WO2022062398A1 - 一种聚苯醚/聚苯乙烯组合物及其制备方法和应用 - Google Patents

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polyphenylene ether
poly
ether
polystyrene composition
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仇禄
黄险波
叶南飚
丁超
禹权
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    • C08L51/04—Compositions of graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers grafted on to rubbers

Definitions

  • the invention belongs to the technical field of engineering plastics, and particularly relates to a polyphenylene ether/polystyrene composition and a preparation method and application thereof.
  • polyphenylene ether/polystyrene composition Compared with PC, PC/ABS, ABS and other materials, polyphenylene ether/polystyrene composition (PPE/PS) has the advantages of low density and high heat resistance.
  • polyphenylene ether/polystyrene is required to have high rigidity and toughness.
  • glass fiber By adding glass fiber, the rigidity of polyphenylene ether/polystyrene can be improved, but the adhesion between polyphenylene ether and glass fiber is poor, and the phenomenon of "floating fiber" is prone to occur, which not only affects the appearance of products made of the material, but also The toughness of the material will be greatly impaired, so the use is limited.
  • Patent CN102558825A publication date is 2012.07.11
  • the copolymer acts as a compatibilizing modifier to improve the mechanical properties and apparent quality of the material.
  • Other methods to improve the "floating fiber” phenomenon and improve the mechanical properties and apparent quality of materials have yet to be developed.
  • the purpose of the present invention is to overcome the defects or deficiencies of poor toughness of glass fiber reinforced polyphenylene ether/polystyrene in the prior art, and provide a polyphenylene ether/polystyrene composition.
  • the polyphenylene ether/polystyrene composition provided by the present invention has good rigidity and greatly improves the toughness of the material by adding a lubricant with a specific acid value, and adjusting the dosage relationship between the lubricant and the glass fiber. It can be widely used in water pump shells, battery brackets, printers and other shell products.
  • Another object of the present invention is to provide a preparation method of the above-mentioned polyphenylene ether/polystyrene composition.
  • Another object of the present invention is to provide the application of the above-mentioned polyphenylene ether/polystyrene composition in the preparation of shell products.
  • a polyphenylene ether/polystyrene composition comprising the following components in parts by weight:
  • the acid value of the lubricant is not less than 10KOH mg/g;
  • the weight ratio of the glass fiber to the lubricant is 2:1 to 50:1.
  • the inventors of the present invention have found through many studies that when a lubricant with an acid value of 10KOH mg/g and above is used in conjunction with glass fibers, by adjusting the dosage relationship between the lubricant and the glass fibers, the lubricant with a higher acid value can be obtained.
  • the surface of the glass fiber is coated with the lubricant, which greatly reduces the wear and tear of the glass fiber during the extrusion process, so as to maintain the good rigidity of the material; at the same time, the lubricant with high acid value is coated on the surface of the glass fiber. It plays a role in improving compatibility and lubrication with PPE/PS resin, thereby greatly improving the toughness of polyphenylene ether/polystyrene material. If the amount of lubricant added is too small, it cannot play an effective toughening effect; if the amount of lubricant added is too large, due to the low molecular weight of the lubricant, it will be impossible to process.
  • the acid value of the lubricant is measured according to ISO 2114-2000.
  • the acid value of the lubricant is 10-100 KOH mg/g.
  • the acid value of the lubricant is 10 ⁇ 60KOH mg/g
  • the acid value of the lubricant is 20-60 KOH mg/g.
  • the lubricant is one or more of polyethylene wax, polypropylene wax, stearate, fatty acid lubricant, amide lubricant or ester lubricant.
  • the PS resin is a HIPS resin.
  • HIPS resin can further enhance the toughness of the material.
  • the PPE resin is poly(2,6-dimethyl-1,4-phenylene ether), poly(2-methyl-6-ethyl-1,4-phenylene ether), poly(2,4-phenylene ether). 6-Diethyl-1,4-phenylene ether), poly(2-ethyl-6-n-propyl-1,4-phenylene ether), poly(2,6-di-n-propyl-1,4- phenylene ether), poly(2-methyl-6-n-butyl-1,4-phenylene ether), poly(2-ethyl-6-isopropyl-1,4-phenylene ether), poly(2- methyl-6-chloroethyl-1,4-phenylene ether), poly(2-methyl-6-hydroxyethyl-1,4-phenylene ether), or poly(2-methyl-6-chloroethyl ether) -1,4-phenyl ether) one or more.
