AT203148B - Verfahren zur Gewinnung von Cyanocobalamin - Google Patents

Verfahren zur Gewinnung von Cyanocobalamin

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AT203148B AT704656A AT704656A AT203148B AT 203148 B AT203148 B AT 203148B AT 704656 A AT704656 A AT 704656A AT 704656 A AT704656 A AT 704656A AT 203148 B AT203148 B AT 203148B
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   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Gewinnung von Cyanocobalamin 
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Gewinnung von Cyanocobalamin, das in einer kombinierten aufeinanderfolgenden Behandlung von vitamin   B12-enthahenden   Rohstoffen, wie Lösungen bzw. Konzentraten, mit Sulfitund Cyanid-Ionen besteht. 



   Bekanntlich gibt es verschiedene Formen oder Modifikationen des Vitamin   B12, die   sich dadurch voneinander unterscheiden, dass verschiedene anorganische oder organische Verbindungen am zentralen Kobaltatom koordinativ (komplex) oder auch ionogen   (dissoziierbar) gebunden   sind. Unter. diesen Modifikationen oder Formen des Vitamins   B12 ist   am wichtigsten der mit 
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   delsülb1iche   Form des Vitamins   B12 vorstellt.   In natürlichen Substraten liegt das Vitamin   B12   ganz überwiegend in Protein-oder Peptid-Bindung vor. Zu seiner Freisetzung aus dieser gebundenen Form ist eine Behandlung der Ausgangsmaterialien, z. B. mit proteolytischen Enzymen oder durch einfaches Erhitzen zwecks Denaturierung und Koagulierung der Eiweissstoffe erforderlich.

   Bei dieser Behandlung geht das Vitamin   B als Hydroxo-bzw. Aquo-Komplex in   Lösung. Um das   Enderzeugnis Cyano-cobalamin   zu gewinnen, müssen die in der erwähnten Weise erhaltenen Extrakte oder daraus hergestellten Konzentrate mit Cyanid-Ionen behandelt werden. Am zweckmässigsten erwies es sich aber, gleich die Vorbehandlung der Ausgangsstoffe in Gegenwart von Cyanid-Ionen vorzunehmen, weil dadurch die   Freisetzung von Vitamin Btg geför-   dert wird. Ferner wird die Ausbeute in Gegenwart von Cyanid-Ionen auch deshalb erhöht, weil die Cyano-Form des Vitamins Bu2 gegenüber Erhitzen bedeutend stabiler ist, als die ansonsten vorliegende   Hydroxo-bzw. Aquo-Form.   



   Zur Erzielung der mit der Cyanid-Behandlung verbundenen Effekte sind mehrere Verfahren bekannt geworden. 



   Nach der deutschen Patentschrift Nr. 912743 bzw. der USA-Patentschrift Nr.   2, 530, 416 wer-   den Kulturflüssigkeiten, die durch Züchtung von vitamin   B12-produzierenden   Mikroorganismen in einem   geiegneten   Medium vergoren wurden, oder Konzentrate solcher Kulturflüssigkeiten mit Cy-   anid-lonen behandelt, wodurch   die Ausbeute erhöht wird. 



   Nach dem Verfahren der deutschen Patentschrift Nr. 932981 werden   Mikroorganismenmas-   sen, wie z. B. Mycel von Streptomyces-Arten, die vitamin   B12-aktive   Stoffe enthalten, unter vorangehender oder gleichzeitiger Autolyse unmittelbar mit Cyaniden behandelt. 



   Ferner werden nach der brit. Patentschrift Nr. 



  693, 125 Konzentrate, die Vitamine der   B12-Grup-   pe enthalten, einer Behandlung mit Cyaniden usw. unterworfen, wobei evtl. während dieser Behandlung eine enzymatische Verdauung (z. B. mit Papain) vorgenommen wird. 



