WO2023002718A1 - 導電部材、燃料電池および電解装置 - Google Patents

導電部材、燃料電池および電解装置 Download PDF

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WO2023002718A1
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conductive member
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fuel cell
porosity
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孝浩 東野
陽平 野田
昂真 沼田
康誠 武田
奈保 水原
一樹 奥野
正利 真嶋
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住友電気工業株式会社
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Definitions

  • the present disclosure relates to conductive members, fuel cells, and electrolytic devices.
  • This application claims priority from Japanese Patent Application No. 2021-120929 filed on July 21, 2021. All the contents described in the Japanese patent application are incorporated herein by reference.
  • Electrodes that use electrochemical reactions such as fuel cells and electrolyzers
  • a current collector made of a metal mesh is stacked so as to be in contact with the electrode of the cell, and a flow path for an oxidant or fuel is formed on the current collector.
  • a fuel cell with stacked separators is disclosed.
  • Japanese Patent Application Laid-Open No. 2009-149932 discloses an electrolytic device in which electrode bodies are arranged so as to sandwich an ion-permeable diaphragm in an electrolytic cell.
  • the electrode body includes a mesh-shaped electrode member and a mesh-shaped conductor member brazed to the mesh-shaped electrode member and having an uneven surface.
  • a conductive member of the present disclosure includes a first layer and a second layer. A plurality of holes are dispersedly formed in the first layer. The second layer is laminated to the first layer. The first and second layers are used as current collectors for fuel cells or electrodes for electrolyzers. The porosity of the second layer is lower than that of the first layer. The porosity of the second layer is 5% or less.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a fuel cell according to Embodiment 1.
  • FIG. FIG. 2 is a schematic partial cross-sectional view of a conductive member that constitutes the fuel cell shown in FIG. 3 is a partially enlarged schematic view of the first layer of the conductive member shown in FIG. 2.
  • FIG. 4 is an enlarged schematic diagram of region IV in FIG.
  • FIG. 5 is an enlarged schematic diagram of region V in FIG.
  • FIG. 6 is a schematic partial cross-sectional view showing a first modification of the conductive member shown in FIG.
  • FIG. 7 is a schematic partial cross-sectional view showing a second modification of the conductive member shown in FIG.
  • FIG. 8 is a schematic partial cross-sectional view showing a third modification of the conductive member shown in FIG.
  • FIG. 9 is a schematic partial cross-sectional view showing a fourth modification of the conductive member shown in FIG. 2.
  • FIG. 10 is a schematic partial cross-sectional view showing a fifth modification of the conductive member shown in FIG. 2.
  • FIG. 11 is a flow chart for explaining a method of manufacturing the conductive member shown in FIG. 12A and 12B are schematic diagrams for explaining a method of manufacturing the conductive member shown in FIG. 13A and 13B are schematic diagrams for explaining a method for manufacturing the conductive member shown in FIG. 14A and 14B are schematic diagrams for explaining a method for manufacturing the conductive member shown in FIG. 15A and 15B are schematic diagrams for explaining a method of manufacturing the conductive member shown in FIG.
  • FIG. 16A and 16B are schematic diagrams for explaining a method of manufacturing the conductive member shown in FIG.
  • FIG. 17 is a schematic cross-sectional view of an electrolytic device according to Embodiment 2.
  • FIG. 18 is a schematic cross-sectional view of a conductive member constituting a modification of the electrolytic device shown in FIG. 17.
  • FIG. 17 is a schematic cross-sectional view of an electrolytic device according to Embodiment 2.
  • FIG. 18 is a schematic cross-sectional view of a conductive member constituting a modification of the electrolytic device shown in FIG. 17.
  • the present disclosure has been made to solve the problems described above, and aims to provide a fuel cell and an electrolyzer that can reduce manufacturing costs. [Effect of the present disclosure] Advantageous Effects of Invention According to the present disclosure, a fuel cell and an electrolyzer capable of reducing manufacturing costs are obtained.
  • a conductive member according to the present disclosure comprises a first layer and a second layer.
  • the first layer is a porous body.
  • the second layer is laminated to the first layer.
  • the first layer is used as a current collector for fuel cells or as an electrode for electrolyzers.
  • the porosity of the second layer is lower than that of the first layer.
  • the porosity of the second layer is 5% or less.
  • the conductive member can be used as an assembly of the current collector connected to the electrode of the fuel cell and the partition layer including the gas flow path.
  • the first layer can be connected to the electrodes of the cell, allowing the second layer to act as a barrier layer and the first layer to act as a gas flow path and current collector.
  • the number of parts and manufacturing steps of the fuel cell can be reduced as compared with the case where the current collector and the partition layer are individually connected to the cell.
  • the conductive member can also be used as an electrode for an electrolytic device.
  • the first layer can act as a porous electrode of an electrolytic device, while the second layer can act as a support for supporting the electrode.
  • the number of parts and the number of manufacturing steps of the electrolytic device can be reduced compared to the case where the electrode and the support are separately installed in the electrolytic device.
  • the manufacturing cost of the fuel cell or electrolyzer can be reduced.
  • the conductive member of (1) above may further include a third layer.
  • the third layer may be a porous body that is positioned on the side of the second layer opposite to the side on which the first layer is positioned and that is laminated on the second layer.
  • a plurality of holes may be dispersedly formed in the third layer.
  • the porosity of the third layer may be higher than the porosity of the second layer.
  • the second layer may not have through holes.
  • the cell laminate of the fuel cell can be easily formed by alternately stacking the conductive members and the cells of the fuel cell.
  • the first layer acts as a gas (for example, air) channel and current collector for the electrode of the first cell.
  • a third layer acts as a gas (eg, hydrogen) flow path and current collector for the electrodes of the second cell.
  • the second layer acts as a partition wall layer (interconnector) that separates the first cell side and the second cell side.
  • the porosity of the first layer and the third layer may be 50% or more. In this case, a sufficient gas flow rate can be secured in the first layer and the third layer. Therefore, the performance of the fuel cell can be improved.
  • the ratio of the total thickness of the first layer and the third layer to the total thickness of the first layer, the second layer, and the third layer is 10% or more. It may be 90% or less. Although the thickness of the first layer and the thickness of the third layer may be substantially the same, the thickness of the first layer and the thickness of the third layer may be different.
  • the structure of the conductive member can be adjusted according to the device structure of the fuel cell.
  • the material forming the first layer, the material forming the second layer, and the material forming the third layer are nickel, cobalt, manganese, At least one selected from the group consisting of iron, copper, chromium, aluminum, zinc, titanium, tin and alloys thereof may be included.
  • the conductive member when the conductive member is applied to the fuel cell or the electrolytic device, the performance of the fuel cell or the electrolytic device can be sufficiently secured.
  • the conductive member applied to the electrolytic device the group consisting of nickel, nickel-aluminum (Ni-Al) alloy, nickel-zinc (Ni-Zn) alloy, and nickel-cobalt (Ni-Co) alloy. or a mixture of at least two selected from the above group.
  • the surface of the first layer opposite to the side where the second layer is located, the surface of the first layer on the side where the second layer is located, the third At least one of the surface of the layer opposite to the side on which the second layer is located and the surface of the third layer on which the second layer is located may have grooves.
  • the grooves formed in the first layer or the third layer can be used as channels through which gas such as air or hydrogen flows.
  • At least one of the first layer and the third layer may have a through hole.
  • the through-holes formed in the first layer or the third layer can be used as channels for passing gas such as air, hydrogen, or oxygen.
  • the second layer may have a plurality of through holes.
  • gas such as oxygen generated by electrolyzing water or the like is easily discharged to the outside of the conductive member as the electrode through the through-holes in the second layer. be done.
  • the first layer may have a plurality of recesses on the surface facing the through holes of the second layer.
  • the surface area of the portion of the first layer facing the through-hole of the second layer is increased by forming the recess, compared to when the recess is not formed. We can make it big. Therefore, it is possible to improve the discharge efficiency when oxygen gas generated by electrolyzing water or the like is discharged to the outside of the conductive member through the through holes of the second layer.
  • the material forming the first layer and the material forming the second layer are nickel, cobalt, manganese, iron, copper, chromium, aluminum, and zinc, respectively. , titanium, tin and alloys thereof.
  • the conductive member when the conductive member is applied to the fuel cell or the electrolytic device, the performance of the fuel cell or the electrolytic device can be sufficiently secured.
  • the conductive member applied to the electrolytic device the group consisting of nickel, nickel-aluminum (Ni-Al) alloy, nickel-zinc (Ni-Zn) alloy, and nickel-cobalt (Ni-Co) alloy. or a mixture of at least two selected from the above group.
  • the first layer may have a plurality of first holes, a plurality of second holes, and a plurality of third holes.
