WO2021230360A1

WO2021230360A1 - リチウムイオン電池

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Publication number: WO2021230360A1
Application number: PCT/JP2021/018460
Authority: WO
Inventors: 亮介草野; 英起西村; 萌北場; 智史山下; 靖泰都藤; 英明堀江
Original assignee: Ａｐｂ株式会社
Priority date: 2020-05-14
Filing date: 2021-05-14
Publication date: 2021-11-18

Abstract

負極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層で被覆されている被覆負極活物質粒子及び前記被覆負極活物質粒子と接する第１の樹脂集電体層を少なくとも含む負極用樹脂集電体を備える負極と、正極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層で被覆されている被覆正極活物質粒子及び正極用樹脂集電体を備える正極とを有するリチウムイオン電池であって、上記第１の樹脂集電体層が、負極用ポリオレフィン樹脂と負極用導電性フィラーとを含む負極用導電性樹脂組成物からなり、上記第１の樹脂集電体層に含まれる負極用導電性フィラーが、白金、金、銀、銅、ニッケル及びチタンからなる群から選択される１種以上の金属元素からなり、上記被覆負極活物質粒子の被覆層に含まれる高分子化合物（Ａ１）が、単量体（ａ１）を構成単量体として上記高分子化合物（Ａ１）の構成単量体の合計重量を基準として９０重量％以上含み、かつ、上記単量体（ａ１）が、アクリル酸、アクリル酸メチル、メタクリル酸及びメタクリル酸メチルからなる群から選択される１種以上であり、上記正極用樹脂集電体が、正極用ポリオレフィン樹脂と正極用導電性フィラーとを含む正極用導電性樹脂組成物からなり、上記正極用導電性フィラーが、黒鉛、カーボンブラック、ハードカーボン及びカーボンナノチューブからなる群から選択される１種以上であり、上記被覆正極活物質粒子の被覆層に含まれる高分子化合物（Ａ２）が、単量体（ａ２）を構成単量体として上記高分子化合物（Ａ２）の構成単量体の合計重量を基準として９０重量％以上含み、かつ、上記単量体（ａ２）が、炭素数３～２２の直鎖又は分岐アルキル鎖を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルであることを特徴とするリチウムイオン電池。

Description

リチウムイオン電池

本発明は、リチウムイオン電池に関する。

リチウムイオン（二次）電池は、高容量で小型軽量な二次電池として、近年様々な用途に多用されている。

従来のリチウムイオン電池では、集電体として金属箔（金属集電箔）が用いられてきた。
近年、金属箔に代わって、樹脂集電体用分散剤、樹脂及び導電性フィラーを含有する樹脂集電体用材料、並びに、該樹脂集電体用材料を有する樹脂集電体が提案されている（特許文献１参照）。

また、近年では、リチウムイオン電池のサイクル特性を改善する観点から、負極活物質の表面の少なくとも一部を、被覆用樹脂と導電助剤とを含む被覆剤で被覆したリチウムイオン電池用被覆負極活物質が提案されている（特許文献２参照）。

国際公開第２０１５／００５１１６号国際公開第２０１５／１３７０４１号

樹脂集電体を用いたリチウムイオン電池では、金属集電体を用いたリチウムイオン電池と比較して電気抵抗値が高くなる傾向がある。特に、樹脂集電体と被覆活物質粒子とを用いたリチウムイオン電池では、電気抵抗値が高くなる傾向が顕著であった。
これまでは、リチウムイオン電池の構成部品の各々における電気抵抗値の低減については、様々な検討がなされてきた。
しかしながら、リチウムイオン電池の各構成部品間における接触抵抗値の低減については、十分な検討がなされておらず、改善の余地があった。

そこで本発明は、リチウムイオン電池の各構成部品間における接触抵抗値を低減し、電気特性が向上されたリチウムイオン電池を提供することを目的とする。

本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、樹脂集電体を構成する導電性フィラーと、被覆活物質粒子との間で生じる接触抵抗値が、リチウムイオン電池の電気抵抗値を高める一因であることを見出した。
本発明者らは、更に鋭意検討した結果、負極用樹脂集電体の被覆負極活物質粒子と接する第１の樹脂集電体層に含まれる負極用導電性フィラー及び被覆負極活物質粒子被覆層に含まれる高分子化合物（Ａ１）と、正極用樹脂集電体に含まれる正極用導電性フィラー及び被覆正極活物質粒子の被覆層に含まれる高分子化合物（Ａ２）とをそれぞれ特定の組合せにすることにより、樹脂集電体を構成する導電性フィラーと、被覆活物質粒子との間で生じる接触抵抗値を低減でき、電気特性が向上されたリチウムイオン電池を得ることができることを見出し、本発明に到達した。

すなわち、本発明は、負極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層で被覆されている被覆負極活物質粒子及び前記被覆負極活物質粒子と接する第１の樹脂集電体層を少なくとも含む負極用樹脂集電体を備える負極と、正極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層で被覆されている被覆正極活物質粒子及び正極用樹脂集電体を備える正極とを有するリチウムイオン電池であって、上記第１の樹脂集電体層が、負極用ポリオレフィン樹脂と負極用導電性フィラーとを含む負極用導電性樹脂組成物からなり、上記第１の樹脂集電体層に含まれる負極用導電性フィラーが、白金、金、銀、銅、ニッケル及びチタンからなる群から選択される１種以上の金属元素からなり、上記被覆負極活物質粒子の被覆層に含まれる高分子化合物（Ａ１）が、単量体（ａ１）を構成単量体として上記高分子化合物（Ａ１）の構成単量体の合計重量を基準として９０重量％以上含み、かつ、上記単量体（ａ１）が、アクリル酸、アクリル酸メチル、メタクリル酸及びメタクリル酸メチルからなる群から選択される１種以上であり、上記正極用樹脂集電体が、正極用ポリオレフィン樹脂と正極用導電性フィラーとを含む正極用導電性樹脂組成物からなり、上記正極用導電性フィラーが、黒鉛、カーボンブラック、ハードカーボン及びカーボンナノチューブからなる群から選択される１種以上であり、上記被覆正極活物質粒子の被覆層に含まれる高分子化合物（Ａ２）が、単量体（ａ２）を構成単量体として上記高分子化合物（Ａ２）の構成単量体の合計重量を基準として９０重量％以上含み、かつ、上記単量体（ａ２）が、炭素数３～２２の直鎖又は分岐のアルキル鎖を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルであることを特徴とするリチウムイオン電池である。

本発明によれば、樹脂集電体を構成する導電性フィラーと、被覆活物質粒子との間で生じる接触抵抗値を低減でき、電気特性が向上されたリチウムイオン電池を提供することができる。

本発明は、負極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層で被覆されている被覆負極活物質粒子及び前記被覆負極活物質粒子と接する第１の樹脂集電体層を少なくとも含む負極用樹脂集電体を備える負極と、正極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層で被覆されている被覆正極活物質粒子及び正極用樹脂集電体を備える正極とを有するリチウムイオン電池であって、上記第１の樹脂集電体層が、負極用ポリオレフィン樹脂と負極用導電性フィラーとを含む負極用導電性樹脂組成物からなり、上記第１の樹脂集電体層に含まれる負極用導電性フィラーが、白金、金、銀、銅、ニッケル及びチタンからなる群から選択される１種以上の金属元素からなり、上記被覆負極活物質粒子の被覆層に含まれる高分子化合物（Ａ１）が、単量体（ａ１）を構成単量体として上記高分子化合物（Ａ１）の構成単量体の合計重量を基準として９０重量％以上含み、かつ、上記単量体（ａ１）が、アクリル酸、アクリル酸メチル、メタクリル酸及びメタクリル酸メチルからなる群から選択される１種以上であり、上記正極用樹脂集電体が、正極用ポリオレフィン樹脂と正極用導電性フィラーとを含む正極用導電性樹脂組成物からなり、上記正極用導電性フィラーが、黒鉛、カーボンブラック、ハードカーボン及びカーボンナノチューブからなる群から選択される１種以上であり、上記被覆正極活物質粒子の被覆層に含まれる高分子化合物（Ａ２）が、単量体（ａ２）を構成単量体として上記高分子化合物（Ａ２）の構成単量体の合計重量を基準として９０重量％以上含み、かつ、上記単量体（ａ２）が、炭素数３～２２の直鎖又は分岐アルキル鎖を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルであることを特徴とするリチウムイオン電池である。

［負極］
負極は、負極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層で被覆されている被覆負極活物質粒子及び前記被覆負極活物質粒子と接する第１の樹脂集電体層を少なくとも含む負極用樹脂集電体を備える。

（被覆負極活物質粒子）
被覆負極活物質粒子は、負極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層で被覆されている。
負極活物質粒子の周囲が被覆層で被覆されていると、負極の体積変化が緩和され、負極の膨張を抑制することができる。

負極活物質粒子としては、炭素系材料［黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、樹脂焼成体（例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等）、コークス類（例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等）及び炭素繊維等］、珪素系材料［珪素、酸化珪素（ＳｉＯｘ）、珪素－炭素複合体（炭素粒子の表面を珪素及び／又は炭化珪素で被覆したもの、珪素粒子又は酸化珪素粒子の表面を炭素及び／又は炭化珪素で被覆したもの並びに炭化珪素等）及び珪素合金（珪素－アルミニウム合金、珪素－リチウム合金、珪素－ニッケル合金、珪素－鉄合金、珪素－チタン合金、珪素－マンガン合金、珪素－銅合金及び珪素－スズ合金等）等］、導電性高分子（例えばポリアセチレン及びポリピロール等）、金属（スズ、アルミニウム、ジルコニウム及びチタン等）、金属酸化物（チタン酸化物及びリチウム・チタン酸化物等）及び金属合金（例えばリチウム－スズ合金、リチウム－アルミニウム合金及びリチウム－アルミニウム－マンガン合金等）等及びこれらと炭素系材料との混合物等が挙げられる。
これらの負極活物質粒子は、１種単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。

負極活物質粒子の体積平均粒子径は、電池の電気特性の観点から、０．０１～１００μｍが好ましく、０．１～２０μｍであることがより好ましく、２～１０μｍであることがさらに好ましい。

被覆負極活物質粒子の被覆層は、高分子化合物（Ａ１）を含む。

高分子化合物（Ａ１）は、単量体（ａ１）を構成単量体として高分子化合物（Ａ１）の構成単量体の合計重量を基準として９０重量％以上含み、かつ、単量体（ａ１）が、アクリル酸、アクリル酸メチル、メタクリル酸及びメタクリル酸メチルからなる群から選択される１種以上である。

被覆負極活物質粒子の被覆層は、単量体（ａ１）を構成単量体として所定量含む高分子化合物（Ａ１）により構成されるので、被覆層の表面に単量体（ａ１）由来のカルボニル基を有しており、後述する負極用樹脂集電体の負極用導電性フィラーと配位結合を形成することができるため、被覆負極活物質粒子と負極用樹脂集電体との密着を強固にすることができる。

単量体（ａ１）は、被覆負極活物質粒子と負極用樹脂集電体との密着を強固にする観点から、アクリル酸、メタクリル酸及びメタクリル酸メチルからなる群から選択される１種以上であることが好ましく、アクリル酸がより好ましい。
単量体（ａ１）は、単量体（ａ１）の重量を基準として、アクリル酸又はメタクリル酸を８０重量％以上含有することが好ましく、８５重量％以上含有することがより好ましく、９０重量％以上含有することがさらに好ましい。

単量体（ａ１）以外の単量体としては、特開２０１７－０５４７０３号公報及び国際公開第２０１５－００５１１７号等に活物質被覆用樹脂として記載されたものを用いることができる。

高分子化合物（Ａ１）は、高分子化合物（Ａ１）の構成単量体の合計重量を基準として、単量体（ａ１）を９１重量％以上含むことが好ましく、９３重量％以上含むことがより好ましく、９５重量％以上含むことがさらに好ましい。

被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）の重量平均分子量の好ましい下限は３，０００、より好ましい下限は１０，０００、さらに好ましい下限は３０，０００である。一方、高分子化合物（Ａ１）の重量平均分子量の好ましい上限は５００，０００、より好ましい上限は３００，０００、さらに好ましい上限は２００，０００である。

本明細書において重量平均分子量は、以下の条件でゲルパーミエーションクロマトグラフィー（以下ＧＰＣと略記）測定により求めることができる。
装置：Ａｌｌｉａｎｃｅ　ＧＰＣ　Ｖ２０００（Ｗａｔｅｒｓ社製）
溶媒：オルトジクロロベンゼン、ＤＭＦ、ＴＨＦ
標準物質：ポリスチレン
サンプル濃度：３ｍｇ／ｍｌ
カラム固定相：ＰＬｇｅｌ　１０μｍ、ＭＩＸＥＤ－Ｂ　２本直列（ポリマーラボラトリーズ社製）
カラム温度：１３５℃

被覆負極活物質粒子の被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）は、公知の重合開始剤｛アゾ系開始剤［２，２’－アゾビス（２－メチルプロピオニトリル）、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）、２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）等］、パーオキサイド系開始剤（ベンゾイルパーオキサイド、ジ－ｔ－ブチルパーオキサイド、ラウリルパーオキサイド等）等｝を使用して公知の重合方法（塊状重合、溶液重合、乳化重合、懸濁重合等）により製造することができる。
重合開始剤の使用量は、重量平均分子量を好ましい範囲に調整する等の観点から、モノマーの全重量に基づいて好ましくは０．０１～５重量％、より好ましくは０．０５～２重量％、さらに好ましくは０．１～１．５重量％であり、重合温度及び重合時間は重合開始剤の種類等に応じて調整されるが、重合温度は好ましくは－５～１５０℃、（より好ましくは３０～１２０℃）、反応時間は好ましくは０．１～５０時間（より好ましくは２～２４時間）で行われる。

溶液重合の場合に使用される溶媒としては、例えばエステル（炭素数２～８、例えば酢酸エチル及び酢酸ブチル）、アルコール（炭素数１～８、例えばメタノール、エタノール及びオクタノール）、炭化水素（炭素数４～８、例えばｎ－ブタン、シクロヘキサン及びトルエン）、アミド（例えばＮ，Ｎ－ジメチルホルムアミド（以下、ＤＭＦと略記する））及びケトン（炭素数３～９、例えばメチルエチルケトン）が挙げられ、重量平均分子量を好ましい範囲に調整する等の観点から、その使用量はモノマーの合計重量に基づいて好ましくは５～９００重量％、より好ましくは１０～４００重量％、さらに好ましくは３０～３００重量％であり、モノマー濃度としては、好ましくは１０～９５重量％、より好ましくは２０～９０重量％、さらに好ましくは３０～８０重量％である。

乳化重合及び懸濁重合における分散媒としては、水、アルコール（例えばエタノール）、エステル（例えばプロピオン酸エチル）、軽ナフサ等が挙げられ、乳化剤としては、高級脂肪酸（炭素数１０～２４）金属塩（例えばオレイン酸ナトリウム及びステアリン酸ナトリウム）、高級アルコール（炭素数１０～２４）硫酸エステル金属塩（例えばラウリル硫酸ナトリウム）、エトキシ化テトラメチルデシンジオール、メタクリル酸スルホエチルナトリウム、メタクリル酸ジメチルアミノメチル等が挙げられる。さらに安定剤としてポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン等を加えてもよい。
溶液又は分散液のモノマー濃度は好ましくは５～９５重量％、より好ましくは１０～９０重量％、さらに好ましくは１５～８５重量％であり、重合開始剤の使用量は、モノマーの全重量に基づいて好ましくは０．０１～５重量％、より好ましくは０．０５～２重量％である。
重合に際しては、公知の連鎖移動剤、例えばメルカプト化合物（ドデシルメルカプタン、ｎ－ブチルメルカプタン等）及び／又はハロゲン化炭化水素（四塩化炭素、四臭化炭素、塩化ベンジル等）を使用することができる。

被覆負極活物質粒子の被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）は、該高分子化合物（Ａ１）をカルボキシル基と反応する反応性官能基を有する架橋剤（Ａ’）｛好ましくはポリエポキシ化合物（ａ’１）［ポリグリシジルエーテル（ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル及びグリセリントリグリシジルエーテル等）及びポリグリシジルアミン（Ｎ，Ｎ－ジグリシジルアニリン及び１，３－ビス（Ｎ，Ｎ－ジグリシジルアミノメチル））等］及び／又はポリオール化合物（ａ’２）（エチレングリコール等）｝で架橋してなる架橋重合体であってもよい。

架橋剤（Ａ’）を用いて被覆負極活物質粒子の被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）を架橋する方法としては、負極活物質粒子を、被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）で被覆した後に架橋する方法が挙げられる。具体的には、負極活物質粒子と被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）を含む樹脂溶液を混合し脱溶剤することにより、被覆活物質を製造した後に、架橋剤（Ａ’）を含む溶液を該被覆活物質に混合して加熱することにより、脱溶剤と架橋反応を生じさせて、被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）が架橋剤（Ａ’）によって架橋される反応を負極活物質粒子の表面で起こす方法が挙げられる。
加熱温度は、架橋剤の種類に応じて調整されるが、架橋剤としてポリエポキシ化合物（ａ’１）を用いる場合は好ましくは７０℃以上であり、ポリオール化合物（ａ’２）を用いる場合は好ましくは１２０℃以上である。

被覆負極活物質粒子の被覆層は、内部抵抗等の観点から、導電助剤を含むことが好ましい。

導電助剤としては、金属［アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、金、銅及びチタン等］、カーボン［グラファイト及びカーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック及びサーマルランプブラック等）等］、及びこれらの混合物等が挙げられる。
これらの導電助剤は１種単独で用いられてもよいし、２種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物として用いられてもよい。
なかでも、電気的安定性の観点から、より好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、金、銅、チタン及びこれらの混合物であり、さらに好ましくは銀、金、アルミニウム、ステンレス及びカーボンであり、特に好ましくはカーボンである。
またこれらの導電助剤としては、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料［好ましくは、上記した導電助剤のうち金属のもの］をめっき等でコーティングしたものでもよい。

導電助剤の形状（形態）は、粒子形態に限られず、粒子形態以外の形態であってもよく、カーボンナノファイバー、カーボンナノチューブ等、いわゆるフィラー系導電助剤として実用化されている形態であってもよい。

導電助剤の平均粒子径は、特に限定されるものではないが、電池の電気特性の観点から、０．０１～１０μｍ程度であることが好ましい。
本明細書中において、「導電助剤の粒子径」とは、導電助剤の輪郭線上の任意の２点間の距離のうち、最大の距離Ｌを意味する。「平均粒子径」の値としては、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）や透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）等の観察手段を用い、数～数十視野中に観察される粒子の粒子径の平均値として算出される値を採用するものとする。

被覆層が導電助剤を含む場合、被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）と導電助剤の比率は特に限定されるものではないが、電池の内部抵抗等の観点から、重量比率で被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１、樹脂固形分重量）：導電助剤が１：０．０１～１：５０であることが好ましく、１：０．２～１：３．０であることがより好ましい。

被覆負極活物質粒子は、被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）、負極活物質粒子及び必要に応じて用いる導電助剤を混合することによって製造することができる。
被覆層を構成する高分子化合物（Ａ）、負極活物質粒子及び導電助剤を混合する順番は特に限定されず、例えば、事前に混合した被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）と導電助剤からなる樹脂組成物を負極活物質粒子とさらに混合してもよいし、被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）、負極活物質粒子及び導電助剤を同時に混合してもよいし、負極活物質粒子に被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）を混合し、さらに導電助剤を混合してもよい。

被覆負極活物質粒子は、負極活物質粒子を、被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）で被覆することで得ることができ、例えば、負極活物質粒子を万能混合機に入れて３０～５００ｒｐｍで撹拌した状態で、被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）を含む樹脂溶液を１～９０分かけて滴下混合し、さらに必要に応じて導電助剤を混合し、撹拌したまま５０～２００℃に昇温し、０．００７～０．０４ＭＰａまで減圧した後に１０～１５０分保持することにより得ることができる。

（負極用樹脂集電体）
負極用樹脂集電体は、被覆負極活物質粒子と接する第１の樹脂集電体層を少なくとも含む。

第１の樹脂集電体層は、負極用ポリオレフィン樹脂と負極用導電性フィラーとを含む負極用導電性樹脂組成物からなる。

負極用ポリオレフィン樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、メタロセン系ポリプロピレン、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルアクリレート（ＰＭＡ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの混合物等が挙げられる。
負極用ポリオレフィン樹脂としては、１種単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。

負極用ポリオレフィン樹脂としては、例えば、以下のものが市場から入手できる。
ランダムポリプロピレン：「サンアロマーＰＣ６３０Ｓ」「サンアロマーＰＣ６３０Ａ」「サンアロマーＰＢ５２２Ｍ」いずれもサンアロマー（株）製、「ウィンテックＷＦＸ４Ｔ」日本ポリプロ（株）製、「プライムポリマーＦ－７４４ＮＰ」（株）プライムポリマー製
ホモポリプロピレン：「サンアロマーＰＭ６００Ａ」、「サンアロマーＰＬ５００Ａ」、「サンアロマーＰＭ９００Ａ」いずれもサンアロマー（株）製
ブロックポリプロピレン：「クオリアＣＭ６８８Ａ」、「サンアロマーＰＣ６８４Ｓ」、「サンアロマーＰＭ８５４Ｘ」いずれもサンアロマー（株）製
ポリエチレン：「ノバテックＬＬ　ＵＥ３２０」「ノバテックＬＬ　ＵＪ９６０」いずれも日本ポリエチレン（株）製
高密度ポリエチレン：「サンテックＢ６８０」旭化成ケミカルズ（株）製
ポリメチルペンテン：「ＴＰＸ」三井化学（株）製
メタロセン系ポリプロピレン：「ウィンテックＷＦＸ６」日本ポリプロ（株）製

これらのなかでも、負極用導電性樹脂組成物の融点を好適に付与する観点から、ホモポリプロピレン、ブロックポリプロピレン、ランダムポリプロピレンとホモポリプロピレン又はブロックポリプロピレンとの混合物が好ましく、ブロックポリプロピレンがより好ましい。

負極用導電性フィラーは、白金、金、銀、銅、ニッケル及びチタンからなる群から選択される１種以上の金属元素からなる。
これらのなかでも、電気安定性の観点から、ニッケルが好ましい。

負極用導電性フィラーの平均粒子径は、特に限定されるものではないが、電池の電気特性の観点から、０．０１～１０μｍであることが好ましく、０．０２～５μｍであることがより好ましく、０．０３～１μｍであることがさらに好ましい。なお、本明細書中において、「粒子径」とは、粒子の輪郭線上の任意の２点間の距離のうち、最大の距離Ｌを意味する。「平均粒子径」の値としては、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）や透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）等の観察手段を用い、数～数十視野中に観察される粒子の粒子径の平均値として算出される値を採用するものとする。

負極用導電性フィラーの形状（形態）は、粒子形態に限られず、粒子形態以外の形態であってもよく、金属を繊維化した金属繊維、有機物繊維の表面を金属で被覆した導電性繊維、有機物繊維の表面を、導電性物質を含む樹脂で被覆した導電性繊維等であってもよい。

負極用導電性フィラーの重量割合は、内部抵抗値を低減し、電気特性を向上する観点から、負極用導電性樹脂組成物の重量を基準として３０～８０重量％であることが好ましく、４５～７０重量％であることがより好ましい。
負極用導電性フィラーの重量割合は、負極用導電性樹脂組成物の重量を基準として５５重量％以上であることがより好ましく、６０重量％以上であることがさらに好ましい。

負極用導電性樹脂組成物の融点は、負極用導電性フィラーの分散性を向上させ、内部抵抗値を低減する観点及び負極用ポリオレフィン樹脂の劣化を防止する観点から、１５０～１７０℃であることが好ましい。
負極用導電性樹脂組成物の融点は、１５５～１６８℃であることがより好ましく、１６０～１６５℃であることがさらに好ましい。
なお、負極用樹脂集電体が、第１の樹脂集電体層に接する第２の樹脂集電体層を含む場合、第１の樹脂集電体層の負極用導電性樹脂組成物が、上記融点の範囲を満たせばよい。

本明細書において融点とはＤＳＣ（示差走査熱量測定）を用い、ＪＩＳ　Ｋ　７１２２（転移熱測定法）に準じて測定される融解ピーク温度を意味する。
ＤＳＣに用いる装置としては、ＤＳＣ２９１０［商品名、ティー・エイ・インスツルメント（株）製］等が挙げられる。

