daher bei der Erzeugung von Synthese-und Stadtgas allgemein gezwungen, den Prozess zyklisch durchzuführen und den abgeschiedenen Teer, Kohlenstoff usw. in gewissen Zeitabständen abzubrennen.
Es wurde auch schon versucht, thermische Umformungsverfahrenkontinuierlich durchzuführen, indem man das erhaltene Gasgemisch kühlt und den gebildeten Kohlenstoff in aufwendigen und komplizierten Russabscheidungsvorrichtungen abtrennt. Aber auch diese Massnahmen führten nicht zu dem gewünschten Erfolg, da grössere Anteile des gebildeten Kohlenstoffs im Endgas verbleiben und die Abscheidung von Teer, Russ usw. im Reaktionsraum nicht zu vermeiden ist. Von besonderem Nachteil ist dies, wenn das Gas anschliessend konvertiert werden soll. Der mitgerissene Kohlenstoff vergiftet den Konvertierungskontakt und verringert dessen Wirksamkeit in kurzer Zeit wesentlich.
Es ist daher bei solchen Verfahren notwendig, das heisse Gasgemisch zu kühlen und nach vollkommener Beseitigung des Kohlenstoffs wieder auf die Konvertierungstemperatur zu bringen. Dabei kondensieren erhebliche Mengen des in dem gebildeten Gasgemisch enthaltenen Wasserdampfs, die vor der Konvertierung wieder zugegeben werden müssen, damit im Gasgemisch eine zur Konvertierung ausreichende Menge an Wasserdampf enthalten ist.
Es ist bisher nicht gelungen-auch nicht mit erheblichem apparativen Aufwand-, die Umformung der Kohlenwasserstoffe ohne Russbildung kontinuierlich durchzuführen, und ohne Kühlung auf niedrige Temperaturen das. erhaltene Gasgemisch direkt in die Konvertierung zu leiten.
Es wurde zwar schon versucht, die Umformung von gasförmigen Kohlenwasserstoffen durch Zusatz von feinpulvrigem und zerstäubtem Kalziumnitrat und Nickelnitrat zu beschleunigen (deutsche Patentschriften Nr. 854511, 854512, 923843) bzw. die bei den hohen Temperaturen auftretenden Katalysatorverluste durch den Zusatz von Nickelsalzen auszugleichen.
Die beschriebenen Verfahren gestatten es jedoch einerseits nur teilweise, den Gehalt an wirksamen Nickelverbindungen auf der Trägersubstanz zu vergrössern, da bei den hohen Temperaturen der Partialdruck der Nickelsalze erheblich ist ; anderseits besitzen die beschriebenen Verfahren einen grossen Nachteil, da die bei der Zersetzung entstehenden Stickoxyde besonders in Gegenwart von schwefelhaltigem Einsatzgut hemmend auf den Reaktionsablauf einwirken.
Überdies weisen feinpulvrige und zerstäubte Katalysatoren gegenüber den erfindungsgemäss zur Anwendung kommenden flüssigen oder-vorzugsweise in Wasser - gelösten den Nachteil auf, dass sie nicht so leicht dosiert und im Reaktionsraum nicht so fein verteilt werden können.
Gemäss dem vorliegenden Verfahren zur thermisch/katalytischen Umwandlung von gasförmigen oder flüssigen Kohlenwasserstoffen mit Sauerstoff, sauerstoffhaltigen Gasen und, gegebenenfalls W sserdampf
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und/oder Kohlensäure in Gase, die im wesentlichen aus Kohlenmonoxyd und Wasserstoff und gegebenenfalls Methan bestehen, u.
zw. bei normalem oder erhöhtem Druck und unter Einsprühung der Vorstufen der Umwandlungskatalysatoren in den Umwandlungsraum in Form von Salzen, wird vorgeschlagen, die Ausgangskohlenwasserstoffe in einer ersten exothermen Stufe bei Temperaturen von 1200 bis 16000C mit Sauerstoff und/oder sauerstoffhaltigen Gasen und gegebenenfalls Wasserdampf und/oder Kohlensäure unter Eindüsen einer Lösung von Gemischen von Salzen organischer Säuren oder Alkoholaten der Elemente der 2., 3. und 4. Gruppe des periodischen Systems mit solchen der Schwermetalle der 6., 7. und 8.
