JP2017004946A - リチウムイオン電池及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
まず、図1を参照して、本発明の概要について説明する。
被覆用樹脂組成物に用いる高分子化合物の例としては、ビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、アニリン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリカーボネート等が挙げられる。これらの中ではビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂又はポリアミド樹脂が好ましく、なかでも、ビニル樹脂が更に好ましく、電解液に浸漬した際の吸液率が10%以上であり、飽和吸液状態での引張破断伸び率が10%以上であるビニル樹脂(A)がより好ましい。
吸液率(%)=[(電解液浸漬後のビニル樹脂の重量−電解液浸漬前のビニル樹脂の重量)/電解液浸漬前のビニル樹脂の重量]×100
吸液率を求めるための電解液としては、エチレンカーボネート(EC)、ジエチルカーボネート(DEC)を体積割合でEC:DEC=3:7で混合した混合溶媒に、電解質としてLiPF6を1mol/Lの濃度になるように溶解した非水電解液を用いる。
なお、リチウムイオン電池を製造する際に使用する電解液は、上記電解液に限定されるものではなく、他の電解液を使用してもよい。
また、吸液率の好ましい上限値としては、400%であり、より好ましい上限値としては300%である。
引張破断伸び率(%)=[(破断時試験片長さ−試験前試験片長さ)/試験前試験片長さ]×100
引張破断伸び率は20%以上であることが好ましく、30%以上であることがより好ましい。
また、引張破断伸び率の好ましい上限値としては、400%であり、より好ましい上限値としては300%である。
CH2=C(R1)COOR2 (1)
[式(1)中、R1は水素原子又はメチル基であり、R2は炭素数4〜12の直鎖又は炭素数4〜36の分岐アルキル基である。]
R2は、炭素数4〜12の直鎖若しくは分岐アルキル基、又は、炭素数13〜36の分岐アルキル基であることが好ましく、それぞれ下記のエステル化合物が挙げられる。
炭素数4〜12の直鎖アルキル基としては、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基が挙げられる。
炭素数4〜12の分岐アルキル基としては、1−メチルプロピル基(sec−ブチル基)、2−メチルプロピル基、1,1−ジメチルエチル基(tert−ブチル基)、1−メチルブチル基、1,1−ジメチルプロピル基、1,2−ジメチルプロピル基、2,2−ジメチルプロピル基(ネオペンチル基)、1−メチルペンチル基、2−メチルペンチル基、3−メチルペンチル基、4−メチルペンチル基、1,1−ジメチルブチル基、1,2−ジメチルブチル基、1,3−ジメチルブチル基、2,2−ジメチルブチル基、2,3−ジメチルブチル基、1−エチルブチル基、2−エチルブチル基、1−メチルヘキシル基、2−メチルヘキシル基、2−メチルヘキシル基、4−メチルヘキシル基、5−メチルヘキシル基、1−エチルペンチル基、2−エチルペンチル基、3−エチルペンチル基、1,1−ジメチルペンチル基、1,2−ジメチルペンチル基、1,3−ジメチルペンチル基、2,2−ジメチルペンチル基、2,3−ジメチルペンチル基、2−エチルペンチル基、1−メチルヘプチル基、2−メチルヘプチル基、3−メチルヘプチル基、4−メチルヘプチル基、5−メチルヘプチル基、6−メチルヘプチル基、1,1−ジメチルヘキシル基、1,2−ジメチルヘキシル基、1,3−ジメチルヘキシル基、1,4−ジメチルヘキシル基、1,5−ジメチルヘキシル基、1−エチルヘキシル基、2−エチルヘキシル基、1−メチルオクチル基、2−メチルオクチル基、3−メチルオクチル基、4−メチルオクチル基、5−メチルオクチル基、6−メチルオクチル基、7−メチルオクチル基、1,1−ジメチルヘプチル基、1,2−ジメチルヘプチル基、1,3−ジメチルヘプチル基、1,4−ジメチルヘプチル基、1,5−ジメチルヘプチル基、1,6−ジメチルヘプチル基、1−エチルヘプチル基、2−エチルヘプチル基、1−メチルノニル基、2−メチルノニル基、3−メチルノニル基、