WO2022158515A1 - リチウムイオン電池の良否推定方法、リチウムイオン電池の良否推定装置及びコンピュータプログラム - Google Patents
リチウムイオン電池の良否推定方法、リチウムイオン電池の良否推定装置及びコンピュータプログラム Download PDFInfo
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Definitions
- the present invention relates to a lithium-ion battery quality estimation method, a lithium-ion battery quality estimation device, and a computer program.
- An assembled battery is manufactured by combining single cells. Since the entire assembled battery becomes a defective product if there is a unit cell that constitutes the assembled battery with defective characteristics, estimation of good products and defective products (hereinafter referred to as quality estimation) is performed at the stage of the unit battery.
- the inventors of the present invention performed a charge/discharge test on a unit cell, and estimated the quality of the unit cell based on the results. Specifically, a predetermined charge/discharge test is performed, and after the charge/discharge test is completed, the product is rested for 19 hours, and the change in voltage during the rest period (19 hours) is used as an evaluation index. It was estimated by the method of
- the cells estimated by this method are judged to be good or defective, and the results are compared, there are cases in which defective cells are estimated to be good. It turned out that there is a problem that the accuracy of the estimation of is low. Therefore, it has been desired to improve the accuracy of estimating the quality of a cell. In addition, since the rest period after the end of the charge/discharge test is long in the above method, it has been desired to shorten the rest period, which is the period during which the change in voltage after the end of the charge/discharge test is measured.
- the present invention has been made to solve the above problems, and it is an object of the present invention to provide a method for estimating the quality of a lithium ion battery that can improve the accuracy of estimating the quality of a lithium ion battery as a single cell. do. It is another object of the present invention to provide a lithium-ion battery pass/fail estimation device and computer program that can be used in the pass/fail estimation method.
- an evaluation index of a lithium-ion battery a charge-discharge test is performed, and the voltage transition measured during the rest period, which is a period of rest for a predetermined period after the charge-discharge test, is input, and the quality judgment result of the lithium-ion battery is obtained.
- the training data to be output is input to the artificial intelligence model, and the artificial intelligence model learns, and the voltage transition measured during the rest period after the charging / discharging test is learned for the lithium ion battery to be the target of pass/fail estimation. a step of inputting an evaluation index into the artificial intelligence model that has been trained; and a step of causing the artificial intelligence model that has been trained to output a result of estimating the quality of the lithium ion battery.
- Method of estimating the quality of a lithium-ion battery an estimation device for estimating the quality of a lithium-ion battery, and as an evaluation index of the lithium-ion battery, a charge-discharge test is performed and measured during the rest period, which is a period of rest for a predetermined period after the charge-discharge test is completed.
- a learned artificial intelligence model that has learned the relationship between the above-mentioned evaluation index and the above-mentioned pass/fail judgment result of the lithium-ion battery using teacher data that inputs the voltage transition and outputs the pass/fail judgment result of the lithium-ion battery.
- an input unit for inputting, as an evaluation index, a voltage transition measured during a rest period after the charging/discharging test for a lithium-ion battery to be subjected to pass/fail estimation;
- An estimator for estimating the quality of the lithium ion battery by inputting to an intelligent model, and an output unit for outputting the quality estimation result of the lithium ion battery estimated by the estimator.
- Acceptance/failure estimating device As an evaluation index of the lithium-ion battery, the voltage transition measured during the rest period, which is the period during which the charge-discharge test is performed and the battery is rested for a predetermined period after the charge-discharge test is completed, is entered into the computer, and the quality of the lithium-ion battery is input.
- a trained artificial intelligence model that has learned the relationship between the voltage transitions measured during the rest period after the end of the charge-discharge test of the lithium-ion battery and the pass/fail judgment results is transferred to the trained artificial intelligence model.
- the present invention relates to a computer program for executing a process of acquiring
- the quality estimation method of the lithium ion battery which can improve the quality estimation accuracy of the lithium ion battery as a cell can be provided.
- FIG. 1 is a schematic diagram showing a configuration example of an artificial intelligence model.
- FIG. 2 is a block diagram showing a configuration example of a device for estimating the quality of a lithium ion battery.
- a voltage transition measured during a rest period which is a period in which a charge-discharge test is performed and rested for a predetermined period after the end of the charge-discharge test (hereinafter referred to as voltage transition after the end of the charge-discharge test) ) is input and the result of judging the quality of the lithium ion battery is input to the artificial intelligence model, and training is performed by the artificial intelligence model.
- a charging/discharging test of a lithium ion battery is performed, and the voltage change after the charging/discharging test is measured during the rest period after the charging/discharging test is completed. Separately, the quality of the lithium ion battery is determined. A combination of the voltage transition after the charge/discharge test and the pass/fail judgment result for a predetermined number of lithium-ion batteries is used as teaching data.
- the conditions of the charge/discharge test are not particularly limited, and can be determined according to the specifications of the lithium ion battery to be subjected to the charge/discharge test. From the viewpoint of increasing the accuracy of the quality estimation of the lithium ion battery, it is preferable that the number of repetitions of charging and discharging is large. If the time from the start to the end of the charge/discharge test in the charge/discharge test is short, the time required for estimating the quality of the lithium ion battery is shortened, which is preferable. For example, it can be about 1 to 2.5 days.
- the charge/discharge test can be a CC-CV charge/discharge test (constant current/constant voltage charge/discharge test), CC charge/discharge test (constant current charge/discharge test), CP charge/discharge test (constant power charge/discharge test), etc.
- the method is not particularly limited. Also, the current value, the upper limit potential and the lower limit potential are not particularly limited.
- Conditions for the charge/discharge test can be, for example, as follows. (1) CC charging with a current of 0.05 C and an upper limit potential of 4.2 V (2) Pause for 1 hour (3) CC-CV charging with a current of 0.1 C and an upper limit potential of 4.2 V (4) Pause for 1 hour (5) ) CC discharge at a current of 0.33 C and a lower limit potential of 2.5 V (6) Pause for 1 hour (7) CC discharge at a current of 0.1 C and a lower limit potential of 2.5 V (8) Pause for 1 hour (9) Current of 0.5 V 05C, CC discharge at lower limit potential of 2.5V (10) Pause for 1 hour (11) Current 0.01C, CC discharge at lower limit potential of 2.5V (12) Measurement of voltage during pause and rest period for a predetermined period
- the voltage transition between the positive and negative electrodes of the lithium ion battery is measured during a rest period during which the battery is rested for a predetermined period.
- the predetermined period for resting in step (12) in the above example corresponds to the resting period after the end of the charge/discharge test. It is preferable to shorten the rest period in which the voltage transition is measured after the charging/discharging test is completed, because it shortens the time required for estimating the quality of the lithium ion battery. On the other hand, if the rest period is too short, the result of the quality estimation of the lithium ion battery will not be stable. From this point of view, it is preferable that the rest period is 10 hours or more and less than 19 hours. If the rest period is less than 19 hours, the time required for estimating the quality of the lithium ion battery can be shortened.
- Determination of whether the lithium ion battery is good or bad for obtaining teaching data is performed by measuring the voltage two weeks after the end of the charge/discharge test. After the end of the charge/discharge test, the voltage at the end of the 19-hour rest period is compared with the voltage after two weeks from the end of the charge/discharge test, and the voltage after two weeks from the end of the charge/discharge test. If the voltage is the same or higher, it is judged as a non-defective product.
- At least one of the following evaluation indices (A), (B), and (C) obtained in the charge-discharge test is used as an evaluation index for the lithium-ion battery. Also preferably used as an input.
- C Coulombic Efficiency
- the transition of the open circuit voltage in (A) is based on the specific charge/discharge test conditions shown in (1) to (12) above, and no current is flowing during the 1-hour rest period after charging in procedure (4). corresponds to the course of the voltage measured in the state.
- the 1-hour post-charge rest period shown in procedure (4) is merely an example, and the post-charge rest period is not limited to 1 hour. is preferably determined appropriately within the range of 100 seconds to 1 hour.
- the actual capacity obtained by the charge/discharge test in (B) is the electric charge (Ah) that flowed during the discharge process. Also, the design capacity in (B) can be obtained from the weight of the active material of each of the positive electrode and the negative electrode and their theoretical capacities when the lithium ion battery is manufactured.
- the coulombic efficiency of (C) is a value obtained by dividing the "charge flowing in the discharging process” by the “charge flowing in the charging process” in the charge/discharge test.
- AC balance is the ratio of negative electrode capacity to positive electrode capacity, expressed as negative electrode capacity/positive electrode capacity. If the negative electrode capacity is larger than the positive electrode capacity, the value of AC balance will be greater than one.
- the artificial intelligence model is fed with teaching data, which is the input of the evaluation index of the lithium ion battery including the voltage transition after the charge/discharge test described above, and the output of the judgment result of the lithium ion battery.
- An artificial intelligence model is a learning model of machine learning including deep learning, and is composed of, for example, a neural network.
- FIG. 1 is a schematic diagram showing a configuration example of an artificial intelligence model.
- the artificial intelligence model 100 is a learning model of machine learning including deep learning, and is configured by, for example, a neural network.
- Artificial intelligence model 100 comprises input layer 110 , intermediate layer 120 and output layer 130 .
- two intermediate layers 120 are shown in the example of FIG. 1, the number of intermediate layers 120 is not limited to two, and may be three or more.
- the number of nodes in the output layer 130 is not limited to one, and two or more nodes may be provided in the output layer depending on the output format of the pass/fail judgment results output in the output layer. Nodes in each layer are connected to nodes in the previous and next layer with desired weights and biases.
- the value of the evaluation index of the lithium-ion battery, including the voltage transition after the charge/discharge test, which is input to the input layer, is input to the input layer after being subjected to a predetermined normalization process before being input to the input layer.
- the evaluation index given to each node of the input layer 110 is multiplied by a weight, added with a bias, and transmitted to the intermediate layer 120 .
- the signal sent is transformed using the activation function and transmitted to the next intermediate layer 120 . Such transmission is repeated, and the final output calculated in the intermediate layer 120 is transmitted to the output layer 130 .
- Various parameters such as weights and biases between nodes are learned by a predetermined learning algorithm.
- the neural network can be further trained by performing machine learning. For example, machine learning by back propagation can be performed.
- machine learning by back propagation can be performed.
- the correctness or wrongness of the quality estimation of the lithium ion battery is determined, and the correctness or wrongness is fed back as a teacher signal. For example, assume that a certain lithium ion battery is estimated to be a non-defective product based on the evaluation index of the lithium ion battery.
- a teaching signal is fed back indicating that the estimation is correct.
- a teacher signal is fed back indicating that the estimation was incorrect. Weights and biases between the intermediate layer and the output layer are adjusted, weights and biases between the intermediate layers are adjusted, and weights and biases between the input layer and the intermediate layer are adjusted according to a teacher signal based on the quality estimation results of a large number of lithium ion batteries. Weights and biases between are adjusted.
- the quality estimation result of the lithium ion battery and the quality judgment result of the lithium ion battery are compared again, and the weights and biases between the layers are readjusted based on the result.
- the accuracy of lithium ion battery quality estimation by the neural network is increased.
- Machine learning is terminated when the accuracy of pass/fail estimation becomes higher than a predetermined accuracy or when the accuracy of pass/fail estimation does not increase any more.
- the obtained learned artificial intelligence model can be stored as a computer program in the storage unit of the device for estimating the quality of a lithium ion battery.
- the computer program may be stored in a storage medium such as a CD-ROM, DVD-ROM, HDD, or the like.
- the voltage transition measured during the rest period after the end of the charge-discharge test for the lithium-ion battery to be subjected to quality estimation is applied to the trained artificial intelligence model as an evaluation index.
- the trained artificial intelligence model is caused to output the result of estimating the quality of the lithium ion battery.
- the evaluation index may be input from the input unit of the lithium ion battery quality estimation device.
- the evaluation index to be input to the artificial intelligence model includes at least the voltage transition after the charging/discharging test. It is preferable that the charge/discharge test conditions and the pause period during which the voltage transition is measured after the end of the charge/discharge test are the same conditions and time as the training data used to obtain the artificial intelligence model. Moreover, it is preferable that the rest period after the end of the charge/discharge test is 10 hours or more and less than 19 hours.
- At least one of the above-described evaluation indices (A), (B) and (C) can be used as the evaluation index used in addition to the voltage transition after the charging/discharging test.
- the AC balance described above can be used as an evaluation index. It is preferable to use the same evaluation index as the teacher data used to obtain the artificial intelligence model as the evaluation index.
- the AC balance is used as an evaluation index, it is not possible to actually measure the AC balance of the lithium ion battery to be estimated, so the AC balance determined at the time of design is used for the lithium ion battery to be estimated.
- the quality estimation result of the lithium-ion battery may be output in two stages of non-defective product and defective product, or three-stage output of non-defective product, defective product, and unknown quality. Alternatively, the output may be expressed in percentages such as 90% non-defective products and 10% defective products. According to the above procedure, it is possible to accurately estimate the quality of the lithium ion battery.
- FIG. 2 is a block diagram showing a configuration example of a device for estimating the quality of a lithium ion battery.
- a lithium-ion battery quality estimation apparatus 1 is configured by a general-purpose or dedicated computer, and includes an input unit 10 , a control unit 20 , a storage unit 30 , an output unit 40 , a communication unit 50 , and an operation unit 60 .
- the input unit 10 has an input interface connected to the battery characteristic measuring device 70 .
- the connection between the input unit 10 and the battery characteristic measuring device 70 may be wired or wireless.
- An evaluation index measured by the battery characteristic measuring device 70 is input to the input unit 10 .
- the battery characteristic measuring device 70 measures the voltage transition after the charging/discharging test of the lithium-ion battery to be estimated, and outputs it as an evaluation index. Therefore, the input unit 10 receives, as an evaluation index, the change in the voltage after the charging/discharging test, which is measured during the rest period for the lithium-ion battery to be evaluated. It is preferable that the rest period after the end of the charge/discharge test is 10 hours or more and less than 19 hours.
