WO2021199402A1 - 積層フィルム、偏光板、表示装置及び偏光板ロールの製造方法 - Google Patents

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WO2021199402A1
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functional layer
film
laminated film
polarizing plate
mass
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PCT/JP2020/015182
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大久保　康
奈々恵 藤枝
西村　浩
田坂　公志
隆 建部
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コニカミノルタ株式会社
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    • G—PHYSICS
    • G02—OPTICS
    • G02B—OPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B5/00—Optical elements other than lenses
    • G02B5/30—Polarising elements
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B7/00—Layered products characterised by the relation between layers; Layered products characterised by the relative orientation of features between layers, or by the relative values of a measurable parameter between layers, i.e. products comprising layers having different physical, chemical or physicochemical properties; Layered products characterised by the interconnection of layers
    • B32B7/02—Physical, chemical or physicochemical properties
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B7/00—Layered products characterised by the relation between layers; Layered products characterised by the relative orientation of features between layers, or by the relative values of a measurable parameter between layers, i.e. products comprising layers having different physical, chemical or physicochemical properties; Layered products characterised by the interconnection of layers
    • B32B7/02—Physical, chemical or physicochemical properties
    • B32B7/023—Optical properties

Definitions

  • the present invention relates to a laminated film, a polarizing plate provided with the laminated film, a display device, and a method for manufacturing a polarizing plate roll. More specifically, the present invention can be handled in the same manner as a conventional polarizing plate protective film even though it is a thin film. Further, the present invention relates to a laminated film or the like having excellent curl controllability during polarizing plate processing and improving the productivity of polarizing plate processing.
  • liquid crystal display device Since the liquid crystal display device has low power consumption and can be made thinner, it is widely used as an image display device for televisions (TVs), personal computers (PCs), and the like.
  • Patent Document 1 by forming a thin functional film on a base film (also referred to as "carrier film") so as to be peelable, the film is conveyed by a thick laminated film until bonding, and is bonded to a polarizer. Later, a method of removing an unnecessary base film has been proposed.
  • Patent Document 1 describes a method of laminating and forming a removable functional film on a base film in order to handle a thin functional film.
  • the functional film is produced. Since there is a difference in humidity dependence between the film material and the base film, there is a problem that curling occurs due to moisture absorption during polarizing plate processing or storage environment, and it is difficult to handle in the above-mentioned transportability and bonding. These problems become remarkable especially when the laminated film becomes a thin film.
  • the present invention has been made in view of the above problems and situations, and the problem to be solved is that although it is a thin film, it has excellent transportability and can be handled in the same manner as a conventional polarizing plate protective film.
  • the present inventor is a laminated film in which a peelable functional layer is laminated on a base film in a process of examining the cause of the above problem in order to solve the above problems, and the base film and the functional layer.
  • Each has a thickness in a specific range, and when the humidity expansion coefficient and thickness of the base film and the humidity expansion coefficient and thickness of the functional layer satisfy a specific relational expression, while being a thin film, It has excellent transportability, can be handled in the same way as a conventional polarizing plate protective film, has excellent curl controllability during polarizing plate processing, and has excellent polarizing plate processing productivity (adhesion with a polarizer). It was found that a laminated film with improved) can be obtained.
  • the thickness of the functional layer is in the range of 1 to 19 ⁇ m.
  • the total thickness of the laminated film is 50 ⁇ m or less.
  • the coefficient of thermal expansion of the base film at 23 ° C is CHE 1 (ppm /% RH), the thickness is d 1 ( ⁇ m), and the coefficient of thermal expansion of the functional layer at 23 ° C is CHE 2 (ppm /% RH).
  • the retardation value Ro defined by the following formula (i) of the functional layer is in the range of 0 to 20 nm, and the retardation value Rt defined by the following formula (ii) is in the range of -25 to 25 nm.
  • n y is the refractive index in the in-plane phase-advancing axis direction of the functional layer
  • n z is the refractive index in the thickness direction of the functional layer (refractive index is 23 ° C., wavelength 590 nm under the environment of 55% RH).
  • D represents the film thickness (nm).
  • the first to fourth items are characterized in that the following formula (2) is satisfied when the content of the residual solvent in the base film is S 1 and the content of the residual solvent in the functional layer is S 2.
  • the laminated film according to any one of the items up to the item. Equation (2) 10 ⁇ S 1 ⁇ S 2 ⁇ 1000 (ppm)
  • the first to second items are characterized in that the base film is a biaxially stretched polyester film, and the humidity expansion coefficient CHE 1 at 23 ° C. of the polyester film is in the range of 10 to 20 ppm /% RH.
  • the laminated film according to any one of items up to item 9.
  • a polarizing plate comprising the laminated film according to any one of items 1 to 12.
  • a display device comprising the laminated film according to any one of items 1 to 12 or the polarizing plate according to item 13.
  • a method for producing a polarizing plate roll wherein the laminated film according to any one of items 1 to 12 is wound while being bonded to at least one surface of a polarizing element.
  • Manufacture of a polarizing plate roll which comprises a step of winding the laminated film while adhering the laminated film to the polarizing element so that the order is from the inside of the roll to the polarizing element, the adhesive layer, the functional layer, and the base material fill.
  • the present invention although it is a thin film, it has excellent transportability, can be handled in the same manner as a conventional polarizing plate protective film, and further has excellent curl controllability during polarizing plate processing, and is a polarizing plate. It is possible to provide a laminated film having improved processing productivity (adhesion to a polarizer), a high-quality polarizing plate having the same, a display device, and a method for producing a polarizing plate roll.
  • laminated body in which a functional layer is arranged on a base film
  • the warp / curl of the film to be bonded is a very important factor in order to increase the yield. be. Due to the complexity of the warpage mechanism and the unclear mechanism of its generation, no method of controlling warpage without sacrificing productivity has been investigated so far.
  • the present inventors investigated how to predict and further improve the curl prediction formula of the laminated body due to heat.
  • the curl of the laminated body in warm water (or under high humidity) is large (1) the difference between the base film and the coefficient of thermal expansion (CHE: Coefficient of Hydroscopic Expansion) of the functional layer, and (2) the base film and the base film. It was found that the ratio of the thickness of the functional layer is greatly affected.
  • Equation (a) Curl curvature 1 / R ⁇ 6 ( ⁇ 2- ⁇ 1 ) ( ⁇ T) (1 + m 2 ) / h [3 (1 + m) 2 + (1 + mn) ⁇ m 2 + (mn) -1 ⁇ ]
  • ⁇ represents the coefficient of thermal expansion
  • ⁇ 1 represents the functional layer
  • ⁇ 2 represents the base film, respectively.
  • ⁇ T represents the temperature rise range.
  • H the thickness of the base film (d 1 ).
  • M The thickness ratio (d 1 / d 2 ) of the thickness of the base film (d 1 ) and the thickness of the functional layer (d 2).
  • n Represents the coefficient of thermal coefficient (f 1 / f 2 ) when the coefficient of elasticity of the base film (f 1 ) and the coefficient of elasticity of the functional layer (f 2 ).
  • the humidity difference ( ⁇ T) can be treated as a constant.
  • the thickness ratio m which is the thickness of the base film (d 1 ) / the thickness of the functional layer (d 2 ), is actually the thickness of the functional layer (d 2 ) ⁇ the thickness of the base film (d 2). Since d 1 ), 1 ⁇ m and (1 / m) ⁇ 1.
  • the total thickness h is also within a certain numerical range as a thickness that can be handled realistically, and is treated as a constant.
  • Equation (a) Curvature 1 / R ⁇ CHE ⁇ (1 + m) / [3 + 3m + m 2 + m -1 ] Assuming that "m -1 ⁇ 0" in the formula (a), the formula (b) becomes Equation (c) Curvature 1 / R ⁇ CHE ⁇ (1 + m) / [3 + 3m + m 2 ] Equation (d) Curvature 1 / R ⁇ CHE ⁇ (1 + m) / 3 (1 + m) 2 Since "m is 1 ⁇ m” in the formula (a), the formula (d) is Equation (e) Curl curvature 1 / R ⁇ CHE ⁇ 1 / (1 + m) Further, in the equation (e), since m is 1 ⁇ m, assuming that "1 + m” is "m”, Equation (f) Curl curvature 1 / R ⁇ CHE / m That is, the curl curva
  • the substrate film tends to curl so as to be on the outside, and the central part of the functional layer is the polarizer. It floats from the surface, and the functional layer and the polarizer cannot be sufficiently bonded (see FIG. 1). Further, when the curl is large, it is considered that optical unevenness is likely to occur due to the internal stress on the functional layer.
  • the present invention has been made in view of the above circumstances, and is a base material that causes curling while suppressing delamination and deformation of the functional layer during storage of the laminated film under high humidity.
  • the humidity expansion coefficient and the thickness of the film and the functional layer so as to satisfy the relationship of the above formula (1), not only excellent curl controllability is obtained during polarizing plate processing, but also the productivity of polarizing plate processing is achieved. It is presumed that a laminated film can be obtained in which (adhesion with a polarizing element) and the occurrence of optical unevenness of the functional layer are suppressed.
  • the humidity expansion coefficient of the base film and the functional layer at 23 ° C. is appropriately larger than that of the functional layer, and the thickness ratios of the respective thickness ratios are appropriately designed.
  • the functional layer exerts the effect of suppressing the occurrence of wrinkles and optical unevenness.
  • Schematic diagram illustrating the mechanism of curling in a high humidity environment when producing a polarizing plate using a peelable film laminate Schematic diagram showing a cross section of the laminated film of the present invention
  • Cross-sectional view of polarizing plate with base film Is a cross-sectional view of a polarizing plate from which the base film has been peeled off.
  • the laminated film of the present invention is a laminated film in which a peelable functional layer is laminated on a base film, and the thickness of the functional layer is in the range of 1 to 19 ⁇ m, and the total thickness of the laminated film is in the range of 1 to 19 ⁇ m.
  • the thickness is 50 ⁇ m or less
  • the humidity expansion coefficient of the base film at 23 ° C. is CHE 1 (ppm /% RH)
  • the thickness is d 1 ( ⁇ m)
  • CHE 2 ppm /% RH
  • the thickness is d 2 ( ⁇ m)
  • This feature is a technical feature common to or corresponding to the following embodiments.
  • the thickness of the functional layer is in the range of 2 to 10 ⁇ m, which suppresses wrinkles and curl deformation of the functional layer which is a thin film.
  • the viewpoint of providing a thinner polarizing plate when the base film is peeled off and the functional layer is bonded to the polarizer it is also preferable from the viewpoint of suppressing optical unevenness of the liquid crystal display device using the polarizing plate.
  • the total thickness of the laminated film is preferably in the range of 30 to 45 ⁇ m. be.
  • the retardation value Ro defined by the formula (i) of the functional layer is in the range of 0 to 20 nm, and the retardation value Rt defined by the formula (ii) is in the range of -25 to 25 nm. This is a preferable range of retardation values from the viewpoint of providing a thin polarizing plate applicable to an IPS mode display device. Further, it is preferable to use the functional layer having such optical characteristics in order to impart a very thin functional layer without affecting the optical characteristics of various films.
  • the above formula (2) is satisfied by the base film and the functional layer. It is preferable from the viewpoint of controlling the humidity expansion coefficient (CHE 1 and CHE 2).
  • CHE 1 and CHE 2 By permeating the solvent into the base film, a slight mixed layer is formed between the laminated films, and it is not easily peeled off during various processes, and good process suitability can be ensured.
  • a mixed solvent the total value of all solvent species is used as an index.
  • the boiling point of the main solvent among the residual solvents is 100 ° C. or lower under atmospheric pressure
  • the residual solvent is a chlorine-based solvent
  • the residual solvent is dichloromethane, among which, the residual. It is preferable to contain dichloromethane and alcohols as a solvent from the viewpoint of ease of handling when preparing and forming a dope for the base film and the functional layer.
  • a low boiling point solvent and a chlorine-based solvent having high solubility the drying time after film formation can be shortened. It is presumed that the coating film having a short drying time has lower density than the coating film having a long drying time, and as a result, the permeability of water changes, and CHE 2 can be controlled slightly.
  • the main solvent refers to a solvent mixed in a solvent type in the coating liquid in a ratio of more than 50% by mass.
  • the base film is a biaxially stretched polyester film, and the humidity expansion coefficient CHE 1 at 23 ° C. of the polyester film is in the range of 10 to 20 ppm /% RH, which is an appropriate humidity expansion coefficient CHE 1. Therefore, it is preferable from the viewpoint of suppressing curling of the entire laminated film. Further, by using a biaxially stretched polyester film, the anisotropy of CHE 1 is eliminated, and the occurrence of unevenness can be suppressed.
  • the functional layer may contain a linear polymer material having a carbonyl group in the side chain as the resin to be used, or may contain a polymer material having a cyclic structure in the main chain, such as a humidity expansion coefficient. It is preferable from the viewpoint of controlling the physical characteristics and improving the optical characteristics.
  • the polarizing plate of the present invention is provided with the laminated film of the present invention, so that the polarizing plate can be processed by the same polarizing plate processing process as the conventional one without reducing the productivity and without requiring a complicated processing process.
  • the display device of the present invention is a preferred embodiment from the viewpoint of obtaining a high-quality display device without light leakage or optical unevenness by providing the laminated film of the present invention or the polarizing plate of the present invention.
  • the method for producing a polarizing plate roll of the present invention is a method for producing a polarizing plate roll in which the laminated film of the present invention is wound while being bonded to at least one surface of a polarizing element, and the polarizing element and the function are formed from the inside of the roll. It is characterized by including a step of winding the laminated film while adhering it to the polarizing element so that the layers and the base material fill are in the layer order.
  • the base film can also serve as a protective film, leading to a reduction in the number of parts and a simplification of the processing process.
  • the laminated film of the present invention is a laminated film in which a peelable functional layer is laminated on a base film, and the thickness of the functional layer is in the range of 1 to 19 ⁇ m, and the total thickness of the laminated film is in the range of 1 to 19 ⁇ m.
  • the thickness is 50 ⁇ m or less
  • the humidity expansion coefficient of the base film at 23 ° C. is CHE 1 (ppm /% RH)
  • the thickness is d 1 ( ⁇ m)
  • the humidity expansion coefficient of the functional layer at 23 ° C. Is CHE 2 (ppm /% RH) and the thickness is d 2 ( ⁇ m), the following equation (1) is satisfied. Equation (1) 0.20 ⁇ (CHE 1- CHE 2 ) ⁇ ⁇ (d 2 / d 1 ) ⁇ 2.00
  • Humidity expansion coefficient (ppm /% RH) at 23 ° C elongation (cm) / (sample length (cm) x humidity difference) x 10 6
  • CHE coefficient of thermal expansion
  • stretching (magnification) and heat relaxation may be used at the time of film formation or after film formation.
  • stretching magnification
  • heat relaxation may be used at the time of film formation or after film formation.
  • a dense film is formed and the CHE becomes small
  • heat relaxation is performed, a coarse film is easily formed and the CHE becomes large. It may be used as a means for adjusting so as to fall within the range of the formula (1).
  • the film-forming material used for the base film and the functional layer is also related to the control of CHE.
  • the film-forming material of the functional layer is a linear polymer material having a carbonyl group in the side chain, in addition to controlling CHE, it has an effect of suppressing optical unevenness of the polarizer by providing appropriate moisture permeability. Can also be granted.
  • an acrylic resin having low photoelasticity tends to exhibit good characteristics.
  • a polymer material for example, a cycloolefin resin
  • the film-forming material has a cyclic structure as a main chain has little change in optical characteristics with respect to humidity and is less likely to cause unevenness due to humidity. It is also a preferred embodiment to use a material.
  • the value of the above formula (1) of the laminated film is larger than 2.00, the curl is large as described above, and it is practically difficult to bond the laminated film at the time of manufacturing the polarizing plate.
  • the value of the formula (1) is 0.20 or less, the base film and the functional layer are difficult to peel off, and a peeling error may occur. Therefore, it is necessary to adjust the CHE and thickness within the range of the formula (1).
  • air bubbles may be formed, or creases or wrinkles may be formed when the film is attached to the polarizing element (polyvinyl alcohol film).
  • the adhesiveness can be improved by controlling the curl within a specific range.
  • the range of the index ( ⁇ (CHE 1- CHE 2 ) ⁇ ⁇ (d 2 / d 1 )) corresponding to the curl is in the range of more than 0.20 and less than 2.00.
  • the range of 0.30 to 1.00 is more preferable, and the range of 0.40 to 0.70 is particularly preferable.
  • interference fringes may occur.
  • the functional layer shrinks when the base film is peeled off after the laminated film of the present invention is attached. At this time, it is considered that minute unevenness of the refractive index occurs at the interface between the polarizer and the functional layer, and the interference unevenness is observed due to this.
  • the uneven shrinkage of the polarizer can be made uniform and the uneven interference can be improved.
  • the range of the index ( ⁇ (CHE 1- CHE 2 ) ⁇ ⁇ (d 2 / d 1 )) corresponding to the curl is in the range of 0.30 to 1.00.
  • the range of 0.40 to 0.70 is preferable, and the range of 0.40 to 0.70 is particularly preferable.
  • the value of the formula (1) is 2.00 or more, internal stress remains in the functional layer and optical unevenness is likely to occur.
  • the value of the formula (1) is 0.20 or less, there is a problem in the moisture permeability of the functional layer, and uneven drying is likely to occur, and wrinkles due to uneven drying and optical unevenness are observed. There is.
  • the humidity expansion coefficient CHE of the entire laminated film is large, for example, the humidity expansion amount of each of the base film and the functional layer is large while the laminated film is stored in a roll state at a high temperature. , The difference in the amount of humidity expansion between them tends to be large. As a result, delamination occurs between the base material layer and the base film, and the functional layer is easily deformed. When delamination occurs, the transport stability of the laminated film tends to decrease, and when the functional layer is deformed, the flatness of the functional layer tends to be impaired, so that the bondability with the polarizer also tends to decrease.
  • the coefficient of thermal expansion CHE of the entire laminated film it is preferable to reduce the coefficient of thermal expansion CHE of the entire laminated film, and the amount of humidity expansion of the entire laminated film under high humidity can be reduced. Therefore, the amount of humidity expansion between the base film and the functional layer The difference between the two can be reduced. As a result, peeling and deformation of the functional layer can be suppressed while the laminated film is stored at a high temperature, so that the bondability with the polarizer can be improved without impairing the transport stability of the laminated film. ..
  • FIG. 2 shows an example of the layer structure of the laminated film of the present invention.
  • the laminated film 1 of the present invention has a base film 2 and a functional layer 3 on the base film 2.
  • the base film 2 and the functional layer 3 may be formed by laminating a plurality of layers.
  • the functional layer 3 may have another functional layer such as a primer layer (not shown) or a protective layer (not shown) on the front surface or the back surface.
  • the base film 2 may have an adhesive layer or an adhesive layer (not shown) on the surface opposite to the functional layer, and the adhesive layer or the adhesive layer is bonded between the base film 2 and the display element. Sometimes it can provide an adhesive function.
  • the "peelable functional layer” in the present invention means that the base film and the functional layer are in close contact with each other during normal production or general use and cannot be easily peeled off, but only the functional layer is used during polarizing plate processing. A mode in which the functional layer can be peeled off from the base film by external stress when it is desired to be used.
  • the stress when peeling the base film from the functional layer is that in a laminated film cut to a width of 25 mm and a length of 80 mm, the surface of the functional layer opposite to the interface on the base film side is an acrylic adhesive sheet.
  • the base film and the functional layer After being bonded and fixed to a glass substrate via Grasp the base film, in an atmosphere of temperature 23 ° C and humidity 60% RH, cross head speed (grasping movement speed) 200 mm / min, 90 ° peeling test (JIS K 6854-1: 1999 "Adhesive-peeling adhesive strength"
  • the peeling stress is evaluated by performing the test method-Part 1: 90 degree peeling ", the base film and the functional layer can be peeled off with a stress of 0.05 to 2.00 N / 25 mm.
  • the stress is 0.05 N / 25 mm or more, peeling is less likely to occur during the polarizing plate processing process, and it is preferable. If the stress is 2.00 N / 25 mm or less, the polarizing plate is used when the base film is peeled off. It is preferable because it does not break.
  • Base film supports the functional layer, and the difference in the coefficient of thermal expansion (
  • the base film usually includes a resin film.
  • the resin used examples include cellulose ester-based resin, cycloolefin-based resin, polypropylene-based resin, acrylic-based resin, polyester-based resin, polyarylate-based resin, and styrene-based resin or a composite resin thereof. Among them, humidity. It is preferable to use a polyester resin as a resin having an appropriately large expansion coefficient and easy to control the range of the formula (1).
  • polyester resins examples include polyester resins (eg, polyethylene terephthalate (PET), polytrimethylene terephthalate (PTT), polybutylene terephthalate (PBT), polyethylene naphthalate (PEN), polybutylene naphthalate (PBN), etc.). Etc. are included. Among them, a polyester resin film containing polyethylene terephthalate (PET) or polyethylene naphthalate (PEN) is preferable because the humidity expansion coefficient CHE at 23 ° C. of the laminated film can be easily adjusted within the range of the above formula (1).
  • PET polyethylene terephthalate
  • PBT polytrimethylene terephthalate
  • PEN polybutylene terephthalate
  • PBN polybutylene naphthalate
  • Etc. are included.
  • a polyester resin film containing polyethylene terephthalate (PET) or polyethylene naphthalate (PEN) is preferable because the humidity expansion coefficient CHE at 23 ° C. of the
  • the resin film may be heat-treated (heat-relaxed) or stretch-treated, and is suitably used for controlling CHE as described above.
  • the heat treatment temperature is not particularly limited, but can be carried out at (Tg + 60) to (Tg + 180) ° C., where Tg is the glass transition temperature of the resin constituting the resin film.
  • the stretching treatment increases the residual stress of the resin film, the humidity expansion coefficient CHE 1 of the resin film and thus the base film can be lowered.
  • the stretching treatment is preferably performed, for example, in the biaxial direction of the resin film.
  • the stretching treatment can be carried out under any conditions, for example, at a stretching ratio of about 120 to 900%. Whether or not the resin film is stretched can be confirmed by, for example, whether or not there is an in-plane slow layer axis (an axis extending in the direction of maximizing the refractive index).
  • the stretching treatment may be performed before laminating the functional layers or after laminating, but it is preferable that the functional layers are stretched before laminating.
  • polyester-based resin film (simply referred to as polyester film), and for example, polyethylene terephthalate film TN100 (manufactured by Toyobo Co., Ltd.), MELINEX ST504 (manufactured by Teijin DuPont Film Co., Ltd.) and the like are preferably used. Can be done.
  • the base film may further have a release layer provided on the surface of the resin film.
  • the release layer can facilitate the release of the functional layer from the base film when the polarizing plate is produced.
  • the release layer may contain a known release agent and is not particularly limited.
  • Examples of the release agent contained in the release layer include a silicone-based release agent and a non-silicone-based release agent.
  • silicone-based release agents include known silicone-based resins.
  • non-silicone release agents include long-chain alkyl pendant-type polymers obtained by reacting a long-chain alkyl isocyanate with a polyvinyl alcohol or an ethylene-vinyl alcohol copolymer, and olefin resins (for example, copolymerized polyethylene, cyclic polyolefin, etc.).
  • Polymethylpentene polyallylate resins (eg, polycondensates of aromatic dicarboxylic acid components and divalent phenol components), fluororesins (eg, polytetrafluoroethylene (PTFE), polyvinylidene fluoride (PVDF), polyvinyl fluoride).
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • PVDF polyvinylidene fluoride
  • PVF polyvinylene
  • PFA polyvinylene
  • FEP copolymer of tetrafluoroethylene and hexafluoropropylene
  • ETFE copolymer of tetrafluoroethylene and ethylene
  • the thickness of the release layer may be as long as it can exhibit the desired peelability, and is not particularly limited, but is preferably 0.1 to 1.0 ⁇ m, for example.
  • the coefficient of thermal expansion of the base film itself at 23 ° C. is within the range of 10 to 20 ppm /% RH, warpage is unlikely to occur, which is preferable.
  • the base film can follow the fluctuation of the polarizer due to the environmental fluctuation if it is 10 ppm /% RH or more, and as a result, it is presumed that the occurrence of poor appearance can be avoided. Further, if it is 20 ppm /% RH or less, it is presumed that the base film itself can avoid the humidity expansion, and as a result, it is presumed that the occurrence of warpage can be suppressed.
  • the total thickness of the laminated film of the present invention is 50 ⁇ m or less, preferably in the range of 30 to 45 ⁇ m.
  • the thickness d 1 of the base film is preferably in the range of 15 to 45 ⁇ m, more preferably in the range of 20 to 40 ⁇ m, because it is a thin film but also requires a certain level of strength (waist and rigidity) as a support. Is.
  • the base film according to the present invention may contain a plasticizer.
  • the plasticizer is not particularly limited, but is preferably a polyhydric alcohol ester plasticizer, a phthalic acid ester plasticizer, a citric acid plasticizer, a fatty acid ester plasticizer, a phosphoric acid ester plasticizer, or a polyvalent carboxylic acid. It is preferably selected from ester-based plasticizers, polyester-based plasticizers, and the like.
  • the base film according to the present invention may also contain an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet absorber used include benzotriazole-based, 2-hydroxybenzophenone-based, and salicylic acid phenyl ester-based agents.
  • the base film according to the present invention may contain an antioxidant.
  • Antioxidants are also called anti-deterioration agents.
  • the antioxidant has a role of delaying or preventing the decomposition of the base film due to, for example, halogen contained in the residual solvent in the base film or phosphoric acid of the phosphoric acid-based plasticizer, and thus the base material. It is preferably contained in the film.
  • a hindered phenolic compound is preferably used, for example, 2,6-di-t-butyl-p-cresol, pentaerythrityl-tetrakis [3- (3,5-di).
  • -T-Butyl-4-hydroxyphenyl) propionate and triethylene glycol-bis [3- (3-t-butyl-5-methyl-4-hydroxyphenyl) propionate] are preferable.
  • the base film according to the present invention preferably contains fine particles.
  • Examples of the fine particles used in the present invention include silicon dioxide, titanium dioxide, aluminum oxide, zirconium oxide, calcium carbonate, calcium carbonate, talc, clay, calcined kaolin, calcined calcium silicate, and hydrated silicic acid. Calcium, aluminum silicate, magnesium silicate and calcium phosphate can be mentioned. Further, fine particles of an organic compound can also be preferably used. Examples of organic compounds include polytetrafluoroethylene, cellulose acetate, polystyrene, polymethylmethacrylate, polyppill methacrylate, polymethylacrylate, polyethylene carbonate, acrylic styrene resin, silicone resin, polycarbonate resin, benzoguanamine resin, and melamine resin.
  • Polyester-based powder polyester-based resin, polyamide-based resin, polyimide-based resin, polyfluorinated ethylene-based resin, crushed class of organic polymer compounds such as starch, and polymer compounds synthesized by the suspension polymerization method can be used. can.
  • Fine particles containing silicon are preferable in that the turbidity is low, and silicon dioxide is particularly preferable.
  • Aerosil R972, R972V, R974, R812, 200, 200V, 300, R202, OX50, TT600 above Nippon Aerosil Co., Ltd.) ) Is commercially available under the trade name of) and can be used.
  • Method for producing base film As a method for producing a base film according to the present invention, an ordinary inflation method, a T-die method, a calendar method, a cutting method, a casting method, an emulsion method, and a hot press method are used.
  • the solution casting method and the melt casting method are preferable as the film forming method from the viewpoints of suppressing coloring, suppressing foreign matter defects, suppressing optical defects such as die lines, and the like.
  • the temperature in the processing step is low, and therefore, high functionality can be imparted by using various additives.
  • the content of the residual solvent in the base film can be controlled in order to adjust CHE 1.
  • the “solution casting method” will be described.
  • the method for producing the base film according to the present invention is a step of dissolving and dispersing an additive such as a thermoplastic resin and the above-mentioned fine particles in a solvent to prepare a dope (dissolving step; Dope preparation step), casting the dope onto an endless metal support (casting step), drying the cast dope as a web (solvent evaporation step), peeling from the metal support. It is preferable to include a step (peeling step), drying, stretching, a step of holding the width (stretching / width holding / drying step), and a step of winding the finished film into a roll (winding step).
  • the solvent used in the dope preparation step of the solution casting method the solvent used for forming the functional layer described later can be appropriately selected and used.
  • residual solvent amount The content of the residual solvent in the web at the time of peeling the web (hereinafter, also referred to as "residual solvent amount”) is appropriately adjusted depending on the strength of the drying conditions, the length of the metal support, and the like.
  • the amount of residual solvent when the web is peeled from the metal support is preferably 10 to 150% by mass.
  • the amount is decided. It is more preferably 10 to 40% by mass or 60 to 130% by mass, and particularly preferably 10 to 30% by mass or 70 to 120% by mass.
  • the amount of residual solvent in the base film is defined by the following formula.
  • Residual solvent amount (mass%) [(MN) / N] ⁇ 100
  • M is the mass of the sample collected at any time during or after the production of the web or film
  • N is the mass after heating M at 115 ° C. for 1 hour.
  • the residual solvent type is basically the solvent type used, but it can be appropriately measured and identified by a gas chromatography method or the like.
  • the film is generally dried by a roll drying method (a method in which the web is alternately passed through a large number of rollers arranged vertically) or a tenter method in which the web is conveyed and dried. Taken. For example, after peeling, the web is dried using a drying device that alternately passes and conveys the web through a plurality of rollers arranged in the drying device, and / or a tenter stretching device that clips and conveys both ends of the web with clips. ..
  • the means for drying the web is not particularly limited, and generally it can be performed by hot air, infrared rays, heating rollers, microwaves, etc., but it is preferable to use hot air from the viewpoint of simplicity.
  • the web is preferably stretched in at least one direction.
  • the orientation of the molecules in the film can be controlled by the stretching treatment.
  • the following biaxial stretching eliminates the anisotropy of CHE 1 and suppresses the occurrence of unevenness.