4−メチルノニル基、5−メチルノニル基、6−メチルノニル基、7−メチルノニル基、8−メチルノニル基、1,1−ジメチルオクチル基、1,2−ジメチルオクチル基、1,3−ジメチルオクチル基、1,4−ジメチルオクチル基、1,5−ジメチルオクチル基、1,6−ジメチルオクチル基、1,7−ジメチルオクチル基、1−エチルオクチル基、2−エチルオクチル基、1−メチルデシル基、2−メチルデシル基、3−メチルデシル基、4−メチルデシル基、5−メチルデシル基、6−メチルデシル基、7−メチルデシル基、8−メチルデシル基、9−メチルデシル基、1,1−ジメチルノニル基、1,2−ジメチルノニル基、1,3−ジメチルノニル基、1,4−ジメチルノニル基、1,5−ジメチルノニル基、1,6−ジメチルノニル基、1,7−ジメチルノニル基、1,8−ジメチルノニル基、1−エチルノニル基、2−エチルノニル基、1−メチルウンデシル基、2−メチルウンデシル基、3−メチルウンデシル基、4−メチルウンデシル基、5−メチルウンデシル基、6−メチルウンデシル基、7−メチルウンデシル基、8−メチルウンデシル基、9−メチルウンデシル基、10−メチルウンデシル基、1,1−ジメチルデシル基、1,2−ジメチルデシル基、1,3−ジメチルデシル基、1,4−ジメチルデシル基、1,5−ジメチルデシル基、1,6−ジメチルデシル基、1,7−ジメチルデシル基、1,8−ジメチルデシル基、1,9−ジメチルデシル基、1−エチルデシル基、2−エチルデシル基等が挙げられる。
炭素数13〜36の分岐アルキル基としては、1−アルキルアルキル基[1−メチルドデシル基、1−ブチルエイコシル基、1−ヘキシルオクタデシル基、1−オクチルヘキサデシル基、1−デシルテトラデシル基、1−ウンデシルトリデシル基等]、2−アルキルアルキル基[2−メチルドデシル基、2−ヘキシルオクタデシル基、2−オクチルヘキサデシル基、2−デシルテトラデシル基、2−ウンデシルトリデシル基、2−ドデシルヘキサデシル基、2−トリデシルペンタデシル基、2−デシルオクタデシル基、2−テトラデシルオクタデシル基、2−ヘキサデシルオクタデシル基、2−テトラデシルエイコシル基、2−ヘキサデシルエイコシル基等]、3〜34−アルキルアルキル基(3−アルキルアルキル基、4−アルキルアルキル基、5−アルキルアルキル基、32−アルキルアルキル基、33−アルキルアルキル基及び34−アルキルアルキル基等)、並びに、プロピレンオリゴマー(7〜11量体)、エチレン/プロピレン(モル比16/1〜1/11)オリゴマー、イソブチレンオリゴマー(7〜8量体)及びα−オレフィン(炭素数5〜20)オリゴマー(4〜8量体)等から得られるオキソアルコールから水酸基を除いた残基のような1又はそれ以上の分岐アルキル基を含有する混合アルキル基等が挙げられる。
エステル化合物(a3)を構成する炭素数1〜3の1価の脂肪族アルコールとしては、メタノール、エタノール、1−プロパノール及び2−プロパノール等が挙げられる。
重合性不飽和二重結合を有する構造としてはビニル基、アリル基、スチレニル基及び(メタ)アクリロイル基等が挙げられる。
アニオン性基としては、スルホン酸基及びカルボキシル基等が挙げられる。
重合性不飽和二重結合とアニオン性基とを有するアニオン性単量体はこれらの組み合わせにより得られる化合物であり、例えばビニルスルホン酸、アリルスルホン酸、スチレンスルホン酸及び(メタ)アクリル酸が挙げられる。
なお、(メタ)アクリロイル基は、アクリロイル基及び/又はメタクリロイル基を意味する。
アニオン性単量体の塩(a4)を構成するカチオンとしては、リチウムイオン、ナトリウムイオン、カリウムイオン及びアンモニウムイオン等が挙げられる。
ビニルモノマー(a2)と(メタ)アクリル酸(a11)の重量比が10/90〜90/10であると、これを重合してなる重合体は、活物質との接着性が良好で剥離しにくくなる。
上記重量比は、30/70〜85/15であることが好ましく、40/60〜70/30であることがさらに好ましい。
装置:Alliance GPC V2000(Waters社製)
溶媒:オルトジクロロベンゼン
標準物質:ポリスチレン
検出器:RI
サンプル濃度:3mg/ml
カラム固定相:PLgel 10μm、MIXED−B 2本直列(ポリマーラボラトリーズ社製)
カラム温度:135℃
