WO2018186597A1 - 리튬 이차전지의 제조방법 - Google Patents

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battery
lithium secondary
secondary battery
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유민규
강성중
김주련
엄인성
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주식회사 엘지화학
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Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing a lithium secondary battery, and more particularly, after the electrode active material material is injected into the pores of the three-dimensional porous current collector provided inside the battery case, the battery case can be manufactured by rolling the battery case.
  • the present invention relates to a method for manufacturing a lithium secondary battery, which eliminates the need for a separate electrode manufacturing process.
  • Lithium secondary batteries have high applicability according to the product group and have electrical characteristics such as high energy density, such as electric vehicles (EVs) or hybrid vehicles (HVs), which are driven by electric driving sources as well as portable devices. It is applied universally.
  • EVs electric vehicles
  • HVs hybrid vehicles
  • the lithium secondary battery is attracting attention as a new energy source for improving eco-friendliness and energy efficiency in that it does not generate any by-products due to energy use as well as a primary advantage of drastically reducing the use of fossil fuels.
  • Lithium secondary battery is a device that produces electricity by the electrochemical reaction between the positive electrode and the negative electrode.
  • the secondary battery has a stack structure, a winding (jelly roll) structure, or a stack / folding structure according to the structure of the electrode assembly. Can be classified.
  • the electrode assembly of the stacked structure is formed by cutting a previously prepared positive electrode, a previously prepared separator, and a previously prepared negative electrode into a predetermined size and then laminating them in order.
  • the separator is disposed between the anode and the cathode.
  • the electrode active material loading amount should be increased and the number of electrode assembly stacks should be reduced.
  • there may be a defect in the electrode process such as an unbalanced loading amount of the electrode active material and a poor adhesion of the electrode active material layer, and in particular, the output of the battery due to an increase in the distance between the current collector and the electrode active material layer. The phenomenon that a characteristic falls rapidly occurs and becomes a problem.
  • the problem to be solved by the present invention by eliminating the separate electrode manufacturing step that must be essentially required in the existing battery manufacturing process, can eliminate the problems that can occur in the manufacturing process of the high-capacity battery electrode described above It is to provide a method for producing a battery.
  • (S1) includes a three-dimensional porous cathode current collector provided on one side inside the battery case and a three-dimensional porous anode current collector provided on the other side inside the battery case Preparing a battery frame; (S2) injecting a positive electrode active material into the pores formed inside the positive electrode current collector, and injecting a negative electrode active material into the pores formed inside the negative electrode current collector; And (S3) there is provided a method for manufacturing a lithium secondary battery comprising the step of applying pressure to the battery frame rolling.
  • the battery frame may further include a separator interposed between the positive electrode current collector and the negative electrode current collector.
  • the battery case may be an aluminum pouch or an aluminum can.
  • the positive electrode current collector and the negative electrode current collector may each be in the form of a porous structure made of a metal foam, a metal mesh, and a metal fiber.
  • step (S2) may be performed in a vacuum state.
  • the positive electrode current collector and the negative electrode current collector may be vibrated.
  • the positive electrode active material and the negative electrode active material may be injected in the form of a slurry or in the form of a dry active material coated with a binder.
  • step (S3) the drying process of the injected positive electrode active material and the injected negative electrode active material may be performed together.
  • the lithium secondary battery may be an all-solid battery.
  • the manufacturing process of the battery can be simplified.
  • the three-dimensional porous current collector serves as a support for supporting the active material, it overcomes the structural limitations of the conventional electrode, and thus it is possible to manufacture a single stack of batteries instead of a plurality of electrode assemblies.
  • the content of the binder used in the electrode active material can be reduced.
  • FIG. 1 is a view schematically illustrating the injection of each electrode active material into a three-dimensional porous electrode current collector according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a view schematically illustrating a step of rolling by applying pressure to a battery case according to an embodiment of the present invention.
  • a battery frame including a three-dimensional porous positive electrode current collector 10 provided on one side of the battery case 100 and a three-dimensional porous negative electrode current collector 20 provided on the other side of the battery case 100.
  • the battery case 100 serves as an exterior material of a battery manufactured later, and may be an aluminum pouch or an aluminum can that is generally used.
  • a coating layer made of a non-conductive material may be applied to the inner surface of the battery case 100.
  • the battery frame may further include a separator 30 interposed between the positive electrode current collector 10 and the negative electrode current collector 20 to prevent a short circuit between the positive electrode and the negative electrode.