  • two axes are sequentially or simultaneously with respect to the longitudinal direction of the web (film forming direction; spreading direction; MD direction) and the direction orthogonal to the web surface, that is, the width direction (TD direction). It can be stretched or uniaxially stretched.
  • it is a biaxially stretched film in which biaxial stretching is performed in the casting direction (MD direction) and the width direction (TD direction).
  • the stretching operation may be performed in multiple stages.
  • simultaneous biaxial stretching may be performed, or biaxial stretching may be performed step by step.
  • the simultaneous biaxial stretching includes a case where the drawing is performed in one direction and the other is contracted by relaxing the tension.
  • the stretching ratios in the biaxial directions orthogonal to each other are preferably in the range of 0.8 to 1.5 times in the spreading direction and 1.1 to 2.5 times in the width direction, respectively. It is preferable to carry out in the range of 0.8 to 1.2 times in the extending direction and 1.2 to 2.0 times in the width direction.
  • the stretching temperature is usually preferably carried out in the temperature range of Tg to Tg + 60 ° C. of the resin constituting the film.
  • the stretching temperature is preferably 120 ° C. to 200 ° C., more preferably 120 ° C. to 180 ° C.
  • the amount of residual solvent in the web at the time of stretching is preferably 0 to 20% by mass, and more preferably 0 to 15% by mass.
  • the method of stretching the web For example, a method of making a difference in peripheral speed between multiple rollers and stretching in the vertical direction using the difference in peripheral speed between the rollers, fixing both ends of the web with clips or pins, and widening the distance between the clips and pins in the direction of travel.
  • a method of stretching in the vertical direction, a method of similarly spreading in the horizontal direction and stretching in the horizontal direction, a method of spreading in the vertical and horizontal directions at the same time and stretching in both the vertical and horizontal directions, and the like can be mentioned. Of course, these methods may be used in combination.
  • These width holding or lateral stretching in the film forming step is preferably performed by a tenter, and may be a pin tenter or a clip tenter.
  • the base film according to the present invention can obtain the same effect even if heat is relaxed in addition to stretching.
  • the heat relaxation temperature is usually preferably carried out in the temperature range of Tg to Tg + 60 ° C. of the resin constituting the film.
  • the heat relaxation temperature is preferably 120 ° C. to 200 ° C., more preferably 120 ° C. to 180 ° C.
  • the film is wound into a roll by the winding process, and the method for winding the film may be a commonly used method, which is a constant torque method, a constant tension method, a taper tension method, and an internal stress. There are certain program tension control methods, etc., and you can use them properly.
  • the base film according to the present invention is preferably a long film, specifically, one having a thickness of about 100 m to 10000 m, and usually being provided in a roll form.
  • the longer the film length the larger the amount that can be produced in one production, which is preferable. From the viewpoint of transportability and handleability, a compact roll shape is required, so that the total film thickness of the laminated film is preferably thin.
  • the functional layer according to the present invention constitutes a polarizing plate by being peeled from a base film and then bonded to a polarizer or bonded to a polarizing element and then peeled to form a polarizing plate. It can function as an optical film such as a plate protective film or a retardation film.
  • the thickness of the functional layer according to the present invention is in the range of 1 to 19 ⁇ m, and the thickness of the functional layer in the range of 2 to 10 ⁇ m provides a thin polarizing plate, and at the same time, wrinkles and curl deformation of the functional layer which is a thin film. It is preferable from the viewpoint of suppressing the above.
  • the resin used for the functional layer according to the present invention is not particularly limited, but contains a linear polymer material having a carbonyl group in the side chain or having a cyclic structure in the main chain. It is preferable to contain a molecular material in order to control the humidity expansion coefficient. Therefore, the preferred resin may be a cycloolefin resin, a fumaric acid diester resin, a (meth) acrylic resin, a styrene / (meth) acrylate copolymer, or the like.
  • the cycloolefin-based resin used for the functional layer is preferably a polymer of a cycloolefin monomer or a copolymer of a cycloolefin monomer and another copolymerizable monomer.
  • the cycloolefin monomer is preferably a cycloolefin monomer having a norbornene skeleton, and is a cycloolefin monomer having a structure represented by the following general formula (A-1) or (A-2). More preferably.
  • R 1 to R 4 independently represent a hydrogen atom, a hydrocarbon group having 1 to 30 carbon atoms, or a polar group.
  • p represents an integer of 0 to 2. However, all of R 1 to R 4 do not represent hydrogen atoms at the same time, R 1 and R 2 do not represent hydrogen atoms at the same time, and R 3 and R 4 do not represent hydrogen atoms at the same time. do.
  • the hydrocarbon group having 1 to 30 carbon atoms represented by R 1 to R 4 in the general formula (A-1) is preferably, for example, a hydrocarbon group having 1 to 10 carbon atoms, and is preferably a carbon atom. More preferably, it is a hydrocarbon group having a number of 1 to 5.
  • the hydrocarbon group having 1 to 30 carbon atoms may further have a linking group containing, for example, a halogen atom, an oxygen atom, a nitrogen atom, a sulfur atom or a silicon atom. Examples of such linking groups include divalent polar groups such as carbonyl groups, imino groups, ether bonds, silyl ether bonds, thioether bonds and the like.
  • Examples of the hydrocarbon group having 1 to 30 carbon atoms include a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a butyl group and the like.
  • Examples of the polar groups represented by R 1 to R 4 in the general formula (A-1) include a carboxy group, a hydroxy group, an alkoxy group, an alkoxycarbonyl group, an aryloxycarbonyl group, an amino group, an amide group and a cyano group. Is included. Of these, a carboxy group, a hydroxy group, an alkoxycarbonyl group and an aryloxycarbonyl group are preferable, and an alkoxycarbonyl group and an aryloxycarbonyl group are preferable from the viewpoint of ensuring solubility during solution film formation.
  • P in the general formula (A-1) is preferably 1 or 2 from the viewpoint of increasing the heat resistance of the optical film. This is because when p is 1 or 2, the obtained polymer becomes bulky and the glass transition temperature tends to be improved. In addition, there is an advantage that the curl balance as a laminated body can be easily controlled by being able to respond slightly to humidity.
  • R 5 represents an alkylsilyl group having a hydrogen atom, a hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms, or an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms.
  • R 6 represents a carboxy group, a hydroxy group, an alkoxycarbonyl group, an aryloxycarbonyl group, an amino group, an amide group, a cyano group, or a halogen atom (fluorine atom, chlorine atom, bromine atom or iodine atom).
  • p represents an integer of 0 to 2.
  • R 5 in the general formula (A-2) preferably represents a hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms, and more preferably represents a hydrocarbon group having 1 to 3 carbon atoms.
  • R 6 in the general formula (A-2) preferably represents a carboxy group, a hydroxy group, an alkoxycarbonyl group and an aryloxycarbonyl group, and from the viewpoint of ensuring solubility during solution film formation, the alkoxycarbonyl group and aryl Oxycarbonyl groups are more preferred.
  • P in the general formula (A-2) preferably represents 1 or 2 from the viewpoint of enhancing the heat resistance of the optical film. This is because when p represents 1 or 2, the obtained polymer becomes bulky and the glass transition temperature tends to improve.
  • a cycloolefin monomer having a structure represented by the general formula (A-2) is preferable from the viewpoint of improving the solubility in an organic solvent.
  • an organic compound loses its symmetry and thus its crystallinity is lowered, so that its solubility in an organic solvent is improved.
  • R 5 and R 6 in the general formula (A-2) are substituted with only the ring-constituting carbon atom on one side with respect to the axis of symmetry of the molecule, the symmetry of the molecule is low, that is, the general formula (A-). Since the cycloolefin monomer having the structure represented by 2) has high solubility, it is suitable for producing an optical film by a solution casting method.
  • the content ratio of the cycloolefin monomer having the structure represented by the general formula (A-2) in the polymer of the cycloolefin monomer is the total of all the cycloolefin monomers constituting the cycloolefin resin. For example, it can be 70 mol% or more, preferably 80 mol% or more, and more preferably 100 mol%.
  • a cycloolefin monomer having a structure represented by the general formula (A-2) is contained in a certain amount or more, the orientation of the resin is increased, so that the retardation value is likely to increase.
  • ring-opening copolymerizable copolymerizable monomers examples include cycloolefins such as cyclobutene, cyclopentene, cycloheptene, cyclooctene and dicyclopentadiene.
  • Examples of copolymerizable monomers that can be additionally copolymerized include unsaturated double bond-containing compounds, vinyl-based cyclic hydrocarbon monomers, (meth) acrylates, and the like.
  • Examples of unsaturated double bond-containing compounds include olefin compounds having 2 to 12 (preferably 2 to 8) carbon atoms, and examples thereof include ethylene, propylene and butene.
  • Examples of vinyl-based cyclic hydrocarbon monomers include vinyl cyclopentene-based monomers such as 4-vinylcyclopentene and 2-methyl-4-isopropenylcyclopentene.
  • Examples of (meth) acrylates include alkyl (meth) acrylates having 1 to 20 carbon atoms such as methyl (meth) acrylate, 2-ethylhexyl (meth) acrylate and cyclohexyl (meth) acrylate.
  • the content ratio of the cycloolefin monomer in the copolymer of the cycloolefin monomer and the copolymerizable monomer is, for example, 20 to 80 mol% with respect to the total of all the monomers constituting the copolymer. It can be preferably 30 to 70 mol%.
  • the cycloolefin-based resin is obtained by polymerizing a cycloolefin monomer having a norbornene skeleton, preferably a cycloolefin monomer having a structure represented by the general formula (A-1) or (A-2). It is a polymer obtained by copolymerization, and examples thereof include the following.
  • Ring-opening polymer of cycloolefin monomer 2) Ring-opening copolymer of cycloolefin monomer and copolymerizable copolymer with ring-opening copolymerization 3) Of 1) or 2) above Hydrogenated ring-opened (co) polymer 4) The ring-opened (co) polymer of 1) or 2) above was cyclized by the Friedercrafts reaction, and then hydrogenated (co) polymer 5) Cycloolefin.
  • the polymers of 1) to 7) above can be obtained by known methods, for example, the methods described in JP-A-2008-107534 and JP-A-2005-227606.
  • the catalyst and solvent used for the ring-opening copolymerization of 2) above those described in paragraphs 0019 to 0024 of JP-A-2008-107534 can be used, for example.
  • the catalyst used for hydrogenation of 3) and 6) above for example, those described in paragraphs 0025 to 0028 of JP-A-2008-107534 can be used.
  • the catalyst used for the addition polymerization of 5) to 7) above for example, those described in paragraphs 0058 to 0063 of JP-A-2005-227606 can be used.
  • the alternating copolymerization reaction of 7) above can be carried out, for example, by the method described in paragraphs 0071 and 0072 of JP-A-2005-227606.
  • the polymers of the above 1) to 3) and 5) are preferable, and the polymers of the above 3) and 5) are more preferable.
  • the cycloolefin-based resin has a structural unit represented by the following general formula (B-1) in that the glass transition temperature of the obtained cycloolefin-based resin can be increased and the light transmittance can be increased. It is preferable that at least one of the structural units represented by the following general formula (B-2) is contained, and only the structural unit represented by the general formula (B-2) is included, or the general formula (B-1) is used. It is more preferable to include both the structural unit represented and the structural unit represented by the general formula (B-2).
  • the structural unit represented by the general formula (B-1) is a structural unit derived from the cycloolefin monomer represented by the above-mentioned general formula (A-1), and is represented by the general formula (B-2).
  • the structural unit is a structural unit derived from the cycloolefin monomer represented by the above-mentioned general formula (A-2).
  • R 1 ⁇ R 4 and p are respectively the same as R 1 ⁇ R 4 and p of the general formula (A-1).
  • R 5 ⁇ R 6 and p are respectively the same as R 5 ⁇ R 6 and p in the general formula (A-2).
  • the cycloolefin-based resin according to the present invention may be a commercially available product.
  • Examples of commercially available cycloolefin resins include Arton G (eg, G7810, etc.), Arton F, Arton R (eg, R4500, R4900, R5000, etc.) and Arton RX (eg, R4500, R4900, R5000, etc.) manufactured by JSR Corporation.
  • Arton G eg, G7810, etc.
  • Arton F Arton F
  • Arton R eg, R4500, R4900, R5000, etc.
  • Arton RX eg, R4500, R4900, R5000, etc. manufactured by JSR Corporation.
  • RX4500 etc. is included.
  • the intrinsic viscosity [ ⁇ ] inh of the cycloolefin resin is preferably 0.2 to 5 cm 3 / g, more preferably 0.3 to 3 cm 3 / g, as measured at 30 ° C. It is more preferably 4 to 1.5 cm 3 / g.
  • the number average molecular weight (Mn) of the cycloolefin resin is preferably 8000 to 100,000, more preferably 10,000 to 80,000, and even more preferably 12,000 to 50,000.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the cycloolefin resin is preferably 20000 to 300,000, more preferably 30,000 to 250,000, and even more preferably 40,000 to 200,000.
  • the number average molecular weight and the weight average molecular weight of the cycloolefin resin can be measured by gel permeation chromatography (GPC) in terms of polystyrene.
  • the heat resistance, water resistance, chemical resistance, mechanical properties, and molding processability as a functional layer of the cycloolefin resin are good. It becomes.
  • the glass transition temperature (Tg) of the cycloolefin resin is usually 110 ° C. or higher, preferably 110 to 350 ° C., more preferably 120 to 250 ° C., and preferably 120 to 220 ° C. More preferred.
  • Tg is 110 ° C. or higher, deformation under high temperature conditions can be easily suppressed.
  • Tg is 350 ° C. or lower, the molding process becomes easy, and the deterioration of the resin due to the heat during the molding process is also easily suppressed.
  • the content of the cycloolefin resin is preferably 70% by mass or more, and more preferably 80% by mass or more with respect to the functional layer.
  • the fumaric acid diester resin used for the functional layer is a fumaric acid diester resin containing a diisopropyl fumarate residue unit and a fumaric acid diester residue unit having an alkyl group having 1 or 2 carbon atoms.
  • the alkyl groups having 1 or 2 carbon atoms in the fumaric acid diester residue unit having an alkyl group having 1 or 2 carbon atoms are independent of each other, and examples thereof include a methyl group and an ethyl group. Further, these may be substituted with a halogen group such as fluorine or chlorine; an ether group; an ester group or an amino group.
  • a halogen group such as fluorine or chlorine
  • an ether group such as an ether group
  • an ester group or an amino group examples of the fumaric acid diester residue unit having an alkyl group having 1 or 2 carbon atoms include a dimethyl fumarate residue unit and a diethyl fumarate residue unit. Moreover, these may contain 1 type or 2 or more types.
  • fumaric acid diester resin examples include diisopropyl fumarate / dimethyl fumarate copolymer resin and diisopropyl fumarate / diethyl fumarate copolymer resin.
  • the fumaric acid diester resin may contain other monomer residue units as long as it does not exceed the scope of the present invention, and examples of the other monomer residue units include styrene residue units.
  • styrene residue units such as ⁇ -methylstyrene residue unit; (meth) acrylate residue unit; (meth) methyl acrylate residue unit, (meth) ethyl acrylate residue unit, (meth) butyl acrylate residue unit (Meta) acrylic acid ester residue unit such as residue unit; vinyl ester residue unit such as vinyl acetate residue unit, vinyl propionate residue unit; acrylonitrile residue unit; methacrylonyloryl residue unit; methyl Vinyl ether residue units such as vinyl ether residue unit, ethyl vinyl ether residue unit, butyl vinyl ether residue unit; N-methylmaleimide residue unit, N-cyclohexyl maleimide residue unit, N-phenylmaleimide residue unit, etc.
  • -Substituted maleimide residue unit olefin residue unit such as ethylene residue unit and propylene residue unit; or din-butyl fumarate residue unit, bis (2-ethylhexyl) fumarate residue unit and the like.
  • olefin residue unit such as ethylene residue unit and propylene residue unit
  • din-butyl fumarate residue unit bis (2-ethylhexyl) fumarate residue unit and the like.
  • Examples thereof include one or more selected from fumaric acid diester residues other than the fumaric acid diester residue unit, and cinnaceous acid and cinnamic acid ester units.
  • the blending ratio of the fumaric acid diester resin used in the present invention is preferably diisopropyl fumarate residue unit 50 to 99 mol% and fumaric acid diester residue unit 1 to 50 mol% having an alkyl group having 1 or 2 carbon atoms. Since the retardation characteristics and strength when used as a retardation film are excellent, the diisopropyl fumarate residue unit is 60 to 95 mol% and the fumaric acid diester residue unit having an alkyl group having 1 or 2 carbon atoms is 5 to 5 to A fumaric acid diester resin consisting of 40 mol% is particularly preferable.
  • the fumaric acid diester resin used in the present invention preferably has a standard polystyrene-equivalent number average molecular weight in the range of 50,000 to 250,000 obtained from the elution curve measured by the gel permeation chromatography.
  • the (meth) acrylic resin used for the functional layer preferably contains at least a structural unit (U1) derived from methyl methacrylate and a structural unit (U2) derived from phenylmaleimide.
  • a (meth) acrylic resin containing a structural unit (U2) derived from phenylmaleimide can reduce the coefficient of thermal expansion CHE 2 of the functional layer.
  • the photoelastic coefficient is also small, and there is an advantage that unevenness is unlikely to occur even if moisture absorption and expansion occur.
  • the (meth) acrylic resin may further contain other structural units other than the above.
  • other structural units include (meth) acrylic acid alkyl esters such as adamantyl acrylate; (meth) acrylic acid cycloalkyl esters such as 2-ethylhexyl acrylate.
  • the structural unit (U3) derived from the acrylic acid alkyl ester from the viewpoint of reducing the deterioration of brittleness due to the inclusion of the structural unit (U2) derived from phenylmaleimide.
  • the (meth) acrylic resin contains a structural unit (U1) derived from methyl methacrylate, a structural unit (U2) derived from phenylmaleimide, and a structural unit (U3) derived from an acrylic acid alkyl ester. Is more preferable.
  • the content of the structural unit (U1) derived from methyl methacrylate is preferably 50 to 95% by mass, preferably 70 to 90% by mass, based on all the structural units constituting the (meth) acrylic resin. Is more preferable.
  • the structural unit (U2) derived from phenylmaleimide has a relatively rigid structure, the humidity expansion coefficient CHE2 of the functional layer can be reduced. Further, since the structural unit (U2) derived from phenylmaleimide has a relatively bulky structure, it may have microscopic voids in the resin matrix that can move the rubber particles. Therefore, the rubber particles can be used as the surface layer of the functional layer. It can be easily distributed unevenly in the part.
  • the content of the structural unit (U2) derived from phenylmaleimide is preferably 1 to 25% by mass with respect to all the structural units constituting the (meth) acrylic resin.
  • the content of the structural unit (U2) derived from phenylmaleimide is 1% by mass or more, the humidity expansion coefficient CHE2 at 23 ° C. of the functional layer can be easily reduced, and when it is 25% by mass or less, the brittleness of the functional layer becomes high. It is not easily damaged excessively.
  • the content of the structural unit (U2) derived from phenylmaleimide is more preferably 7 to 15% by mass.
  • the structural unit (U3) derived from the acrylic acid alkyl ester can impart appropriate flexibility to the resin, for example, the brittleness due to containing the structural unit (U2) derived from phenylmaleimide can be improved.
  • the acrylic acid alkyl ester is preferably an acrylic acid alkyl ester having an alkyl moiety having 1 to 7 carbon atoms, preferably 1 to 5 carbon atoms.
  • acrylic acid alkyl esters include methyl acrylate, ethyl acrylate, propyl acrylate, butyl acrylate, 2-hydroxyethyl acrylate, hexyl acrylate, 2-ethylhexyl acrylate and the like.
  • the content of the structural unit (U3) derived from the acrylic acid alkyl ester is preferably 1 to 25% by mass with respect to all the structural units constituting the (meth) acrylic resin.
  • the content of the structural unit (U3) derived from the acrylic acid alkyl ester is 1% by mass or more, appropriate flexibility can be imparted to the (meth) acrylic resin, so that the functional layer does not become too brittle and breaks. Hateful.
  • the content of the structural unit (U3) derived from the acrylic acid alkyl ester is 25% by mass or less, the Tg of the functional layer does not become too low, and the coefficient of thermal expansion (CHE 2 ) at 23 ° C. does not become too large.
  • the content of the structural unit (U3) derived from the acrylic acid alkyl ester is more preferably 5 to 15% by mass.
  • the ratio of the structural unit (U2) derived from phenylmaleimide to the total amount of the structural unit (U2) derived from phenylmaleimide and the structural unit (U3) derived from the acrylic acid alkyl ester shall be 20 to 70% by mass. Is preferable. When the ratio is 20% by mass or more, the tensile elastic modulus G2 of the functional layer is likely to be increased, and when it is 70% by mass or less, the functional layer is not too brittle.
  • the glass transition temperature (Tg) of the (meth) acrylic resin is preferably 100 ° C. or higher, more preferably 120 to 150 ° C.
  • Tg of the (meth) acrylic resin is within the above range, the heat resistance of the functional layer can be easily increased.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the (meth) acrylic resin is not particularly limited and can be adjusted according to the purpose.
  • the weight average molecular weight of the (meth) acrylic resin is, for example, from the viewpoint of promoting entanglement of resin molecules to increase the toughness of the functional layer and making it difficult to break, and to appropriately increase the CHE ratio and curl to a degree preferable for adhesion. From the viewpoint of facilitating adjustment to the amount, it is preferably 100,000 or more, and more preferably 1 million or more. When the weight average molecular weight of the (meth) acrylic resin is 1 million or more, the toughness of the obtained functional layer can be enhanced.
  • the weight average molecular weight of the (meth) acrylic resin is more preferably 1.5 million to 3 million.
  • the method for measuring the weight average molecular weight is as described above.
  • the styrene / (meth) acrylate copolymer (hereinafter, also referred to as styrene / acrylic resin) has excellent transparency when used as a functional layer. Further, since the coefficient of thermal expansion can be adjusted by the copolymerization ratio of the styrene portion, the curl as a laminated body can be controlled by changing these ratios.
  • the styrene / acrylic resin is formed by addition polymerization of at least a styrene monomer and a (meth) acrylic acid ester monomer.
  • R 1 represents a hydrogen atom or a methyl group
  • R 2 represents an alkyl group having 1 to 24 carbon atoms.
  • an acrylic acid ester derivative and a methacrylic acid ester derivative having known side chains and functional groups in the structure of these esters are included.
  • styrene monomers include styrene, o-methylstyrene, m-methylstyrene, p-methylstyrene, ⁇ -methylstyrene, p-phenylstyrene, p-ethylstyrene, 2,4-dimethylstyrene, p-. Includes tert-butyl styrene, pn-hexyl styrene, pn-octyl styrene, pn-nonyl styrene, pn-decyl styrene and pn-dodecyl styrene.
  • (meth) acrylic acid ester monomers examples include methyl acrylate, ethyl acrylate, isopropyl acrylate, n-butyl acrylate, t-butyl acrylate, isobutyl acrylate, n-octyl acrylate, 2-ethylhexyl acrylate (2EHA), and stearyl.
  • Acrylate monomers such as acrylates, lauryl acrylates and phenyl acrylates; methyl methacrylate, ethyl methacrylate, n-butyl methacrylate, isopropyl methacrylate, isobutyl methacrylate, t-butyl methacrylate, n-octyl methacrylate, 2-ethylhexyl methacrylate, stearyl methacrylate.
  • Methacrylate esters such as lauryl methacrylate, phenyl methacrylate, diethylaminoethyl methacrylate, dimethylaminoethyl methacrylate;
  • (meth) acrylic acid ester monomer is a general term for "acrylic acid ester monomer” and “methacrylic acid ester monomer”, and one or both of them may be used. means.
  • methyl (meth) acrylate means one or both of “methyl acrylate” and “methyl methacrylate”.
  • the above (meth) acrylic acid ester monomer may be one kind or more. For example, forming a copolymer using a styrene monomer and two or more kinds of acrylic acid ester monomers, or using a styrene monomer and two or more kinds of methacrylic acid ester monomers to have a common weight. It is possible to form a coalescence and to form a copolymer by using a styrene monomer, an acrylic acid ester monomer and a methacrylic acid ester monomer in combination.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the styrene / acrylic resin is preferably in the range of 5,000 to 150,000, and more preferably in the range of 10,000 to 70,000 from the viewpoint of easy control of plasticity.
  • the styrene / acrylic resin according to the present invention may be a commercially available product, and MS resin "TX320XL” manufactured by Denka Corporation can be mentioned as an example.
  • Polyarylate-based resins have excellent toughness when used in functional layers.
  • the polyialate-based resin contains at least a structural unit derived from an aromatic dialcohol and a structural unit derived from an aromatic dicarboxylic acid.
  • the polyarylate-based resin according to the present invention may be a commercially available product, and examples thereof include PAR resin "U-100” manufactured by Unitika Ltd. and a weight average molecular weight (Mw) of 100,000.
  • the functional layer may further contain components other than the above, if necessary.
  • other components include rubber particles, the above-mentioned matting agent (fine particles), a plasticizer, an ultraviolet absorber, and the like.
  • rubber particles and plasticizers give hydrophobicity to the film and can also be used as a means for controlling the humidity expansion coefficient CHE of the functional layer. Therefore, the curl characteristics of the laminate can be adjusted by appropriately adjusting the material and the amount of addition. Can be controlled. Further, from the viewpoint of imparting toughness (suppleness) to the functional layer, it is preferable to further contain rubber particles.
  • the rubber particles are particles containing a rubber-like polymer.
  • the rubber-like polymer is a soft crosslinked polymer having a glass transition temperature of 20 ° C. or lower.
  • cross-linked polymers include butadiene-based cross-linked polymers, (meth) acrylic-based cross-linked polymers, and organosiloxane-based cross-linked polymers.
  • the (meth) acrylic crosslinked polymer is preferable from the viewpoint that the difference in refractive index from the (meth) acrylic resin is small and the transparency of the functional layer is not easily impaired, and the acrylic crosslinked polymer (acrylic rubber-like weight) is preferable. Coalescence) is more preferable.
  • the rubber particles are preferably particles containing the acrylic rubber-like polymer (a).
  • the acrylic rubber-like polymer (a) is a crosslinked polymer containing a structural unit derived from an acrylic acid ester as a main component. "Included as a main component” means that the content of structural units derived from acrylic acid ester is in the range described later.
  • the acrylic rubber-like polymer (a) has a structural unit derived from an acrylic acid ester, a structural unit derived from another monomer copolymerizable therewith, and two or more radically polymerizable groups in one molecule ( It is preferably a crosslinked polymer containing a structural unit derived from a polyfunctional monomer having a non-conjugated reactive double bond).
  • Acrylic acid esters include methyl acrylate, ethyl acrylate, n-propyl acrylate, n-butyl acrylate, sec-butyl acrylate, isobutyl acrylate, benzyl acrylate, cyclohexyl acrylate, 2-ethylhexyl acrylate, acrylic.
  • An acrylic acid alkyl ester having 1 to 12 carbon atoms of an alkyl group such as n-octyl acid is preferable.
  • the acrylic acid ester may be one kind or two or more kinds.
  • the content of the structural unit derived from the acrylic acid ester is preferably 40 to 80% by mass, preferably 50 to 80% by mass, based on all the structural units constituting the acrylic rubber-like polymer (a1). Is more preferable.
  • the other copolymerizable monomer is a monomer copolymerizable with the acrylic acid ester other than the polyfunctional monomer. That is, the copolymerizable monomer does not have two or more radically polymerizable groups.
  • copolymerizable monomers examples include methacrylic ester such as methyl methacrylate; styrenes such as styrene and methylstyrene; (meth) acrylonitrile; (meth) acrylamide; (meth) acrylic acid. .. Among them, the other copolymerizable monomer preferably contains styrenes.
  • the other copolymerizable monomer may be one kind or two or more kinds.
  • the content of the structural unit derived from the other copolymerizable monomer is preferably 5 to 55% by mass with respect to all the structural units constituting the acrylic rubber-like polymer (a), and is preferably 10 to 55% by mass. It is more preferably 45% by mass.
  • polyfunctional monomers examples include allyl (meth) acrylate, triallyl cyanurate, triallyl isocyanurate, diallyl phthalate, diallyl malate, divinyl adipate, divinylbenzene, ethylene glycol di (meth) acrylate, and diethylene glycol (diethylene glycol).
  • meth) acrylates triethylene glycol di (meth) acrylates, trimethylrol propanetri (meth) acrylates, tetromethylol methanetetra (meth) acrylates, dipropylene glycol di (meth) acrylates, polyethylene glycol di (meth) acrylates. ..
  • the content of the structural unit derived from the polyfunctional monomer is preferably 0.05 to 10% by mass, preferably 0.1 to 10% by mass, based on the total structural units constituting the acrylic rubber-like polymer (a). More preferably, it is ⁇ 5% by mass.
  • the content of the polyfunctional monomer is 0.05% by mass or more, the degree of cross-linking of the obtained acrylic rubber-like polymer (a) is likely to be increased, so that the hardness and rigidity of the obtained functional layer are impaired. If it is not too much and is 10% by mass or less, the toughness of the functional layer is not easily impaired.
  • the monomer composition constituting the acrylic rubber-like polymer (a) can be measured by, for example, the peak area ratio detected by thermal decomposition GC-MS.
  • the glass transition temperature (Tg) of the rubber-like polymer is preferably 0 ° C. or lower, more preferably ⁇ 10 ° C. or lower.
  • Tg glass transition temperature of the rubber-like polymer
  • appropriate toughness can be imparted to the film.
  • the glass transition temperature (Tg) of the rubbery polymer is measured by the same method as described above.
  • the glass transition temperature (Tg) of the rubber-like polymer can be adjusted by the composition of the rubber-like polymer.
  • It is preferable to increase the mass ratio of other copolymerizable monomers for example, 3 or more, preferably 4 to 10).
