WO2023163298A1 - 피부개선에 유효한 성분과 다이아몬드가 코팅된 스피큘 제조방법 및 이를 포함하는 다이아몬드 스피큘 화장료 조성물 - Google Patents
피부개선에 유효한 성분과 다이아몬드가 코팅된 스피큘 제조방법 및 이를 포함하는 다이아몬드 스피큘 화장료 조성물 Download PDFInfo
- Publication number
- WO2023163298A1 WO2023163298A1 PCT/KR2022/012376 KR2022012376W WO2023163298A1 WO 2023163298 A1 WO2023163298 A1 WO 2023163298A1 KR 2022012376 W KR2022012376 W KR 2022012376W WO 2023163298 A1 WO2023163298 A1 WO 2023163298A1
- Authority
- WO
- WIPO (PCT)
- Prior art keywords
- spicule
- cosmetic composition
- diamond
- skin
- collagen
- Prior art date
Links
- 239000000203 mixture Substances 0.000 title claims abstract description 121
- 239000002537 cosmetic Substances 0.000 title claims abstract description 84
- 239000010432 diamond Substances 0.000 title claims abstract description 53
- 229910003460 diamond Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 45
- 239000004480 active ingredient Substances 0.000 title claims abstract description 41
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title claims abstract description 26
- 230000006872 improvement Effects 0.000 title claims abstract description 13
- 229920001436 collagen Polymers 0.000 claims description 60
- 108010035532 Collagen Proteins 0.000 claims description 59
- 102000008186 Collagen Human genes 0.000 claims description 59
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N Silicium dioxide Chemical compound O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 50
- 238000000576 coating method Methods 0.000 claims description 41
- 239000011248 coating agent Substances 0.000 claims description 39
- 125000003277 amino group Chemical group 0.000 claims description 36
- 238000000034 method Methods 0.000 claims description 34
- 230000000694 effects Effects 0.000 claims description 25
- 239000000377 silicon dioxide Substances 0.000 claims description 25
- FZHAPNGMFPVSLP-UHFFFAOYSA-N silanamine Chemical compound [SiH3]N FZHAPNGMFPVSLP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 21
- 239000004472 Lysine Substances 0.000 claims description 18
- KDXKERNSBIXSRK-UHFFFAOYSA-N Lysine Natural products NCCCCC(N)C(O)=O KDXKERNSBIXSRK-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 17
- 239000004615 ingredient Substances 0.000 claims description 15
- 238000005406 washing Methods 0.000 claims description 14
- 206010040844 Skin exfoliation Diseases 0.000 claims description 12
- SJECZPVISLOESU-UHFFFAOYSA-N 3-trimethoxysilylpropan-1-amine Chemical compound CO[Si](OC)(OC)CCCN SJECZPVISLOESU-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 11
- 238000002156 mixing Methods 0.000 claims description 11
- 229920000729 poly(L-lysine) polymer Polymers 0.000 claims description 10
- 150000001413 amino acids Chemical class 0.000 claims description 9
- 239000002113 nanodiamond Substances 0.000 claims description 9
- 239000011782 vitamin Substances 0.000 claims description 7
- 235000013343 vitamin Nutrition 0.000 claims description 7
- 229940088594 vitamin Drugs 0.000 claims description 7
- 229930003231 vitamin Natural products 0.000 claims description 7
- 241000251468 Actinopterygii Species 0.000 claims description 4
- 108090000765 processed proteins & peptides Proteins 0.000 claims description 4
- 102000004196 processed proteins & peptides Human genes 0.000 claims description 4
- 235000013311 vegetables Nutrition 0.000 claims description 4
- 230000001153 anti-wrinkle effect Effects 0.000 claims description 3
- 238000010521 absorption reaction Methods 0.000 abstract description 15
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 abstract description 7
- 230000035515 penetration Effects 0.000 abstract description 3
- 230000001737 promoting effect Effects 0.000 abstract 1
- 210000003491 skin Anatomy 0.000 description 43
- 238000012360 testing method Methods 0.000 description 32
- 230000037384 skin absorption Effects 0.000 description 27
- 231100000274 skin absorption Toxicity 0.000 description 27
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Chemical compound O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 26
- 239000008213 purified water Substances 0.000 description 20
- 238000011156 evaluation Methods 0.000 description 19
- 230000008569 process Effects 0.000 description 18
- 239000004698 Polyethylene Substances 0.000 description 16
- 229920000573 polyethylene Polymers 0.000 description 16
- KDXKERNSBIXSRK-YFKPBYRVSA-N L-lysine Chemical compound NCCCC[C@H](N)C(O)=O KDXKERNSBIXSRK-YFKPBYRVSA-N 0.000 description 14
- 239000000047 product Substances 0.000 description 13
- 210000004027 cell Anatomy 0.000 description 12
- 230000000052 comparative effect Effects 0.000 description 12
- -1 foundation Substances 0.000 description 12
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 11
- 239000006071 cream Substances 0.000 description 10
- 241000243142 Porifera Species 0.000 description 9
- 206010040954 Skin wrinkling Diseases 0.000 description 9
- 206010067484 Adverse reaction Diseases 0.000 description 8
- 230000006838 adverse reaction Effects 0.000 description 8
- 239000006210 lotion Substances 0.000 description 8
- 239000000463 material Substances 0.000 description 8
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 8
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 8
- 230000037303 wrinkles Effects 0.000 description 8
- MHMNJMPURVTYEJ-UHFFFAOYSA-N fluorescein-5-isothiocyanate Chemical compound O1C(=O)C2=CC(N=C=S)=CC=C2C21C1=CC=C(O)C=C1OC1=CC(O)=CC=C21 MHMNJMPURVTYEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 7
- 239000000523 sample Substances 0.000 description 7
- HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M Sodium hydroxide Chemical compound [OH-].[Na+] HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 6
- 238000001035 drying Methods 0.000 description 6
- 238000009472 formulation Methods 0.000 description 6
- 239000003755 preservative agent Substances 0.000 description 6
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 6
- 210000000988 bone and bone Anatomy 0.000 description 5
- 230000002500 effect on skin Effects 0.000 description 5
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 5
- 230000004927 fusion Effects 0.000 description 5
- 239000011259 mixed solution Substances 0.000 description 5
- 239000003921 oil Substances 0.000 description 5
- 239000000049 pigment Substances 0.000 description 5
- 230000007306 turnover Effects 0.000 description 5
- 102000011782 Keratins Human genes 0.000 description 4
- 108010076876 Keratins Proteins 0.000 description 4
- 108010039918 Polylysine Proteins 0.000 description 4
- 238000002835 absorbance Methods 0.000 description 4
- 230000037319 collagen production Effects 0.000 description 4
- 238000004299 exfoliation Methods 0.000 description 4
- 210000002950 fibroblast Anatomy 0.000 description 4
- 239000012634 fragment Substances 0.000 description 4
- 239000003205 fragrance Substances 0.000 description 4
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 4
- 230000003834 intracellular effect Effects 0.000 description 4
- 239000010410 layer Substances 0.000 description 4
- 239000002609 medium Substances 0.000 description 4
- 230000004048 modification Effects 0.000 description 4
- 238000012986 modification Methods 0.000 description 4
- 229920000656 polylysine Polymers 0.000 description 4
- 210000000434 stratum corneum Anatomy 0.000 description 4
- WSFSSNUMVMOOMR-UHFFFAOYSA-N Formaldehyde Chemical compound O=C WSFSSNUMVMOOMR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- MHAJPDPJQMAIIY-UHFFFAOYSA-N Hydrogen peroxide Chemical compound OO MHAJPDPJQMAIIY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 241001465754 Metazoa Species 0.000 description 3
- KWYUFKZDYYNOTN-UHFFFAOYSA-M Potassium hydroxide Chemical compound [OH-].[K+] KWYUFKZDYYNOTN-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 3
- BOTDANWDWHJENH-UHFFFAOYSA-N Tetraethyl orthosilicate Chemical compound CCO[Si](OCC)(OCC)OCC BOTDANWDWHJENH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 238000004140 cleaning Methods 0.000 description 3
- 239000002270 dispersing agent Substances 0.000 description 3
- 239000000686 essence Substances 0.000 description 3
- 239000000835 fiber Substances 0.000 description 3
- 239000000499 gel Substances 0.000 description 3
- 230000014509 gene expression Effects 0.000 description 3
- 239000006166 lysate Substances 0.000 description 3
- 235000015097 nutrients Nutrition 0.000 description 3
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 3
- 208000024891 symptom Diseases 0.000 description 3
- 210000001519 tissue Anatomy 0.000 description 3
- VTYYLEPIZMXCLO-UHFFFAOYSA-L Calcium carbonate Chemical compound [Ca+2].[O-]C([O-])=O VTYYLEPIZMXCLO-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 2
- LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N Ethanol Chemical compound CCO LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- KRHYYFGTRYWZRS-UHFFFAOYSA-N Fluorane Chemical compound F KRHYYFGTRYWZRS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- PEDCQBHIVMGVHV-UHFFFAOYSA-N Glycerine Chemical compound OCC(O)CO PEDCQBHIVMGVHV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N Hydrochloric acid Chemical compound Cl VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- AFCARXCZXQIEQB-UHFFFAOYSA-N N-[3-oxo-3-(2,4,6,7-tetrahydrotriazolo[4,5-c]pyridin-5-yl)propyl]-2-[[3-(trifluoromethoxy)phenyl]methylamino]pyrimidine-5-carboxamide Chemical compound O=C(CCNC(=O)C=1C=NC(=NC=1)NCC1=CC(=CC=C1)OC(F)(F)F)N1CC2=C(CC1)NN=N2 AFCARXCZXQIEQB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 108010050808 Procollagen Proteins 0.000 description 2
- 238000001069 Raman spectroscopy Methods 0.000 description 2
- FAPWRFPIFSIZLT-UHFFFAOYSA-M Sodium chloride Chemical compound [Na+].[Cl-] FAPWRFPIFSIZLT-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- 241000243175 Spongilla lacustris Species 0.000 description 2
- QAOWNCQODCNURD-UHFFFAOYSA-N Sulfuric acid Chemical compound OS(O)(=O)=O QAOWNCQODCNURD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000003929 acidic solution Substances 0.000 description 2
- 239000003963 antioxidant agent Substances 0.000 description 2
- 239000008346 aqueous phase Substances 0.000 description 2
- 239000003637 basic solution Substances 0.000 description 2
- 230000003833 cell viability Effects 0.000 description 2
- 239000011247 coating layer Substances 0.000 description 2
- 238000012790 confirmation Methods 0.000 description 2
- 230000001419 dependent effect Effects 0.000 description 2
- 230000006866 deterioration Effects 0.000 description 2
- RXKJFZQQPQGTFL-UHFFFAOYSA-N dihydroxyacetone Chemical compound OCC(=O)CO RXKJFZQQPQGTFL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000003995 emulsifying agent Substances 0.000 description 2
- 238000007380 fibre production Methods 0.000 description 2
- 108060002894 fibrillar collagen Proteins 0.000 description 2
- 102000013373 fibrillar collagen Human genes 0.000 description 2
- 238000001914 filtration Methods 0.000 description 2
- 235000003599 food sweetener Nutrition 0.000 description 2
- 210000000245 forearm Anatomy 0.000 description 2
- 239000011521 glass Substances 0.000 description 2
- 238000000338 in vitro Methods 0.000 description 2
- NOESYZHRGYRDHS-UHFFFAOYSA-N insulin Chemical compound N1C(=O)C(NC(=O)C(CCC(N)=O)NC(=O)C(CCC(O)=O)NC(=O)C(C(C)C)NC(=O)C(NC(=O)CN)C(C)CC)CSSCC(C(NC(CO)C(=O)NC(CC(C)C)C(=O)NC(CC=2C=CC(O)=CC=2)C(=O)NC(CCC(N)=O)C(=O)NC(CC(C)C)C(=O)NC(CCC(O)=O)C(=O)NC(CC(N)=O)C(=O)NC(CC=2C=CC(O)=CC=2)C(=O)NC(CSSCC(NC(=O)C(C(C)C)NC(=O)C(CC(C)C)NC(=O)C(CC=2C=CC(O)=CC=2)NC(=O)C(CC(C)C)NC(=O)C(C)NC(=O)C(CCC(O)=O)NC(=O)C(C(C)C)NC(=O)C(CC(C)C)NC(=O)C(CC=2NC=NC=2)NC(=O)C(CO)NC(=O)CNC2=O)C(=O)NCC(=O)NC(CCC(O)=O)C(=O)NC(CCCNC(N)=N)C(=O)NCC(=O)NC(CC=3C=CC=CC=3)C(=O)NC(CC=3C=CC=CC=3)C(=O)NC(CC=3C=CC(O)=CC=3)C(=O)NC(C(C)O)C(=O)N3C(CCC3)C(=O)NC(CCCCN)C(=O)NC(C)C(O)=O)C(=O)NC(CC(N)=O)C(O)=O)=O)NC(=O)C(C(C)CC)NC(=O)C(CO)NC(=O)C(C(C)O)NC(=O)C1CSSCC2NC(=O)C(CC(C)C)NC(=O)C(NC(=O)C(CCC(N)=O)NC(=O)C(CC(N)=O)NC(=O)C(NC(=O)C(N)CC=1C=CC=CC=1)C(C)C)CC1=CN=CN1 NOESYZHRGYRDHS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 230000003020 moisturizing effect Effects 0.000 description 2
- 239000006072 paste Substances 0.000 description 2
- 229920000642 polymer Polymers 0.000 description 2
- 230000002335 preservative effect Effects 0.000 description 2
- 238000011160 research Methods 0.000 description 2
- 239000003352 sequestering agent Substances 0.000 description 2
- 230000021148 sequestering of metal ion Effects 0.000 description 2
- 235000012239 silicon dioxide Nutrition 0.000 description 2
- 208000017520 skin disease Diseases 0.000 description 2
- 230000004215 skin function Effects 0.000 description 2
- 239000003381 stabilizer Substances 0.000 description 2
- 230000000475 sunscreen effect Effects 0.000 description 2
- 239000000516 sunscreening agent Substances 0.000 description 2
- 230000001502 supplementing effect Effects 0.000 description 2
- 239000004094 surface-active agent Substances 0.000 description 2
- 239000003765 sweetening agent Substances 0.000 description 2
- 230000002195 synergetic effect Effects 0.000 description 2
- 239000002562 thickening agent Substances 0.000 description 2
- 230000000007 visual effect Effects 0.000 description 2
- PUPZLCDOIYMWBV-UHFFFAOYSA-N (+/-)-1,3-Butanediol Chemical compound CC(O)CCO PUPZLCDOIYMWBV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- RDEIXVOBVLKYNT-VQBXQJRRSA-N (2r,3r,4r,5r)-2-[(1s,2s,3r,4s,6r)-4,6-diamino-3-[(2r,3r,6s)-3-amino-6-(1-aminoethyl)oxan-2-yl]oxy-2-hydroxycyclohexyl]oxy-5-methyl-4-(methylamino)oxane-3,5-diol;(2r,3r,4r,5r)-2-[(1s,2s,3r,4s,6r)-4,6-diamino-3-[(2r,3r,6s)-3-amino-6-(aminomethyl)oxan-2-yl]o Chemical compound OS(O)(=O)=O.O1C[C@@](O)(C)[C@H](NC)[C@@H](O)[C@H]1O[C@@H]1[C@@H](O)[C@H](O[C@@H]2[C@@H](CC[C@@H](CN)O2)N)[C@@H](N)C[C@H]1N.O1C[C@@](O)(C)[C@H](NC)[C@@H](O)[C@H]1O[C@@H]1[C@@H](O)[C@H](O[C@@H]2[C@@H](CC[C@H](O2)C(C)N)N)[C@@H](N)C[C@H]1N.O1[C@H](C(C)NC)CC[C@@H](N)[C@H]1O[C@H]1[C@H](O)[C@@H](O[C@@H]2[C@@H]([C@@H](NC)[C@@](C)(O)CO2)O)[C@H](N)C[C@@H]1N RDEIXVOBVLKYNT-VQBXQJRRSA-N 0.000 description 1
- VZSRBBMJRBPUNF-UHFFFAOYSA-N 2-(2,3-dihydro-1H-inden-2-ylamino)-N-[3-oxo-3-(2,4,6,7-tetrahydrotriazolo[4,5-c]pyridin-5-yl)propyl]pyrimidine-5-carboxamide Chemical compound C1C(CC2=CC=CC=C12)NC1=NC=C(C=N1)C(=O)NCCC(N1CC2=C(CC1)NN=N2)=O VZSRBBMJRBPUNF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- PBFGMXZRJIUGKU-UHFFFAOYSA-N 3-decanoyloxybutyl decanoate Chemical compound CCCCCCCCCC(=O)OCCC(C)OC(=O)CCCCCCCCC PBFGMXZRJIUGKU-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- LFESLSYSZQYEIZ-UHFFFAOYSA-N 3-octanoyloxybutyl octanoate Chemical compound CCCCCCCC(=O)OCCC(C)OC(=O)CCCCCCC LFESLSYSZQYEIZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- VOUAQYXWVJDEQY-QENPJCQMSA-N 33017-11-7 Chemical compound OC(=O)CC[C@H](N)C(=O)N[C@@H](C)C(=O)N[C@@H](CCC(O)=O)C(=O)N[C@@H](CC(O)=O)C(=O)N[C@@H](CC(C)C)C(=O)N[C@@H](CCC(N)=O)C(=O)N[C@@H](C(C)C)C(=O)NCC(=O)N[C@@H](CCC(N)=O)C(=O)N[C@@H](C(C)C)C(=O)N[C@@H](CCC(O)=O)C(=O)N[C@@H](CC(C)C)C(=O)NCC(=O)NCC(=O)NCC(=O)N1CCC[C@H]1C(=O)NCC(=O)N[C@@H](C)C(=O)NCC(=O)N[C@@H](CO)C(=O)N[C@@H](CC(C)C)C(=O)N[C@@H](CCC(N)=O)C(=O)N1[C@H](C(=O)N[C@@H](CC(C)C)C(=O)N[C@@H](C)C(=O)N[C@@H](CC(C)C)C(=O)N[C@@H](CCC(O)=O)C(=O)NCC(=O)N[C@@H](CO)C(=O)N[C@@H](CC(C)C)C(=O)N[C@@H](CCC(N)=O)C(O)=O)CCC1 VOUAQYXWVJDEQY-QENPJCQMSA-N 0.000 description 1
- PRKPGWQEKNEVEU-UHFFFAOYSA-N 4-methyl-n-(3-triethoxysilylpropyl)pentan-2-imine Chemical compound CCO[Si](OCC)(OCC)CCCN=C(C)CC(C)C PRKPGWQEKNEVEU-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 101100248253 Arabidopsis thaliana RH40 gene Proteins 0.000 description 1