  • the three-dimensional porous positive electrode collector 10 and the negative electrode collector 20 may be in the form of any one of a porous structure made of a metal foam, a metal mesh and a metal fiber, respectively.
  • pores are formed in the porous electrode current collector, wherein the porosity of the electrode current collector may be 15 to 50%, more preferably 20 to 40%.
  • the porosity of the electrode current collector may be 15 to 50%, more preferably 20 to 40%.
  • FIG. 1 is a view schematically showing a step (S2).
  • the step (S2) may be performed in a vacuum state, and the positive electrode current collector 10 and the negative electrode current collector 20 may be vibrated.
  • an electrode active material may be more easily injected into pores formed in the porous cathode current collector 10 and the anode current collector 20.
  • the positive electrode active material 11 and the negative electrode active material 21, respectively may be injected in the form of a slurry or in the form of a dry active material coated with a binder.
  • the electrode When injected in the form of a dry active material, the electrode can be dried more easily than when injected in the form of a slurry.
  • step S3 is a view schematically showing a step (S3).
  • the positive electrode and the negative electrode are completed inside the battery case to function as an electrode, and the positive electrode and the negative electrode are formed in close contact with each other with a separator interposed therebetween, thereby smoothly exchanging lithium ions between the electrodes.
  • a separator interposed therebetween thereby smoothly exchanging lithium ions between the electrodes.
  • the step (S3) may be performed by the drying process of the injected positive electrode active material and the injected negative electrode active material by the addition of heat.
  • the step S3 may also be performed in a vacuum state as in the step S2, and the battery frame may be vibrated.
  • the electrode active material may be more easily injected into the pores formed in the porous cathode current collector and the anode current collector.
  • step (S3) it is possible to complete the battery by injecting an electrolyte such as a non-aqueous electrolyte into the battery frame.
  • an electrolyte such as a non-aqueous electrolyte
  • such a manufacturing process may be used as a manufacturing process of an all-solid-state battery, more specifically, an inorganic all-solid-state battery, in addition to a lithium secondary battery using a general nonaqueous electrolyte.
  • an electrode active material slurry after adding a solid electrolyte to the slurry, such a slurry may be injected into the current collector, or the electrode active material After coating the solid electrolyte in the, the electrode active material in a dried state may be injected into the current collector, and then the battery may be manufactured by heat treatment.
  • the present invention it is possible to omit a separate electrode manufacturing process that must be essentially required in the existing battery manufacturing process can simplify the manufacturing process of the battery. Furthermore, since the electrode manufacturing process is omitted, problems that may occur in the manufacturing process of the conventional high capacity battery electrode, that is, the unbalance phenomenon of the electrode active material loading amount, the poor adhesive force of the electrode active material layer can be solved.
  • the porous current collector serves as a support for the electrode active material, There is an advantage in that the electrode active material can be fixed in the pores of the porous current collector.

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Abstract

본 발명은 (S1) 전지 케이스 내부의 일측에 마련된 3차원의 다공성 양극 집전체 및 상기 전지 케이스 내부의 타측에 마련된 3차원의 다공성 음극 집전체를 포함하는 전지 틀을 준비하는 단계; (S2) 상기 양극 집전체의 내부에 형성된 기공에 양극 활물질을 주입하고, 상기 음극 집전체의 내부에 형성된 기공에 음극 활물질을 주입하는 단계; 및 (S3) 상기 전지 틀에 압력을 가해 압연하는 단계를 포함하는 리튬 이차전지의 제조방법에 관한 것이다.

Description

리튬 이차전지의 제조방법
본 발명은 리튬 이차전지의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 전지 케이스 내부에 마련된 3차원의 다공성 집전체의 기공 내부에 전극 활물질 재료를 주입한 후, 상기 전지 케이스를 압연함으로써 전지를 제조할 수 있어, 별도의 전극 제조공정이 불필요한 리튬 이차전지의 제조방법에 관한 것이다.
본 출원은 2017년 4월 6일에 출원된 한국특허출원 제10-2017-0044955호에 기초한 우선권을 주장하며, 해당 출원의 명세서 및 도면에 개시된 모든 내용은 본 출원에 원용된다.
