WO2018193893A1 - ポリオレフィン樹脂組成物及びポリオレフィン樹脂組成物成形体 - Google Patents

ポリオレフィン樹脂組成物及びポリオレフィン樹脂組成物成形体 Download PDF

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polyolefin resin
magnesium sulfate
basic magnesium
mass
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加藤　淳一
出光　隆
哲生 高山
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宇部マテリアルズ株式会社
国立大学法人山形大学
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    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
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    • C08K7/00—Use of ingredients characterised by shape
    • C08K7/02—Fibres or whiskers
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    • C08K7/08—Oxygen-containing compounds
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    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L23/00—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers

Definitions

  • the present invention relates to a polyolefin resin composition and a polyolefin resin composition molded body, and particularly to a polyolefin resin composition and a polyolefin resin composition molded body containing a fibrous inorganic filler.
  • Polyolefin resin represented by polypropylene resin
  • polypropylene resin is used as a material for the manufacture of various molded products such as exterior and interior materials for automobiles, exterior materials for household appliances such as refrigerators and washing machines, and trays, shelf boards, and packaging sheets. Widely used. And in order to improve physical properties, such as rigidity and impact resistance, of a molded polyolefin resin composition after molding, it is widely used to use a polyolefin resin composition to which a filler (filler) is added.
  • a filler filler
  • fillers used for such purposes fibrous inorganic fillers and non-fibrous inorganic fillers are common.
  • Patent Document 1 describes a polyolefin resin composition containing a fibrous inorganic filler.
  • This document describes (A) 20 to 60% by weight of a polyolefin resin, (B) fibrous magnesium granulated to have an average particle diameter of 0.1 to 5 mm and a bulk specific gravity of 0.15 to 0.4.
  • a polyolefin resin composition comprising 15 to 60% by weight of oxysulfate and (C) 5 to 40% by weight of glass fiber is disclosed. According to this document, with such a configuration, it is possible to provide a polyolefin resin composition that does not generate a halogen gas during combustion, has excellent flame retardancy, and has high mechanical strength.
  • Patent Document 1 discloses a resin composition containing 30 to 50% by mass of polypropylene resin, 20 to 45% by mass of fibrous magnesium oxysulfate, and 10 to 30% by mass of glass fiber.
  • the total amount of fibrous magnesium oxysulfate and glass fiber is 50% by mass or more.
  • the fibrous magnesium oxysulfate of this document is granulated to have an average particle size of 0.1 to 5 mm.
  • Patent Document 2 discloses that propylene-ethylene block copolymer (a) 40 wt% to 99 wt% and fiber (a) 1 wt% to 60 wt% (however, the total amount of (a) and (b)). Is 100% by weight).
  • a fiber-reinforced polypropylene resin composition is described.
  • the fiber (I) is at least one selected from the group consisting of glass fiber, carbon fiber, whisker and organic fiber having a melting point of 245 ° C. or higher, and basic magnesium sulfate fiber (paragraph 0067) is used as the whisker. Illustrated.
  • Patent Document 2 discloses basic magnesium sulfate fibers as whiskers, but does not describe examples using basic magnesium sulfate fibers in Examples, and does not describe combinations with glass fibers.
  • Patent Document 3 includes a polyolefin resin and fibrous basic magnesium sulfate particles in an amount ranging from 99: 1 to 50:50 by mass ratio, and an average particle diameter of 0.001 to 0.5 ⁇ m.
  • the amount of non-fibrous inorganic fine particles in the range of 0.001 to 50 parts by mass with respect to 100 parts by mass of fibrous basic magnesium sulfate particles and / or 0.0002 to 10 parts by mass with respect to 100 parts by mass of resin.
  • Polyolefin resin compositions are included that are included in amounts in the range of parts. According to this document, by providing such a configuration, it is possible to provide a polyolefin resin composition that enables the production of a resin molded body exhibiting impact resistance and rigidity balanced at a high level.
  • the inventors of the present invention in a resin composition in which a fibrous filler is blended with an olefin polymer, include fibrous basic magnesium sulfate and glass fiber as the fibrous filler. It was found that both the flexural modulus and the Izod impact strength of the polyolefin resin composition molded article were improved by using both in combination and within the predetermined range, and the present invention was completed.
  • the present invention includes (A) an olefin polymer, (B) a fibrous basic magnesium sulfate, and (C) a glass fiber, and is a total of the olefin polymer, the fibrous basic magnesium sulfate, and the glass fiber.
  • the ratio of the total amount of the fibrous basic magnesium sulfate and the glass fiber to the amount (((B + C) / (A + B + C)) ⁇ 100) is in the range of 1 to 42% by mass, the olefin polymer, the fiber
  • the ratio of the total amount of the glass fiber to the total amount of the fibrous basic magnesium sulfate and the glass fiber ((C / (A + B + C)) ⁇ 100) is 40% by mass or less, and the fibrous basic magnesium sulfate and the glass
  • the ratio of the fibrous basic magnesium sulfate to the total amount of fibers ((B / (B + C)) ⁇ 100) is 0.5 to 75 mass.
  • a polyolefin resin composition being in the range of.
  • the fibrous basic magnesium sulfate generally has an average major axis in the range of 5 to 50 ⁇ m and an average minor axis in the range of 0.1 to 2.0 ⁇ m.
  • the present invention is a polyolefin resin composition molded article, which is a molded article of the polyolefin resin composition described above.