- 208000012657 Atopic disease Diseases 0.000 description 1
- 241000283690 Bos taurus Species 0.000 description 1
- 108010075254 C-Peptide Proteins 0.000 description 1
- OYPRJOBELJOOCE-UHFFFAOYSA-N Calcium Chemical compound [Ca] OYPRJOBELJOOCE-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 102000003712 Complement factor B Human genes 0.000 description 1
- 108090000056 Complement factor B Proteins 0.000 description 1
- KDXKERNSBIXSRK-RXMQYKEDSA-N D-lysine Chemical compound NCCCC[C@@H](N)C(O)=O KDXKERNSBIXSRK-RXMQYKEDSA-N 0.000 description 1
- 206010013786 Dry skin Diseases 0.000 description 1
- 238000011891 EIA kit Methods 0.000 description 1
- 206010015150 Erythema Diseases 0.000 description 1
- 208000010201 Exanthema Diseases 0.000 description 1
- 102000010834 Extracellular Matrix Proteins Human genes 0.000 description 1
- 108010037362 Extracellular Matrix Proteins Proteins 0.000 description 1
- 229940123457 Free radical scavenger Drugs 0.000 description 1
- 208000022535 Infectious Skin disease Diseases 0.000 description 1
- 206010061218 Inflammation Diseases 0.000 description 1
- 102000004877 Insulin Human genes 0.000 description 1
- 108090001061 Insulin Proteins 0.000 description 1
- MKYBYDHXWVHEJW-UHFFFAOYSA-N N-[1-oxo-1-(2,4,6,7-tetrahydrotriazolo[4,5-c]pyridin-5-yl)propan-2-yl]-2-[[3-(trifluoromethoxy)phenyl]methylamino]pyrimidine-5-carboxamide Chemical compound O=C(C(C)NC(=O)C=1C=NC(=NC=1)NCC1=CC(=CC=C1)OC(F)(F)F)N1CC2=C(CC1)NN=N2 MKYBYDHXWVHEJW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- NIPNSKYNPDTRPC-UHFFFAOYSA-N N-[2-oxo-2-(2,4,6,7-tetrahydrotriazolo[4,5-c]pyridin-5-yl)ethyl]-2-[[3-(trifluoromethoxy)phenyl]methylamino]pyrimidine-5-carboxamide Chemical compound O=C(CNC(=O)C=1C=NC(=NC=1)NCC1=CC(=CC=C1)OC(F)(F)F)N1CC2=C(CC1)NN=N2 NIPNSKYNPDTRPC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 206010031252 Osteomyelitis Diseases 0.000 description 1
- 208000002193 Pain Diseases 0.000 description 1
- 208000003251 Pruritus Diseases 0.000 description 1
- 238000001530 Raman microscopy Methods 0.000 description 1
- 238000001237 Raman spectrum Methods 0.000 description 1
- BLRPTPMANUNPDV-UHFFFAOYSA-N Silane Chemical compound [SiH4] BLRPTPMANUNPDV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000006087 Silane Coupling Agent Substances 0.000 description 1
- 208000000453 Skin Neoplasms Diseases 0.000 description 1
- 238000000692 Student's t-test Methods 0.000 description 1
- 230000002159 abnormal effect Effects 0.000 description 1
- 239000000443 aerosol Substances 0.000 description 1
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 1
- 239000003242 anti bacterial agent Substances 0.000 description 1
- 229940088710 antibiotic agent Drugs 0.000 description 1
- 230000003078 antioxidant effect Effects 0.000 description 1
- 239000007640 basal medium Substances 0.000 description 1
- 230000008901 benefit Effects 0.000 description 1
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 1
- UNZOESWLBMZBEY-YHZPTAEISA-N bis(16-methylheptadecyl) (z)-but-2-enedioate Chemical compound CC(C)CCCCCCCCCCCCCCCOC(=O)\C=C/C(=O)OCCCCCCCCCCCCCCCC(C)C UNZOESWLBMZBEY-YHZPTAEISA-N 0.000 description 1
- 229940114374 butylene glycol dicaprylate Drugs 0.000 description 1
- 239000011575 calcium Substances 0.000 description 1
- 229910052791 calcium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910000019 calcium carbonate Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000004113 cell culture Methods 0.000 description 1
- 210000000170 cell membrane Anatomy 0.000 description 1
- 230000008859 change Effects 0.000 description 1
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 description 1
- 230000001684 chronic effect Effects 0.000 description 1
- 210000002808 connective tissue Anatomy 0.000 description 1
- 238000007796 conventional method Methods 0.000 description 1
- 239000008406 cosmetic ingredient Substances 0.000 description 1
- 238000012258 culturing Methods 0.000 description 1
- 238000005520 cutting process Methods 0.000 description 1
- 230000002354 daily effect Effects 0.000 description 1
- 238000011161 development Methods 0.000 description 1
- 230000018109 developmental process Effects 0.000 description 1
- 229940120503 dihydroxyacetone Drugs 0.000 description 1
- 239000012470 diluted sample Substances 0.000 description 1
- 229940008099 dimethicone Drugs 0.000 description 1
- 239000004205 dimethyl polysiloxane Substances 0.000 description 1
- 235000013870 dimethyl polysiloxane Nutrition 0.000 description 1
- 238000002845 discoloration Methods 0.000 description 1
- 230000006806 disease prevention Effects 0.000 description 1
- KPUWHANPEXNPJT-UHFFFAOYSA-N disiloxane Chemical class [SiH3]O[SiH3] KPUWHANPEXNPJT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- VTIIJXUACCWYHX-UHFFFAOYSA-L disodium;carboxylatooxy carbonate Chemical compound [Na+].[Na+].[O-]C(=O)OOC([O-])=O VTIIJXUACCWYHX-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- 229940079593 drug Drugs 0.000 description 1
- 239000003814 drug Substances 0.000 description 1
- 230000037336 dry skin Effects 0.000 description 1
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 1
- 231100000321 erythema Toxicity 0.000 description 1
- 230000003203 everyday effect Effects 0.000 description 1
- 201000005884 exanthem Diseases 0.000 description 1
- 230000007717 exclusion Effects 0.000 description 1
- 210000002744 extracellular matrix Anatomy 0.000 description 1
- 230000001605 fetal effect Effects 0.000 description 1
- 239000000945 filler Substances 0.000 description 1
- 239000000796 flavoring agent Substances 0.000 description 1
- 238000002073 fluorescence micrograph Methods 0.000 description 1
- 102000034287 fluorescent proteins Human genes 0.000 description 1
- 108091006047 fluorescent proteins Proteins 0.000 description 1
- 239000006260 foam Substances 0.000 description 1
- 235000013355 food flavoring agent Nutrition 0.000 description 1
- 210000001061 forehead Anatomy 0.000 description 1
- 230000006870 function Effects 0.000 description 1
- 235000011187 glycerol Nutrition 0.000 description 1
- 239000001963 growth medium Substances 0.000 description 1
- 239000008269 hand cream Substances 0.000 description 1
- 230000036541 health Effects 0.000 description 1
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 1
- 239000003906 humectant Substances 0.000 description 1
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 1
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 1
- 125000004435 hydrogen atom Chemical group [H]* 0.000 description 1
- 238000003125 immunofluorescent labeling Methods 0.000 description 1
- 238000011534 incubation Methods 0.000 description 1
- 230000004054 inflammatory process Effects 0.000 description 1
- 229940125396 insulin Drugs 0.000 description 1
- 230000007803 itching Effects 0.000 description 1
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 1
- 238000000691 measurement method Methods 0.000 description 1
- 239000008267 milk Substances 0.000 description 1
- 210000004080 milk Anatomy 0.000 description 1
- 235000013336 milk Nutrition 0.000 description 1
- 210000003205 muscle Anatomy 0.000 description 1
- PHQOGHDTIVQXHL-UHFFFAOYSA-N n'-(3-trimethoxysilylpropyl)ethane-1,2-diamine Chemical compound CO[Si](OC)(OC)CCCNCCN PHQOGHDTIVQXHL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- MQWFLKHKWJMCEN-UHFFFAOYSA-N n'-[3-[dimethoxy(methyl)silyl]propyl]ethane-1,2-diamine Chemical group CO[Si](C)(OC)CCCNCCN MQWFLKHKWJMCEN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- KBJFYLLAMSZSOG-UHFFFAOYSA-N n-(3-trimethoxysilylpropyl)aniline Chemical compound CO[Si](OC)(OC)CCCNC1=CC=CC=C1 KBJFYLLAMSZSOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- RMTGISUVUCWJIT-UHFFFAOYSA-N n-[3-[3-aminopropoxy(dimethoxy)silyl]propyl]-1-phenylprop-2-en-1-amine;hydrochloride Chemical compound Cl.NCCCO[Si](OC)(OC)CCCNC(C=C)C1=CC=CC=C1 RMTGISUVUCWJIT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000005445 natural material Substances 0.000 description 1
- 210000005036 nerve Anatomy 0.000 description 1
- 230000007935 neutral effect Effects 0.000 description 1
- 231100001083 no cytotoxicity Toxicity 0.000 description 1
- 230000037311 normal skin Effects 0.000 description 1
- WWZKQHOCKIZLMA-UHFFFAOYSA-N octanoic acid Chemical compound CCCCCCCC(O)=O WWZKQHOCKIZLMA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 210000000056 organ Anatomy 0.000 description 1
- 125000000913 palmityl group Chemical group [H]C([*])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])[H] 0.000 description 1
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 1
- 230000000149 penetrating effect Effects 0.000 description 1
- 239000002304 perfume Substances 0.000 description 1
- 239000012071 phase Substances 0.000 description 1
- 230000036211 photosensitivity Effects 0.000 description 1
- 208000017983 photosensitivity disease Diseases 0.000 description 1
- 208000024335 physical disease Diseases 0.000 description 1
- 229920003023 plastic Polymers 0.000 description 1
- 239000004033 plastic Substances 0.000 description 1
- 229920000435 poly(dimethylsiloxane) Polymers 0.000 description 1
- 239000011148 porous material Substances 0.000 description 1
- 102000004169 proteins and genes Human genes 0.000 description 1
- 108090000623 proteins and genes Proteins 0.000 description 1
- 238000011002 quantification Methods 0.000 description 1
- 239000002516 radical scavenger Substances 0.000 description 1
- 206010037844 rash Diseases 0.000 description 1
- 239000002994 raw material Substances 0.000 description 1
- 230000009467 reduction Effects 0.000 description 1
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 description 1
- 230000001953 sensory effect Effects 0.000 description 1
- RMAQACBXLXPBSY-UHFFFAOYSA-N silicic acid Chemical compound O[Si](O)(O)O RMAQACBXLXPBSY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000009759 skin aging Effects 0.000 description 1
- 201000000849 skin cancer Diseases 0.000 description 1
- 230000036559 skin health Effects 0.000 description 1
- 230000036560 skin regeneration Effects 0.000 description 1
- 239000000344 soap Substances 0.000 description 1
- 239000011780 sodium chloride Substances 0.000 description 1
- 229940045872 sodium percarbonate Drugs 0.000 description 1
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 1
- 239000002904 solvent Substances 0.000 description 1
- 241000894007 species Species 0.000 description 1
- 230000007480 spreading Effects 0.000 description 1
- 238000003892 spreading Methods 0.000 description 1
- 230000001954 sterilising effect Effects 0.000 description 1
- 238000004659 sterilization and disinfection Methods 0.000 description 1
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 1
- 239000006228 supernatant Substances 0.000 description 1
- 230000004083 survival effect Effects 0.000 description 1
- 239000000725 suspension Substances 0.000 description 1
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 description 1
- 238000012353 t test Methods 0.000 description 1
- 230000008685 targeting Effects 0.000 description 1
- LADGBHLMCUINGV-UHFFFAOYSA-N tricaprin Chemical compound CCCCCCCCCC(=O)OCC(OC(=O)CCCCCCCCC)COC(=O)CCCCCCCCC LADGBHLMCUINGV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61Q—SPECIFIC USE OF COSMETICS OR SIMILAR TOILETRY PREPARATIONS
- A61Q19/00—Preparations for care of the skin
- A61Q19/08—Anti-ageing preparations
-
- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61K—PREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
- A61K8/00—Cosmetics or similar toiletry preparations
- A61K8/02—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by special physical form
- A61K8/0241—Containing particulates characterized by their shape and/or structure
- A61K8/0245—Specific shapes or structures not provided for by any of the groups of A61K8/0241
-
- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61K—PREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
- A61K8/00—Cosmetics or similar toiletry preparations
- A61K8/18—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition
- A61K8/30—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition containing organic compounds
- A61K8/58—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition containing organic compounds containing atoms other than carbon, hydrogen, halogen, oxygen, nitrogen, sulfur or phosphorus
- A61K8/585—Organosilicon compounds
-
- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61K—PREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
- A61K8/00—Cosmetics or similar toiletry preparations
- A61K8/18—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition
- A61K8/30—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition containing organic compounds
- A61K8/64—Proteins; Peptides; Derivatives or degradation products thereof
- A61K8/65—Collagen; Gelatin; Keratin; Derivatives or degradation products thereof
-
- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61K—PREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
- A61K8/00—Cosmetics or similar toiletry preparations
- A61K8/18—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition
- A61K8/96—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition containing materials, or derivatives thereof of undetermined constitution
- A61K8/965—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition containing materials, or derivatives thereof of undetermined constitution of inanimate origin
-
- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61K—PREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
- A61K8/00—Cosmetics or similar toiletry preparations
- A61K8/18—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition
- A61K8/96—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition containing materials, or derivatives thereof of undetermined constitution
- A61K8/98—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition containing materials, or derivatives thereof of undetermined constitution of animal origin
-
- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61Q—SPECIFIC USE OF COSMETICS OR SIMILAR TOILETRY PREPARATIONS
- A61Q19/00—Preparations for care of the skin
-
- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61K—PREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
- A61K2800/00—Properties of cosmetic compositions or active ingredients thereof or formulation aids used therein and process related aspects
- A61K2800/20—Chemical, physico-chemical or functional or structural properties of the composition as a whole
- A61K2800/28—Rubbing or scrubbing compositions; Peeling or abrasive compositions; Containing exfoliants
-
- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61K—PREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
- A61K2800/00—Properties of cosmetic compositions or active ingredients thereof or formulation aids used therein and process related aspects
- A61K2800/40—Chemical, physico-chemical or functional or structural properties of particular ingredients
- A61K2800/41—Particular ingredients further characterized by their size
- A61K2800/412—Microsized, i.e. having sizes between 0.1 and 100 microns
Definitions
- the present invention relates to a method for manufacturing an acicular structure for accelerating percutaneous absorption capable of accelerating the percutaneous absorption of ingredients effective for skin improvement, an acicular structure prepared thereby, and a cosmetic composition containing the same.
