WO2017159471A1 - 光学位相差部材、光学位相差部材を備える複合光学部材、及び光学位相差部材の製造方法 - Google Patents

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WO2017159471A1
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convex
optical
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concavo
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後藤　正直
吾郎 須崎
大直 田中
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Ｊｘエネルギー株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an optical retardation member, a composite optical member including the optical retardation member, and a method for manufacturing the optical retardation member.
  • Optical phase difference plates have a great variety of applications, such as reflective liquid crystal display devices, transflective liquid crystal display devices, optical disk pickups, PS conversion elements, projectors (projection display devices), and various other applications. Is used.
  • the optical phase difference plate should be provided with a natural birefringent crystal such as calcite, mica and quartz, a birefringent polymer, and a periodical structure artificially shorter than the wavelength used. And so on.
  • an optical retardation plate that is artificially provided with a periodic structure
  • an uneven structure is provided on a transparent substrate.
  • the concavo-convex structure used for the optical retardation plate has a period shorter than the wavelength used, and has, for example, a stripe pattern as shown in FIG.
  • Such a concavo-convex structure has refractive index anisotropy, and when light L is incident perpendicularly to the substrate 420 of the optical retardation plate 400 of FIG. 9, the concavo-convex structure is parallel to the periodic direction of the concavo-convex structure.
  • phase difference occurs between both polarization components.
  • This phase difference can be controlled by adjusting the height (depth) of the concavo-convex structure, the refractive index difference between the material constituting the convex portion and the material (air) between the convex portions, and the like.
  • the optical retardation plate used for the display device or the like needs to generate a phase difference of ⁇ / 4 or ⁇ / 2 with respect to the wavelength ⁇ to be used. However, such a sufficient phase difference should be generated.
  • Patent Document 1 proposes a structure in which the surface of the concavo-convex structure (grating portion 2) is covered with a high refractive index material (dielectric medium 3) as shown in FIG.
  • Patent Document 2 describes an optical retardation plate having a concavo-convex structure formed using a resin having a refractive index of 1.45 or more.
  • the antireflection film of the display device is required to be able to prevent light reflection in the entire visible region.
  • a characteristic capable of generating a phase difference of ⁇ / 4 with respect to the wavelength ⁇ in the entire visible region in this application, such a level It is required to use an optical retardation plate having a phase difference characteristic called “ideal dispersion”.
  • the antireflection film using the optical retardation plate described in Patent Document 1 has a problem that it cannot prevent reflection of all visible light and appears colored.
  • Patent Document 2 by forming a concavo-convex structure by imprinting using a resin having a relatively high refractive index, characteristics closer to ideal dispersion than a retardation member made of a birefringent polymer manufactured by stretching, that is, Thus, an optical phase difference plate having a characteristic that a smaller phase difference is generated as the wavelength ⁇ of the incident light is shorter (a phase difference generated as the wavelength ⁇ of the incident light is longer) is obtained. In the present application, such a phase difference characteristic is referred to as “reverse dispersion”.
  • the optical phase difference members described in Patent Documents 1 and 2 are difficult to produce a desired phase difference for the following reasons.
  • the optical retardation plate is used for a device such as a display device, the optical retardation plate is used by being attached to another member.
  • the optical retardation plate is used by being attached to another member.
  • an optical retardation plate is used in an organic EL display device, it is necessary to attach (bond) a polarizing plate to one surface of the optical retardation plate and attach an organic EL panel to the other surface.
  • an adhesive is used to attach the optical retardation plate to another member.
  • the adhesive 340 is interposed between the convex portions of the concavo-convex structure of the optical retardation plate 400. Get in. Since the adhesive has a higher refractive index than air, the difference between the refractive index of the material constituting the convex portion and the refractive index of the adhesive that has entered between the convex portions is the difference between the refractive index of the material constituting the convex portion and the air. Smaller than the difference in refractive index.
  • the optical phase difference plate 400 in which the adhesive enters between the convex portions is sufficient because the refractive index difference between the material constituting the convex portions and the material between the convex portions is small and the refractive index anisotropy is small. A phase difference cannot be generated.
  • the optical phase difference member described in Patent Document 2 has a problem that the viewing angle is narrow because it looks yellow when viewed obliquely.
  • the uneven structure of the optical retardation plate needs to have a sufficient uneven height (depth) while having a periodic structure shorter than the wavelength used. is there. That is, the concavo-convex structure needs to have a high aspect ratio.
  • the uneven structure of the optical retardation plate 400 is deformed, for example, as shown in FIG. May not occur.
  • the object of the present invention is to eliminate the above-mentioned drawbacks of the prior art, have reverse dispersion phase difference characteristics, have a wide viewing angle, and can be bonded to other members or applied with a pressure sensitive adhesive. It is another object of the present invention to provide an optical phase difference member capable of producing a desired phase difference and a method for manufacturing the same.
  • a transparent substrate having a concavo-convex pattern; A coating layer covering the concave and convex portions of the concave-convex pattern; A gap section defined between the projections of the concavo-convex pattern coated with the coating layer; A sealing layer provided on the top of the concavo-convex pattern so as to connect the tops of the convex portions of the concavo-convex pattern and seal the gap portion;
  • An optical phase difference member is provided in which the refractive index n 1 of the convex portion and the refractive index n 2 of the covering layer satisfy n 2 ⁇ n 1 ⁇ 0.8 at a wavelength of 550 nm.
  • a cross section of the convex portion of the concave / convex pattern may be substantially trapezoidal.
  • the gap portion may have a height equal to or higher than the height of the convex portion of the concave / convex pattern.
  • the covering layer and the sealing layer may be made of metal, metal oxide, metal nitride, metal sulfide, metal oxynitride, or metal halide.
  • the material constituting the uneven pattern may be a photocurable resin or a thermosetting resin.
  • the material constituting the uneven pattern may be a sol-gel material.
  • air may exist in the gap portion.
  • the optical retardation member of the first aspect there is provided a composite optical member comprising a surface of the transparent substrate opposite to the surface on which the concave / convex pattern is formed or a polarizing plate attached to the sealing layer.
  • the composite optical member of the second aspect there is provided a display device comprising a surface of the transparent substrate opposite to a surface on which the concave / convex pattern is formed or a display element attached to the sealing layer.
  • a step of preparing a transparent substrate having a concavo-convex pattern comprising a coating layer that covers the concave and convex surfaces of the concave-convex pattern; and Forming a sealing layer on the concavo-convex pattern so that adjacent convex portions of the concavo-convex pattern on which the coating layer is formed are connected and a gap section defined between the convex portions is sealed.
  • the refractive index n 1 of the convex portion, the refractive index n 2 of the coating layer, the manufacturing method of the optical phase difference members satisfying n 2 -n 1 ⁇ 0.8 is provided.
  • the covering layer and the sealing layer may be formed by sputtering, CVD, or vapor deposition in the covering layer forming step and the sealing layer forming step of the method for manufacturing the optical retardation member.
  • the gap portion existing between adjacent convex portions of the concavo-convex pattern (concavo-convex structure) of the substrate is sealed by the sealing layer and the concavo-convex pattern.
  • the pressure-sensitive adhesive does not enter between the convex portions of the concavo-convex pattern, and thereby the refractive index difference between the material constituting the convex portions and the material between the convex portions is not reduced.
  • the refractive index anisotropy is not impaired. Therefore, the optical retardation member of the present invention can exhibit excellent retardation characteristics even when incorporated in a device.
  • the sealing layer is formed on the convex and concave portions of the concave and convex pattern so as to connect (bridge) adjacent convex portions, the convex and concave portions of the concave and convex pattern are not easily deformed even when a load is applied. This prevents the desired phase difference from being obtained.
  • the optical retardation member of the present invention has reverse dispersion retardation characteristics because the difference in refractive index between the convex portion and the coating layer covering the convex portion is 0.8 or less. Therefore, the antireflection film formed using the optical retardation member of the present invention has a low reflectance in the visible light region and is less colored.
  • the optical phase difference member of the present invention has a wide viewing angle. Therefore, the optical retardation member of the present invention can be suitably used for an antireflection film such as a display device.
  • FIGS. 1A to 1C are schematic views showing examples of cross-sectional structures of the optical retardation member of the embodiment.
  • FIG. 2A is a diagram illustrating a result of obtaining the wavelength dependence of the phase difference caused by the concavo-convex structure by simulation assuming that the refractive index is constant regardless of the wavelength.
  • FIG. 2B is a diagram conceptually showing the wavelength dependence of the refractive index of a high refractive index material.
  • FIG. 2C is a diagram conceptually showing the wavelength dependence of the phase difference caused by the conventional optical phase difference member.
  • FIG. 2D is a diagram illustrating a result of calculating the wavelength dependence of the phase difference generated by the optical phase difference member of the embodiment, assuming that the refractive index of the convex portion is constant regardless of the wavelength.
  • FIG. 6 shows a graph in which the phase difference obtained by simulation in Example 1 and Comparative Example 1 is plotted against the wavelength.
  • FIG. 7A shows a graph in which the transmittance of blue light obtained by simulation in Example 1 and Comparative Example 1 is plotted against the incident angle.
  • FIG. 7B shows a graph in which the transmittance of green light obtained by simulation in Example 1 and Comparative Example 1 is plotted against the incident angle.
  • FIG. 7C shows a graph in which the transmittance of red light obtained by simulation in Example 1 and Comparative Example 1 is plotted against the incident angle.
  • FIG. 8 shows a graph in which the visibility reflectance obtained by simulation in Example 3 and Comparative Example 3 is plotted against the difference between the refractive index of the high refractive index material and the refractive index of the convex portion.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view of the retardation member disclosed in Patent Document 1.
  • FIG. 11A is a schematic cross-sectional view of a conventional optical phase difference member attached to another member with an adhesive.
  • FIG. 11B is a schematic cross-sectional view of a conventional optical phase difference member to which a load is applied.
  • the optical phase difference member 100 of the embodiment includes a transparent substrate 40 having a concavo-convex pattern 80, a coating layer 30 that covers the concave portions 70 and the convex portions 60 of the concavo-convex pattern 80, and a coating layer.
  • 30 is provided between the protrusions 60 of the concavo-convex pattern 80 covered with 30, and above the protrusions 60 and the gap 90 (upper part of the concavo-convex pattern 80).
  • the sealing layer 20 to be connected is provided. The gap 90 is surrounded and sealed by the concavo-convex pattern 80 covered with the coating layer 30 and the sealing layer 20.
  • the transparent substrate 40 is composed of a flat substrate 42 and an uneven structure layer 50 formed on the substrate 42.
  • the substrate 42 is not particularly limited, and a known substrate that transmits visible light can be used as appropriate.
  • a transparent substrate described in WO2016 / 056277 such as a base material made of a transparent inorganic material such as glass or a base material made of a resin can be used.
  • the front phase difference of the base material 42 be as small as possible.
  • the base material 42 may be a flexible base material.
  • the base material 42 may be a base material made of resin.
  • a surface treatment or an easy adhesion layer may be provided on the base material 42 in order to improve the adhesion.
  • a smoothing layer may be provided in order to fill the protrusions on the surface of the substrate 42.
  • the thickness of the substrate 42 may be in the range of 1 ⁇ m to 20 mm.
  • the concavo-convex structure layer 50 has a plurality of convex portions 60 and concave portions 70, whereby the surface of the concavo-convex structure layer 50 defines the concavo-convex pattern 80.
  • the concavo-convex structure layer 50 is made of a material having a refractive index n 1 having a difference from the refractive index n 2 of the coating layer 30 of 0.8 or less at a wavelength of 550 nm. That is, n 2 ⁇ n 1 ⁇ 0.8 is satisfied at a wavelength of 550 nm.
  • the optical phase difference portion 100 having such a concavo-convex structure layer 50 having a refractive index n 1 has reverse dispersion phase difference characteristics and a wide viewing angle as will be described later.
  • the uneven structure layer 50 may be made of a material having a refractive index of 1.6 or more.
  • Examples of the material constituting the concavo-convex structure layer 50 include Si-based materials such as silica, SiN, and SiON, Ti-based materials such as TiO 2 , ITO (indium tin oxide) -based materials, ZnO, ZnS, Inorganic materials such as ZrO 2 , Al 2 O 3 , BaTiO 3 , Cu 2 O, MgS, AgBr, CuBr, BaO, Nb 2 O 5 , and SrTiO 2 can be used. These inorganic materials may be materials formed by a sol-gel method or the like (sol-gel materials, that is, materials obtained by curing a precursor solution described later).
  • resin materials such as thermoplastic resins, ultraviolet curable resins, and materials obtained by blending two or more of them as described in WO2016 / 056277; composites of the above resin materials and / or the above inorganic materials
  • a material obtained by adding an ultraviolet absorbing material to the above material may be used.
  • the resin material may include a fluorene skeleton or a norbornene skeleton in order to further increase the refractive index.
  • the inorganic material and / or the resin material includes fine particles and fillers made of known ZrO 2 , Nb 2 O 5 , TiO 2 and the like in order to obtain hard coat properties and / or to increase the refractive index. You may go out.
  • Each convex part 60 of the concavo-convex structure layer 50 extends in the Y direction (depth direction) of FIG. 1A, and the plurality of convex parts 60 generate a phase difference by the design wavelength (the optical phase difference member 100). Are arranged with a shorter period than the wavelength of the light to be generated.
  • the cross section in the ZX plane orthogonal to the extending direction of each convex part 60 may be substantially trapezoidal.
  • the “substantially trapezoidal shape” means a pair of opposite sides substantially parallel to the surface of the base material 42, and the side (lower base) close to the surface of the base material 42 is the other side (upper base). ) And an angle formed by the lower base and the two hypotenuses is an acute rectangle.
  • each side of the substantially rectangular shape may be curved. That is, each convex portion 60 has a width (a length in a direction perpendicular to the extending direction of the convex portion 60), that is, a length in a direction perpendicular to the extending direction of the convex portion 60, that is, FIG.
  • the length in the X direction is only required to be small.
  • Each vertex may be rounded. Further, the length of the upper base may be zero. That is, in the present application, “substantially trapezoidal shape” is a concept including “substantially triangular shape”.
  • the height of the convex portion 60 necessary for generating a desired phase difference exceeds the length of the upper base. Since it is smaller than the case, there is an advantage that it is easy to form an uneven pattern. Note that the length of the upper base of the cross section of the convex portion 60 may exceed zero.
  • a convex portion having a substantially trapezoidal cross section with an upper base larger than 0 has the following advantages over a convex portion having a substantially triangular cross section.
  • the cross-sectional shape of the convex portion 60 may be various shapes such as a rectangular shape and a polygonal shape in addition to a substantially trapezoidal shape.