- the battery characteristic measuring device 70 may measure characteristics other than the voltage transition after the charging/discharging test is completed, and output it as an evaluation index. Then, characteristics other than the voltage transition after the charging/discharging test may be further input to the input unit as an evaluation index. At least one of the above-described evaluation indices (A), (B), and (C) can be used as the evaluation index other than the voltage transition after the charging/discharging test. Also, the AC balance described above can be used as an evaluation index. It is preferable to use the same evaluation index as the teacher data used to obtain the artificial intelligence model as the evaluation index.
- the rest period after charging which is a period of rest for a predetermined period without discharging after charging in the charge/discharge test, is 100 seconds to 1 hour.
- the AC balance is used as an evaluation index, it is not possible to actually measure the AC balance of the lithium ion battery to be estimated, so the AC balance determined at the time of design is used for the lithium ion battery to be estimated.
- the control unit 20 includes, for example, a CPU (central processing unit), a ROM (read only memory), a RAM (random access memory), and the like.
- the ROM provided in the control unit 20 stores a computer program or the like for controlling the operation of each hardware portion provided in the lithium ion battery quality estimation device 1 .
- the CPU in the control unit 20 executes a computer program stored in the ROM or the storage unit 30 and controls the operation of each hardware unit, thereby realizing processing for estimating the quality of the lithium ion battery.
- the RAM provided in the control unit 20 temporarily stores data used during execution of the calculation.
- the configuration of the control unit 20 is not limited to the configuration described above, and may be one or a plurality of arithmetic circuits including other volatile or nonvolatile memory.
- the computer program stored in the storage unit 30 inputs the voltage transition after the end of the charge/discharge test as an evaluation index measured by the battery characteristic measuring device 70, and outputs the quality judgment result of the lithium ion battery as teacher data. It includes an estimation processing program for causing the lithium-ion battery quality estimation device 1 to execute a process of estimating the quality estimation result of the lithium-ion battery using the trained artificial intelligence model 100 trained by the intelligence model.
- the control unit 20 executes the estimation processing program to cause the lithium ion battery quality estimation device 1 to function as the lithium ion battery quality estimation device of the present invention.
- the estimation unit 90 in the lithium ion battery quality estimation device 1 includes a storage unit 30 and a control unit 20 .
- the learned artificial intelligence model 100 stored in the storage unit 30 is input with the voltage transition after the end of the charge/discharge test as an evaluation index measured by the battery characteristic measuring device 70, and is used for the process of estimating the quality of the lithium ion battery. It is the trained artificial intelligence model used.
- the trained artificial intelligence model 100 includes structural information of the trained artificial intelligence model, various parameters such as weights and biases between nodes used in the trained artificial intelligence model, and the like.
- predetermined learning is performed using the voltage transition after the end of the charge/discharge test as an evaluation index measured by the battery characteristic measuring device 70 as teacher data as an input and the quality judgment result of a lithium ion battery as teacher data as an output.
- a learned artificial intelligence model 100 that has been learned in advance by an algorithm is stored in the storage unit 30 .
- the control unit 20 executes the estimation processing program stored in the storage unit 30, and provides the trained artificial intelligence model 100 with the voltage transition after the charging/discharging test as an evaluation index input through the input unit 10. , the quality estimation result of the lithium ion battery is acquired from the trained artificial intelligence model 100 . Other evaluation indexes may be given to the trained artificial intelligence model 100 through the input unit 10 as necessary.
- the output unit 40 is a unit that outputs the quality estimation result of the lithium ion battery estimated by the estimation unit 90, and includes an output interface.
- a display device 80 may be connected to the output unit 40 .
- the display device 80 may be integrated with the lithium ion battery quality estimation device 1 or may be an external display. Further, the display device 80 may be connected to the output unit 40 by wire or wirelessly.
- a storage medium may be connected to the output unit 40 together with the display device 80 or instead of the display device 80, and the estimation results output from the output unit 40 may be stored in the storage medium.
- the communication unit 50 has a communication interface for transmitting and receiving various data.
- the communication unit 50 has a wired or wireless communication interface.
- the data to be transmitted from the communication unit 50 to the outside includes the quality estimation result of the lithium ion battery by the learned artificial intelligence model 100 .
- the operation unit 60 includes input interfaces such as various operation buttons, switches, and a touch panel, and receives various operation information and setting information.
- the control unit 20 performs appropriate control based on operation information input from the operation unit 60, and stores setting information in the storage unit 30 as necessary.
- the estimation unit estimates Since the quality estimation result of the lithium ion battery is output from the output section, the quality of the lithium ion battery can be estimated.
- a voltage change measured during a rest period which is a period in which a charge and discharge test is performed and rested for a predetermined period after the end of the charge and discharge test, is input to the computer.
- a trained artificial intelligence model that has learned the relationship between the pass/fail judgment results and voltage transitions measured during the rest period after the charging/discharging test of a lithium-ion battery, using training data that outputs battery pass/fail judgment results.
- Input the voltage transition measured during the rest period after the charging/discharging test newly acquired from the lithium-ion battery to estimate the quality as an evaluation index, and calculate the quality of the lithium-ion battery from the above-trained artificial intelligence model. It is a computer program for executing the process of acquiring such an estimation result.
- This computer program can be stored in a storage unit of a lithium-ion battery quality estimation device and used to execute a process of obtaining an estimation result related to the quality of a lithium-ion battery from a trained artificial intelligence model. . It can also be stored in a storage medium and read into hardware such as a personal computer for use.
- the rest period after the end of the charge/discharge test is 10 hours or more and less than 19 hours.
- At least one of the above-described evaluation indices (A), (B), and (C) can be used as the evaluation index other than the voltage transition after the charging/discharging test.
- the AC balance described above can be used as an evaluation index. It is preferable to use the same evaluation index as the teacher data used to obtain the artificial intelligence model as the evaluation index.
- the evaluation index (A) it is preferable that the rest period after charging, which is a period of rest for a predetermined period without discharging after charging in the charge/discharge test, is 100 seconds to 1 hour.
- the AC balance is used as an evaluation index, it is not possible to actually measure the AC balance of the lithium ion battery to be estimated, so the AC balance determined at the time of design is used for the lithium ion battery to be estimated.
- a lithium ion battery whose quality is to be estimated by the method for estimating quality of a lithium ion battery of the present invention includes a coated active material in which active material particles for a lithium ion battery are coated with a coating material, and the coated active material is non-coated. It is preferable to have an electrode active material layer made of an adherent.
- a lithium ion battery whose quality is estimated by the method for estimating quality of a lithium ion battery according to the present invention is a single cell. A plurality of unit cells can be combined to be used as an assembled battery.
- the unit cell preferably includes a lamination unit composed of a positive electrode current collector, a positive electrode active material layer, a separator, a negative electrode active material layer and a negative electrode current collector, which are stacked in order, and an electrolyte.
- a resin current collector or a metal current collector can be used as the positive electrode current collector and the negative electrode current collector.
- a resin current collector is particularly preferred.
- the resin current collector preferably contains a conductive filler and a resin (also referred to as a matrix resin) that constitutes the base of the resin current collector.
- matrix resins examples include polyethylene (PE), polypropylene (PP), polymethylpentene (PMP), polycycloolefin (PCO), polyethylene terephthalate (PET), polyethernitrile (PEN), polytetrafluoroethylene (PTFE ), styrene-butadiene rubber (SBR), polyacrylonitrile (PAN), polymethyl acrylate (PMA), polymethyl methacrylate (PMMA), polyvinylidene fluoride (PVdF), epoxy resins, silicone resins or mixtures thereof.
- PE polyethylene
- PP polypropylene
- PMP polymethylpentene
- PCO polycycloolefin
- PET polyethylene terephthalate
- PEN polyethernitrile
- PTFE polytetrafluoroethylene
- SBR styrene-butadiene rubber
- PAN polyacrylonitrile
- PMA polymethyl acrylate
- PMMA polymethyl methacrylate
- polyethylene polyethylene
- PP polypropylene
- PMP polymethylpentene
- PCO polycycloolefin
- the conductive filler is selected from materials having electrical conductivity. Specifically, metal [nickel, aluminum, stainless steel (SUS), silver, copper, titanium, etc.], carbon [graphite and carbon black (acetylene black, ketjen black, furnace black, channel black, thermal lamp black, etc.), etc. ], and mixtures thereof, but are not limited thereto. These conductive fillers may be used singly or in combination of two or more. Also, alloys or metal oxides thereof may be used. From the viewpoint of electrical stability, aluminum, stainless steel, carbon, silver, copper, titanium and mixtures thereof are preferred, silver, aluminum, stainless steel and carbon are more preferred, and carbon is even more preferred.
- These conductive fillers may be those obtained by coating a conductive material (a metal material among the conductive filler materials described above) around a particulate ceramic material or a resin material by plating or the like.
- the resin current collector may contain other components (dispersant, cross-linking accelerator, cross-linking agent, colorant, ultraviolet absorber, plasticizer, etc.) in addition to the matrix resin and the conductive filler.
- positive electrode active material for lithium ion batteries contained in the electrode active material layer particles of positive electrode active material for lithium ion batteries or negative electrode active material for lithium ion batteries can be used.
- transition metal oxides e.g. MnO2 and V2O5
- transition metal sulfides e.g. MoS2 and TiS2
- conductive polymers e.g. polyaniline, polyvinylidene fluoride, polypyrrole, polythiophene, polyacetylene, poly-p-phenylene and polycarbazole
- the lithium-containing transition metal phosphate may have a transition metal site partially substituted with another transition metal.
- Examples of negative electrode active materials for lithium ion batteries include carbon-based materials [graphite, non-graphitizable carbon, amorphous carbon, baked resin bodies (for example, carbonized by baking phenol resin and furan resin, etc.), cokes (for example, pitch coke, needle coke, petroleum coke, etc.) and carbon fiber, etc.], silicon-based materials [silicon, silicon oxide (SiOx), silicon-carbon composites (carbon particles whose surface is coated with silicon and / or silicon carbide, Silicon particles or silicon oxide particles coated with carbon and/or silicon carbide, silicon carbide, etc.) and silicon alloys (silicon-aluminum alloys, silicon-lithium alloys, silicon-nickel alloys, silicon-iron alloys, silicon- titanium alloys, silicon-manganese alloys, silicon-copper alloys and silicon-tin alloys, etc.)], conductive polymers (e.g., polyacetylene and polypyrrole, etc.), metals (tin, aluminum, zirconium
- the coating material contains a polymeric compound. Moreover, it is preferable that the coating material further contains a conductive agent. When the active material for a lithium-ion battery is covered with a coating material, the volume change of the active material particles is moderated, and the expansion of the electrode can be suppressed.
- polymer compound constituting the coating material those described as resins for coating non-aqueous secondary battery active materials in JP-A-2017-054703 can be suitably used.
- the same material as the conductive filler contained in the resin current collector can be used.
- the electrode active material layer may contain an adhesive resin.
- the adhesive resin for example, a non-aqueous secondary battery active material coating resin described in JP-A-2017-054703 is mixed with a small amount of an organic solvent to adjust its glass transition temperature to room temperature or lower. Also, those described as adhesives in JP-A-10-255805 can be preferably used.
- the tacky resin means a resin that has tackiness (property of adhering by applying a slight pressure without using water, solvent, heat, etc.) in a state that does not contain a solvent component. Moreover, it is preferable that the electrode active material layer does not contain a solution-drying electrode binder.
- Solution-drying binders for electrodes are used by dissolving or dispersing a polymer compound in a solvent. It solidifies and firmly adheres and fixes the active materials together and the active material and the current collector, and the electrode binder from which the solvent component has been volatilized does not have stickiness. Therefore, the solution-drying electrode binder and the adhesive resin are different materials. It can be said that the electrode active material layer that does not contain a solution-drying type electrode binder is composed of a non-bound body of the coated active material.
- the conductive material used for manufacturing the electrode active material layer is different from the conductive agent contained in the coating material, exists outside the coating material possessed by the coated active material, and is present in the electrode active material layer from the surface of the coated active material. has the function of improving the electronic conductivity of
- an electrode that serves as a counter electrode is combined, housed in a cell container together with a separator, an electrolytic solution is injected, and the cell is It can be produced by a method of sealing a container or the like.
- a positive electrode is formed on one side of a current collector and a negative electrode is formed on the other side to prepare a bipolar electrode. It can also be obtained by injecting and sealing the cell container.
- Separators include microporous films made of polyethylene or polypropylene, multilayer films of porous polyethylene film and polypropylene, non-woven fabrics made of polyester fiber, aramid fiber, glass fiber, etc., and silica, alumina, titania, etc. on their surfaces. known lithium-ion battery separators, such as those to which ceramic fine particles are attached.
- a known electrolytic solution containing an electrolyte and a non-aqueous solvent which is used in the production of known lithium ion batteries, can be used.
- Lithium salts of organic acids such as LiN(CF 3 SO 2 ) 2 , LiN(C 2 F 5 SO 2 ) 2 and LiC(CF 3 SO 2 ) 3 are included.
- imide - based electrolytes [LiN( FSO2 ) 2 , LiN ( CF3SO2 ) 2 , LiN ( C2F5SO2 ) 2 , etc.] and LiPF6 .
- non-aqueous solvent those used in known electrolytic solutions can be used.
- compounds, amide compounds, sulfones, sulfolane, etc. and mixtures thereof can be used.
- ⁇ Preparation of coated positive electrode active material 84.0 parts of positive electrode active material particles (LiNi 0.8 Co 0.15 Al 0.05 O 2 powder, volume average particle size 4 ⁇ m) were placed in a universal mixer high speed mixer FS25 [manufactured by Earth Technica Co., Ltd.], While being stirred at room temperature and 720 rpm, 8.0 parts of the positive electrode active material coating polymer compound solution was added dropwise over 2 minutes, and the mixture was further stirred for 5 minutes.
