WO2024024331A1

WO2024024331A1 - 樹脂組成物

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Publication number: WO2024024331A1
Application number: PCT/JP2023/022554
Authority: WO
Inventors: 一郎小椋; 大地岡崎
Original assignee: Ajinomoto Co Inc
Current assignee: Ajinomoto Co Inc
Priority date: 2022-07-26
Filing date: 2023-06-19
Publication date: 2024-02-01
Anticipated expiration: 2025-01-26
Also published as: TW202432656A; CN119585335A; JPWO2024024331A1; KR20250040948A

Abstract

２５℃で液状の樹脂組成物であって；樹脂組成物が、（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）無水メタクリル酸を含み；（Ａ）エポキシ樹脂が、（Ａ－１）１分子中に２個以上のエポキシ基を含有しかつ２５℃において液状のエポキシ樹脂を含む、樹脂組成物。

Description

樹脂組成物

　本発明は、樹脂組成物に関する。また、本発明は、前記の樹脂組成物の硬化物、当該硬化物を含む半導体チップパッケージ及び半導体装置に関する。

　エポキシ樹脂を含む低粘度の樹脂組成物は、無機充填材の高充填化、及び、繊維材料（例えば、ガラス繊維、炭素繊維）への含侵性が要求される高機能な有機無機複合材料用途で、高い需要がある。そこで、従来から、低粘度化が可能な樹脂組成物が様々に検討されてきた（特許文献１及び２）。

特開２０１０－７０６０５号公報特許第６３４０７６２号公報

　低誘電正接の硬化物を得る観点から、樹脂組成物に無機充填材を配合する場合がある。一般に、樹脂組成物中の無機充填材の含有量が高くなるにつれて流動性は低下する傾向があるが、低粘度の樹脂組成物を使用した場合には、相対的に流動性の低下を抑制することが可能となる。

　一方、耐熱性が要求される用途においては、硬化物のガラス転移温度は高いことが望ましい。しかし、一般に、低粘度化が可能な樹脂組成物を硬化させて得られる硬化物は、ガラス転移点が低い傾向があった。

　このような技術動向及び技術知見を背景として、耐熱性に優れる硬化物をもたらすことができると共に、低粘度化が可能な樹脂組成物が要求されている。

　本発明は前記の課題に鑑みて創案されたもので、ガラス転移温度が高い硬化物を得ることができると共に、低粘度化が可能な樹脂組成物；前記の樹脂組成物の硬化物；並びに、当該硬化物を含む半導体チップパッケージ及び半導体装置：を提供することを目的とする。

　本発明者は、前記の課題を解決するべく鋭意検討を行った。その結果、本発明者は、（Ａ－１）１分子中に２個以上のエポキシ基を含有しかつ２５℃において液状のエポキシ樹脂を含む（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）無水メタクリル酸と、を組み合わせて含む樹脂組成物が、前記の課題を解決できることを見い出し、本発明を完成させた。また、本発明者は、斯かる樹脂組成物によれば、低誘電正接の硬化物を得る観点から無機充填材を配合する場合であっても良好な流動性を得ることが可能であり、無機充填材等の成分を高配合して誘電特性に一際優れる硬化物を実現し得ることも見出した。本発明は斯かる知見に端を発する。
　すなわち、本発明は、下記のものを含む。

　［１］　２５℃で液状の樹脂組成物であって、
　樹脂組成物が、（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）無水メタクリル酸を含み、
　（Ａ）エポキシ樹脂が、（Ａ－１）１分子中に２個以上のエポキシ基を含有しかつ２５℃において液状のエポキシ樹脂を含む、樹脂組成物。
　［２］　（Ａ）成分１００質量％に対する（Ａ－１）成分の量が、１０質量％～１００質量％である、［１］に記載の樹脂組成物。
　［３］　（Ａ－１）成分の２５℃における粘度が、１０００００ｍＰａ・ｓ以下である、［１］又は［２］に記載の樹脂組成物。
　［４］　（Ａ）成分の２５℃における粘度が、１０００００ｍＰａ・ｓ以下である、［１］～［３］のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　［５］　（Ａ）成分／（Ｂ）成分の質量比が、２０／８０～８０／２０である、［１］～［４］のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　［６］　（Ｂ）成分以外に、（Ｃ）エチレン性不飽和結合を１個～３個含有する化合物を更に含む、［１］～［５］のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　［７］　（Ｃ）成分の２５℃における粘度が、３０ｍＰａ．ｓ以下である、［６］に記載の樹脂組成物。
　［８］　（（Ａ）成分＋（Ｂ）成分）／（Ｃ）成分の質量比が、３０／７０～９５／５である、［６］又は［７］に記載の樹脂組成物。
　［９］　（Ｄ）エポキシ重合促進剤を更に含む、［１］～［８］のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　［１０］　（Ｅ）ラジカル重合開始剤を更に含む、［１］～［９］のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　［１１］　（Ｆ）無機充填材を更に含む、［１］～［１０］のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　［１２］　（Ｆ）成分が、シリカである、［１１］に記載の樹脂組成物。
　［１３］　樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対する（Ｆ）成分の量が、４０質量％～９５質量％である、［１１］又は［１２］に記載の樹脂組成物。
　［１４］　樹脂組成物の２５℃における粘度が、１０００ｍＰａ．ｓ以下であり、
　樹脂組成物の樹脂成分の２５℃における粘度が、３０ｍＰａ．ｓ以下である、［１１］～［１３］のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　［１５］　有機溶剤を含まないか、又は、有機溶剤を３質量％未満で含む、［１］～［１４］のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　［１６］　樹脂組成物を１００℃５時間の条件で硬化して硬化物を得た場合に、
　硬化物が、２２０℃以下のガラス転移温度Ｔｇを有し、
　４０℃～６０℃の第一測定範囲における硬化物の平均線熱膨張係数ＣＴＥα１が、５０ｐｐｍ／℃未満であり、
　Ｔｇ＋４０℃～２６０℃の第二測定範囲における硬化物の平均線熱膨張係数ＣＴＥα２が、１００ｐｐｍ／℃未満である、［１］～［１５］のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　［１７］　樹脂組成物を１００℃５時間の条件で硬化して硬化物を得た場合に、
　硬化物が、１５０℃以上のガラス転移温度Ｔｇを有する、［１］～［１６］のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　［１８］　（Ｃ）成分が、グリシジルメタクリレート又は４－ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテルを含む、［６］～［８］のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　［１９］　アンダーフィル材である、［１］～［１８］のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　［２０］　［１］～［１９］のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物を含む、半導体チップパッケージ。
　［２１］　基板と、前記基板上にギャップを空けて設けられた半導体チップと、ギャップを充填する前記硬化物と、を含む、［２０］に記載の半導体チップパッケージ。
　［２２］　［２０］又は［２１］に記載の半導体チップパッケージを備える、半導体装置。
　［２３］　［１］～［１９］のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物。

　本発明によれば、ガラス転移温度が高い硬化物を得ることができる低粘度の樹脂組成物；前記の樹脂組成物の硬化物；並びに、当該硬化物を含む半導体チップパッケージ及び半導体装置：を提供できる。

図１は、本発明の第一の例に係る半導体チップパッケージを模式的に示す断面図である。図２は、本発明の第二の例に係る半導体チップパッケージを模式的に示す断面図である。図３は、本発明の第三の例に係る半導体チップパッケージを模式的に示す断面図である。図４は、本発明の第四の例に係る半導体チップパッケージを模式的に示す断面図である。図５は、本発明の第五の例に係る半導体チップパッケージを模式的に示す断面図である。図６は、本発明の第六の例に係る半導体チップパッケージを模式的に示す断面図である。

　以下、実施形態及び例示物を示して、本発明について詳細に説明する。ただし、本発明は、以下に挙げる実施形態及び例示物に限定されるものでは無く、請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。

　以下の説明において、用語「（メタ）アクリル酸」は、別に断らない限り、アクリル酸及びメタクリル酸を包含する。また、用語「（メタ）アクリレート」は、別に断らない限り、アクリレート及びメタクリレートを包含する。さらに、用語「（メタ）アクリロイル基」は、別に断らない限り、アクリロイル基及びメタクリロイル基を包含する。

［樹脂組成物の概要］
　本発明の一実施形態に係る樹脂組成物は、２５℃において液状である。また、本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）無水メタクリル酸を含む。そして、（Ａ）エポキシ樹脂が、（Ａ－１）１分子中に２個以上のエポキシ基を含有しかつ２５℃で液状のエポキシ樹脂を含む。以下の説明では、「（Ａ－１）１分子中に２個以上のエポキシ基を含有しかつ２５℃で液状のエポキシ樹脂」を、「（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂」ということがある。

　本実施形態に係る樹脂組成物は、低い粘度を有することができる。詳細には、（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂が２５℃において液状であり、また、（Ｂ）無水メタクリル酸が低粘度の液状化合物であるので、それらを含む樹脂組成物は、容易に低粘度の液状とすることができる。また、一般に、（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂を無水メタクリル酸以外のエポキシ硬化剤と組み合わせて得られる従来の硬化物は、ガラス転移温度が低い傾向があった。これに対し、本実施形態のように（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂と（Ｂ）無水メタクリル酸とを組み合わせて得られる硬化物は、硬化前の粘度を低くできるものでありながら、高いガラス転移温度Ｔｇを有することができる。このように硬化前の粘度を低くできるものでありながら硬化後のガラス転移温度Ｔｇを向上させられる効果は、無水アクリル酸のように無水メタクリル酸に似た化学構造のエポキシ硬化剤を用いた場合であっても得られない効果であり、よって、（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂と（Ｂ）無水メタクリル酸との組み合わせによって得られる特異的な効果である。そして、このように本実施形態に係る樹脂組成物によれば、ガラス転移温度が高い硬化物を得ることができるから、低粘度化と高いガラス転移温度との両方を達成することができる。

　また、本実施形態に係る樹脂組成物によれば、通常、熱膨張の小さい硬化物を得ることができる。さらに、本実施形態に係る樹脂組成物は、好ましくは、時間経過による増粘が小さいものであることができる。

［（Ａ）エポキシ樹脂］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ａ）成分としての（Ａ）エポキシ樹脂を含む。（Ａ）エポキシ樹脂は、エポキシ基を含有する硬化性樹脂でありうる。（Ａ）エポキシ樹脂は、（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂を含む。

　（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を含有する。（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂が１分子中に含有するエポキシ基の数は、通常２個以上であり、好ましくは１０個以下、より好ましくは５個以下、さらに好ましくは４個以下である。１分子中に２個以上のエポキシ基を含有する（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂によれば、硬化時に複雑な架橋ネットワークを形成できるので、機械的強度及び熱的安定性に優れる硬化物を得ることができ、例えば熱膨張の小さい硬化物を得ることができる。

　（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂は、２５℃において液状である。本明細書において、（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂が「液状」とは、（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂が流動性を有することをいう。具体的には、（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂の２５℃における粘度の範囲は、好ましくは１００，０００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは７０，０００ｍＰａ・ｓ以下、更に好ましくは５０，０００ｍＰａ・ｓ以下である。（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂の２５℃における粘度の下限は、例えば、１ｍＰａ・ｓ以上、５ｍＰａ・ｓ以上、１０ｍＰａ・ｓ以上などでありうる。粘度は、振動式粘度計（例えば、セコニック社製「ＶＭ－１０Ａ－Ｌ」）を用いて測定できる。粘度の具体的な測定方法は、実施例で説明する方法を採用しうる。