  • a polyolefin resin composition capable of improving both the flexural modulus and Izod impact strength of the molded polyolefin resin composition and having a good appearance. Further, according to the present invention, it is possible to provide a polyolefin resin composition molded article having both improved flexural modulus and Izod impact strength and good appearance.
  • the polyolefin resin composition of the present invention contains at least (A) an olefin polymer, (B) fibrous basic magnesium sulfate, and (C) glass fibers.
  • A an olefin polymer
  • B fibrous basic magnesium sulfate
  • C glass fibers
  • Olefin polymer examples include an ethylene polymer, a propylene homopolymer, a random copolymer, a block copolymer, and the like. In particular, a propylene polymer is preferable, and a block copolymer is more preferable. preferable. Only one type of olefin polymer may be used, or two or more types may be mixed and used.
  • the melt flow rate (MFR) of the olefin polymer is usually in the range of 3 to 300 g / 10 min, and preferably in the range of 10 to 100 g / min.
  • the content of the olefin polymer is in the range of 58 to 99% by mass, preferably 60 to 95% by mass, based on the total amount of the polyolefin resin composition.
  • the content of the olefin polymer is less than 58% by mass, the proportion of the olefin polymer contained in the polyolefin resin composition is relatively low and the proportion of the fibrous filler is relatively high.
  • the polyolefin resin composition molded body obtained in this manner is poor in flexibility.
  • content of an olefin polymer will fall below 56 mass%, since a fibrous filler will increase relatively, the number of the fibrous fillers which protrude from the surface will increase, and an external appearance will deteriorate easily.
  • the content of the olefin polymer exceeds 99% by mass, the ratio of the fibrous filler becomes relatively low, so that the Izod impact strength and the flexural modulus are likely to be low.
  • Fibrous basic magnesium sulfate can be obtained by hydrothermal synthesis using, for example, magnesium hydroxide and magnesium sulfate produced from seawater as raw materials. Fibrous basic magnesium sulfate generally has an average major axis in the range of 5 to 50 ⁇ m, and preferably in the range of 10 to 30 ⁇ m. The fibrous basic magnesium sulfate generally has an average minor axis in the range of 0.1 to 2.0 ⁇ m, and preferably in the range of 0.2 to 1.0 ⁇ m.
  • Fibrous basic magnesium sulfate generally has an average aspect ratio (average major axis / average minor axis) of 2 or more, preferably 5 or more, particularly preferably 5 to 50.
  • the average major axis and the average minor axis of the fibrous basic magnesium sulfate can be calculated from the average values of the major axis and the minor axis of 100 particles measured from an enlarged image by a scanning electron microscope (SEM).
  • SEM scanning electron microscope
  • the fibrous basic magnesium sulfate may be an aggregate or a combination of a plurality of fibrous particles.
  • the content of fibrous basic magnesium sulfate is usually in the range of 0.01 to 31.5% by mass, preferably in the range of 0.01 to 20% by mass, based on the total amount of the polyolefin resin composition. A range of 0.05 to 15% by mass is more preferable. If the content of fibrous basic magnesium sulfate is less than 0.01% by mass, the proportion of fibrous basic magnesium sulfate contained in the polyolefin resin composition becomes relatively low, and the polyolefin obtained by molding this The resin composition molded product tends to have low Izod impact strength and flexural modulus.
  • Glass fiber Generally used glass fiber can be used. Moreover, there is no restriction
  • Glass fibers generally have an average major axis in the range of 0.5 to 20 mm, and preferably in the range of 1 to 10 mm.
  • the glass fiber generally has an average minor axis in the range of 1 to 50 ⁇ m, and preferably in the range of 5 to 30 ⁇ m.
  • Glass fibers generally have an average aspect ratio (average major axis / average minor axis) of 2 or more, preferably 4 to 20.
  • the average major axis and the average minor axis of the glass fiber can be calculated from the result of measurement with a scanning electron microscope, similarly to the above-described fibrous basic magnesium sulfate.
  • Glass fiber that has not been surface-treated can be used, but glass fiber that has been surface-treated with a surface treatment agent for the purpose of increasing mechanical strength may be used.
  • the surface treatment agent include epoxy silanes such as ⁇ -glycidoxypropyltrimethoxysilane, vinyl silanes such as vinyltrichlorosilane, and silane coupling agents such as ⁇ -aminopropyltriethoxysilane.
  • the content of the glass fiber is usually in the range of 1 to 40% by mass, preferably in the range of 2 to 40% by mass, and more preferably in the range of 2 to 38% by mass with respect to the total amount of the polyolefin resin composition. .
  • the glass fiber content is less than 1% by mass, the ratio of the glass fibers contained in the polyolefin resin composition is relatively low, and the polyolefin resin composition molded product obtained by molding this has an Izod impact strength. Any of the flexural modulus tends to be low.
  • the glass fiber content exceeds 40% by mass, the ratio of the glass fibers contained in the polyolefin resin composition becomes relatively high, which tends to cause poor appearance.
  • the ratio of the total amount of (B) fibrous basic magnesium sulfate and (C) glass fiber to the total amount of (A) olefin polymer, (B) fibrous basic magnesium sulfate and (C) glass fiber (the following formula 1 Is within the range of 1 to 42% by mass, and more preferably within the range of 7 to 42% by mass. ((B + C) / (A + B + C)) ⁇ 100 (1) (Here, A, B, and C represent the contents of the olefin polymer, fibrous basic magnesium sulfate, and glass fiber, respectively, contained in the polyolefin resin composition.)
