WO2021157018A1 - 量子ドット層の製造方法、および、発光デバイスの製造方法 - Google Patents

量子ドット層の製造方法、および、発光デバイスの製造方法 Download PDF

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久保　真澄
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シャープ株式会社
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Definitions

  • the present disclosure relates to a method for manufacturing a quantum dot layer and a method for manufacturing a light emitting device.
  • Patent Document 1 discloses semiconductor nanoparticles (quantum dots) having a core / shell structure and ligands that coordinate with the semiconductor nanoparticles.
  • the method for producing a quantum dot layer of the present disclosure includes a core, a plurality of granules containing a first ligand that coordinates and binds to the core, a first inorganic precursor, and a first solvent.
  • the temperature is higher than the first temperature and the first inorganic precursor is present.
  • a second heating step of heating the first inorganic precursor to a second temperature which is a temperature at which a plurality of first quantum dots are formed by epitaxially growing around the core and forming a first shell covering the core. And have.
  • the luminous efficiency of the quantum dot layer can be improved.
  • FIG. 1A is a cross-sectional view taken along the line AA in FIG. 1A. It is an enlarged sectional view of the area B in FIG. 1B.
  • FIG. 1A is a cross-sectional view taken along the line AA in FIG. 1A. It is an enlarged sectional view of the area B in FIG. 1B.
  • FIG. 1B It is a flowchart for demonstrating the manufacturing method of the light emitting device which concerns on Embodiment 1.
  • FIG. It is a flowchart for demonstrating the process of forming a light emitting layer which concerns on Embodiment 1. It is a graph for demonstrating the relationship between the elapsed time and the temperature in the process of forming a light emitting layer which concerns on Embodiment 1.
  • FIG. It is sectional drawing of the substrate before forming the light emitting layer which concerns on Embodiment 1.
  • FIG. 1A is a cross-sectional view taken along the line AA in FIG. 1A. It is an enlarged sectional view
  • FIG. 7A is a cross-sectional view taken along the line AA shown in FIG. 7A.
  • FIG. 7B is an enlarged cross-sectional view of a region B in FIG. 7B.
  • 8A is a cross-sectional view taken along the line AA in FIG. 8A.
  • FIG. 8B is an enlarged cross-sectional view of a region B in FIG. 8B. It is a flowchart for demonstrating the manufacturing method of the light emitting device which concerns on Embodiment 3. It is a graph for demonstrating the relationship between the elapsed time and the temperature in the process of forming a light emitting layer which concerns on Embodiment 3. It is sectional drawing of the substrate which completed up to step S12 which concerns on Embodiment 3. It is sectional drawing of the substrate which vaporized the ligand from the substrate shown in FIG. 11A. It is sectional drawing of the substrate which applied the 2nd solution to the substrate shown in FIG. 11B. It is sectional drawing of the substrate which vaporized the 2nd solvent from the 2nd solution shown in FIG. 11C.
  • FIG. It is sectional drawing of the substrate in which the 1st quantum dot was formed which concerns on Embodiment 4.
  • FIG. It is sectional drawing of the substrate which completed the process of forming a light emitting layer which concerns on Embodiment 4.
  • FIG. It is a flowchart for demonstrating the process of forming a light emitting layer which concerns on Embodiment 5. It is a graph for demonstrating the relationship between the elapsed time and the temperature in the process of forming a light emitting layer which concerns on Embodiment 5. It is a flowchart for demonstrating the manufacturing method of the light emitting device which concerns on Embodiment 5. It is a graph for demonstrating the relationship between the elapsed time and the temperature in the process of forming a light emitting layer which concerns on Embodiment 5.
  • FIG. 1A is a schematic top view of the light emitting device 1 according to the present embodiment.
  • FIG. 1B is a cross-sectional view taken along the line AA in FIG. 1A.
  • FIG. 1C is an enlarged cross-sectional view of the region B in FIG. 1B, that is, an enlarged cross-sectional view around the second light emitting layer 8G described later.
  • the light emitting device 1 includes a light emitting surface DS from which light is emitted and a frame region NA surrounding the light emitting surface DS.
  • a terminal T to which a signal for driving a light emitting element of the light emitting device 1 described in detail later is input may be formed.
  • the light emitting device 1 includes a light emitting element layer 2 and an array substrate 3 at a position where it overlaps with the light emitting surface DS in a plan view.
  • the light emitting device 1 has a structure in which each layer of the light emitting element layer 2 is laminated on an array substrate 3 on which a TFT (Thin Film Transistor) (not shown) is formed.
  • TFT Thin Film Transistor
  • the direction from the light emitting element layer 2 of the light emitting device 1 to the array substrate 3 is defined as "downward”
  • the direction from the light emitting element layer 2 of the light emitting device 1 to the light emitting surface DS is defined as "upward”. Describe.
  • the first charge transport layer 6, the light emitting layer 8 which is a quantum dot layer, the second charge transport layer 10, and the second electrode 12 are sequentially laminated on the first electrode 4 from the lower layer. And prepare.
  • the first electrode 4 of the light emitting element layer 2 formed on the upper layer of the array substrate 3 is electrically connected to the TFT of the array substrate 3.
  • the first electrode 4 is an anode and the second electrode 12 is a cathode.
  • the light emitting element layer 2 includes a first light emitting element 2R, a second light emitting element 2G, and a third light emitting element 2B.
  • the first light emitting element 2R, the second light emitting element 2G, and the third light emitting element 2B are QLEDs (Quantum-dot Light Emitting Diodes) in which the light emitting layer 8 is provided with a semiconductor nanoparticle material, that is, a quantum dot material. It is an element. That is, the light emitting layer 8 is a quantum dot layer including a plurality of quantum dots.
  • the first light emitting element 2R, the second light emitting element 2G, and the third light emitting element 2B cause the quantum dots to emit EL (electro-luminescence) in the light emitting layer 8.
  • each of the first electrode 4, the first charge transport layer 6, and the light emitting layer 8 is separated by the edge cover 14.
  • the first electrode 4 is used for the first electrode 4R for the first light emitting element 2R, the first electrode 4G for the second light emitting element 2G, and the third light emitting element 2B by the edge cover 14. It is separated into the first electrode 4B of.
  • the first charge transport layer 6 is provided by the edge cover 14 for the first charge transport layer 6R for the first light emitting element 2R, the first charge transport layer 6G for the second light emitting element 2G, and the third light emitting element 2B. It is separated into the first charge transport layer 6B of the above.
  • the light emitting layer 8 is separated into a first light emitting layer 8R, a second light emitting layer 8G, and a third light emitting layer 8B by the edge cover 14.
  • the second charge transport layer 10 and the second electrode 12 are not separated by the edge cover 14 and are formed in common.
  • the edge cover 14 may be formed at a position that covers the side surface of the first electrode 4 and the vicinity of the peripheral end portion of the upper surface.
  • the first light emitting element 2R includes a first electrode 4R, a first charge transport layer 6R, a first light emitting layer 8R, a second charge transport layer 10, and a second electrode 12.
  • the second light emitting element 2G includes a first electrode 4G, a first charge transport layer 6G, a second light emitting layer 8G, a second charge transport layer 10, and a second electrode 12.
  • the third light emitting element 2B includes a first electrode 4B, a first charge transport layer 6B, a third light emitting layer 8B, a second charge transport layer 10, and a second electrode 12.
  • the first light emitting layer 8R emits red light which is the light of the first color
  • the second light emitting layer 8G emits green light which is the light of the second color
  • the third light emitting layer 8B emits blue light, which is the light of the third color. That is, the first light emitting element 2R, the second light emitting element 2G, and the third light emitting element 2B are light emitting elements that emit light of different colors.
  • the first light emitting layer 8R is a quantum dot layer including a plurality of quantum dots that emit red light.
  • the second light emitting layer 8G is a quantum dot layer including a plurality of quantum dots that emit green light.
  • the third light emitting layer 8B is a quantum dot layer including a plurality of quantum dots that emit blue light.
  • the blue light is, for example, light having a emission center wavelength in a wavelength band of 400 nm or more and 500 nm or less.
  • the green light is, for example, light having a emission center wavelength in a wavelength band larger than 500 nm and 600 nm or less.
  • the red light is, for example, light having a emission center wavelength in a wavelength band larger than 600 nm and 780 nm or less.
  • the first electrode 4 and the second electrode 12 contain a conductive material and are electrically connected to the first charge transport layer 6 and the second charge transport layer 10, respectively.
  • the electrode close to the light emitting surface DS is a transparent electrode.
  • the array substrate 3 is a transparent substrate
  • the first electrode 4 is a transparent electrode
  • the second electrode 12 may be a reflective electrode. Therefore, the light from the light emitting layer 8 passes through the first charge transport layer 6, the first electrode 4, and the array substrate 3, and is emitted from the light emitting surface DS to the outside of the light emitting device 1. Therefore, the light emitting device 1 is configured as a bottom emission type light emitting device. Since both the light emitted upward from the light emitting layer 8 and the light emitted downward can be used as light emitted from the light emitting device 1, the light emitting device 1 uses the light emitted from the light emitting layer 8. It is possible to improve the utilization efficiency of.
  • the configuration of the first electrode 4 and the second electrode 12 described above is an example, and may be composed of another material.
  • the first charge transport layer 6 is a layer that transports the charge from the first electrode 4 to the light emitting layer 8.
  • the first charge transport layer 6 may have a function of inhibiting the transport of charges from the second electrode 12.
  • the first charge transport layer 6 may be a hole transport layer that transports holes from the first electrode 4, which is an anode, to the light emitting layer 8.
  • the second charge transport layer 10 is a layer that transports the charge from the second electrode 12 to the light emitting layer 8.
  • the second charge transport layer 10 may have a function of inhibiting the transport of charges from the first electrode 4.
  • the second charge transport layer 10 may be an electron transport layer that transports electrons from the second electrode 12, which is a cathode, to the light emitting layer 8.
  • FIG. 1C is a schematic cross-sectional view of the region B of FIG. 1B, that is, around the second light emitting layer 8G of the second light emitting element 2G.
  • each member shown in FIG. 1C is shown as having a common configuration in each light emitting element. Therefore, in the present embodiment, unless otherwise specified, each member shown in FIG. 1C may have the same configuration in each light emitting element.
  • the light emitting layer 8 includes a first quantum dot 20, a second quantum dot 17, and a ligand (first ligand) 18.
  • the first quantum dot 20 has a core / shell structure including a core 22 and a first shell 24 that covers the periphery of the core 22.
  • the first shell 24 is the outer shell of the core 22, and is formed by epitaxially growing on the core 22.
  • the first quantum dot 20 may have a multi-shell structure in which a plurality of shells are provided around the core 22.
  • the first shell 24 refers to the shell corresponding to the outermost layer among the plurality of shells.
  • the ligand 18 coordinates with the first quantum dot 20 on the outer surface of the first shell 24 and fills the void of the first quantum dot 20.
  • the ligand 18 is also coordinate-bonded to the second quantum dot 17 on the outer surface of the second quantum dot 17.
  • the ligand 18 may be, for example, TOPO (trioctylphosphine oxide).
  • the ligand 18 is interposed between the adjacent first quantum dots 20. That is, the adjacent first quantum dots 20 are separated from each other. However, among the first quantum dots 20, at least one set of first quantum dots 20 adjacent to each other may be connected to each other via the first shell 24. Further, the first shell 24 has a crystal structure and includes a crystal structure formed by epitaxially growing on the core 22. In the present embodiment, all the first quantum dots 20 in the same light emitting element may be connected to each other by the crystal structure of the first shell 24 to form an integral quantum dot structure. Further, the first shell 24 may be polycrystalline.
  • the core 22 and the first shell 24 of the first quantum dot 20 may include an inorganic material used for quantum dots having a known core / shell structure. That is, the first light emitting layer 8R, the second light emitting layer 8G, and the third light emitting layer 8B include known quantum dot materials used for the light emitting layers of the red, green, and blue QLED elements, respectively. May be good.
  • Specific materials for the core 22 include, for example, CdSe (bandgap 1.73eV), CdTe (bandgap 1.44eV), ZnTe (bandgap 2.25eV), CdS (bandgap 2.42eV), and the like. Examples include II-VI group semiconductors. In addition, specific materials for the core 22 include group III-V semiconductors such as InP (bandgap 1.35eV) and InGaP (bandgap 1.88eV).
  • the wavelength of light emitted by quantum dots is determined by the particle size of the core. Therefore, a semiconductor material having an appropriate bandgap is adopted as the material of the core 22 so that the light emitted by the core 22 can be controlled to either red, green, or blue by controlling the particle size of the core 22. Is preferable.
  • the band gap of the material of the core 22 included in the first light emitting layer 8R is preferably 1.97 eV or less.
  • the band gap of the material of the core 22 included in the second light emitting layer 8G is preferably 2.33 eV or less.
  • the band gap of the material of the core 22 included in the third light emitting layer 8B is preferably 2.66 eV or less.
  • the light emitting device 1 provided with the first light emitting layer 8R, the second light emitting layer 8G, and the third light emitting layer 8B described above is preferable in that it satisfies the color space standard in the international standard BT2020 of UHDTV.
  • the material of the first shell 24 include II-VI group semiconductors such as ZnSe (bandgap 2.7 eV) and ZnS (bandgap 3.6 eV).
  • specific materials for the first shell 24 and the second shell 26 include group III-V semiconductors such as GaP (bandgap 2.26 eV).
  • the material of the core 22 preferably has a lower resistivity and a smaller bandgap than the material of the first shell 24. With this configuration, the efficiency of charge injection from the first shell 24 to the core 22 is improved.
  • d be the shortest distance from the core 22 of one first quantum dot 20 to the core 22 of another adjacent first quantum dot 20.
  • the average value of the distance d is preferably 3 nm or more.
  • the average value of the distance d is preferably 1 nm or more.
  • the second quantum dot 17 is made of the same material as the first shell 24. A part of the electric charge injected into the light emitting layer 8 is injected into the first quantum dot 20 via the second quantum dot 17. Therefore, the electric charge injected into the light emitting layer 8 is easily injected into the first quantum dot 20. As a result, the luminous efficiency of the light emitting layer 8 can be improved. That is, the luminous efficiency of the light emitting device 1 can be improved.
  • the second quantum dot 17 is preferably formed using a semiconductor material having a bandgap of 3.1 eV or more. Further, when the second quantum dot 17 is formed by using a semiconductor material having a band gap of less than 3.1 eV, it is preferable that the second quantum dot 17 has a grain diameter having an emission wavelength of 400 nm or less. As a result, the second quantum dot 17 emits ultraviolet light having an emission wavelength smaller than 400 nm, so that the color purity of the emission color of the light emitting layer 8 is lowered due to the emission color of the second quantum dot 17. Can be suppressed.
  • the grain diameter (diameter) is preferably 2 nm or less.
  • an ultraviolet light cut filter that absorbs the wavelength band of the ultraviolet light may be provided above the light emitting layer 8. According to this, it is possible to further prevent the color purity of the emission color of the light emitting layer 8 from being lowered due to the emission color of the second quantum dot 17.
  • FIG. 2 is a flowchart for explaining a method of manufacturing the light emitting device 1 according to the present embodiment.
  • the array substrate 3 is formed (step S1).
  • the formation of the array substrate 3 may be performed by forming a plurality of TFTs with respect to the substrate according to the positions of the sub-pixels.
  • the edge cover 14 is formed (step S3). After being applied onto the array substrate 3 and the first electrode 4, the edge cover 14 is patterned between the adjacent first electrodes 4 so as to cover the side surface and the peripheral end of the first electrode 4. It may be obtained by. The patterning of the edge cover 14 may be performed by photolithography.
  • the first charge transport layer 6 is formed (step S4).
  • the first charge transport layer 6 may be formed for each sub-pixel by painting by an inkjet method, vapor deposition using a mask, or patterning using photolithography.
  • step S5 the light emitting layer 8 is formed.
  • the process of forming the light emitting layer 8 will be described in more detail with reference to FIGS. 3 to 6B.
  • FIG. 3 is a flowchart for explaining the light emitting layer forming step, which corresponds to the quantum dot layer forming step in the present embodiment.
  • FIG. 4 is a graph for explaining the relationship between the elapsed time and the temperature in the light emitting layer forming step.
  • the horizontal axis represents the elapsed time of the light emitting layer forming step
  • the vertical axis represents the temperature.
  • the solid line in FIG. 4 indicates the temperature of the atmosphere around the array substrate 3
  • the broken line indicates the temperature around the first quantum dot 20 on the array substrate 3
  • the dotted line indicates the temperature around the first quantum dot 20. It shows the temperature of the ligand 18, excluding the ligand 18.
  • the “atmosphere” simply refers to the atmosphere around the array substrate 3.
  • FIGS. 5A, 5B, 6A and 6B are diagrams (process cross-sectional views) for explaining the light emitting layer forming process.
  • the process cross-sectional view in the present specification including FIGS. 5A, 5B, 6A and 6B is a position corresponding to the region B of FIG. 1B, that is, the position corresponding to the periphery of the second light emitting layer 8G of the second light emitting element 2G.
  • the process sectional view in 1 is shown.