제품 군에 따른 적용 용이성이 높고, 높은 에너지 밀도 등의 전기적 특성을 가지는 리튬 이차전지는 휴대용 기기뿐만 아니라 전기적 구동원에 의하여 구동하는 전기차량(EV, Electric Vehicle) 또는 하이브리드 차량(HV, Hybrid Vehicle) 등에 보편적으로 응용되고 있다.
이러한 리튬 이차전지는 화석 연료의 사용을 획기적으로 감소시킬 수 있다는 일차적인 장점뿐만 아니라 에너지의 사용에 따른 부산물이 전혀 발생되지 않는다는 점에서 친환경 및 에너지 효율성 제고를 위한 새로운 에너지원으로 주목 받고 있다.
리튬 이차전지는 양극과 음극이 서로 전기화학적으로 반응하여 전기를 생산하는 디바이스로, 이러한 이차전지는 전극 조립체의 구조에 따라 스택형 구조, 권취형(젤리롤형) 구조 또는 스택/폴딩형 구조 등으로 분류될 수 있다.
그 중, 스택형 구조의 전극 조립체는 미리 제조된 양극, 미리 제조된 분리막, 미리 제조된 음극을 소정 크기로 절단한 다음에 이들을 차례로 적층함으로써 형성된다. 이때 분리막은 양극과 음극의 사이마다 배치된다.
한편, 최근 리튬 이차전지의 고용량, 고출력 및 저가화에 따른 수요가 늘고 있지만 기존의 전지 제조 공정에는 한계가 있다. 특히, 고용량 및 저가화를 위해서는 전극 활물질 로딩량을 늘리고, 전극 조립체 스택의 수를 줄여야 한다. 그러나, 그에 따른 공정상의 문제점으로 전극 활물질 로딩량의 불균형 현상, 전극 활물질층의 접착력 불량 현상 등 전극 공정에서의 불량이 발생할 수 있고, 특히, 집전체와 전극 활물질층간의 거리 증가로 인해 전지의 출력 특성이 급격히 저하되는 현상이 발생하여 문제가 된다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 기존의 전지 제조공정에서 필수적으로 거쳐야 하는 별도의 전극 제조 공정을 생략하여, 전술한 고용량 전지용 전극의 제조공정에서 발생할 수 있는 문제점을 해소할 수 있는 리튬 이차전지의 제조방법을 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 일 측면에 따르면, (S1) 전지 케이스 내부의 일측에 마련된 3차원의 다공성 양극 집전체 및 상기 전지 케이스 내부의 타측에 마련된 3차원의 다공성 음극 집전체를 포함하는 전지 틀을 준비하는 단계; (S2) 상기 양극 집전체의 내부에 형성된 기공에 양극 활물질을 주입하고, 상기 음극 집전체의 내부에 형성된 기공에 음극 활물질을 주입하는 단계; 및 (S3) 상기 전지 틀에 압력을 가해 압연하는 단계를 포함하는 리튬 이차전지의 제조방법이 제공된다.
이때, 상기 (S1) 단계에서, 상기 전지 틀은, 상기 양극 집전체와 상기 음극 집전체 사이에 개재된 세퍼레이터를 더 포함하고 있을 수 있다.
그리고, 상기 전지 케이스는, 알루미늄 파우치 또는 알루미늄 캔일 수 있다.
그리고, 상기 양극 집전체 및 상기 음극 집전체는 각각, 금속 폼, 금속 메쉬 및 금속 섬유로 이루어진 다공성 구조체 중 어느 하나의 형태일 수 있다.
한편, 상기 (S2) 단계는, 진공의 상태에서 수행되는 것일 수 있다.
그리고, 상기 (S2) 단계에서, 상기 양극 집전체 및 상기 음극 집전체는 진동되는 것일 수 있다.
그리고, 상기 (S2) 단계에서, 상기 양극 활물질 및 상기 음극 활물질은, 각각 슬러리 형태로 주입되거나 또는 바인더가 코팅된 건조상태의 활물질 형태로 주입되는 것일 수 있다.
한편, 상기 (S3) 단계는, 상기 주입된 양극 활물질 및 상기 주입된 음극 활물질의 건조공정이 함께 수행되는 것일 수 있다.
한편, 상기 리튬 이차전지는, 전고체 전지일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 전지 케이스 내부에 마련된 3차원의 다공성 집전체의 기공 내부에 전극 활물질 재료를 주입한 후, 상기 전지 케이스를 압연하여 전지를 제조함으로써 별도의 전극 제조공정이 불필요하기 때문에, 전지의 제조공정을 단순화할 수 있다.