  • the particles containing the acrylic rubber-like polymer (a) are the particles made of the acrylic rubber-like polymer (a) or the hard layer made of the hard crosslinked polymer (c) having a glass transition temperature of 20 ° C. or higher. , Particles having a soft layer made of the acrylic rubber-like polymer (a) arranged around the particles (these are also referred to as “elastomers”); the acrylic rubber-like polymer (a).
  • the particles may be particles made of an acrylic graft copolymer obtained by polymerizing a mixture of monomers such as a methacrylate ester in at least one stage.
  • the particles made of the acrylic graft copolymer may be core-shell type particles having a core portion containing the acrylic rubber-like polymer (a) and a shell portion covering the core portion.
  • the core portion contains an acrylic rubber-like polymer (a), and may further contain a hard crosslinked polymer (c), if necessary. That is, the core portion may have a soft layer made of an acrylic rubber-like polymer and a hard layer made of a hard crosslinked polymer (c) arranged inside the soft layer.
  • the crosslinked polymer (c) can be a crosslinked polymer containing a methacrylic acid ester as a main component. That is, the crosslinked polymer (c) includes a structural unit derived from a methacrylic acid alkyl ester, a structural unit derived from another monomer copolymerizable therewith, and a structural unit derived from a polyfunctional monomer. It is preferably a crosslinked polymer containing.
  • the alkyl methacrylate ester may be the alkyl methacrylate ester described above; the other copolymerizable monomer may be the styrenes or acrylic acid ester described above; the polyfunctional monomer may be. Examples thereof include those similar to those mentioned above as the polyfunctional monomer.
  • the content of the structural unit derived from the methacrylic acid alkyl ester can be 40 to 100% by mass with respect to all the structural units constituting the crosslinked polymer (c).
  • the content of the structural unit derived from the other copolymerizable monomer can be 60 to 0% by mass with respect to the total structural unit constituting the other crosslinked polymer (c).
  • the content of the structural unit derived from the polyfunctional monomer can be 0.01 to 10% by mass with respect to all the structural units constituting the other crosslinked polymer.
  • the shell portion contains a methacrylic polymer (b) (another polymer) graft-bonded to the acrylic rubber-like polymer (a) and containing a structural unit derived from a methacrylic acid ester as a main component.
  • a methacrylic polymer (b) another polymer
  • graft-bonded to the acrylic rubber-like polymer (a) and containing a structural unit derived from a methacrylic acid ester as a main component.
  • Including as a main component means that the content of structural units derived from methacrylic acid ester is in the range described later.
  • the methacrylic acid ester constituting the methacrylic acid polymer (b) is preferably an alkyl methacrylate ester having 1 to 12 carbon atoms of an alkyl group such as methyl methacrylate.
  • the methacrylic acid ester may be one kind or two or more kinds.
  • the content of the methacrylic acid ester is preferably 50% by mass or more with respect to all the structural units constituting the methacrylic acid polymer (b).
  • the content of the methacrylate ester is 50% by mass or more, compatibility with a methacrylic resin containing a structural unit derived from methyl methacrylate as a main component can be easily obtained.
  • the content of the methacrylic acid ester is more preferably 70% by mass or more with respect to all the structural units constituting the methacrylic polymer (b).
  • the methacrylic polymer (b) may further contain a structural unit derived from another monomer copolymerizable with the methacrylic ester.
  • examples of other copolymerizable monomers are acrylic acid esters such as methyl acrylate, ethyl acrylate, n-butyl acrylate; benzyl (meth) acrylate, dicyclopentanyl (meth) acrylate, A (meth) acrylic monomer having an alicyclic, heterocyclic or aromatic ring such as phenoxyethyl (meth) acrylate (ring-containing (meth) acrylic monomer) is included.
  • the content of the structural unit derived from the copolymerizable monomer is preferably 50% by mass or less, preferably 30% by mass or less, based on all the structural units constituting the methacrylic polymer (b). Is more preferable.
  • the shape of the rubber particles can be a shape close to a true sphere. That is, the aspect ratio of the rubber particles when observing the cross section or the surface of the functional layer can be about 1 to 2.
  • the average particle size of the rubber particles is preferably 100 to 400 nm.
  • the average particle size of the rubber particles is 100 nm or more, sufficient toughness and stress relaxation property are easily imparted to the functional layer, and when it is 400 nm or less, the transparency of the functional layer is not easily impaired.
  • the average particle size of the rubber particles is more preferably 150 to 300 nm.
  • the average particle size of the rubber particles can be calculated by the following method.
  • the average particle size of the rubber particles can be measured as the average value of the equivalent circle diameters of 100 particles obtained by SEM or TEM photography of the surface or section of the laminated film.
  • the equivalent circle diameter can be obtained by converting the projected area of the particles obtained by photographing into the diameter of a circle having the same area.
  • the rubber particles observed by SEM observation and / or TEM observation at a magnification of 5000 times are used for calculating the average particle size.
  • the content of the rubber particles is not particularly limited, but is preferably 5 to 40% by mass, more preferably 7 to 30% by mass with respect to the functional layer.
  • the humidity expansion coefficient (CHE 2 ) of the functional layer at 23 ° C. is in the range of 1 to 30 ppm /% RH in relation to the preferable humidity expansion coefficient (CHE 1) of the base film. It is preferable from the viewpoint of controlling.
  • the humidity expansion coefficient CHE 2 of the transparent functional layer is 1 ppm or more, the effect of facilitating the peeling process after bonding is exhibited, and when it is 30 ppm or less, the occurrence of errors and unevenness during bonding can be suppressed. It exerts its effect. It is more preferably in the range of 3 to 20 ppm /% RH, and even more preferably in the range of 5 to 15 ppm /% RH.
  • the functional layer according to the present invention can function as an optical film such as a retardation film by being bonded to a polarizer after being peeled from the base film.
  • the in-plane retardation Ro measured in an environment with a measurement wavelength of 590 nm and 23 ° C. and 55% RH is preferably 0 to 10 nm. , 0-5 nm, more preferably.
  • the phase difference Rt in the thickness direction of the functional layer is preferably -40 to 40 nm, more preferably -25 to 25 nm.
  • Ro and Rt are defined by the following formulas, respectively.
  • n x represents the refractive index in the in-plane slow-phase axial direction (the direction in which the refractive index is maximized) of the functional layer.
  • n y represents the refractive index in the direction orthogonal to the in-plane slow phase axis of the functional layer.
  • n z represents the refractive index of the functional layer in the thickness direction.
  • d represents the thickness (nm) of the functional layer.
  • the in-plane slow-phase axis of the functional layer can be confirmed by an automatic birefringence meter Axoscan (Axo Scan Mueller Matrix Polarimeter: manufactured by Axometrics).
  • Ro and Rt can be measured by the following methods.
  • the functional layer is humidity-controlled for 24 hours in an environment of 23 ° C. and 55% RH.
  • the average refractive index of this film is measured with an Abbe refractometer, and the thickness d is measured with a commercially available micrometer.
  • the phase difference Ro and Rt of the functional layer can be adjusted, for example, by the type of resin, stretching conditions, and drying conditions. For example, Rt can be lowered by raising the drying temperature.
  • the form of the laminated film of the present invention is not particularly limited, but may be band-shaped, for example. That is, it is preferable that the laminated film of the present invention is wound into a roll in a direction orthogonal to the width direction to form a roll.
  • the method for producing a laminated film of the present invention includes 1) a step of obtaining a solution for a functional layer, 2) a step of applying the obtained functional layer solution to the surface of a base film, and 3) a step of applying the obtained functional layer solution to the surface of the base film. It has a step of removing the solvent from the solution to form a functional layer.
  • Step of obtaining a solution for a functional layer A solution for a functional layer containing the above-mentioned resin and a solvent is prepared.
  • the solvent used for the solution for the functional layer is not particularly limited as long as it can disperse or dissolve the resin well.
  • the organic solvent used in the present invention alcohols (methanol, ethanol, diol, triol, tetrafluoropropanol, etc.), glycols, cellosolves, ketones (acetone, methylethylketone, etc.), carboxylic acids (girate, acetic acid, etc.) Etc.), carbonates (ethylene carbonate, propylene carbonate, etc.), esters (ethyl acetate, propyl acetate, etc.), ethers (isopropyl ether, THF, etc.), amides (dimethyl sulfoxide, etc.), hydrocarbons (heptane, etc.) , Nitriles (acetate, etc.), aromatics (cyclohexylbenzene, toluene, xylene, chlorobenzene, etc.), alkyl halides (
  • the functional layer has a boiling point of 100 ° C. or lower under atmospheric pressure, a chlorine-based solvent as a type, and more specifically, dichloromethane (also referred to as "methylene chloride").
  • a chlorine-based solvent as a type
  • dichloromethane also referred to as "methylene chloride”
  • the solubility is high and the drying speed is high, whereby the film quality of the coating film can be adjusted and the humidity expansion coefficient can be controlled.
  • the hydrophilic solvent include ketones and alcohols, but alcohols are preferable. Isopropanol, ethanol, methanol and the like are more preferable, and methanol is most preferable.
  • the addition amount is preferably in the range of 1 to 20% by mass, more preferably in the range of 3 to 10% by mass.
  • the resin concentration of the solution for the functional layer is preferably, for example, 1.0 to 20% by mass from the viewpoint of facilitating the adjustment of the viscosity to the range described later. Further, from the viewpoint of reducing the amount of shrinkage during drying of the coating film, the resin concentration of the solution for the functional layer is preferably moderately high, more preferably more than 5% by mass and 20% by mass or less, and more than 5% by mass. It is more preferably 15% by mass or less. Further, by adjusting the solution concentration, the time until the film is formed is shortened, and the drying time thereof can also be a means for controlling the CHE of the functional layer. A mixed solvent may be appropriately used for increasing the concentration.
  • the viscosity of the solution for the functional layer is not particularly limited as long as it can form a functional layer having a desired thickness, but is preferably 5 to 5000 mPa ⁇ s, for example.
  • the viscosity of the solution for the functional layer is 5 cP or more, it is easy to form a functional layer having an appropriate thickness, and when it is 5000 mPa ⁇ s or less, it is possible to suppress the occurrence of thickness unevenness due to the increase in the viscosity of the solution.
  • the viscosity of the solution for the functional layer is more preferably 100 to 1000 mPa ⁇ s.
  • the viscosity of the solution for the functional layer can be measured with an E-type viscometer at 25 ° C.
  • Step of applying the functional layer solution the obtained functional layer solution is applied to the surface of the base film. Specifically, the obtained solution for the functional layer is applied to the surface of the base film.
  • the method for applying the solution for the functional layer is not particularly limited, and may be, for example, a known method such as a back roll coating method, a gravure coating method, a spin coating method, a wire bar coating method, or a roll coating method. Above all, the back coat method is preferable from the viewpoint of being able to form a thin and uniform thickness coating film.
  • Step 3 Step of forming the functional layer
  • the solvent is removed from the solution for the functional layer applied to the base film to form the functional layer.
  • the solution for the functional layer applied to the base film is dried. Drying can be performed, for example, by blowing air or heating. Above all, from the viewpoint of facilitating curling of the laminated film, it can be dried by blowing air.
  • the density of the functional layer can be controlled, and CHE can be adjusted.
  • the drying conditions for example, drying temperature, drying air volume, drying time, etc.
  • CHE can be adjusted.
  • the drying rate is expressed as the mass of the solvent that evaporates per unit time and unit area.
  • the drying rate can usually be adjusted by the drying temperature.
  • the drying temperature depends on the solvent type used, but may be, for example, 50 to 200 ° C. ((Tb-50) to (Tb + 50) ° C. with respect to the boiling point Tb of the solvent used. Temperature control is performed in multiple steps. After the drying has progressed to some extent, the drying rate and film quality can be controlled by drying at a higher temperature.
  • the laminated film according to the present embodiment may be strip-shaped as described above. Therefore, it is preferable that the method for producing a laminated film according to the present embodiment further includes 4) a step of winding a strip-shaped laminated film into a roll to form a roll.
  • Step of winding the laminated film to obtain a roll body The obtained strip-shaped laminated film is wound into a roll shape in a direction orthogonal to the width direction thereof to form a roll body.
  • the length of the strip-shaped laminated film is not particularly limited, but may be, for example, about 100 to 10000 m.
  • the width of the strip-shaped laminated film is preferably 1 m or more, more preferably 1.3 to 4 m. From the viewpoint of improving the uniformity of the film, it is more preferably 1.6 to 2.5 m.
  • the method for producing a laminated film of the present invention can be performed by, for example, the production apparatus shown in FIG.
  • FIG. 3 is a schematic view of a manufacturing apparatus B200 for carrying out the method for manufacturing a laminated film according to the present embodiment.
  • the manufacturing apparatus B200 includes a supply unit B210, a coating unit B220, a drying unit B230, a cooling unit B240, and a winding unit B250.
  • Ba to Bd indicate transport rolls for transporting the base film B110.
  • the supply unit B210 has a feeding device (not shown) for feeding out the roll body B201 of the strip-shaped base film B110 wound around the winding core.
  • the coating unit B220 is a coating device, and includes a backup roll B221 that holds the base film B110, a coating head B222 that applies a solution for a functional layer to the base film B110 held by the backup roll B221, and a coating head. It has a decompression chamber B223 provided on the upstream side of B222.
  • the flow rate of the functional layer solution discharged from the coating head B222 can be adjusted by a pump (not shown).
  • the flow rate of the functional layer solution discharged from the coating head B222 is set to an amount capable of stably forming a coating layer having a predetermined thickness when continuously coated under the conditions of the coating head B222 adjusted in advance.
  • the decompression chamber B223 is a mechanism for stabilizing the bead (pool of coating liquid) formed between the solution for the functional layer from the coating head B222 and the base film B110 at the time of coating, and the degree of decompression can be adjusted. It has become.
  • the decompression chamber B223 is connected to a decompression blower (not shown) so that the inside is decompressed.
  • the pressure reducing chamber B223 is in a state where there is no air leakage, and the gap between the pressure reducing chamber B223 and the backup roll is narrowly adjusted so that a stable bead of the coating liquid can be formed.
  • the drying unit B230 is a drying device that dries the coating film applied to the surface of the base film B110, and has a drying chamber B231, a drying gas introduction port B232, and a discharge port B233.
  • the temperature and air volume of the dry air are appropriately determined depending on the type of the coating film and the type of the base film B110.
  • the amount of residual solvent in the coating film after drying can be adjusted.
  • the amount of residual solvent in the coating film after drying can be measured by comparing the unit mass of the coating film after drying with the mass after the coating film is sufficiently dried.
  • the amount of residual solvent Since the functional layer is obtained by applying a solution for the functional layer, a solvent derived from the solution may remain.
  • the amount of residual solvent also serves as a means for controlling the humidity expansion coefficient. It can be controlled by the heating temperature of the roll and the like.
  • the humidity expansion coefficient CHE 2 becomes large because the film becomes sparse and the moisture permeates faster in the case of high-speed drying.
  • the curl balance of the laminated film can be satisfied by satisfying the following formula (2) when the residual solvent amount of the functional layer is S 1 and the residual solvent amount of the functional layer is S 2. It is preferable from the viewpoint of. Equation (2) 10 ⁇ S 1 ⁇ S 2 ⁇ 1000 (ppm) Specifically, the amount of residual solvent in the functional layer is preferably less than 1000 ppm, more preferably less than 800 ppm, and more preferably less than 500 to 700 ppm in consideration of the curl balance of the laminated film. Further, by selecting a solvent / coating process in which the solvent remains in the base film, the adhesion between the laminates is improved. The amount of residual solvent in the base film is preferably in the range of 10 to 100 ppm.
  • the amount of residual solvent in the functional layer and the base film can be measured by headspace gas chromatography.
  • a sample is sealed in a container, heated, and the gas in the container is promptly injected into a gas chromatograph with the container filled with volatile components, and mass analysis is performed to identify the compound.
  • the volatile components are quantified while doing so.
  • the headspace method makes it possible to observe all peaks of volatile components by gas chromatography, and by using an analytical method that utilizes electromagnetic interactions, it is possible to quantify volatile substances and monomers with high accuracy. It can be done at the same time.
  • the cooling unit B240 cools the temperature of the base film B110 having the coating film (functional layer B120) obtained by drying in the drying unit B230, and adjusts the temperature to an appropriate temperature.
  • the cooling unit B240 has a cooling chamber B241, a cooling air inlet B242, and a cooling air outlet B243.
  • the temperature and air volume of the cooling air can be appropriately determined depending on the type of the coating film and the type of the base film B110. Further, even if the cooling unit B240 is not provided, the cooling unit B240 may not be provided if the cooling temperature is appropriate.
  • the winding unit B250 is a winding device (not shown) for winding the base film B110 on which the transparent functional layer B120 is formed to obtain the roll body B251.
  • the thickness d 2 of the functional layer is usually thinner than the thickness d 1 of the base film.
  • the thickness d 2 of the functional layer is preferably in the range of 1 to 19 ⁇ m, and more preferably in the range of 2 to 10 ⁇ m from the viewpoint of thinning the polarizing plate. preferable.
  • the polarizing plate has a polarizing element and a laminated film or a functional layer arranged on at least one surface thereof. It is preferable that the polarizer and the laminated film or the functional layer are adhered to each other via an adhesive layer.
  • 4A and 4B show an example of the layer structure of the polarizing plate of the present invention, but the present invention is not limited thereto.
  • FIG. 4A is a cross-sectional view of a polarizing plate with a base film.
  • the functional layer 3 side of the laminated film 1 (base film 2 and functional layer 3) of the present invention is bonded to the polarizer 5 via the adhesive layer 4 to process the polarizing plate 10a.
  • the opposing film 6 may be bonded to the surface of the polarizer 5 opposite to the surface to which the laminated film 1 of the present invention is bonded, via the adhesive layer 4.
  • the laminated film 1 of the present invention may be bonded to the display element side via an adhesive layer (not shown), or the display element.
  • the facing film 6 may be attached to the side via an adhesive layer (not shown).
  • the laminated film 1 of the present invention it is preferably the embodiment shown in FIG. 4 (b) below in which the base film 2 is peeled off from the laminated film 1.
  • FIG. 4B is a cross-sectional view of a polarizing plate from which the base film has been peeled off.
  • the functional layer 3 side of the laminated film 1 (base film 2 and functional layer 3) of the present invention is bonded to the polarizer 5 via the adhesive layer 4 to process the polarizing plate 10b.
  • the base film 2 is peeled from the functional layer 3 during or after the polarizing plate processing to process the thin polarizing plate 10b.
  • the opposing film 6 may be bonded to the surface of the polarizer 5 opposite to the surface to which the functional layer 3 according to the present invention is bonded, via the adhesive layer 4.
  • the functional layer 3 may be attached to the display element side via an adhesive layer (not shown), and the polarizing plate 10b may be displayed.
  • the facing film 6 may be attached to the element side via an adhesive layer (not shown).
  • Polarizer A polarizing element is an element that allows only light on a plane of polarization in a certain direction to pass through.
  • the polarizer can usually be a polyvinyl alcohol-based polarizing film.
  • Examples of the polyvinyl alcohol-based polarizing film include a polyvinyl alcohol-based film dyed with iodine and a film dyed with a dichroic dye.
  • the polyvinyl alcohol-based polarizing film may be a film obtained by uniaxially stretching a polyvinyl alcohol-based film and then dyeing it with iodine or a bicolor dye (preferably a film further subjected to a durability treatment with a boron compound); polyvinyl.
  • An alcohol-based film may be a film that has been dyed with iodine or a bicolor dye and then uniaxially stretched (preferably a film that has been further subjected to a durability treatment with a boron compound).
  • the absorption axis of the polarizer is usually parallel to the maximum stretching direction.
  • the thickness of the polarizer is preferably 5 to 30 ⁇ m, and more preferably 5 to 20 ⁇ m from the viewpoint of thinning the polarizing plate.
  • a base film or functional layer constituting the laminated film of the present invention is arranged on at least one surface of the polarizer. Any of the base film or the functional layer constituting the laminated film can function as a polarizer protective film. In the present embodiment, it is preferable that the functional layer is arranged on one surface of the polarizer and the other protective film is arranged on the other surface.
  • the opposing film examples include a cycloolefin resin, a polypropylene resin, an acrylic resin, a polyester resin, a polyarylate resin, a cellulose ester resin, a styrene resin, or a composite resin thereof. Above all, a resin film containing a cycloolefin resin, an acrylic resin and a polyester resin is preferable.
  • Adhesive layer is arranged between the functional layer and the polarizer and between the opposing film and the polarizer, respectively.
  • the adhesive layer arranged between the functional layer and the polarizer and the adhesive layer arranged between the opposing film and the polarizer may be the same or different.
  • the adhesive layer may be a cured product layer of an active energy ray-curable adhesive, or may be a layer obtained from a water-soluble polymer.
  • the active energy ray-curable adhesive may be a photoradical polymerizable composition or a photocationic polymerizable composition. Of these, a photocationically polymerizable composition is preferable.
  • the photocationic polymerizable composition contains an epoxy compound and a photocationic polymerization initiator.
  • a water-soluble polymer for example, via an adhesive made of a vinyl alcohol-based polymer, or at least an adhesive made of a water-soluble cross-linking agent of a vinyl alcohol-based polymer such as boric acid, borosand, glutaaldehyde, melamine, and oxalic acid. It can be carried out.
  • Such an adhesive layer is formed as a coating dry layer of an aqueous solution or the like, but when preparing the aqueous solution, other additives or a catalyst such as an acid can be added as needed.
  • the permeation of the contained water may cause curling of the laminate, which may reduce the yield of the polarizing plate. It is also one of the objects of the present invention to prevent such process errors.
  • the thickness of the adhesive layer is not particularly limited, but is preferably 0.01 to 10 ⁇ m, and more preferably 0.01 to 5 ⁇ m, respectively.
  • Adhesive layer is a layer for bonding a polarizing plate to a display element such as a liquid crystal cell, and may be formed on either surface of the polarizing plate, but is a functional layer. It can be placed on the opposite side of the polarizer.
  • the pressure-sensitive adhesive layer is preferably a pressure-sensitive adhesive composition containing a base polymer, a prepolymer and / or a cross-linking monomer, a cross-linking agent and a solvent, which is dried and partially cross-linked. That is, at least a part of the pressure-sensitive adhesive composition may be crosslinked.
  • the pressure-sensitive adhesive composition examples include an acrylic pressure-sensitive adhesive composition using a (meth) acrylic polymer as a base polymer, a silicone-based pressure-sensitive adhesive composition using a silicone-based polymer as a base polymer, and a rubber-based pressure-sensitive adhesive composition using a rubber as a base polymer.
  • a pressure-sensitive adhesive composition is included.
  • an acrylic pressure-sensitive adhesive composition is preferable from the viewpoint of transparency, weather resistance, heat resistance, and processability.
  • Adhesive compositions include tackifiers, plasticizers, fiberglass, glass beads, metal powders, other fillers, pigments, colorants, fillers, antioxidants, UV absorbers, silane couplings as needed. Various additives such as agents may be further included.
  • the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer is usually about 3 to 100 ⁇ m, preferably 5 to 50 ⁇ m.
  • the surface of the adhesive layer is protected by a release film that has undergone a mold release treatment.
  • the release film include a plastic film such as an acrylic film, a polycarbonate film, a polyester film, and a fluororesin film.
  • the polarizing plate according to the present embodiment is manufactured through a step of laminating the above-mentioned laminated film on at least one surface of the polarizer and peeling off the base film. sell.
  • the laminated film may be bonded to only one surface of the polarizer or both surfaces. From the viewpoint of transmittance, the laminated film is bonded to one surface of the polarizer and the other. It is preferable to attach an opposing film, which is another protective film, to the surface of the surface.
  • the base film side of the laminated film of the present invention may be bonded to the polarizing element, or the functional layer side may be bonded.
  • the functional layer side is bonded and the base film is used as a protective film, or the base film is peeled off and only the functional layer of the thin film is used.
  • the polarization is such that the polarizing element, the functional layer, and the base film are layered in this order from the inside of the roll. It is a preferable method for producing a polarizing plate roll to include a step of winding the laminated film while adhering it to the child. Further, a method in which the base film in the laminated film is peeled off and wound before the laminated film is attached to the polarizer, dried and wound is also a preferable embodiment.
  • the polarizing plate according to the present invention is: 1) a step of adhering a functional layer of the laminated film to one surface of a polarizing element (a group arranged on a surface of the functional layer opposite to the polarizing element).
  • the material film may be left attached or peeled off if necessary), and 2) a step of attaching an opposing film, which is another protective film, to the other surface of the polarizing element.
  • the surface of the functional layer of the laminated film is subjected to surface treatment such as corona treatment as necessary.
  • the functional layer of the laminated film is laminated on one surface of the polarizer via an adhesive of a water-soluble polymer.
  • an opposing film which is another protective film, is attached to the other surface of the polarizer.
  • the surface of the opposing film is subjected to a surface treatment such as a corona treatment, if necessary.
  • the opposing film is laminated on the other surface of the polarizer via an adhesive of a water-soluble polymer, and then a stepwise drying treatment is performed in a temperature range of, for example, 50 to 80 ° C.
  • the steps 1) and 2) may be performed simultaneously or sequentially. From the viewpoint of increasing production efficiency, it is preferable to perform the steps 1) and 2) at the same time.
  • the polarizing plate according to the present embodiment may be band-shaped. Therefore, in the steps 1) and 2), the functional layer of the strip-shaped laminated film, the strip-shaped polarizing element, and the other strip-shaped protective film (opposing film) are each unwound from the roll body, and the roll to It is preferable to perform the polarizing plate processing by laminating with a roll.
  • the step of winding the strip-shaped polarizing plate into a roll shape to form a roll body it is preferable to further perform the step of winding the strip-shaped polarizing plate into a roll shape to form a roll body.
  • the length and width of the strip-shaped polarizing plate are the same as the length and width of the strip-shaped laminated film in the step 4) of the method for manufacturing a laminated film.
  • the polarizing element 5 in the step of winding the laminated film 1 while adhering it to at least one surface of the polarizing element 5, the polarizing element 5, the adhesive layer 4, and the functional layer are formed from the inside of the roll. It is also preferable to form a polarizing plate roll by a step of winding the laminated film 1 while adhering the laminated film 1 to the polarizing element 5 so as to be in the layer order of 3 and the base material fill 2.
  • the base film 2 according to the present invention since the base film 2 according to the present invention is arranged on the outside of the polarizing plate roll, it exhibits a function as a protective film and prevents scratches or the like on the functional layer 2 during polarizing plate processing. Or, curling can be suppressed to facilitate handling.
  • the opposing film 6 is wound on the surface opposite to the surface on which the laminated film 1 is bonded while being bonded to the polarizing element 5 via the adhesive layer 4, and the polarizing plate roll is rolled. It may be formed.
  • the display device includes a display element such as a liquid crystal cell or an organic electroluminescence (also referred to as "EL") element, and a polarizing plate manufactured by the above manufacturing method.
  • a display element such as a liquid crystal cell or an organic electroluminescence (also referred to as "EL") element
  • EL organic electroluminescence
  • the display device according to the present embodiment is preferably a liquid crystal display device having a liquid crystal cell and a polarizing plate manufactured by the above manufacturing method.
  • the liquid crystal display device includes a liquid crystal cell, a first polarizing plate arranged on one surface of the liquid crystal cell, and a second polarizing plate arranged on the other surface of the liquid crystal cell. Then, at least one of the first polarizing plate and the second polarizing plate is the polarizing plate according to the present embodiment. It is preferable that the absorption axis of the first polarizer in the first polarizing plate and the absorption axis of the second polarizer in the second polarizing plate are orthogonal to each other (cross Nicol).
  • the display modes of the liquid crystal cells are, for example, STN (Super-Twisted Nematic), TN (Twisted Nematic), OCB (Optically Compensated Bend), HAN (Hybridrated Nematic), VA (Vertic), and VA (Vertic). (Patterned Vertical Element)), IPS (In-Plane-Switching), and the like.
  • STN Super-Twisted Nematic
  • TN Transmission Nematic
  • OCB Optically Compensated Bend
  • HAN Hybridrated Nematic
  • VA Very
  • VA Very
  • VA Very-Plane-Switching
  • the IPS mode is preferable.
  • Example 1 Laminated film material [1-1] Base film ⁇ Base film A> Polyethylene terephthalate film (PET film): (TN100 manufactured by Toyobo Co., Ltd., with a release layer containing a non-silicone release agent, thickness 38 ⁇ m)
  • PET film Polyethylene terephthalate film
  • ⁇ Base film D Polyethylene terephthalate film (PET film) (TN100 manufactured by Toyobo Co., Ltd.) heat-retained and relaxed at 150 ° C for 30 seconds) Thickness 38 ⁇ m) ⁇ Base film E> Triacetyl Cellulose Film (TAC) (Konica Minolta KC4UA, no release layer, thickness 38 ⁇ m) ⁇ Base film F> Cycloolefin film (COP) (JSR ARTON G7810, no release layer, thickness 38 ⁇ m) ⁇ Base film G> High density polyethylene (HDPE) (HIZEX 2200J (manufactured by Prime Polymer Co., Ltd.), thickness 38 ⁇ m)
  • TAC Triacetyl Cellulose Film
  • COP Cycloolefin film
  • the humidity expansion coefficient CHE 1 of the base films A to G at 23 ° C. was measured by the following method.
  • COP ZNX330R: ZNX330R manufactured by Zeon Corporation 6.
  • A-DCP Tricyclodecanedimethanol diacrylate (manufactured by Shin-Nakamura Chemical Industry Co., Ltd.) 7.
  • PSt / polyarylate (mass ratio 5: 5) Mixture: Pst (polystyrene: PS Japan, Mw: 500,000: PS Japan], polyarylate (compound P below) 8.
  • PSt Polystyrene (Mw: 500,000: manufactured by PS Japan Corporation) 9.
  • TAC Acetyl Cellulose with 2.9 Degree of Acetyl Substitution
  • the glass transition temperature (Tg) and weight average molecular weight (Mw) of the resins 1 to 9 were measured by the following methods.