負極用導電性樹脂組成物の融点は、内部抵抗値を低減する観点から、後述する正極用導電性樹脂組成物の融点よりも１０～３０℃高いことが好ましい。
負極用導電性樹脂組成物の融点は、後述する正極用導電性樹脂組成物の融点よりも１５℃以上高いことがより好ましく、２０℃以上高いことがさらに好ましく、２５℃以上高いことが特に好ましい。
なお、負極用樹脂集電体が、第１の樹脂集電体層に接する第２の樹脂集電体層を含む場合、第１の樹脂集電体層の負極用導電性樹脂組成物と、後述する正極用導電性樹脂組成物との融点の差が上記範囲を満たせばよい。

ここで樹脂集電体では、導電性フィラーを十分に分散させることにより、導電経路が形成されて導電性を好適に発現することができる。
第１の樹脂集電体層では、負極用導電性フィラーが上述した金属元素であり、後述する正極用樹脂集電体では、正極用導電性フィラーが炭素系材料である。
金属元素は、炭素系材料よりも分散しにくいので、負極用導電性フィラーを好適に分散させるためには、負極用導電性樹脂組成物を高い温度で混錬して、負極用導電性樹脂組成物に流動性を付与する必要がある。
一方で、正極用導電性樹脂組成物では、上記負極用導電性樹脂組成物を混錬する温度よりも低い温度で混錬しても、正極用導電性フィラーを好適に分散させることができる。
負極用導電性樹脂組成物の融点と、後述する正極用導電性樹脂組成物の融点との差が上記範囲であると、負極用導電性樹脂組成物と正極用導電性樹脂組成物との双方に好適な流動性を付与し、導電性フィラーを十分に分散させることができるので、正極用樹脂集電体と負極用樹脂集電体の双方に導電経路を形成して、導電性を発現することができる。

第１の樹脂集電体層は、必要に応じて、その他の成分を含んでもよい。
その他の成分としては、分散剤、着色剤、紫外線吸収剤、可塑剤（フタル酸骨格含有化合物、トリメリット酸骨格含有化合物、リン酸基含有化合物及びエポキシ骨格含有化合物等）等が挙げられる。

分散剤としては、三洋化成工業（株）製ユーメックスシリーズ、東洋紡（株）製ハードレンシリーズ、トーヨータックシリーズ等を用いることができる。

着色剤、紫外線吸収剤及び可塑剤等は、公知のものを適宜選択して用いることができる。

その他の成分の合計含有量は、第１の樹脂集電体層の重量を基準として０．００１～５重量％であることが好ましい。

負極用樹脂集電体は、第１の樹脂集電体層からなるものであってもよいが、第１の樹脂集電体層に接する第２の樹脂集電体層を含んでもよい。

第２の樹脂集電体層は、負極用ポリオレフィン樹脂と負極用導電性フィラーとを含む負極用導電性樹脂組成物からなる。

第２の樹脂集電体層に含まれる負極用導電性フィラーは、白金、金、銀、銅、ニッケル、チタン、黒鉛、カーボンブラック及びカーボンナノチューブからなる群から選択される１種以上であることが好ましい。

第２の樹脂集電体層に含まれる負極用ポリオレフィン樹脂は、上述した第１の樹脂集電体層で記載したものを適宜選択して用いることができる。

第２の樹脂集電体層は、必要に応じて、その他の成分を含んでもよい。
その他の成分としては、分散剤、第１の樹脂集電体層で記載したものを適宜選択して用いることができる。

負極用樹脂集電体が第１の樹脂集電体層からなる場合、負極用樹脂集電体の製造方法としては、例えば、負極用ポリオレフィン樹脂と負極用導電性フィラーと、必要に応じてその他成分を混合して負極用導電性樹脂組成物を得る。
混合の方法としては、負極用導電性フィラーのマスターバッチを得てから、さらに負極用ポリオレフィン樹脂と混合する方法、負極用ポリオレフィン樹脂、負極用導電性フィラー、及び、必要に応じてその他の成分のマスターバッチを用いる方法、及び、全ての原料を一括して混合する方法等があり、その混合にはペレット状又は粉体状の成分を適切な公知の混合機、例えばニーダー、インターナルミキサー、バンバリーミキサー及びロールを用いることができる。

混合時の各成分の添加順序には特に限定はない。得られた混合物は、さらにペレタイザーなどによりペレット化又は粉末化してもよい。
混合時の温度としては、１８０～２６０℃であることが好ましい。

得られた負極用導電性樹脂組成物を、例えばフィルム状に成形することにより、負極用樹脂集電体が得られる。
フィルム状に成形する方法としては、Ｔダイ法、インフレーション法及びカレンダー法等の公知のフィルム成形法が挙げられる。なお、第１の樹脂集電体層は、フィルム成形以外の成形方法によっても得ることができる。

負極用樹脂集電体が第１の樹脂集電体層に接する第２の樹脂集電体層を含む場合、第１の樹脂集電体層の負極用導電性樹脂組成物と、第２の樹脂集電体層の負極用導電性樹脂組成物とを上述と同様の方法により準備し、共押出成形をすることにより負極用樹脂集電体を得ることができる。

負極用樹脂集電体の厚みとしては、特に限定されないが、５～１５０μｍであることが好ましい。
なお、負極用樹脂集電体が第１の樹脂集電体層と第２の樹脂集電体層を有する場合も、厚みは、５～１５０μｍであることが好ましい。

（負極の製造方法）
負極の製造方法としては、例えば、被覆負極活物質粒子及び電解液を含む負極用スラリーを負極用樹脂集電体の表面に塗布し、余分な電解液を除去することにより、被覆負極活物質粒子を含む層と負極用樹脂集電体とを備える負極を製造することができる。
なお、負極用樹脂集電体が第１の樹脂集電体層と、第１の集電体層に接する第２の樹脂集電体層とを含む場合には、負極用スラリーを第１の集電体層の表面に塗布する。

電解液としては、公知の電解液を使用することができる。
電解質としては、公知の電解液に用いられている電解質が使用でき、例えば、ＬｉＰＦ_６、ＬｉＢＦ_４、ＬｉＳｂＦ_６、ＬｉＡｓＦ_６、ＬｉＣｌＯ_４及びＬｉＮ（ＦＳＯ_２）_２等の無機アニオンのリチウム塩、ＬｉＮ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_２、ＬｉＮ（Ｃ_２Ｆ_５ＳＯ_２）_２及びＬｉＣ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_３等の有機アニオンのリチウム塩が挙げられる。これらの内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのはＬｉＮ（ＦＳＯ_２）_２である。

溶媒としては、公知の電解液に用いられている非水溶媒が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン及びこれらの混合物を用いることができる。

被覆負極活物質粒子及び電解液を含む負極用スラリーは、結着剤を含まないことが好ましい。
負極用スラリーが結着剤を含まないことにより、被覆負極活物質粒子の位置が固定されておらず、被覆負極活物質粒子同士及び被覆負極活物質粒子同士及び被覆負極活物質粒子と負極用樹脂集電体とが不可逆的に固定されていない状態（非結着体）の負極を得ることができる。
負極が非結着体である場合、被覆負極活物質粒子同士は不可逆的に固定されていないため、被覆負極活物質粒子同士の界面で破壊を生じることなく分離することができ、被覆負極活物質粒子に応力がかかった場合でも被覆負極活物質粒子が移動することで被覆負極活物質粒子の破壊を防止することができ好ましい。
なお、本明細書において、結着剤とは、被覆負極活物質粒子及び被覆負極活物質粒子と負極用樹脂集電体とを可逆的に固定することができない薬剤を意味し、デンプン、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルピロリドン、テトラフルオロエチレン、スチレン－ブタジエンゴム、ポリエチレン及びポリプロピレン等の公知の溶剤乾燥型のリチウムイオン電池用結着剤等が挙げられる。これらの結着剤は、溶剤に溶解又は分散して用いられ、溶剤を揮発、留去することで固体化して、被覆負極活物質粒子及び被覆負極活物質粒子と負極用樹脂集電体とを不可逆的に固定するものである。

被覆負極活物質粒子及び電解液を含む負極用スラリーは、粘着性樹脂が含まれていてもよい。
粘着性樹脂としては、例えば、特開２０１７－０５４７０３号公報に記載された非水系二次電池活物質被覆用樹脂に少量の有機溶剤を混合してそのガラス転移温度を室温以下に調整したもの、及び、特開平１０－２５５８０５公報に粘着剤として記載されたもの等を好適に用いることができる。
なお、粘着性樹脂は、粘着性（水、溶剤、熱などを使用せずに僅かな圧力を加えることで接着する性質）を有する樹脂を意味する。一方、上述した結着剤は、溶剤を揮発、留去させることで粘着性を有すことなく固体化するものを意味する。
従って、上述した結着剤と粘着性樹脂とは異なる材料である。

負極の厚みとしては、電池性能の観点から、１５０～６００μｍであることが好ましく、２００～４５０μｍであることがより好ましい。

［正極］
正極は、正極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層で被覆されている被覆正極活物質粒子及び正極用樹脂集電体を備える。

（被覆正極活物質粒子）
被覆正極活物質粒子は、正極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層で被覆されている。

正極活物質粒子としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物｛遷移金属が１種である複合酸化物（ＬｉＣｏＯ_２、ＬｉＮｉＯ_２、ＬｉＡｌＭｎＯ_４、ＬｉＭｎＯ_２及びＬｉＭｎ_２Ｏ_４等）、遷移金属元素が２種である複合酸化物（例えばＬｉＦｅＭｎＯ_４、ＬｉＮｉ_１－ｘＣｏ_ｘＯ_２、ＬｉＭｎ_１－ｙＣｏ_ｙＯ_２、ＬｉＮｉ_１／３Ｃｏ_１／３Ａｌ_１／３Ｏ_２及びＬｉＮｉ_０．８Ｃｏ_０．１５Ａｌ_０．０５Ｏ_２）及び金属元素が３種類以上である複合酸化物［例えばＬｉＭ_ａＭ’_ｂＭ’’_ｃＯ_２（Ｍ、Ｍ’及びＭ’’はそれぞれ異なる遷移金属元素であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝１を満たす。例えばＬｉＮｉ_１／３Ｍｎ_１／３Ｃｏ_１／３Ｏ_２）等］等｝、リチウム含有遷移金属リン酸塩（例えばＬｉＦｅＰＯ_４、ＬｉＣｏＰＯ_４、ＬｉＭｎＰＯ_４及びＬｉＮｉＰＯ_４）、遷移金属酸化物（例えばＭｎＯ_２及びＶ_２Ｏ_５）、遷移金属硫化物（例えばＭｏＳ_２及びＴｉＳ_２）及び導電性高分子（例えばポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン及びポリ－ｐ－フェニレン及びポリビニルカルバゾール）等が挙げられ、２種以上を併用してもよい。
なお、リチウム含有遷移金属リン酸塩は、遷移金属サイトの一部を他の遷移金属で置換したものであってもよい。

正極活物質粒子の体積平均粒子径は、電池の電気特性の観点から、０．０１～１００μｍであることが好ましく、０．１～３５μｍであることがより好ましく、２～３０μｍであることがさらに好ましい。

被覆正極活物質粒子の被覆層は、高分子化合物（Ａ２）を含む。

被覆正極活物質粒子の被覆層に含まれる高分子化合物（Ａ２）は、単量体（ａ２）を構成単量体として高分子化合物（Ａ２）の構成単量体の合計重量を基準として９０重量％以上含み、かつ、単量体（ａ２）が、炭素数３～２２の直鎖又は分岐のアルキル鎖を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルである。
なお、（メタ）アクリル酸は、アクリル酸又はメタクリル酸を意味する。

被覆正極活物質粒子の被覆層は、単量体（ａ２）を構成単量体として所定量含む高分子化合物（Ａ２）により構成されるので、後述する正極用樹脂集電体に含まれる炭素系の正極用導電性フィラーとの相性が良く、接触抵抗値を好適に低減することができる。

単量体（ａ２）としては、例えば、下記一般式（１）で表される化合物が挙げられる。
ＣＨ_２＝Ｃ（Ｒ^１）ＣＯＯＲ^２　　（１）
［式（１）中、Ｒ^１は水素原子又はメチル基であり、Ｒ^２は炭素数３～２２の直鎖又は分岐アルキル基である。］

炭素数３～２２の直鎖アルキル基としては、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、オクタデシル基、ノナデシル基、イコシル基、ヘンイコシル基及びドコシル基が挙げられる。
炭素数３～２２の分岐アルキル基としては、１－アルキルアルキル基［１－メチルプロピル基、１－ブチルペンチル基、１－ヘキシルデシル基、１－オクチルドデシル基等］、２－アルキルアルキル基［２－メチルペンチル基、２－ヘキシルデシル基、２－オクチルドデシル基等］、３～２０－アルキルアルキル基（３－アルキルアルキル基、４－アルキルアルキル基、５－アルキルアルキル基、１７－アルキルアルキル基、１８－アルキルアルキル基、１９－アルキルアルキル基及び２０－アルキルアルキル基等）等が挙げられる。
なかでも、Ｒ^２が、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、オクタデシル基、ノナデシル基、イコシル基、ヘンイコシル基及びドコシル基であることが好ましい。

また、単量体（ａ２）としては、エチレン性不飽和二重結合を２個有する化合物であってもよい。
このような化合物としては例えば、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，８－オクタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、１，１０－デカンジオールジ（メタ）アクリレート、１，１２－ドデカンジオールジ（メタ）アクリレート、１，１４－テトラデカンジオールジ（メタ）アクリレート、１，１６－ヘキサデカンジオールジ（メタ）アクリレート及び１，１８－オクタデカンジオールジ（メタ）アクリレート等が挙げられる。

単量体（ａ２）は、接触抵抗値を好適に低減する観点から、単量体（ａ２）の重量を基準として、上記一般式（１）で表される化合物を８０重量％以上含有することが好ましく、８５重量％以上含有することがより好ましく、９０重量％以上含有することがさらに好ましい。

単量体（ａ２）以外の単量体としては、特開２０１７－０５４７０３号公報及び国際公開第２０１５－００５１１７号等に活物質被覆用樹脂として記載されたものを用いることができる。

高分子化合物（Ａ２）は、高分子化合物（Ａ２）の構成単量体の合計重量を基準として、単量体（ａ２）を９１重量％以上含むことが好ましく、９３重量％以上含むことがより好ましく、９５重量％以上含むことがさらに好ましい。

被覆正極活物質粒子の被覆層を構成する高分子化合物（Ａ２）の重量平均分子量の好ましい下限は３，０００、より好ましい下限は５，０００、さらに好ましい下限は７，０００である。一方、上記高分子化合物の重量平均分子量の好ましい上限は１００，０００、より好ましい上限は７０，０００である。

被覆正極活物質粒子の被覆層を構成する高分子化合物（Ａ２）は、架橋剤で架橋してなるか共重合体であってもよい。
架橋剤としては、被覆負極活物質粒子で記載したものを適宜選択して用いることができる。

被覆正極活物質粒子の被覆層を構成する高分子化合物（Ａ２）は、上述した被覆負極活物質粒子の被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１）で記載した方法を適宜選択して用いることにより製造することができる。

被覆正極活物質粒子の被覆層は、内部抵抗等の観点から、導電助剤を含むことが好ましい。
被覆正極活物質粒子に含まれる導電助剤としては、上述した被覆負極活物質粒子で記載したものを適宜選択して用いることができる。

被覆正極活物質粒子は、被覆層を構成する高分子化合物、正極活物質粒子及び必要に応じて用いる導電助剤を混合することによって製造することができる。
被覆層を構成する高分子化合物（Ａ２）、正極活物質粒子及び導電助剤を混合する順番は特に限定されず、例えば、事前に混合した被覆層を構成する高分子化合物（Ａ２）と導電助剤からなる樹脂組成物を正極活物質粒子とさらに混合してもよいし、被覆層を構成する高分子化合物（Ａ２）、正極活物質粒子及び導電助剤を同時に混合してもよいし、正極活物質粒子に被覆層を構成する高分子化合物（Ａ２）を混合し、さらに導電助剤を混合してもよい。

被覆正極活物質粒子は、正極活物質粒子を、被覆層を構成する高分子化合物で被覆することで得ることができ、例えば、正極活物質粒子を万能混合機に入れて３０～５００ｒｐｍで撹拌した状態で、被覆層を構成する高分子化合物（Ａ２）を含む樹脂溶液を１～９０分かけて滴下混合し、さらに必要に応じて導電助剤を混合し、撹拌したまま５０～２００℃に昇温し、０．００７～０．０４ＭＰａまで減圧した後に１０～１５０分保持することにより得ることができる。

（正極用樹脂集電体）
正極用樹脂集電体は、正極用ポリオレフィン樹脂と正極用導電性フィラーとを含む正極用導電性樹脂組成物からなる。

正極用ポリオレフィン樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルアクリレート（ＰＭＡ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの混合物等が挙げられる。
正極用ポリオレフィン樹脂としては、１種単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。

正極用ポリオレフィン樹脂として、市場から入手できるものとしては、負極用ポリオレフィン樹脂で例示したものが挙げられる。

これらのなかでも、正極用導電性樹脂組成物の融点を好適に付与する観点から、ランダムポリプロピレン、ランダムポリプロピレンとブロックポリプロピレンとの混合物が好ましく、ランダムポリプロピレンがより好ましい。

正極用導電性フィラーは、黒鉛、カーボンブラック、ハードカーボン及びカーボンナノチューブからなる群から選択される１種以上である。
これらのなかでも、少量の添加で高い導電性があるという観点から、カーボンブラック及びカーボンナノチューブが好ましい。
なお、カーボンブラックとしては、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック等のいずれであってもよく、これらの混合物であってもよい。

正極用導電性フィラーの平均粒子径は、特に限定されるものではないが、電池特性の観点から、０．０１～１０μｍ程度であることが好ましい。

正極用導電性フィラーの形状（形態）は、特に限定されず、球状、フレーク状、葉状、樹枝状、プレート状、針状、棒状、ブドウ状等であってもよい。

正極用導電性フィラーの重量割合は、内部抵抗値を低減し、電気特性を向上する観点及び薄膜成形の観点から、正極用導電性樹脂組成物の重量を基準として１５～３０重量％であることが好ましい。
正極用導電性フィラーの重量割合は、正極用導電性樹脂組成物の重量を基準として１８重量％以上であることがより好ましく、２０重量％以上であることがさらに好ましく、２５重量％以上であることが特に好ましい。

正極用導電性樹脂組成物の融点は、内部抵抗値を低減する観点及び薄膜成形の観点から、１３５～１６５℃であることが好ましい。
正極用導電性樹脂組成物の融点は、１４０～１６０℃であることがより好ましい。

正極用樹脂集電体は、必要に応じて、その他の成分を含んでもよい。
その他成分としては、負極用樹脂集電体で記載したものを適宜選択して用いることができる。
その他の成分の合計含有量は、正極用樹脂集電体の重量を基準として０．００１～５重量％であることが好ましい。

正極用樹脂集電体の製造方法としては、例えば、正極用ポリオレフィン樹脂と正極用導電性フィラーと、必要に応じてその他成分を混合して正極用導電性樹脂組成物を用いること以外は、負極用樹脂集電体と同様の方法により製造することができる。
混合時の温度としては、１６０～２２０℃であることが好ましい。

正極用樹脂集電体は、被覆正極活物質粒子と接する第１の樹脂集電体層と、第１の樹脂集電体層に接する第２の樹脂集電体層を含んでもよい。
第２の樹脂集電体層としては、正極用ポリオレフィン樹脂と正極用導電性フィラーとを含む正極用導電性樹脂組成物からなるものであり、上述した正極用導電性樹脂組成物で記載したものを適宜選択して用いることができる。
このような構成の場合には、第１の樹脂集電体層の正極用導電性樹脂組成物と、第２の樹脂集電体層の正極用導電性樹脂組成物とを上述と同様の方法により準備し、共押出成形をすることにより正極用樹脂集電体を得ることができる。

正極用樹脂集電体の厚みとしては、特に限定されないが、５～１５０μｍであることが好ましい。
なお、正極用樹脂集電体が第１の樹脂集電体層と第２の樹脂集電体層を有する場合も、厚みは、５～１５０μｍであることが好ましい。

（正極の製造方法）
正極の製造方法としては、例えば、被覆正極活物質粒子及び電解液を含む正極用スラリーを正極用樹脂集電体の表面に塗布し、余分な電解液を除去することにより、被覆正極活物質粒子を含む層と正極用樹脂集電体とを備える正極を製造することができる。

電解液としては、上述した負極で記載したものを適宜選択して用いることができる。

被覆正極活物質粒子及び電解液を含む正極用スラリーは、結着剤を含まないことが好ましい。
正極用スラリーが結着剤を含まないことにより、被覆正極活物質粒子の位置が固定されておらず、被覆正極活物質粒子同士及び被覆正極活物質粒子同士及び被覆正極活物質粒子と正極用樹脂集電体とが不可逆的に固定されていない状態（非結着体）の正極を得ることができる。

被覆正極活物質粒子及び電解液を含む正極用スラリーは、粘着性樹脂が含まれていてもよい。
粘着性樹脂としては、負極で記載したものを適宜選択して用いることができる。

正極の厚みとしては、電池性能の観点から、１５０～６００μｍであることが好ましく、２００～４５０μｍであることがより好ましい。

［リチウムイオン電池］
本発明のリチウムイオン電池は、対極となる電極を組み合わせて、セパレータと共にセル容器に収納し、電解液を注入し、セル容器を密封することで得ることができる。

セパレータとしては、ポリエチレン又はポリプロピレン製の多孔性フィルム、多孔性ポリエチレンフィルムと多孔性ポリプロピレンとの積層フィルム、合成繊維（ポリエステル繊維及びアラミド繊維等）又はガラス繊維等からなる不織布、及びそれらの表面にシリカ、アルミナ、チタニア等のセラミック微粒子を付着させたもの等の公知のリチウムイオン電池用のセパレータが挙げられる。

（セパレータ）
セパレータとしては、ポリエチレン又はポリプロピレン製の多孔性フィルム、多孔性ポリエチレンフィルムと多孔性ポリプロピレンとの積層フィルム、合成繊維（ポリエステル繊維及びアラミド繊維等）又はガラス繊維等からなる不織布、及びそれらの表面にシリカ、アルミナ、チタニア等のセラミック微粒子を付着させたもの等の公知のリチウムイオン電池用のセパレータが挙げられる。

［実施例］
次に本発明を実施例によって具体的に説明するが、本発明の主旨を逸脱しない限り本発明は実施例に限定されるものではない。なお、特記しない限り部は重量部、％は重量％を意味する。

＜被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１－１）の作製＞
撹拌機、温度計、還流冷却管、滴下ロート及び窒素ガス導入管を付した４つ口フラスコにＤＭＦ１５０部を仕込み、７５℃に昇温した。次いで、アクリル酸９１部、メタクリル酸メチル９部及びＤＭＦ５０部を配合した単量体組成物と、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）０．３部及び２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）０．８部をＤＭＦ３０部に溶解した開始剤溶液とを４つ口フラスコ内に窒素を吹き込みながら、撹拌下、滴下ロートで２時間かけて連続的に滴下してラジカル重合を行った。
滴下終了後、７５℃で反応を３時間継続した。次いで、８０℃に昇温して反応を３時間継続し、樹脂濃度３０％の共重合体溶液を得た。得られた共重合体溶液はテフロン（登録商標）製のバットに移して１５０℃、０．０１ＭＰａで３時間の減圧乾燥を行い、ＤＭＦを留去して共重合体を得た。この共重合体をハンマーで粗粉砕した後、乳鉢にて追加粉砕して、粉末状の高分子化合物（Ａ１－１）を作製した。
高分子化合物（Ａ１－１）に使用した単量体の種類と量を表１－１に示す。また、得られた高分子化合物（Ａ１－１）について測定した重量平均分子量を表１－１に示す。