- spicules are also called sponges.
- Sponges are primitive marine creatures that do not have muscles, nerves, or organs. More than 5,000 species exist and are found regardless of the depth of the sea. am.
- Bone fragments are tissues in charge of the function of the needle-shaped skeleton present in the body of invertebrate animals, and their main components are mainly silicic acid and calcium carbonate.
- the fibrous skeleton of sponges has an absorption capacity according to capillarity, and thus is applied in various fields such as medical use.
- spongy animal bone fragments contain antibiotics for the treatment of osteomyelitis and are used for treatment and prevention of diseases.
- the spongy animal-derived spicule as described above has an acicular structure, it is particularly suitable for delivering active ingredients to the transdermal layer of the skin, and attempts have been made to use it in cosmetic compositions.
- the present inventors completed and provided an optimal manufacturing method including a fine diamond coating and having an amino group modification step in using the sponge-derived acicular structures as described above as a cosmetic composition.
- a technical problem to be achieved by the present invention is a method for manufacturing a spicule with excellent percutaneous absorption, and more specifically, a method for manufacturing an acicular structure containing an active ingredient for skin improvement and coated with diamond, and an acicular structure manufactured thereby is to provide
- Another object of the present invention is to provide a cosmetic composition comprising the spicule prepared by the above method.
- the present invention provides a method for manufacturing a spicule coated with an ingredient effective for skin improvement and diamond, including the following steps:
- the aminosilane of step (d) may be 3-aminopropyltrimethoxysilane.
- the lysine in step (d) may be poly-L-lysine.
- the mixing ratio of aminosilane and lysine in step (d) may be 1:1 to 500:1.
- the diamond in step (e) may be at least one selected from the group consisting of microdiamonds, nanodiamonds, and colloidal diamonds.
- the first active ingredient and the second active ingredient are selected from the group consisting of collagen, fish collagen, nano collagen, low molecular weight collagen, vegetable collagen, collagen peptides, amino acids, tripeptides, tetrapeptides, and water-soluble vitamins, respectively.
- One or more, and the first active ingredient and the second active ingredient may be the same or different from each other.
- a cosmetic composition comprising the spicule prepared by the above method is provided.
- the cosmetic composition may have a skin exfoliation effect.
- the cosmetic composition may have an anti-wrinkle effect.
- the manufacturing method of the present invention it is possible to obtain a spicule having an excellent degree of amino group modification, and thus, percutaneous absorption can be promoted.
- the spicule prepared according to the manufacturing method of the present invention may contain a large amount of hydrophilic active ingredients such as collagen in the inner hole, and the outer surface is coated with fine diamonds to provide the excellent skin exfoliation and skin regeneration effects, and also percutaneous absorption. It can be used in the manufacture of a cosmetic composition with excellent functionality by penetrating deep into the skin by causing a synergistic effect and synergistic effect.
- FIG. 1 shows a schematic view of a method for manufacturing an acicular structure according to the manufacturing method of the present invention.
- Figure 2 shows the degree of fluorescence emission of fluorescent collagen according to the presence or absence of endopore inclusion.
- Figure 3 shows the degree of fluorescence development of the examples prepared by different manufacturing methods.
- Figure 4 shows the degree of skin absorption of the cosmetic composition prepared including the acicular structure of the preparation example.
- FIG. 7 is a graph showing the cell survival effect of the cosmetic composition including the modified spicule of the present invention.
- FIG. 8 is a graph showing the collagen synthesis effect of the cosmetic composition including the modified spicule of the present invention in NHDF cells.
- Figure 9 is a photograph showing the effect of the cosmetic composition including the modified spicules of the present invention on collagen fiber production in NHDF cells (green: collagen fibers, scale bar: 20 ⁇ m).
- FIG. 10 is a graph showing skin absorption of cosmetic composition 3 including a modified spicule of the present invention and cosmetic composition 1 including a normal spicule.
- FIG. 11 is a graph comparing skin absorption of a cosmetic composition 3 including a modified spicule of the present invention and a cosmetic composition 1 including a spicule not coated with diamond.
- FIG. 12 is a graph showing the skin absorption depth of cosmetic composition 3 including the modified spicule of the present invention and cosmetic composition 1 including the spicule not coated with diamond.
- FIG. 13 is a graph comparing skin absorption depth of cosmetic composition 3 including the modified spicule of the present invention and cosmetic composition 1 including the spicule not coated with diamond.
- FIG. 14 is a graph showing the skin absorption rate of cosmetic composition 3 including the modified spicule of the present invention and cosmetic composition 1 including the spicule not coated with diamond.
- 15 is a graph comparing skin absorption rates of a cosmetic composition 3 including a modified spicule of the present invention and a cosmetic composition 1 including a spicule not coated with diamond.
- It provides a method for manufacturing a spicule containing an ingredient effective for skin improvement and a diamond, including a.
- spicule means a structure having an acicular microstructure, and in the present specification, the “spicule”, “acicular body” and “Acicular structures” may be used interchangeably.
- it may have a sponge-derived acicular structure, and more preferably, the sponge may be Spongilla lacustris. Bone fragments or bone needles of the sponge are used as the spicule in the present invention.
- the spicule is composed of calcium or silica, and the spicule may have a porous interior.
- the spicule has an I-shaped structure, a Y-shaped structure, or an X-shaped structure.
- the spicule may have a monoaxon shape, a triaxon shape, a tetraxon shape, or a polyaxon shape.
- the triaxon shape may be a triactine or hexactine shape.
- the "Monoaxon” refers to a needle-like spicule with a pointed end.
- the spicule may have an I-shaped structure and a monoaxon shape.
- the spicules are obtained from sponges and may be additionally purified.
- the coated spicule may contain an ingredient effective for skin improvement therein.
- the spicule of the present invention is characterized in that it contains pure spicule by removing all natural impurities therein. Therefore, the spicule may contain ingredients effective for skin improvement in the porous structure therein.
- the ingredient effective for skin improvement may be a cosmetically effective ingredient, and may include ingredients for improving or improving skin function, ingredients for suppressing deterioration of skin conditions, ingredients for supplementing skin's shortcomings or highlighting its strengths, and the like.
- the active ingredient include collagen, fish collagen, nano-collagen, low-molecular-weight collagen, vegetable collagen, collagen peptides, amino acids, tripeptides, tetrapeptides, and water-soluble vitamins.
- collagen refers to a semi-crystalline aggregate of collagen molecules. Specifically, collagen is a major protein forming an extracellular matrix formed of a triple helix composed of amino acids, and is a major component of connective tissue.
- the collagen may be human-derived collagen.
- Human-derived collagen may be fibrillar collagen or non-fibrillar collagen.
- the spicule may be modified by coating the surface. Specifically, it may be diamond coated on the surface. Such diamond-coated spicules can improve skin absorption of active ingredients compared to spicules that are not coated with diamonds, so that the skin absorption rate of active ingredients can be increased.
- the diamond used for the coating may be in the form of diamond powder or liquid.
- the diamond used may be at least one selected from the group consisting of microdiamonds, nanodiamonds, and colloidal diamonds.
- the diamond may be a nanodiamond.
- the spicule may include a silica coating on the surface.
- the silica coating means that it is coated with a material containing silicon dioxide.
- silica may be tetraethylorthosilicate or siloxane polymer.
- the silica coating can improve binding performance with active ingredients by modifying the surface of the acicular body.
- the spicule may include an amino group coating on the surface.
- the amino group coating refers to a coating layer of a material containing an amino group.
- the amino group coating means coating the surface of the spicule with a material or amino acid containing an amino group at the terminal.
- the amino group coating may be an aminosilane coating and/or a lysine coating.
- amino silane is an N-silyl compound in which hydrogen is substituted with an amino group, and the chemical formula is expressed as SiH4, and is also referred to as aminosilane.
- the aminosilane is a type of silane coupling agent, and may form a hydrophilic coating layer.
- the aminosilane is N-2-(aminoethyl)-3-aminopropylmethyldimethoxysilane, N-2-(aminoethyl)-3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-triethoxysilyl- N-(1,3 dimethyl-butylidene) propylamine, N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane, N-(vinylbenzyl-2-aminoethyl-3-aminopropyltrimethoxysilane hydrochloride , N-(vinylbenzyl)-2-aminoethyl-3-aminopropyltrimethoxysilane hydrochloride, 3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-amino
- lysine is a type of amino acid, and may include polylysine, which is a homologous amino acid polymer of lysine.
- the lysine may be poly-L-lysine, poly-D-lysine or a combination thereof.
- the aminosilane may be 3-aminopropyltrimethoxysilane.
- the lysine may be poly-L-lysine.
- the cleaning in step (a) is for removing organic impurities present in the inner hole of the acicular body, and may be performed using purified water and a basic or acidic solution.
- the needle-shaped body is washed with purified water at least once, and then treated with an acidic solution such as sulfuric acid, hydrochloric acid, hydrofluoric acid, or hydrogen peroxide, and a basic solution such as sodium hydroxide or potassium hydroxide.
- an acidic solution such as sulfuric acid, hydrochloric acid, hydrofluoric acid, or hydrogen peroxide
- a basic solution such as sodium hydroxide or potassium hydroxide.
- the inclusion of the inner hole in step (b) may be performed by ultra-high pressure treatment in which a pressure of 50 to 300 MPa is applied for 1 to 10 minutes, and the first active ingredient is preferably a hydrophilic active ingredient.
- the first active ingredient is preferably a hydrophilic active ingredient.
- the first active ingredient can be excellently incorporated into the inner cavity.
- the coating of the silica in step (c) may be preferably performed by reacting tetraethylorthosilicate.
- the silica coating process may improve binding performance with active ingredients by modifying the surface of the acicular body.
- the coating reaction is preferably 25 to 50 In, the reaction is performed for 30 minutes to 2 hours, and may include an ultra-high pressure treatment in which a pressure of 50 to 300 MPa is applied for 1 to 10 minutes. Under the above conditions, silica coating can be achieved to the best degree.
- the aminosilane in step (d) may be 3-aminopropyltrimethoxysilane, and the lysine in step (d) is poly-L-lysine. -lysine).
- the aminosilane in step (d) may be included in a higher weight than lysine.
- the aminosilane and lysine may have a weight ratio of 1:1 to 1000:1.
- the weight ratio may be 500:1.
- Aminosilane is reacted with spicules in the form of a mixed solution with lysine, and preferably, the mixing ratio may vary from 0.01 parts by weight to 5 parts by weight based on 1 part by weight of spicules. If it is out of the above range, a problem in which the efficiency of inclusion of diamond and active ingredients in the spicule is reduced may occur.
- the amino group coating in step (d) is a step of modifying the surface of the acicular body, and may be preferably performed after silica coating.
- the reaction of coating the amino group is preferably 25 to 50 It may be performed for 30 minutes to 2 hours, and ultra-high pressure treatment in which a pressure of 50 to 300 MPa is applied for 1 to 10 minutes may be performed. Under the above reaction conditions, modification to an amino group can be accomplished excellently.
- the diamond in step (e) may be at least one selected from the group consisting of microdiamonds, nanodiamonds, and colloidal diamonds.
- the first active ingredient and the second active ingredient are selected from the group consisting of collagen, fish collagen, nano collagen, low molecular weight collagen, vegetable collagen, collagen peptides, amino acids, tripeptides, tetrapeptides, and water-soluble vitamins, respectively.
- One or more, and the first active ingredient and the second active ingredient may be the same or different from each other.
- a cosmetic composition comprising the spicule prepared by the above method.
- the content of the spicule is not particularly limited, but may be preferably 0.1 to 5 parts by weight based on 100 parts by weight of the cosmetic composition.
- the above composition can show the best percutaneous absorption rate and skin exfoliation effect.
- the skin improving active ingredient contained in the cosmetic composition may include a component for improving or improving skin function, a component for suppressing deterioration of skin condition, or a component for supplementing skin's disadvantages or highlighting its advantages.
- the content of the active ingredient is not particularly limited, but may be preferably 0.05 to 1 part by weight based on 100 parts by weight of the cosmetic composition.
- the cosmetic composition according to the present invention may include various ingredients included in conventional cosmetic compositions in addition to the above useful ingredients. For example, all materials commonly used in mask sheets, such as all dispersants, thickeners, surfactants, preservatives, humectants, stabilizers, solubilizers, pigments and fragrances, may be included.
- the cosmetic composition may have a skin exfoliation effect.
- the cosmetic composition may have an anti-wrinkle effect.
- the cosmetic composition according to one embodiment of the present invention may further include purified water, an antioxidant, a stabilizer, a pigment, or a flavoring agent commonly used in the cosmetic composition field.
- the cosmetic composition according to an embodiment of the present invention may be prepared in a conventional formulation.
- lotion skin lotion
- skin softener skin toner
- astringent lotion
- milk lotion moisture lotion
- nutrient lotion massage cream
- nutrient cream moisture cream
- eye cream hand cream
- foundation essence
- nutrient essence eye Essences
- packs, soaps cleansing foams
- cleansing lotions cleansing creams
- body lotions body creams
- body cleansers suspensions
- compositions of such formulations may be prepared according to conventional methods in the art.
- the composition may further contain at least one selected from the group consisting of oils, purified water, emulsifiers, dispersants, pigments, fragrances, sunscreens, sweeteners, vitamins, and metal ion sequestering agents. Also, in one embodiment, the composition may further include 0.1% by weight to 3.0% by weight of a preservative.
- the mixing amount of the additional components such as the above oils can be easily selected by those skilled in the art within a range that does not impair the objects and effects of the present invention.
- the cosmetic composition according to one embodiment may preferably be a cream formulation.
- the cosmetic composition may evenly contain the coated spicule of the present invention, and it may be effective in moisturizing the skin and infiltrating the spicule into the skin.
- the cosmetic composition according to one embodiment may also include additional ingredients commonly used in cosmetics, such as dispersants, thickeners, pigments, fragrances, fillers, preservatives, preservatives, neutralizers, sunscreens, sweeteners, vitamins, free-radical scavengers, It may further include any conventional cosmetic ingredient which may be selected from metal ion sequestering agents, and mixtures thereof.
- Example 1-1 cleaning of spicules
- a spicule extracted from Spongilla lacustris L. from Russia was used, and it is a spicule with an inner hole.
- the spicules with inner holes were washed through the following process. 100 g of spicule was put in 1,000 ml of purified water to remove salt, and then filtered through a 400 mesh polyethylene (PE) sieve, and then the spicule remaining in the sieve was washed twice with purified water. After sterilization in 1,000ml of 70% ethanol, the mixture was filtered through a 400 mesh polyethylene (PE) sieve, and the spicule left in the sieve was washed twice with purified water. Then, the washed spicule was put into a dryer (Hanbaek Science Co., Ltd.) and 50 dried in
- the dried spicules were put in 1,000 ml of 35% hydrogen peroxide (H2O2) (Samcheon Chemical Co.) and 60 It was treated with ultrasonic waves for 1 hour under the conditions of 300 W and 40 kHz using an ultrasonic cleaner (Seongdong Ultrasonic Co.). Then, after filtering through a 400 mesh polyethylene (PE) sieve, the process of washing the spicule left in the sieve with 500 ml of purified water was repeated three times. Thereafter, the washed spicule was put into a dryer and 50 Through the process of drying in the spicule was completed.
