WO2022163065A1 - 積層体の製造方法、積層体、及び、多層積層体 - Google Patents

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哲雄 奥山
啓介 松尾
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東洋紡株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing a laminate, a laminate, and a multilayer laminate.
  • the method for producing the laminate includes (a) preparing a first laminate in which a patterned metal layer is laminated on a first resin film, and forming a second resin film on the metal layer of the first laminate; (b) preparing a first laminate in which a patterned metal layer is laminated on a first resin film; (c) placing a patterned metal layer in the center of a mold and filling the mold with resin powder; A method of compression molding powder, (d) preparing a first laminate in which a patterned metal layer is laminated on a first resin film, applying an adhesive on the metal layer of the first laminate, and drying (e) preparing a first laminate in which a patterned metal layer is laminated on the first resin film; A method is known in which an adhesive is applied to the metal layer of the laminate, dried, and then laminated with a second resin film thereon for adhesion.
  • the present invention has been made in view of the problems described above, and an object thereof is to provide a method for manufacturing a laminate that can produce a laminate having excellent flatness in a short time. Another object of the present invention is to provide a laminate and a multilayer laminate that can be obtained by the production method.
  • the inventor of the present invention has conducted intensive research on the manufacturing method of the laminate. As a result, the present inventors have found that it is possible to produce a laminate having excellent flatness in a short period of time by adopting the following configuration, and have completed the present invention.
  • Step A of preparing a first laminate in which a first resin film and a patterned metal layer are laminated A step B of preparing a second resin film having recesses corresponding to the pattern of the metal layer;
  • Manufacture of a laminate characterized by including a step C of bonding the first laminate and the second resin film while fitting the pattern of the metal layer and the recess of the second resin film.
  • first resin film and the second resin film have a vertically symmetrical structure, it is possible to suppress warping when heat is applied. That is, if there is a difference in linear expansion between the resin film (first resin film, second resin film) and the metal layer, warping will occur when heat is applied. If the second resin film has a vertically symmetrical structure, the warping force generated between the first resin film and the metal layer and the warping force generated between the second resin film and the metal layer can be offset.
  • a silane coupling agent layer is provided on the metal layer of the first laminate,
  • the step C is preferably a step of bonding the first laminate and the second resin film together via the silane coupling agent layer.
  • the first laminate and the second resin film are attached via the silane coupling agent layer, they can be strongly attached.
  • silane coupling agents are less susceptible to deterioration in thermal environments. Therefore, it can withstand long-term use in a hot environment.
  • a silane coupling agent layer is provided on the second resin film,
  • the step C is preferably a step of bonding the first laminate and the second resin film together via the silane coupling agent layer.
  • the first laminate and the second resin film are attached via the silane coupling agent layer, they can be strongly attached.
  • silane coupling agents are less susceptible to deterioration in thermal environments. Therefore, it can withstand long-term use in a hot environment.
  • the first resin film and the second resin film are polyimide films, a laminate having excellent heat resistance can be obtained.
  • the present invention provides the following. (6) A first resin film, a patterned metal layer, a silane coupling agent layer, and a second resin film having recesses corresponding to the pattern of the metal layer are laminated in this order, A laminate, wherein a gap exists between a first side surface of the concave portion of the second resin film and a second side surface of the metal layer facing the first side surface.
  • a multilayer laminate comprising two or more laminates according to (6) above.
  • the laminate of (6) above has flat and parallel surfaces on both sides, so even if two or more of them are laminated (even if they are laminated in multiple layers), parallelism can be maintained. Moreover, since there are two or more metal layers, when used as a wiring layer, each metal layer can be assigned, for example, a ground layer and a power supply layer to separate functions. As a result, it is possible to form a wiring layer that is resistant to noise and does not generate noise easily.
  • a multilayer laminate characterized in that the laminate according to (6) above, a patterned second metal layer, and a third resin film are laminated in this order.
  • the laminate of the above (6) has flat and parallel surfaces on both sides, even if the second metal layer and the third resin film further patterned on the laminate of the above (6) are laminated, Parallelism can be maintained (even if multiple layers are laminated).
  • the number of resin film layers can be reduced by one as compared with the multilayer laminate of (7) above.
  • each metal layer when used as a wiring layer, each metal layer can be assigned, for example, a ground layer and a power supply layer to separate functions. As a result, it is possible to form a wiring layer that is resistant to noise and does not generate noise easily.
  • the metal layer is used as a heat source and the multi-layer laminate is used as a planar heating element, it is possible to make the heat distribution uniform with two or more metal layers.
  • each metal layer when used as a wiring layer, each metal layer can be assigned, for example, a ground layer and a power supply layer to separate functions. As a result, it is possible to form a wiring layer that is resistant to noise and does not generate noise easily. Also, since the two metal layers are electrically connected, a three-dimensional circuit can be formed.
  • the present invention it is possible to provide a method for manufacturing a laminate that can produce a laminate having excellent flatness in a short time. Moreover, it is possible to provide a laminate and a multilayer laminate that can be obtained by the production method.
  • FIG. 4 is a plan view for explaining how to determine the warpage of a laminate after heating at 300° C.
  • FIG. 8 is a cross-sectional view taken along the line AA of FIG. 7; BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is a cross-sectional schematic diagram which shows the multilayer laminated body which concerns on 1st Embodiment. It is a cross-sectional schematic diagram for demonstrating the manufacturing method of the multilayer laminated body which concerns on 2nd Embodiment. It is a cross-sectional schematic diagram for demonstrating the manufacturing method of the multilayer laminated body which concerns on 2nd Embodiment. It is a cross-sectional schematic diagram for demonstrating the manufacturing method of the multilayer laminated body which concerns on 2nd Embodiment.
  • the method for manufacturing a laminate according to this embodiment includes: A step A of preparing a first laminate in which the first resin film and the patterned metal layer are laminated; A step B of preparing a second resin film having recesses corresponding to the pattern of the metal layer; A step C of bonding the first laminate and the second resin film while fitting the pattern of the metal layer and the recess of the second resin film.
  • 1 to 6 are schematic cross-sectional views for explaining the method for manufacturing a laminate according to this embodiment.
  • a first laminate 20 in which a first resin film 21 and a patterned metal layer 24 are laminated is prepared (step A).
  • the method of preparing the first laminate 20 is not particularly limited, it can be prepared by the following procedure, for example.
  • the two-layer laminate is obtained, for example, by bonding the metal layer 22 to the first resin film 21 .
  • a metal foil is preferably used as the metal layer 22 .
  • Examples of the bonding method include bonding using a silane coupling agent, which will be described later. When bonding is performed using a silane coupling agent, both can be strongly bonded together. In addition, it is preferable to use a silane coupling agent for lamination because thermal deterioration is less.
  • the silane coupling agent may be applied to the first resin film 21, the metal layer 22, or both.
  • Another bonding method includes crimping. When crimping, it is preferable to plasma-process the surface of the first resin film 21 in advance. If the surface of the first resin film 21 is plasma-treated and then press-bonded, the two can be strongly bonded together.
  • the surface of the first resin film 21 is plasma-treated and then pressure-bonded, since thermal deterioration is less.
  • the crimping is preferably heat crimping. From the viewpoint of preventing heat deterioration, it is preferable not to use a resin-based adhesive for bonding the first resin film 21 and the metal layer 22 together.
  • the unpatterned metal layer 22 is etched by a conventionally known method to form a patterned metal layer 24 (see FIG. 2).
  • the first laminate 20 is obtained.
  • the pattern of the metal layer 24 is not particularly limited.
  • the surface of the laminate may be patterned so as to generate heat as evenly as possible.
  • the first resin film 21 is not particularly limited, but polyimide resins such as polyimide, polyamideimide, polyetherimide, and fluorinated polyimide (eg, aromatic polyimide resin, alicyclic polyimide resin); polyethylene, polypropylene, polyethylene terephthalate , polybutylene terephthalate, polyethylene-2,6-naphthalate (for example, wholly aromatic polyester, semi-aromatic polyester); copolymerized (meth)acrylate represented by polymethyl methacrylate; polycarbonate; polyamide; polysulfone cellulose acetate; cellulose nitrate; aromatic polyamide; polyvinyl chloride; polyphenol; polyarylate; Among others, the first resin film 21 is preferably a polyimide film.
  • polyimide resins such as polyimide, polyamideimide, polyetherimide, and fluorinated polyimide (eg, aromatic polyimide resin, alicyclic polyimide resin); polyethylene, polypropylene, polyethylene
  • the first resin film 21 is a polyimide film
  • a laminate with excellent heat resistance can be obtained.
  • imidization is preferably completed at the stage of process A (before performing process C). In other words, it is preferable that the first resin film 21 is not a film containing a precursor solution that has not been completely imidized.
  • the thickness of the first resin film 21 is not particularly limited, it is preferably 100 ⁇ m or less, more preferably 40 ⁇ m or less, and even more preferably 30 ⁇ m or less, from the viewpoint of making the resulting laminate thin.
