JP2019009116A - リチウムイオン電池及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
図1及び図2を参照して、本発明の一実施形態であるリチウムイオン電池について説明する。図1は本発明の一実施形態であるリチウムイオン電池を示す斜視図、図2は一実施形態のリチウムイオン電池を示す断面図である。
吸液率(%)=[(電解液浸漬後のビニル樹脂の重量−電解液浸漬前のビニル樹脂の重量)/電解液浸漬前のビニル樹脂の重量]×100
吸液率を求めるための電解液としては、エチレンカーボネート(EC)、ジエチルカーボネート(DEC)を体積割合でEC:DEC=3:7で混合した混合溶媒に、電解質としてLiPF6を1mol/Lの濃度になるように溶解した非水電解液を用いる。
引張破断伸び率(%)=[(破断時試験片長さ−試験前試験片長さ)/試験前試験片長さ]×100
CH2=C(R1)COOR2 (1)
[式(1)中、R1は水素原子又はメチル基であり、R2は炭素数4〜12の直鎖又は炭素数4〜36の分岐アルキル基である。]
R2は、炭素数4〜12の直鎖若しくは分岐アルキル基、又は、炭素数13〜36の分岐アルキル基であることが好ましく、それぞれ下記のエステル化合物が挙げられる。
炭素数4〜12の直鎖アルキル基としては、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基が挙げられる。
炭素数4〜12の分岐アルキル基としては、1−メチルプロピル基(sec−ブチル基)、2−メチルプロピル基、1,1−ジメチルエチル基(tert−ブチル基)、1−メチルブチル基、1,1−ジメチルプロピル基、1,2−ジメチルプロピル基、2,2−ジメチルプロピル基(ネオペンチル基)、1−メチルペンチル基、2−メチルペンチル基、3−メチルペンチル基、4−メチルペンチル基、1,1−ジメチルブチル基、1,2−ジメチルブチル基、1,3−ジメチルブチル基、2,2−ジメチルブチル基、2,3−ジメチルブチル基、1−エチルブチル基、2−エチルブチル基、1−メチルヘキシル基、2−メチルヘキシル基、2−メチルヘキシル基、4−メチルヘキシル基、5−メチルヘキシル基、1−エチルペンチル基、2−エチルペンチル基、3−エチルペンチル基、1,1−ジメチルペンチル基、1,2−ジメチルペンチル基、1,3−ジメチルペンチル基、2,2−ジメチルペンチル基、2,3−ジメチルペンチル基、2−エチルペンチル基、1−メチルヘプチル基、2−メチルヘプチル基、3−メチルヘプチル基、4−メチルヘプチル基、5−メチルヘプチル基、6−メチルヘプチル基、1,1−ジメチルヘキシル基、1,2−ジメチルヘキシル基、1,3−ジメチルヘキシル基、1,4−ジメチルヘキシル基、1,5−ジメチルヘキシル基、1−エチルヘキシル基、2−エチルヘキシル基、1−メチルオクチル基、2−メチルオクチル基、3−メチルオクチル基、4−メチルオクチル基、5−メチルオクチル基、6−メチルオクチル基、7−メチルオクチル基、1,1−ジメチルヘプチル基、1,2−ジメチルヘプチル基、1,3−ジメチルヘプチル基、1,4−ジメチルヘプチル基、1,5−ジメチルヘプチル基、1,6−ジメチルヘプチル基、1−エチルヘプチル基、2−エチルヘプチル基、1−メチルノニル基、2−メチルノニル基、3−メチルノニル基、4−メチルノニル基、5−メチルノニル基、6−メチルノニル基、7−メチルノニル基、8−メチルノニル基、1,1−ジメチルオクチル基、1,2−ジメチルオクチル基、1,3−ジメチルオクチル基、1,4−ジメチルオクチル基、1,5−ジメチルオクチル基、1,6−ジメチルオクチル基、1,7−ジメチルオクチル基、1−エチルオクチル基、2−エチルオクチル基、1−メチルデシル基、2−メチルデシル基、3−メチルデシル基、4−メチルデシル基、5−メチルデシル基、6−メチルデシル基、7−メチルデシル基、8−メチルデシル基、9−メチルデシル基、1,1−ジメチルノニル基、1,2−ジメチルノニル基、1,3−ジメチルノニル基、1,4−ジメチルノニル基、1,5−ジメチルノニル基、1,6−ジメチルノニル基、1,7−ジメチルノニル基、1,8−ジメチルノニル基、1−エチルノニル基、2−エチルノニル基、1−メチルウンデシル基、2−メチルウンデシル基、3−メチルウンデシル基、4−メチルウンデシル基、5−メチルウンデシル基、6−メチルウンデシル基、7−メチルウンデシル基、8−メチルウンデシル基、9−メチルウンデシル基、10−メチルウンデシル基、1,1−ジメチルデシル基、1,2−ジメチルデシル基、1,3−ジメチルデシル基、1,4−ジメチルデシル基、1,5−ジメチルデシル基、1,6−ジメチルデシル基、1,7−ジメチルデシル基、1,8−ジメチルデシル基、1,9−ジメチルデシル基、1−エチルデシル基、2−エチルデシル基等が挙げられる。