  • the ratio of the content of the fibrous filler contained in the polyolefin resin composition is relatively low.
  • the flexural modulus and Izod impact strength (particularly the flexural modulus) of the resulting molded polyolefin resin composition are likely to be low.
  • the value of the above formula 1 exceeds 42% by mass, the ratio of the content of the fibrous filler contained in the polyolefin resin composition becomes relatively high, so that the resulting molded polyolefin resin composition has a poor appearance. It is easy to become.
  • the ratio of the total amount of glass fibers to the total amount of olefin polymer, fibrous basic magnesium sulfate and glass fibers is 40% by mass or less. (C / (A + B + C)) ⁇ 100 (2) (Here, A, B, and C are the same as in the above formula 1.)
  • the ratio of (B) fibrous basic magnesium sulfate to the total amount of (B) fibrous basic magnesium sulfate and (C) glass fibers is 0.5 to 75% by mass. Is more preferably in the range of 3 to 45% by mass. (B / (B + C)) ⁇ 100 (Here, B and C are the same as in Equation 1 above.)
  • the ratio of the fibrous basic magnesium sulfate contained in the fibrous filler is relatively low, so that the Izod impact strength of the obtained polyolefin resin composition molded article is It tends to be low.
  • the value of the above formula 3 exceeds 75% by mass, the ratio of the content of fibrous basic magnesium sulfate contained in the fibrous filler becomes relatively high, and the flexural elasticity of the resulting molded polyolefin resin composition The rate tends to be low.
  • the polyolefin resin composition can be blended with other components as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • Other components include, for example, antioxidants, ultraviolet absorbers, pigments, anti-static agents, copper damage inhibitors, flame retardants, neutralizers, foaming agents, plasticizers, nucleating agents, anti-bubble agents, and crosslinking agents. And so on.
  • content of another component 11 mass% or less of the whole polyolefin resin composition is preferable, and 0.1 mass% or less is more preferable.
  • the molded article of the polyolefin resin composition of the present invention is obtained by molding the above-described polyolefin resin composition.
  • the molded article of the polyolefin resin composition of the present invention has excellent properties that both the Izod impact strength and the flexural modulus are high and the appearance is also good.
  • Izod impact strength is an index representing the strength of the polyolefin resin composition molded article against impact.
  • the value of the Izod impact strength in this specification can be defined as the result of measurement by the method described in the examples described later. Specifically, it is a result of measurement using a notching machine and a method in accordance with JISK7110.
  • the flexural modulus is an index representing the difficulty of deformation of the polyolefin resin composition molded body.
  • the value of the flexural modulus in this specification can be defined as the result of measurement by the method described in the examples described later. Specifically, it is the result of using a universal testing machine and measuring by a method based on JISK7171.
  • the appearance represents the smoothness of the surface of the molded polyolefin resin composition.
  • the appearance in this specification can be defined as the result of measurement by the method described in the examples described later. Specifically, it is a result of photographing the surface of the molded body using a digital microscope and visually evaluating the roughness of the surface.
  • the polyolefin resin composition molded body can be produced by molding the above-described polyolefin resin composition.
  • a method for molding a polyolefin resin composition each component constituting the polyolefin resin composition is mixed to produce a polyolefin resin composition, a method for molding this, a master batch pellet and a dilution pellet (diluent), A method of preparing a polyolefin resin composition by melting and kneading and molding it, or a method of mixing a master batch pellet and a diluted pellet and directly molding the mixture with a molding machine can be used.
  • the resin containing the olefin polymer mentioned above can be mentioned.
  • the molding machine used for molding include a rolling molding machine (such as a calendar molding machine), a vacuum molding machine, an extrusion molding machine, an injection molding machine, a blow molding machine, and a press molding machine.
  • Example 1 95 parts by mass of polypropylene resin [MFR (temperature 230 ° C., load 2.16 kg): 52 g / min], fibrous basic magnesium sulfate particles (MOS A-1, manufactured by Ube Materials Co., Ltd., average major axis: 15 ⁇ m, 2.5 parts by mass of average minor axis: 0.5 ⁇ m), 2.5 glass fibers (CS (F) 3-PE-960S, manufactured by Nittobo Co., Ltd., fiber length: 3 mm, fiber minor axis: 13 ⁇ m) It mixed in the ratio of the mass part.
  • MFR temperature 230 ° C., load 2.16 kg
  • MOS A-1 fibrous basic magnesium sulfate particles
  • CS (F) 3-PE-960S manufactured by Nittobo Co., Ltd., fiber length: 3 mm, fiber minor axis: 13 ⁇ m
  • the kneaded product was extruded into strands and then cut to obtain polypropylene resin composition pellets containing fibrous basic magnesium sulfate particles and glass fibers.
  • Examples 2 to 24 Polypropylene resin composition pellets were obtained in the same manner as in Example 1 except that the blending amounts of polypropylene resin, glass fiber, and fibrous basic magnesium sulfate particles were changed to the ratios shown in Table 1.
  • Comparative Example 1 Polypropylene resin composition pellets were obtained in the same manner as in Example 1 except that 95 parts by mass of the polypropylene resin, 5 parts by mass of the fibrous basic magnesium sulfate particles were used, and no glass fiber was added.