- H2O2 hydrogen peroxide
- PE polyethylene
- Example 1-2 Inclusion of the first active ingredient in the inner cavity of the spicule
- Example 1-3 silica coating
- Example 1-2 The spicules obtained in Example 1-2 were reacted in a 1% tetraethylorthosilicate solution for 1 hour to coat the spicules with silica.
- the prepared mixture was filtered through a 400 mesh polyethylene (PE) sieve, and then the process of washing the diamond bonding structure remaining in the sieve with 500 ml of purified water was repeated three times. Thereafter, the cleaned diamond bonding structure was put into a dryer and 50 Through a drying process at , a needle-like structure was obtained in which collagen was contained in the inner cavity and diamond and fluorescent collagen were bonded to amino groups of the spicules.
- PE polyethylene
- Example 2 Example of preparation of aminosilane to polylysine weight ratio of 10:1
- Example 2 It was prepared as in Example 1, but only the composition of the solution used for amino group coating was changed. 0.1 part by weight of 3-aminopropyltrimethoxysilane and 0.01 part by weight of poly-L-lysine (mixing ratio 10:1) and 98.89 parts by weight of water were added based on 1 part by weight of spicule. Reaction was performed for 1 hour to coat the amino groups. Except for the composition of the solution used for the amino group coating, all other reaction conditions were the same as in Example 1.
- Example 3 Example of preparation of aminosilane to polylysine weight ratio of 100:1
- Example 2 It was prepared as in Example 1, but only the composition of the solution used for amino group coating was changed. 1 part by weight of 3-aminopropyltrimethoxysilane, 0.01 part by weight of poly-L-lysine (mixing ratio 100:1), and 97.99 parts by weight of water were added to 1 part by weight of spicule, followed by 1 hour During the reaction, the amino group was coated. Except for the composition of the solution used for the amino group coating, all other reaction conditions were the same as in Example 1.
- Example 4 Example of preparation of aminosilane to polylysine weight ratio of 500:1
- Example 2 It was prepared as in Example 1, but only the composition of the solution used for amino group coating was changed. 5 parts by weight of 3-aminopropyltrimethoxysilane and 0.01 part by weight of poly-L-lysine (mixing ratio 500:1) and 93.99 parts by weight of water were added to 1 part by weight of spicule, followed by 1 hour During the reaction, the amino group was coated. Except for the composition of the solution used for the amino group coating, all other reaction conditions were the same as in Example 1.
- the process of washing with 500 ml of purified water was repeated three times for the spicules that had not been subjected to the silica coating and amino group coating processes without inclusion of the first active ingredient in the spicules. Thereafter, 0.01% by weight of collagen (Sigma-Aldrich Co.) and nanodiamonds to which FITC (Fluorescein-5-isothiocyanate, ThermoFisher Scientific Co.), a fluorescent substance, was bound were added and reacted at room temperature for 1 hour. Next, the prepared mixture was filtered through a 400 mesh polyethylene (PE) sieve, and then the process of washing the diamond bonding structure remaining in the sieve with 500 ml of purified water was repeated three times. Thereafter, the cleaned diamond bonding structure was put into a dryer and 50 Through a drying process at , an acicular structure having diamond and collagen only on the outer surface of the spicule was obtained.
- FITC Fluorescein-5-isothiocyanate,
- a spicule coated only with silica obtained through only the processes of Examples 1-1 to 1-3 was obtained. Then, the process of washing the spicule with 500 ml of purified water was repeated three times. Thereafter, 0.01% by weight of collagen (Sigma-Aldrich) coupled with fluorescent material FITC and nanodiamonds were added and reacted at room temperature for 1 hour. Next, the prepared mixed solution was filtered through a 400 mesh polyethylene (PE) sieve, and then the process of washing the diamond bonding structure remaining in the sieve with 500 ml of purified water was repeated three times. Thereafter, the cleaned diamond bonding structure was put into a dryer and 50 Through the drying process at , a structure in which diamond and fluorescent collagen were bonded to the amino group of the spicules was obtained. This acicular structure was not coated with an amino group.
- the prepared mixed solution was filtered through a 400 mesh polyethylene (PE) sieve, and then the process of washing the diamond bonding structure remaining in the sieve with 500 ml of purified water was repeated three times. Thereafter, the cleaned diamond bonding structure was put into a dryer and 50 Through the drying process at , a structure in which diamond and fluorescent collagen were bonded to the amino group of the spicules was obtained. Poly-L-lysine was not used in the amino group coating of this acicular structure.
- PE polyethylene
- the following table 1 summarizes the spicule manufacturing conditions of the comparative examples and examples and the fusion rate results of external diamond and collagen of the resulting spicule structure.
- the following diamond collagen fusion rate (%) was calculated as follows.
- Fusion rate (%) (fluorescence value of collagen bound to spicule after diamond collagen fusion) / (fluorescence value of total collagen used) x 100
- the spicules of Comparative Example 1 without inner hole inclusion and the spicule of Comparative Example 2 with inner hole inclusion were selected and evaluated. 5 mg of spicule and 1 mg of FITC were added to 0.2 ml of purified water to prepare a mixed solution, and then 0.1 mg of spicule was taken from the prepared mixture and placed on a slide glass. The results are shown in FIG. 2 . As shown in FIG. 2 , the spicule of Comparative Example 2 with inner hole inclusion showed superior fluorescence compared to the spicule of Comparative Example 1 without inner hole inclusion. That is, it was confirmed that the active ingredient could be impregnated into the spicule through inclusion of the inner hole of the spicule.
- the spicules obtained in Comparative Examples 3 and 4 and Examples 1 to 4 were evaluated as follows. After preparing a mixed solution by adding 5 mg of spicules to 0.2 ml of purified water and mixing, 0.1 mg of spicules were taken from the prepared mixture and placed on a slide glass, and observed with a fluorescence microscope (Nikon, Ts2-FL) GFP filter. shown in Figure 3. As shown in FIG. 3, it was confirmed that the inclusion of fluorescent collagen was excellent in Example 4.
- a cosmetic composition was prepared using the spicules of Comparative Example 2 and Examples 1 to 4 in Table 1. Specifically, 10.0% by weight of glycerin (moisturizing agent), 3.0% by weight of butylene glycol, 1.0% by weight of sodium chloride, and 4.0% by weight of hydrolyzed collagen were added to 59.675% by weight of purified water and stirred at 1,000 rpm for 10 minutes to obtain an aqueous phase lysate. was manufactured.
- caprylic / capric triglyceride oil
- diisostearyl maleate oil
- cetyl PG / PPG-10/1 dimethicone Emulsifier
- compositions 1 and 2 the cosmetic compositions obtained by blending the spicules of Comparative Examples 3 and 4 are referred to as Compositions 1 and 2, respectively, and the cosmetic compositions obtained by blending the spicules of Example 4 are referred to as Composition 3, respectively.
- tissue section was prepared by repeating the process of spreading and applying 0.25 g of the composition on pig skin (2 ⁇ 2 cm) four times at 10-minute intervals, preventing it at room temperature for 24 hours, and then adding 3.7% formaldehyde (Sigma-Aldrich).
- compositions 1 and 2 did not show fluorescence in the dermal and dermal layers of the skin, whereas fluorescence was observed in the epidermal and dermal layers of composition 3. This is because the fluorescent protein penetrated into the epidermal and dermal layers, and supports that the cosmetic composition according to the present invention has excellent skin absorption (penetration).
- the keratin exfoliation effect was measured on 15 adult men and women aged 20 to 40 years, and the results are shown in FIG. 5. Specifically, the test subject put 10% by weight of dihydroxy acetone in the hilltop chamber before applying the sample and attached it to the inside of the upper arm for 5 hours. After 24 hours, the color of the colored area was measured with a chromameter (Minolta Co.) to measure the color difference before and after application of the sample. Appropriate amounts of the cosmetic compositions of Composition 1 and Composition 3 were taken and applied to the affected area twice daily in the morning and afternoon for 2 weeks. Thereafter, the degree of discoloration was measured with a chromameter to measure the time required to return to the original skin color. The keratin exfoliation rate was calculated by the following formula.
- Keratin exfoliation rate (%) (Turnover time of blank - Turnover time during sample application) / (Turnover time of blank) * 100
- the group treated with Composition 3 exhibited an excellent keratin exfoliation rate.
- Fetal bovine seru Fetal bovine seru (FBS), r-Human Fibroblast Growth Factor-B (rhFGF-B), INSULIN, Gentamicin sulfate, Amphotericin- (GA1000) Fibroblast Basal Medium (FBM) used in cell experiments were purchased from Lonz (USA).
- EZcytox was purchased from Daeil Lab Service (Korea) and used.
- a culture medium having a final concentration of 0.001%, 0.005%, and 0.010% hereinafter referred to as "each experimental group" of the cosmetic composition was prepared. The following experiments were conducted at the P&K Skin Clinical Research Center.
- NHDF Normal Human Dermal Fibroblasts
- the cultured NHDF cells were inoculated into a 24-well plate at a concentration of 2.0 ⁇ 10 4 cells/well and cultured for 24 hours, and then cultured for 24 hours after exchanging the medium for each experimental group with serum-free FBM. After incubation, 50 ⁇ l of EZ-Cytox was added per well and further incubated for 1 hour. The cultured medium was transferred to a 96-well plate and absorbance was measured at 450 nm using a VERSA max microplate reader (Molecular devices, LCC, USA). The average absorbance value for each sample group was obtained, and cell viability was investigated by comparing with the absorbance value of Composition 1, which is a control group.
- the cosmetic composition of the present invention has no cytotoxicity compared to the control composition 1.
- the NHDF cells were inoculated into a 24-well plate at a concentration of 2.0 ⁇ 10 4 cells/well and cultured for 24 hours, and then cultured for 24 hours after exchanging the medium for each experimental group with serum-free FBM. After 24 hours of culture, the supernatant was taken and the amount of procollagen released in the medium was measured using the Procollagen Type I C-peptide (PIP) EIA Kit. Absorbance was measured at 450 nm using a VERSA max microplate reader (Molecular devices, LCC, USA).
- the cosmetic composition of the present invention significantly increased intracellular collagen (PIP) production in a concentration-dependent manner. Specifically, in the cosmetic composition at a concentration of 0.001% to 0.010%, the production of intracellular collagen (PIP) was significantly increased from 138.52% to 166.20% in a concentration-dependent manner.
- the NHDF cells were inoculated into a 24-well plate at a concentration of 2.0 ⁇ 10 4 cells/well, cultured for 24 hours, and then exchanged with serum-free FBM containing diluted samples for each concentration and cultured for 24 hours. After culturing for 24 hours, after washing with HEPES-BSS, intracellular collagen fibers were stained according to the immunofluorescence staining method. After that, the degree of fluorescence expression was measured using a fluorescence microscope. All of the above results were expressed as mean values ⁇ standard deviations, and the displayed experimental results were the results of three or more independent experiments, and statistical significance was verified at the significance level of p ⁇ 0.05 by independent t-test.
- the average age of the 21 test subjects was 48.762 years old, consisting of 11 people in their 40s and 10 people in their 50s.
- the skin conditions of 21 test subjects were dry skin in 14, normal skin in 4, and neutral skin in 3.
- test subjects who agreed to participate in the test and signed the consent form were measured as shown in Table 4 below. Skin symptoms were evaluated after using the product. After the test was completed, a survey on efficacy and preference was conducted.
- test subjects were placed at room temperature of 20 to 24 Rest was taken for 30 minutes in a waiting room under constant temperature and humidity conditions of 40 to 60% humidity to adapt the skin surface temperature and humidity to the environment of the measurement space, and water intake was restricted during rest.
- room temperature 20 to 24 Rest was taken for 30 minutes in a waiting room under constant temperature and humidity conditions of 40 to 60% humidity to adapt the skin surface temperature and humidity to the environment of the measurement space, and water intake was restricted during rest.
- objective measurement it was measured by one researcher, and the same area was measured at every measurement.
- the 3D Raman system used in the test is a device designed to be able to finely adjust the distance in the x, y, and z directions, and can move the z-axis focal length from the skin surface to the skin in micrometer units. Therefore, it is possible to obtain a three-dimensional Raman spectrum image according to the depth without damaging the skin of the test subject, and using this, the skin absorption of cosmetics can be determined.
- 3D Raman scanning was performed by dividing two regions of 3 ⁇ 4 cm2 test/control area on the left forearm of the subject, and then fixing the forearm to the equipment, and measured before and 30 minutes after product use, respectively.
- the laser used for the measurement was 785 nm and the scanning step was fixed at 5 ⁇ m. Since 5 points were set to be taken in the x and y-axis directions and 11 points were taken in the z-axis direction, the skin absorption of cosmetics could be known from the skin surface to a depth of 50 ⁇ m. In addition, it can be converted into absorption depth ( ⁇ m) and absorption rate ( ⁇ m/h).
- Skin absorption was evaluated in a total of 10 steps by dividing the z-axis into 10 equal parts at intervals of 5 ⁇ m on a 2D image. Therefore, the skin absorption depth can be converted by multiplying the change in skin absorption before and after 30 minutes of product use by 5 ⁇ m, and the skin absorption rate can be converted by dividing the absorption depth by 0.5 hours, which is the use time.
- FIGS. 10 and 11 compared to before use, skin absorption was statistically significantly improved after 30 minutes of using Composition 3 of the present invention.
- composition 3 showed remarkable effects of 1.871 times and 187% compared to composition 1, which is a control group including spicules not coated with diamonds, and showed a statistically significant difference even after 30 minutes of use.
- test subjects were asked to directly answer the questionnaire in 5 levels of measurement items: very good (4), good (3), average (2), bad (1), and very bad (0).
- the researcher determined the efficacy of the test product by obtaining the percentage of the number of subjects for each answer.
- test subjects were asked to directly answer the questionnaire about the feeling of using the product.
- the evaluation items were evaluated on a 5-level scale of very good (4), good (3), normal (2), bad (1), and very bad (0) for skin moistness, skin smoothness, spreadability, fragrance, and overall feeling of use. .
- the adverse reaction incidence rate was calculated by integrating the adverse reactions identified in all test subjects who used the test product and all adverse reactions reported during the test period, and used as safety evaluation data for the product.
- the occurrence and degree of symptoms were confirmed through a questionnaire survey during the test period.
- the researcher's visual evaluation results for the test product use area and the test subject's questionnaire results were comprehensively evaluated. Safety evaluation and adverse reaction evaluation were conducted.
Landscapes
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Public Health (AREA)
- Veterinary Medicine (AREA)
- Animal Behavior & Ethology (AREA)
- General Health & Medical Sciences (AREA)
- Birds (AREA)
- Epidemiology (AREA)
- Dermatology (AREA)
- Gerontology & Geriatric Medicine (AREA)
- Zoology (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Geometry (AREA)
- Cosmetics (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
Abstract
본 발명은 피부개선 유효성분 및 미세 다이이아몬드의 경피 흡수를 촉진시킬 수 있는 스피큘의 제조방법과 이에 의해 제조되는 스피큘 및 이를 포함하는 화장료 조성물에 관한 것으로서, 본 발명에 따라 제조된 스피큘 화장료 조성물은 우수한 경피침투 효능을 가질 수 있고, 기능성이 우수한 화장료 조성물의 제조에 이용될 수 있다.
Description
본 발명은 피부개선에 유효한 성분의 경피 흡수를 촉진시킬 수 있는 경피 흡수 촉진용 침상형 구조체의 제조방법과 이에 의해 제조되는 침상형 구조체 및 이를 포함하는 화장료 조성물에 관한 것이다.
외모가 건강에 대한 하나의 척도로 인식되고 이에 따라 피부 건강에 대한 관심이 고조되면서, 화장품 산업 분야에서는 인체에는 무해하면서 피부에는 기능적인 영향을 미치는 친환경 소재에 대한 관심이 높아지고 있다. 특히 화장품에 함유되는 합성 계면활성제, 색소, 산화방지제 및 화학 방부제 등이 피부를 더 건조하게 하거나, 발진, 염증, 피부병, 심지어 피부암을 유발할 가능성이 있는 것으로 알려지고 있어, 피부에 유해한 화학 성분 대신 천연 물질을 주원료로 이용하는 화장품에 대한 필요성이 높은 실정이다. 특히 화장품의 부수적인 기능적 효과에 중점을 두는 기능성 화장품 분야에서도 천연 유래 기능성 물질에 대한 연구가 각광받고 있다.