   Nach der brit. Patentschrift Nr. 727, 146 wird in der Weise vorgegangen, dass ein Rohmaterial, das   wenigstens l"/o Vitamin B   enthält, in wässeriger Lösung mit Cyanid-Ionen behandelt und der so gebildete Vitamin   B-Cyanid-Komplex   in Gegenwart von Ammonsulfat in n-Butanol aufgenommen wird. 



   In der deutschen Patentschrift Nr. 897316 bzw. in der   gleichlautenden USA-Patentschrift   Nr. 2, 650, 896 wird beschrieben, die Ausbeute an Vitamin   B12 dadurch   zu erhöhen, dass man bereits die zur   B12-Erzeugung   dienende Fermentation in Gegenwart eines Stoffes ausführt, der in der Lage ist, an den Organismus die Cyan-Gruppe   abzugeben.   Man verwendet dabei entweder ein ionisierbares Cyanid oder eine CyankomplexVerbindung, wie Kaliumferrocyanid oder Kali-   umferricyanid.   



   Ferner ist es bekannt Kulturflüssigkeiten nach beendeter B12-Fementation zwecks Freisetzung des Vitamins   B12   mit Cyankomplexverbindungen wie Ferro- und Ferricyankalium etc. oder Nitri-   len   zu behandeln. 



   Allen diesen Verfahren haften, wie nachfolgende Ausführungen zeigen, bestimmte Nachteile an. 

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   Soweit man'bei. den genannten Verfahren Blausäure bzw. Cyanide auf ein grosses Flüssigkeitsvolumen und überdies unter Erwärmen einwirken 
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 freizusetzen und ge-gen Zerstörung zu schützen, ist die Handhabung der relativ grossen Mengen an Blausäure bzw. 



  Cyaniden nicht ungefährlich und daher mit gewissen Schwierigkeiten verbunden. Es sind jedenfalls besondere Vorsichtsmassnahmen erforderlich, die den technischen Betrieb erschweren. 



   Lässt man aber Blausäure oder Cyanide erst auf Konzentrate einwirken, was infolge des weitaus geringeren Volumens bereits viel einfacher und ungefährlicher ist, so muss man auf den Effekt der Freisetzung und Stabilisierung des Vitamins   Big in   allen Anfangsstadien des Aufarbeitungsprozesses, also auf die Hauptvorteile der Cyanidanwendung, verzichten, wodurch die Ausbeute beträchtlich vermindert wird. 



   Will man aber schliesslich die ungefährlichen Cyankomplexverbindungen oder Nitrile an Stelle von   Blausäure   oder Cyaniden verwenden, so benötigt man   weitaus grössere Mengen,   wodurch 
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Durch das   erfindungsgemässe   Verfahren   wira   ein neuer Weg aufgezeigt, durch den alle den oben angeführten Verfahren anhaftenden Nachteile, wie dem Nachstehenden zu entnehmen ist,   überwunden   werden. 



   Vitamin   B12 findet sich   in der Natur entweder gebunden an Proteine oder Peptide oder in freier Form als Hydroxocobalamin (Vitamin   Big   bzw. Vitamin   But).   In dieser Form ist es besonders gegen Erhitzen wenig stabil. Es war bereits bekannt,. dass nicht nur Cyanidionen, sondern auch Sulfitionen einen schützenden, also stabilisierenden Einfluss auf Vitamin B12 aufüben, wie 
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 (J. Ass. Off. Agric. Chem. 35, 169,1952) näher ausgeführt wird. Von dieser stabilisierenden Wirkung der Sulfitionen wurde bereits des öfteren Gebrauch gemacht, so von H. H. Fricke, B. Lanius, A. F.   DeRose,   M. Lapidus u. D. V. Frost (Fed. Proc.   9,   173,1950) oder R. F. Prier, P. H. 



  Derse u. C. H. Krieger (Arch. Biochem. Biophys. 