  • the lower limit of the thickness is not particularly limited, it is preferably 5 ⁇ m or more, more preferably 10 ⁇ m or more, and still more preferably 15 ⁇ m or more.
  • the metal layer 24 is not particularly limited, but preferably one that is easy to pattern, for example, Cu, Ni, Al, Ti, Fe, Ag, Au, or alloys thereof.
  • Stainless steel (SUS) is preferable for the metal layer 24 (metal layer 22).
  • the thickness of the metal layer 24 is not particularly limited, but may be 3 ⁇ m or more, 10 ⁇ m or more, 20 ⁇ m or more, or the like.
  • the first laminate and the second resin film are prepared separately and then laminated together, curing shrinkage of the resin films (the first resin film and the second resin film) does not occur during the production of the laminate. Therefore, even when the thickness of the metal layer 24 is as thick as 10 ⁇ m or more, it is possible to produce a laminate having flat and parallel surfaces on both sides.
  • the upper limit of the thickness of the metal layer 24 (metal layer 22) is not particularly limited, it can be, for example, 100 ⁇ m or less.
  • the thickness of the metal layer 24 (metal layer 22) may be less than 3 ⁇ m depending on the application of the laminate.
  • a silane coupling agent layer 26 may be provided on the metal layer 24 of the first laminate 20, as shown in FIG.
  • the silane coupling agent layer 26 is physically or chemically interposed between the metal layer 24 and the second resin film 32 when the first laminate 20 and the second resin film 32 are later bonded together, It has the effect of bringing the metal layer 24 and the second resin film 32 into close contact with each other.
  • the silane coupling agent used in this embodiment is not particularly limited, it preferably contains a coupling agent having an amino group.
  • Preferred specific examples of the silane coupling agent include N-2-(aminoethyl)-3-aminopropylmethyldimethoxysilane, N-2-(aminoethyl)-3-aminopropyltrimethoxysilane, N-2-( aminoethyl)-3-aminopropyltriethoxysilane, 3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-aminopropyltriethoxysilane, 3-triethoxysilyl-N-(1,3-dimethyl-butylidene)propylamine, 2- (3,4-epoxycyclohexyl)ethyltrimethoxysilane, 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane, 3-glycidoxypropylmethyldiethoxysilane, 3-glycidoxypropyltri
  • silane coupling agent in addition to the above, n-propyltrimethoxysilane, butyltrichlorosilane, 2-cyanoethyltriethoxysilane, cyclohexyltrichlorosilane, decyltrichlorosilane, diacetoxydimethylsilane, diethoxydimethylsilane, dimethoxy Dimethylsilane, dimethoxydiphenylsilane, dimethoxymethylphenylsilane, dodecyllichlorosilane, dodecyltrimethoxysilane, ethyltrichlorosilane, hexyltrimethoxysilane, octadecyltriethoxysilane, octadecyltrimethoxysilane, n-octyltrichlorosilane, n-octyltrisilane Ethoxysilane
  • silane coupling agents having one silicon atom in one molecule are particularly preferred, for example, N-2-(aminoethyl)-3-aminopropylmethyldimethoxysilane, N- 2-(aminoethyl)-3-aminopropyltrimethoxysilane, N-2-(aminoethyl)-3-aminopropyltriethoxysilane, 3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-aminopropyltriethoxysilane, 3- Triethoxysilyl-N-(1,3-dimethyl-butylidene)propylamine, 2-(3,4-epoxycyclohexyl)ethyltrimethoxysilane, 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane, 3-glycidoxy propylmethyldiethoxysilane, 3-glycidoxypropyltriethoxysilane, aminophenyltri
  • a coupling layer other than the silane coupling agent layer 26 may be provided on the metal layer 24 of the first laminate 20 .
  • Coupling agents for forming the coupling layer include, in addition to the above, 1-mercapto-2-propanol, methyl 3-mercaptopropionate, 3-mercapto-2-butanol, butyl 3-mercaptopropionate, 3-(dimethoxymethylsilyl)-1-propanethiol, 4-(6-mercaptohexaroyl)benzyl alcohol, 11-amino-1-undeceneol, 11-mercaptoundecylphosphonic acid, 11-mercaptoundecyltrifluoro Acetic acid, 2,2'-(ethylenedioxy)diethanethiol, 11-mercaptoundecitri(ethylene glycol), (1-mercaptoundic-11-yl)tetra(ethylene glycol), 1-(methylcarboxy)undec -11-yl)hexa(ethylene glycol), hydroxy
  • the silane coupling agent layer 26 may be formed not only on the metal layer 24 but also on the first resin film 21 . That is, when the silane coupling agent solution is applied to the metal layer 24, it may also be applied on the first resin film 21, and when the silane coupling agent solution is vapor-deposited on the metal layer 24, the first resin film 21 may also be deposited. Also, the silane coupling agent layer may be formed on the side surface of the patterned metal layer 24 .
  • the silane coupling agent layer formed on the side surface of the metal layer 24 is the first side surface of the concave portion 34 of the second resin film 32 .
  • 36 (see FIG. 6) and preferably not glued.
  • the silane coupling agent layer may be formed on the surface of the concave portion 34 of the second resin film 32 .
  • the silane coupling agent layer may be formed both on the metal layer 24 and on the concave portions 34 of the second resin film 32 .
  • the film thickness of the silane coupling agent layer 26 is not particularly limited, it is sufficient that the entire surface of the metal layer 24 can be covered.
  • Step B Further, in the method for manufacturing the laminate according to the present embodiment, apart from the step A, as shown in FIG. A film 32 is prepared (step B).
  • the method of preparing the second resin film 32 having the recesses 34 is not particularly limited, it can be prepared, for example, by the following procedure.
  • a non-patterned second resin film 31 is prepared.
  • the material of the second resin film 31 is not particularly limited, the same material as that of the first resin film 21 can be used.
  • the second resin film 31 is preferably a polyimide film.
  • the second resin film 31 is a polyimide film, a laminate having excellent heat resistance can be obtained.
  • the material of the first resin film 21 and the material of the second resin film 31 may be the same or different.
  • the thickness of the second resin film 31 is not particularly limited, it is preferably 100 ⁇ m or less, more preferably 50 ⁇ m or less, and even more preferably 30 ⁇ m or less from the viewpoint of making the obtained laminate thin.
  • the lower limit of the thickness is not particularly limited, it is preferably 10 ⁇ m or more, more preferably 15 ⁇ m or more, and still more preferably 20 ⁇ m or more.
  • the thickness of the second resin film 31 is the sum of the thickness of the first resin film 21 and the thickness of the metal layer 24. is preferred.
  • the unpatterned second resin film 31 is etched by a conventionally known method to form recesses 34 corresponding to the pattern (protruding pattern) of the metal layer 24 .
  • etching is performed by a conventionally known method using an alkaline chemical.
  • the depth of the recess 34 is preferably about the same as the thickness of the metal layer 24 .
  • the size (width) of the concave portion 34 is preferably set slightly larger than the width of the pattern (protruding pattern) of the metal layer 24 . This is to ensure that the pattern (projection pattern) of the metal layer 24 and the recess 34 of the second resin film 32 are fitted together later.
  • the silane coupling agent layer 26 is provided on the metal layer 24 of the first laminate 20, in the step C, the first laminate 20 and the second resin film 32 are silane-coupled. They are bonded together with the agent layer 26 interposed therebetween. Since the first laminate 20 and the second resin film 32 are bonded together via the silane coupling agent layer 26, they can be bonded together firmly.
  • silane coupling agents are less susceptible to deterioration in thermal environments. Therefore, it can withstand long-term use in a hot environment.
  • the silane coupling agent layer 26 may not be provided.
  • the first laminate 20 and the second resin film 32 can be bonded together by pressure bonding.
  • crimping it is preferable to plasma-process the surface of the second resin film 32 in advance. If the surface of the second resin film 32 is plasma-treated and then press-bonded, the two can be strongly bonded together. Further, it is preferable that the surface of the second resin film 32 is subjected to plasma treatment and then pressure-bonded, since thermal deterioration is less.
  • the crimping is preferably heat crimping. From the viewpoint of preventing heat deterioration, it is preferable not to use a resin-based adhesive for bonding the first laminate 20 and the second resin film 32 together.
  • the laminate 10 is obtained through the above steps.
  • the silane coupling agent layer is provided on the metal layer of the first laminate.
  • the present invention is not limited to this example, and instead of providing the silane coupling agent layer on the metal layer of the first laminate, the silane coupling agent layer may be provided on the second resin film. Even with this configuration, in step C, the first laminate and the second resin film can be bonded together via the silane coupling agent layer.
  • the laminate 10 obtained by the method for manufacturing the laminate described above has the following configuration. That is, the laminate 10 includes a first resin film 21, a patterned metal layer 24, a silane coupling agent layer 26, and a second resin film 32 having recesses 34 corresponding to the pattern of the metal layer 24. Laminated in this order, a gap 42 exists between the first side surface 36 of the concave portion 34 of the second resin film 32 and the second side surface 25 of the metal layer 24 facing the first side surface 36 . Since the laminate 10 is manufactured by the method for manufacturing the laminate, it can be manufactured in a short period of time. In addition, since the first laminate and the second resin film are prepared separately and then laminated together, the laminate 10 having both flat and parallel surfaces can be obtained.