이러한 천연 물질 중 스피큘(해면 골편)은 일명 스폰지(Sponge)라고도 하는데, 해면 동물은 근육, 신경 또는 장기가 존재하지 않는 원시적인 해양 생물로 5,000여종 이상이 존재하고 바다 깊이에 관계없이 발견되는 생물이다. 골편은 무척추 동물의 체내에 존재하는 바늘 모양을 가지고 있는 골격의 기능을 담당하는 조직으로 주로 규산, 탄산칼슘이 그 주성분이다. 해면 동물의 섬유성 골격은 모세관 현상에 따른 흡수 능력을 가지고 있어 의료용 등 여러 방면에 응용되고 있다. 일 예로, 해면 동물의 골편은 골수염 치료용 항생제를 함유하여 질환에 대한 치료 및 예방 용도로 사용되고 있다.
위와 같은 해면동물 유래 스피큘은 침상 구조를 가지므로 피부 경피층까지 유효성분을 전달하는 데에 특히 적합하여 화장료 조성물에 사용하려는 시도가 있어왔다.
본 발명의 선행 특허 문헌으로는 대한민국 등록특허 제 10-2074214호 등이 존재한다.
이러한 배경하에서 본 발명자는 상기와 같은 해면동물 유래 침상형 구조체를 화장료 조성물로 이용하는 데 있어서, 미세 다이아몬드 코팅을 포함하며 아미노기 개질단계를 갖는 최적의 제조방법을 발명으로 완성하여 제공하게 되었다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 경피흡수가 우수한 스피큘의 제조방법으로서, 보다 구체적으로는 피부개선 유효성분을 포함하고, 다이아몬드로 코팅된 침상형 구조체의 제조방법 및 이에 의해 제조된 침상형 구조체를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 과제는 상기 방법으로 제조된 스피큘을 포함하는 화장료 조성물을 제공하는 것이다.
그러나 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 과제에 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당해 기술분야의 통상의 기술자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 다음 단계를 포함하는 피부개선에 유효한 성분과 다이아몬드가 코팅된 스피큘 제조방법을 제공한다:
(a) 스피큘을 세척하는 단계;
(b) 상기 세척된 스피큘의 내공에 제1 유효성분을 포접하는 단계;
(c) 상기 내공에 제1 유효성분이 포접된 스피큘의 외부를 실리카로 코팅하는 단계;
(d) 상기 실리카가 코팅된 스피큘을 아미노실레인 및 라이신(lysine)과 반응시켜 아미노기를 코팅하는 단계; 및
(e) 상기 아미노기가 코팅된 실리카에 제2 유효성분과 다이아몬드를 코팅하는 단계.
일 측에 따르면, 상기 (d) 단계의 아미노실레인은 3-아미노프로필트리메톡시실레인(3-aminopropyltrimethoxysilane)일 수 있다.
일 측에 따르면, 상기 (d) 단계의 라이신은 폴리-L-라이신(poly-L-lysine)일 수 있다.
일 측에 따르면, 상기 (d) 단계의 아미노실레인 및 라이신의 혼합비율은 1:1 내지 500:1의 비율일 수 있다.
일 측에 따르면, 상기 (e) 단계의 상기 다이아몬드는 마이크로다이아몬드, 나노다이아몬드 및 콜로이드 다이아몬드로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상일 수 있다.
일 측에 따르면, 상기 제1 유효성분 및 제2 유효성분은 각각 콜라겐, 피시콜라겐, 나노콜라겐, 저분자콜라겐, 식물성콜라겐, 콜라겐 펩타이드, 아미노산, 트리펩타이드, 테트라펩타이드 및 수용성 비타민으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상이고, 상기 제1 유효성분과 제2 유효성분은 동일하거나 또는 서로 다른 성분일 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에 따르면, 상기 방법으로 제조된 스피큘을 포함하는 화장료 조성물이 제공된다.
일 측에 따르면, 상기 화장료 조성물은 피부각질 박리 효과를 가질 수 있다.
일 측에 따르면, 상기 화장료 조성물은 주름 개선 효과를 가질 수 있다.
본 발명의 제조방법에 따르면, 우수한 아미노기 개질정도를 갖는 스피큘을 얻을 수 있으며, 이에 따라 경피 흡수가 촉진될 수 있다. 또한, 본 발명의 제조방법에 따라 제조된 스피큘은 내공에 콜라겐 등의 친수성 유효성분을 다량 포함할 수 있으며, 외부가 미세 다이아몬드로 코팅되어 상기 우수한 피부 박리 및 피부 재생 효과를 주며, 또한 경피 흡수 효과와 상승효과를 일으켜 피부 내부까지 깊히 침투하여 기능성이 우수한 화장료 조성물의 제조에 이용될 수 있다.
본 발명의 효과는 상기한 효과로 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 상세한 설명 또는 청구범위에 기재된 발명의 구성으로부터 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
도 1은 본 발명의 제조방법에 따른 침상형 구조체의 제조방법의 모식도를 나타낸 것이다.
도 2는 내공 포접 여부에 따른 형광 콜라겐의 형광 발색 정도를 나타낸 것이다.
도 3은 제조방법을 달리하여 제조된 제조예들의 형광 발색 정도를 나타낸 것이다.
도 4는 상기 제조예의 침상형 구조체를 포함하여 제조된 화장료 조성물의 피부흡수 정도를 나타낸 것이다.
도 5는 본 발명의 제조방법에 따른 침상형 구조체를 포함하는 화장료 조성물의 피부박리 효과를 평가한 것이다.
도 6은 본 발명의 제조방법에 따른 침상형 구조체를 포함하는 화장료 조성물의 눈가주름 개선 효과를 평가한 것이다.
도 7은 본 발명의 개질된 스피큘을 포함한 화장료 조성물의 세포 생존 효과를 나타낸 그래프이다.
도 8은 NHDF 세포에서 본 발명의 개질된 스피큘을 포함한 화장료 조성물의 콜라겐 합성 효과를 나타낸 그래프이다.
도 9는 NHDF 세포에서 본 발명의 개질된 스피큘을 포함한 화장료 조성물의 콜라겐 섬유 생성에 미치는 효과를 나타낸 사진이다(녹색: 콜라겐 섬유, 스케일바: 20 ㎛).
도 10은 본 발명의 개질된 스피큘을 포함한 화장료 조성물 3 및 일반 스피큘을 포함한 화장료 조성물 1의 피부흡수도를 나타낸 그래프이다.
도 11은 본 발명의 개질된 스피큘을 포함한 화장료 조성물3 및 다이아몬드가 코팅이 되지 않은 스피큘을 포함한 화장료 조성물1의 피부 흡수도를 비교한 그래프이다.
도 12는 본 발명의 개질된 스피큘을 포함한 화장료 조성물3 및 다이아몬드가 코팅이 되지 않은 스피큘을 포함한 화장료 조성물1의 피부 흡수 깊이를 나타낸 그래프이다.
도 13은 본 발명의 개질된 스피큘을 포함한 화장료 조성물3 및 다이아몬드가 코팅이 되지 않은 스피큘을 포함한 화장료 조성물1의 피부 흡수 깊이를 비교한 그래프이다.
도 14는 본 발명의 개질된 스피큘을 포함한 화장료 조성물3 및 다이아몬드가 코팅이 되지 않은 스피큘을 포함한 화장료 조성물1의 피부 흡수 속도를 나타낸 그래프이다.
도 15는 본 발명의 개질된 스피큘을 포함한 화장료 조성물3 및 다이아몬드가 코팅이 되지 않은 스피큘을 포함한 화장료 조성물1의 피부 흡수 속도를 비교한 그래프이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면 스피큘의 제조방법으로서,
(a) 스피큘을 세척하는 단계;
(b) 상기 세척된 스피큘의 내공에 제1 유효성분을 포접하는 단계;
(c) 상기 내공에 제1 유효성분이 포접된 스피큘의 외부를 실리카로 코팅하는 단계;
(d) 상기 실리카가 코팅된 스피큘을 아미노실레인 및 라이신(lysine)과 반응시켜 아미노기를 코팅하는 단계; 및
(e) 상기 아미노기가 코팅된 실리카에 제2 유효성분과 다이아몬드를 코팅하는 단계;
를 포함하는 피부개선에 유효한 성분과 다이아몬드가 포함된 스피큘의 제조방법을 제공한다.
본 명세서에서 사용된 용어 "스피큘", "침상형 몸체" 또는 "침상형 구조체"란 침상 형태의 미세구조를 갖는 구조체를 의미하며, 본 명세서에서 상기 "스피큘", "침상형 몸체" 및 "침상형 구조체"는 교환적으로 사용될 수 있다. 바람직하게는 해면동물 유래의 침상구조를 갖는 것일 수 있고, 더욱 바람직하게는 상기 해면동물은 스폰질라 라쿠스트리스(Spongilla lacustris)일 수 있다. 상기 해면동물의 골편 또는 골침이 본 발명에서의 스피큘로 사용된다.
상기 스피큘은 칼슘 또는 실라카로 구성되며, 상기 스피큘은 다공성 내부를 가지는 것일 수 있다. 상기 스피큘은 I형 구조, Y형 구조 또는 X형 구조를 가진다. 구체적으로, 상기 스피큘은 Monoaxon 모양, Triaxon 모양, Tetraxon 모양 또는 Polyaxon 모양일 수 있다. 또한, 상기 Triaxon 모양은 Triactine 또는Hexactine 모양일 수 있다. 상기 "Monoaxon"은 끝이 뾰족한 침상형태의 스피큘을 의미한다. 바람직하게는, 상기 스피큘은 I형 구조 및 Monoaxon 모양을 가지는 것일 수 있다.
상기 스피큘은 해면동물로부터 수득되고, 추가적으로 정제된 것일 수 있다.
상기 코팅된 스피큘은 내부에 피부개선에 유효한 성분이 포함된 것일 수 있다. 본 발명의 스피큘은 내부의 천연 불순물을 모두 제거하여, 순수한 스피큘을 포함하는 것을 특징으로 한다. 따라서, 상기 스피큘은 내부의 다공성 구조에 피부개선에 유효한 성분이 포함될 수 있다.
상기 피부개선에 유효한 성분이란 화장학적으로 유효한 성분일 수 있으며, 피부 기능을 개선 내지 향상하기 위한 성분, 피부상태 악화를 억제하기 위한 성분, 또는 피부의 단점을 보완하거나 장점을 부각시키기 위한 성분 등이 포함될 수 있다. 상기 유효성분의 비 제한적인 예시로는 콜라겐, 피시콜라겐, 나노콜라겐, 저분자콜라겐, 식물성콜라겐, 콜라겐 펩타이드, 아미노산, 트리펩타이드, 테트라펩타이드 및 수용성 비타민 등이 있다.
본 명세서에서 사용된 용어, "콜라겐(collagen)"은 콜라겐 분자의 반결정질 응집체를 의미한다. 구체적으로, 콜라겐은 아미노산으로 구성된 삼중 나선으로 형성된 세포외기질을 형성하는 주요 단백질로서, 결합 조직의 주성분이다. 상기 콜라겐은 인체 유래 콜라겐일 수 있다. 인체 유래 콜라겐은 원섬유성 콜라겐 또는 비원섬유성 콜라겐일 수 있다.
상기 스피큘은 표면이 코팅되어 개질된 것일 수 있다. 구체적으로, 표면에 다이아몬드 코팅된 것일 수 있다. 이러한 다이아몬드 코팅된 스피큘은 다이아몬드가 코팅되지 않은 스피큘에 비해, 유효성분의 피부 흡수도를 향상시킬 수 있어, 유효성분의 피부 흡수율이 높아질 수 있다.
상기 코팅에 사용되는 다이아몬드는 다이아몬드 파우더 형태 또는 액상 형태를 이용할 수 있다. 이때 사용되는 다이아몬드는 마이크로다이아몬드, 나노다이아몬드 및 콜로이드 다이아몬드로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 이상일 수 있다. 구체적으로, 상기 다이아몬드는 나노 다이아몬드일 수 있다.
또한, 상기 스피큘은 표면에 실리카 코팅을 포함하는 것일 수 있다.
상기 실리카 코팅은 이산화규소를 포함하는 물질로 코팅되는 것을 의미한다.
상기 실리카의 일 구체예는 테트라에틸오르토실리케이트(tetraethylorthosilicate), 실록산(siloxane polymer) 일 수 있다. 상기 실리카 코팅은 침상형 몸체의 표면을 개질하여 유효성분과의 결합 성능을 개선할 수 있다.
상기 스피큘은 표면에 아미노기 코팅을 포함하는 것일 수 있다. 상기 아미노기 코팅은 아미노기를 포함하는 물질의 코팅층을 의미한다. 상기 아미노기 코팅은 말단에 아미노기를 포함하는 물질 또는 아미노산을 스피큘 표면에 코팅하는 것을 의미한다.
상기 아미노기 코팅은 아미노실레인 코팅 및/또는 라이신 코팅일 수 있다.
본 명세서에서 사용된 용어, "아미노실레인(amino silane)"은 수소가 아미노기로 치환된 N-실릴 화합물로서, 화학식은 SiH4으로 표기하고, 아미노실란이라고도 명명한다. 상기 아미노실레인은 실란 커플링제의 일종으로서, 친수성 코팅층을 형성하는 것일 수 있다.
상기 아미노실레인은 N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필메틸디메톡시실레인, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필트리메톡시실레인, 3-트리에톡시실릴-N-(1,3 디메틸-부틸리덴) 프로필아민, N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실레인, N-(비닐벤질-2-아미노에틸-3-아미노프로필트리메톡시실레인염산염, N-(비닐벤질)-2-아미노에틸-3-아미노프로필트리메톡시실레인염산염, 3-아미노프로필트리메톡시실레인, 3-아미노프로필트리메톡시실레인, 3-아미노프로필트리에톡시실레인 이의 가수분해물, 이의 유도체 또는 이의 조합일 수 있다.
본 명세서에서 사용된 용어, "라이신(lysine)"은 아미노산의 한 종류로서, 라이신의 동종 아미노산 중합체인 폴리라이신을 포함할 수 있다. 상기 라이신은 폴리-L-라이신, 폴리-D-라이신 또는 이의 조합일 수 있다.
일 구체예에 있어서, 상기 아미노실레인은 3-아미노프로필트리메톡시실레인 일 수 있다. 또한, 상기 라이신은 폴리-L-라이신일 수 있다.
상기 (a) 단계의 상기 세정은 침상형 몸체의 내공에 존재하는 유기 불순물을 제거하기 위한 것으로, 정제수 및 염기성, 산성 용액을 이용하여 이루어질 수 있다. 바람직하게는 침상형 몸체의 세정은 정제수로 침상형 몸체를 1회 이상 세정한 후, 황산, 염산, 불산, 과산화수소수와 같은 산성 용액 및 수산화나트륨, 수산화칼륨과 같은 염기성 용액으로 처리하는 과정을 거칠 수 있다.
일 측에 따르면, 상기 (b) 단계의 상기 내공 포접은 50 내지 300 MPa의 압력이 1 내지 10분 동안 가해지는 초고압 처리로 이루어질 수 있으며, 상기 제1 유효성분은 바람직하게는 친수성 유효성분일 수 있고, 그 비 제한적인 예시로는 아미노산, 트리펩타이드, 테트라펩타이드 및 수용성 비타민 등이 있다. 상기 조건에서 내공에 제1 유효성분이 우수하게 포접될 수 있다.
상기 (c) 단계의 상기 실리카의 코팅은 바람직하게는 테트라에틸오르토실리케이트(tetraethylorthosilicate)를 반응시켜 이루어질 수 있다. 상기 실리카 코팅과정은 침상형 몸체의 표면을 개질하여 유효성분과의 결합성능을 개선할 수 있다. 또한 상기 코팅 반응은 바람직하게는 25 내지 50 
에서, 30 분 내지 2 시간 동안 반응이 이루어지며, 50 내지 300 MPa의 압력이 1 내지 10분 동안 가해지는 초고압 처리를 포함할 수 있다. 상기 조건에서 실리카 코팅이 가장 우수한 정도로 이루어질 수 있다.