그리고, 3차원의 다공성 집전체는 활물질을 지지하는 지지체 역할을 하기 때문에 종래 전극의 구조적 한계를 극복하여, 전극 조립체의 스택이 복수개가 아닌 단일 스택의 전지 제조가 가능하다.
나아가, 본 발명에 따르면, 전극 활물질 재료에 사용되는 바인더의 함량을 감소시킬 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 3차원의 다공성 전극 집전체에 각각의 전극 활물질을 주입하는 것을 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 전지 틀에 압력을 가해 압연하는 단계를 개략적으로 나타낸 도면이다.
[부호의 설명]
10: 다공성 양극 집전체
11: 양극 활물질
20: 다공성 음극 집전체
21: 음극 활물질
30: 세퍼레이터
100: 전지 케이스
이하, 본 발명을 도면을 참조하여 상세히 설명하기로 한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 기재된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지의 제조방법을 설명하면 다음과 같다.
우선, 전지 케이스(100) 내부의 일측에 마련된 3차원의 다공성 양극 집전체(10) 및 상기 전지 케이스(100) 내부의 타측에 마련된 3차원의 다공성 음극 집전체(20)를 포함하는 전지 틀을 준비한다(S1 단계).
여기서, 상기 전지 케이스(100)는, 추후 제조된 전지의 외장재 역할을 하는 것으로, 일반적으로 사용되는 알루미늄 파우치 또는 알루미늄 캔 등일 수 있다.
이때, 상기 전지 케이스(100)의 내부면에는 부도체 물질로 이루어진 코팅층이 도포될 수 있다.
그리고, 상기 전지 틀은, 상기 양극 집전체(10) 및 음극 집전체(20) 사이에 개재되며, 양극과 음극간의 단락을 방지하는 세퍼레이터(30)를 더 구비할 수 있다.
한편, 상기 3차원의 다공성 양극 집전체(10) 및 음극 집전체(20)는 각각 금속 폼, 금속 메쉬 및 금속 섬유로 이루어진 다공성 구조체 중 어느 하나의 형태일 수 있다.
이때, 상기 다공성 전극 집전체 내부에는 기공이 형성되어 있는데, 이때, 상기 전극 집전체의 기공도는, 15 내지 50%, 더욱 바람직하게는 20 내지 40%일 수 있다. 이러한 기공도를 만족함으로써, 적정량의 전극 활물질이 기공을 채우게 되어, 전극 활물질과 집전체의 접촉면적을 늘려 전기 전도도를 향상시킬 수 있고, 로딩량을 높임과 동시에, 전지의 저항을 낮출 수 있다.
이어서, 상기 양극 집전체(10)의 내부에 형성된 기공에 양극 활물질(11)을 주입하고, 상기 음극 집전체(20)의 내부에 형성된 기공에 음극 활물질(21)을 주입한다(S2 단계). 도 1은 (S2) 단계를 개략적으로 나타낸 도면이다.
이때, 상기 (S2) 단계는, 진공의 상태에서 수행될 수 있고, 상기 양극 집전체(10) 및 상기 음극 집전체(20)는 진동될 수 있다. 이로써, 상기 다공성 양극 집전체(10) 및 음극 집전체(20)의 내부에 형성된 기공에 전극 활물질이 더욱 수월하게 주입될 수 있다.
한편, 상기 (S2) 단계에서, 상기 양극 활물질(11) 및 상기 음극 활물질(21)은, 각각 슬러리 형태로 주입되거나 또는 바인더가 코팅된 건조상태의 활물질 형태로 주입되는 것일 수 있다. 건조상태의 활물질 형태로 주입되는 경우, 슬러리 형태로 주입되는 경우보다, 전극의 건조가 더욱 용이하게 이루어질 수 있다.
이어서, 상기 전지 틀에 압력을 가해 압연한다(S3 단계). 도 2는 (S3) 단계를 개략적으로 나타낸 도면이다.
상기 공정을 통해, 전지 틀 내부에서 양극 및 음극이 완성되어 전극으로서의 기능을 할 수 있게 되고, 세퍼레이터를 사이에 두고 양극과 음극이 서로 밀착하여 형성됨으로써, 양 전극간에 리튬 이온의 교환이 원활하게 이루어질 수 있도록 배치된다.