  • the top portion 60 t of the convex portion 60 may be flat, that is, a flat shape parallel to the surface of the base material 42.
  • the concave portion 70 is partitioned by the convex portion 60 and extends in the Y direction (depth direction) along the convex portion 60.
  • the height (convex height) Hc of the convex portion 60 is preferably in the range of 100 to 2000 nm.
  • the height Hc of the convex portion 60 is less than 100 nm, it becomes difficult to generate a desired phase difference when visible light is incident on the optical phase difference substrate 100.
  • the height Hc of the convex portion 60 exceeds 2000 nm, it is difficult to form the concave / convex pattern because the aspect ratio of the convex portion 60 (ratio of the convex portion height to the convex portion width) is large.
  • the width W of the convex portion 60 may be in the range of 10 to 500 nm.
  • the width W of the convex portion 60 is less than 10 nm, it is difficult to form the concave / convex pattern because the aspect ratio of the convex portion 60 (the ratio of the convex portion height to the convex portion width) is large.
  • the width W of the convex portion 60 exceeds 500 nm, the transmitted light is colored, and it is difficult to ensure sufficient colorless transparency as an optical phase difference member, and it is difficult to generate a desired phase difference. .
  • interval of the upper part of the adjacent convex part 60 becomes wide, it becomes difficult to form the sealing layer 20 with high intensity
  • the width W of the convex part 60 here means the value which averaged the width
  • the uneven pitch of the uneven pattern 80 may be in the range of 100 to 1000 nm. When the pitch is less than 100 nm, it becomes difficult to generate a desired phase difference when visible light is incident on the optical phase difference substrate 100. When the pitch exceeds 1000 nm, it becomes difficult to ensure sufficient colorless transparency as an optical retardation member. Moreover, since the space
  • the covering layer 30 covers the transparent substrate 40 along the uneven pattern 80. That is, the coating layer 30 covers the surfaces of the convex portions 60 and the concave portions 70 of the concavo-convex pattern 80.
  • the thickness of the covering layer 30 is set to a thickness at which the sealing layer 20 covering the convex portion 60 and the gap portion 90 described later can be formed. In this case, the covering layer 30 is formed on the convex portion 60 adjacent to the gap portion 90 described later. It has a thickness that can be formed between. If the coating layer 30 is too thick and the gap 90 is not formed between the coating layer 30 and the sealing layer 20, the refractive index difference between the coating layer 30 and the air existing in the gap 90 cannot be used.
  • the thickness Tc of the coating layer 30 may be 10 nm or more.
  • the “thickness Tc of the covering layer 30” is formed on the side surface of the convex portion 60 at a position of Hc / 2 from the bottom surface of the convex portion 60 when the height of the convex portion 60 is Hc. Means the thickness of the covering layer 30.
  • the covering layer 30 may be made of a material having a refractive index n 2 higher than the refractive index n 1 of the material constituting the concavo-convex structure layer 50, and in particular, the refractive index n 2 is in the range of 1.8 to 2.6. It may be composed of a material that is When the convex portion 60 is covered with the coating layer 30 having a refractive index of 1.8 or more, the phase difference caused by the periodic arrangement of the convex portion 60 and the gap portion 90 described later increases. Therefore, the height of the convex portion 60 can be reduced, that is, the aspect ratio of the convex portion 60 can be reduced, and the concave / convex pattern 80 can be easily formed.
  • the material constituting the coating layer 30 include metals such as Ti, In, Zr, Ta, Nb, and Zn, and inorganic materials such as oxides, nitrides, sulfides, oxynitrides, and halides of these metals. Can be used. A member containing these materials may be used as the covering layer 30.
  • the gap 90 is partitioned between the adjacent protrusions 60.
  • the gap 90 is enclosed and sealed by the covering layer 30 and a sealing layer 20 described later.
  • the gap portion 90 may be filled with air, or may be seen with an inert gas such as N 2 , Ar, or He, or other low refractive index medium. Further, a vacuum may be used without a medium.
  • the height Ha of the gap 90 is preferably equal to or higher than the height Hc of the protrusion 60.
  • the gap 90 and the coating layer 30 are periodically arranged, so that a phase difference can be generated in the light transmitted through the optical phase difference member 100.
  • the height Ha is smaller than the height Hc of the convex portion 60, the height of the periodic arrangement structure of the gap portion 90 and the coating layer 30 is small, so that the phase difference generated by the optical phase difference substrate 100 is small.
  • the sealing layer 20 is formed on the upper portions of the convex portion 60 and the gap portion 90 so as to cover them.
  • the sealing layer 20 surrounds the gap 90 together with the coating layer 30 and seals it. Accordingly, when the optical phase difference member 100 of the present embodiment is joined to another member using an adhesive in order to incorporate it into the device, the adhesive enters between the adjacent convex portions 60 (gap portion 90). There is no. Therefore, it is prevented that the phase difference generated by the optical phase difference member 100 is reduced due to the adhesive entering between the convex portions. Therefore, even when the optical retardation member 100 of the embodiment is used while being joined to another member, the optical retardation member 100 can generate a desired retardation.
  • the sealing layer 20 is supported by the adjacent convex portions via the sealing layer 20 when a load is applied from the upper part (sealing layer 20 side) of the optical phase difference member 100. Moreover, since the applied force is disperse
  • the sealing layer 20 may be formed of the same material as the covering layer 30.
  • a layer made of a material constituting the sealing layer 20 is further formed on the covering layer 30 formed on the side surface of the protruding portion 60, so that the protruding portion
  • the phase difference caused by the periodic arrangement of 60 and the gap 90 may be reduced or the control of the phase difference may be difficult.
  • the sealing layer 20 may be light transmissive, for example, the transmittance at a wavelength of 550 nm may be 90% or more.
  • the thickness T of the sealing layer 20 may be in the range of 10 to 1000 nm.
  • the thickness T of the sealing layer 20 means the distance from the upper end of the gap 90 to the surface of the sealing layer 20 (see FIG. 1A).
  • the sealing layer 20 and another member are joined via an adhesive. That is, the adhesion layer 20 is different from the pressure-sensitive adhesive used for joining with other members.
  • the refractive index n 1 of the material constituting the concavo-convex structure layer 50 and the refractive index n 2 of the material constituting the coating layer 30 are n 2 ⁇ n 1 ⁇ 0.8 at a wavelength of 550 nm.
  • the optical phase difference member generally has a structure in which materials having different refractive indexes are alternately arranged in one direction, and light (transmitted light) is irradiated from a direction substantially parallel to the interface between the materials having different refractive indexes. Then, a phase difference can be generated in the transmitted light (structural birefringence).
  • the conventional optical phase difference member as shown in FIG. 10 has an interface between the coating layer having a high refractive index and the air between the projections and the coating layer and the projections as an interface substantially parallel to the traveling direction of the transmitted light. And the interface causes a phase difference in the transmitted light. That is, the phase difference characteristic of the optical phase difference member shown in FIG. 10 is generally a combination of the phase difference characteristic due to the interface between the air and the coating layer and the phase difference characteristic due to the interface between the coating layer and the convex portion.
  • the inventors have developed a phase difference caused by a concavo-convex structure in which line-shaped convex portions (refractive index n a ) whose cross section perpendicular to the extending direction has a base of 300 nm and a height of 1000 nm are arranged with a period of 300 nm, that is, a refractive index.
  • the coating layer is formed of a high refractive index material, and the refractive index difference between the air and the coating layer and the refractive index difference between the coating layer and the convex portion are increased. A sufficiently large phase difference can be generated.
  • the rate of change of the phase difference with respect to the wavelength is greater as the refractive index n a is large.
  • the refractive index n a is assumed to be constant without depending on the wavelength, the higher the refractive index n a is large (ie, more projection and the refractive index difference between air (n a -1) is large), It shows that the reverse dispersion of the phase difference is increased.
  • the refractive index n a is assumed to be constant without depending on the wavelength, as the refractive index difference across the material of the interface is large, it indicates that the reverse dispersion of retardation caused by the interface is high .
  • the refractive index difference (n 2 ⁇ n) between the coating layer 30 and the convex portion 60 when the wavelength dependence of the refractive index n 1 of the convex portion 60 is not taken into consideration, the refractive index difference (n 2 ⁇ n) between the coating layer 30 and the convex portion 60. It is expected that the reverse dispersion of the phase difference caused by the interface between the coating layer 30 and the convex portion 60 becomes lower as 1 ) is smaller.
  • an actual high refractive index material usually has a refractive index that depends on the wavelength, and the shorter the wavelength, the higher the refractive index. Therefore, the refractive index difference between the air and the coating layer and the refractive index difference between the coating layer and the convex portion are larger as the wavelength is shorter. Therefore, a conventional optical phase difference member using such a high refractive index material has a phase difference characteristic having a large phase difference at a short wavelength (in this application, such a phase difference is indicated by a dashed line in FIG. 2C). The characteristic is called “normal dispersion”). In FIG. 2C, the phase difference characteristic of ideal dispersion is represented by a solid line.
  • the phase difference characteristics of the optical phase difference member 100 are generally due to the phase difference characteristics due to the interface between the gap portion (air) 90 and the coating layer 30 and the interface between the coating layer 30 and the convex portion 60.
  • This is a composition of phase difference characteristics.
  • the refractive index of the convex portion 60 is larger than air, the refractive index difference between the coating layer 30 and the convex portion 60 is greater than the refractive index difference between the gap portion (air) 90 and the coating layer 30. Is small. Therefore, the phase difference generated at the interface between the coating layer 30 and the convex portion 60 has lower reverse dispersion than the phase difference generated at the interface between the gap (air) 90 and the coating layer 30. is expected.
  • the interface between the gap portion (air) 90 having a high reverse dispersion and the coating layer 30 is reduced. It is expected that the contribution of the phase difference characteristic will increase, and the reverse dispersion of the phase difference of the optical phase difference member, which is a combination of both, will also be improved.
  • the inventors determined that the wavelength dependence of the phase difference generated by the optical phase difference member 100 of the present embodiment is a value (1.3, 1.5) in which the refractive index n 1 of the convex portion 60 does not depend on the wavelength. 1.8), and the refractive index n 2 of the covering layer 30 was determined by simulation as a value having wavelength dependency as shown in FIG. 2B. As expected, the refractive index n 1 of the convex portion 60 was increased.
  • the phase difference characteristic of the optical phase difference member 100 is inverse dispersion close to ideal dispersion. (See FIG. 2D. Note that FIG. In D, the phase difference characteristic of ideal dispersion is represented by a solid line). That is, it was found that the lack of reverse dispersion performance due to the wavelength dependence of the refractive index of the high refractive index material constituting the coating layer 30 can be improved by increasing the refractive index n 1 of the convex portion 60. .
  • n 2 ⁇ n 1 > 0.8 when light is incident on the base material 42 from an oblique direction, a short wavelength component such as blue is scattered at the interface between the concavo-convex structure layer 50 and the coating layer 30. Therefore, there is a problem that when the optical phase difference member is viewed from an oblique direction, it looks yellow.
  • the optical retardation member 100 of the present embodiment satisfies n 2 ⁇ n 1 ⁇ 0.8, whereby light scattering at the interface between the concavo-convex structure layer 50 and the coating layer 30 is suppressed, and the short wavelength that is likely to be scattered. Can be transmitted well. Therefore, the optical phase difference member 100 of this embodiment can suppress yellowness when viewed from an oblique direction, and can achieve a wide viewing angle.
  • a structure having a convex portion 60a on the base material 42a such as an optical retardation member 100a shown in FIG.
  • a transparent substrate 40a in which a plurality of layers are formed may be used.
  • a concave portion (region where the surface of the base material 42a is exposed) 70a is defined between the convex portions 60a, and a concave / convex pattern 80a including the convex portions 60a and the concave portions 70a is formed.
  • the base material 42a a base material similar to the base material 42 of the optical phase difference member 100 shown in FIG.
  • the convex part 60a may be comprised with the material similar to the material which comprises the uneven
  • the transparent substrate 40b is formed of a base material that is shaped so that the surface of the base material itself forms a concave / convex pattern 80b composed of convex portions 60b and concave portions 70b. May be configured.
  • the transparent substrate 40b can be manufactured by molding the base material so as to have the uneven pattern 80b as shown in FIG.
  • the optical retardation members 100, 100a, 100b are further bonded with a protective member such as a protective sheet on the surface opposite to the surface on which the concave / convex pattern 80 of the transparent bases 40, 40a, 40b is formed and / or the sealing layer. It may be. Thereby, it is possible to prevent the optical retardation members 100, 100a, 100b from being damaged such as scratches when the optical retardation members 100, 100a, 100b are transported, transported, or the like.
  • Optical retardation member manufacturing apparatus As an example of an apparatus for manufacturing an optical phase difference member, a roll process apparatus 200 is shown in FIG. Below, the structure of the roll process apparatus 200 is demonstrated.
  • the roll process apparatus 200 mainly includes a transport system 120 that transports the film-like base material 42, a coating unit 140 that applies a UV curable resin to the base material 42 being transported, and an uneven pattern on the UV curable resin.
  • corrugated pattern are included.
  • the conveyance system 120 is disposed on the upstream side and the downstream side of the feeding roll 172 that feeds the film-like base material 42 and the transfer roll 70 provided in the transfer unit 160, and biases the base material 42 toward the transfer roll 170. It has a nip roll 174 and a peeling roll 176 and a take-up roll 178 that winds up the obtained optical retardation member 100. Further, the transport system 120 includes a guide roll 175 for transporting the base material 42 to each of the above parts.
  • the application unit 140 includes a die coater 182 for applying the UV curable resin 50 a to the base material 42.
  • the transfer unit 160 is located on the downstream side of the coating unit 140 in the substrate transport direction, and a transfer roll 170 having a concavo-convex pattern, which will be described later, and an irradiation light source 185 provided to face the transfer roll 170 across the substrate 42.
  • the film forming unit 180 includes a film forming apparatus such as the sputtering apparatus 10.
  • the sputtering apparatus 10 includes a vacuum chamber 11.
  • the vacuum chamber 11 is not particularly limited in shape, and is usually a rectangular parallelepiped shape, a cylindrical shape, or the like, as long as the inside of the vacuum chamber 11 is decompressed.
  • the sputtering target 18 is disposed so as to face the surface on which the concave / convex pattern of the transparent substrate 40 being transported is formed.
  • the sputtering target 18 is made of metal, metal A target made of an inorganic material such as an oxide, metal nitride, metal sulfide, metal oxynitride, or metal halide can be used.