- a universal mixer high speed mixer FS25 manufactured by Earth Technica Co., Ltd.
- acetylene black [Denka Black (registered trademark) manufactured by Denka Co., Ltd.] and 3.0 parts of graphite powder (trade name “flaky graphite” [manufactured by Nippon Graphite]), which is a conductive agent, are stirred. Portions were added in 2 minutes, and stirring was continued for 30 minutes. Thereafter, the pressure was reduced to 0.01 MPa while maintaining stirring, then the temperature was raised to 140°C while stirring and the degree of pressure reduction were maintained, and the volatile matter was distilled off while maintaining the stirring, the degree of pressure reduction, and the temperature for 8 hours. . The obtained powder was classified with a sieve having an opening of 200 ⁇ m to prepare a coated positive electrode active material.
- ⁇ Preparation of Polymer Compound Solution for Coating Negative Electrode Active Material 150.0 parts of DMF was charged into a four-necked flask equipped with a stirrer, thermometer, reflux condenser, dropping funnel and nitrogen gas introduction tube, and the temperature was raised to 65°C. Then, a monomer composition obtained by dissolving 90.0 parts of acrylic acid and 10.0 parts of methyl methacrylate in 50.0 parts of DMF, and 0.1 of 2,2′-azobis(2,4-dimethylvaleronitrile) and an initiator solution dissolved in 30.0 parts of DMF were continuously added dropwise over 2 hours using a dropping funnel under stirring while blowing nitrogen into a four-necked flask to carry out radical polymerization. After completion of the dropwise addition, the temperature was raised to 70° C. and the reaction was continued for 2 hours. Then, the temperature was raised to 80° C. and the reaction was continued for 2 hours to obtain a polymer compound solution for coating the negative electrode active material.
- Negative electrode active material particles [non-graphitizable carbon (hard carbon), manufactured by Kureha Battery Materials Japan Co., Ltd., Carbotron (registered trademark) PS (F)] were added to 80.0 parts of universal mixer high speed mixer FS25. [manufactured by Earth Technica Co., Ltd.], 11.0 parts of the polymer compound solution for coating the negative electrode active material was added dropwise over 2 minutes while stirring at room temperature and 720 rpm, and the mixture was further stirred for 5 minutes.
- acetylene black (Denka Black (registered trademark) manufactured by Denka Co., Ltd.) as a conductive agent was added in divided portions over 2 minutes, and stirring was continued for 30 minutes. Thereafter, the pressure was reduced to 0.01 MPa while maintaining stirring, then the temperature was raised to 140°C while stirring and the degree of pressure reduction were maintained, and the volatile matter was distilled off while maintaining the stirring, the degree of pressure reduction, and the temperature for 8 hours. . The obtained powder was classified with a sieve having an opening of 200 ⁇ m to obtain a coated negative electrode active material precursor.
- a positive electrode precursor was produced by compacting the produced coated positive electrode active material.
- the obtained positive electrode precursor was laminated on one side of the resin current collector. After that, the above electrolytic solution was injected to prepare a positive electrode.
- a negative electrode precursor was produced by compacting the produced coated negative electrode active material.
- the obtained negative electrode precursor was laminated on one side of the resin current collector. After that, the above electrolytic solution was injected to prepare a negative electrode.
- the obtained positive electrode was combined with the obtained negative electrode via a separator (#3501 manufactured by Celgard) to produce a lithium ion battery.
- the quality of the lithium ion battery was determined by measuring the voltage at the timing of two weeks after the end of the charge/discharge test. Comparing the voltage 19 hours after the end of the charge/discharge test and the voltage after 2 weeks from the end of the charge/discharge test, the voltage after 2 weeks from the end of the charge/discharge test is higher. The same one was judged to be a good product, and the one with a small voltage after two weeks from the end of the charge/discharge test was judged to be a defective product.
- Non-defective product correct answer rate (%) [(number of actually non-defective products estimated to be non-defective) / (number of estimated non-defective products)] ⁇ 100
- Defective product correct answer rate (%) [(number of actual defective products estimated to be defective) / (number of estimated defective products)] ⁇ 100
- the correct answer rate of non-defective products and the correct answer rate of defective products were as follows. Good product: Correct answer rate 83.8% Regarding defective products: Correct answer rate 98.0% Overall: Correct answer rate 86.4% In other words, in many cases, defective cells were presumed to be non-defective cells.
- Example 1 [Create trained artificial intelligence model]
- input (a) Voltage transition measured during a rest period of 19 hours after the end of the charge/discharge test (b) Open circuit voltage measured during a rest period after charging without discharging after charging in the charge/discharge test for 1 hour Transition (c) Ratio of actual capacity obtained by charge/discharge test to design capacity (actual capacity/design capacity) (d) coulombic efficiency (e) AC balance (output) (f) Determination result of lithium ion battery
- the algorithm used in the machine learning method is Gradient Boosting Classifier.
- Example 2 The pause period used as input (a) in [Preparation of trained artificial intelligence model] in Example 1, during which the voltage transition is measured after the end of the charge/discharge test, was changed to 10 hours. In addition, the rest period in procedure (12) in [measurement of evaluation index] was changed to 10 hours. In other respects, the quality of the lithium ion battery was estimated in the same manner as in Example 1, and the correct answer rate and the correct answer rate of defective products were calculated. The results were as follows. Good product: Correct answer rate 91.3% Regarding defective products: correct answer rate 93.7% Overall: Correct answer rate 92.0% The prediction accuracy for non-defective products was particularly improved compared to Comparative Example 1, and the overall prediction accuracy was improved compared to Comparative Example 1. In addition, the rest period after the end of the charge/discharge test could be shortened by 9 hours as compared with Comparative Example 1.
- Example 3 Using only the voltage transition measured during the rest period of 19 hours after the charging/discharging test in (a) as an input for creating teacher data in [Creation of trained artificial intelligence model] in Example 1, learning Created a pre-built artificial intelligence model.
- [Evaluation index measurement] only the evaluation index (a) is measured with a rest period of 19 hours. , the quality estimation result of the lithium ion battery was output. In other respects, the quality of the lithium ion battery was estimated in the same manner as in Example 1, and the correct answer rate and the correct answer rate of defective products were calculated. The results were as follows. Good product: Correct answer rate 92.8% Regarding defective products: Correct answer rate 93.6% Overall: Correct answer rate 93.0%