Gruppe in einer Menge, dass auf 1 kg umzuwandelnde Kohlenwasserstoffe 0, 5-20, 0g feste Katalysatorstoffe kommen, zu CO und H und gegebenenfalls Methan umzusetzen und das erhaltene Gasgemisch in einer zweiten Stufe nach neuerlichem Zusatz von Sauerstoff und/oder sauerstoffhaltigen Gasen und gegebenen- falls Wasserdampf bei Temperaturen von 1000 bis 15000C zur Beseitigung des entstandenen Russes über Verbrennungskatalysatoren zu leiten.
Durch die Verwendung von Lösungen von Salz-oder Alkoholat-Gemischen der genannten Elemente, die in der Hitze der ersten Reaktionsstufe in die entsprechenden Oxyde, welche die eigentlich wirksamen bifunktionellen Umwandlungskatalysatoren darstellen, und in CO zerfallen, wird eine erhebliche Beschleunigung des Umwandlungsprozesses erreicht. Bifunktionelle Umwandlungskatalysatoren fördern bekanntlich sowohl die Spaltung der umzusetzenden Kohlenwasserstoffe als auch die Umformung der Spaltstücke mit den sauerstoffhaltigen Reaktionspartnern. Die erfindungsgemässe Auswahl der Anionen, der Katalysatorvorstufen, nämlich diejenigen organischer Säuren oder Alkoholat-Anionen, vermeidet die Einbringung von Ballaststoffen in das Gasgemisch, welche die Umsetzung hemmen bzw. die Weiterverarbeitung des Reaktionsgemisches stören können.
Die Katalysatoren besitzen weiter den Vorteil, dass die in denAusgangskohlenwasserstoffenvorhandenen organischenSchwefelverbindungen zu H S abgebaut werden, welcher aus dem erzeugten Gasgemisch nach den üblichen Verfahren leicht zu entfernen ist. Der Zusatz der genannten bifunktionellen Umformungskatalysatoren ermöglicht wegen der Verringerung der dabei auftretenden Russabscheidung auch eine Senkung der Reaktionstemperaturen. Die Katalysatorzusätze betragen 0, 05-2, vorzugsweise 0, 5-2 g je kg umzuwandelnden Kohlenwasserstoff. Die Umformung der Kohlenwasserstoffe lässt sich beim vorliegenden Verfahren so lenken, dass sie unter einem möglichst geringen Kohlenstoff- und Teeranfall abläuft, wodurch auch eine Senkung der Reaktionstemperatur vorgenommen werden kann.
Das aus der ersten Stufe kommende heisse umgeformte Gasgemisch, welches-wenn auch kleine Mengen - Russ enthält, wird unter Ausnützung der in ihm enthaltenen fühlbaren Wärme in einer zweiten Stufe nach neuerlichem Zusatz von Sauerstoff und/oder sauerstoffhaltigen Gasen und gegebenenfalls Wasserdampf bei Temperaturen von 1000 bis 15000C zur Beseitigung des Russes über Verbrennungskatalysatoten geleitet. In dieser zweiten Stufe passiert das Gas ein Gitterwerk oder eine Schüttung, welche Verbrennungskatalysatoren enthalten, wodurch die Umsetzung von Kohlenstoff (in Russ oder Teer) mit Sauerstoff und/oder sauerstoffhaltigen Gasen und gegebenenfalls Wasserdampf zu CO beschleunigt wird.