  • the method described with reference to the process sectional views in the present specification may be applied to a method for forming the light emitting layer 8 of another light emitting element, unless otherwise specified.
  • step S10 the first coating step of applying the first solution 28 shown in FIG. 5B at a position where it overlaps with the array substrate 3 is carried out.
  • first solution 28 As shown in FIG. 5B, a plurality of granules 16 containing a core 22 and a ligand 18 coordinated to the core 22 and a first inorganic precursor 30 are dispersed in the first solvent 32. It is a solution that has been prepared.
  • the first solvent 32 may be, for example, hexane.
  • the first inorganic precursor 30 contains the same material as the first shell 24 described above.
  • the first inorganic precursor 30 may contain, for example, zinc chloride and 1-dodecanethiol.
  • the first coating step is performed under the atmospheric temperature of temperature T0 shown in FIG. Since the application of the first solution 28 is carried out under the atmospheric temperature of the temperature T0, as shown in FIG. 4, the ambient temperature of the granules 16 in the first solution 28 to be applied also becomes the temperature T0. ..
  • the temperature T0 may be, for example, room temperature.
  • the array substrate 3 coated with the first solution 28 is put into a heating furnace or the like, and heating of the atmosphere is started.
  • the first heating step is carried out by heating the atmosphere until the atmospheric temperature becomes equal to or higher than the first temperature T1 shown in FIG. 4 (step S11).
  • the step of heating the array substrate 3 may be performed by irradiating the array substrate 3 with light such as ultraviolet rays.
  • the core 22 absorbs the light, and the core 22 locally generates heat in the first solvent 32.
  • the ligand 18 around the core 22 is also heated.
  • the first temperature T1 is the higher of the melting point of the ligand 18 and the boiling point of the first solvent 32.
  • the temperature TA shown in FIG. 4 is the lower temperature of the melting point of the ligand 18 and the boiling point of the first solvent 32. Further, the first temperature T1 and the temperature TA are higher than the temperature T0.
  • the temperature TA may be the boiling point of the first solvent 32, and the first temperature T1 may be the melting point of the ligand 18.
  • the melting point of TOPO is from 50 degrees Celsius to 54 degrees Celsius, and the boiling point of hexane is 68.5 degrees Celsius to 69.1 degrees Celsius. Therefore, when the ligand 18 is TOPO and the first solvent 32 is hexane, the temperature TA is the melting point of TOPO and the first temperature T1 is the boiling point of hexane.
  • the ambient temperature of the granular material 16 follows the rise in the atmospheric temperature until the atmospheric temperature changes from the temperature T0 to the temperature TA. However, when the ambient temperature of the granular material 16 rises to the temperature TA and either the melting of the ligand 18 or the evaporation of the first solvent 32 begins, the ambient temperature of the granular material 16 maintains the temperature TA for some time.
  • the ambient temperature of the granular material 16 starts to rise again. Then, when the ambient temperature of the granular material 16 rises to the first temperature T1 and the other of the melting of the ligand 18 and the evaporation of the first solvent 32 starts, the ambient temperature of the granular material 16 keeps the first temperature T1 for a while. maintain.
  • the melting of the ligand 18 and the evaporation of the first solvent 32 are completed by the first heating step.
  • the first temperature T1 is the boiling point of the first solvent 32
  • the first solvent 32 is vaporized after the ligand 18 is melted in the first heating step.
  • the first temperature T1 is the melting point of the ligand 18
  • the ligand 18 melts after the first solvent 32 is vaporized in the first heating step.
  • the first solvent 32 is vaporized after the ligand 18 is melted from the viewpoint of forming a stable film containing the granules 16 and the first inorganic precursor 30.
  • the first solvent 32 was vaporized from above the array substrate 3, and in the molten ligand 18, the core 22 and the first inorganic precursor 30 were dispersed. There is.
  • step S12 heating of the atmosphere is continued until the atmospheric temperature reaches the second temperature T2 shown in FIG.
  • the second heating step is carried out in which the heating conditions are adjusted and the atmospheric temperature is maintained in the vicinity of the second temperature T2 (step S12).
  • the ambient temperature of the core 22 rises from the first temperature T1 and reaches the second temperature T2.
  • the ambient temperature of the core 22 after reaching the second temperature T2 is also maintained at the second temperature T2.
  • the second temperature T2 is higher than the first temperature T1 and is a temperature at which the first inorganic precursor 30 grows epitaxially around the core 22 by a thermochemical reaction. Therefore, while the ambient temperature of the core 22 is maintained at the second temperature T2, the first inorganic precursor 30 gradually grows epitaxially around the core 22. As a result, as shown in FIG. 6B, a first shell 24 is formed around each core 22. Further, the first inorganic precursor 30 remaining in the ligand 18 becomes a second quantum dot 17 made of the same material as the first shell 24 in the ligand 18. That is, the second quantum dot 17 is formed from the first inorganic precursor 30. When the first inorganic precursor 30 contains zinc chloride and 1-dodecanethiol as described above, the second temperature T2 is about 200 degrees Celsius.
  • the first quantum dot 20 having the core 22 and the first shell 24 is formed.
  • a temperature lowering step (second temperature lowering step) of lowering the atmospheric temperature from the second temperature T2 is performed (step S13A).
  • the temperature lowering step for example, the array substrate 3 is taken out from the heating furnace and cooled.
  • the molten ligand 18 is solidified again, and the ligand 18 is formed in layers.
  • the light emitting layer 8 provided with the first quantum dot 20, the second quantum dot 17, and the ligand 18 shown in FIG. 6B is obtained.
  • the second quantum dot 17 contains the same material as the first shell 24 in the core.
  • the second quantum dot 17 is not a quantum dot (core-shell type quantum dot) in which a shell is epitaxially grown around the core, but a quantum dot in which the shell is not epitaxially grown around the core and is substantially composed of only the core. (Core type quantum dot).
  • the period for maintaining the atmospheric temperature at the second temperature T2 (the period in step S12) becomes longer, the adjacent first quantum dots 20 are connected to each other, or the first quantum dots 20 and the second quantum dots 17 are connected to each other.
  • the period for maintaining the atmospheric temperature at the second temperature T2 (the period in step S12) is preferably as short as possible.
  • the temperature lowering step may be started after the second heating step so that the temperature of the first inorganic precursor 30 is lowered from the second temperature T2 while the first inorganic precursor 30 is epitaxially growing around the core 22.
  • the adjacent first quantum dots 20 can be separated from each other.
  • the first quantum dot 20 and the second quantum dot 17 can be separated. That is, it is possible to make the first quantum dot 20 not connected to the second quantum dot 17 via the first shell 24. As a result, it is possible to suppress a decrease in luminous efficiency due to the connection between the adjacent first quantum dots 20 or the connection between the first quantum dots 20 and the second quantum dots 17.
  • the grain diameter (diameter) is set to 2 nm or less.
  • the process of forming the light emitting layer 8 has been described with reference to an enlarged cross-sectional view around the second light emitting layer 8G.
  • the only difference in the formation methods of the first light emitting layer 8R, the second light emitting layer 8G, and the third light emitting layer 8B is the difference in the materials contained in the first solution 28. That is, regardless of the emission color of the formed light emitting layer 8, the first coating step, the first heating step, and the second heating step may be realized by the same method.
  • the material in the first solution 28 is changed for each emission color of the corresponding light emitting element, the first solution 28 is coated separately by the inkjet method, and then the first heating step and the above-mentioned first heating step and the above-mentioned first heating step and A second heating step may be carried out.
  • first heating step and the above-mentioned first heating step and the above-mentioned first heating step and A second heating step may be carried out.
  • the second charge transport layer 10 is formed (step S6).
  • the second charge transport layer 10 may be coated and formed by spin coating or the like, which is common to all sub-pixels.
  • the second electrode 12 is formed (step S7).
  • the second electrode 12 may be formed by vapor deposition or the like in common with all the sub-pixels.
  • the light emitting element layer 2 is formed on the array substrate 3, and the light emitting device 1 shown in FIGS. 1A to 1C can be obtained.
  • At least one set of first quantum dots 20 may be connected via the first shell 24.
  • the area of the outer surface of the first shell 24 becomes smaller than that in the case where the first shell 24 is not connected. That is, in the present embodiment, the area of the outer surface of the first quantum dots 20 can be reduced as compared with the case where the quantum dots are simply laminated.
  • the area of the outer surface of the first quantum dot 20 By reducing the area of the outer surface of the first quantum dot 20, the area of the surface of the first shell 24, which allows moisture to enter from the outside, can be reduced. Therefore, with this configuration, it is possible to reduce damage to the first shell 24 due to moisture intrusion, and by extension, deterioration of the surface protection function of the first quantum dot 20 by the first shell 24 due to the damage.
  • the ligand 18 when the ligand 18 is coordinated to the outer surface of the first quantum dot 20, the ligand 18 that can be damaged by the invasion of water can be reduced by reducing the area of the outer surface. Therefore, it is possible to reduce the damage to the first shell 24 due to the loss of the protective function of the first shell 24 by the ligand 18.
  • the surface area of the first shell 24 that can be damaged when the light emitting device 1 is driven can be reduced. Therefore, with this configuration, it is possible to reduce the damage to the first shell 24 due to the driving of the light emitting device 1, and eventually the formation of defects in the first shell 24 due to the damage. Therefore, by reducing the area of the outer surface of the first quantum dot 20, a non-luminous process occurs due to recombination of electrons and holes in the defect, and by extension, the light emitting device 1. The decrease in luminous efficiency is reduced.
  • the area of the outer surface of the first quantum dot 20 is small, the area of the outer surface of the first quantum dot 20 that can be damaged is reduced, and the first quantum dot due to the damage of the first quantum dot 20 20 deactivations can be reduced.
  • the average value of the random close-packing rate in the filling of a rigid sphere is approximately 63.66%. Therefore, in the present embodiment, the volume ratio of the first quantum dots 20 in the light emitting layer 8 is preferably 63.7% or more.
  • the density of the first quantum dots 20 in the light emitting layer 8 is improved as compared with the case where quantum dots having shells having a film thickness equal to the film thickness of the first shell 24 are randomly laminated. Can be done. Further, with the above configuration, the area of the outer surface of the first quantum dot 20 can be reduced more efficiently as compared with the case where the quantum dots are randomly laminated.
  • the first quantum dots 20 are arranged in m rows and n columns on a plane.
  • the number of sets of the first quantum dots 20 connected to each other is the minimum.
  • all pairs of quantum dots adjacent to each other are connected in all rows, and any one set of quantum dots adjacent to each other is connected in each of all columns.
  • the ratio of is (mn-1) / (2mn-mn).
  • all the first quantum dots 20 on the same plane are connected via the first shell 24, and among all the sets of the first quantum dots 20 adjacent to each other, they are connected via the first shell 24. If the number of pairs is the smallest, the pair can be considered to be about 50% of all pairs. Therefore, if more than 50% of all the pairs of the first quantum dots 20 adjacent to each other are connected via the first shell 24, all the first quantum dots in each of the stacked layers It can be said that there is a high probability that 20 is connected via the first shell 24.
  • the first quantum dots 20 are the first quantum dots 20. It can be considered that they form a crystal structure connected by the first shell 24. With this configuration, the area of the outer surface of the first quantum dot 20 can be reduced more efficiently. Therefore, in the first quantum dots 20, the ratio of the first quantum dots 20 adjacent to each other connected by the crystal structure of the first shell 24 is higher than 50%, preferably 100% or less.
  • the light emitting layer 8 is formed after the array substrate 3, the first electrode 4, the edge cover 14, and the first charge transport layer 6 are formed. Therefore, it is preferable that the array substrate 3, the first electrode 4, the edge cover 14, and the first charge transport layer 6 contain a material having heat resistance to heating in the above-mentioned heating step.
  • the array substrate 3 may be, for example, a glass substrate containing alkaline glass or the like having a sufficiently high strain point. Further, the array substrate 3 may be an organic substrate containing an organic material having a high glass transition temperature such as polyimide.
  • the first electrode 4 when the light emitting element layer 2 forms a bottom emission type light emitting element and the first electrode 4 is an anode, ITO is generally used for the first electrode 4.
  • the first electrode 4 contains a material having high heat resistance such as a composite material of FTO and ITO.
  • first charge transport layer 6 Hole transporting layer containing NiO, MgNiO, Cr 2 O 3 , Cu 2 O, or LiNbO 3 or the like, a high inorganic material heat resistance than organic materials Is preferable.
  • an organic material is generally used for the edge cover 14 in order to realize a shape having a certain height and inclination.
  • the edge cover 14 preferably contains an organic material having a high glass transition temperature, such as polyimide, from the viewpoint of reducing damage caused by heating in the heating step described above.
  • the second charge transport layer 10 and the second electrode 12 are formed after the light emitting layer 8 is formed. Therefore, as the material of the second charge transport layer 10 and the second electrode 12, it is possible to use a material that does not have heat resistance to heating in the above-mentioned heating step.
  • the second charge transport layer 10 may contain a material used for a conventionally known electron transport layer
  • the second electrode 12 may contain a material used for a conventionally known cathode.
  • FIG. 7A is a schematic top view of the light emitting device 1 according to the present embodiment.
  • FIG. 7B is a cross-sectional view taken along the line AA in FIG. 7A.
  • FIG. 7C is an enlarged cross-sectional view of the region B in FIG. 7B.
  • the light emitting device 1 according to the present embodiment may have the same configuration as the light emitting device 1 according to the previous embodiment, except that the stacking order of the layers of the light emitting element layer 2 is reversed. good. That is, in the light emitting element layer 2 according to the present embodiment, the second charge transport layer 10, the light emitting layer 8, the first charge transport layer 6, and the first electrode 4 are placed on the second electrode 12 from the lower layer. Prepare by stacking sequentially.
  • each of the second electrode 12 and the second charge transport layer 10 is separated by the edge cover 14. That is, in the present embodiment, the second electrode 12 is used for the second electrode 12R for the first light emitting element 2R, the second electrode 12G for the second light emitting element 2G, and the third light emitting element 2B by the edge cover 14. It is separated into the second electrode 12B of. Further, the second charge transport layer 10 is provided by the edge cover 14 for the second charge transport layer 10R for the first light emitting element 2R, the second charge transport layer 10G for the second light emitting element 2G, and the third light emitting element 2B. It is separated into the second charge transport layer 10B of the above.
  • the first charge transport layer 6 and the first electrode 4 are not separated by the edge cover 14, but are formed in common.
  • the first electrode 4 may be a transparent electrode and the second electrode 12 may be a reflective electrode. Therefore, the light from the light emitting layer 8 passes through the first charge transport layer 6 and the first electrode 4, and is emitted from the light emitting surface DS to the outside of the light emitting device 1. Therefore, the light emitting device 1 is configured as a top emission type light emitting device. Therefore, in the present embodiment, the array substrate 3 does not necessarily have to be a transparent substrate.
  • the light emitting device 1 performs each step shown in FIG. 2 in the order of step S1, step S7, step S3, step S6, step S5, step S4, and step S2 in the same manner as in the previous embodiment.
  • the light emitting layer 8 is formed after the array substrate 3, the second electrode 12, the edge cover 14, and the second charge transport layer 10 are formed. Therefore, it is preferable that the array substrate 3, the second electrode 12, the edge cover 14, and the second charge transport layer 10 contain a material having heat resistance to heating in the above-mentioned heating step.
  • the second electrode 12 when the light emitting element layer 2 forms a top emission type light emitting element and the second electrode 12 is a cathode, the second electrode 12 has a high melting point from the viewpoint of enhancing heat resistance to heating in the above-mentioned heating step. It preferably contains a metallic material.
  • the second electrode 12 preferably contains a metal such as Al or Ag, or an intermetallic compound such as AgMg.
  • the second charge transport layer 10 is an electron transport layer, it preferably contains an inorganic material having higher heat resistance than an organic material, such as MgO.
  • the above-mentioned material is also a material generally used as a cathode material and an electron transport layer material.
  • the first charge transport layer 6 and the first electrode 4 are formed after the light emitting layer 8 is formed. Therefore, as the material of the first charge transport layer 6 and the first electrode 4, it is possible to use a material that does not have heat resistance to heating in the above-mentioned heating step.
  • the first charge transport layer 6 may contain a material used for a conventionally known hole transport layer
  • the first electrode 4 is a transparent conductive material used for a conventionally known anode such as ITO. It may contain sex materials.
  • the light emitting device 1 according to the present embodiment is less necessary to change the material of each layer of the light emitting element layer 2 from the conventionally used material as compared with the light emitting device 1 according to the previous embodiment. Therefore, the light emitting device 1 according to the present embodiment can improve the degree of freedom in material selection as compared with the light emitting device 1 according to the previous embodiment.
  • FIG. 8A is a schematic top view of the light emitting device 1 according to the present embodiment.
  • FIG. 8B is a cross-sectional view taken along the line AA in FIG. 8A.
  • FIG. 8C is an enlarged cross-sectional view of the region B in FIG. 8B.
  • the light emitting device 1 according to the present embodiment is different from the light emitting device 1 according to the previous embodiment in that the light emitting layer 8 is inorganic, and has the same configuration except for the difference. May be good.
  • the light emitting layer 8 includes a core 22 and a shell layer 24A.
