JP2017010937A - リチウムイオン電池及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
図1〜図3を参照して、本発明の第1実施形態であるリチウムイオン電池及びその製造方法について説明する。図1は、本発明の第1実施形態であるリチウムイオン電池の製造方法を示す模式図、図2は、第1実施形態のリチウムイオン電池の製造方法に適用される集電体を示す平面図、図3は、第1実施形態のリチウムイオン電池の製造方法により製造されたリチウムイオン電池を示す斜視図である。
被覆層が含む被覆用樹脂組成物の例としては、ビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、アニリン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリカーボネート等が挙げられる。これらの中ではビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂又はポリアミド樹脂が好ましく、なかでも、ビニル樹脂がより好ましく、電解液に浸漬した際の吸液率が10%以上であり、飽和吸液状態での引張破断伸び率が10%以上であるビニル樹脂(A)がより好ましい。
吸液率(%)=[(電解液浸漬後のビニル樹脂の重量−電解液浸漬前のビニル樹脂の重量)/電解液浸漬前のビニル樹脂の重量]×100
吸液率を求めるための電解液としては、エチレンカーボネート(EC)、ジエチルカーボネート(DEC)を体積割合でEC:DEC=3:7で混合した混合溶媒に、電解質としてLiPF6を1mol/Lの濃度になるように溶解した非水電解液を用いる。
吸液率を求める際の電解液への浸漬は、50℃、3日間行う。50℃、3日間の浸漬を行うことにより樹脂が飽和吸液状態となる。なお、飽和吸液状態とは、それ以上電解液に浸漬してもビニル樹脂の重量が増えない状態をいう。
なお、リチウムイオン電池を製造する際に使用する電解液は、上記電解液に限定されるものではなく、他の電解液を使用してもよい。
また、吸液率の好ましい上限値としては、400%であり、より好ましい上限値としては300%である。
引張破断伸び率(%)=[(破断時試験片長さ−試験前試験片長さ)/試験前試験片長さ]×100
引張破断伸び率は20%以上であることが好ましく、30%以上であることがより好ましい。
また、引張破断伸び率の好ましい上限値としては、400%であり、より好ましい上限値としては300%である。
CH2=C(R1)COOR2 (1)
[式(1)中、R1は水素原子又はメチル基であり、R2は炭素数4〜12の直鎖又は炭素数4〜36の分岐アルキル基である。]
R2は、炭素数4〜12の直鎖若しくは分岐アルキル基、又は、炭素数13〜36の分岐アルキル基であることが好ましく、それぞれ下記のエステル化合物が挙げられる。
炭素数4〜12の直鎖アルキル基としては、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基が挙げられる。
炭素数4〜12の分岐アルキル基としては、1−メチルプロピル基(sec−ブチル基)、2−メチルプロピル基、1,1−ジメチルエチル基(tert−ブチル基)、1−メチルブチル基、1,1−ジメチルプロピル基、1,2−ジメチルプロピル基、2,2−ジメチルプロピル基(ネオペンチル基)、1−メチルペンチル基、2−メチルペンチル基、3−メチルペンチル基、4−メチルペンチル基、1,1−ジメチルブチル基、1,2−ジメチルブチル基、1,3−ジメチルブチル基、2,2−ジメチルブチル基、2,3−ジメチルブチル基、1−エチルブチル基、2−エチルブチル基、1−メチルヘキシル基、2−メチルヘキシル基、2−メチルヘキシル基、4−メチルヘキシル基、5−メチルヘキシル基、1−エチルペンチル基、2−エチルペンチル基、3−エチルペンチル基、1,1−ジメチルペンチル基、1,2−ジメチルペンチル基、1,3−ジメチルペンチル基、2,2−ジメチルペンチル基、2,3−ジメチルペンチル基、2−エチルペンチル基、1−メチルヘプチル基、2−メチルヘプチル基、3−メチルヘプチル基、4−メチルヘプチル基、5−メチルヘプチル基、6−メチルヘプチル基、1,1−ジメチルヘキシル基、1,2−ジメチルヘキシル基、1,3−ジメチルヘキシル基、1,4−ジメチルヘキシル基、1,5−ジメチルヘキシル基、1−エチルヘキシル基、2−エチルヘキシル基、1−メチルオクチル基、2−メチルオクチル基、3−メチルオクチル基、4−メチルオクチル基、5−メチルオクチル基、6−メチルオクチル基、7−メチルオクチル基、1,1−ジメチルヘプチル基、1,2−ジメチルヘプチル基、1,3−ジメチルヘプチル基、1,4−ジメチルヘプチル基、1,5−ジメチルヘプチル基、1,6−ジメチルヘプチル基、1−エチルヘプチル基、2−エチルヘプチル基、1−メチルノニル基、