- Lithium Ion Battery Quality Estimating Device 10 Input Unit 20 Control Unit 30 Storage Unit 40 Output Unit 50 Communication Unit 60 Operation Unit 70 Battery Characteristic Measuring Device 80 Display Device 90 Estimating Unit 100 Artificial Intelligence Model (Learned Artificial Intelligence Model) 110 input layer 120 intermediate layer 130 output layer
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Abstract
単電池としてのリチウムイオン電池の良否推定精度を向上させることが可能な、リチウムイオン電池の良否推定方法を提供する。 リチウムイオン電池の評価指標として、充放電試験を行い充放電試験終了後に所定期間休止させた期間である休止期間中に測定された電圧推移を入力、リチウムイオン電池の良否判定結果を出力とする教師データを人工知能モデルに入力し、人工知能モデルに学習させる工程と、良否推定対象のリチウムイオン電池に対して充放電試験終了後の休止期間中に測定された電圧推移を、学習済みの上記人工知能モデルに対して評価指標として入力する工程と、学習済みの上記人工知能モデルに、リチウムイオン電池の良否推定結果を出力させる工程と、を含むことを特徴とする、リチウムイオン電池の良否推定方法。
Description
本発明は、リチウムイオン電池の良否推定方法、リチウムイオン電池の良否推定装置及びコンピュータプログラムに関する。
電気自動車及びハイブリッド電気自動車等の電源又は携帯型電子機器の電源としてリチウムイオン電池等の単電池を複数個積層した組電池が用いられている（例えば特許文献１参照）。
組電池は単電池を組み合わせて製造される。組電池を構成する単電池に特性不良のものがあると組電池全体が不良品となるため、単電池の段階での良品、不良品の推定（以下、良否推定という）が行われている。
本発明者らは、単電池に対して充放電試験を行い、その結果を基にして単電池の良否の推定を行っていた。具体的には、所定の充放電試験を行い、充放電試験終了後、１９時間休止させてその休止期間（１９時間）における電圧の推移を評価指標として、電圧変化が減少に転じていなければ良品とするという手法での推定を行っていた。
この方法で良否推定した単電池について、実際に良品であるか、不良品であるかを判定してその結果を比べてみると、不良品である単電池を良品と推定する場合があり、良品についての推定の精度が低いという問題があることがわかった。そのため、単電池の良否推定精度を向上させることが望まれていた。
また、上記の方法では充放電試験終了後の休止期間が長いことから、充放電試験終了後の電圧の推移が測定される期間である休止期間を短くすることも望まれていた。
また、上記の方法では充放電試験終了後の休止期間が長いことから、充放電試験終了後の電圧の推移が測定される期間である休止期間を短くすることも望まれていた。
本発明は上記の問題を解決するためになされたものであり、単電池としてのリチウムイオン電池の良否推定精度を向上させることが可能な、リチウムイオン電池の良否推定方法を提供することを目的とする。また、上記良否推定方法に使用可能なリチウムイオン電池の良否推定装置及びコンピュータプログラムを提供することも目的とする。
本発明は、リチウムイオン電池の評価指標として、充放電試験を行い充放電試験終了後に所定期間休止させた期間である休止期間中に測定された電圧推移を入力、リチウムイオン電池の良否判定結果を出力とする教師データを人工知能モデルに入力し、人工知能モデルに学習させる工程と、良否推定対象のリチウムイオン電池に対して充放電試験終了後の休止期間中に測定された電圧推移を、学習済みの上記人工知能モデルに対して評価指標として入力する工程と、学習済みの上記人工知能モデルに、リチウムイオン電池の良否推定結果を出力させる工程と、を含むことを特徴とする、リチウムイオン電池の良否推定方法；リチウムイオン電池の良否を推定する推定装置であって、リチウムイオン電池の評価指標として、充放電試験を行い充放電試験終了後に所定期間休止させた期間である休止期間中に測定された電圧推移を入力、リチウムイオン電池の良否判定結果を出力とする教師データを用いて、リチウムイオン電池の上記評価指標と上記良否判定結果との関係を学習した学習済みの人工知能モデルを備え、良否推定対象のリチウムイオン電池について充放電試験終了後の休止期間中に測定された電圧推移が評価指標として入力される入力部と、上記入力部に入力された評価指標を上記学習済みの人工知能モデルへ入力してリチウムイオン電池の良否を推定する推定部と、上記推定部により推定されたリチウムイオン電池の良否推定結果を出力する出力部と、を備えることを特徴とするリチウムイオン電池の良否推定装置；コンピュータに、リチウムイオン電池の評価指標として、充放電試験を行い充放電試験終了後に所定期間休止させた期間である休止期間中に測定された電圧推移を入力、リチウムイオン電池の良否判定結果を出力とする教師データを用いて、リチウムイオン電池の充放電試験終了後の休止期間中に測定された電圧推移と良否判定結果との関係を学習した学習済みの人工知能モデルへ、良否推定対象のリチウムイオン電池から新たに取得した充放電試験終了後の休止期間中に測定された電圧推移を評価指標として入力し、上記学習済みの人工知能モデルからリチウムイオン電池の良否に係る推定結果を取得する処理を実行させるためのコンピュータプログラムに関する。
本発明によれば、単電池としてのリチウムイオン電池の良否推定精度を向上させることが可能な、リチウムイオン電池の良否推定方法を提供することができる。
以下、本発明を詳細に説明する。
なお、本明細書において、リチウムイオン電池と記載する場合、リチウムイオン二次電池も含む概念とする。
なお、本明細書において、リチウムイオン電池と記載する場合、リチウムイオン二次電池も含む概念とする。
はじめに、本発明のリチウムイオン電池の良否推定方法の実施形態の例について説明する。その後、この良否推定方法に使用することのできる本発明のリチウムイオン電池の良否推定装置及びコンピュータプログラムの実施形態の例について説明する。
なお、本発明のリチウムイオン電池の良否推定方法によりその良否を推定する対象であるリチウムイオン電池の好ましい構成については後述する。
なお、本発明のリチウムイオン電池の良否推定方法によりその良否を推定する対象であるリチウムイオン電池の好ましい構成については後述する。
本発明のリチウムイオン電池の良否推定方法では、充放電試験を行い充放電試験終了後に所定期間休止させた期間である休止期間中に測定された電圧推移（以下、充放電試験終了後電圧推移ともいう）を入力、リチウムイオン電池の良否判定結果を出力とする教師データを人工知能モデルに入力し、人工知能モデルに学習させる工程を行う。
教師データを得るためには、リチウムイオン電池の充放電試験を行い、充放電試験終了後の休止期間中に測定された充放電試験終了後電圧推移を得る。別途、そのリチウムイオン電池の良否判定を行う。所定数のリチウムイオン電池についての、充放電試験後電圧推移と良否判定結果の組み合わせを教師データとして使用する。
充放電試験の条件は特に限定されるものではなく、充放電試験の対象となるリチウムイオン電池の仕様に応じて決定することができる。
リチウムイオン電池の良否推定の精度を高める観点から、充電及び放電の繰り返し回数は多い方が好ましい。
充放電試験における充放電試験の開始から終了までの時間が短いと、リチウムイオン電池の良否推定に要する時間が短くなるので好ましい。例えば１～２．５日程度とすることができる。
充放電試験はＣＣ－ＣＶ充放電試験（定電流定電圧充放電試験）、ＣＣ充放電試験（定電流充放電試験）、ＣＰ充放電試験（定電力充放電試験）等の方法とすることができ、その方式は特に限定されない。また、電流値、上限電位及び下限電位も特に限定されない。
リチウムイオン電池の良否推定の精度を高める観点から、充電及び放電の繰り返し回数は多い方が好ましい。
充放電試験における充放電試験の開始から終了までの時間が短いと、リチウムイオン電池の良否推定に要する時間が短くなるので好ましい。例えば１～２．５日程度とすることができる。
充放電試験はＣＣ－ＣＶ充放電試験（定電流定電圧充放電試験）、ＣＣ充放電試験（定電流充放電試験）、ＣＰ充放電試験（定電力充放電試験）等の方法とすることができ、その方式は特に限定されない。また、電流値、上限電位及び下限電位も特に限定されない。
充放電試験の条件は、例えば、以下のようにすることができる。
（１）電流０．０５Ｃ、上限電位４．２ＶでＣＣ充電
（２）１時間の休止
（３）電流０．１Ｃ、上限電位４．２ＶでＣＣ－ＣＶ充電
（４）１時間の休止
（５）電流０．３３Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（６）１時間の休止
（７）電流０．１Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（８）１時間の休止
（９）電流０．０５Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（１０）１時間の休止
（１１）電流０．０１Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（１２）所定期間の休止及び休止期間中の電圧の測定
（１）電流０．０５Ｃ、上限電位４．２ＶでＣＣ充電
（２）１時間の休止
（３）電流０．１Ｃ、上限電位４．２ＶでＣＣ－ＣＶ充電
（４）１時間の休止
（５）電流０．３３Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（６）１時間の休止
（７）電流０．１Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（８）１時間の休止
（９）電流０．０５Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（１０）１時間の休止
（１１）電流０．０１Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（１２）所定期間の休止及び休止期間中の電圧の測定
充放電試験終了後、所定期間の休止を行う休止期間において、リチウムイオン電池の正負極間の電圧推移が測定される。上記例の手順（１２）の休止を行う所定期間が、充放電試験終了後の休止期間に相当する。
充放電試験終了後に電圧推移が測定される休止期間を短くすることができると、リチウムイオン電池の良否推定に要する時間が短くなるので好ましい。
一方、上記休止期間が短すぎるとリチウムイオン電池の良否推定の結果が安定しない。このような観点から、上記休止期間は１０時間以上、１９時間未満であることが好ましい。上記休止期間が１９時間未満であると、リチウムイオン電池の良否推定に要する時間を短くすることができる。
充放電試験終了後に電圧推移が測定される休止期間を短くすることができると、リチウムイオン電池の良否推定に要する時間が短くなるので好ましい。
一方、上記休止期間が短すぎるとリチウムイオン電池の良否推定の結果が安定しない。このような観点から、上記休止期間は１０時間以上、１９時間未満であることが好ましい。上記休止期間が１９時間未満であると、リチウムイオン電池の良否推定に要する時間を短くすることができる。
教師データを得るための、リチウムイオン電池の良否判定は、充放電試験終了時点から２週間経過したタイミングで電圧を測定することにより行う。充放電試験終了後、１９時間の休止期間が終了した時点の電圧と、充放電試験終了時点から２週間経過した後の電圧を比較して、充放電試験終了時点から２週間経過した後の電圧が同じか大きいものを良品、充放電試験終了時点から２週間経過した後の電圧が小さいものを不良品と判定する。
上記のようにして、所定数のリチウムイオン電池についての、充放電試験後電圧推移と良否判定結果の組み合わせを教師データとして得る。
また、充放電試験後電圧推移に加えて、リチウムイオン電池の評価指標として、充放電試験において得られる下記評価指標（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）のうちの少なくとも１つを教師データの入力として使用することも好ましい。
（Ａ）充放電試験における充電後に放電を行うことなく所定期間休止させた期間である充電後休止期間中に測定された開回路電圧推移
（Ｂ）充放電試験により得られた実容量の設計容量に対する比率（実容量／設計容量）
（Ｃ）クーロン効率
このような評価指標をさらに使用することにより、リチウムイオン電池の良否推定の精度を高めることができる。
（Ａ）充放電試験における充電後に放電を行うことなく所定期間休止させた期間である充電後休止期間中に測定された開回路電圧推移
（Ｂ）充放電試験により得られた実容量の設計容量に対する比率（実容量／設計容量）
（Ｃ）クーロン効率
このような評価指標をさらに使用することにより、リチウムイオン電池の良否推定の精度を高めることができる。
（Ａ）の開回路電圧推移は、上記に（１）～（１２）で示す具体的な充放電試験の条件において、手順（４）の１時間の充電後休止期間中、電流を流していない状態で測定された電圧の推移に相当する。
手順（４）で示す１時間の充電後休止期間は例示に過ぎず、充電後休止期間は１時間に限定されるものではなく、（Ａ）の開回路電圧推移の測定において、充電後休止期間は、１００秒～１時間の範囲で適宜決定することが好ましい。
手順（４）で示す１時間の充電後休止期間は例示に過ぎず、充電後休止期間は１時間に限定されるものではなく、（Ａ）の開回路電圧推移の測定において、充電後休止期間は、１００秒～１時間の範囲で適宜決定することが好ましい。
（Ｂ）における、充放電試験により得られた実容量は、放電過程で流れた電荷（Ａｈ）である。また、（Ｂ）における設計容量は、リチウムイオン電池の作製時における、正極及び負極それぞれの活物質重量とその理論容量から求めることができる。
（Ｃ）のクーロン効率は、充放電試験において「放電過程で流れた電荷」を「充電過程で流れた電荷」で割った値である。
また、リチウムイオン電池作製時における正極及び負極の活物質重量と正極活物質及び負極活物質の理論容量とから求められるＡＣバランスを教師データの入力としてさらに使用してもよい。
ＡＣバランスは、負極容量／正極容量で表わされる、負極容量と正極容量の比である。負極容量が正極容量に比べて大きい場合、ＡＣバランスの値は１より大きくなる。
ＡＣバランスは、負極容量／正極容量で表わされる、負極容量と正極容量の比である。負極容量が正極容量に比べて大きい場合、ＡＣバランスの値は１より大きくなる。
ここまでに説明した、充放電試験後電圧推移を含むリチウムイオン電池の評価指標を入力とし、リチウムイオン電池の良否判定結果を出力とする教師データを人工知能モデルに入力する。
人工知能モデルは、深層学習を含む機械学習の学習モデルであり、例えばニューラルネットワークにより構成されている。
人工知能モデルは、深層学習を含む機械学習の学習モデルであり、例えばニューラルネットワークにより構成されている。
図１は、人工知能モデルの構成例を示す模式図である。
人工知能モデル１００は、深層学習を含む機械学習の学習モデルであり、例えばニューラルネットワークにより構成されている。
人工知能モデル１００は、入力層１１０、中間層１２０及び出力層１３０を備える。
図１の例では中間層１２０を２つ記載しているが、中間層１２０の数は２つに限定されず、３つ以上であってもよい。
入力層１１０及び中間層１２０には、１つ又は複数のノードが存在し、出力層１３０には１つのノードが存在する。出力層１３０のノード数は１つに限定されるものではなく、出力層で出力する良否判定結果の出力形式によって、出力層に２つ以上のノードが設けられていてもよい。
各層のノードは前後の層に存在するノードと所望の重み及びバイアスで結合されている。
人工知能モデル１００は、深層学習を含む機械学習の学習モデルであり、例えばニューラルネットワークにより構成されている。
人工知能モデル１００は、入力層１１０、中間層１２０及び出力層１３０を備える。
図１の例では中間層１２０を２つ記載しているが、中間層１２０の数は２つに限定されず、３つ以上であってもよい。
入力層１１０及び中間層１２０には、１つ又は複数のノードが存在し、出力層１３０には１つのノードが存在する。出力層１３０のノード数は１つに限定されるものではなく、出力層で出力する良否判定結果の出力形式によって、出力層に２つ以上のノードが設けられていてもよい。
各層のノードは前後の層に存在するノードと所望の重み及びバイアスで結合されている。