일 측에 따르면, 상기 (d) 단계의 아미노실레인은 3-아미노프로필트리메톡시실레인(3-aminopropyltrimethoxysilane)일 수 있으며, 상기 (d) 단계의 라이신은 폴리-L-라이신(poly-L-lysine)일 수 있다.
일 측에 따르면, 상기 (d) 단계의 상기 아미노실레인은 라이신보다 높은 중량으로 포함되는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 아미노실레인 및 라이신은 1:1 내지 1000:1의 중량비를 가지는 것일 수 있다. 바람직하게는, 상기 중량비는 500:1일 수 있다. 아미노실레인은 라이신과의 혼합용액 형태로 스피큘에 반응되며, 바람직하게는 스피큘 1 중량부에 대하여 0.01 중량부 내지 5 중량부로 혼합비율을 달리할 수 있다. 상기 범위를 벗어나는 경우, 스피큘에 다이아몬드와 유효성분이 포접되는 효율이 떨어지는 문제점이 발생할 수 있다.
하기 실시예 5및 6에서 검증하듯이, 아미노실레인 및 라이신의 혼합중량비가 500:1인 경우 가장 우수한 형광콜라겐 포접능력과 피부흡수정도를 보여주었으며, 특히 더 나은 경피흡수율을 보여줄 수 있다.
상기 (d) 단계의 아미노기의 코팅은 침상형 몸체의 표면을 개질하는 단계로, 바람직하게는 실리카코팅 이후에 이루어질 수 있다. 상기 아미노기를 코팅하는 반응은 바람직하게는 25 내지 50 
에서 30 분 내지 2 시간 동안 이루어질 수 있고, 50 내지 300 MPa의 압력이 1 내지 10분 동안 가해지는 초고압 처리가 이루어질 수 있다. 상기 반응조건 하에서 아미노기로의 개질이 우수하게 이루어질 수 있다.
일 측에 따르면, 상기 (e) 단계의 상기 다이아몬드는 마이크로다이아몬드, 나노다이아몬드 및 콜로이드 다이아몬드로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상일 수 있다.
일 측에 따르면, 상기 제1 유효성분 및 제2 유효성분은 각각 콜라겐, 피시콜라겐, 나노콜라겐, 저분자콜라겐, 식물성콜라겐, 콜라겐 펩타이드, 아미노산, 트리펩타이드, 테트라펩타이드 및 수용성 비타민으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상이고, 상기 제1 유효성분과 제2 유효성분은 동일하거나 또는 서로 다른 성분일 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에 따르면, 상기 방법으로 제조된 스피큘을 포함하는 화장료 조성물이 제공된다. 상기 스피큘의 함량은 특별히 한정되지 않으나, 바람직하게는 화장료 조성물 100 중량부를 기준으로 0.1 내지 5 중량부일 수 있다. 상기 조성에서 가장 우수한 경피흡수율 및 피부박리 효과를 보여줄 수 있다.
상기 화장료 조성물에 함유되는 피부개선 유효성분이란 피부 기능을 개선 내지 향상하기 위한 성분, 피부상태 악화를 억제하기 위한 성분, 또는 피부의 단점을 보완하거나 장점을 부각시키기 위한 성분 등이 포함될 수있다. 상기 유효성분의 함량은 특별히 한정되지 않으나, 바람직하게는 화장료 조성물 100 중량부를 기준으로 0.05 내지 1 중량부일 수 있다. 아울러, 본 발명에 따른 화장료 조성물에는 상기 유용성분 외에, 통상의 화장료 조성물에 포함되는 다양한 성분들이 포함될 수 있다. 예컨대, 모든 분산제, 증점제, 계면활성제, 방부제, 보습제, 안정화제, 용해화제, 안료 및 향료 등 마스크 시트에 통상적으로 사용되는 모든 물질을 포함할 수 있다.
일 측에 따르면, 상기 화장료 조성물은 피부각질 박리 효과를 가질 수 있다.
일 측에 따르면, 상기 화장료 조성물은 주름 개선 효과를 가질 수 있다.
이러한 본 발명의 일 실시예에 따른 화장료 조성물은 화장료 조성물 분야에서 통상적으로 사용되는 정제수, 항산화제, 안정화제, 안료, 또는 향료 등을 더 포함할 수 있다.
또한 본 발명의 일 실시예에 따른 화장료 조성물은 통상적인 제형으로 제조될 수 있다. 구체적으로 화장수(스킨로션), 스킨소프너, 스킨토너, 아스트린젠트, 로션, 밀크로션, 모이스쳐 로션, 영양 로션, 마사지크림, 영양 크림, 모이스쳐 크림, 아이크림, 핸드크림, 파운데이션, 에센스, 영양 에센스, 아이 에센스, 팩, 비누, 클렌징폼, 클렌징로션, 클렌징크림, 바디로션, 바디 크림, 바디클렌저, 현탁액, 겔, 분말, 페이스트, 마스크팩 또는 시트 또는 에어로졸 조성물을 포함하는 제형으로 제조될 수 있다. 또한 겔 또는 크림상, 페이스트상, 고체상 등 피부에 수분감을 제공하기에 적합한 다양한 성상으로 적용 가능하며, 구체적으로 셔벗 또는 슬러시와 같은 입자감의 젤 크림 상일 수 있다. 이러한 제형의 조성물은 당해분야에서 통상적인 방법에 따라 제조될 수 있다.
일 구체예에 있어서, 상기 조성물은 오일류, 정제수, 유화제, 분산제, 색소, 향료, 자외선 차단제, 감미료, 비타민, 및 금속 이온 봉쇄제로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 더 포함하는 것일 수 있다. 또한, 일 구체예에 있어서, 상기 조성물은 방부제 0.1중량% 내지 3.0중량%를 더 포함하는 것일 수 있다.
상기 오일류 등의 추가 성분의 배합량은 본 발명의 목적 및 효과를 손상시키지 않는 범위 내에서 당업자가 용이하게 선정 가능하다.
일 구체예에 따른 화장료 조성물은 바람직하게는 크림 제형인 것일 수 있다. 예를 들어, 상기 화장료 조성물이 크림 제형을 갖는 경우, 본 발명의 코팅된 스피큘을 골고루 함유할 수 있으며, 피부 보습에 효과적이면서도 스피큘을 피부에 침투시키는 데 효과적일 수 있다.
일 구체예에 따른 화장료 조성물은 또한 화장품에 통상 사용되는 추가 성분, 예컨대 분산제, 점증제, 색소, 향료, 충전제, 보존제, 방부제, 중성화제, 자외선 차단제, 감미료, 비타민, 자유-라디칼 스케빈저, 금속 이온 봉쇄제, 및 이들의 혼합물로부터 선택될 수 있는 임의의 통상적 미용 성분을 더 포함할 수 있다.
이하에서, 첨부된 도면을 참조하여 실시예들을 상세하게 설명한다. 그러나, 실시예들에는 다양한 변경이 가해질 수 있어서 특허출원의 권리 범위가 이러한 실시예들에 의해 제한되거나 한정되는 것은 아니다. 실시예들에 대한 모든 변경, 균등물 내지 대체물이 권리 범위에 포함되는 것으로 이해되어야 한다.
실시예에서 사용한 용어는 단지 설명을 목적으로 사용된 것으로, 한정하려는 의도로 해석되어서는 안 된다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 실시예가 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
또한, 첨부 도면을 참조하여 설명함에 있어, 도면 부호에 관계없이 동일한 구성 요소는 동일한 참조부호를 부여하고 이에 대한 중복되는 설명은 생략하기로 한다. 실시예를 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 실시예의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.
실시예 1. 스피큘의 수득
실시예 1-1. 스피큘의 세정
침상형 구조체로 러시아산 스폰질라 라쿠스트리스 엘(Spongilla lacustris L.)로부터 추출한 스피큘을 사용하였으며, 내공이 형성되어 있는 스피큘이다. 내공이 형성된 스피큘은 다음의 과정을 거쳐 세정하였다. 스피큘 100g을 정제수 1,000ml에 넣어 염분을 제거하고, 400메쉬(mesh) 폴리에틸렌(PE) 거름망으로 거른 후, 거름망에 남겨진 스피큘을 정제수로 2회 세척하였다. 이후 70% 에탄올 1,000ml에 넣어 살균한 후 400메쉬(mesh) 폴리에틸렌(PE) 거름망으로 거른 후, 거름망에 남겨진 스피큘을 정제수로 2회 세척하였다. 이후, 세척된 스피큘을 건조기(한백과학 사)에 투입하고 50 
에서 건조시켰다.
상기 건조된 스피큘에 잔존하는 불순물을 제거하기 위해 건조된 스피큘을 35% 과산화수소수(H2O2)(삼천화학 사) 1,000ml에 넣고 60 
에서 초음파세정기(성동초음파 사)를 이용하여 300W 및 40kHz 조건에서 1시간 동안 초음파로 처리하였다. 그 다음, 400메쉬(mesh) 폴리에틸렌(PE) 거름망으로 거른 후, 거름망에 남겨진 스피큘을 정제수 500ml로 세척하는 과정을 3회 반복하였다. 이후, 세척된 스피큘을 건조기에 투입하고 50 
에서 건조시키는 과정을 거쳐 스피큘의 세정을 완료하였다.
실시예 1-2. 스피큘의 내공에 제1 유효성분 포접
상기 세정된 스피큘 100g에 1N HCL (시그마-알드리치 사) 500ml을 첨가하고 1시간 동안 반응시킨 다음, 1N NaOH(시그마-알드리치 사) 500ml을 첨가하여 중화시켰다. 이후 10% 과탄산나트륨 1,000ml을 첨가하고 1시간 동안 반응시켜 내공의 유기 불순물을 제거하였다.
스피큘과 제1 유효성분인 콜라겐이 함유된 혼합액 10g을 비닐 팩에 넣어 진공 감압한 후, 고압처리기(일신 오토클레이브 사, Suflux®)를 이용하여 150MPa의 압력으로 5분 동안 가압 처리하였다. 그 다음, 400메쉬(mesh) 폴리에틸렌(PE) 거름망으로 거른 후, 거름망에 남겨진 스피큘을 정제수 500ml로 세척하는 과정을 3회 반복하였다. 이후, 세척된 스피큘을 건조기에 투입하고 50 
에서 건조시키는 과정을 거쳐 포접된 스피큘의 세정을 완료하였다.
실시예 1-3. 실리카 코팅
상기 실시예 1-2에서 얻어진 스피큘을 1% 테트라에틸오르토실리케이트(tetraethylorthosilicate) 용액에서 1시간 동안 반응시켜 스피큘에 실리카를 코팅하였다.
실시예 1-4. 아미노기 코팅
실시예 1-3에서 수득된 실리카가 코팅된 스피큘 1 중량부에 대하여 3-아미노프로필트리메톡시실레인 0.0l 중량부 및 폴리-L-라이신(poly-L-lysine) 0.01 중량부(혼합비 1:1) 및 물 98.98 중량부를 첨가하고 1시간 동안 반응시켜 스피큘에 아미노기를 코팅하였다. 이후 스피큘을 정제수 500ml로 세척하는 과정을 3회 반복하였다. 이후, 형광물질인 FITC(Fluorescein-5-isothiocyanate, ThermoFisher scientific사)가 결합된 콜라겐(시그마-알드리치 사)과 나노다이아몬드를 0.01중량% 첨가하여 상온에서 1시간 동안 반응시켰다.
다음, 제조된 혼합액을 400메쉬(mesh) 폴리에틸렌(PE) 거름망으로 거른 후, 거름망에 남겨진 다이아몬드 결합 구조체를 정제수 500ml로 세척하는 과정을 3회 반복하였다. 이후 세척된 다이아몬드 결합 구조체를 건조기에 투입하고 50 
에서 건조시키는 과정을 거쳐 내공에 콜라겐이 함유되고, 다이아몬드, 형광콜라겐이 스피큘의 아미노기에 결합된 침상형 구조체를 수득하였다.
실시예 2. 아미노실레인 대 폴리라이신 중량비 10:1의 제조 예시
상기 실시예 1과 같이 제조하되, 아미노기 코팅에 사용되는 용액 조성만을 달리하였다. 스피큘 1 중량부에 대하여 3-아미노프로필트리메톡시실레인 0.l 중량부 및 폴리-L-라이신(poly-L-lysine) 0.01 중량부(혼합비 10:1) 및 물 98.89 중량부를 첨가하고 1시간 동안 반응시켜 아미노기를 코팅하였다. 아미노기 코팅에 사용되는 용액 조성을 제외하면 다른 반응조건은 모두 실시예 1과 동일하였다.
실시예 3. 아미노실레인 대 폴리라이신 중량비 100:1의 제조 예시
상기 실시예 1과 같이 제조하되, 아미노기 코팅에 사용되는 용액 조성만을 달리하였다. 스피큘 1 중량부에 대하여 3-아미노프로필트리메톡시실레인 1 중량부 및 폴리-L-라이신(poly-L-lysine) 0.01 중량부(혼합비 100:1) 및 물 97.99 중량부를 첨가하고 1시간 동안 반응시켜 아미노기를 코팅하였다. 아미노기 코팅에 사용되는 용액 조성을 제외하면 다른 반응조건은 모두 실시예 1과 동일하였다.
실시예 4. 아미노실레인 대 폴리라이신 중량비 500:1의 제조예시
상기 실시예 1과 같이 제조하되, 아미노기 코팅에 사용되는 용액 조성만을 달리하였다. 스피큘 1 중량부에 대하여 3-아미노프로필트리메톡시실레인 5 중량부 및 폴리-L-라이신(poly-L-lysine) 0.01 중량부(혼합비 500:1) 및 물 93.99 중량부를 첨가하고 1시간 동안 반응시켜 아미노기를 코팅하였다. 아미노기 코팅에 사용되는 용액 조성을 제외하면 다른 반응조건은 모두 실시예 1과 동일하였다.
비교예 1.
스피큘 내공에 제1 유효성분을 포접하지 않고, 실리카 코팅 및 아미노기 코팅 과정도 거치지 않은 스피큘을 정제수 500ml로 세척하는 과정을 3회 반복하였다. 이후, 형광물질인 FITC(Fluorescein-5-isothiocyanate, ThermoFisher scientific사)가 결합된 콜라겐(시그마-알드리치 사)과 나노다이아몬드를 0.01중량% 첨가하여 상온에서 1시간 동안 반응시켰다. 다음, 제조된 혼합액을 400메쉬(mesh) 폴리에틸렌(PE) 거름망으로 거른 후, 거름망에 남겨진 다이아몬드 결합 구조체를 정제수 500ml로 세척하는 과정을 3회 반복하였다. 이후 세척된 다이아몬드 결합 구조체를 건조기에 투입하고 50 
에서 건조시키는 과정을 거쳐 스피큘 외면에만 다이아몬드와 콜라겐을 가지는 침상구조체를 수득하였다.
비교예 2.
상기 실시예 1-1 내지 1-3 까지의 과정만을 거쳐 수득된 실리카만 코팅된 스피큘을 얻었다. 그 다음 스피큘을 정제수 500ml로 세척하는 과정을 3회 반복하였다. 이후, 형광물질인 FITC가 결합된 콜라겐(시그마-알드리치 사)과 나노다이아몬드를 0.01중량% 첨가하여 상온에서 1시간 동안 반응하였다. 다음, 제조된 혼합액을 400mesh 폴리에틸렌(PE) 거름망으로 거른 후, 거름망에 남겨진 다이아몬드 결합 구조체를 정제수 500ml로 세척하는 과정을 3회 반복하였다. 이후 세척된 다이아몬드 결합 구조체를 건조기에 투입하고 50 
에서 건조시키는 과정을 거쳐 다이아몬드, 형광콜라겐이 스피큘의 아미노기에 결합된 구조체를 얻었다. 이 침상 구조체는 아미노기 코팅이 이루어지지 않았다.
