JP2016103488A - 電解質複合部材、電解質/電極複合部材 - Google Patents
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Abstract
Description
含浸物の形成工程:金属酸化物からなる粉末を含むスラリーを樹脂発泡体に含浸して含浸物を形成する工程。
スラリー層の形成工程:金属酸化物からなる粉末を含むスラリーを用いてスラリー層を形成する工程。
熱処理工程:上記スラリー層の上に上記含浸物を載置して、上記スラリー層と上記含浸物との積層体に熱処理を施す工程。
上記熱処理は、上記含浸物から上記樹脂発泡体を除去する第一の熱処理と、上記樹脂発泡体に付着していた上記スラリーから三次元の網目状の金属酸化物の多孔体を形成し、かつ上記スラリー層から燃料電池の固体電解質層に利用される金属酸化物の緻密体を形成する第二の熱処理とを具える。
含浸物の形成工程:金属酸化物からなる粉末を含むスラリーを樹脂発泡体に含浸して含浸物を形成する工程。
スラリー層の形成工程:上記含浸物を載置面の上に配置し、上記載置面の上に上記スラリーを溜めてスラリー層を形成し、上記スラリー層と、上記樹脂発泡体に上記スラリーが付着した含浸物とを具える積層体を形成する工程。
熱処理工程:上記積層体に熱処理を施す工程。
上記熱処理は、上記含浸物から上記樹脂発泡体を除去する第一の熱処理と、上記樹脂発泡体に付着していた上記スラリーから三次元の網目状の金属酸化物の多孔体を形成し、かつ上記スラリー層から燃料電池の固体電解質層に利用される金属酸化物の緻密体を形成する第二の熱処理とを具える。
図1(A)を参照して、実施形態1の電解質複合部材1を説明する。電解質複合部材1は、固体電解質層10と、三次元の網目状の多孔体から構成された多孔体層11とを具える積層体であり、燃料電池の構成部材に利用される。固体電解質層10及び多孔体層11のいずれも金属酸化物で構成されている。電解質複合部材1は、固体電解質層10と多孔体層11とが一体に形成されている点を最大の特徴とする。
固体電解質層10を構成する金属酸化物は、燃料電池(特にSOFC)に利用されているイオン伝導性を有する種々の材質のものが挙げられる。酸素イオン伝導性を有する金属酸化物は、安定化ジルコニア、特にY(イットリウム)を添加したYSZなどが挙げられる。水素イオン伝導性を有する金属酸化物は、希土類元素を添加したペロブスカイト型酸化物などが挙げられる。より具体的には、BZY、BCY(BaCeO3-Y2O3)、BZYとBCYとの固溶体などが挙げられる。
多孔体層11を構成する金属酸化物は、例えば、YSZなどの安定化ジルコニア、BZYやBCYなどの希土類元素を添加したペロブスカイト型酸化物などが挙げられる。多孔体層11を構成する金属酸化物は、固体電解質層10を構成する金属酸化物と同じ材質である形態、固体電解質層10を構成する金属酸化物とは異なる材質である形態のいずれも取り得る。前者の場合、両層10,11を構成する金属酸化物は連続している。後者の場合、両層10,11を構成する金属酸化物は材質の界面が生じるものの、実質的に継ぎ目の無い一体の成形体となっている。
<形態α>
電解質複合部材1の製造方法として、例えば、以下の製造方法:形態αが挙げられる。以下、図2を参照して、形態αの製造方法を説明する。この製造方法は、含浸物の形成工程→スラリー層の形成工程→熱処理工程という手順によって、電解質複合部材1を製造する。
電解質複合部材1を製造する別の製造方法として、例えば、以下の製造方法:形態βが挙げられる。以下、図3を参照して形態βの製造方法を説明する。この製造方法は、含浸物の形成工程→スラリー層の形成工程→熱処理工程という手順によって電解質複合部材1を製造する。形態βの製造方法における基本的な事項は、上述の形態αと同様であるため、異なる点を主に説明する。
図1(B)を参照して、実施形態2の電解質/電極複合部材2を説明する。電解質/電極複合部材2は、固体電解質層10と、固体電解質層10の一面に設けられた電極層21とを具える積層体であり、燃料電池の構成部材に利用される。固体電解質層10の一面は、三次元の網目状の多孔体が一体に形成されている。電極層21は、主として、上記多孔体と、上記多孔体の表面及び固体電解質層10の多孔体側の表面に付着された電極用触媒(図示せず)とで構成されている。従って、電解質/電極複合部材2は、固体電解質層10と、電極層21を構成する多孔体とが一体に形成された部材である。そして、電解質/電極複合部材2は、電解質複合部材1を主要素とし、電解質複合部材1に具える多孔体層11を構成する多孔体の表面と固体電解質層10の多孔体側の表面とに電極用触媒が付着されて構成されている。