  40, 474,1952) oder J. S. Chias u. W. H. Peterson (Appl. Microbial 1, 42,1953) bei der Herstellung von Proben für die   Durchführung   des mikrobiologischen Testes. Ferner suchte man auch bei der   Herstellung von Vitamin Big-haltigen   Zusatzfuttermitteln die Schutzwirkung der Sulfitionen auszunützen (V. F. Pfeiffer, C. Vojnovich u. E. N. Heger) (Ind. Eng. Chem. 46,843, 1954). 



   Der in Gegenwart von Sulfitionen entstehende Komplex wurde als Sulfito-cobalamin bezeichnet (s. dazu Loy et al. 1. c. ) und kann in kristallisierter Form gewonnen werden. So erhielt E. A. Kaczka, D. E. Wolf, F. A. Kuehl u. K. Folkers (J. Am. Chem. Soc. 73,3569, 1951) bei der Einwirkung von schwefeliger Säure auf Vitamin   Bt2   (Cyanocobalamin) schlanke dunkelrote Nadeln, die wahrscheinlich Sulfito-cobalamin vorstellen. 



   Durch Einwirken von Cyanidionen werden bekanntlich alle Formen des Vitamins   B12   in Cyanocolbalamin umgewandelt. Dies. gilt auch für das Sulfito-cobalamin. So wurden von Chiao u. Peterson (l. c. ) Citratettrakte, die Sulfito-cobalamin enthalten, zum Zweck des mikrobiologischen Testes mit Cyanidionen behandelt. 



   Das   erfindungsgemässe Verfahren beinhaltet   eine bewusste Ausnützung der günstigen stabilisierenden Wirkung von Sulfitionen auf Vitamin   B12   im Anfangsstadium   d. es Aufa1ibeitungspro-   zesses unter gleichzeitiger Kombination mit einer an sich bekannten Cyanideinwirkung in einem Stadium der Aufbereitung, in dem das Vitamin   B12 bereits   von der Hauptmenge an Verunreini-   gungen   befreit ist. 



   Das erfindungsgemässe Verfahren gestaltet sich   folgendermassen :   
Das zu verarbeitende B12-haltige Rohmaterial wird-wie für die Faulschlammverarbeitung bereits in der deutschen Patentschrift Nr. 922126 näher beschrieben - in wässeriger Suspension in Gegenwart von Sulfitionen   (0, 05-0, 2%   an SOg) erhitzt, wobei die   B12-aktiven StoHe   freige- 
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 undgehen. Anschliessend findet die Adsorption an Montmorillonit und die Elution der   B- < aktiven   Stoffe gleichfalls in Gegenwart von Sulfitionen statt, wie aus der deutschen Patentschrift Nr. 



  929987 bekannt ist. Auch die nachfolgende Adsorption an Aktivkohle und Elution der Cabalamine aus dem Adsorbat wird vorteilhafterweise in Gegenwart von Sulfitionen vorgenommen. Dies gilt auch für die Konzentrierung des Kohleeluates durch Vakuumverdampfung. Das Volumen ist nun auf etwa 1/400 des   ursprünglichen gesunken. Bei   der Verarbeitung von z. B. 100 m3 Faulschlamm mit einer mikrobiologisch ermittelten B12-Aktivität von z.

   B.   0, 5 mg/l   (entsprechend einer gesamten   Big-Aktivität   von 50 g in 100 m3) liegt nun nach dem beschriebenen Arbeitsprozess ein Konzentrat von nur noch 2501 vor, das bei einem Trockensubstanzgehalt von zirka 10% eine   B12-     Aktivität   von 140 mg pro 1 besitzt, entsprechend einer Gesamtaktivität von 35 g in 2501, bzw. einer   Big-Aktivität   von 1, 4 g je kg Trockensubstanz. Die bisher beschriebenen Massnahmen sind aus den deutschen Patentschriften Nr. 922126 und 929987 bereits grundsätzlich bekannt, werden aber in sinnvoller Weise miteinander verknüpft. Das in diesem Stadium des   Aufberei-   tungsprozesses erhältliche Konzentrat kann nun z.