＜重量平均分子量（Ｍｗ）の測定＞
装置：Ａｌｌｉａｎｃｅ　ＧＰＣ　Ｖ２０００（Ｗａｔｅｒｓ社製）
溶媒：オルトジクロロベンゼン、ＤＭＦ、ＴＨＦ
標準物質：ポリスチレン
サンプル濃度：３ｍｇ／ｍｌ
カラム固定相：ＰＬ　ｇｅｌ　１０ｕｍ，ＭＩＸＥＤ－Ｂ　２本直列（ポリマーラボラトリーズ社製）
カラム温度：１３５℃

＜被覆層を構成する高分子化合物（Ａ１－２）及び（Ａ１－３）、（Ａ２－１）～（Ａ２－３）の作製＞
単量体の種類と量を表１－１に記載したように変更したこと以外は、高分子化合物（Ａ１－１）と同様にして、高分子化合物（Ａ１－２）及び（Ａ１－３）、（Ａ２－１）～（Ａ２－３）を作製した。
高分子化合物（Ａ１－２）及び（Ａ１－３）、（Ａ２－１）～（Ａ２－３）に使用した単量体の種類と量を表１－１に示す。また、高分子化合物（Ａ１－２）及び（Ａ１－３）、（Ａ２－１）～（Ａ２－３）について測定した重量平均分子量を表１－１に示す。
なお、表１－１に記載の単量体（ａ１－１）～（ａ１－３）及び単量体（ａ２－１）～（ａ２－４）は、以下の通りである。

ａ１－１：アクリル酸
ａ１－２：メタクリル酸
ａ１－３：メタクリル酸メチル
ａ２－１：メタクリル酸ドデシル
ａ２－２：１，６－ヘキサンジオールジメタクリレート
ａ２－３：アクリル酸ドコシル
ａ２－４：メタクリル酸プロピル

＜負極用樹脂集電体（Ｎ－１）の作製＞
２軸押出機にて、ブロックポリプロピレン［ポリオレフィン樹脂、商品名「サンアロマーＰＣ６８４Ｓ」、サンアロマー（株）製］２８部、ニッケル粉末［導電性フィラー、ニッケルパウダー　Ｔｙｐｅ２５５、ヴァーレ・ジャパン（株）製］６７部及び分散剤［商品名「ユーメックス１００１」、三洋化成工業（株）製］５部を２００℃、２００ｒｐｍの条件で溶融混練して、第１の樹脂集電体層に用いる負極用導電性樹脂組成物を得た。
２軸押出機にて、ブロックポリプロピレン［ポリオレフィン樹脂、商品名「サンアロマーＰＣ６８４Ｓ」、サンアロマー（株）製］２８部、カーボンナノチューブ［導電性フィラー、商品名：「ＦｌｏＴｕｂｅ９０００」、ＣＮａｎｏ社製］６７部及び分散剤［商品名「ユーメックス１００１」、三洋化成工業（株）製］５部を２００℃、２００ｒｐｍの条件で溶融混練して第２の樹脂集電体層に用いる負極用導電性樹脂組成物を得た。
得られた第１の樹脂集電体層に用いる負極用導電性樹脂組成物と、第２の樹脂集電体層に用いる負極用導電性樹脂組成物とを、共押出しフィルム成形機に通して、それを延伸圧延することで、膜厚５０μｍの第１の樹脂集電体層と膜厚５０μｍの第２の樹脂集電体層とを備えた負極用樹脂集電体用導電性フィルムを得た。
次いで、得られた負極用樹脂集電体用導電性フィルムを１７．０ｃｍ×１７．０ｃｍとなるように切断し、片面（第１の樹脂集電体層の表面）にニッケル蒸着を施した後、電流取り出し用の端子（５ｍｍ×３ｃｍ）を接続した負極用樹脂集電体（Ｎ－１）を作製した。
負極用樹脂集電体（Ｎ－１）の第１の樹脂集電体層に用いたポリオレフィン樹脂及び導電性フィラーの種類と量を表１－２に示す。また、負極用樹脂集電体（Ｎ－１）の第１の樹脂集電体層に用いた負極用導電性樹脂組成物の融点、及び、負極用樹脂集電体（Ｎ－１）の貫通抵抗値を表１－２に示す。

＜融点の測定＞
負極用樹脂集電体（Ｎ－１）に使用した負極用導電性樹脂組成物の融点は、ＤＳＣ（示差走査熱量測定）を用い、ＪＩＳ　Ｋ　７１２２（転移熱測定法）に準じて測定した。
ＤＳＣに用いる装置としては、ＤＳＣ２９１０［商品名、ティー・エイ・インスツルメント（株）製］を用いた。

＜貫通抵抗値の測定＞
負極用樹脂集電体（Ｎ－１）をΦ１５の円形に打ち抜き、電気抵抗測定器［ＩＭＣ－０２４０型、井元製作所（株）］及び抵抗器［ＲＭ３５４８、ＨＩＯＫＩ製］を用いて抵抗値を測定した。
電気抵抗測定器に２．１６ｋｇの荷重をかけた状態での負極用樹脂集電体（Ｎ－１）の抵抗値を測定し、２．１６ｋｇの荷重をかけてから６０秒後の値をその負極用樹脂集電体（Ｎ－１）の抵抗値とした。
下記の式に示すように、抵抗測定時の冶具の接触表面の面積（３．１４ｃｍ^２）をかけた値を貫通抵抗値とした。
貫通抵抗値（Ω・ｃｍ^２）＝抵抗値（Ω）×３．１４（ｃｍ^２）

＜負極用樹脂集電体（Ｎ－２）の作製＞
２軸押出機にて、高密度ポリエチレン［ポリオレフィン樹脂、商品名「サンテックＢ６８０」、旭化成ケミカルズ（株）製］２８部、ニッケル粉末［導電性フィラー、ニッケルパウダー　Ｔｙｐｅ２５５、ヴァーレ・ジャパン（株）製］６７部及び分散剤［商品名「ユーメックス１００１」、三洋化成工業（株）製］５部を２００℃、２００ｒｐｍの条件で溶融混練して負極用導電性樹脂組成物を得た。
得られた負極用導電性樹脂組成物を、Ｔダイ押出しフィルム成形機に通して、それを延伸圧延することで、膜厚１００μｍの負極用樹脂集電体用導電性フィルムを得た。
次いで、得られた負極用樹脂集電体用導電性フィルムを１７．０ｃｍ×１７．０ｃｍとなるように切断し、片面にニッケル蒸着を施した後、電流取り出し用の端子（５ｍｍ×３ｃｍ）を接続した負極用樹脂集電体（Ｎ－２）を作製した。
負極用樹脂集電体（Ｎ－２）に使用したポリオレフィン樹脂及び導電性フィラーの種類と量を表１－２に示す。また、負極用樹脂集電体（Ｎ－２）に使用した負極用導電性樹脂組成物の融点、及び、負極用樹脂集電体（Ｎ－２）の貫通抵抗値を表１－２に示す。

＜負極用樹脂集電体（Ｎ－３）、正極用樹脂集電体（Ｐ－１）～（Ｐ－４）の作製＞
ポリオレフィン樹脂の種類と量、及び、導電性フィラーの種類と量を表１－２に記載したように変更したこと以外は、負極用樹脂集電体（Ｎ－２）と同様にして、負極用樹脂集電体（Ｎ－３）を作製した。
負極用樹脂集電体（Ｎ－３）に使用したポリオレフィン樹脂の種類と量、及び、導電性フィラーの種類と量を表１－２に示す。
また、負極用樹脂集電体（Ｎ－３）について測定した融点及び貫通抵抗値を表１－２に示す。

＜正極用樹脂集電体（Ｐ－１）の作製＞
２軸押出機にて、ランダムポリプロピレン［ポリプロピレン樹脂、商品名「サンアロマーＰＣ６３０Ｓ」、サンアロマー（株）製］２８部、アセチレンブラック［導電性フィラー、デンカブラック粉状、デンカ（株）製］６７部及び分散剤［商品名「ユーメックス１００１」、三洋化成工業（株）製］５部を２００℃、２００ｒｐｍの条件で溶融混練して正極用導電性樹脂組成物を得た。
得られた正極用導電性樹脂組成物を、Ｔダイ押出しフィルム成形機に通して、それを延伸圧延することで、膜厚１００μｍの正極用樹脂集電体用導電性フィルムを得た。
次いで、得られた正極用樹脂集電体用導電性フィルムを１７．０ｃｍ×１７．０ｃｍとなるように切断した後、電流取り出し用の端子（５ｍｍ×３ｃｍ）を接続した正極用樹脂集電体（Ｐ－１）を作製した。
正極用樹脂集電体（Ｐ－１）に使用したポリオレフィン樹脂及び導電性フィラーの種類と量を表１－２に示す。また、正極用樹脂集電体（Ｐ－１）に使用した負極用導電性樹脂組成物の融点、及び、正極用樹脂集電体（Ｐ－１）の貫通抵抗値を表１－２に示す。

＜正極用樹脂集電体（Ｐ－２）～（Ｐ－４）の作製＞
ポリオレフィン樹脂の種類と量、及び、導電性フィラーの種類と量を表１－２に記載したように変更したこと以外は、正極用樹脂集電体（Ｐ－１）と同様にして、正極用樹脂集電体（Ｐ－２）～（Ｐ－４）を作製した。
正極用樹脂集電体（Ｐ－２）～（Ｐ－４）に使用したポリオレフィン樹脂の種類と量、及び、導電性フィラーの種類と量を表１－２に示す。
また、正極用樹脂集電体（Ｐ－２）～（Ｐ－４）について測定した融点及び貫通抵抗値を表１－２に示す。
なお、表１－２に記載のポリオレフィン樹脂（Ｒ１）～（Ｒ３）及び導電性フィラー（Ｆ１）～（Ｆ４）は、以下の通りである。

Ｒ１：サンアロマーＰＣ６８４Ｓ、サンアロマー（株）製
Ｒ２：サンテックＢ６８０、旭化成ケミカルズ（株）製
Ｒ３：サンアロマーＰＣ６３０Ｓ、サンアロマー（株）製
Ｆ１：ニッケル粉末、ニッケルパウダー　Ｔｙｐｅ２５５、ヴァーレ・ジャパン（株）製
Ｆ２：アセチレンブラック、デンカブラック粉状、デンカ（株）製
Ｆ３：ファーネスブラック、＃３０３０Ｂ、三菱化学（株）製
Ｆ４：カーボンナノチューブ、ＮＣ７０００、Ｎａｎｏｃｙｌ（株）製

エチレンカーボネート（ＥＣ）とプロピレンカーボネート（ＰＣ）の混合溶媒（体積比率１：１）にＬｉＮ（ＦＳＯ_２）_２を２．０ｍｏｌ／Ｌの割合で溶解させて電解液を作製した。

（実施例１－１）
＜負極の作製＞
高分子化合物（Ａ１－１）を、ＤＭＦに５．０重量％の濃度で溶解して得られた高分子化合物溶液を準備した。
負極活物質粒子（難黒鉛化性炭素、（株）クレハ・バッテリー・マテリアルズ・ジャパン製　カーボトロン（登録商標）ＰＳ（Ｆ））１００部を万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］に入れ、室温、７２０ｒｐｍで撹拌した状態で、高分子化合物溶液９部を２分かけて滴下し、さらに５分撹拌した。
次いで、撹拌した状態で導電助剤であるアセチレンブラック［デンカ（株）製　デンカブラック（登録商標）］３部を分割しながら２分間で投入し、３０分撹拌を継続した。
その後、撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を１４０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を８時間維持して揮発分を留去した。
得られた粉体を目開き２００μｍの篩いで分級し、被覆負極活物質粒子を得た。

上記電解液１５０部と上記炭素繊維４．２部とを遊星撹拌型混合混練装置｛あわとり練太郎［（株）シンキー製］｝を用いて２０００ｒｐｍで５分間混合し、続いて上記電解液５０部と上記被覆負極活物質粒子２０６部を追加した後、更にあわとり練太郎で２０００ｒｐｍで２分間混合し、上記電解液２０部を更に追加した。
その後、あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで１分間行い、更に上記電解液２．３部を更に追加した後あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで２分間混合して、負極用スラリーを作製した。
得られた負極用スラリーを活物質目付量が３０ｍｇ／ｃｍ^２となるよう、負極用樹脂集電体（Ｎ－１）の片面（第１の樹脂集電体層の表面）に塗布し、１．４ＭＰａの圧力で約１０秒プレスし、厚さが３５０μｍの実施例１－１に係るリチウムイオン電池用負極（１６．２ｃｍ×１６．２ｃｍ）を作製した。

＜正極の作製＞
高分子化合物（Ａ２－１）を、ＤＭＦに５．０重量％の濃度で溶解して得られた高分子化合物溶液を準備した。
正極活物質粒子（ＬｉＮｉ_０．８Ｃｏ_０．１５Ａｌ_０．０５Ｏ_２粉末、体積平均粒子径４μｍ）８４部を万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］に入れ、室温、７２０ｒｐｍで撹拌した状態で、高分子化合物溶液９部を２分かけて滴下し、さらに５分撹拌した。
次いで、撹拌した状態で導電助剤であるアセチレンブラック［デンカ（株）製　デンカブラック（登録商標）］３部を分割しながら２分間で投入し、３０分撹拌を継続した。
その後、撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を１４０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を８時間維持して揮発分を留去した。
得られた粉体を目開き２００μｍの篩いで分級し、被覆正極活物質粒子を得た。

電解液４２部と炭素繊維［大阪ガスケミカル（株）製　ドナカーボ・ミルド　Ｓ－２４３：平均繊維長５００μｍ、平均繊維径１３μｍ：電気伝導度２００ｍＳ／ｃｍ］４．２部とを遊星撹拌型混合混練装置｛あわとり練太郎［（株）シンキー製］｝を用いて２０００ｒｐｍで５分間混合し、続いて上記電解液３０部と上記の被覆正極活物質粒子２０６部を追加した。
その後、更にあわとり練太郎で２０００ｒｐｍで２分間混合し、上記電解液を２０部を更に追加した後、あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで１分間行い、更に上記電解液を２．３部更に追加した後あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで２分間混合して、正極用スラリーを作製した。
得られた正極用スラリーを目付量が８０ｍｇ／ｃｍ^２となるよう、正極用樹脂集電体（Ｐ－１）の片面に塗布し、１．４ＭＰａの圧力で約１０秒プレスし、厚さが３４０μｍのリチウムイオン電池用正極（１６．２ｃｍ×１６．２ｃｍ）を作製した。

＜リチウムイオン電池の作製＞
得られた負極及び正極を、セパレータ（セルガード製＃３５０１）を介して組み合わせ、実施例１－１に係るリチウムイオン電池を作製した。
作製したリチウムイオン電池の樹脂集電体に用いた負極用導電性樹脂組成物と、正極用導電性樹脂組成物との融点の差（負極用導電性樹脂組成物の融点－正極用導電性樹脂組成物の融点）を表１－３に示す。なお、実施例１－１では、負極用樹脂集電体（Ｎ－１）の第１の樹脂集電体層に使用した負極用導電性樹脂組成物の融点を用いて算出した。
また、作製したリチウムイオン電池の直流抵抗値（ＤＣＲ）及び容量維持率を測定した。結果を表１－３に示す。

（サイクル試験）
実施例１－１～１－５及び比較例１－１～１－５で製造したリチウムイオン電池について、２５℃下、充放電測定装置「バッテリーアナライザー１４７０型」［東陽テクニカ（株）製］を用いて、０．１Ｃの電流で４．２Ｖまで充電し、１０分間の休止後、０．１Ｃの電流で２．５Ｖまで放電し、この充放電を５０サイクル繰り返した。

＜直流抵抗値（ＤＣＲ）の測定＞
容量維持率の測定で用いたリチウムイオン電池について、１サイクル目の直流抵抗値（初回ＤＣＲ）と、５０サイクル後の直流抵抗値（５０サイクルＤＣＲ）を測定した。
初回ＤＣＲは、１サイクル目の放電開始からの１０秒間の電圧降下から算出し、５０サイクルＤＣＲは、５０サイクル目の放電開始からの１０秒間の電圧降下から算出した。結果を表１－３に示す。

＜容量維持率の測定＞
サイクル試験の際の初回充電時の電池容量（初期放電容量）と、５０サイクル目充電時の電池容量（５０サイクル後放電容量）を測定した。下記式から放電容量維持率を算出した。結果を表１－３に示す。なお、数値が大きいほど、電池の劣化が少ないことを示す。
放電容量維持率（％）＝（５０サイクル目放電容量／１サイクル目放電容量）×１００

＜剥離試験＞
（負極の評価方法）
上記負極の作製で得られた負極用スラリーを活物質目付量が８０ｍｇ／ｃｍ^２となるよう、負極用樹脂集電体（Ｎ－１）の片面（第１の樹脂集電体層の表面）に塗布し、１．４ＭＰａの圧力で約１０秒プレスし、厚さが３５０μｍの剥離試験用負極を作製した。
作製した剥離試験用負極の被覆負極活物質粒子を含む層を有する側を９０°折り曲げて、被覆負極活物質粒子と、負極用樹脂集電体との密着の様子を目視にて確認し、下記の評価基準により評価した。結果を表１－３に示す。
〇：変化なし（被覆負極活物質粒子を含む層にひびが発生せず、被覆負極活物質粒子と負極用樹脂集電体とが密着した状態を維持している）。
△：被覆負極活物質粒子を含む層にひびが発生したが、被覆負極活物質粒子と負極用樹脂集電体とが密着した状態を維持している。
×：被覆負極活物質粒子を含む層が、負極用樹脂集電体から剥離した。
（正極の評価方法）
上記正極の作製で得られた正極用スラリーを活物質目付量が３０ｍｇ／ｃｍ^２となるよう、正極用樹脂集電体（Ｐ－１）の片面に塗布し、１．４ＭＰａの圧力で約１０秒プレスし、厚さが３４０μｍの剥離試験用正極を作製した。
作製した剥離試験正極の被覆正極活物質粒子を含む層を有する側を９０°折り曲げて、被覆正極活物質粒子と、正極用樹脂集電体との密着の様子を目視にて確認し、下記の評価基準により評価した。結果を表１－３に示す。
〇：変化なし（被覆正極活物質粒子を含む層にひびが発生せず、被覆正極活物質粒子と正極用樹脂集電体とが密着した状態を維持している）。
△：被覆正極活物質粒子を含む層にひびが発生したが、被覆正極活物質粒子と正極用樹脂集電体とが密着した状態を維持している。
×：被覆正極活物質粒子を含む層が、正極用樹脂集電体から剥離した。

（実施例１－２～１－５、比較例１－１～１－５）
負極に用いる高分子化合物及び負極用樹脂集電体、及び、正極に用いる高分子化合物及び正極用樹脂集電体を表１－３に記載したように変更したこと以外は、実施例１－１と同様にして、リチウムイオン電池を作製した。
実施例１－１と同様にして、作製したリチウムイオン電池の直流抵抗値（ＤＣＲ）及び容量維持率を測定した。結果を表１－３に示す。
また、負極に用いる高分子化合物及び負極用樹脂集電体、及び、正極に用いる高分子化合物及び正極用樹脂集電体を表１－３に記載したように変更したこと以外は、実施例１－１と同様にして、剥離試験用負極及び剥離試験用正極を作製して剥離試験を行った。結果を表１－３に示す。

実施例１－１～１－５に係るリチウムイオン電池は、直流抵抗値（ＤＣＲ）が低減され、かつ、サイクル特性に優れており、電気特性が向上されたリチウムイオン電池を得られることが確認された。

本発明のリチウムイオン電池では、負極用樹脂集電体に含まれる負極用導電性フィラーの体積抵抗率が５０μΩｃｍ～１Ωｃｍであることが好ましい。
また、負極用導電性フィラーの体積平均粒子径が１～１５μｍであることが好ましい。
また、負極用導電性フィラーが、チタン又は銅を含む無機金属化合物であることが好ましい。
さらに、負極用ポリオレフィン樹脂が、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン及びキシレンからなる群より選ばれる少なくとも１種に溶解する樹脂であることが好ましい。
以下に、上記のような特徴を備えるリチウムイオン電池、及び、当該リチウムイオン電池の負極用樹脂集電体として使用することができるリチウムイオン電池用樹脂集電体について説明する。

リチウムイオン電池は、高エネルギー密度、高出力密度が達成できる二次電池として、近年様々な用途に多用されており、より高性能のリチウムイオン電池を開発するために種々の材料が検討されている。

リチウムイオン電池は、高エネルギー密度、高出力密度であるがゆえに、電池が破損した際に火災が起こるリスクが高い。このため異常時における電池の安全性、信頼性を高める検討が種々なされてきた（特開２０１２－１５０８９６号公報、特開２０１３－２０１０６２号公報）。

近年、このようなリチウムイオン電池の集電体として金属箔に代わって樹脂及び導電性フィラーを含有する樹脂集電体用材料、並びに、該樹脂集電体用材料からなる樹脂集電体が提案されている（特許文献１）。
樹脂集電体は、短絡しても樹脂集電体自体の抵抗が大きいので短絡部位に向かって大電流が流れることはなく、急激な温度上昇が発生しないため発火も起きないという安全性のメリットがある。
しかしながら、導電性フィラーに炭素材料を用いる従来の樹脂集電体には、充放電に伴うリチウムイオンの出入りで導電性フィラーが膨潤、収縮することにより、樹脂集電体に体積変化が起きて導電パスが切断され、導電性が低下する等の劣化が生じるという課題があった。また、導電性フィラーにニッケル等の金属フィラーを用いる従来の樹脂集電体には、充電時又は時間の経過と共に金属フィラーが酸化あるいは合金化して、樹脂集電体の電気抵抗値（貫通抵抗値）が高くなることにより、電池性能を悪化させるという課題があった。

そのため、十分な導電性を有し、かつ充放電を繰り返しても電気抵抗値が悪化（上昇）しにくいリチウムイオン電池が要求されていた。

本発明者らは、鋭意検討した結果、特定の無機金属化合物を導電性フィラーとして用いることで、上記の要求に応えられることを見出した。
すなわち、以下に説明するリチウムイオン電池は、負極用樹脂集電体に含まれる負極用導電性フィラーの体積抵抗率が５０μΩｃｍ～１Ωｃｍである。

当該リチウムイオン電池は、十分な導電性を有し、かつ充放電を繰り返しても電気抵抗値が悪化（上昇）しにくい。
以下に、当該リチウムイオン電池の負極用樹脂集電体として使用することができるリチウムイオン電池用樹脂集電体について説明する。

［リチウムイオン電池用樹脂集電体］
リチウムイオン電池用樹脂集電体は、マトリックス樹脂及び導電性フィラーを含む樹脂組成物からなるリチウムイオン電池用樹脂集電体であって、前記導電性フィラーが無機金属化合物であり、前記導電性フィラーの体積抵抗率が５０μΩｃｍ～１Ωｃｍであることを特徴とする。

（マトリックス樹脂）
マトリックス樹脂としては、特に制限はなく、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、フッ素樹脂又はこれらの混合物等が挙げられる。
前記マトリックス樹脂は、エチレン、プロピレン、スチレンクロロエチレン、トリクロロエチレン、フッ化ビニル、塩化ビニル、酢酸ビニル、塩化ビニリデン、（メタ）アクリロニトリル、フッ化ビニリデン、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸２－メチルヘキシル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸デシル、（メタ）アクリル酸ドデシル、２，２－ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、ピロメリット酸（無水物）、２－クロロ－１，４－フェニレンジアミン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、テレフタロイルクロライド、２，６－ジメチルフェニレンオキサイド、スチレン、４，４－ジクロロベンゾフェノン、２，６－ジメチル－１，４－フェニレンエーテル、テトラフルオロエチレン、フッ化ビニリデン等を単量体として重合することで得られる。

前記マトリックス樹脂は、１種単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。
なお、（メタ）アクリル酸とは、アクリル酸及びメタクリル酸を意味し、（メタ）アクリロニトリルとは、アクリロニトリル及びメタクリロニトリルを意味し、ピロメリット酸（無水物）とは、ピロメリット酸及びピロメリット酸無水物を意味する。

前記マトリックス樹脂は、集電体製造の観点から、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン及びキシレンからなる群より選ばれる少なくとも１種に溶解する樹脂であることが好ましい。
Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド及びＮ－メチルピロリドンに溶解する樹脂としては、ポリアミド樹脂等が挙げられる。キシレンに溶解する樹脂としては、ポリオレフィン樹脂等が挙げられる。