　特に耐熱性に優れる硬化物を得る観点から、（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂は、分子中に芳香族構造を含有することが好ましい。芳香族構造とは、一般に芳香族と定義される化学構造であり、多環芳香族及び芳香族複素環をも含む。

　（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂が挙げられる。中でも、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂及びグリシジルアミン型エポキシ樹脂が好ましい。

　（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ－４０３２」、「ＨＰ－４０３２Ｄ」、「ＨＰ－４０３２ＳＳ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「８２８ＵＳ」、「８２８ＥＬ」、「ｊＥＲ８２８ＥＬ」、「８２５」、（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ８０７」、「１７５０」（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１５２」（フェノールノボラック型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「６３０」、「６３０ＬＳＤ」、「６０４」、「ＪＥＲ－６０４」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＤ－５２３Ｔ」（グリシロール型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＰ－３９５０Ｌ」、「ＥＰ－３９８０Ｓ」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＰ－４０８８Ｓ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＺＸ－１０５９」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合品）；ナガセケムテックス社製の「ＥＸ－７２１」（グリシジルエステル型エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「セロキサイド２０２１Ｐ」（エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＺＸ１６５８」、「ＺＸ１６５８ＧＳ」（１，４－グリシジルシクロヘキサン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ８０００」（水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；信越化学社製「ＫＦ－１０１」（エポキシ変性シリコーン樹脂）；等が挙げられる。

　（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。

　（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂のエポキシ当量の範囲は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～３００ｇ／ｅｑ．である。この範囲の上限は、より好ましくは２５０ｇ／ｅｑ．以下、更に好ましくは２４０ｇ／ｅｑ．以下、更に好ましくは２２０ｇ／ｅｑ．以下、更に好ましくは２００ｇ／ｅｑ．以下、更に好ましくは１８０ｇ／ｅｑ．以下である。エポキシ当量は、エポキシ基１当量あたりの樹脂の質量を表す。このエポキシ当量は、ＪＩＳ　Ｋ７２３６に従って測定することができる。

　（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）の範囲は、好ましくは１００～５０００、より好ましくは２５０～３０００、さらに好ましくは４００～１５００である。樹脂の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量である。

　（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂の量の範囲は、（Ａ）エポキシ樹脂１００質量％に対して、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは３０質量％以上、更に好ましくは５０質量％以上であり、通常１００質量％以下である。（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

　（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂の量の範囲は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、更に好ましくは３質量％以上であり、好ましくは７０質量％以下、より好ましくは６５質量％以下、特に好ましくは６０質量％以下である。樹脂組成物中の不揮発成分とは、樹脂組成物中の（Ｉ）有機溶剤以外の成分を表す。（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

　（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂の量の範囲は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは５質量％以上、更に好ましくは１０質量％以上であり、好ましくは７０質量％以下、より好ましくは６５質量％以下、特に好ましくは６０質量％以下である。樹脂組成物中の樹脂成分とは、樹脂組成物中の不揮発成分のうち、（Ｆ）無機充填材以外の成分を表す。（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

　（Ａ）エポキシ樹脂は、（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂以外の（Ａ－２）任意のエポキシ樹脂を含んでいてもよい。（Ａ－２）任意のエポキシ樹脂としては、例えば、１分子中に１個のエポキシ基を含有するエポキシ樹脂、２５℃で固体状のエポキシ樹脂、などが挙げられる。

　（Ａ－２）任意のエポキシ樹脂としては、例えば、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂、フェノールフタルイミジン型エポキシ樹脂などが挙げられる。

　（Ａ－２）任意のエポキシ樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。

　（Ａ－２）任意のエポキシ樹脂のエポキシ当量の範囲は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～５，０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは６０ｇ／ｅｑ．～３，０００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは８０ｇ／ｅｑ．～２，０００ｇ／ｅｑ．、特に好ましくは１１０ｇ／ｅｑ．～１，０００ｇ／ｅｑ．である。

　（Ａ－２）任意のエポキシ樹脂の重量平均分子量の範囲は、（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）の範囲と同じでありうる。

　本発明の効果を顕著に得る観点から、（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂及び（Ａ－２）任意のエポキシ樹脂といった（Ａ）エポキシ樹脂は、いずれも、エチレン性不飽和結合を含有しないことが好ましい。

　（Ａ）エポキシ樹脂は、２５℃において液状であることが好ましい。よって、（Ａ）エポキシ樹脂は、（Ａ－２）任意のエポキシ樹脂として固体状エポキシ樹脂を含んでいてもよいが、（Ａ）エポキシ樹脂全体としては２５℃において液状であることが好ましい。本明細書において、（Ａ）エポキシ樹脂が「液状」とは、（Ａ）エポキシ樹脂が流動性を有することをいう。具体的には、（Ａ）エポキシ樹脂の２５℃における粘度の範囲は、好ましくは１００，０００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは７０，０００ｍＰａ・ｓ以下、更に好ましくは５０，０００ｍＰａ・ｓ以下である。（Ａ）エポキシ樹脂の２５℃における粘度の下限は、好ましくは１ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは５ｍＰａ・ｓ以上、更に好ましくは１０ｍＰａ・ｓ以上である。粘度は、振動式粘度計（例えば、セコニック社製「ＶＭ－１０Ａ－Ｌ」）を用いて測定できる。粘度の具体的な測定方法は、実施例で説明する方法を採用しうる。

　（Ａ）エポキシ樹脂の量の範囲は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、更に好ましくは３質量％以上であり、好ましくは７０質量％以下、より好ましくは６５質量％以下、特に好ましくは６０質量％以下である。（Ａ）エポキシ樹脂の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

　（Ａ）エポキシ樹脂の量の範囲は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは５質量％以上、更に好ましくは１０質量％以上であり、好ましくは７０質量％以下、より好ましくは６５質量％以下、特に好ましくは６０質量％以下である。（Ａ）エポキシ樹脂の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

［（Ｂ）無水メタクリル酸］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ｂ）成分としての（Ｂ）無水メタクリル酸を含む。（Ｂ）無水メタクリル酸は、（Ａ）エポキシ樹脂のエポキシ基と反応して結合を形成できるので、樹脂組成物を硬化させることができる。また、（Ｂ）無水メタクリル酸は、低い粘度を有するので、樹脂組成物の粘度を低くできる。さらに、（Ａ－１）多官能液状エポキシ樹脂を含む（Ａ）エポキシ樹脂と（Ｂ）無水メタクリル酸とを反応させることを含む硬化反応によって得られる硬化物は、高いガラス転移温度Ｔｇを有することができる。

　「（Ａ）エポキシ樹脂／（Ｂ）無水メタクリル酸」で表される質量比は、特定の範囲にあることが好ましい。具体的には、前記の（Ａ）エポキシ樹脂／（Ｂ）無水メタクリル酸の質量比の範囲は、好ましくは２０／８０以上、より好ましくは２５／７５以上、特に好ましくは３０／７０以上であり、好ましくは８０／２０以下、より好ましくは７０／３０以下、更に好ましくは６０／４０以下である。（Ａ）エポキシ樹脂／（Ｂ）無水メタクリル酸の質量比が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

　（Ｂ）無水メタクリル酸の量の範囲は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは３質量％以上、更に好ましくは５質量％以上であり、好ましくは７０質量％以下、より好ましくは６０質量％以下、特に好ましくは５０質量％以下である。（Ｂ）無水メタクリル酸の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

　（Ｂ）無水メタクリル酸の量の範囲は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、更に好ましくは２０質量％以上であり、好ましくは７０質量％以下、より好ましくは６０質量％以下、特に好ましくは５０質量％以下である。（Ｂ）無水メタクリル酸の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

［（Ｃ）エチレン性不飽和化合物］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、（Ｃ）エチレン性不飽和結合を１個～３個含有する化合物を含んでいてもよい。（Ｃ）成分としての「（Ｃ）エチレン性不飽和結合を１個～３個含有する化合物」を、以下、「（Ｃ）エチレン性不飽和化合物」ということがある。ただし、（Ｃ）エチレン性不飽和化合物には、上述した（Ａ）成分及び（Ｂ）成分を含めない。非芳香族性の炭素－炭素不飽和結合としてのエチレン性不飽和結合がラジカル重合を生じることができるので、（Ｃ）エチレン性不飽和化合物は樹脂組成物の硬化時に反応して結合を形成することができる。

　前記の通り、（Ｃ）エチレン性不飽和化合物は、分子中にエチレン性不飽和結合を含有する。よって、通常、（Ｃ）エチレン性不飽和化合物は、エチレン性不飽和基を含有する。エチレン性不飽和基とは、エチレン性不飽和結合を含有する基を表す。エチレン性不飽和基は、通常、１価の基であり、例えば、ビニル基、アリル基、ブテニル基、マレイミド基、ナジイミド基、（メタ）アクリロイル基が挙げられる。（メタ）アクリロイル基とは、メタクリロイル基、アクリロイル基及びこれらの組み合わせを包含する。中でも、本発明の効果を顕著に得る観点から、（メタ）アクリロイル基及びビニル基が好ましく、（メタ）アクリロイル基が更に好ましい。

　（Ｃ）エチレン性不飽和化合物が１分子中に含有するエチレン性不飽和結合の数が１個以上３個以下であるから、当該（Ｃ）エチレン性不飽和化合物が１分子中に含有するエチレン性不飽和基の数は１個以上３個以下でありうる。（Ｃ）エチレン性不飽和化合物が１分子中にエチレン性不飽和基を複数含有する場合、エチレン性不飽和基は、同じであってもよく、異なっていてもよい。

　（Ｃ）エチレン性不飽和化合物は、（Ａ）エポキシ樹脂のエポキシ基又は（Ｂ）メタクリル酸無水物の酸無水基と反応できる官能基を含有していてもよい。（Ｃ）エチレン性不飽和化合物が官能基を含有する場合、（Ａ）エポキシ樹脂又は（Ｂ）メタクリル酸無水物と（Ｃ）エチレン性不飽和化合物との反応により形成される結合が、硬化物中の架橋ネットワークを更に密にできるので、硬化物のガラス転移温度Ｔｇを効果的に高くできる。官能基としては、例えば、エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基、ヒドロキシ基、アミノ基、イソシアネート基等が挙げられる。中でも、エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基、及びヒドロキシ基から選択される１種以上が好ましく、エポキシ基が更に好ましい。（Ｃ）エチレン性不飽和化合物１分子が含有する官能基の数は、１個でもよく、２個以上でもよい。１分子中に２個以上の官能基を有する場合、官能基は、同じでもよく、異なっていてもよい。

　官能基を含有しない（Ｃ）エチレン性不飽和化合物としては、例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸ラウリル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸メチルシクロヘキシル、（メタ）アクリル酸イソボルニル、（メタ）アクリル酸シクロドデシル、フェノキシエチレングリコール（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸エステル化合物；スチレン、α－メチルスチレン、４－メチルスチレン、２－メチルスチレン、３－メチルスチレン、４－メトキシスチレン、ｐ－ｔ－ブチルスチレン、ｐ－ｎ－ブチルスチレン、ｐ－ｔｅｒｔ－ブトキシスチレン、２－クロロスチレン、４－クロロスチレン、２，４－ジクロロスチレン、１－ビニルナフタレン、ジビニルベンゼン、２－アセトキシスチレン、３－アセトキシスチレン、４－アセトキシスチレン、４－ビニルフェニルベンゾエート、ｐ－スチレンスルホン酸又はそのアルカリ金属塩（ナトリウム塩、カリウム塩等）等の芳香族不飽和モノマー；２－ビニルチオフェン、Ｎ－メチル－２－ビニルピロール、１－ビニル－２－ピロリドン、２－ビニルピリジン、４－ビニルピリジン等のヘテロ環含有不飽和モノマー；１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセン等のα－オレフィン化合物；ブタジエン、イソプレン、４－メチル－１，４－ヘキサジエン、７－メチル－１，６－オクタジエン等のジエン化合物；などが挙げられる。