이때, 상기 (S3) 단계는, 열이 추가적으로 가해짐으로써 상기 주입된 양극 활물질 및 상기 주입된 음극 활물질의 건조공정이 함께 수행되는 것일 수 있다.
그리고, 상기 (S3) 단계도, 상기 (S2) 단계에서와 마찬가지로, 진공의 상태에서 수행될 수 있고, 상기 전지 틀은 진동될 수 있다. 이로써 상기 다공성 양극 집전체 및 음극 집전체의 내부에 형성된 기공에 전극 활물질이 더욱 수월하게 주입될 수 있다.
이러한 압연 공정을 통해, 사용자가 원하는 형태로의 전지 제작이 가능하다.
상기 (S3) 단계 이후에, 비수 전해액 등의 전해질을 상기 전지 틀 내부로 주입함으로써 전지를 완성할 수 있다. 나아가, 이러한 제조공정은 일반적인 비수 전해액을 사용하는 리튬 이차전지 이외에도, 전고체 전지, 더욱 자세하게는 무기계 전고체 전지의 제조공정으로도 사용될 수 있다.
이러한 전고체 전지의 제조방법에 대해 더욱 자세하게 설명하면, 전극 활물질 슬러리를 만드는 공정에서, 고체 전해질을 슬러리에 첨가한 후, 이러한 슬러리를 집전체에 주입하는 방식으로 제조할 수 있고, 또는, 전극 활물질에 고체 전해질을 코팅한 후, 건조된 상태의 전극 활물질을 집전체에 주입한 후 열처리를 통해 전지를 제조할 수 있다.
본원발명의 일 실시예에 따르면, 기존의 전지 제조공정에서 필수적으로 거쳐야 하는 별개의 전극 제조 공정을 생략할 수 있어 전지의 제조공정을 단순화할 수 있다. 나아가, 전극 제조 공정이 생략되기 때문에, 종래 고용량 전지용 전극의 제조과정에서 발생할 수 있는 문제점, 즉, 전극 활물질 로딩량의 불균형 현상, 전극 활물질층의 접착력 불량 현상 등을 해소할 수 있다.
그리고, 3차원의 다공성 집전체를 사용함으로써 전극의 구조적 한계를 극복하여, 전극 조립체의 스택이 복수개가 아닌 단일 스택의 전지 제조가 가능하다는 장점이 있다.
특히, 3차원의 다공성 집전체가 전지의 제조방법에 사용됨으로써 전극 활물질 재료에 사용되는 바인더의 함량을 감소시키거나, 나아가 바인더를 사용하지 않더라도, 다공성 집전체가 전극 활물질 재료의 지지체 역할을 함으로써, 다공성 집전체의 기공 내에 전극 활물질 재료를 고정시킬 수 있는 장점이 있다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.

Claims (9)

  1. (S1) 전지 케이스 내부의 일측에 마련된 3차원의 다공성 양극 집전체 및 상기 전지 케이스 내부의 타측에 마련된 3차원의 다공성 음극 집전체를 포함하는 전지 틀을 준비하는 단계;
    (S2) 상기 양극 집전체의 내부에 형성된 기공에 양극 활물질을 주입하고, 상기 음극 집전체의 내부에 형성된 기공에 음극 활물질을 주입하는 단계; 및
    (S3) 상기 전지 틀에 압력을 가해 압연하는 단계를 포함하는 리튬 이차전지의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 (S1) 단계에서, 상기 전지 틀은, 상기 양극 집전체와 상기 음극 집전체 사이에 개재된 세퍼레이터를 더 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 제조방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 전지 케이스는, 알루미늄 파우치 또는 알루미늄 캔인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 제조방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 양극 집전체 및 상기 음극 집전체는 각각 금속 폼, 금속 메쉬 및 금속 섬유로 이루어진 다공성 구조체 중 어느 하나의 형태인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 제조방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 (S2) 단계는, 진공의 상태에서 수행되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 제조방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 (S2) 단계에서, 상기 양극 집전체 및 상기 음극 집전체는 진동되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 제조방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 (S2) 단계에서, 상기 양극 활물질 및 상기 음극 활물질은, 각각 슬러리 형태로 주입되거나 또는 바인더가 코팅된 건조상태의 활물질 형태로 주입되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 제조방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 (S3) 단계는, 상기 주입된 양극 활물질 및 상기 주입된 음극 활물질의 건조공정이 함께 수행되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 제조방법.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 리튬 이차전지는, 전고체 전지인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 제조방법.
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