  • the laminate 10 preferably has a warp of 5% or less, more preferably 3% or less, and even more preferably 1% or less after being heated at 300°C, as measured by the following measuring method.
  • FIG. 7 is a plan view for explaining how to determine the warp of the laminated body after heating at 300° C.
  • FIG. 8 is a sectional view taken along the line AA.
  • the test piece 100 is placed on the surface plate 110 in a concave shape, and the average value of the distances from the plane of the four corners (h1rt, h2rt, h3rt, h4rt: unit: mm) is taken as the "original warp amount (mm )”.
  • the test piece is placed on a flat surface in a concave shape, and the average value of the distances from the four corners from the flat surface (h1, h2, h3, h4: unit mm) It is referred to as "amount of warp (mm)".
  • the difference obtained by subtracting the "original amount of warp” from the “amount of warp” is defined as the "amount of warp before and after heat treatment at 300°C”.
  • Warpage (%) of laminate after heating at 300° C.” is a value expressed as a percentage (%) of the amount of curl with respect to the distance (70.7 mm) from each vertex to the center of the test piece.
  • the measured value be the average value of 10 points (10 test pieces). However, even if there are not enough laminates for sampling at 10 points, three or more are measured. Specifically, it is calculated by the following equation.
  • FIG. 9 is a schematic cross-sectional view showing the multilayer laminate according to the first embodiment.
  • a multilayer laminate 50 according to the first embodiment has a configuration in which two laminates 10 described above are laminated.
  • the first resin film 21 of one laminate 10 upper laminate 10 in FIG. 9
  • the second resin film 32 of the other laminate 10 lower laminate 10 in FIG. 9 are laminated so as to face each other.
  • the multilayer laminate 50 is obtained by bonding two laminates 10 together.
  • a method for bonding one layered body 10 and the other layered body 10 together there is a method of bonding them together via a silane coupling agent layer.
  • a method of bonding the other laminate 10 A method of forming a silane coupling agent layer on the first layer and then bonding it to one of the laminates 10 may be mentioned.
  • bonding is performed using a silane coupling agent, both can be strongly bonded together.
  • a silane coupling agent for lamination because thermal deterioration is less.
  • Another bonding method includes crimping.
  • the resin film (the first resin film 21 and/or the second resin film 32) that serves as the bonding surface in advance. If pressure bonding is performed after plasma treatment, both can be strongly bonded together. Further, it is preferable to carry out the pressure bonding after the plasma treatment in terms of less heat deterioration.
  • the crimping is preferably heat crimping. From the viewpoint of preventing heat deterioration, it is preferable not to use a resin-based adhesive for bonding the first resin film 21 and the metal layer 22 together.
  • Such a multilayer laminate is not limited to this example, and may be laminated such that the first resin film of one laminate and the first resin film of the other laminate face each other, or the first resin film of one laminate may be The second resin film and the second resin film of the other laminate may be laminated so as to face each other.
  • the multilayer laminate 50 described above a case in which two laminates 10 are laminated has been described, but the multilayer laminate according to the present invention is not limited to this example, and three or more laminates 10 are laminated. good too.
  • the method for laminating the third layer may employ the same method as described above.
  • both surfaces of the laminate 10 have flat and parallel surfaces, so even if two or more are laminated (even if they are laminated in multiple layers), parallelism can be maintained. Moreover, since there are two or more metal layers, when used as a wiring layer, each metal layer can be assigned, for example, a ground layer and a power supply layer to separate functions. As a result, it is possible to form a wiring layer that is resistant to noise and does not generate noise easily.
  • [Second embodiment] 10 to 13 are schematic cross-sectional views for explaining the method for manufacturing a multilayer laminate according to the second embodiment.
  • the multilayer laminate 70 according to the second embodiment has a configuration in which the laminate 10, the patterned second metal layer 64, and the third resin film 72 are laminated in this order. is.
  • the multilayer laminate 70 can be manufactured by the following method.
  • the laminate 10 is prepared.
  • a non-patterned second metal layer 62 is attached to the first resin film 21 of the laminate 10 .
  • the same material as the metal layer 22 can be used.
  • bonding method of the second metal layer 62 bonding using a silane coupling agent or pressure bonding (more preferably pressure bonding after plasma treatment) can be used, as described above.
  • the unpatterned second metal layer 62 is etched by a conventionally known method to form a patterned second metal layer 64 .
  • a third resin film 72 is prepared.
  • the third resin film 72 can be prepared by a method similar to that for the second resin film 32 .
  • the patterns of the second metal layer 64 and the concave portions 74 of the third resin film 72 are fitted to each other, and the two are bonded together.
  • Examples of the bonding method include bonding using a silane coupling agent and pressure bonding (more preferably pressure bonding after plasma treatment), as described above.
  • a gap similar to the gap 42 exists between the side surface of the recess 74 of the third resin film 72 and the side surface of the second metal layer 64 facing the side surface.
  • the material of the third resin film 72 is not particularly limited, the same material as that of the first resin film 21 can be used.
  • the third resin film 72 is preferably a polyimide film. If the third resin film 72 is a polyimide film, a laminate with excellent heat resistance can be obtained.
  • the material of the third resin film 72, the material of the first resin film 21, and the material of the second resin film 32 may be the same or different.
  • the multilayer laminate 70 is obtained through the above steps.
  • the multilayer laminate 70 described above the case where the second metal layer 64 patterned on the first resin film 21 of the laminate 10 and the third resin film 72 are laminated in this order has been described.
  • the multilayer laminate according to the present invention is not limited to this example. good.
  • the multilayer laminate 70 described above the case where there are two metal layers, the metal layer 24 and the second metal layer 64, has been described.
  • the multilayer laminate according to the present invention is not limited to this example, and may have three or more metal layers.
  • an additional metal layer patterned on either side of the multilayer laminate 70 using the method described with reference to FIGS. 10 to 12, and , an additional resin film may be laminated.
  • the laminate 10 is further provided with the patterned second metal layer and the third resin film. Parallelism can be maintained even when stacked (multilayered).
  • the number of resin film layers can be reduced by one as compared with the multilayer laminate according to the first embodiment.
  • each metal layer when used as a wiring layer, each metal layer can be assigned, for example, a ground layer and a power supply layer to separate functions. As a result, it is possible to form a wiring layer that is resistant to noise and does not generate noise easily.
  • the metal layer is used as a heat source and the multi-layer laminate is used as a planar heating element, it is possible to make the heat distribution uniform with two or more metal layers.
  • FIG. 17 are schematic cross-sectional views for explaining the method for manufacturing a multilayer laminate according to the third embodiment.
  • a multilayer laminate 80 according to the third embodiment includes two laminates 10 laminated, and a first resin film 21 is provided with a through hole 82, and the through hole 82 is a configuration in which a metal-filled layer 84 filled with metal is formed, and the metal-filled layer 84 of one laminate 10 and the metal-filled layer 84 of the other laminate 10 are electrically connected. .
  • the multilayer laminate 80 can be manufactured by the following method.
  • the laminate 10 is prepared.
  • a through hole 82 is formed in the first resin film 21 of the laminate 10 until it reaches the metal layer 24 .
  • the through hole 82 can be formed by a conventionally known method.
  • the through-holes 82 can be formed by laser processing, for example.
  • the laminates 10 having two metal filling layers 84 are pasted together.
  • the metal-filled layer 84 of one laminate 10 and the metal-filled layer 84 of the other laminate 10 are aligned so as to be electrically connected, and then bonded together.
  • a multilayer laminate 80 is obtained through the above steps.
  • the multilayer laminate 80 described above the case where the metal filling layer 84 is formed in the first resin film 21 of the laminate 10 has been described.
  • the multilayer laminate according to the invention is not limited to this example.
  • a metal-filled layer may be formed in the second resin film 32 of the laminate 10, and two laminates 10 each having a metal-filled layer formed in the second resin film 32 may be bonded together.
  • a metal-filled layer is formed in the first resin film 21 of one of the laminates 10, and a metal-filled layer is formed in the second resin film 32 of the other laminate 10. may be attached so that they are electrically connected.
  • the multilayer laminates according to the first embodiment and the multilayer laminate according to the second embodiment are laminated together.
  • the bonding method is not particularly limited, but as already explained, bonding with a silane coupling agent or pressure bonding is preferable.