　エポキシ基を含有する（Ｃ）エチレン性不飽和化合物としては、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル等が挙げられる。

　酸無水物基を含有する（Ｃ）エチレン性不飽和化合物としては、例えば、無水アクリル酸、無水マレイン酸、無水コハク酸、無水イタコン酸、無水フタル酸、無水テトラヒドロフタル酸、無水ヘキサヒドロフタル酸、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物等が挙げられる。

　カルボキシル基を含有する（Ｃ）エチレン性不飽和化合物としては、例えば、（メタ）アクリル酸、コハク酸、桂皮酸、クロトン酸等が挙げられる。

　ヒドロキシ基を含有する（Ｃ）エチレン性不飽和化合物としては、例えば、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸４－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸５－ヒドロキシペンチル、（メタ）アクリル酸６－ヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸８－ヒドロキシオクチル、（メタ）アクリル酸１０－ヒドロキシデシル、（メタ）アクリル酸（４－ヒドロキシメチル）シクロへキシルメチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル、（メタ）アクリル酸３－クロロ－２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル、（メタ）アクリル酸２，２－ジメチル－２－ヒドロキシエチル、Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。

　アミノ基を含有する（Ｃ）エチレン性不飽和化合物としては、例えば、（メタ）アクリル酸ジメチルアミノエチル、（メタ）アクリル酸ジエチルアミノエチル等が挙げられる。

　イソシアネート基を含有する（Ｃ）エチレン性不飽和化合物としては、例えば、２－（メタ）アクリロイルオキシエチルイソシアネート等が挙げられる。

　前記の（Ｃ）エチレン性不飽和化合物の中でも、（メタ）アクリロイル基を含有する（Ｃ）エチレン性不飽和化合物が好ましく、官能基及び（メタ）アクリロイル基を含有する（Ｃ）エチレン性不飽和化合物がより好ましく、エポキシ基及び（メタ）アクリロイル基を含有する（Ｃ）エチレン性不飽和化合物が更に好ましく、グリシジル（メタ）アクリレート及び４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテルが更に好ましく、グリシジルメタクリレート及び４－ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテルが特に好ましい。（Ｃ）エチレン性不飽和化合物は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。

　（Ｃ）エチレン性不飽和化合物は、２５℃において液状であることが好ましい。本明細書において、（Ｃ）エチレン性不飽和化合物が「液状」とは、（Ｃ）エチレン性不飽和化合物が流動性を有することをいう。具体的には、（Ｃ）エチレン性不飽和化合物の２５℃における粘度は、好ましくは１００，０００ｍＰａ以下である。特に、（Ｃ）エチレン性不飽和化合物の２５℃における粘度は低いことが好ましく、具体的には、好ましくは３０ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは２０ｍＰａ・ｓ以下、更に好ましくは１０ｍＰａ・ｓ以下である。（Ｃ）エチレン性不飽和化合物の２５℃における粘度の下限は、特に限定されず、例えば、０．１ｍＰａ・ｓ以上、０．３ｍＰａ・ｓ以上、１ｍＰａ・ｓ以上などでありうる。粘度は、振動式粘度計（例えば、セコニック社製「ＶＭ－１０Ａ－Ｌ」）を用いて測定できる。粘度の具体的な測定方法は、実施例で説明する方法を採用しうる。このように低粘度の（Ｃ）エチレン性不飽和化合物を用いる場合、樹脂組成物の粘度を効果的に低くできる。また、（Ｃ）エチレン性不飽和化合物を用いて樹脂組成物の粘度を低くした場合でも、その樹脂組成物から得られる硬化物のガラス転移温度Ｔｇを高くすることが可能である。

　（Ｃ）エチレン性不飽和化合物の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１０～１０，０００、より好ましくは２０～５，０００、更に好ましくは３０～１，０００、更に好ましくは５０～５００である。

　「｛（Ａ）エポキシ樹脂＋（Ｂ）無水メタクリル酸｝／（Ｃ）エチレン性不飽和化合物」で表される質量比は、特定の範囲にあることが好ましい。具体的には、前記の「｛（Ａ）エポキシ樹脂＋（Ｂ）無水メタクリル酸｝／（Ｃ）エチレン性不飽和化合物」の質量比の範囲は、好ましくは３０／７０以上、より好ましくは４０／６０以上、さら好ましくは５０／５０以上であり、好ましくは９５／５以下、より好ましくは８５／１５以下、更に好ましくは７５／２５以下である。「｛（Ａ）エポキシ樹脂＋（Ｂ）無水メタクリル酸｝／（Ｃ）エチレン性不飽和化合物」の質量比が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

　（Ｃ）エチレン性不飽和化合物の量の範囲は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、更に好ましくは３質量％以上であり、好ましくは７０質量％以下、より好ましくは６０質量％以下、特に好ましくは５０質量％以下である。（Ｃ）エチレン性不飽和化合物の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

　（Ｃ）エチレン性不飽和化合物の量の範囲は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、更に好ましくは２０質量％以上であり、好ましくは７０質量％以下、より好ましくは６０質量％以下、特に好ましくは５０質量％以下である。（Ｃ）エチレン性不飽和化合物の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

［（Ｄ）エポキシ重合促進剤］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、（Ｄ）エポキシ重合促進剤を含んでいてもよい。（Ｄ）成分としての（Ｄ）エポキシ重合促進剤には、上述した（Ａ）～（Ｃ）成分を含めない。（Ｄ）エポキシ重合促進剤は、（Ａ）エポキシ樹脂のエポキシ基と（Ｂ）無水メタクリル酸等のエポキシ硬化剤との反応の触媒として機能して、樹脂組成物の硬化を促進することができる。

　（Ｄ）エポキシ重合促進剤としては、例えば、イミダゾール系重合促進剤、有機リン系重合促進剤、ウレア系重合促進剤、グアニジン系重合促進剤、金属系重合促進剤、アミン系重合促進剤などが挙げられる。

　イミダゾール系重合促進剤としては、例えば、２－メチルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール、１－シアノエチル－２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－ウンデシルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－エチル－４’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）]－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物、２－フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、２，３－ジヒドロ－１Ｈ－ピロロ［１，２－ａ］ベンズイミダゾール、１－ドデシル－２－メチル－３－ベンジルイミダゾリウムクロライド、２－メチルイミダゾリン、２－フェニルイミダゾリン等のイミダゾール化合物、及び、イミダゾール化合物とエポキシ樹脂とのアダクト体、が挙げられる。

　有機リン系重合促進剤としては、例えば、ホスホニウム塩及びホスフィンが挙げられる。ホスホニウム塩としては、例えば、テトラブチルホスホニウムブロマイド、テトラブチルホスホニウムクロライド、テトラブチルホスホニウムアセテート、テトラブチルホスホニウムデカノエート、テトラブチルホスホニウムラウレート、ビス（テトラブチルホスホニウム）ピロメリテート、テトラブチルホスホニウムハイドロジェンヘキサヒドロフタレート、テトラブチルホスホニウム２，６－ビス［（２－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）メチル］－４－メチルフェノラート、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルメチルホスホニウムテトラフェニルボレート等の脂肪族ホスホニウム塩；メチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、エチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、プロピルトリフェニルホスホニウムブロマイド、ブチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、ベンジルトリフェニルホスホニウムクロライド、テトラフェニルホスホニウムブロマイド、ｐ－トリルトリフェニルホスホニウムテトラ－ｐ－トリルボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラｐ－トリルボレート、トリフェニルエチルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリス（３－メチルフェニル）エチルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリス（２－メトキシフェニル）エチルホスホニウムテトラフェニルボレート、（４－メチルフェニル）トリフェニルホスホニウムチオシアネート、テトラフェニルホスホニウムチオシアネート、ブチルトリフェニルホスホニウムチオシアネート等の芳香族ホスホニウム塩等が挙げられる。また、ホスフィンとしては、例えば、トリブチルホスフィン、トリ－ｔｅｒｔ－ブチルホスフィン、トリオクチルホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル（２－ブテニル）ホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル（３－メチル－２－ブテニル）ホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン等の脂肪族ホスフィン；ジブチルフェニルホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、エチルジフェニルホスフィン、ブチルジフェニルホスフィン、ジフェニルシクロヘキシルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリ－ｏ－トリルホスフィン、トリ－ｍ－トリルホスフィン、トリ－ｐ－トリルホスフィン、トリス（４－エチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－プロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－イソプロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，５－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（３，５－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４，６－トリメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチル－４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（２－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－ｔｅｒｔ－ブトキシフェニル）ホスフィン、ジフェニル－２－ピリジルホスフィン、１，２－ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン、１，３－ビス（ジフェニルホスフィノ）プロパン、１，４－ビス（ジフェニルホスフィノ）ブタン、１，２－ビス（ジフェニルホスフィノ）アセチレン、２，２’－ビス（ジフェニルホスフィノ）ジフェニルエーテル等の芳香族ホスフィン；トリフェニルホスフィン・トリフェニルボラン等の芳香族ホスフィン・ボラン複合体；トリフェニルホスフィン・ｐ－ベンゾキノン付加反応物等の芳香族ホスフィン・キノン付加反応物、等が挙げられる。

　ウレア系重合促進剤としては、例えば、１，１－ジメチル尿素；１，１，３－トリメチル尿素、３－エチル－１，１－ジメチル尿素、３－シクロヘキシル－１，１－ジメチル尿素、３－シクロオクチル－１，１－ジメチル尿素等の脂肪族ジメチルウレア；３－フェニル－１，１－ジメチル尿素、３－（４－クロロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３，４－ジクロロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３－クロロ－４－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（２－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３，４－ジメチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－イソプロピルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－メトキシフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－ニトロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－［４－（４－メトキシフェノキシ）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、３－［４－（４－クロロフェノキシ）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、３－［３－（トリフルオロメチル）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、Ｎ，Ｎ－（１，４－フェニレン）ビス（Ｎ’，Ｎ’－ジメチル尿素）、Ｎ，Ｎ－（４－メチル－１，３－フェニレン）ビス（Ｎ’，Ｎ’－ジメチル尿素）〔トルエンビスジメチルウレア〕等の芳香族ジメチルウレア等が挙げられる。

　グアニジン系重合促進剤としては、例えば、ジシアンジアミド、１－メチルグアニジン、１－エチルグアニジン、１－シクロヘキシルグアニジン、１－フェニルグアニジン、１－（ｏ－トリル）グアニジン、ジメチルグアニジン、ジフェニルグアニジン、トリメチルグアニジン、テトラメチルグアニジン、ペンタメチルグアニジン、１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、７－メチル－１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、１－メチルビグアニド、１－エチルビグアニド、１－ｎ－ブチルビグアニド、１－ｎ－オクタデシルビグアニド、１，１－ジメチルビグアニド、１，１－ジエチルビグアニド、１－シクロヘキシルビグアニド、１－アリルビグアニド、１－フェニルビグアニド、１－（ｏ－トリル）ビグアニド等が挙げられる。