  • Comparative Examples 2-10 Polypropylene resin composition pellets were obtained in the same manner as in Comparative Example 1 except that the blending amounts of the polypropylene resin, glass fiber, and fibrous basic magnesium sulfate particles were changed to the ratios shown in Table 1.
  • A Blending amount of polypropylene resin (unit: parts by mass)
  • B Blending amount of fibrous basic magnesium sulfate particles (unit: parts by mass)
  • C Compounding amount of glass fiber (unit: part by mass)
  • B / (B + C) Blending ratio of fibrous basic magnesium sulfate particles when the blending amount of glass fiber and fibrous basic magnesium sulfate particles is 100 parts by mass (unit: mass%)
  • the polypropylene resin composition pellets obtained in Examples and Comparative Examples were injection molded using a small injection molding machine (C. Mobile0813, manufactured by Shinsei Servic Co., Ltd.) to prepare test pieces.
  • the test piece was a strip shape having a length of 50 mm, a width of 5 mm, and a thickness of 2 mm.
  • the Izod impact strength and flexural modulus were measured by the following method using the prepared test piece.
  • -Izod impact strength It measured by the method based on JISK7110 using the notching machine (made by Imoto Seisakusho Co., Ltd.).
  • -Flexural modulus A three-point bending test was performed using a universal testing machine (manufactured by Imada Co., Ltd.), and the obtained deflection curve was measured by a method according to JISK7171. The distance between fulcrums was 40 mm, and the load speed was 10 mm / min.
  • test piece appearance observation The surface of the test piece was photographed using a digital microscope (CZ-ST Type-s, manufactured by Kyowa Optical Co., Ltd.), and the appearance was judged and evaluated. In the judgment, when the rough feeling was not noticeable, the appearance was good ( ⁇ ), and when the rough feeling was noticeable, the appearance was poor (x).
  • molded articles produced using a polypropylene resin composition (Examples 1 to 24) containing polypropylene resin, fibrous basic magnesium sulfate particles and glass fibers within the scope of the present invention were produced from polypropylene resin.
  • Izod impact strength while showing a flexural modulus equal to or higher than that of a molded product produced using a polypropylene resin composition (such as Comparative Example 1) containing only fibrous basic magnesium sulfate particles. It can be seen that the value of the height is improved.

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Abstract

（Ａ）オレフィン重合体、（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム、（Ｃ）ガラス繊維を少なくとも含み、下記式１で示される割合が１～４２質量％の範囲内であり、下記式２で示される割合が４０質量％以下であり、下記式３で示される割合が０．５～７５質量％の範囲内であるポリオレフィン樹脂組成物、及びこの成形物であるポリオレフィン樹脂組成物成形体である。　（（Ｂ＋Ｃ）／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００　・・式１　（Ｃ／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００　・・式２　（Ｂ／（Ｂ＋Ｃ））×１００　・・式３ （ここで、Ａ、Ｂ、Ｃはそれぞれ、ポリオレフィン樹脂組成物に含まれるオレフィン重合体、繊維状塩基性硫酸マグネシウム、ガラス繊維の含有量を示す。）

Description