本明細書において、樹脂が溶媒に溶解するかの判断については、１４０℃で溶媒１００ｇに対して樹脂が２ｇ以上溶解した場合に、樹脂が当該溶媒に溶解するものと判断する。

前記マトリックス樹脂の重量平均分子量としては、特に限定されないが、成形性及び樹脂強度の観点から、５万～１００万であることが好ましく、１０万～５０万であることがより好ましい。

なお、上記重量平均分子量は、ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定した重量平均分子量を意味する。測定条件としては、以下の通りである。
装置：高温ゲルパーミエイションクロマトグラフ［「Ａｌｌｉａｎｃｅ　ＧＰＣ　Ｖ２０００」、Ｗａｔｅｒｓ（株）製］
溶媒：オルトジクロロベンゼン
基準物質：ポリスチレン
サンプル濃度：３ｍｇ／ｍｌ
カラム固定相：ＰＬｇｅｌ　１０μｍ、ＭＩＸＥＤ－Ｂ　２本直列［ポリマーラボラトリーズ（株）製］
カラム温度：１３５℃

前記マトリックス樹脂を得る方法としては、特に制限はなく、上述した材料を公知の方法により重合する等により得ることができる。

マトリックス樹脂の含有量は、集電体強度の観点から、前記リチウムイオン電池用樹脂集電体の重量を基準として、２０～７０重量％が好ましく、２０～５５重量％がより好ましく、２０～４０重量％が特に好ましい。

（導電性フィラー）
導電性フィラーは、無機金属化合物であり、かつ前記導電性フィラーの体積抵抗率が５０μΩｃｍ～１Ωｃｍである。
前記導電性フィラーの体積抵抗率が５０μΩｃｍ未満であると電池が何らかの事情で損傷した時の安全性を担保することが困難となり、前記導電性フィラーの体積抵抗率が１Ωｃｍを超えると集電体として必要な導電性を維持することができなくなる。

無機金属化合物は、金属元素と非金属元素を含む化合物である。
金属元素としては、銅、チタン、ジルコニウム、バナジウム、ニオブ、クロム、モリブデン等が挙げられる。
非金属元素としては、炭素、窒素、硫黄、フッ素、リン、臭素、ヨウ素等が挙げられる。
無機金属化合物の具体例としては、炭化チタン、硫化銅（Ｉ）、硫化銅（ＩＩ）、炭化ジルコニウム、炭化バナジウム、窒化バナジウム、炭化ニオブ、窒化ニオブ、炭化クロム、炭化モリブデン等が挙げられる。これらのうちリチウムイオン吸蔵のしにくさの観点から好ましいのは、チタン又は銅を含む無機金属化合物であり、より好ましいのは炭化チタン、硫化銅（Ｉ）である。

導電性フィラーの体積抵抗率は、以下の方法で測定した体積抵抗率（Ω・ｃｍ）を意味する。
Φ２０の電気抵抗測定治具内に導電性フィラーを入れて２０ｋＮの荷重をかけた状態で、電気抵抗測定器（ロレスタＰＡシステムＭＣＰ－ＰＤ５１、日東精工製）及び抵抗計（ロレスタ－ＧＸＭＣＰ－Ｔ７００、日東精工製）を用いて、導電性フィラーの体積抵抗率（Ω・ｃｍ）を測定する。

前記導電性フィラーの体積平均粒子径は、電池の電気特性及びフィルム成型性の観点から、１～１５μｍであることが好ましく、３～１０μｍであることがより好ましく、５～８μｍであることがさらに好ましい。
体積平均粒子径は、マイクロトラック法（レーザー回折・散乱法）によって求めた粒度分布における積算値５０％での粒径（Ｄｖ５０）を意味する。マイクロトラック法とは、レーザー光を粒子に照射することによって得られる散乱光を利用して粒度分布を求める方法である。なお、体積平均粒子径の測定には、日機装（株）製のマイクロトラック等を用いることができる。

前記導電性フィラーの重量割合は、集電体の導電性及び電池のエネルギー密度の観点から、リチウムイオン電池用樹脂集電体の重量を基準として３０～８０重量％であることが好ましく、４５～８０重量％であることがより好ましく、６０～８０重量％であることが特に好ましい。

（その他の成分）
リチウムイオン電池用樹脂集電体は、必要に応じて、その他の成分を含んでもよい。
その他の成分としては、分散剤、着色剤、紫外線吸収剤、可塑剤（フタル酸骨格含有化合物、トリメリット酸骨格含有化合物、リン酸基含有化合物及びエポキシ骨格含有化合物等）等が挙げられる。

分散剤としては、三洋化成工業（株）製ユーメックスシリーズ、東洋紡（株）製ハードレンシリーズ、トーヨータックシリーズ、サンノプコ社製ＳＮスパース７０等を用いることができる。

その他の成分の合計含有量は、リチウムイオン電池用樹脂集電体の重量を基準として０．００１～５重量％であることが好ましい。

リチウムイオン電池用樹脂集電体の厚さは特に限定されないが、５～１５０μｍであることが好ましく、２０～１００μｍであることがより好ましく、３０～５０μｍであることが特に好ましい。

［リチウムイオン電池用樹脂集電体の製造方法］
リチウムイオン電池用樹脂集電体の製造方法は、マトリックス樹脂、導電性フィラー及び溶媒を含む樹脂組成物スラリーを基材表面に塗工する塗工工程と、前記塗工工程の後に、前記樹脂組成物スラリーが塗工された前記基材を乾燥する乾燥工程とを有するリチウムイオン電池用樹脂集電体の製造方法であって、前記導電性フィラーが無機金属化合物であり、前記導電性フィラーの体積抵抗率が５０μΩｃｍ～１Ωｃｍであることを特徴とする。

前記マトリックス樹脂及び前記導電性フィラーとしては、前述した材料を使用できる。

前記溶媒としては、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族系溶媒、メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、１－メトキシ－２－プロパノール等のセロソルブ系溶媒、ジアセトンアルコール、アセトン、シクロヘキサノン、メチルエチルケトン、４－メチル－２－ペンタノン、シクロヘキサノン、エチルシクロヘキサノン、１，２－ジメチルシクロヘキサン、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン等のケトン系溶媒、乳酸メチル、乳酸エチル等のエステル系溶媒、２，２，３，３－テトラフルオロ－１－プロパノール、塩化メチレン、クロロホルム等のハロゲン含有溶媒、テトラヒドロフラン、ジオキサン等のエーテル系溶媒、１－ペンタノール、１－ブタノール等のアルコール系溶媒を挙げることができる。前記溶媒は単独であるいは２種以上併用して使用することができる。
これらのうち、製造安定性の観点から、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン又はキシレンが好ましい。

前記基材としては、特に制限はないが、ポリエチレンテレフタレート、フッ素系樹脂、紙、金属、ガラス板、ポリエステルフィルム、ポリ塩化ビニルフィルム等の表面平滑な離型性基材等が挙げられる。

前記塗工工程は、前記基材の表面上にバーコーター、Ｔダイ、バー付きＴダイ、ドクターナイフ、メイア・バー、ロール・コーター、ダイ・コーター等を用いて、又はスプレー、刷毛刷り、ロール、スピンコート、ディッピング等により厚さが均一になるように塗工される。また、１回の塗工で所望の膜厚が得られない場合は、繰り返し塗工することもできる。

前記乾燥工程については、特に制限はなく一般的に用いられる方法、例えば、前記樹脂組成物スラリーが塗工された前記基材を、多数のローラーを介して乾燥炉中を通過させる方法、オーブン中で乾燥する方法等が実施できる。乾燥温度は、用いるマトリックス樹脂の融点よりも１０～１００℃低い温度であることが好ましく、５０～８０℃低い温度であることがより好ましい。また、乾燥時間は、２～１０時間であることが好ましく、５～８時間であることがより好ましい。

リチウムイオン電池用樹脂集電体は、また、以下の方法でも製造することができる。
マトリックス樹脂、導電性フィラー、及び、必要に応じてその他の成分を混合することにより、樹脂組成物を得る。
混合の方法としては、導電性フィラーのマスターバッチを得てから、さらにマトリックス樹脂と混合する方法、及び、全ての原料を一括して混合する方法等があり、その混合にはペレット状又は粉体状の成分を適切な公知の混合機、例えばニーダー、インターナルミキサー、バンバリーミキサー及びロールを用いることができる。

混合時の各成分の添加順序には特に限定はない。得られた混合物は、さらにペレタイザーなどによりペレット化又は粉末化してもよい。

得られた樹脂組成物を例えばフィルム状に成形することにより、リチウムイオン電池用樹脂集電体が得られる。フィルム状に成形する方法としては、Ｔダイ法、インフレーション法及びカレンダー法等の公知のフィルム成形法が挙げられる。なお、リチウムイオン電池用樹脂集電体は、フィルム成形以外の成形方法によっても得ることができる。

［リチウムイオン電池］
リチウムイオン電池は、上記リチウムイオン電池用樹脂集電体を備えるものであってもよい。上記リチウムイオン電池用樹脂集電体を正極用樹脂集電体として備えてもよく、負極用樹脂集電体として備えてもよい。また、上記リチウムイオン電池用樹脂集電体を正極用樹脂集電体及び負極用樹脂集電体の両方に用いてもよい。

上記リチウムイオン電池用樹脂集電体は、公知のリチウムイオン電池に適用することができる。
すなわち、正極活物質、負極活物質、電解液及びセパレータ等の材料としては、公知の材料を使用することができる。
なお、正極活物質は、正極活物質がアクリル系樹脂等の樹脂で被覆された被覆正極活物質であってもよく、負極活物質は、負極活物質がアクリル系樹脂等の樹脂で被覆された被覆負極活物質であってもよい。

［実施例］
（実施例２－１）
２，２－ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン１６．３重量部を脱水したジメチルアセトアミド７５重量部に溶解させ、さらにピロメリット酸無水物８．７重量部を加えて４８時間攪拌し、２５重量％のポリイミド前駆体溶液を作製した。
作製したポリイミド前駆体溶液６３．２重量部に導電性フィラーとして炭化チタン［ＴｉＣ、富士フィルム和光純薬（株）製、体積平均粒子径：６．０μｍ、体積抵抗率：０．００２Ω・ｃｍ］を３６．８重量部加え、樹脂組成物スラリーとした。
得られた樹脂組成物スラリーをガラス板上に塗布し、１６０℃のホットプレート上で１時間乾燥させ、溶媒を乾燥した。さらに電気炉に入れ、２００℃で１時間、３００℃で１時間、３２５℃で１時間加熱し、マトリックス樹脂がポリイミドで、厚みが３５μｍの樹脂集電体を得た。

（実施例２－２）
導電性フィラーとして炭化チタン［ＴｉＣ、富士フィルム和光純薬（株）製、体積平均粒子径：５．４μｍ、体積抵抗率：０．００１７Ω・ｃｍ］を用いたこと以外は実施例２－１と同様にして、樹脂集電体を作製した。

（実施例２－３）
ポリイミド前駆体溶液９０．３重量部と炭化チタン［ＴｉＣ、富士フィルム和光純薬（株）製］９．７重量部を混合したものを樹脂組成物スラリーとしたこと以外は実施例２－１と同様にして、樹脂集電体を作製した。

（実施例２－４）
ポリイミド前駆体溶液８０．０重量部と炭化チタン［ＴｉＣ、富士フィルム和光純薬（株）製］２０．０重量部を混合したものを樹脂組成物スラリーとしたこと以外は実施例２－１と同様にして、樹脂集電体を作製した。

（実施例２－５）
ポリイミド前駆体溶液５０．０部と炭化チタン［ＴｉＣ、富士フィルム和光純薬（株）製］５０．０重量部を混合したものを樹脂組成物スラリーとしたこと以外は実施例２－１と同様にして、樹脂集電体を作製した。

（実施例２－６）
導電性フィラーとして炭化チタン［ＴｉＣ、関東化学株式会社製、体積平均粒子径：０．１８μｍ、体積抵抗率：０．０００９Ω・ｃｍ］を用いたこと以外は実施例２－１と同様にして、樹脂集電体を作製した。

（実施例２－７）
導電性フィラーとして炭化チタン［ＴｉＣ、シグマアルドリッチ社製、体積平均粒子径：２０．６μｍ、体積抵抗率：０．０１２Ω・ｃｍ］を用いたこと以外は実施例２－１と同様にして、樹脂集電体を作製した。

（実施例２－８）
導電性フィラーとして硫化銅（Ｉ）［Ｃｕ_２Ｓ、富士フィルム和光純薬（株）製、体積平均粒子径：１０．１μｍ、体積抵抗率：０．０２Ω・ｃｍ］を用いたこと以外は実施例２－１と同様にして、樹脂集電体を作製した。

（実施例２－９）
ポリプロピレン［商品名［サンアロマーＰＭ９００Ａ］、サンアロマー（株）社製］２５重量部、分散剤［商品名［ＳＮスパース７０］、サンノプコ社製］５重量部、導電性フィラーとして炭化チタン［ＴｉＣ、富士フィルム和光純薬（株）製、体積平均粒子径：６．０μｍ、体積抵抗率：０．００２Ω・ｃｍ］７０重量部を１４０℃のキシレンに溶解、混合しキャスト溶液を得た。
得られたキャスト溶液を銅箔上に塗布し、１１０℃のホットプレートで加熱して溶媒を除去したのち８０℃の減圧乾燥機で乾燥した。銅箔上に形成したフィルムを剥離し、マトリックス樹脂がポリプロピレンで、厚みが２０μｍの樹脂集電体を得た。

（実施例２－１０）
導電性フィラーとして硫化銅（Ｉ）［Ｃｕ_２Ｓ、富士フィルム和光純薬（株）製、体積平均粒子径：１０．１μｍ、体積抵抗率：０．０２Ω・ｃｍ］を用いたこと以外は実施例２－９と同様にして、樹脂集電体を作製した。

（実施例２－１１）
窒素雰囲気下において、２－クロロ－１，４－フェニレンジアミン（東京化成工業株式会社製）５．８重量部と４，４’－ジアミノジフェニルエーテル（東京化成工業株式会社製）１９．２重量部を１－メチル－１－ピロリドン（超脱水、富士フィルム和光純薬株式会社製）７５重量部に溶解し、この溶液を０℃に冷却した。
系内を窒素気流下、３０℃以下に保った状態で、先に混合したジアミン溶液７３．２重量部に対してテレフタロイルクロライド２６．８重量部を添加して２時間攪拌を行い、芳香族ポリアミドを重合した。
得られた重合溶液９０．７重量部に対して、炭酸リチウム（富士フィルム和光純薬株式会社製）８．５８重量部及びジエタノールアミン（東京化成工業株式会社製）０．７６重量部を加えて攪拌し、中和することで、樹脂濃度２５％の芳香族ポリアミドの溶液を得た。
得られた芳香族ポリアミド溶液５７．２重量部に対して分散剤［商品名［ＳＮスパース７０］、サンノプコ社製］２．８重量部、及び導電性フィラーとして炭化チタン［ＴｉＣ、富士フィルム和光純薬（株）製、体積平均粒子径：６．０μｍ、体積抵抗率：０．００２Ω・ｃｍ］４０．０重量部を加えて攪拌し、樹脂組成物スラリーとした。
得られた樹脂組成物スラリーをガラス板上に塗布し、１１０℃のホットプレートで加熱して溶媒を除去したのち８０℃の減圧乾燥機で乾燥した。銅箔上に形成したフィルムを剥離し、マトリックス樹脂がポリアミドで厚みが３０μｍの樹脂集電体を得た。

（実施例２－１２）
導電性フィラーとして硫化銅（Ｉ）［Ｃｕ_２Ｓ、富士フィルム和光純薬（株）製、体積平均粒子径：１０．１μｍ、体積抵抗率：０．０２Ω・ｃｍ］を用いたこと以外は実施例２－１１と同様にして、樹脂集電体を作製した。

（比較例２－１）
導電性フィラーとしてアセチレンブラック［デンカ（株）製　デンカブラック（登録商標）、体積平均粒子径：３５μｍ、体積抵抗率：０．１Ω・ｃｍ］を用いたこと以外は実施例２－１と同様にして、樹脂集電体を作製した。

（比較例２－２）
導電性フィラーとしてアセチレンブラック［デンカ（株）製　デンカブラック（登録商標）、体積平均粒子径：３５μｍ、体積抵抗率：０．１Ω・ｃｍ］を用いたこと以外は実施例２－９と同様にして、樹脂集電体を作製した。

（比較例２－３）
導電性フィラーとしてアセチレンブラック［デンカ（株）製　デンカブラック（登録商標）、体積平均粒子径：３５μｍ、体積抵抗率：０．１Ω・ｃｍ］を用いたこと以外は実施例２－１１と同様にして、樹脂集電体を作製した。

（比較例２－４）
導電性フィラーとして炭化ケイ素［ＳｉＣ、（株）高純度化学研究所製、体積平均粒子径：８．５μｍ、体積抵抗率：１．０×１０^５Ω・ｃｍ］を用いたこと以外は実施例２－１と同様にして、樹脂集電体を作製した。

＜集電体の体積抵抗値の測定＞
実施例２－１～２－１１及び比較例２－１～２－４で得た樹脂集電体をそれぞれφ１５ｍｍの試験片に裁断し、電気抵抗測定器［井元製作所社製、型番：ＩＭＣ－０２４０］を用いて各樹脂集電体の抵抗値を測定した。
電気抵抗測定器に２．１６ｋｇの荷重をかけた状態での樹脂集電体の抵抗値を測定し、荷重をかけてから６０秒後の値をその集電体の貫通抵抗値とした。
サンプル厚みの差異を考慮するため、下記の式に示すように、測定した貫通抵抗値をサンプル厚みで割り、抵抗測定時の治具の接触表面の面積（１．７７ｃｍ^２）をかけた値を体積抵抗値として算出した。
体積抵抗値（Ω・ｃｍ）
＝貫通抵抗値（Ω）÷サンプル厚み（ｃｍ）×１．７７（ｃｍ^２）
結果は、表２－１に記した。

＜電解液の作製＞
エチレンカーボネート（ＥＣ）とプロピレンカーボネート（ＰＣ）の混合溶媒（体積比率１：１）にＬｉＮ（ＦＳＯ_２）_２を２．０ｍｏｌ／Ｌの割合で溶解させて電解液を作製した。

＜サイクリックボルタンメトリー（ＣＶ）評価用セル（還元電位側）の作製＞
正極側から、銅箔［商品名「電解銅箔（厚み０．２ｍｍ）」、古川電機工業（株）製］、リチウム金属箔（４．０ｃｍ^２）［商品名「リチウムフォイル（厚み０．５ｍｍ）」、本城金属（株）製］、セパレータ［商品名＃３５０１］、セルガード社製］、実施例２－１～２－１１及び比較例２－１～２－４で作製した樹脂集電体、銅箔をこの順に重ね合わせ、電解液を注入したのち酸素が入らないように真空ラミネートし、還元電位側ＣＶ評価用セルを作製した。

＜還元電位側ＣＶ測定による集電体へのリチウム吸蔵有無の評価＞
作製したハーフセルを用い、電位領域０～１．５Ｖ（ｖｓ.Ｌｉ／Ｌｉ＋）、電位掃引速度３５ｍＶ／ｓでサイクリックボルタンメトリー測定を行い、観測される電流変化を調べた。
測定結果から、以下の基準により集電体へのリチウム吸蔵の有無を評価した。
〇：電位０Ｖにおける単位面積当たりの還元電流値が５μＡｃｍ^－２未満、かつ電位１Ｖにおける単位面積当たりの酸化電流値が１μＡｃｍ^－２未満
×：電位０Ｖにおける単位面積当たりの還元電流値が５μＡｃｍ^－２以上、もしくは電位１Ｖにおける単位面積当たりの酸化電流値が１μＡｃｍ^－２以上
結果は、表２－１に記した。
表２－１に記載の通り、実施例２－１～２－１１で作製した集電体において、集電体へのリチウム吸蔵が起こらず、耐還元電位性があることを確認した。

＜被覆用正極高分子化合物の作製＞
撹拌機、温度計、還流冷却管、滴下ロート及び窒素ガス導入管を付した４つ口コルベンに、ラウリルメタクリレート９５重量部、メタクリル酸４．６重量部、１，６－ヘキサンジオールジメタクリレート０．４重量部及びトルエン３９０重量部を仕込み７５℃に昇温した。トルエン１０重量部及び２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）０．２００重量部及び２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）０．２００重量部を混合した。得られた単量体混合液をコルベン内に窒素を吹き込みながら、滴下ロートで４時間かけて連続的に滴下してラジカル重合を行った。滴下終了後、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）０．８００重量部をトルエン１２．４重量部に溶解した溶液を滴下ロートを用いて、重合を開始してから６～８時間目にかけて連続的に追加した。さらに重合を２時間継続し、トルエンを４８８部加えて樹脂濃度３０重量％の共重合体溶液（被覆用正極高分子化合物溶液）を得た。

＜被覆用負極高分子化合物の作製＞
撹拌機、温度計、還流冷却管、滴下ロート及び窒素ガス導入管を付した４つ口フラスコにＤＭＦ１５０重量部を仕込み、６５℃に昇温した。次いで、アクリル酸９０重量部及びメタクリル酸メチル１０重量部をＤＭＦ５０重量部に溶解させた単量体組成物と、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）０．１重量部をＤＭＦ３０重量部に溶解した開始剤溶液とを４つ口フラスコ内に窒素を吹き込みながら、撹拌下、滴下ロートで２時間かけて連続的に滴下してラジカル重合を行った。滴下終了後、７０℃に昇温して反応を２時間継続した。次いで、８０℃に昇温して反応を２時間継続し、樹脂濃度３０重量％の共重合体溶液（被覆用負極高分子化合物溶液）を得た。

＜リチウムイオン電池用被覆正極活物質の作製＞
正極活物質粒子（ＬｉＮｉ_０．８Ｃｏ_０．１５Ａｌ_０．０５Ｏ_２粉末、体積平均粒子径４μｍ）８７．５重量部を万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］に入れ、室温、７２０ｒｐｍで撹拌した状態で、被覆用正極高分子化合物溶液９．４重量部を２分かけて滴下し、さらに５分撹拌した。
次いで、撹拌した状態で導電助剤であるアセチレンブラック［デンカ（株）製　デンカブラック（登録商標）］３．１重量部を分割しながら２分間で投入し、３０分撹拌を継続した。
その後、撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を１４０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を８時間維持して揮発分を留去した。
得られた粉体を目開き２００μｍの篩いで分級し、リチウムイオン電池用被覆正極活物質を作製した。

＜リチウムイオン電池用被覆負極活物質の作製＞
難黒鉛化性炭素（ハードカーボン）（（株）クレハ・バッテリー・マテリアルズ・ジャパン製　カーボトロン（登録商標）ＰＳ（Ｆ））８０重量部を万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］に入れ、室温、７２０ｒｐｍで撹拌した状態で、被覆用負極高分子化合物溶液１１重量部を２分かけて滴下し、さらに５分撹拌した。
次いで、撹拌した状態で導電助剤であるアセチレンブラック［デンカ（株）製　デンカブラック（登録商標）］９重量部を分割しながら２分間で投入し、３０分撹拌を継続した。
その後、撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を１４０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を８時間維持して揮発分を留去した。
得られた粉体を目開き２００μｍの篩いで分級し、リチウムイオン電池用被覆負極活物質を作製した。

＜リチウムイオン電池用正極の作製＞
電解液４２重量部と炭素繊維［大阪ガスケミカル（株）製　ドナカーボ・ミルド　Ｓ－２４３：平均繊維長５００μｍ、平均繊維径１３μｍ：電気伝導度２００ｍＳ／ｃｍ］４．２部とを遊星撹拌型混合混練装置｛あわとり練太郎［（株）シンキー製］｝を用いて２０００ｒｐｍで５分間混合し、続いて上記電解液３０重量部と上記リチウムイオン電池用被覆正極活物質２０６重量部を追加した後、更にあわとり練太郎で２０００ｒｐｍで２分間混合し、上記電解液２０重量部を更に追加した後、あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで１分間行い、更に上記電解液を２．３重量部更に追加した後あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで２分間混合して、正極活物質層用スラリーを作製した。得られた正極活物質層用スラリーを目付量が１００ｍｇ／ｃｍ^２となるよう、上記樹脂集電体の片面に塗布し、１．４ＭＰａの圧力で約１０秒プレスし、厚さが４２０μｍのリチウムイオン電池用正極（１６．２ｃｍ×１６．２ｃｍ）を作製した。