重合に際しては、公知の重合開始剤{アゾ系開始剤[2,2’−アゾビス(2−メチルプロピオニトリル)、2,2’−アゾビス(2,4−ジメチルバレロニトリル等)]、パーオキサイド系開始剤(ベンゾイルパーオキサイド、ジ−t−ブチルパーオキサイド、ラウリルパーオキサイド等)等}を使用して行なえばよい。
樹脂集電体を構成する導電性を有する高分子材料は、導電性高分子であってもよいし、導電性を有さない高分子に導電性を付与した高分子材料であってもよい。
次に、図2〜図5を参照して、本発明の一実施形態であるリチウムイオン電池について説明する。図2は、本発明の一実施形態であるリチウムイオン電池の電極及びセパレータの形状を示す斜視図、図3は一実施形態のリチウムイオン電池を示す縦断面図、図4は一実施形態のリチウムイオン電池の外形を示す斜視図、図5は一実施形態のリチウムイオン電池が適用されたロボットの一例の一部を示す斜視図である。
機器の一部であって内部空間を備える構造体を本発明のリチウムイオン電池の容器として用いることで、本発明のリチウムイオン電池を備えた電気機器を得ることができ、電気駆動式機器(自走式及び固定式産業用ロボット等)、頭部装着型光学機器(ヘッドマウントディスプレー等)、腕装着型電子機器(スマートウォッチ等)及び無線操縦型飛行体(ドローン等)については、それぞれ産業用組立ロボットのアーム部分、眼鏡型の頭部装着型光学機器のツル、腕時計型の腕装着型電子機器のバンド部分及び表示部分、並びにドローンが地面に自立するために備える支持体等を構成する構造体の一部であって、空隙を有する構造体部分を本発明のリチウムイオン電池の容器として用いることができる。なお、電気で駆動する機器等の一部であって内部空間を備える構造体を本発明のリチウムイオン電池の容器とする場合、容器として前記の構造体の一部を用いること以外は、図1を用いて説明したリチウムイオン電池と同様に得ることができる。
撹拌機、温度計、還流冷却管、滴下ロート及び窒素ガス導入管を付した4つ口フラスコにN,N−ジメチルホルムアミド(以下、DMFと記載する)407.9部を仕込み75℃に昇温した。次いで、メタクリル酸242.8部、メチルメタクリレート97.1部、2−エチルヘキシルメタクリレート242.8部、及びDMF116.5部を配合したモノマー配合液と、2,2’−アゾビス(2,4−ジメチルバレロニトリル)1.7部及び2,2’−アゾビス(2−メチルブチロニトリル)4.7部をDMF58.3部に溶解した開始剤溶液とを4つ口フラスコ内に窒素を吹き込みながら、撹拌下、滴下ロートで2時間かけて連続的に滴下してラジカル重合を行った。滴下終了後、75℃で反応を3時間継続した。次いで80℃に昇温し反応を3時間継続し樹脂濃度50%の共重合体溶液を得た。これにDMFを789.8部加えて、樹脂固形分濃度30重量%である被覆用樹脂溶液を得た。
LiCoO2粉末[日本化学工業(株)製 セルシードC−8G]96重量部を万能混合機に入れ、室温、150rpmで撹拌した状態で、被覆用樹脂溶液(樹脂固形分濃度30重量%)を樹脂固形分として2重量部になるように60分かけて滴下混合し、さらに30分撹拌した。
難黒鉛化性炭素[(株)クレハ・バッテリー・マテリアルズ・ジャパン製 カーボトロン(登録商標)PS(F)]90重量部を万能混合機に入れ、室温、150rpmで撹拌した状態で、被覆用樹脂溶液(樹脂固形分濃度30重量%)を樹脂固形分として5重量部になるように60分かけて滴下混合し、さらに30分撹拌した。
エチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)の混合溶媒(体積比率1:1)に、LiPF6を1mol/Lの割合で溶解させてリチウムイオン電池用電解液を作製した。
被覆正極活物質67重量部、炭素繊維[大阪ガスケミカル(株)製 ドナカーボ・ミルド S−243:平均繊維長500μm、平均繊維径13μm]1重量部、上記電解液32重量部を混合して、正極被覆活物質電解液スラリーを作製した。
被覆負極活物質粒子52重量部、正極被覆活物質電解液スラリーの製造で使用したものと同じ炭素繊維1重量部、上記電解液47重量部を混合して、負極被覆活物質電解液スラリーを作製した。