  • the transfer roll 170 is a roll-shaped (columnar or cylindrical) mold having an uneven pattern on the outer peripheral surface.
  • the transfer roll 170 can be manufactured by a method described in, for example, WO2016 / 056277.
  • the manufacturing method of the optical phase difference member mainly includes a step S1 of preparing a transparent substrate having a concavo-convex pattern, and a step S2 of forming a coating layer covering the concave and convex portions of the concavo-convex pattern. And a step S3 of forming a hermetic layer on top of the concave-convex pattern of the transparent substrate.
  • a transparent substrate on which a concavo-convex pattern is formed is prepared as follows (step S1 in FIG. 4).
  • the film-like base material 42 wound around the film feeding roll 172 is fed downstream by the rotation of the film feeding roll 172.
  • the film-like base material 42 is conveyed to the application unit 140, and the UV curable resin 50 a is applied on the film-like base material 42 with a predetermined thickness by the die coater 182.
  • a bar coating method, a spin coating method, a spray coating method, a dip coating method, a dripping method, a gravure printing method, a screen printing instead of the above-described die coating method.
  • Various coating methods such as a printing method, a relief printing method, a die coating method, a curtain coating method, an ink jet method, and a sputtering method can be employed. If the UV curable resin 50a can be uniformly applied to a substrate having a relatively large area, a bar coating method, a die coating method, a gravure printing method, and a spin coating method can be employed.
  • a surface modification layer may be formed on the base material 42 before the UV curable resin 50a is applied on the base material 42.
  • a material of the surface modification layer for example, a material described as a material of the surface material layer in WO2016 / 056277 can be used.
  • the plasma treatment to the surface of the substrate 42, a corona treatment, excimer irradiation treatment may be provided with surface modification layer by performing the processing by energy rays such as UV / O 3 treatment.
  • the film-like base material 42 on which the UV curable resin 50a is applied in the application unit 140 as described above is conveyed toward the transfer unit 160.
  • the film-like substrate 42 is pressed (biased) against the transfer roll 170 by the nip roll 174, and the uneven pattern of the transfer roll 170 is transferred to the UV curable resin 50a.
  • the UV curable resin 50a is irradiated with UV light from an irradiation light source 185 provided facing the transfer roll 170 with the film-like substrate 42 interposed therebetween, and the UV curable resin 50a is cured. .
  • the cured UV curable resin and the film-like substrate 42 are separated from the transfer roll 170 by the peeling roll 176.
  • the transparent substrate 40 including the concavo-convex structure layer 50 (see FIG. 1A) to which the concavo-convex pattern of the transfer roll 170 is transferred is obtained.
  • the transparent substrate on which the concave / convex pattern is formed may be manufactured by an apparatus other than the roll process apparatus shown in FIG. 3, or may not be manufactured by itself, but should be obtained through a manufacturer such as a market or a film manufacturer. May be prepared.
  • the transparent substrate 40 on which the concavo-convex pattern is formed is conveyed to the film forming unit 180, and the coating layer 30 (see FIG. 1A) is formed on the concave and convex surfaces of the concavo-convex pattern of the transparent substrate 40 (see FIG. 1A).
  • Step S2 in FIG. In the roll process apparatus 200 shown in FIG. 3, the transparent substrate 40 peeled from the transfer roll 170 is conveyed directly into the sputtering apparatus 10 via the guide roll 175, but after the transparent substrate 40 is peeled from the transfer roll 170.
  • the roll-shaped transparent substrate 40 wound up on a roll may be conveyed into the sputtering apparatus 10.
  • a method of forming a coating layer 30 made of, for example, a metal oxide using the sputtering apparatus 10 shown in FIG. 3 will be described.
  • the inside of the vacuum chamber 11 is depressurized to a high vacuum.
  • the transparent substrate 40 is transferred to a position facing the sputtering target 18, and metal atoms (and oxygen atoms) of the sputtering target 18 are obtained by DC plasma or high-frequency plasma.
  • the transparent substrate 40 While the transparent substrate 40 is being transported in the vacuum chamber 11, the metal atoms knocked out of the sputtering target 18 on the surface of the transparent substrate 40 react with oxygen to deposit a metal oxide.
  • the coating layer 30 (see FIG. 1A) that covers the convex portions 60 and the concave portions 70 along the concave / convex pattern 80 is formed on the transparent substrate 40.
  • the sealing layer 20 (see FIG. 1A) is formed on the transparent substrate 40 (step S3 in FIG. 4).
  • the sealing layer 20 can be formed following the formation of the coating layer 30 by using the sputtering apparatus 10 used in the coating layer forming step S2.
  • the metal oxide is further deposited on the transparent substrate 40 by performing sputtering of the target 18 after the formation of the coating layer 30. At this time, among the sputtered metal atoms, it reaches between the adjacent convex portions 60 (see FIG.
  • the deposition amount of the metal oxide is larger on the upper portion of the convex portion 60 (on the upper surface 60 t and the upper side surface) than on the concave portion 70 and the lower side surface of the convex portion 60.
  • the metal oxide deposited on the upper portions of the adjacent convex portions 60 is connected to form the sealing layer 20.
  • a gap 90 is formed between the adjacent protrusions 60.
  • the gap 90 is sealed by the coating layer 30 and the sealing layer 20.
  • the top (upper surface) 60t of each projection 60 is a plane parallel to the base material 42, that is, a plane parallel to the sputtering target 18 (for example, a cross section in a plane orthogonal to the extending direction of each projection 60).
  • the metal oxide is particularly preferentially deposited on the upper surface 60t of the convex portion 60. Therefore, the metal oxide deposited on the upper portion of the adjacent convex portion 60 is connected to form the sealing layer 20. Therefore, it is possible to shorten the film formation time required for the production, and to suppress the consumption of the material (target).
  • the covering layer is formed simultaneously with the formation of the sealing layer 30 until the metal oxide deposited on the adjacent convex portions 60 is connected in the sealing layer forming step.
  • the formation of 30 also proceeds. That is, in this case, the covering layer forming step S2 and the sealing layer forming step S3 are not separate independent steps but are partially overlapping steps.
  • the covering layer 30 and the sealing layer 20 can be formed by a known dry process such as physical vapor deposition (PVD) method such as vapor deposition or chemical vapor deposition (CVD) method instead of the above sputtering.
  • PVD physical vapor deposition
  • CVD chemical vapor deposition
  • a metal oxide is formed as the coating layer 30 and the sealing layer 20 on the transparent substrate 40 by the electron beam heating vapor deposition method
  • a metal or a metal oxide for forming the coating layer 30 and the sealing layer 20 An electron beam heating vapor deposition apparatus in which a crucible containing, and an electron gun for evaporating metal or metal oxide by irradiating an electron beam in the crucible are provided in a vacuum chamber can be used.
  • the crucible is installed so as to face the conveyance path of the transparent substrate 40.
  • the metal or metal oxide in the crucible is heated and evaporated by an electron beam while transporting the transparent substrate 40, and the metal oxide is deposited on the transparent substrate 40 being transported, whereby the coating layer 30 and the hermetic seal are sealed on the transparent substrate 40.
  • Layer 20 can be formed.
  • oxygen gas may or may not flow in the vacuum chamber depending on the degree of oxidation of the material put in the crucible and the degree of oxidation of the target coating layer and sealing layer.
  • a metal oxide is formed as the coating layer 30 and the sealing layer 20 on the transparent substrate 40 by atmospheric pressure plasma CVD, it is described in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open Nos. 2004-52028 and 2004-198902.
  • the method can be used.
  • An organic metal compound may be used as the raw material compound, and the raw material compound may be in a gas, liquid, or solid state at normal temperature and pressure.
  • gas it can be introduced into the discharge space as it is, but in the case of liquid or solid, it is used after being vaporized by means such as heating, bubbling, decompression, ultrasonic irradiation and the like. From such a situation, for example, a metal alkoxide having a boiling point of 200 ° C. or lower is suitable as the organometallic compound.
  • metal alkoxides examples include metal alkoxides described in WO2016 / 056277.
  • a reactive gas is constituted by using a decomposition gas together.
  • a metal oxide can be formed by using oxygen gas
  • a metal nitride can be formed by using ammonia gas
  • a metal oxynitride can be formed by using ammonia gas and nitrous oxide gas. Can be formed.
  • a discharge gas that tends to be in a plasma state is mixed with these reactive gases.
  • nitrogen gas Group 18 atom of the periodic table, specifically, a rare gas such as helium, neon, or argon is used.
  • nitrogen gas may be used from the viewpoint of manufacturing cost.
  • the film is formed by mixing the discharge gas and the reactive gas and supplying the mixed gas as a mixed gas to a plasma discharge generator (plasma generator).
  • plasma discharge generator plasma generator
  • the ratio of the discharge gas and the reactive gas varies depending on the properties of the target film, but the reactive gas is supplied with the ratio of the discharge gas being 50% or more with respect to the entire mixed gas.
  • silicon alkoxide tetraalkoxysilane (TEOS)
  • TEOS tetraalkoxysilane
  • oxygen is used as a decomposition gas
  • an inert gas such as a rare gas or nitrogen is used as a discharge gas.
  • a film obtained by such a CVD method can be obtained by selecting metal carbide, metal nitride, metal oxide, metal sulfide, metal halogen, etc. by selecting conditions such as a metal compound, decomposition gas, decomposition temperature, and input power as raw materials. Further, it is preferable in that a compound or a mixture thereof (metal oxynitride, metal oxyhalide, metal nitride carbide, etc.) can be formed separately.
  • an optical phase difference member 100 as shown in FIG. 1A is obtained.
  • the obtained optical retardation member 100 may be wound up by a winding roll 178.
  • the optical phase difference member 100 may pass through a guide roll 175 or the like as appropriate.
  • a transfer roll is used as a mold used to transfer the concavo-convex pattern to the UV curable resin.
  • a UV curable resin in which a long film mold, a plate mold, or the like is applied on the substrate.
  • the uneven pattern may be formed by pressing against the resin.
  • the concavo-convex structure layer 50 is formed using a UV curable resin.
  • the concavo-convex structure layer 50 may be formed using a thermoplastic resin, a thermosetting resin, an inorganic material, or the like.
  • a method in which a precursor of an inorganic material is applied on the mold and then cured, a method in which a fine particle dispersion is applied on the mold and the dispersion medium is dried, and a resin material is molded The transparent substrate 40 can be prepared by a method of coating and curing on the top, a liquid phase deposition (LPD), or the like.
  • LPD liquid phase deposition
  • materials described in WO2016 / 056277 can be used.
  • an alkoxide metal alkoxide
  • Si, Ti, Sn, Al, Zn, Zr, or In may be used (sol-gel method).
  • a solvent for the precursor solution used in the sol-gel method a solvent described in WO2016 / 056277 can be used.
  • Additives described in WO2016 / 056277 may be added to the precursor solution used in the sol-gel method.
  • polysilazane described in WO2016 / 056277 may be used as a precursor of the inorganic material.
  • the precursor coating film After applying the precursor solution of the inorganic material such as the metal alkoxide or polysilazane to the base material, the precursor coating film is heated while pressing the mold having the concavo-convex pattern against the precursor coating film. By irradiating the coating film with energy rays, it is possible to form a concavo-convex structure layer made of an inorganic material in which the coating film is gelled and the concavo-convex pattern of the mold is transferred.
  • the precursor solution of the inorganic material such as the metal alkoxide or polysilazane
  • the structure which makes the convex part 60a as shown in FIG.1 (b) is formed on the base material 42a, and the area
  • the transparent substrate 40a can be manufactured as follows, for example. In the manufacturing method described above, instead of applying the UV curable resin 50a on the base material 42, the UV curable resin is applied only to the concave portions or only the convex portions of the concave / convex pattern transfer mold. The UV curable resin applied to the mold is brought into close contact with the substrate 42a, and the UV curable resin is transferred to the substrate 42a.
  • the convex part 60a which has a shape corresponding to the shape of the concave part or convex part of a mold is formed on the base material 42a. Between the convex portions 60a thus formed, a concave portion (region where the surface of the base material 42a is exposed) 70a is defined.
  • the transparent substrate 40b formed of a base material shaped so that the surface of the base material itself forms a concavo-convex pattern composed of convex portions 60b and concave portions 70b is, for example, In this way, it can be manufactured.
  • a resist layer having a concavo-convex pattern is formed on a substrate by a known technique such as nanoimprinting or photolithography. After the recess of the resist layer is etched to expose the substrate surface, the substrate is etched using the remaining resist layer as a mask. After etching, the remaining mask (resist) is removed with a chemical solution. By the above operation, the uneven pattern 80b can be formed on the surface of the substrate itself.
  • the optical phase difference shown in FIGS. 1B and 1C is obtained.
  • the members 100a and 100b can be formed.
  • the composite optical member 300 includes the optical phase difference member 100 of the above embodiment and optical members 320 a and 320 b joined to the optical phase difference member 100.
  • the optical member 320a is bonded (bonded) to the sealing layer 20 of the optical retardation member 100
  • the optical member 320b is bonded to the surface of the transparent substrate 40 opposite to the surface on which the concavo-convex pattern is formed.
  • the composite optical member according to the present invention may not include both of the optical members 320a and 320b, and may include only one of them.
  • a composite optical member in which a polarizing plate is bonded as the optical member 320a or 320b to the optical retardation member 100 can be used as an antireflection film.
  • a display element such as an organic EL element or a liquid crystal element
  • a display device in which reflection of wiring electrodes of the display element is prevented for example, an organic EL display, A liquid crystal display or the like.
  • an adhesive is used.
  • known ones such as acrylic and silicone can be used.
  • the adhesive since the gap between the convex portions is sealed by the sealing layer, the adhesive does not enter between the convex portions. Therefore, even after the optical phase difference member is bonded to the optical member, the phase difference generated by the optical phase difference member does not change, and a sufficient phase difference can be generated.
  • optical phase difference member of the present invention will be specifically described with reference to examples and comparative examples, but the present invention is not limited to these examples.
  • Example 1 The period of the concavo-convex pattern is 240 nm, the width of the top surface of the convex portion is 0 nm, the distance between the bottom surfaces of adjacent convex portions is 50 nm, the convex portion height is 350 nm, and the refractive index n 1 at the convex portion wavelength is 550 nm is 1.72.
  • the structure of the member was calculated by simulation.
  • the difference (n 2 ⁇ n 1 ) between the refractive index n 1 of the convex portion and the refractive index n 2 of the coating layer at a wavelength of 550 nm was 0.65.