   B. zur Trockne gebracht und in diesem Zustand oder in Mischung mit verschiedenen Futtermitteln als TPF-(Tierproteinfaktor)-Produkt in der Tierfütterung verwendet werden.
Zwecks weiterer Aufbereitung des genannten Konzentrates mit dem Ziel, zu kristallisierten Cyanocobalamin zu gelangen, wie es der Zweck 

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 der vorliegenden Erfindung ist, kann man die Umwandlung der Sulfitocdbalamine in Cyanocobalamine in verschiedenen Stadien der Aufarbeitung vornehmen. Nachfolgend werden zwei Stadien angeführt, in, denen diese Umwandlung vorteilhafterweise erfolgen kann. 



   In dem einen Fall geht man bereits von dem in der oben geschilderten Weise erhaltenen wässerigen Konzentrat aus, in dem die   B12-AktivitÅat   auf das mehr als 200-fache der ursprünglichen, bezogen auf das Volumen, angestiegen ist. In solchen Konzentraten liegen   SuJ1fitoCOlbalamine   vor und werden nun durch Zusatz von Cyanidionen in Cyanocobalamine umgewandelt. Alle anschliessenden Prozesse führt man in Gegenwart von Cyanidionen durch. Man benützt dabei zur weiteren Reinigung vorteilhafterweise Solventextraktoren und bedient sich z. B. der in den deutschen Patentschriften Nr. 932982 und 940423 beschriebenen Verfahren. Alle diese Prozesse spielen sich bereits in relativ kleinen Volumina ab. 



   Im zweiten Fall führt man auch noch die extraktiven Reinigungsprozesse in Gegenwart von
Sulfitionen durch. Man muss sich dann eines be- sonderen Verfahrens bedienen, das von den bisher noch nicht beschriebenen besonderen Eigen- schaften der Sulfitocobalamine Gebrauch macht, nämlich von dem Farbumschlag von Gelb oder Orangerot in Rot bis Violett beim Zusatz von
Cyanidionen zu   Lösungen   von   Sulfit-cobalaminen.   



  Bei der extraktiven   Reinigung der Coiba1amine in  
Gegenwart von Sulfitionen ist es   nämlich   schwieri- ger, den Verlauf der Reinigung visuell festzustel- len, weil die meisten Verunreinigungen gelb bis gelbbraun gefärbt sind und sich daher von den   röt-     lichgelb   bis rotorange gefärbten Lösungen der
Sulfitcobalamine rein   äusserlich   nur schwer un- terscheiden lassen. Wenn man aber Proben aus den verschiedenen Extraktionsphasen entnimmt,   und   mit Cyanidionen beim   pis   6, 5 versetzt, so zeigt ein Farbumschlag in Rot bis Violett sofort an, in welchen Fraktionen die Cobalamine je- weils vorliegen. Dadurch ist man in der Lage, die Extraktionsprozesse leicht zu kontrollieren. 



   Man kann in dieser Weise in Gegenwart von
Sulfitionen praktisch ebenso arbeiten, wie es sonst in Gegenwart von Cyanidionen üblich ist. 



     Anschliessend   gewinnt man ein mit den Sulfito-   cobalaminen   beladenes Kieselgurpräparat, im
Prinzip nach der von W. Friedrich und K. Bern- hauer (Z. Naturforschg.   9b,   755,1954) beschrie- 
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Berfindungsgemäss während der anschliessenden chromatographischen Reinigung und Trennung der verschiedenen Vitamin   Bis-Faktoren   durch   Anwendung von Cyanidionen bei der Chromatographie in Cyanocobalamine umgewandelt. Man   bedient sich dabei z.