＜リチウムイオン電池用負極の作製＞
電解液４２重量部と炭素繊維［大阪ガスケミカル（株）製　ドナカーボ・ミルド　Ｓ－２４３：平均繊維長５００μｍ、平均繊維径１３μｍ：電気伝導度２００ｍＳ／ｃｍ］４．２重量部とを遊星撹拌型混合混練装置｛あわとり練太郎［（株）シンキー製］｝を用いて２０００ｒｐｍで５分間混合し、続いて上記電解液３０重量部と上記リチウムイオン電池用被覆負極活物質２０６重量部を追加した後、更にあわとり練太郎で２０００ｒｐｍで２分間混合し、上記電解液を２０重量部を更に追加した後、あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで１分間行い、更に上記電解液を２．３重量部更に追加した後あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで２分間混合して、負極活物質層用スラリーを作製した。得られた負極活物質層用スラリーを目付量が４８ｍｇ／ｃｍ^２となるよう、上記樹脂集電体の片面に塗布し、１．４ＭＰａの圧力で約１０秒プレスし、厚さが５８０μｍのリチウムイオン電池用負極（１７．０ｃｍ×１７．０ｃｍ）を作製した。

＜評価用電池の作製＞
正極側から、カーボンコートアルミ箔［商品名「カーボンコートアルミ箔」、東洋アルミニウム（株）製］、正極、セパレータ［商品名＃３５０１、セルガード社製］、負極、実施例２－１～２－１１及び比較例２－１～２－４で作製した樹脂集電体、銅箔をこの順に重ね合わせ、電解液を注入したのち酸素が入らないように真空ラミネートし、充放電評価用電池を作製した。
評価用電池の正極、負極及び集電体はφ１５ｍｍ（１．７７ｃｍ^２）に打ち抜いて使用した。

＜充放電による集電体機能の確認＞
集電体機能の確認のため、作製した評価用電池を用い、２５℃下、充放電測定装置「ＨＪ－ＳＤ８」［北斗電工（株）製］を用いて、以下の方法によりリチウムイオン電池の初回性能の評価を行った。
定電流定電圧充電方式（ＣＣＣＶモードともいう）で０．０５Ｃの電流で４．２Ｖまで充電した後４．２Ｖを維持した状態で電流値が初期電流値の５％に低下するまで充電した。１０分間の休止後、０．０５Ｃの電流で１．５Ｖまで放電した。
このとき充電した容量を［初回充電容量（ｍＡｈ）］、放電した容量を［初回放電容量（ｍＡｈ）］とした。
上記の測定で得られた初回充電容量と初回放電容量を用い、以下の式で初回クーロン効率を算出した。
［初回クーロン効率（％）］＝［初回放電容量］÷［初回充電容量］×１００
また、放電開始からの１０秒間の電圧降下から、以下の式で電気抵抗値（１０ｓＤＣＲ）を算出した。
［１０ｓＤＣＲ（Ω・ｃｍ^２）］＝（［放電開始前の電圧（Ｖ）］－［放電開始後１０秒経過時の電圧（Ｖ）］）／［放電時電流値（Ａ）］×１．７７（１．７７ｃｍ^２）

結果は、表２－２に記した。
表２－２の通り、実施例２－１～２－１１で作製した集電体を用いて作製した電池の全てにおいて、４．２Ｖまでの充放電が可能であり、実施例２－１～２－１１で作製した樹脂集電体が集電体機能を持つことを確認した。
また、実施例２－１～２－１１で作製した樹脂集電体において、初回クーロン効率及び１０ｓＤＣＲの値が、集電体として銅箔を用いた場合（クーロン効率：７０．８％、１０ｓＤＣＲ：１８．２Ω・ｃｍ）と同等であることを確認した。
なお、比較例２－１～２－３で作製した集電体を用いて作製した電池は実施例２－１～２－１１で作製した樹脂集電体を用いた電池と比較して初回クーロン効率が低くなっていた。

本発明のリチウムイオン電池では、正極用樹脂集電体は、正極用導電性フィラーである第１導電性フィラーを含む第１導電性樹脂層と、第１導電性樹脂層上に形成されており、正極用導電性フィラーである第２導電性フィラーを含む第２導電性樹脂層とを備え、第１導電性フィラーは、真密度が１．１～１．８ｇ／ｃｍ^３であり、第２導電性フィラーは、真密度が２．０～２．５ｇ／ｃｍ^３であることが好ましい。
また、第１導電性フィラーの結晶子サイズ（Ｌｃ）が、１．０～２．０ｎｍであり、第２導電性フィラーの結晶子サイズ（Ｌｃ）が、２．１～１００ｎｍであることが好ましい。
また、第１導電性フィラーが、ハードカーボンであることが好ましい。
また、第１導電性樹脂層に含まれる第１導電性フィラーの重量割合が、第１導電性樹脂層の重量に基づいて１０～５０重量％であることが好ましい。
以下に、上記のような特徴を備えるリチウムイオン電池、及び、当該リチウムイオン電池の正極用樹脂集電体として使用することができるリチウムイオン電池用樹脂集電体について説明する。

リチウムイオン（二次）電池は、高エネルギー密度、高出力密度が達成できる二次電池として、近年様々な用途に多用されている。
リチウムイオン電池は、高エネルギー密度、高出力密度が達成できる二次電池として、近年様々な用途に多用されており、より高性能のリチウムイオン電池を開発するために種々の材料が検討されている。

近年、このようなリチウムイオン電池の集電体として金属箔に代わって、樹脂集電体用分散剤、樹脂及び導電性フィラーを含有する樹脂集電体用材料、並びに、該樹脂集電体用材料を有する樹脂集電体が提案されている（特許文献１）。

樹脂集電体は、短絡しても樹脂集電体自体の抵抗が大きいので短絡部位に向かって大電流が流れることはなく、急激な温度上昇が発生しないため発火も起きないという安全性のメリットはある。しかしながら、充放電に伴うリチウムイオンの出入りで導電性フィラーが膨潤、収縮することにより、樹脂集電体に体積変化が起きて導電パスが切断され、導電性が低下する等の劣化が生じるという問題があった。

これを解決するために、導電性フィラーにリチウムイオンの入り込まない金属系フィラーを使用する等の検討がされてきた（特開２０１８－１９８１９６号公報）。

しかし、導電性フィラーとして金属系フィラーを使用すると、充電時又は時間の経過と共に金属系フィラーが酸化して、樹脂集電体の電気抵抗値（貫通抵抗値）が高くなることにより、リチウムイオン電池のサイクル特性が低下することがあり、更なる改善の余地があった。

そのため、充放電に伴う体積変化を小さくすることができ、サイクル特性の低下を抑制することができるリチウムイオン電池が求められていた。

本発明者らは、鋭意検討した結果、真密度が高い導電性カーボンを含む第１導電性樹脂層と、第１導電性樹脂層上に、真密度が低い導電性フィラーを含む第２導電性樹脂層とを備えることにより、充放電に伴う体積変化を小さくすることができ、サイクル特性の低下を抑制することができることを見出した。

すなわち、以下に説明するリチウムイオン電池において、正極用樹脂集電体は、前記正極用導電性フィラーである第１導電性フィラーを含む第１導電性樹脂層と、第１導電性樹脂層上に形成されており、正極用導電性フィラーである第２導電性フィラーを含む第２導電性樹脂層とを備え、第１導電性フィラーは、真密度が１．１～１．８ｇ／ｃｍ^３であり、第２導電性フィラーは、真密度が２．０～２．５ｇ／ｃｍ^３である。

当該リチウムイオン電池では、充放電に伴う体積変化を小さくすることができ、サイクル特性の低下を抑制することができる。
以下に、当該リチウムイオン電池の正極用樹脂集電体として使用することができるリチウムイオン電池用樹脂集電体について説明する。

＜リチウムイオン電池用樹脂集電体＞
リチウムイオン電池用樹脂集電体は、第１導電性フィラーを含む第１導電性樹脂層と、前記第１導電性樹脂層上に形成されており、第２導電性フィラーを含む第２導電性樹脂層とを備え、上記第１導電性フィラーは、真密度が１．１～１．８ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンであり、
上記第２導電性フィラーは、真密度が２．０～２．５ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンである。

第１導電性樹脂層及び第２導電性樹脂層は、いずれも導電性フィラーを含んでいるが、それぞれの導電性樹脂層には、導電性フィラーとして真密度の異なる導電性カーボンが含まれている。
具体的には、第１導電性樹脂層には、第１導電性フィラーとして、真密度が１．１～１．８ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンが含まれており、第２導電性樹脂層には、第２導電性フィラーとして、真密度が２．０～２．５ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンが含まれている。
そして、第１導電性樹脂層に含まれる導電性カーボンは、第２導電性樹脂層に含まれる導電性カーボンよりも真密度が小さい。
すなわち、導電性カーボンを含む２層の導電性樹脂層からなる樹脂集電体がある場合に、相対的に真密度の小さい導電性カーボンを含む導電性樹脂層を第１導電性樹脂層と定め、相対的に真密度の大きい導電性カーボンを含む導電性樹脂層を第２導電性樹脂層と定めることができる。

導電性フィラーの真密度は、ＪＩＳ　Ｚ　８８０７：２０１２「固体の密度及び比重の測定方法」に準拠して、ゲーリュサック型（ピクノメータ・液相置換）法を用いて測定した値であり、例えば、ＡＵＴＯ　ＴＲＵＥ　ＤＥＮＳＥＲ　ＭＡＴ－７０００［（株）セイシン企業社製］等を用いて測定することができる。

なお、第１導電性樹脂層又は第２導電性樹脂層が２種類以上の導電性フィラーを含む場合、第１導電性樹脂層に最も多く含まれる種類の導電性フィラーの真密度を代表値とし、また、第２導電性樹脂層に最も多く含まれる種類の導電性フィラーの真密度を代表値として、導電性フィラーの真密度の代表値同士を比較する。
比較の結果、真密度が大きい導電性フィラーを含む導電性樹脂層が第１導電性樹脂層となる。

（第１導電性樹脂層）
まずは、第１導電性樹脂層について説明する。
リチウムイオン電池用樹脂集電体において、第１導電性樹脂層は、第１導電性フィラーを含み、第１導電性フィラーは、真密度が１．１～１．８ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンである。
このような導電性カーボンは、充放電によりリチウムイオンが出入りしたとしても、膨潤や収縮を起こさないだけの空間を保持する。そのため、充放電に伴う樹脂集電体の体積変化を小さくすることができる。
第１導電性フィラーは、真密度が１．２～１．７ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンであることが好ましく、真密度が１．５～１．６ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンであることがより好ましい。

第１導電性フィラーの結晶子サイズ（Ｌｃ）は、１．０～２．０ｎｍであることが好ましい。
このような結晶子サイズ（Ｌｃ）を有することにより、リチウムイオンが出入りする空間を十分に保持することができる。
第１導電性フィラーの結晶子サイズ（Ｌｃ）は、１．０～１．５ｎｍであることがより好ましく、１．０～１．２ｎｍであることが更に好ましい。
なお、本明細書における導電性フィラーの結晶子サイズ（Ｌｃ）は、ＪＩＳ　Ｋ　０１３１「Ｘ線回折分析通則」に準拠してＸ線回折（ＸＲＤ）法により測定した（００２）回折線の結晶子サイズ（ｄ（００２）面の積み重なり）を意味する。

第１導電性フィラーとしては、例えば、ハードカーボン（難黒鉛化炭素）、カーボンナノファイバー等が挙げられるが、これに限定されるわけではない。
これらの中では、上記真密度の範囲を好適に満たすことから、ハードカーボンが好ましい。なお、第１導電性フィラーの形状は、球状、鱗片状及び塊状のいずれであっても良い。

第１導電性樹脂層に含まれる第１導電性フィラーの重量割合は、第１導電性樹脂層の重量に基づいて１０～５０重量％であることが好ましい。
第１導電性フィラーの重量割合を上記範囲とすることで、充放電によりリチウムイオンが出入りしても膨潤や収縮を起こさないだけの空間を十分に保持することができ、充放電に伴う樹脂集電体の体積変化を好適に抑制することができる。
第１導電性樹脂層に含まれる第１導電性フィラーの重量割合は、電気特性及び成膜性の観点から、第１導電性樹脂層の重量に基づいて１０～４０重量％であることがより好ましく、２０～４０重量％であることが更に好ましい。

第１導電性樹脂層は、ポリオレフィン樹脂を含むことが好ましい。
ポリオレフィン樹脂としては、例えば、ポリオレフィン［ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、及びポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）等］が挙げられる。より好ましくはポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）及びポリメチルペンテン（ＰＭＰ）が挙げられる。
また、これらのポリオレフィン樹脂の変性物（以下、変性ポリオレフィンという）又は混合物であってもよい。

ポリオレフィン樹脂としては、例えば、以下のものが市場から入手できる。
ＰＥ：「ノバテックＬＬ　ＵＥ３２０」「ノバテックＬＬ　ＵＪ９６０」いずれも日本ポリエチレン（株）製
ＰＰ：「サンアロマーＰＭ８５４Ｘ」「サンアロマーＰＣ６８４Ｓ」「サンアロマーＰＬ５００Ａ」「サンアロマーＰＣ６３０Ｓ」「サンアロマーＰＣ６３０Ａ」「サンアロマーＰＢ５２２Ｍ」「クオリアＣＭ６８８Ａ」いずれもサンアロマー（株）製、「プライムポリマーＪ－２０００ＧＰ」（株）プライムポリマー製、「ウィンテックＷＦＸ４Ｔ」日本ポリプロ（株）製
ＰＭＰ：「ＴＰＸ」三井化学（株）製

変性ポリオレフィンとしては、ポリエチレン、ポリプロピレン又はこれらの共重合体に極性官能基を導入したものが挙げられ、極性官能基としては、カルボキシル基、１，３－ジオキソ－２－オキサプロピレン基、ヒドロキシル基、アミノ基、アミド基及びイミド基等が挙げられる。

ポリエチレン、ポリプロピレン又はこれらの共重合体に極性官能基を導入した変性ポリオレフィンの例としては、三井化学株式会社製アドマーシリーズ等が市販されている。

第１導電性樹脂層に含まれるポリオレフィン樹脂の重量割合は、第１導電性樹脂層の重量に基づいて５０～９０重量％であることが好ましい。
ポリオレフィン樹脂の重量割合が上記範囲であると、成形性が良好であり、薄膜化に適している。

第１導電性樹脂層は、第１導電性フィラーとは異なる導電材料を含有していてもよい。
導電材料の材質としては、金属［ニッケル、アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、銅及びチタン等］及びこれらの合金、並びにこれらの混合物が挙げられる。電気的安定性の観点から、好ましくはニッケルである。
また、導電材料として、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電材料（上記した導電材料のうち金属のもの）をめっき等でコーティングしたものでもよい。

第１導電性樹脂層は、ポリオレフィン樹脂と、第１導電性フィラーとの他に、さらに必要に応じ、その他の成分［導電材料用分散剤、着色剤、紫外線吸収剤、汎用の可塑剤（フタル酸骨格含有化合物、トリメリット酸骨格含有化合物、リン酸基含有化合物及びエポキシ骨格含有化合物等）］等を適宜含んでいてもよい。その他の成分の合計添加量は、電気的安定性の観点から、第１導電性樹脂層１００重量部中０．００１～５重量部であることが好ましく、さらに好ましくは０．００１～３重量部である。

導電材料用分散剤としては、三洋化成工業株式会社製ユーメックスシリーズ、東洋紡株式会社製ハードレンシリーズ、トーヨータックシリーズ等が使用可能である。

第１導電性樹脂層の厚さは、２５～６５μｍであることが好ましい。
上記範囲とすることにより、薄膜化と樹脂集電体の強度とを好適に両立することができる。
第１導電性樹脂層の厚さは、２５～６０μｍであることがより好ましく、２５～５０μｍであることが更に好ましい。

（第２導電性樹脂層）
リチウムイオン電池用樹脂集電体において、第２導電性樹脂層は、第２導電性フィラーを含み、第２導電性フィラーは、真密度が２．０～２．５ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンである。
このような導電性カーボンを含有することにより、樹脂集電体の導電性を向上させることができる。
第２導電性フィラーは、真密度が２．１～２．４ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンであることが好ましく、真密度が２．１～２．２ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンであることがより好ましい。

第２導電性フィラーの結晶子サイズ（Ｌｃ）は、２．１～１００ｎｍであることが好ましい。
第２導電性フィラーの結晶子サイズ（Ｌｃ）は、２．５～６０ｎｍであることがより好ましく、３．０～５０ｎｍであることが更に好ましい。

第２導電性フィラーとしては、例えば、カーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック等）、天然又は人造の黒鉛（グラファイト）等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。
これらの中では、上記真密度の範囲を好適に満たすことから、アセチレンブラック、ケッチェンブラックが好ましい。
なお、第２導電性フィラーの形状は、球状、鱗片状及び塊状のいずれであっても良いが、球状が好ましい。

第２導電性樹脂層に含まれる第２導電性フィラーの重量割合は、第２導電性樹脂層の重量に基づいて１０～５０重量％であることが好ましい。
第２導電性フィラーの重量割合を上記範囲とすることにより、電気特性を好適に付与することができる。
第２導電性樹脂層に含まれる第２導電性フィラーの重量割合は、第２導電性樹脂層の重量に基づいて１０～４０重量％であることがより好ましく、２０～３０重量％であることが更に好ましい。

第２導電性樹脂層は、ポリオレフィン樹脂を含むことが好ましい。
上記ポリオレフィン樹脂としては、第１導電性樹脂層で記載したものを適宜選択して用いることができる。

第２導電性樹脂層に含まれるポリオレフィン樹脂の重量割合は、第２導電性樹脂層の重量に基づいて５０～９０重量％であることが好ましい。
ポリオレフィン樹脂の重量割合が上記範囲であると、成形性が良好であり、薄膜化に適している。

第２導電性樹脂層は、第２導電性フィラーとは異なる導電材料を含有していてもよい。
上記導電材料としては、第１導電性樹脂層で記載したものを適宜選択して用いることができる。

第２導電性樹脂層は、ポリオレフィン樹脂と、第２導電性フィラーとの他に、さらに必要に応じ、その他の成分を適宜含んでもよい。
上記その他の成分としては、第１導電性樹脂層で記載したものを適宜選択して用いることができる。
その他の成分の合計添加量は、電気的安定性の観点から、第２導電性樹脂層１００重量部中０．００１～５重量部であることが好ましく、さらに好ましくは０．００１～３重量部である。

第２導電性樹脂層の厚さは、２５～６５μｍであることが好ましい。
上記範囲とすることにより、薄膜化と樹脂集電体の強度とを好適に両立することができる。
第２導電性樹脂層の厚さは、２５～６０μｍであることがより好ましく、２５～５０μｍであることが更に好ましい。

（リチウムイオン電池用樹脂集電体の特性）
リチウムイオン電池用樹脂集電体は、電気抵抗値（貫通抵抗値）が４０Ω・ｃｍ^２以下であることが好ましく、３５Ω・ｃｍ^２以下であることがより好ましく、３０Ω・ｃｍ^２以下であることが更に好ましく、２５Ω・ｃｍ^２以下であることが特に好ましい。

なお、電気抵抗値（貫通抵抗値）は、以下の方法により測定することができる。
３ｃｍ×１０ｃｍの短冊状に裁断した樹脂集電体を測定用試験片とし、抵抗計［ＲＭ３５４８、ＨＩＯＫＩ製］を接続した電気抵抗測定器［ＩＭＣ－０２４０型、井元製作所（株）製］の電極間に試験片を挟み、電極に２．１６ｋｇの荷重をかけながら抵抗値を測定する。加重をかけてから６０秒後の値に電極と試験片との接触面積（３．１４ｃｍ^２）をかけた値を厚さ方向における電気抵抗値とすることができる。なお、電気抵抗測定器［ＩＭＣ－０２４０型、井元製作所（株）製］は、ＪＩＳ　Ｋ　６３７８－５において厚さ方向における体積電気抵抗の測定に用いる装置に準拠した試験片を正負電極間に挟んで抵抗値の測定を行うための装置である。

リチウムイオン電池用樹脂集電体は、上述したように電気抵抗値（貫通抵抗値）を十分に低くすることができる。また、真密度が高い導電性カーボンを含む第１導電性樹脂層と、第１導電性樹脂層上に、真密度が低い導電性フィラーを含む第２導電性樹脂層とを備えることにより、充放電に伴う体積変化を小さくすることができ、導電パスの切断による導電性の低下が起こらない。
そのため、リチウムイオン電池用樹脂集電体は、リチウムイオン電池のサイクル特性の低下を抑制することができる。

＜リチウムイオン電池用樹脂集電体の製造方法＞
リチウムイオン電池用樹脂集電体の製造方法は、第１面が第１導電性フィラーを含む第１導電性樹脂層からなり、第２面が第２導電性フィラーを含む第２導電性樹脂層からなるリチウムイオン電池用樹脂集電体の製造方法であって、上記第１導電性フィラーは、真密度が１．１～１．８ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンであり、上記第２導電性フィラーは、真密度が２．０～２．５ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンであり、上記第１導電性フィラーを含む第１導電性樹脂組成物及び上記第２導電性フィラーを含む第２導電性樹脂組成物を共押出しして積層する工程を有する。

第１導電性樹脂組成物を得る方法としては、第１導電性フィラーのマスターバッチを得てからさらにポリオレフィン樹脂と混合する方法、ポリオレフィン樹脂、第１導電性フィラー、及び、必要に応じてその他の成分のマスターバッチを用いる方法、及び、全ての原料を一括して混合する方法等があり、その混合にはペレット状又は粉体状の成分を適切な公知の混合機、例えばニーダー、インターナルミキサー、バンバリーミキサー及びロール等を用いることができる。
混合時の各成分の添加順序には特に限定はない。得られた混合物は、さらにペレタイザーなどによりペレット化又は粉末化してもよい。

第２導電性樹脂組成物を得る方法としては、上記第１導電性樹脂組成物を得る方法において、第１導電性フィラーを第２導電性フィラーに変更すること以外は同様の方法を適用することができる。

リチウムイオン電池用樹脂集電体の製造方法は、第１導電性樹脂組成物及び第２導電性樹脂組成物を共押出しして積層する工程を有する。
上記工程を有することにより、第１導電性樹脂層と、第２導電性樹脂層との界面抵抗値を低減することができる。
共押出をする方法としては特に限定されず、Ｔダイ法や、インフレーション法等、公知の方法を適宜用いることができる。

＜リチウムイオン電池＞
リチウムイオン電池用樹脂集電体は、第２導電性樹脂層を電極活物質と接しない側にし、第１導電性樹脂層を電極活物質と接する側にして用いることが好ましい。
このように用いることにより、電気特性を好適に付与できるとともに、充放電に伴う体積変化を好適に抑制することができる。
また、リチウムイオン電池用樹脂集電体を用いたリチウムイオン電池をバイポーラ電池として使用する場合に、第１導電性樹脂層を電極活物質と接する側に有することにより、接触抵抗値を好適に低減することができる。
なお、リチウムイオン電池用樹脂集電体は、負極用樹脂集電体又は正極用樹脂集電体のいずれにも用いることができる。

リチウムイオン電池用樹脂集電体は、公知のリチウムイオン電池に適用することができる。
すなわち、正極活物質、負極活物質、電解液及びセパレータ等の材料としては、公知の材料を使用することができる。
なお、正極活物質は、正極活物質がアクリル系樹脂等の樹脂で被覆された被覆正極活物質であってもよく、負極活物質は、負極活物質がアクリル系樹脂等の樹脂で被覆された被覆負極活物質であってもよい。

［実施例］
＜第１導電性フィラー及び第２導電性フィラー＞
第１導電性フィラー及び第２導電性フィラーとして、表３－１に記載の材料を準備した。
なお、表３－１中、ＨＣはハードカーボン、ＡＢはアセチレンブラックを示す。また、真密度及び結晶子サイズは、明細書に記載の方法を用いて測定した。

＜ポリオレフィン樹脂＞
ＰＰ（ポリプロピレン、商品名「サンアロマーＰＣ６８４Ｓ」、ポリエチレン社製）
＜分散剤＞
分散剤（商品名「ユーメックス１００１」、三洋化成工業（株）製）