入力層に入力される、充放電試験後電圧推移を含むリチウムイオン電池の評価指標の値は、入力層に入力される前に所定の規格化処理を施されたうえで、入力層に入力されてもよい。
入力層１１０の各ノードに与えられた評価指標には、重みが乗算され、さらにバイアスが加算された上で中間層１２０に伝達される。中間層１２０において、送られてきた信号が活性化関数を用いて変換され、次の中間層１２０に伝達される。このような伝達を繰り返し、最後の中間層１２０において算出された出力が出力層１３０に伝達される。
ノード間の重み及びバイアス等の各種パラメータは、所定の学習アルゴリズムによって学習される。
入力層１１０の各ノードに与えられた評価指標には、重みが乗算され、さらにバイアスが加算された上で中間層１２０に伝達される。中間層１２０において、送られてきた信号が活性化関数を用いて変換され、次の中間層１２０に伝達される。このような伝達を繰り返し、最後の中間層１２０において算出された出力が出力層１３０に伝達される。
ノード間の重み及びバイアス等の各種パラメータは、所定の学習アルゴリズムによって学習される。
所定数の充放電試験後電圧推移を含むリチウムイオン電池の評価指標を入力とし、リチウムイオン電池の良否判定結果を出力とする教師データを人工知能モデルに入力して学習済みモデルを構築した後、機械学習を行うことによってさらにニューラルネットワークを訓練することができる。
例えば、バックプロパゲーションによる機械学習を行うことができる。
リチウムイオン電池の良否推定結果と、リチウムイオン電池の良否判定結果を比較することで、リチウムイオン電池の良否推定の正誤が判定され、その正誤が教師信号としてフィードバックされる。例えば、あるリチウムイオン電池の評価指標から、そのリチウムイオン電池は良品と推定されたとする。そのリチウムイオン電池が実際に良品であった場合、推定が正解であることを示す教師信号がフィードバックされる。一方、そのリチウムイオン電池が実際には不良品であった場合、推定が誤りであったことを示す教師信号がフィードバックされる。
多数のリチウムイオン電池の良否推定結果に基づく教師信号に応じて、中間層から出力層の間の重み及びバイアスが調整され、中間層の間の重み及びバイアスが調整され、入力層と中間層の間の重み及びバイアスが調整される。
調整後のニューラルネットワークを用いて、再度リチウムイオン電池の良否推定結果と、リチウムイオン電池の良否判定結果を比較し、その結果に基づいて各層の間の重み及びバイアスが再調整される。
このように、多数のリチウムイオン電池の良否推定結果及び良否判定結果を用いた調整を繰り返すことによって、ニューラルネットワークによるリチウムイオン電池の良否推定精度を高めていく。良否推定精度が所定の精度より高くなったり、それ以上良否推定精度が高まらない状態になった際に、機械学習を終了させる。
例えば、バックプロパゲーションによる機械学習を行うことができる。
リチウムイオン電池の良否推定結果と、リチウムイオン電池の良否判定結果を比較することで、リチウムイオン電池の良否推定の正誤が判定され、その正誤が教師信号としてフィードバックされる。例えば、あるリチウムイオン電池の評価指標から、そのリチウムイオン電池は良品と推定されたとする。そのリチウムイオン電池が実際に良品であった場合、推定が正解であることを示す教師信号がフィードバックされる。一方、そのリチウムイオン電池が実際には不良品であった場合、推定が誤りであったことを示す教師信号がフィードバックされる。
多数のリチウムイオン電池の良否推定結果に基づく教師信号に応じて、中間層から出力層の間の重み及びバイアスが調整され、中間層の間の重み及びバイアスが調整され、入力層と中間層の間の重み及びバイアスが調整される。
調整後のニューラルネットワークを用いて、再度リチウムイオン電池の良否推定結果と、リチウムイオン電池の良否判定結果を比較し、その結果に基づいて各層の間の重み及びバイアスが再調整される。
このように、多数のリチウムイオン電池の良否推定結果及び良否判定結果を用いた調整を繰り返すことによって、ニューラルネットワークによるリチウムイオン電池の良否推定精度を高めていく。良否推定精度が所定の精度より高くなったり、それ以上良否推定精度が高まらない状態になった際に、機械学習を終了させる。
得られた学習済みの人工知能モデルは、コンピュータプログラムとしてリチウムイオン電池の良否推定装置の記憶部に記憶させることができる。また、当該コンピュータプログラムはＣＤ－ＲＯＭ、ＤＶＤ－ＲＯＭ、ＨＤＤ等の記憶媒体に記憶されていてもよい。
本発明のリチウムイオン電池の良否推定方法では、良否推定対象のリチウムイオン電池に対して充放電試験終了後の休止期間中に測定された電圧推移を、学習済みの人工知能モデルに対して評価指標として入力する。そして、学習済みの人工知能モデルに、リチウムイオン電池の良否推定結果を出力させる。
評価指標の入力は、リチウムイオン電池の良否推定装置の入力部から行えばよい。
評価指標の入力は、リチウムイオン電池の良否推定装置の入力部から行えばよい。
人工知能モデルに対して入力する評価指標は、少なくとも充放電試験終了後電圧推移を含む。
充放電試験の条件、及び、充放電試験終了後に電圧推移が測定される休止期間は、人工知能モデルを得るために使用した教師データと同じ条件及び時間とすることが好ましい。
また、充放電試験終了後の休止期間が１０時間以上、１９時間未満であることが好ましい。
充放電試験の条件、及び、充放電試験終了後に電圧推移が測定される休止期間は、人工知能モデルを得るために使用した教師データと同じ条件及び時間とすることが好ましい。
また、充放電試験終了後の休止期間が１０時間以上、１９時間未満であることが好ましい。
充放電試験終了後電圧推移の他に使用する評価指標としては、上述した評価指標（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）のうちの少なくとも１つを使用することができる。また、評価指標として上述したＡＣバランスを使用することができる。人工知能モデルを得るために使用した教師データと同じ評価指標を評価指標として使用することが好ましい。
ＡＣバランスを評価指標として使用する場合、良否推定対象のリチウムイオン電池についてＡＣバランスを実測することはできないため、良否推定対象のリチウムイオン電池について設計時に定められたＡＣバランスを使用する。
リチウムイオン電池の良否推定結果の出力形式としては、良品、不良品という２段階での出力であってもよく、良品、不良品、良否不明という３段階の出力であってもよい。また、良品率９０％、不良品率１０％のように百分率での出力としてもよい。
上記手順により、リチウムイオン電池の良否推定を精度よく行うことができる。
ＡＣバランスを評価指標として使用する場合、良否推定対象のリチウムイオン電池についてＡＣバランスを実測することはできないため、良否推定対象のリチウムイオン電池について設計時に定められたＡＣバランスを使用する。
リチウムイオン電池の良否推定結果の出力形式としては、良品、不良品という２段階での出力であってもよく、良品、不良品、良否不明という３段階の出力であってもよい。また、良品率９０％、不良品率１０％のように百分率での出力としてもよい。
上記手順により、リチウムイオン電池の良否推定を精度よく行うことができる。
続いて、本発明のリチウムイオン電池の良否推定装置について説明する。
図２は、リチウムイオン電池の良否推定装置の構成例を示すブロック図である。
リチウムイオン電池の良否推定装置１は、汎用又は専用のコンピュータにより構成されており、入力部１０、制御部２０、記憶部３０、出力部４０、通信部５０、及び、操作部６０を備える。
図２は、リチウムイオン電池の良否推定装置の構成例を示すブロック図である。
リチウムイオン電池の良否推定装置１は、汎用又は専用のコンピュータにより構成されており、入力部１０、制御部２０、記憶部３０、出力部４０、通信部５０、及び、操作部６０を備える。
入力部１０は、電池特性測定装置７０と接続される入力インターフェースを備える。入力部１０と電池特性測定装置７０との間の接続は有線であってもよく、無線であってもよい。
入力部１０には、電池特性測定装置７０で測定された評価指標が入力される。
電池特性測定装置７０では、良否推定対象のリチウムイオン電池について充放電試験終了後電圧推移を測定し、評価指標として出力する。そのため、入力部１０には、良否推定対象のリチウムイオン電池について休止期間中に測定された充放電試験終了後電圧推移が評価指標として入力される。
充放電試験終了後の休止期間が１０時間以上、１９時間未満であることが好ましい。
入力部１０には、電池特性測定装置７０で測定された評価指標が入力される。
電池特性測定装置７０では、良否推定対象のリチウムイオン電池について充放電試験終了後電圧推移を測定し、評価指標として出力する。そのため、入力部１０には、良否推定対象のリチウムイオン電池について休止期間中に測定された充放電試験終了後電圧推移が評価指標として入力される。
充放電試験終了後の休止期間が１０時間以上、１９時間未満であることが好ましい。
また、電池特性測定装置７０では、充放電試験終了後電圧推移以外の特性を測定して、評価指標として出力してもよい。そして、充放電試験終了後電圧推移以外の特性が評価指標として入力部にさらに入力されてもよい。
充放電試験終了後電圧推移以外の評価指標としては、上述した評価指標（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）のうちの少なくとも１つを使用することができる。また、評価指標として上述したＡＣバランスを使用することができる。人工知能モデルを得るために使用した教師データと同じ評価指標を評価指標として使用することが好ましい。
（Ａ）の評価指標を使用する場合、充放電試験における充電後に放電を行うことなく所定期間休止させた期間である充電後休止期間が１００秒～１時間であることが好ましい。
ＡＣバランスを評価指標として使用する場合、良否推定対象のリチウムイオン電池についてＡＣバランスを実測することはできないため、良否推定対象のリチウムイオン電池について設計時に定められたＡＣバランスを使用する。
充放電試験終了後電圧推移以外の評価指標としては、上述した評価指標（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）のうちの少なくとも１つを使用することができる。また、評価指標として上述したＡＣバランスを使用することができる。人工知能モデルを得るために使用した教師データと同じ評価指標を評価指標として使用することが好ましい。
（Ａ）の評価指標を使用する場合、充放電試験における充電後に放電を行うことなく所定期間休止させた期間である充電後休止期間が１００秒～１時間であることが好ましい。
ＡＣバランスを評価指標として使用する場合、良否推定対象のリチウムイオン電池についてＡＣバランスを実測することはできないため、良否推定対象のリチウムイオン電池について設計時に定められたＡＣバランスを使用する。
制御部２０は、例えば、ＣＰＵ（中央演算処理装置）、ＲＯＭ（読み出し専用メモリ）、ＲＡＭ（ランダムアクセスメモリ）等を備える。制御部２０が備えるＲＯＭには、リチウムイオン電池の良否推定装置１が備えるハードウエア各部の動作を制御するためのコンピュータプログラム等が記憶される。制御部２０内のＣＰＵは、ＲＯＭ又は記憶部３０に記憶されたコンピュータプログラムを実行し、ハードウエア各部の動作を制御することによって、リチウムイオン電池の良否を推定する処理を実現する。制御部２０が備えるＲＡＭには、演算の実行中に利用されるデータが一時的に記憶される。
制御部２０の構成は、上記構成に限定されるものではなく、その他の揮発性又は不揮発性のメモリ等を備える１又は複数の演算回路であってもよい。
制御部２０の構成は、上記構成に限定されるものではなく、その他の揮発性又は不揮発性のメモリ等を備える１又は複数の演算回路であってもよい。
記憶部３０に記憶されるコンピュータプログラムは、電池特性測定装置７０で測定された評価指標としての充放電試験終了後電圧推移を入力とし、リチウムイオン電池の良否判定結果を出力とする教師データとして人工知能モデルに学習させた学習済みの人工知能モデル１００を用いて、リチウムイオン電池の良否推定結果を推定する処理をリチウムイオン電池の良否推定装置１に実行させるための推定処理プログラムを含む。この推定処理プログラムを制御部２０が実行することによって、リチウムイオン電池の良否推定装置１を本発明のリチウムイオン電池の良否推定装置として機能させる。
リチウムイオン電池の良否推定装置１における推定部９０は、記憶部３０と制御部２０を含む。
リチウムイオン電池の良否推定装置１における推定部９０は、記憶部３０と制御部２０を含む。
記憶部３０に記憶される学習済みの人工知能モデル１００は、電池特性測定装置７０で測定された評価指標としての充放電試験終了後電圧推移を入力として、リチウムイオン電池の良否を推定する処理に用いられる学習済みの人工知能モデルである。学習済みの人工知能モデル１００は、学習済みの人工知能モデルの構造情報、学習済みの人工知能モデルで用いられるノード間の重み及びバイアスなどの各種パラメータ等を含む。本実施形態では、電池特性測定装置７０で測定された評価指標としての充放電試験終了後電圧推移を入力としての教師データ、リチウムイオン電池の良否判定結果を出力としての教師データとして、所定の学習アルゴリズムによって予め学習された学習済みの人工知能モデル１００が記憶部３０に記憶される。
制御部２０は、記憶部３０に記憶されている推定処理プログラムを実行し、入力部１０を通じて入力される評価指標としての充放電試験終了後電圧推移を学習済みの人工知能モデル１００に与えることによって、学習済みの人工知能モデル１００からリチウムイオン電池の良否推定結果を取得する。
必要に応じて、入力部１０を通じて他の評価指標を学習済みの人工知能モデル１００に与えてもよい。
必要に応じて、入力部１０を通じて他の評価指標を学習済みの人工知能モデル１００に与えてもよい。
出力部４０は、推定部９０により推定されたリチウムイオン電池の良否推定結果を出力する部分であり、出力インターフェースを備える。
出力部４０には表示装置８０を接続してもよい。表示装置８０はリチウムイオン電池の良否推定装置１と一体の構成であってもよく、外部ディスプレイであってもよい。
また、表示装置８０は出力部４０に有線で接続されていてもよく、無線で接続されていてもよい。さらに、表示装置８０と共に、又は、表示装置８０に代えて、出力部４０に記憶媒体を接続してもよく、出力部４０から出力された推定結果を記憶媒体に格納するようにしてもよい。
また、表示装置８０は出力部４０に有線で接続されていてもよく、無線で接続されていてもよい。さらに、表示装置８０と共に、又は、表示装置８０に代えて、出力部４０に記憶媒体を接続してもよく、出力部４０から出力された推定結果を記憶媒体に格納するようにしてもよい。
通信部５０は、各種データを送受信する通信インターフェースを備える。通信部５０は有線又は無線の通信インターフェースを備える。通信部５０から外部に送信するデータは、学習済みの人工知能モデル１００によるリチウムイオン電池の良否推定結果を含む。
操作部６０は、各種操作ボタン、スイッチ、タッチパネル等の入力インターフェースを備えており、各種の操作情報及び設定情報を受け付ける。制御部２０は、操作部６０から入力される操作情報に基づき適宜の制御を行い、必要に応じて設定情報を記憶部３０に記憶させる。
このようなリチウムイオン電池の良否推定装置に対して、良否推定対象のリチウムイオン電池について測定された、充放電試験終了後電圧推移を含む評価指標を入力部から入力すると、推定部により推定されたリチウムイオン電池の良否推定結果が出力部から出力されるので、リチウムイオン電池の良否推定を行うことができる。
続いて、本発明のコンピュータプログラムについて説明する。
本発明のコンピュータプログラムは、コンピュータに、リチウムイオン電池の評価指標として、充放電試験を行い充放電試験終了後に所定期間休止させた期間である休止期間中に測定された電圧推移を入力、リチウムイオン電池の良否判定結果を出力とする教師データを用いて、リチウムイオン電池の充放電試験終了後の休止期間中に測定された電圧推移と良否判定結果との関係を学習した学習済みの人工知能モデルへ、良否推定対象のリチウムイオン電池から新たに取得した充放電試験終了後の休止期間中に測定された電圧推移を評価指標として入力し、上記学習済みの人工知能モデルからリチウムイオン電池の良否に係る推定結果を取得する処理を実行させるためのコンピュータプログラムである。
本発明のコンピュータプログラムは、コンピュータに、リチウムイオン電池の評価指標として、充放電試験を行い充放電試験終了後に所定期間休止させた期間である休止期間中に測定された電圧推移を入力、リチウムイオン電池の良否判定結果を出力とする教師データを用いて、リチウムイオン電池の充放電試験終了後の休止期間中に測定された電圧推移と良否判定結果との関係を学習した学習済みの人工知能モデルへ、良否推定対象のリチウムイオン電池から新たに取得した充放電試験終了後の休止期間中に測定された電圧推移を評価指標として入力し、上記学習済みの人工知能モデルからリチウムイオン電池の良否に係る推定結果を取得する処理を実行させるためのコンピュータプログラムである。