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Abstract

第１樹脂フィルムとパターン化された金属層とが積層された第１積層体を準備する工程Ａと、金属層のパターンに対応した凹部を有する第２樹脂フィルムを準備する工程Ｂと、金属層のパターンと第２樹脂フィルムの凹部とを嵌合させつつ、第１積層体と第２樹脂フィルムとを貼り合わせる工程Ｃとを含む積層体の製造方法。

Description

積層体の製造方法、積層体、及び、多層積層体
　本発明は、積層体の製造方法、積層体、及び、多層積層体に関する。
　従来、パターン化された金属層を電気絶縁性の樹脂で被覆したシート状の積層体が広く利用されている。この積層体は、例えば、通電させることで発熱する面状発熱体として利用されている（例えば、特許文献１参照）。また、広義には電気回路はプリント基板として、パターン化された金属層を電気絶縁性の樹脂で被覆したシート状の積層体が広く利用されている。このため、多層の回路基板、半導体パッケージにおいても半導体チップが三次元的に積層された所謂チップ積層型パッケージが開発されている。機能素子が三次元的に配置されたマルチチップパッケージの半導体チップ間に挿入されるインターポーザなども、樹脂で被覆された金属パターンと呼べる。さらに詳しくは、貫通電極を有するマルチチップパッケージの半導体チップ間に挿入される特定物性の高分子フィルムを用いたインターポーザなども、樹脂で被覆された金属パターンと呼べる。
　前記積層体の製造方法としては、（ａ）第１樹脂フィルム上にパターン化された金属層が積層された第１積層体を準備し、前記第１積層体の金属層上に第２樹脂フィルム形成用のワニスを塗布、乾燥する方法、（ｂ）第１樹脂フィルム上にパターン化された金属層が積層された第１積層体を準備し、前記第１積層体の金属層上に第２樹脂フィルム形成用の樹脂粉末を配置し、前記樹脂粉末を圧縮成型する方法、（ｃ）パターン化された金属層を金型の中央に配置するとともに金型内に樹脂粉末を充填し、前記樹脂粉末を圧縮成型する方法、（ｄ）第１樹脂フィルム上にパターン化された金属層が積層された第１積層体を準備し、前記第１積層体の金属層上に接着剤を塗布、乾燥して、さらにその上に第２樹脂フィルムをラミネートして、接着する方法、（ｅ）第１樹脂フィルム上にパターン化された金属層が積層された第１積層体を準備し、前記第１積層体の金属層上に接着剤を塗布、乾燥して、さらにその上に第２樹脂フィルムをラミネートして、接着する方法等が知られている。
特開２００５－３１７５２４号公報
　しかしながら、従来の積層体の製造方法では、第２樹脂フィルム形成用のワニスを塗布、乾燥する工程、又は、樹脂粉末を圧縮成型する工程を行う必要があり、時間を要するといった問題がある。
　また、第１積層体の金属層上に第２樹脂フィルム形成用のワニスを塗布、乾燥させて積層体を形成する製造方法を採用する場合には、硬化時（乾燥時）に収縮が起こり、ワニスを塗布した側の層（第２樹脂フィルム）の表面に凹凸が生じていた。つまり、第２樹脂フィルムの下側に金属層が存在する部分と存在しない部分とが存在するため、均等に収縮が起こらず、第２樹脂フィルムの表面に凹凸が生じ、平面性に劣るといった問題がある。
　本発明は、上述した課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、短時間で平面性に優れる積層体を作製することが可能な積層体の製造方法を提供することにある。また、当該製造方法により得ることが可能な積層体、及び、多層積層体を提供することにある。
　本発明者は、積層体の製造方法について鋭意研究を行った。その結果、下記の構成を採用することにより、短時間で平面性に優れる積層体を作製することが可能であることを見出し、本発明を完成するに至った。
　すなわち、本発明は以下を提供する。
　（１）第１樹脂フィルムとパターン化された金属層とが積層された第１積層体を準備する工程Ａと、
　前記金属層のパターンに対応した凹部を有する第２樹脂フィルムを準備する工程Ｂと、
　前記金属層のパターンと前記第２樹脂フィルムの前記凹部とを嵌合させつつ、前記第１積層体と前記第２樹脂フィルムとを貼り合わせる工程Ｃとを含むことを特徴とする積層体の製造方法。
　前記構成によれば、第１積層体と、第２樹脂フィルムとを別々に準備できるため、第１積層体と、第２樹脂フィルムとを貼り合わせるだけで短時間で、積層体を作製することができる。
　また、従来、第１積層体上に第２樹脂フィルム層形成用のワニスを塗布、乾燥させて積層体を形成する場合には、硬化時に収縮が起こり、塗布した側の層（第２樹脂フィルム）の表面に凹凸が生じ、平面性に劣っていた。しかしながら、本発明では、第１積層体と、第２樹脂フィルムとを別々に準備した後、貼り合わせるため、このような収縮は起こらない。従って、両面とも平坦で平行な面を有する積層体を作製することが可能となる。
　また、第１樹脂フィルムと第２樹脂フィルムとを上下対称構造とすれば、熱が加わった際の反りを抑制することができる。すなわち、樹脂フィルム（第１樹脂フィルム、第２樹脂フィルム）と金属層との間に線膨張差があると、熱が加わった際に反りが発生することとなるが、第１樹脂フィルムと第２樹脂フィルムとを上下対称構造とすれば、第１樹脂フィルムと金属層との間に生じる反り力と、第２樹脂フィルムと金属層との間に生じる反り力とを相殺させることができる。
　（２）前記（１）の構成において、
　前記第１積層体の前記金属層上には、シランカップリング剤層が設けられており、
　前記工程Ｃは、前記第１積層体と前記第２樹脂フィルムとを前記シランカップリング剤層を介して貼り合わせる工程であることが好ましい。
　前記構成によれば、第１積層体と第２樹脂フィルムとをシランカップリング剤層を介して貼り合わせるため、強固に貼り合わせることができる。また、シランカップリング剤は、樹脂系接着剤と異なり熱環境での劣化が少ない。従って、熱環境下での長期の使用に耐え得る。
　（３）前記（１）の構成において、
　前記第２樹脂フィルム上には、シランカップリング剤層が設けられており、
　前記工程Ｃは、前記第１積層体と前記第２樹脂フィルムとを前記シランカップリング剤層を介して貼り合わせる工程であることが好ましい。
　前記構成によれば、第１積層体と第２樹脂フィルムとをシランカップリング剤層を介して貼り合わせるため、強固に貼り合わせることができる。また、シランカップリング剤は、樹脂系接着剤と異なり熱環境での劣化が少ない。従って、熱環境下での長期の使用に耐え得る。
　（４）前記（１）～前記（３）の構成において、
　前記第１樹脂フィルム、及び、前記第２樹脂フィルムは、ポリイミドフィルムであることが好ましい。
　前記構成によれば、前記第１樹脂フィルム、及び、前記第２樹脂フィルムがポリイミドフィルムであるため、耐熱性に優れる積層体が得られる。
　（５）前記（１）～前記（４）の構成において、
　前記金属層の厚さは、１０μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましい。
　上述の通り、従来、第１積層上に第２樹脂フィルム形成用のワニスを塗布、乾燥させて積層体を形成する場合には、硬化時に収縮が起こり、塗布した側の層（第２樹脂フィルム）の表面に凹凸が生じていた。特に、金属層が厚い場合には、この凹凸が顕著となっていた。
　しかしながら、前記構成によれば、第１積層体と第２樹脂フィルムとを別々に準備した後、貼り合わせるため、上記従来法のような収縮は起こらない。従って、金属層の厚さが１０μｍ以上と厚い場合であっても、両面とも平坦で平行な面を有する積層体を作製することが可能となる。
　また、本発明は以下を提供する。
　（６）第１樹脂フィルムと、パターン化された金属層と、シランカップリング剤層と、前記金属層のパターンに対応した凹部を有する第２樹脂フィルムとがこの順で積層されており、
　前記第２樹脂フィルムの前記凹部の第１側面と前記第１側面に対向する前記金属層の第２側面との間に、空隙が存在することを特徴とする積層体。
　前記積層体の製造方法にて製造される積層体は、第２樹脂フィルムの凹部の側面（第１側面）と、前記第１側面に対向する金属層の側面（第２側面）との間に、空隙が存在することになる。その理由は、前記積層体の製造方法では、第１積層体と第２樹脂フィルムとを別々に準備した後、前記金属層のパターン（凸部パターン）と、前記第２樹脂フィルムの前記凹部とを嵌合させているため、凹部が前記金属層のパターン（凸部パターン）よりもわずかに大きくなるように形成されているからである。
　なお、従来の積層体の製造方法では、第１積層体の金属層上に第２樹脂フィルム形成用のワニスを塗布、乾燥しているため、本実施形態に係る積層体１０のように、空隙４２が形成されることはない。
　上記（６）の積層体は、前記積層体の製造方法により製造されるため、短時間で作製することができる。また、両面とも平坦で平行な面を有する積層体とすることができる。
　また、本発明は以下を提供する。
　（７）前記（６）に記載の積層体が２つ以上積層されていることを特徴とする多層積層体。
　前記（６）の積層体は、両面とも平坦で平行な面を有するため、２つ以上積層しても（多層に積層しても）、平行を保つことができる。また、金属層が２層以上存在するため、配線層として使用する場合、各金属層を、例えば、アース層、電源層といったように割り当てて、機能を分離することができる。その結果、ノイズに強く、ノイズを出しにくい配線層とすることができる。
　（８）前記（６）に記載の積層体と、パターン化された第２金属層と、第３樹脂フィルムとがこの順で積層されていることを特徴とする多層積層体。