  • the diameter of the plurality of first holes may be 1 mm or more.
  • the diameter of the plurality of second holes may be 100 ⁇ m or more and less than 1 mm.
  • the diameter of the plurality of third holes may be less than 100 ⁇ m.
  • the surface area of the first layer can be increased by forming pores of various sizes as described above.
  • a fuel cell according to the present disclosure includes the conductive member according to any one of (2) to (7) and (11) above. In this case, an increase in manufacturing cost of the fuel cell can be suppressed.
  • An electrolytic device includes the conductive member according to any one of (8) to (11) above. In this case, an increase in manufacturing cost of the electrolytic device can be suppressed.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a fuel cell 100 according to Embodiment 1.
  • FIG. 2 is a schematic partial cross-sectional view of the conductive member 10 that constitutes the fuel cell 100 shown in FIG.
  • FIG. 3 is a partially enlarged schematic diagram of the first layer 1 of the conductive member 10 shown in FIG.
  • FIG. 4 is an enlarged schematic diagram of region IV in FIG.
  • FIG. 5 is an enlarged schematic diagram of region V in FIG. 3 to 5 show cross sections of the conductive member 10.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a fuel cell 100 according to Embodiment 1.
  • FIG. FIG. 2 is a schematic partial cross-sectional view of the conductive member 10 that constitutes the fuel cell 100 shown in FIG.
  • FIG. 3 is a partially enlarged schematic diagram of the first layer 1 of the conductive member 10 shown in FIG.
  • FIG. 4 is an enlarged schematic diagram of region IV in FIG.
  • FIG. 5 is an enlarged schematic diagram of region V in FIG.
  • the fuel cell 100 has a structure (cell stack structure) in which cell structures 50 and conductive members 10 are alternately stacked.
  • Cell structure 50 comprises two electrodes (anode and cathode) and an electrolyte layer (eg, solid electrolyte layer) disposed between the two electrodes.
  • the conductive member 10 includes a first layer 1 as a porous layer 61 , a second layer 2 as a partition wall layer 62 , and a third layer 3 as a porous layer 63 .
  • a second layer 2 is laminated to the first layer 1 .
  • the third layer 3 is located on the side opposite to the side on which the first layer 1 is located when viewed from the second layer 2 .
  • a plurality of holes are dispersedly formed in the first layer 1 and the third layer 3 .
  • the conductive member 10 is configured by laminating and fixing the third layer 3, the second layer 2 and the first layer 1 to each other.
  • Each of the first layer 1, the second layer 2 and the third layer is made of a conductor.
  • the porous first layer 1 is connected to the anode of the cell structure 50, for example.
  • the first layer 1 serves both as a member for supplying fuel such as hydrogen to the anode and as a conductor (current collector) having a current collecting function for the anode of the cell structure 50 .
  • the second layer 2 stacked under the first layer 1 can function as a current collector for one cell structure 50, but here the gas supplied to the adjacent first layer 1 and the third layer It functions as a partition wall layer 62 that separates the supplied gas.
  • the porosity of the second layer 2 is lower than the porosities of the first layer 1 and the third layer 3 .
  • the second layer 2 has no through-holes extending from the surface on the side of the first layer 1 to the surface on the side of the third layer 3 .
  • the third layer 3 which is a porous body laminated under the second layer 2, is connected to the cathode of a cell structure 50 different from the cell structure 50 to which the first layer 1 is connected.
  • the third layer 3 serves both as a member for supplying air to the cathode and as a current collector for the cathode of the other cell structure 50 .
  • a second layer 2 as a partition wall layer 62 connected to the first layer 1 a third layer 3 as a porous layer 63 connected to the cathode of the cell structure 50, and a
  • the second layer 2 as the partition wall layer 62 is constructed as a fuel cell cell 70 .
  • the porosity of the first layer 1 and the third layer 3 is 50% or more. In this case, a sufficient gas flow rate can be secured in the first layer 1 and the third layer 3 . Therefore, the performance of the fuel cell 100 can be improved.
  • the porosity of the first layer 1 and the third layer 3 may be 60% or more, or 70% or more. Moreover, the porosity of the first layer 1 and the third layer 3 may be 40% or more, or may be 30% or more.
  • the porosity of the second layer 2 is 5% or less.
  • the porosity of the second layer 2 may be 4% or less, or 3% or less. In this case, the second layer 2 can function as a partition wall layer that separates the gas supplied to the first layer 1 and the gas supplied to the third layer 3 .
  • the porosity of the first layer 1, the second layer 2 or the third layer 3 is defined by the following formula.
  • Porosity (%) [1- ⁇ M / (V ⁇ d) ⁇ ] ⁇ 100 M: mass [g] of the sample to be measured of the first layer 1, second layer 2 or third layer 3
  • V volume of the external shape of the sample to be measured [cm 3 ]
  • d Density of material constituting the sample to be measured [g/cm 3 ]
  • the above-mentioned "volume of the external shape” means the apparent volume of the measurement sample, and is the total volume of the volume of pores (pores) in the sample to be measured and the volume of portions other than the pores. It should be noted that the volume of the hole does not include the volume of grooves and through-holes that are subsequently formed by machining such as press working.
  • the conductive member 10 can be used as an assembly of a current collector connected to the electrodes of the cell structure 50 of the fuel cell 100 and a partition wall layer including gas flow paths. Specifically, by alternately stacking the conductive member 10 and the cell structure 50 of the fuel cell 100, the cell stack of the fuel cell 100 can be easily formed. As a result, the number of parts and the number of manufacturing steps of the fuel cell 100 can be reduced as compared with the case where the current collector and the partition layer are individually connected to the cell structure 50 . Therefore, by applying the conductive member 10, the manufacturing cost of the fuel cell 100 can be reduced.
  • the total thickness T4 of the thickness T1 of the first layer 1, the thickness T2 of the second layer 2, and the thickness T3 of the third layer 3 is the thickness of the first layer 1 and the third layer. 3 and the total thickness (T1+T3) is 10% or more and 90% or less. Note that the ratio may be 20% or more and 80% or less, or 30% or more and 70% or less.
  • the first layer 1 and the third layer 3 function as a current collector and as a member that supplies gas (fuel or air). can be fully demonstrated.
  • the thickness T1 of the first layer 1 and the thickness T3 of the third layer 3 may be substantially the same, the thickness T1 of the first layer 1 and the thickness T3 of the third layer 3 may be different. In this way, the structure of the conductive member 10 can be adjusted according to the device structure of the fuel cell 100 .
  • the plurality of holes formed in the first layer 1 are the plurality of first holes 1a, the plurality of second holes 1b, and a plurality of third holes 1c.
  • the diameter of the plurality of first holes 1a, which are coarse holes, is, for example, 1 mm or more.
  • the diameter of the plurality of second holes 1b, which are medium-diameter holes, is, for example, 100 ⁇ m or more and less than 1 mm.
  • the second holes 1b are formed in the portion of the first layer 1 located between the first holes 1a.
  • the diameter of the plurality of third holes 1c, which are small holes, is less than 100 ⁇ m, for example.
  • the third holes 1c are formed in the portion of the first layer 1 located between the second holes 1b.
  • the first layer 1 may also contain an oxide 1d as shown in FIG.
  • the size of oxide 1d (eg, maximum width or area of oxide 1d in FIG. 5) may be approximately the same as the size of third hole 1c (eg, maximum width or area of third hole 1c in FIG. 5).
  • Oxide 1d may be, for example, zirconia.
  • the plurality of holes formed in the third layer 3 may also include the first hole 1a, the second hole 1b, and the third hole 1c as in the first layer 1.
  • the third layer 3, like the first layer 1, may contain oxide 1d.
  • the surface area of the first layer 1 or the third layer 3 can be increased by forming holes of various sizes (first hole 1a, second hole 1b, third hole 1c) as described above. can.
  • the first layer 1 and the third layer 3 have a cell structure for gas (fuel or air). It can have different functions such as a function of supplying to the body 50 and a function as a current collector.
  • the diameter of each of the first hole 1a, the second hole 1b, and the third hole 1c can be measured by "PORE! SCAN” by Hiraizumi Yoko Co., Ltd. or by a combination of microscope observation and mercury intrusion method.
  • the material forming the first layer 1, the material forming the second layer 2, and the material forming the third layer 3 are nickel (Ni), cobalt (Co), manganese (Mn), and iron (Fe), respectively. , copper (Cu), chromium (Cr), aluminum (Al), zinc (Zn), titanium (Ti), tin (Sn), and at least one selected from the group consisting of alloys thereof. More specifically, the material forming the first layer 1 may contain an element that makes the crystal structure of the oxide a spinel structure. For example, the first layer 1 may contain at least one element selected from the group consisting of nickel, cobalt, manganese, iron and copper.