ポリオレフィン樹脂組成物及びポリオレフィン樹脂組成物成形体
　本発明は、ポリオレフィン樹脂組成物及びポリオレフィン樹脂組成物成形体に関し、特に、繊維状無機充填材を含有するポリオレフィン樹脂組成物及びポリオレフィン樹脂組成物成形体に関する。
　ポリプロピレン樹脂に代表されるポリオレフィン樹脂は、自動車の外装材や内装材、冷蔵庫及び洗濯機などの家庭電化製品の外装材、またトレー、棚板、包装シートなどの各種成形体の製造用の材料として広く利用されている。そして、成形後のポリオレフィン樹脂組成物成形体の剛性や耐衝撃性などの物性を向上させるために、充填材（フィラー）を添加したポリオレフィン樹脂組成物を使用することが広く一般に行われている。そのような目的で使用される充填材としては、繊維状無機充填材と非繊維状無機充填材が一般的である。
　例えば、特許文献１には、繊維状無機充填材を含むポリオレフィン樹脂組成物が記載されている。本文献には、（Ａ）ポリオレフィン樹脂２０～６０重量％、（Ｂ）平均粒子径が０．１～５ｍｍ、嵩比重が０．１５～０．４となるように造粒された繊維状マグネシウムオキシサルフェート１５～６０重量％及び（Ｃ）ガラス繊維５～４０重量％を含有して成るポリオレフィン樹脂組成物が開示されている。本文献によれば、このような構成により、燃焼時にハロゲンガスを発生することがなく、かつ難燃性に優れる上、高い機械的強度を有するポリオレフィン樹脂組成物を提供することができる。
　特許文献１の実施例には、ポリプロピレン樹脂が３０～５０質量％、繊維状マグネシウムオキシサルフェートが２０～４５質量％、ガラス繊維が１０～３０質量％の樹脂組成物が開示されており、かついずれの実施例も繊維状マグネシウムオキシサルフェートとガラス繊維の合計量が５０質量％以上である。また、本文献の比較例には、ポリプロピレン樹脂が７０質量％の例（比較例１，２）が記載されているが、いずれの比較例も繊維状マグネシウムオキシサルフェートかガラス繊維の一方のみ配合されている。また、本文献の繊維状マグネシウムオキシサルフェートは、平均粒子径が０．１～５ｍｍに造粒されたものである。
　特許文献２には、プロピレン－エチレンブロック共重合体（ア）４０重量％～９９重量％と、繊維（イ）１重量％～６０重量％（ただし、（ア）と（イ）との合計量は１００重量％である）とを含有する繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物が記載されている。ここで、繊維（イ）は、ガラス繊維、炭素繊維、ウィスカー及び融点が２４５℃以上である有機繊維からなる群から選ばれる少なくとも１種であり、ウィスカーとして塩基性硫酸マグネシウム繊維（段落００６７）が例示されている。本文献によれば、このような構成を備えることにより、低収縮で、シボ転写性、耐傷付性、成形外観性が良好であり、発泡させることなく成形体表面の触感が滑らかでかつソフトであり、さらに高剛性・高衝撃強度・高耐熱性である繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物を提供することができる。
　特許文献２には、ウィスカーとして塩基性硫酸マグネシウム繊維が開示されているが、実施例において塩基性硫酸マグネシウム繊維を使用した例は記載されておらず、ガラス繊維との組み合わせも記載されていない。
　一方、繊維状無機充填材と非繊維状無機充填材を組み合わせた技術も知られている。特許文献３には、ポリオレフィン樹脂と繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子とを質量比で９９：１～５０：５０の範囲の量にて含み、さらに、平均粒子径が０．００１～０．５μｍの範囲にある非繊維状無機物微粒子を繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子１００質量部に対して０．００１～５０質量部の範囲の量、及び／又は樹脂１００質量部に対して０．０００２～１０質量部の範囲の量にて含むポリオレフィン樹脂組成物が記載されている。本文献によれば、このような構成を備えることにより、高いレベルにてバランスした耐衝撃性と剛性とを示す樹脂成形体の製造を可能にするポリオレフィン樹脂組成物を提供することができる。
特開平２－３０５８３６号公報 特開２０１３－０６７７８９号公報 特開２０１６－１９１０３６号公報
　特許文献１の第２表及び第３表からわかるように、ポリプロピレン樹脂に対する繊維状フィラー（繊維状マグネシウムオキシサルフェートとガラス繊維の合計量）の配合量の比率が高くなると、曲げ弾性率は高くなる。一方で、一般に、曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度とはトレードオフの関係があり、繊維状フィラーの配合量の比率が高くなると、アイゾット（Ｉｚｏｄ）衝撃強度が低下することが知られている。このため、特許文献１では、曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度の両方を同時に向上させることは困難であった。さらに、ポリプロピレン樹脂に対する繊維状フィラーの割合が相対的に高くなりすぎると、成形体の表面から繊維状フィラーが数多く飛び出すため、外観が悪化するという不都合もあった。
　本発明の目的は、ポリオレフィン樹脂組成物成形体の曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度の両方を向上させ、かつ外観も良好とすることが可能なポリオレフィン樹脂組成物を提供することにある。また、本発明の他の目的は、曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度の両方が向上し、かつ外観も良好なポリオレフィン樹脂組成物成形体を提供することにある。
　本発明者らは、以上の目的を達成するために、鋭意検討した結果、オレフィン重合体に繊維状フィラーを配合した樹脂組成物において、繊維状フィラーとして繊維状塩基性硫酸マグネシウムとガラス繊維とを併用し、かつその配合比を所定の範囲内することで、ポリオレフィン樹脂組成物成形体の曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度の両方が向上することを見出し、本発明を完成させるに至った。