　上記（６）の積層体は、両面とも平坦で平行な面を有するため、上記（６）の積層体に対してさらにパターン化された第２金属層と第３樹脂フィルムとを積層しても（多層に積層しても）、平行が保つことができる。また、上記（７）の多層積層体と比較して、樹脂フィルムの層を１層少なくすることができる。また、金属層が２層以上存在するため、配線層として使用する場合、各金属層を、例えば、アース層、電源層といったように割り当てて、機能を分離することができる。その結果、ノイズに強く、ノイズを出しにくい配線層とすることができる。また、金属層を熱源とし、当該多層積層体を面状発熱体として使用する場合には、２層以上の金属層によって熱の分布を均一化させることが可能となる。
　（９）前記（６）に記載の積層体が２つ積層されており、
　前記第１樹脂フィルム、又は、前記第２樹脂フィルムには貫通孔が設けられており、
　前記貫通孔には、金属が充填された金属充填層が形成されており、
　一方の積層体の前記金属充填層と他方の積層体の前記金属充填剤層とが電気的に接続されていることを特徴とする多層積層体。
　上記（６）の積層体は、両面とも平坦で平行な面を有するため、２つ以上積層しても（多層に積層しても）、平行が保つことができる。
また、金属層が２層以上存在するため、配線層として使用する場合、各金属層を、例えば、アース層、電源層といったように割り当てて、機能を分離することができる。その結果、ノイズに強く、ノイズを出しにくい配線層とすることができる。また、２つの金属層が電気的に接続されているため、３次元の回路を形成することができる。
　本発明によれば、短時間で平面性に優れる積層体を作製することが可能な積層体の製造方法を提供することができる。また、当該製造方法により得ることが可能な積層体、及び、多層積層体を提供することができる。
本実施形態に係る積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。 本実施形態に係る積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。 本実施形態に係る積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。 本実施形態に係る積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。 本実施形態に係る積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。 本実施形態に係る積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。 ３００℃で加熱した後の積層体の反りの求め方を説明するための平面図である。 図７のＡ－Ａ断面図である。 第１実施形態に係る多層積層体を示す断面模式図である。 第２実施形態に係る多層積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。 第２実施形態に係る多層積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。 第２実施形態に係る多層積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。 第２実施形態に係る多層積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。 第３実施形態に係る多層積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。 第３実施形態に係る多層積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。 第３実施形態に係る多層積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。 第３実施形態に係る多層積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。
　以下、本発明の実施形態について説明する。以下では、積層体の製造方法について説明し、その中で、積層体についても説明する。
　［積層体の製造方法］
　本実施形態に係る積層体の製造方法は、
　第１樹脂フィルムとパターン化された金属層とが積層された第１積層体を準備する工程Ａと、
　前記金属層のパターンに対応した凹部を有する第２樹脂フィルムを準備する工程Ｂと、
　前記金属層のパターンと前記第２樹脂フィルムの前記凹部とを嵌合させつつ、前記第１積層体と前記第２樹脂フィルムとを貼り合わせる工程Ｃとを含む。
　図１～図６は、本実施形態に係る積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。
　＜工程Ａ＞
　本実施形態に係る積層体の製造方法においては、まず、図２に示すように、第１樹脂フィルム２１とパターン化された金属層２４とが積層された第１積層体２０を準備する（工程Ａ）。
　第１積層体２０の準備方法は特に限定されないが、例えば、以下の手順により準備することができる。まず、図１に示すように、第１樹脂フィルム２１とパターン化されていない金属層２２とが積層された２層積層体を準備する。前記２層積層体は、例えば、第１樹脂フィルム２１に金属層２２を貼り合わせることにより得られる。金属層２２としては、金属箔を用いることが好ましい。
　貼り合わせ方法としては、後述するシランカップリング剤を用いた貼り合わせが挙げられる。シランカップリング剤を用いて貼り合わせを行うと、両者を強固に貼り合わせることができる。また、シランカップリング剤を用いて貼り合わせを行うと、熱劣化が少ない点で好ましい。シランカップリング剤の塗布は、第１樹脂フィルム２１に行ってもよく、金属層２２に行ってもよく、両方に行ってもよい。他の貼り合わせ方法としては、圧着が挙げられる。圧着する場合、事前に第１樹脂フィルム２１の表面をプラズマ処理しておくことが好ましい。第１樹脂フィルム２１の表面をプラズマ処理してから圧着を行うと、両者を強固に貼り合わせることができる。また、第１樹脂フィルム２１の表面をプラズマ処理してから圧着を行うと、熱劣化が少ない点で好ましい。圧着は、加熱圧着が好ましい。なお、第１樹脂フィルム２１と金属層２２との貼り合わせには、熱劣化の防止の観点から、樹脂系接着剤は用いないことが好ましい。
　前記２層積層体を準備した後、パターン化されていない金属層２２を、従来公知の方法によりエッチングして、パターン化された金属層２４を形成する（図２参照）。以上により、第１積層体２０が得られる。なお、金属層２４のパターンは特に限定されない。得られる積層体を面状発熱体として使用する場合は、積層体の面がなるべく均一に発熱するようにパターン化すればよい。また、得られる積層体を配線基板として使用する場合は、所望する配線パターンとなるようにパターン化すればよい。
　第１樹脂フィルム２１としては、特に限定されないが、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、フッ素化ポリイミドといったポリイミド系樹脂（例えば、芳香族ポリイミド樹脂、脂環族ポリイミド樹脂）；ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン－２，６－ナフタレートといった共重合ポリエステル（例えば、全芳香族ポリエステル、半芳香族ポリエステル）；ポリメチルメタクリレートに代表される共重合（メタ）アクリレート；ポリカーボネート；ポリアミド；ポリスルフォン；ポリエーテルスルフォン；ポリエーテルケトン；酢酸セルロース；硝酸セルロース；芳香族ポリアミド；ポリ塩化ビニル；ポリフェノール；ポリアリレート；ポリフェニレンスルフィド；ポリフェニレンオキシド；ポリスチレン等のフィルムを例示できる。なかでも、第１樹脂フィルム２１は、ポリイミドフィルムであることが好ましい。第１樹脂フィルム２１がポリイミドフィルムであると、耐熱性に優れる積層体が得られる。第１樹脂フィルム２１がポリイミドフィルムである場合、工程Ａの段階で（工程Ｃを行う前の段階で）、イミド化が完了していることが好ましい。つまり、第１樹脂フィルム２１としては、イミド化が完了していない前駆体溶液を含むフィルムではないことが好ましい。
　第１樹脂フィルム２１の厚さは、特に制限されないが、得られる積層体を薄型とすることができる観点から、１００μｍ以下が好ましく、４０μｍ以下がより好ましく、３０μｍ以下がさらに好ましい。厚さの下限については特に制限されないが、好ましくは５μｍ以上、より好ましくは１０μｍ以上、さらに好ましくは１５μｍ以上である。
　金属層２４（金属層２２）としては、特に限定されないが、パターン加工し易いものが好ましく、たとえばＣｕ、Ｎｉ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ａｇ、Ａｕ、あるいはこれらの合金で構成されたもの好ましい。また、金属層２４（金属層２２）としては、ステンレス鋼（ＳＵＳ）が好ましい。
　金属層２４（金属層２２）の厚さは、特に制限されないが、３μｍ以上、１０μｍ以上、２０μｍ以上等とすることができる。本実施形態では、第１積層体と第２樹脂フィルムとを別々に準備した後、貼り合わせるため、積層体製造時に樹脂フィルム（第１樹脂フィルム、第２樹脂フィルム）の硬化収縮が起こらない。従って、金属層２４の厚さが１０μｍ以上と厚い場合であっても、両面とも平坦で平行な面を有する積層体を作製することが可能となる。金属層２４（金属層２２）の厚さの上限は特に制限されないが、例えば、１００μｍ以下等とすることができる。なお、積層体の用途に応じて、金属層２４（金属層２２）の厚さを、３μｍ未満とすることも可能である。