  • the material forming the second layer 2 and the third layer 3 may be a highly heat-resistant alloy such as an iron-chromium (Fe--Cr) alloy typified by stainless steel. In this case, when the conductive member 10 is applied to the fuel cell 100, the performance of the fuel cell 100 can be sufficiently secured.
  • the materials forming the first layer 1, the second layer 2 and the third layer 3 may be alloys with high corrosion resistance, such as Ni--Cr alloys.
  • FIG. 6 is a schematic partial cross-sectional view showing a first modification of the conductive member 10 shown in FIG.
  • the conductive member 10 shown in FIG. 6 basically has the same configuration as the conductive member 10 shown in FIG. It differs from the conductive member 10 shown in FIG.
  • grooves 4 which are flow paths 41 for fuel such as hydrogen, are formed on the surface 1e of the first layer 1 on which the second layer 2 is located. Further, grooves 4 as air flow paths 43 are formed in the surface 3e of the third layer 3 on the side where the second layer 2 is located.
  • FIG. 7 is a schematic partial cross-sectional view showing a second modification of the conductive member 10 shown in FIG.
  • the conductive member 10 shown in FIG. 7 basically has the same configuration as the conductive member 10 shown in FIG. 6 is different from the conductive member 10 shown in FIG.
  • grooves 4, which are flow paths 41 for fuel such as hydrogen, are formed on the surface 1f of the first layer 1 opposite to the side where the second layer 2 is located.
  • grooves 4, which are air flow paths 43 are formed on the surface 3f of the third layer 3 opposite to the side where the second layer 2 is located.
  • FIG. 8 is a schematic partial cross-sectional view showing a third modification of the conductive member 10 shown in FIG.
  • the conductive member 10 shown in FIG. 8 basically has the same configuration as the conductive member 10 shown in FIG. It differs from the conductive member 10 .
  • grooves 4, which are air flow paths 43 are formed on the surface 3f of the third layer 3 opposite to the side where the second layer 2 is located.
  • grooves 4, which are fuel flow paths 41 are formed in the surface 1e on the side where the second layer 2 is located, similarly to the conductive member 10 shown in FIG.
  • FIG. 9 is a schematic partial cross-sectional view showing a fourth modification of the conductive member 10 shown in FIG.
  • the conductive member 10 shown in FIG. 9 basically has the same configuration as the conductive member 10 shown in FIG. It differs from the conductive member 10 .
  • grooves 4, which are fuel flow paths 41 are formed on the surface 1f of the first layer 1 opposite to the side where the second layer 2 is located.
  • grooves 4, which are air flow paths 43 are formed in the surface 3e on the side where the second layer is located, similarly to the conductive member 10 shown in FIG.
  • the depth of the groove 4 may be less than the thickness of the first layer 1 or the third layer 3. 50% or less of
  • the planar shape of the grooves 4 in plan view when viewed in a direction perpendicular to the surface 1e of the first layer 1 is, for example, a linear shape, a lattice shape, or a meandering channel shape in which linear portions and curved portions are alternately arranged. , an arc shape, a shape combining a plurality of concentric circles and straight lines connecting the concentric circles, and the like.
  • the grooves 4 formed in the first layer 1 and the grooves 4 formed in the third layer 3 are arranged so as to overlap each other in plan view.
  • the formed grooves 4 and the grooves 4 formed in the third layer 3 may be arranged so that at least a portion thereof does not overlap with each other in plan view.
  • FIG. 10 is a schematic partial cross-sectional view showing a fifth modification of the conductive member shown in FIG.
  • the conductive member 10 shown in FIG. 10 basically has the same configuration as the conductive member 10 shown in FIG. It is different from the conductive member 10 shown in FIG.
  • a through hole 1g is formed in the first layer 1 to reach the surface 1f on the side opposite to the side on which the second layer 2 is located from the surface 1e on the second layer 2 side.
  • a through hole 3g is formed in the third layer 3 so as to extend from the surface 3e on the side of the second layer 2 to the surface 3f on the side opposite to the side where the second layer 2 is located.
  • the planar shape of the through holes 1g and 3g can be any shape such as a circular shape, a square shape, a polygonal shape, and an elliptical shape.
  • first layer 1 grooves (not shown) connecting the plurality of through holes 1g may be formed on the surface 1e or the surface 1f.
  • third layer 3 grooves (not shown) connecting the plurality of through holes 3g may be formed on the surface 3e or the surface 3f.
  • the through-hole 1g formed in the first layer 1 and the through-hole 3g formed in the third layer 3 are arranged so as to overlap in plan view.
  • the through hole 1g and the through hole 3g formed in the third layer 3 may be arranged so that at least a portion thereof does not overlap each other in plan view.
  • the grooves 4 or the through holes 1g and 3g formed in the first layer 1 or the third layer 3 are used as flow paths for air or gas such as hydrogen to flow. Available. Therefore, the performance of the fuel cell 100 to which the conductive member 10 is applied can be improved.
  • FIG. 11 is a flow chart for explaining a method of manufacturing the conductive member shown in FIG. 12 to 16 are schematic diagrams for explaining the manufacturing method of the conductive member 10 shown in FIG.
  • a raw material preparation step (S10) is performed.
  • a raw material powder and a binder which are raw materials of the conductive member 10 , are prepared.
  • the raw material powder metal powder constituting the conductive member 10, a pore-forming material for forming a plurality of holes, and the like are prepared.
  • the mixing step (S20) is performed.
  • the raw material powder and the binder prepared in the above step (S10) are mixed to form a raw material paste.
  • the sheet molding step (S30) is carried out.
  • the raw material paste described above is molded into a sheet to obtain a sheet member as an intermediate.
  • the surface structure molding step (S40) is carried out.
  • surface structures such as grooves, recesses, and holes are formed on the surface of the sheet member in accordance with the application and required performance of the conductive member 10 .
  • the sheet member 20 is processed using processing rolls 21a and 21b. As shown in FIG. 12, processing rolls 21a and 21b are arranged to face each other with the sheet member 20 interposed therebetween. A surface structure to be transferred to the surface of the sheet member 20 is formed on the surfaces of the rolls 21a and 21b. Structures such as holes, recesses, and grooves are formed in the sheet member 20 by such processing.
  • roll processing using rolls 21a and 21b as shown in FIG.
  • the sheet member can be densified.
  • a heat treatment step (S50) is performed.
  • the sheet member 20 on which the surface structure is formed is heated to remove the binder from the sheet member 20 and reduce and sinter the raw material powder.
  • minute holes are formed in the sheet member by volatilization or thermal decomposition of the pore-forming material.
  • a conductive sheet having the surface structure formed in the step (S40) and to constitute the conductive member 10 is obtained.
  • Examples of conductive sheets obtained in this manner include conductive sheets 30, 31, and 32 of various shapes as shown in FIGS. 13 to 15, for example.
  • a conductive sheet 30 having a flat surface as shown in FIG. 13 is conceivable.
  • a conductive sheet 31 having a groove structure 31b that eventually becomes the groove 4 may be obtained by forming a plurality of protrusions 31a on the surface. Further, by forming the through holes in the sheet member 20 in step (S40), as shown in FIG. may
  • the post-processing step (S60) is performed.
  • the conductive member 10 as shown in FIG. 2 is obtained by combining the plurality of conductive sheets 30, 31, 32 obtained in the step (S50).
  • the conductive member 10 shown in FIG. 2 is formed by stacking and fixing a plurality of conductive sheets.
  • the electrically conductive member 10 shown in FIG. 16 may be obtained by laminating and fixing the electrically conductive sheet 30b having a large porosity to the substrate.
  • any conventionally known method such as bonding using a bonding material such as solder can be used.
  • the thickness, size, surface shape, etc. of the conductive sheets 30 , 31 , 32 to be combined can be appropriately selected according to the properties required for the conductive member 10 .
  • the conductive member 10 as shown in FIG. 2 can be obtained.
  • FIG. 17 is a schematic cross-sectional view of an electrolytic device 200 according to Embodiment 2.
  • Electrolyzer 200 may comprise a plurality of electrolysis cells 210 .
  • the electrolytic cell 210 of the electrolyzer 200 mainly comprises two bipolar plates 201 , a diaphragm 202 , an oxygen electrode 203 , a hydrogen electrode 204 and a column 205 .
  • An oxygen electrode 203 and a hydrogen electrode 204 are arranged with a diaphragm 202 interposed therebetween.
  • Two bipolar plates 201 are arranged so as to sandwich an oxygen electrode 203 and a hydrogen electrode 204 .
  • the oxygen electrode 203 and hydrogen electrode 204 are supported by supports 205 .
  • a pipe 207 is installed in a bottom portion 206 positioned below the oxygen electrode 203 and the hydrogen electrode 204 .