  • the “film thickness” means the thickness of the film formed on the top (upper surface) of the convex portion in the direction perpendicular to the surface of the transparent substrate (uneven pattern surface). This “film thickness” is the maximum value of the thickness of the film formed on the transparent substrate surface in the direction perpendicular to the transparent substrate surface. Further, the “film thickness” is substantially equal to the thickness of a film formed when each material is deposited on a flat substrate under the same conditions.
  • the optical phase difference member has a coating layer made of a high refractive index material and covering an uneven pattern, and a sealing layer made of a high refractive index material and connecting the upper surfaces (tops) of adjacent convex portions.
  • FIG. 6 shows the calculation result of the phase difference with a broken line.
  • the horizontal axis indicates the wavelength of incident light
  • the vertical axis indicates the phase difference.
  • the phase difference in the case of ideal dispersion is indicated by a solid line in FIG.
  • FIG. 7A to 7C show the calculation results of transmittance with solid lines.
  • FIG. 7A shows an average value of the transmittance of light having a wavelength of 430 nm to 500 nm as the transmittance of blue light
  • FIG. 7B shows an average value of the transmittance of light having a wavelength of 500 nm to 590 nm as the transmittance of green light
  • FIG. 7C shows an average value of the transmittance of light having a wavelength of 590 nm to 680 nm as the transmittance of red light.
  • Example 2 An optical retardation member having the same structure as that calculated in Example 1 was produced as follows. First, a glass substrate (OA-10G manufactured by Nippon Electric Glass Co., Ltd.) was prepared. A UV curable polyphenylene sulfide resin was applied to the surface of the glass substrate to form a coating film. Next, the coating film was cured by UV irradiation while pressing the imprint mold against the coating film, and then the mold was peeled off. Thereby, an uneven structure layer made of polyphenylene sulfide was formed on the surface of the glass substrate. When a flat film of polyphenylene sulfide was prepared and the refractive index at a wavelength of 550 nm was measured by spectroscopic ellipsometry, the refractive index was 1.72.
  • ZnS refractive index 2.37
  • a high refractive index material was deposited on the concavo-convex structure layer by sputtering to a film thickness of 600 nm.
  • an optical retardation member having a coating layer made of a high refractive index material and covering an uneven pattern and a sealing layer made of a high refractive index material and connecting the upper surfaces (tops) of adjacent convex portions was obtained.
  • the sealing layer of the obtained optical phase difference member was bonded to a polarizing plate with glue (SRW062 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) to produce an antireflection member.
  • SRW062 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.
  • Comparative Example 1 In the same manner as in Example 1 except that the refractive index n 1 at a wavelength of 550 nm of the convex portion is 1.52 and the Abbe number is 68, the phase difference generated by the optical phase difference member in the incident light and the incident angle of 0 ° to The transmittance when light was incident at 80 degrees was calculated.
  • the difference (n 2 ⁇ n 1 ) between the refractive index n 1 of the convex portion and the refractive index n 2 of the coating layer at a wavelength of 550 nm was 0.85.
  • FIG. 6 shows a calculation result of the phase difference by a one-dot chain line.
  • 7A to 7C show the transmittance calculation results with broken lines.
  • Comparative Example 2 An optical retardation member having the same structure as that calculated in Comparative Example 1 was prepared in the same manner as in Example 2 except that an uneven structure layer made of Asahi Glass Co., Ltd. resin NIF13g99 (refractive index 1.52) was formed. .
  • an antireflection member was prepared using the obtained optical phase difference member, placed on a white organic EL light source, and visually observed from the front and oblique directions. Although it looked white from the front, it looked yellow. The yellowness when viewed from an oblique direction was stronger than that of Example 2.
  • Example 1 The calculation results of the phase difference in Example 1 and Comparative Example 1 indicate the following. As shown in FIG. 6, in Comparative Example 1 where n 2 -n 1 at a wavelength of 550 nm is 0.85, the phase difference generated in the short wavelength region (400 to 550 nm) is large and deviates from ideal dispersion. On the other hand, in Example 1 where n 2 ⁇ n 1 at a wavelength of 550 nm is 0.65, the phase difference generated in the short wavelength region is relatively small, and is close to the phase difference in the case of ideal dispersion. The optical phase difference member of Example 1 exhibited reverse dispersion retardation characteristics close to ideal dispersion as a whole.
  • Example 1 and Comparative Example 1 indicate the following. As shown in FIGS. 7A to 7C, in both Example 1 and Comparative Example 1, the transmittance is lower as the incident angle is larger, and the tendency is more remarkable as the wavelength of incident light is shorter. However, as shown in FIG. 7A, in the blue region having a short wavelength (wavelength of 430 to 500 nm), the decrease in transmittance accompanying the increase in the incident angle was smaller in Example 1 than in Comparative Example 1. Even in the green region (wavelengths of 500 nm to 590 nm), as shown in FIG.
  • Example 1 compared to Comparative Example 1, Example 1 had a smaller decrease in transmittance due to an increase in incident angle, but Example 1 and Comparative Example 1 The difference in transmittance was smaller than the difference in transmittance in the blue region.
  • the transmittances of Example 1 and Comparative Example 1 were almost equal at any incident angle within the range of 0 degree to 80 degrees.
  • the optical phase difference member of Example 1 transmits more light with a short wavelength from an oblique direction with a large incident angle, compared with the optical phase difference member of Comparative Example 1, and therefore the oblique direction When viewed from above, it can be suppressed from appearing yellow. Therefore, the optical phase difference member of Example 1 has a wider viewing angle than Comparative Example 1. This is supported by the fact that yellowness was weaker in the visual observation from the oblique direction in Example 2 than in the visual observation from the oblique direction in Comparative Example 2.
  • Example 3 The period of the concavo-convex pattern is 220 nm or 240 nm, the width of the top surface of the convex part is 0 nm, the distance between the bottom surfaces of adjacent convex parts is 0.8 times the period of the concavo-convex pattern, the convex part height is 250 nm to 500 nm, and the wavelength of the convex part is 550 nm.
  • a material having a refractive index n 2 of 2.33, 2.37, 2.41 at a wavelength of 550 nm is 600 nm on a transparent substrate having a refractive index n 1 of 1.4 to 2.3.
  • the structure of the optical phase difference member was calculated by simulation when the film was deposited with the film thickness.