　第１積層体２０の金属層２４上には、図３に示すように、シランカップリング剤層２６が設けられていてもよい。
　シランカップリング剤層２６は、後に、第１積層体２０と第２樹脂フィルム３２とを貼り合わせる際に、金属層２４と第２樹脂フィルム３２との間に物理的ないし化学的に介在し、金属層２４と第２樹脂フィルム３２とを密着させる作用を有する。
　本実施形態で用いられるシランカップリング剤は、特に限定されないが、アミノ基を有するカップリング剤を含むことが好ましい。シランカップリング剤の好ましい具体例としては、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－トリエトキシシリル－Ｎ－（１，３－ジメチル－ブチリデン）プロピルアミン、２－（３，４－エポキシシクロへキシル）エチルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ｐ－スチリルトリメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３－アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－（ビニルベンジル）－２－アミノエチル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン塩酸塩、３－ウレイドプロピルトリエトキシシラン、３－クロロプロピルトリメトキシシラン、３－メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、３－イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、トリス－（３－トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレート、クロロメチルフェネチルトリメトキシシラン、クロロメチルトリメトキシシラン、アミノフェニルトリメトキシシラン、アミノフェネチルトリメトキシシラン、アミノフェニルアミノメチルフェネチルトリメトキシシランなどが挙げられる。
　前記シランカップリング剤としては、前記のほかに、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ブチルトリクロロシラン、２－シアノエチルトリエトキシシラン、シクロヘキシルトリクロロシラン、デシルトリクロロシラン、ジアセトキシジメチルシラン、ジエトキシジメチルシラン、ジメトキシジメチルシラン、ジメトキシジフェニルシラン、ジメトキシメチルフェニルシラン、ドデシルリクロロシラン、ドデシルトリメトキシラン、エチルトリクロロシラン、ヘキシルトリメトキシシラン、オクタデシルトリエトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン、ｎ－オクチルトリクロロシラン、ｎ－オクチルトリエトキシシラン、ｎ－オクチルトリメトキシシラン、トリエトキシエチルシラン、トリエトキシメチルシラン、トリメトキシメチルシラン、トリメトキシフェニルシラン、ペンチルトリエトキシシラン、ペンチルトリクロロシラン、トリアセトキシメチルシラン、トリクロロヘキシルシラン、トリクロロメチルシラン、トリクロロオクタデシルシラン、トリクロロプロピルシラン、トリクロロテトラデシルシラン、トリメトキシプロピルシラン、アリルトリクロロシラン、アリルトリエトキシシラン、アリルトリメトキシシラン、ジエトキシメチルビニルシラン、ジメトキシメチルビニルシラン、トリクロロビニルシラン、トリエトキシビニルシラン、ビニルトリス（２－メトキシエトキシ）シラン、トリクロロ－２－シアノエチルシラン、ジエトキシ（３－グリシジルオキシプロピル）メチルシラン、３－グリシジルオキシプロピル（ジメトキシ）メチルシラン、３－グリシジルオキシプロピルトリメトキシシランなどを使用することもできる。
　前記シランカップリング剤のなかでも、１つの分子中に１個のケイ素原子を有するシランカップリング剤が特に好ましく、例えば、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－トリエトキシシリル－Ｎ－（１，３－ジメチル－ブチリデン）プロピルアミン、２－（３，４－エポキシシクロへキシル）エチルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、アミノフェニルトリメトキシシラン、アミノフェネチルトリメトキシシラン、アミノフェニルアミノメチルフェネチルトリメトキシシランなどが挙げられる。特に高い耐熱性が要求される場合、Ｓｉとアミノ基の間を芳香族基でつないだものが望ましい。
　第１積層体２０の金属層２４上には、シランカップリング剤層２６以外のカップリング層が設けられていてもよい。
　前記カップリング層を形成するためのカップリング剤としては、前記のほかに、１－メルカプト－２－プロパノール、３－メルカプトプロピオン酸メチル、３－メルカプト－２－ブタノール、３－メルカプトプロピオン酸ブチル、３－（ジメトキシメチルシリル）－１－プロパンチオール、４－（６－メルカプトヘキサロイル）ベンジルアルコール、１１－アミノ－１－ウンデセンチオール、１１－メルカプトウンデシルホスホン酸、１１－メルカプトウンデシルトリフルオロ酢酸、２，２’－（エチレンジオキシ）ジエタンチオール、１１－メルカプトウンデシトリ（エチレングリコール）、（１－メルカプトウンデイック－１１－イル）テトラ（エチレングリコール）、１－（メチルカルボキシ）ウンデック－１１－イル）ヘキサ（エチレングリコール）、ヒドロキシウンデシルジスルフィド、カルボキシウンデシルジスルフィド、ヒドロキシヘキサドデシルジスルフィド、カルボキシヘキサデシルジスルフィド、テトラキス（２－エチルヘキシルオキシ）チタン、チタンジオクチロキシビス（オクチレングリコレート）、ジルコニウムトリブトキシモノアセチルアセトネート、ジルコニウムモノブトキシアセチルアセトネートビス（エチルアセトアセテート）、ジルコニウムトリブトキシモノステアレート、アセトアルコキシアルミニウムジイソプロピレート、３－グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、２，３－ブタンジチオール、１－ブタンチオール、２－ブタンチオール、シクロヘキサンチオール、シクロペンタンチオール、１－デカンチオール、１－ドデカンチオール、３－メルカプトプロピオン酸－２－エチルヘキシル、３－メルカプトプロピオン酸エチル、１－ヘプタンチオール、１－ヘキサデカンチオール、ヘキシルメルカプタン、イソアミルメルカプタン、イソブチルメルカプタン、３－メルカプトプロピオン酸、３－メルカプトプロピオン酸－３－メトキシブチル、２－メチル－１－ブタンチオール、１－オクタデカンチオール、１－オクタンチオール、１－ペンタデカンチオール、１－ペンタンチオール、１－プロパンチオール、１－テトラデカンチオール、１－ウンデカンチオール、１－（１２－メルカプトドデシル）イミダゾール、１－（１１－メルカプトウンデシル）イミダゾール、１－（１０－メルカプトデシル）イミダゾール、１－（１６－メルカプトヘキサデシル）イミダゾール、１－（１７－メルカプトヘプタデシル）イミダゾール、１－（１５－メルカプト）ドデカン酸、１－（１１－メルカプト）ウンデカン酸、１－（１０－メルカプト）デカン酸などを使用することもできる。
　シランカップリング剤の塗布方法（シランカップリング剤層の形成方法）としては、シランカップリング剤溶液を金属層２４に塗布する方法や蒸着法などを用いることができる。この際、シランカップリング剤層２６は、金属層２４上だけでなく、第１樹脂フィルム２１上にも形成されてもよい。つまり、シランカップリング剤溶液を金属層２４に塗布する際に、第１樹脂フィルム２１上にも塗布してもよく、シランカップリング剤溶液を金属層２４に蒸着する際に、第１樹脂フィルム２１上にも蒸着してもよい。また、シランカップリング剤層は、パターン化された金属層２４の側面に形成されていてもよい。ただし、金属層２４の側面にシランカップリング剤層を形成した場合であっても、金属層２４の側面に形成されたシランカップリング剤層は、第２樹脂フィルム３２の凹部３４の第１側面３６（図６参照）と、接着されないことが好ましい。金属層２４の側面に形成されたシランカップリング剤層と、第２樹脂フィルム３２の凹部３４の第１側面３６とが接着されてないことにより、得られる積層体（例えば、後述する積層体１０）は、曲げやすい積層体となる。
　なお、シランカップリング剤層の形成は、第２樹脂フィルム３２の凹部３４の表面に行ってもよい。シランカップリング剤層は、金属層２４上、及び、第２樹脂フィルム３２の凹部３４上の両方に形成してもよい。
　シランカップリング剤層２６の膜厚としては、特に限定されないが、金属層２４の表面全体を覆うことができる程度であればよい。
　＜工程Ｂ＞
　また、本実施形態に係る積層体の製造方法においては、前記工程Ａとは別に、図５に示すように、金属層２４のパターン（凸状のパターン）に対応した凹部３４を有する第２樹脂フィルム３２を準備する（工程Ｂ）。
　凹部３４を有する第２樹脂フィルム３２の準備方法は特に限定されないが、例えば、以下の手順により準備することができる。