　金属系重合促進剤としては、例えば、コバルト、銅、亜鉛、鉄、ニッケル、マンガン、スズ等の金属の、有機金属錯体又は有機金属塩が挙げられる。有機金属錯体の具体例としては、コバルト（ＩＩ）アセチルアセトナート、コバルト（ＩＩＩ）アセチルアセトナート等の有機コバルト錯体、銅（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機銅錯体、亜鉛（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機亜鉛錯体、鉄（ＩＩＩ）アセチルアセトナート等の有機鉄錯体、ニッケル（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機ニッケル錯体、マンガン（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機マンガン錯体等が挙げられる。有機金属塩としては、例えば、オクチル酸亜鉛、オクチル酸錫、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、ステアリン酸スズ、ステアリン酸亜鉛等が挙げられる。

　アミン系重合促進剤としては、例えば、トリエチルアミン、トリブチルアミン等のトリアルキルアミン、４－ジメチルアミノピリジン、ベンジルジメチルアミン、２，４，６，－トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、１，８－ジアザビシクロ（５，４，０）－ウンデセン等が挙げられる。

　前記の（Ｄ）エポキシ重合促進剤の中でも、有機塩基が好ましく、イミダゾール系重合促進剤、有機リン系重合促進剤及びアミン系重合促進剤がより好ましく、イミダゾール系重合促進剤が更に好ましい。（Ｄ）エポキシ重合促進剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。

　（Ｄ）エポキシ重合促進剤の量の範囲は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０５質量％以上、更に好ましくは０．１質量％以上であり、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、特に好ましくは３質量％以下である。（Ｄ）エポキシ重合促進剤の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

　（Ｄ）エポキシ重合促進剤の量の範囲は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上、更に好ましくは１質量％以上であり、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、特に好ましくは５質量％以下である。（Ｄ）エポキシ重合促進剤の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

［（Ｅ）ラジカル重合開始剤］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、（Ｅ）ラジカル重合開始剤を含んでいてもよい。（Ｅ）成分としての（Ｅ）ラジカル重合開始剤には、上述した（Ａ）～（Ｄ）成分を含めない。（Ｅ）ラジカル重合開始剤によれば、樹脂組成物を硬化させる際のラジカル重合反応を促進できるので、硬化時間及び硬化温度を効果的に調整することができる。

　（Ｅ）ラジカル重合開始剤としては、熱エネルギーを付与することによりラジカルを発生できる熱ラジカル重合開始剤が好ましい。熱ラジカル重合開始剤としては、例えば、過酸化物系重合開始剤、アゾ化合物系重合開始剤が挙げられる。

　過酸化物系重合開始剤としては、例えば、ジ－ｔ－ブチルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、ｔ－へキシルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート等のジアルキルパーオキサイド化合物；ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ベンゾイルトルイルパーオキサイド、トルイルパーオキサイド等のジアシルパーオキサイド化合物；過酢酸ｔ－ブチル、ｔ－ブチルパーオキシオクトエート、ｔ－ブチルパーオキシベンゾエート等の過酸エステル化合物；ケトンパーオキサイド化合物；パーオキシカーボネート化合物；１，１－ジ（ｔ－アミルパーオキシ）シクロヘキサン等のパーオキシケタール化合物；などが挙げられる。

　アゾ化合物系重合開始剤としては、例えば、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）、２，２’－アゾビス（イソブチロニトリル）、２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）、２，２’－アゾビス（４－メトキシ－２，４－ジメチルバレロニトリル）等のアゾニトリル化合物；２，２’－アゾビス｛２－メチル－Ｎ－［１，１－ビス（ヒドロキシメチル）－２－ヒドロキシエチル］プロピオンアミド｝等のアゾアミド化合物；２，２’－アゾビス（２－アミジノプロパン）二塩酸塩、２，２’－アゾビス［２－（２－イミダゾリン－２－イル）プロパン］二塩酸塩等のアゾアミジン化合物；２，２’－アゾビス（２，４，４－トリメチルペンタン）、４，４’－アゾビス（４－シアノペンタン酸）等のアゾアルカン化合物；２，２’－アゾビス（２－メチルプロピオンアミドオキシム）等のオキシム骨格を有するアゾ化合物；２，２’－アゾビス（イソ酪酸）ジメチル；などが挙げられる。

　前記の（Ｅ）ラジカル重合開始剤の中でも、過酸化物系重合開始剤が好ましい。また、ラジカル重合開始剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。

　（Ｅ）ラジカル重合開始剤の量の範囲は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０２質量％以上、更に好ましくは０．０５質量％以上であり、好ましくは５質量％以下、より好ましくは２質量％以下、特に好ましくは１質量％以下である。（Ｅ）ラジカル重合開始剤の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

　（Ｅ）ラジカル重合開始剤の量の範囲は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上、更に好ましくは０．２質量％以上であり、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは６質量％以下、特に好ましくは３質量％以下である。（Ｅ）ラジカル重合開始剤の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

［（Ｆ）無機充填材］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、（Ｆ）無機充填材を含んでいてもよい。（Ｆ）成分としての（Ｆ）無機充填材には、上述した（Ａ）～（Ｅ）成分は含めない。（Ｆ）無機充填材は、通常、粒子の状態で樹脂組成物に含まれる。（Ｆ）無機充填材によれば、樹脂組成物の硬化物の線熱膨張係数を抑制できるので、熱膨張の効果的な抑制が可能である。また、本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ｆ）無機充填材を含む場合であっても低い粘度を得ることができる。特に、本実施形態に係る樹脂組成物の樹脂成分が低い粘度を有することができるので、（Ｆ）無機充填材を多く含む場合であっても、樹脂組成物は低い粘度を有することができる。よって、（Ｆ）無機充填材を多く含む場合であっても、低粘度と高いガラス転移温度とを高い水準で達成することができる。

　（Ｆ）無機充填材の材料としては、無機化合物を用いうる。（Ｆ）無機充填材の材料としては、例えば、シリカ、アルミナ、ガラス、コーディエライト、シリコン酸化物、硫酸バリウム、炭酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、酸化亜鉛、ハイドロタルサイト、ベーマイト、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化マンガン、ホウ酸アルミニウム、炭酸ストロンチウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、リン酸ジルコニウム、及びリン酸タングステン酸ジルコニウム等が挙げられる。これらの中でもシリカが好ましい。シリカとしては、例えば、無定形シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、合成シリカ、中空シリカ等が挙げられる。また、シリカとしては球形シリカが好ましい。

　（Ｆ）無機充填材の市販品としては、例えば、日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＳＰ６０－０５」、「ＳＰ５０７－０５」；アドマテックス社製の「ＹＣ１００Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ－ＭＪＥ」、「ＹＡ０１０Ｃ」、「ＳＣ２５００ＳＱ」、「ＳＯ－Ｃ４」、「ＳＯ－Ｃ２」、「ＳＯ－Ｃ１」、「ＳＣ－Ｃ２」；デンカ社製の「ＵＦＰ－２０」、「ＵＦＰ－３０」、「ＤＡＷ－０３」、「ＦＢ－１０５ＦＤ」；トクヤマ社製の「シルフィルＮＳＳ－３Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－４Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－５Ｎ」；日本アエロジル社製の「アエロジル２００」、「アエロジルＲ８０５」、「アエロジルＲＹ３００」；などが挙げられる。（Ｆ）無機充填材は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。

　（Ｆ）無機充填材の平均粒径の範囲は、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．１μｍ以上、更に好ましくは１μｍ以上であり、好ましくは２０μｍ以下、より好ましくは１５μｍ以下、更に好ましくは１０μｍ以下である。

　（Ｆ）無機充填材の平均粒径は、ミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的には、レーザー回折散乱式粒径分布測定装置により、無機充填材の粒径分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。測定サンプルは、無機充填材１００ｍｇ、メチルエチルケトン１０ｇをバイアル瓶に秤取り、超音波にて１０分間分散させたものを使用することができる。測定サンプルを、レーザー回折式粒径分布測定装置を使用して、使用光源波長を青色及び赤色とし、フローセル方式で無機充填材の体積基準の粒径分布を測定し、得られた粒径分布からメディアン径として平均粒径を算出しうる。レーザー回折式粒径分布測定装置としては、例えば堀場製作所社製「ＬＡ－９６０」等が挙げられる。

　（Ｆ）無機充填材の最大粒径の範囲は、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．１μｍ以上、更に好ましくは１μｍ以上であり、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下、更に好ましくは３０μｍ以下である。
　（Ｆ）無機充填材の最大粒径は、前記のレーザー回折・散乱法により得られる粒径分布から測定できる。

　（Ｆ）無機充填材の比表面積の範囲は、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、好ましくは０．１ｍ^２／ｇ以上、より好ましくは０．５ｍ^２／ｇ以上、さらに好ましくは１ｍ^２／ｇ以上、特に好ましくは３ｍ^２／ｇ以上であり、好ましくは１００ｍ^２／ｇ以下、より好ましくは７０ｍ^２／ｇ以下、さらに好ましくは５０ｍ^２／ｇ以下、特に好ましくは４０ｍ^２／ｇ以下である。無機充填材の比表面積は、ＢＥＴ法に従って、比表面積測定装置（マウンテック社製Ｍａｃｓｏｒｂ　ＨＭ－１２１０）を使用して試料表面に窒素ガスを吸着させ、ＢＥＴ多点法を用いて比表面積を算出することで測定できる。

　（Ｆ）無機充填材は、耐湿性及び分散性を高める観点から、表面処理剤で処理されていることが好ましい。表面処理剤としては、例えば、アミノシラン系カップリング剤、ウレイドシラン系カップリング剤、エポキシシラン系カップリング剤、メルカプトシラン系カップリング剤、ビニルシラン系カップリング剤、スチリルシラン系カップリング剤、アクリレートシラン系カップリング剤、イソシアネートシラン系カップリング剤、スルフィドシラン系カップリング剤、オルガノシラザン化合物、チタネート系カップリング剤、アルコキシシラン等が挙げられる。

　表面処理剤の市販品としては、例えば、信越化学工業社製「ＫＢＭ２２」（ジメチルジメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ４０３」（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ８０３」（３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＥ９０３」（３－アミノプロピルトリエトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」（Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ５７８３」（Ｎ－フェニル－３－アミノオクチルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＳＺ－３１」（ヘキサメチルジシラザン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ１０３」（フェニルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ－４８０３」（長鎖エポキシ型シランカップリング剤）等が挙げられる。表面処理剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。

　表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の分散性向上の観点から、特定の範囲に収まることが好ましい。具体的には、無機充填材１００質量％は、０．２質量％～５質量％の表面処理剤で表面処理されていることが好ましく、０．２質量％～３質量％の表面処理剤で表面処理されていることがより好ましく、０．３質量％～２質量％の表面処理剤で表面処理されていることがさらに好ましい。

　表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量によって評価することができる。無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、無機充填材の分散性向上の観点から、０．０２ｍｇ／ｍ^２以上が好ましく、０．１ｍｇ／ｍ^２以上がより好ましく、０．２ｍｇ／ｍ^２以上がさらに好ましく、また、１．０ｍｇ／ｍ^２以下が好ましく、０.８ｍｇ／ｍ^２以下がより好ましく、０．５ｍｇ／ｍ^２以下がさらに好ましい。