  • the glass transition temperature (Tg) of the resin was measured using DSC (Differential Scanning Colorimetry) according to JIS K 7121-2012.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the resin was measured using gel permeation chromatography (HLC8220GPC manufactured by Tosoh Corporation) and a column (TSK-GEL G6000HXL-G5000HXL-G5000HXL-G4000HXL-G3000HXL series manufactured by Tosoh Corporation). 20 mg ⁇ 0.5 mg of the sample was dissolved in 10 ml of tetrahydrofuran and filtered through a 0.45 mm filter. 100 ml of this solution was injected into a column (temperature 40 ° C.), measured at a detector RI temperature of 40 ° C., and a styrene-converted value was used.
  • Deionized water 180 parts by mass Polyoxyethylene lauryl ether phosphoric acid 0.002 parts by mass Boric acid 0.4725 parts by mass Sodium carbonate 0.04725 parts by mass Sodium hydroxide 0.0076 parts by mass
  • the internal temperature was set to 80 ° C., and 0.021 parts by mass of potassium persulfate was added as a 2% aqueous solution.
  • a mixed solution prepared by adding 0.07 parts by mass of polyoxyethylene lauryl ether phosphoric acid to 21 parts by mass of the mixture (c') was continuously added to the above solution over 63 minutes. Further, the innermost hard polymer (c) was obtained by continuing the polymerization reaction for 60 minutes.
  • a soft layer (a layer made of an acrylic rubber-like polymer (a)).
  • the glass transition temperature (Tg) of the soft layer was ⁇ 30 ° C.
  • the glass transition temperature of the soft layer was calculated by averaging the glass transition temperature of the homopolymer of each monomer constituting the acrylic rubber-like polymer (a) according to the composition ratio.
  • the obtained polymer was put into a warm aqueous solution of 3% by mass sodium sulfate for salting out and coagulation. Then, after repeating dehydration and washing, the particles were dried to obtain acrylic graft copolymer particles (rubber particles R1) having a three-layer structure.
  • the average particle size of the obtained rubber particles R1 was 200 nm.
  • the average particle size of the rubber particles was measured by the following method.
  • the dispersed particle size of the rubber particles in the obtained dispersion was measured by a zeta potential / particle size measuring system (ELSZ-2000ZS manufactured by Otsuka Electronics Co., Ltd.).
  • ⁇ Preparation of functional layer solution for laminated films 202-205> Functions for laminated films 202 to 205 in the same manner as the functional layer solution for laminated film 201, except that the solvents shown in Table I are changed to cyclopentanone (boiling point 131 ° C.) and dichloromethane (methylene chloride, boiling point 41 ° C.). A layered solution was obtained.
  • ⁇ Preparation of functional layer solution for laminated films 228 and 229> The following components were mixed to obtain a solution for the functional layer 228. Toluene (boiling point 110 ° C.): 900 parts by mass Polyarylate (U-100 manufactured by Unitika Ltd.): 100 parts by mass In the functional layer solution for laminated film 229, methylene chloride (boiling point 41 ° C.) is used as a solvent as shown in Table III.
  • a functional layer solution for the laminated film 229 was prepared in the same manner as the solution for the functional layer for the laminated film 228 except that it was used.
  • a PET film (TN100 manufactured by Toyobo Co., Ltd., base film A) was prepared.
  • a solution for the functional layer for the laminated film 201 is applied onto the release layer of the PET film using a die by the back coating method, and then the laminated film is dried in the following drying step to obtain a function having a thickness of 5 ⁇ m.
  • a layer was formed to obtain a laminated film 201. 1st step: 1 minute at 40 ° C 2nd step: 1 minute at 70 ° C 3rd step: 1 minute at 100 ° C 4th step: 2 minutes at 130 ° C
  • Headspace device HP7694 Head Space Sampler (manufactured by Hewlett-Packard) Temperature conditions: Transfer line 200 ° C, loop temperature 200 ° C Sample volume: 0.8 g / 20 ml vial GC: HP5890 (manufactured by Hewlett-Packard) MS: HP5791 (manufactured by Hewlett-Packard) Column: HP-624 (30m x inner diameter 0.25mm) Oven temperature: Initial temperature 40 ° C (holding time 3 minutes), heating rate 10 ° C / min, reaching temperature 200 ° C (holding time 5 minutes) Measurement mode: SIM (select ion monitor) mode
  • Transportability The transport stability of the laminated film was evaluated by confirming the presence or absence of breakage or cracking during roll transport on the line while applying a transport tension of 350 N / m. Then, the transport stability was evaluated based on the following criteria. ⁇ : The functional layer can be transported without breaking ⁇ : Small scratches and cracks occur in the functional layer, but can be transported ⁇ : The functional layer is cracked and broken ⁇ If it is equal to or more than that, it is judged to be good.
  • the obtained laminated film was cut into a circle having a diameter of 5 cm and used as a sample.
  • the obtained sample was left in a constant temperature and humidity chamber at 23 ° C. and 55% RH for 24 hours. Then, the sample was taken out from the constant temperature and humidity chamber, placed on a flat plate, and 1 / r was obtained from the radius of curvature r (m) having a curve matching the sample using a curvature scale. Then, the curl amount was evaluated based on the following criteria.
  • ⁇ : 1 / r is less than 4 ⁇ : 1 / r is 4 or more and less than 8 ⁇ : 1 / r is 8 or more and less than 12 ⁇ : 1 / r is 12 or more and ⁇ or more is judged to be good.
  • Adhesiveness with a polarizer evaluation of adhesiveness
  • a 60 ⁇ m-thick long polyvinyl alcohol film containing polyvinyl alcohol (hereinafter referred to as “PVA:”) is continuously conveyed via a guide roll and placed in a dyeing bath (30 ° C.) containing iodine and potassium iodide. After immersing and dyeing and stretching 2.5 times, in an acidic bath (60 ° C) to which boric acid and potassium iodide were added, a total of 5 times stretching treatment and cross-linking treatment were performed.
  • the obtained iodine-PVA-based polarizer having a thickness of 12 ⁇ m was dried in a dryer at 50 ° C.
  • the surface of the laminated film on the adhesive side was subjected to corona discharge treatment at a corona output strength of 2.0 kW and a line speed of 18 m / min, and the water-soluble adhesive prepared above was applied to the corona discharge treated surface.
  • the agent solution 1 was coated with a bar coater so that the thickness after drying was about 3 ⁇ m, and then dried at 50 ° C., 60 ° C., and 70 ° C.
  • a polarizing plate in this order for 60 seconds to obtain a polarizing plate.
  • the prepared polarizing plate is placed on a black cloth that does not allow light to pass through, such as a black curtain, with the surface on which the functional layer is formed facing up, and a three-wavelength fluorescent lamp (manufactured by Matsushita Electric Corporation, National Fluorescent Lamp: FL20SS / ENW / 18). ), And the surface of the polarizing plate was visually observed and evaluated according to the following criteria. ⁇ : 10 samples were observed, but no uneven interference was seen.
  • the laminated films 201-208, 211-213, 216-218, 222, 224, and 226-229 of the present invention are evaluated for transportability, underwater curl, adhesiveness, and interference fringes. It can be seen that it is comprehensively superior to the laminated film of the comparative example.
  • the numerical value represented by the formula (1) is in the range of 0.30 to 1.00, the adhesiveness is good, and when it is in the range of 0.40 to 0.80, the characteristics of the interference fringes are further improved. There was a tendency to become.
  • Example 2 The phase differences of the functional layers of the laminated films 204, 213, 214, 216, 218, 226 and 229 produced in Example 1 were measured by the following methods, respectively, and the results are shown in Table V.
  • the retardation Ro and Rt were measured by the following methods. 1) The base film is peeled off from the laminated film, and the functional layer is humidity-controlled for 24 hours in an environment of 23 ° C. and 55% RH. The average refractive index of this layer is measured with an Abbe refractometer, and the thickness d is measured with a commercially available micrometer. 2) The retardation Ro and Rt of the film after humidity control at a measurement wavelength of 590 nm were measured at 23 ° C. and 55% RH using an automatic birefringence meter Axoscan (Axo Scan Mueller Matrix Polarimeter). Measure in the environment.
  • Axoscan Axo Scan Mueller Matrix Polarimeter
  • Ro and Rt are defined by the following equations, respectively.
  • Equation (a): Ro (nx-ny) ⁇ d
  • Equation (b): Rt ((nx + ny) /2-nz) ⁇ d
  • nx is the refractive index in the in-plane slow phase axis direction of the functional layer
  • ny is the refractive index in the direction orthogonal to the in-plane slow phase axis of the functional layer
  • nz is the refraction in the thickness direction of the functional layer.
  • the rate and d represent the thickness (nm) of the functional layer, respectively.
  • the retardation value of the functional layer according to the present invention is in the range of 0 to 20 nm for Ro and in the range of -25 to 25 nm for Rt. Therefore, both of them are IPS mode liquid crystal display devices. It can be seen that it is suitable as a retardation film.
  • the present invention although it is a thin film, it has excellent transportability, can be handled in the same manner as a conventional polarizing plate protective film, and further, a laminated film having excellent curl controllability during polarizing plate processing can be obtained. Therefore, it is possible to provide a high-quality polarizing plate and a display device having excellent productivity (adhesion with a polarizer) at the time of polarizing plate processing and having no optical unevenness.

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Abstract

本発明の課題は、薄膜でありながら、搬送性に優れ、従来の偏光板保護フィルムと同様に取り扱うことが可能であり、更には偏光板加工時に優れたカール制御性を有し、偏光板加工の生産性（偏光子との貼合性）が向上した積層フィルム、それを具備した光学ムラのない高品質な偏光板、表示装置、及び偏光板ロールの製造方法を提供することである。　本発明の積層フィルムは、基材フィルム上に、剥離可能な機能性層が積層された積層フィルムであって、前記機能層の厚さが、１～１９μｍの範囲内であり、前記積層フィルムの総厚さが、５０μｍ以下であり、前記基材フィルムの２３℃における湿度膨張係数をＣＨＥ1（ｐｐｍ／％ＲＨ）、厚さをｄ1（μｍ）、前記機能層の２３℃における湿度膨張係数をＣＨＥ2（ｐｐｍ／％ＲＨ）、厚さをｄ2（μｍ）としたとき、下記式１の関係を満たすことを特徴とする。　式１　０．２０＜│（ＣＨＥ1－ＣＨＥ2）│×（ｄ2／ｄ1）＜２．００

Description

積層フィルム、偏光板、表示装置及び偏光板ロールの製造方法
　本発明は、積層フィルム、それを具備した偏光板、表示装置、及び偏光板ロールの製造方法に関し、より詳しくは、薄膜でありながら、従来の偏光板保護フィルムと同様に取り扱うことが可能であり、更には偏光板加工時に優れたカール制御性を有し、偏光板加工の生産性が向上した積層フィルム等に関する。
　液晶表示装置は、低消費電力で、薄型化が可能であることから、テレビジョン（ＴＶ）やパーソナルコンピューター（ＰＣ）等の画像表示装置として広く採用されている。
　近年のテレビジョン（ＴＶ）の大型化・薄膜化や表示品質の向上が要求される中、表示パネルのベンディングや部材の寸法変化によって生じる応力に伴って発生する光学ムラを抑制するため、部材の薄膜化が求められている。
　更には、ノート型や中小型のパーソナルコンピューター、スマートフォン、スレートＰＣ等の用途では、部材の薄膜化要求が特に高く、用いられる機能性フィルム（例えば、視野角補償フィルムや偏光板保護フィルム等）の更なる薄膜化が必要である。
　しかし薄膜にしすぎると、フィルムの腰・剛性がなくなってしまい、フィルム搬送性や貼合工程の収率が低下するという問題がある。そのため、特許文献１には薄い機能性フィルムを基材フィルム（「キャリアフィルム」ともいう。）に剥離可能に形成することで、貼合までは厚い積層フィルムで搬送し、偏光子と貼合した後に不要な基材フィルムを除去するという方法が提案されている。
　しかしこのように基材フィルムやその上に配置する薄い機能性フィルムといった材料の異なる２種のフィルムが積層される場合、これらの材料固有の湿度膨張係数が異なると湿度変動によってカールが発生する。ごく少量のカールであれば、むしろ貼合・剥離工程がやりやすい場合もあるが、強いカールが発生した場合はむしろ貼合がしづらく、偏光板製造プロセスの収率を落とす問題が発生する。
　前述のように、特許文献１には、薄い機能性フィルムを取り扱うために基材フィルム上に当該機能性フィルムを剥離可能に積層製膜する方法が挙げられているが、当該機能性フィルムを製膜する材料と基材フィルムの間に湿度依存性の違いがあるため、偏光板加工時又は保管環境時の吸湿でカールが発生し、前記搬送性や貼合において扱い難いという問題があった。これらの問題は、特に積層フィルムが薄膜になった時に顕著となる。
特開２０１８－４５２２０号公報
　本発明は、上記問題・状況に鑑みてなされたものであり、その解決課題は、薄膜でありながら、搬送性に優れ、従来の偏光板保護フィルムと同様に取り扱うことが可能であり、更には偏光板加工時に優れたカール制御性を有し、偏光板加工の生産性（偏光子との貼合性）が向上した積層フィルム、それを具備した光学ムラのない高品質な偏光板、表示装置、及び偏光板ロールの製造方法を提供することである。
　本発明者は、上記課題を解決すべく、上記問題の原因等について検討する過程において、基材フィルム上に、剥離可能な機能層が積層された積層フィルムであって、基材フィルム及び機能層がそれぞれ特定範囲の厚さを有し、前記基材フィルムの湿度膨張係数と厚さ、及び前記機能層の湿度膨張係数と厚さが、特定の関係式を満たすときに、薄膜でありながら、搬送性に優れ、従来の偏光板保護フィルムと同様に取り扱うことが可能であり、更には偏光板加工時に優れたカール制御性を有し、偏光板加工の生産性（偏光子との貼合性）が向上した積層フィルムが得られることを見出した。
　すなわち、本発明に係る上記課題は、以下の手段により解決される。
　１．基材フィルム上に、剥離可能な機能層が積層された積層フィルムであって、
　前記機能層の厚さが、１～１９μｍの範囲内であり、
　前記積層フィルムの総厚さが、５０μｍ以下であり、
　前記基材フィルムの２３℃における湿度膨張係数をＣＨＥ1（ｐｐｍ／％ＲＨ）、厚さをｄ1（μｍ）、及び前記機能層の２３℃における湿度膨張係数をＣＨＥ2（ｐｐｍ／％ＲＨ）、厚さをｄ2（μｍ）としたとき、下記式（１）の関係を満たすことを特徴とする積層フィルム。
　式（１）　０．２０＜│（ＣＨＥ1－ＣＨＥ2）│×（ｄ2／ｄ1）＜２．００
　２．前記機能層の厚さが、２～１０μｍの範囲内であることを特徴とする第１項に記載の積層フィルム。
　３．前記積層フィルムの総厚さが、３０～４５μｍの範囲内であることを特徴とする第１項又は第２項に記載の積層フィルム。
　４．前記機能層の下記式（ｉ）で定義されるリターデーション値Ｒｏが０～２０ｎｍの範囲内であり、下記式（ii）で定義されるリターデーション値Ｒｔが－２５～２５ｎｍの範囲内であることを特徴とする第１項から第３項までのいずれか一項に記載の積層フィルム。
　式（ｉ）　　Ｒｏ＝（ｎx－ｎy）×ｄ
　式（ii）　　Ｒｔ＝｛（ｎx＋ｎy）／２－ｎz｝×ｄ
（上記式（ｉ）及び（ii）において、Ｒｏは機能層の面内方向のリターデーション値、Ｒｔは機能層の厚さ方向のリターデーション値、ｎxは機能層の面内の遅相軸方向の屈折率、ｎyは機能層の面内の進相軸方向の屈折率、ｎzは機能層の厚さ方向の屈折率（屈折率は２３℃、５５％ＲＨの環境下、波長５９０ｎｍで測定）、ｄはフィルムの厚さ（ｎｍ）を表す。）
　５．前記基材フィルムの残留溶媒の含有量をＳ1とし、前記機能層の残留溶媒の含有量をＳ2としたときに、下記式（２）を満たすことを特徴とする第１項から第４項までのいずれか一項に記載の積層フィルム。
　式（２）　１０＜Ｓ1＜Ｓ2＜１０００（ｐｐｍ）
　６．前記残留溶媒のうち主たる残留溶媒の沸点が、大気圧下において１００℃以下であることを特徴とする第５項に記載の積層フィルム。
　７．前記残留溶媒が、塩素系溶媒であることを特徴とする第５項又は第６項に記載の積層フィルム。
　８．前記残留溶媒が、ジクロロメタンであることを特徴とする第５項から第７項までのいずれか一項に記載の積層フィルム。
　９．前記残留溶媒としてジクロロメタン及びアルコール類を含むことを特徴とする第５項から第８項までのいずれか一項に記載の積層フィルム。
　１０．前記基材フィルムが２軸延伸されたポリエステルフィルムであり、当該ポリエステルフィルムの２３℃における湿度膨張係数ＣＨＥ1が、１０～２０ｐｐｍ／％ＲＨの範囲内であることを特徴とする第１項から第９項までのいずれか一項に記載の積層フィルム。
　１１．前記機能層が、カルボニル基を側鎖に有する高分子材料を含有することを特徴とする第１項から第１０項までのいずれか一項に記載の積層フィルム。
　１２．前記機能層が、環状構造を主鎖に有する高分子材料を含有することを特徴とする第１項から第１０項までのいずれか一項に記載の積層フィルム。
　１３．第１項から第１２項までのいずれか一項に記載の積層フィルムを具備することを特徴とする偏光板。
　　１４．第１項から第１２項までのいずれか一項に記載の積層フィルム又は第１３項に記載の偏光板を具備することを特徴とする表示装置。
　１５．第１項から第１２項までのいずれか一項に記載の積層フィルムを、偏光子の少なくとも一方の面に貼合しながら巻き取る偏光板ロールの製造方法であって、
　ロールの内側から偏光子、接着層、機能層及び基材フィルの層順になるように、前記偏光子に前記積層フィルムを貼合しながら巻き取る工程を含むことを特徴とする偏光板ロールの製造方法。
　本発明の上記手段により、薄膜でありながら、搬送性に優れ、従来の偏光板保護フィルムと同様に取り扱うことが可能であり、更には偏光板加工時に優れたカール制御性を有し、偏光板加工の生産性（偏光子との貼合性）が向上した積層フィルム、それを具備した光学ムラのない高品質な偏光板、表示装置、及び偏光板ロールの製造方法を提供することができる。
　本発明の効果の発現機構ないし作用機構については、明確にはなっていないが、以下のように推察している。
　基材フィルム上に機能層を配置した積層フィルム（以下、「積層体」ともいう。）を形成するにあたり、その収率を高めるには貼合するフィルムの反り・カールは非常に重要なファクターである。反りのメカニズムは複雑であり、その発生機構がこれまで不明確であったため、生産性を犠牲にすることなく反りを制御する方法は、これまで検討されなかった。
　特に非常に薄膜の機能層を配置した積層フィルムを扱う上では、基材フィルム（プロテクトフィルムとして機能する。）と機能層との積層体におけるカール、なかでも湿度に影響されるカールについて、大きさの予測・改良はほとんど知られていない。