  • the refractive indexes n 2 2.33, 2.37, and 2.41 of the high refractive index material correspond to the refractive indexes of Nb 2 O 5 , NS-5B (made by JX Metal) and ZnS, respectively.
  • Abbe numbers are 16.6, 14.5, 10.5, respectively.
  • the optical phase difference member has a coating layer made of a high refractive index material and covering an uneven pattern, and a sealing layer made of a high refractive index material and connecting the upper surfaces (tops) of adjacent convex portions.
  • the visibility reflectance was obtained as an index of the degree of coloring of the antireflection film produced using the optical phase difference member as follows. That is, the optical retardation member having the structure obtained by the above calculation is arranged on an ideal mirror (reflectance 100%), and further, the polarization direction is 45 degrees with respect to the slow axis of the optical retardation member. An ideal polarizing plate (polarization degree 1, total light transmittance 50%) was arranged so as to be. The reflectance when light was incident from above the ideal polarizing plate toward the ideal mirror was calculated, and the visibility correction was performed by correcting the visibility using Equation (1).
  • ⁇ represents the wavelength of light
  • L ( ⁇ ) represents the spectral intensity distribution of the illumination of D65
  • Y ( ⁇ ) represents the human specific luminous efficiency.
  • the antireflection film using the optical retardation member is less colored.
  • the convex part height is changed at an interval of 25 nm, and the visibility reflectance is the lowest.
  • the height of the convex portion and the visibility reflectance in that case were obtained.
  • FIG. 8 shows the calculation result of the minimum visibility reflectance.
  • the horizontal axis represents the difference (n 2 ⁇ n 1 ) between the refractive index of the high refractive index material (ie, the refractive index of the coating layer) n 2 and the refractive index n 1 of the convex portion at a wavelength of 550 nm. Visibility reflectance is shown.
  • Example 3 As shown in FIG. 8, it was found that when n 2 ⁇ n 1 ⁇ 0.8 in Example 3, the visibility reflectance was lower than that of the conventional stretched film of Comparative Example 3. That is, by using an optical retardation member satisfying n 2 ⁇ n 1 ⁇ 0.8, the reflectance is low in the entire visible region, and coloring is smaller than that of an antireflection film produced using a conventional stretched film. It was found that an antireflection film can be obtained. As indicated by the phase difference characteristics of the optical phase difference members of Example 1 and Comparative Example 1, the smaller the value of n 2 ⁇ n 1 of the optical phase difference member, the more the optical phase difference member is reversed. This is considered to be because the phase difference becomes close to ⁇ / 4 with respect to the wavelength ⁇ in the entire visible region.
  • optical phase difference member manufactured by the manufacturing method of this invention is not limited to the said embodiment, It is suitably in the range of the technical idea described in the claim. Can be modified.
  • the antireflection film formed using the optical retardation member of the present invention has low reflectance in the visible light region, little coloration, and a wide viewing angle. Moreover, the optical retardation member of the present invention can maintain excellent retardation characteristics even when incorporated in a device. Further, it is possible to prevent the concavo-convex structure from being deformed by applying a load and a desired phase difference from being obtained. Therefore, the optical retardation member of the present invention includes various functional members such as an antireflection film, a display device such as a reflective or transflective liquid crystal display device, a touch panel, and an organic EL display device, a pickup device for an optical disc, a polarizing device. It can use suitably for various devices, such as a conversion element.

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Abstract

光学位相差部材１００は、凹凸パターン８０を有する透明基体４０と、前記凹凸パターン８０の凹部７０及び凸部６０を被覆する被覆層３０と、前記被覆層３０で被覆された前記凹凸パターン８０の前記凸部６０間に区画された間隙部９０と、前記凹凸パターン８０の前記凸部６０の頂部６０ｔを連結し且つ前記間隙部９０を密閉するように前記凹凸パターン８０の上部に設けられた密閉層２０とを備え、波長５５０ｎｍにおいて、前記凸部６０の屈折率ｎ１及び前記被覆層３０の屈折率ｎ２が、ｎ２－ｎ１≦０．８を満たす。光学位相差部材１００は、逆分散の位相差特性を有するとともに、視野角が広い。

Description

光学位相差部材、光学位相差部材を備える複合光学部材、及び光学位相差部材の製造方法
　本発明は、光学位相差部材、光学位相差部材を備える複合光学部材、及び光学位相差部材の製造方法に関する。
　光学位相差板は、非常に多くの用途を有しており、反射型液晶表示装置、半透過型液晶表示装置、光ディスク用ピックアップ、ＰＳ変換素子、プロジェクタ（投影型表示装置）など、種々の用途に使用されている。
　光学位相差板には、方解石、雲母、水晶のような自然界に存在する複屈折結晶により形成されたものや、複屈折ポリマーにより形成されたもの、人工的に使用波長より短い周期構造を設けることにより形成されたものなどがある。
　人工的に周期構造を設けて形成された光学位相差板としては、透明基板上に凹凸構造が設けられたものがある。光学位相差板に用いられる凹凸構造は使用波長より短い周期を有し、例えば図９に示すようなストライプ状のパターンを有する。このような凹凸構造は屈折率異方性を有し、図９の光学位相差板４００の基板４２０に対して垂直に光Ｌが入射すると、凹凸構造内において、凹凸構造の周期方向に平行な偏光成分と、凹凸構造の周期方向に垂直な偏光成分が異なる速度で伝播するので、両偏光成分間で位相差が生じる。この位相差は凹凸構造の高さ（深さ）、凸部を構成する材料と凸部の間の材料（空気）の屈折率差等を調整することによって制御することができる。上記の表示装置等のデバイスに用いる光学位相差板は、使用波長λに対してλ／４又はλ／２の位相差を生じさせる必要があるが、そのような十分な位相差を生じさせることができる光学位相差板を形成するためには、凸部を構成する材料の屈折率と凸部間の材料（空気）の屈折率の差や凹凸構造の高さ（深さ）を十分に大きくする必要がある。このような光学位相差板として、特許文献１において、図１０に示すように凹凸構造の表面（格子部２）を高屈折率材料（誘電体媒質３）で被覆したものが提案されている。また、特許文献２において、屈折率が１．４５以上である樹脂を用いて形成された凹凸構造を有する光学位相差板が記載されている。
特開昭６２－２６９１０４号公報 特開２００４－１７０６２３号公報
　表示装置の反射防止フィルムは、可視領域全域において光の反射を防止できることが求められる。このような特性を有する反射防止フィルムを得るためには、理想的には、可視領域全域の波長λに対してλ／４の位相差を生じさせることができる特性（本願において、このような位相差特性を「理想分散」と呼ぶ）を有する光学位相差板を用いることが求められる。しかし、特許文献１に記載される光学位相差板を用いた反射防止フィルムは、可視光全ての反射を防止することができず、色付いて見えるという問題がある。特許文献２では、比較的屈折率の高い樹脂を用いたインプリントによって凹凸構造を形成することにより、延伸により製造された複屈折ポリマーからなる位相差部材と比べてより理想分散に近い特性、すなわち、入射光の波長λが短いほど生じる位相差が小さい（入射光の波長λが長いほど生じる位相差が大きい）特性を有する光学位相差板を得ている。本願において、このような位相差特性を「逆分散」と呼ぶ。
　しかし、特許文献１、２に記載される光学位相差部材は、以下のような理由により、所望の位相差を生じることが難しい。光学位相差板を表示装置等のデバイスに用いる場合、光学位相差板は他の部材に貼り付けられて用いられることになる。例えば、光学位相差板を有機ＥＬ表示装置に用いる場合、光学位相差板の一方の面に偏光板を貼り付け（接合し）、もう一方の面に有機ＥＬパネルを貼り付ける必要がある。通常、光学位相差板を他の部材へ貼り付けるには粘着剤が用いられる。しかし、図１１（ａ）に示すように、粘着剤を用いて光学位相差板４００を他の部材３２０に貼り付ける場合、光学位相差板４００の凹凸構造の凸部の間に粘着剤３４０が入り込む。粘着剤は空気よりも屈折率が大きいため、凸部を構成する材料の屈折率と凸部の間に入り込んだ粘着剤の屈折率の差は、凸部を構成する材料の屈折率と空気の屈折率の差よりも小さい。それゆえに、凸部の間に粘着剤が入り込んだ光学位相差板４００は、凸部を構成する材料と凸部の間の材料の屈折率差が小さく屈折率異方性が小さいため、十分な位相差を生じることができない。
　また、特許文献２に記載される光学位相差部材は、斜めから見たときに黄色く色付いて見えるため、視野角が狭いという問題もある。
　さらに、光学位相差板が所望の位相差を生じるためには、光学位相差板の凹凸構造が、使用波長より短い周期構造を有しつつも十分な凹凸高さ（深さ）を有する必要がある。すなわち、凹凸構造が高アスペクト比を有する必要がある。しかし、このような光学位相差板に対して荷重がかかった場合、図１１（ｂ）に示すように、光学位相差板４００の凹凸構造が倒れるなどして変形し、それにより所望の位相差が生じなくなることがある。
　そこで、本発明の目的は、上記の従来技術の欠点を解消し、逆分散の位相差特性を有するとともに、視野角が広く、粘着剤を用いて他の部材と接合したり荷重が印加されたりしても所望の位相差を生じることができる光学位相差部材及びその製造方法を提供することにある。
　本発明の第１の態様に従えば、凹凸パターンを有する透明基体と、
　前記凹凸パターンの凹部及び凸部を被覆する被覆層と、
　前記被覆層で被覆された前記凹凸パターンの前記凸部間に区画された間隙部と、
　前記凹凸パターンの前記凸部の頂部を連結し且つ前記間隙部を密閉するように前記凹凸パターンの上部に設けられた密閉層とを備え、
　波長５５０ｎｍにおいて、前記凸部の屈折率ｎ１及び前記被覆層の屈折率ｎ２が、ｎ２－ｎ１≦０．８を満たす光学位相差部材が提供される。
　前記光学位相差部材において、前記凹凸パターンの前記凸部の断面が略台形状であってよい。
　前記光学位相差部材において、前記間隙部が、前記凹凸パターンの前記凸部の高さ以上の高さを有してよい。
　前記光学位相差部材において、前記被覆層及び前記密閉層が、金属、金属酸化物、金属窒化物、金属硫化物、金属酸窒化物または金属ハロゲン化物から構成されてよい。
　前記光学位相差部材において、前記凹凸パターンを構成する材料が光硬化性樹脂または熱硬化性樹脂であってよい。
　前記光学位相差部材において、前記凹凸パターンを構成する材料がゾルゲル材料であってよい。
　前記光学位相差部材において、前記間隙部に空気が存在してよい。
　本発明の第２の態様に従えば、第１の態様の光学位相差部材と、
　前記透明基体の前記凹凸パターンが形成された面の反対側の面または前記密閉層に貼り付けられた偏光板とを備える複合光学部材が提供される。
　本発明の第３の態様に従えば、第２の態様の複合光学部材と、
　前記透明基体の前記凹凸パターンが形成された面の反対側の面または前記密閉層に貼り付けられた表示素子とを備える表示装置が提供される。
　本発明の第４の態様に従えば、凹凸パターンを有する透明基体を用意する工程と、
　前記凹凸パターンの凹部及び凸部の表面を被覆する被覆層を形成する工程と、
　前記被覆層が形成された前記凹凸パターンの隣接する凸部を連結し且つ前記凸部間に区画された間隙部が密閉されるように前記凹凸パターン上に密閉層を形成する工程とを有し、
　波長５５０ｎｍにおいて、前記凸部の屈折率ｎ１、前記被覆層の屈折率ｎ２が、ｎ２－ｎ１≦０．８を満たす光学位相差部材の製造方法が提供される。