   B. des in der deutschen Patentschrift Nr. 930651 geschilderten Verfahrens, bei dem man   Zellulosesäulen benützt   und die Trennung mit wasserhaltigem Butanol in Gegenwart von Cyanidionen bewerkstelligt, wonach schliesslich die erhaltenen Fraktionen auf kristallisierte Cyanocobalamine verarbeitet werden.
Das Wesen der Erfindung besteht demnach in einer Kombination, derzufolge man die gesamten ersten Stufen des Aufarbeitungsprozesses, bei denen grosse Volumina zu bewältigen sind, in Gegenwart von Sulfitionen   durchführt,   erst in einem Stadium, in dem bereits kleine Volumina vorliegen, die Sulfitocobalamine in   Cya. nocobalamine   umwandelt und schliesslich die weitere Reinigung und Endfertigung bis zur Gewinnung von kristallisierten   Cyanocobalaminen In   Gegenwart von Cyanidionen vornimmt. 



   Zur Abgrenzung des erfindungsgemässen Prozesses von den bisher bekannt gewordenen Verfahren mögen noch folgende Ausführungen dienen :
Bei allen bisherigen Verfahren werden Cyanide oder   Cyankomplexverfbindungen   bzw. Nitrile auf Kulturflüssigkeiten oder Konzentrate einwirken gelassen, in denen die Cobalamine als Proteinkomplexe oder in der Hydroxoform vorliegen, keinesfalls aber in der   Sulfitoform,   da es sich um natürliche Substrate handelt, die keine Sulfitionen enthalten. In allen diesen Fällen wird demnach unter, der Einwirkung, der Cyanidionen usw. vor allem eine Umwandlung der Hydroxoform in die Cyanoform bewerkstelligt.

   Zum Unterschied von allen diesen Verfahren wird bei dem   erfindungsgemässen Prozess   die natürliche Hy-   droxoform   zunächst in die Sulfitoform und erst diese in die Cyanoform umgewandelt. Zum Unterschied von jenen Methoden, bei denen eine Umwandlung von Sulfitocobalaminen in Cyanocobalamine noch im Stadium der ursprünglichen nicht vorgereinigten Lösungen erfolgt, wie dies z. B. beim mikrobiologischen Test der Fall sein kann, wird bei dem erfindungsgemässen Prozess die Umwandlung von   Sulfito- in Cyanocobala-   mine erst in einem Stadium der Reinigung vorgenommen, bei dem die   Big-Aktivität   im Verlauf der Reinigung bereits auf das mehr als 200-fache der ursprünglichen angestiegen ist, was besondere verfahrensmässige Vorteile mit sich bringt. 



   Wie leicht ersichtlich, wird durch das vorliegende Verfahren   ein bedeutender Fortschritt. 1'-   zielt der sich vor allem bei der Gewinnung von Cyanocobalamin im grosstechnischen   Massstab   auswirkt. Das Verfahren ist einfach zu handhaben, da Sulfitionen in den angewendeten Mengen völlig ungefährlich sind, und die Umwandlung der Sulfitocobalamine in Cyanocobalamine erst in einem Stadium erfolgt, bei dem nur noch relativ kleine Volumina zu verarbeiten sind. Die allen bisherigen Verfahren anhaftenden Nachteile werden durch das erfindungsgemässe Verfahren beseitigt. 

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 zum Zweck der Vitamin   B12-Gewinnung   hergestellt werden, auf   Faulschlamm. bzw. Rückstän-   de der Methangärung, auf Belebtschlamm, Fischpresswasser usw..

   Ferner können zur Überführung der   Sulfito- in   die Cyano-Formen an Stelle von Cyanidionen auch komplexe Cyanverbindungen, wie Ferro- oder Ferricyanide, oder auch Nitrile od. dgl. verwendet werden, doch bieten diese Verbindungen in der Regel keine Vorteile, 
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 man sie in grösserer Mengefahrens wird an Hand der nachfolgenden Beispiele näher erläutert :   Beispiel l :   4   m3   Faulschlamm mit einem Trockensubstanzgehalt von   7 /o   und einer Vitamin   Big-Aktivität   von   O, 5rng/l,   also insgesamt 2 g (ermittelt mit der E. coli-Mutante 113-3) werden mit 8 kg (0, 20/o) Natriumbisulfit versetzt, bei PH 6, 5 auf 800 erwärmt und 30 Minuten auf dieser Temperatur gehalten, dann gekühlt und zentrifugiert.