　このような湿度に基づく反りのメカニズムについて、本発明者らは熱による積層体のカール予測式を参考にしてどのように予測、さらに改良できるかについて検討を行った。
　熱による積層体のカールについては、下記のような式が提案されているが、検討の結果下記に示す仮定により湿度変動、さらには温水中でのカール等の一定の条件における積層体のカールを、比較的シンプルな式で精度よく予測できる指標を得た。
　すなわち積層体の温水中（又は高湿度下）でのカールは、大きく（１）基材フィルムと機能層の湿度膨張係数（ＣＨＥ：Ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ　ｏｆ　Ｈｙｄｒｏｓｃｏｐｉｃ　Ｅｘｐａｎｓｉｏｎ））の差、（２）基材フィルムと機能層の厚さの比、の２つに大きく影響を受けることを見出した。
　熱によるバイメタル積層体のカール予測式は、以下の式（ａ）で表されることが知られている。
　式（ａ）カール曲率１／Ｒ∝６（α2－α1）（ΔＴ）（１＋ｍ2）／ｈ［３（１＋ｍ）2＋（１＋ｍｎ）｛ｍ2＋（ｍｎ）-1｝］
（式中、α：熱膨張係数を表し、α1は機能層及びα2は基材フィルムのそれぞれを表す。ΔＴ：昇温幅を表す。ｈ：基材フィルムの厚さ（ｄ1）と機能層の厚さ（ｄ2）の合計を表す。ｍ：基材フィルムの厚さ（ｄ1）及び機能層の厚さ（ｄ2）のときの厚さ比（ｄ1／ｄ2）を表す。ｎ：基材フィルムの弾性率（ｆ1）及び機能層の弾性率（ｆ2）のときの弾性率比（ｆ1／ｆ2）を表す。）
　ここで、
　１）基材フィルムと機能層の湿度膨張率の差を、そのまま熱膨張率の差と置き換える（α2－α1）＝ΔＣＨＥとする。）。
　２）水中浸漬のような一定条件で各種フィルムを比較する場合、湿度差（ΔＴ）は定数として扱える。
　３）弾性率比ｎは、有機高分子材料では大きく変わらないとしてｎ≒１と仮定して扱う。
　４）基材フィルムの厚さ（ｄ1）/機能層の厚さ（ｄ2）である厚さ比ｍは、実際には機能層の厚さ（ｄ2）＜基材フィルムの厚さ（ｄ1）なので、１＜＜ｍであり、（１／ｍ）＜＜１となる。
　５）総厚さｈも、現実的に扱える厚さとしては一定の数値の範囲であり定数とみなして扱う。
　したがって、式（ａ）は、上記１）～５）の近似条件を加えると、最終的に式（ｆ）で表すことができる。
　式（ａ）の「ｈ」を定数とみなすと、式（ａ）は、
　式（ｂ）カール曲率１／Ｒ∝ΔＣＨＥ×（１＋ｍ）／［３＋３ｍ＋ｍ2＋ｍ-1］
　式（ａ）の「ｍ-1≒０」とみなすと、式（ｂ）は、
　式（ｃ）カール曲率１／Ｒ≒ΔＣＨＥ×（１＋ｍ）／［３＋３ｍ＋ｍ2］
　式（ｄ）カール曲率１／Ｒ≒ΔＣＨＥ×（１＋ｍ）／３（１＋ｍ）2
　式（ａ）の「ｍは１＜＜ｍ」であるため、式（ｄ）は、
　式（ｅ）カール曲率１／Ｒ∝ΔＣＨＥ×１／（１＋ｍ）
　さらに、式（ｅ）は、ｍは１＜＜ｍ」であるため「１＋ｍ」を「ｍ」とすると、
　式（ｆ）カール曲率１／Ｒ∝ΔＣＨＥ／ｍ
　すなわち、カール曲率１／Ｒは、本発明に係る式（１）の、「│（ＣＨＥ1－ＣＨＥ2）│×（ｄ2／ｄ1）」で表すことができるものと推察の上実証実験を行うことで、本発明を見出すに至った。
　概念的には、湿度によりよく膨張するものの層がより厚いほどカールが激しくなる定性的な現象からも理解することができる。
　他方でカールが全くしないような積層体であると、基材フィルムの剥離時に剥離のきっかけが得られず作業性が低下し、収率が低下することも合わせて見出した。
　偏光子と機能層を貼合する際に、基材フィルムの湿度膨張係数が機能層よりも大き過ぎると、基材フィルムが外側になるようにカールしやすく、機能層の中央部が偏光子の表面から浮き上がり、機能層と偏光子とを十分に貼合させることができない（図１参照。）。さらに、カールが大きい場合は機能層への内部応力によって光学ムラが発生しやすくなると考えられる。
　また、前記積層フィルムをロール体の状態で、高湿下で保管する間などにおいて、各層の湿度膨張量の差が大きいと、それにより、層間剥離を生じたり、機能層にシワなどの変形を生じたりしやすい。層間剥離を生じると、積層フィルムの搬送時や偏光板の作製時に搬送安定性が低下しやすく、機能層にシワなどの変形を生じると、機能層の平坦性が損なわれるため、機能層と偏光子との間の貼合性を十分には高めることができないという問題があった。
　そのため、本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、高湿下で積層フィルムを保管している間の層間剥離や機能層の変形を抑制しつつ、カールの発生の要因となる基材フィルムと機能層の湿度膨張係数と厚さをそれぞれ前記式（１）の関係を満たすように調整することで、偏光板加工時に優れたカール制御性を有するだけでなく、偏光板加工の生産性（偏光子との貼合性）及び機能層の光学ムラの発生を抑制した積層フィルムを得ることができるものと推察される。
　具体的には、基材フィルムと機能層の２３℃における湿度膨張係数において、基材フィルムの湿度膨張係数を機能層よりも適度に大きくし、かつ、それぞれの厚さ比を適切に設計し、前記式（１）の範囲を満たすようにすることで、積層フィルムの適度なカールの方向と大きさを制御して偏光板加工の生産性（偏光子との貼合性）を向上でき、かつ、機能層に皺の発生や光学ムラの発生を抑制する効果を発現するものと推察される。
剥離可能なフィルム積層体を用いて偏光板作製時に、高湿環境下でカールが発生するメカニズムを説明する模式図 本発明の積層フィルムの断面を示す模式図 本発明の一実施の形態に係る積層フィルムの製造方法を示す模式図 基材フィルム付き偏光板の断面図 は基材フィルムを剥離した偏光板の断面図
　本発明の積層フィルムは、基材フィルム上に、剥離可能な機能層が積層された積層フィルムであって、前記機能層の厚さが、１～１９μｍの範囲内であり、前記積層フィルムの総厚さが、５０μｍ以下であり、前記基材フィルムの２３℃における湿度膨張係数をＣＨＥ1（ｐｐｍ／％ＲＨ）、厚さをｄ1（μｍ）、及び前記機能層の２３℃における湿度膨張係数をＣＨＥ2（ｐｐｍ／％ＲＨ）、厚さをｄ2（μｍ）としたとき、前記式（１）の関係を満たすことを特徴とする。この特徴は、下記実施態様に共通する又は対応する技術的特徴である。
　本発明の実施態様としては、本発明の効果発現の観点から、前記機能層の厚さが、２～１０μｍの範囲内であることが、薄膜である機能層の皺やカール変形を抑制するとともに、基材フィルムを剥離して機能層を偏光子と貼合したときに、より薄型の偏光板を提供する観点から、好ましい。更には、該偏光板を用いた液晶表示装置の光学ムラを抑制する観点からも好ましい。
　また、薄膜でありながら、剛性や搬送性に優れ、従来の偏光板保護フィルムと同様に取り扱うことを可能とする観点から、前記積層フィルムの総厚さが、好ましくは３０～４５μｍの範囲内である。
　前記機能層の前記式（ｉ）で定義されるリターデーション値Ｒｏが０～２０ｎｍの範囲内であり、前記式（ii）で定義されるリターデーション値Ｒｔが－２５～２５ｎｍの範囲内であることが、ＩＰＳモードの表示装置に適用する薄型の偏光板を提供する観点から好ましいリターデーション値の範囲である。また、各種フィルムの光学特性に影響なくごく薄膜の機能層を付与するような使い方をする上でも、このような光学特性の機能層であることが好ましい。
　前記基材フィルムの残留溶媒の含有量をＳ1、前記機能層の残留溶媒の含有量をＳ2としたときに、前記式（２）を満たすことが、前記基材フィルムと前記機能層の湿度膨張係数（ＣＨＥ1及びＣＨＥ2）を制御する観点から好ましい。基材フィルムにも溶媒が浸透することで、積層フィルム間に若干の混合層の形成が行われ、各種プロセスの際に容易に剥離せず良好なプロセス適性を確保することができる。なお混合溶媒を用いた際には、全溶媒種総和の値を指標とする 。
　また、前記残留溶媒のうち主たる溶媒の沸点は、大気圧下において１００℃以下であること、前記残留溶媒が、塩素系溶媒であること、更に前記残留溶媒が、ジクロロメタンであること、中でも前記残留溶媒としてジクロロメタン及びアルコール類を含むことが、前記基材フィルム及び機能層用のドープを調製し製膜する際において、扱いやすさの観点から、好ましい。低沸点溶媒を使用すること、また塩素系の高い溶解性を持つ溶剤を使用することで、製膜後の乾燥時間を短時間にすることができる。乾燥時間が短かった塗布膜は乾燥時間が長い塗布膜よりも緻密性が低いと推定され、その結果水分の浸透性が変化し、ＣＨＥ2を若干ながら制御することができる。なお主たる溶媒とは、塗布液における溶媒種において５０質量％より大きい比率で混合される溶媒を指す。
　前記基材フィルムは２軸延伸されたポリエステルフィルムであり、当該ポリエステルフィルムの２３℃における湿度膨張係数ＣＨＥ1が、１０～２０ｐｐｍ／％ＲＨの範囲内であることが、適度な湿度膨張係数ＣＨＥ1によって、積層フィルム全体のカールを抑制する観点から好ましい。また、２軸延伸されたポリエステルフィルムとすることでＣＨＥ1の異方性がなくなり、ムラの発生を抑制することができる。
　また、前記機能層が、用いる樹脂としてカルボニル基を側鎖に有する直鎖状高分子材料を含有することや、環状構造を主鎖に有する高分子材料を含有することが、湿度膨張係数等の物理特性を制御し、かつ光学特性を向上する観点から好ましい。
　本発明の偏光板は、本発明の積層フィルムを具備することで、生産性を落とすことなく、煩雑な加工プロセスを必要とせずとも、従来と同じ偏光板加工プロセスにて偏光板を加工できる。
　本発明の表示装置は、本発明の積層フィルム、又は本発明の偏光板を具備することによって、光漏れや光学ムラのない高品質な表示装置を得る観点から、好ましい態様である。
　本発明の偏光板ロールの製造方法は、本発明の積層フィルムを、偏光子の少なくとも一方の面に貼合しながら巻き取る偏光板ロールの製造方法であって、ロールの内側から偏光子、機能層及び基材フィルの層順になるように、前記偏光子に前記積層フィルムを貼合しながら巻き取る工程を含むことを特徴とする。当該偏光板ロールの製造方法によって、基材フィルムがプロテクトフィルムを兼ねることができ、部品点数の削減や加工工程の簡略化につながる
　以下、本発明とその構成要素、及び本発明を実施するための形態・態様について詳細な説明をする。なお、本願において、「～」は、その前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用する。
　≪本発明の積層フィルムの概要≫
　本発明の積層フィルムは、基材フィルム上に、剥離可能な機能層が積層された積層フィルムであって、前記機能層の厚さが、１～１９μｍの範囲内であり、前記積層フィルムの総厚さが、５０μｍ以下であり、前記基材フィルムの２３℃における湿度膨張係数をＣＨＥ1（ｐｐｍ／％ＲＨ）、厚さをｄ1（μｍ）、及び前記機能層の２３℃における湿度膨張係数をＣＨＥ2（ｐｐｍ／％ＲＨ）、厚さをｄ2（μｍ）としたとき、下記式（１）の関係を満たすことを特徴とする。
　式（１）　０．２０＜│（ＣＨＥ1－ＣＨＥ2）│×（ｄ2／ｄ1）＜２．００
　（２３℃における湿度膨張係数（ＣＨＥ）の測定）
　フィルム試料を恒温恒湿槽に幅１ｃｍ、試料長１５ｃｍになるように固定し、一定湿度（約３０％ＲＨ）まで脱湿し、フィルム長が一定になった後、加湿（約８０％ＲＨ）すると吸湿により伸び始める。約２４時間後吸湿は平衡に達してフィルムの伸びも平衡に達する。この時の伸び量から下式により計算する。この際、雰囲気温度は２３℃に一定に保つ。
　２３℃における湿度膨張係数（ｐｐｍ／％ＲＨ）＝伸び量（ｃｍ）／（試料長（ｃｍ）×湿度差）×１０6
　前記湿度膨張係数（以下、簡単に「ＣＨＥ」ともいう。））の制御手段としては、例えば、基材フィルム及び機能層の製膜後の乾燥速度（膜密度）を調整することが好ましい。高速乾燥すると疎な膜が形成されやすく、ＣＨＥは大きくなる。
　基材フィルムのＣＨＥ制御手段としては、製膜時や製膜後において延伸（倍率）・熱緩和を用いてもよい。高延伸（倍率）であると密な膜が形成されＣＨＥは小さくなり、熱緩和を行うと、粗な膜が形成されやすくＣＨＥは大きくなるので、機能層のＣＨＥとの関係を考慮して前記式（１）の範囲に入るように調整する手段として用いてもよい。
　また、基材フィルムや機能層に用いる製膜材料もＣＨＥの制御に関連する。機能層の製膜材料が、カルボニル基を側鎖に有する直鎖状高分子材料である場合、ＣＨＥの制御に加えて、適度な透湿性を持たせることで偏光子の光学ムラを抑制する効果も付与できる。特に、光弾性が低いアクリル系樹脂は良好な特性を示しやすい。さらに、前記製膜材料が、環状構造を主鎖に有する高分子材料（例えば、シクロオレフィン系樹脂）は、湿度に対する光学特性の変化が少なく湿度由来のムラが発生しにくいため、これらの高分子材料を用いることも好ましい態様である。
　積層フィルムの前記式（１）の値が２．００を超えて大きいものは、前述のようにカールが大きく実用上偏光板製造時の貼合性が困難である。一方、式（１）の値として０．２０以下であると、基材フィルムと機能層が剥離しにくく、剥離ミスが発生する場合がある。したがって、式（１）の範囲にＣＨＥと厚さを調製する必要がある。
　また、カールの大小によって偏光子（ポリビニルアルコールフィルム）との貼合時に気泡が入ったり、折れ・シワが入ったりする場合がある。
　貼合時に気泡が入る機構は定かではないが、以下のように考えている。
　カールが、大きすぎるとＴＤ方向（長尺フィルムの幅手方向）の凹凸が大きくなりすぎて貼合時に空気を巻き込んでしまい気泡を発生させる。逆にカールが小さすぎるとＭＤ方向（長尺フィルムの幅手方向）のカールの影響を受けやすくなりすぎて空気を巻き込んでしまい気泡を発生させる。
　本発明では、カールを特定の範囲に制御することにより貼合性を改善することができるものである。貼合性の改善の観点からカールと対応する本願の指標（│（ＣＨＥ1－ＣＨＥ2）│×（ｄ2／ｄ1））の範囲は０．２０を超えて２．００未満の範囲であるが、０．３０～１．００の範囲がさらに好ましく、０．４０～０．７０の範囲が特に好ましい。
　また、機能性フィルムを偏光子（ポリビニルアルコールフィルム）に貼合したときに、干渉縞が発生する場合がある。
　干渉縞が発生する原因は、詳細には判明していないが、本発明の積層フィルムを貼合した後に、基材フィルムを剥離すると機能層が収縮すると考えられる。この際に、偏光子及び機能層界面で微小な屈折率のムラが発生し、これに起因して干渉ムラが観測されると考えられる。
　カールを、本発明の特定の範囲に制御することにより、偏光子の収縮ムラを均一にならし、干渉ムラを改善できると考えられる。
　なお、カールが小さすぎると偏光子の収縮の影響が大きくなるため、干渉ムラが大きくなり、カールが大きすぎると機能層の収縮の影響が大きくなると推察される。
　本発明では、干渉ムラの観点から、カールと対応する本願の指標（│（ＣＨＥ1－ＣＨＥ2）│×（ｄ2／ｄ1））の範囲は、０．３０～１．００の範囲が好ましく、０．４０～０．７０の範囲が特に好ましい。
　また、表示装置に具備する場合、式（１）の値として２．００以上である場合は、機能層に内部応力が残り光学ムラが発生しやすい。一方、式（１）の値として０．２０以下であると、機能層の透湿性に問題があり、乾燥ムラが発生しやすく、乾燥ムラによる皺の発生や、光学ムラの発生が見られる場合がある。
　また、積層フィルム全体の湿度膨張係数ＣＨＥが大きいと、例えば積層フィルムをロール体の状態で、高温下で保存している間に、基材フィルムと機能性層のそれぞれの湿度膨張量が大きいため、それらの湿度膨張量の差も大きくなりやすい。それにより、基材層と基材フィルムとの間で層間剥離を生じたり、機能層が変形したりしやすい。層間剥離が生じると、積層フィルムの搬送安定性が低下しやすく、機能層が変形すると、機能層の平坦性が損なわれやすいため、偏光子との貼合性も低下しやすい。
　本発明では、積層フィルム全体の湿度膨張係数ＣＨＥを小さくすることが好ましく、高湿下における、積層フィルム全体の湿度膨張量を少なくすることができるため、基材フィルムと機能層との湿度膨張量の差も少なくすることができる。それにより、積層フィルムを高温下で保管する間などにおいて、機能層の剥がれや変形を抑制しうるため、積層フィルムの搬送安定性を損なうことなく、偏光子との貼合性を高めることができる。
　（積層フィルムの層構成）
　図２に本発明の積層フィルムの層構成について、その一例を示す。
　本発明の積層フィルム１は、基材フィルム２及び当該基材フィルム２上に機能層３を有する。基材フィルム２及び機能層３は複数の層が積層されて構成されていてもよい。また、機能層３はプライマー層（不図示）や保護層（不図示）等の他の機能層を表面又は裏面に有していてもよい。
　基材フィルム２は、機能層とは反対側の面に接着層又は粘着層（不図示）を有していてもよく、当該接着層又は粘着層は基材フィルム２と表示素子との貼合時に接着機能を提供することができる。
　因みに本発明でいう「剥離可能である機能層」とは、通常生産時、又は一般使用時には基材フィルムと機能層は密着しており容易には剥離しないが、偏光板加工時において機能層のみ使用したいときに、外部応力によって基材フィルムから機能層が剥離できる態様をいう。
　例えば、基材フィルムを機能層から剥離する際の応力は、幅２５ｍｍ、長さ８０ｍｍに裁断した積層フィルムにおいて、機能層の基材フィルム側界面とは反対側の面を、アクリル系粘着剤シートを介してガラス基材に貼合して固定した後に、引張り試験機（（株）エー・アンド・デイ製ＲＴＦ－１２１０）を用いて、試験片の長さ方向一端（幅２５ｍｍの一辺）の基材フィルムをつかみ、温度２３℃、湿度６０％ＲＨの雰囲気下、クロスヘッドスピード（つかみ移動速度）２００ｍｍ／分で、９０°剥離試験（ＪＩＳ　Ｋ　６８５４－１：１９９９　「接着剤－はく離接着強さ試験方法－第１部：９０度はく離」に準拠する。）を実施することで剥離応力評価したときに、０．０５～２.００Ｎ／２５ｍｍの応力で基材フィルムと機能層が剥離可能な状態を一例として挙げることができる。上記応力が０．０５Ｎ／２５ｍｍ以上であれば、偏光板加工プロセスの途中において剥がれが生じにくくなるため好ましく、２．００Ｎ／２５ｍｍ以下であれば、基材フィルムを剥離する際に、偏光板に折れが発生しないため好ましい。
　以下、本発明の積層フィルムの構成について詳細に説明する。
　〔１〕基材フィルム
　基材フィルムは、機能層を支持するものであり、基材フィルムと機能層との２３℃における湿度膨張係数の差（｜（ＣＨＥ1－ＣＨＥ2）｜）を、上記式（１）を満たすような範囲内に調整できるものであればよく、特に制限されない。基材フィルムは、通常、樹脂フィルムを含む。
　用いられる樹脂としては、セルロースエステル系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアリレート系樹脂、及びスチレン系樹脂又はその複合樹脂を挙げることができるが、中でも湿度膨張係数が適度に大きく、式（１）の範囲を制御しやすい樹脂として、ポリエステル系樹脂を使用することが好ましい。
　樹脂フィルムの例には、ポリエステル系樹脂（例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）など）などが含まれる。中でも、積層フィルムの２３℃における湿度膨張係数ＣＨＥを上記式（１）の範囲内に調整しやすいことから、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）を含むポリエステル系樹脂フィルムが好ましい。
　樹脂フィルムは、熱処理（熱緩和）されたものであってもよいし、延伸処理されたものであってもよく、前述したようにＣＨＥを制御するのに好適に利用される。
　熱処理は、樹脂フィルムの残留応力（例えば延伸に伴う残留応力など）を低減させるため、樹脂フィルム、ひいては基材フィルムの湿度膨張係数ＣＨＥ1を高くしうる。熱処理温度は、特に制限されないが、樹脂フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度をＴｇとしたとき、（Ｔｇ＋６０）～（Ｔｇ＋１８０）℃で行うことができる。
　延伸処理は、樹脂フィルムの残留応力を増加させるため、樹脂フィルム、ひいては基材フィルムの湿度膨張係数ＣＨＥ1を低くしうる。延伸処理は、例えば樹脂フィルムの２軸方向に行うことが好ましい。延伸処理は、任意の条件で行うことができ、例えば延伸倍率１２０～９００％程度で行うことができる。樹脂フィルムが延伸されているかどうかは、例えば面内遅層軸（屈折率が最大となる方向に延びた軸）があるかどうかによって確認することができる。延伸処理は、機能層を積層する前にされてもよいし、積層した後にされてもよいが、積層する前に延伸されていることが好ましい。
　ポリエステル系樹脂フィルム（簡単に、ポリエステルフィルムともいう。）は市販品を用いることができ、例えば、ポリエチレンテレフタレートフィルムＴＮ１００（東洋紡社製）、ＭＥＬＩＮＥＸ　ＳＴ５０４（帝人デュポンフィルム社製）等を好適に用いることができる。
　基材フィルムは、樹脂フィルムの表面に設けられた離型層をさらに有していてもよい。離型層は、偏光板を作製する際に、機能層を基材フィルムから剥離しやすくしうる。
　離型層は、公知の剥離剤を含むものであってよく、特に制限されない。離型層に含まれる剥離剤の例には、シリコーン系剥離剤、および、非シリコーン系剥離剤が含まれる。
　シリコーン系剥離剤の例には、公知のシリコーン系樹脂が含まれる。非シリコーン系剥離剤の例には、ポリビニルアルコールまたはエチレン－ビニルアルコール共重合体などに長鎖アルキルイソシアネートを反応させた長鎖アルキルペンダント型重合体、オレフィン系樹脂（例えば共重合ポリエチレン、環状ポリオレフィン、ポリメチルペンテン）、ポリアリレート樹脂（例えば、芳香族ジカルボン酸成分と二価フェノール成分との重縮合物）、フッ素樹脂（例えばポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリフッ化ビニル（ＰＶＦ）、ＰＦＡ（四フッ化エチレンとパーフルオロアルコキシエチレンとの共重合体）、ＦＥＰ（テトラフルオロエチレンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体）、ＥＴＦＥ（テトラフルオロエチレンとエチレンの共重合体））などが含まれる。
　離型層の厚さは、所望の剥離性を発現しうる程度であればよく、特に制限されないが、例えば０．１～１．０μｍであることが好ましい。
　また、基材フィルム自身の２３℃における湿度膨張係数が、１０～２０ｐｐｍ／％ＲＨの範囲内であれば反りが発生しにくく、好ましい。
　これは、１０ｐｐｍ／％ＲＨ以上であれば、基材フィルムが、環境変動による偏光子の変動に追従できるためと推察され、この結果、外観不良の発生を回避できる推察される。また、２０ｐｐｍ／％ＲＨ以下であれば、基材フィルム自体が湿度膨張することを回避できると推察され、この結果、反りの発生を抑制できるものと推察される。
　（厚さ）
　本発明の積層フィルムの総厚さは５０μｍ以下であり、好ましくは３０～４５μｍの範囲内である。基材フィルムの厚さｄ1は、薄膜だがある程度の強度（腰や剛性）も支持体として必要であることから、好ましくは、１５～４５μｍの範囲であり、より好ましくは２０～４０μｍの範囲内である。
　〔１．２〕添加剤
　〈可塑剤〉
　本発明に係る基材フィルムは、可塑剤を含有してもよい。可塑剤としては特に限定されないが、好ましくは、多価アルコールエステル系可塑剤、フタル酸エステル系可塑剤、クエン酸系可塑剤、脂肪酸エステル系可塑剤、リン酸エステル系可塑剤、多価カルボン酸エステル系可塑剤、及びポリエステル系可塑剤等から選択されることが好ましい。
　〈紫外線吸収剤〉
　本発明に係る基材フィルムは、紫外線吸収剤を含有することもできる。用いられる紫外線吸収剤としては、ベンゾトリアゾール系、２－ヒドロキシベンゾフェノン系又はサリチル酸フェニルエステル系のもの等が挙げられる。例えば、２－（５－メチル－２－ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２－［２－ヒドロキシ－３，５－ビス（α，α－ジメチルベンジル）フェニル］－２Ｈ－ベンゾトリアゾール、２－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－２－ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール等のトリアゾール類、２－ヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－オクトキシベンゾフェノン、２，２′－ジヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン等のベンゾフェノン類を例示することができる。
　〈酸化防止剤〉
　本発明に係る基材フィルムは、酸化防止剤を含有していてもよい。酸化防止剤は劣化防止剤ともいわれる。
　酸化防止剤は、例えば、基材フィルム中の残留溶媒に含まれるハロゲンやリン酸系可塑剤のリン酸等により基材フィルムが分解するのを遅らせたり、防いだりする役割を有するので、基材フィルム中に含有させるのが好ましい。
　このような酸化防止剤としては、ヒンダードフェノール系の化合物が好ましく用いられ、例えば、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール、ペンタエリスリチル－テトラキス〔３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、トリエチレングリコール－ビス〔３－（３－ｔ－ブチル－５－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕が好ましい。
　〈微粒子〉
　本発明に係る基材フィルムは、微粒子を含有することも好ましい。
　本発明に使用される微粒子としては、無機化合物の例として、二酸化ケイ素、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、炭酸カルシウム、タルク、クレイ、焼成カオリン、焼成ケイ酸カルシウム、水和ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム及びリン酸カルシウムを挙げることができる。また、有機化合物の微粒子も好ましく使用することができる。有機化合物の例としてはポリテトラフルオロエチレン、セルロースアセテート、ポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリプピルメタクリレート、ポリメチルアクリレート、ポリエチレンカーボネート、アクリルスチレン系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリカーボネート樹脂、ベンゾグアナミン系樹脂、メラミン系樹脂、ポリオレフィン系粉末、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、あるいはポリフッ化エチレン系樹脂、澱粉等の有機高分子化合物の粉砕分級物や懸濁重合法で合成した高分子化合物を用いることができる。
　微粒子はケイ素を含むものが濁度が低くなる点で好ましく、特に二酸化ケイ素が好ましく、例えば、アエロジルＲ９７２、Ｒ９７２Ｖ、Ｒ９７４、Ｒ８１２、２００、２００Ｖ、３００、Ｒ２０２、ＯＸ５０、ＴＴ６００（以上日本アエロジル（株）製）の商品名で市販されており、使用することができる。
　〔１．３〕基材フィルムの製造方法
　本発明に係る基材フィルムの製造方法としては、通常のインフレーション法、Ｔ－ダイ法、カレンダー法、切削法、流延法、エマルジョン法、ホットプレス法等の製造法が使用できるが、着色抑制、異物欠点の抑制、ダイラインなどの光学欠点の抑制などの観点から製膜方法は、溶液流延法と溶融流延法が好ましい。溶液流延法であると、加工工程での温度が低く、このため種々の添加剤を用いることによる高機能化を付与することができる。また溶液流延法では、ＣＨＥ1を調整するために、基材フィルムの残留溶媒の含有量を制御することもできる。
　以下、「溶液流延法」について説明する。
　〈溶液流延法〉
　溶液流延法により製膜する場合、本発明に係る基材フィルムの製造方法は、熱可塑性樹脂及び上述した微粒子等の添加剤を溶媒に溶解、分散させてドープを調製する工程（溶解工程；ドープ調製工程）、ドープを無限に移行する無端の金属支持体上に流延する工程（流延工程）、流延したドープをウェブとして乾燥する工程（溶媒蒸発工程）、金属支持体から剥離する工程（剥離工程）、乾燥、延伸、幅保持する工程（延伸・幅保持・乾燥工程）、仕上がったフィルムをロール状に巻取る工程（巻き取り工程）を含むことが好ましい。溶液流延法のドープ調製工程に用いる溶媒は、後述する機能層の形成に用いる溶媒を適宜選択して用いることができる。
　なお、前記ウェブを剥離する時点でのウェブの残留溶媒の含有量（以下、「残留溶媒量」ともいう。）は、乾燥の条件の強弱、金属支持体の長さ等によって適宜調節される。フィルムが良好な平面性を示すためには、金属支持体からウェブを剥離する際の残留溶媒量は１０～１５０質量％が好ましい。残留溶媒量がより多い時点で剥離する場合、ウェブが柔らか過ぎると剥離時平面性を損ね、剥離張力によるツレや縦スジが発生し易いため、経済速度と品質との兼ね合いで剥離時の残留溶媒量が決められる。さらに好ましくは１０～４０質量％又は６０～１３０質量％であり、特に好ましくは、１０～３０質量％又は７０～１２０質量％である。
　本発明においては、基材フィルムの残留溶媒量は下記式で定義される。
　　残留溶媒量（質量％）＝[（Ｍ－Ｎ）/Ｎ]×１００
　なお、Ｍはウェブ又はフィルムを製造中又は製造後の任意の時点で採取した試料の質量で、ＮはＭを１１５℃で１時間の加熱後の質量である。なお、残留溶媒種は基本的には使用した溶媒種であるが、ガスクロマトグラフィー法などで適宜測定・同定することができる。
　前記乾燥・延伸・幅保持工程において、フィルムの乾燥は、一般にロール乾燥方式（上下に配置した多数のローラーにウェブを交互に通し乾燥させる方式）やテンター方式でウェブを搬送させながら乾燥する方式が採られる。例えば、剥離後、ウェブを乾燥装置内に複数配置したローラーに交互に通して搬送する乾燥装置、及び／又はクリップでウェブの両端をクリップして搬送するテンター延伸装置を用いて、ウェブを乾燥する。
　ウェブを乾燥させる手段は特に制限なく、一般的に熱風、赤外線、加熱ローラー、マイクロ波等で行うことができるが、簡便さの点から熱風で行うことが好ましい。
　ウェブは少なくとも一方向に延伸処理することが好ましい。延伸処理することでフィルム内の分子の配向を制御することができる。特に、下記２軸延伸することで、ＣＨＥ1の異方性がなくなり、ムラの発生を抑制することができる。
　具体的な延伸方法としては、ウェブの長手方向（製膜方向；流延方向；ＭＤ方向）及びウェブ面内で直交する方向、即ち幅手方向（ＴＤ方向）に対して、逐次又は同時に２軸延伸もしくは１軸延伸することができる。好ましくは、流延方向（ＭＤ方向）、幅手方向（ＴＤ方向）に２軸延伸を実施した２軸延伸フィルムである。なお、延伸操作は多段階に分割して実施してもよい。また、２軸延伸を行う場合には同時２軸延伸を行ってもよいし、段階的に実施してもよい。また、同時２軸延伸には、一方向に延伸し、もう一方を、張力を緩和して収縮させる場合も含まれる。
　互いに直交する２軸方向の延伸倍率は、それぞれ最終的には流延方向に０．８～１．５倍、幅手方向に１．１～２．５倍の範囲とすることが好ましく、流延方向に０．８～１．２倍、幅手方向に１．２～２．０倍の範囲で行うことが好ましい。
　延伸温度は、通常、フィルムを構成する樹脂のＴｇ～Ｔｇ＋６０℃の温度範囲で行われることが好ましい。通常、延伸温度は１２０℃～２００℃が好ましく、さらに好ましくは１２０℃～１８０℃である。
　延伸時におけるウェブ中の残留溶媒量は０～２０質量％が好ましく、さらに好ましくは０～１５質量％の範囲で延伸するのが好ましい。
　ウェブを延伸する方法には特に限定はない。例えば、複数のローラーに周速差をつけ、その間でローラー周速差を利用して縦方向に延伸する方法、ウェブの両端をクリップやピンで固定し、クリップやピンの間隔を進行方向に広げて縦方向に延伸する方法、同様に横方向に広げて横方向に延伸する方法、あるいは縦横同時に広げて縦横両方向に延伸する方法などが挙げられる。もちろんこれらの方法は、組み合わせて用いてもよい。中でも、ウェブの両端をクリップ等で把持するテンター方式で幅方向（横方向）に延伸を行うことが特に好ましい。製膜工程のこれらの幅保持又は横方向の延伸はテンターによって行うことが好ましく、ピンテンターでもクリップテンターでもよい。