　すなわち、本発明は、（Ａ）オレフィン重合体、（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム、（Ｃ）ガラス繊維を少なくとも含み、前記オレフィン重合体、前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量に対する前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量の割合（（（Ｂ＋Ｃ）／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００）が１～４２質量％の範囲内であり、前記オレフィン重合体、前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量に対する前記ガラス繊維の合計量の割合（（Ｃ／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００）が４０質量％以下であり、前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量に対する前記繊維状塩基性硫酸マグネシウムの割合（（Ｂ／（Ｂ＋Ｃ））×１００）が０．５～７５質量％の範囲内であることを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物である。
　ここで、前記繊維状塩基性硫酸マグネシウムは、平均長径が一般に５～５０μｍの範囲内であり、平均短径が０．１～２．０μｍの範囲内であることが好適である。
　さらにまた、本発明は、上記のいずれかに記載のポリオレフィン樹脂組成物の成形物であることを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物成形体である。
　本発明によれば、ポリオレフィン樹脂組成物成形体の曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度の両方を向上させ、かつ外観も良好とすることが可能なポリオレフィン樹脂組成物を提供することができる。また、本発明によれば、曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度の両方が向上し、かつ外観も良好なポリオレフィン樹脂組成物成形体を提供することができる。
１．ポリオレフィン樹脂組成物
　以下、本発明のポリオレフィン樹脂組成物について説明する。本発明のポリオレフィン樹脂組成物は、（Ａ）オレフィン重合体、（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム、（Ｃ）ガラス繊維を少なくとも含んでいる。以下、各成分について説明する。
（１）オレフィン重合体
　オレフィン重合体としては、エチレン重合体、プロピレン単独重合体、ランダム共重合体、ブロック共重合体などを挙げることができ、特にプロピレン重合体が好ましく、ブロック共重合体がより好ましい。オレフィン重合体は、１種類のみでもよく、２種類以上を混合して用いてもよい。オレフィン重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、通常３～３００ｇ／１０分の範囲であり、好ましくは１０～１００ｇ／分の範囲である。
　オレフィン重合体の含有量は、ポリオレフィン樹脂組成物の全体量に対して、５８～９９質量％の範囲であり、６０～９５質量％の範囲が好ましい。オレフィン重合体の含有量が５８質量％を下回ると、ポリオレフィン樹脂組成物中に含まれるオレフィン重合体の割合が相対的に低く、繊維状フィラーの割合が相対的に高くなるため、これを成形して得られるポリオレフィン樹脂組成物成形体は柔軟性に乏しくなる。また、オレフィン重合体の含有量が５６質量％を下回ると、繊維状フィラーが相対的に多くなるため、表面から突出する繊維状フィラーの数が多くなり、外観が悪化しやすい。一方、オレフィン重合体の含有量が９９質量％を上回ると、繊維状フィラーの割合が相対的に低くなりすぎるため、アイゾット衝撃強度や曲げ弾性率が低くなりやすい。
（２）繊維状塩基性硫酸マグネシウム
　繊維状塩基性硫酸マグネシウムは、例えば、海水から製造した水酸化マグネシウムと硫酸マグネシウムとを原料として、水熱合成で得ることができる。繊維状塩基性硫酸マグネシウムは、平均長径が一般に５～５０μｍの範囲内であり、１０～３０μｍの範囲内であることが好ましい。また、繊維状塩基性硫酸マグネシウムは、平均短径が一般に０．１～２．０μｍの範囲内であり、０．２～１．０μｍの範囲であることが好ましい。
　繊維状塩基性硫酸マグネシウムは、平均アスペクト比（平均長径／平均短径）が一般に２以上、好ましくは５以上、特に好ましくは５～５０の範囲である。なお、繊維状塩基性硫酸マグネシウムの平均長径と平均短径は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による拡大画像から測定した１００個の粒子の長径と短径のそれぞれの平均値から算出することができる。また、繊維状塩基性硫酸マグネシウムは、複数の繊維状粒子の集合体や結合体であってもよい。
　繊維状塩基性硫酸マグネシウムの含有量は、ポリオレフィン樹脂組成物の全体量に対して、通常は０．０１～３１．５質量％の範囲であり、０．０１～２０質量％の範囲が好ましく、０．０５～１５質量％の範囲がより好ましい。繊維状塩基性硫酸マグネシウムの含有量が０．０１質量％を下回ると、ポリオレフィン樹脂組成物中に含まれる繊維状塩基性硫酸マグネシウムの割合が相対的に低くなり、これを成形して得られるポリオレフィン樹脂組成物成形体はアイゾット衝撃強度と曲げ弾性率のいずれも低くなりやすい。一方、繊維状塩基性硫酸マグネシウムの含有量が３１．５質量％を上回ると、ポリオレフィン樹脂組成物中に含まれる繊維状塩基性硫酸マグネシウムの割合が相対的に高くなりすぎ、加工性が悪くなったり外観不良となりやすい。
（３）ガラス繊維
　ガラス繊維は、一般に使用されているものを適宜使用することができる。また、ガラス繊維の形状についても特に制限はなく、チョップドストランド、ロービング、ミルドファイバーなど使用することができる。
　ガラス繊維は、平均長径が一般に０．５～２０ｍｍの範囲内であり、１～１０ｍｍの範囲内が好ましい。また、ガラス繊維は、平均短径が一般に１～５０μｍの範囲内であり、５～３０μｍの範囲内が好ましい。
　ガラス繊維は、平均アスペクト比（平均長径／平均短径）が一般に２以上、好ましくは４～２０の範囲である。なお、ガラス繊維の平均長径と平均短径は、上述した繊維状塩基性硫酸マグネシウムと同様に、走査型電子顕微鏡で測定した結果から算出することができる。
　ガラス繊維は、表面処理されていないものを使用することが可能であるが、機械的強度を高める目的で表面処理剤により表面処理されたものでもよい。表面処理剤としては、例えばγ－グリシドキシプロピルトリメトキシシランなどのエポキシシラン、ビニルトリクロロシランなどのビニルシラン、γ－アミノプロピルトリエトキシシランなどのシラン系カップリング剤を挙げることができる。
　ガラス繊維の含有量は、ポリオレフィン樹脂組成物の全体量に対して、通常は１～４０質量％の範囲であり、２～４０質量％の範囲が好ましく、２～３８質量％の範囲がより好ましい。ガラス繊維の含有量が１質量％を下回ると、ポリオレフィン樹脂組成物中に含まれるガラス繊維の割合が相対的に低くなり、これを成形して得られるポリオレフィン樹脂組成物成形体はアイゾット衝撃強度と曲げ弾性率のいずれも低くなりやすい。一方、ガラス繊維の含有量が４０質量％を上回ると、ポリオレフィン樹脂組成物中に含まれるガラス繊維の割合が相対的に高くなりすぎ、外観不良となりやすい。