  • the shell layer 24A is a layer formed of the same material as the first shell 24 (see FIG. 1C) and fills the voids of the core 22. Further, the shell layer 24A is coordinated with the core 22 on the outer surface of the core 22.
  • the quantum dots included in the light emitting layer 8 are quantum dots (core type quantum dots) substantially composed of only the core 22 in which the shell is not epitaxially grown around the core 22.
  • the shell layer 24A is interposed between the adjacent cores 22. That is, the adjacent cores 22 are separated from each other. However, of the plurality of cores 22, at least one set of cores 22 adjacent to each other may be connected to each other.
  • the light emitting device 1 according to the present embodiment is manufactured by the same method in each of the steps shown in FIG. 2, except for step S5, that is, the light emitting layer forming step.
  • step S5 that is, the light emitting layer forming step.
  • the light emitting layer forming step of the light emitting device 1 according to the present embodiment will be described in more detail with reference to FIGS. 9 to 13.
  • FIG. 9 is a flowchart for explaining a light emitting layer forming step, which corresponds to the quantum dot layer forming step in the present embodiment.
  • FIG. 10 is a graph for explaining the relationship between the elapsed time and the temperature in the light emitting layer forming step. Similar to FIG. 4, the solid line in FIG. 10 indicates the ambient temperature around the array substrate 3, and the broken line indicates the temperature around the core 22 on the array substrate 3. 11A to 13 are process cross-sectional views for explaining the light emitting layer forming process.
  • step S12 the same method as that described in the previous embodiment is executed from step S10 to step S12.
  • step S12 the same method as that described in the previous embodiment is executed from step S10 to step S12.
  • step S12 the same method as that described in the previous embodiment is executed from step S10 to step S12.
  • step S12 as shown in FIG. 11A, the first quantum dot 20 and the ligand 18 are formed on the upper layer of the first charge transport layer 6.
  • the second quantum dot 17 may be further formed in the ligand 18.
  • a third heating step is carried out in which the atmosphere temperature is further raised to heat the atmosphere so that the atmosphere temperature becomes the third temperature T3 or higher (step S13).
  • the third temperature T3 is higher than the second temperature T2 and corresponds to the boiling point of the ligand 18.
  • the ligand 18 is the aforementioned TOPO
  • the third temperature T3 is 411.2 degrees Celsius.
  • the ligand 18 may be cured in layers by performing the temperature lowering step of step S13A (FIG. 3) after step S12 and before step S13. As a result, unlike the liquid ligand 18, it is possible to suppress the mixing of foreign substances into the layered ligand 18.
  • the ambient temperature of the first quantum dot 20 reaches the third temperature T3 due to the heating of the atmosphere in the third heating step, vaporization of the ligand 18 starts, and the ambient temperature of the first quantum dot 20 keeps the third temperature T3 for a while. maintain. As a result, the ligand 18 is vaporized in the third heating step, as shown in FIG. 11B.
  • step S14 a temperature lowering step of lowering the atmospheric temperature below the third temperature T3 is carried out.
  • cooling is performed by the temperature lowering step until the atmospheric temperature becomes a temperature TB lower than the temperature TA.
  • the temperature TB may be higher than the temperature T0 or may be the same as the temperature T0.
  • the temperature around the first quantum dot 20 also follows.
  • a plurality of first quantum dots 20 are formed in a layer on the upper layer of the first charge transport layer 6.
  • the second coating step of applying the second solution 40 to the position where the second solution 40 overlaps with the array substrate 3 is carried out (step S15).
  • the second coating step as shown in FIG. 11C, at least a part of the voids around the first quantum dot 20 may be filled with the second solution 40.
  • the second solution 40 contains a second solvent 42, an organic material (second ligand) 44, and a second inorganic precursor 46.
  • the second solvent 42 may be the same as the first solvent 32 or may be hexane.
  • the organic material 44 may be an organic material used for a conventionally known quantum dot ligand, or may be the same as the material of the ligand 18.
  • the second inorganic precursor 46 contains the same material as the first shell 24. That is, the second inorganic precursor 46 is made of the same material as the first inorganic precursor 30.
  • step S16 heating of the array substrate 3 coated with the second solution 40 is restarted.
  • the fourth heating step is carried out by heating the atmosphere to the fourth temperature T4 or higher shown in FIG. 10 (step S16).
  • the fourth temperature T4 is the higher of the melting point of the organic material 44 and the boiling point of the second solvent 42.
  • the temperature TC shown in FIG. 4 is the lower of the melting point of the organic material 44 and the boiling point of the second solvent 42. Further, the fourth temperature T4 and the temperature TC are higher than the temperature T0.
  • the fourth temperature T4 may be the same as the first temperature T1, and the temperature TC may be the same as the temperature TA.
  • the ambient temperature of the first quantum dot 20 follows the rise in the atmospheric temperature until the atmospheric temperature changes from the temperature T0 to the temperature TC. However, when the ambient temperature of the first quantum dot 20 rises to the temperature TC and either the melting of the organic material 44 or the evaporation of the second solvent 42 starts, the ambient temperature of the first quantum dot 20 becomes the temperature TC for a while. To maintain.
  • the ambient temperature of the first quantum dot 20 starts to rise again. Then, when the ambient temperature of the first quantum dot 20 rises to the fourth temperature T4 and the other of the melting of the organic material 44 or the evaporation of the second solvent 42 starts, the ambient temperature of the first quantum dot 20 becomes a while. The fourth temperature T4 is maintained.
  • the melting of the organic material 44 and the evaporation of the second solvent 42 are completed by the fourth heating step.
  • the second solvent 42 was vaporized from above the array substrate 3, and in the molten organic material 44, the second inorganic precursor was around the first quantum dot 20.
  • the body 46 is dispersed.
  • the second inorganic precursor 46 is also dispersed in the gaps between the first quantum dots 20.
  • step S17 heating of the array substrate 3 is continued until the atmospheric temperature reaches the fifth temperature T5 shown in FIG.
  • the fifth heating step is carried out in which the heating conditions are adjusted and the atmospheric temperature is maintained near the fifth temperature T5 (step S17).
  • the ambient temperature of the first quantum dot 20 rises from the fourth temperature T4 and reaches the fifth temperature T5.
  • the atmospheric temperature is maintained at the fifth temperature T5
  • the ambient temperature of the first quantum dot 20 after reaching the fifth temperature T5 is also maintained at the fifth temperature T5.
  • the fifth temperature T5 is higher than the fourth temperature T4, and is the temperature at which the second inorganic precursor 46 epitaxially grows around the first shell 24 by a thermochemical reaction. Therefore, while the ambient temperature of the first quantum dot 20 is maintained at the fifth temperature T5, the second inorganic precursor 46 gradually grows epitaxially around the first shell 24. As a result, as shown in FIG. 12B, the gap between the first shells 24 of the adjacent first quantum dots 20 is filled, and the shell layer 24A in which the first shells 24 are connected in layers is formed.
  • a layer including the core 22 and the shell layer 24A is formed.
  • the molten organic material 44 is extruded to the upper layer of the shell layer 24A by forming the shell layer 24A, so that the organic material 44 remains in the upper layer of the shell layer 24A.
  • a sixth heating step is carried out in which the atmosphere temperature is further raised to heat the atmosphere so that the atmosphere temperature becomes the sixth temperature T6 or higher (step S18).
  • the sixth temperature T6 is higher than the fifth temperature T5 and corresponds to the boiling point of the organic material 44.
  • the ambient temperature of the first quantum dot 20 reaches the sixth temperature T6 due to the heating of the atmosphere in the sixth heating step, evaporation of the organic material 44 starts, and the ambient temperature of the first quantum dot 20 becomes the sixth temperature T6 for a while. To maintain. As a result, in the sixth heating step, the organic material 44 is vaporized, and as shown in FIG. 13, the organic material 44 is removed. As described above, the light emitting layer forming step in the present embodiment is completed.
  • the shell layer 24A is formed in a layer around the core 22. In other words, the gap between the adjacent cores 22 is filled with the shell layer 24A. As a result, in the present embodiment, the light emitting layer 8 is mineralized.
  • Each heating step described in the first and second embodiments does not heat the core 22 by heating the atmosphere around the array substrate 3, but directly by irradiating the core 22 of the array substrate 3 with light.
  • the core 22 may be heated.
  • the light emitting device 1 according to the present embodiment is manufactured by the same method in each of the steps shown in FIG. 2, except for step S5, that is, the light emitting layer forming step.
  • step S5 that is, the light emitting layer forming step.
  • the process of forming the light emitting layer of the light emitting device 1 according to the present embodiment will be described with reference to FIGS. 5A to 6B, FIGS. 14 and 15.
  • FIG. 14 is a flowchart for explaining a light emitting layer forming step, which corresponds to the quantum dot layer forming step in the present embodiment.
  • FIG. 15 is a graph for explaining the relationship between the elapsed time and the temperature in the light emitting layer forming step.
  • the horizontal axis represents the elapsed time of the light emitting layer forming step
  • the vertical axis represents the temperature.
  • the solid line in FIG. 15 indicates the temperature of the core 22 on the array substrate 3
  • the broken line indicates the temperature around the core 11
  • the dotted line indicates the temperature of the ligand 18 excluding the ligand 18 arranged around the core 22. It shows the temperature.
  • step S10 Up to the light emitting layer forming step, as shown in FIG. 5A, up to the first charge transport layer 6 is formed on the array substrate 3.
  • step S10 the first coating step of applying the first solution 28 shown in FIG. 5B at a position where it overlaps with the array substrate 3 is carried out.
  • the first coating step is performed under the atmospheric temperature of temperature T0 shown in FIG.
  • step S11B the first heating step of irradiating the first solution 28 on the array substrate 3 with light such as ultraviolet rays, performing light irradiation, and heating the granules 16 is performed.
  • the granular material 16 is heated until the granular material 16 reaches the first temperature T1a or higher shown in FIG.
  • the first temperature T1a shown in FIG. 15 is higher than the melting point of the ligand 18 and the boiling point of the first solvent 32.
  • the temperature TAa shown in FIG. 15 is the melting point of the ligand 18, and the temperature TBa is the boiling point of the first solvent 32. Further, the first temperature T1a and the temperature TAa are higher than the temperature T0.
  • the temperature TAa may be the boiling point of the first solvent 32, and the temperature TBa may be the melting point of the ligand 18.
  • the temperature TAa is the melting point of TOPO
  • the first temperature T1a is the boiling point of hexane.
  • the ambient temperature of the granular material 16 follows the rise in the temperature of the granular material 16 with a slight delay. However, when the ambient temperature of the granular material 16 rises to the temperature TAa and one of the evaporations of the first solvent 32 starts, the ambient temperature of the granular material 16 maintains the temperature TAa for a while.
  • the melting of the ligand 18 is completed, and the ambient temperature of the granular material 16 begins to rise again. Then, when the ambient temperature of the granule 16 rises to the temperature TBa and the other of the melting of the ligand 18 and the evaporation of the first solvent 32 begins, the ambient temperature of the granule 16 maintains the first temperature T1a for a while. ..
  • the melting of the ligand 18 and the evaporation of the first solvent 32 are completed by the first heating step.
  • the first temperature T1a is the boiling point of the first solvent 32
  • the first solvent 32 is vaporized after the ligand 18 is melted in the first heating step.
  • the first temperature T1a is the melting point of the ligand 18
  • the ligand 18 melts after the first solvent 32 is vaporized in the first heating step.
  • the first solvent 32 was vaporized from above the array substrate 3, and in the molten ligand 18, the core 22 and the first inorganic precursor 30 were dispersed. There is.
  • the first temperature lowering step of lowering the temperature of the array substrate 3 to below the melting point of the ligand 18 is carried out (step S12B).
  • the first temperature lowering step may be performed by storing the array substrate 3 in a cooling environment, or may be naturally cooled by stopping the first heating step.
  • the temperature of the core 22 is first lowered from the first temperature T1a to the temperature TAa.
  • the temperature of the core 22 reaches the temperature TAa, solidification of the molten ligand 18 begins.
  • the ambient temperature of the core 22 is maintained at the temperature TAa until the solidification of the ligand 18 is completed.
  • the solidification of the ligand 18 is completed, and then the ambient temperature of the core 22 follows the temperature lowering of the core 22 with a slight delay and reaches the temperature T0.
  • a second heating step is performed in which the core 22 is heated by irradiating the position on the array substrate 3 where the first solution 28 is applied with the second light (step S13B).
  • the second light irradiation is continued until the temperature of the core 22 reaches the second temperature T2a shown in FIG.
  • ultraviolet light may be irradiated in the same manner as the light irradiation in the first heating step, and the amount of energy per unit time is larger than that of the light irradiated in the first heating step. May be irradiated.
  • the temperature of the core 22 first reaches the temperature TAa.
  • the temperature TAa is reached, the ligand 18 around the core 22 of the solidified ligand 18 melts again. Then, the ambient temperature of the core 22 is maintained at the temperature TAa until the melting of the ligand 18 around the core 22 is completed, and follows the temperature of the core 22 with a slight delay.
  • the first solvent 32 has already evaporated. Therefore, the ambient temperature of the core 22 is not affected by the temperature TBa.
  • the temperature of the core 22 is maintained near the second temperature T2a from the time when the temperature of the core 22 reaches the second temperature T2a.
  • ultraviolet light may be irradiated, and the amount of energy per unit time is smaller than the light irradiated in the second light irradiation. You may irradiate with light.
  • the ambient temperature of the core 22 after reaching the second temperature T2a is also maintained at the second temperature T2a.
  • each heating step of the present embodiment when the balance between the heat generated by the core 22 and the heat radiation of the array substrate 3 to the surrounding environment is balanced, the temperature around the core 22 becomes substantially constant at a certain temperature.
  • the second temperature T2a is higher than the first temperature T1a, and is a temperature at which the first inorganic precursor 30 grows epitaxially around the core 22 by a thermochemical reaction. Therefore, while the ambient temperature of the core 22 is maintained at the second temperature T2a, the first inorganic precursor 30 gradually grows epitaxially around the core 22. As a result, as shown in FIG. 6B, a first shell 24 is formed around each core 22. Further, the first inorganic precursor 30 remaining in the ligand 18 becomes a second quantum dot 17 made of the same material as the first shell 24 in the ligand 18.
  • the second temperature T2a is about 200 degrees Celsius.
  • the first quantum dot 20 having the core 22 and the first shell 24 is formed. After that, by stopping the light irradiation of the array substrate 3 and cooling the array substrate 3, the molten ligand 18 is solidified again. As a result, the light emitting layer 8 provided with the first quantum dot 20, the second quantum dot 17, and the ligand 18 shown in FIG. 6B is obtained.
  • one of the first heating step (step S11B shown in FIG. 14) and the second heating step (step S13B shown in FIG. 14) is not heated by light irradiation, but the array substrate 3 is heated.
  • the array substrate 3 may be heated by heating the atmosphere around the array substrate 3 by putting it in a heating furnace or the like.
  • the first heating step by light irradiation and the second heating step by light irradiation are each.
  • partial exposure by laser irradiation may be performed.
  • a removal step of removing the first solution 28 may be performed from a position where the first solution 28 is superimposed on a position different from the position where the partial exposure is performed.
  • the light emitting layer 8 can be formed only at the position partially exposed by the laser irradiation.
  • the first heating step by light irradiation and the second heating step by light irradiation are each.
  • partial exposure using a photomask may be performed.
  • each heating step described in the third embodiment does not heat the core 22 by heating the atmosphere around the array substrate 3, but directly by irradiating the core 22 of the array substrate 3 with light.
  • the core 22 may be heated.
  • the light emitting device 1 according to the present embodiment is manufactured by the same method in each of the steps shown in FIG. 2, except for step S5, that is, the light emitting layer forming step. The process of forming the light emitting layer of the light emitting device 1 according to the present embodiment will be described with reference to FIGS. 11A to 13, 16, and 17.
  • FIG. 16 is a flowchart for explaining a light emitting layer forming step, which corresponds to the quantum dot layer forming step in the present embodiment.
  • FIG. 17 is a graph for explaining the relationship between the elapsed time and the temperature in the light emitting layer forming step. Similar to FIG. 15, the solid line in FIG. 16 indicates the temperature of the core 22 on the array substrate 3, and the broken line indicates the temperature around the core 22.
  • step S10 the same method as that described in the previous embodiment is executed from step S10 to step S13B.
  • step S13B as shown in FIG. 11A, the first quantum dot 20, the second quantum dot 17, and the ligand 18 are formed on the upper layer of the first charge transport layer 6.
  • a third light irradiation is further performed to heat the first quantum dot 20 so that the temperature of the first quantum dot 20 becomes equal to or higher than the third temperature T3a.
  • ultraviolet light may be irradiated as in the first heating step by light irradiation and the second heating step by light irradiation, and the unit is larger than the light irradiated in the second light irradiation. You may irradiate light with a large amount of energy per hour.
  • the third temperature T3a is higher than the second temperature T2a and corresponds to the boiling point of the ligand 18.
  • the third temperature T3a is 411.2 degrees Celsius.
  • the ligand 18 may be cured in layers by performing a temperature lowering step (step S13A (FIG. 3)) after the second heating step (step S13B) and before the third heating step (step S13). ..