　本発明に係る基材フィルムは、延伸以外に熱緩和しても同様な効果を得ることができる。熱緩和温度は、通常、フィルムを構成する樹脂のＴｇ～Ｔｇ＋６０℃の温度範囲で行われることが好ましい。通常、熱緩和温度は１２０℃～２００℃が好ましく、さらに好ましくは１２０℃～１８０℃である。
　次いで、フィルムは巻き取り工程によってロール状に巻き取られるが、フィルムの巻き取りを行う方法は、一般に使用されているものを用いればよく、定トルク法、定テンション法、テーパーテンション法、内部応力一定のプログラムテンションコントロール法等があり、それらを使いわければよい。
　本発明に係る基材フィルムは、長尺フィルムであることが好ましく、具体的には、１００ｍ～１００００ｍ程度のものを示し、通常、ロール状で提供される形態のものである。フィルム長が長いほど一回の生産で作れる量が多くなるため好ましい。なお輸送性・取り扱い性の観点ではコンパクトなロール状であることが求められるため、積層フィルムの総膜厚は薄い方が好ましい。
　〔２〕機能層
　本発明に係る機能層は、基材フィルムから剥離された後、偏光子と貼合されて、または偏光子と貼合後に剥離されて 偏光板を構成するものであり、偏光板保護フィルム又は位相差フィルムなどの光学フィルムとして機能しうる。
　本発明に係る機能層の厚さは、１～１９μｍの範囲内であり、２～１０μｍの範囲内であることが、薄膜な偏光板を提供すると同時に、薄膜である機能層の皺やカール変形を抑制する観点から、好ましい。
　〔２．１〕樹脂
　本発明に係る機能層の用いられる樹脂は、特に制限されないが、カルボニル基を側鎖に有する直鎖状高分子材料を含有すること、又は環状構造を主鎖に有する高分子材料を含有することが、湿度膨張係数を制御する上で好ましい。したがって、好ましい樹脂としては、シクロオレフィン系樹脂、フマル酸ジエステル系樹脂、（メタ）アクリル系樹脂、又はスチレン・（メタ）アクリレート共重合体などでありうる。
　〈シクロオレフィン系樹脂〉
　機能層に用いられるシクロオレフィン系樹脂は、シクロオレフィン単量体の重合体、又はシクロオレフィン単量体とそれ以外の共重合性単量体との共重合体であることが好ましい。
　シクロオレフィン単量体としては、ノルボルネン骨格を有するシクロオレフィン単量体であることが好ましく、下記一般式（Ａ－１）又は（Ａ－２）で表される構造を有するシクロオレフィン単量体であることがより好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　一般式（Ａ－１）中、Ｒ1～Ｒ4は、各々独立して、水素原子、炭素原子数１～３０の炭化水素基、又は極性基を表す。ｐは、０～２の整数を表す。ただし、Ｒ1～Ｒ4の全てが同時に水素原子を表すことはなく、Ｒ1とＲ2が同時に水素原子を表すことはなく、Ｒ3とＲ4が同時に水素原子を表すことはないものとする。
　一般式（Ａ－１）においてＲ1～Ｒ4で表される炭素原子数１～３０の炭化水素基としては、例えば、炭素原子数１～１０の炭化水素基であることが好ましく、炭素原子数１～５の炭化水素基であることがより好ましい。炭素原子数１～３０の炭化水素基は、例えば、ハロゲン原子、酸素原子、窒素原子、硫黄原子又はケイ素原子を含む連結基をさらに有していてもよい。そのような連結基の例には、カルボニル基、イミノ基、エーテル結合、シリルエーテル結合、チオエーテル結合等の２価の極性基が含まれる。炭素原子数１～３０の炭化水素基の例には、メチル基、エチル基、プロピル基及びブチル基等が含まれる。
　一般式（Ａ－１）においてＲ1～Ｒ4で表される極性基の例には、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、アルコキシカルボニル基、アリールオキシカルボニル基、アミノ基、アミド基及びシアノ基が含まれる。中でも、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシカルボニル基及びアリールオキシカルボニル基が好ましく、溶液製膜時の溶解性を確保する観点から、アルコキシカルボニル基及びアリールオキシカルボニル基が好ましい。
　一般式（Ａ－１）におけるｐは、光学フィルムの耐熱性を高める観点から、１又は２であることが好ましい。ｐが１又は２であると、得られる重合体がかさ高くなり、ガラス転移温度が向上しやすいためである。また、湿度に対して若干応答できるようになり、積層体としてのカールバランスを制御しやすくなるというメリットもある。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
　一般式（Ａ－２）中、Ｒ5は、水素原子、炭素数１～５の炭化水素基、又は炭素数１～５のアルキル基を有するアルキルシリル基を表す。Ｒ6は、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシカルボニル基、アリールオキシカルボニル基、アミノ基、アミド基、シアノ基、又はハロゲン原子（フッ素原子、塩素原子、臭素原子若しくはヨウ素原子）を表す。ｐは、０～２の整数を表す。
　一般式（Ａ－２）におけるＲ5は、炭素数１～５の炭化水素基を表すことが好ましく、炭素数１～３の炭化水素基を表すことがより好ましい。
　一般式（Ａ－２）におけるＲ6は、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシカルボニル基及びアリールオキシカルボニル基を表すことが好ましく、溶液製膜時の溶解性を確保する観点から、アルコキシカルボニル基及びアリールオキシカルボニル基がより好ましい。
　一般式（Ａ－２）におけるｐは、光学フィルムの耐熱性を高める観点から、１又は２を表すことが好ましい。ｐが１又は２を表すと、得られる重合体がかさ高くなり、ガラス転移温度が向上しやすいためである。
　一般式（Ａ－２）で表される構造を有するシクロオレフィン単量体は、有機溶媒への溶解性を向上させる点から好ましい。一般的に有機化合物は対称性を崩すことによって結晶性が低下するため、有機溶媒への溶解性が向上する。一般式（Ａ－２）におけるＲ5及びＲ6は、分子の対称軸に対して片側の環構成炭素原子のみに置換されているので、分子の対称性が低く、すなわち、一般式（Ａ－２）で表される構造を有するシクロオレフィン単量体は溶解性が高いため、光学フィルムを溶液流延法によって製造する場合に適している。
　シクロオレフィン単量体の重合体における一般式（Ａ－２）で表される構造を有するシクロオレフィン単量体の含有割合は、シクロオレフィン系樹脂を構成する全シクロオレフィン単量体の合計に対して例えば、７０モル％以上、好ましくは８０モル％以上、より好ましくは１００モル％とし得る。一般式（Ａ－２）で表される構造を有するシクロオレフィン単量体を一定以上含むと、樹脂の配向性が高まるため、位相差（リターデーション）値が上昇しやすい。
　以下、一般式（Ａ－１）で表される構造を有するシクロオレフィン単量体の具体例を例示化合物１～１４に示し、一般式（Ａ－２）で表される構造を有するシクロオレフィン単量体の具体例を例示化合物１５～３４に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
　シクロオレフィン単量体と共重合可能な共重合性単量体の例には、シクロオレフィン単量体と開環共重合可能な共重合性単量体、及びシクロオレフィン単量体と付加共重合可能な共重合性単量体等が含まれる。
　開環共重合可能な共重合性単量体の例には、シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘプテン、シクロオクテン及びジシクロペンタジエン等のシクロオレフィンが含まれる。
　付加共重合可能な共重合性単量体の例には、不飽和二重結合含有化合物、ビニル系環状炭化水素単量体及び（メタ）アクリレート等が含まれる。不飽和二重結合含有化合物の例には、炭素原子数２～１２（好ましくは２～８）のオレフィン系化合物が含まれ、その例には、エチレン、プロピレン及びブテン等が含まれる。ビニル系環状炭化水素単量体の例には、４－ビニルシクロペンテン及び２－メチル－４－イソプロペニルシクロペンテン等のビニルシクロペンテン系単量体が含まれる。（メタ）アクリレートの例には、メチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート及びシクロヘキシル（メタ）アクリレート等の炭素原子数１～２０のアルキル（メタ）アクリレートが含まれる。
　シクロオレフィン単量体と共重合性単量体との共重合体におけるシクロオレフィン単量体の含有割合は、共重合体を構成する全単量体の合計に対して例えば、２０～８０ｍｏｌ％、好ましくは３０～７０ｍｏｌ％とし得る。
　シクロオレフィン系樹脂は、前述のとおり、ノルボルネン骨格を有するシクロオレフィン単量体、好ましくは一般式（Ａ－１）又は（Ａ－２）で表される構造を有するシクロオレフィン単量体を重合又は共重合して得られる重合体であり、その例には、以下のものが含まれる。
　１）シクロオレフィン単量体の開環重合体
　２）シクロオレフィン単量体と、それと開環共重合可能な共重合性単量体との開環共重合体
　３）上記１）又は２）の開環（共）重合体の水素添加物
　４）上記１）又は２）の開環（共）重合体をフリーデルクラフツ反応により環化した後、水素添加した（共）重合体
　５）シクロオレフィン単量体と、不飽和二重結合含有化合物との飽和共重合体
　６）シクロオレフィン単量体のビニル系環状炭化水素単量体との付加共重合体及びその水素添加物
　７）シクロオレフィン単量体と、（メタ）アクリレートとの交互共重合体
　上記１）～７）の重合体は、いずれも公知の方法、例えば、特開２００８－１０７５３４号公報や特開２００５－２２７６０６号公報に記載の方法で得ることができる。例えば、上記２）の開環共重合に用いられる触媒や溶媒は、例えば、特開２００８－１０７５３４号公報の段落００１９～００２４に記載のものを使用できる。上記３）及び６）の水素添加に用いられる触媒は、例えば、特開２００８－１０７５３４号公報の段落００２５～００２８に記載のものを使用できる。上記４）のフリーデルクラフツ反応に用いられる酸性化合物は、例えば、特開２００８－１０７５３４号公報の段落００２９に記載のものを使用できる。上記５）～７）の付加重合に用いられる触媒は、例えば、特開２００５－２２７６０６号公報の段落００５８～００６３に記載のものを使用できる。上記７）の交互共重合反応は、例えば、特開２００５－２２７６０６号公報の段落００７１及び００７２に記載の方法で行うことができる。
　中でも、上記１）～３）及び５）の重合体が好ましく、上記３）及び５）の重合体がより好ましい。すなわち、シクロオレフィン系樹脂は、得られるシクロオレフィン系樹脂のガラス転移温度を高くし、かつ光透過率を高くすることができる点で、下記一般式（Ｂ－１）で表される構造単位と下記一般式（Ｂ－２）で表される構造単位の少なくとも一方を含むことが好ましく、一般式（Ｂ－２）で表される構造単位のみを含むか、又
は一般式（Ｂ－１）で表される構造単位と一般式（Ｂ－２）で表される構造単位の両方を含むことがより好ましい。一般式（Ｂ－１）で表される構造単位は、前述の一般式（Ａ－１）で表されるシクロオレフィン単量体由来の構造単位であり、一般式（Ｂ－２）で表される構造単位は、前述の一般式（Ａ－２）で表されるシクロオレフィン単量体由来の構造単位である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
　一般式（Ｂ－１）中、Ｘは、－ＣＨ＝ＣＨ－又は－ＣＨ2ＣＨ2－を表す。Ｒ1～Ｒ4及びｐは、それぞれ一般式（Ａ－１）のＲ1～Ｒ4及びｐと同義である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
　一般式（Ｂ－２）中、Ｘは、－ＣＨ＝ＣＨ－又は－ＣＨ2ＣＨ2－を表す。Ｒ5～Ｒ6及びｐは、それぞれ一般式（Ａ－２）のＲ5～Ｒ6及びｐと同義である。
　本発明に係るシクロオレフィン系樹脂は、市販品であってもよい。シクロオレフィン系樹脂の市販品の例には、ＪＳＲ（株）製のアートン（Ａｒｔｏｎ）Ｇ（例えば、Ｇ７８１０等）、アートンＦ、アートンＲ（例えば、Ｒ４５００、Ｒ４９００及びＲ５０００等）、及びアートンＲＸ（例えば、ＲＸ４５００等）が含まれる。
　シクロオレフィン系樹脂の固有粘度〔η〕ｉｎｈは、３０℃の測定において、０．２～５ｃｍ3／ｇであることが好ましく、０．３～３ｃｍ3／ｇであることがより好ましく、０．４～１．５ｃｍ3／ｇであることがさらに好ましい。
　シクロオレフィン系樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）は、８０００～１０００００であることが好ましく、１００００～８００００であることがより好ましく、１２０００～５００００であることがさらに好ましい。シクロオレフィン系樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、２００００～３０００００であることが好ましく、３００００～２５００００であることがより好ましく、４００００～２０００００であることがさらに好ましい。シクロオレフィン系樹脂の数平均分子量や重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）にてポリスチレン換算にて測定することができる。
　＜ゲルパーミエーションクロマトグラフィー＞
　溶媒：　　　メチレンクロライド
　カラム：　　Ｓｈｏｄｅｘ　Ｋ８０６、Ｋ８０５、Ｋ８０３Ｇ（昭和電工（株）製を３本接続して使用した）
　カラム温度：２５℃
　試料濃度：　０．１質量％
　検出器：　　ＲＩ　Ｍｏｄｅｌ　５０４（ＧＬサイエンス社製）
　ポンプ：　　Ｌ６０００（日立製作所（株）製）
　流量：　　　１．０ｍＬ／ｍｉｎ
　校正曲線：　標準ポリスチレンＳＴＫ　ｓｔａｎｄａｒｄ　ポリスチレン（東ソー（株）製）Ｍｗ＝５００～２８０００００の範囲内の１３サンプルによる校正曲線を使用した。１３サンプルは、ほぼ等間隔に用いることが好ましい。
　固有粘度〔η〕ｉｎｈ、数平均分子量及び重量平均分子量が上記範囲にあると、シクロオレフィン系樹脂の耐熱性、耐水性、耐薬品性、機械的特性、及び機能層としての成形加工性が良好となる。
　シクロオレフィン系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、通常、１１０℃以上であり、１１０～３５０℃であることが好ましく、１２０～２５０℃であることがより好ましく、１２０～２２０℃であることがさらに好ましい。Ｔｇが１１０℃以上であると、高温条件下での変形を抑制しやすい。一方、Ｔｇが３５０℃以下であると、成形加工が容易となり、成形加工時の熱による樹脂の劣化も抑制しやすい。
　シクロオレフィン系樹脂の含有量は、機能層に対して７０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましい。
　〈フマル酸ジエステル系樹脂〉
　機能層に用いられるフマル酸ジエステル系樹脂は、フマル酸ジイソプロピル残基単位及び炭素数１又は２のアルキル基を有するフマル酸ジエステル残基単位を含むフマル酸ジエステル系樹脂である。
　ここで、炭素数１又は２のアルキル基を有するフマル酸ジエステル残基単位における炭素数１又は２のアルキル基は、それぞれ独立しており、例えばメチル基、エチル基が挙げられる。また、これらはフッ素、塩素などのハロゲン基；エーテル基；エステル基もしくはアミノ基で置換されていてもよい。炭素数１または２のアルキル基を有するフマル酸ジエステル残基単位としては、例えばフマル酸ジメチル残基単位、フマル酸ジエチル残基単位が挙げられる。また、これらは１種または２種以上含まれていてもよい。
　具体的なフマル酸ジエステル系樹脂としては、例えばフマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジメチル共重合体樹脂、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル共重合体樹脂等が挙げられる。
　前記フマル酸ジエステル系樹脂は、本発明の範囲を超えない限り、他の単量体残基単位を含有していてもよく、他の単量体残基単位としては、例えばスチレン残基単位、α－メチルスチレン残基単位等のスチレン類残基単位；（メタ）アクリル酸残基単位；（メタ）アクリル酸メチル残基単位、（メタ）アクリル酸エチル残基単位、（メタ）アクリル酸ブチル残基単位等の（メタ）アクリル酸エステル残基単位；酢酸ビニル残基単位、プロピオン酸ビニル残基単位等のビニルエステル類残基単位；アクリロニトリル残基単位；メタクリロニロリル残基単位；メチルビニルエーテル残基単位、エチルビニルエーテル残基単位、ブチルビニルエーテル残基単位等のビニルエーテル類残基単位；Ｎ－メチルマレイミド残基単位、Ｎ－シクロヘキシルマレイミド残基単位、Ｎ－フェニルマレイミド残基単位等のＮ－置換マレイミド類残基単位；エチレン残基単位、プロピレン残基単位等のオレフィン類残基単位；あるいはフマル酸ジｎ－ブチル残基単位、フマル酸ビス（２－エチルヘキシル）残基単位等の前記フマル酸ジエステル残基単位以外のフマル酸ジエステル類残基、及び桂皮酸および桂皮酸エステル単位より選ばれる１種又は２種以上を挙げることができる。
　本発明に用いられるフマル酸ジエステル系樹脂の配合割合はフマル酸ジイソプロピル残基単位５０～９９モル％及び炭素数１または２のアルキル基を有するフマル酸ジエステル残基単位１～５０モル％が好ましく、位相差フィルムとした時の位相差特性や強度が優れたものとなることからフマル酸ジイソプロピル残基単位６０～９５モル％及び炭素数１または２のアルキル基を有するフマル酸ジエステル残基単位５～４０モル％からなる
フマル酸ジエステル系樹脂が特に好ましい。
　本発明に用いられるフマル酸ジエステル系樹脂は、前記ゲル・パーミエイション・クロマトグラフィーにより測定した溶出曲線より得られる標準ポリスチレン換算の数平均分子量が５００００～２５００００の範囲内であることが好ましい。
　（フマル酸ジエステル系樹脂の合成例）
　攪拌機、冷却管、窒素導入管および温度計を備えた１Ｌのオートクレーブに、ヒドロキシプロピルメチルセルロース（信越化学社製、商品名メトローズ６０ＳＨ－５０）２ｇ、蒸留水６００ｇ、フマル酸ジイソプロピル３３０ｇ、フマル酸ジエチル７０ｇ、および重合開始剤であるｔ－ブチルパーオキシピバレート３ｇを入れ、窒素バブリングを１時間行なった後、４００ｒｐｍで攪拌しながら５０℃で２４時間保持することによりラジカル懸濁重合を行なった。室温まで冷却し、生成したポリマー粒子を含む懸濁液をろ別し、蒸留水およびメタノールで洗浄することによりフマル酸ジエステル系樹脂を得た（収率：７５％）。
　得られたフマル酸ジエステル系樹脂の数平均分子量は１２００００であった。また、１Ｈ－ＮＭＲ測定により、樹脂組成はフマル酸ジイソプロピル残基単位／フマル酸ジエチル残基単位＝８４／１６（モル％）であることを確認した。
　〈（メタ）アクリル系樹脂〉
　機能層に用いられる（メタ）アクリル系樹脂は、少なくともメタクリル酸メチルに由来する構造単位（Ｕ１）と、フェニルマレイミドに由来する構造単位（Ｕ２）とを含むことが好ましい。フェニルマレイミドに由来する構造単位（Ｕ２）を含む（メタ）アクリル系樹脂は、機能層の湿度膨張係数ＣＨＥ2を小さくしうる。また光弾性係数も小さくなり、吸湿膨張してもムラの発生が起こりにくいという利点もある。
　（メタ）アクリル系樹脂は、上記以外の他の構造単位をさらに含んでもよい。そのような他の構造単位の例には、アクリル酸アダマンチルなどの（メタ）アクリル酸アルキルエステル；アクリル酸２－エチルヘキシルなどの（メタ）アクリル酸シクロアルキルエステルなどが含まれる。中でも、フェニルマレイミドに由来する構造単位（Ｕ２）を含むことによる脆性の悪化を低減する観点などから、アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位（Ｕ３）をさらに含むことが好ましい。
　すなわち、（メタ）アクリル系樹脂は、メタクリル酸メチルに由来する構造単位（Ｕ１）と、フェニルマレイミドに由来する構造単位（Ｕ２）と、アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位（Ｕ３）とを含むことがより好ましい。
　メタクリル酸メチルに由来する構造単位（Ｕ１）の含有量は、（メタ）アクリル系樹脂を構成する全構造単位に対して５０～９５質量％であることが好ましく、７０～９０質量％であることがより好ましい。
　フェニルマレイミドに由来する構造単位（Ｕ２）は、比較的剛直な構造を有するため、機能層の湿度膨張係数ＣＨＥ２を小さくしうる。また、フェニルマレイミドに由来する構造単位（Ｕ２）は、比較的嵩高い構造を有するため、樹脂マトリクス中にゴム粒子を移動させうるミクロな空隙を有しうるため、ゴム粒子を、機能層の表層部に偏在させやすくしうる。
　フェニルマレイミドに由来する構造単位（Ｕ２）の含有量は、（メタ）アクリル系樹脂を構成する全構造単位に対して１～２５質量％であることが好ましい。フェニルマレイミドに由来する構造単位（Ｕ２）の含有量が１質量％以上であると、機能層の２３℃における湿度膨張係数ＣＨＥ２を小さくしやすく、２５質量％以下であると、機能層の脆性が過度には損なわれにくい。フェニルマレイミドに由来する構造単位（Ｕ２）の含有量は、上記観点から、７～１５質量％であることがより好ましい。
　アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位（Ｕ３）は、樹脂に適度な柔軟性を付与しうるため、例えばフェニルマレイミドに由来する構造単位（Ｕ２）を含むことによる脆さを改善しうる。
　アクリル酸アルキルエステルは、アルキル部分の炭素原子数が１～７、好ましくは１～５のアクリル酸アルキルエステルであることが好ましい。アクリル酸アルキルエステルの例には、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、アクリル酸２－ヒドロキシエチル、アクリル酸ヘキシル、アクリル酸２－エチルヘキシルなどが含まれる。
　アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位（Ｕ３）の含有量は、（メタ）アクリル系樹脂を構成する全構造単位に対して１～２５質量％であることが好ましい。アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位（Ｕ３）の含有量が１質量％以上であると、（メタ）アクリル樹脂に適度な柔軟性を付与しうるため、機能層が脆くなりすぎず、破断しにくい。アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位（Ｕ３）の含有量が２５質量％以下であると、機能層のＴｇが低くなりすぎず、２３℃における湿度膨張係数（ＣＨＥ2）も大きくなりすぎない。アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位（Ｕ３）の含有量は、上記観点から、５～１５質量％であることがより好ましい。
　フェニルマレイミドに由来する構造単位（Ｕ２）の、フェニルマレイミドに由来する構造単位（Ｕ２）とアクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位（Ｕ３）の合計量に対する比率は、２０～７０質量％であることが好ましい。当該比率が２０質量％以上であると、機能層の引張弾性率Ｇ２を高めやすく、７０質量％以下であると、機能層が脆くなりすぎない。
　（メタ）アクリル系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、１００℃以上であることが好ましく、１２０～１５０℃であることがより好ましい。（メタ）アクリル系樹脂のＴｇが上記範囲内にあると、機能層の耐熱性を高めやすい。（メタ）アクリル系樹脂のＴｇを調整するためには、例えばフェニルマレイミドに由来する構造単位（Ｕ２）やアクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位（Ｕ３）の含有量を調整することが好ましい。
　（メタ）アクリル系樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に制限されず、目的に応じて調整することができる。（メタ）アクリル系樹脂の重量平均分子量は、例えば樹脂分子同士の絡み合いを促進して機能層の靱性を高めて破断しにくくする観点や、ＣＨＥ比を適度に大きくし、接着に好ましい程度のカール量に調整しやすくする観点では、１０万以上であることが好ましく、１００万以上であることがより好ましい。（メタ）アクリル系樹脂の重量平均分子量が１００万以上であると、得られる機能層の靱性を高めうる。それにより、積層フィルムに搬送する際に、搬送張力によって機能層が破断するのを抑制することができ、搬送安定性を高めうる。（メタ）アクリル系樹脂の重量平均分子量は、同様の観点から、１５０万～３００万であることがさらに好ましい。重量平均分子量の測定方法は、前述の通りである。
　〈スチレン・（メタ）アクリレート共重合体〉
　スチレン・（メタ）アクリレート共重合体（以下、スチレン・アクリル樹脂ともいう。）は、機能層に用いたときに透明性に優れる。また、スチレン部分の共重合比率によって吸湿膨張係数を調整することもできるため、これらの比率を変更することによって積層体としてのカールを制御することができる。
　スチレン・アクリル樹脂は、少なくとも、スチレン単量体と（メタ）アクリル酸エステル単量体とを付加重合させて形成される。スチレン単量体は、ＣＨ2＝ＣＨ－Ｃ6Ｈ5の構造式で表されるスチレンの他に、スチレン構造中に公知の側鎖や官能基を有するスチレン誘導体を含む。
　また、（メタ）アクリル酸エステル単量体は、ＣＨ（Ｒ1）＝ＣＨＣＯＯＲ2（Ｒ1は水素原子又はメチル基を表し、Ｒ2は炭素数が１～２４のアルキル基を表す。）で表されるアクリル酸エステルやメタクリル酸エステルの他に、これらのエステルの構造中に公知の側鎖や官能基を有するアクリル酸エステル誘導体やメタクリル酸エステル誘導体を含む。
　スチレン単量体の例には、スチレン、ｏ－メチルスチレン、ｍ－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、α－メチルスチレン、ｐ－フェニルスチレン、ｐ－エチルスチレン、２，４－ジメチルスチレン、ｐ－ｔｅｒｔ－ブチルスチレン、ｐ－ｎ－ヘキシルスチレン、ｐ－ｎ－オクチルスチレン、ｐ－ｎ－ノニルスチレン、ｐ－ｎ－デシルスチレン及びｐ－ｎ－ドデシルスチレンが含まれる。
　（メタ）アクリル酸エステル単量体の例には、メチルアクリレート、エチルアクリレート、イソプロピルアクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、ｔ－ブチルアクリレート、イソブチルアクリレート、ｎ－オクチルアクリレート、２－エチルヘキシルアクリレート（２ＥＨＡ）、ステアリルアクリレート、ラウリルアクリレート及びフェニルアクリレートなどのアクリル酸エステル単量体；メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、ｎ－ブチルメタクリレート、イソプロピルメタクリレート、イソブチルメタクリレート、ｔ－ブチルメタクリレート、ｎ－オクチルメタクリレート、２－エチルヘキシルメタクリレート、ステアリルメタクリレート、ラウリルメタクリレート、フェニルメタクリレート、ジエチルアミノエチルメタクリレート、ジメチルアミノエチルメタクリレートなどのメタクリル酸エステル；が含まれる。
　なお、本明細書中、「（メタ）アクリル酸エステル単量体」とは、「アクリル酸エステル単量体」と「メタクリル酸エステル単量体」との総称であり、それらの一方又は両方を意味する。例えば、「（メタ）アクリル酸メチル」は、「アクリル酸メチル」及び「メタクリル酸メチル」の一方又は両方を意味する。
　上記（メタ）アクリル酸エステル単量体は、１種でもそれ以上でもよい。例えば、スチレン単量体と２種以上のアクリル酸エステル単量体とを用いて共重合体を形成すること、スチレン単量体と２種以上のメタクリル酸エステル単量体とを用いて共重合体を形成すること、及び、スチレン単量体とアクリル酸エステル単量体及びメタクリル酸エステル単量体とを併用して共重合体を形成すること、のいずれも可能である。
　上記スチレン・アクリル樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、可塑性を制御しやすい観点から、５０００～１５００００の範囲内であることが好ましく、１００００～７００００の範囲内であることがより好ましい。
　本発明に係るスチレン・アクリル樹脂は、市販品であっても良く、デンカ株式会社製ＭＳ樹脂「ＴＸ３２０ＸＬ」」を一例として挙げることができる。
　〈ポリアリレート系樹脂〉
　ポリアリレート系樹脂は、機能層に用いたときに靱性に優れる。当該ポリアイレート系樹脂は、少なくとも芳香族ジアルコール由来の構成単位と芳香族ジカルボン酸由来の構成単位とを含む。
　本発明に係るポリアリレート系樹脂は、市販品であっても良く、ユニチカ株式会社製ＰＡＲ樹脂「Ｕ－１００」、重量平均分子量（Ｍｗ）１０００００を一例として挙げることができる。
　〔２．２〕添加剤
　機能層は、必要に応じて上記以外の他の成分をさらに含んでもよい。他の成分の例には、ゴム粒子、前述したマット剤（微粒子）、可塑剤、紫外線吸収剤などが含まれる。中でも、ゴム粒子や可塑剤はフィルムに疎水性を与え、機能層の湿度膨張係数ＣＨＥを制御する手段としても使用することができるため、適宜材料・添加量を調整することで積層体のカール特性を制御することができる。また機能層に 靱性（しなやかさ）を付与する観点から、ゴム粒子をさらに含むことが好ましい。
　〈ゴム粒子〉
　ゴム粒子は、ゴム状重合体を含む粒子である。ゴム状重合体は、ガラス転移温度が２０℃以下の軟質な架橋重合体である。そのような架橋重合体の例には、ブタジエン系架橋重合体、（メタ）アクリル系架橋重合体、及びオルガノシロキサン系架橋重合体が含まれる。中でも、（メタ）アクリル系樹脂との屈折率差が小さく、機能層の透明性が損なわれにくい観点では、（メタ）アクリル系架橋重合体が好ましく、アクリル系架橋重合体（アクリル系ゴム状重合体）がより好ましい。
　すなわち、ゴム粒子は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）を含む粒子であることが好ましい。
　アクリル系ゴム状重合体（ａ）について：
　アクリル系ゴム状重合体（ａ）は、アクリル酸エステルに由来する構造単位を主成分として含む架橋重合体である。主成分として含むとは、アクリル酸エステルに由来する構造単位の含有量が後述する範囲となることをいう。アクリル系ゴム状重合体（ａ）は、アクリル酸エステルに由来する構造単位と、それと共重合可能な他の単量体に由来する構造単位と、１分子中に２以上のラジカル重合性基（非共役な反応性二重結合）を有する多官能性単量体に由来する構造単位とを含む架橋重合体であることが好ましい。
　アクリル酸エステルは、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ－プロピル、アクリル酸ｎ－ブチル、アクリル酸ｓｅｃ－ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ベンジル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸２－エチルヘキシル、アクリル酸ｎ－オクチルなどのアルキル基の炭素数１～１２のアクリル酸アルキルエステルであることが好ましい。アクリル酸エステルは、１種類であってもよいし、２種類以上であってもよい。
　アクリル酸エステルに由来する構造単位の含有量は、アクリル系ゴム状重合体（ａ１）を構成する全構造単位に対して４０～８０質量％であることが好ましく、５０～８０質量％であることがより好ましい。アクリル酸エステルの含有量が上記範囲内であると、保護フィルムに十分な靱性を付与しやすい。