  • the weight ratio of the glass fiber to the lubricant is 4:1 to 40:1.
  • the other functional additives are one or more of flame retardants, antioxidants or color masterbatches.
  • the flame retardant is tetraphenyl resorcinol diphosphate, tetraphenyl bisphenol A diphosphate, triphenyl phosphate, resorcinol bis[bis(2,6-diphosphate) One or more of methyl phenyl) phosphate] or polyaryl phosphate. Its weight percentage can be 5-18%.
  • the addition of flame retardant can give the material better flame retardant properties.
  • the antioxidant is one or more of hindered phenol, hindered amine, thioester or phosphite. Its weight percentage can be 0.1-1%.
  • antioxidants can give the materials better antioxidant properties.
  • the color masterbatch is one or more of titanium dioxide, phthalocyanine blue, phthalocyanine green, titanium yellow powder, carbon black or iron red. Its weight percentage can be 0.1-3%.
  • masterbatch can color the material.
  • polyphenylene ether/polystyrene composition in the preparation of housing products (eg, lithium ion battery holder, water pump housing, printer, etc.) is also included in the present invention.
  • housing products eg, lithium ion battery holder, water pump housing, printer, etc.
  • the present invention has the following beneficial effects:
  • the toughness of the material is greatly improved while maintaining good rigidity. Can be widely used in shell products.
  • PPE resin trade name PPELXR040 (poly(2,6-dimethyl-1,4-phenylene ether)), Ruicheng Branch of Bluestar Chemical New Materials Co., Ltd.
  • PS resin trade name STYRON A-TECH TM 1180 (HIPS resin), Trinseo.
  • Antioxidant trade name Irganox 1010, BASF.
  • the polyphenylene ether/polystyrene compositions of the embodiments and comparative examples of the present invention are prepared through the following process: mixing PPE resin, PS resin, glass fiber, lubricant and other functional additives uniformly, then melt-kneading, extruding
  • the polyphenylene ether/polystyrene composition is obtained by granulation.
  • the flexural modulus of the polyphenylene ether/polystyrene compositions of the examples and comparative examples of the present invention is measured by ISO178:2010.
  • the elongation at break of the polyphenylene ether/polystyrene compositions of the examples and comparative examples of the present invention is measured by ISO527-1-2012.
  • the bending deflections of the polyphenylene ether/polystyrene compositions of the examples and comparative examples of the present invention are measured by ISO178:2010.
  • the present examples and comparative examples provide a series of polyphenylene ether/polystyrene compositions, which are composed of 40 parts of PPE resin, 40 parts of PS resin, 20 parts of glass fiber and 2 parts of lubricant.
  • Different types of lubricants are used in different examples or comparative examples, and the specific formula is shown in Table 2 to explore the influence of different acid values of lubricants on material properties.
  • the present example and comparative example provide a series of polyphenylene ether/polystyrene compositions, which are composed of 40 parts of PPE resin, 40 parts of PS resin, different weight parts of glass fiber and different weight parts of lubricant.
  • the specific formula is shown in Table 3. , in order to explore the effect of different lubricant additions and the relationship between lubricant and glass fiber dosage on material properties.
  • This example provides a series of polyphenylene ether/polystyrene compositions, the formulations of which are shown in Table 4.
  • the polyphenylene ether/polystyrene compositions provided by the embodiments of the present invention have good toughness.
  • the acid value of the lubricant plays a key role in whether the toughness can be improved. When the acid value is greater than 10, it can play a better toughening effect, and when the acid value increases within a certain range (10-60), the toughening can be improved. The effect is also enhanced. If the acid value is too low (for example, Comparative Examples 1-2), the toughening effect cannot be achieved.
  • the amount of lubricant added and the relationship between the amount of lubricant and glass fiber also have a greater impact on the improvement of toughness.
  • the toughness of the material is gradually improved; but when the amount of lubricant added If the amount is too small, the ratio of glass fiber to lubricant is too large, the lubricant cannot achieve better coating of glass fiber and improve the compatibility and lubrication effect, and the toughness of the material is not significantly improved (such as Comparative Examples 3-5).