次に、図1(C)を参照して、別の形態の電解質/電極複合部材3を説明する。電解質/電極複合部材3は、固体電解質層10の一面に電極層21を具える点が実施形態2と共通し、固体電解質層10の他面に、電極用触媒のみからなる電極層31を具える点が異なる。電極層31の形成には、上述した手法(1)〜(3)などを利用できる。
上述の形態αの製造方法、又は形態βの製造方法を利用して、金属酸化物から構成された緻密体(固体電解質層)と多孔体とが一体に形成された電解質複合部材を作製し、この電解質複合部材を用いて燃料電池を作製し、電池特性を調べた。
試料No.1は、形態αの製造方法によって作製した。所定量のBaの炭酸塩からなる粉末と、ZrO2粉末と、Y2O3粉末とを用意し、溶媒としてエタノールを添加して混合した後、乾燥して混合粉末を得た。この混合粉末を酸素中、1400℃に加熱して反応させた。その後、粉砕して、Yの添加量が20mol%であるBZY(化学式:BaZr0.8Y0.2O3-δ、3-δは理想的にはYの添加量の1/2(ここでは0.1))粉末を合成した。作製したBZY粉末に、分散剤及び有機物バインダを合計で4質量%添加し、溶媒としてエタノールを添加して、ボールミルで20Hr混合し、スラリーを調製した。平均気孔径が約1.2mm、厚さが4mmの発泡ウレタンを用意し、この発泡ウレタンに作製したスラリーを含浸させた含浸物を作製した。
試料No.2は、形態βの製造方法によって作製した。Y2O3を添加した安定化ZrO2粉末:YSZ粉末に、分散剤及び有機物バインダを合計で5質量%添加し、溶媒として水を添加して、ボールミルで20Hr混合し、スラリーを調製した。平均気孔径が約2mm、厚さが10mmの発泡ウレタンを用意し、この発泡ウレタンに作製したスラリーを含浸させた含浸物を作製した。
試料No.1と同様にして、BZY粉末を作製し、このBZY粉末に成形助剤(市販品)を4質量%添加して、乾式で混合して混合粉末を得た。この混合粉末を乾式プレスによって成形し、粉末成形体(厚さ:2mm)を得た。成形圧力は1000kg/cm2とし、一軸加圧とした。得られた粉末成形体を試料No.1と同じ条件で、多段に熱処理を施して(成形助剤(樹脂)の除去及び焼結)、厚さが約1.6mmの焼結体を得た。この焼結体を燃料電池の固体電解質層に用いるにあたり、イオン伝導の抵抗を低下させるため、機械的研磨を施して、100μmまで薄くしようと試みた。しかし、厚さが250μm以下となると、焼結体に割れが生じることが多く、研磨によって250μm以下の厚さにすることが困難であった。
10 固体電解質層 11 多孔体層 21,31 電極層
100 スラリー 110 スラリー層 200 樹脂発泡体 210 フィルム
300 含浸物
Claims (4)
- 金属酸化物から構成される固体電解質層と、
前記固体電解質層の少なくとも一面に、金属酸化物から構成された三次元の網目状の多孔体からなる多孔体層とを具え、
前記固体電解質層と前記多孔体とが一体に形成されており、
前記多孔体の平均気孔径が1mm以上2mm以下であり、
前記多孔体の気孔率が90%以上97%以下であり、
前記固体電解質層の平均厚さが300μm以下であり、
燃料電池に利用される電解質複合部材。 - 前記固体電解質層の平均厚さが200μm以下である請求項1に記載の電解質複合部材。
- 前記固体電解質層を構成する前記金属酸化物、及び前記多孔体を構成する前記金属酸化物は、安定化ジルコニア、又は希土類元素を含有するペロブスカイト型酸化物である請求項1又は請求項2に記載の電解質複合部材。
- 請求項1〜請求項3のいずれか1項に記載の電解質複合部材を具え、
前記多孔体層を構成する前記多孔体の表面、及び前記固体電解質層の前記多孔体側の表面に電極用触媒が付着されてなる電極層を具える電解質/電極複合部材。
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