비교예 3
상기 실시예 1-1 내지 1-3 까지의 과정만을 거쳐 수득된 실리카만 코팅된 스피큘 1 중량부에 3-아미노프로필트리메톡시실레인 용액 0.01 중량부와 물 99.9 중량부를 첨가하여 1시간 동안 반응하여 아미노기를 코팅하였다, 그 다음, 스피큘을 정제수 500ml로 세척하는 과정을 3회 반복하였다. 이후, 형광물질인 FITC가 결합된 콜라겐(시그마-알드리치 사)과 나노다이아몬드 0.01중량%를 첨가하여 상온에서 1시간 동안 반응하였다. 다음, 제조된 혼합액을 400mesh 폴리에틸렌(PE) 거름망으로 거른 후, 거름망에 남겨진 다이아몬드 결합 구조체를 정제수 500ml로 세척하는 과정을 3회 반복하였다. 이후 세척된 다이아몬드 결합 구조체를 건조기에 투입하고 50 
에서 건조시키는 과정을 거쳐 다이아몬드, 형광콜라겐이 스피큘의 아미노기에 결합된 구조체를 얻었다. 이 침상구조체의 아미노기 코팅에서는 폴리-L-라이신이 사용되지 않았다.
상기 비교예 및 실시예의 스피큘 제조 조건과 그 결과 얻어진 스피큘 구조체의 외부의 다이아몬드와 콜라겐의 융합율 결과를 정리하면 다음 표 1과 같다. 하기 다이아몬드 콜라겐 융합율(%)는 다음과 같이 계산되었다.
융합율(%) = (다이아몬드 콜라겐 융합 후 스피큘에 결합된 콜라겐의 형광값)/(전체 사용된 콜라겐의 형광값) x 100
상기 표 1을 보면 본원발명의 실시예의 다이아몬드와 콜라겐 융합율이 우수함을 알 수 있다.
실험예 1. 내공 포접 평가
내공 포접 평가를 위하여 내공 포접이 이루어지지 않은 비교예 1의 스피큘과 내공 포접이 이루어진 비교예 2의 스피큘을 선정하여 평가하였다. 스피큘 5mg, FITC 1mg을 정제수 0.2ml에 넣고 혼합하여 혼합액을 제조한 후, 제조된 혼합액에서 0.1mg 스피큘을 취하여 슬라이드 글라스에 올리고 형광현미경(Nikon 사, Ts2-FL) GFP필터로 관찰하였으며, 그 결과를 도 2에 나타내었다. 도 2에 나타난 바와 같이, 내공 포접이 이루어지지 않은 비교예 1의 스피큘에 비하여 내공 포접이 이루어진 비교예 2의 스피큘이 우수한 형광을 나타내었다. 즉, 스피큘의 내공 포접을 통해 유효성분을 스피큘 내부에 함침시킬 수 있음을 확인하였다.
실험예 2. 형광콜라겐 포접 평가
스피큘의 형광콜라겐 포접능력 평가를 위해 비교예 3, 4 및 실시예 1 내지 4에서 얻어진 스피큘을 대상으로 하기와 같이 평가하였다. 스피큘 5mg을 정제수 0.2ml에 넣고 혼합하여 혼합액을 제조한 후, 제조된 혼합액에서 스피큘 0.1mg을 취하여 슬라이드 글라스에 올리고 형광현미경(Nikon 사, Ts2-FL) GFP필터로 관찰하였으며, 그 결과를 도 3에 나타내었다. 도 3에 나타나는 바와 같이, 실시예 4에서 형광콜라겐의 포접이 우수하게 이루어짐을 확인할 수 있었다.
실험예 3. 화장료 조성물의 제조 및 기능성 평가
3-1. 화장료 조성물 제조
상기 표 1의 비교예 2 및 실시예 1 내지 4의 스피큘을 이용하여 화장료 조성물을 제조하였다. 구체적으로 글리세린(보습제) 10.0중량%, 부틸렌글라이콜 3.0중량%, 소듐클로라이드 1.0중량%, 하이드롤라이즈드콜라겐 4.0중량%를 정제수 59.675 중량%에 넣어 1,000 rpm으로 10분동안 교반하여 수상 용해물을 제조하였다. 이후 유상 용해물을 제조하기 위해 카프릴릭/카프릭 트리글리세라이드(오일) 8.0 중량%, 다이아이소스테아릴말레이트(오일) 4.0 중량%, 세틸피이지/피피지-10/1다이메티콘(유화제) 4.0 중량%, 부틸렌글라이콜다이카프릴레이트/다이카프레이트 3.0 중량%를 혼합하여 60 
에서 가온 용해하였고, 제조된 수상 용해물을 넣고 1,000 rpm으로 교반하여 유상 용해물을 제조하였다. 이후, 스피큘(각각 상기 비교예 3, 4 및 실시예 1 내지 4) 화장료 조성물 전체 중량에 대하여 2 중량%를 추가로 투입하고 2,000 rpm으로 60 
에서 5분 동안 교반하였다. 마지막으로, 다이아몬드파우더 0.025 중량% 보존제 1.0 중량%, 향료 0.3 중량%를 투입하고 3,000 rpm으로 50 
에서 5분 동안 교반하는 과정을 거쳐 화장료 조성물을 제조하였다. 이하, 상기 비교예 3 및 4의 스피큘을 배합하여 얻어진 화장료 조성물을 각각 조성물 1 및 2로, 상기 실시예 4의 스피큘을 배합하여 얻어진 화장료 조성물을 각각 조성물 3으로 지칭한다.
3-2. 화장료 조성물의 피부 흡수정도 평가
상기 3-1에서 얻어진 조성물 1 내지 3을 대상으로 피부 흡수(침투) 정도를 확인하기 위한 실험을 진행하였다. 상기 조성물 1 내지 3 각각을 돼지피부(Franz Cell Membrane, FCM, APURES사)에 도포하는 과정을 거쳐 얻어진 돼지피부의 조직절편을 형광현미경(Nikon 사, Ts2-FL)으로 관찰하였으며, 그 결과를 도 4 및 표 2에 나타내었다. 이때, 상기 조직절편은 상기 조성물 0.25g을 돼지피부(2Х2 cm)에 펴서 바르는 과정을 10 분 간격으로 4회 반복하고, 24시간 동안 상온에서 방지한 후, 3.7% 포름알데하이드(시그마-알드리치 사) 2ml에 20분 동안 넣어 고정하고, 1X PBS로 3회 세척 후, OCT(Optimal cutting temperature ompound, 사쿠라 파인텍 사)에 넣어 -20 
에서 얼리고, cryostat microtome (라이카 바이오시스템 사)으로 15 μm 두께로 잘라 얻어진 것이었다.
도 4와 표 2를 참조하면, 조성물 1 및 2는 피부 경피 및 진피층에서 형광이 관찰되지 않는 반면, 조성물 3은 피부 표피 및 진피층에서 형광이 관찰됨을 확인할 수 있었다. 이는 형광 단백질이 상기 표피 및 진피층까지 침투했기 때문이며, 본 발명에 따른 화장료 조성물이 피부 흡수(침투) 정도가 매우 우수함을 뒷받침한다.
3-3. 피부 박리 평가
조성물 1 및 조성물 3의 화장료 조성물의 피부각질 박리 정도를 확인하기 위해 만 20~40세의 성인 남녀 15명을 대상으로 각질 박리 효과를 측정하였으며, 그 결과를 도 5에 나타내었다. 구체적으로, 시험 대상자는 시료 도포 전 10 중량%의 디하이드록시 아세톤을 힐탑챔버에 넣어 팔 상박부 안쪽에 5시간 동안 부착하였다. 24시간 경과 후 착색된 부위의 색상을 크로마미터(Minolta사)로 측정하여 시료 도포 전과 후의 색상 차이를 측정하였다. 2주 동안 매일 오전 오후 각각 2회에 걸쳐 조성물 1 및 조성물 3의 화장료 조성물을 적당량 취하여 환부에 발랐다. 이후 탈색 정도를 크로마미터로 측정하여 원래의 피부색으로 돌아오는데 걸리는 시간을 측정하였다. 각질 박리율은 하기 식으로 계산되었다.
각질박리율(%)= (블랭크의 Turnover time - 시료도포시의 Turnover time)/(블랭크의 Turnover time)*100
블랭크의 Turnover time : 시료 무처리군의 각질층이 새로운 각질층으로 대체되는데 걸리는 시간
시료도포시의 Turnover time : 시료 처리군의 각질층이 새로운 각질층으로 대체되는데 걸리는 시간
도 5에 나타나는 바와 같이, 조성물 3을 처리한 군에서 우수한 각질박리율을 나타내었다.
3-4. 눈가주름 개선 평가
조성물 3의 피부 노화를 방지 효과를 확인하기 위해 세명대학교 화장품임상연구지원센터의 표준운영지침(SOP)에 근거하여 눈가주름개선 여부를 평가하였으며, 그 결과를 도 6에 나타내었다. 구체적으로, 만 20~55세의 여성 시험 대상자 20명(평균연령 만 42.9 세)이 4주 동안 매일 오전 오후 2회에 걸쳐 조성물 3의 화장료 조성물을 적당량 취하여 눈가에 발랐다. 이후 눈가주름 분석을 위해 항온항습(22±2 
, RH40~60%)조건에서 2주 및 4주 후에 시험 대상자의 눈가를 안테라 3D(Antera 3D, Miravex, Ireland)로 영상화한 후 기기에서 제공하는 분석 프로그램(Antera 3D software, Miravex, Ireland)를 사용하여 기기적 분석 값을 측정하였다. 도 6의 좌측 사진은 0주차와 4주차에서의 동일 부위를 사진촬영 한 것이며, 우측 그래프는 눈가주름 감소율을 나타낸 것이다. 조성물 3의 화장료 조성물을 사용함에 따라 눈가주름이 0주차에 비하여 4주차에서 13.8% 개선된 것을 확인할 수 있었다.
실험예 4. 화장료 조성물의 in vitro 콜라겐 생성 효과 확인
4-1. 실험 재료 및 준비
상기 조성물 3의 아이보리색의 크림색 제형을 이용하여 in vitro 콜라겐 생성 효과를 확인하였다.
세포실험에 사용된 Fetal bovine seru(FBS), r-Human Fibroblast Growth Factor-B(rhFGF-B), INSULIN, Gentamicin sulfate, Amphotericin- (GA1000) Fibroblast Basal Medium(FBM)은 Lonz(USA)에서 구입하여 사용하였고, EZcytox은 대일랩서비스(Korea)에서 구입하여 사용하였다. 특히, 세포 내 콜라겐 생성 측정 시험은 화장료 조성물의 최종농도가 0.001%, 0.005% 및 0.010%(이하 "각 실험군")인 배양배지를 준비하였다. 하기의 실험은 피엔케이피부임상연구센타에서 진행하였다.
4-2. 세포주 선택 및 세포배양
인간 섬유아세포주인 NHDF(Normal Human Dermal Fibroblasts) 세포를 Lonza로부터 분양 받아 0.1% INSULIN, 0.1% rhFGF-B, 0.1% GA-1000 과 2% fetal bovine serum(FBS)이 함유된 FBM 배지를 사용하여 37 
, 5% CO2 항온기에서 배양하였으며, 2 내지 3일에 한번씩 계대 배양을 시행하였다.
4-3. 세포 생존율 평가
상기 배양된 NHDF 세포를 24-well plate에 2.0×104 cells/well 의 농도로 접종하여 24시간 배양한 뒤, 각 실험군 배지를 serum-free FBM로 교환한 후 24시간 배양하였다. 배양 후 EZ-Cytox을 한 well당 50μl씩 첨가하고 1시간 동안 더 배양하였다. 배양한 배지를 96well plate에 옮겨 담고 VERSA max microplate reader(Molecular devices, LCC, USA)를 이용하여 450 nm에서 흡광도를 측정하였다. 각 시료군에 대한 평균 흡광도 값을 구하였으며, 대조군인 조성물 1의 흡광도 값과 비교하여 세포 생존율을 조사하였다.
그 결과, 도 7에 나타낸 것과 같이, 본 발명의 화장료 조성물은 대조군인 조성물 1 대비 세포 독성이 없음을 확인하였다.
4-4. 콜라겐 생성량 정량
상기 NHDF 세포를 24-well plate에 2.0×104 cells/well 의 농도로 접종하여 24시간 배양한 뒤, 각 실험군 배지를 serum-free FBM로 교환한 후 24시간 배양하였다. 24시간 배양 후 상층액을 취하여 배지 중 유리된 프로콜라겐의 양을 Procollagen Type I C-peptide(PIP) EIA Kit를 이용하였다. VERSA max microplate reader (Molecular devices, LCC, USA)를 이용하여 450 nm에서 흡광도를 측정하였다.
그 결과, 도 8에 나타낸 것과 같이, 본 발명의 화장료 조성물은 세포 내 콜라겐(PIP) 생성량을 농도의존적으로 유의하게 증가시켰다. 구체적으로, 0.001% 내지 0.010% 농도의 화장료 조성물에서 농도의존적으로 세포 내 콜라겐(PIP) 생성량을 138.52% 내지 166.20%로 유의하게 증가시켰다.
4-5. 콜라겐 섬유 생성 형광이미지 측정
상기 NHDF 세포를 24-well plate에 2.0×104 cells/well 의 농도로 접종하여 24시간 배양한 뒤, 각 농도별로 희석한 시료가 포함된 serum-free FBM로 교환한 후 24시간 배양하였다. 24시간 배양 후 HEPES-BSS 세척 후 면역형광염색방법에 따라 세포내 콜라겐 섬유를 염색하였다. 그 후 형광현미경으로 형광 발현정도를 측정하였다. 상기 결과는 모두 평균값±표준편차로 표시하였으며, 표시된 실험결과는 3회 이상의 독립적인 실험결과이며 통계적인 유의성은 Independent t-test로 p<0.05 유의수준에서 검증하였다.
그 결과, 도 9에 나타낸 것과 같이, 본 발명의 화장료 조성물을 처리할 경우, 모든 농도에서 콜라겐 섬유 생성 정도가 증가함을 확인하였다.
실험예 5. 화장료 조성물의 피부 흡수도 확인
5-1. 시험대상자 선정
하기 표 3과 같이, 제외조건이 없고, (i) 눈가 주름, 팔자 주름, 이마 주름, 목 주름, 미간 주름이 있고, (ii) 시험책임자 또는 시험책임자의 위임을 받은 사람으로부터 시험대상자에게 알려주어야 할 사항에 대하여 충분히 설명을 듣고 자발적으로 동의서를 작성하고 서명하였으며, (iii) 감염성 피부 질환 및 만성 신체 질환이 없는 건강한 자로서, (iv) 시험기간 동안 추적 관찰이 가능한 (v) 만 20 내지 59세의 성인 여성을 21명 선정하였다.
상기 시험대상자 21명의 평균 연령은 만 48.762세로 40대 11명, 50대 10명으로 구성되었다. 또한, 시험대상자 21명의 피부 상태는 건성 피부 14명, 중건성 피부 4명, 중성 피부 3명이었다.
또한, 각 시험대상자별 피부질환, 가려움, 따가움, 홍반, 화장품 부작용, 의약품 부작용, 광민감성, 아토피질환 경험에 대한 설문에서 해당되는 시험대상자는 없었으며 기타 항목에 대한 경험이 있는 시험대상자는 없었다.
시험에 대한 설명 후 시험참여에 동의하고 동의서에 서명한 상기 시험대상자를 대상으로 하기 표 4와 같이 측정을 진행하였다. 제품 사용 후에는 피부 증상 평가를 실시하였다. 시험 종료 후에는 유효성 및 기호도 설문 조사를 실시하였다.
5-2. 측정 방법
기기적 평가를 위하여 시험대상자는 실내온도 20 
내지 24 
습도 40 내지 60%의 항온항습 조건의 대기실에서 30분간 안정을 취하여 피부표면 온도와 습도를 측정공간의 환경에 적응하게 하였으며, 안정을 취하는 동안에는 수분 섭취를 제한하였다. 객관적 측정을 위하여 연구자 1인이 측정하였으며, 매 측정 시 동일한 부위를 측정하였다.
5-3. 피부 흡수도, 흡수 깊이, 흡수 속도 확인
피부 흡수도는 3D Raman Microscopy System Nanofinder®30 (TOKYO INSTRUMENTS,Japan)를 사용하여 측정하였다.
특히 시험에 사용된 3D 라만 시스템은 x, y, z 방향의 미세한 간격조절이 가능하도록 제작된 장비로써, z축 초점 거리를 피부 표면으로부터 피부 속까지 마이크로미터 단위로 이동시킬 수 있다. 따라서 시험대상자의 피부 손상 없이 깊이에 따른 3차원 라만 스펙트럼 이미지를 얻을 수 있고, 이를 이용하면 화장품의 피부 흡수도를 결정할 수 있다.