Als Verbrennungskatalysatoren werden bei Reaktionstemperatur nicht sinternde und nicht reduzier-
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aufgebracht, die bei den angewendeten Reaktionstemperaturen ebenfalls nicht sintert. Es empfiehlt sich, die Trägersubstanz so zu wählen, dass die daraus hergestellten Formkörper eine Porosität von 30 bis 50
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wenn die Steine bzw. Formkörper in ihrer Oberfläche etwa 0, 4-5 % an Verbrennungskatalysatoren enthalten.
Das von Ballaststoffen befreite Gasgemisch aus der zweiten Stufe kann-wenn erforderlich-nach Beimischung des für die Konvertierung erforderlichen Wasserdampfes direkt der Konvertierungsanlage zugeführt werden. Bei diesem Verfahren braucht das Gasgemisch lediglich auf die gewünschte Konvertierungstemperatur gekühlt werden ; Russabscheidungsvorrichtungen sind nicht erforderlich, Kontaktvergiftungen und Verstopfungen des Konvertierungskontaktes können vermieden werden.
Um die Umformung der Kohlenwasserstoffe unter möglichst geringem Kohlenstoffanfall durchführen zu können, ist es vorteilhaft, das Mengenverhältnis zwischen den eingesetzten Ausgangskohlenwasserstoffen und dem Sauerstoff und/oder sauerstoffhaltigen Gasen und gegebenenfalls Wasserdampf und/oder Koh- lensäure mit dem C/H-Verhältnis der umzuformenden Kohlenwasserstoffe abzustimmen.
Es hat sich überraschenderweise gezeigt, dass die geringste Kohlenstoffbildung dann eintritt, wenn die Kohlenwasserstoffe,
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in an sich bekannter entsprechender Verdünnung durch ein wasserstoffhaltiges Gas, mit dem zugeführten Sauerstoff und/oder sauerstoffhaltigen Gasen und gegebenenfalls Wasserdampf und/oder Kohlensäure möglichst rasch innig gemischt werden und dasmengenverhältnis zwischenkohlenwasserstoffen und den sauerstoffhaltigen Gasen der thermodynamischen Gleichgewichtszusammensetzung des zur Reaktion kommenden Gemisches und dem C/H-Verhälmis der umzuformenden Kohlenwasserstoffe entspricht.
Die zur Umformung notwendige Sauerstoffmenge in Abhängigkeit vom C/H-Verhältnis des Einsatzgutes beträgt bei einer Reaktionstemperatur von zirka 10000C und einem C/H-Verhältnis der eingesetzten Kohlenwasser-
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setzten Kohlenwasserstoffe. Der Wasserdampfzusatz wird verfahrensgemäss ebenfalls so bemessen, dass er den thermodynamischen Gleichgewichtswerten entspricht. Bei einem C/H-Verhältnis von 4 entspricht dies ungefähr 0, 25-0, 30, bei einem C/H-Verhältnis von 8 zirka 0, 5-0, 6 kg Wasserdampf/kg eingesetzten Kohlenwasserstoffes. Bei der Verwendung von Wasserdampf und Sauerstoff bzw. Kohlensäure als Umwandlungspartner ist die von diesem Gemisch verwendete Menge entsprechend abzustimmen.
Durch entsprechende Verdünnung der Reaktionspartner in der ersten Reaktionsstufe auf das 0, 5-8-fache, vorzugsweise 0, 5-3-fache des Volumens, lässt sich die Menge des sich noch bildenden Kohlenstoffes oder Teers usw. noch weiter vermindern. Als wasserstoffhaltiges Gas wird zweckmässig ein Teil des Endgases aus der zweiten Verfahrensstufe verwendet oder ein Teil des primär erhaltenen Gases durch ein Gebläse im Gaserzeuger im Kreislauf geführt. Um die Umformung der Kohlenwasserstoffe unter günstigsten Versuchsbedingungen durchführen zu können, ist es vorteilhaft, den Reaktionsraum der für die Umsetzung notwendigen Verweilzeit des Gasgemisches der ersten Reaktionszone anzupassen.