  • the vaporization of the ligand 18 starts, and the ambient temperature of the first quantum dot 20 becomes the first for a while. 3 Maintain temperature T3. As a result, the ligand 18 is vaporized in the third heating step, as shown in FIG. 11B.
  • step S14B light irradiation is stopped, and a second temperature lowering step is carried out in which the temperature of the first quantum dot 20 is lowered below the third temperature T3a (step S15B).
  • cooling is performed by the second temperature lowering step until the temperature of the first quantum dot 20 becomes a temperature TCa lower than the temperature TAa.
  • the temperature TCa may be higher than the temperature T0 or may be the same as the temperature T0.
  • the temperature around the first quantum dot 20 also follows.
  • a plurality of first quantum dots 20 are formed in a layer on the upper layer of the first charge transport layer 6.
  • Step S16B After the temperature of the first quantum dot 20 reaches the temperature TB by the second temperature lowering step, the second coating step of applying the second solution 40 to the position where the second solution 40 overlaps with the array substrate 3 is carried out as shown in FIG. 11C. (Step S16B).
  • the second solvent 42 on the array substrate 3 is irradiated with the fourth light that irradiates the ultraviolet rays, and the first quantum dot 20 is heated again, and the fourth heating step is carried out (step S17B).
  • the fourth heating step the first quantum dot 20 is heated until the first quantum dot 20 reaches the fourth temperature T4a or higher shown in FIG.
  • the fourth temperature T4a is the higher of the melting point of the organic material 44 and the boiling point of the second solvent 42.
  • the temperature TDa shown in FIG. 17 is the lower of the melting point of the organic material 44 and the boiling point of the second solvent 42. Further, the fourth temperature T4a and the temperature TDa are higher than the temperature T0.
  • the fourth temperature T4a may be the same as the first temperature T1a, and the temperature TDa may be the same as the temperature TAa.
  • the ambient temperature of the first quantum dot 20 is slightly delayed from the rise of the temperature of the first quantum dot 20 until the temperature of the first quantum dot 20 changes from the temperature T0 to the temperature TDa.
  • the ambient temperature of the first quantum dot 20 rises to the temperature TDa and one of the melting of the organic material 44 and the evaporation of the second solvent 42 starts, the ambient temperature of the first quantum dot 20 becomes the temperature TDa for a while. To maintain.
  • the ambient temperature of the first quantum dot 20 starts to rise again. Then, when the ambient temperature of the first quantum dot 20 rises to the fourth temperature T4a and the other of the melting of the organic material 44 or the evaporation of the second solvent 42 starts, the ambient temperature of the quantum dot 20 is set to the fourth temperature for a while. Maintain the temperature T4a.
  • the melting of the organic material 44 and the evaporation of the second solvent 42 are completed by the fourth heating step.
  • the second solvent 42 was vaporized from above the array substrate 3, and in the molten organic material 44, the second inorganic precursor was around the first quantum dot 20.
  • the body 46 is dispersed.
  • the second inorganic precursor 46 is also dispersed in the gaps between the first quantum dots 20.
  • a fifth heating step of irradiating the position on the array substrate 3 on which the second solvent 42 is applied with the fifth light to heat the first quantum dot 20 is performed (step S18B).
  • the fifth light irradiation is continued until the temperature of the first quantum dot 20 reaches the fifth temperature T5a shown in FIG.
  • ultraviolet light may be irradiated in the same manner as in the fourth light irradiation, and ultraviolet light having a larger amount of energy per unit time than the ultraviolet light irradiated in the fourth light irradiation is emitted. You may irradiate. Further, the fourth light irradiation and the fifth light irradiation may be continuously performed.
  • step From the time when the temperature of the first quantum dot 20 reaches the fifth temperature T5a, light irradiation is performed to maintain the temperature of the first quantum dot 20 near the fifth temperature T5a, and a temperature maintenance step is carried out (step). S19B).
  • ultraviolet light may be irradiated as in the case of the fourth light irradiation and the fifth light irradiation, and the per unit time is higher than that of the ultraviolet light irradiated in the fifth light irradiation. You may irradiate ultraviolet light with a small amount of energy.
  • the temperature maintenance step since the temperature of the first quantum dot 20 is maintained at the fifth temperature T5a, the ambient temperature of the first quantum dot 20 after reaching the fifth temperature T5a is also set to the fifth temperature T5a. Be maintained.
  • the fifth temperature T5a is higher than the fourth temperature T4a, and is a temperature at which the second inorganic precursor 46 grows epitaxially around the first shell 24 by a thermochemical reaction. Therefore, while the ambient temperature of the first quantum dot 20 is maintained at the fifth temperature T5a, the second inorganic precursor 46 gradually grows epitaxially around the first shell 24. As a result, as shown in FIG. 12B, the gap between the first shells 24 of the adjacent first quantum dots 20 is filled, and the shell layer 24A in which the first shells 24 are connected in layers is formed.
  • a layer including the core 22 and the shell layer 24A is formed.
  • the molten organic material 44 is extruded to the upper layer of the shell layer 24A by forming the shell layer 24A, so that the organic material 44 remains in the upper layer of the shell layer 24A.
  • a sixth heating step is carried out in which the sixth light irradiation is further performed and the first quantum dot 20 is heated so that the temperature of the first quantum dot 20 becomes equal to or higher than the sixth temperature T6a (step S20B).
  • ultraviolet light may be irradiated in the same manner as the fourth light irradiation, the fifth light irradiation, and the light irradiation in the temperature maintenance step, and the light emitted in the light irradiation in the temperature maintenance step. You may irradiate light having a larger amount of energy per unit time than that.
  • the sixth temperature T6a is higher than the fifth temperature T5a and corresponds to the boiling point of the organic material 44.
  • the organic material 44 starts to evaporate and the ambient temperature of the first quantum dot 20 remains for a while.
  • the sixth temperature T6a is maintained.
  • the organic material 44 is vaporized, and as shown in FIG. 13, the organic material 44 is removed.
  • the light emitting layer forming step in the present embodiment is completed.
  • the third heating step by light irradiation may be omitted, and the second and subsequent temperature lowering steps may be sequentially carried out. That is, the vaporization of the ligand 18 and the vaporization of the organic material 44 may be collectively carried out in the sixth heating step by light irradiation. As a result, the number of steps of irradiating light is reduced, which leads to a reduction in tact time and a reduction in manufacturing cost.
  • the fourth temperature T4a is the same as the first temperature T1a
  • the fifth temperature T5a is the same as the second temperature T2a
  • the sixth temperature T6a is the third.
  • the light emitting layer forming step when the temperature is the same as T3a has been described.
  • the first solvent 32 and the second solvent 42 are made the same
  • the material of the ligand 18 and the organic material 44 are made the same
  • the first inorganic precursor 30 and the second inorganic precursor 30 are made the same. By making it the same as 46, it can be easily realized.
  • the temperature that serves as a reference for heating in each light irradiation can be made uniform between the first heating step to the third heating step and the fourth heating step to the sixth heating step. Therefore, according to the above configuration, the entire light emitting layer forming step can be simplified.