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Abstract

本发明涉及一种聚苯醚/聚苯乙烯组合物及其制备方法和应用。该聚苯醚/聚苯乙烯组合物，包括PPE树脂、PS树脂、玻璃纤维、润滑剂和其它功能助剂0～5份；所述润滑剂的酸值不低于10KOH mg/g；所述玻璃纤维和润滑剂的重量比为2:1～50:1。本发明提供的聚苯醚/聚苯乙烯组合物中通过添加特定酸值的润滑剂，并调控润滑剂和玻璃纤维的用量关系，在保持较好的刚性的同时，大大提高了材料的韧性，可广泛应用于制备外壳制品。

Description

一种聚苯醚/聚苯乙烯组合物及其制备方法和应用 技术领域
本发明属于工程塑料技术领域，具体涉及一种聚苯醚/聚苯乙烯组合物及其制备方法和应用。
背景技术
聚苯醚/聚苯乙烯组合物(PPE/PS)，相比PC，PC/ABS，ABS等材料具有密度低、耐热性高等优点。在水泵壳体、电池支架、打印机等外壳产品中，需要聚苯醚/聚苯乙烯具有较高的刚性和韧性。通过加入玻璃纤维，能够提高聚苯醚/聚苯乙烯的刚性，但聚苯醚和玻璃纤维的粘结性差，易出现“浮纤”现象，不仅影响材料制得的制品的表观效果，还将导致材料的韧性会受到很大的损害，因此使用受到了限制。现有的做法是向聚苯醚/聚苯乙烯体系中加入相容化改性剂，以提高两者的结合力，改善“浮纤”现象。专利CN102558825A(公开日为2012.07.11)通过选用苯乙烯-马来酸酐共聚物、聚苯乙烯-g-马来酸酐、聚苯醚-g-马来酸酐、苯乙烯-马来酸酐-丙烯腈共聚物作为相容化改性剂，提高了材料的机械性能和表观质量。其它改善“浮纤”现象，提高材料机械性能和表观质量的方法还有待研发。
因此，开发一种兼顾刚性和韧性的聚苯醚/聚苯乙烯材料具有重要的研究意义和应用价值。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术中玻璃纤维增强的聚苯醚/聚苯乙烯韧性较差的缺陷或不足，提供一种聚苯醚/聚苯乙烯组合物。本发明提供的聚苯醚/聚苯乙烯组合物中通过添加特定酸值的润滑剂，并调控润滑剂和玻璃纤维的用量关系，在具有较好的刚性的同时，大大提高了材料的韧性，可广泛应用于水泵壳体、电池支架、打印机等外壳制品中。
本发明的另一目的在于提供上述聚苯醚/聚苯乙烯组合物的制备方法。
本发明的另一目的在于提供上述聚苯醚/聚苯乙烯组合物在制备外壳制品中的应用。
为实现上述发明目的，本发明采用如下技术方案：
一种聚苯醚/聚苯乙烯组合物，包括如下重量份数的组分：
Figure PCTCN2021090759-appb-000001
所述润滑剂的酸值不低于10KOH mg/g；
所述玻璃纤维和润滑剂的重量比为2:1～50:1。
本发明的发明人经多次研究发现，当选用酸值在10KOH mg/g及以上的润滑剂配合玻璃纤维使用时，通过调控润滑剂和玻璃纤维的用量关系，可使得酸值较高的润滑剂包覆在玻璃纤维的表面，大幅减少玻璃纤维在挤出加工过程的磨损和折断，从而能够保持材料良好的刚性；同时，高酸值的润滑剂包覆在玻璃纤维的表面，在玻璃纤维和PPE/PS树脂之间起到了提高相容以及润滑的作用，进而大大提高聚苯醚/聚苯乙烯材料的韧性。如润滑剂添加量太少，无法起到有效的增韧作用；如果润滑剂添加量过大，由于润滑剂的分子量较低，将出现无法加工的情况。
润滑剂的酸值参照ISO 2114-2000测得。
优选地，所述润滑剂的酸值为10～100KOH mg/g。
更为优选地，所述润滑剂的酸值为10～60KOH mg/g
进一步优选地，所述润滑剂的酸值为20～60KOH mg/g。
现有技术中常规的润滑剂的种类均可用于本发明中。
优选地，所述润滑剂为聚乙烯蜡、聚丙烯蜡、硬脂酸盐、脂肪酸类润滑剂、酰胺类润滑剂或酯类润滑剂中的一种或几种。
优选地，所述PS树脂为HIPS树脂。
HIPS树脂的选用可进一步增强材料的韧性。
优选地，所述PPE树脂为聚(2，6-二甲基-1，4-苯醚)、聚(2-甲基-6-乙基-1，4-苯醚)、聚(2，6-二乙基-1，4-苯醚)、聚(2-乙基-6-正丙基-1，4-苯醚)、聚(2，6-二正丙基-1，4-苯醚)、聚(2-甲基-6-正丁基-1，4-苯醚)、聚(2-乙基-6-异丙基-1，4-苯醚)、聚(2-甲基-6-氯乙基-1，4-苯醚)、聚(2-甲基-6-羟乙基-1，4-苯醚)或聚(2- 甲基-6-氯乙基-1，4-苯醚)中的一种或几种。
优选地，所述玻璃纤维和润滑剂的重量比为4:1～40:1。
本领域中其它常规的功能助剂也可以用于本发明中，以提升对应的性能。
优选地，所述其它功能助剂为阻燃剂、抗氧剂或色母中的一种或几种。
更为优选地，所述阻燃剂为四苯基间苯二酚二磷酸酯、四苯基双酚A二磷酸酯、磷酸三苯酯、间苯二酚双[二(2,6-二甲基苯基)磷酸酯]或多聚芳基磷酸酯中的一种或几种。其重量百分数可为5～18％。
阻燃剂的加入可赋予材料较好的阻燃性能。