  • a pipe 207 supplies a solution (for example, alkaline water such as KOH aqueous solution) as an electrolyte to the electrolytic device 200 .
  • the solution is electrolyzed by supplying power to the oxygen electrode 203 and the hydrogen electrode 204 .
  • oxygen is generated from the oxygen electrode 203 side as indicated by arrow 208
  • hydrogen is generated from the hydrogen electrode 204 side as indicated by arrow 209 .
  • Electrolytic device 200 shown in FIG. 17 uses conductive member 10 as oxygen electrode 203 .
  • the oxygen electrode 203 as the conductive member 10 is a laminate in which a porous layer 203a and a support layer 203b are laminated. A plurality of pores are dispersedly formed in the porous layer 203a as the first layer 1 .
  • the porous layer 203a has through-holes extending from the diaphragm 202 side surface to the support layer 203b side surface.
  • the structure of the porous layer 203a is the same as the structure of the first layer 1 of the conductive member 10 according to the first embodiment shown in FIGS. That is, in the porous layer 203a, as in the first layer 1 shown in FIGS. 3 to 5, a plurality of first holes 1a (see FIG. 3) and a plurality of second holes 1b (see FIG. 4) and a plurality of third holes 1c (see FIG. 5).
  • the support layer 203b as the second layer 2 is laminated on and fixed to the porous layer 203a as the first layer 1.
  • the porosity of the support layer 203b as the second layer 2 is lower than the porosity of the porous layer 203a as the first layer 1 .
  • the support layer 203b is formed with a plurality of through-holes reaching from one surface of the support layer 203b to the other surface.
  • the through-holes formed in the support layer 203b serve as discharge paths for the oxygen gas generated at the oxygen electrode 203.
  • the porosity of the portion where the through holes are not formed is, for example, 5% or less.
  • the conductive member 10 can be used as the oxygen electrode 203 for the electrolytic device 200. That is, the first layer 1 can be used as a porous layer 203a, which is a porous electrode of the electrolytic device 200, and the second layer 2 can be used as a support layer 203b that supports the porous layer 203a.
  • the number of parts and the number of manufacturing processes of the electrolytic device 200 can be reduced as compared with the case where the porous electrode and the support are separately installed as the oxygen electrode 203 in the electrolytic device 200 .
  • the manufacturing cost of the electrolytic device 200 can be reduced.
  • the hydrogen electrode 204 mainly includes a porous layer 204a and a cushion layer 204c.
  • the porous layer 204 a is arranged to face the diaphragm 202 .
  • the cushion layer 204c is connected to the back surface of the porous layer 204a opposite to the surface facing the diaphragm 202 .
  • the porous layer 204a is made of a conductor.
  • the porous layer 204a has a plurality of through-holes extending from the diaphragm 202 side surface to the cushion layer 204c side surface.
  • a metal porous material such as Celmet (registered trademark) or a mesh metal can be used as the porous layer 204a.
  • Conductive member 10 can also be used as hydrogen electrode 204 for electrolytic device 200 .
  • the support layer due to the existence of the support layer, it is possible to effectively receive the pressing force from the column 205 and the cushion layer 204c located on the opposite side of the diaphragm 202 when viewed from the hydrogen electrode 204.
  • any elastic material can be used as the material for the cushion layer 204c.
  • a woven fabric mattress, a coil mattress, a member including a leaf spring structure, or the like can be used as the cushion layer 204c.
  • any configuration can be adopted as long as a pressing force can be applied toward the hydrogen electrode 204 from the struts 205 located on the opposite side of the diaphragm 202 when viewed from the hydrogen electrode 204.
  • the material constituting the porous layer 203a as the first layer 1 and the material constituting the support layer 203b as the second layer 2 are respectively nickel, cobalt, manganese, iron, copper, chromium, aluminum, zinc, At least one selected from the group consisting of titanium, tin and alloys thereof is included. More specifically, regarding the oxygen electrode 203 as the conductive member 10 applied to the electrolytic device 200, the constituent materials are nickel, nickel-aluminum (Ni--Al) alloy, nickel-zinc (Ni--Zn) alloy, nickel - cobalt (Ni—Co) alloys, or a mixture of at least two selected from the above group. In this case, when the conductive member 10 is applied to the electrolytic device 200, the performance of the electrolytic device 200 can be sufficiently ensured.