  • At least one of the first heating step to the sixth heating step is not heated by light irradiation, but the array substrate 3 is heated.
  • the array substrate 3 may be heated by heating the atmosphere around the array substrate 3 by putting it in a heating furnace or the like.
  • the first charge transport layer 6 or the second charge transport layer 10 may be a quantum dot layer including the first quantum dots 20.
  • the first quantum dot 20 may be provided with a function of transporting carriers.
  • the stability of the first quantum dot 20 in each charge transport layer is improved as compared with the conventional charge transport layer containing the quantum dots, so that the carrier transport efficiency of each charge transport layer is improved, which in turn improves the efficiency of carrier transport in each charge transport layer. This leads to an improvement in the luminous efficiency of the light emitting device 1.
  • Each charge transport layer including the quantum dot 20 described above can also be formed by the same method as the quantum dot layer forming step in each embodiment.
  • the configuration of the light emitting device 1 is described by exemplifying a display device provided with a plurality of light emitting elements and having a light emitting surface DS.
  • the present invention is not limited to this, and the light emitting device 1 in each of the above-described embodiments may be a light emitting device including a single light emitting element.

Abstract

量子ドット層の製造方法は、コアおよび前記コアに配位結合する第１リガンドを含む複数の粒体と、第１無機前駆体と、第１溶媒と、を含む第１溶液を、基板と重畳する位置に塗布する第１塗布工程と、前記第１塗布工程の後、前記第１リガンドの融点と前記第１溶媒の沸点とのうち高い方の温度である第１温度以上に、前記第１リガンドおよび前記第１溶媒を加熱する第１加熱工程と、前記第１加熱工程の後、前記第１温度より高く、かつ、前記第１無機物前駆体が前記コアの周囲にエピタキシャル成長し、前記コアを被覆する第１シェルを形成することで複数の第１量子ドットを形成する温度である第２温度まで前記第１無機前駆体を加熱する第２加熱工程と、を有する。

Description

量子ドット層の製造方法、および、発光デバイスの製造方法
　本開示は、量子ドット層の製造方法、および、発光デバイスの製造方法に関する。
　特許文献１は、コア／シェル構造を備えた半導体ナノ粒子（量子ドット）と、当該半導体ナノ粒子に配位する配位子とを開示している。
日本国公開特許公報「特開２０１７－２５２２０号」
種村正美、"ランダム充填について(形の物理学,研究会報告)"、物性研究(1984),42(1):76-77
　量子ドット層において、発光効率の改善が望まれていた。
　上記課題を解決するために、本開示の量子ドット層の製造方法は、コアおよび前記コアに配位結合する第１リガンドを含む複数の粒体と、第１無機前駆体と、第１溶媒と、を含む第１溶液を、基板と重畳する位置に塗布する第１塗布工程と、前記第１塗布工程の後、前記第１リガンドの融点と前記第１溶媒の沸点とのうち高い方の温度である第１温度以上に、前記第１リガンドおよび前記第１溶媒を加熱する第１加熱工程と、前記第１加熱工程の後、前記第１温度より高く、かつ、前記第１無機物前駆体が前記コアの周囲にエピタキシャル成長し、前記コアを被覆する第１シェルを形成することで複数の第１量子ドットを形成する温度である第２温度まで前記第１無機前駆体を加熱する第２加熱工程と、を有する。
　上記構成により、量子ドット層の発光効率を改善できる。
実施形態１に係る発光デバイスの概略上面図である。 図１ＡにおけるＡ‐Ａ線矢視断面図である。 図１Ｂにおける領域Ｂの拡大断面図である。 実施形態１に係る発光デバイスの製造方法を説明するためのフローチャートである。 実施形態１に係る発光層の形成工程を説明するためのフローチャートである。 実施形態１に係る発光層の形成工程における、経過時間と温度との関係を説明するためのグラフである。 実施形態１に係る発光層を形成する前の基板の断面図である。 図５Ａの基板に第１溶液を塗布した後の断面図である。 図５Ｂの第１溶液の溶媒を気化させた基板の断面図である。 実施形態１に係る発光層を形成した基板の断面図である。 実施形態２に係る発光デバイスの概略上面図である。 図７Ａに示すＡ‐Ａ線矢視断面図である。 図７Ｂにおける、領域Ｂの拡大断面図である。 実施形態３に係る発光デバイスの概略上面図である。 図８ＡにおけるＡ‐Ａ線矢視断面図である。 図８Ｂにおける領域Ｂの拡大断面図である。 実施形態３に係る発光デバイスの製造方法を説明するためのフローチャートである。 実施形態３に係る発光層の形成工程における、経過時間と温度との関係を説明するためのグラフである。 実施形態３に係る、ステップＳ１２まで完了した基板の断面図である。 図１１Ａに示す基板から、リガンドを気化させた基板の断面図である。 図１１Ｂに示す基板に第２溶液を塗布した基板の断面図である。 図１１Ｃに示す第２溶液から第２溶媒を気化させた基板の断面図である。 実施形態４に係る、第１量子ドットが形成された基板の断面図である。 実施形態４に係る、発光層の形成工程が完了した基板の断面図である。 実施形態５に係る発光層の形成工程を説明するためのフローチャートである。 実施形態５に係る発光層の形成工程における、経過時間と温度との関係を説明するためのグラフである。 実施形態５に係る発光デバイスの製造方法を説明するためのフローチャートである。 実施形態５に係る発光層の形成工程における、経過時間と温度との関係を説明するためのグラフである。
　〔実施形態１〕
　図１Ａは、本実施形態に係る発光デバイス１の概略上面図である。図１Ｂは、図１Ａにおける、Ａ－Ａ線矢視断面図である。図１Ｃは、図１Ｂにおける、領域Ｂの拡大断面図、すなわち、後述する第２発光層８Ｇの周辺における拡大断面図である。
　図１Ａに示すように、本実施形態に係る発光デバイス１は、発光が取り出される発光面ＤＳと、当該発光面ＤＳの周囲を囲う額縁領域ＮＡとを備える。額縁領域ＮＡにおいては、後に詳述する発光デバイス１の発光素子を駆動するための信号が入力される端子Ｔが形成されていてもよい。
　平面視において発光面ＤＳと重畳する位置において、図１Ｂに示すように、本実施形態に係る発光デバイス１は、発光素子層２とアレイ基板３とを備える。発光デバイス１は、図示しないＴＦＴ（Thin Film Transistor）が形成されたアレイ基板３上に、発光素子層２の各層が積層された構造を備える。なお、本明細書においては、発光デバイス１の発光素子層２からアレイ基板３への方向を「下方向」、発光デバイス１の発光素子層２から発光面ＤＳへの方向を「上方向」として記載する。
　発光素子層２は、第１電極４上に、第１電荷輸送層６と、量子ドット層である発光層８と、第２電荷輸送層１０と、第２電極１２とを、下層から順次積層して備える。アレイ基板３の上層に形成された発光素子層２の第１電極４は、アレイ基板３のＴＦＴと電気的に接続されている。本実施形態において、例えば、第１電極４は陽極であり、第２電極１２は陰極である。
　本実施形態において、発光素子層２は、第１発光素子２Ｒと、第２発光素子２Ｇと、第３発光素子２Ｂとを備える。第１発光素子２Ｒと、第２発光素子２Ｇと、第３発光素子２Ｂとは、発光層８に、半導体ナノ粒子材料、すなわち、量子ドット材料を備えた、ＱＬＥＤ（Quantum-dot Light Emitting Diode）素子である。すなわち、発光層８は、複数の量子ドットを含む量子ドット層である。第１発光素子２Ｒと、第２発光素子２Ｇと、第３発光素子２Ｂは、発光層８において、量子ドットをＥＬ（electro-luminescence）発光させる。
　ここで、第１電極４、第１電荷輸送層６、および発光層８のそれぞれは、エッジカバー１４によって分離されている。特に、本実施形態においては、第１電極４は、エッジカバー１４によって、第１発光素子２Ｒ用の第１電極４Ｒ、第２発光素子２Ｇ用の第１電極４Ｇ、および第３発光素子２Ｂ用の第１電極４Ｂに分離されている。また、第１電荷輸送層６は、エッジカバー１４によって、第１発光素子２Ｒ用の第１電荷輸送層６Ｒ、第２発光素子２Ｇ用の第１電荷輸送層６Ｇ、および第３発光素子２Ｂ用の第１電荷輸送層６Ｂに分離されている。さらに、発光層８は、エッジカバー１４によって、第１発光層８Ｒ、第２発光層８Ｇ、および第３発光層８Ｂに分離されている。
　なお、第２電荷輸送層１０と、第２電極１２とは、エッジカバー１４によって分離されず、共通して形成されている。エッジカバー１４は、図１Ｂに示すように、第１電極４の側面と上面の周囲端部付近とを覆う位置に形成されていてもよい。
　本実施形態において、第１発光素子２Ｒは、第１電極４Ｒと、第１電荷輸送層６Ｒと、第１発光層８Ｒと、第２電荷輸送層１０と、第２電極１２とを備える。また、第２発光素子２Ｇは、第１電極４Ｇと、第１電荷輸送層６Ｇと、第２発光層８Ｇと、第２電荷輸送層１０と、第２電極１２とを備える。さらに、第３発光素子２Ｂは、第１電極４Ｂと、第１電荷輸送層６Ｂと、第３発光層８Ｂと、第２電荷輸送層１０と、第２電極１２とを備える。
　本実施形態においては、第１発光層８Ｒは第１の色の光である赤色光を発光し、第２発光層８Ｇは第２の色の光である緑色光を発光し、第３発光層８Ｂは第３の色の光である青色光を発光する。すなわち、第１発光素子２Ｒと、第２発光素子２Ｇと、第３発光素子２Ｂとは、それぞれ、互いに異なる色の光を発光する発光素子である。また、第１発光層８Ｒは、赤色光を発光する複数の量子ドットを含む量子ドット層である。第２発光層８Ｇは、緑色光を発光する複数の量子ドットを含む量子ドット層である。第３発光層８Ｂは、青色光を発光する複数の量子ドットを含む量子ドット層である。
　ここで、青色光とは、例えば、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の波長帯域に発光中心波長を有する光である。また、緑色光とは、例えば、５００ｎｍより大きく６００ｎｍ以下の波長帯域に発光中心波長を有する光のことである。また、赤色光とは、例えば、６００ｎｍより大きく７８０ｎｍ以下の波長帯域に発光中心波長を有する光のことである。
　第１電極４および第２電極１２は導電性材料を含み、それぞれ、第１電荷輸送層６および第２電荷輸送層１０と電気的に接続されている。第１電極４と第２電極１２とのうち、発光面ＤＳに近い電極は透明電極である。
　特に、本実施形態において、アレイ基板３は透明基板であり、第１電極４は透明電極である。また、第２電極１２は反射電極であってもよい。このため、発光層８からの光は、第１電荷輸送層６、第１電極４、およびアレイ基板３を透過して、発光面ＤＳから発光デバイス１の外部に出射される。このため、発光デバイス１は、ボトムエミッション型の発光デバイスとして構成されている。発光層８から上方向に発せられた光、および下方向に発せられた光の両方を、発光デバイス１からの発光として利用可能であるため、発光デバイス１は、発光層８から発せられた光の利用効率を向上させることができる。
　なお、上述した第１電極４と第２電極１２との構成は一例であり、別の材料によって構成されていてもよい。
　第１電荷輸送層６は、第１電極４からの電荷を発光層８へと輸送する層である。第１電荷輸送層６は、第２電極１２からの電荷の輸送を阻害する機能を有していてもよい。本実施形態においては、第１電荷輸送層６は、陽極である第１電極４からの正孔を発光層８へと輸送する正孔輸送層であってもよい。
　第２電荷輸送層１０は、第２電極１２からの電荷を発光層８へと輸送する層である。第２電荷輸送層１０は、第１電極４からの電荷の輸送を阻害する機能を有していてもよい。本実施形態においては、第２電荷輸送層１０は、陰極である第２電極１２からの電子を発光層８へと輸送する電子輸送層であってもよい。
　次に、発光層８の構成について、図１Ｃを参照して詳細に説明する。図１Ｃは、図１Ｂの領域Ｂ、すなわち、第２発光素子２Ｇの第２発光層８Ｇの周囲における概略断面図である。なお、本実施形態においては、特に断りのない限り、図１Ｃに示す各部材は、各発光素子において共通の構成であるとみなして示している。したがって、本実施形態においては、特に断りのない限り、図１Ｃに示す各部材は、各発光素子において同一の構成であってもよい。
　本実施形態において、発光層８は、第１量子ドット２０と、第２量子ドット１７と、リガンド（第１リガンド）１８とを備える。第１量子ドット２０は、コア２２と該コア２２の周囲を被膜する第１シェル２４とを含む、コア／シェル構造を備えている。例えば、第１シェル２４は、コア２２の外殻であり、コア２２にエピタキシャル成長することで形成されている。
　なお、第１量子ドット２０は、コア２２の周囲に複数のシェルを備えた、マルチシェル構造であってもよい。この場合、第１シェル２４は、上記複数のシェルのうち、最外層にあたるシェルを指す。
　リガンド１８は、第１シェル２４の外表面において、第１量子ドット２０と配位結合し、第１量子ドット２０の空隙を充填している。また、リガンド１８は、第２量子ドット１７の外表面において、第２量子ドット１７とも配位結合している。リガンド１８は、例えば、ＴＯＰＯ(trioctylphosphine oxide）であってもよい。
　図１Ｃに示すように、本実施形態では、隣接する第１量子ドット２０の間には、リガンド１８が介在している。すなわち、隣接する第１量子ドット２０同士は、それぞれ分離されている。ただし、第１量子ドット２０のうち、少なくとも一組の互いに隣接する第１量子ドット２０同士は、第１シェル２４を介して接続されていてもよい。また、第１シェル２４は、結晶構造を有し、コア２２上にエピタキシャル成長することにより形成された結晶構造を備える。なお、本実施形態においては、同一の発光素子内における全ての第１量子ドット２０同士が、第１シェル２４の結晶構造により接続し、一体の量子ドット構造体を形成していてもよい。また、第１シェル２４は、多結晶であってもよい。
　第１量子ドット２０のコア２２および第１シェル２４は、公知のコア／シェル構造の量子ドットに用いられる無機の材料を備えていてもよい。すなわち、第１発光層８Ｒ、第２発光層８Ｇ、および第３発光層８Ｂは、それぞれ、赤色、緑色、および青色のＱＬＥＤ素子の発光層に使用される、公知の量子ドット材料を備えていてもよい。
　コア２２の具体的な材料としては、例えば、ＣｄＳｅ（バンドギャップ１．７３ｅＶ）、ＣｄＴｅ（バンドギャップ１．４４ｅＶ）、ＺｎＴｅ（バンドギャップ２．２５ｅＶ）、またはＣｄＳ（バンドギャップ２．４２ｅＶ）等のII－VI族半導体が挙げられる。他に、コア２２の具体的な材料としては、例えば、ＩｎＰ（バンドギャップ１．３５ｅＶ）、またはＩｎＧａＰ（バンドギャップ１．８８ｅＶ）などのIII－Ｖ族半導体が挙げられる。
　一般に、量子ドットが発する光の波長は、コアの粒径によって決定される。ゆえに、コア２２の粒径の制御によって、コア２２が発する光を、赤色、緑色、および青色の何れかに制御できるように、適切なバンドギャップを有する半導体材料を、コア２２の材料として採用することが好ましい。
　赤色発光層である第１発光層８Ｒが６３０ｎｍの波長の赤色光を発するために、第１発光層８Ｒが含むコア２２の材料のバンドギャップは、１．９７ｅＶ以下であることが好ましい。また、緑色発光層である第２発光層８Ｇが５３２ｎｍの波長の緑色光を発するために、第２発光層８Ｇが含むコア２２の材料のバンドギャップは、２．３３ｅＶ以下であることが好ましい。さらに、青色発光層である第３発光層８Ｂが６３０ｎｍの波長の青色光を発するために、第３発光層８Ｂが含むコア２２の材料のバンドギャップは、２．６６ｅＶ以下であることが好ましい。上述した第１発光層８Ｒ、第２発光層８Ｇ、および第３発光層８Ｂを備えた発光デバイス１は、ＵＨＤＴＶの国際規格ＢＴ２０２０における色空間の基準を満たす点において好ましい。
　第１シェル２４の具体的な材料としては、例えば、ＺｎＳｅ（バンドギャップ２．７ｅＶ）、またはＺｎＳ（バンドギャップ３．６ｅＶ）等のII－VI族半導体が挙げられる。他に、第１シェル２４および第２シェル２６の具体的な材料としては、ＧａＰ（バンドギャップ２．２６ｅＶ）等のIII－Ｖ族半導体が挙げられる。
　コア２２の材料は、第１シェル２４の材料と比較して、比抵抗が低く、バンドギャップが小さいことが好ましい。当該構成により、第１シェル２４からコア２２への電荷注入の効率が向上する。
　ここで、図１Ｃに示すように、ある第１量子ドット２０のコア２２から、隣接する他の第１量子ドット２０のコア２２までの最短距離をｄとおく。例えば、コア２２がＩｎＰ、第１シェル２４がＺｎＳである場合、距離ｄの平均値は３ｎｍ以上であることが好ましい。また、例えば、コア２２がＣｄＳｅ、第１シェル２４がＺｎＳである場合、距離ｄの平均値は１ｎｍ以上であることが好ましい。当該構成によれば、電子波動関数から導き出される、コア２２からの電子の染み出しを、第１シェル２４によって効率的に低減できる。