炭素数13〜36の分岐アルキル基としては、1−アルキルアルキル基[1−メチルドデシル基、1−ブチルエイコシル基、1−ヘキシルオクタデシル基、1−オクチルヘキサデシル基、1−デシルテトラデシル基、1−ウンデシルトリデシル基等]、2−アルキルアルキル基[2−メチルドデシル基、2−ヘキシルオクタデシル基、2−オクチルヘキサデシル基、2−デシルテトラデシル基、2−ウンデシルトリデシル基、2−ドデシルヘキサデシル基、2−トリデシルペンタデシル基、2−デシルオクタデシル基、2−テトラデシルオクタデシル基、2−ヘキサデシルオクタデシル基、2−テトラデシルエイコシル基、2−ヘキサデシルエイコシル基等]、3〜34−アルキルアルキル基(3−アルキルアルキル基、4−アルキルアルキル基、5−アルキルアルキル基、32−アルキルアルキル基、33−アルキルアルキル基及び34−アルキルアルキル基等)、並びに、プロピレンオリゴマー(7〜11量体)、エチレン/プロピレン(モル比16/1〜1/11)オリゴマー、イソブチレンオリゴマー(7〜8量体)及びα−オレフィン(炭素数5〜20)オリゴマー(4〜8量体)等から得られるオキソアルコールから水酸基を除いた残基のような1又はそれ以上の分岐アルキル基を含有する混合アルキル基等が挙げられる。
エステル化合物(a3)を構成する炭素数1〜3の1価の脂肪族アルコールとしては、メタノール、エタノール、1−プロパノール及び2−プロパノール等が挙げられる。
重合性不飽和二重結合を有する構造としてはビニル基、アリル基、スチレニル基及び(メタ)アクリロイル基等が挙げられる。
重合性不飽和二重結合とアニオン性基とを有するアニオン性単量体はこれらの組み合わせにより得られる化合物であり、例えばビニルスルホン酸、アリルスルホン酸、スチレンスルホン酸及び(メタ)アクリル酸が挙げられる。
なお、(メタ)アクリロイル基は、アクリロイル基及び/又はメタクリロイル基を意味する。
上記重量比は、30/70〜85/15であることが好ましく、40/60〜70/30であることがさらに好ましい。
装置:Alliance GPC V2000(Waters社製)
溶媒:オルトジクロロベンゼン
標準物質:ポリスチレン
検出器:RI
サンプル濃度:3mg/ml
カラム固定相:PLgel 10μm、MIXED−B 2本直列(ポリマーラボラトリーズ社製)
カラム温度:135℃
撹拌機、温度計、還流冷却管、滴下ロート及び窒素ガス導入管を付した4つ口フラスコにN,N−ジメチルホルムアミド(以下、DMFと記載する)407.9部を仕込み75℃に昇温した。次いで、メタクリル酸242.8部、メチルメタクリレート97.1部、2−エチルヘキシルメタクリレート242.8部、及びDMF116.5部を配合したモノマー配合液と、2,2’−アゾビス(2,4−ジメチルバレロニトリル)1.7部及び2,2’−アゾビス(2−メチルブチロニトリル)4.7部をDMF58.3部に溶解した開始剤溶液とを4つ口フラスコ内に窒素を吹き込みながら、撹拌下、滴下ロートで2時間かけて連続的に滴下してラジカル重合を行った。滴下終了後、75℃で反応を3時間継続した。次いで80℃に昇温し反応を3時間継続し樹脂濃度50%の共重合体溶液を得た。これにDMFを789.8部加えて、樹脂固形分濃度30重量%である被覆用樹脂溶液を得た。
LiCoO2粉末[日本化学工業(株)製 セルシードC−8G]96重量部を万能混合機に入れ、室温、150rpmで撹拌した状態で、被覆用樹脂溶液(樹脂固形分濃度30重量%)を樹脂固形分として2重量部になるように60分かけて滴下混合し、さらに30分撹拌した。
難黒鉛化性炭素[(株)クレハ・バッテリー・マテリアルズ・ジャパン製 カーボトロン(登録商標)PS(F)]90重量部を万能混合機に入れ、室温、150rpmで撹拌した状態で、被覆用樹脂溶液(樹脂固形分濃度30重量%)を樹脂固形分として5重量部になるように60分かけて滴下混合し、さらに30分撹拌した。
エチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)の混合溶媒(体積比率1:1)に、LiPF6を1mol/Lの割合で溶解させてリチウムイオン電池用電解液を作製した。
被覆正極活物質67重量部、炭素繊維[大阪ガスケミカル(株)製 ドナカーボ・ミルド S−243:平均繊維長500μm、平均繊維径13μm]1重量部、上記電解液32重量部を混合して、正極スラリーを作製した。