Bei niedermolekularen Kohlenwasserstoffen beträgt die günstigste Verweilzeit im Reaktionsraum 2 - 5 Sekunden, mit zunehmendem Molekulargewicht kann sie sich bis auf das Dreifache erhöhen. Bei Veränderung des Druckes, unter dem die Reaktion abläuft, verändert sich die Verweilzeit entsprechend der Druckänderung.
Am günstigsten lässt sich die Umwandlung in einem einbautenlosen Reaktionsraum durchführen, dessen äussere Form der Flammenform angepasst ist, da bei einem solchen Reaktionsgefäss sowohl die frei werdende Reaktionswärme als auch die Rückstrahlung von der Wand eine hohe Geschwindigkeit der Gesamtumsetzung ermöglichen. Der günstigste Ablauf der Gesamtreaktion lässt sich erreichen, wenn die Reaktionspartner gleichmässig vermischt mit entsprechender Austrittsgeschwindigkeit in den Reaktionsraum eingebracht werden, so dass nur eine schwach leuchtende Flamme entsteht. Flüssige Kohlenwasserstoffe werden, am günstigsten mit den Reaktionspartnern teilweise oder vollständig vermischt, feinst vernebelt (vorteilhaft auf unter 20 l) in einer zweistufigen Brennerdüse dem Reaktionsraum zugeführt.
Das aus der ersten Reaktionsstufe kommende Gasgemisch soll verfahrensgemäss zur Entfernung des gebildeten Kohlenstoffes über ein Reaktionsgitter geleitet werden, das die Umsetzung von Kohlenstoff mit Sauerstoff oder/und sauerstoffhaltigen Gasen und gegebenenfalls Wasserdampf beschleunigende Katalysatoren enthält. Die Verweilzeit in diesem Reaktionsgitter richtet sich ebenfalls nach dem C/H-Verhältnis der eingesetzten Kohlenwasserstoffe. Es haben sich Verweilzeiten von 0, 3 bis 5, 0 Sekunden als am günstigsten erwiesen. Zur Entfernung des Kohlenstoffes soll das im allgemeinen zirka 1100 - 12000C heisse Gas nach entsprechender Verwirbelung - um eine gleichmässige Beaufschlagung des ganzen Kontaktbettes zu erreichen-durch das Gitterwerk geleitet werden. Bei Einhaltung der angegebenen Verweilzeiten ist das austretende Gas praktisch russfrei.
Zur Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung eignet sich für die erste Reaktionsstufe vorteilhaft ein zweckmässig der Flammenform angepasster, einbautenloser Reaktionsraum, der mit feuerfestem Material ausgemauert ist. Mantel und Mauerwerk werden zweckmässig noch mit einer Kühlvorrichtung versehen.
Zur Ausmauerung dieses ersten Reaktionsraumes werden vorteilhaft Steine auf Sillimanit-Basis verwendet oder auch Steine aus katalytisch wirksamem, feuerfestem, Material, z. B. auf der Basis von Aluminiumoxyd, Magnesiumoxyd usw.
Bei einer Verwendung von schweren Ausgangskohlenwasserstoffen, in deren Rückständen Metalloxyde vorhanden sein können, empfiehlt es sich, die innere, dem Reaktionsraum zugekehrte Schicht der Auskleidung aus Steinen auf der Basis von Silikaten der Elemente der 3. und 4. Nebengruppe des periodischen Systems aufzubauen oder aus Steinen zu erstellen, deren dem Reaktionsraum zugekehrte Oberfläche mit einer Schicht aus solchen Silikaten, wie z. B. Zirkonsilikat, überzogen ist. Die Silikate der genannten Elemente sind gegen Metalloxydangriffe bei hohen Temperaturen sehr beständig.