更为优选地，所述抗氧剂为受阻酚、受阻胺、硫代酯或亚磷酸酯中的一种或几种。其重量百分数可为0.1～1％。
抗氧剂的加入可赋予材料更好的抗氧化性能。
更为优选地，所述色母为钛白粉、酞青兰、酞青绿、钛黄粉、炭黑或铁红中的一种或几种。其重量百分数可为0.1～3％。
色母的加入可对材料进行着色。
上述聚苯醚/聚苯乙烯组合物在制备外壳制品(例如锂离子电池支架、水泵壳体、打印机等)中的应用也在本发明中。
与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：
本发明提供的聚苯醚/聚苯乙烯组合物中通过添加特定酸值的润滑剂，并调控润滑剂和玻璃纤维的用量关系，在保持较好的刚性的同时，大大提高了材料的韧性，可广泛应用于外壳制品中。
具体实施方式
下面结合实施例进一步阐述本发明。这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。下例实施例中未注明具体条件的实验方法，通常按照本领域常规条件或按照制造厂商建议的条件；所使用的原料、试剂等，如无特殊说明，均为可从常规市场等商业途径得到的原料和试剂。本领域的技术人员在本发明的基础上所做的任何非实质性的变化及替换均属于本发明所要求保护的范围。
本发明各实施例及对比例选用的部分试剂说明如下：
PPE树脂，商品名PPELXR040(聚(2，6-二甲基-1，4-苯醚))，蓝星化工新材料股份有限公司芮城分公司。
PS树脂，商品名STYRON A-TECH TM 1180(HIPS树脂)，Trinseo。
玻璃纤维，商品名ECS13-03-540H，中国巨石股份有限公司。
阻燃剂，商品名WSFR-PX220,浙江万盛股份有限公司。
抗氧剂，商品名Irganox 1010，巴斯夫。
色母，商品名PE2718，卡博特。
润滑剂，如表1。
表1 各种润滑剂的性能参数
Figure PCTCN2021090759-appb-000002
本发明各实施例及对比例的聚苯醚/聚苯乙烯组合物通过如下过程制备得到：将PPE树脂、PS树脂、玻璃纤维、润滑剂和其它功能助剂混合均匀后熔融混炼，挤出造粒即得所述聚苯醚/聚苯乙烯组合物。
本发明各实施例及对比例的聚苯醚/聚苯乙烯组合物的弯曲模量由ISO178:2010测得。
本发明各实施例及对比例的聚苯醚/聚苯乙烯组合物的断裂伸长率由ISO527-1-2012测得。
本发明各实施例及对比例的聚苯醚/聚苯乙烯组合物的弯曲挠度由ISO178:2010测得。
实施例1～4及对比例1～2
本实施例及对比例提供一系列的聚苯醚/聚苯乙烯组合物，由40份PPE树脂，40份PS树脂，20份玻璃纤维和2份润滑剂组成。不同的实施例或对比例选用的润滑剂种类不同，具体配方如表2，以探究不同的润滑剂酸值对材料性能的影响。
表2 实施例1～4和对比例1～2的配方(份)
Figure PCTCN2021090759-appb-000003
Figure PCTCN2021090759-appb-000004
实施例5～10和对比例3～5
本实施例和对比例提供一系列聚苯醚/聚苯乙烯组合物，由40份PPE树脂，40份PS树脂，不同重量份的玻璃纤维和不同重量份的润滑剂组成，具体配方如表3，以探究不同润滑剂添加量及润滑剂和玻璃纤维用量关系对材料性能的影响。
表3 实施例5～10和对比例3～5的配方(份)
Figure PCTCN2021090759-appb-000005
实施例11～13
本实施例提供一系列的聚苯醚/聚苯乙烯组合物，其配方如表4。
表4 实施例11～13的配方(份)
Figure PCTCN2021090759-appb-000006
Figure PCTCN2021090759-appb-000007
按照上述提及的方法对各实施例和对比例的聚苯醚/聚苯乙烯组合物的性能进行测定，结果如表5。
表5 各实施例和对比例的性能测试结果
Figure PCTCN2021090759-appb-000008
从表5可知，本发明各实施例提供的聚苯醚/聚苯乙烯组合物具有较好的韧性。润滑剂的酸值对韧性能否提升起到关键作用，当酸值大于10时，可起到较好的增韧效果，且在一定范围内(10～60)酸值增大时，增韧效果也增强。如酸值太低(例如对比例1～2)，并不能起到较好增韧的效果。
另外，润滑剂的添加量及润滑剂和玻璃纤维的用量关系对韧性的提升也有较大的影响，当润滑剂的用量逐渐增大时，材料的韧性也逐渐变好；但当润滑剂的添加量过小时，玻璃纤维和润滑剂的比值过大，润滑剂无法实现对玻璃纤维的较 好包覆及提高相容和润滑效果，材料的韧性改善也不明显(如对比例3～5)。
本领域的普通技术人员将会意识到，这里的实施例是为了帮助读者理解本发明的原理，应被理解为本发明的保护范围并不局限于这样的特别陈述和实施例。本领域的普通技术人员可以根据本发明公开的这些技术启示做出各种不脱离本发明实质的其它各种具体变形和组合，这些变形和组合仍然在本发明的保护范围内。