このコンピュータプログラムは、リチウムイオン電池の良否推定装置の記憶部に記憶させて、学習済みの人工知能モデルからリチウムイオン電池の良否に係る推定結果を取得する処理を実行させるために使用することができる。
また、記憶媒体に記憶させて、パーソナルコンピューター等のハードウェアに読み込ませて使用することもできる。
また、記憶媒体に記憶させて、パーソナルコンピューター等のハードウェアに読み込ませて使用することもできる。
このコンピュータプログラムを使用するにあたり、充放電試験終了後の休止期間が１０時間以上、１９時間未満であることが好ましい。
充放電試験終了後電圧推移以外の評価指標としては、上述した評価指標（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）のうちの少なくとも１つを使用することができる。また、評価指標として上述したＡＣバランスを使用することができる。人工知能モデルを得るために使用した教師データと同じ評価指標を評価指標として使用することが好ましい。
（Ａ）の評価指標を使用する場合、充放電試験における充電後に放電を行うことなく所定期間休止させた期間である充電後休止期間が１００秒～１時間であることが好ましい。ＡＣバランスを評価指標として使用する場合、良否推定対象のリチウムイオン電池についてＡＣバランスを実測することはできないため、良否推定対象のリチウムイオン電池について設計時に定められたＡＣバランスを使用する。
充放電試験終了後電圧推移以外の評価指標としては、上述した評価指標（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）のうちの少なくとも１つを使用することができる。また、評価指標として上述したＡＣバランスを使用することができる。人工知能モデルを得るために使用した教師データと同じ評価指標を評価指標として使用することが好ましい。
（Ａ）の評価指標を使用する場合、充放電試験における充電後に放電を行うことなく所定期間休止させた期間である充電後休止期間が１００秒～１時間であることが好ましい。ＡＣバランスを評価指標として使用する場合、良否推定対象のリチウムイオン電池についてＡＣバランスを実測することはできないため、良否推定対象のリチウムイオン電池について設計時に定められたＡＣバランスを使用する。
本発明のリチウムイオン電池の良否推定方法によりその良否を推定する対象であるリチウムイオン電池は、リチウムイオン電池用活物質粒子が被覆材で被覆された被覆活物質を含み、被覆活物質の非結着体からなる電極活物質層を備えることが好ましい。
本発明のリチウムイオン電池の良否推定方法によりその良否を推定する対象であるリチウムイオン電池は単電池である。
単電池は複数個組み合わせることで組電池として用いることができる。
本発明のリチウムイオン電池の良否推定方法によりその良否を推定する対象であるリチウムイオン電池は単電池である。
単電池は複数個組み合わせることで組電池として用いることができる。
以下に、単電池としてのリチウムイオン電池の構成例について説明する。
単電池としては、順に積層されたひと組の正極集電体、正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体からなる積層単位と電解液とを含むことが好ましい。
単電池としては、順に積層されたひと組の正極集電体、正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体からなる積層単位と電解液とを含むことが好ましい。
正極集電体及び負極集電体としては、樹脂集電体又は金属集電体を使用することができる。特に樹脂集電体であることが好ましい。
樹脂集電体としては、導電性フィラーと樹脂集電体の母体を構成する樹脂（マトリックス樹脂ともいう）とを含むことが好ましい。
マトリックス樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルアクリレート（ＰＭＡ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの混合物等が挙げられる。
電気的安定性の観点から、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）及びポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）が好ましく、さらに好ましくはポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）及びポリメチルペンテン（ＰＭＰ）である。
樹脂集電体としては、導電性フィラーと樹脂集電体の母体を構成する樹脂（マトリックス樹脂ともいう）とを含むことが好ましい。
マトリックス樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルアクリレート（ＰＭＡ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの混合物等が挙げられる。
電気的安定性の観点から、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）及びポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）が好ましく、さらに好ましくはポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）及びポリメチルペンテン（ＰＭＰ）である。
導電性フィラーは、導電性を有する材料から選択される。
具体的には、金属［ニッケル、アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、銅及びチタン等］、カーボン［グラファイト及びカーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック等）等］、及びこれらの混合物等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。
これらの導電性フィラーは１種単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物を用いてもよい。電気的安定性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、銅、チタン及びこれらの混合物であり、より好ましくは銀、アルミニウム、ステンレス及びカーボンであり、さらに好ましくはカーボンである。またこれらの導電性フィラーとしては、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料（上記した導電性フィラーの材料のうち金属のもの）をめっき等でコーティングしたものでもよい。
樹脂集電体は、マトリックス樹脂及び導電性フィラーのほかに、その他の成分（分散剤、架橋促進剤、架橋剤、着色剤、紫外線吸収剤、可塑剤等）を含んでいてもよい。
具体的には、金属［ニッケル、アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、銅及びチタン等］、カーボン［グラファイト及びカーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック等）等］、及びこれらの混合物等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。
これらの導電性フィラーは１種単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物を用いてもよい。電気的安定性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、銅、チタン及びこれらの混合物であり、より好ましくは銀、アルミニウム、ステンレス及びカーボンであり、さらに好ましくはカーボンである。またこれらの導電性フィラーとしては、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料（上記した導電性フィラーの材料のうち金属のもの）をめっき等でコーティングしたものでもよい。
樹脂集電体は、マトリックス樹脂及び導電性フィラーのほかに、その他の成分（分散剤、架橋促進剤、架橋剤、着色剤、紫外線吸収剤、可塑剤等）を含んでいてもよい。
電極活物質層に含まれるリチウムイオン電池用活物質粒子としては、リチウムイオン電池用正極活物質又はリチウムイオン電池用負極活物質の粒子を使用することができる。
リチウムイオン電池用正極活物質としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物｛遷移金属が１種である複合酸化物（ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＡｌＭｎＯ４、ＬｉＭｎＯ２及びＬｉＭｎ２Ｏ４等）、遷移金属元素が２種である複合酸化物（例えばＬｉＦｅＭｎＯ４、ＬｉＮｉ１－ｘＣｏｘＯ２、ＬｉＭｎ１－ｙＣｏｙＯ２、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ａｌ１／３Ｏ２及びＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２）及び金属元素が３種類以上である複合酸化物［例えばＬｉＭａＭ’ｂＭ’’ｃＯ２（Ｍ、Ｍ’及びＭ’’はそれぞれ異なる遷移金属元素であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝１を満たす。例えばＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２）等］等｝、リチウム含有遷移金属リン酸塩（例えばＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＣｏＰＯ４、ＬｉＭｎＰＯ４及びＬｉＮｉＰＯ４）、遷移金属酸化物（例えばＭｎＯ２及びＶ２Ｏ５）、遷移金属硫化物（例えばＭｏＳ２及びＴｉＳ２）及び導電性高分子（例えばポリアニリン、ポリフッ化ビニリデン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン及びポリ－ｐ－フェニレン及びポリカルバゾール）等が挙げられ、２種以上を併用してもよい。
なお、リチウム含有遷移金属リン酸塩は、遷移金属サイトの一部を他の遷移金属で置換したものであってもよい。
リチウムイオン電池用正極活物質としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物｛遷移金属が１種である複合酸化物（ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＡｌＭｎＯ４、ＬｉＭｎＯ２及びＬｉＭｎ２Ｏ４等）、遷移金属元素が２種である複合酸化物（例えばＬｉＦｅＭｎＯ４、ＬｉＮｉ１－ｘＣｏｘＯ２、ＬｉＭｎ１－ｙＣｏｙＯ２、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ａｌ１／３Ｏ２及びＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２）及び金属元素が３種類以上である複合酸化物［例えばＬｉＭａＭ’ｂＭ’’ｃＯ２（Ｍ、Ｍ’及びＭ’’はそれぞれ異なる遷移金属元素であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝１を満たす。例えばＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２）等］等｝、リチウム含有遷移金属リン酸塩（例えばＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＣｏＰＯ４、ＬｉＭｎＰＯ４及びＬｉＮｉＰＯ４）、遷移金属酸化物（例えばＭｎＯ２及びＶ２Ｏ５）、遷移金属硫化物（例えばＭｏＳ２及びＴｉＳ２）及び導電性高分子（例えばポリアニリン、ポリフッ化ビニリデン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン及びポリ－ｐ－フェニレン及びポリカルバゾール）等が挙げられ、２種以上を併用してもよい。
なお、リチウム含有遷移金属リン酸塩は、遷移金属サイトの一部を他の遷移金属で置換したものであってもよい。
リチウムイオン電池用負極活物質としては、炭素系材料［黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、樹脂焼成体（例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等）、コークス類（例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等）及び炭素繊維等］、珪素系材料［珪素、酸化珪素（ＳｉＯｘ）、珪素－炭素複合体（炭素粒子の表面を珪素及び／又は炭化珪素で被覆したもの、珪素粒子又は酸化珪素粒子の表面を炭素及び／又は炭化珪素で被覆したもの並びに炭化珪素等）及び珪素合金（珪素－アルミニウム合金、珪素－リチウム合金、珪素－ニッケル合金、珪素－鉄合金、珪素－チタン合金、珪素－マンガン合金、珪素－銅合金及び珪素－スズ合金等）等］、導電性高分子（例えばポリアセチレン及びポリピロール等）、金属（スズ、アルミニウム、ジルコニウム及びチタン等）、金属酸化物（チタン酸化物及びリチウム・チタン酸化物等）及び金属合金（例えばリチウム－スズ合金、リチウム－アルミニウム合金及びリチウム－アルミニウム－マンガン合金）等及びこれらと炭素系材料との混合物等が挙げられる。
上記リチウムイオン電池用負極活物質のうち、内部にリチウム又はリチウムイオンを含まないものについては、予め負極活物質の一部又は全部にリチウム又はリチウムイオンを含ませるプレドープ処理を施してもよい。
上記リチウムイオン電池用負極活物質のうち、内部にリチウム又はリチウムイオンを含まないものについては、予め負極活物質の一部又は全部にリチウム又はリチウムイオンを含ませるプレドープ処理を施してもよい。
被覆材は高分子化合物を含む。
また、被覆材はさらに導電剤を含むことが好ましい。
リチウムイオン電池用活物質の周囲が被覆材で被覆されている被覆活物質であると、活物質粒子の体積変化が緩和され、電極の膨張を抑制することができる。
また、被覆材はさらに導電剤を含むことが好ましい。
リチウムイオン電池用活物質の周囲が被覆材で被覆されている被覆活物質であると、活物質粒子の体積変化が緩和され、電極の膨張を抑制することができる。
被覆材を構成する高分子化合物としては、特開２０１７－０５４７０３号公報に非水系二次電池活物質被覆用樹脂として記載されたものを好適に用いることができる。
被覆材に含まれる導電剤としては、樹脂集電体に含まれる導電性フィラーと同様の材料を使用することができる。
電極活物質層には、粘着性樹脂が含まれていてもよい。
粘着性樹脂としては、例えば、特開２０１７－０５４７０３号公報に記載された非水系二次電池活物質被覆用樹脂に少量の有機溶剤を混合してそのガラス転移温度を室温以下に調整したもの、及び、特開平１０－２５５８０５号公報に粘着剤として記載されたもの等を好適に用いることができる。
なお、粘着性樹脂は、溶媒成分を含まない状態で粘着性（水、溶剤、熱などを使用せずに僅かな圧力を加えることで接着する性質）を有する樹脂を意味する。
また、電極活物質層には溶液乾燥型の電極用バインダーを含まないことが好ましい。溶液乾燥型の電極用バインダー（ＰＶＤＦ系バインダー、ＳＢＲ系バインダー及びＣＭＣ系バインダー等）は、高分子化合物を溶媒に溶解または分散して用いられるものであって、溶媒成分を揮発させることで乾燥、固体化して活物質同士及び活物質と集電体とを強固に接着固定するものであり、溶媒成分を揮発させた電極用バインダーは粘着性を有さない。
従って、溶液乾燥型の電極用バインダーと粘着性樹脂とは異なる材料である。
溶液乾燥型の電極用バインダーを含まない電極活物質層は、被覆活物質の非結着体からなるといえる。
なお、電極活物質層の製造に用いる導電材料は、被覆材が含む導電剤とは別であり、被覆活物質が有する被覆材の外部に存在し、電極活物質層中において被覆活物質表面からの電子伝導性を向上する機能を有する。
粘着性樹脂としては、例えば、特開２０１７－０５４７０３号公報に記載された非水系二次電池活物質被覆用樹脂に少量の有機溶剤を混合してそのガラス転移温度を室温以下に調整したもの、及び、特開平１０－２５５８０５号公報に粘着剤として記載されたもの等を好適に用いることができる。
なお、粘着性樹脂は、溶媒成分を含まない状態で粘着性（水、溶剤、熱などを使用せずに僅かな圧力を加えることで接着する性質）を有する樹脂を意味する。
また、電極活物質層には溶液乾燥型の電極用バインダーを含まないことが好ましい。溶液乾燥型の電極用バインダー（ＰＶＤＦ系バインダー、ＳＢＲ系バインダー及びＣＭＣ系バインダー等）は、高分子化合物を溶媒に溶解または分散して用いられるものであって、溶媒成分を揮発させることで乾燥、固体化して活物質同士及び活物質と集電体とを強固に接着固定するものであり、溶媒成分を揮発させた電極用バインダーは粘着性を有さない。