（実施例３－１）
第１導電性フィラー（ＨＣ）３０重量％、ポリオレフィン樹脂６６．５重量％、及び、分散剤３．５重量％を、２軸押出機を用いて１８０℃、１００ｒｐｍ、滞留時間５分の条件で溶融混練して第１導電性樹脂組成物を準備した。
一方で、第２導電性フィラー（ＡＢ）３０重量％、ポリオレフィン樹脂６６．５重量％、及び、分散剤３．５重量％を、２軸押出機を用いて１８０℃、１００ｒｐｍ、滞留時間５分の条件で溶融混練して第２導電性樹脂組成物を準備した。
第１導電性樹脂組成物、及び、第２導電性樹脂組成物をＴダイから共押出して、第１導電性樹脂層と第２導電性樹脂層とを備えるリチウムイオン電池用樹脂集電体を作製した。

＜貫通抵抗値の測定＞
作製したリチウムイオン電池用樹脂集電体を３ｃｍ×１０ｃｍの短冊状に裁断して測定用試験片とし、抵抗計［ＲＭ３５４８、ＨＩＯＫＩ製］を接続した電気抵抗測定器［ＩＭＣ－０２４０型、井元製作所（株）製］の電極間に試験片を挟み、電極に２．１６ｋｇの荷重をかけながら抵抗値を測定し、２．１６ｋｇの荷重をかけてから６０秒後の値をその樹脂集電体の抵抗値とした。下記の式に示すように、抵抗測定時の冶具の接触表面の面積（３．１４ｃｍ^２）をかけた値を貫通抵抗値（Ω・ｃｍ^２）とした。その結果を表３－２に示す。
貫通抵抗値（Ω・ｃｍ^２）＝抵抗値（Ω）×３．１４（ｃｍ^２）

＜抵抗変化率の測定＞
以下の方法により、リチウムイオン電池用樹脂集電体を正極、負極ともに備えるリチウムイオン電池を作製し、抵抗変化率を測定した。

（電解液の調製）
エチレンカーボネート（ＥＣ）とプロピレンカーボネート（ＰＣ）の混合溶媒（体積比率１：１）にＬｉＮ（ＦＳＯ_２）_２を１ｍｏｌ／Ｌの割合で溶解させて電解液を作製した。

（負極活物質スラリーの作製）
上記電解液３６部に難黒鉛化性炭素粒子［（株）クレハ・バッテリー・マテリアルズ・ジャパン製カーボトロン（登録商標）、体積平均粒子径２５μｍ］６３部及び導電材料である炭素繊維［大阪ガスケミカル（株）製　ドナカーボ・ミルド　Ｓ－２４３］１部を添加した後、遊星撹拌型混合混練装置｛あわとり練太郎［（株）シンキー製］｝を用いて２０００ｒｐｍで１．５分間混合して負極活物質スラリーを作製した。

（正極活物質スラリーの作製）
導電性炭素フィラー［商品名デンカブラック、デンカ（株）製］１部と正極活物質粒子としてのＬｉＮｉ_０．８Ｃｏ_０．１５Ａｌ_０．０５Ｏ_２粉末５７部を上記電解液４２部と混合して、正極活物質スラリーを作製した。

（セパレータ本体の製造）
平板状のセルガード２５００（ＰＰ製、厚さ２５μｍ）を１４ｍｍ×１４ｍｍの正方形に切り出して、セパレータ本体とした。

（リチウムイオン電池の作製）
実施例３－１の方法で作製したリチウムイオン電池用樹脂集電体を準備し、第１導電性樹脂層を有する側の面に正極活物質スラリーを塗工して厚みが３００μｍの正極活物質層を作製した。
その一方で、実施例３－１の方法で作製したリチウムイオン電池用樹脂集電体を準備し、第１導電性樹脂層を有する側の面に負極活物質スラリーを塗工して厚みが３００μｍになる負極活物質層を作製した。
正極活物質層が形成された面を上にして、枠状部材に配置されたセパレータを重ねた。その後、枠状部材に配置されたセパレータを反転させて、負極活物質層が形成された面の上に重ねた。枠状部材のシール層（枠状部材と、正極の樹脂集電体又は負極の樹脂集電体とが接する部分）の３辺をヒートシールし、残った１辺を真空シールして接着し、リチウムイオン単電池を得た。

（抵抗変化率の測定）
作製したリチウムイオン単電池について、完全放電後に充電を行って、電圧を確認してＳＯＣ５０％に調整した。その後、０．１Ｃで１０秒間放電を行った。０．１Ｃ相当の電流値Ｉ_０．１Ｃと、充電後の電圧と放電後の電圧との間の電圧変化ΔＶ_０．１Ｃから、直流抵抗値を測定した。上記の計測結果より、オームの法則に従って抵抗値（Ω）が算出できる。これに電極面積（正極活物質層の面積）を乗じて面積抵抗値（Ω・ｃｍ^２）を算出し、これを初回面積抵抗値（Ω・ｃｍ^２）とした。
次いで、完全放電と充電を繰り返し９回行った後、電圧を確認してＳＯＣ５０％に調整した。その後、０．１Ｃで１０秒間放電を行った。０．１Ｃ相当の電流値Ｉ_０．１Ｃと、充電後の電圧と放電後の電圧との間の電圧変化ΔＶ_０．１Ｃから、直流抵抗値を測定した。初回面積抵抗値と同様にして面積抵抗値（Ω・ｃｍ^２）を算出し、これを１０回目面積抵抗値（Ω・ｃｍ^２）とした。
抵抗変化率（％）を次の式にて算出した。結果を表３－２に示す。
抵抗変化率（％）＝１０回目面積抵抗値（Ω・ｃｍ^２）／初回面積抵抗値（Ω・ｃｍ^２）

（実施例３－２～３－９、比較例３－１～３－３）
第１導電性樹脂組成物、及び、第２導電性樹脂組成物を、表３－２に記載のように変更した他は実施例３－１と同様にしてリチウムイオン電池用樹脂集電体を作製した。
その後、実施例３－１と同様にして、リチウムイオン電池用樹脂集電体の貫通抵抗値を測定した。
更に、実施例３－１と同様にして、実施例３－２～３－９及び比較例３－１～３－３で作製したリチウムイオン電池用樹脂集電体を備えるリチウムイオン単電池を作製し、実施例３－１と同様にして抵抗変化率を測定した。その結果を表３－２に示す。

実施例３－１～３－９に係るリチウムイオン電池用樹脂集電体では、貫通抵抗値が低かった。また、実施例３－１～３－９に係るリチウムイオン電池用樹脂集電体を備えるリチウムイオン電池では、抵抗変化率が小さかった。
この結果から、実施例３－１～３－９に係るリチウムイオン電池用樹脂集電体では、体積変化が起こらず、導電パスの切断等が起こらなかったと判断される。
そのため、実施例３－１～３－９に係るリチウムイオン電池用樹脂集電体では、充放電に伴う樹脂集電体の体積変化を小さくすることができ、リチウムイオン電池のサイクル特性の低下を抑制することができる。

以下に、本発明のリチウムイオン電池に使用することができる、リチウムイオン電池用被覆電極活物質粒子について説明する。なお、以下に説明するリチウムイオン電池用被覆電極活物質粒子は、本発明のリチウムイオン電池以外のリチウムイオン電池に使用することもできる。

近年、環境保護のため、二酸化炭素排出量の低減が切に望まれている。自動車業界では、電気自動車（ＥＶ）やハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）の導入による二酸化炭素排出量の低減に期待が集まっており、これらの実用化の鍵を握るモータ駆動用二次電池の開発が鋭意行われている。二次電池としては、高エネルギー密度、高出力密度が達成できるリチウムイオン電池に注目が集まっている。

例えば、特開２０１７－１６０２９４号公報には、炭素数１～１２の１価の脂肪族アルコールと（メタ）アクリル酸とのエステル化合物及びアニオン性単量体を含んでなる単量体組成物の重合体であり、酸価が３０～７００である重合体を含んでなる非水系二次電池活物質被覆用樹脂組成物、及び、上記活物質被覆用樹脂組成物を含んでなる被覆層を活物質の表面の少なくとも一部に有する非水系二次電池用被覆活物質が開示されている。

特開２０１７－１６０２９４号公報によれば、特定の樹脂を用いて活物質の表面を被覆することにより、電池の内部抵抗を抑えることができ、その結果、サイクル特性が向上するとされている。しかしながら、特許文献１に開示された活物質被覆用樹脂組成物は、リチウムイオン電池のサイクル特性及びレート特性の観点から、改善の余地があった。

そのため、サイクル特性及びレート特性に優れるリチウムイオン電池を得ることができるリチウムイオン電池用被覆電極活物質粒子、及び、上記リチウムイオン電池用被覆電極活物質粒子を備えるリチウムイオン電池が要求されていた。

以下に説明するリチウムイオン電池用被覆電極活物質粒子は、電極活物質粒子表面の少なくとも一部が被覆層で被覆された被覆電極活物質粒子であって、上記被覆層が高分子電解質組成物を含み、上記高分子電解質組成物が、下記一般式（１）で表示される単量体（ｍ１）及び／又は下記一般式（２）で表示される単量体（ｍ２）と下記一般式（３）で表示される単量体（ｍ３）とを含む単量体組成物の重合体（Ｐ）及びリチウム塩を含み、上記単量体組成物における上記単量体（ｍ１）と上記単量体（ｍ２）との合計重量割合が上記単量体組成物の重量を基準として１０～６０重量％であり、上記単量体組成物における上記単量体（ｍ３）の重量割合が上記単量体組成物の重量を基準として４０～９０重量％であり、上記重合体（Ｐ）の重量割合が上記高分子電解質組成物の重量を基準として７０～９０重量％であり、上記リチウム塩の重量割合が上記高分子電解質組成物の重量を基準として１０～３０重量％であり、上記高分子電解質組成物の重量割合が、上記被覆電極活物質粒子の重量を基準として１～６重量％であるリチウムイオン電池用被覆電極活物質粒子である。

［一般式（１）中、Ｒ^１は水素原子又はメチル基を表す。］

［一般式（２）中、Ｒ^２は水素原子又はメチル基を表し、Ｘ^１は炭素数１～２のアルキレン基を表す。］

［一般式（３）中、Ｒ^３は水素原子又はメチル基を表し、Ｒ^４は水素原子、炭素数４～１２のアルキル基又は末端に（メタ）アクリロイル基を有する炭素数２～６のアルキル基を表す。］

また、上記被覆電極活物質粒子を備えるリチウムイオン電池についても説明する。

当該リチウムイオン電池用被覆電極活物質粒子を用いることにより、サイクル特性及びレート特性に優れるリチウムイオン電池を得ることができる。

リチウムイオン電池用被覆電極活物質粒子は、電極活物質粒子表面の少なくとも一部が被覆層で被覆された被覆電極活物質粒子であって、上記被覆層が高分子電解質組成物を含み、上記高分子電解質組成物が、下記一般式（１）で表示される単量体（ｍ１）及び／又は下記一般式（２）で表示される単量体（ｍ２）と下記一般式（３）で表示される単量体（ｍ３）とを含む単量体組成物の重合体（Ｐ）及びリチウム塩を含み、上記単量体組成物における上記単量体（ｍ１）と上記単量体（ｍ２）との合計重量割合が上記単量体組成物の重量を基準として１０～６０重量％であり、上記単量体組成物における上記単量体（ｍ３）の重量割合が上記単量体組成物の重量を基準として４０～９０重量％であり、上記重合体（Ｐ）の重量割合が上記高分子電解質組成物の重量を基準として７０～９０重量％であり、上記リチウム塩の重量割合が上記高分子電解質組成物の重量を基準として１０～３０重量％であり、上記高分子電解質組成物の重量割合が、上記被覆電極活物質粒子の重量を基準として１～６重量％である。

上記一般式（１）で表される単量体（ｍ１）としては、ビニルピロリドン及びα－メチルビニルピロリドン等が挙げられる。単量体（ｍ１）として、単量体１種を用いてもよく、２種以上を用いてもよい。

上記一般式（２）で表される単量体（ｍ２）としては、（２－オキソ－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチルアクリレート、（２－オキソ－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチルメタクリレート、（２－オキソ－１，３－ジオキソラン－４－イル）エチルアクリレート及び（２－オキソ－１，３－ジオキソラン－４－イル）エチルメタクリレート等が挙げられる。単量体（ｍ２）として、単量体１種を用いてもよく、２種以上を用いてもよい。

上記一般式（３）で表される単量体（ｍ３）としては、（メタ）アクリル酸、２－エチルヘキシルメタクリレート、２－エチルヘキシルアクリレート、ブチルメタクリレート及び１，６－ヘキサンジオールジメタクリレート等が挙げられる。単量体（ｍ３）として、単量体１種を用いてもよく、２種以上を用いてもよい。

リチウムイオン電池用被覆電極活物質粒子は、電極活物質粒子表面の少なくとも一部が被覆層で被覆された被覆電極活物質粒子である。被覆電極活物質粒子においては、上記被覆層は高分子電解質組成物を含む。

上記高分子電解質組成物は、上記単量体（ｍ１）及び／又は上記単量体（ｍ２）と上記単量体（ｍ３）とを含む単量体組成物の重合体（Ｐ）を含む。
上記単量体組成物における上記単量体（ｍ１）と上記単量体（ｍ２）との合計重量割合は、上記単量体組成物の重量を基準として１０～６０重量％である。
上記単量体組成物における上記単量体（ｍ１）と上記単量体（ｍ２）との合計重量割合が上記単量体組成物の重量を基準として１０重量％未満であると、重合体（Ｐ）のイオン伝導性が悪化し、６０重量％を超えると、重合体（Ｐ）の耐電解液溶解性が悪化する。耐電解液溶解性の観点から、上記単量体組成物における上記単量体（ｍ１）と上記単量体（ｍ２）との合計重量割合は、上記単量体組成物の重量を基準として２０～５５重量％であることが好ましく、２０～５０重量％であることがより好ましい。

上記単量体組成物における上記単量体（ｍ３）の重量割合は、上記単量体組成物の重量を基準として４０～９０重量％である。
上記単量体組成物における上記単量体（ｍ３）の重量割合が上記単量体組成物の重量を基準として４０重量％未満であると上記重合体（Ｐ）が硬くなりイオン伝導性が悪化し、９０重量％を超えると、後述するリチウム塩が部分析出し重合体（Ｐ）のイオン伝導性が悪化する。
イオン伝導性の観点から、上記単量体組成物における上記単量体（ｍ３）の重量割合は、上記単量体組成物の重量を基準として４５～８０重量％であることが好ましく、５０～８０重量％であることがより好ましい。

上記単量体組成物は、物性を損なわない範囲で、上記単量体（ｍ１）、（ｍ２）及び（ｍ３）以外の単量体を含んでもよい。イオン伝導性及び耐電解液溶解性の観点から、上記単量体組成物における上記単量体（ｍ１）、（ｍ２）及び（ｍ３）以外の単量体の重量割合は、上記単量体組成物の重量を基準として５重量％以下であることが好ましい。

上記高分子電解質組成物に含まれる上記重合体（Ｐ）の絶対分子量は、高分子電解質組成物の強度と柔軟性の観点から、１５，０００～１００，０００であることが好ましい。
絶対分子量の測定には、例えば、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）の多角度光散乱検出器（ＭＡＬＳ）や静的光散乱（ＳＬＳ）を使用することができる。本願においては、ＳＬＳを用いて絶対分子量を測定した。絶対分子量の測定条件は以下の通りである。
なお、本測定で用いられる溶媒は上記重合体（Ｐ）が溶解するものであれば特に限定されない。また各サンプルの屈折率濃度勾配（ｄｎ／ｄｃ）はＤＬＳ－８０００ＤＬＳ付属の示差屈折率測定ＤＲＭ－３０００を用いて測定することができる。
装置：ＤＬＳ－８０００ＤＳＬ［大塚電子（株）製］
測定モード：ＳＬＳ
測定セル：円筒セル
測定温度：２５℃
検体数：４個（濃度違い）

上記高分子電解質組成物に含まれる上記重合体（Ｐ）の重量割合は、上記高分子電解質組成物の重量を基準として７０～９０重量％である。上記高分子電解質組成物に含まれる上記重合体（Ｐ）の重量割合が、上記高分子電解質組成物の重量を基準として７０重量％未満であると、高分子電解質組成物に部分的にリチウム塩が析出するため電池性能が不安定化し、９０重量％を超えると、高分子電解質組成物のイオン伝導性が悪化する。
耐電解液溶解性及びイオン伝導性の観点から、上記高分子電解質組成物に含まれる上記重合体（Ｐ）の重量割合は７５～８５重量％であることが好ましい。

上記重合体（Ｐ）は、上記単量体組成物を公知の重合開始剤｛アゾ系開始剤［２，２’－アゾビス（２－メチルプロピオニトリル）、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）、２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）等］、パーオキサイド系開始剤（ベンゾイルパーオキサイド、ジ－ｔ－ブチルパーオキサイド、ラウリルパーオキサイド等）等｝を使用して公知の重合方法（塊状重合、溶液重合、乳化重合、懸濁重合等）により重合して製造することができる。
重合開始剤の使用量は、絶対分子量を好ましい範囲に調整する等の観点から、モノマーの全重量に基づいて好ましくは０．０１～５重量％、より好ましくは０．０３～２重量％、さらに好ましくは０．０４～１．５重量％である。重合温度及び重合時間は重合開始剤の種類等に応じて調整されるが、重合温度は好ましくは－５～１５０℃、（より好ましくは３０～１２０℃）、反応時間は好ましくは０．１～５０時間（より好ましくは２～２４時間）で行われる。

溶液重合の場合に使用される溶媒としては、例えばエステル（炭素数２～８、例えば酢酸エチル及び酢酸ブチル）、アルコール（炭素数１～８、例えばメタノール、エタノール及びオクタノール）、炭化水素（炭素数４～８、例えばｎ－ブタン、シクロヘキサン及びトルエン）、アミド（例えばＮ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）及びケトン（炭素数３～９、例えばメチルエチルケトン）が挙げられ、絶対分子量を好ましい範囲に調整する等の観点から、その使用量はモノマーの合計重量に基づいて好ましくは５～９００重量％、より好ましくは１０～４００重量％、さらに好ましくは３０～３００重量％である。モノマー濃度としては、好ましくは１０～９５重量％、より好ましくは２０～９０重量％、さらに好ましくは３０～８０重量％である。

乳化重合及び懸濁重合における分散媒としては、水、アルコール（例えばエタノール）、エステル（例えばプロピオン酸エチル）、軽ナフサ等が挙げられ、乳化剤としては、高級脂肪酸（炭素数１０～２４）金属塩（例えばオレイン酸ナトリウム及びステアリン酸ナトリウム）、高級アルコール（炭素数１０～２４）硫酸エステル金属塩（例えばラウリル硫酸ナトリウム）、エトキシ化テトラメチルデシンジオール、メタクリル酸スルホエチルナトリウム、メタクリル酸ジメチルアミノメチル等が挙げられる。さらに安定剤としてポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン等を加えてもよい。

溶液又は分散液のモノマー濃度は好ましくは５～９５重量％、より好ましくは１０～９０重量％、さらに好ましくは１５～８５重量％であり、重合開始剤の使用量は、モノマーの全重量に基づいて好ましくは０．０１～５重量％、より好ましくは０．０５～２重量％である。
重合に際しては、公知の連鎖移動剤、例えばメルカプト化合物（ドデシルメルカプタン、ｎ－ブチルメルカプタン等）及び／又はハロゲン化炭化水素（四塩化炭素、四臭化炭素、塩化ベンジル等）を使用することができる。

上記高分子電解質組成物はリチウム塩を含む。
上記リチウム塩としては、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＮ（ＣＮ）_２、ＬｉＣｌＯ_４、ＬｉＢＦ_４、ＬｉＡｓＦ_６、ＬｉＰＦ_６、ＬｉＣＦ_３ＳＯ_３、Ｌｉ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_２Ｎ、Ｌｉ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_３Ｃ、ＬｉＳｂＦ_６、Ｌｉ（ＦＳＯ_２）_２Ｎ、ＬｉＣ_４Ｆ_９ＳＯ_３、ＬｉＮ（ＳＯ_２ＣＦ_２ＣＦ_３）_２、ＬｉＰＦ_３（ＣＦ_２ＣＦ_３）_３、ＬｉＰＦ_３（Ｃ_２Ｆ_５）_３、ＬｉＰＦ_３（ＣＦ_３）_３、ＬｉＣｌ、ＬｉＦ、ＬｉＢｒ、ＬｉＩ、ＬｉＢ（Ｃ_２Ｏ_４）_２、リチウムジフルオロ（オキサレート）ボレート及びリチウムビス（オキサレート）ボレート等が挙げられる。
上記リチウム塩は、１種であっても２種以上の混合物であってもよい。中でも、ＬｉＰＦ_６又はＬｉ（ＦＳＯ_２）_２Ｎが好ましい。

上記高分子電解質組成物に含まれる上記リチウム塩の重量割合は上記高分子電解質組成物の重量を基準として１０～３０重量％である。上記高分子電解質組成物に含まれる上記リチウム塩の重量割合が上記高分子電解質組成物の重量を基準として１０重量％未満であると、上記高分子電解質組成物がイオン伝導しなくなり、３０重量％を超えると塩が部分析出し対向面の電池反応が不均一になる。
イオン伝導性の観点から、上記高分子電解質組成物に含まれる上記リチウム塩の重量割合は上記高分子電解質組成物の重量を基準として１５～２５重量％であることが好ましい。

上記高分子電解質組成物は、公知の高分子化合物に使用される可塑剤、安定剤、酸化防止剤あるいは離型剤等の添加剤を、さらに含んでもよい。

上記高分子電解質組成物のガラス転移温度は、－６０～２０℃であることが好ましく、さらに好ましくは－５０～０℃である。上記高分子電解質組成物のガラス転移温度が上記範囲であると、高分子電解質組成物の得られる電極の構造強度と柔軟性のバランスが良好となる。高分子電解質組成物のガラス転移温度は、高分子電解質組成物に含まれるリチウム塩の重量割合で調節することができる。

高分子電解質組成物、重合体（Ｐ）等のガラス転移温度の測定には、例えば示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を使用することができる。ガラス転移温度はＡＳＴＭ　Ｄ３４１８－８２に規定の方法（ＤＳＣ法）で測定する。測定条件を以下に記載する。
装置：Ｑ２０００［ＴＡ－インスツルメンツ社製］
サンプルパン：アルミニウム
測定雰囲気：窒素　５０ｍＬ／ｍｉｎ
温度プログラム：　
（１）５０℃まで１０℃／分で昇温
（２）５０℃で１０分間保持
（３）１０℃／分で－８０℃まで冷却
（４）－８０℃で１０分間保持
（５）１０℃／分で５０℃まで昇温
上記測定によって得られた示差走査熱量曲線から、縦軸を吸発熱量、横軸を温度とするグラフを描き、そのグラフの低温側のベースラインを高温側に延長した直線と、ガラス転移の階段状変化部分の曲線の勾配が最大になるような点で引いた接線との交点の温度をガラス転移温度とする。

上記高分子電解質組成物の製造方法は、特に制限されないが、例えば上記重合体（Ｐ）と上記リチウム塩と、上記重合体（Ｐ）と上記リチウム塩の両方を溶解可能な有機溶媒を所定の割合で混合した後、必要であれば脱溶剤して得ることができる。
上記混合は従来公知の方法、例えばホモミキサー、ホモディスパー、ウエーブローター、ホモジナイザー、ディスパーサー、ペイントコンディショナー、ボールミル、マグネチックスターラー、メカニカルスターラーなどの混合機を用いて行うことが好ましい。

上記重合体（Ｐ）と上記リチウム塩の両方を溶解可能な有機溶媒としては特に限定されないが、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン等のＮ－アルキルピロリドン類、ジメチルスルホキシド、１，３－ジメチル－２－イミダゾリジノン等の非プロトン性極性溶媒、γ－ブチロラクトン、酢酸ブチルなどのエステル系溶媒、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネート系溶媒、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル等のアルキレングリコールモノアルキルエーテル、あるいはイソプロピルアルコール等のアルコール系溶媒、水及びこれらの混合物が好適に用いられる。中でも非プロトン性極性溶媒が最も溶解性が高く好ましい。