　（Ｆ）無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、表面処理後の無機充填材を溶剤（例えば、メチルエチルケトン（ＭＥＫ））により洗浄処理した後に測定することができる。具体的には、溶剤として十分な量のＭＥＫを表面処理剤で表面処理された無機充填材に加えて、２５℃で５分間超音波洗浄する。上澄液を除去し、固形分を乾燥させた後、カーボン分析計を用いて無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量を測定することができる。カーボン分析計としては、堀場製作所社製「ＥＭＩＡ－３２０Ｖ」等を使用することができる。

　（Ｆ）無機充填材の量の範囲は、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは４０質量％以上、より好ましくは５０質量％以上、特に好ましくは６０質量％以上であり、好ましくは９５質量％以下、より好ましくは９２質量％以下、更に好ましくは９０質量％以下である。（Ｆ）無機充填材の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の粘度を低くすることと硬化物のガラス転移温度を高くすることとを高い水準で達成でき、更に通常は硬化物の熱膨張を効果的に小さくできる。

［（Ｇ）有機充填材］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、（Ｇ）有機充填材を含んでいてもよい。（Ｇ）成分としての（Ｇ）有機充填材には、上述した（Ａ）～（Ｆ）成分は含めない。（Ｇ）有機充填材によれば、硬化物の靭性等の機械的強度を高めることができる。

　（Ｇ）有機充填材は、樹脂組成物中に粒子状の形態で存在し、通常は、その粒子状の形態を維持したまま硬化物に含まれる。（Ｇ）有機充填材としては、半導体チップパッケージ及びプリント配線板等の電子部品の絶縁材料を形成するに際し使用しうる有機充填材を使用してよい。（Ｇ）有機充填材としては、例えば、ゴム粒子、ポリアミド微粒子、シリコーン粒子、液晶ポリマーパウダー（ＬＣＰパウダー）、ポリフェニレンスルフィドパウダー（ＰＰＳパウダー）等が挙げられる。中でも、シリコーン粒子が好ましい。

　シリコーン粒子に含まれるシリコーン材料としては、例えば、ポリシロキサン化合物が挙げられる。ポリシロキサン化合物としては、例えば、ポリジメチルシロキサン等のポリジアルキルシロキサン；ポリジフェニルシロキサン等のポリジアリールシロキサン；ポリメチルフェニルシロキサン等のポリアルキルアリールシロキサン；ポリジメチル－ジフェニルシロキサン等のポリジアルキル－ジアリールシロキサン；ポリジメチル－メチルフェニルシロキサン等のポリジアルキル－アルキルアリールシロキサン；ポリジフェニル－メチルフェニルシロキサン等のポリジアリール－アルキルアリールシロキサン；などが挙げられる。ポリシロキサン化合物は架橋構造を有していてもよい。シリコーン粒子の市販品としては、例えば、信越化学工業社製の「ＫＭＰ－６００」、「ＫＭＰ－６０１」、「ＫＭＰ－６０２」、「ＫＭＰ－６０５」、「Ｘ－５２－７０３０」（シリコーン樹脂で被覆されたシリコーンゴム粒子）：信越化学工業社製の「ＫＭＰ－５９７」、「ＫＭＰ－５９８」、「ＫＭＰ－５９４」、「Ｘ－５２－８７５」（非被覆シリコーンゴム粒子）等が挙げられる。

　（Ｇ）有機充填材は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。

　（Ｇ）有機充填材の平均粒径は、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、好ましくは０．００５μｍ以上、より好ましくは０．２μｍ以上であり、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは１５μｍ以下である。（Ｇ）有機充填材の平均粒径は、動的光散乱法を用いて測定することができる。例えば、適切な有機溶剤に有機充填材を超音波により均一に分散させ、濃厚系粒径アナライザー（大塚電子社製「ＦＰＡＲ－１０００」）を用いて、有機充填材の粒度分布を質量基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定できる。

　（Ｇ）有機充填材の量の範囲は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上、更に好ましくは１質量％以上であり、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、特に好ましくは１０質量％以下である。

　（Ｇ）有機充填材の量の範囲は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは５質量％以上、更に好ましくは１０質量％以上であり、好ましくは４０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、特に好ましくは２０質量％以下である。

［（Ｈ）任意の添加剤］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、本発明の効果を著しく損なわない限り、任意の成分として、更に（Ｈ）任意の添加剤を含んでもよい。（Ｈ）任意の添加剤としては、例えば、熱可塑性樹脂；フェノール系硬化剤、ベンゾオキサジン系硬化剤、酸無水物系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、活性エステル系硬化剤等のエポキシ硬化剤；有機銅化合物、有機亜鉛化合物、有機コバルト化合物等の有機金属化合物；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオディングリーン、ジアゾイエロー、クリスタルバイオレット、酸化チタン、カーボンブラック等の着色剤；ハイドロキノン、カテコール、ピロガロール、フェノチアジン等の重合禁止剤；シリコーン系レベリング剤、アクリルポリマー系レベリング剤等のレベリング剤；ベントン、モンモリロナイト等の増粘剤；シリコーン系消泡剤、アクリル系消泡剤、フッ素系消泡剤、ビニル樹脂系消泡剤等の消泡剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；尿素シラン等の接着性向上剤；トリアゾール系密着性付与剤、テトラゾール系密着性付与剤、トリアジン系密着性付与剤等の密着性付与剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤等の酸化防止剤；スチルベン誘導体等の蛍光増白剤；フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤等の界面活性剤；リン系難燃剤（例えばリン酸エステル化合物、ホスファゼン化合物、ホスフィン酸化合物、赤リン）、窒素系難燃剤（例えば硫酸メラミン）、ハロゲン系難燃剤、無機系難燃剤（例えば三酸化アンチモン）等の難燃剤；リン酸エステル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤、アセチレン系分散剤、シリコーン系分散剤、アニオン性分散剤、カチオン性分散剤等の分散剤；ボレート系安定剤、チタネート系安定剤、アルミネート系安定剤、ジルコネート系安定剤、イソシアネート系安定剤、カルボン酸系安定剤、カルボン酸無水物系安定剤等の安定剤等が挙げられる。

［（Ｉ）有機溶剤］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、（Ｉ）有機溶剤を含んでいてもよく、（Ｉ）有機溶剤を含んでいなくてもよい。（Ｉ）有機溶剤とは、１気圧下において沸点が２５０℃以下の化合物であって、ラジカル重合性が無く、かつ、樹脂組成物中の不揮発成分との反応性を有さない化合物を表す。従来、樹脂組成物の粘度を下げるために有機溶剤を使用することがしばしばなされてきた。これに対し、本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ｉ）有機溶剤を含んでいない場合及び（Ｉ）有機溶剤が少量である場合であっても、低粘度の液状樹脂組成物であることができる。

　（Ｉ）有機溶剤の揮発による樹脂組成物の粘度変化を抑制する観点、及び、作業環境の観点から、（Ｉ）有機溶剤は少ないことが好ましい。（Ｉ）有機溶剤の量の具体的な範囲は、樹脂組成物１００質量％に対して、好ましくは３質量％未満、より好ましくは２質量％未満、更に好ましくは１質量％未満であり、０質量％が特に好ましい。

［樹脂組成物の特性］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、２５℃において液状である。本明細書において、樹脂組成物が「液状」とは、樹脂組成物が流動性を有することをいう。具体的には、樹脂組成物の２５℃における粘度の範囲は、通常１００，０００ｍＰａ・ｓ以下、好ましくは１，０００ｍＰａ・ｓ以下である。本実施形態に係る樹脂組成物によれば、粘度を低くすることが可能であるので、その樹脂組成物の２５℃における粘度は、好ましくは、更に小さいものであることができる。一般に、樹脂組成物の粘度は（Ｆ）無機充填材の有無によって大きく変動しうる。よって、以下、（Ｆ）無機充填材の有無に応じて樹脂組成物の粘度の範囲を説明する。

　第一に、樹脂組成物が（Ｆ）無機充填材を含まない場合を説明する。（Ｆ）無機充填材を含まない樹脂組成物の２５℃における粘度の範囲は、好ましくは３０ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは２５ｍＰａ・ｓ以下、更に好ましくは２０ｍＰａ・ｓ以下である。下限は、特に制限はなく、例えば、１ｍＰａ・ｓ以上、３ｍＰａ・ｓ以上、５ｍＰａ・ｓ以上などでありうる。

　また、（Ｆ）無機充填材を含まない樹脂組成物の樹脂成分（即ち、樹脂組成物から（Ｉ）有機溶剤を除いた成分）の２５℃における粘度の範囲は、上述した（Ｆ）無機充填材を含まない樹脂組成物の２５℃における粘度の範囲と同じでありうる。

　第二に、樹脂組成物が（Ｆ）無機充填材を含む場合を説明する。（Ｆ）無機充填材を含む樹脂組成物の２５℃における粘度の範囲は、好ましくは１，０００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは７００ｍＰａ・ｓ以下、更に好ましくは５００ｍＰａ・ｓ以下、特に好ましくは２００ｍＰａ・ｓ未満である。下限は、特に制限はなく、例えば、１ｍＰａ・ｓ以上、３ｍＰａ・ｓ以上、５ｍＰａ・ｓ以上などでありうる。

　また、（Ｆ）無機充填材を含む樹脂組成物の樹脂成分（即ち、樹脂組成物から（Ｆ）無機充填材及び（Ｉ）有機溶剤を除いた成分）の２５℃における粘度の範囲は、上述した（Ｆ）無機充填材を含まない樹脂組成物の２５℃における粘度の範囲と同じでありうる。

　さらに、（Ｆ）無機充填材を含む樹脂組成物から（Ｆ）無機充填材を除いた成分の２５℃における粘度の範囲は、上述した（Ｆ）無機充填材を含まない樹脂組成物の２５℃における粘度の範囲と同じでありうる。

　樹脂組成物、樹脂成分、及び、当該樹脂組成物から（Ｆ）無機充填材を除いた成分の粘度は、振動式粘度計（例えば、セコニック社製「ＶＭ－１０Ａ－Ｌ」）を用いて測定できる。粘度の具体的な測定方法は、実施例で説明する方法を採用しうる。

　従来の樹脂組成物は、一般に、有機溶剤を多く含むことによって、低い粘度を達成していた。しかし、そのように有機溶剤を多く含む従来の樹脂組成物は、有機溶剤の揮発によって経時的に粘度が上昇する傾向があった。これに対し、本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ｉ）有機溶剤の量を少なくでき、好ましくは（Ｉ）有機溶剤を含まないことができる。したがって、通常は、（Ｉ）有機溶剤の揮発による粘度の上昇を抑制できる。粘度の上昇を抑制できることは、粘度上昇率によって表しうる。

　例えば、樹脂組成物の粘度η０を２５℃において測定する。その後、樹脂組成物を２５℃で１時間放置する。放置後の樹脂組成物の粘度η１を、温度２５℃で測定する。放置後の粘度η１を放置前の粘度η０で割り算して、粘度上昇率η１／η０を求める。この粘度上昇率η１／η０は、好ましくは２００％未満、より好ましくは１６０％以下、更に好ましくは１３０％以下であり、好ましくは１００％以上である。粘度上昇率の具体的な測定方法は、実施例で説明する方法を採用しうる。

　本実施形態に係る樹脂組成物を硬化することにより、硬化物が得られる。前記の硬化の際、通常は、樹脂組成物には熱が加えられる。よって、樹脂組成物に含まれる成分のうち、揮発成分としての（Ｉ）有機溶剤は硬化時の熱によって揮発しうる。よって、樹脂組成物の硬化物は、樹脂組成物の不揮発成分又はその反応生成物を含みうる。