Dem ersten Reaktionsraum ist ein zweiter Reaktionsraum nachgeschaltet. Das Austrittsende des ersten ist mit dem Eintrittsende des zweiten durch einen Kanal verbunden. Beide Reaktionsräume können jedoch auch in einem Gehäuse angeordnet sein und Über ihren ganzen Querschnitt in offener Verbindung mitein-
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ander stehen. In diesem zweiten Reaktionsraum ist ein Gitterwerk oder eine Schüttung angeordnet aus Füllkörpem, die Verbrennungskatalysatoren enthalten. Die Ausmauerung dieses zweiten Reaktionsraumes kann aus beliebigem feuerfestem Material bestehen. Zweckmässig ist es jedoch, ihn mit Steinen auszu - mauern, die-wie die Filllkörper-Verbrennungskatalysatoren enthalten.
In der Figur ist eine mögliche Ausführungsform einer Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung schematisch dargestellt, wobei die Erfindung jedoch nicht auf diese eine Ausführungsform beschränkt ist.
In der Figur ist 1 der erste Reaktionsraum und 2 der zweite Reaktionsraum mit dem Gitterwerk bzw. der Schüttung 3 aus Füllkörpern, die Verbrennungskatalysatoren enthalten. Das Austrittsende des ersten Reaktionsraumes 1 ist mit dem Eintrittsende des zweiten Reaktionsraumes 2 durch den Kanal 4 verbunden.
AmEintrittsende des ersten Reaktionsraumes sind Zuführungen 5 angeordnet für die umzuwandelnden Kohlenwasserstoffe und den Sauerstoff bzw. die sauerstoffhaltigen Gase und gegebenenfalls Wasserdampf. Das Austrittsende des zweiten Reaktionsraumes 2 ist mit dem Eintrittsende des ersten Reaktionsraumes 1 durch einen Gasrückführungskanal 6 verbunden. Das fertige Endgas verlässt den zweiten Reaktionsraum am Austrittsende durch den Endgaskanal 7.
Die Durchführung des Verfahrens gestaltet sich in dieser Vorrichtung wie folgt :
Die über die Leitung 8 zugeführten Kohlenwasserstoffe werden in den Mischer 9 eingebracht und in diesem mit einem über die Leitung 11 zugeführten Teil des für die Umsetzung angewendeten Wasserdampfes vermischt. Der für die Umsetzung erforderliche Sauerstoff wird über die Leitung 10, der Rest des angewendeten Wasserdampfes über die Leitung 11,15 in einen Mischer 16 eingeleitet und in diesem vermischt. Das Gemisch aus dem Mischer 9 gelangt dann über die Leitung 12, das Gemisch aus dem Mischer 16 über die Leitung 17 in den Mischer 13. In diesen Mischer 13 wird über die Leitung 6 noch ein wasserstoffhaltiges Gas (zweckmässig Endgas) und über die Leitung 18 eine Lösung bifunktioneller Umformungskatalysatoren eingeführt.
Aus dem Mischer 13 gelangt das Gemisch dann über die Zuführung 5 in den ersten Reaktionsraum 1 und wird in diesem umgesetzt. Die im ersten Reaktionsraum 1 niedergeschlagenen, nicht vergasbaren Stoffe werden vom Boden durch eine druckdicht verschliessbare Öffnung 19'abgezogen.
Das gebildete Gasgemisch gelangt durch den Verbindungskanal 4 in den zweiten Reaktionsraum 2 und strömt in diesem durch das Gitterwerk bzw. die Schüttung 3, die aus Füllkörpern aufgebaut ist, welche Verbrennungskatalysatoren enthalten. An den Verbrennungskatalysatoren wird der im Gas enthaltene Russ, der sich bei der Umsetzung im ersten Reaktionsraum gebildet hat, mit Sauerstoff und gegebenenfalls der Wasserdampf zu CO umgesetzt. Der Sauerstoff und gegebenenfalls der Wasserdampf werden über die Leitung 19,4 in den zweiten Reaktionsraum 2 eingebracht.