　第２量子ドット１７は、第１シェル２４と同一の材料により構成される。発光層８へと注入された電荷の一部は、第２量子ドット１７を介して第１量子ドット２０へと注入される。このため、発光層８内に注入された電荷は、第１量子ドット２０へと注入されやすくなる。その結果、発光層８の発光効率を改善できる。すなわち、発光デバイス１における発光効率を改善できる。
　第２量子ドット１７は、バンドギャップが３．１ｅＶ以上の半導体材料を用いて形成されることが好ましい。また、第２量子ドット１７が、バンドギャップが３．１ｅＶ未満の半導体材料を用いて形成される場合は、４００ｎｍ以下の発光波長となる粒経を有することが好ましい。これにより、第２量子ドット１７は、発光波長が４００ｎｍより小さい紫外光を発光するため、第２量子ドット１７の発光色に起因して発光層８の発光色の色純度が低下してしまうことを抑制することができる。バンドギャップが３．１ｅＶ以上の半導体材料としては、例えば、ＺｎＳ：Ｅｇ＝３．６ｅＶ、ＺｎＯ：Ｅｇ＝３．３７ｅＶ、ＣｕＣｌ：Ｅｇ＝３．２ｅＶ等を挙げることができる。また、第２量子ドット１７をＣｄＳ：Ｅｇ＝２．４ｅＶにより形成する場合は、粒経（直径）を２ｎｍ以下にすることが好ましい。
　また、第２量子ドット１７が紫外光を発光する場合、発光層８より上方向に、紫外光の波長帯を吸収する紫外光カットフィルタを設けてもよい。これによると、さらに、第２量子ドット１７の発光色に起因して発光層８の発光色の色純度が低下してしまうことを抑制することができる。
　次に、本実施形態に係る発光デバイス１の製造方法について、図２を参照して説明する。図２は、本実施形態に係る発光デバイス１の製造方法について説明するためのフローチャートである。
　はじめに、アレイ基板３を形成する（ステップＳ１）。アレイ基板３の形成は、基板に対し、サブ画素の位置に合せて、複数のＴＦＴを形成することにより実行されてもよい。
　次いで、第１電極４を形成する（ステップＳ２）。ステップＳ２において、例えば、ＩＴＯ等の導電性を有する透明電極材料を、スパッタにより成膜した後、サブ画素の形状に合わせてパターニングすることにより、第１電極４をサブ画素ごとに形成してもよい。あるいは、透明電極材料を、蒸着マスクを使用し蒸着することにより、第１電極４をサブ画素ごとに形成してもよい。
　次いで、エッジカバー１４を形成する（ステップＳ３）。エッジカバー１４は、アレイ基板３および第１電極４上に塗布された後、隣接する第１電極４同士の間において、当該第１電極４の側面および周囲端部を覆う位置を残してパターニングされることにより得られてもよい。エッジカバー１４のパターニングは、フォトリソグラフィによって行われてもよい。
　次いで、第１電荷輸送層６を形成する（ステップＳ４）。第１電荷輸送層６は、インクジェット方式による塗り分け、マスクを使用した蒸着、またはフォトリソグラフィを使用したパターニングによって、サブ画素ごとに形成されてもよい。
　次いで、発光層８を形成する（ステップＳ５）。発光層８の形成工程について、図３から図６Ｂを参照して、より詳細に説明する。
　図３は、本実施形態における量子ドット層形成工程にあたる、発光層形成工程について説明するためのフローチャートである。
　図４は、当該発光層形成工程における、経過時間と温度との関係を説明するためのグラフである。図４において、横軸は、発光層形成工程の経過時間、縦軸は温度を表している。図４における実線は、アレイ基板３の周囲の雰囲気の温度を示し、破線は、アレイ基板３上の第１量子ドット２０の周囲の温度を示し、点線は、第１量子ドット２０の周囲に配されたリガンド１８を除く、リガンド１８の温度を示している。以下、単に「雰囲気」とは、アレイ基板３の周囲の雰囲気を示す。
　図５Ａ、図５Ｂ、図６Ａおよび図６Ｂは、当該発光層形成工程を説明するための図（工程断面図）である。以降、図５Ａ、図５Ｂ、図６Ａおよび図６Ｂを含む、本明細書における工程断面図は、図１Ｂの領域Ｂ、すなわち、第２発光素子２Ｇの第２発光層８Ｇの周囲に対応する位置における工程断面図を示す。しかしながら、本明細書における工程断面図を参照して説明する手法は、特に断りのない限り、他の発光素子の発光層８の形成方法に適用してもよい。
　発光層形成工程までに、図５Ａに示すように、第１電荷輸送層６までが、アレイ基板３上に形成されている。発光層形成工程において、はじめに、図５Ｂに示す第１溶液２８をアレイ基板３と重畳する位置に塗布する、第１塗布工程を実施する（ステップＳ１０）。
　第１溶液２８は、図５Ｂに示すように、コア２２およびコア２２に配位結合するリガンド１８を含む複数の粒体１６と、第１無機物前駆体３０とが、第１溶媒３２中に分散した溶液である。第１溶媒３２は、例えば、ヘキサンであってもよい。第１無機物前駆体３０は、前述した第１シェル２４と同じ材料を含む。第１無機物前駆体３０は、例えば、塩化亜鉛および１－ドデカンチオールを含んでいてもよい。
　第１塗布工程は、図４に示す、温度Ｔ０の雰囲気温度下において行う。第１溶液２８の塗布が、温度Ｔ０の雰囲気温度下において実施されるために、図４に示すように、塗布される第１溶液２８中の粒体１６の周囲温度についても、温度Ｔ０となる。温度Ｔ０は、例えば、常温であってもよい。
　次いで、第１溶液２８が塗布されたアレイ基板３を、加熱炉等に投入し、雰囲気の加熱を開始する。ここで、雰囲気を、雰囲気温度が図４に示す第１温度Ｔ１以上となるまで加熱することにより、第１加熱工程を実施する（ステップＳ１１）。なお、アレイ基板３を加熱する工程（第１加熱工程等）は、アレイ基板３に対し、紫外線等の光を照射することにより行われてもよい。第１加熱工程を、光を第１溶媒３２に照射することで、コア２２が光を吸収し、第１溶媒３２うち局所的にコア２２が発熱する。そして、コア２２が発熱することで、コア２２の周囲のリガンド１８も加熱されていく。
　第１温度Ｔ１は、リガンド１８の融点と、第１溶媒３２の沸点とのうちの、高い温度である。なお、図４に示す温度ＴＡは、リガンド１８の融点と、第１溶媒３２の沸点とのうちの、低い温度である。また、第１温度Ｔ１および温度ＴＡは、温度Ｔ０より高い。なお、温度ＴＡが第１溶媒３２の沸点であり、第１温度Ｔ１がリガンド１８の融点であってもよい。
　ここで、ＴＯＰＯの融点は摂氏５０度から摂氏５４度であり、ヘキサンの沸点は摂氏６８．５度から摂氏６９．１度である。したがって、リガンド１８がＴＯＰＯであり、第１溶媒３２がヘキサンである場合、温度ＴＡはＴＯＰＯの融点であり、第１温度Ｔ１はヘキサンの沸点である。
　雰囲気温度が、温度Ｔ０から温度ＴＡになるまでは、図４に示すように、粒体１６の周囲温度は、雰囲気温度の上昇に追従する。しかしながら、粒体１６の周囲温度が温度ＴＡまで上昇し、リガンド１８の溶融または第１溶媒３２の蒸発のうちの一方が開始すると、粒体１６の周囲温度は、しばらく温度ＴＡを維持する。
　さらに雰囲気の加熱を進めることにより、リガンド１８の溶融または第１溶媒３２の蒸発のうちの一方が終了し、再び粒体１６の周囲温度が上昇し始める。次いで、粒体１６の周囲温度が第１温度Ｔ１まで上昇し、リガンド１８の溶融または第１溶媒３２の蒸発のうちの他方が開始すると、粒体１６の周囲温度は、しばらく第１温度Ｔ１を維持する。
　これにより、第１加熱工程によって、リガンド１８の溶融および第１溶媒３２の蒸発が完了する。第１温度Ｔ１が第１溶媒３２の沸点である場合、第１加熱工程において、リガンド１８が溶融した後に、第１溶媒３２が気化する。一方、第１温度Ｔ１がリガンド１８の融点である場合、第１加熱工程において、第１溶媒３２が気化した後に、リガンド１８が溶融する。
　ここで、リガンド１８の溶融が第１溶媒３２の気化よりも早い場合、第１溶媒３２の気化の直後において、第１電荷輸送層６の上層においては、コア２２の集合体が形成される。当該集合体は膜として不安定であるため、第１無機物前駆体３０の存在が困難となる場合がある。したがって、第１加熱工程において、粒体１６と第１無機物前駆体３０とを含む、安定した膜を形成する観点から、リガンド１８の溶融の後に、第１溶媒３２が気化することが好ましい。
　第１加熱工程の完了後、図６Ａに示すように、アレイ基板３上から第１溶媒３２が気化し、溶融したリガンド１８中においては、コア２２と第１無機物前駆体３０とが分散している。
　次いで、雰囲気の加熱を、雰囲気温度が、図４に示す第２温度Ｔ２になるまで継続する。ここで、雰囲気温度が第２温度Ｔ２に到達した時点から、加熱条件を調節し、雰囲気温度を第２温度Ｔ２付近に維持する、第２加熱工程を実施する（ステップＳ１２）。
　リガンド１８の溶融および第１溶媒３２の蒸発が完了した後、コア２２の周囲温度は、第１温度Ｔ１から上昇し、第２温度Ｔ２に到達する。ここで、雰囲気温度が第２温度Ｔ２に維持されているために、第２温度Ｔ２に到達後のコア２２の周囲温度についても、第２温度Ｔ２に維持される。
　第２温度Ｔ２は、第１温度Ｔ１より高く、第１無機物前駆体３０が、熱化学反応により、コア２２の周囲にエピタキシャル成長するための温度である。このため、コア２２の周囲温度が第２温度Ｔ２に維持されている間、コア２２の周囲に、第１無機物前駆体３０が、次第にエピタキシャル成長する。これにより、図６Ｂに示すように、それぞれのコア２２の周囲に、第１シェル２４が形成される。また、リガンド１８中に残留した第１無機物前駆体３０は、リガンド１８中で第１シェル２４と同一材料により構成される第２量子ドット１７となる。すなわち、第２量子ドット１７は、第１無機物前駆体３０から形成される。第１無機物前駆体３０が、前述した、塩化亜鉛および１－ドデカンチオールを含む場合、第２温度Ｔ２は約摂氏２００度である。
　以上により、図６Ｂに示すように、コア２２と第１シェル２４とを備えた第１量子ドット２０が形成される。そして、雰囲気温度を第２温度Ｔ２付近に到達させた（ステップＳ１２）後、雰囲気温度を、第２温度Ｔ２から低下させる降温工程（第２降温工程）を行う（ステップＳ１３Ａ）。降温工程は、例えば、加熱炉からアレイ基板３を取り出し、冷却させる。これにより、溶融したリガンド１８が再び固化し、リガンド１８が層状に形成される。そして、図６Ｂに示す、第１量子ドット２０、第２量子ドット１７およびリガンド１８を備えた発光層８が得られる。第２量子ドット１７は、第１シェル２４と同一材料をコアに含む。例えば、第２量子ドット１７は、コアの周囲にシェルをエピタキシャル成長させた量子ドット（コアシェル型の量子ドット）ではなく、コアの周囲にシェルをエピタキシャル成長させていない、実質的にコアのみからなる量子ドット（コア型の量子ドット）である。
　ここで、雰囲気温度を第２温度Ｔ２に維持する期間（ステップＳ１２の期間）が長くなると、隣接する第１量子ドット２０同士が接続されたり、第１量子ドット２０と第２量子ドット１７とが接続されたりすることによる発光効率の低下を招くおそれがある。そこで、雰囲気温度を第２温度Ｔ２に維持する期間（ステップＳ１２の期間）は、なるべく短い時間にすることが好ましい。例えば、降温工程は、第２加熱工程の後に、第１無機物前駆体３０が、コア２２の周囲にエピタキシャル成長している途中で第２温度Ｔ２から温度を低下させるように開始してもよい。これにより、隣接する第１量子ドット２０同士を分離させることができる。すなわち、第１シェル２４を介して隣接する第１量子ドット２０同士が接続していない状態にすることができる。また、第１量子ドット２０と第２量子ドット１７とを分離させることができる。すなわち、第１シェル２４を介して第１量子ドット２０が第２量子ドット１７と接続していない状態にすることができる。これにより、隣接する第１量子ドット２０同士が接続されたり、第１量子ドット２０と第２量子ドット１７とが接続されたりすることによる発光効率の低下を抑制することができる。
　また、例えば、第２量子ドット１７を、バンドギャップが３．１ｅＶ未満の半導体材料を用いて形成する場合（例えば、ＣｄＳ：Ｅｇ＝２．４ｅＶ）、粒経（直径）が２ｎｍ以下になるように、雰囲気温度を第２温度Ｔ２に維持する期間（ステップＳ１２の期間）を調整することが好ましい。これにより、第２量子ドット１７の発光色に起因して発光層８の発光色の色純度が低下してしまうことを抑制することができる。
　なお、本実施形態においては、第２発光層８Ｇの周囲における拡大断面図を参照して、発光層８の形成工程を説明した。しかしながら、第１発光層８Ｒ、第２発光層８Ｇ、および第３発光層８Ｂのそれぞれの形成方法における差異は、第１溶液２８に含まれる材料の差異のみである。すなわち、形成される発光層８の発光色に関わらず、第１塗布工程、第１加熱工程、および第２加熱工程は、同一の手法によって実現してもよい。
　ここで、第１塗布工程において、対応する発光素子の発光色ごとに、第１溶液２８中の材料を変更し、インクジェット法によって第１溶液２８を塗り分け、次いで、上述した第１加熱工程および第２加熱工程を実施してもよい。これにより、互いに異なる発光色の発光素子を、連続した一度の加熱によって形成することができる。
　次いで、第２電荷輸送層１０を形成する（ステップＳ６）。第２電荷輸送層１０は、全てのサブ画素に共通して、スピンコート等により塗布形成されてもよい。
　最後に第２電極１２を形成する（ステップＳ７）。第２電極１２は、全てのサブ画素に共通して、蒸着等により成膜されてもよい。以上により、発光素子層２がアレイ基板３上に形成され、図１Ａから図１Ｃに示す発光デバイス１が得られる。
　なお、本実施形態においては、少なくとも１組の第１量子ドット２０が、第１シェル２４を介して接続していてもよい。これにより、当該１組の第１量子ドット２０においては、第１シェル２４の外表面の面積が、接続していない場合と比較して小さくなる。すなわち、本実施形態においては、量子ドットを単に積層する場合と比較して、第１量子ドット２０の外表面の面積を小さくできる。
　第１量子ドット２０の外表面の面積を小さくすることにより、外部から水分が侵入し得る、第１シェル２４の表面の面積を小さくできる。このため、当該構成により、水分侵入による第１シェル２４へのダメージ、ひいては、当該ダメージによる第１シェル２４による第１量子ドット２０の表面保護機能の低下を低減できる。
　また、第１量子ドット２０の外表面にリガンド１８が配位する場合、当該外表面の面積を小さくすることにより、水分侵入によりダメージを受け得るリガンド１８を低減できる。したがって、当該ダメージにより、リガンド１８による第１シェル２４の保護機能が失われることによる、第１シェル２４へのダメージを低減することができる。
　さらに、第１量子ドット２０の外表面の面積を小さくすることにより、発光デバイス１の駆動時にダメージを受け得る第１シェル２４の表面積を小さくできる。このため、当該構成により、発光デバイス１の駆動に伴う第１シェル２４のダメージ、ひいては、当該ダメージによる、第１シェル２４における欠陥の形成を低減できる。このため、第１量子ドット２０の外表面の面積を小さくすることにより、当該欠陥において電子と正孔との再結合が発生することに起因する、非発光過程の発生、ひいては、発光デバイス１の発光効率の低下が低減される。
　以上のように、第１量子ドット２０の外表面の面積が小さいことにより、ダメージを受け得る第１量子ドット２０の外表面の面積を低減し、第１量子ドット２０のダメージによる第１量子ドット２０の失活を低減できる。
　ここで、非特許文献１によれば、剛体の球の充填における、ランダム最密充填率の平均値は、おおよそ６３．６６パーセントである。したがって、本実施形態において、発光層８における第１量子ドット２０の体積の割合は、６３．７パーセント以上であることが好ましい。上記構成であれば、第１シェル２４の膜厚と等しい膜厚のシェルを備えた量子ドットをランダムに積層した場合と比較して、発光層８における第１量子ドット２０の密度を向上させることができる。また、上記構成であれば、量子ドットをランダムに積層した場合と比較して、より効率よく、第１量子ドット２０の外表面の面積を低減できる。
　ここで、発光層８における第１量子ドット２０全てが、第１シェル２４を介して接続するために必要な条件について説明する。
　第１量子ドット２０が、平面上に、ｍ行ｎ列に配列していると仮定する。ここで、互いに隣接する第１量子ドット２０が接続しうる位置、すなわち、ｍ行ｎ列に配列した格子点同士の間の個数は、ｍ×（ｎ－１）＋ｎ×（ｍ－１）＝２ｍｎ－ｍ－ｎとなる。
　また、同一平面上の全ての第１量子ドット２０が、第１シェル２４を介して接続している場合に、互いに接続している第１量子ドット２０の組数が最小であるとする。このような場合の１例として、全ての行間において、全ての互いに隣接する量子ドットの組が接続し、全ての列間のそれぞれにおいて、何れか１組の互いに隣接する量子ドット同士が接続している例が挙げられる。このような場合、互いに隣接する第１量子ドット２０が接続している位置の個数は、ｍ×（ｎ－１）＋１×（ｍ－１）＝ｍｎ－１となる。
　したがって、上述した条件の場合、全ての第１量子ドット２０が第１シェル２４を介して接続しうる位置に対する、実際に第１量子ドット２０同士が第１シェル２４を介して接続している位置の割合は、（ｍｎ－１）／（２ｍｎ－ｍ－ｎ）となる。
　ここで、実際の発光デバイス１の発光層８に含まれる第１量子ドット２０の個数は非常に膨大であるため、ｍおよびｎは何れも十分に大きいとみなすことができる。このため、ｍおよびｎを正に発散させると、上述した割合は、おおよそ０．５と導出できる。
　ゆえに、同一平面上の全ての第１量子ドット２０が、第１シェル２４を介して接続し、全ての互いに隣接する第１量子ドット２０の組のうち、第１シェル２４を介して接続している組が最小である場合、当該組は全ての組のうちの５０パーセント程度であるとみなせる。したがって、全ての互いに隣接する第１量子ドット２０の組のうち、第１シェル２４を介して接続している組が５０パーセントを超えた場合には、積層された各層における全ての第１量子ドット２０が、第１シェル２４を介して接続している蓋然性が高いといえる。
　全ての第１量子ドット２０が、第１シェル２４を介して接続している場合には、第１量子ドット２０を１つの原子とみなした場合、第１量子ドット２０は、第１量子ドット２０同士が第１シェル２４によって接続された結晶構造を形成しているとみなせる。当該構成により、より効率よく、第１量子ドット２０の外表面の面積を低減できる。ゆえに、第１量子ドット２０において、互いに隣接する第１量子ドット２０同士が、第１シェル２４の結晶構造により接続している比率が、５０パーセントよりも高く、１００パーセント以下であることが好ましい。
　本実施形態においては、アレイ基板３、第１電極４、エッジカバー１４、および第１電荷輸送層６の形成後に、発光層８の形成を行う。このため、アレイ基板３、第１電極４、エッジカバー１４、および第１電荷輸送層６は、上述した加熱工程における加熱に対する耐熱性を有した材料を含むことが好ましい。
　アレイ基板３は、例えば、十分に高い歪点を有する、アルカリガラス等を含むガラス基板であってもよい。また、アレイ基板３は、ポリイミド等、ガラス転移温度の高い有機材料を含む有機基板であってもよい。