　本実施形態に係る樹脂組成物の硬化物は、高いガラス転移温度Ｔｇを有することができる。硬化物の具体的なガラス転移温度Ｔｇの範囲は、好ましくは１５０℃以上、より好ましくは１６０℃以上、更に好ましくは１７０℃以上である。上限は、高いほど好ましく、例えば、２２０℃以下、２１０℃以下、２００℃以下などでありうる。

　樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度は、粘弾性測定装置（日立社製「ＤＭＡ７１００」）を用いて測定できる。この測定の際、引張条件は、歪振幅１０μｍ、最小張力０ｍＮ、張力ゲイン１．５、力振幅初期値１０ｍＮ、１Ｈｚでありうる。また、硬化物のガラス転移温度を測定するために樹脂組成物を硬化させる場合、その硬化条件は、硬化温度１００℃、硬化時間５時間でありうる。ガラス転移温度Ｔｇの具体的な測定方法は、実施例で説明する方法を採用しうる。

　通常、本実施形態に係る樹脂組成物の硬化物は、熱膨張が小さいものであることができる。詳細には、下記の通りである。ここで、常温から２６０℃程度までの一般的な硬化物の使用温度範囲のうち、その硬化物のガラス転移温度Ｔｇ未満の温度範囲を「低温範囲」、前記ガラス転移温度Ｔｇ以上の温度範囲を「高温範囲」と呼ぶ。樹脂組成物の硬化物の線熱膨張係数は、一般に、ガラス転移温度未満の低温範囲では相対的に小さく、ガラス転移温度以上の高温範囲では相対的に大きい。したがって、ガラス転移温度Ｔｇが高い硬化物は、相対的に線熱膨張係数が大きい高温範囲を狭くできるので、使用温度範囲の全体での熱膨張を小さくできる。本実施形態に係る樹脂組成物の硬化物は、上述したように高いガラス転移温度Ｔｇを有することができるから、通常、熱膨張を小さくすることが可能である。そして、このように熱膨張を小さくできるので、当該硬化物のクラック及び剥離を抑制することができる。

　また、本実施形態に係る樹脂組成物の硬化物は、前記の低温範囲及び高温範囲において、小さい平均線熱膨張係数を有することができる。さらに、通常は、樹脂組成物の樹脂成分が低い粘度を有することができるので、（Ｆ）無機充填材を含む場合であっても樹脂組成物は低い粘度を有することができる。よって、（Ｆ）無機充填材を含む樹脂組成物は、低い粘度を有しながら、（Ｆ）無機充填材によってその硬化物の平均線熱膨張係数を更に小さくすることができる。

　例えば、４０℃～６０℃の第一測定範囲において測定される硬化物の平均線熱膨張係数ＣＴＥα１は、好ましくは５０ｐｐｍ／℃未満、より好ましくは４０ｐｐｍ／℃以下、更に好ましくは３０ｐｐｍ／℃以下である。下限は、特に制限はなく、例えば、１ｐｐｍ／℃以上、５ｐｐｍ／℃以上などでありうる。

　また、例えば、硬化物が２２０℃以下のガラス転移温度Ｔｇを有する場合、Ｔｇ＋４０℃～２６０℃の第二測定範囲における硬化物の平均線熱膨張係数ＣＴＥα２は、好ましくは１００ｐｐｍ／℃未満、より好ましくは８０ｐｐｍ／℃以下、更に好ましくは６０ｐｐｍ／℃以下である。下限は、特に制限はなく、例えば、１ｐｐｍ／℃以上、１０ｐｐｍ／℃以上などでありうる。

　樹脂組成物の硬化物の平均線熱膨張係数は、引張加重法による熱機械分析によって測定できる。この測定は、荷重１ｇ、昇温速度５℃／分の測定条件にて連続して２回行い、２回目の測定から平均線熱膨張係数を測定できる。また、硬化物の平均線熱膨張係数を測定するために樹脂組成物を硬化させる場合、その硬化条件は、硬化温度１００℃、硬化時間５時間でありうる。平均線熱膨張係数の具体的な測定方法は、実施例で説明する方法を採用しうる。

［樹脂組成物の製造方法］
　樹脂組成物は、上述した成分のうち必要な成分を混合することを含む方法によって製造できる。混合の際、三本ロール、ボールミル、ビーズミル、サンドミル等の混練装置；あるいはスーパーミキサー、プラネタリーミキサー等の撹拌装置によって、混練又は攪拌を行ってもよい。また、上述した成分は、全部又は一部を同時に混合してもよく、順に混合してもよい。さらに、各成分を混合する過程で、冷却又は加熱を行ってもよい。

［樹脂組成物の用途］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、積層物形成材料、注型物形成材料、フィルム形成材料、接着剤、プリプレグ形成材料など、様々な用途に用いうる。例えば、樹脂組成物をプリプレグ形成材料として用いる場合、繊維基材に樹脂組成物を含侵させ、その含侵させた樹脂組成物を硬化させることにより、プリプレグを得ることができる。繊維基材としては、例えば、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、ボロン繊維、アルミナ繊維、炭化ケイ素繊維などを用いうる。

　また、本実施形態に係る樹脂組成物は、回路基板の形成材料として用いてもよい。具体的な用途の例としては、回路基板の絶縁層の形成材料；ソルダーレジスト、バッファーコート膜、アンダーフィル材、ダイボンディング材、半導体封止材、穴埋め樹脂、部品埋め込み樹脂などが挙げられる。回路基板としては、例えば、マルチチップパッケージ、パッケージオンパッケージ、ウエハレベルパッケージ、パネルレベルパッケージ、システムインパッケージ等の、半導体チップパッケージ；リジッド基板、フレキシブル基板、片面積層基板、薄物基板、部品内蔵基板等の、プリント配線板；などが挙げられる。これらの用途によれば、樹脂組成物の硬化物を含む回路基板を得ることができる。

　中でも、本実施形態に係る樹脂組成物の優れた粘度及びその硬化物の優れたガラス転移温度を活用する観点では、樹脂組成物は、アンダーフィル材として用いることが好ましい。アンダーフィル材は、通常、基板と半導体チップとの間のギャップに充填するために用いられる。特に、低い粘度を活用する観点では、本実施形態に係る樹脂組成物は、後塗布方式（キャピラリーアンダーフィル方式）に使用されるアンダーフィル材として好適に使用することができる。

　具体例を挙げると、本実施形態に係る樹脂組成物は、再配線層と半導体チップとの間のギャップに充填するためのアンダーフィル材、基板と再配線層との間のギャップに充填するためのアンダーフィル材、マルチダイパッケージを含む半導体装置用のアンダーフィル材（マルチダイパッケージを含む半導体装置に用いるアンダーフィル材）、ファンアウト型パッケージを含む半導体装置用のアンダーフィル材（ファンアウト型パッケージを含む半導体装置に用いるアンダーフィル材）、シリコンインターポーザを含む半導体パッケージを含む半導体装置用のアンダーフィル材（シリコンインターポーザを含む半導体パッケージを含む半導体装置に用いるアンダーフィル材）、スルーシリコンビアを通して厚み方向に２つ以上重なる半導体チップを含む半導体装置用のアンダーフィル材（スルーシリコンビアを通して厚み方向に２つ以上重なる半導体チップを含む半導体チップパッケージを含む半導体装置に用いるアンダーフィル材）、などとして用いうる。

［半導体チップパッケージ］
　本実施形態に係る樹脂組成物を用いて、半導体チップパッケージを製造することができる。この半導体チップパッケージは、樹脂組成物の硬化物を含む。通常、半導体チップパッケージは、基板と、前記基板上にギャップを空けて設けられた半導体チップと、ギャップを充填する樹脂組成物の硬化物と、を含む。以下、この半導体チップパッケージの例について、図面を示して説明する。

　図１は、本発明の第一の例に係る半導体チップパッケージ１を模式的に示す断面図である。図１に示すように、第一の例に係る半導体チップパッケージ１は、基板１０と、該基板１０上にギャップを空けて設けられた半導体チップ３０と、基板１０と半導体チップ３０との間のギャップを充填する樹脂組成物の硬化物２０と、を含む。

　この半導体チップパッケージは、例えば、上述した樹脂組成物をアンダーフィル材として用いて、下記の工程（１）～工程（３）を含む方法により製造することができる。工程（１）～（３）は、工程（１）、工程（２）及び工程（３）の順で行うことが好ましい。
　（１）基板上に半導体チップを設置する工程、
　（２）基板と半導体チップとの間のギャップに、樹脂組成物を充填する工程、及び
　（３）樹脂組成物を硬化させる工程

　工程（１）では、基板上に半導体チップを設置する。基板は、半導体チップパッケージを形成するために用いることが可能な様々な基板を用いることができる。通常、基板は回路配線を備えており、この回路配線に半導体チップの端子電極が接続される。基板は、その片面又は両面に導体層及び絶縁層の一方又は両方を有していてもよい。さらに、導体層及び絶縁層は、パターン加工されていてもよい。

　基板上に半導体チップを設置する方法としては、例えば、基板又は半導体チップにバンプを形成する方法を採用しうる。バンプを形成する方法は、半導体チップパッケージの製造に用いられる、当業者に公知の方法に従って実施してよい。

　半導体チップは、通常、半導体チップの端子電極と基板の回路配線とが導体接続できるように、基板上に設置される。例えば、半導体チップのフリップチップ実装において使用される条件で設置を行ってもよい。

　設置方法としては、例えば、半導体チップを基板に圧着する方法が挙げられる。圧着条件のうち、圧着温度は、通常１２０℃～２４０℃の範囲（好ましくは１３０℃～２００℃の範囲、より好ましくは１４０℃～１８０℃の範囲）である。また、圧着時間は、通常１秒間～６０秒間の範囲（好ましくは５秒間～３０秒間）である。さらに、設置方法としては、例えば、半導体チップを基板に載せリフローして設置する方法も挙げられる。リフロー条件は、１２０℃～３００℃の範囲としてよい。

　基板上に半導体チップを設置すると、基板と半導体チップとの間にギャップが形成される。このギャップの厚みは、好ましくは６００μｍ以下、より好ましくは２００μｍ以下、さらに好ましくは１００μｍ以下である。下限は、特に限定されないが、１μｍ以上でありうる。

　工程（２）では、基板と半導体チップとの間のギャップに、樹脂組成物を充填する。先述のとおり、本実施形態に係る樹脂組成物は低粘度化が可能であることから、樹脂組成物を速やかに充填することができる。樹脂組成物の充填方法としては、例えば、半導体チップの側端部付近に樹脂組成物を供給し、毛細管現象を利用してギャップに樹脂組成物を充填する方法が挙げられる。

　工程（３）では、樹脂組成物を硬化させ、ギャップ内に樹脂組成物の硬化物を得る。樹脂組成物の硬化条件は、特に限定されず、例えば、プリント配線板の絶縁層を形成するに際して採用される条件を使用してよい。

　樹脂組成物の具体的な硬化条件は、樹脂組成物の種類等によっても異なりうる。一例において、硬化温度は、好ましくは５０℃～２５０℃、より好ましくは６０℃～２４０℃、さらに好ましくは１００℃～２００℃である。硬化時間は、好ましくは５分間～６００分間、より好ましくは１０分間～５００分間、さらに好ましくは１５分間～４００分間である。