　まず、図４に示すように、パターン化されていない第２樹脂フィルム３１を準備する。
　第２樹脂フィルム３１の材質としては、特に限定されないが、第１樹脂フィルム２１と同様のものを用いることができる。なかでも、第２樹脂フィルム３１は、ポリイミドフィルムであることが好ましい。第２樹脂フィルム３１がポリイミドフィルムであると、耐熱性に優れる積層体が得られる。第１樹脂フィルム２１の材質と第２樹脂フィルム３１の材質とは、同一であってもよく異なっていてもよい。
　第２樹脂フィルム３１の厚さは、特に制限されないが、得られる積層体を薄型とすることができる観点から、１００μｍ以下が好ましく、５０μｍ以下がより好ましく、３０μｍ以下がさらに好ましい。厚さの下限については特に制限されないが、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１５μｍ以上、さらに好ましくは２０μｍ以上である。
　得られる積層体１０の上下の樹脂フィルムの厚さを同じとする場合、第２樹脂フィルム３１の厚さは、第１樹脂フィルム２１の厚さに金属層２４の厚さを加えた厚さとすることが好ましい。
　次に、パターン化されていない第２樹脂フィルム３１を、従来公知の方法によりエッチングして、金属層２４のパターン（凸状のパターン）に対応した凹部３４を形成する。第２樹脂フィルム３１としてポリイミドフィルムを用いる場合は、例えば、アルカリ系薬剤を用いた従来公知の方法によりエッチングする。これにより、凹部３４を有する第２樹脂フィルム３２が得られる（図５参照）。凹部３４の深さとしては、金属層２４の厚さと同程度とすることが好ましい。また、凹部３４の大きさ（幅）は、金属層２４のパターン（凸状のパターン）の幅よりもわずかに大きく設定することが好ましい。後に、金属層２４のパターン（凸部パターン）と第２樹脂フィルム３２の凹部３４とを嵌合させる際に、確実に嵌合させるためである。
　＜工程Ｃ＞
　前記工程Ａ及び前記工程Ｂの後、図６に示すように、金属層２４のパターンと第２樹脂フィルム３２の凹部３４とを嵌合させつつ、第１積層体２０と第２樹脂フィルム３２とを貼り合わせる（工程Ｃ）。
　本実施形態では、第１積層体２０の金属層２４上にシランカップリング剤層２６が設けられているため、前記工程Ｃでは、第１積層体２０と第２樹脂フィルム３２とをシランカップリング剤層２６を介して貼り合わせる。第１積層体２０と第２樹脂フィルム３２とをシランカップリング剤層２６を介して貼り合わせるため、強固に貼り合わせることができる。また、シランカップリング剤は、樹脂系接着剤と異なり熱環境での劣化が少ない。従って、熱環境下での長期の使用に耐え得る。
　ただし、発明に係る積層体の製造方法においては、シランカップリング剤層２６を設けなくてもよい。この場合、第１積層体２０と第２樹脂フィルム３２とを圧着により貼り合わせることができる。圧着する場合、事前に第２樹脂フィルム３２の表面をプラズマ処理しておくことが好ましい。第２樹脂フィルム３２の表面をプラズマ処理してから圧着を行うと、両者を強固に貼り合わせることができる。また、第２樹脂フィルム３２の表面をプラズマ処理してから圧着を行うと、熱劣化が少ない点で好ましい。圧着は、加熱圧着が好ましい。なお、第１積層体２０と第２樹脂フィルム３２との貼り合わせには、熱劣化の防止の観点から、樹脂系接着剤は用いないことが好ましい。
　以上の工程により、積層体１０が得られる。
　上述した実施形態では、第１積層体の金属層上にシランカップリング剤層が設けられている場合について説明した。しかしながら、本発明はこの例に限定されず、第１積層体の金属層上にシランカップリング剤層を設ける代わりに、第２樹脂フィルム上にシランカップリング剤層を設けることとしてもよい。この構成であっても、工程Ｃにおいて、第１積層体と第２樹脂フィルムとをシランカップリング剤層を介して貼り合わせることができる。
　上述した積層体の製造方法により得られる積層体１０は、以下の構成を有する。すなわち、積層体１０は、第１樹脂フィルム２１と、パターン化された金属層２４と、シランカップリング剤層２６と、金属層２４のパターンに対応した凹部３４を有する第２樹脂フィルム３２とがこの順で積層されており、第２樹脂フィルム３２の凹部３４の第１側面３６と、第１側面３６に対向する金属層２４の第２側面２５との間に、空隙４２が存在する。
　積層体１０は、前記積層体の製造方法により製造されるため、短時間で作製することができる。また、第１積層体と第２樹脂フィルムとを別々に準備した後、貼り合わせて製造されるため、両面とも平坦で平行な面を有する積層体１０を得ることができる。
　積層体１０は、３００℃で加熱した後の以下の測定方法により測定される反りが５％以下であることが好ましく、より好ましくは３％以下であり、さらに好ましくは１％以下である。
　＜３００℃で加熱した後の積層体の反り＞
　３００℃で加熱した後の積層体の反り（％）とは、３００℃で加熱する前後の積層体の面方向に対する厚さ方向への変形度合を意味する。具体的には、以下の手順により得られる値をいう。図７は、３００℃で加熱した後の積層体の反りの求め方を説明するための平面図であり、図８は、そのＡ－Ａ断面図である。まず、図７、図８に示すように、１００ｍｍ×１００ｍｍの試験片１００（積層体）を準備する。室温で、定盤１１０上に試験片１００を凹状となるように静置し、四隅の平面からの距離（ｈ１ｒｔ、ｈ２ｒｔ、ｈ３ｒｔ、ｈ４ｒｔ：単位ｍｍ）の平均値を「元の反り量（ｍｍ）」とする。次に、３００℃で１時間加熱処理した後に、平面上に試験片を凹状となるように静置し、四隅の平面からの距離（ｈ１、ｈ２、ｈ３、ｈ４：単位ｍｍ）の平均値を「反り量（ｍｍ）」とする。そして、「反り量」から「元の反り量」を引いた差を「３００℃熱処理前後での反り量」とする。「３００℃で加熱した後の積層体の反り（％）」は、試験片の各頂点から中心までの距離（７０．７ｍｍ）に対するカール量の百分率（％）で表される値である。測定値は１０点（１０個の試験片）の平均値とする。
　但し、１０点のサンプリングをするに十分な積層体がない場合も、３枚以上で測定する。具体的には、次式によって算出される。
　　　元の反り量（ｍｍ）＝（ｈ１ｒｔ＋ｈ２ｒｔ＋ｈ３ｒｔ＋ｈ４ｒｔ）／４
　　　反り量（ｍｍ）＝（ｈ１＋ｈ２＋ｈ３＋ｈ４）／４
　　　３００℃熱処理前後での反り量（ｍｍ）＝（反り量）－（元の反り量）
　　　３００℃で加熱した後の積層体の反り（％）＝１００×（３００℃熱処理前後でのそり量）／７０．７
　次に、本実施形態に係る多層積層体、及び、多層積層体の製造方法について説明する。
　［第１実施形態］
　図９は、第１実施形態に係る多層積層体を示す断面模式図である。図９に示すように、第１実施形態に係る多層積層体５０は、上記にて説明した積層体１０が２つ積層された構成である。多層積層体５０では、一方の積層体１０（図９では上側の積層体１０）の第１樹脂フィルム２１と他方の積層体１０（図９では下側の積層体１０）の第２樹脂フィルム３２とが対向するように積層されている。
　多層積層体５０は、２つの積層体１０を貼り合わせることにより得られる。
　一方の積層体１０と他方の積層体１０との貼り合わせ方法としては、上記にて説明したように、シランカップリング剤層を介して貼り合わせる方法が挙げられる。具体的には、一方の積層体１０の第１樹脂フィルム２１上にシランカップリング剤層を形成した後、他方の積層体１０と貼り合わせる方法、他方の積層体１０の第２樹脂フィルム３２上にシランカップリング剤層を形成した後、一方の積層体１０と貼り合わせる方法等が挙げられる。シランカップリング剤を用いて貼り合わせを行うと、両者を強固に貼り合わせることができる。また、シランカップリング剤を用いて貼り合わせを行うと、熱劣化が少ない点で好ましい。
　他の貼り合わせ方法としては、圧着が挙げられる。圧着する場合、事前に貼り合わせ面となる樹脂フィルム（第１樹脂フィルム２１、及び／又は第２樹脂フィルム３２）をプラズマ処理しておくことが好ましい。プラズマ処理してから圧着を行うと、両者を強固に貼り合わせることができる。また、プラズマ処理してから圧着を行うと、熱劣化が少ない点で好ましい。圧着は、加熱圧着が好ましい。なお、第１樹脂フィルム２１と金属層２２との貼り合わせには、熱劣化の防止の観点から、樹脂系接着剤は用いないことが好ましい。
　上述した多層積層体５０では、一方の積層体１０の第１樹脂フィルム２１と他方の積層体１０の第２樹脂フィルム３２とが対向するように積層されている場合について説明したが、本発明に係る多層積層体はこの例に限定されず、一方の積層体の第１樹脂フィルムと他方の積層体の第１樹脂フィルムとが対向するように積層されていてもよく、一方の積層体の第２樹脂フィルムと他方の積層体の第２樹脂フィルムとが対向するように積層されていてもよい。
　上述した多層積層体５０では、２つの積層体１０が積層されている場合について説明したが、本発明に係る多層積層体はこの例に限定されず、積層体１０が３つ以上積層されていてもよい。３層目の積層方法は、上記と同様の方法を採用すればよい。
　第１実施形態に係る多層積層体によれば、積層体１０が両面とも平坦で平行な面を有するため、２つ以上積層しても（多層に積層しても）、平行を保つことができる。また、金属層が２層以上存在するため、配線層として使用する場合、各金属層を、例えば、アース層、電源層といったように割り当てて、機能を分離することができる。その結果、ノイズに強く、ノイズを出しにくい配線層とすることができる。
　［第２実施形態］