上部に開口部を有する円筒形の成形容器と前記開口部の蓋部を有する成形容器を電池の外殻とし、容器の底部に容器外部へ繋がるリード部分(電流取り出し用端子)を接続した正極用金属集電体として市販の電池用カーボンコートアルミ箔を配置し、続いて正極集電体の上に正極活物質電解液スラリーを注入して正極活物質層を形成した。続いて、正極活物質層の表面にセパレータとしてPP製セパレータ[商品名「セルガード(登録商標)2500」、]を配置し、続いてセパレータの上にさらに負極活物質電解液スラリーを注入して負極活物質層を形成した。続いて負極活物質層の上に容器外部へ繋がるリード部分(電流取り出し用端子)を接続した負極用金属集電体として市販の電池用電解銅箔をかぶせた後、容器の開口部を覆う蓋部を被せ、エポキシ系接着剤で接着封止した。
1 容器
1a 収容部
2 正極室
3 負極室
4 セパレータ
5 正極活物質
6 負極活物質
7a、8a 電極端子
7 正極集電体
8 負極集電体
9 シール部材
10 蓋
Claims (11)
- リチウムイオン電池の外殻となる容器と、
この容器の有する収容部に配置され、前記収容部を正極室と負極室とに区分するセパレータと、
前記正極室及び前記負極室のそれぞれに充填された正極活物質粒子と電解液とを含む正極電極組成物、及び負極活物質粒子と電解液とを含む負極電極組成物を備え、
前記正極活物質粒子及び/又は前記負極活物質粒子の少なくとも一部が、被覆用樹脂組成物を含んでなる層で被覆されていることを特徴とするリチウムイオン電池。 - 前記正極室及び前記負極室の少なくとも一方の内面の少なくとも一部が曲面で形成されることを特徴とする請求項1記載のリチウムイオン電池。
- 請求項1または2記載のリチウムイオン電池において、
前記セパレータは平板状に形成されていることを特徴とするリチウムイオン電池。 - 請求項1〜3のいずれかに記載のリチウムイオン電池において、
前記正極室及び前記負極室のそれぞれには集電体が設けられていることを特徴とするリチウムイオン電池。 - 請求項4記載のリチウムイオン電池において、
前記集電体は前記セパレータとの間が等間隔でない部分を有することを特徴とするリチウムイオン電池。 - 請求項5記載のリチウムイオン電池において、
前記集電体は前記容器の内面に沿って設けられていることを特徴とするリチウムイオン電池。 - 請求項1〜6のいずれかに記載のリチウムイオン電池において、
前記正極電極組成物及び前記負極電極組成物のうち少なくとも一方は導電性繊維を含むことを特徴とするリチウムイオン電池。 - 請求項7記載のリチウムイオン電池において、
前記導電性繊維は炭素繊維であることを特徴とするリチウムイオン電池。 - リチウムイオン電池の外殻となる容器の有する収容部にセパレータを配置して、この収容部を、少なくとも一方の内面の少なくとも一部を曲面で形成した正極室と負極室とに区分する工程と、
前記正極室及び前記負極室のそれぞれに正極活物質粒子と電解液とを含む正極電極組成物、及び負極活物質粒子と電解液とを含む負極電極組成物を充填する工程と
を備えることを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。 - 請求項9記載のリチウム電池の製造方法において、
前記正極室及び前記負極室のそれぞれに前記正極電極組成物及び前記負極電極組成物を充填する工程は、
前記正極室及び前記負極室のそれぞれに前記正極活物質粒子及び前記負極活物質粒子を充填する工程と、
前記正極活物質粒子及び前記負極活物質粒子がそれぞれ充填された前記正極室及び前記負極室に前記電解液を加えて減圧脱気封止する工程と
を備えることを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。 - 請求項9記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
前記正極室及び前記負極室のそれぞれに前記正極電極組成物及び前記負極電極組成物を充填する工程は、
前記正極室及び前記負極室のそれぞれに、前記正極活物質粒子と前記電解液、及び前記負極活物質粒子と前記電解液を含んでなる電解液スラリーを充填する工程と、
前記電解液スラリーがそれぞれ充填された前記正極室及び前記負極室を減圧脱気封止する工程と
を備えることを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。
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