　樹脂組成物を硬化させる前に、樹脂組成物を硬化温度よりも低い温度にて予備加熱してもよい。例えば、樹脂組成物を硬化させるのに先立ち、通常４０℃～１２０℃、好ましくは５０℃～１１５℃、より好ましくは６０℃～１１０℃の温度にて、予備加熱を行ってもよい。予備加熱の時間は、通常５分間以上、好ましくは５分間～１５０分間、より好ましくは１５分間～１２０分間、さらに好ましくは１５分間～１００分間である。

　図２は、本発明の第二の例に係る半導体チップパッケージ１００を模式的に示す断面図である。図２に示すように、第二の例に係る半導体チップパッケージ１００は、基板１１と、該基板１１上にバンプ４１を介して設けられた複数の半導体チップ３１と、基板１１と複数の半導体チップ３１との間のギャップを充填する樹脂組成物の硬化物２１と、を含む。本実施形態に係る樹脂組成物は低粘度化が可能であることから、半導体チップを複数有するマルチダイパッケージであっても、樹脂組成物が速やかにギャップを充填できる。第二の例に係る半導体チップパッケージ１００は、第一の例に係る半導体パッケージと同様に、工程（１）～（３）を含む方法によって製造しうる。

　図３は、本発明の第三の例に係る半導体チップパッケージ２００を模式的に示す断面図である。第三の例に係る半導体チップパッケージ２００は、ファンアウト（Ｆａｎ－Ｏｕｔ）型パッケージであり、図３に示すように、基板１２と、該基板１２上にバンプ４２を介して設置された半導体チップ３２と、基板１２と半導体チップ３２とのギャップを充填する樹脂組成物の硬化物２２と、半導体チップ３２の周囲を覆うように形成された封止層５１と、を含む。本実施形態に係る樹脂組成物は低粘度化が可能であることから、大型のファンアウト型パッケージ２００であっても、樹脂組成物が速やかにギャップを充填できる。第三の例に係る半導体チップパッケージ２００は、上述した工程（１）～（３）と、封止層を形成する工程とを含む方法によって製造しうる。

　封止層に用いる封止材料としては、本実施形態に係る樹脂組成物を用いてもよく、他の封止材料を用いてもよい。一般に、封止層に用いられる封止材料は、多量の無機充填材を含む。また、本実施形態に係る樹脂組成物は、低い粘度を維持しながら多量の無機充填材を含むことができる。したがって、封止層とアンダーフィル材としての樹脂組成物の硬化物とは、いずれも多量の無機充填材を含むことができる。この場合、封止層及びアンダーフィル材の熱膨張の程度を同程度にできるので、両者の界面におけるクラックの発生を抑制することができる。

　図４は、本発明の第四の例に係る半導体チップパッケージ３００を模式的に示す断面図である。第四の例に係る半導体チップパッケージ３００は、図４に示すように、基板１３と、該基板１３上にバンプ４３を介して設置された再配線層６１と、該再配線層６１上にバンプ４４を介して設置された半導体チップ３３と、樹脂組成物の硬化物２３ａ及び２３ｂと、を含む。この半導体チップパッケージ３００において、基板１３と半導体チップ３３との間には、基板１３と再配線層６１との間のギャップ、及び、再配線層６１と半導体チップ３３との間のギャップが形成されている。基板１３と再配線層６１との間のギャップが樹脂組成物の硬化物２３ａによって充填され、再配線層６１と半導体チップ３３との間のギャップが樹脂組成物の硬化物２３ｂによって充填されることにより、基板１３と半導体チップ３３との間に形成されたギャップがいずれも硬化物２３ａ及び２３ｂによって充填されている。半導体チップパッケージ３００は、図４に示すように、半導体チップ３３を複数有していてもよい。また、半導体チップパッケージ３００は、図４に示すように、基板１３の半導体チップ３３側の面とは反対側の面にバンプ４９を有していてもよい。硬化物２３ａと硬化物２３ｂとは、同一の樹脂組成物の硬化物であってもよく、異なる樹脂組成物の硬化物であってもよい。

　再配線層は、例えば、基板側から、第一の樹脂層、導体層、及び第二の樹脂層をこの順で備えていてもよい。第一の樹脂層及び第二の樹脂層は、ポリイミド樹脂を含んでいてもよく、ポリイミド樹脂のみを含んでいてもよい。導体層の材料は、例えば、金、白金、パラジウム、銀、銅、アルミニウム、コバルト、クロム、亜鉛、ニッケル、チタン、タングステン、鉄、スズ及びインジウムからなる群から選択される１種以上の金属を含む。導体層は、単金属層であってもよく、合金層であってもよい。合金層としては、例えば、上記の群から選択される２種以上の金属の合金（例えば、ニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金及び銅・チタン合金）から形成された層が挙げられる。中でも、導体層形成の汎用性、コスト、パターニングの容易性等の観点から、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金、銅・チタン合金の合金層が好ましく、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層がより好ましく、銅の単金属層が更に好ましい。第一の樹脂層及び第二の樹脂層には、必要に応じて、図示しないビアホールを設けてもよく、そのビアホールを介して半導体チップと基板の回路配線とを電気的に接続してもよい。第四の例に係る半導体チップパッケージは、上述した工程（１）～（３）と、再配線層を形成する工程とを含む方法によって製造しうる。第四の例に係る半導体チップパッケージによれば、第一～第三の例に係る半導体チップパッケージと同様の利点を得ることができる。

　図５は、本発明の第五の例に係る半導体チップパッケージ４００を模式的に示す断面図である。第五の例に係る半導体チップパッケージ４００は、図５に示すように、基板１４と、該基板１４上にバンプ４５を介して設置されたシリコンインターポーザ８０と、該シリコンインターポーザ８０上にバンプ４６を介して設置された半導体チップ３４と、樹脂組成物の硬化物２４ａ及び２４ｂと、を含む。この半導体チップパッケージ４００において、基板１４と半導体チップ３４との間には、基板１４とシリコンインターポーザ８０との間のギャップ、及び、シリコンインターポーザ８０と半導体チップ３４との間のギャップが形成されている。回路基板１４とシリコンインターポーザ８０との間のギャップが樹脂組成物の硬化物２４ａで充填され、シリコンインターポーザ８０と半導体チップ３４との間のギャップが樹脂組成物の硬化物２４ｂで充填されることにより、基板１４と半導体チップ３４との間に形成されたギャップがいずれも硬化物２４ａ及び２４ｂによって充填されている。シリコンインターポーザ８０には、基板１４及び半導体チップ３４を電気的に接続する観点から、ビアホール７１が形成されていてもよい。半導体チップパッケージ４００は、図５に示すように、半導体チップ３４を複数有していてもよい。また、硬化物２４ａと硬化物２４ｂとは、同一の樹脂組成物の硬化物であってもよく、異なる樹脂組成物の硬化物であってもよい。

　第五の例に係る半導体チップパッケージは、上述した工程（１）～（３）と、シリコンインターポーザを形成する工程とを含む方法によって製造しうる。第五の例に係る半導体チップパッケージによれば、第一～第四の例に係る半導体チップパッケージと同様の利点を得ることができる。

　図６は、本発明の第六の例に係る半導体チップパッケージ５００の模式的な断面図である。第六の例に係る半導体チップパッケージ５００は、図６に示すように、基板１５と、該基板１５上にバンプ４７を介して設置されたシリコンインターポーザ８１と、該シリコンインターポーザ８１上にバンプ４８を介して設置された半導体チップ３５及びチップ積層体３６と、樹脂組成物の硬化物２５ａ及び２５ｂと、を含む。この半導体チップパッケージ５００において、基板１５と半導体チップ３５及びチップ積層体３６との間には、基板１５とシリコンインターポーザ８１との間のギャップ、及び、シリコンインターポーザ８１と半導体チップ３５及びチップ積層体３６の間のギャップが形成されている。基板１５とシリコンインターポーザ８１との間のギャップが樹脂組成物の硬化物２５ａで充填され、シリコンインターポーザ８１と半導体チップ３５及びチップ積層体３６との間のギャップが樹脂組成物の硬化物２５ｂで充填されることにより、基板１５と半導体チップ３５及びチップ積層体３６との間に形成されたギャップがいずれも硬化物２５ａ及び２５ｂによって充填されている。チップ積層体３６は、厚み方向に重ねられた２つ以上の半導体チップを備え、それら重ねられた半導体チップはスルーシリコンピラー３７を通して電気的接続に接続されている。また、シリコンインターポーザ８１は、基板１５、半導体チップ３５及びチップ積層体３６を電気的に接続する観点から、ビアホール７２が形成されていてもよい。さらに、硬化物２５ａと硬化物２５ｂとは、同一の樹脂組成物の硬化物であってもよく、異なる樹脂組成物の硬化物であってもよい。

　第六の例に係る半導体チップパッケージは、上述した工程（１）～（３）と、シリコンインターポーザを形成する工程と、チップ積層体を設置する工程と、を含む方法によって製造しうる。第六の例に係る半導体チップパッケージによれば、第一～第五の例に係る半導体チップパッケージと同様の利点を得ることができる。

［半導体装置］
　上述した半導体チップパッケージは、半導体装置の製造に用いうる。半導体装置は、半導体チップパッケージを備える。半導体装置としては、例えば、電気製品（例えば、コンピューター、携帯電話、デジタルカメラ及びテレビ等）及び乗物（例えば、自動二輪車、自動車、電車、船舶及び航空機等）等に供される各種半導体装置が挙げられる。

　以下、実施例を示して本発明について具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、以下の記載において、量を表す「部」及び「％」は、別途明示のない限り、それぞれ「質量部」及び「質量％」を意味する。また、以下に説明する操作は、別途明示の無い限り、常温常圧（２５℃１気圧）大気中で行った。

＜実施例１：樹脂組成物１の製造＞
　ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合樹脂（日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ－１０５９」、エポキシ当量約１６０ｇ／ｅｑ．～１７０ｇ／ｅｑ．）５２．０部、及び、メタクリル酸無水物４８．０部を混合して撹拌した。そこに、エポキシ重合促進剤としての有機塩基（２－エチル－４－メチルイミダゾール、四国化成工業社製「２Ｅ４ＭＺ」）２．０部、及びラジカル重合開始剤（日油社製、「パーヘキシルＯ」）０．５部を加え、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂組成物１を製造した。この樹脂組成物１は、２５℃において液状であった。

＜実施例２～１５及び比較例１～３：樹脂組成物２～１８の製造＞
　樹脂組成物の材料の種類及び配合割合を下記表１及び表２に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、樹脂組成物２～１８を製造した。樹脂組成物２～１５及び１７～１８は２５℃において液状であった。また、樹脂組成物１６は２５℃において液状だが相対的に高粘度であった。

＜樹脂組成物の粘度（イニシャル粘度）の測定＞
　実施例１～１５及び比較例２～３で製造した直後に、樹脂組成物１～１５及び１７～１８の粘度を、温度を２５℃±２℃に保ち、振動式粘度計（セコニック社製「ＶＭ－１０Ａ－Ｌ」）を用いて測定した。このように測定された製造直後の樹脂組成物の粘度を、以下「イニシャル粘度」ということがある。

　比較例１で製造した樹脂組成物１６は、高粘度であったので、前記の振動式粘度計ではイニシャル粘度を測定できなかった。そこで、樹脂組成物１６のみ、粘度・粘弾性測定装置（サーモサイエンティフィック社製「ＨＡＡＫＥ　Ｒｈｅｏ　Ｓｔｒｅｓｓ　６０００」）を用いて、２５℃２ｒｐｍの条件でイニシャル粘度を測定した。