  • FIG. 18 is a schematic cross-sectional view of a conductive member 10 that constitutes a modification of the electrolytic device 200 shown in FIG. 18 corresponds to a schematic cross-sectional view of the conductive member 10 in the horizontal direction in the electrolytic device 200 of FIG. 17.
  • the electrolysis device provided with the conductive member 10 shown in FIG. 18 basically has the same configuration as the electrolysis device 200 shown in FIG. It differs from the electrolytic device 200 shown.
  • the conductive member 10 of the electrolytic device shown in FIG. 18 is an oxygen electrode 203, comprising a porous layer 203a as the first layer 1 and a support layer 203b as the second layer 2. As shown in FIG. A plurality of through holes 203ba are formed in the support layer 203b.
  • a plurality of recesses 203aa are formed on the surface exposed from the through holes 203ba of the support layer 203b as the second layer 2.
  • the recess 203aa by forming the recess 203aa, the surface area of the portion facing the through hole 203ba of the support layer 203b in the porous layer 203a as the first layer 1 can be made larger than when the recess 203aa is not formed. . Therefore, in addition to the same effect as the electrolytic device 200 shown in FIG. 17, oxygen gas generated by electrolyzing water or the like is discharged to the outside of the oxygen electrode 203 through the through holes 203ba of the support layer 203b. Oxygen gas can be efficiently discharged to the outside.

Abstract

導電部材は、第１層と、第２層とを備える。第１層は多孔体である。第２層は、第１層に積層されている。第１層は、燃料電池用の集電体または電解装置用の電極に用いられる。第２層の気孔率は、第１層の気孔率より低い。第２層の気孔率は５％以下である。

Description

導電部材、燃料電池および電解装置
　本開示は、導電部材、燃料電池および電解装置に関する。本出願は、２０２１年７月２１日に出願した日本特許出願である特願２０２１－１２０９２９号に基づく優先権を主張する。当該日本特許出願に記載された全ての記載内容は、参照によって本明細書に援用される。
　従来、燃料電池または電解装置など、電気化学反応を利用した装置が知られている。たとえば、特開２０２１－６８４９３号公報には、セルの電極に接するように、金属メッシュからなる集電体を積層配置し、さらに当該集電体上に酸化剤または燃料の流路が形成されたセパレータを積層した燃料電池が開示されている。また、特開２００９－１４９９３２号公報には、電解槽内において、イオン透過性隔膜の両側を挟むように電極体が配置された電解装置が開示されている。当該電極体は、メッシュ状の電極部材と、当該メッシュ状の電極部材にろう付けされ、凹凸面を有するメッシュ状の導電体部材とを含む。
特開２０２１－６８４９３号公報 特開２００９－１４９９３２号公報
　本開示の導電部材は、第１層と、第２層とを備える。第１層では、複数の孔が分散して形成されている。第２層は、第１層に積層されている。第１層および第２層は、燃料電池用の集電体または電解装置用の電極に用いられる。第２層の気孔率は、第１層の気孔率より低い。第２層の気孔率は５％以下である。
図１は、実施の形態１に係る燃料電池の断面模式図である。 図２は、図１に示した燃料電池を構成する導電部材の部分断面模式図である。 図３は、図２に示した導電部材の第１層の部分拡大模式図である。 図４は、図３の領域ＩＶの拡大模式図である。 図５は、図４の領域Ｖの拡大模式図である。 図６は、図２に示した導電部材の第１変形例を示す部分断面模式図である。 図７は、図２に示した導電部材の第２変形例を示す部分断面模式図である。 図８は、図２に示した導電部材の第３変形例を示す部分断面模式図である。 図９は、図２に示した導電部材の第４変形例を示す部分断面模式図である。 図１０は、図２に示した導電部材の第５変形例を示す部分断面模式図である。 図１１は、図２に示した導電部材の製造方法を説明するためのフローチャートである。 図１２は、図２に示した導電部材の製造方法を説明するための模式図である。 図１３は、図２に示した導電部材の製造方法を説明するための模式図である。 図１４は、図２に示した導電部材の製造方法を説明するための模式図である。 図１５は、図２に示した導電部材の製造方法を説明するための模式図である。 図１６は、図２に示した導電部材の製造方法を説明するための模式図である。 図１７は、実施の形態２に係る電解装置の断面模式図である。 図１８は、図１７に示した電解装置の変形例を構成する導電部材の断面模式図である。
[本開示が解決しようとする課題]
　上述した従来の燃料電池および電解装置などの装置では、電極回りの構造が複数の部材を組み合わせた複雑な構成を有している。このため、これらの装置については部品点数の増大あるいは製造プロセスの複雑化などによって製造コストが増大するという不都合があった。
　本開示は、上記のような課題を解決す為に成されたものであり、製造コストの低減が可能な燃料電池および電解装置を提供することを目的とする。
[本開示の効果]
　本開示によれば、製造コストの低減が可能な燃料電池および電解装置が得られる。
　[本開示の実施形態の説明]
　（１）本開示に従った導電部材は、第１層と、第２層とを備える。第１層は多孔体である。第２層は、第１層に積層されている。第１層は、燃料電池用の集電体または電解装置用の電極に用いられる。第２層の気孔率は、第１層の気孔率より低い。第２層の気孔率は５％以下である。
　このようにすれば、上記導電部材を燃料電池のセルの電極に接続される集電体とガスの流路を含む隔壁層との集合体として用いることができる。たとえば、第１層をセルの電極に接続することで、第２層を隔壁層として作用させ、第１層をガスの流路および集電体として作用させることができる。この結果、当該集電体と隔壁層とを個別にセルへ接続する場合より燃料電池の部品点数および製造工程数を削減できる。
　また、上記導電部材を電解装置用の電極として用いることもできる。たとえば、第１層を電解装置の多孔体状の電極として作用させるとともに、第２層については当該電極を支持する支持体として作用させることができる。この結果、電解装置に電極と支持体とを個別に設置する場合より電解装置の部品点数および製造工程数を削減できる。この結果、燃料電池または電解装置の製造コストを低減できる。
　（２）上記（１）の導電部材は、第３層をさらに備えてもよい。第３層は、第２層の第１層が位置する側とは反対側に位置し、第２層に積層された多孔体であってもよい。第３層では、複数の孔が分散して形成されていてもよい。第３層の気孔率は、第２層の気孔率より高くてもよい。第２層は貫通孔を有さなくてもよい。
　この場合、当該導電部材を燃料電池のセルと交互に積層することで、燃料電池のセル積層体を容易に形成できる。たとえば、第１セルと第２セルとの間に当該導電部材が積層配置された場合、第１セルの電極に対して第１層がガス（たとえば空気）の流路および集電体として作用する。第３層が第２セルの電極に対してガス（たとえば水素）の流路および集電体として作用する。第２層が第１セル側と第２セル側とを区画する隔壁層（インターコネクタ）として作用する。この結果、燃料電池の製造コストを低減できる。
　（３）上記（２）の導電部材において、第１層および第３層の気孔率は５０％以上であってもよい。この場合、第１層および第３層においてガスの流量を十分確保できる。このため、燃料電池の性能を向上させることができる。
　（４）上記（２）または（３）の導電部材において、第１層、第２層、第３層の合計厚みに対する、第１層と第３層との合計厚みの割合は、１０％以上９０％以下であってもよい。第１層の厚みと第３層の厚みとを実質的に同じにしてもよいが、第１層の厚みと第３層の厚みとを異ならせてもよい。燃料電池の装置構成にあわせて導電部材の構成を調整できる。