2−メチルノニル基、3−メチルノニル基、4−メチルノニル基、5−メチルノニル基、6−メチルノニル基、7−メチルノニル基、8−メチルノニル基、1,1−ジメチルオクチル基、1,2−ジメチルオクチル基、1,3−ジメチルオクチル基、1,4−ジメチルオクチル基、1,5−ジメチルオクチル基、1,6−ジメチルオクチル基、1,7−ジメチルオクチル基、1−エチルオクチル基、2−エチルオクチル基、1−メチルデシル基、2−メチルデシル基、3−メチルデシル基、4−メチルデシル基、5−メチルデシル基、6−メチルデシル基、7−メチルデシル基、8−メチルデシル基、9−メチルデシル基、1,1−ジメチルノニル基、1,2−ジメチルノニル基、1,3−ジメチルノニル基、1,4−ジメチルノニル基、1,5−ジメチルノニル基、1,6−ジメチルノニル基、1,7−ジメチルノニル基、1,8−ジメチルノニル基、1−エチルノニル基、2−エチルノニル基、1−メチルウンデシル基、2−メチルウンデシル基、3−メチルウンデシル基、4−メチルウンデシル基、5−メチルウンデシル基、6−メチルウンデシル基、7−メチルウンデシル基、8−メチルウンデシル基、9−メチルウンデシル基、10−メチルウンデシル基、1,1−ジメチルデシル基、1,2−ジメチルデシル基、1,3−ジメチルデシル基、1,4−ジメチルデシル基、1,5−ジメチルデシル基、1,6−ジメチルデシル基、1,7−ジメチルデシル基、1,8−ジメチルデシル基、1,9−ジメチルデシル基、1−エチルデシル基、2−エチルデシル基等が挙げられる。
炭素数13〜36の分岐アルキル基としては、1−アルキルアルキル基[1−メチルドデシル基、1−ブチルエイコシル基、1−ヘキシルオクタデシル基、1−オクチルヘキサデシル基、1−デシルテトラデシル基、1−ウンデシルトリデシル基等]、2−アルキルアルキル基[2−メチルドデシル基、2−ヘキシルオクタデシル基、2−オクチルヘキサデシル基、2−デシルテトラデシル基、2−ウンデシルトリデシル基、2−ドデシルヘキサデシル基、2−トリデシルペンタデシル基、2−デシルオクタデシル基、2−テトラデシルオクタデシル基、2−ヘキサデシルオクタデシル基、2−テトラデシルエイコシル基、2−ヘキサデシルエイコシル基等]、3〜34−アルキルアルキル基(3−アルキルアルキル基、4−アルキルアルキル基、5−アルキルアルキル基、32−アルキルアルキル基、33−アルキルアルキル基及び34−アルキルアルキル基等)、並びに、プロピレンオリゴマー(7〜11量体)、エチレン/プロピレン(モル比16/1〜1/11)オリゴマー、イソブチレンオリゴマー(7〜8量体)及びα−オレフィン(炭素数5〜20)オリゴマー(4〜8量体)等から得られるオキソアルコールから水酸基を除いた残基のような1又はそれ以上の分岐アルキル基を含有する混合アルキル基等が挙げられる。
エステル化合物(a3)を構成する炭素数1〜3の1価の脂肪族アルコールとしては、メタノール、エタノール、1−プロパノール及び2−プロパノール等が挙げられる。
重合性不飽和二重結合を有する構造としてはビニル基、アリル基、スチレニル基及び(メタ)アクリロイル基等が挙げられる。
アニオン性基としては、スルホン酸基及びカルボキシル基等が挙げられる。
重合性不飽和二重結合とアニオン性基とを有するアニオン性単量体はこれらの組み合わせにより得られる化合物であり、例えばビニルスルホン酸、アリルスルホン酸、スチレンスルホン酸及び(メタ)アクリル酸が挙げられる。
なお、(メタ)アクリロイル基は、アクリロイル基及び/又はメタクリロイル基を意味する。
アニオン性単量体の塩(a4)を構成するカチオンとしては、リチウムイオン、ナトリウムイオン、カリウムイオン及びアンモニウムイオン等が挙げられる。
ビニルモノマー(a2)と(メタ)アクリル酸(a11)の重量比が10/90〜90/10であると、これを重合してなる重合体は、活物質との接着性が良好で剥離しにくくなる。
上記重量比は、30/70〜85/15であることが好ましく、40/60〜70/30であることがさらに好ましい。
装置:Alliance GPC V2000(Waters社製)
溶媒:オルトジクロロベンゼン
標準物質:ポリスチレン
検出器:RI
サンプル濃度:3mg/ml
カラム固定相:PLgel 10μm、MIXED−B 2本直列(ポリマーラボラトリーズ社製)
カラム温度:135℃
重合に際しては、公知の重合開始剤{アゾ系開始剤[2,2’−アゾビス(2−メチルプロピオニトリル)、2,2’−アゾビス(2,4−ジメチルバレロニトリル等)]、パーオキサイド系開始剤(ベンゾイルパーオキサイド、ジ−t−ブチルパーオキサイド、ラウリルパーオキサイド等)等}を使用して行なえばよい。
さらに導電助剤を含む正極電極組成物及び負極電極組成物は、活物質粒子、電解液及び導電助剤を混合分散して得られる導電助剤を含む電極スラリーを用いることで形成することができる。導電助剤を含むスラリーを用いて配置された正極電極組成物及び負極電極組成物は活物質粒子の間に導電助剤を含有し、それによって電極組成物中での電子移動が良好となる。