Claims (10)

  1. 一种聚苯醚/聚苯乙烯组合物，其特征在于，包括如下重量份数的组分：
    PPE树脂 25～47.5份；
    PS树脂 25～47.5份；
    玻璃纤维 5～50份；
    润滑剂 0.1～5份；
    其它功能助剂 0～5份；
    所述润滑剂的酸值不低于10KOH mg/g；
    所述玻璃纤维和润滑剂的重量比为2:1～50:1。
  2. 根据权利要求1所述聚苯醚/聚苯乙烯组合物，其特征在于，所述润滑剂的酸值为10～100KOH mg/g。
  3. 根据权利要求2所述聚苯醚/聚苯乙烯组合物，其特征在于，所述润滑剂的酸值为10～60KOH mg/g。
  4. 根据权利要求1所述聚苯醚/聚苯乙烯组合物，其特征在于，所述润滑剂为聚乙烯蜡、聚丙烯蜡、硬脂酸盐、脂肪酸类润滑剂、酰胺类润滑剂或酯类润滑剂中的一种或几种。
  5. 根据权利要求1所述聚苯醚/聚苯乙烯组合物，其特征在于，所述PS树脂为HIPS树脂；所述PPE树脂为聚(2，6-二甲基-1，4-苯醚)、聚(2-甲基-6-乙基-1，4-苯醚)、聚(2，6-二乙基-1，4-苯醚)、聚(2-乙基-6-正丙基-1，4-苯醚)、聚(2，6-二正丙基-1，4-苯醚)、聚(2-甲基-6-正丁基-1，4-苯醚)、聚(2-乙基-6-异丙基-1，4-苯醚)、聚(2-甲基-6-氯乙基-1，4-苯醚)、聚(2-甲基-6-羟乙基-1，4-苯醚)或聚(2-甲基-6-氯乙基-1，4-苯醚)中的一种或几种。
  6. 根据权利要求1所述聚苯醚/聚苯乙烯组合物，其特征在于，所述玻璃纤维和润滑剂的重量比为4:1～40:1。
  7. 根据权利要求1所述聚苯醚/聚苯乙烯组合物，其特征在于，所述其它功能助剂为阻燃剂、抗氧剂或色母中的一种或几种。
  8. 根据权利要求7所述聚苯醚/聚苯乙烯组合物，其特征在于，所述阻燃剂为四苯基间苯二酚二磷酸酯、四苯基双酚A二磷酸酯、磷酸三苯酯、间苯二酚双[二(2,6-二甲基苯基)磷酸酯]或多聚芳基磷酸酯中的一种或几种；所述抗氧剂为受阻酚、受阻胺、硫代酯或亚磷酸酯中的一种或几种；所述色母为钛白粉、 酞青兰、酞青绿、钛黄粉、炭黑或铁红中的一种或几种。
  9. 权利要求1～8任一所述聚苯醚/聚苯乙烯组合物的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：将PPE树脂、PS树脂、玻璃纤维、润滑剂和其它功能助剂混合均匀后熔融混炼，挤出造粒即得所述聚苯醚/聚苯乙烯组合物。
  10. 权利要求1～8任一所述聚苯醚/聚苯乙烯组合物在制备外壳制品中的应用。
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