従って、溶液乾燥型の電極用バインダーと粘着性樹脂とは異なる材料である。
溶液乾燥型の電極用バインダーを含まない電極活物質層は、被覆活物質の非結着体からなるといえる。
なお、電極活物質層の製造に用いる導電材料は、被覆材が含む導電剤とは別であり、被覆活物質が有する被覆材の外部に存在し、電極活物質層中において被覆活物質表面からの電子伝導性を向上する機能を有する。
被覆活物質の非結着体からなる電極活物質層を用いてリチウムイオン電池を作製する際には、対極となる電極を組み合わせて、セパレータと共にセル容器に収容し、電解液を注入し、セル容器を密封する方法等により製造することができる。
また、集電体の一方の面に正極を形成し、もう一方の面に負極を形成して双極型電極を作製し、双極型電極をセパレータと積層してセル容器に収容し、電解液を注入し、セル容器を密閉することでも得られる。
また、集電体の一方の面に正極を形成し、もう一方の面に負極を形成して双極型電極を作製し、双極型電極をセパレータと積層してセル容器に収容し、電解液を注入し、セル容器を密閉することでも得られる。
セパレータとしては、ポリエチレン、ポリプロピレン製フィルムの微多孔膜、多孔性のポリエチレンフィルムとポリプロピレンとの多層フィルム、ポリエステル繊維、アラミド繊維、ガラス繊維等からなる不織布、及びそれらの表面にシリカ、アルミナ、チタニア等のセラミック微粒子を付着させたもの等の公知のリチウムイオン電池用セパレータが挙げられる。
セル容器に注入する電解液としては、公知のリチウムイオン電池の製造に用いられる、電解質及び非水溶媒を含有する公知の電解液を使用することができる。
電解質としては、公知の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＡｓＦ６及びＬｉＣｌＯ４等の無機酸のリチウム塩、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２及びＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３等の有機酸のリチウム塩等が挙げられる。これらの内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのはイミド系電解質［ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２及びＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２等］及びＬｉＰＦ６である。
非水溶媒としては、公知の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン等及びこれらの混合物を用いることができる。
［実験例］
［実験例］
（比較例１：機械学習を使用しないリチウムイオン電池の良否推定）
［リチウムイオン電池の作製］
次に本発明を実施例によって具体的に説明するが、本発明の主旨を逸脱しない限り本発明は実施例に限定されるものではない。なお、特記しない限り部は重量部、％は重量％を意味する。
［リチウムイオン電池の作製］
次に本発明を実施例によって具体的に説明するが、本発明の主旨を逸脱しない限り本発明は実施例に限定されるものではない。なお、特記しない限り部は重量部、％は重量％を意味する。
＜正極活物質被覆用高分子化合物溶液の作製＞
撹拌機、温度計、還流冷却管、滴下ロート及び窒素ガス導入管を付した４つ口フラスコにトルエン７０．０部を仕込み７５℃に昇温した。次いで、メタクリル酸ドデシル９５．０部、メタクリル酸４．６部、１，６－ヘキサンジオールジメタクリレート０．４部、及びＤＭＦ２０部を配合した単量体組成物と、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）０．１部及び２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）０．４部をＤＭＦ３０部に溶解した開始剤溶液とを４つ口フラスコ内に窒素を吹き込みながら、撹拌下、滴下ロートで２時間かけて連続的に滴下してラジカル重合を行った。滴下終了後、８０℃に昇温して反応を２時間継続した。次いで、８５℃に昇温して反応を２時間継続し、さらに９５℃に昇温して反応を１時間継続し、正極活物質被覆用高分子化合物溶液を得た。
撹拌機、温度計、還流冷却管、滴下ロート及び窒素ガス導入管を付した４つ口フラスコにトルエン７０．０部を仕込み７５℃に昇温した。次いで、メタクリル酸ドデシル９５．０部、メタクリル酸４．６部、１，６－ヘキサンジオールジメタクリレート０．４部、及びＤＭＦ２０部を配合した単量体組成物と、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）０．１部及び２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）０．４部をＤＭＦ３０部に溶解した開始剤溶液とを４つ口フラスコ内に窒素を吹き込みながら、撹拌下、滴下ロートで２時間かけて連続的に滴下してラジカル重合を行った。滴下終了後、８０℃に昇温して反応を２時間継続した。次いで、８５℃に昇温して反応を２時間継続し、さらに９５℃に昇温して反応を１時間継続し、正極活物質被覆用高分子化合物溶液を得た。
＜被覆正極活物質の作製＞
正極活物質粒子（ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２粉末、体積平均粒子径４μｍ）８４．０部を万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］に入れ、室温、７２０ｒｐｍで撹拌した状態で、正極活物質被覆用高分子化合物溶液８．０部を２分かけて滴下し、さらに５分撹拌した。
次いで、撹拌した状態で導電助剤であるアセチレンブラック［デンカ（株）製 デンカブラック（登録商標）］３．０部及び黒鉛粉末（商品名「鱗片状黒鉛」［日本黒鉛製］）３．０部を分割しながら２分間で投入し、３０分撹拌を継続した。
その後、撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を１４０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を８時間維持して揮発分を留去した。
得られた粉体を目開き２００μｍの篩いで分級し、被覆正極活物質を作製した。
正極活物質粒子（ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２粉末、体積平均粒子径４μｍ）８４．０部を万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］に入れ、室温、７２０ｒｐｍで撹拌した状態で、正極活物質被覆用高分子化合物溶液８．０部を２分かけて滴下し、さらに５分撹拌した。
次いで、撹拌した状態で導電助剤であるアセチレンブラック［デンカ（株）製 デンカブラック（登録商標）］３．０部及び黒鉛粉末（商品名「鱗片状黒鉛」［日本黒鉛製］）３．０部を分割しながら２分間で投入し、３０分撹拌を継続した。
その後、撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を１４０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を８時間維持して揮発分を留去した。
得られた粉体を目開き２００μｍの篩いで分級し、被覆正極活物質を作製した。
＜負極活物質被覆用高分子化合物溶液の作製＞
撹拌機、温度計、還流冷却管、滴下ロート及び窒素ガス導入管を付した４つ口フラスコにＤＭＦ１５０．０部を仕込み、６５℃に昇温した。次いで、アクリル酸９０．０部及びメタクリル酸メチル１０．０部をＤＭＦ５０．０部に溶解させた単量体組成物と、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）０．１部をＤＭＦ３０．０部に溶解した開始剤溶液とを４つ口フラスコ内に窒素を吹き込みながら、撹拌下、滴下ロートで２時間かけて連続的に滴下してラジカル重合を行った。滴下終了後、７０℃に昇温して反応を２時間継続した。次いで、８０℃に昇温して反応を２時間継続し、負極活物質被覆用高分子化合物溶液を得た。
撹拌機、温度計、還流冷却管、滴下ロート及び窒素ガス導入管を付した４つ口フラスコにＤＭＦ１５０．０部を仕込み、６５℃に昇温した。次いで、アクリル酸９０．０部及びメタクリル酸メチル１０．０部をＤＭＦ５０．０部に溶解させた単量体組成物と、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）０．１部をＤＭＦ３０．０部に溶解した開始剤溶液とを４つ口フラスコ内に窒素を吹き込みながら、撹拌下、滴下ロートで２時間かけて連続的に滴下してラジカル重合を行った。滴下終了後、７０℃に昇温して反応を２時間継続した。次いで、８０℃に昇温して反応を２時間継続し、負極活物質被覆用高分子化合物溶液を得た。
＜被覆負極活物質の作製＞
負極活物質粒子［難黒鉛化性炭素（ハードカーボン）、（株）クレハ・バッテリー・マテリアルズ・ジャパン製、カーボトロン（登録商標）ＰＳ（Ｆ）］８０．０部を万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］に入れ、室温、７２０ｒｐｍで撹拌した状態で、負極活物質被覆用高分子化合物溶液１１．０部を２分かけて滴下し、さらに５分撹拌した。
次いで、撹拌した状態で導電助剤であるアセチレンブラック［デンカ（株）製 デンカブラック（登録商標）］３．０部を分割しながら２分間で投入し、３０分撹拌を継続した。
その後、撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を１４０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を８時間維持して揮発分を留去した。
得られた粉体を目開き２００μｍの篩いで分級し、被覆負極活物質前駆体を得た。
カーボンナノファイバー［帝人（株）製］１．０部をアイリッヒインテンシブミキサ―［日本アイリッヒ（株）製］に入れ、室温、１７ｍ／ｓで３分撹拌した。次いで、被覆負極活物質前駆体９９．０部を投入し、１０秒撹拌して被覆負極活物質を得た。
負極活物質粒子［難黒鉛化性炭素（ハードカーボン）、（株）クレハ・バッテリー・マテリアルズ・ジャパン製、カーボトロン（登録商標）ＰＳ（Ｆ）］８０．０部を万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］に入れ、室温、７２０ｒｐｍで撹拌した状態で、負極活物質被覆用高分子化合物溶液１１．０部を２分かけて滴下し、さらに５分撹拌した。
次いで、撹拌した状態で導電助剤であるアセチレンブラック［デンカ（株）製 デンカブラック（登録商標）］３．０部を分割しながら２分間で投入し、３０分撹拌を継続した。
その後、撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を１４０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を８時間維持して揮発分を留去した。
得られた粉体を目開き２００μｍの篩いで分級し、被覆負極活物質前駆体を得た。
カーボンナノファイバー［帝人（株）製］１．０部をアイリッヒインテンシブミキサ―［日本アイリッヒ（株）製］に入れ、室温、１７ｍ／ｓで３分撹拌した。次いで、被覆負極活物質前駆体９９．０部を投入し、１０秒撹拌して被覆負極活物質を得た。
＜樹脂集電体の作製＞
２軸押出機にて、ポリプロピレン［商品名「サンアロマーＰＬ５００Ａ」、サンアロマー（株）製］７０部、カーボンナノチューブ［商品名：「ＦｌｏＴｕｂｅ９０００」、ＣＮａｎｏ社製］２５部及び分散剤［商品名「ユーメックス１００１」、三洋化成工業（株）製］５部を２００℃、２００ｒｐｍの条件で溶融混練して樹脂混合物を得た。
得られた樹脂混合物を、Ｔダイ押出しフィルム成形機に通して、それを延伸圧延することで、膜厚１００μｍの樹脂集電体用導電性フィルムを得た。次いで、得られた樹脂集電体用導電性フィルムの片面にニッケル蒸着を施して樹脂集電体を作製した。
２軸押出機にて、ポリプロピレン［商品名「サンアロマーＰＬ５００Ａ」、サンアロマー（株）製］７０部、カーボンナノチューブ［商品名：「ＦｌｏＴｕｂｅ９０００」、ＣＮａｎｏ社製］２５部及び分散剤［商品名「ユーメックス１００１」、三洋化成工業（株）製］５部を２００℃、２００ｒｐｍの条件で溶融混練して樹脂混合物を得た。
得られた樹脂混合物を、Ｔダイ押出しフィルム成形機に通して、それを延伸圧延することで、膜厚１００μｍの樹脂集電体用導電性フィルムを得た。次いで、得られた樹脂集電体用導電性フィルムの片面にニッケル蒸着を施して樹脂集電体を作製した。
＜電解液の調製＞
エチレンカーボネート（ＥＣ）とプロピレンカーボネート（ＰＣ）の混合溶媒（体積比率でＥＣ：ＰＣ＝１：１）にＬｉＮ（ＦＳＯ２）２（ＬｉＦＳＩ）を２ｍｏｌ／Ｌの割合で溶解させ、電解液を調製した。
エチレンカーボネート（ＥＣ）とプロピレンカーボネート（ＰＣ）の混合溶媒（体積比率でＥＣ：ＰＣ＝１：１）にＬｉＮ（ＦＳＯ２）２（ＬｉＦＳＩ）を２ｍｏｌ／Ｌの割合で溶解させ、電解液を調製した。
＜正極の作製＞
作製した被覆正極活物質を圧粉成形することで正極前駆体を作製した。
得られた正極前駆体を上記樹脂集電体の片面に積層した。
その後、上記電解液を注液して正極を作製した。
作製した被覆正極活物質を圧粉成形することで正極前駆体を作製した。
得られた正極前駆体を上記樹脂集電体の片面に積層した。
その後、上記電解液を注液して正極を作製した。
＜負極の作製＞
作製した被覆負極活物質を圧粉成形することで負極前駆体を作製した。
得られた負極前駆体を上記樹脂集電体の片面に積層した。
その後、上記電解液を注液して負極を作製した。
作製した被覆負極活物質を圧粉成形することで負極前駆体を作製した。
得られた負極前駆体を上記樹脂集電体の片面に積層した。
その後、上記電解液を注液して負極を作製した。
［リチウムイオン電池の作製］
得られた正極を、セパレータ（セルガード製＃３５０１）を介し、得られた負極と組み合わせ、リチウムイオン電池を作製した。
得られた正極を、セパレータ（セルガード製＃３５０１）を介し、得られた負極と組み合わせ、リチウムイオン電池を作製した。
［充放電試験終了後電圧推移の測定］
単電池として作製したリチウムイオン電池に対し、下記（１）～（１１）の手順により充放電試験を行い、手順（１２）において充放電試験終了後電圧推移を得た。
（１）電流０．０５Ｃ、上限電位４．２ＶでＣＣ充電
（２）１時間の休止
（３）電流０．１Ｃ、上限電位４．２ＶでＣＣ－ＣＶ充電
（４）１時間の休止
（５）電流０．３３Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（６）１時間の休止
（７）電流０．１Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（８）１時間の休止
（９）電流０．０５Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（１０）１時間の休止
（１１）電流０．０１Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（１２）１９時間の休止及び休止期間中の電圧の測定
単電池として作製したリチウムイオン電池に対し、下記（１）～（１１）の手順により充放電試験を行い、手順（１２）において充放電試験終了後電圧推移を得た。
（１）電流０．０５Ｃ、上限電位４．２ＶでＣＣ充電
（２）１時間の休止
（３）電流０．１Ｃ、上限電位４．２ＶでＣＣ－ＣＶ充電
（４）１時間の休止
（５）電流０．３３Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（６）１時間の休止
（７）電流０．１Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（８）１時間の休止
（９）電流０．０５Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（１０）１時間の休止
（１１）電流０．０１Ｃ、下限電位２．５ＶでＣＣ放電
（１２）１９時間の休止及び休止期間中の電圧の測定
［リチウムイオン電池の良否推定］
上記手順（１２）中で測定された電圧推移について、休止開始後０時間目から休止開始後１９時間経過時点にかけて電圧が上昇し続けた場合はリチウムイオン電池を良品と推定し、休止開始後０時間目から休止開始後１９時間経過時点にかけて電圧の推移が減少に転じていた場合はリチウムイオン電池を不良品と推定した。