＜樹脂組成物の粘度上昇率の測定＞
　樹脂組成物を、それぞれアルミカップに精密天秤（メドラー・トレド製「ＸＳ２２５ＤＵＶ」）で１ｇ計りとり、２５℃に調温したホットプレート上で１時間放置した。

　放置後の樹脂組成物のうち、実施例１～１５及び比較例３で製造した樹脂組成物１～１５及び１８の粘度η１を、温度を２５±２℃に保ち、振動式粘度計（セコニック社製「ＶＭ－１０Ａ－Ｌ」）を用いて測定した。このように測定された放置後の樹脂組成物の粘度η１を、以下「放置後粘度」ということがある。

　比較例１及び２で製造した樹脂組成物１６及び１７は、高粘度であったので、粘度・粘弾性測定装置（サーモサイエンティフィック社製「ＨＡＡＫＥ　Ｒｈｅｏ　Ｓｔｒｅｓｓ　６０００」）を用いて２５℃２ｒｐｍの条件で放置後粘度η１を測定した。

　放置後粘度η１をイニシャル粘度η０で割り算して、粘度上昇率（η１／η０）を計算した。この粘度上昇率を、下記の基準で評価した。粘度上昇率は、１００％に近いほど好ましい。
　「〇」：粘度上昇率が２００％未満。
　「×」：重量減少率が２００％以上。

＜樹脂組成物の硬化物の製造＞
　離型剤を塗布したアルミニウム板上に、スペーサーとしてシリコンチューブを置いた。このシリコンチューブ上に、離型剤を塗布した別のアルミニウム板を置いて、２枚のアルミニウム板の間に間隙を形成した。これにより、２枚のアルミニウム板の間に形成された厚み１ｍｍの間隙を有する注型板を得た。この注型板の間隙に、樹脂組成物１～１８をそれぞれシリンジで注入し、１００℃５時間で熱硬化させて、硬化物を得た。

＜ガラス転移温度の測定＞
　得られた硬化物について、粘弾性測定装置（日立社製「ＤＭＡ７１００」）を用いて、引張条件（歪振幅１０μｍ、最小張力０ｍＮ、張力ゲイン１．５、力振幅初期値１０ｍＮ、１Ｈｚ）で硬化物のガラス転移温度Ｔｇを測定し、以下の基準で評価した。
　「◎」：Ｔｇが１７０℃以上。
　「〇」：Ｔｇが１５０℃以上１７０℃未満。
　「×」：Ｔｇが１５０℃未満。

＜平均線熱膨張係数（ＣＴＥα１及びＣＴＥα２）の測定＞
　硬化物を切断して、幅０．８ｍｍ、長さ１５ｍｍの試験片を得た。この試験片について、熱機械分析装置（日立ハイテクサイエンス社製「ＴＭＡ７１００」）を使用して、引張加重法で熱機械分析を行った。具体的には、試験片を前記装置に装着後、荷重１ｇ、昇温速度５℃／分の測定条件にて、連続して２回測定した。２回目の測定における４０℃から６０℃までの第一測定範囲における平均線熱膨張係数（ＣＴＥα１：ｐｐｍ／℃）と、Ｔｇ＋４０℃から２６０℃までの第二測定範囲における平均線熱膨張係数（ＣＴＥα２：ｐｐｍ／℃）とを算出し、以下の評価基準で評価した。

　第一測定範囲における平均線熱膨張係数ＣＴＥα１の評価基準：
　「◎」：平均線熱膨張係数ＣＴＥα１が、２０ｐｐｍ／℃未満。
　「〇」：平均線熱膨張係数ＣＴＥα１が、２０ｐｐｍ／℃以上５０ｐｐｍ／℃未満。
　「×」：平均線熱膨張係数ＣＴＥα１が、５０ｐｐｍ／℃以上。

　第二測定範囲における平均線熱膨張係数ＣＴＥα２の評価基準：
　「◎」：平均線熱膨張係数ＣＴＥα２が、５０ｐｐｍ／℃未満。
　「〇」：平均線熱膨張係数ＣＴＥα２が、５０ｐｐｍ／℃以上１００ｐｐｍ／℃未満。
　「×」：平均線熱膨張係数ＣＴＥα２が、１００ｐｐｍ／℃以上。

＜結果＞
　上述した実施例及び比較例の結果を、下記の表に示す。下記の表において、略語の意味は以下のとおりである。なお、各材料の粘度は、温度を２５℃±２℃に保ち、振動式粘度計（セコニック社製「ＶＭ－１０Ａ－Ｌ」）を用いて測定した。また、下記表の「（Ｃ）粘度」の欄の数値は、使用された（Ｃ）エチレン性不飽和化合物のうち、最も粘度が大きいものの粘度を表す。

　（Ａ）エポキシ樹脂：
　「ＺＸ－１０５９」：日鉄ケミカル＆マテリアル社製、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合品、２５℃において液状のエポキシ樹脂、１分子中のエポキシ基の数２個、粘度２１３０ｍＰａ・ｓ、エポキシ当量１６０ｇ／ｅｑ．～１７０ｇ／ｅｑ．。
　「ＪＥＲ－６０４」：三菱ケミカル社製、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、２５℃において液状のエポキシ樹脂、１分子中のエポキシ基の数４個、粘度８０００ｍＰａ・ｓ、エポキシ当量１１０ｇ／ｅｑ．～１３０ｇ／ｅｑ．。
　「ＨＰ－４０３２ＳＳ」：ＤＩＣ社製、ナフタレン型エポキシ樹脂、２５℃において液状のエポキシ樹脂、１分子中のエポキシ基の数２個、粘度３９７８０ｍＰａ・ｓ、エポキシ当量１３６ｇ／ｅｑ．～１４８ｇ／ｅｑ．。
　「６３０」：三菱ケミカル社製、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、２５℃において液状のエポキシ樹脂、１分子中のエポキシ基の数３個、粘度９８０ｍＰａ・ｓ、エポキシ当量９０ｇ／ｅｑ．～１０５ｇ／ｅｑ．。

　（Ｂ）無水メタクリル酸：
　「メタクリル酸無水物」：東京化成社製、酸無水物基当量１５４ｇ／ｅｑ．

　（Ｃ）エチレン性不飽和化合物：
　「ＧＭＡ」：グリシジルメタアクリレート、三菱ガス化学社製、エポキシ当量１４２ｇ／ｅｑ．粘度２．０ｍＰａ．ｓ。
　「ＮＰＧ」：ネオペンチルグリコールジメタクリレート、新中村化学工業社製、粘度５．０ｍＰａ．ｓ、
　「ＰＨＥ－１Ｇ」：フェノキシエチレングリコールメタクリレート、新中村化学工業社製、粘度７．０ｍＰａ．ｓ。

　（Ｄ）エポキシ重合促進剤：
　「２Ｅ４ＭＺ」：有機塩基、２－エチル－４－メチルイミダゾール、四国化成工業社製

　（Ｅ）ラジカル重合開始剤
　「パーヘキシルＯ」：ラジカル重合開始剤、日油社製。

　（Ｆ）無機充填材
　「無機充填材１」：平均粒径８μｍ、最大粒径２５μｍのシリカ粒子。

　（Ｇ）有機充填材：
　「ＫＭＰ－６００」：シリコーン複合パウダー、平均粒径５μｍ、信越シリコーン社製

　（Ｈ）任意の添加剤：
　「ＨＮ－２２００」：３ｏｒ４－メチル－１，２，３，６－テトラヒドロ無水フタル酸（酸無水物系硬化剤）、昭和電工マテリアルズ社製、酸無水当量１６６ｇ／ｅｑ．。

　（Ｉ）有機溶剤：
　２－ブタノン

　１、１００、２００、３００、４００、５００　半導体チップパッケージ
　１０、１１、１２、１３、１４、１５、　基板
　２０、２１、２２、２３ａ、２３ｂ、２４ａ、２４ｂ、２５ａ、２５ｂ　樹脂組成物の硬化物
　３０、３１、３２、３３、３４、３５　半導体チップ
　３６　チップ積層体
　３７　スルーシリコンピラー
　４１、４２、４３、４４、４５、４６、４７、４８、４９　バンプ
　５１　封止層
　６１　再配線層
　７１、７２　ビアホール
　８０、８１　シリコンインターポーザ

Claims

　２５℃で液状の樹脂組成物であって、
　樹脂組成物が、（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）無水メタクリル酸を含み、
　（Ａ）エポキシ樹脂が、（Ａ－１）１分子中に２個以上のエポキシ基を含有しかつ２５℃において液状のエポキシ樹脂を含む、樹脂組成物。
　（Ａ）成分１００質量％に対する（Ａ－１）成分の量が、１０質量％～１００質量％である、請求項１に記載の樹脂組成物。
　（Ａ－１）成分の２５℃における粘度が、１０００００ｍＰａ・ｓ以下である、請求項１に記載の樹脂組成物。
　（Ａ）成分の２５℃における粘度が、１０００００ｍＰａ・ｓ以下である、請求項１に記載の樹脂組成物。
　（Ａ）成分／（Ｂ）成分の質量比が、２０／８０～８０／２０である、請求項１に記載の樹脂組成物。
　（Ｂ）成分以外に、（Ｃ）エチレン性不飽和結合を１個～３個含有する化合物を更に含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
　（Ｃ）成分の２５℃における粘度が、３０ｍＰａ．ｓ以下である、請求項６に記載の樹脂組成物。
　（（Ａ）成分＋（Ｂ）成分）／（Ｃ）成分の質量比が、３０／７０～９５／５である、請求項６に記載の樹脂組成物。
　（Ｄ）エポキシ重合促進剤を更に含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
　（Ｅ）ラジカル重合開始剤を更に含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
　（Ｆ）無機充填材を更に含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
　（Ｆ）成分が、シリカである、請求項１１に記載の樹脂組成物。
　樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対する（Ｆ）成分の量が、４０質量％～９５質量％である、請求項１１に記載の樹脂組成物。
　樹脂組成物の２５℃における粘度が、１０００ｍＰａ．ｓ以下であり、
　樹脂組成物の樹脂成分の２５℃における粘度が、３０ｍＰａ．ｓ以下である、請求項１１に記載の樹脂組成物。
　有機溶剤を含まないか、又は、有機溶剤を３質量％未満で含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
　樹脂組成物を１００℃５時間の条件で硬化して硬化物を得た場合に、
　硬化物が、２２０℃以下のガラス転移温度Ｔｇを有し、
　４０℃～６０℃の第一測定範囲における硬化物の平均線熱膨張係数ＣＴＥα１が、５０ｐｐｍ／℃未満であり、
　Ｔｇ＋４０℃～２６０℃の第二測定範囲における硬化物の平均線熱膨張係数ＣＴＥα２が、１００ｐｐｍ／℃未満である、請求項１に記載の樹脂組成物。
　樹脂組成物を１００℃５時間の条件で硬化して硬化物を得た場合に、
　硬化物が、１５０℃以上のガラス転移温度Ｔｇを有する、請求項１に記載の樹脂組成物。
　（Ｃ）成分が、グリシジルメタクリレート又は４－ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテルを含む、請求項６に記載の樹脂組成物。
　アンダーフィル材である、請求項１に記載の樹脂組成物。
　請求項１～１９のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物を含む、半導体チップパッケージ。
　基板と、前記基板上にギャップを空けて設けられた半導体チップと、ギャップを充填する前記硬化物と、を含む、請求項２０に記載の半導体チップパッケージ。
　請求項２０に記載の半導体チップパッケージを備える、半導体装置。
　請求項１～１９のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物。