リチウムイオン電池用被覆電極活物質粒子は、電極活物質粒子表面の少なくとも一部が被覆層で被覆された被覆電極活物質粒子である。
電極活物質粒子として、正極活物質粒子、負極活物質粒子が挙げられる。被覆電極活物質粒子は、被覆正極活物質粒子、被覆負極活物質粒子のいずれであってもよい。

上記正極活物質粒子としては、リチウムイオン電池の正極活物質として用いることができるものであればよく、特に制限されない。
正極活物質粒子としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物｛遷移金属が１種である複合酸化物（ＬｉＣｏＯ_２、ＬｉＮｉＯ_２、ＬｉＡｌＭｎＯ_４、ＬｉＭｎＯ_２及びＬｉＭｎ_２Ｏ_４等）、遷移金属元素が２種である複合酸化物（例えばＬｉＦｅＭｎＯ_４、ＬｉＮｉ_１－ｘＣｏ_ｘＯ_２、ＬｉＭｎ_１－ｙＣｏ_ｙＯ_２、ＬｉＮｉ_１／３Ｃｏ_１／３Ａｌ_１／３Ｏ_２及びＬｉＮｉ_０．８Ｃｏ_０．１５Ａｌ_０．０５Ｏ_２）及び金属元素が３種類以上である複合酸化物［例えばＬｉＭ_ａＭ’_ｂＭ’’_ｃＯ_２（Ｍ、Ｍ’及びＭ’’はそれぞれ異なる遷移金属元素であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝１を満たす。例えばＬｉＮｉ_１／３Ｍｎ_１／３Ｃｏ_１／３Ｏ_２）等］等｝、リチウム含有遷移金属リン酸塩（例えばＬｉＦｅＰＯ_４、ＬｉＣｏＰＯ_４、ＬｉＭｎＰＯ_４及びＬｉＮｉＰＯ_４）、遷移金属酸化物（例えばＭｎＯ_２及びＶ_２Ｏ_５）、遷移金属硫化物（例えばＭｏＳ_２及びＴｉＳ_２）及び導電性高分子（例えばポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン及びポリ－ｐ－フェニレン及びポリビニルカルバゾール）等が挙げられ、２種以上を併用してもよい。
なお、リチウム含有遷移金属リン酸塩は、遷移金属サイトの一部を他の遷移金属で置換したものであってもよい。

上記負極活物質粒子としては、リチウムイオン電池の負極活物質として用いることができるものであれば特に制限されない。負極活物質粒子としては、炭素系材料［黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、樹脂焼成体（例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等）、コークス類（例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等）及び炭素繊維等］、珪素系材料［珪素、酸化珪素（ＳｉＯｘ）、珪素－炭素複合体（炭素粒子の表面を珪素及び／又は炭化珪素で被覆したもの、珪素粒子又は酸化珪素粒子の表面を炭素及び／又は炭化珪素で被覆したもの並びに炭化珪素等）及び珪素合金（珪素－アルミニウム合金、珪素－リチウム合金、珪素－ニッケル合金、珪素－鉄合金、珪素－チタン合金、珪素－マンガン合金、珪素－銅合金及び珪素－スズ合金等）等］、導電性高分子（例えばポリアセチレン及びポリピロール等）、金属（スズ、アルミニウム、ジルコニウム及びチタン等）、金属酸化物（チタン酸化物及びリチウム・チタン酸化物等）及び金属合金（例えばリチウム－スズ合金、リチウム－アルミニウム合金及びリチウム－アルミニウム－マンガン合金等）等及びこれらと炭素系材料との混合物等が挙げられる。
上記負極活物質粒子のうち、内部にリチウム又はリチウムイオンを含まないものについては、予め負極活物質粒子の一部又は全部にリチウム又はリチウムイオンを含ませるプレドープ処理を施してもよい。

電極活物質粒子の体積平均粒子径は、電池の電気特性の観点から、０．１～１００μｍであることが好ましく、１～５０μｍであることがより好ましく、２～２０μｍであることがさらに好ましい。
電極活物質粒子の体積平均粒子径は、マイクロトラック法（レーザー回折・散乱法ともいう）によって求めた粒度分布における積算値５０％での粒径（Ｄｖ５０）を意味する。マイクロトラック法とは、レーザー光を粒子に照射することによって得られる散乱光を利用して粒度分布を求める方法である。なお、体積平均粒子径の測定には、レーザー回折・散乱式の粒子径分布測定装置［マイクロトラック・ベル（株）製のマイクロトラック等］を用いることができる。

被覆電極活物質粒子では、電池の内部抵抗等の観点から、上記被覆層は、導電助剤を含むことが好ましい。

被覆層が導電助剤を含む場合、導電助剤としては、導電性を有する材料から選択されることが好ましい。
導電助剤として好ましいものとしては、金属［アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、金、銅及びチタン等］、カーボン［グラファイト及びカーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック及びサーマルランプブラック等）等］、及びこれらの混合物等が挙げられる。
これらの導電助剤は１種単独で用いられてもよいし、２種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物として用いられてもよい。
なかでも、電気的安定性の観点から、より好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、金、銅、チタン及びこれらの２種以上の混合物であり、さらに好ましくは銀、金、アルミニウム、ステンレス及びカーボンであり、特に好ましくはカーボンである。
またこれらの導電助剤としては、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料［好ましくは、上記した導電助剤のうち金属のもの］をめっき等でコーティングしたものでもよい。

導電助剤の平均粒子径は、特に限定されるものではないが、電池の電気特性の観点から、０．０１～１０μｍ程度であることが好ましい。
「導電助剤の粒子径」とは、導電助剤の輪郭線上の任意の２点間の距離のうち、最大の距離Ｌを意味する。「平均粒子径」の値としては、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）や透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）等の観察手段を用い、数～数十視野中に観察される粒子の粒子径の平均値として算出される値を採用するものとする。

被覆層が導電助剤を含む場合、被覆層を構成する重合体（Ｐ）と導電助剤の比率は特に限定されるものではないが、電池の内部抵抗等の観点から、重量比率で重合体（Ｐ）（樹脂固形分重量）：導電助剤が１：０．０１～１：５０であることが好ましく、１：０．２～１：３．０であることがより好ましい。

上記被覆層中の上記高分子電解質組成物の重量割合は、３０～７０重量％であることが好ましい。被覆層中の上記高分子電解質組成物の重量割合が上記範囲であると、導電性とイオン伝導性のバランスが良好となる。被覆層中の上記高分子電解質組成物の重量割合は、より好ましくは３２～６５重量％であり、さらに好ましくは３５～６５重量％である。
導電助剤は、高分子電解質組成物の重量に含まれない。

上記高分子電解質組成物の重量割合が、上記被覆電極活物質粒子の重量を基準として１～６重量％である。
上記高分子電解質組成物の重量割合が、上記被覆電極活物質粒子の重量を基準として１重量％未満であると、被覆電極活物質粒子を備えるリチウムイオン電池のレート特性が低下する場合があり、また、導電助剤の結着を維持できず内部抵抗増加の原因になり、６重量％を超えると、樹脂量が多く内部抵抗増加の原因となる。上記高分子電解質組成物の重量割合は、上記被覆電極活物質粒子の重量を基準として、好ましくは１．５～５．５重量％であり、より好ましくは２．０～５．０重量％である。

被覆電極活物質粒子は、被覆層を構成する高分子電解質組成物、電極活物質粒子及び必要に応じて用いる導電助剤を混合することによって製造することができる。
被覆層を構成する高分子電解質組成物、電極活物質粒子及び導電助剤を混合する順番は特に限定されず、例えば、事前に混合した被覆層を構成する高分子電解質組成物と導電助剤からなる樹脂組成物を電極活物質粒子とさらに混合してもよいし、高分子電解質組成物、電極活物質粒子及び導電助剤を同時に混合してもよいし、電極活物質粒子に高分子電解質組成物を混合し、さらに導電助剤を混合してもよい。

被覆電極活物質粒子は、電極活物質粒子を、高分子電解質組成物で被覆することで得ることができ、例えば、電極活物質粒子を万能混合機に入れて３０～５００ｒｐｍで撹拌した状態で、高分子電解質組成物を含む樹脂溶液を１～９０分かけて滴下混合し、さらに必要に応じて導電助剤を混合し、撹拌したまま５０～２００℃に昇温し、０．００７～０．０４ＭＰａまで減圧した後に１０～１５０分保持することにより得ることができる。

被覆電極活物質粒子を備えるリチウムイオン電池について説明する。
被覆電極活物質粒子は、被覆正極活物質粒子又は被覆負極活物質粒子であってよく、被覆正極活物質粒子及び被覆負極活物質粒子であってもよい。
リチウムイオン電池は、上記被覆正極活物質粒子及び／又は被覆負極活物質粒子を備えるものであり、被覆正極活物質粒子を含む正極及び／又は被覆負極活物質粒子を含む負極を備えるものであることが好ましく、上記被覆正極活物質粒子を含む正極及び被覆負極活物質粒子を含む負極を備えるものであることがより好ましい。

被覆正極活物質粒子を備えるリチウムイオン電池として、被覆正極活物質粒子と、電解質及び溶媒を含有する電解液とを含む正極活物質層を備える正極を備えるリチウムイオン電池が挙げられる。
正極活物質層は、上記被覆正極活物質粒子の非結着体からなることが好ましい。
被覆正極活物質粒子の非結着体とは、被覆正極活物質粒子が結着剤（バインダともいう）により位置を固定されていないことを意味する。すなわち、被覆正極活物質粒子は、それぞれ外力に応じて移動できる状態である。

正極活物質層が非結着体からなる場合、被覆正極活物質粒子同士は結着剤によって不可逆的に固定されていない。不可逆的な固定とは、被覆正極活物質粒子同士が下記の公知の溶剤乾燥型のリチウムイオン電池用結着剤によって接着固定されていることを意味し、接着固定された被覆正極活物質粒子同士を分離するためには被覆正極活物質粒子同士の界面を機械的に破壊する必要がある。一方、非結着体の場合は、正極活物質粒子同士は不可逆的な接着固定がされていないため、被覆正極活物質粒子同士の界面を機械的に破壊することなく分離することができる。
後記の負極活物質層が被覆負極活物質粒子の非結着体からなる場合についても同様である。

正極において、正極活物質層は、溶剤乾燥型結着剤を含まないことが好ましい。
溶剤乾燥型結着剤としてはデンプン、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルピロリドン、テトラフルオロエチレン、スチレン－ブタジエンゴム、ポリエチレン及びポリプロピレン等の公知のリチウムイオン電池用結着剤等が挙げられる。これらの結着剤は溶剤に溶解又は分散して用いられ、溶剤を揮発、留去することで表面が粘着性を示すことなく固体化して、被覆正極活物質粒子同士及び被覆正極活物質粒子と集電体とを強固に固定するものである。

電解質としては、公知の電解液に用いられている電解質が使用でき、例えば、ＬｉＰＦ_６、ＬｉＢＦ_４、ＬｉＳｂＦ_６、ＬｉＡｓＦ_６、ＬｉＣｌＯ_４及びＬｉＮ（ＦＳＯ_２）_２等の無機アニオンのリチウム塩、ＬｉＮ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_２、ＬｉＮ（Ｃ_２Ｆ_５ＳＯ_２）_２及びＬｉＣ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_３等の有機アニオンのリチウム塩が挙げられる。これらの内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのはＬｉＮ（ＦＳＯ_２）_２である。

溶媒としては、公知の電解液に用いられている非水溶媒が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン及びこれらの２種以上の混合物を用いることができる。

ラクトン化合物としては、５員環（γ－ブチロラクトン及びγ－バレロラクトン等）及び６員環（δ－バレロラクトン等）のラクトン化合物等が挙げられる。

環状炭酸エステルとしては、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート（ＥＣ）及びブチレンカーボネート（ＢＣ）等が挙げられる。
鎖状炭酸エステルとしては、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、メチルエチルカーボネート（ＭＥＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、メチル－ｎ－プロピルカーボネート、エチル－ｎ－プロピルカーボネート及びジ－ｎ－プロピルカーボネート等が挙げられる。

鎖状カルボン酸エステルとしては、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル及びプロピオン酸メチル等が挙げられる。

環状エーテルとしては、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、１，３－ジオキソラン及び１，４－ジオキサン等が挙げられる。鎖状エーテルとしては、ジメトキシメタン及び１，２－ジメトキシエタン等が挙げられる。

リン酸エステルとしては、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸エチルジメチル、リン酸ジエチルメチル、リン酸トリプロピル、リン酸トリブチル、リン酸トリ（トリフルオロメチル）、リン酸トリ（トリクロロメチル）、リン酸トリ（トリフルオロエチル）、リン酸トリ（トリパーフルオロエチル）、２－エトキシ－１，３，２－ジオキサホスホラン－２－オン、２－トリフルオロエトキシ－１，３，２－ジオキサホスホラン－２－オン及び２－メトキシエトキシ－１，３，２－ジオキサホスホラン－２－オン等が挙げられる。

ニトリル化合物としては、アセトニトリル等が挙げられる。アミド化合物としては、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）等が挙げられる。スルホンとしては、ジメチルスルホン及びジエチルスルホン等が挙げられる。

これらの溶媒は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

電解液中の溶媒の引火点は、リチウムイオン電池の発熱や膨張を防止する観点から、１００℃以上であることが好ましく、１２０℃以上であることがより好ましく、１３０℃以上であることがさらに好ましい。一方、電解液中の溶媒の引火点は、１６０℃以下であってもよい。

溶媒の引火点は、ＪＩＳ　Ｋ　２２６５－１－２００７で規定されるタグ密閉法により測定される温度である。

これらの溶媒のうち、イオン伝導性の観点から好ましいのは、ジメチルカーボネート、プロピレンカーボネート及びエチレンカーボネートからなる群より選択される少なくとも一種であり、より好ましくは、プロピレンカーボネートおよび／またはエチレンカーボネートである。

正極において、正極活物質層は、上記の被覆正極活物質粒子の被覆層中に必要に応じて含まれる導電助剤とは別に、導電助剤をさらに含んでもよい。被覆層中に必要に応じて含まれる導電助剤が被覆正極活物質粒子と一体であるのに対し、正極活物質層が含む導電助剤は被覆正極活物質粒子と別々に含まれている点で区別できる。
正極活物質層が含んでいてもよい導電助剤としては、上記の被覆電極活物質粒子で説明したものを用いることができる。正極活物質層が導電助剤を含む場合、正極活物質層に含まれる導電助剤は、被覆層に含まれる導電助剤と同じであってもよいし、異なっていてもよい。

正極において、正極活物質層が導電助剤を含む場合、正極中に含まれる導電助剤と被覆層中に含まれる導電助剤の合計含有量は、正極活物質層から電解液を除いた重量を基準として１０重量％未満であることが好ましく、７重量％未満であることがより好ましい。一方、正極中に含まれる導電助剤と被覆層中に含まれる導電助剤の合計含有量は、正極活物質層から電解液を除いた重量を基準として１重量％以上であることが好ましい。

正極において、正極活物質層の厚みは、電池性能の観点から、１５０～６００μｍであることが好ましく、２００～４５０μｍであることがより好ましい。

正極は、例えば、被覆正極活物質粒子と、電解質及び溶媒を含有する電解液とを含む正極スラリーを集電体に塗布した後、乾燥させることによって作製することができる。具体的には、上記正極スラリーを、集電体上にバーコーター等の塗工装置で塗布後、不織布をスラリー上に静置して吸液すること等で、溶媒を除去し、必要によりプレス機でプレスする方法等が挙げられる。

正極スラリーは、例えば、被覆正極活物質粒子を電解液に分散させることによって作製することができる。
正極スラリーに含まれる被覆正極活物質粒子は、当該粒子の分散性および電極成形性の観点から、正極スラリーの重量を基準として４０～８０重量％であることが好ましく、４５～７５重量％であることがより好ましい。
正極スラリーにおいて、電解液中の電解質の濃度は、１．２～５．０ｍｏｌ／Ｌであることが好ましく、１．５～４．５ｍｏｌ／Ｌであることがより好ましく、１．８～４．０ｍｏｌ／Ｌであることがさらに好ましく、２．０～３．５ｍｏｌ／Ｌであることが特に好ましい。
このような電解液は、適当な粘性を有するので、被覆正極活物質粒子間に液膜を形成することができ、被覆正極活物質粒子に潤滑効果（被覆正極活物質粒子の位置調整能力）を付与することができる。

正極は、集電体をさらに備え、上記集電体の表面に上記正極活物質層が設けられていることが好ましい。例えば、正極は、導電性高分子材料からなる樹脂集電体を備え、上記樹脂集電体の表面に上記正極活物質層が設けられていることが好ましい。

被覆負極活物質粒子を備えるリチウムイオン電池は、被覆負極活物質粒子と、電解質及び溶媒を含有する電解液とを含む負極活物質層を備える負極を備えるリチウムイオン電池であってよい。
負極活物質層は、上記被覆負極活物質粒子の非結着体からなることが好ましい。
被覆負極活物質粒子の非結着体とは、被覆負極活物質粒子が結着剤により位置を固定されていないことを意味する。すなわち、被覆負極活物質粒子は、それぞれ外力に応じて移動できる状態である。

負極において、負極活物質層は、溶剤乾燥型結着剤を含まないことが好ましい。
溶剤乾燥型結着剤としては、上述した公知のリチウムイオン電池用結着剤等が挙げられる。これらの結着剤は溶剤に溶解又は分散して用いられ、溶剤を揮発、留去することで表面が粘着性を示すことなく固体化して、被覆負極活物質粒子同士及び被覆負極活物質粒子と集電体とを強固に固定するものである。

負極において、電解液に含まれる電解質及び溶媒としては、上記の正極で説明したものを用いることができる。

負極において、負極活物質層は、上記被覆負極活物質粒子の被覆層中に必要に応じて含まれる導電助剤とは別に、導電助剤をさらに含んでもよい。被覆層中に必要に応じて含まれる導電助剤が被覆負極活物質粒子と一体であるのに対し、負極活物質層が含む導電助剤は被覆負極活物質粒子と別々に含まれている点で区別できる。
負極活物質層が含んでいてもよい導電助剤としては、上記の被覆電極活物質粒子で説明したものを用いることができる。負極活物質層が導電助剤を含む場合、負極活物質層に含まれる導電助剤は、被覆層に含まれる導電助剤と同じであってもよいし、異なっていてもよい。

負極において、負極活物質層が導電助剤を含む場合、負極中に含まれる導電助剤と被覆層中に含まれる導電助剤の合計含有量は、負極活物質層から電解液の重量を除いた重量を基準として２０重量％未満であることが好ましく、１０重量％未満であることがより好ましい。一方、負極中に含まれる導電助剤と被覆層中に含まれる導電助剤の合計含有量は、負極活物質層から電解液の重量を除いた重量を基準として０．５重量％以上であることが好ましい。

負極において、負極活物質層の厚みは、電池性能の観点から、１５０～６００μｍであることが好ましく、２００～４５０μｍであることがより好ましい。

負極は、例えば、被覆負極活物質粒子と、電解質及び溶媒を含有する電解液とを含む負極スラリーを集電体に塗布した後、乾燥させることによって作製することができる。具体的には、上記負極スラリーを、集電体上にバーコーター等の塗工装置で塗布後、不織布をスラリー上に静置して吸液すること等で、溶媒を除去し、必要によりプレス機でプレスする方法等が挙げられる。

上記負極は、集電体をさらに備え、上記集電体の表面に上記負極活物質層が設けられていることが好ましい。例えば、負極は、導電性高分子材料からなる樹脂集電体を備え、上記樹脂集電体の表面に上記負極活物質層が設けられていることが好ましい。

正極及び負極において、集電体を構成する材料としては、銅、アルミニウム、チタン、ステンレス鋼、ニッケル及びこれらの合金等の金属材料、並びに、焼成炭素、導電性高分子材料、導電性ガラス等が挙げられる。
集電体の形状は特に限定されず、上記の材料からなるシート状の集電体、及び、上記の材料で構成された微粒子からなる堆積層であってもよい。
集電体の厚さは、特に限定されないが、５０～５００μｍであることが好ましい。

樹脂集電体を構成する導電性高分子材料としては例えば、樹脂に導電剤を添加したものを用いることができる。
導電性高分子材料を構成する導電剤としては、被覆層の任意成分である導電助剤と同様のものを好適に用いることができる。
導電性高分子材料を構成する樹脂としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルアクリレート（ＰＭＡ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの２種以上の混合物等が挙げられる。
電気的安定性の観点から、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）及びポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）が好ましく、さらに好ましくはポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）及びポリメチルペンテン（ＰＭＰ）である。
樹脂集電体は、特開２０１２－１５０９０５号公報及び国際公開第２０１５／００５１１６号等に記載された公知の方法で得ることができる。

リチウムイオン電池は、対極となる電極を組み合わせて、セパレータと共にセル容器に収納し、電解液を注入し、セル容器を密封することで得られる。また、集電体の一方の面に正極を形成し、もう一方の面に負極を形成してバイポーラ（双極）型電極を作製し、バイポーラ（双極）型電極をセパレータと積層してセル容器に収納し、電解液を注入し、セル容器を密封することでも得られる。
上記の被覆正極活物質粒子を含む正極及び／又は被覆負極活物質粒子を含む負極を用いることにより、リチウムイオン電池が得られる。リチウムイオン電池において、正極が、被覆正極活物質粒子を含む正極である場合、負極はリチウムイオン電池の負極に使用可能なものであればよく特に限定されないが、好ましくは、上記被覆負極活物質粒子を含む負極である。また、リチウムイオン電池において、負極が上記被覆負極活物質粒子を含む負極である場合、正極はリチウムイオン電池の正極に使用可能ものであればよく特に限定されないが、好ましくは、上記被覆正極活物質粒子を含む正極である。

［実施例］
ガラス転移温度は、ＡＳＴＭ　Ｄ３４１８－８２に規定の方法（ＤＳＣ法）で上記の条件で測定した。
重合体の絶対分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）の静的光散乱法で測定した。

＜製造例４－１：重合体（Ｐ－１）の合成＞
撹拌機、温度計、還流冷却管、滴下ロート及び窒素ガス導入管を付した４つ口コルベンに重合溶媒としてトルエン３００部を仕込み７５℃に昇温した。次いで、Ｎ－ビニルピロリドン（以下ＶＰと略記）３０部、２－エチルヘキシルアクリレート（以下ＥＨＡと略記）６５部、アクリル酸４．５部及び１，６－ヘキサンジオールジメタクリレート（以下ＨＤＭＡと略記）０．５部を配合したモノマー配合液と、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）０．０３部をトルエン５部に溶解した開始剤溶液とを４つ口コルベン内に窒素を吹き込みながら、撹拌下、滴下ロートで２時間かけて連続的に滴下してラジカル重合を行った。滴下終了後、７５℃に昇温し反応を１時間継続した。次いで２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）０．０１部をトルエン１部に溶解した開始剤溶液を滴下ロートで投入しさらに反応を３時間継続して重合体（Ｐ－１）のトルエン溶液を得た。得られた重合体（Ｐ－１）のトルエン溶液をメタノール／イオン交換水（１／１体積比）中に滴下して再沈殿を行い、白色塊状の重合体（Ｐ－１）を得た。得られた重合体（Ｐ－１）のメタノール溶液での光散乱法を用いて測定した絶対分子量は６９０００、ガラス転移温度は－２５℃であった。

＜製造例４－２～４－３：重合体（Ｐ－２）～（Ｐ－３）の合成＞
製造例４－１において、モノマー配合液の配合を表４－１の通り変更した他は同様にして重合体（Ｐ－２）及び（Ｐ－３）を得た。それぞれの絶対分子量及びガラス転移温度は表４－１に記載した。

＜製造例４－４～４－９：重合体（Ｐ－４）～（Ｐ－９）の合成＞
製造例４－１において、重合溶媒をＮ，Ｎ－ジメチルホルムアミド（以下ＤＭＦと略記）３００部に、モノマー配合液の配合を表４－１の通り変更した他は同様にして重合体（Ｐ－４）～（Ｐ－９）のＤＭＦ溶液を得た。得られたＤＭＦ溶液をアセトン中に滴下して再沈殿を行い、重合体（Ｐ－４）～（Ｐ－９）を得た。それぞれの絶対分子量及びガラス転移温度は表４－１に記載した。