   Es werden 3 m3 Zentrifugat mit einer Vitamin   Big-Aktivität   von insgeasmt 1,7 g erhalten. Man arbeitet dabei im Prinzip nach dem in der deutschen Patentschrift Nr. 922126 näher beschriebenen Verfahren. 



   Das Zentrifugat wird mit   Salzsäure auf pa   2, 5 eingestellt und zur Abtrennung der   ausge-   flocken   eiweissartigen   Substanzen unter Verwen-   dung einer Schnellzentrifuge nochmals geklärt.    



  In dem so erhaltenen Zentrifugal werden die Vitamine der   Bit-Gruppe   an   0, 50/0 Bentonit   (z.   B. "Frankinol   KL") adsorbiert. Nach Abtrennung des   Ben. ton tadsorbates mittels   einer Siebschleuder wird es mit einer wässerigen Lösung von   20/o   Natriumbicarbonat und   0, 10/o   Natriumbisulfit bei 500 unter Rühren eluiert   (pil   8, 5). Das Eluatvolumen beträgt bei dreimaliger Elution 3001 mit einer Vitamin   Big-Aktivität   von 5 mg/l, also insgesamt 1, 5 g. Dieses Eluat wird durch Zusatz von Säure auf PH   7, 0 eingestellt   und zur Adsorption der Vitamine der B12-Gruppe mit 1% Aktivkohle unter Rühren versetzt. 



  Nach Abtrenung des Kohleadsorbates mittels einer Zentrifuge wird es mit einem AlkoholTasser-Gemisch in üblicher Weise eluiert. Es werden 501 Eluat mit einer Vitamin   B12-Akti-   vität von 27 mg je   1,   also insgesamt   1, 35 g erhal-   ten. Man arbeitet dabei im Prinzip nach dem in der deutschen Patentschrift Nr. 929987 näher beschriebenen Verfahren. 



   Das Eluat wird nun durch Vakuumverdampfung konzentriert. Man erhält dabei 101 Eluatkonzentrat mit einer Vitamin   Big-Aktivität   von
135   mgll,   also insgesamt 1, 35 g. Bis zu diesem Stadium der Verarbeitung ist demnach eine Kon-   zentrierung der Big-Aktivität auf das zirka 270fache erreicht worden (vom 4. 000l auf 101 un-   ter Berücksichtigung der Verluste). In diesem Konzentrat liegen die Vitamine der   B12-Gruppe   als Sulfitokomplexe vor. Zur   überführung   der   Sulfitocobbalamine   in die Cyanocobalamine wird das Konzentrat mit   10 g (0, 10/o)   Kaliumcyanid versetzt und auf pH 6, 5 eingestellt. Die weitere Aufarbeitung des Konzentrates bis zu den krist. 



  Vitamin   Big-Faktoren   erfolgt in üblicher Weise. 



    Beispiel 2 : 4m3   Faulschlamm werden in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 beschrieben, aufgearbeitet. Dabei erhält man 101 Konzentrat mit einer Vitamin   Big-Aktivität   von   140 mg/l,   also insgesamt 1,4 g. Die vitamine der   B12-Grup-   pe liegen dabei als Sulfitokomplexe vor. 



   Das Konzentrat wird zur Stabilisierung der   B12JVitamine   mit 10 g (0,1%) Natiumbisulfit versetzt. Zur weiteren Reinigung werden nun die Sulftiocobalamine in ein organisches Medium, z. B. o-Dichlorbenzol + Phenol, übergeführt. Die organische Phase wird mit einer Pufferlösung gewaschen, worauf die Vitamine der   Big-Gruppe   durch Zusatz von etwas Butanol aus der orga- 
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 geführt werden. Die wässerige Lösung wird sodann mit o-Dichlorbenzol nachgereinigt. Alle 4 Stufen des Extraktionsprozesses werden in Extraktionszentrifugen durchgeführt.