　また、例えば、発光素子層２がボトムエミッション型の発光素子を形成し、第１電極４が陽極である場合、第１電極４にはＩＴＯが一般的に使用される。しかしながら、上述した加熱工程における加熱による比抵抗の上昇を低減するために、第１電極４は、ＦＴＯとＩＴＯとの複合材料等、耐熱性の高い材料を含むことが好ましい。また、第１電荷輸送層６が正孔輸送層である場合には、ＮｉＯ、ＭｇＮｉＯ、Ｃｒ２Ｏ３、Ｃｕ２Ｏ、またはＬｉＮｂＯ３等、有機材料よりも耐熱性の高い無機材料を含むことが好ましい。
　なお、ある程度の高さおよび傾斜を有する形状を実現するために、エッジカバー１４には、一般的に、有機材料が用いられる。本実施形態においては、上述した加熱工程の加熱によるダメージを低減する観点から、エッジカバー１４は、ポリイミド等、ガラス転移温度の高い有機材料を含むことが好ましい。
　また、第２電荷輸送層１０および第２電極１２は、発光層８の形成後に形成される。このため、第２電荷輸送層１０および第２電極１２の材料には、上述した加熱工程における加熱に対する耐熱性を有していない材料を採用することが可能である。例えば、第２電荷輸送層１０は、従来公知の電子輸送層に使用される材料を含んでいてもよく、第２電極１２は、従来公知の陰極に使用される材料を含んでいてもよい。
　〔実施形態２〕
　図７Ａは、本実施形態に係る発光デバイス１の概略上面図である。図７Ｂは、図７Ａにおける、Ａ－Ａ線矢視断面図である。図７Ｃは、図７Ｂにおける、領域Ｂにおける拡大断面図である。
　本実施形態に係る発光デバイス１は、前実施形態に係る発光デバイス１と比較して、発光素子層２の各層の積層順が逆転している点を除いて、同一の構成を備えていてもよい。すなわち、本実施形態に係る発光素子層２は、第２電極１２上に、第２電荷輸送層１０と、発光層８と、第１電荷輸送層６と、第１電極４とを、下層から順次積層して備える。
　ここで、本実施形態に係る発光デバイス１では、第２電極１２および第２電荷輸送層１０のそれぞれは、エッジカバー１４によって分離されている。すなわち、本実施形態においては、第２電極１２は、エッジカバー１４によって、第１発光素子２Ｒ用の第２電極１２Ｒ、第２発光素子２Ｇ用の第２電極１２Ｇ、および第３発光素子２Ｂ用の第２電極１２Ｂに分離されている。また、第２電荷輸送層１０は、エッジカバー１４によって、第１発光素子２Ｒ用の第２電荷輸送層１０Ｒ、第２発光素子２Ｇ用の第２電荷輸送層１０Ｇ、および第３発光素子２Ｂ用の第２電荷輸送層１０Ｂに分離されている。
　なお、本実施形態においては、第１電荷輸送層６と、第１電極４とは、エッジカバー１４によって分離されず、共通して形成されている。
　本実施形態においては、第１電極４は透明電極であり、第２電極１２は反射電極であってもよい。このため、発光層８からの光は、第１電荷輸送層６および第１電極４を透過して、発光面ＤＳから発光デバイス１の外部に出射される。このため、発光デバイス１は、トップエミッション型の発光デバイスとして構成されている。このため、本実施形態において、アレイ基板３は、必ずしも透明基板である必要はない。
　本実施形態に係る発光デバイス１は、図２に示す各工程を、ステップＳ１、ステップＳ７、ステップＳ３、ステップＳ６、ステップＳ５、ステップＳ４、ステップＳ２の順に、前実施形態と同様に実施することにより製造できる。このため、本実施形態においては、アレイ基板３、第２電極１２、エッジカバー１４、および第２電荷輸送層１０の形成後に、発光層８の形成を行う。このため、アレイ基板３、第２電極１２、エッジカバー１４、および第２電荷輸送層１０は、上述した加熱工程における加熱に対する耐熱性を有した材料を含むことが好ましい。
　例えば、発光素子層２がトップエミッション型の発光素子を形成し、第２電極１２が陰極である場合、第２電極１２は、上述した加熱工程における加熱に対する耐熱性を高める観点から、融点の高い金属材料を含むことが好ましい。例えば、第２電極１２は、Ａｌ、またはＡｇ等の金属、あるいは、ＡｇＭｇ等の金属間化合物を含むことが好ましい。また、第２電荷輸送層１０が電子輸送層である場合には、ＭｇＯ等、有機材料よりも耐熱性の高い無機材料を含むことが好ましい。なお、上述した材料は、一般に、陰極材料および電子輸送層材料として使用される材料でもある。
　また、第１電荷輸送層６および第１電極４は、発光層８の形成後に形成される。このため、第１電荷輸送層６および第１電極４の材料には、上述した加熱工程における加熱に対する耐熱性を有していない材料を採用することが可能である。例えば、第１電荷輸送層６は、従来公知の正孔輸送層に使用される材料を含んでいてもよく、第１電極４は、ＩＴＯ等、従来公知の陽極に使用される、透明の導電性材料を含んでいてもよい。
　本実施形態に係る発光デバイス１は、前実施形態に係る発光デバイス１と比較して、発光素子層２の各層の材料を、従来使用される材料から変更する必要性が低い。このため、本実施形態に係る発光デバイス１は、前実施形態に係る発光デバイス１と比較して、材料選択の自由度を改善することができる。
　〔実施形態３〕
　図８Ａは、本実施形態に係る発光デバイス１の概略上面図である。図８Ｂは、図８Ａにおける、Ａ－Ａ線矢視断面図である。図８Ｃは、図８Ｂにおける、領域Ｂの拡大断面図である。
　本実施形態に係る発光デバイス１は、前実施形態に係る発光デバイス１と比較して、発光層８が無機化されている点が異なり、当該異なる点を除いて、同一の構成を備えていてもよい。
　本実施形態において発光層８は、コア２２と、シェル層２４Ａとを備えている。シェル層２４Ａは、第１シェル２４（図１Ｃ参照）と同じ材料により形成される層であり、コア２２の空隙を充填している。また、シェル層２４Ａは、コア２２の外表面において、コア２２と配位結合している。本実施形態においては、発光層８に含まれる量子ドットは、コア２２の周囲にシェルをエピタキシャル成長させていない、実質的にコア２２のみからなる量子ドット（コア型の量子ドット）である。
　本実施形態では、隣接するコア２２の間には、シェル層２４Ａが介在している。すなわち、隣接するコア２２同士は、それぞれ分離されている。ただし、複数のコア２２のうち、少なくとも一組の互いに隣接するコア２２同士は、互いに接続されていてもよい。
　本実施形態に係る発光デバイス１は、図２に示す各工程のうち、ステップＳ５、すなわち、発光層形成工程を除いて、同一の方法によって製造される。ここで、本実施形態に係る発光デバイス１の発光層形成工程について、図９から図１３を参照して、より詳細に説明する。
　図９は、本実施形態における量子ドット層形成工程にあたる、発光層形成工程について説明するためのフローチャートである。図１０は、当該発光層形成工程における、経過時間と温度との関係を説明するためのグラフである。図４と同様に、図１０における実線は、アレイ基板３の周囲の雰囲気温度を示し、破線は、アレイ基板３上のコア２２の周囲の温度を示している。図１１Ａから図１３は、当該発光層形成工程を説明するための工程断面図である。
　本実施形態に係る発光層形成工程において、ステップＳ１０からステップＳ１２までは、前実施形態において説明した方法と同一の方法を実行する。ステップＳ１２の完了時点において、図１１Ａに示すように、第１電荷輸送層６の上層には、第１量子ドット２０およびリガンド１８が形成されている。なお、リガンド１８中に、さらに、第２量子ドット１７が形成されていてもよい。
　本実施形態においては、ステップＳ１２に次いで、さらに雰囲気温度を上昇させて、雰囲気温度が第３温度Ｔ３以上となるように、雰囲気を加熱する、第３加熱工程を実施する（ステップＳ１３）。第３温度Ｔ３は、第２温度Ｔ２よりも高く、かつ、リガンド１８の沸点に相当する。例えば、リガンド１８が前述のＴＯＰＯである場合、第３温度Ｔ３は、摂氏４１１．２度である。なお、ステップＳ１２の後、ステップＳ１３の前に、ステップＳ１３Ａ（図３）の降温工程を行うことで、リガンド１８を層状に硬化させてもよい。これにより、液状のリガンド１８とは異なり、層状のリガンド１８内への異物の混入を抑制することができる。
　第３加熱工程における雰囲気の加熱により、第１量子ドット２０の周囲温度が第３温度Ｔ３に到達すると、リガンド１８の気化が開始し、第１量子ドット２０の周囲温度がしばらく第３温度Ｔ３を維持する。これにより、第３加熱工程において、図１１Ｂに示すように、リガンド１８が気化する。
　ステップＳ１３に次いで、雰囲気温度を第３温度Ｔ３よりも低下させる降温工程を実施する（ステップＳ１４）。
　本実施形態においては、降温工程により、雰囲気温度が温度ＴＡよりも低い温度ＴＢとなるまで冷却を実施する。温度ＴＢは、温度Ｔ０よりも高くてもよく、あるいは、温度Ｔ０と同一であってもよい。雰囲気温度が低下する際、第１量子ドット２０の周囲の温度も追従する。降温工程の完了時点において、図１１Ｂに示すように、第１電荷輸送層６の上層には、複数の第１量子ドット２０が層状に形成されている。
　降温工程により、雰囲気温度が温度ＴＢに到達した後、図１１Ｃに示すように、第２溶液４０をアレイ基板３と重畳する位置に塗布する、第２塗布工程を実施する（ステップＳ１５）。第２塗布工程により、図１１Ｃに示すように、第１量子ドット２０の周囲の空隙の少なくとも一部が、第２溶液４０によって充填されてもよい。
　第２溶液４０は、第２溶媒４２と、有機材料（第２リガンド）４４と、第２無機物前駆体４６とを含む。第２溶媒４２は、第１溶媒３２と同一であってもよく、ヘキサンであってもよい。有機材料４４は、従来公知の量子ドットのリガンドに使用される有機材料であってもよく、リガンド１８の材料と同一であってもよい。第２無機物前駆体４６は、第１シェル２４と同じ材料を含む。すなわち、第２無機物前駆体４６は、第１無機物前駆体３０と同じ材料により構成されている。
　次いで、第２溶液４０が塗布されたアレイ基板３の加熱を再開する。ここで、雰囲気を、図１０に示す第４温度Ｔ４以上に加熱することにより、第４加熱工程を実施する（ステップＳ１６）。
　第４温度Ｔ４は、有機材料４４の融点と、第２溶媒４２の沸点とのうちの、高い温度である。なお、図４に示す温度ＴＣは、有機材料４４の融点と、第２溶媒４２の沸点とのうちの、低い温度である。また、第４温度Ｔ４および温度ＴＣは、温度Ｔ０より高い。なお、第４温度Ｔ４は第１温度Ｔ１と同一であってもよく、温度ＴＣは温度ＴＡと同一であってもよい。
　雰囲気温度が、温度Ｔ０から温度ＴＣになるまでは、図１０に示すように、第１量子ドット２０の周囲温度は、雰囲気温度の上昇に追従する。しかしながら、第１量子ドット２０の周囲温度が温度ＴＣまで上昇し、有機材料４４の溶融または第２溶媒４２の蒸発のうちの一方が開始すると、第１量子ドット２０の周囲温度は、しばらく温度ＴＣを維持する。
　さらに雰囲気の加熱を進めることにより、有機材料４４の溶融または第２溶媒４２の蒸発のうちの一方が終了し、再び第１量子ドット２０の周囲温度が上昇し始める。次いで、第１量子ドット２０の周囲温度が第４温度Ｔ４まで上昇し、有機材料４４の溶融または第２溶媒４２の蒸発のうちの他方が開始すると、第１量子ドット２０の周囲温度は、しばらく第４温度Ｔ４を維持する。
　これにより、第４加熱工程によって、有機材料４４の溶融および第２溶媒４２の蒸発が完了する。第４加熱工程の完了後、図１２Ａに示すように、アレイ基板３上から第２溶媒４２が気化し、溶融した有機材料４４中においては、第１量子ドット２０の周囲に、第２無機物前駆体４６が分散している。第２無機物前駆体４６は、第１量子ドット２０同士の隙間にも分散している。
　次いで、アレイ基板３の加熱を、雰囲気温度が、図１０に示す第５温度Ｔ５になるまで継続する。ここで、雰囲気温度が第５温度Ｔ５に到達した時点から、加熱条件を調節し、雰囲気温度を第５温度Ｔ５付近に維持する、第５加熱工程を実施する（ステップＳ１７）。
　有機材料４４の溶融および第２溶媒４２の蒸発が完了した後、第１量子ドット２０の周囲温度は、第４温度Ｔ４から上昇し、第５温度Ｔ５に到達する。ここで、雰囲気温度が第５温度Ｔ５に維持されているために、第５温度Ｔ５に到達後の第１量子ドット２０の周囲温度についても、第５温度Ｔ５に維持される。
　第５温度Ｔ５は、第４温度Ｔ４より高く、第２無機物前駆体４６が、熱化学反応により、第１シェル２４の周囲にエピタキシャル成長するための温度である。このため、第１量子ドット２０の周囲温度が第５温度Ｔ５に維持されている間、第１シェル２４の周囲に、第２無機物前駆体４６が、次第にエピタキシャル成長する。これにより、図１２Ｂに示すように、隣接する第１量子ドット２０の第１シェル２４同士の隙間が埋まり、各第１シェル２４が層状につながったシェル層２４Ａが形成される。
　以上により、図１２Ｂに示すように、コア２２とシェル層２４Ａとを備えた層が形成される。なお、第５加熱工程において、シェル層２４Ａが形成されることにより、溶融した有機材料４４がシェル層２４Ａの上層へ押し出されるため、シェル層２４Ａの上層に有機材料４４が残留する。
　次いで、さらに雰囲気温度を上昇させて、雰囲気温度が第６温度Ｔ６以上となるように、雰囲気を加熱する、第６加熱工程を実施する（ステップＳ１８）。第６温度Ｔ６は、第５温度Ｔ５よりも高く、かつ、有機材料４４の沸点に相当する。
　第６加熱工程における雰囲気の加熱により、第１量子ドット２０の周囲温度が第６温度Ｔ６に到達すると、有機材料４４の蒸発が開始し、第１量子ドット２０の周囲温度がしばらく第６温度Ｔ６を維持する。これにより、第６加熱工程において、有機材料４４が気化し、図１３に示すように、有機材料４４が除去される。以上により、本実施形態における発光層形成工程が完了する。
　本実施形態に係る発光デバイス１においては、コア２２の周囲にシェル層２４Ａが層状に形成されている。換言すると、隣接するコア２２同士の空隙がシェル層２４Ａにより充填されている。これにより、本実施形態においては、発光層８は無機化されている。
　〔実施形態４〕
　実施形態１、２において説明した各加熱工程は、アレイ基板３の周囲の雰囲気を加熱することでコア２２を加熱するのではなく、アレイ基板３のコア２２に光を照射することにより、直接、コア２２を発熱させてもよい。
　本実施形態に係る発光デバイス１は、図２に示す各工程のうち、ステップＳ５、すなわち、発光層形成工程を除いて、同一の方法によって製造される。本実施形態に係る発光デバイス１の発光層形成工程について、図５Ａ～図６Ｂ、図１４および図１５を参照して説明する。
　図１４は、本実施形態における量子ドット層形成工程にあたる、発光層形成工程について説明するためのフローチャートである。
　図１５は、当該発光層形成工程における、経過時間と温度との関係を説明するためのグラフである。図１５において、横軸は、発光層形成工程の経過時間、縦軸は温度を表している。図１５における実線は、アレイ基板３上のコア２２の温度を示し、破線は、当該コア１１の周囲の温度を示し、点線は、コア２２の周囲に配されたリガンド１８を除く、リガンド１８の温度を示している。
　発光層形成工程までにおいて、図５Ａに示すように、第１電荷輸送層６までが、アレイ基板３上に形成されている。発光層形成工程において、はじめに、図５Ｂに示す第１溶液２８をアレイ基板３と重畳する位置に塗布する、第１塗布工程を実施する（ステップＳ１０）。第１塗布工程は、図１５に示す、温度Ｔ０の雰囲気温度下において行う。
　次いで、アレイ基板３上の第１溶液２８に対し、紫外線等の光を照射する、光照射を行い、粒体１６を加熱する、第１加熱工程を実施する（ステップＳ１１Ｂ）。ステップＳ１１Ｂの第１加熱工程においては、粒体１６を、粒体１６が図１５に示す第１温度Ｔ１ａ以上となるまで加熱する。
　図１５に示す第１温度Ｔ１ａは、リガンド１８の融点および第１溶媒３２の沸点よりも、高い温度である。なお、図１５に示す温度ＴＡａは、リガンド１８の融点であり、温度ＴＢａは、第１溶媒３２の沸点である。また、第１温度Ｔ１ａおよび温度ＴＡａは、温度Ｔ０より高い。なお、温度ＴＡａが第１溶媒３２の沸点であり、温度ＴＢａがリガンド１８の融点であってもよい。
　なお、リガンド１８がＴＯＰＯであり、第１溶媒がヘキサンである場合、温度ＴＡａはＴＯＰＯの融点であり、第１温度Ｔ１ａはヘキサンの沸点である。
　粒体１６の温度が、温度Ｔ０から温度ＴＡａになるまでは、図１５に示すように、粒体１６の周囲温度は、粒体１６の温度の上昇にわずかに遅れて追従する。しかしながら、粒体１６の周囲温度が温度ＴＡａまで上昇し、第１溶媒３２の蒸発のうちの一方が開始すると、粒体１６の周囲温度は、しばらく温度ＴＡａを維持する。
　さらに第１加熱工程を進めることにより、リガンド１８の溶融が終了し、再び粒体１６の周囲温度が上昇し始める。次いで、粒体１６の周囲温度が温度ＴＢａまで上昇し、リガンド１８の溶融または第１溶媒３２の蒸発のうちの他方が開始すると、粒体１６の周囲温度は、しばらく第１温度Ｔ１ａを維持する。
　これにより、第１加熱工程によって、リガンド１８の溶融および第１溶媒３２の蒸発が完了する。第１温度Ｔ１ａが第１溶媒３２の沸点である場合、第１加熱工程において、リガンド１８が溶融した後に、第１溶媒３２が気化する。一方、第１温度Ｔ１ａがリガンド１８の融点である場合、第１加熱工程において、第１溶媒３２が気化した後に、リガンド１８が溶融する。
　第１加熱工程の完了後、図６Ａに示すように、アレイ基板３上から第１溶媒３２が気化し、溶融したリガンド１８中においては、コア２２と第１無機物前駆体３０とが分散している。
　次いで、アレイ基板３の温度をリガンド１８の融点以下まで降温させる、第１降温工程を実施する（ステップＳ１２Ｂ）。第１降温工程は、アレイ基板３を冷却環境下で保管することにより行われてもよく、第１加熱工程を停止することにより、自然冷却されるものであってもよい。
　第１降温工程を進めることで、先ず、コア２２の温度は第１温度Ｔ１ａから温度ＴＡａまで降温される。コア２２の温度が温度ＴＡａに到達すると、溶融したリガンド１８の固化が開始する。そして、リガンド１８の固化が完了するまでコア２２の周囲温度は温度ＴＡａに維持される。そして、さらに第１降温工程を進めることで、リガンド１８の固化が完了し、その後、コア２２の周囲温度は、コア２２の温度の降温にわずかに遅れて追従し、温度Ｔ０に達する。
　次いで、アレイ基板３上の第１溶液２８を塗布した位置に対し、第２光照射を行い、コア２２を加熱する、第２加熱工程を実施する（ステップＳ１３Ｂ）。第２加熱工程においては、第２光照射を、コア２２の温度が、図１５に示す第２温度Ｔ２ａになるまで継続する。第２光照射においては、第１加熱工程における光照射と同様に、紫外光を照射してもよく、また、第１加熱工程において照射される光よりも、単位時間当たりのエネルギー量が大きい光を照射してもよい。
　第２加熱工程を進めると、コア２２の温度は、先ず、温度ＴＡａに達する。温度ＴＡａに達すると、固化したリガンド１８のうちのコア２２周囲のリガンド１８は、再び溶融する。そして、コア２２の周囲温度は、コア２２周囲のリガンド１８の溶融が完了するまで温度ＴＡａに維持され、コア２２の温度にわずかに遅れて追従する。ここで、第１溶媒３２は、既に蒸発している。このため、コア２２の周囲温度は、温度ＴＢａによる影響を受けない。