　前記光学位相差部材の製造方法の前記被覆層形成工程及び前記密閉層形成工程において、スパッタ、ＣＶＤ又は蒸着により、前記被覆層及び前記密閉層を形成してもよい。
　本発明の光学位相差部材は、基体の凹凸パターン（凹凸構造）の隣接する凸部間に存在する間隙部が、密閉層と凹凸パターンによって密閉されているため、光学位相差部材をデバイスに組み込む際に凹凸パターンの凸部の間に粘着剤が入り込むことがなく、それにより凸部を構成する材料と凸部の間の材料の屈折率差が小さくなることがないため、光学位相差部材の屈折率異方性が損なわれることがない。ゆえに、本発明の光学位相差部材は、デバイスに組み込まれても優れた位相差特性を発揮することができる。また、凹凸パターンの凸部及び間隙部の上部に、隣接する凸部を連結する（橋架する）ように密閉層が形成されているため、荷重を加えても凹凸パターンの凸部が変形しにくく、所望の位相差が得られなくなることが防止される。また、本発明の光学位相差部材は、凸部とそれを被覆する被覆層の屈折率の差が０．８以下であることにより逆分散の位相差特性を有する。そのため本発明の光学位相差部材を用いて形成される反射防止フィルムは、可視光領域における反射率が低く、色付きが少ない。また、本発明の光学位相差部材は視野角が広い。それゆえ、本発明の光学位相差部材は、表示装置等の反射防止フィルムに好適に用いることができる。
図１（ａ）～（ｃ）は、実施形態の光学位相差部材の断面構造の例を示す概略図である。 図２Ａは屈折率が波長によらず一定と仮定して凹凸構造により生じる位相差の波長依存性をシミュレーションにより求めた結果を示す図である。 図２Ｂは高屈折率材料の屈折率の波長依存性を概念的に示す図である。 図２Ｃは従来の光学位相差部材により生じる位相差の波長依存性を概念的に示す図である。 図２Ｄは、凸部の屈折率が波長によらず一定と仮定して、実施形態の光学位相差部材により生じる位相差の波長依存性をシミュレーションにより求めた結果を示す図である。 実施形態の光学位相差部材の製造方法に用いる製造装置の概略図である。 実施形態の光学位相差部材の製造方法を示すフローチャートである。 実施形態の光学位相差部材を備える表示装置の概略断面図である。 図６は実施例１及び比較例１においてシミュレーションによって求めた位相差を、波長に対してプロットしたグラフを示す。 図７Ａは、実施例１及び比較例１においてシミュレーションによって求めた青色光の透過率を、入射角度に対してプロットしたグラフを示す。 図７Ｂは、実施例１及び比較例１においてシミュレーションによって求めた緑色光の透過率を、入射角度に対してプロットしたグラフを示す。 図７Ｃは、実施例１及び比較例１においてシミュレーションによって求めた赤色光の透過率を、入射角度に対してプロットしたグラフを示す。 図８は実施例３及び比較例３においてシミュレーションによって求めた視感度反射率を、高屈折率材料の屈折率と凸部の屈折率の差に対してプロットしたグラフを示す。 従来技術の光学位相差部材の一例を概念的に示す図である。 図１０は、特許文献１に開示されている位相差部材の断面図である。 図１１（ａ）は粘着剤で他の部材に貼り付けた従来技術の光学位相差部材の概略断面図である。図１１（ｂ）は、荷重を印加した従来技術の光学位相差部材の概略断面図である。
　以下、本発明の光学位相差部材、光学位相差部材の製造方法、及び光学位相差部材を備える複合光学部材の実施形態について、図面を参照しながら説明する。
［光学位相差部材］
　実施形態の光学位相差部材１００は、図１（ａ）に示すように、凹凸パターン８０を有する透明基体４０と、凹凸パターン８０の凹部７０及び凸部６０を被覆する被覆層３０と、被覆層３０で被覆された凹凸パターン８０の凸部６０間に区画された間隙部９０と、凸部６０及び間隙部９０の上方（凹凸パターン８０の上部）に設けられ、隣接する凸部６０の頂部を連結する密閉層２０を備える。間隙部９０は、被覆層３０で被覆された凹凸パターン８０及び密閉層２０によって囲まれ、密閉されている。
＜透明基体＞
　図１（ａ）に示した実施形態の光学位相差部材１００において、透明基体４０は平板状の基材４２と、基材４２上に形成された凹凸構造層５０から構成されている。
　基材４２としては特に制限されず、可視光を透過する公知の基材を適宜利用することができる。例えば、ガラス等の透明無機材料からなる基材、樹脂からなる基材などのＷＯ２０１６／０５６２７７号に記載される透過性基板を利用することができる。また、基材４２の正面位相差は出来るだけ小さい方が望ましい。光学位相差部材１００を有機ＥＬディスプレイの反射防止フィルムに用いる場合、基材４２は可撓性のある基材であってよい。この点で、基材４２は樹脂からなる基材であってよい。基材４２上には密着性を向上させるために、表面処理や易接着層を設けるなどをしてもよい。また、基材４２の表面の突起を埋めるために、平滑化層を設けるなどをしてもよい。基材４２の厚みは、１μｍ～２０ｍｍの範囲内であってよい。
　凹凸構造層５０は複数の凸部６０及び凹部７０を有し、それにより凹凸構造層５０の表面が凹凸パターン８０を画成する。凹凸構造層５０は、波長５５０ｎｍにおいて被覆層３０の屈折率ｎ２との差が０．８以下である屈折率ｎ１を有する材料から構成される。すなわち、波長５５０ｎｍにおいてｎ２－ｎ１≦０．８を満たす。このような屈折率ｎ１の凹凸構造層５０を有する光学位相差部１００は、後述するように逆分散の位相差特性を有するとともに視野角が広い。凹凸構造層５０は、屈折率が１．６以上である材料から構成されてよい。凹凸構造層５０を構成する材料としては、例えば、シリカ、ＳｉＮ、ＳｉＯＮ等のＳｉ系の材料、ＴｉＯ２等のＴｉ系の材料、ＩＴＯ（インジウム・スズ・オキサイド）系の材料、ＺｎＯ、ＺｎＳ、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＢａＴｉＯ３、Ｃｕ２Ｏ、ＭｇＳ、ＡｇＢｒ、ＣｕＢｒ、ＢａＯ、Ｎｂ２Ｏ５、ＳｒＴｉＯ２等の無機材料を用いることができる。これらの無機材料は、ゾルゲル法等によって形成した材料（ゾルゲル材料、すなわち後述する前駆体溶液を硬化させた材料）であってよい。上記無機材料のほか、ＷＯ２０１６／０５６２７７号に記載されるような、熱可塑性樹脂、紫外線硬化型樹脂、これらを２種以上ブレンドした材料等の樹脂材料；上記樹脂材料及び／又は上記無機材料をコンポジット化した材料；上記の材料に紫外線吸収材料を含有させたものが用いられていてもよい。また、上記樹脂材料は、屈折率をより高めるためにフルオレン骨格やノルボルネン骨格を含んでもよい。また、上記無機材料及び／又は上記樹脂材料は、ハードコート性等を得るため及び／又は屈折率を高めるために、公知のＺｒＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、ＴｉＯ２などからなる微粒子やフィラーを含んでいてもよい。
　凹凸構造層５０の各凸部６０は、図１（ａ）のＹ方向（奥行き方向）に延在しており、複数の凸部６０は、設計波長（光学位相差部材１００により位相差を生じさせる光の波長）より短い周期で配列されている。各凸部６０の延在方向と直交するＺＸ平面における断面は、略台形状であってよい。本願において「略台形状」とは、基材４２の表面に略平行な一組の対辺を有し、該対辺のうち基材４２の表面に近い辺（下底）が他方の辺（上底）よりも長く、下底と２つの斜辺のなす角がいずれも鋭角である略四角形を意味する。略四角形の各辺は湾曲していてよい。すなわち、各凸部６０は、基材４２の表面から上方（基材４２の表面から離れる方向）に向かって幅（凸部６０の延在方向に垂直な方向の長さ、すなわち図１（ａ）のＸ方向の長さ）が小さくなっていればよい。また、各頂点が丸みを帯びていてもよい。また、上底の長さが０であってもよい。つまり本願において「略台形状」は「略三角形状」も含む概念である。凸部６０の断面が上底の長さが０である略三角形状である場合、所望の位相差を発生させるために必要な凸部６０の高さが、上底の長さが０を超える場合より小さいため、凹凸パターンの形成が容易になるという利点がある。なお、凸部６０の断面の上底の長さは０を超えていてもよい。上底が０より大きい略台形状の断面を有する凸部は、略三角形状の断面を有する凸部と比べて次のような利点がある。すなわち、凸部をインプリント法により形成するために用いるモールドの形成が容易であること、及び凸部の面押耐性などの機械強度が高いこと、後述する密閉層２０の形成のために必要な成膜時間が短いことである。凸部６０の断面形状は、略台形状のほか、矩形状、多角形状等の種々の形状にしてよい。後述するように、密閉層２０の形成しやすさの観点から、凸部６０の頂部６０ｔは平坦、すなわち、基材４２の表面に平行な平面状になっていてよい。凹部７０は、凸部６０によって区画され、凸部６０に沿ってＹ方向（奥行き方向）に延在する。
　凸部６０の高さ（凹凸高さ）Ｈｃは１００～２０００ｎｍの範囲内であることが望ましい。凸部６０の高さＨｃが１００ｎｍ未満であると、光学位相差基板１００に可視光が入射した場合に所望の位相差を生じることが困難となる。凸部６０の高さＨｃが２０００ｎｍを超える場合、凸部６０のアスペクト比（凸部幅に対する凸部高さの比）が大きいため、凹凸パターンの形成が困難となる。凸部６０の幅Ｗは１０～５００ｎｍの範囲内であってよい。凸部６０の幅Ｗが１０ｎｍ未満である場合、凸部６０のアスペクト比（凸部幅に対する凸部高さの比）が大きいため、凹凸パターンの形成が困難となる。凸部６０の幅Ｗが５００ｎｍを超える場合、透過光の色づきが発生し、光学位相差部材として十分な無色透明性の確保が難しくなり、また、所望の位相差を発生させることが困難となる。さらに、隣接する凸部６０の上部の間隔が広くなることで、強度の高い密閉層２０を形成することが難しくなる。なお、ここで凸部６０の幅Ｗとは、各Ｚ方向位置（高さ方向位置）における凸部６０の幅を平均した値を意味する。また、凹凸パターン８０の凹凸ピッチは、１００～１０００ｎｍの範囲内であってよい。ピッチが１００ｎｍ未満である場合、光学位相差基板１００に可視光が入射した場合に所望の位相差を生じることが難しくなる。ピッチが１０００ｎｍを超える場合、光学位相差部材として十分な無色透明性の確保が難しくなる。また、隣接する凸部６０の上部の間隔が広くなることで、強度の高い密閉層２０を形成することが難しくなる。
＜被覆層＞
　被覆層３０は、凹凸パターン８０に沿って透明基体４０を被覆している。すなわち、被覆層３０は凹凸パターン８０の凸部６０及び凹部７０の表面を被覆している。被覆層３０の厚みは、凸部６０及び後述する間隙部９０を覆う密閉層２０が形成されうる厚みに設定され、この場合、被覆層３０は、後述する間隙部９０と隣接する凸部６０の間に形成できる厚みを有する。被覆層３０が厚すぎて被覆層３０と密閉層２０の間に間隙部９０が形成されない場合、被覆層３０と間隙部９０に存在する空気等との間の屈折率差を利用できなくなるため、光学位相差部材１００が所望の位相差を生じることが難しくなる。また、被覆層３０の厚みＴｃは１０ｎｍ以上であってよい。なお、本願において「被覆層３０の厚みＴｃ」とは、凸部６０の高さをＨｃとすると、凸部６０の底面からＨｃ／２の高さの位置における、凸部６０の側面に形成されている被覆層３０の厚みを意味する。
　被覆層３０は、凹凸構造層５０を構成する材料の屈折率ｎ１よりも高い屈折率ｎ２を有する材料から構成されてよく、特に屈折率ｎ２が１．８～２．６の範囲内である材料から構成されてよい。屈折率が１．８以上の被覆層３０により凸部６０が被覆されることにより、凸部６０と後述する間隙部９０の周期配列により生じる位相差が大きくなる。そのため、凸部６０の高さを小さく、すなわち、凸部６０のアスペクト比を小さくすることができ、凹凸パターン８０の形成が容易になる。また、屈折率が２．６を超える物質は、入手が困難、もしくは基材４２が変形しない温度での成膜が困難である。被覆層３０を構成する材料としては、例えば、Ｔｉ、Ｉｎ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｚｎ等の金属、それら金属の酸化物、窒化物、硫化物、酸窒化物、ハロゲン化物等の無機材料を用いることができる。被覆層３０としてこれらの材料を含有する部材を用いてもよい。
＜間隙部＞
　間隙部９０は、隣接する凸部６０の間に区画されている。間隙部９０は、被覆層３０及び後述する密閉層２０に囲まれて密閉されている。間隙部９０は空気で満たされていてもよいし、Ｎ２、Ａｒ、Ｈｅ等の不活性ガス、他の低屈折率媒体等でみたされていてもよい。また、媒質が存在せず真空であってもよい。間隙部９０の高さＨａは、凸部６０の高さＨｃ以上であることが望ましい。光学位相差部材１００において、間隙部９０と被覆層３０とが周期的に配列していることにより、光学位相差部材１００を透過した光に位相差を生じさせることができるが、間隙部９０の高さＨａが凸部６０の高さＨｃより小さい場合、間隙部９０と被覆層３０の周期配列構造の高さが小さくなるため、光学位相差基板１００により発生する位相差が小さくなる。
＜密閉層＞
　密閉層２０は、凸部６０及び間隙部９０の上部にそれらを覆うように形成されている。密閉層２０は、被覆層３０とともに間隙部９０を取り囲んで密閉している。それにより、本実施形態の光学位相差部材１００をデバイスに組み込むために粘着剤を用いて他の部材に接合する場合に、隣接する凸部６０の間（間隙部９０）に粘着剤が入り込むことがない。そのため、光学位相差部材１００により生じる位相差が、粘着剤の凸部間への入り込みによって減少することが防止される。それゆえ、実施形態の光学位相差部材１００を他の部材と接合して用いる場合でも、光学位相差部材１００は所望の位相差を生じることができる。
　また、密閉層２０は、そのため、光学位相差部材１００の上部（密閉層２０側）から荷重を印加した場合に、各凸部６０は隣接する凸部によって密閉層２０を介して支えられる。また、密閉層２０を介して各凸部が接合されていることにより、印加した力が分散されるため、各凸部６０に加わる荷重が小さくなる。それゆえ、実施形態の光学位相差部材１００に荷重を加えても凹凸パターン８０の凸部６０が変形しにくくなる。そのため、光学位相差部材１００への荷重印加により所望の位相差が生じなくなることが防止される。
　密閉層２０は、被覆層３０と同一の材料で形成されてよい。密閉層２０と被覆層３０が異なる材料で形成される場合、凸部６０の側面に形成されている被覆層３０上に密閉層２０を構成する材料からなる層がさらに形成されるため、凸部６０と間隙部９０の周期配列により生じる位相差が小さくなったり位相差の制御が困難になったりすることがある。密閉層２０は光透過性であってよく、例えば波長５５０ｎｍにおける透過率が９０％以上であってよい。密閉層２０の厚みＴは１０～１０００ｎｍの範囲内であってよい。なお、ここで密閉層２０の厚みＴとは、間隙部９０の上端から密閉層２０表面までの距離を意味する（図１（ａ）参照）。なお、光学位相差部材１００の密着層２０側に他の部材を接合する場合、粘着剤を介して密閉層２０と他の部材を接合する。すなわち、密着層２０は他の部材との接合のために用いる粘着剤とは異なるものである。
　本実施形態の光学位相差部材１００は、凹凸構造層５０を構成する材料の屈折率ｎ１と被覆層３０を構成する材料の屈折率ｎ２が波長５５０ｎｍにおいてｎ２－ｎ１≦０．８を満たすことにより、後述する実施例で示すように逆分散の位相差特性を有する。この理由について、発明者らは次のように考えている。
　光学位相差部材は、一般に、互いに屈折率の異なる材料が一方向に交互に並んだ構造を有し、互いに屈折率の異なる材料の間の界面に略平行な方向から光（透過光）が照射されると透過光に位相差を生じさせることができる（構造複屈折）。図１０に示すような従来の光学位相差部材は、透過光の進行方向と略平行な界面として、高い屈折率を有する被覆層と凸部間の空気の間の界面、及び被覆層と凸部の間の界面を有し、これらの界面によって透過光に位相差を生じさせる。すなわち、図１０に示す光学位相差部材の位相差特性は概ね、空気と被覆層の間の界面による位相差特性と、被覆層と凸部の間の界面による位相差特性の合成となる。
　発明者らは、延在方向に垂直な断面が底辺３００ｎｍ、高さ１０００ｎｍであるライン状の凸部（屈折率ｎａ）が周期３００ｎｍで並んでいる凹凸構造により生じる位相差、すなわち、屈折率ｎａの凸部と屈折率１の空気層との間の界面により生じる位相差をシミュレーションにより求めた。屈折率ｎａは波長依存性がなく一定であると仮定すると、図２Ａに示すように、屈折率ｎａが大きいほど（すなわち、凸部と空気の屈折率差（ｎａ－１）が大きいほど）位相差が大きかった。したがって、屈折率差の大きい材料間の界面は、屈折率差の小さい材料間の界面よりも大きな位相差を生じることがわかった。ゆえに、上述のような従来の光学位相差部材は、被覆層を高屈折率材料で形成して、空気と被覆層の屈折率差及び被覆層と凸部の屈折率差を大きくすることにより、十分な大きさの位相差を生じさせることができる。