   Man arbeitet im Prinzip nach den in den deutschen Patentschriften Nr. 932982 und 940423 näher beschriebenen Verfahren, wobei aber die Vitamin B12Faktoren in ihrer Sulfitform vorliegen. 
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 10. 1 mit einer Vitamin   Big-Aktivität   von 137 mg je   l,   also insgesamt   1, 37g.   Dieser Extrakt wird mit   100 g Kieselgur   versetzt und auf PH 2, 5 eingestellt. Durch Einrühren von 220 g   p-Chlorphe-   nol werden die Vitamine der   Big-Gruppe   an Kieselgur ausgefällt. Das mit den Sulfitocobalaminen beladene Kieselgurprodukt wird abgesaugt, zur Beseitigung von p-Chlorphenol mit Aceton gewaschen und schliesslich getrocknet.

   Es wer-   den   zirka 100 g Kieselgurpräparat mit einer Vitamin B19-Aktivität von 13, 5 mg je g, also insgesamt 1, 35 g erhalten. Man arbeitet dabei im Prinzip nach dem in der Veröffentlichung von W. Friedrich u. K. Bernhauer (Z. Naturforschg. 9b, 755,1954) beschriebenen Verfahren. Das Volumen ist nun von 4 m3 auf 100 g (rund 100   cm3)   gesunken. Wenn man   berücksichtigt,   dass in 4 m3 Rohstoff 2   g Big-Aktivität   vorlagen und in 100 g Kieselgurprodukt eine   Big-Aktivität   von 1, 35 g vorhanden ist, so hat bis zu diesem Stadium der Verarbeitung unter Berücksichtigung der Verluste eine Konzentrierung der   Big-Aktivität   auf das zirka. 27. 000-fache stattgefunden. 



   In dem in der geschilderten Weise gewonnenen Kieselgurprodukt liegen die Vitamine der   Big-   Gruppe als Sulfitokomplexe vor. Die Überfüh- 
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    während derdet   man Zellulosebrei, der mit Cyanidionen adsorptiv gesättigt ist. Als Entwickler dient wassergesättigtes n-Butanol mit 0,05% Blausäure. 



  Man arbeitet dabei im Prinzip nach dem in der deutschen Patentschrift Nr. 930651 beschriebenen Verfahren. Bei der erwähnten Konzentration an Cyanidionen gehen während der   Chromatogra-   phie die Sulfitocdbalamine in Cyanochobalamine über. Die weitere Verarbeitung bis zu den kristallisierten Vitamin   B-Faktoren   erfolgt in üblicher Weise. 



    Beispiel 3 :   Durch Züchtung von Streptomyces griseus gewinnt man in üblicher Weise 1 m3 einer   Fermentationsbrühe,   die eine Vitamin   Big-   Aktivität von 1, 5 mg je 1 enthält. Diese Fermentationsbrühe   wird mit   2 kg (0,2%) Natriumbisulfit bei   pg   6, 5 auf   800 erwärmt   und 30 Minuten auf dieser Temperatur gehalten. Dann wird gekühlt und zentrifugiert. Die abzentrifugierte Lösung, die unter Mitverwendung des Waschwassers 1000 1 beträgt, wird, wie im Beispiel 1   beschrie-   ben, weiter behandelt. Dadurch wird das Volumen beträchtlich vermindert und die relative B12-Aktivität stark erhöht.

   Man erhält schliesslich in der gleichen Weise wie im   Beispiel l 3, 5 l   Eluatkonzentrat mit einer Vitamin   B12-Aktivi-   tät von 340 mg per   1,   also insgesamt mit   1, 2 g.   