表４－１中の単量体を以下に示す。
ＶＰ：Ｎ－ビニルピロリドン
ＰＣＭＡ：（２－オキソ－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチルメタクリレート
ＥＨＭＡ：２－エチルヘキシルメタクリレート
ＥＨＡ：２－エチルヘキシルアクリレート
ＡＡ：アクリル酸
ＭＡＡ：メタクリル酸
ＨＤＭＡ：１，６－ヘキサンジオールジメタクリレート

＜実施例４－１＞
（高分子電解質組成物の製造）
製造例４－１で得られた重合体（Ｐ－１）９部とリチウムビス（フルオロスルホニル）イミド（以下ＬｉＦＳＩと略記）１部をアセトン４０部に溶解させ、高分子電解質組成物（Ｄ－１）のアセトン溶液（固形分濃度２０％）を作製した。

（被覆正極活物質粒子の製造）
正極活物質粒子としてリチウム－ニッケル－コバルト－アルミニウム複合酸化物（ＮＣＡ）［戸田工業（株）製、体積平均粒子径６．４μｍ］９１部を万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］に入れ、室温、７２０ｒｐｍで撹拌した状態で、上記高分子電解質組成物（Ｄ－１）のアセトン溶液（固形分濃度２０％）１５部及び導電助剤としてアセチレンブラック［電気化学工業（株）製、デンカブラック（登録商標）］５部を２分かけて滴下し、さらに５分撹拌した。
撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を１２０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を３時間維持して揮発分を留去した。得られた粉体を目開き２１２μｍの篩いで分級し、被覆正極活物質粒子を得た。
被覆正極活物質粒子の重量に対する、高分子電解質組成物（Ｄ－１）の重量の割合は、３重量％であった。

（電解液の作製）
エチレンカーボネート（３９部）、プロピレンカーボネート（３５部）及びＬｉＦＳＩ（２６部）を混合して電解液（Ｘ－１）を調製した。

（正極の作製）
上記で得られた被覆正極活物質粒子（９９部）と、電解液（Ｘ－１）（２５部）と、カーボンナノファイバー（昭和電工（株）製、製品名ＶＧＣＦ－Ｈ）１部とを混合し、（株）シンキー製あわとり練太郎を用いて２０００ｒｐｍで３分間混合し、正極活物質スラリーを調製した。得られた正極活物質スラリーを、アルミニウム集電箔上に、正極活物質目付量が８０ｍｇ／ｃｍ^２になるように、上記集電箔の片面に塗布し、１．４ＭＰａの圧力で約１０秒間プレスし、正極（１５ｍｍφ）を得た。

（被覆負極活物質粒子の製造）
負極活物質粒子として、難黒鉛化性炭素（ＨＣ）粉末［（株）クレハ・バッテリー・マテリアルズ・ジャパン製カーボトロン（登録商標）ＰＳ（Ｆ）、数平均粒子径１８μｍ］８９部を万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］に入れ、室温、７２０ｒｐｍで撹拌した状態で、上記高分子電解質組成物（Ｄ－１）のアセトン溶液（固形分濃度２０％）１５部及び導電助剤としてアセチレンブラック［電気化学工業（株）製、デンカブラック（登録商標）］６部を２分かけて滴下し、さらに５分撹拌した。
撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を１２０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を３時間維持して揮発分を留去した。得られた粉体を目開き２１２μｍの篩いで分級し、被覆負極活物質粒子を得た。

（負極の作製）
上記で得られた被覆負極活物質粒子（９８部）と電解液（Ｘ－１）（２０部）と、カーボンナノファイバー（昭和電工（株）製、製品名ＶＧＣＦ－Ｈ）２部とを混合し、（株）シンキー製あわとり練太郎を用いて２０００ｒｐｍで３分間混合し、負極活物質スラリーを調製した。得られた負極活物質スラリーを、銅集電箔上に、負極活物質目付量が３４ｍｇ／ｃｍ^２になるように、上記集電箔の片面に塗布し、１．４ＭＰａの圧力で約１０秒間プレスし、負極（１５ｍｍφ）を得た。

（リチウムイオン電池の製造）
得られた正極及び負極を、セパレータ（セルガード製＃３５０１）を介して組み合わせ、電解液（Ｘ－１）を注入して、ラミネートセル（リチウムイオン電池）（Ｍ－１）を作製した。

＜実施例４－２＞
実施例４－１において、重合体（Ｐ－１）を表４－２に示す重合体に代えた以外は、実施例４－１と同じ方法で実施例４－２の高分子電解質組成物（Ｄ－２）を作製した。高分子電解質組成物（Ｄ－２）を使用し、高分子電解質組成物、正極に使用する活物質及び導電助剤の重量割合、並びに、電解液を表４－２の通り変更した他は実施例４－１と同様にして、リチウムイオン電池（Ｍ－２）を作製した。

＜実施例４－３＞
実施例４－１において、重合体（Ｐ－１）を表４－２に示す重合体に代え、溶媒をアセトンからメタノールに代えた以外は、実施例４－１と同じ方法で実施例４－３の高分子電解質組成物（Ｄ－３）を作製した。高分子電解質組成物（Ｄ－３）を使用し、高分子電解質組成物、正極に使用する活物質及び導電助剤の重量割合、並びに、電解液を表４－２の通り変更した他は実施例４－１と同様にして、リチウムイオン電池（Ｍ－３）を作製した。

＜実施例４－４＞
実施例４－３において、正極組成物の組成比率を代えた以外は、実施例４－３と同じ方法で実施例４－４の高分子電解質組成物（Ｄ－４）を作製した。高分子電解質組成物（Ｄ－４）を使用し、高分子電解質組成物、正極に使用する活物質及び導電助剤の重量割合、並びに、電解液を表４－２の通り変更した他は実施例４－１と同様にして、リチウムイオン電池（Ｍ－４）を作製した。

＜実施例４－５＞
実施例４－３において、正極組成物の組成比率を代えた以外は、実施例４－３と同じ方法で実施例４－５の高分子電解質組成物（Ｄ－５）を作製した。高分子電解質組成物（Ｄ－５）を使用し、高分子電解質組成物、正極に使用する活物質及び導電助剤の重量割合、並びに、電解液を表４－２の通り変更した他は実施例４－１と同様にして、リチウムイオン電池（Ｍ－５）を作製した。

＜実施例４－６＞
実施例４－３において、重合体（Ｐ－４）を表４－２に示す重合体に代えた以外は、実施例４－３と同じ方法で実施例４－６の高分子電解質組成物（Ｄ－６）を作製した。高分子電解質組成物（Ｄ－６）を使用し、高分子電解質組成物、正極に使用する活物質及び導電助剤の重量割合、並びに、電解液を表４－２の通り変更した他は実施例４－１と同様にして、リチウムイオン電池（Ｍ－６）を作製した。

＜実施例４－７＞
実施例４－３において、重合体（Ｐ－４）を表４－２に示す重合体に代えた以外は、実施例４－３と同じ方法で実施例４－７の高分子電解質組成物（Ｄ－７）を作製した。高分子電解質組成物（Ｄ－７）を使用し、高分子電解質組成物、正極に使用する活物質及び導電助剤の重量割合、並びに、電解液を表４－２の通り変更した他は実施例４－１と同様にして、リチウムイオン電池（Ｍ－７）を作製した。

＜実施例４－８＞
実施例４－３において、重合体（Ｐ－４）を表４－２に示す重合体に代えた以外は、実施例４－３と同じ方法で実施例４－８の高分子電解質組成物（Ｄ－８）を作製した。高分子電解質組成物（Ｄ－８）を使用し、高分子電解質組成物、正極に使用する活物質及び導電助剤の重量割合、並びに、電解液を表４－２の通り変更した他は実施例４－１と同様にして、リチウムイオン電池（Ｍ－８）を作製した。

＜比較例４－１～４－３＞
実施例４－１において、重合体（Ｐ－１）を表４－２に示す重合体に代えた以外は、実施例４－１と同じ方法で比較例４－１～４－３の高分子電解質組成物（Ｄ－９）～（Ｄ－１１）を作製した。高分子電解質組成物（Ｄ－１）に代えて高分子電解質組成物（Ｄ－９）～（Ｄ－１１）を使用し他は実施例４－１と同様にして、リチウムイオン電池（Ｍ－９）～（Ｍ－１１）を作製した。

＜レート特性の評価＞
上記で作製したリチウムイオン電池（Ｍ－１）～（Ｍ－１１）を４５℃に設定した恒温槽（エスペック社製、ＰＦＵ－３Ｋ）の内部に載置して調温し、その状態で充放電装置（北斗電工社製、ＨＪ０５０１ＳＭ８Ａ）を用いて当該電池に対して充電処理を施した。なお、この充電処理では、充電電流を０．０５Ｃとし、ＣＣＣＶ充電（定電流・定電圧モード）にて終止電圧４．２Ｖまで充電を行った。その後、終止電圧２．５Ｖまで０．０５Ｃでの定電流放電を行った。

上記で初回充放電を行ったリチウムイオン電池に対し、２サイクル目の充放電処理を行った。この際、放電時のレートを１Ｃおよび０．０５Ｃに設定して同様の充放電処理をそれぞれ行い、放電容量を測定した。そして、０．０５Ｃでの放電容量に対する１Ｃでの放電容量の百分率（１００×（１Ｃでの放電容量）／（０．０５Ｃでの放電容量））（％）を算出して、放電レート特性の評価指標とした。結果を下記の表４－２に示す。

＜充放電試験：サイクル特性の評価＞
４５℃下、充放電測定装置「ＨＪ－ＳＤ８」［北斗電工（株）製］を用いて以下の方法によりリチウムイオン電池（Ｍ－１）～（Ｍ－１１）について充放電試験を行った。
定電流定電圧方式（０．０５Ｃ）で４．２Ｖまで充電した後、１０分間の休止後、定電流方式（０．０５Ｃ）で２．６Ｖまで放電した。
このサイクルを２０回繰り返し、１回目と２０回目での各サイクルで取りだせた放電容量の比の百分率（１００×２０回目の放電容量／１回目の放電容量）をサイクル特性（％）とした。結果を表４－２に示す。

表４－２中の記載は以下の通りである。
ＮＣＡ：リチウム－ニッケル－コバルト－アルミニウム複合酸化物
ＡＢ：アセチレンブラック
ＣＦ：カーボンナノファイバー
ＨＣ：難黒鉛化性炭素
ＤＭＣ：ジメチルカーボネート
ＥＣ：エチレンカーボネート
ＰＣ：プロピレンカーボネート
ＬｉＦＳＩ：リチウムビス（フルオロスルホニル）イミド
ＬｉＰＦ_６：ヘキサフルオロリン酸リチウム
表４－２中の被覆層中の高分子電解質組成物の重量割合（重量％）は、被覆正極活物質粒子の被覆層中の高分子電解質組成物の重量割合（１００×（高分子電解質組成物の重量）／（高分子電解質組成物及びアセチレンブラックの合計重量））である。実施例４－１～４－８及び比較例４－１～４－３において、被覆負極活物質粒子の被覆層中の高分子電解質組成物の重量割合は、３３重量％であった。

なお、本明細書には、本国際出願の基礎出願に記載されている、以下の技術思想が記載されている。
（１－１）負極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層で被覆されている被覆負極活物質粒子及び前記被覆負極活物質粒子と接する第１の樹脂集電体層を少なくとも含む負極用樹脂集電体を備える負極と、正極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層で被覆されている被覆正極活物質粒子及び正極用樹脂集電体を備える正極とを有するリチウムイオン電池であって、
前記第１の樹脂集電体層が、負極用ポリオレフィン樹脂と負極用導電性フィラーとを含む負極用導電性樹脂組成物からなり、
前記第１の樹脂集電体層に含まれる負極用導電性フィラーが、白金、金、銀、銅、ニッケル及びチタンからなる群から選択される１種以上の金属元素からなり、
前記被覆負極活物質粒子の被覆層に含まれる高分子化合物（Ａ１）が、単量体（ａ１）を構成単量体として前記高分子化合物（Ａ１）の構成単量体の合計重量を基準として９０重量％以上含み、かつ、前記単量体（ａ１）が、アクリル酸、アクリル酸メチル、メタクリル酸及びメタクリル酸メチルからなる群から選択される１種以上であり、
前記正極用樹脂集電体が、正極用ポリオレフィン樹脂と正極用導電性フィラーとを含む正極用導電性樹脂組成物からなり、
前記正極用導電性フィラーが、黒鉛、カーボンブラック及びカーボンナノチューブからなる群から選択される１種以上であり、
前記被覆正極活物質粒子の被覆層に含まれる高分子化合物（Ａ２）が、単量体（ａ２）を構成単量体として前記高分子化合物（Ａ２）の構成単量体の合計重量を基準として９０重量％以上含み、かつ、前記単量体（ａ２）が、炭素数３～２２の直鎖又は分岐のアルキル鎖を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルである
ことを特徴とするリチウムイオン電池。
（１－２）前記負極用導電性樹脂組成物の融点が、前記正極用導電性樹脂組成物の融点よりも１０～３０℃高い（１－１）に記載のリチウムイオン電池。
（１－３）前記正極用導電性樹脂組成物の融点が、１３５～１６５℃である（１－１）又は（１－２）に記載のリチウムイオン電池。
（１－４）前記負極用導電性樹脂組成物の融点が、１５０～１７０℃である（１－１）～（１－３）のいずれかに記載のリチウムイオン電池。
（１－５）前記正極用導電性フィラーの重量割合が、前記正極用導電性樹脂組成物の重量を基準として１５～３０重量％である（１－１）～（１－４）のいずれかに記載のリチウムイオン電池。
（１－６）前記負極用導電性フィラーの重量割合が、前記負極用導電性樹脂組成物の重量を基準として４５～７０重量％である（１－１）～（１－５）のいずれかに記載のリチウムイオン電池。
（１－７）前記負極用樹脂集電体が、前記第１の樹脂集電体層に接する第２の樹脂集電体層を含み、
前記第２の樹脂集電体層が、負極用ポリオレフィン樹脂と負極用導電性フィラーとを含む負極用導電性樹脂組成物からなり、
前記第２の樹脂集電体層に含まれる負極用導電性フィラーが、白金、金、銀、銅、ニッケル、チタン、黒鉛、カーボンブラック及びカーボンナノチューブからなる群から選択される１種以上である請求項（１－１）～（１－６）のいずれかに記載のリチウムイオン電池。

（２－１）マトリックス樹脂及び導電性フィラーを含む樹脂組成物からなるリチウムイオン電池用樹脂集電体であって、
前記導電性フィラーが無機金属化合物であり、
前記導電性フィラーの体積抵抗率が５０μΩｃｍ～１Ωｃｍであることを特徴とするリチウムイオン電池用樹脂集電体。
（２－２）前記導電性フィラーの体積平均粒子径が１～１５μｍである（２－１）に記載のリチウムイオン電池用樹脂集電体。
（２－３）前記導電性フィラーの重量割合が、前記リチウムイオン電池用樹脂集電体の重量を基準として３０～８０重量％である（２－１）又は（２－２）に記載のリチウムイオン電池用樹脂集電体。
（２－４）前記導電性フィラーが、チタン又は銅を含む無機金属化合物である（２－１）～（２－３）のいずれかに記載のリチウムイオン電池用樹脂集電体。
（２－５）前記マトリックス樹脂が、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン及びキシレンからなる群より選ばれる少なくとも１種に溶解する樹脂である（２－１）～（２－４）のいずれかに記載のリチウムイオン電池用樹脂集電体。
（２－６）（２－１）～（２－５）のいずれかに記載のリチウムイオン電池用樹脂集電体を備えるリチウムイオン電池。
（２－７）マトリックス樹脂、導電性フィラー及び溶媒を含む樹脂組成物スラリーを基材表面に塗工する塗工工程と、
前記塗工工程の後に、前記樹脂組成物スラリーが塗工された前記基材を乾燥する乾燥工程とを有するリチウムイオン電池用樹脂集電体の製造方法であって、
前記導電性フィラーが無機金属化合物であり、
前記導電性フィラーの体積抵抗率が５０μΩｃｍ～１Ωｃｍであることを特徴とするリチウムイオン電池用樹脂集電体の製造方法。

（３－１）第１導電性フィラーを含む第１導電性樹脂層と、前記第１導電性樹脂層上に形成されており、第２導電性フィラーを含む第２導電性樹脂層とを備え、
前記第１導電性フィラーは、真密度が１．１～１．８ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンであり、
前記第２導電性フィラーは、真密度が２．０～２．５ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンであるリチウムイオン電池用樹脂集電体。
（３－２）前記第１導電性フィラーの結晶子サイズ（Ｌｃ）が、１．０～２．０ｎｍであり、前記第２導電性フィラーの結晶子サイズ（Ｌｃ）が、２．１～１００ｎｍである（３－１）に記載のリチウムイオン電池用樹脂集電体。
（３－３）前記第１導電性フィラーが、ハードカーボンである（３－１）又は（３－２）に記載のリチウムイオン電池用樹脂集電体。
（３－４）前記第１導電性樹脂層に含まれる前記第１導電性フィラーの重量割合が、前記第１導電性樹脂層の重量に基づいて１０～５０重量％である（３－１）～（３－３）のいずれかに記載のリチウムイオン電池用樹脂集電体。
（３－５）第１面が第１導電性フィラーを含む第１導電性樹脂層からなり、第２面が第２導電性フィラーを含む第２導電性樹脂層からなるリチウムイオン電池用樹脂集電体の製造方法であって、
前記第１導電性フィラーは、真密度が１．１～１．８ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンであり、前記第２導電性フィラーは、真密度が２．０～２．５ｇ／ｃｍ^３の導電性カーボンであり、
前記第１導電性フィラーを含む第１導電性樹脂組成物及び前記第２導電性フィラーを含む第２導電性樹脂組成物を共押出しして積層する工程を有するリチウムイオン電池用樹脂集電体の製造方法。

（４－１）電極活物質粒子表面の少なくとも一部が被覆層で被覆された被覆電極活物質粒子であって、
前記被覆層が高分子電解質組成物を含み、
前記高分子電解質組成物が、下記一般式（１）で表示される単量体（ｍ１）及び／又は下記一般式（２）で表示される単量体（ｍ２）と下記一般式（３）で表示される単量体（ｍ３）とを含む単量体組成物の重合体（Ｐ）及びリチウム塩を含み、
前記単量体組成物における前記単量体（ｍ１）と前記単量体（ｍ２）との合計重量割合が前記単量体組成物の重量を基準として１０～６０重量％であり、
前記単量体組成物における前記単量体（ｍ３）の重量割合が前記単量体組成物の重量を基準として４０～９０重量％であり、
前記重合体（Ｐ）の重量割合が前記高分子電解質組成物の重量を基準として７０～９０重量％であり、
前記リチウム塩の重量割合が前記高分子電解質組成物の重量を基準として１０～３０重量％であり、
前記高分子電解質組成物の重量割合が、前記被覆電極活物質粒子の重量を基準として１～６重量％であるリチウムイオン電池用被覆電極活物質粒子。

［一般式（３）中、Ｒ^３は水素原子又はメチル基を表し、Ｒ^４は水素原子、炭素数４～１２のアルキル基又は末端に（メタ）アクリロイル基を有する炭素数２～６のアルキル基を表す。］
（４－２）前記被覆層中の前記高分子電解質組成物の重量割合が３０～７０重量％である（４－１）に記載の被覆電極活物質粒子。
（４－３）（４－１）又は（４－２）に記載の被覆電極活物質粒子を備えるリチウムイオン電池。

本発明のリチウムイオン電池は、特に、定置用電源、携帯電話、パーソナルコンピューター及びハイブリッド自動車、電気自動車用に用いられるリチウムイオン電池として有用である。

Claims

負極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層で被覆されている被覆負極活物質粒子及び前記被覆負極活物質粒子と接する第１の樹脂集電体層を少なくとも含む負極用樹脂集電体を備える負極と、正極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層で被覆されている被覆正極活物質粒子及び正極用樹脂集電体を備える正極とを有するリチウムイオン電池であって、
前記第１の樹脂集電体層が、負極用ポリオレフィン樹脂と負極用導電性フィラーとを含む負極用導電性樹脂組成物からなり、
前記第１の樹脂集電体層に含まれる負極用導電性フィラーが、白金、金、銀、銅、ニッケル及びチタンからなる群から選択される１種以上の金属元素からなり、
前記被覆負極活物質粒子の被覆層に含まれる高分子化合物（Ａ１）が、単量体（ａ１）を構成単量体として前記高分子化合物（Ａ１）の構成単量体の合計重量を基準として９０重量％以上含み、かつ、前記単量体（ａ１）が、アクリル酸、アクリル酸メチル、メタクリル酸及びメタクリル酸メチルからなる群から選択される１種以上であり、
前記正極用樹脂集電体が、正極用ポリオレフィン樹脂と正極用導電性フィラーとを含む正極用導電性樹脂組成物からなり、
前記正極用導電性フィラーが、黒鉛、カーボンブラック、ハードカーボン及びカーボンナノチューブからなる群から選択される１種以上であり、
前記被覆正極活物質粒子の被覆層に含まれる高分子化合物（Ａ２）が、単量体（ａ２）を構成単量体として前記高分子化合物（Ａ２）の構成単量体の合計重量を基準として９０重量％以上含み、かつ、前記単量体（ａ２）が、炭素数３～２２の直鎖又は分岐のアルキル鎖を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルである
ことを特徴とするリチウムイオン電池。
前記負極用導電性樹脂組成物の融点が、前記正極用導電性樹脂組成物の融点よりも１０～３０℃高い請求項１に記載のリチウムイオン電池。
前記正極用導電性樹脂組成物の融点が、１３５～１６５℃である請求項１又は２に記載のリチウムイオン電池。
前記負極用導電性樹脂組成物の融点が、１５０～１７０℃である請求項１～３のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
前記正極用導電性フィラーの重量割合が、前記正極用導電性樹脂組成物の重量を基準として１５～３０重量％である請求項１～４のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
前記負極用導電性フィラーの重量割合が、前記負極用導電性樹脂組成物の重量を基準として３０～８０重量％である請求項１～５のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
前記負極用導電性フィラーの重量割合が、前記負極用導電性樹脂組成物の重量を基準として４５～７０重量％である請求項１～５のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
前記負極用樹脂集電体が、前記第１の樹脂集電体層に接する第２の樹脂集電体層を含み、
前記第２の樹脂集電体層が、負極用ポリオレフィン樹脂と負極用導電性フィラーとを含む負極用導電性樹脂組成物からなり、
前記第２の樹脂集電体層に含まれる負極用導電性フィラーが、白金、金、銀、銅、ニッケル、チタン、黒鉛、カーボンブラック及びカーボンナノチューブからなる群から選択される１種以上である請求項１～７のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
前記負極用樹脂集電体に含まれる前記負極用導電性フィラーの体積抵抗率が５０μΩｃｍ～１Ωｃｍである請求項１～８のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
前記負極用導電性フィラーの体積平均粒子径が１～１５μｍである請求項１～９のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
前記負極用導電性フィラーが、チタン又は銅を含む無機金属化合物である請求項１～１０のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
前記負極用ポリオレフィン樹脂が、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン及びキシレンからなる群より選ばれる少なくとも１種に溶解する樹脂である請求項１～１１のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
前記正極用樹脂集電体は、前記正極用導電性フィラーである第１導電性フィラーを含む第１導電性樹脂層と、前記第１導電性樹脂層上に形成されており、前記正極用導電性フィラーである第２導電性フィラーを含む第２導電性樹脂層とを備え、
前記第１導電性フィラーは、真密度が１．１～１．８ｇ／ｃｍ^３であり、
前記第２導電性フィラーは、真密度が２．０～２．５ｇ／ｃｍ^３である請求項１～１２のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
前記第１導電性フィラーの結晶子サイズ（Ｌｃ）が、１．０～２．０ｎｍであり、前記第２導電性フィラーの結晶子サイズ（Ｌｃ）が、２．１～１００ｎｍである請求項１３に記載のリチウムイオン電池。
前記第１導電性フィラーが、ハードカーボンである請求項１３又は１４に記載のリチウムイオン電池。
前記第１導電性樹脂層に含まれる前記第１導電性フィラーの重量割合が、前記第１導電性樹脂層の重量に基づいて１０～５０重量％である請求項１３～１５のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。