　（５）上記（２）から（４）の導電部材において、第１層を構成する材料、第２層を構成する材料、および第３層を構成する材料は、それぞれ、ニッケル、コバルト、マンガン、鉄、銅、クロム、アルミニウム、亜鉛、チタン、スズおよびこれらの合金からなる群から選択される少なくとも１つを含んでもよい。
　この場合、導電部材を燃料電池または電解装置に適用した場合に当該燃料電池または電解装置の性能を十分に確保できる。また、電解装置に適用される導電部材に関して、構成する材料がニッケル、ニッケル－アルミニウム（Ｎｉ－Ａｌ）合金、ニッケル－亜鉛（Ｎｉ－Ｚｎ）合金、ニッケル－コバルト（Ｎｉ－Ｃｏ）合金からなる群から選択される少なくとも１つ、または上記群から選択される少なくとも２つの混合物を含んでいてもよい。
　（６）上記（２）から（５）の導電部材では、第１層において第２層が位置する側とは反対側の表面、第１層において第２層が位置する側の表面、第３層において第２層が位置する側とは反対側の表面、および第３層において第２層が位置する側の表面の少なくともいずれか１つは溝を有してもよい。この場合、第１層または第３層に形成された溝を、空気または水素などのガスを流通させる流路として利用できる。
　（７）上記（２）から（５）の導電部材において、第１層および第３層の少なくともいずれか一方は、貫通孔を有してもよい。この場合、第１層または第３層に形成された貫通孔を、空気、水素または酸素などのガスを流通させる流路として利用できる。
　（８）上記（１）の導電部材において、第２層は複数の貫通孔を有してもよい。この場合、たとえば導電部材を電解装置の電極として用いるときに、水などを電気分解して発生した酸素などのガスが第２層の貫通孔を介して容易に電極としての導電部材の外部へ排出される。
　（９）上記（８）の導電部材において、第１層は、第２層の貫通孔に面する表面に複数の凹部を有してもよい。この場合、たとえば導電部材を電解装置の電極として用いるときに、当該凹部を形成することで第１層における第２層の貫通孔に面する部分の表面積を、当該凹部が形成されていない場合より大きくできる。このため、水などを電気分解して発生した酸素ガスなどが第２層の貫通孔を介して導電部材の外部へ排出される際の排出効率を向上させることができる。
　（１０）上記（８）または（９）の導電部材において、第１層を構成する材料および第２層を構成する材料は、それぞれ、ニッケル、コバルト、マンガン、鉄、銅、クロム、アルミニウム、亜鉛、チタン、スズおよびこれらの合金からなる群から選択される少なくとも１つを含んでもよい。
　この場合、導電部材を燃料電池または電解装置に適用した場合に当該燃料電池または電解装置の性能を十分に確保できる。また、電解装置に適用される導電部材に関して、構成する材料がニッケル、ニッケル－アルミニウム（Ｎｉ－Ａｌ）合金、ニッケル－亜鉛（Ｎｉ－Ｚｎ）合金、ニッケル－コバルト（Ｎｉ－Ｃｏ）合金からなる群から選択される少なくとも１つ、または上記群から選択される少なくとも２つの混合物を含んでいてもよい。
　（１１）上記（１）から（１０）の導電部材において、第１層は、複数の第１孔と、複数の第２孔と、複数の第３孔とを有してもよい。複数の第１孔の直径は１ｍｍ以上であってもよい。複数の第２孔の直径は１００μｍ以上１ｍｍ未満であってもよい。複数の第３孔の直径は１００μｍ未満であってもよい。この場合、上述したような様々なサイズの孔を形成することで、第１層の表面積を増大させることができる。
　（１２）本開示に係る燃料電池は、上記（２）から（７）および（１１）のいずれかの導電部材を備える。この場合、燃料電池の製造コストの増大を抑制できる。
　（１３）本開示に係る電解装置は、上記（８）から（１１）のいずれかの導電部材を備える。この場合、電解装置の製造コストの増大を抑制できる。
　[本開示の実施形態の詳細]
　（実施の形態１）
　＜燃料電池および導電部材の構成および作用効果＞
　図１は、実施の形態１に係る燃料電池１００の断面模式図である。図２は、図１に示した燃料電池１００を構成する導電部材１０の部分断面模式図である。図３は、図２に示した導電部材１０の第１層１の部分拡大模式図である。図４は、図３の領域ＩＶの拡大模式図である。図５は、図４の領域Ｖの拡大模式図である。なお、図３から図５は導電部材１０の断面を示している。
　図１に示されるように、燃料電池１００は、セル構造体５０と導電部材１０とが交互に積層された構造（セルスタック構造）を備える。セル構造体５０は、２つの電極（アノードおよびカソード）と、当該２つの電極の間に配置された電解質層（たとえば固体電解質層）とを備える。導電部材１０は、多孔質層６１としての第１層１と、隔壁層６２としての第２層２と、多孔質層６３としての第３層３とを備える。第２層２は、第１層１に積層されている。第３層３は、第２層２から見て第１層１が位置する側と反対側に位置する。第１層１および第３層３では、複数の孔が分散して形成されている。第３層３、第２層２および第１層１が積層して互いに固定されることで導電部材１０が構成されている。第１層１、第２層２および第３層はいずれも導電体により構成される。
　多孔体である第１層１は、たとえばセル構造体５０のアノードに接続される。第１層１は、アノードに水素などの燃料を供給する部材と、セル構造体５０のアノードに対する集電機能を有する導電体（集電体）とを兼ねている。
　第１層１下に積層配置された第２層２は、１つのセル構造体５０に対する集電体として機能し得るが、ここでは隣接する第１層１に供給されるガスと第３層に供給されるガスとを分離する隔壁層６２として機能する。第２層２の気孔率は、第１層１および第３層３の気孔率より低い。第２層２には、第１層１側の表面から第３層３側の表面にまで到達する孔である貫通孔は形成されていない。
　第２層２下に積層配置された多孔体である第３層３は、上記第１層１が接続されたセル構造体５０とは別のセル構造体５０のカソードに接続される。第３層３は、カソードに空気を供給する部材と、当該別のセル構造体５０のカソードに対する集電体とを兼ねている。
　図１に示すようにセル構造体５０と導電部材１０とを交互に積層配置することで、セル構造体５０、当該セル構造体５０のアノードに接続された多孔質層６１としての第１層１、当該第１層１に接続された隔壁層６２としての第２層２、当該セル構造体５０のカソードに接続された多孔質層６３としての第３層３、当該第３層３に接続された隔壁層６２としての第２層２、からなる燃料電池のセル７０が構成される。
　第１層１および第３層３の気孔率は５０％以上である。この場合、第１層１および第３層３においてガスの流量を十分確保できる。このため、燃料電池１００の性能を向上させることができる。第１層１および第３層３の気孔率は６０％以上であってもよく、７０％以上であってもよい。また、第１層１および第３層３の気孔率は４０％以上であってもよく、３０％以上であってもよい。第２層２の気孔率は５％以下である。第２層２の気孔率は４％以下でもよく、３％以下でもよい。この場合、第２層２を、第１層１に供給されるガスと第３層３に供給されるガスとを分離する隔壁層として機能させることができる。
　なお、第１層１、第２層２または第３層３の気孔率は、次式で定義される。
気孔率（％）＝［１－｛Ｍ／（Ｖ×ｄ）｝］×１００
Ｍ：第１層１、第２層２または第３層３の測定対象試料の質量［ｇ］
Ｖ：測定対象試料における外観の形状の体積［ｃｍ3］
ｄ：測定対象試料を構成する材料の密度［ｇ／ｃｍ3］
　上述した「外観の形状の体積」とは測定試料の見掛けの体積を意味し、測定対象試料における孔（気孔）の体積と、当該孔以外の部分の体積とを合計体積である。なお、ここで孔の体積には、プレス加工などの機械加工によって事後的に形成される溝や貫通孔など体積は含まれない。
　上述のように、上記導電部材１０を燃料電池１００のセル構造体５０の電極に接続される集電体と、ガスの流路を含む隔壁層との集合体として用いることができる。具体的には、当該導電部材１０を燃料電池１００のセル構造体５０と交互に積層することで、燃料電池１００のセル積層体を容易に形成できる。この結果、当該集電体と隔壁層とを個別にセル構造体５０へ接続する場合より燃料電池１００の部品点数および製造工程数を削減できる。したがって、導電部材１０を適用することで、燃料電池１００の製造コストを低減できる。
　図２に示されるように、導電部材１０において、第１層１の厚みＴ１、第２層２の厚みＴ２、第３層３の厚みＴ３の合計厚みＴ４に対する、第１層１と第３層３との合計厚み（Ｔ１＋Ｔ３）の割合は、１０％以上９０％以下である。なお、当該割合を２０％以上８０％以下としてもよく、３０％以上７０％以下としてもよい。この場合、燃料電池１００に当該導電部材１０を適用したときに、第１層１と第３層３とにおいて、集電体としての機能とガス（燃料または空気）を供給する部材としての機能とを十分に発揮させることができる。第１層１の厚みＴ１と第３層３の厚みＴ３とを実質的に同じにしてもよいが、第１層１の厚みＴ１と第３層３の厚みＴ３とを異ならせてもよい。このようにすれば、燃料電池１００の装置構成にあわせて導電部材１０の構成を調整できる。
　図３から図５に示されるように、導電部材１０（図１参照）において、第１層１に形成された複数の孔は、複数の第１孔１ａと、複数の第２孔１ｂと、複数の第３孔１ｃとを含む。粗大孔である複数の第１孔１ａの直径は、たとえば１ｍｍ以上である。中径孔である複数の第２孔１ｂの直径は、たとえば１００μｍ以上１ｍｍ未満である。
　図４に示されるように、第２孔１ｂは、第１孔１ａの間に位置する第１層１の部分に形成されている。小径孔である複数の第３孔１ｃの直径は、たとえば１００μｍ未満である。図５に示されるように、第３孔１ｃは、第２孔１ｂの間に位置する第１層１の部分に形成される。また、第１層１は、図５に示されるように酸化物１ｄを含んでいてもよい。酸化物１ｄのサイズ（たとえば図５における酸化物１ｄの最大幅または面積）は第３孔１ｃのサイズ（たとえば図５における第３孔１ｃの最大幅または面積）と同程度であってもよい。酸化物１ｄは、たとえばジルコニアであってもよい。
　第３層３に形成された複数の孔も、第１層１と同様に第１孔１ａ、第２孔１ｂ、第３孔１ｃを含んでいてもよい。第３層３は第１層１と同様に酸化物１ｄを含んでいてもよい。この場合、上述したような様々なサイズの孔（第１孔１ａ、第２孔１ｂ、第３孔１ｃ）を形成することで、第１層１または第３層３の表面積を増大させることができる。また、上記のように異なる大きさの第１孔１ａ、第２孔１ｂ、第３孔１ｃを形成することで、第１層１および第３層３において、ガス（燃料または空気）をセル構造体５０に供給する機能と、集電体としての機能という異なる機能を持たせることができる。