　（Ａ）オレフィン重合体、（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び（Ｃ）ガラス繊維の合計量に対する（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び（Ｃ）ガラス繊維の合計量の割合（下記式１で示される値）は、１～４２質量％の範囲、より好ましくは７～４２質量％の範囲内である。
　（（Ｂ＋Ｃ）／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００　　・・式１
（ここで、Ａ、Ｂ、Ｃはそれぞれ、ポリオレフィン樹脂組成物に含まれるオレフィン重合体、繊維状塩基性硫酸マグネシウム、ガラス繊維の含有量を示す。）
　上記式１の値が１質量％を下回ると、ポリオレフィン樹脂組成物に含まれる繊維状フィラーの含有量（繊維状塩基性硫酸マグネシウムとガラス繊維の合計量）の比率が相対的に低くなるため、得られるポリオレフィン樹脂組成物成形体の曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度（特に曲げ弾性率）が低くなりやすい。一方、上記式１の値が４２質量％を上回ると、ポリオレフィン樹脂組成物に含まれる繊維状フィラーの含有量の比率が相対的に高くなりすぎるため、得られるポリオレフィン樹脂組成物成形体は外観不良となりやすい。
　特にガラス繊維は塩基性硫酸マグネシウムより大きいため外観に悪影響が生じやすい。このため、オレフィン重合体、繊維状塩基性硫酸マグネシウム及びガラス繊維の合計量に対するガラス繊維の合計量の割合（下記式２で示される値）が４０質量％以下であることが望ましい。
　（Ｃ／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００　　・・式２
（ここで、Ａ、Ｂ、Ｃは上記式１と同じである。）
　また、（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び（Ｃ）ガラス繊維の合計量に対する（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウムの割合（下記式３で示される値）は、０．５～７５質量％ の範囲、より好ましくは３～４５質量％の範囲内である。
　（Ｂ／（Ｂ＋Ｃ））×１００　・・式３
（ここで、Ｂ、Ｃは上記式１と同じである。）
　上記式３の値が０．５質量％を下回ると、繊維状フィラーに含まれる繊維状塩基性硫酸マグネシウムの比率が相対的に低くなるため、得られるポリオレフィン樹脂組成物成形体のアイゾット衝撃強度が低くなりやすい。一方、上記式３の値が７５質量％を上回ると、繊維状フィラーに含まれる繊維状塩基性硫酸マグネシウムの含有量の比率が相対的に高くなり、得られるポリオレフィン樹脂組成物成形体の曲げ弾性率が低くなりやすい。
　本発明は、上記式１～式３で示される値が所定の数値範囲内にあることで、ポリオレフィン樹脂組成物成形体の曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度の両方を向上させ、かつ外観も良好とすることが可能となる。
　ポリオレフィン樹脂組成物には、本発明の効果を阻害しない範囲で、他の成分を配合することができる。他の成分としては、例えば、酸化防止剤、紫外線吸収剤、顔料、耐電防止剤、銅害防止剤、難燃剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、造核剤、気泡防止剤、架橋剤などを挙げることができる。他の成分の含有量としては、ポリオレフィン樹脂組成物全体の１１質量％以下が好ましく、０．１質量％以下がより好ましい。
２．ポリオレフィン樹脂組成物成形体
　次に、ポリオレフィン樹脂組成物成形体について説明する。本発明のポリオレフィン樹脂組成物成形体は、上述したポリオレフィン樹脂組成物を成形したものである。本発明のポリオレフィン樹脂組成物成形体は、アイゾット衝撃強度と曲げ弾性率のいずれも高く、かつ外観も良好であるという優れた特性を備えている。
（１）アイゾット衝撃強度
　アイゾット衝撃強度は、ポリオレフィン樹脂組成物成形体の衝撃に対する強さを表す指標である。本明細書におけるアイゾット衝撃強度の値は、後述する実施例に記載した方法で測定した結果と定義することができる。具体的には、ノッチングマシンを使用し、ＪＩＳＫ７１１０に準拠する方法で測定を行った結果である。
（２）曲げ弾性率
　曲げ弾性率は、ポリオレフィン樹脂組成物成形体の変形のしにくさを表す指標である。本明細書における曲げ弾性率の値は、後述する実施例に記載した方法で測定した結果と定義することができる。具体的には、万能力学試験機を使用し、ＪＩＳＫ７１７１に準拠する方法で測定を行った結果である。
（３）外観
　外観は、ポリオレフィン樹脂組成物成形体の表面の滑らかさを表している。本明細書における外観は、後述する実施例に記載した方法で測定した結果と定義することができる。具体的には、デジタルマイクロスコープを用いて成形体の表面を撮影し、表面の粗さを目視で評価した結果である。
　ポリオレフィン樹脂組成物成形体は、上述したポリオレフィン樹脂組成物を成形することで製造することができる。ポリオレフィン樹脂組成物を成形する方法としては、ポリオレフィン樹脂組成物を構成する各成分を混合してポリオレフィン樹脂組成物を製造し、これを成形する方法や、マスターバッチペレットと希釈ペレット（希釈材）とを溶融混練してポリオレフィン樹脂組成物を調整し、これを成形する方法、あるいはマスターバッチペレットと希釈ペレットを混合し、当該混合物を成形機により直接成形する方法、などを挙げることができる。希釈材としては、上述したオレフィン重合体を含む樹脂を挙げることができる。また、成形に使用する成形機としては、例えば、圧延成形機（カレンダー成形機など）、真空成形機、押出成形機、射出成形機、ブロー成形機、プレス成形機などを挙げることができる。
　以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、これらは本発明の目的を限定するものではなく、また、本発明は、これら実施例に限定されるものではない。
１．実施例１
　ポリプロピレン樹脂［ＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）：５２ｇ／分］を９５質量部、繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子（ＭＯＳ　Ａ－１、宇部マテリアルズ（株）製、平均長径：１５μｍ、平均短径：０．５μｍ）を２．５質量部、ガラス繊維（ＣＳ（Ｆ）３－ＰＥ－９６０Ｓ、（株）日東紡製、繊維長：３ｍｍ、繊維短径：１３μｍ）を２．５質量部の割合にて混合した。得られた混合物を、二軸溶融混練押出機（Ｌ／Ｄ＝２５、（株）井元製作所製）を用いて、温度２３０℃、軸の回転数９０ｒｐｍの条件にて溶融混練し、生成した溶融混練物をストランド状に押出した後、切断して、繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子とガラス繊維とを含有するポリプロピレン樹脂組成物のペレットを得た。