　図２Ａに示したシミュレーション結果において、波長に対する位相差の変化率（位相差曲線の傾き）は、屈折率ｎａが大きいほど大きくなっている。これは、屈折率ｎａが波長に依存せず一定と仮定した場合には、屈折率ｎａが大きいほど（すなわち、凸部と空気の屈折率差（ｎａ－１）が大きいほど）、位相差の逆分散性が高くなることを示している。言い換えると、屈折率ｎａが波長に依存せず一定と仮定した場合、界面の両側の材料の屈折率差が大きいほど、その界面により生じる位相差の逆分散性が高くなることを示している。したがって、図１（ａ）に示した光学位相差部材１００において、凸部６０の屈折率ｎ１の波長依存性を考慮しない場合、被覆層３０と凸部６０の屈折率差（ｎ２－ｎ１）が小さいほど、被覆層３０と凸部６０の間の界面により生じる位相差の逆分散性は低くなることが予想される。
　しかし、図２Ｂに示すように、実際の高屈折率材料は通常、波長に依存する屈折率を有し、短波長ほど高屈折率となる。そのため、空気と被覆層の屈折率差及び被覆層と凸部の屈折率差は短波長ほど大きい。それゆえ、このような高屈折率材料を用いた従来の光学位相差部材は、図２Ｃにおいて一点鎖線で示すように、短波長において位相差が大きい位相差特性（本願において、このような位相差特性を「通常分散」と呼ぶ）を有する。なお、図２Ｃにおいて、理想分散の位相差特性を実線で表している。以上より、逆分散性を得るために高屈折率の材料を使用しても高屈折率材料自体の屈折率の波長分散が大きくなってしまうために、十分な逆分散性能が得られないことが課題となっていた。
　本実施形態において、光学位相差部材１００の位相差特性は、概ね、間隙部（空気）９０と被覆層３０の間の界面による位相差特性と、被覆層３０と凸部６０の間の界面による位相差特性の合成となる。このうち、凸部６０の屈折率は空気より大きいことから、間隙部（空気）９０と被覆層３０の間の屈折率差よりも、被覆層３０と凸部６０の間の屈折率差の方が小さい。そのため、間隙部（空気）９０と被覆層３０の間の界面で発生する位相差よりも、被覆層３０と凸部６０の間の界面で発生する位相差の方が逆分散性が低いことが予想される。ここで、逆分散性が小さい被覆層３０と凸部６０の間の界面による位相差特性の寄与を小さくすれば、逆分散性の高い間隙部（空気）９０と被覆層３０の間の界面による位相差特性の寄与が大きくなり、両者の合成である光学位相差部材の位相差の逆分散性も改善することが予想される。
　実際に、本発明者らが、本実施形態の光学位相差部材１００により生じる位相差の波長依存性を、凸部６０の屈折率ｎ１を波長に依存しない値（１．３、１．５、１．８）とし、被覆層３０の屈折率ｎ２を図２Ｂに示すような波長依存性を有する値としてシミュレーションにより求めたところ、上記予想の通り、凸部６０の屈折率ｎ１を大きくするほど（すなわち、被覆層３０と凸部６０の屈折率差（ｎ２－ｎ１）を小さくし、被覆層３０と凸部６０の間の界面で発生する位相差を小さくすることによって、被覆層３０と凸部６０の間の界面による位相差特性の光学位相差部材１００の位相差特性への寄与を小さくするほど）、光学位相差部材１００の位相差特性は理想分散に近い逆分散となることがわかった（図２Ｄ参照。なお、図２Ｄにおいて、理想分散の位相差特性を実線で表している）。すなわち、被覆層３０を構成する高屈折率材料の屈折率の波長依存性に起因する逆分散性能の不足を、凸部６０の屈折率ｎ１を大きくすることにより改善することができることがわかった。
　また、もしｎ２－ｎ１＞０．８である場合、基材４２に対して斜め方向から光が入射すると、凹凸構造層５０と被覆層３０の界面において青色等の短波長の成分が散乱されやすく、それにより斜め方向から光学位相差部材を見ると黄色く色付いて見えるという問題がある。しかし、本実施形態の光学位相差部材１００は、ｎ２－ｎ１≦０．８を満たすことにより、凹凸構造層５０と被覆層３０の界面における光の散乱が抑制され、散乱されやすい短波長の光をよく透過することができる。そのため、本実施形態の光学位相差部材１００は、斜めから見たときの黄色味が抑えられ、広い視野角を達成できる。
　なお、基材４２上に凹凸構造層５０が形成された透明基体４０の代わりに、図１（ｂ）に示す光学位相差部材１００ａのように、基材４２ａ上に凸部６０ａをなす構造体が複数形成された透明基体４０ａを用いてもよい。透明基体４０ａにおいて、凸部６０ａの間に凹部（基材４２ａの表面が露出した領域）７０ａが区画され、凸部６０ａ及び凹部７０ａからなる凹凸パターン８０ａが形成される。基材４２ａとしては、図１（ａ）に示した光学位相差部材１００の基材４２と同様の基材を用いることができる。凸部６０ａは、図１（ａ）に示した光学位相差部材１００の凹凸構造層５０を構成する材料と同様の材料で構成されてよい。
　また、図１（ｃ）に示す光学位相差部材１００ｂのように、基材の表面自体が凸部６０ｂ及び凹部７０ｂからなる凹凸パターン８０ｂを構成するように形状化された基材によって透明基体４０ｂが構成されていてもよい。この場合、透明基体４０ｂは、図１（ｃ）のような凹凸パターン８０ｂを有するように基材を成形することによって製造され得る。
　光学位相差部材１００、１００ａ、１００ｂはさらに、透明基体４０、４０ａ、４０ｂの凹凸パターン８０が形成された面の反対側の面及び／又は密閉層に、保護シート等の保護部材が貼り付けられていてもよい。それにより、光学位相差部材１００、１００ａ、１００ｂを搬送、輸送等するときに光学位相差部材１００、１００ａ、１００ｂに傷等のダメージが生じることを防止することができる。
［光学位相差部材の製造装置］
　光学位相差部材を製造するための装置の一例として、ロールプロセス装置２００を図３に示す。以下に、ロールプロセス装置２００の構造について説明する。
　ロールプロセス装置２００は、主に、フィルム状の基材４２を搬送する搬送系１２０と、搬送中の基材４２にＵＶ硬化性樹脂を塗布する塗布部１４０と、ＵＶ硬化性樹脂に凹凸パターンを転写する転写部１６０と、凹凸パターン上に被覆層及び密閉層を形成する成膜部１８０とを含む。
　搬送系１２０は、フィルム状の基材４２を繰り出す繰り出しロール１７２と、転写部１６０に設けられている転写ロール７０の上流及び下流側にそれぞれ配置されて基材４２を転写ロール１７０に付勢するニップロール１７４及び剥離ロール１７６と、得られた光学位相差部材１００を巻き取る巻き取りロール１７８とを有する。さらに、搬送系１２０は基材４２を上記各部に搬送するためのガイドロール１７５を備える。塗布部１４０は、基材４２にＵＶ硬化性樹脂５０ａを塗布するためのダイコータ１８２を備える。転写部１６０は、塗布部１４０の基材搬送方向の下流側に位置し、後述する凹凸パターンを有する転写ロール１７０と、基材４２を挟んで転写ロール１７０と対向して設けられた照射光源１８５とを備える。成膜部１８０はスパッタリング装置１０のような成膜装置を備える。スパッタリング装置１０は、真空チャンバー１１を備えている。真空チャンバー１１は形状を問わず、通常は直方体状や円筒体状などであり、真空チャンバー１１内が減圧された状態を保持できれば良い。真空チャンバー１１の内部には、搬送中の透明基体４０の凹凸パターンが形成された面に対向するようにスパッタリングターゲット１８が配置されている。凹凸パターン上に金属、金属酸化物、金属窒化物、金属硫化物、金属酸窒化物、金属ハロゲン化物等の無機材料からなる被覆層及び密閉層を形成する場合、スパッタリングターゲット１８として、金属、金属酸化物、金属窒化物、金属硫化物、金属酸窒化物、金属ハロゲン化物等の無機材料からなるターゲットを用いることができる。
　転写ロール１７０は、外周面に凹凸パターンを有するロール状（円柱状、円筒状）のモールドである。転写ロール１７０は、例えばＷＯ２０１６／０５６２７７号に記載される方法で製造することができる。
［光学位相差部材の製造方法］
　上記のようなロールプロセス装置２００を用いて図１（ａ）に示す光学位相差部材１００を製造する方法について説明する。光学位相差部材の製造方法は、図４に示すように、主に、凹凸パターンを有する透明基体を用意する工程Ｓ１と、凹凸パターンの凹部及び凸部を被覆する被覆層を形成する工程Ｓ２と、透明基体の凹凸パターンの上部に密閉層を形成する工程Ｓ３と有する。
＜透明基体を用意する工程＞
　実施形態の光学位相差部材の製造方法において、以下のようにして凹凸パターンが形成された透明基体を用意する（図４の工程Ｓ１）。図３に示したロールプロセス装置２００において、フィルム繰り出しロール１７２に巻き付けられたフィルム状の基材４２をフィルム繰り出しロール１７２の回転により下流側に繰り出す。フィルム状基材４２は塗布部１４０に搬送され、ダイコータ１８２によりフィルム状基材４２上にＵＶ硬化性樹脂５０ａが所定の厚みで塗布される。
　なお、ＵＶ硬化性樹脂５０ａを基材４２に塗布する方法として、上記のダイコート法の代わりに、バーコート法、スピンコート法、スプレーコート法、ディップコート法、滴下法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、凸版印刷法、ダイコート法、カーテンコート法、インクジェット法、スパッタ法等の各種コート方法を採用することができる。比較的大面積の基材にＵＶ硬化性樹脂５０ａを均一に塗布可能であることからすれば、バーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法及びスピンコート法を採用できる。
　また、基材４２とＵＶ硬化性樹脂５０ａの密着性を向上させるために、基材４２上にＵＶ硬化性樹脂５０ａを塗布する前に、基材４２状に表面改質層を形成してもよい。表面改質層の材料としては、例えば、ＷＯ２０１６／０５６２７７号に表面材質層の材料として記載されている材料を用いることができる。また、基材４２の表面に対してプラズマ処理、コロナ処理、エキシマ照射処理、ＵＶ／Ｏ３処理等のエネルギー線による処理を行うことにより表面改質層を設けてもよい。
　上記のようにして塗布部１４０においてＵＶ硬化性樹脂５０ａが塗布されたフィルム状基材４２は、転写部１６０に向かって搬送される。転写部１６０において、フィルム状基材４２はニップロール１７４により転写ロール１７０に押し付けられて（付勢されて）、転写ロール１７０の凹凸パターンがＵＶ硬化性樹脂５０ａに転写される。それと同時またはその直後に、フィルム状基材４２を挟んで転写ロール１７０と対向して設けられた照射光源１８５からのＵＶ光がＵＶ硬化性樹脂５０ａに照射され、ＵＶ硬化性樹脂５０ａが硬化する。硬化したＵＶ硬化性樹脂及びフィルム状基材４２は剥離ロール１７６により転写ロール１７０から引き離される。こうして、転写ロール１７０の凹凸パターンが転写された凹凸構造層５０（図１（ａ）参照）を備える透明基体４０が得られる。
　なお、凹凸パターンが形成された透明基体は、図３に示したロールプロセス装置以外の装置で製造してよく、あるいは、自ら製造する必要はなく、市場やフィルムメーカなどの製造業者を通じて入手することによって用意してもよい。
＜被覆層形成工程＞
　次いで、凹凸パターンが形成された透明基体４０を成膜部１８０へ搬送し、透明基体４０の凹凸パターンの凹部及び凸部の表面上に被覆層３０（図１（ａ）参照）を形成する（図４の工程Ｓ２）。図３に示すロールプロセス装置２００において、転写ロール１７０から剥離した透明基体４０を、ガイドロール１７５を介して直接スパッタリング装置１０内へ搬送しているが、透明基体４０を転写ロール１７０から剥離した後ロールに巻き取り、得られたロール状の透明基体４０をスパッタリング装置１０内へ搬送してもよい。
　図３に示されたスパッタリング装置１０を用いて、例えば金属酸化物からなる被覆層３０（図１（ａ）参照）を成膜する方法を説明する。まず、真空チャンバー１１内を高真空に減圧する。次いで真空チャンバー１１内にＡｒ等の希ガスと酸素ガスを導入しながら、透明基体４０をスパッタリングターゲット１８に対向する位置に搬送し、ＤＣプラズマや高周波プラズマによってスパッタリングターゲット１８の金属原子（及び酸素原子）を叩き出す。透明基体４０が真空チャンバー１１内で搬送されている間に、透明基体４０の表面上でスパッタリングターゲット１８から叩き出された金属原子と酸素が反応して金属酸化物が堆積される。それにより透明基体４０上に、凹凸パターン８０に沿って凸部６０及び凹部７０を被覆する被覆層３０（図１（ａ）参照）が形成される。
＜密閉層形成工程＞
　次いで、透明基体４０上に密閉層２０（図１（ａ）参照）を形成する（図４の工程Ｓ３）。密閉層２０の形成は、上記被覆層形成工程Ｓ２で用いたスパッタリング装置１０を用いて、被覆層３０の形成に引き続いて行うことができる。密閉層２０を被覆層３０と同じ金属酸化物で形成する場合、被覆層３０の形成後も継続してターゲット１８のスパッタリング行うことで、透明基体４０上にさらに金属酸化物が堆積される。このとき、スパッタされた金属原子のうち、透明基体４０の凹凸パターン８０の隣接する凸部６０（図１（ａ）参照）の間、特に凸部６０の下部（基材４２側）側面に到達するものは少なく、金属原子の多くは凸部６０の上面６０ｔ及び上部側面に付着する。ゆえに、凹部７０上や凸部６０の下部側面上よりも、凸部６０の上部（上面６０ｔ及び上部側面上）のほうが金属酸化物の堆積量が多くなる。そのため、スパッタリングを継続することで、隣接する凸部６０の間が金属酸化物の堆積物で満たされる前に、隣接する凸部６０の上部に堆積した金属酸化物が連結して密閉層２０となり、隣接する凸部６０の間に間隙部９０が形成される。この間隙部９０は、被覆層３０と密閉層２０によって密閉されている。特に、各凸部６０の頂部（上面）６０ｔが基材４２に平行な平面すなわちスパッタリングターゲット１８に対して平行な平面である場合（例えば、各凸部６０の延在方向と直交する面における断面構造が台形状の場合）、凸部６０の上面６０ｔに特に優先的に金属酸化物が堆積されるため、隣接する凸部６０の上部に堆積した金属酸化物が連結して密閉層２０が形成されるために必要な成膜時間を短縮することができ、且つ材料（ターゲット）の消費を抑制することができる。
　なお、密閉層２０と被覆層３０を同じ材料で形成する場合、密閉層形成工程において隣接する凸部６０の上部に堆積した金属酸化物が連結するまでは、密閉層３０の形成と同時に被覆層３０の形成も進行する。すなわち、この場合において、被覆層形成工程Ｓ２と密閉層形成工程Ｓ３は、別個の独立した工程ではなく、部分的に重複する工程となる。
　被覆層３０及び密閉層２０は、上記のスパッタリングの代わりに、蒸着等の物理気相成長（ＰＶＤ）法、化学気相成長（ＣＶＤ）法等の公知のドライプロセスにより形成することができる。例えば、電子線加熱蒸着法により透明基体４０上に被覆層３０及び密閉層２０として金属酸化物を成膜する場合は、例えば、被覆層３０及び密閉層２０を形成するための金属又は金属酸化物の入った坩堝と、坩堝内に電子線を照射して金属または金属酸化物を蒸発させるための電子銃とが真空チャンバー内に設けられた電子線加熱蒸着装置を用いることができる。坩堝は、透明基体４０の搬送路に対向するように設置される。透明基体４０を搬送しながら坩堝内の金属または金属酸化物を電子線によって加熱蒸発させ、搬送中の透明基体４０上に金属酸化物を堆積させることにより、透明基体４０上に被覆層３０及び密閉層２０を形成することができる。また、坩堝に入れた材料の酸化度及び目標とする被覆層及び密閉層の酸化度に応じて、真空チャンバー内に酸素ガスを流しても良いし流さなくても良い。
　また、大気圧プラズマＣＶＤにより透明基体４０上に被覆層３０及び密閉層２０として金属酸化物を成膜する場合は、例えば、特開２００４－５２０２８号、特開２００４－１９８９０２号等に記載される方法を用いることができる。原料化合物として有機金属化合物を用いてよく、原料化合物は常温常圧下で気体、液体、固体のいずれの状態であっても構わない。気体の場合にはそのまま放電空間に導入できるが、液体、固体の場合は、一度加熱、バブリング、減圧、超音波照射等の手段により気化させてから使用する。その様な状況から、有機金属化合物としては、例えば、沸点が２００℃以下の金属アルコキシドが好適である。
　このような金属アルコキシドとして、ＷＯ２０１６／０５６２７７号に記載される金属アルコキシドが挙げられる。
　また、これらの有機金属化合物を含む原料ガスと共に、これらを分解して無機化合物を得るため、分解ガスを併用し、反応性ガスを構成する。この分解ガスとしては、ＷＯ２０１６／０５６２７７号に記載される分解ガスが挙げられる。例えば、酸素ガスを用いることで金属酸化物を形成することができ、アンモニアガスを用いることで金属窒化物を形成することができ、アンモニアガス及び亜酸化窒素ガスを用いることで金属酸窒化物を形成することができる。
　プラズマＣＶＤ法においては、これらの反応性ガスに対して、主にプラズマ状態になりやすい放電ガスを混合する。放電ガスとしては、窒素ガス、周期表の第１８族原子、具体的には、ヘリウム、ネオン、アルゴン等の希ガスが用いられる。特に、製造コストの観点から窒素ガスを用いてよい。
　上記放電ガスと反応性ガスを混合し、混合ガスとしてプラズマ放電発生装置（プラズマ発生装置）に供給することで膜形成を行う。放電ガスと反応性ガスの割合は、目的とする膜の性質によって異なるが、混合ガス全体に対し、放電ガスの割合を５０％以上として反応性ガスを供給する。
　例えば、沸点が２００℃以下の金属アルコキシドである珪素アルコキシド（テトラアルコキシシラン（ＴＥＯＳ））を原料化合物として用い、分解ガスに酸素を用い、放電ガスとして希ガス、或いは窒素等の不活性ガスを用いて、プラズマ放電させることにより、第１膜として酸化珪素膜を形成することができる。