　なお、第１孔１ａ、第２孔１ｂ、第３孔１ｃのそれぞれの直径は、株式会社平泉洋行の「ＰＯＲＥ！ＳＣＡＮ」での測定や、マイクロスコープ観察と水銀圧入法の組み合わせにより測定できる。
　第１層１を構成する材料、第２層２を構成する材料、および第３層３を構成する材料は、それぞれ、ニッケル（Ｎｉ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、鉄（Ｆｅ）、銅（Ｃｕ）、クロム（Ｃｒ）、アルミニウム（Ａｌ）、亜鉛（Ｚｎ）、チタン（Ｔｉ）、スズ（Ｓｎ）およびこれらの合金からなる群から選択される少なくとも１つを含む。より具体的には、第１層１を構成する材料は、酸化物の結晶構造がスピネル構造となる元素を含んでもよい。たとえば、第１層１はニッケル、コバルト、マンガン、鉄、銅からなる群から選択される少なくとも１つの元素を含んでいてもよい。第２層２および第３層３を構成する材料は、たとえばステンレス鋼などに代表される鉄－クロム（Ｆｅ－Ｃｒ）合金など、耐熱性の高い合金であってもよい。この場合、導電部材１０を燃料電池１００に適用した場合に当該燃料電池１００の性能を十分に確保できる。他の構成においては、たとえば、第１層１、第２層２および第３層３を構成する材料はＮｉ－Ｃｒ合金など、耐食性の高い合金であってもよい。
　＜変形例＞
　図６は、図２に示した導電部材１０の第１変形例を示す部分断面模式図である。図６に示される導電部材１０は、基本的には図２に示された導電部材１０と同様の構成を備えるが、第１層１および第３層３に溝４が形成されている点が図２に示された導電部材１０と異なっている。図６に示された導電部材１０では、第１層１において第２層２が位置する側の表面１ｅに、たとえば水素などの燃料の流路４１である溝４が形成されている。また、第３層３において第２層２が位置する側の表面３ｅに、空気の流路４３である溝４が形成されている。
　図７は、図２に示した導電部材１０の第２変形例を示す部分断面模式図である。図７に示される導電部材１０は、基本的には図６に示された導電部材１０と同様の構成を備えるが、第１層１および第３層３に形成された溝４の配置が図６に示された導電部材１０と異なっている。図７に示された導電部材１０では、第１層１において第２層２が位置する側と反対側の表面１ｆに、たとえば水素などの燃料の流路４１である溝４が形成されている。また、第３層３において第２層２が位置する側と反対側の表面３ｆに、空気の流路４３である溝４が形成されている。
　図８は、図２に示した導電部材１０の第３変形例を示す部分断面模式図である。図８に示される導電部材１０は、基本的には図６に示された導電部材１０と同様の構成を備えるが、第３層３に形成された溝４の配置が図６に示された導電部材１０と異なっている。図８に示された導電部材１０では、第３層３において第２層２が位置する側と反対側の表面３ｆに、空気の流路４３である溝４が形成されている。なお、第１層１では、図６に示された導電部材１０と同様に、第２層２が位置する側の表面１ｅに燃料の流路４１である溝４が形成されている。
　図９は、図２に示した導電部材１０の第４変形例を示す部分断面模式図である。図９に示される導電部材１０は、基本的には図６に示された導電部材１０と同様の構成を備えるが、第１層１に形成された溝４の配置が図６に示された導電部材１０と異なっている。図９に示された導電部材１０では、第１層１において第２層２が位置する側と反対側の表面１ｆに、燃料の流路４１である溝４が形成されている。なお、第３層３では、図６に示された導電部材１０と同様に、第２層が位置する側の表面３ｅに空気の流路４３である溝４が形成されている。
　上記図６から図９に示された導電部材１０において、溝４の深さは、第１層１または第３層３の厚み未満であればよく、第１層１または第３層３の厚みの５０％以下でもよい。第１層１の表面１ｅに対して垂直な方向から見た平面視での溝４の平面形状は、たとえば直線状、格子状、直線部と屈曲部とが交互に配置され蛇行した流路形状、円弧状、複数の同心円と当該同心円を接続する直線とを組み合わせた形状など、任意の形状を採用できる。また、図６から図９では、第１層１に形成された溝４と第３層３に形成された溝４とが、平面視において重なるように配置されているが、第１層１に形成された溝４と第３層３に形成された溝４とは、平面視において少なくとも一部が互いに重ならないように配置されてもよい。
　図１０は、図２に示した導電部材の第５変形例を示す部分断面模式図である。図１０に示される導電部材１０は、基本的には図２に示された導電部材１０と同様の構成を備えるが、第１層１および第３層３に貫通孔１ｇ、３ｇが形成されている点が図２に示された導電部材１０と異なっている。図１０に示された導電部材１０では、第１層１において第２層２側の表面１ｅから第２層２が位置する側と反対側の表面１ｆに到達する貫通孔１ｇが形成されている。また、第３層３において第２層２側の表面３ｅから第２層２が位置する側と反対側の表面３ｆに到達する貫通孔３ｇが形成されている。
　貫通孔１ｇ、３ｇの平面形状は、円形状、四角形状、多角形状、楕円形状など任意の形状とすることができる。また、第１層１において、複数の貫通孔１ｇをつなぐ溝（図示せず）が表面１ｅまたは表面１ｆに形成されていてもよい。第３層３において、複数の貫通孔３ｇをつなぐ溝（図示せず）が表面３ｅまたは表面３ｆに形成されていてもよい。図１０では、第１層１に形成された貫通孔１ｇと第３層３に形成された貫通孔３ｇとが、平面視において重なるように配置されているが、第１層１に形成された貫通孔１ｇと第３層３に形成された貫通孔３ｇとは、平面視において少なくとも一部が互いに重ならないように配置されてもよい。
　図６から図１０に示した構成の導電部材１０では、第１層１または第３層３に形成された溝４または貫通孔１ｇ、３ｇを、空気または水素などのガスを流通させる流路として利用できる。このため、導電部材１０を適用した燃料電池１００の性能を向上させることができる。
　＜導電部材の製造方法＞
　図１１は、図２に示した導電部材の製造方法を説明するためのフローチャートである。図１２～図１６は、図２に示した導電部材１０の製造方法を説明するための模式図である。
　図１１に示されるように、導電部材１０の製造方法では、まず原料準備工程（Ｓ１０）を実施する。この工程（Ｓ１０）では、導電部材１０の原料となる原料粉末およびバインダを準備する。原料粉末としては、導電部材１０を構成する金属の粉末、複数の孔を形成するための造孔材などを準備する。
　次に、混合工程（Ｓ２０）を実施する。この工程（Ｓ２０）では、上記工程（Ｓ１０）で準備された原料粉末およびバインダを混合し、原料のペーストを形成する。
　次に、シート成型工程（Ｓ３０）を実施する。この工程（Ｓ３０）では、上述した原料のペーストをシート状に成型し、中間体としてのシート部材を得る。
　次に、表面構造成型工程（Ｓ４０）を実施する。この工程（Ｓ４０）では、シート部材の表面に溝、凹部、孔など導電部材１０の用途や要求性能に合わせて表面構造を形成する。この工程（Ｓ４０）では、たとえば図１２に示すようにシート部材２０に対して加工用のロール２１ａ、２１ｂを用いた加工を行う。図１２に示すように、加工用のロール２１ａ、２１ｂはシート部材２０を挟んで対向配置される。ロール２１ａ、２１ｂの表面には、シート部材２０の表面に転写されるべき表面構造が形成されている。このような加工により、シート部材２０には孔、凹部、溝などの構造が形成される。また、図１２に示すようなロール２１ａ、２１ｂを用いたロール加工を用いることで、シート部材２０に対して連続的に表面構造を形成できる。さらに、ロール２１ａ、２１ｂでシート部材２０を圧延することで、シート部材を緻密化できる。
　次に、熱処理工程（Ｓ５０）を実施する。この工程（Ｓ５０）では、表面構造が形成されたシート部材２０を加熱することで、シート部材２０からバインダを除去し、原料粉末の還元・焼結を行う。この際、造孔材を使用している場合は、造孔材が揮発または熱分解することによって、シート部材に微小な孔が形成される。この結果、工程（Ｓ４０）で形成された表面構造を有し、導電部材１０を構成するべき導電シートが得られる。このようにして得られる導電シートとしては、たとえば図１３から図１５に示されるような様々な形状の導電シート３０，３１，３２が例としてあげられる。たとえば、図１３に示されるように表面が平坦な導電シート３０が考えられる。また、図１４に示されるように、表面に複数の凸部３１ａが形成されることで、結果的に溝４となるべき溝構造３１ｂが形成された導電シート３１を得てもよい。また、工程（Ｓ４０）においてシート部材２０に貫通孔を形成しておくことで、図１５に示すように貫通孔１ｇ（図１０参照）となるべき貫通孔３２ｇが形成された導電シート３２を得てもよい。
　次に、後処理工程（Ｓ６０）を実施する。この工程（Ｓ６０）では、上記工程（Ｓ５０）で得られた複数の導電シート３０、３１、３２を組み合わせることで、図２に示されるような導電部材１０を得る。たとえば、複数の導電シートを積層固定することで図２に示されるような導電部材１０を形成する。あるいは、たとえば図１４に示した溝構造３１ｂが形成された導電シート３１と、図１３に示したように表面が平坦であり相対的に気孔率の小さい導電シート３０ａと、表面が平坦で相対的に気孔率の大きい導電シート３０ｂとを積層して固定することで、図１６に示される導電部材１０を得てもよい。導電シートの接続方法としては、はんだなどの接合材による接合など、従来周知の任意の方法を用いることができる。組み合わせられる導電シート３０、３１、３２の厚み、サイズ、表面形状などは、導電部材１０に対して求められる特性などに応じて適宜選択できる。このようにして、図２に示されるような導電部材１０を得ることができる。
　なお、表面構造が形成されたシート部材を複数枚積層してから熱処理工程（Ｓ５０）を実施することで、導電シートの形成と導電部材１０の形成（複数の導電シートの接合）とを同時に実施してもよい。
　（実施の形態２）
　＜電解装置および導電部材の構成および作用効果＞