樹脂集電体が含む導電性樹脂層を構成する導電性を有する高分子材料は、導電性高分子であってもよいし、導電性を有さない高分子に導電性を付与した高分子材料であってもよい。
シール部材は、好ましくは両面テープ状のシール部材(平面状の基材の両面に上述の熱硬化性樹脂等を塗布して形成したシール部材等)を用いることができ、三層構造のシールフィルム(ポリエチレンナフタレートフィルムの上下に変性ポリプロピレンフィルムを積層したフィルム等)等の公知のものを用いることができる。シールフィルムはインパルスシーラー等の公知のシール装置を用いて加熱圧着することでシールすることができる。
撹拌機、温度計、還流冷却管、滴下ロート及び窒素ガス導入管を付した4つ口フラスコにN,N−ジメチルホルムアミド(以下、DMFと記載する)407.9部を仕込み75℃に昇温した。次いで、メタクリル酸242.8部、メチルメタクリレート97.1部、2−エチルヘキシルメタクリレート242.8部、及びDMF116.5部を配合したモノマー配合液と、2,2’−アゾビス(2,4−ジメチルバレロニトリル)1.7部及び2,2’−アゾビス(2−メチルブチロニトリル)4.7部をDMF58.3部に溶解した開始剤溶液とを4つ口フラスコ内に窒素を吹き込みながら、撹拌下、滴下ロートで2時間かけて連続的に滴下してラジカル重合を行った。滴下終了後、75℃で反応を3時間継続した。次いで80℃に昇温し反応を3時間継続し樹脂濃度50%の共重合体溶液を得た。これにDMFを789.8部加えて、樹脂固形分濃度30重量%である被覆用樹脂溶液を得た。
LiCoO2粉末[日本化学工業(株)製 セルシードC−8G]96重量部を万能混合機に入れ、室温、150rpmで撹拌した状態で、被覆用樹脂溶液(樹脂固形分濃度30重量%)を樹脂固形分として2重量部になるように60分かけて滴下混合し、さらに30分撹拌した。
難黒鉛化性炭素[(株)クレハ・バッテリー・マテリアルズ・ジャパン製 カーボトロン(登録商標)PS(F)]90重量部を万能混合機に入れ、室温、150rpmで撹拌した状態で、被覆用樹脂溶液(樹脂固形分濃度30重量%)を樹脂固形分として5重量部になるように60分かけて滴下混合し、さらに30分撹拌した。
エチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)の混合溶媒(体積比率1:1)に、LiPF6を1mol/Lの割合で溶解させてリチウムイオン電池用電解液を作製した。
被覆正極活物質67重量部、炭素繊維[大阪ガスケミカル(株)製 ドナカーボ・ミルド S−243:平均繊維長500μm、平均繊維径13μm]1重量部、上記電解液32重量部を混合して、正極スラリーを作製した。
被覆負極活物質粒子52重量部、正極スラリーの製造で使用したものと同じ炭素繊維1重量部、上記電解液47重量部を混合して、負極スラリーを作製した。
二軸押出機にて、ポリプロピレン(PP)[商品名「サンアロマー(登録商標)PL500A」、サンアロマー株式会社製]75重量%、アセチレンブラック[商品名「デンカブラックHS−100」]20重量%、及び樹脂改質剤[商品名「ユーメックス(登録商標)1001」、三洋化成工業株式会社製]5重量%を、180℃、100rpm、滞留時間10分の条件で溶融混練し集電体用材料を得た。なお、上記各成分の量は混合比を表わし、ポリプロピレン、アセチレンブラック及び樹脂改質剤の合計が100重量%である。得られた集電体用材料を、熱プレス機により圧延することで、厚さ100μmの正極用集電体を得た。
集電体成形用の金型として、幅5mm×長さ30mm×高さ1mmの凸部を有するSUS製金型と、前記凸部と対になる凹部を有するSUS製金型を用意した。前記正極用集電体を前記金型の凹部と凸部との間に挟み、80℃の高温槽内に6時間静置して加熱した後、室温まで放冷し、金型を外すことで、凹部を有する正極集電体を得た。
凹部を形成した前記の正極集電体の凹部内に前記正極スラリーを注入し、正極活物質層を形成した正極を作製した。続いて、凹部を形成した前記の負極集電体の凹部内に前記負極スラリーを注入し、負極活物質層を形成した負極を作製した。正極の正極活物質層側の表面にセパレータを配置し、その上に負極の負極活物質層を形成した負極集電体を、正極集電体と負極集電体の凹部の周縁部同士がセパレータを介して重なるようにかぶせた、周縁部とセパレータとの間を市販のエポキシ樹脂接着剤で封止し単セルを製造した。
上記単セルの正極・負極集電体それぞれに容器外部へ繋がるリード部分(電流取り出し用端子)を導電性接着剤で接続した後、アルミラミネートで覆い真空下でシールしてリチウムイオン電池を製造した。
4 セパレータ
5 正極活物質
6 負極活物質
7 正極集電体
7a 凸部