２．実施例２～２４
　ポリプロピレン樹脂、ガラス繊維、繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子の配合量を表１に示す割合としたこと以外は実施例１と同様にしてポリプロピレン樹脂組成物ペレットを得た。
３．比較例１
　ポリプロピレン樹脂を９５質量部、繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子の配合量を５質量部とし、ガラス繊維を配合しなかったこと以外は実施例１と同様にしてポリプロピレン樹脂組成物ペレットを得た。
４．比較例２～１０
　ポリプロピレン樹脂、ガラス繊維、繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子の配合量を表１に示す割合としたこと以外は比較例１と同様にしてポリプロピレン樹脂組成物ペレットを得た。
　上記実施例、比較例について、（Ａ）ポリプロピレン樹脂、（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム、（Ｃ）ガラス繊維の含有量と、各成分の合計量に対する繊維状フィラーの割合（（Ｂ＋Ｃ）／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））の値と、繊維状塩基性硫酸マグネシウム及びガラス繊維の合計量に対する繊維状塩基性硫酸マグネシウムの割合（Ｂ／（Ｂ＋Ｃ））の値を表１にまとめた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 （注）
　Ａ：ポリプロピレン樹脂の配合量（単位：質量部）
　Ｂ：繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子の配合量（単位：質量部）
　Ｃ：ガラス繊維の配合量（単位：質量部）
　Ｂ／（Ｂ＋Ｃ）：ガラス繊維と繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子を合わせた配合量を１００質量部としたときの繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子の配合比（単位：質量％）
＜評価方法＞
　実施例及び比較例にて得られたポリプロピレン樹脂組成物ペレットを、小型射出成形機（Ｃ．Ｍｏｂｉｌｅ０８１３、（株）新興セルビック製）を用いて射出成形して、試験片を作製した。試験片は長さ５０ｍｍ、幅５ｍｍ、厚さ２ｍｍである短冊形とした。
　作製した試験片を用いて下記の方法によりアイゾット衝撃強さと曲げ弾性率とを測定した。
　・アイゾット衝撃強さ：ノッチングマシン（（株）井元製作所製）を用いて、ＪＩＳＫ７１１０に準拠した方法により測定した。
　・曲げ弾性率：万能力学試験機（（株）イマダ製）を用いて３点曲げ試験を行い、得られた荷重たわみ曲線からＪＩＳＫ７１７１の準拠した方法により測定した。支点間距離は４０ｍｍ、負荷速度は１０ｍｍ／ｍｉｎとした。
　作製した試験片を用いて下記の方法により試験片外観をした。
　・試験片外観観察：試験片の表面をデジタルマイクロスコープ（ＣＺ－ＳＴ　Ｔｙｐｅ－ｓ、協和光学工業（株）製）を用いて撮影して外観を判断して評価した。判断は、ざらざら感が目立たない場合は外観が良好（○）とし、ざらざら感が目立つ場合は外観不良（×）とした。
　アイゾット衝撃強さ、曲げ弾性率及び外観の結果を、上記表１に記載した「（Ｂ＋Ｃ）／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ）」と、「Ｂ／（Ｂ＋Ｃ）」の値とともに下記の表２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表２に示した結果から、ポリプロピレン樹脂、繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子及びガラス繊維を本発明の範囲で含むポリプロピレン樹脂組成物（実施例１～２４）を用いて製造した成形体は、ポリプロピレン樹脂と繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子のみを含むポリプロピレン樹脂組成物（比較例１など）を用いて製造した成形体と比較して、曲げ弾性率は同等もしくはそれ以上の値を示しつつ、アイゾット衝撃強さの値が向上することが分かる。

Claims (3)

  1. 　（Ａ）オレフィン重合体、（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム、（Ｃ）ガラス繊維を少なくとも含み、
    　前記オレフィン重合体、前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量に対する前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量の割合（（（Ｂ＋Ｃ）／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００）が１～４２質量％の範囲内であり、
    　前記オレフィン重合体、前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量に対する前記ガラス繊維の合計量の割合（（Ｃ／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００）が４０質量％以下であり、
    　前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量に対する前記繊維状塩基性硫酸マグネシウムの割合（（Ｂ／（Ｂ＋Ｃ））×１００）が０．５～７５質量％の範囲内であることを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物。
  2. 　前記繊維状塩基性硫酸マグネシウムは、平均長径が一般に５～５０μｍの範囲内であり、平均短径が０．１～２．０μｍの範囲内であることを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物。
  3. 　請求項１又は２に記載のポリオレフィン樹脂組成物の成形物であることを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物成形体。
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