　図１７は、実施の形態２に係る電解装置２００の断面模式図である。図１７では、電解装置２００の電解セル２１０が示されている。電解装置２００は複数の電解セル２１０を備えていてもよい。電解装置２００の電解セル２１０は、２枚のバイポーラプレート２０１と、隔膜２０２と、酸素電極２０３と、水素電極２０４と、支柱２０５とを主に備える。隔膜２０２を挟むように酸素電極２０３と水素電極２０４とが配置される。酸素電極２０３および水素電極２０４を挟むように２枚のバイポーラプレート２０１が配置されている。
　酸素電極２０３および水素電極２０４は支柱２０５により支持されている。酸素電極２０３および水素電極２０４の下方に位置する底部２０６には配管２０７が設置されている。配管２０７は電解装置２００に電解質としての溶液（たとえばＫＯＨ水溶液などのアルカリ水）を供給する。酸素電極２０３および水素電極２０４に電力が供給されることで溶液が電気分解される。この結果、矢印２０８に示されるように酸素電極２０３側から酸素が発生し、矢印２０９に示されるように水素電極２０４側から水素が発生する。図１７に示された電解装置２００では、酸素電極２０３として導電部材１０が用いられている。
　導電部材１０としての酸素電極２０３は、多孔質層２０３ａと支持体層２０３ｂとが積層された積層体である。第１層１としての多孔質層２０３ａには複数の孔が分散して形成されている。多孔質層２０３ａには、隔膜２０２側の表面から支持体層２０３ｂ側の表面にまで到達する貫通孔が形成されている。多孔質層２０３ａの構成は図３から図５に示した実施の形態１における導電部材１０の第１層１の構成と同様である。つまり、多孔質層２０３ａにおいても、図３から図５に示された第１層１と同様に、複数の第１孔１ａ（図３参照）と、複数の第２孔１ｂ（図４参照）と、複数の第３孔１ｃ（図５参照）とが形成されている。
　第２層２としての支持体層２０３ｂは、第１層１としての多孔質層２０３ａに積層して固定されている。第２層２としての支持体層２０３ｂの気孔率は第１層１としての多孔質層２０３ａの気孔率より低い。支持体層２０３ｂには、支持体層２０３ｂの一方の表面から他方の表面にまで到達する複数の貫通孔が形成されている。支持体層２０３ｂに形成された貫通孔は、酸素電極２０３において発生した酸素ガスの排出経路となる。支持体層２０３ｂにおいて、上記貫通孔が形成されていない部分の気孔率はたとえば５％以下である。
　このように、導電部材１０を電解装置２００用の酸素電極２０３として用いることができる。すなわち、第１層１を電解装置２００の多孔体状の電極である多孔質層２０３ａとし、第２層２を、当該多孔質層２０３ａを支持する支持体層２０３ｂとして利用できる。この結果、電解装置２００に酸素電極２０３として多孔質状の電極と支持体とを個別に設置する場合より、電解装置２００の部品点数および製造工程数を削減できる。この結果、電解装置２００の製造コストを低減できる。
　水素電極２０４は、多孔質層２０４ａと、クッション層２０４ｃとを主に含む。多孔質層２０４ａは隔膜２０２に面するように配置される。クッション層２０４ｃは、多孔質層２０４ａにおいて隔膜２０２に面する表面と反対側の裏面に接続されている。多孔質層２０４ａは、導電体からなる。多孔質層２０４ａには、隔膜２０２側の表面からクッション層２０４ｃ側の表面にまで到達する貫通孔が複数形成されている。多孔質層２０４ａとしては、たとえばセルメット（登録商標）などの金属多孔体またはメッシュメタルなどを用いることができる。導電部材１０を電解装置２００用の水素電極２０４として用いることもできる。この場合、支持体層が存在することにより、水素電極２０４から見て隔膜２０２と反対側に位置する支柱２０５およびクッション層２０４ｃからの押圧力を有効に受けることができる。
　クッション層２０４ｃの材料としては、弾性を有する材料であれば任意の材料を用いることができる。たとえば、クッション層２０４ｃとして織布状マットレス、コイルマットレス、板ばね構造を含む部材などを用いることができる。クッション層２０４ｃとしては、水素電極２０４から見て隔膜２０２と反対側に位置する支柱２０５から水素電極２０４に向けて押圧力を加えることができれば任意の構成を採用できる。
　第１層１としての多孔質層２０３ａを構成する材料、および第２層２としての支持体層２０３ｂを構成する材料は、それぞれ、ニッケル、コバルト、マンガン、鉄、銅、クロム、アルミニウム、亜鉛、チタン、スズおよびこれらの合金からなる群から選択される少なくとも１つを含む。より具体的には、電解装置２００に適用される導電部材１０としての酸素電極２０３に関して、構成する材料がニッケル、ニッケル－アルミニウム（Ｎｉ－Ａｌ）合金、ニッケル－亜鉛（Ｎｉ－Ｚｎ）合金、ニッケル－コバルト（Ｎｉ－Ｃｏ）合金からなる群から選択される少なくとも１つ、または上記群から選択される少なくとも２つの混合物を含んでいてもよい。この場合、導電部材１０を電解装置２００に適用した場合に当該電解装置２００の性能を十分に確保できる。
　＜変形例＞
　図１８は、図１７に示した電解装置２００の変形例を構成する導電部材１０の断面模式図である。図１８は、図１７の電解装置２００における水平方向での導電部材１０の断面模式図に対応する。図１８に示された導電部材１０を備える電解装置は、基本的には図１７に示された電解装置２００と同様の構成を備えるが、導電部材１０としての酸素電極２０３の構成が図１７に示された電解装置２００と異なっている。図１８に示された電解装置の導電部材１０は酸素電極２０３であって、第１層１としての多孔質層２０３ａと、第２層２としての支持体層２０３ｂとを備える。支持体層２０３ｂには複数の貫通孔２０３ｂａが形成されている。第１層１としての多孔質層２０３ａでは、第２層２としての支持体層２０３ｂの貫通孔２０３ｂａから露出する表面に複数の凹部２０３ａａが形成されていている。この場合、当該凹部２０３ａａを形成することで第１層１としての多孔質層２０３ａにおける支持体層２０３ｂの貫通孔２０３ｂａに面する部分の表面積を、当該凹部２０３ａａが形成されていない場合より大きくできる。このため、図１７に示した電解装置２００と同様の効果に加えて、水などを電気分解して発生した酸素ガスが支持体層２０３ｂの貫通孔２０３ｂａを介して酸素電極２０３の外部へ排出される際、酸素ガスを効率的に外部へ排出できる。
　今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した実施の形態ではなく請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味、および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
１　第１層、１ａ　第１孔、１ｂ　第２孔、１ｃ　第３孔、１ｄ　酸化物、１ｅ，１ｆ，３ｅ，３ｆ　表面、１ｇ，３ｇ，３２ｇ，２０３ｂａ　貫通孔、２　第２層、３　第３層、４　溝、１０　導電部材、２０　シート部材、２１ａ，２１ｂ　ロール、３０，３０ａ，３０ｂ，３１，３２　導電シート、３１ａ　凸部、３１ｂ　溝構造、４１，４３　流路、５０　セル構造体、６１，６３，２０３ａ，２０４ａ　多孔質層、６２　隔壁層、７０　セル、１００　燃料電池、２００　電解装置、２０１　バイポーラプレート、２０２　隔膜、２０３　酸素電極、２０３ａａ　凹部、２０３ｂ　支持体層、２０４　水素電極、２０４ｃ　クッション層、２０５　支柱、２０６　底部、２０７　配管、２０８，２０９　矢印、２１０　電解セル。

Claims (13)

  1. 　多孔体である第１層と、
    　前記第１層に積層された第２層とを備え、
    　前記第１層は、燃料電池用の集電体または電解装置用の電極に用いられ、
    　前記第２層の気孔率は、前記第１層の気孔率より低く、
    　前記第２層の前記気孔率は５％以下である、導電部材。
  2. 　前記第２層の前記第１層が位置する側とは反対側に位置し、前記第２層に積層された多孔体である第３層をさらに備え、
    　前記第３層の気孔率は、前記第２層の前記気孔率より高く、
    　前記第２層は貫通孔を有さない、請求項１に記載の導電部材。
  3. 　前記第１層および前記第３層の前記気孔率は５０％以上である、請求項２に記載の導電部材。
  4. 　前記第１層、前記第２層、前記第３層の合計厚みに対する、前記第１層と前記第３層との合計厚みの割合は、１０％以上９０％以下である、請求項２または請求項３に記載の導電部材。
  5. 　前記第１層を構成する材料、前記第２層を構成する材料、および前記第３層を構成する材料は、それぞれ、ニッケル、コバルト、マンガン、鉄、銅、クロム、アルミニウム、亜鉛、チタン、スズおよびこれらの合金からなる群から選択される少なくとも１つを含む、請求項２から請求項４のいずれか１項に記載の導電部材。
  6. 　前記第１層において前記第２層が位置する側とは反対側の表面、前記第１層において前記第２層が位置する側の表面、前記第３層において前記第２層が位置する側とは反対側の表面、および前記第３層において前記第２層が位置する側の表面の少なくともいずれか１つは溝を有する、請求項２から請求項５のいずれか１項に記載の導電部材。
  7. 　前記第１層および前記第３層の少なくともいずれか一方は、貫通孔を有する、請求項２から請求項５のいずれか１項に記載の導電部材。
  8. 　前記第２層は複数の貫通孔を有する、請求項１に記載の導電部材。
  9. 　前記第１層は、前記第２層の前記貫通孔に面する表面に複数の凹部を有する、請求項８に記載の導電部材。
  10. 　前記第１層を構成する材料および前記第２層を構成する材料は、それぞれ、ニッケル、コバルト、マンガン、鉄、銅、クロム、アルミニウム、亜鉛、チタン、スズおよびこれらの合金からなる群から選択される少なくとも１つを含む、請求項８または請求項９に記載の導電部材。
  11. 　前記第１層は、
    　直径が１ｍｍ以上である複数の第１孔と、
    　直径が１００μｍ以上１ｍｍ未満である複数の第２孔と、
    　直径が１００μｍ未満である複数の第３孔とを有する、請求項１から請求項１０のいずれか１項に記載の導電部材。
  12. 　請求項２から請求項７および請求項１１のいずれか１項に記載の導電部材を備える燃料電池。
  13. 　請求項８から請求項１１のいずれか１項に記載の導電部材を備える電解装置。
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