被覆負極活物質粒子52重量部、正極スラリーの製造で使用したものと同じ炭素繊維1重量部、上記電解液47重量部を混合して、負極スラリーを作製した。
2軸押出機にて、ポリプロピレン(PP)[商品名「サンアロマーPL500A」、サンアロマー(株)製]75質量%、アセチレンブラック(AB)(デンカブラックNH−100)20質量%、樹脂集電体用分散剤として変性ポリオレフィン樹脂(三洋化成工業(株)製ユーメックス1001)5質量%を180℃、100rpm、滞留時間10分の条件で溶融混練して樹脂集電体用材料を得た。得られた樹脂集電体用材料を、シート状に押し出し、冷却ロールで約60℃まで冷却することによって樹脂集電体用材料の無延伸シートである樹脂集電体(20%AB−PP)を得た。その後、金型を用いて図3(a)及び図4の形状を有する樹脂集電体を成型した。
上記で成型した樹脂集電体のシール材の形状(図5参照)に合わせて、市販の厚さ20μmの無延伸ポリプロピレンフィルム(CPPフィルム)を切断した。二次電池用ポリプロピレンセパレータ(セルガード[登録商標]2400)と、上記で切断した無延伸ポリプロピレンフィルムを重ねて加熱ローラー間を通し、PPセパレータにCPPフィルムを熱融着させたCPP付PPセパレータを作製した。
凹部を形成した前記の正極集電体の凹部内に前記正極スラリーを注入してプレスし、正極活物質層を形成した正極を作製した。続いて、凹部を形成した前記の負極集電体の凹部内に前記負極スラリーを注入してプレスし、負極活物質層を形成した負極を作製した。活物質が注入された成型集電体と、前記CPP付PPセパレータとを積層し、シール部をヒートシールすることにより、正極及び/または負極を製造した。正極集電体と負極集電体の凹部の周縁部同士がセパレータを介して重なるようにかぶせた、周縁部とセパレータとの間を市販のエポキシ樹脂接着剤で封止し単セルを製造した。
上記単セルの正極・負極集電体それぞれに容器外部へ繋がるリード部分(電流取り出し用端子)を導電性接着剤で接続した後、アルミラミネートで覆い真空下でシールしてリチウムイオン電池を製造した。
4(4a、4b) セパレータ
5 正極電極組成物
6 負極電極組成物
7 正極集電体
8 負極集電体
7b、8b 凹部
7c、8c 周縁部
9 シール材
Claims (5)
- 正極集電体と正極活物質及び電解液を含んでなる正極電極組成物とを有する正極、及び、負極集電体と負極活物質及び電解液を含んでなる負極電極組成物とを有する負極を有し、
前記正極電極組成物及び前記負極電極組成物がセパレータを介して積層されてなるリチウムイオン電池において、
前記正極集電体及び前記負極集電体の少なくとも一方の集電体は、導電性フィラーとポリプロピレンとを含む無延伸導電性ポリプロピレンフィルムを有する樹脂集電体であり、
前記樹脂集電体には凹部が形成され、この凹部には前記集電体と同一極の前記電極組成物が配置され、
前記正極集電体に形成された前記凹部及び前記負極集電体に形成された前記凹部のうち、少なくとも一方の前記凹部は、無延伸ポリプロピレンフィルムからなるシール材を介して前記セパレータにより封止されているリチウムイオン電池。 - 請求項1に記載のリチウムイオン電池において、
それぞれの前記正極集電体及び前記負極集電体は、導電性フィラーとポリプロピレンとを含む無延伸導電性ポリプロピレンフィルムを有する樹脂集電体であり、
前記樹脂集電体には前記凹部が形成され、この凹部には前記集電体と同一極の前記電極組成物が配置され、
前記正極集電体に形成された前記凹部及び前記負極集電体に形成された前記凹部のそれぞれは、無延伸ポリプロピレンフィルムからなるシール材を介して前記セパレータによりそれぞれ封止されているリチウムイオン電池。 - 前記正極電極組成物及び前記負極電極組成物が、バインダを含まない非結着体である請求項1又は2に記載のリチウムイオン電池。
- 請求項1または2記載のリチウムイオン電池を製造する方法であって、
導電性フィラーとポリプロピレンとを含む無延伸導電性ポリプロピレンフィルムに凹部を形成することで前記樹脂集電体を形成する工程と、
前記凹部に前記正極電極組成物又は前記負極電極組成物を配置する工程と、
無延伸導電性ポリプロピレンフィルムからなるシール材により前記樹脂集電体の前記凹部の周縁部とセパレータとを接着してこの凹部を封止する工程を有するリチウムイオン電池の製造方法。 - 前記正極電極組成物及び前記負極電極組成物が、バインダを含まない非結着体である請求項4に記載のリチウムイオン電池の製造方法。
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