　共重合可能な他の単量体は、アクリル酸エステルと共重合可能な単量体のうち、多官能性単量体以外のものである。すなわち、共重合可能な単量体は、２以上のラジカル重合性基を有しない。共重合可能な単量体の例には、メタクリル酸メチルなどのメタクリル酸エステル；スチレン、メチルスチレンなどのスチレン類；（メタ）アクリロニトリル類；（メタ）アクリルアミド類；（メタ）アクリル酸が含まれる。中でも、共重合可能な他の単量体は、スチレン類を含むことが好ましい。共重合可能な他の単量体は、１種類であってもよいし、２種類以上であってもよい。
　共重合可能な他の単量体に由来する構造単位の含有量は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）を構成する全構造単位に対して５～５５質量％であることが好ましく、１０～４５質量％であることがより好ましい。
　多官能性単量体の例には、アリル（メタ）アクリレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、ジアリルフタレート、ジアリルマレート、ジビニルアジペート、ジビニルベンゼン、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコール（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチルロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトロメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、ジプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレートが含まれる。
　多官能性単量体に由来する構造単位の含有量は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）を構成する全構造単位に対して０．０５～１０質量％であることが好ましく、０．１～５質量％であることがより好ましい。多官能性単量体の含有量が０．０５質量％以上であると、得られるアクリル系ゴム状重合体（ａ）の架橋度を高めやすいため、得られる機能層の硬度、剛性が損なわれすぎず、１０質量％以下であると、機能層の靱性が損なわれにくい。
　アクリル系ゴム状重合体（ａ）を構成する単量体組成は、例えば熱分解ＧＣ－ＭＳにより検出されるピーク面積比により測定することができる。
　ゴム状重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、０℃以下であることが好ましく、－１０℃以下であることがより好ましい。ゴム状重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）が０℃以下であると、フィルムに適度な靱性を付与しうる。ゴム状重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、前述と同様の方法で測定される。
　ゴム状重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、ゴム状重合体の組成によって調整することができる。例えばアクリル系ゴム状重合体（ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ）を低くするためには、アクリル系ゴム状重合体（ａ）中の、アルキル基の炭素原子数が４以上のアクリル酸エステル／共重合可能な他の単量体の質量比を多くする（例えば３以上、好ましくは４～１０とする）ことが好ましい。
　アクリル系ゴム状重合体（ａ）を含む粒子は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）からなる粒子、又は、ガラス転移温度が２０℃以上の硬質な架橋重合体（ｃ）からなる硬質層と、その周囲に配置されたアクリル系ゴム状重合体（ａ）からなる軟質層とを有する粒子（これらを、「エラストマー」ともいう）であってもよいし；アクリル系ゴム状重合体（ａ）の存在下で、メタクリル酸エステルなどの単量体の混合物を、少なくとも１段以上重合して得られるアクリル系グラフト共重合体からなる粒子であってもよい。アクリル系グラフト共重合体からなる粒子は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）を含むコア部と、それを覆うシェル部とを有するコアシェル型の粒子であってもよい。
　アクリル系ゴム状重合体を含むコアシェル型のゴム粒子について：
　（コア部）
　コア部は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）を含み、必要に応じて硬質な架橋重合体（ｃ）をさらに含んでもよい。すなわち、コア部は、アクリル系ゴム状重合体からなる軟質層と、その内側に配置された硬質な架橋重合体（ｃ）からなる硬質層とを有してもよい。
　架橋重合体（ｃ）は、メタクリル酸エステルを主成分とする架橋重合体でありうる。すなわち、架橋重合体（ｃ）は、メタクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位と、それと共重合可能な他の単量体に由来する構造単位と、多官能性単量体に由来する構造単位とを含む架橋重合体であることが好ましい。
　メタクリル酸アルキルエステルは、前述のメタクリル酸アルキルエステルであってよく；共重合可能な他の単量体は、前述のスチレン類やアクリル酸エステルなどであってよく；多官能性単量体は、前述の多官能性単量体とした挙げたものと同様のものが挙げられる。
　メタクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位の含有量は、架橋重合体（ｃ）を構成する全構造単位に対して４０～１００質量％でありうる。共重合可能な他の単量体に由来する構造単位の含有量は、他の架橋重合体（ｃ）を構成する全構造単位に対して６０～０質量％でありうる。多官能性単量体に由来する構造単位の含有量は、他の架橋重合体を構成する全構造単位に対して０．０１～１０質量％でありうる。
　（シェル部）
　シェル部は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）にグラフト結合した、メタクリル酸エステルに由来する構造単位を主成分として含むメタクリル系重合体（ｂ）（他の重合体）を含む。主成分として含むとは、メタクリル酸エステルに由来する構造単位の含有量が後述する範囲となることをいう。
　メタクリル系重合体（ｂ）を構成するメタクリル酸エステルは、メタクリル酸メチルなどのアルキル基の炭素数１～１２のメタクリル酸アルキルエステルであることが好ましい。メタクリル酸エステルは、１種類であってもよいし、２種類以上であってもよい。
　メタクリル酸エステルの含有量は、メタクリル系重合体（ｂ）を構成する全構造単位に対して５０質量％以上であることが好ましい。メタクリル酸エステルの含有量が５０質量％以上であると、メタクリル酸メチルに由来する構造単位を主成分として含むメタクリル系樹脂との相溶性が得られやすい。メタクリル酸エステルの含有量は、上記観点から、メタクリル系重合体（ｂ）を構成する全構造単位に対して７０質量％以上であることがより好ましい。
　メタクリル系重合体（ｂ）は、メタクリル酸エステルと共重合可能な他の単量体に由来する構造単位をさらに含んでもよい。共重合可能な他の単量体の例には、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ－ブチルなどのアクリル酸エステル；（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸ジシクロペンタニル、（メタ）アクリル酸フェノキシエチルなどの脂環、複素環又は芳香環を有する（メタ）アクリル系単量体（環含有（メタ）アクリル系単量体）が含まれる。
　共重合可能な単量体に由来する構造単位の含有量は、メタクリル系重合体（ｂ）を構成する全構造単位に対して５０質量％以下であることが好ましく、３０質量％以下であることがより好ましい。
　本実施の形態では、機能層は延伸されていないため、ゴム粒子の形状は、真球状に近い形状でありうる。すなわち、機能層の断面又は表面を観察したときの、ゴム粒子のアスペクト比は、１～２程度でありうる。
　ゴム粒子の平均粒子径は、１００～４００ｎｍであることが好ましい。ゴム粒子の平均粒子径が１００ｎｍ以上であると、機能層に十分な靱性や応力緩和性を付与しやすく、４００ｎｍ以下であると、機能層の透明性が損なわれにくい。ゴム粒子の平均粒子径は、同様の観点から、１５０～３００ｎｍであることがより好ましい。
　ゴム粒子の平均粒子径は、以下の方法で算出することができる。
　ゴム粒子の平均粒子径は、積層フィルムの表面又は切片のＳＥＭ撮影又はＴＥＭ撮影によって得た粒子１００個の円相当径の平均値として測定することができる。円相当径は、撮影によって得られた粒子の投影面積を、同じ面積を持つ円の直径に換算することによって求めることができる。この際、倍率５０００倍のＳＥＭ観察及び／又はＴＥＭ観察によって観察されるゴム粒子を、平均粒子径の算出に使用する。
　ゴム粒子の含有量は、特に限定されないが、機能層に対して５～４０質量％であることが好ましく、７～３０質量％であることがより好ましい。
　〔２．３〕物性
　〈２３℃における湿度膨張係数（ＣＨＥ2）〉
　機能層の２３℃における湿度膨張係数（ＣＨＥ2）は、１～３０ｐｐｍ／％ＲＨの範囲であることが、基材フィルムの好ましい湿度膨張係数（ＣＨＥ1）との関係から、カールの向きや程度を制御する観点から、好ましい。透機能層の湿度膨張係数ＣＨＥ2が１ｐｐｍ以上であると貼合後の剥離プロセスが行いやすくなるという効果を発現し、３０ｐｐｍ以下であると、貼合時のエラーおよびムラの発生を抑制できるという効果を発現する。より好ましくは３～２０ｐｐｍ／％ＲＨの範囲であり、さらに好ましくは５～１５ｐｐｍ／％ＲＨの範囲である。
　〈位相差Ｒｏ及びＲｔ〉
　本発明に係る機能層は、基材フィルムから剥離された後、偏光子と貼り合わされて位相差フィルムなどの光学フィルムとして機能しうる。
　機能層は、例えばＩＰＳモード用の位相差フィルムとして用いる観点では、測定波長５９０ｎｍ、２３℃５５％ＲＨの環境下で測定される面内方向の位相差Ｒｏは、０～１０ｎｍであることが好ましく、０～５ｎｍであることがより好ましい。機能層の厚さ方向の位相差Ｒｔは、－４０～４０ｎｍであることが好ましく、－２５～２５ｎｍであることがより好ましい。
　Ｒｏ及びＲｔは、それぞれ下記式で定義される。
　式（ａ）：Ｒｏ＝（ｎx－ｎy）×ｄ
　式（ｂ）：Ｒｔ＝（（ｎx＋ｎy）／２－ｎz）×ｄ
　（式中、
　ｎxは、機能層の面内遅相軸方向（屈折率が最大となる方向）の屈折率を表し、
　ｎyは、機能層の面内遅相軸に直交する方向の屈折率を表し、
　ｎzは、機能層の厚さ方向の屈折率を表し、
　ｄは、機能層の厚さ（ｎｍ）を表す。）
　機能層の面内遅相軸は、自動複屈折率計アクソスキャン（Ａｘｏ Ｓｃａｎ Ｍｕｅｌｌｅｒ Ｍａｔｒｉｘ Ｐｏｌａｒｉｍｅｔｅｒ：アクソメトリックス社製）により確認することができる。
　Ｒｏ及びＲｔは、以下の方法で測定することができる。
　１）機能層を２３℃５５％ＲＨの環境下で２４時間調湿する。このフィルムの平均屈折率をアッベ屈折計で測定し、厚さｄを市販のマイクロメーターを用いて測定する。
　２）調湿後のフィルムの、測定波長５９０ｎｍにおけるリターデーションＲｏ及びＲｔを、それぞれ自動複屈折率計アクソスキャン（Ａｘｏ Ｓｃａｎ Ｍｕｅｌｌｅｒ Ｍａｔｒｉｘ Ｐｏｌａｒｉｍｅｔｅｒ：アクソメトリックス社製）を用いて、２３℃５５％ＲＨの環境下で測定する。
　機能層の位相差Ｒｏ及びＲｔは、例えば樹脂の種類や延伸条件、乾燥条件によって調整することができる。例えば、乾燥温度を高くすることで、Ｒｔを低くすることができる。
　〔３〕積層フィルムの製造方法
　本発明の積層フィルムの形態は、特に制限されないが、例えば帯状でありうる。すなわち、本発明の積層フィルムは、その幅方向に直交する方向にロール状に巻き取られて、ロール体とすることが好ましい。
　〔３．１〕積層フィルムの製造方法
　［製造方法］
　本発明の積層フィルムの製造方法は、１）機能層用溶液を得る工程と、２）得られた機能層溶液を、基材フィルムの表面に付与する工程と、３）付与された機能層用溶液から溶媒を除去して、機能層を形成する工程とを有する。
　１）機能層用溶液を得る工程
　前述の樹脂と、溶媒とを含む機能層用溶液を調製する。
　機能層用溶液に用いられる溶媒は、樹脂を良好に分散又は溶解させうるものであればよく、特に制限されない。例えば、本発明に用いられる有機溶媒としては、アルコール類（メタノール、エタノールやジオール、トリオール、テトラフルオロプロパノール等）、グリコール類、セロソルブ類、ケトン類（アセトン、メチルエチルケトン等）、カルボン酸類（ギ酸、酢酸等）、カーボネート類（エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等）、エステル類（酢酸エチル、酢酸プロピル等）、エーテル類（イソプロピルエーテル、ＴＨＦ等）、アミド類（ジメチルスルホキシド等）、炭化水素類（ヘプタン等）、ニトリル類（アセトニトリル等）、芳香族類（シクロヘキシルベンゼン、トルエン、キシレン、クロロベンゼン等）、ハロゲン化アルキル類（ジクロロメタン（「塩化メチレン」ともいう。）等）、アミン類（１，４－ジアザビシクロ［２．２．２］オクタン、ジアザビシクロウンデセン等）、ラクトン系などが挙げられる。
　中でも、機能層の溶媒として、沸点が大気圧下において１００℃以下であり、種類として塩素系溶媒であり、更には具体的にはジクロロメタン（「塩化メチレン」ともいう。）であることが、機能層用のドープを調製し製膜する際において、扱いやすさの観点及び湿度膨張係数を制御する観点から、好ましい。これは機能層用のドープを調製し製膜する際において、溶解性が高いこと及び乾燥速度が速く、それによって塗布膜の膜質を調整し、ひいては湿度膨張係数を制御できるといった観点から好ましい。また親水性の溶媒を添加することも、湿度膨張係数を制御することが可能である。親水性の溶媒としてはケトン類、アルコール類が挙げられるが、アルコール類であることが好ましい。より好ましくはイソプロパノール、エタノール、メタノール等であり、最も好ましくはメタノールである。
添加量としては１～２０質量％の範囲が好ましく、より好ましくは３～１０質量％の範囲である。
　機能層用溶液の樹脂濃度は、粘度を後述する範囲に調整しやすくする観点では、例えば１．０～２０質量％であることが好ましい。さらに、塗膜の乾燥時の収縮量を少なくする観点では、機能層用溶液の樹脂濃度は適度に高いことが好ましく、５質量％超２０質量％以下であることがより好ましく、５質量％超１５質量％以下であることがさらに好ましい。また溶液濃度を調整することで、膜が形成されるまでの時間が短くなり、それらの乾燥時間も機能層のＣＨＥを制御する手段となりうる。高濃度化のためには適宜混合溶媒を用いてもよい。
　機能層用溶液の粘度は、所望の厚さの機能層を形成しうる程度であればよく、特に制限されないが、例えば５～５０００ｍＰａ・ｓであることが好ましい。機能層用溶液の粘度が５ｃＰ以上であると、適度な厚さの機能層を形成しやすく、５０００ｍＰａ・ｓ以下であると、溶液の粘度上昇によって、厚さムラが生じるのを抑制しうる。機能層用溶液の粘度は、同様の観点から、１００～１０００ｍＰａ・ｓであることがより好ましい。機能層用溶液の粘度は、２５℃で、Ｅ型粘度計で測定することができる。
　２）機能層用溶液を付与する工程
　次いで、得られた機能層用溶液を、基材フィルムの表面に付与する。具体的には、得られた機能層用溶液を、基材フィルムの表面に塗布する。
　機能層用溶液の塗布方法は、特に制限されず、例えばバックロールコート法、グラビアコート法、スピンコート法、ワイヤーバーコート法、ロールコート法などでの公知の方法でありうる。中でも、薄くかつ均一な厚さの塗膜を形成しうる観点から、バックコート法が好ましい。
　３）機能層を形成する工程
　次いで、基材フィルムに付与された機能層用溶液から溶媒を除去して、機能層を形成する。
　具体的には、基材フィルムに付与された機能層用溶液を乾燥させる。乾燥は、例えば送風又は加熱により行うことができる。中でも、積層フィルムのカールなどを抑制しやすくする観点では、送風により乾燥させることもできる。
　乾燥条件（例えば乾燥温度、乾燥風量、乾燥時間など）を調整することにより、機能層の疎密を制御し、ひいてはＣＨＥを調整することができる。ＣＨＥを大きくする方向に調整するには、膜質が疎になる方向に調整することが好ましく、具体的には乾燥速度を高くすることが好ましく、０．００１～０．０５ｋｇ／ｈｒ・ｍ2であることが好ましく、０．００２～０．０１ｋｇ／ｈｒ・ｍ2であることがより好ましい。
　乾燥速度とは、単位時間、単位面積当たりに蒸発する溶媒の質量として表される。乾燥速度は、通常、乾燥温度によって調整することができる。乾燥温度は、使用する溶媒種にもよるが、例えば５０～２００℃（使用する溶媒の沸点Ｔｂに対して（Ｔｂ－５０）～（Ｔｂ＋５０）℃でありうる。温度制御は多段階で行ってもよい。ある程度乾燥が進んだ後は、より高温で乾燥することで乾燥速度、膜質を制御することができる。
　本実施の形態に係る積層フィルムは、前述の通り、帯状でありうる。したがって、本実施の形態に係る積層フィルムの製造方法は、４）帯状の積層フィルムをロール状に巻き取り、ロール体とする工程をさらに含むことが好ましい。
　４）積層フィルムを巻き取り、ロール体を得る工程
　得られた帯状の積層フィルムを、その幅方向に直交する方向にロール状に巻き取り、ロール体とする。
　帯状の積層フィルムの長さは、特に制限されないが、例えば１００～１００００ｍ程度でありうる。また、帯状の積層フィルムの幅は、１ｍ以上であることが好ましく、１．３～４ｍであることがより好ましい。フィルムの均一性を高める観点では、より好ましくは１．６～２．５ｍである。
　［製造装置］
　本発明の積層フィルムの製造方法は、例えば図３に示される製造装置によって行うことができる。
　図３は、本実施の形態に係る積層フィルムの製造方法を実施するための製造装置Ｂ２００の模式図である。製造装置Ｂ２００は、供給部Ｂ２１０と、塗布部Ｂ２２０と、乾燥部Ｂ２３０と、冷却部Ｂ２４０と、巻き取り部Ｂ２５０とを有する。Ｂａ～Ｂｄは、基材フィルムＢ１１０を搬送する搬送ロールを示す。
　供給部Ｂ２１０は、巻き芯に巻かれた帯状の基材フィルムＢ１１０のロール体Ｂ２０１を繰り出す繰り出し装置（不図示）を有する。
　塗布部Ｂ２２０は、塗布装置であって、基材フィルムＢ１１０を保持するバックアップロールＢ２２１と、バックアップロールＢ２２１で保持された基材フィルムＢ１１０に、機能層用溶液を塗布する塗布ヘッドＢ２２２と、塗布ヘッドＢ２２２の上流側に設けられた減圧室Ｂ２２３とを有する。
　塗布ヘッドＢ２２２から吐出される機能層用溶液の流量は、不図示のポンプにより調整可能となっている。塗布ヘッドＢ２２２から吐出する機能層用溶液の流量は、予め調整した塗布ヘッドＢ２２２の条件で連続塗布したときに、安定して所定の厚さの塗布層を形成できる量に設定されている。
　減圧室Ｂ２２３は、塗布時に塗布ヘッドＢ２２２からの機能層用溶液と基材フィルムＢ１１０との間に形成されるビード（塗布液の溜まり）を安定化するための機構であり、減圧度を調整可能となっている。減圧室Ｂ２２３は、減圧ブロワ（不図示）に接続されており、内部が減圧されるようになっている。減圧室Ｂ２２３は、空気漏れがない状態になっており、かつ、バックアップロールとの間隙も狭く調整され、安定した塗布液のビードを形成できるようになっている。
　乾燥部Ｂ２３０は、基材フィルムＢ１１０の表面に塗布された塗膜を乾燥させる乾燥装置であって、乾燥室Ｂ２３１と、乾燥用気体の導入口Ｂ２３２と、排出口Ｂ２３３とを有する。乾燥風の温度および風量は、塗膜の種類および基材フィルムＢ１１０の種類により適宜決められる。乾燥部Ｂ２３０で乾燥風の温度および風量、乾燥時間などの条件を設定することにより、乾燥後の塗膜の残留溶媒量を調整することができる。乾燥後の塗膜の残留溶媒量は、乾燥後の塗膜の単位質量と、該塗膜を十分に乾燥した後の質量を比較することにより測定することができる。
　（残留溶媒量）
　機能層は、機能層用溶液を塗布して得られることから、当該溶液に由来する溶媒が残留していることがある。残留溶媒量は、湿度膨張係数の制御手段ともなり、使用溶媒・塗布液濃度、機能層の乾燥に当てる風速、乾燥温度・時間、乾燥室の条件（外気か内気循環か）、塗布時のバックロールの加熱温度等によって制御しうる。
　前述のとおり、高速乾燥になると膜が疎になって水分の浸透が速くなるため、湿度膨張係数ＣＨＥ2は大きくなる。
　機能層の残留溶媒量は、前記基材フィルムの残留溶媒量をＳ1、前記機能層の残留溶媒量をＳ2としたときに、下記式（２）を満たすことが、積層フィルムのカールバランスの観点から好ましい。
　式（２）　１０＜Ｓ1＜Ｓ2＜１０００（ｐｐｍ）
　具体的には、機能層の残留溶媒量は、１０００ｐｐｍ未満であることが好ましく、８００ｐｐｍ未満であることがより好ましく、５００～７００ｐｐｍ未満であることが、積層フィルムのカールバランスを考慮するとより好ましい。また、基材フィルムにも溶媒が残存するような溶媒・塗布プロセスを選ぶことで、積層体間の密着性が向上する。基材フィルムの残存溶媒量としては１０～１００ｐｐｍの範囲が好ましい。
　機能層層及び基材フィルムの残留溶媒量は、ヘッドスペースガスクロマトグラフィーにより測定することができる。ヘッドスペースガスクロマトグラフィー法では、サンプルを容器に封入し、加熱し、容器中に揮発成分が充満した状態で速やかに容器中のガスをガスクロマトグラフに注入し、質量分析を行って化合物の同定を行いながら揮発成分を定量するものである。ヘッドスペース法では、ガスクロマトグラフにより、揮発成分の全ピークを観測することを可能にするとともに、電磁気的相互作用を利用した分析法を用いることによって、高精度で揮発性物質やモノマーなどの定量も併せて行うことができる。
　冷却部Ｂ２４０は、乾燥部Ｂ２３０で乾燥させて得られる塗膜（機能層Ｂ１２０）を有する基材フィルムＢ１１０の温度を冷却し、適切な温度に調整する。冷却部Ｂ２４０は、冷却室Ｂ２４１と、冷却風入口Ｂ２４２と、冷却風出口Ｂ２４３とを有する。冷却風の温度および風量は、塗膜の種類および基材フィルムＢ１１０の種類により適宜決めうる。また、冷却部Ｂ２４０を設けなくても、適正な冷却温度になる場合は、冷却部Ｂ２４０はなくてもよい。
　巻き取り部Ｂ２５０は、透機能層Ｂ１２０が形成された基材フィルムＢ１１０を巻き取り、ロール体Ｂ２５１を得るための巻き取り装置（不図示）である。
　（厚さ）
　機能層の厚さｄ2は、通常、基材フィルムの厚さｄ1よりも薄い。具体的には、機能層の厚さｄ2は、偏光板の薄型化の観点では、具体的には、１～１９μｍの範囲であることが好ましく、中でも２～１０μｍの範囲であることがより好ましい。
　〔４〕偏光板
　偏光板は、偏光子と、その少なくとも一方の面に配置された積層フィルム又は機能層とを有する。偏光子と積層フィルム又は機能層とは、接着剤層を介して接着されていることが好ましい。
　図４Ａ及び図４Ｂに本発明の偏光板の層構成について、その一例を示すがこれに限定されるものではない。
　図４Ａは、基材フィルム付きの偏光板の断面図である。
　本発明の積層フィルム１（基材フィルム２及び機能層３）の機能層３側を、接着層４を介して偏光子５に貼合して偏光板１０ａを加工する。偏光子５の本発明の積層フィルム１を貼合した面とは反対側の面には、必要であれば、接着層４を介して対向フィルム６が貼合されていてもよい。
　偏光板１０ａは、例えば、表示装置（不図示）に具備する場合、表示素子側に本発明の積層フィルム１が粘着層（不図示）を介して貼合されていてもよく、また、表示素子側に対向フィルム６が粘着層（不図示）を介して貼合されていてもよい。本発明の積層フィルム１が貼合される場合は、積層フィルム１から基材フィルム２を剥離した下記図４（ｂ）で示す実施形態であることが好ましい。
　図４Ｂは、基材フィルムを剥離した偏光板の断面図である。
　本発明の積層フィルム１（基材フィルム２と機能層３）の機能層３側を、接着層４を介して偏光子５に貼合して偏光板１０ｂを加工する。偏光板加工時又は加工後に基材フィルム２は機能層３から剥離して薄膜の偏光板１０ｂを加工する。偏光子５の本発明に係る機能層３を貼合した面とは反対側の面には、必要であれば、接着層４を介して対向フィルム６が貼合されていてもよい。
　偏光板１０ｂは、例えば、表示装置（不図示）に具備する場合、表示素子側に本発明に係る機能層３が粘着層（不図示）を介して貼合されていてもよく、また、表示素子側に対向フィルム６が粘着層（不図示）を介して貼合されていてもよい。
　〔４．１〕偏光子
　偏光子は、一定方向の偏波面の光だけを通す素子である。偏光子は、通常、ポリビニルアルコール系偏光フィルムでありうる。ポリビニルアルコール系偏光フィルムの例には、ポリビニルアルコール系フィルムにヨウ素を染色させたものや、二色性染料を染色させたものが含まれる。
　ポリビニルアルコール系偏光フィルムは、ポリビニルアルコール系フィルムを一軸延伸した後、ヨウ素又は二色性染料で染色したフィルム（好ましくはさらにホウ素化合物で耐久性処理を施したフィルム）であってもよいし；ポリビニルアルコール系フィルムをヨウ素又は二色性染料で染色した後、一軸延伸したフィルム（好ましくは、さらにホウ素化合物で耐久性処理を施したフィルム）であってもよい。偏光子の吸収軸は、通常、最大延伸方向と平行である。
　偏光子の厚さは、５～３０μｍであることが好ましく、偏光板を薄型化する観点などから、５～２０μｍであることがより好ましい。
　〔４．２〕積層フィルム又は機能層、及び対向フィルム
　偏光子の少なくとも一方の面には、本発明の積層フィルムを構成する基材フィルム又は機能層が配置される。積層フィルムを構成する基材フィルム又は機能層は、いずれも偏光子保護フィルムとして機能しうる。本実施の形態では、偏光子の一方の面に機能層が配置され、他方の面に他の保護フィルムが配置されていることが好ましい。
　対向フィルムの例には、シクロオレフィン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアリレート系樹脂、セルロースエステル系樹脂及びスチレン系樹脂又はその複合樹脂等を含有する。中でも、シクロオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂及びポリエステル系樹脂を含有する樹脂フィルムであることが好ましい。
　〔４．３〕接着剤層
　接着剤層は、機能層と偏光子との間、及び、対向フィルムと偏光子との間にそれぞれ配置されている。機能層と偏光子との間に配置される接着剤層と、対向フィルムと偏光子との間に配置される接着剤層とは、同じであってもよいし、異なってもよい。
　接着剤層は、活性エネルギー線硬化性接着剤の硬化物層であってもよいし、水溶性ポリマーから得られる層であってもよい。
　活性エネルギー線硬化性接着剤は、光ラジカル重合性組成物であってもよいし、光カチオン重合性組成物であってもよい。中でも、光カチオン重合性組成物が好ましい。
　光カチオン重合性組成物は、エポキシ系化合物と、光カチオン重合開始剤とを含む。
　水溶性ポリマーの場合、例えばビニルアルコール系ポリマーからなる接着剤、又はホウ酸や ホウ砂、グルタルアルデヒドやメラミン、シュウ酸などのビニルアルコール系ポリマーの水溶性架橋剤から少なくともなる接着剤等を介して行うことができる。かかる接着層は、水溶液の塗布乾燥層等として形成されるが、その水溶液の調製に際しては必要に応じて、他の添加剤や、酸等の触媒も配合することができる。水溶性ポリマーを使う工程の場合、含まれる水の浸透によって積層体のカールが発生し、偏光板の収率を低下させることがある。このような工程のエラーを防ぐことも本発明の目的の一つである。
　接着剤層の厚さは、特に限定されないが、それぞれ０．０１～１０μｍであることが好ましく、０．０１～５μｍであることがより好ましい。
　〔４．４〕粘着剤層
　粘着剤層は、偏光板を、液晶セルなどの表示素子と貼合するための層であり、偏光板のどちらの面に形成してもよいが、機能層の偏光子とは反対側の面に配置されうる。
　粘着剤層は、ベースポリマー、プレポリマー及び／又は架橋性モノマー、架橋剤ならびに溶媒を含む粘着剤組成物を、乾燥及び部分架橋させたものであることが好ましい。すなわち、粘着剤組成物の少なくとも一部が架橋したものでありうる。
　粘着剤組成物の例には、（メタ）アクリル系ポリマーをベースポリマーとするアクリル系粘着剤組成物、シリコーン系ポリマーをベースポリマーとするシリコーン系粘着剤組成物、ゴムをベースポリマーとするゴム系粘着剤組成物が含まれる。中でも、透明性、耐候性、耐熱性、加工性の観点では、アクリル系粘着剤組成物が好ましい。
　粘着剤組成物は、必要に応じて粘着付与剤、可塑剤、ガラス繊維、ガラスビーズ、金属粉、その他の充填剤、顔料、着色剤、充填剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、シランカップリング剤などの各種の添加剤をさらに含んでもよい。
　粘着剤層の厚さは、通常、３～１００μｍ程度であり、好ましくは５～５０μｍである。
　粘着剤層の表面は、離型処理が施された剥離フィルムで保護されている。剥離フィルムの例には、アクリルフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリエステルフィルム、フッ素樹脂フィルムなどのプラスチックフィルムが含まれる。
　〔４．４〕偏光板の製造方法
　本実施の形態に係る偏光板は、偏光子の少なくとも一方の面に、前述の積層フィルムを貼合するとともに、基材フィルムを剥離する工程を経て製造されうる。積層フィルムの貼り合わせは、偏光子の一方の面のみに行ってもよいし、両方の面に行ってもよく、透過率の観点では、偏光子の一方の面に積層フィルムを貼り合わせ、他方の面に他の保護フィルムである対向フィルムを貼り合わせることが好ましい。
　また、偏光子には、本発明の積層フィルムの基材フィルム側を貼合してもよく、機能層側を貼合してもよい。好ましくは、機能層側を貼合し、基材フィルムをプロテクトフィルムとして活用するか、剥離して薄膜の機能層のみを活用することである。
　したがって積層フィルムを、偏光子の少なくとも一方の面に貼合しながら巻き取る偏光板ロールを製造する際に、ロールの内側から偏光子、機能層及び基材フィルムの層順になるように、前記偏光子に前記積層フィルムを貼合しながら巻き取る工程を含むことが、好ましい偏光板ロールの製造方法である。また、偏光子に本積層フィルムを貼合・乾燥し巻き取る前に、積層フィルム中の基材フィルムを剥離しながら巻き取るという方法も好ましい態様である。
　基本的に、本発明に係る偏光板は、１）偏光子の一方の面に、上記積層フィルムの機能層を貼合する工程（機能層の偏光子とは反対側の面に配置された基材フィルムは、貼り付けたままでもよいし、必要に応じて剥離してもよい。）、２）偏光子の他方の面に、他の保護フィルムである対向フィルムを貼合する工程とを経て製造されうる。
　１）機能層の貼合工程
　偏光子の一方の面に、上記積層フィルムの機能層を、接着剤を介して貼合する。貼り合わされる機能層の表面、又は、偏光子の一方の表面に、必要に応じてコロナ処理などの前処理を施してもよい。
　例えば、接着剤として水溶性ポリマーの接着剤を用いる場合、１）積層フィルムの機能層の表面に、必要に応じてコロナ処理などの表面処理を施す。次いで、偏光子の一方の面に、水溶性ポリマーの接着剤を介して、積層フィルムの機能層を積層する。２）次いで、偏光子の他方の面に、他の保護フィルムである対向フィルムを貼合する。具体的には、対向フィルムの表面に、必要に応じてコロナ処理などの表面処理を施す。次いで、偏光子の他方の面に、水溶性ポリマーの接着剤を介して、当該対向フィルムを積層した後、例えば５０～８０℃の温度範囲で段階的に乾燥処理を行う。
　１）及び２）の工程は、同時に行ってもよいし、逐次的に行ってもよい。製造効率を高める観点では、１）及び２）の工程は同時に行うことが好ましい。
　本実施の形態に係る偏光板は、帯状でありうる。したがって、１）及び２）の工程は、帯状の積層フィルムの機能層と、帯状の偏光子と、帯状の他の保護フィルム（対向フィルム）とが、それぞれロール体から巻き出されて、ロールｔｏロールで貼り合わせることによって偏光板加工を行うことが好ましい。
　また、帯状の偏光板をロール状に巻き取り、ロール体とする工程をさらに行うことが好ましい。当該工程において、帯状の偏光板の長さや幅は、積層フィルムの製造方法の４）の工程における帯状の積層フィルムの長さや幅と同様である。