　次いで、第２加熱工程において、コア２２の温度が第２温度Ｔ２ａに到達した時点から、コア２２の温度を第２温度Ｔ２ａ付近に維持する。ここでは、第１加熱工程における光照射および第２光照射と同様に、紫外光を照射してもよく、また、第２光照射において照射される光よりも、単位時間当たりのエネルギー量が小さい光を照射してもよい。ここでは、コア２２の温度が第２温度Ｔ２ａに維持されているために、第２温度Ｔ２ａに到達後のコア２２の周囲温度についても、第２温度Ｔ２ａに維持される。
　なお、本実施形態における各加熱工程において、コア２２の発熱とアレイ基板３の周囲環境への放熱との収支が釣り合う場合には、コア２２の周囲の温度が、ある温度において略一定となる。
　第２温度Ｔ２ａは、第１温度Ｔ１ａより高く、第１無機物前駆体３０が、熱化学反応により、コア２２の周囲にエピタキシャル成長するための温度である。このため、コア２２の周囲温度が第２温度Ｔ２ａに維持されている間、コア２２の周囲に、第１無機物前駆体３０が、次第にエピタキシャル成長する。これにより、図６Ｂに示すように、それぞれのコア２２の周囲に、第１シェル２４が形成される。また、リガンド１８中に残留した第１無機物前駆体３０は、リガンド１８中で第１シェル２４と同一材料から構成される第２量子ドット１７となる。第１無機物前駆体３０が、前述した、塩化亜鉛および１－ドデカンチオールを含む場合、第２温度Ｔ２ａは約摂氏２００度である。
　以上により、図６Ｂに示すように、コア２２と第１シェル２４とを備えた第１量子ドット２０が形成される。この後、アレイ基板３に対する光照射を停止し、冷却させることにより、溶融したリガンド１８が再び固化する。これにより、図６Ｂに示す、第１量子ドット２０、第２量子ドット１７およびリガンド１８を備えた発光層８が得られる。
　なお、第１加熱工程（図１４に示すステップＳ１１Ｂ）と、第２加熱工程（図１４に示すステップＳ１３Ｂ）とのうち、何れか一方を、光照射により加熱するのではなく、アレイ基板３を加熱炉等に投入することで、アレイ基板３の周囲の雰囲気を加熱することにより、アレイ基板３を加熱してもよい。
　また、発光層形成工程においては、第１塗布工程において、第１電極４と重畳する位置に第１溶液２８を塗布した後、光照射による第１加熱工程および光照射による第２加熱工程のそれぞれにおいて、レーザー照射による部分露光を行ってもよい。この後、部分露光を行った位置と異なる位置と重畳する位置から、第１溶液２８を除去する除去工程を行ってもよい。これにより、レーザー照射により部分露光された位置のみに、発光層８を形成することができる。
　さらに、発光層形成工程においては、第１塗布工程において、第１電極４と重畳する位置に第１溶液２８を塗布した後、光照射による第１加熱工程および光照射による第２加熱工程のそれぞれにおいて、フォトマスクを使用した部分露光を行ってもよい。
　〔実施形態５〕
　また、実施形態３において説明した各加熱工程は、アレイ基板３の周囲の雰囲気を加熱することでコア２２を加熱するのではなく、アレイ基板３のコア２２に光を照射することにより、直接、コア２２を発熱させてもよい。本実施形態に係る発光デバイス１は、図２に示す各工程のうち、ステップＳ５、すなわち、発光層形成工程を除いて、同一の方法によって製造される。本実施形態に係る発光デバイス１の発光層形成工程について、図１１Ａ～図１３、図１６、および図１７を参照して説明する。
　図１６は、本実施形態における量子ドット層形成工程にあたる、発光層形成工程について説明するためのフローチャートである。図１７は、当該発光層形成工程における、経過時間と温度との関係を説明するためのグラフである。図１５と同様に、図１６における実線は、アレイ基板３上のコア２２の温度を示し、破線は、当該コア２２の周囲の温度を示している。
　本実施形態に係る発光層形成工程において、ステップＳ１０からステップＳ１３Ｂまでは、前実施形態において説明した方法と同一の方法を実行する。ステップＳ１３Ｂの完了時点において、図１１Ａに示すように、第１電荷輸送層６の上層には、第１量子ドット２０と、第２量子ドット１７、およびリガンド１８が形成されている。
　本実施形態においては、ステップＳ１３Ｂに次いで、さらに第３光照射を行い、第１量子ドット２０の温度が第３温度Ｔ３ａ以上となるように、第１量子ドット２０を加熱する、第３加熱工程を実施する（ステップＳ１４Ｂ）。第３光照射においては、光照射による第１加熱工程および光照射による第２加熱工程と同様に、紫外光を照射してもよく、また、第２光照射において照射される光よりも、単位時間当たりのエネルギー量が大きい光を照射してもよい。第３温度Ｔ３ａは、第２温度Ｔ２ａよりも高く、かつ、リガンド１８の沸点に相当する。例えば、リガンド１８が前述のＴＯＰＯである場合、第３温度Ｔ３ａは、摂氏４１１．２度である。なお、第２加熱工程（ステップＳ１３Ｂ）の後、第３加熱工程（ステップＳ１３）の前に、降温工程（ステップＳ１３Ａ（図３））を行うことで、リガンド１８を層状に硬化させてもよい。
　第３加熱工程における第１量子ドット２０の加熱により、第１量子ドット２０の周囲温度が第３温度Ｔ３ａに到達すると、リガンド１８の気化が開始し、第１量子ドット２０の周囲温度がしばらく第３温度Ｔ３を維持する。これにより、第３加熱工程において、図１１Ｂに示すように、リガンド１８が気化する。
　ステップＳ１４Ｂに次いで、光照射を停止し、第１量子ドット２０の温度を第３温度Ｔ３ａよりも低下させる第２降温工程を実施する（ステップＳ１５Ｂ）。
　本実施形態においては、第２降温工程により、第１量子ドット２０の温度が温度ＴＡａよりも低い温度ＴＣａとなるまで冷却を実施する。温度ＴＣａは、温度Ｔ０よりも高くてもよく、あるいは、温度Ｔ０と同一であってもよい。第１量子ドット２０の温度が低下する際、第１量子ドット２０の周囲の温度も追従する。第２降温工程の完了時点において、図１１Ｂに示すように、第１電荷輸送層６の上層には、複数の第１量子ドット２０が層状に形成されている。
　第２降温工程により、第１量子ドット２０の温度が温度ＴＢに到達した後、図１１Ｃに示すように、第２溶液４０をアレイ基板３と重畳する位置に塗布する、第２塗布工程を実施する（ステップＳ１６Ｂ）。
　次いで、アレイ基板３上の第２溶媒４２に対し、紫外線を照射する第４光照射を行い、第１量子ドット２０を再び加熱する、第４加熱工程を実施する（ステップＳ１７Ｂ）。第４加熱工程においては、第１量子ドット２０を、第１量子ドット２０が図１７に示す第４温度Ｔ４ａ以上となるまで加熱する。
　第４温度Ｔ４ａは、有機材料４４の融点と、第２溶媒４２の沸点とのうちの、高い温度である。なお、図１７に示す温度ＴＤａは、有機材料４４の融点と、第２溶媒４２の沸点とのうちの、低い温度である。また、第４温度Ｔ４ａおよび温度ＴＤａは、温度Ｔ０より高い。なお、第４温度Ｔ４ａは第１温度Ｔ１ａと同一であってもよく、温度ＴＤａは温度ＴＡａと同一であってもよい。
　第１量子ドット２０の温度が、温度Ｔ０から温度ＴＤａになるまでは、図１７に示すように、第１量子ドット２０の周囲温度は、第１量子ドット２０の温度の上昇にわずかに遅れて追従する。しかしながら、第１量子ドット２０の周囲温度が温度ＴＤａまで上昇し、有機材料４４の溶融または第２溶媒４２の蒸発のうちの一方が開始すると、第１量子ドット２０の周囲温度は、しばらく温度ＴＤａを維持する。
　さらに第４光照射を進めることにより、有機材料４４の溶融または第２溶媒４２の蒸発のうちの一方が終了し、再び第１量子ドット２０の周囲温度が上昇し始める。次いで、第１量子ドット２０の周囲温度が第４温度Ｔ４ａまで上昇し、有機材料４４の溶融または第２溶媒４２の蒸発のうちの他方が開始すると、量子ドット２０の周囲温度は、しばらく第４温度Ｔ４ａを維持する。
　これにより、第４加熱工程によって、有機材料４４の溶融および第２溶媒４２の蒸発が完了する。第４加熱工程の完了後、図１２Ａに示すように、アレイ基板３上から第２溶媒４２が気化し、溶融した有機材料４４中においては、第１量子ドット２０の周囲に、第２無機物前駆体４６が分散している。第２無機物前駆体４６は、第１量子ドット２０同士の隙間にも分散している。
　次いで、アレイ基板３上の第２溶媒４２を塗布した位置に対し、第５光照射を行い、第１量子ドット２０を加熱する、第５加熱工程を実施する（ステップＳ１８Ｂ）。第５加熱工程においては、第５光照射を、第１量子ドット２０の温度が、図１７に示す第５温度Ｔ５ａになるまで継続する。第５光照射においては、第４光照射と同様に、紫外光を照射してもよく、また、第４光照射において照射される紫外光よりも、単位時間当たりのエネルギー量が大きい紫外光を照射してもよい。さらに、第４光照射と第５光照射とは、連続して実施してもよい。
　次いで、第１量子ドット２０の温度が第５温度Ｔ５ａに到達した時点から、光照射を行い、第１量子ドット２０の温度を第５温度Ｔ５ａ付近に維持する、温度維持工程を実施する（ステップＳ１９Ｂ）。温度維持工程の光照射においては、第４光照射および第５光照射と同様に、紫外光を照射してもよく、また、第５光照射において照射される紫外光よりも、単位時間当たりのエネルギー量が小さい紫外光を照射してもよい。温度維持工程においては、第１量子ドット２０の温度が第５温度Ｔ５ａに維持されているために、第５温度Ｔ５ａに到達後の第１量子ドット２０の周囲温度についても、第５温度Ｔ５ａに維持される。
　第５温度Ｔ５ａは、第４温度Ｔ４ａより高く、第２無機物前駆体４６が、熱化学反応により、第１シェル２４の周囲にエピタキシャル成長するための温度である。このため、第１量子ドット２０の周囲温度が第５温度Ｔ５ａに維持されている間、第１シェル２４の周囲に、第２無機物前駆体４６が、次第にエピタキシャル成長する。これにより、図１２Ｂに示すように、隣接する第１量子ドット２０の第１シェル２４同士の隙間が埋まり、各第１シェル２４が層状につながったシェル層２４Ａが形成される。
　以上により、図１２Ｂに示すように、コア２２とシェル層２４Ａとを備えた層が形成される。なお、温度維持工程において、シェル層２４Ａが形成されることにより、溶融した有機材料４４がシェル層２４Ａの上層へ押し出されるため、シェル層２４Ａの上層に有機材料４４が残留する。
　次いで、さらに第６光照射を行い、第１量子ドット２０の温度が第６温度Ｔ６ａ以上となるように、第１量子ドット２０を加熱する、第６加熱工程を実施する（ステップＳ２０Ｂ）。第６光照射においては、第４光照射、第５光照射、および温度維持工程の光照射と同様に、紫外光を照射してもよく、また、温度維持工程の光照射において照射される光よりも、単位時間当たりのエネルギー量が大きい光を照射してもよい。第６温度Ｔ６ａは、第５温度Ｔ５ａよりも高く、かつ、有機材料４４の沸点に相当する。
　第６加熱工程における第１量子ドット２０の加熱により、第１量子ドット２０の周囲温度が第６温度Ｔ６ａに到達すると、有機材料４４の蒸発が開始し、第１量子ドット２０の周囲温度がしばらく第６温度Ｔ６ａを維持する。これにより、第６加熱工程において、有機材料４４が気化し、図１３に示すように、有機材料４４が除去される。以上により、本実施形態における発光層形成工程が完了する。
　なお、本実施形態においては、光照射による第２加熱工程の実施後、光照射による第３加熱工程を省略し、第２降温工程以降を順次実施してもよい。すなわち、リガンド１８の気化、および有機材料４４の気化を、光照射による第６加熱工程においてまとめて実施してもよい。これにより、光照射をする工程数が低減するため、タクトタイムの減少および製造コストの低減につながる。
　また、これに限られないが、本実施形態においては、第４温度Ｔ４ａが第１温度Ｔ１ａと同一であり、第５温度Ｔ５ａが第２温度Ｔ２ａと同一であり、第６温度Ｔ６ａが第３温度Ｔ３ａと同一である場合の、発光層形成工程について説明した。このような構成は、上述したように、第１溶媒３２と第２溶媒４２とを同一とし、リガンド１８の材料と有機材料４４とを同一とし、第１無機物前駆体３０と第２無機物前駆体４６とを同一とすることにより、簡便に実現できる。
　これにより、第１加熱工程から第３加熱工程までと、第４加熱工程から第６加熱工程までとの間において、各光照射における加熱の基準となる温度を揃えることができる。したがって、上記構成によれば、発光層形成工程全体の簡素化につながる。
　また、第１加熱工程から第６加熱工程（図１６に示すステップＳ１１Ｂ・Ｓ１３Ｂ・Ｓ１４Ｂ・Ｓ１７ＢからＳ２０Ｂ）のうち、少なくとも何れか一つを、光照射により加熱するのではなく、アレイ基板３を加熱炉等に投入することで、アレイ基板３の周囲の雰囲気を加熱することにより、アレイ基板３を加熱してもよい。
　〔変形例〕
　上述した各実施形態においては、第１量子ドット２０を含む量子ドット層が、発光層８である場合について説明を行った。しかしながら、これに限られず、例えば、第１電荷輸送層６または第２電荷輸送層１０が第１量子ドット２０を含む量子ドット層であってもよい。このように、各電荷輸送層が第１量子ドット２０を含む場合、当該第１量子ドット２０は、キャリアを輸送する機能を付与されてもよい。この場合、従来の量子ドットを含む電荷輸送層と比較して、各電荷輸送層における第１量子ドット２０の安定性が向上するため、当該各電荷輸送層のキャリア輸送の効率が改善し、ひいては、発光デバイス１の発光効率の改善につながる。上述した量子ドット２０を含む各電荷輸送層についても、各実施形態における量子ドット層形成工程と同一の手法によって形成することができる。
　また、上述した各実施形態においては、複数の発光素子を備え、発光面ＤＳを有する表示デバイスを例示して、発光デバイス１の構成を説明している。しかしながら、これに限られず、上述した各実施形態における発光デバイス１は、単一の発光素子を備えた発光デバイスであってもよい。
　本発明は上述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。さらに、各実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を組み合わせることにより、新しい技術的特徴を形成することができる。
１　　　　　発光デバイス
２　　　　　発光素子層
２Ｒ　　　　第１発光素子
２Ｇ　　　　第２発光素子
２Ｂ　　　　第３発光素子
４　　　　　第１電極
６　　　　　第１電荷輸送層
８　　　　　発光層（量子ドット層）
１０　　　　第２電荷輸送層
１２　　　　第２電極
１７　　　　第２量子ドット
１８　　　　リガンド（第１リガンド）
２０　　　　第１量子ドット
２２　　　　コア（第１量子ドット）
２４　　　　第１シェル
２８　　　　第１溶液
３０　　　　第１無機物前駆体
３２　　　　第１溶媒
４０　　　　第２溶液
４２　　　　第２溶媒
４４　　　　有機材料（第２リガンド）
４６　　　　第２無機物前駆体

Claims (15)

  1. 　コアおよび前記コアに配位結合する第１リガンドを含む複数の粒体と、第１無機前駆体と、第１溶媒と、を含む第１溶液を、基板と重畳する位置に塗布する第１塗布工程と、
    　前記第１塗布工程の後、前記第１リガンドの融点と前記第１溶媒の沸点とのうち高い方の温度である第１温度以上に、前記第１リガンドおよび前記第１溶媒を加熱する第１加熱工程と、
    　前記第１加熱工程の後、前記第１温度より高く、かつ、前記第１無機物前駆体が前記コアの周囲にエピタキシャル成長し、前記コアを被覆する第１シェルを形成することで複数の第１量子ドットを形成する温度である第２温度まで前記第１無機前駆体を加熱する第２加熱工程と、を有する量子ドット層の製造方法。
  2. 　前記第１加熱工程では、前記基板の周囲の雰囲気温度を上げることで、前記第１リガンドおよび前記第１溶媒を加熱する、請求項１に記載の量子ドット層の製造方法。
  3. 　前記第１加熱工程では、前記コアに光を照射して前記コアを発熱させることで、前記第１リガンドおよび前記第１溶媒を加熱する、請求項１に記載の量子ドット層の製造方法。
  4. 　前記第２加熱工程では、前記基板の周囲の雰囲気温度を上げることで、前記第１無機前駆体を加熱する、請求項１から３の何れか１項に記載の量子ドット層の製造方法。
  5. 　前記第２加熱工程では、前記コアに光を照射して前記コアを発熱させることで、前記第１無機前駆体を加熱する、請求項１から３の何れか１項に記載の量子ドット層の製造方法。
  6. 　前記第２加熱工程において、前記量子ドット層に、前記複数の第１量子ドットを形成し、前記第１シェルと同一材料をコアに含む複数の第２量子ドットを形成する、請求項４または５に記載の量子ドット層の製造方法。
  7. 　前記複数の第１量子ドットそれぞれと、前記複数の第２量子ドットそれぞれとは、分離している、請求項６に記載の量子ドット層の製造方法。
  8. 　前記複数の第１量子ドットは、隣接する前記第１量子ドット同士が分離している、請求項６または７に記載の量子ドット層の製造方法。
  9. 　前記第２量子ドットは、バンドギャップが３．１ｅＶ以上の半導体材料を用いて形成される、請求項６から８の何れか１項に記載の量子ドット層の製造方法。
  10. 　前記第２量子ドットは、エネルギーギャップが３．１ｅＶ未満の半導体材料を用いて形成され、４００ｎｍ以下の発光波長となる粒経を有する、請求項６から８の何れか１項に記載の量子ドット層の製造方法。
  11. 　前記第１加熱工程と前記第２加熱工程との間に、前記第１リガンドを融点以下まで降温させる第１降温工程をさらに有する、請求項４から１０の何れか１項に記載の量子ドット層の製造方法。
  12. 　前記第２加熱工程の後、前記第１リガンドを融点以下まで降温させることで、前記第１リガンドを層状に形成する第２降温工程をさらに有する、請求項４から１１の何れか１項に記載の量子ドット層の製造方法。
  13. 　前記第２加熱工程の後、前記第１リガンドの沸点である第３温度まで前記第１リガンドを加熱し、前記第１リガンドを気化させる第３加熱工程を、さらに有する請求項１から１１の何れか１項に記載の量子ドット層の製造方法。
  14. 　前記第３加熱工程の後、第１無機前駆体と、第２リガンドと、第２溶媒と、を含む第２溶液を、前記基板と重畳する位置に塗布する第２塗布工程と、
    　前記第２塗布工程の後、前記第２リガンドの融点と前記第２溶媒の沸点とのうち高い方の温度である第４温度以上に前記第２リガンドの融点と前記第２溶媒を加熱する第４加熱工程と、
    　前記第４加熱工程の後、前記第４温度より高く、かつ、前記第１無機物前駆体が前記第１シェルの周囲にエピタキシャル成長し、前記第１シェル間の空隙の少なくとも一部を充填する温度である第５温度まで前記第１無機前駆体を加熱する第５加熱工程と、
    　前記第５加熱工程の後、前記第２リガンドの沸点である第６温度まで前記第２リガンドを加熱し、前記第２リガンドを気化させる第６加熱工程と、をさらに有する請求項１３に記載の量子ドット層の製造方法。
  15. 　第１電極を形成する工程と、
    　請求項１から１１の何れか１項に記載の量子ドット層の製造方法により、前記第１電極に重なるように量子ドット層を形成する工程と、
    　前記量子ドット層を介して前記第１電極と重なるように第２電極を形成する工程と、を有する発光デバイスの製造方法。
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