上記手順（１２）中で測定された電圧推移について、休止開始後０時間目から休止開始後１９時間経過時点にかけて電圧が上昇し続けた場合はリチウムイオン電池を良品と推定し、休止開始後０時間目から休止開始後１９時間経過時点にかけて電圧の推移が減少に転じていた場合はリチウムイオン電池を不良品と推定した。
［リチウムイオン電池の良否判定］
充放電試験終了時点から２週間経過したタイミングで電圧を測定することにより、リチウムイオン電池の良否判定を行った。
充放電試験終了後の休止開始後１９時間経過時点の電圧と、充放電試験終了時点から２週間経過した後の電圧を比較して、充放電試験終了時点から２週間経過した後の電圧が大きいか同じものを良品、充放電試験終了時点から２週間経過した後の電圧が小さいものを不良品と判定した。
充放電試験終了時点から２週間経過したタイミングで電圧を測定することにより、リチウムイオン電池の良否判定を行った。
充放電試験終了後の休止開始後１９時間経過時点の電圧と、充放電試験終了時点から２週間経過した後の電圧を比較して、充放電試験終了時点から２週間経過した後の電圧が大きいか同じものを良品、充放電試験終了時点から２週間経過した後の電圧が小さいものを不良品と判定した。
［推定精度］
上記［リチウムイオン電池の良否推定］において推定したリチウムイオン電池の良品／不良品と、［リチウムイオン電池の良否判定］において判定したリチウムイオン電池の良品／不良品と、を比較した。
良品正答率、不良品正答率は以下の式により算出した。
良品正答率（％）＝［（良品と推定したものが実際に良品であった数）／（良品と推定した数）]×１００
不良品正答率（％）＝［（不良品と推定したものが実際に不良品であった数）／（不良品と推定した数）]×１００
良品正答率、不良品正答率は以下の通りであった。
良品について：正答率８３．８％
不良品について：正答率９８．０％
全体：正答率８６．４％
すなわち、不良品である単電池を良品と推定する場合が多く見られた。
上記［リチウムイオン電池の良否推定］において推定したリチウムイオン電池の良品／不良品と、［リチウムイオン電池の良否判定］において判定したリチウムイオン電池の良品／不良品と、を比較した。
良品正答率、不良品正答率は以下の式により算出した。
良品正答率（％）＝［（良品と推定したものが実際に良品であった数）／（良品と推定した数）]×１００
不良品正答率（％）＝［（不良品と推定したものが実際に不良品であった数）／（不良品と推定した数）]×１００
良品正答率、不良品正答率は以下の通りであった。
良品について：正答率８３．８％
不良品について：正答率９８．０％
全体：正答率８６．４％
すなわち、不良品である単電池を良品と推定する場合が多く見られた。
（実施例１）
［学習済みの人工知能モデルの作成］
以下のデータを入力及び主力とする教師データを使用して、学習済みの人工知能モデルを作成した。
（入力）
（ａ）充放電試験終了後１９時間の休止期間中に測定された電圧推移
（ｂ）充放電試験における充電後に放電を行うことなく１時間休止させた充電後休止期間に測定された開回路電圧推移
（ｃ）充放電試験により得られた実容量の設計容量に対する比率（実容量／設計容量）
（ｄ）クーロン効率
（ｅ）ＡＣバランス
（出力）
（ｆ）リチウムイオン電池の良否判定結果
機械学習法で使ったアルゴリズムはＧｒａｄｉｅｎｔ Ｂｏｏｓｔｉｎｇ Ｃｌａｓｓｉｆｉｅｒである。
［学習済みの人工知能モデルの作成］
以下のデータを入力及び主力とする教師データを使用して、学習済みの人工知能モデルを作成した。
（入力）
（ａ）充放電試験終了後１９時間の休止期間中に測定された電圧推移
（ｂ）充放電試験における充電後に放電を行うことなく１時間休止させた充電後休止期間に測定された開回路電圧推移
（ｃ）充放電試験により得られた実容量の設計容量に対する比率（実容量／設計容量）
（ｄ）クーロン効率
（ｅ）ＡＣバランス
（出力）
（ｆ）リチウムイオン電池の良否判定結果
機械学習法で使ったアルゴリズムはＧｒａｄｉｅｎｔ Ｂｏｏｓｔｉｎｇ Ｃｌａｓｓｉｆｉｅｒである。
［評価指標の測定］
比較例１と同様に充放電試験を行い、推定対象のリチウムイオン電池につき、入力として使用した評価指標（ａ）～（ｅ）に相当する評価指標を測定した。
手順（１２）での休止期間は、入力として使用した充放電試験終了後の休止期間に合わせた。
比較例１と同様に充放電試験を行い、推定対象のリチウムイオン電池につき、入力として使用した評価指標（ａ）～（ｅ）に相当する評価指標を測定した。
手順（１２）での休止期間は、入力として使用した充放電試験終了後の休止期間に合わせた。
［リチウムイオン電池の良否推定］
測定した上記評価指標（ａ）～（ｅ）を学習済みの人工知能モデルに入力し、リチウムイオン電池の良否推定結果を出力させた。
測定した上記評価指標（ａ）～（ｅ）を学習済みの人工知能モデルに入力し、リチウムイオン電池の良否推定結果を出力させた。
［リチウムイオン電池の良否判定］
比較例１と同様に、充放電試験終了時点から２週間経過したタイミングで電圧を測定することにより、リチウムイオン電池の良否判定を行った。
比較例１と同様に、充放電試験終了時点から２週間経過したタイミングで電圧を測定することにより、リチウムイオン電池の良否判定を行った。
［推定精度］
上記［リチウムイオン電池の良否推定］において推定したリチウムイオン電池の良品／不良品と、［リチウムイオン電池の良否判定］において判定したリチウムイオン電池の良品／不良品と、を比較した。
良品正答率、不良品正答率は以下の通りであった。
良品について：正答率９３．５％
不良品について：正答率９４．５％
全体：正答率９３．８％
良品についての予測精度が比較例１と比べて特に向上し、全体の予測精度が比較例１と比べて向上した。
上記［リチウムイオン電池の良否推定］において推定したリチウムイオン電池の良品／不良品と、［リチウムイオン電池の良否判定］において判定したリチウムイオン電池の良品／不良品と、を比較した。
良品正答率、不良品正答率は以下の通りであった。
良品について：正答率９３．５％
不良品について：正答率９４．５％
全体：正答率９３．８％
良品についての予測精度が比較例１と比べて特に向上し、全体の予測精度が比較例１と比べて向上した。
（実施例２）
実施例１の［学習済みの人工知能モデルの作成］で入力の（ａ）として使用する充放電試験終了後電圧推移が測定される休止期間を１０時間に変更した。
また、［評価指標の測定］における手順（１２）での休止期間を１０時間に変更した。
その他は実施例１と同様にしてリチウムイオン電池の良否推定を行い、良品正答率、不良品正答率を算出した。結果は以下の通りであった。
良品について：正答率９１．３％
不良品について：正答率９３．７％
全体：正答率９２．０％
良品についての予測精度が比較例１と比べて特に向上し、全体の予測精度が比較例１と比べて向上した。また、充放電試験終了後の休止期間を比較例１と比べて９時間短縮できた。
実施例１の［学習済みの人工知能モデルの作成］で入力の（ａ）として使用する充放電試験終了後電圧推移が測定される休止期間を１０時間に変更した。
また、［評価指標の測定］における手順（１２）での休止期間を１０時間に変更した。
その他は実施例１と同様にしてリチウムイオン電池の良否推定を行い、良品正答率、不良品正答率を算出した。結果は以下の通りであった。
良品について：正答率９１．３％
不良品について：正答率９３．７％
全体：正答率９２．０％
良品についての予測精度が比較例１と比べて特に向上し、全体の予測精度が比較例１と比べて向上した。また、充放電試験終了後の休止期間を比較例１と比べて９時間短縮できた。
（実施例３）
実施例１の［学習済みの人工知能モデルの作成］で教師データを作成する入力として（ａ）の充放電試験終了後１９時間の休止期間中に測定された電圧推移だけを使用して、学習済みの人工知能モデルを作成した。
また、［評価指標の測定］において評価指標（ａ）だけを休止期間１９時間として測定し、［リチウムイオン電池の良否推定］で上記評価指標（ａ）のみを学習済みの人工知能モデルに入力し、リチウムイオン電池の良否推定結果を出力させた。
その他は実施例１と同様にしてリチウムイオン電池の良否推定を行い、良品正答率、不良品正答率を算出した。結果は以下の通りであった。
良品について：正答率９２．８％
不良品について：正答率９３．６％
全体：正答率９３．０％
実施例１の［学習済みの人工知能モデルの作成］で教師データを作成する入力として（ａ）の充放電試験終了後１９時間の休止期間中に測定された電圧推移だけを使用して、学習済みの人工知能モデルを作成した。
また、［評価指標の測定］において評価指標（ａ）だけを休止期間１９時間として測定し、［リチウムイオン電池の良否推定］で上記評価指標（ａ）のみを学習済みの人工知能モデルに入力し、リチウムイオン電池の良否推定結果を出力させた。
その他は実施例１と同様にしてリチウムイオン電池の良否推定を行い、良品正答率、不良品正答率を算出した。結果は以下の通りであった。
良品について：正答率９２．８％
不良品について：正答率９３．６％
全体：正答率９３．０％
本発明のリチウムイオン電池の良否推定方法を使用すると、単電池としてのリチウムイオン電池の良否推定精度を向上させることが可能になる。単電池段階での良否推定を効率よく行うことができれば、組電池全体が不良品となることを防止することができるので非常に有用である。
１ リチウムイオン電池の良否推定装置
１０ 入力部
２０ 制御部
３０ 記憶部
４０ 出力部
５０ 通信部
６０ 操作部
７０ 電池特性測定装置
８０ 表示装置
９０ 推定部
１００ 人工知能モデル（学習済みの人工知能モデル）
１１０ 入力層
１２０ 中間層
１３０ 出力層
１０ 入力部
２０ 制御部
３０ 記憶部
４０ 出力部
５０ 通信部
６０ 操作部
７０ 電池特性測定装置
８０ 表示装置
９０ 推定部
１００ 人工知能モデル（学習済みの人工知能モデル）
１１０ 入力層
１２０ 中間層
１３０ 出力層
Claims (16)
- リチウムイオン電池の評価指標として、充放電試験を行い充放電試験終了後に所定期間休止させた期間である休止期間中に測定された電圧推移を入力、リチウムイオン電池の良否判定結果を出力とする教師データを人工知能モデルに入力し、人工知能モデルに学習させる工程と、
良否推定対象のリチウムイオン電池に対して充放電試験終了後の休止期間中に測定された電圧推移を、学習済みの前記人工知能モデルに対して評価指標として入力する工程と、
学習済みの前記人工知能モデルに、リチウムイオン電池の良否推定結果を出力させる工程と、を含むことを特徴とする、リチウムイオン電池の良否推定方法。 - 充放電試験終了後に電圧推移が測定される前記休止期間が１０時間以上、１９時間未満である請求項１に記載のリチウムイオン電池の良否推定方法。
- リチウムイオン電池の評価指標として、充放電試験において得られる下記評価指標（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）のうちの少なくとも１つを教師データの入力としてさらに使用して人工知能モデルに学習させ、
良否推定対象のリチウムイオン電池について、上記教師データの入力として使用した評価指標を測定して、学習済みの前記人工知能モデルにさらに入力する請求項１又は２に記載のリチウムイオン電池の良否推定方法。
（Ａ）充放電試験における充電後に放電を行うことなく所定期間休止させた期間である充電後休止期間中に測定された開回路電圧推移
（Ｂ）充放電試験により得られた実容量の設計容量に対する比率（実容量／設計容量）
（Ｃ）クーロン効率 - 前記（Ａ）の評価指標を使用する場合に、前記充電後休止期間が１００秒～１時間である請求項３に記載のリチウムイオン電池の良否推定方法。
- リチウムイオン電池作製時における正極及び負極の活物質重量と正極活物質及び負極活物質の理論容量とから求められるＡＣバランスを教師データの入力としてさらに使用して人工知能モデルに学習させ、
良否推定対象のリチウムイオン電池について設計時に定められたＡＣバランスを学習済みの前記人工知能モデルにさらに入力する請求項１～４のいずれかに記載のリチウムイオン電池の良否推定方法。 - リチウムイオン電池が、リチウムイオン電池用活物質粒子が被覆材で被覆された被覆活物質を含み、被覆活物質の非結着体からなる電極活物質層を備える請求項１～５のいずれかに記載のリチウムイオン電池の良否推定方法。
- リチウムイオン電池の良否を推定する推定装置であって、
リチウムイオン電池の評価指標として、充放電試験を行い充放電試験終了後に所定期間休止させた期間である休止期間中に測定された電圧推移を入力、リチウムイオン電池の良否判定結果を出力とする教師データを用いて、リチウムイオン電池の前記評価指標と前記良否判定結果との関係を学習した学習済みの人工知能モデルを備え、
良否推定対象のリチウムイオン電池について充放電試験終了後の休止期間中に測定された電圧推移が評価指標として入力される入力部と、
前記入力部に入力された評価指標を前記学習済みの人工知能モデルへ入力してリチウムイオン電池の良否を推定する推定部と、
前記推定部により推定されたリチウムイオン電池の良否推定結果を出力する出力部と、を備えることを特徴とするリチウムイオン電池の良否推定装置。 - 前記充放電試験終了後の前記休止期間が１０時間以上、１９時間未満である請求項７に記載の良否推定装置。
- リチウムイオン電池の評価指標として、充放電試験において得られる下記評価指標（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）のうちの少なくとも１つを教師データの入力としてさらに使用した教師データを用いて、リチウムイオン電池の前記評価指標と前記良否判定結果との関係を学習した学習済みの人工知能モデルを備え、
前記入力部が、良否推定対象のリチウムイオン電池について測定された、上記教師データの入力として使用した評価指標がさらに入力される入力部である請求項７又は８に記載の良否推定装置。
（Ａ）充放電試験における充電後に放電を行うことなく所定期間休止させた期間である充電後休止期間中に測定された開回路電圧推移
（Ｂ）充放電試験により得られた実容量の設計容量に対する比率（実容量／設計容量）
（Ｃ）クーロン効率 - 前記（Ａ）の評価指標を使用する場合に、前記充電後休止期間が１００秒～１時間である請求項９に記載の良否推定装置。
- リチウムイオン電池の評価指標として、リチウムイオン電池作製時における正極及び負極の活物質重量と正極活物質及び負極活物質の理論容量とから求められるＡＣバランスを教師データの入力としてさらに使用した教師データを用いて、リチウムイオン電池の前記評価指標と前記良否判定結果との関係を学習した学習済みの人工知能モデルを備え、
前記入力部が、良否推定対象のリチウムイオン電池について設計時に定められたＡＣバランスが入力される入力部である請求項７～１０のいずれかに記載の良否推定装置。 - コンピュータに、
リチウムイオン電池の評価指標として、充放電試験を行い充放電試験終了後に所定期間休止させた期間である休止期間中に測定された電圧推移を入力、リチウムイオン電池の良否判定結果を出力とする教師データを用いて、リチウムイオン電池の充放電試験終了後の休止期間中に測定された電圧推移と良否判定結果との関係を学習した学習済みの人工知能モデルへ、良否推定対象のリチウムイオン電池から新たに取得した充放電試験終了後の休止期間中に測定された電圧推移を評価指標として入力し、
前記学習済みの人工知能モデルからリチウムイオン電池の良否に係る推定結果を取得する処理を実行させるためのコンピュータプログラム。 - 前記充放電試験終了後の前記休止期間が１０時間以上、１９時間未満である請求項１２に記載のプログラム。
- リチウムイオン電池の評価指標として、充放電試験において得られる下記評価指標（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）のうちの少なくとも１つを教師データの入力としてさらに使用した学習済みの人工知能モデルへ、良否推定対象のリチウムイオン電池について新たに測定した、上記教師データの入力として使用した評価指標をさらに入力して、
前記学習済みの人工知能モデルからリチウムイオン電池の良否に係る推定結果を取得する処理を実行させる請求項１２又は１３に記載のプログラム。
（Ａ）充放電試験における充電後に放電を行うことなく所定期間休止させた期間である充放電後休止期間中に測定された開回路電圧推移
（Ｂ）充放電試験により得られた実容量の設計容量に対する比率（実容量／設計容量）
（Ｃ）クーロン効率 - 前記（Ａ）の評価指標を使用する場合に、前記充放電後休止期間が１００秒～１時間である請求項１４に記載のプログラム。
- リチウムイオン電池の評価指標として、リチウムイオン電池作製時における正極及び負極の活物質重量と正極活物質及び負極活物質の理論容量とから求められるＡＣバランスを教師データの入力としてさらに使用した学習済みの人工知能モデルへ、良否推定対象のリチウムイオン電池について設計時に定められたＡＣバランスをさらに入力して、
前記学習済みの人工知能モデルからリチウムイオン電池の良否に係る推定結果を取得する処理を実行させる請求項１２～１５のいずれかに記載のプログラム。
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