3차원 라만 스캐닝은 시험대상자의 좌측 전박부에 3×4 cm2 시험/대조 부위 두 영역을 구획한 뒤 전박부를 장비에 고정한 상태로 진행되었으며, 각각 제품 사용 전과 사용 30분 후 측정하였다. 측정에 사용된 레이저는 785 nm이며 스캐닝 스텝은 5 ㎛로 고정하였다. x와 y축 방향으로는 5포인트를, z축 방향으로는 11포인트를 찍도록 설정하였으므로, 화장품의 피부 흡수도를 피부 표면으로부터 50㎛ 깊이까지 알 수 있다. 또한, 이를 흡수 깊이(㎛)와 흡수 속도(㎛/h)로 환산할 수 있다.
피부 흡수도는 2D 이미지 상에서 z축을 5 ㎛ 간격으로 10등분하여 총 10단계로 평가하였다. 따라서 피부 흡수 깊이는 제품 사용 전과 사용 30분 후의 피부 흡수도 변화량에 5 ㎛를 곱하여 환산 가능하며, 피부 흡수 속도는 흡수 깊이를 사용 시간인 0.5 시간을 나누어 환산 가능하였다.
표 5, 도 10 및 도 11에 나타낸 것과 같이, 사용 전과 비교하여, 본 발명의 조성물 3을 사용하고 30분 후에 피부 흡수도가 통계적으로 유의하게 개선되었다.
또한, 조성물 3은 다이아몬드 코팅을 하지 않은 스피큘을 포함한 대조군인 조성물 1과 비교하여, 1.871배 및 187% 효과가 현저하며, 사용 30분 후에도 통계적으로 유의한 차이가 나타남을 확인하였다. 이러한 결과는, 다이아몬드 코팅을 한 본 발명의 화장료 조성물이 그렇지 않은 대조군보다 현저한 피부 흡수 효과가 있음을 의미한다.
피부 흡수 깊이 측정 결과, 표 6, 도 12 및 도 13에 나타낸 것과 같이, 사용 전과 비교하여, 본 발명의 조성물 3을 사용한 경우 대조군과 비교하여, 1.791배 및 179% 피부 흡수 깊이가 깊음을 확인하였다. 이러한 결과는, 다이아몬드 코팅을 한 본 발명의 화장료 조성물이 그렇지 않은 대조군보다 깊이 피부에 흡수되어 효과가 현저함을 의미한다.
피부 흡수 속도 측정 결과, 표 7, 도 14 및 도 15에 나타낸 것과 같이, 사용 전과 비교하여, 본 발명의 조성물 3을 사용한 경우가 대조군과 비교하여, 1.971배 및 179% 흡수 속도가 더 빠름을 확인하였다. 이러한 결과는, 다이아몬드 코팅을 한 본 발명의 화장료 조성물이 그렇지 않은 대조군보다 빠르게 피부에 흡수되어 효과가 현저함을 의미한다.
5-4. 유효성 설문조사
시험대상자들이 시험제품 사용 후 측정항목에 대하여 아주 좋음(4), 좋음(3), 보통(2), 나쁨(1), 아주 나쁨(0)의 5단계로 직접 설문자료에 답하도록 하였다. 연구자는 각 답변에 대한 시험대상자 수의 백분율을 구하여 시험제품의 효능 여부를 판단하였다.
하기 표 8과 같이, 본 발명의 화장료 조성물에 체감 개선효과가 높은 것을 확인하였다.
5-5. 제품 기호도 설문 조사평가
시험제품 사용 후 제품 사용감에 대하여 시험대상자가 직접 설문자료에 답하도록 하였다. 평가항목은 피부 촉촉함, 피부 매끄러움, 발림성, 향, 전반적 사용감에 대하여 아주 좋음(4), 좋음(3), 보통(2), 나쁨(1), 아주 나쁨(0)의 5단계로 평가하도록 하였다.
하기 표 9와 같이, 본 발명의 화장료 조성물에 대해 시험대상자가 느끼는 기호도가 높음을 확인하였다.
5-6. 안정성 평가 및 이상반응 평가
시험제품의 안전성은 시험제품을 사용한 모든 시험대상자를 대상으로 확인된 이상반응과 시험기간 동안 보고된 모든 이상반응을 종합하여 이상반응 발생률을 구하고 제품의 안전성 평가 자료로 사용하였다. 또한, 시험제품 사용 중에 발생한 이상 피부증상에 대해서는 시험기간 동안 설문조사를 통하여 발생여부 및 증상정도를 확인하였다. 결과적으로, 시험제품 사용부위에 대한 연구자 육안 평가결과와 시험대상자 설문결과를 종합하여 평가하였다. 안정성 평가 및 이상반응 평가를 진행하였다.
시험 기간 동안 시험 부위에 대한 연구자 육안 평가 결과, 특별한 피부 이상반응은 확인되지 않았다. 또한, 시험대상자를 대상으로 한 설문조사 결과, 피부 이상반응과 관련된 특별한 보고는 없었고, 시험 기간 동안 이상반응이 발생한 시험대상자 또한 없었다.
이상과 같이 실시예들이 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기의 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다. 예를 들어, 설명된 기술들이 설명된 방법과 다른 순서로 수행되거나, 및/또는 설명된 구성요소들이 설명된 방법과 다른 형태로 결합 또는 조합되거나, 다른 구성요소 또는 균등물에 의하여 대치되거나 치환되더라도 적절한 결과가 달성될 수 있다.
그러므로, 다른 구현들, 다른 실시예들 및 청구범위와 균등한 것들도 후술하는 청구범위의 범위에 속한다.
Claims (9)
- (a) 스피큘을 세척하는 단계;(b) 상기 세척된 스피큘의 내공에 제1 유효성분을 포접하는 단계;(c) 상기 내공에 제1 유효성분이 포접된 스피큘의 외부를 실리카로 코팅하는 단계;(d) 상기 실리카가 코팅된 스피큘을 아미노실레인 및 라이신(lysine)과 반응시켜 아미노기를 코팅하는 단계; 및(e) 상기 아미노기가 코팅된 실리카에 제2 유효성분과 다이아몬드를 코팅하는 단계;를 포함하는 피부개선에 유효한 성분과 다이아몬드가 코팅된 스피큘의 제조방법.
- 제 1항에 있어서,상기 (d) 단계의 아미노실레인은 3-아미노프로필트리메톡시실레인(3-aminopropyltrimethoxysilane)인, 스피큘의 제조방법.
- 제 1항에 있어서,상기 (d) 단계의 라이신은 폴리-L-라이신(poly-L-lysine)인, 스피큘의 제조방법.
- 제 1항에 있어서,상기 (d) 단계의 아미노실레인 및 라이신의 혼합비율은 1:1 내지 500:1의 비율인, 스피큘의 제조방법.
- 제 1항에 있어서,상기 (e) 단계의 상기 다이아몬드는 마이크로다이아몬드, 나노다이아몬드 및 콜로이드 다이아몬드로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상인, 스피큘의 제조방법.
- 제 1항에 있어서,상기 제1 유효성분 및 제2 유효성분은 각각 콜라겐, 피시콜라겐, 나노콜라겐, 저분자콜라겐, 식물성콜라겐, 콜라겐 펩타이드, 아미노산, 트리펩타이드, 테트라펩타이드 및 수용성 비타민으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상이고,상기 제1 유효성분과 제2 유효성분은 동일하거나 또는 서로 다른 성분인 것인, 스피큘의 제조방법.
- 제 1항 내지 제 6항 중 어느 한 항의 방법으로 제조된 스피큘을 포함하는 화장료 조성물.
- 제 7항에 있어서,상기 화장료 조성물은 피부각질 박리 효과를 가지는 것인 화장료 조성물.
- 제 7항에 있어서,상기 화장료 조성물은 주름 개선 효과를 가지는 것인 화장료 조성물.
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202280003579.XA CN116940338A (zh) | 2022-02-24 | 2022-08-19 | 涂覆有改善皮肤的有效成分和钻石的海绵骨针的制备方法、及包含其的钻石海绵骨针化妆品组合物 |
| JP2022560152A JP2024509008A (ja) | 2022-02-24 | 2022-08-19 | 皮膚改善に有効な成分とダイヤモンドとがコーティングされたスピキュール製造方法及びこれを含むダイヤモンドスピキュール化粧料組成物 |
| EP22777939.4A EP4257116A1 (en) | 2022-02-24 | 2022-08-19 | Method for producing spicule coated with active ingredient for skin improvement and diamond, and diamond spicule cosmetic composition comprising same |
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020220024357A KR102404932B1 (ko) | 2022-02-24 | 2022-02-24 | 피부개선에 유효한 성분과 다이아몬드가 코팅된 스피큘 제조방법 및 이를 포함하는 다이아몬드 스피큘 화장료 조성물 |
| KR10-2022-0024357 | 2022-02-24 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| WO2023163298A1 true WO2023163298A1 (ko) | 2023-08-31 |
Family
ID=81987132
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| PCT/KR2022/012376 WO2023163298A1 (ko) | 2022-02-24 | 2022-08-19 | 피부개선에 유효한 성분과 다이아몬드가 코팅된 스피큘 제조방법 및 이를 포함하는 다이아몬드 스피큘 화장료 조성물 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP4257116A1 (ko) |
| JP (1) | JP2024509008A (ko) |
| KR (1) | KR102404932B1 (ko) |
| CN (1) | CN116940338A (ko) |
| WO (1) | WO2023163298A1 (ko) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR102404932B1 (ko) * | 2022-02-24 | 2022-06-07 | (주)비엔 | 피부개선에 유효한 성분과 다이아몬드가 코팅된 스피큘 제조방법 및 이를 포함하는 다이아몬드 스피큘 화장료 조성물 |
Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20160064410A (ko) * | 2014-11-28 | 2016-06-08 | 김형길 | 스피큘을 포함하는 피부관리용 화장품 조성물 및 이의 제조방법 |
| KR101933685B1 (ko) * | 2018-06-29 | 2018-12-28 | 주식회사 에스알바이오텍 | 약물이 코팅된 마이크로 니들 및 이의 제조방법 |
| KR102074214B1 (ko) | 2019-09-06 | 2020-02-06 | 주식회사 에이치앤비나인 | 경피 흡수 촉진용 구조체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 화장료 조성물 |
| KR102224032B1 (ko) * | 2020-08-27 | 2021-03-08 | 주식회사 에이치앤비나인 | 피부노화 방지제 및 이를 포함하는 화장료 조성물 |
| KR102404932B1 (ko) * | 2022-02-24 | 2022-06-07 | (주)비엔 | 피부개선에 유효한 성분과 다이아몬드가 코팅된 스피큘 제조방법 및 이를 포함하는 다이아몬드 스피큘 화장료 조성물 |
-
2022
- 2022-02-24 KR KR1020220024357A patent/KR102404932B1/ko active IP Right Grant
- 2022-08-19 WO PCT/KR2022/012376 patent/WO2023163298A1/ko active Application Filing
- 2022-08-19 EP EP22777939.4A patent/EP4257116A1/en active Pending
- 2022-08-19 CN CN202280003579.XA patent/CN116940338A/zh active Pending
- 2022-08-19 JP JP2022560152A patent/JP2024509008A/ja active Pending
Patent Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20160064410A (ko) * | 2014-11-28 | 2016-06-08 | 김형길 | 스피큘을 포함하는 피부관리용 화장품 조성물 및 이의 제조방법 |
| KR101933685B1 (ko) * | 2018-06-29 | 2018-12-28 | 주식회사 에스알바이오텍 | 약물이 코팅된 마이크로 니들 및 이의 제조방법 |
| KR102074214B1 (ko) | 2019-09-06 | 2020-02-06 | 주식회사 에이치앤비나인 | 경피 흡수 촉진용 구조체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 화장료 조성물 |
| KR102224032B1 (ko) * | 2020-08-27 | 2021-03-08 | 주식회사 에이치앤비나인 | 피부노화 방지제 및 이를 포함하는 화장료 조성물 |
| KR102404932B1 (ko) * | 2022-02-24 | 2022-06-07 | (주)비엔 | 피부개선에 유효한 성분과 다이아몬드가 코팅된 스피큘 제조방법 및 이를 포함하는 다이아몬드 스피큘 화장료 조성물 |
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| HAN DO-SOOK, GI-SOOK KIM: "Subjective Skin Improvement and Safety of the Spicules-containing Cosmetics", JOURNAL OF CONVERGENCE FOR INFORMATION TECHNOLOGY, vol. 11, no. 8, 28 August 2021 (2021-08-28), pages 212 - 223, XP093071320, ISSN: 2586-4440, DOI: 10.22156/CS4SMB.2021.11.08.212 * |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| EP4257116A1 (en) | 2023-10-11 |
| JP2024509008A (ja) | 2024-02-29 |
| CN116940338A (zh) | 2023-10-24 |
| KR102404932B1 (ko) | 2022-06-07 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| ES2285859T3 (es) | Utilizacion cosmetica o dermofarmaceutica de peptidos para la cicatrizacion, la hidratacion y la mejora del aspecto cutaneo durante el envejecimiento natural o acelerado (heliodermia, contaminacion). | |
| CN107028792A (zh) | 皮肤美容组合物中的寡聚生物表面活性剂 | |
| KR101007637B1 (ko) | 피부 대사 생체 활성제 | |
| KR20130108805A (ko) | 황금 누에 유래 물질을 유효성분으로 포함하는 화장료 조성물 | |
| JP2021513520A (ja) | 化粧品における環状ペプチドの使用 | |
| WO2023163298A1 (ko) | 피부개선에 유효한 성분과 다이아몬드가 코팅된 스피큘 제조방법 및 이를 포함하는 다이아몬드 스피큘 화장료 조성물 | |
| US20080014230A1 (en) | Cosmetic compositions combining a C-glycoside derivative and an N-acylamino amide derivative | |
| WO2020004745A1 (ko) | 약물이 코팅된 마이크로 니들 및 이의 제조방법 | |
| CN101522162B (zh) | 与抗坏血酸组合的c-糖苷衍生物的美容用途 | |
| CN114601748A (zh) | 一种舒缓修复组合物及其应用 | |
| KR20180019968A (ko) | 모발 성장 촉진 효과를 가지는 펩타이드, 및 이의 용도 | |
| WO2011027048A1 (fr) | Peptide activateur de la transglutaminase et composition cosmetique ou pharmaceutique le contenant | |
| WO2021006490A1 (ko) | 그래핀 양자점을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물 | |
| KR101956578B1 (ko) | 상아질 지각과민증 완화를 위한 구강 청결용 조성물 | |
| KR101814049B1 (ko) | 펩타이드를 유효성분으로 함유하는 피부 미백용 화장료 조성물 | |
| KR102281606B1 (ko) | 펩타이드 복합체를 함유하는 주름 및 피부탄력 개선, 타이로시네이즈 억제 등 다기능성 화장료 조성물 | |
| AU2020405222C1 (en) | Personal care compositions and methods for the same | |
| WO2021241786A1 (ko) | 양이온성 고분자 접합체 및 리포좀을 포함하는 3중층 리포좀 조성물, 및 이를 포함하는 화장료 조성물 | |
| WO2021010596A1 (ko) | 산화 그래핀을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물 | |
| KR20230042091A (ko) | 재조합 실크 조성물 및 이를 제조하는 방법 | |
| KR102072297B1 (ko) | 식물성 단백질 유도 계면활성제를 포함하는 화장료 조성물 | |
| KR20180130178A (ko) | 리포좀 및 이를 포함하는 화장료 조성물 | |
| US10406086B2 (en) | Moisturizer and cosmetic including the same | |
| KR101969684B1 (ko) | 천연 미세침 분말과 천연 복합 추출물을 유효성분으로 포함하는 주름개선 및 모공축소 기능의 화장료 조성물 | |
| WO2018030688A1 (ko) | 케모카인을 유효성분으로 포함하는 피부개선용 조성물 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| WWE | Wipo information: entry into national phase |
Ref document number: 2022560152 Country of ref document: JP |
|
| WWE | Wipo information: entry into national phase |
Ref document number: 202280003579.X Country of ref document: CN |
|
| ENP | Entry into the national phase |
Ref document number: 2022777939 Country of ref document: EP Effective date: 20221007 |