　また、本発明の偏光板ロールの製造方法では、積層フィルム１を、偏光子５の少なくとも一方の面に貼合しながら巻き取る工程において、ロールの内側から偏光子５、接着層４、機能層３及び基材フィル２の層順になるように、前記偏光子５に前記積層フィルム１を貼合しながら巻き取る工程によって、偏光板ロールを形成することも好ましい。この場合、本発明に係る基材フィルム２は、偏光板ロールの外側に配置されることから、プロテクトフィルムとしての機能を発揮し、偏光板加工時に機能層２への傷等の発生を防止したり、カーリングを抑制したりして、ハンドリングを容易にすることができる。
　またこのときに、積層フィルム１を貼合した面とは反対側の面に必要であれば対向フィルム６を接着層４を介して偏光子５に貼合しながら巻き取って、偏光板ロールを形成してもよい。
　〔５〕表示装置
　本実施の形態に係る表示装置は、液晶セルや有機エレクトロルミネッセンス（「ＥＬ」ともいう。）素子などの表示素子と、上記製造方法で製造された偏光板とを有する。中でも、本実施の形態に係る表示装置は、液晶セルと、上記製造方法で製造された偏光板とを有する液晶表示装置であることが好ましい。
　すなわち、液晶表示装置は、液晶セルと、液晶セルの一方の面に配置された第１偏光板と、液晶セルの他方の面に配置された第２偏光板とを含む。そして、第１偏光板と第２偏光板の少なくとも一方は、本実施の形態に係る偏光板である。第１偏光板中の第１偏光子の吸収軸と第２偏光板中の第２偏光子の吸収軸とは直交している（クロスニコルとなっている）ことが好ましい。
　液晶セルの表示モードは、例えばＳＴＮ（Ｓｕｐｅｒ－Ｔｗｉｓｔｅｄ　Ｎｅｍａｔｉｃ）、ＴＮ（Ｔｗｉｓｔｅｄ　Ｎｅｍａｔｉｃ）、ＯＣＢ（Ｏｐｔｉｃａｌｌｙ　Ｃｏｍｐｅｎｓａｔｅｄ　Ｂｅｎｄ）、ＨＡＮ（Ｈｙｂｒｉｄａｌｉｇｎｅｄ　Ｎｅｍａｔｉｃ）、ＶＡ（Ｖｅｒｔｉｃａｌ　Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ、ＭＶＡ（Ｍｕｌｔｉ－ｄｏｍａｉｎ　Ｖｅｒｔｉｃａｌ　Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ）、ＰＶＡ（Ｐａｔｔｅｒｎｅｄ　Ｖｅｒｔｉｃａｌ　Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ））、ＩＰＳ（Ｉｎ－Ｐｌａｎｅ－Ｓｗｉｔｃｈｉｎｇ）などでありうる。例えば、携帯機器用途の液晶表示装置では、ＩＰＳモードが好ましい。
　以下、実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。なお、実施例において「部」又は「％」の表示を用いるが、特に断りがない限り「質量部」又は「質量％」を表す。
　実施例１
　[１]積層フィルムの材料
　[１－１]基材フィルム
　＜基材フィルムＡ＞
　ポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）：（東洋紡社製ＴＮ１００、ノンシリコーン系剥離剤を含む離型層あり、厚さ３８μｍ）
　＜基材フィルムＢ＞
　ポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）（東洋紡社製ＴＮ１００）をＴＤ方向に１３％延伸させたフィルム（厚さ３０μｍ）
　＜基材フィルムＣ＞
　ポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）（東洋紡社製ＴＮ１００）をＴＤ方向に３０％延伸させたフィルム（厚さ２５μｍ）
　＜基材フィルムＤ＞
　ポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）（東洋紡社製ＴＮ１００）を１５０℃で３０秒間熱保持緩和させたフィルム）厚さ３８μｍ）
　＜基材フィルムＥ＞
　トリアセチルセルロースフィルム（ＴＡＣ）（コニカミノルタ社製ＫＣ４ＵＡ、離型層なし、厚さ３８μｍ）
　＜基材フィルムＦ＞
　シクロオレフィンフィルム（ＣＯＰ）（ＪＳＲ社製ＡＲＴＯＮ　Ｇ７８１０、離型層なし、厚さ３８μｍ）
　＜基材フィルムＧ＞
　高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）（ハイゼックス　２２００Ｊ（プライムポリマー社製）、厚さ３８μｍ）
　基材フィルムＡ～Ｇの２３℃における湿度膨張係数ＣＨＥ1を、以下の方法で測定した。
　（２３℃における湿度膨張係数ＣＨＥ1）
　基材フィルムの２３℃における湿度膨張係数ＣＨＥ1は、ＪＩＳ　Ｋ７１９７を参考として測定した。
　フィルム試料を恒温恒湿槽に幅１ｃｍ、試料長１５ｃｍになるように固定し、一定湿度（約３０％ＲＨ）まで脱湿し、フィルム長が一定になった後、加湿（約８０％ＲＨ）すると吸湿により伸び始める。約２４時間後吸湿は平衡に達してフィルムの伸びも平衡に達する。この時の伸び量から下式により計算した。この際、雰囲気温度は２３℃に一定に保った。
　２３℃における湿度膨張係数（ｐｐｍ／％ＲＨ）＝伸び量（ｃｍ）／（試料長（ｃｍ）×湿度差）×１０6
　[１－２]機能層用溶液
　（１）材料の準備
　＜樹脂＞
　１．ＣＯＰ（Ｇ７８１０）：ＪＳＲ（株）製ＡＲＴＯＮ　Ｇ７８１０、Ｍｗ：１４万、カルボン酸基を有するシクロオレフィン系樹脂
　２．フマル酸樹脂：東ソー社製フマル酸ジエステル系樹脂、数平均分子量１２万
　３．アクリル：ＭＭＡ／ＰＭＩ／ＭＡＤＡ共重合体（６０／２０／２０質量比）、Ｍｗ：１５０万、Ｔｇ：１３７℃（なお、略称は、以下を示す。ＭＭＡ：メタクリル酸メチル、ＰＭＩ：フェニルマレイミド及びＭＡＤＡ：アクリル酸アダマンチル）
　４．ポリアリレート：ユニチカ社製Ｕ－１００
　５．ＣＯＰ（ＺＮＸ３３０Ｒ）：日本ゼオン社製ＺＮＸ３３０Ｒ
　６．Ａ－ＤＣＰ：トリシクロデカンジメタノールジアクリレート（新中村化学工業社製）
　７．ＰＳｔ／ポリアリレート（質量比５：５）混合物：Ｐｓｔ（ポリスチレン：ＰＳジャパン社製、Ｍｗ：５０万：ＰＳジャパン製］、ポリアリレート（下記化合物Ｐ）
　８．ＰＳｔ：：ポリスチレン（Ｍｗ：５０万：ＰＳジャパン社製）
　９．ＴＡＣ：アセチル置換度２．９のアセチルセルロース
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　樹脂１～９のガラス転移温度（Ｔｇ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）は、以下の方法で測定した。
　（ガラス転移温度）
　樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｃｏｌｏｒｉｍｅｔｒｙ：示差走査熱量法）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１２１－２０１２に準拠して測定した。
　（重量平均分子量）
　樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲル浸透クロマトグラフィー（東ソー社製 ＨＬＣ８２２０ＧＰＣ）、カラム（東ソー社製 ＴＳＫ－ＧＥＬ Ｇ６０００ＨＸＬ－Ｇ５０００ＨＸＬ－Ｇ５０００ＨＸＬ－Ｇ４０００ＨＸＬ－Ｇ３０００ＨＸＬ 直列）を用いて測定した。サンプル２０ｍｇ±０．５ｍｇをテトラヒドロフラン１０ｍｌに溶解し、０．４５ｍｍのフィルターで濾過した。この溶液をカラム（温度４０℃）に１００ｍｌ注入し、検出器ＲＩ温度４０℃で測定し、スチレン換算した値を用いた。
　＜ゴム粒子Ｒ１＞
　以下の方法で調製したゴム粒子Ｒ１を用いた。
　撹拌機付き８Ｌ重合装置に、以下の物質を仕込んだ。
　脱イオン水　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１８０質量部
　ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸　　　　０．００２質量部
　ホウ酸　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．４７２５質量部
　炭酸ナトリウム　　　　　　　　　　　　　　　０．０４７２５質量部
　水酸化ナトリウム　　　　　　　　　　　　　　　０．００７６質量部
　重合機内を窒素ガスで充分に置換した後、内温を８０℃にし、過硫酸カリウム０．０２１質量部を２％水溶液として投入した。次いで、メタクリル酸メチル８４．６質量％、アクリル酸ブチル５．９質量％、スチレン７．９質量％、メタクリル酸アリル０．５質量％、ｎ－オクチルメルカプタン１．１質量％からなる単量体混合物（ｃ′）２１質量部にポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸を０．０７質量部加えた混合液を、上記溶液に６３分間にかけて連続的に添加した。さらに、６０分重合反応を継続させることにより、最内硬質重合体（ｃ）を得た。
　その後、水酸化ナトリウム０．０２１質量部を２質量％水溶液として、過硫酸カリウム０．０６２質量部を２質量％水溶液としてそれぞれ添加した。次いで、アクリル酸ブチル８０．０質量％、スチレン１８．５質量％、メタクリル酸アリル１．５質量％からなる単量体混合物（ａ′）３９質量部にポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸０．２５質量部を加えた混合液を１１７分間にかけて連続的に添加した。添加終了後、過硫酸カリウム０．０１２質量部を２質量％水溶液で添加し、１２０分間重合反応を継続させて、軟質層（アクリル系ゴム状重合体（ａ）からなる層）を得た。軟質層のガラス転移温度（Ｔｇ）を、－３０℃であった。軟質層のガラス転移温度は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）を構成する各モノマーの単独重合体のガラス転移温度を組成比に応じて平均して算出した。
　その後、過硫酸カリウム０．０４質量部を２質量％水溶液で添加し、メタクリル酸メチル９７．５質量％、アクリル酸ブチル２．５質量％からなる単量体混合物（ｂ′）２６．１質量部を７８分間かけて連続的に添加した。さらに３０分間重合反応を継続させて、重合体（ｂ）を得た。
　得られた重合体を３質量％硫酸ナトリウム温水溶液中へ投入して、塩析・凝固させた。次いで、脱水・洗浄を繰り返した後、乾燥させて、３層構造のアクリル系グラフト共重合体粒子（ゴム粒子Ｒ１）を得た。得られたゴム粒子Ｒ１の平均粒子径は２００ｎｍであった。
　ゴム粒子の平均粒子径は、以下の方法で測定した。
　（平均粒子径）
　得られた分散液中のゴム粒子の分散粒径を、ゼータ電位・粒径測定システム（大塚電子株式会社製　ＥＬＳＺ－２０００ＺＳ）で測定した。
　（２）機能層用溶液の調製
　＜積層フィルム２０１用機能層溶液の調製＞
　下記成分を混合して、機能層用溶液２０１を得た。
　トルエン（沸点１１０℃）：　　　　　　　　　　　　　９００質量部
　ＣＯＰ（Ｇ７８１０）：　　　　　　　　　　　　　　　１００質量部
　＜積層フィルム２０２～２０５用機能層溶液の調製＞
　表Ｉに示される溶媒であるシクロペンタノン（沸点１３１℃）及びジクロロメタン（塩化メチレン、沸点４１℃）に変更した以外は積層フィルム２０１用機能層溶液と同様にして、積層フィルム２０２～２０５用機能層溶液を得た。
　＜積層フィルム２０６～２１５用機能層溶液の調製＞
　下記成分を混合して、機能層用溶液２０６～２１５を得た。
　塩化メチレン（沸点４１℃）：　　　　　　　　　　　　　７６０質量部
　メタノール（沸点６５℃）：　　　　　　　　　　　　　　　４０質量部
　ＣＯＰ（Ｇ７８１０）：　　　　　　　　　　　　　　　　２００質量部
　＜積層フィルム２１６～２２２用機能層溶液の調製＞
　下記成分を混合して、機能層用溶液２１６を得た。
　メチルエチルケトン（ＭＥＫ：沸点８０℃）　　　　　　９００質量部
　フマル酸ジエステル樹脂（フマル酸樹脂と表記）：　　　１００質量部
　積層フィルム２１７～２２２用機能層溶液では、表II記載のように、溶媒をＭＥＫ（沸点８０℃）：トルエン（沸点１１０℃）＝７：３（質量比）混合液、塩化メチレン（沸点４１℃）及び樹脂濃度（１０質量％又は２０質量％）に適宜変更した以外は、積層フィルム２１６用機能層溶液と同様にして、積層フィルム２１７～２２２用機能層溶液を調製した。
　＜積層フィルム２２３用機能層溶液の調製＞
　下記成分を混合して、機能層用溶液２２３を得た。
　メチルエチルケトン（ＭＥＫ：沸点８０℃）　　　　　　９００質量部
　アクリル：　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１００質量部
　＜積層フィルム２２４用機能層溶液の調製＞
　下記成分を混合して、機能層用溶液２２４を得た。
　メチルエチルケトン（ＭＥＫ：沸点８０℃）　　　　　　９００質量部
　アクリル：　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　８０質量部
　ゴム粒子Ｒ１：　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　２０質量部
　＜積層フィルム２２５用機能層溶液の調製＞
　下記成分を混合して、機能層用溶液２２５を得た。
　塩化メチレン（沸点４１℃）　　　　　　　　　　　　　９００質量部
　アクリル：　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１００質量部
　＜積層フィルム２２６及び２２７用機能層溶液の調製＞
　下記成分を混合して、機能層用溶液２２６を得た。
　塩化メチレン（沸点４１℃）　　　　　　　　　　　　　８００質量部
　アクリル：　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　８０質量部
　ゴム粒子Ｒ１：　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　２０質量部
　下記成分を混合して、機能層用溶液２２７を得た。
　塩化メチレン（沸点４１℃）　　　　　　　　　　　　　８００質量部
　アクリル：　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１６０質量部
　ゴム粒子Ｒ１：　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　２０質量部
　＜積層フィルム２２８及び２２９用機能層溶液の調製＞
　下記成分を混合して、機能層用溶液２２８を得た。
　トルエン（沸点１１０℃）：　　　　　　　　　　　　　９００質量部
　ポリアリレート（ユニチカ社製Ｕ－１００）：　　　　　１００質量部
　積層フィルム２２９用機能層溶液では、表III記載のように、溶媒として塩化メチレン（沸点４１℃）を用いた以外は、積層フィルム２２８用機能層用溶液と同様にして、積層フィルム２２９用機能層溶液を調製した。
　＜積層フィルム２３０用機能層溶液の調製＞
　特開２０２０－３８２３号公報の実施例１を参考として、下記成分を混合して、機能層用溶液２３０を得た。
　シクロヘキサン（沸点８１℃）：　　　　　　　　　　　９００質量部
　ＣＯＰ（ＺＮＸ３３０Ｒ）　　　　　　　　　　　　　　１００質量部
　＜積層フィルム２３１用機能層溶液の調製＞
　特開２０１８－４５２２０号公報の実施例３を参考として、下記成分を混合して、積層フィルム２３１用機能層溶液を得た。
　酢酸エチル（ＥＡ：沸点７７℃）　　　　　　　　　　　１００質量部
　Ａ－ＤＣＰ　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１００質量部
　イルガキュア１２７　　　　　　　　　　　　　　　　　　　２質量部
　レベリング剤（Ｆ－７８４－Ｆ）　　　　　　　　　　０．０８質量部
　＜積層フィルム２３２用機能層溶液の調製＞
　特開２０１８－４５２２０号公報の実施例３を参考として、下記成分を混合して、積層フィルム２３２用機能層溶液を得た。
　塩化メチレン（沸点４１℃）　　　　　　　　　　　　　９００質量部
　ＰＳｔ：　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　７０質量部
　ポリアリレート樹脂（化合物Ｐ）　　　　　　　　　　　　３０質量部
　レベリング剤（Ｆ－７８４－Ｆ）　　　　　　　　　　０．０８質量部
　＜積層フィルム２３３用機能層溶液の調製＞
　特開２０１８－４１０２８号公報の実施例３を参考として、下記成分を混合して、積層フィルム２３３用機能層溶液を得た。
　酢酸エチル（ＥＡ：沸点７７℃）：　　　　　　　　　　７００質量部
　ＰＳｔ：　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　９８質量部
　可塑剤（ポリエステル化合物）　　　　　　　　　　　　　　２質量部
　レベリング剤（Ｆ－７８４－Ｆ）　　　　　　　　　　０．０８質量部
　＜積層フィルム２３４用機能層溶液の調製＞
　下記成分を混合して、機能層用溶液２３４を得た。
　塩化メチレン（沸点４１℃）：　　　　　　　　　　　　８００質量部
　エタノール（沸点７８℃）：　　　　　　　　　　　　　１００質量部
　ＴＡＣ：　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　９０質量部
　可塑剤（エチルフタリルエチルグリコレート）：　　　　　１０質量部
　[２]積層フィルムの作製
　＜積層フィルム２０１の作製＞
　基材フィルムとして、ＰＥＴフィルム（東洋紡社製ＴＮ１００、基材フィルムＡ）を準備した。このＰＥＴフィルムの離型層上に、積層フィルム２０１用機能層用溶液を、バックコート法によりダイを用いて塗布した後、下記の乾燥ステップで積層フィルムの乾燥を行うことで厚さ５μｍの機能層を形成し、積層フィルム２０１を得た。
　第１ステップ：４０℃で１分
　第２ステップ：７０℃で１分
　第３ステップ：１００℃で１分
　第４ステップ：１３０℃で２分
　＜積層フィルム２０２～２３４の作製＞
　積層フィルム２０１の作製において、表Ｉ～表IIIに示すように、基材フィルムの種類及び厚さ、機能層溶液の種類及び厚さをそれぞれ変更した以外は同様にして、積層フィルム２０２～２３４を得た。なお乾燥温度は第４ステップのドライヤー温度のみ変更し、第１、第２、第３ステップの温度は固定とした。
　≪評価≫
　（１）残留溶媒の定性及び定量
　得られた積層フィルム中の残留溶媒の定性及び定量は、積層フィルムをそれぞれ基材フィルムと機能層に剥離し、それぞれをヘッドスペースガスクロマトグラフィーにより行った。ヘッドスペースガスクロマトグラフィーでは、試料を容器に封入して加熱し、容器中に揮発成分が充満した状態で速やかに容器中のガスをガスクロマトグラフに注入し、質量分析を行って化合物の同定を行いながら揮発成分の定量を行った。揮発成分の定量は、濃度が既知の試料を用いて検量線を予め作成しておき、測定で得られた揮発成分のピーク面積と検量線とを照合して行った。
　（測定条件）
　ヘッドスペース装置：ＨＰ７６９４　Ｈｅａｄ　Ｓｐａｃｅ　Ｓａｍｐｌｅｒ（ヒューレットパッカード社製）
　温度条件：トランスファーライン２００℃、ループ温度２００℃
　サンプル量：０．８ｇ／２０ｍｌバイアル
　ＧＣ：ＨＰ５８９０（ヒューレットパッカード社製）
　ＭＳ：ＨＰ５９７１（ヒューレットパッカード社製）
　カラム：ＨＰ－６２４（３０ｍ×内径０．２５ｍｍ）
　オーブン温度：初期温度４０℃（保持時間３分）、昇温速度１０℃／分、到達温度２００℃（保持時間５分）
　測定モード：ＳＩＭ（セレクトイオンモニター）モード
　（２）機能層の２３℃における湿度膨張係数（ＣＨＥ2）の測定
　得られた積層フィルムにおいて、機能層の２３℃における湿度膨張係数（ＣＨＥ2）は、基材フィルムを剥離した試料において、上記基材フィルムの湿度膨張係数（ＣＨＥ1）と同様の方法で測定した。
　（３）搬送性（搬送安定性）
　積層フィルムの搬送安定性は、搬送張力３５０Ｎ／ｍを付与しながら、ラインでロール搬送したときの破断や割れの有無を確認することにより評価した。そして、以下の基準に基づいて、搬送安定性を評価した。
　〇：機能層は破断することなく、搬送可能
　△：機能層に微小な傷と割れが発生するが、搬送可能
　×：機能層が割れて、破断する
　△以上であれば、良好と判断した。
　（４）水中カール
　積層フィルムを３５ｍｍ（製造時の横方法）×２ｍｍ（製造時の縦方向）の帯状に切断し、３８℃の温水中に３０分間浸漬した時の水中での幅手方向のカール度を測定する。
　機能層を塗設する側が凹の場合をプラスとして測定する。
　［カール度］
　得られた積層フィルムを、直径５ｃｍの円形に切り出し、サンプルとした。得られたサンプルを、２３℃５５％ＲＨの恒温恒湿室にて２４時間放置した。その後、サンプルを恒温恒湿室から取り出し、平板上に置き、曲率スケールを用いて、サンプルと合致するカーブを有する曲率半径ｒ（ｍ）から１／ｒを求めた。そして、以下の基準に基づいて、カール量を評価した。
　◎：１／ｒが４未満
　○：１／ｒが４以上８未満
　△：１／ｒが８以上１２未満
　×：１／ｒが１２以上
　△以上であれば良好と判断した。
　（５）偏光子との貼合性
　（貼合性の評価）
　ポリビニルアルコール（以下、「ＰＶＡ：という。」）を含有する厚さ６０μｍの長尺ポリビニルアルコールフィルムを、ガイドロールを介して連続搬送しつつ、ヨウ素とヨウ化カリウム配合の染色浴（３０℃）に浸漬して染色処理と２．５倍の延伸処理を施した後、ホウ酸とヨウ化カリウムを添加した酸性浴（６０℃）中で、トータルとして５倍となる延伸処理と架橋処理を施し、得られた厚さ１２μｍのヨウ素－ＰＶＡ系偏光子を、乾燥機中で５０℃、３０分間乾燥させて水分率４．９％の偏光子を得た。偏光子は、１０ｃｍ×１０ｃｍにカットした。
　ついで次の各成分を混合し、水系接着剤１を調製した。
　純水：１００質量部
　ポリビニルアルコール系樹脂（日本合成化学工業（株）製　商品名「ゴーセファイマーＺ２００」］：３質量部
　水系接着剤１をワイヤーバー（＃０）にてＰＶＡ偏光子に塗工し、１０ｃｍ×１０ｃｍに加工した本願フィルムを機能層面がＰＶＡ面と接着するように、高精度卓上型貼合機ＨＡＬ－２１５（三共株式会社製）を用いて枚葉貼合を行った後、基材フィルムを剥離してＰＶＡと機能層の積層体を作製した。
　この積層体の貼合工程適性について、下記のように評価した。
　（評価ランク）
　◎：５０枚貼合を行っても気泡の混入、端部の折れ、フィルムの位置ずれ等の発生は見られなかった
　〇：２０枚貼合を行っても気泡の混入、端部の折れ、フィルムの位置ずれ等の発生は見られなかった
　△：１０枚貼合を行っても気泡の混入、端部の折れ、フィルムの位置ずれ等の発生は見られなかった
　×：１０枚貼合を行ったところ、１枚以上気泡の混入、端部の折れ、フィルムの位置ずれ等の発生が見られた
　（６）干渉縞
　〈偏光板の作製〉
　上記作製した積層フィルム２０１～２３４を用いて、下記手順にて偏光板を作製した。
　（偏光子の作製）
　ポリビニルアルコールフィルムの厚さ６０μｍの長尺ポリビニルアルコールフィルムを、ガイドローラーを介して連続搬送しつつ、ヨウ素とヨウ化カリウム配合の染色浴（３０℃）に浸漬して染色処理と２．５倍の延伸処理を施した後、ホウ酸とヨウ化カリウムを添加した酸性浴（６０℃）中で、トータルとして５倍となる延伸処理と架橋処理を施し、得られた厚さ１２μｍのヨウ素－ＰＶＡ系偏光子を、乾燥機中で５０℃、３０分間乾燥させて水分率４．９％の偏光子を得た。
　（偏光板の作製）
　上記作製した偏光子を、積層フィルム２０１～２３４と対向フィルムとして下記光学フィルムを用いて両面から挟持して、下記水溶性接着剤液１を介して、接着し偏光板２０１～２３４を作製した。
　　その際、偏光子の長手方向と積層フィルムの長手方向の軸を合わせて貼合した。
　〈対向フィルム〉
　対向フィルムは下記樹脂を含有するフィルムを用いた。
　ＣＯＰ（シクロオレフィン）：ＪＳＲ（株）製ＡＲＴＯＮ　Ｇ７８１０
　（水溶性接着剤液１の調製）
　下記の各成分を混合した後、脱泡して、水溶性接着剤液１を調製した。
　純水　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１００質量部
　株式会社日本触媒製「エポクロス　ＷＳ－３００」　　　７．５質量部
　ＭＥＮＡＤＩＯＮＡ社製「ＣＲＯＳＳＬＩＮＫＥＲ　ＣＬ－４２７」
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．１質量部
　なお、偏光板作製は、積層フィルムの接着側表面にコロナ出力強度２．０ｋＷ、ライン速度１８ｍ／分でコロナ放電処理を施し、コロナ放電処理面に、上記調製した水溶性接着剤液１を、乾燥後の厚さが約３μｍとなるようにバーコーターで塗工した後、５０℃、６０℃、７０℃でこの順番に６０秒ずつ乾燥し、偏光板を得た。
　作製した偏光板を暗幕のような光を通さない黒布の上に機能層が形成された面を上にして置き、三波長蛍光灯（松下電器社製、ナショナル蛍光灯：ＦＬ２０ＳＳ・ＥＮＷ／１８）で照らして、偏光板の表面を目視観察し、以下の基準で評価した。
　◎：試料１０枚を観察したが干渉ムラが見えない。
　○：干渉縞が見えない
　△：干渉縞がうっすらと見える
　×：干渉縞が目立つ
　得られた積層フィルム２０１～２３４の製造条件を表Ｉ、表II及び表IIIに示し、評価結果を表IVに示す。なお、ゴム粒子の含有量は、乾燥後の塗膜（機能層）中の質量％を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000010
　表IVに示されるように、本発明の積層フィルム２０１～２０８、２１１～２１３。２１６～２１８、２２２、２２４、及び２２６～２２９は、搬送性、水中カール、貼合性及び干渉縞評価が、比較例の積層フィルムに対して総合的に優れていることが分かる。特に式（１）で示される数値が０．３０～１．００の範囲内であると貼合性が良好となり、０．４０～０．８０の範囲内であると更に干渉縞の特性が良好となる傾向が見られた。
　実施例２
　実施例１で作製した、積層フィルム２０４、２１３、２１４、２１６、２１８、２２６及び２２９の機能層の位相差をそれぞれ下記方法で測定し、結果を表Ｖに示した。
　リターデーションＲｏ及びＲｔは、以下の方法で測定した。
　１）積層フィルムから基材フィルムを剥離し、機能層を２３℃５５％ＲＨの環境下で２４時間調湿する。この層の平均屈折率をアッベ屈折計で測定し、厚さｄを市販のマイクロメーターを用いて測定する。
　２）調湿後のフィルムの、測定波長５９０ｎｍにおけるリターデーションＲｏ及びＲｔを、それぞれ自動複屈折率計アクソスキャン（Ａｘｏ Ｓｃａｎ Ｍｕｅｌｌｅｒ Ｍａｔｒｉｘ Ｐｏｌａｒｉｍｅｔｅｒ：アクソメトリックス社製）を用いて、２３℃５５％ＲＨの環境下で測定する。
　Ｒｏ及びＲｔは、それぞれ下記式で定義される。
　式（ａ）：Ｒｏ＝（ｎｘ－ｎｙ）×ｄ
　式（ｂ）：Ｒｔ＝（（ｎｘ＋ｎｙ）／２－ｎｚ）×ｄ
　（式中、ｎｘは、機能層の面内遅相軸方向の屈折率、ｎｙは、機能層の面内遅相軸に直交する方向の屈折率、ｎｚは、機能層の厚さ方向の屈折率、及びｄは機能層の厚さ（ｎｍ）をそれぞれ表す。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000011
　表Ｖの結果から、本発明に係る機能層のリターデーション値は、Ｒｏが０～２０ｎｍの範囲内であり、Ｒｔが－２５～２５ｎｍの範囲内であることからいずれも、ＩＰＳモード液晶表示装置の位相差フィルムとして好適であることがわかる。
　本発明によれば、薄膜でありながら、搬送性に優れ、従来の偏光板保護フィルムと同様に取り扱うことが可能であり、更には偏光板加工時に優れたカール制御性を有する積層フィルムが得られることから、偏光板加工時の生産性（偏光子との貼合性）に優れ、光学ムラのない高品質な偏光板及び表示装置を提供することができる。
　１　積層フィルム
　２　基材フィルム
　３　機能層
　４　接着層
　５　偏光子
　６　対向フィルム
　１０、１０′　偏光板
　Ｂ１１０　基材フィルム
　Ｂ１２０　機能層
　Ｂ２００　製造装置
　Ｂ２１０　供給部
　Ｂ２２０　塗布部
　Ｂ２３０　乾燥部
　Ｂ２４０　冷却部
　Ｂ２５０　巻き取り部

Claims (15)

  1. 　基材フィルム上に、剥離可能な機能層が積層された積層フィルムであって、
    　前記機能層の厚さが、１～１９μｍの範囲内であり、
    　前記積層フィルムの総厚さが、５０μｍ以下であり、
    　前記基材フィルムの２３℃における湿度膨張係数をＣＨＥ1（ｐｐｍ／％ＲＨ）、厚さをｄ1（μｍ）、及び前記機能層の２３℃における湿度膨張係数をＣＨＥ2（ｐｐｍ／％ＲＨ）、厚さをｄ2（μｍ）としたとき、下記式（１）の関係を満たすことを特徴とする積層フィルム。
    　式（１）　０．２０＜│（ＣＨＥ1－ＣＨＥ2）│×（ｄ2／ｄ1）＜２．００
  2. 　前記機能層の厚さが、２～１０μｍの範囲内であることを特徴とする請求項１に記載の積層フィルム。
  3. 　前記積層フィルムの総厚さが、３０～４５μｍの範囲内であることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の積層フィルム。
  4. 　前記機能層の下記式（ｉ）で定義されるリターデーション値Ｒｏが０～２０ｎｍの範囲内であり、下記式（ii）で定義されるリターデーション値Ｒｔが－２５～２５ｎｍの範囲内であることを特徴とする請求項１から請求項３までのいずれか一項に記載の積層フィルム。
    　式（ｉ）　　Ｒｏ＝（ｎx－ｎy）×ｄ
    　式（ii）　　Ｒｔ＝｛（ｎx＋ｎy）／２－ｎz｝×ｄ
    （上記式（ｉ）及び（ii）において、Ｒｏは機能層の面内方向のリターデーション値、Ｒｔは、機能層の厚さ方向のリターデーション値、ｎxは機能層の面内の遅相軸方向の屈折率、ｎyは機能層の面内の進相軸方向の屈折率、ｎzは機能層の厚さ方向の屈折率（屈折率は２３℃、５５％ＲＨの環境下、波長５９０ｎｍで測定）、ｄはフィルムの厚さ（ｎｍ）を表す。）
  5. 　前記基材フィルムの残留溶媒の含有量をＳ1とし、前記機能層の残留溶媒の含有量をＳ2としたときに、下記式（２）を満たすことを特徴とする請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載の積層フィルム。
    　式（２）　１０＜Ｓ1＜Ｓ2＜１０００（ｐｐｍ）
  6. 　前記残留溶媒のうち主たる残留溶媒の沸点が、大気圧下において１００℃以下であることを特徴とする請求項５に記載の積層フィルム。
  7. 　前記残留溶媒が、塩素系溶媒であることを特徴とする請求項５又は請求項６に記載の積層フィルム。
  8. 　前記残留溶媒が、ジクロロメタンであることを特徴とする請求項５から請求項７までのいずれか一項に記載の積層フィルム。
  9. 　前記残留溶媒としてジクロロメタン及びアルコール類を含むことを特徴とする請求項５から請求項８までのいずれか一項に記載の積層フィルム。
  10. 　前記基材フィルムが２軸延伸されたポリエステルフィルムであり、当該ポリエステルフィルムの２３℃における湿度膨張係数ＣＨＥ1が、１０～２０ｐｐｍ／％ＲＨの範囲内であることを特徴とする請求項１から請求項９までのいずれか一項に記載の積層フィルム。
  11. 　前記機能層が、カルボニル基を側鎖に有する高分子材料を含有することを特徴とする請求項１から請求項１０までのいずれか一項に記載の積層フィルム。
  12. 　前記機能層が、環状構造を主鎖に有する高分子材料を含有することを特徴とする請求項１から請求項１０までのいずれか一項に記載の積層フィルム。
  13. 　請求項１から請求項１２までのいずれか一項に記載の積層フィルムを具備することを特徴とする偏光板。
  14. 　請求項１から請求項１２までのいずれか一項に記載の積層フィルム又は請求項１３に記載の偏光板を具備することを特徴とする表示装置。
  15. 　請求項１から請求項１２までのいずれか一項に記載の積層フィルムを、偏光子の少なくとも一方の面に貼合しながら巻き取る偏光板ロールの製造方法であって、
    　ロールの内側から偏光子、接着層、機能層及び基材フィルの層順になるように、前記偏光子に前記積層フィルムを貼合しながら巻き取る工程を含むことを特徴とする偏光板ロールの製造方法。
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