Zweckmässig ist es. hiezu einen Teil des im Mischer 16 erzeugtenSauerstoff-Wasserdampf-Gemisches zu verwenden. Gegebenenfalls kann am Eintrittsende des zweiten Reaktionsraumes 2 auch noch Wasserdampf über die Leitung 11,20, 4 eingebracht werden. Das vom Russ befreite Endgas wird über den Endgaskanal 7 aus dem zweiten Reaktionsraum 2 abgezogen. Ein Teil des Endgases wird über den Gasrück- führungskanal 6 vom Austrittsende des zweiten Reaktionsraumes 2 zum Eintrittsende des ersten Reaktionsraumes 1 geführt und vorteilhaft in den Mischer. 13 eingeleitet.
Die in dem aus dem zweiten Reaktionsraum 2 abgezogenen heissen Endgas enthaltene Wärme kann zur Erzeugung des für die Umsetzung erforderlichen Wasserdampfes verwendet werden und wird zu diesem Zwecke durch einen Dampfüberhitzer 21 und einen Abhitzekessel 22 geleitet, in welchem über die Leitung 23 die erforderliche Wassermenge eingebracht und aus dem über die Leitung 11 der gebildete Wasserdampf abgezogen wird.
Zur Erzeugung von Stadtgas kann dem Gas aus der zweiten Stufe, falls erforderlich, noch Methan oder ein anderer Kohlenwasserstoff zugesetzt werden.
Soll aus dem Endgas Wasserstoff gewonnen werden, wird das Endgas im Dampfüberhitzer 21 und Abhitzekessel 22 nur auf die Konvertierungstemperatur (etwa 340 - 400oC) gekühlt, dann im Befeuchter 24 mit dem für-die Konvertierung des CO zu H gegebenenfalls noch erforderlichen, über die Leitung 23,26 zugeführten Wasser befeuchtet und dann in die Konvertierung 25 geleitet, in welcher sich CO und H 0 zu
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der Konvertierungsanlage austretenden H -CO -Gemisch enthaltene Wärme dient zweckmässig ebenfalls zur Vorwärmung des im Verfahren benötigten Wassers. Das Gemisch wird daher durch einen Wasservor- wärmer 28 geleitet, in welchem durch die Leitung 29 die erforderliche Kaltwassermenge eingeführt, und aus welcher das vorgewärmte Wasser über die Leitung 23 abgezogen wird.
Das H-CO-Gemisch gelangt aus dem Wasservorwärmer 28 in die C02 -Wäsche 30 zum Auswaschen der Kohlensäure.
Wird der gewonnene Wasserstoff für die Ammoniaksynthese benutzt, soll vor der CO-Wäsche in
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einem Mischer 31 dem H-CO-Gemisch noch die erforderliche Stickstoffmenge zugesetzt werden. Dient zur Gewinnung des Sauerstoffes für die Umsetzung der Kohlenwasserstoffe eine Luftzerlegungsanlage 32, kann der bei der Luftzerlegung anfallende Stickstoff über die Leitung 33 in den Mischer 31 eingeführt werden. Der Sauerstoff aus der Luftzerlegungsanlage 32 gelangt über die Leitung 10, den Mischer 16, die Leitung 17, den Mischer 13 und die Zuführung 5 in den Reaktionsraum 1.
Um eine innige Vermischung der Ausgangskohlenwasserstoffe mit dem Sauerstoff und gegebenenfalls dem Wasserdampf zu erreichen, sollen diese Stoffe durch eine gemeinsame Düse, die zwei sich konzentrisch umschliessende Zuführungen besitzt, in den Mischer 13 eingebracht werden. Dabei sollen die Kohlenwasserstoffe, zweckmässig vermischt mit einem Teil des angewendeten Wasserdampfes durch die innere Zuführung, der erforderliche Sauerstoff und der Rest des Wasserdampfes durch die äussere Zuführung in die Düse eingeführt und dann gemeinsam aus dieser in den Mischer 13 eingedüst werden.