7b 周縁部
7c 凹部
8 負極集電体
9 シール部材
Claims (13)
- 正極活物質及び電解液を含んでなる正極電極組成物と負極活物質及び電解液を含んでなる負極電極組成物とがセパレータを介して対峙し、電池外装体を兼ねる一対の集電体に前記正極電極組成物、前記負極電極組成物及び前記セパレータが挟持され、
前記一対の集電体の少なくとも一方には凹部が形成され、
前記正極電極組成物及び前記負極電極組成物の少なくとも一方が、前記凹部内に配置されていることを特徴とするリチウムイオン電池。 - 請求項1記載のリチウムイオン電池において、
前記一対の集電体のそれぞれに凹部が形成され、
前記正極電極組成物及び前記負極電極組成物のそれぞれが前記凹部内に配置されていることを特徴とするリチウムイオン電池。 - 請求項1または2記載のリチウムイオン電池において、
前記集電体は導電性樹脂層を含んでなる樹脂集電体であることを特徴とするリチウムイオン電池。 - 請求項1〜3のいずれかに記載のリチウムイオン電池において、
前記一対の集電体が前記凹部の周縁部においてシール部材を介してシールされ、前記正極電極組成物、前記負極電極組成物及び前記セパレータが一対の前記集電体内に封止されてなることを特徴とするリチウムイオン電池。 - 請求項1〜4のいずれかに記載のリチウムイオン電池において、
前記セパレータは平板状に形成されていることを特徴とするリチウムイオン電池。 - 請求項1〜5のいずれかに記載のリチウムイオン電池において、
前記正極電極組成物及び前記負極電極組成物のうち少なくとも一方の前記電極組成物が、正極活物質粒子又は負極活物質粒子が有する表面の少なくとも一部に被覆用樹脂組成物を含んでなる被覆層を有する被覆正極活物質粒子又は被覆負極活物質粒子を含んでなることを特徴とするリチウムイオン電池。 - 請求項1〜6のいずれかに記載のリチウムイオン電池を製造する方法であって、
少なくとも一部に凹部が形成された集電体を形成する工程と、
前記集電体に形成された前記凹部内に正極電極組成物又は負極電極組成物を配置する工程と
を備えることを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。 - 請求項7に記載のリチウム電池の製造方法において、
前記集電体に形成された前記凹部内に配置された正極電極組成物又は負極電極組成物の表面にセパレータを配置する工程を備えることを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。 - 請求項7又は8に記載のリチウム電池の製造方法において、
前記凹部内に前記正極電極組成物又は前記負極電極組成物を配置する工程は、
前記凹部内に正極活物質粒子又は負極活物質粒子を充填する工程と、
前記正極活物質粒子又は前記負極活物質粒子が充填された前記凹部内に電解液を加える工程と
を備えることを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。 - 請求項7又は8に記載のリチウム電池の製造方法において、
前記凹部内に前記正極電極組成物又は前記負極電極組成物を配置する工程は、前記凹部内に、正極活物質粒子と電解液とを含んでなる正極スラリー又は負極活物質粒子と電解液とを含んでなる負極スラリーを充填する工程を備えることを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。 - 請求項7〜10のいずれかに記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
前記集電体の前記凹部の周縁部にシール部材を配置する工程と、
前記シール部材により前記一対の集電体を前記周縁部においてシールし、前記負極電極組成物及び前記セパレータを一対の前記凹部内に封止する工程を備える
ことを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。 - 請求項7〜11のいずれかに記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
少なくとも一部に前記凹部が形成された集電体を形成する工程は、前記集電体に複数の前記凹部を形成する工程を備えることを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。 - 請求項11記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
さらに複数の前記凹部を形成した前記集電体が有する前記凹部の周縁部を切断する工程を備えることを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。
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