　図１０～図１３は、第２実施形態に係る多層積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。図１３に示すように、第２実施形態に係る多層積層体７０は、積層体１０と、パターン化された第２金属層６４と、第３樹脂フィルム７２とがこの順で積層されている構成である。
　多層積層体７０は、以下の方法により製造することができる。
　まず、積層体１０を準備する。
　次に、図１０に示すように、積層体１０の第１樹脂フィルム２１にパターン化されていない第２金属層６２を貼り合わせる。第２金属層６２としては、金属層２２と同様のものを用いることができる。第２金属層６２の貼り合わせ方法としては、上述したのと同様に、シランカップリング剤を用いた貼り合わせや、圧着（より好ましくはプラズマ処理した後の圧着）が挙げられる。
　次に、図１１に示すように、パターン化されていない第２金属層６２を、従来公知の方法によりエッチングして、パターン化された第２金属層６４を形成する。
　また、第２本実施形態に係る多層積層体の製造方法においては、前記工程とは別に、図１２に示すように、第２金属層６４のパターン（凸状のパターン）に対応した凹部７４を有する第３樹脂フィルム７２を準備する。第３樹脂フィルム７２は、第２樹脂フィルム３２と同様の方法により準備することができる。
　その後、図１３に示すように、第２金属層６４のパターンと第３樹脂フィルム７２の凹部７４とを嵌合させつつ、両者を貼り合わせる。貼り合わせ方法としては、上述したのと同様に、シランカップリング剤を用いた貼り合わせや、圧着（より好ましくはプラズマ処理した後の圧着）が挙げられる。第３樹脂フィルム７２の凹部７４の側面と前記側面に対向する第２金属層６４の側面との間には、空隙４２と同様の空隙が存在することとなる。
　第３樹脂フィルム７２の材質としては、特に限定されないが、第１樹脂フィルム２１と同様のものを用いることができる。なかでも、第３樹脂フィルム７２は、ポリイミドフィルムであることが好ましい。第３樹脂フィルム７２がポリイミドフィルムであると、耐熱性に優れる積層体が得られる。第３樹脂フィルム７２の材質、第１樹脂フィルム２１の材質、第２樹脂フィルム３２の材質とは、互いに同一であってもよく異なっていてもよい。
　以上の工程により、多層積層体７０が得られる。
　上述した多層積層体７０では、積層体１０の第１樹脂フィルム２１にパターン化された第２金属層６４と第３樹脂フィルム７２とがこの順で積層されている場合について説明した。しかしながら、本発明に係る多層積層体はこの例に限定されず、積層体１０の第２樹脂フィルム３２にパターン化された第２金属層と第３樹脂フィルムとがこの順で積層されていてもよい。
　上述した多層積層体７０では、金属層として金属層２４と第２金属層６４との２層存在する場合について説明した。しかしながら、本発明に係る多層積層体はこの例に限定されず、金属層とが３つ以上存在してもよい。金属層を３つ以上とする方法としては、多層積層体７０のいずれかの面に、図１０～図１２を用いて説明した方法を用いて、さらに、パターン化された追加の金属層、及び、追加の樹脂フィルムを積層すればよい。
　第２実施形態に係る多層積層体によれば、積層体１０が両面とも平坦で平行な面を有するため、積層体１０に対してさらにパターン化された第２金属層と第３樹脂フィルムとを積層しても（多層に積層しても）、平行が保つことができる。また、第１実施形態に係る多層積層体と比較して、樹脂フィルムの層を１層少なくすることができる。また、金属層が２層以上存在するため、配線層として使用する場合、各金属層を、例えば、アース層、電源層といったように割り当てて、機能を分離することができる。その結果、ノイズに強く、ノイズを出しにくい配線層とすることができる。また、金属層を熱源とし、当該多層積層体を面状発熱体として使用する場合には、２層以上の金属層によって熱の分布を均一化させることが可能となる。
　［第３実施形態］
　図１４～図１７は、第３実施形態に係る多層積層体の製造方法を説明するための断面模式図である。図１７に示すように、第３実施形態に係る多層積層体８０は、積層体１０が２つ積層されており、第１樹脂フィルム２１には貫通孔８２が設けられており、貫通孔８２には、金属が充填された金属充填層８４が形成されており、一方の積層体１０の金属充填層８４と他方の積層体１０の金属充填層８４とが電気的に接続されている構成である。
　多層積層体８０は、以下の方法により製造することができる。
　まず、積層体１０を準備する。
　次に、図１４に示すように、積層体１０の第１樹脂フィルム２１に金属層２４に達するまで貫通孔８２を形成する。貫通孔８２は、従来公知の方法により形成することができる。貫通孔８２は、例えば、レーザー加工により形成することができる。
　次に、図１５に示すように、貫通孔８２に金属を充填して金属充填層８４を形成する。金属充填層８４の形成方法は特に限定されないが、例えば、金属ペースト（銀ペースト等）を充填して金属充填層８４を形成する。
　同様にして、金属充填層８４を有する積層体１０をもう１つ作製する。
　次に、２つの金属充填層８４を有する積層体１０同士を貼り合わせる。この際、一方の積層体１０の金属充填層８４と他方の積層体１０の金属充填層８４とが電気的に接続されるように位置合わせした上で貼り合わせる。
　以上の工程により、多層積層体８０が得られる。
　上述した多層積層体８０では、積層体１０の第１樹脂フィルム２１内に金属充填層８４を形成する場合について説明した。しかしながら、本発明に係る多層積層体はこの例に限定されない。例えば、積層体１０の第２樹脂フィルム３２内に金属充填層を形成し、第２樹脂フィルム３２内に金属充填層が形成された２つの積層体１０同士を貼り合わせることとしてもよい。また、一方の積層体１０の第１樹脂フィルム２１内に金属充填層を形成する一方、他方の積層体１０の第２樹脂フィルム３２内に金属充填層を形成し、両者の金属充填剤層同士が電気的に接続されるように貼り合わせることとしてもよい。
　第１実施形態～第３実施形態の多層積層体は、例えば、第１実施形態に係る多層積層体と第２実施形態に係る多層積層体とを貼り合わせる等、多層積層体同士をさらに貼り合わせて使用してもよい。貼り合わせ方法としては、特に制限されないが、すでに説明したように、シランカップリング剤による貼り合わせや圧着が好ましい。
　以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は、上述した例に限定されるものではなく、本発明の構成を充足する範囲内で、適宜設計変更を行うことが可能である。
　１０　積層体
　２０　第１積層体
　２１　第１樹脂フィルム
　２２　パターン化されていない金属層
　２４　パターン化された金属層
　２５　第２側面
　２６　シランカップリング剤層
　３１　パターン化されていない第２の樹脂フィルム
　３２　パターン化された第２の樹脂フィルム
　３４　凹部
　３６　第１側面
　４２　空隙
　５０、７０、８０　多層積層体
　６２　パターン化されていない第２金属層
　６４　パターン化された第２金属層
　７２　第３樹脂フィルム
　７４　凹部
　８２　貫通孔
　８４　金属充填層

Claims (9)

  1. 　第１樹脂フィルムとパターン化された金属層とが積層された第１積層体を準備する工程Ａと、
    　前記金属層のパターンに対応した凹部を有する第２樹脂フィルムを準備する工程Ｂと、
    　前記金属層のパターンと前記第２樹脂フィルムの前記凹部とを嵌合させつつ、前記第１積層体と前記第２樹脂フィルムとを貼り合わせる工程Ｃとを含むことを特徴とする積層体の製造方法。
  2. 　前記第１積層体の前記金属層上には、シランカップリング剤層が設けられており、
    　前記工程Ｃは、前記第１積層体と前記第２樹脂フィルムとを前記シランカップリング剤層を介して貼り合わせる工程であることを特徴とする請求項１に記載の積層体の製造方法。
  3. 　前記第２樹脂フィルム上には、シランカップリング剤層が設けられており、
    　前記工程Ｃは、前記第１積層体と前記第２樹脂フィルムとを前記シランカップリング剤層を介して貼り合わせる工程であることを特徴とする請求項１に記載の積層体の製造方法。
  4. 　前記第１樹脂フィルム、及び、前記第２樹脂フィルムは、ポリイミドフィルムであることを特徴とする請求項１～３のいずれか１に記載の積層体の製造方法。
  5. 　前記金属層の厚さは、１０μｍ以上１００μｍ以下であることを特徴とする請求項１～３のいずれか１に記載の積層体の製造方法。
  6. 　第１樹脂フィルムと、パターン化された金属層と、シランカップリング剤層と、前記金属層のパターンに対応した凹部を有する第２樹脂フィルムとがこの順で積層されており、
    　前記第２樹脂フィルムの前記凹部の第１側面と前記第１側面に対向する前記金属層の第２側面との間に、空隙が存在することを特徴とする積層体。
  7. 　請求項６に記載の積層体が２つ以上積層されていることを特徴とする多層積層体。
  8. 　請求項６に記載の積層体と、パターン化された第２金属層と、第３樹脂フィルムとがこの順で積層されていることを特徴とする多層積層体。
  9. 　請求項６に記載の積層体が２つ積層されており、
    　前記第１樹脂フィルム、又は、前記第２樹脂フィルムには貫通孔が設けられており、
    　前記貫通孔には、金属が充填された金属充填層が形成されており、
    　一方の積層体の前記金属充填層と他方の積層体の前記金属充填剤層とが電気的に接続されていることを特徴とする多層積層体。
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