Die Strömungsgeschwindigkeit der in den ersten Reaktionsraum eingeführten Stoffe in den Zufüh- rungsleitungen soll so bemessen sein, dass die Strömungsgeschwindigkeit in jeder einzelnen bzw. in der gemeinsamen Zuführungsleitung bei der geringsten Belastung grösser ist als die, Entzündungsgeschwindigkeit des Gemisches. So wird ein Zurückschlagen der Flamme vermieden.
Bei der Umformung von flüssigen Kohlenwasserstoffen unter Druck bzw. bei Brenneraustrittsgeschwin- digkeiten, die im Bereich der Schallgeschwindigkeit liegen, muss ein ausreichendes Druckgefälle zwischen dem Betriebsdruck in den Reaktionsräumen und dem Vordruck der eingeführten Stoffe in den Zuführungen vorhanden sein. Zweckmässig liegt der Vordruck 5 - 20 atü höher als der Betriebsdruck. Während bei flüssigen Kohlenwasserstoffen entsprechend hohe Drucke leicht zu erreichen sind, erweist es sich als zweckmässig, den Sauerstoff im flüssigen Aggregatzustand komprimiert zuzuführen. Das Kohlenwasserstoff-Sauerstoff-Gemisch, welches gegebenenfalls noch Wasserdampf, sauerstoffhaltige Gase und eine Katalysatorlösung enthält, tritt dann am Austrittsende der Zuführung 5 homogen vermischt in den ersten Reaktionsraum ein, wo es spontan reagiert.
Als zweckmässig erwies es sich, den Austrittswinkel und dieAustrittsgeschwindigkeit so zu wählen, dass die Reaktion auf der vollen Breite erst etwa 20 - 30 cm hinter der Austrittsstelle abzulaufen beginnt.
Im ersten Reaktionsraum werden je nach der chemischen Zusammensetzung der eingesetzten Kohlenwasserstoffe zirka 15 - 25 Ufo der Kohlenwasserstoffe zunächst unter Bildung von Kohlendioxyd und Wasserdampf umgesetzt, die anschliessend mit den überschüssigen Spaltstücken der Kohlenwasserstoffe unter Bildung von CO und H2 reagieren.
Ausführungsbeispiel :
2000 kg schweres Heizöl mit einem C/H-Verhältnis von 7, 5 werden mit 1550 Nm3 Sauerstoff und 1200 kg Wasserdampf und 120 l einer 16 U ; oigen wässerigen Katalysatorlösung von Kalzium-,. Magnesiumund Nickelazetat (Mengenverhältnis CaO : MgO : NiO = 1 : 3 : 7) bei 23 atü umgewandelt.
Das erhaltene Gasgemisch wird hierauf nach weiterem Zusatz von 50 Nm3 Sauerstoff und 120 kg Wasserdampf durch den
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<tb> Reaktionsraum, <SEP> der <SEP> Verbrennungskatalysatoren <SEP> enthält,CO <SEP> 5 <SEP> - <SEP> 6 <SEP> Vol.-% <SEP>
<tb> 2 <SEP> 45-46 <SEP> Vol.-% <SEP>
<tb> H2 <SEP> 45 <SEP> - <SEP> 47 <SEP> Vol. <SEP> -Ufo <SEP>
<tb> CH <SEP> < <SEP> 0,5Vol.-%
<tb> N2 <SEP> 1-2 <SEP> Vol.-0/0 <SEP>
<tb>
Das erhaltene Gasgemisch ist praktisch russfrei, während in dem Gas aus der ersten Stufe noch 0, 8-1, 5 g Kohlenstoff/Nm3 Gas enthalten waren.
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