  Bis zu diesem Stadium der Verarbeitung ist demnach eine Verminderung des Volumens auf den 270. Teil des ursprünglichen (von 10001 auf 3, 5 1) und zugleich eine Konzentrierung der Vitamin B12-Aktivität unter Berücksichtigung der Verluste auf das zirka 225-fache (von 1, 5 mg je 1 auf 340 mg je   1)   erfolgt. In diesem Konzentrar liegt das Vitamin B12 als Sulfito-Komplex vor. 



  Zur   überführung   des Sulfitocobalamins in das Cyanocobalamin versetzt man das Konzentrat mit 3, 5 g (0,1%) Kaliumcyanid und stellt den   pil-Wert   auf 6, 5 ein. Die weitere Verarbeitung .der Lösung bis zu   krist.   Vitamin B12 erfolgt in üblicher Weise. 



    Beispiel 4 :   Durch Gärung mittels Propionibacterium freudenreichii gewinnt man in üblicher Weise eine Fermentationsbrühe, die eine Vitamin   Bia-Aktivität   von 1,9 mgl/ enthäht. Diese   Gärlbrühe   wird zentrifugiert, wobei man 25 kg feuchte Bakterienmasse erhält, die praktisch die gesamte Vitamin   B-Aktivität,   nämlich insgesamt 1, 8 g, besitzt. Diese Bakterienmasse wird in 251 einer Mischung von Isopropanol-Wasser (im Verhältnis 1 : 1) suspendiert, mit 100 g Natriumsulfit versetzt und auf PH 6, 5 eingestellt. Die Suspension wird unter Rühren auf 60-70  etwa 1/2 Stunde erhitzt und abgesaugt.

   Dieser Prozess wird mit kleineren Mengen der gleichen Extraktionsflüssigkeit (Isopropanol-Wasser + Natriumsulfit) so oft wiederholt, bis die Extraktion der vitamin   B12-aktiv, en   Substanz vollständig ist. 



  Man erhält in dieser Weise 10 1 eines Extraktes, der durch Vakuum-Destillat : on von Isopropanol befreit und dabei zugleich eingeengt wird. Man erhält so 4 1 eines wässerigen Konzentrates mit einer Vitamin   B12-Aktivität   von 425 mg je Liter, also insgesamt 1, 7 g. Bis zu diesem Stadium der Verarbeitung ist eine Verminderung des Volumens auf 1/250 (von 1000 1 auf 4   1)   bzw. unter Berücksichtigung der Verluste eine Konzentrie- 
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9 mg je lVitamine liegen in diesem Konzentrat als SulfitoKomplexe vor. Zur überführung der Sulfitocobalamine in die Cyanocobalamine wird das Konzentrat mit 4 g (0,1%) Kaliumcyanid versetzt und PH   6, 5   eingestellt. Die weitere Verarbeitung 
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Konzentrates bis zu krist.

   Vitamin Big erfolgtRohprodukten in Form von Suspensionen oder Lösungen, dadurch gekennzeichnet, dass man zunächst die gesamten in den Rohlösungen- bzw. -suspensionen enthaltenen Vitaminsubstanzen der   B12-Gruppe   durch an sich bekannte Behandlung mit Sulfiten in Sulfitocobalamine überführt, so- dann - zweckmässig durch Adsorptionsverfahren-eine Anreicherung auf mindestens das 200-fache der ursprünglichen Konzentration bzw. wenigstens auf 1 g je kg Trockengewicht unterwirft und danach, gegebenenfalls nach extraktiver Reinigung in üblicher Weise in Cyanocobalamine überführt und diese schliesslich in kristallisierter Form isoliert.

Claims (1)

  1. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die extraktive Reinigung der Cotbailamine in ihrer Sulfito-Form erfolgt und ihre Umwandlung in die Cyano-Form während der Chromatographie in der Zellulosesäule vor- genommen wird.
AT704656A 1956-01-26 1956-11-23 Verfahren zur Gewinnung von Cyanocobalamin AT203148B (de)

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