　このようなＣＶＤ法により得られる膜は、原料である金属化合物、分解ガス、分解温度、投入電力などの条件を選ぶことで、金属炭化物、金属窒化物、金属酸化物、金属硫化物、金属ハロゲン化物、またこれらの混合物（金属酸窒化物、金属酸化ハロゲン化物、金属窒化炭化物など）も作り分けることができる点で好ましい。
　以上のようにして図１（ａ）に示すような光学位相差部材１００が得られる。得られた光学位相差部材１００は巻き取りロール１７８で巻き取ってよい。光学位相差部材１００は途中適宜ガイドロール１７５等を経由してもよい。また、透明基体４０の凹凸パターン８０が形成された面の反対側の面及び／又は密閉層に、保護部材を貼り付けてもよい。それにより、得られた光学位相差部材１００を搬送、輸送等するときに光学位相差部材１００に傷等のダメージが生じることを防止することができる。
　なお、上記実施形態ではＵＶ硬化性樹脂に凹凸パターンを転写するために用いるモールドとして転写ロールを用いたが、長尺のフィルム状モールドやプレート状のモールド等を基材上に塗布したＵＶ硬化性樹脂に押し付けて凹凸パターンを形成してもよい。
　また、上記実施形態ではＵＶ硬化性樹脂を用いて凹凸構造層５０を形成したが、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、無機材料等で凹凸構造層５０を形成してもよい。無機材料で凹凸構造層５０を形成する場合は、無機材料の前駆体をモールド上に塗布した後硬化させる方法、微粒子分散液をモールド上に塗布して分散媒を乾燥させる方法、樹脂材料をモールド上に塗布して硬化させる方法、液相堆積法（ＬＰＤ：Ｌｉｑｕｉｄ　Ｐｈａｓｅ　Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）等により透明基体４０を用意することができる。
　上記無機材料の前駆体としては、ＷＯ２０１６／０５６２７７号に記載される材料を用いることができる。例えばＳｉ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｚｎ、Ｚｒ、Ｉｎ等のアルコキシド（金属アルコキシド）等を用いてもよい（ゾルゲル法）。
　ゾルゲル法で用いる前駆体溶液の溶媒としては、ＷＯ２０１６／０５６２７７号に記載される溶媒を用いることができる。
　ゾルゲル法で用いる前駆体溶液には、ＷＯ２０１６／０５６２７７号に記載される添加物を添加してよい。
　また、無機材料の前駆体としてＷＯ２０１６／０５６２７７号に記載されるポリシラザンを用いてもよい。
　上記の金属アルコキシドやポリシラザン等の無機材料の前駆体の溶液を基材に塗布したあと、凹凸パターンを有するモールドを前駆体の塗膜に押し付けながら、前駆体の塗膜を加熱するまたは前駆体の塗膜にエネルギー線を照射することにより、塗膜がゲル化して、モールドの凹凸パターンが転写された、無機材料からなる凹凸構造層を形成することができる。
　なお、図１（ｂ）に示すような、基材４２ａ上に凸部６０ａをなす構造体が形成され、凸部６０ａの間に基材４２ａの表面が露出した領域（凹部７０ａ）が区画されている透明基体４０ａは、例えば次のようにして製造することができる。上述した製造方法において、基材４２上にＵＶ硬化性樹脂５０ａを塗布する代わりに、凹凸パターン転写用モールドの凹部のみ又は凸部のみにＵＶ硬化性樹脂を塗布する。モールドに塗布したＵＶ硬化性樹脂を基材４２ａに密着させ、ＵＶ硬化性樹脂を基材４２ａに転写する。それによってモールドの凹部又は凸部の形状に対応する形状を有する凸部６０ａが基材４２ａ上に形成される。そのようにして形成した凸部６０ａの間では、凹部（基材４２ａの表面が露出した領域）７０ａが区画されている。
　図１（ｃ）に示すような、基材の表面自体が凸部６０ｂ及び凹部７０ｂからなる凹凸パターンを構成するように形状化された基材によって構成された透明基体４０ｂは、例えば、次のようにして製造することができる。公知のナノインプリントやフォトリソグラフィ等の技術より、基材上に凹凸パターンを有するレジスト層を形成する。レジスト層の凹部をエッチングして基材表面を露出させた後、残存するレジスト層をマスクとして基材をエッチングする。エッチング後、残ったマスク（レジスト）を薬液で除去する。以上のような操作により、基材の表面自体に凹凸パターン８０ｂを形成することができる。
　上記のようにして製造した透明基体４０ａ、４０ｂ上に、上記実施形態と同様の方法で被覆層３０及び密閉層２０を形成することにより、図１（ｂ）、（ｃ）に示す光学位相差部材１００ａ、１００ｂを形成することができる。
［複合光学部材］
　上記光学位相差部材１００、１００ａ、１００ｂを用いて形成される複合光学部材について説明する。図５に示すように、複合光学部材３００は、上記実施形態の光学位相差部材１００と、光学位相差部材１００に接合された光学部材３２０ａ、３２０ｂから構成される。複合光学部材３００において、光学部材３２０ａは光学位相差部材１００の密閉層２０に接合（貼合）され、光学部材３２０ｂは透明基体４０の凹凸パターンが形成された面の反対側の面に接合されている。なお、本発明に従う複合光学部材は、光学部材３２０ａ、３２０ｂの両方を備えていなくてもよく、どちらか一方のみを備えていてもよい。例えば、光学位相差部材１００に光学部材３２０ａまたは３２０ｂとして偏光板を貼り合わせた複合光学部材は、反射防止フィルムとして用いることができる。また、このような反射防止フィルムの光学位相差部材側を有機ＥＬ素子、液晶素子等の表示素子に貼り合わせることで、表示素子の配線電極の反射が防止された表示装置（例えば有機ＥＬディスプレイ、液晶ディスプレイ等）を得ることができる。
　光学位相差部材を偏光板や表示素子等の光学部材に接合するために、粘着剤を用いる。粘着剤としてはアクリル系やシリコーン系等の公知のものを用いることができる。実施形態の光学位相差部材は、凸部の間の間隙部が密閉層により密閉されているため、凸部の間に粘着剤が入り込むことがない。そのため、光学位相差部材を光学部材と接合したあとも、光学位相差部材により生じる位相差が変化することがなく、十分な位相差を生じることができる。
　以下、本発明の光学位相差部材を実施例及び比較例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
　実施例１
　凹凸パターンの周期が２４０ｎｍ、凸部上面の幅が０ｎｍ、隣り合う凸部の底面間の距離が５０ｎｍ、凸部高さが３５０ｎｍ、凸部の波長５５０ｎｍにおける屈折率ｎ１が１．７２、Ａｂｂｅ数が１３である透明基体上に、波長５５０ｎｍにおける屈折率ｎ２が２．３７、Ａｂｂｅ数が３１である材料（高屈折率材料）を６００ｎｍの成膜厚さで堆積した場合の光学位相差部材の構造をシミュレーションにより計算した。なお、本実施例において、波長５５０ｎｍにおける凸部の屈折率ｎ１と被覆層の屈折率ｎ２の差（ｎ２－ｎ１）は０．６５であった。また、「成膜厚さ」とは、凸部の頂部（上面）に形成された膜の、透明基体表面（凹凸パターン面）に垂直な方向における厚さを意味する。この「成膜厚さ」は、透明基体表面において形成された膜の透明基体表面に垂直な方向における厚さの最大値となる。また、「成膜厚さ」は、平坦な基板上に各材料を同じ条件で堆積した場合に形成される膜の厚さともほぼ等しい。光学位相差部材は、高屈折率材料からなり凹凸パターンを被覆する被覆層、及び高屈折率材料からなり隣接する凸部の上面（頂部）を連結する密閉層を有していた。
　上記計算により求めた構造を有する光学位相差部材が、波長４００～７００ｎｍの入射光に生じさせる位相差を計算した。図６に位相差の計算結果を破線で示す。図６において、横軸は入射光の波長、縦軸は位相差を示している。また、理想分散の場合の位相差を図６中において実線で示している。
　さらに、上記計算により求めた構造を有する光学位相差部材に、入射角０度～８０度で光を入射させたときの透過率を厳密結合波解析法（Ｒｉｇｏｒｏｕｓ　Ｃｏｕｐｌｅｄ　Ｗａｖｅ　Ａｎａｌｙｓｉｓ：ＲＣＷＡ）により求めた。図７Ａ～７Ｃに透過率の計算結果を実線で示す。図７Ａは、青色光の透過率として波長４３０ｎｍ～５００ｎｍの光の透過率の平均値を示し、図７Ｂは、緑色光の透過率として波長５００ｎｍ～５９０ｎｍの光の透過率の平均値を示し、図７Ｃは、赤色光の透過率として波長５９０ｎｍ～６８０ｎｍの光の透過率の平均値を示している。
　実施例２
　以下のようにして、実施例１で計算した構造と同様の構造を有する光学位相差部材を作製した。まず、ガラス基板（日本電気硝子社製ＯＡ―１０Ｇ）を用意した。このガラス基板の表面に、ＵＶ硬化型のポリフェニレンスルフィド樹脂を塗布して塗膜を形成した。次いで、塗膜にインプリント用のモールドを押し付けながら塗膜をＵＶ照射により硬化させ、その後モールドを剥離した。それにより、ガラス基板の表面上にポリフェニレンスルフィドからなる凹凸構造層を形成した。なお、ポリフェニレンスルフィドの平坦膜を作製して分光エリプソメトリーにより波長５５０ｎｍでの屈折率を測定したところ、屈折率は１．７２であった。
　さらに凹凸構造層上に、高屈折率材料としてＺｎＳ（屈折率２．３７）をスパッタにより６００ｎｍの成膜厚さで堆積した。それにより、高屈折率材料からなり凹凸パターンを被覆する被覆層、及び高屈折率材料からなり隣接する凸部の上面（頂部）を連結する密閉層を有する光学位相差部材が得られた。
　得られた光学位相差部材の密閉層を、糊付きの偏光板（住友化学社製ＳＲＷ０６２）に貼合して、反射防止部材を作製した。反射防止部材を白色の有機ＥＬ光源上に載置して、正面及び斜めから目視観察したところ、正面からは白色に見えたが、斜めからは少し黄色に色付いて見えた。
　比較例１
　凸部の波長５５０ｎｍにおける屈折率ｎ１を１．５２、Ａｂｂｅ数を６８とした以外は実施例１と同様にして、光学位相差部材が入射光に生じさせる位相差と、入射角０度～８０度で光を入射させたときの透過率を計算した。なお、本比較例において、波長５５０ｎｍにおける凸部の屈折率ｎ１と被覆層の屈折率ｎ２の差（ｎ２－ｎ１）は０．８５であった。図６に位相差の計算結果を一点鎖線で示す。図７Ａ～７Ｃに透過率の計算結果を破線で示す。
　比較例２
　旭硝子社製樹脂ＮＩＦ１３ｇ９９（屈折率１．５２）からなる凹凸構造層を形成した以外は実施例２と同様にして、比較例１で計算した構造と同様の構造を有する光学位相差部材を作製した。
　実施例２と同様に、得られた光学位相差部材を用いて反射防止部材を作製し、白色の有機ＥＬ光源上に載置して、正面及び斜めから目視観察した。正面からは白色に見えたが、斜めからは黄色に色づいて見えた。斜めから見たときの黄色味は、実施例２よりも強かった。
　実施例１及び比較例１の位相差の計算結果は以下のことを示している。図６に示すように、波長５５０ｎｍにおけるｎ２－ｎ１が０．８５である比較例１では、短波長領域（４００～５５０ｎｍ）において生じる位相差が大きく、理想分散から乖離していた。一方、波長５５０ｎｍにおけるｎ２－ｎ１が０．６５である実施例１では、短波長領域において生じる位相差が比較的小さく、理想分散の場合の位相差に近い値であった。実施例１の光学位相差部材は全体として理想分散に近い逆分散の位相差特性を示した。
　実施例１及び比較例１の透過率の計算結果は以下のことを示している。図７Ａ～７Ｃに示すように、実施例１及び比較例１のいずれにおいても、入射角度が大きいほど透過率が低く、その傾向は入射光の波長が短いほど顕著であった。しかし、図７Ａに示すように、波長の短い青色領域（波長４３０～５００ｎｍ）では、比較例１と比べて実施例１の方が入射角度の増大に伴う透過率の低下が小さかった。緑色領域（波長５００ｎｍ～５９０ｎｍ）でも、図７Ｂに示すように比較例１と比べて実施例１の方が入射角度の増大に伴う透過率の低下が小さかったが、実施例１と比較例１の透過率の差は、青色領域における透過率の差より小さかった。波長の長い赤色領域（波長５９０ｎｍ～６８０ｎｍ）では、図７Ｃに示すように０度～８０度の範囲内のいずれの入射角でも実施例１と比較例１の透過率はほぼ同等であった。
　このような透過率特性により、実施例１の光学位相差部材は、比較例１の光学位相差部材と比べて、入射角の大きい斜め方向からの短波長の光をより多く透過するため、斜めから見た場合に黄色く色付いて見えることを抑制することができる。そのため、実施例１の光学位相差部材は、比較例１と比べて視野角が広い。このことは、実施例２における斜めからの目視観察において、比較例２における斜めからの目視観察よりも黄色味が弱かったことからも裏付けられている。
　実施例３
　凹凸パターンの周期が２２０ｎｍまたは２４０ｎｍ、凸部上面の幅が０ｎｍ、隣り合う凸部の底面間の距離が凹凸パターン周期の０．８倍、凸部高さが２５０ｎｍ～５００ｎｍ、凸部の波長５５０ｎｍにおける屈折率ｎ１が１．４～２．３である透明基体上に、波長５５０ｎｍにおける屈折率ｎ２が２．３３、２．３７、２．４１である材料（高屈折率材料）を６００ｎｍの成膜厚さで堆積した場合の光学位相差部材の構造をシミュレーションにより計算した。なお、高屈折率材料の屈折率ｎ２＝２．３３、２．３７、２．４１は、それぞれ、Ｎｂ２Ｏ５、ＮＳ－５Ｂ（ＪＸ金属製）、ＺｎＳの屈折率に対応しており、Ａｂｂｅ数はそれぞれ、１６．６、１４．５、１０．５、である。光学位相差部材は、高屈折率材料からなり凹凸パターンを被覆する被覆層、及び高屈折率材料からなり隣接する凸部の上面（頂部）を連結する密閉層を有していた。
　さらに、以下のようにして、光学位相差部材を用いて作製される反射防止フィルムの色付き度合の指標として、視感度反射率を求めた。すなわち、上記計算により求めた構造を有する光学位相差部材を理想ミラー（反射率１００％）上に配置し、さらにその上に、偏光方向が光学位相差部材の遅相軸に対して４５度になるように理想偏光板（偏光度１、全光線透過率５０％）を配置した。理想偏光板上方から理想ミラーに向かって光を入射したときの反射率を計算し、式（１）により視感度補正することにより、視感度反射率を求めた。ただし、式（１）において、λは光の波長、Ｌ（λ）はＤ６５の照明の分光強度分布、Ｙ（λ）は人間の比視感度を表している。なお、視感度反射率が低いほど、その光学位相差部材を用いた反射防止フィルムは色付きが小さくなる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
　凹凸パターンの周期、凸部の屈折率ｎ１及び高屈折率材料の屈折率ｎ２の値の組み合わせの各々に対して、凸部高さを２５ｎｍ間隔で変化させ、視感度反射率が最も低くなる凸部高さ及びその場合の視感度反射率（最小の視感度反射率）を求めた。図８に最小の視感度反射率の計算結果を示す。図８において、横軸は波長５５０ｎｍにおける高屈折率材料の屈折率（すなわち被覆層の屈折率）ｎ２と凸部の屈折率ｎ１の差（ｎ２－ｎ１）を示し、縦軸は視感度反射率を示している。
　比較例３
　従来の逆分散ポリカーボネート延伸フィルム（波長５５０ｎｍにおける位相差１４３．５ｎｍ）について、実施例３と同様にして視感度反射率を求めたところ、図８に示すように０．３４％であった。
　図８に示されるように、実施例３においてｎ２－ｎ１≦０．８を満たす場合、比較例３の従来の延伸フィルムよりも視感度反射率が低くなることがわかった。すなわち、ｎ２－ｎ１≦０．８を満たす光学位相差部材を用いることにより、可視領域全域において低反射率であり、従来の延伸フィルムを用いて作製される反射防止フィルムよりも色付きが小さい反射防止フィルムを得ることができることがわかった。これは、実施例１及び比較例１の光学位相差部材の位相差特性からも示されているように、光学位相差部材のｎ２－ｎ１の値が小さいほど、光学位相差部材は逆分散性となり、可視領域全域の波長λに対してλ／４に近い位相差を生じさせることができるためであると考えられる。
　以上、本発明を実施形態により説明してきたが、本発明の製造方法により製造される光学位相差部材は上記実施形態に限定されず、特許請求の範囲に記載した技術的思想の範囲内で適宜改変することができる。
　本発明の光学位相差部材を用いて形成される反射防止フィルムは、可視光領域における反射率が低く、色付きが少なく、視野角が広い。また、本発明の光学位相差部材はデバイスに組み込まれても優れた位相差特性を維持することができる。また、荷重を印加することにより凹凸構造が変形して所望の位相差が得られなくなることが防止される。それゆえ、本発明の光学位相差部材は、反射防止フィルム等の各種機能性部材や、反射型あるいは半透過型液晶表示装置やタッチパネル、有機ＥＬ表示装置等の表示装置、光ディスク用ピックアップ装置、偏光変換素子等の各種デバイスに好適に用いることができる。
　２０　密閉層、　３０　被覆層、　４０　透明基体
　４２　基材、　５０　凹凸構造層、　６０　凸部、　７０　凹部
　９０　間隙部、１００　光学位相差部材、１２０　搬送系、１４０　塗布部
１６０　転写部、１７０　転写ロール、１８０　成膜部
２００　ロールプロセス装置、３２０　光学部材、３４０　粘着剤
３００　複合光学部材

Claims (11)

  1. 　凹凸パターンを有する透明基体と、
    　前記凹凸パターンの凹部及び凸部を被覆する被覆層と、
    　前記被覆層で被覆された前記凹凸パターンの前記凸部間に区画された間隙部と、
    　前記凹凸パターンの前記凸部の頂部を連結し且つ前記間隙部を密閉するように前記凹凸パターンの上部に設けられた密閉層とを備え、
    　波長５５０ｎｍにおいて、前記凸部の屈折率ｎ１及び前記被覆層の屈折率ｎ２が、ｎ２－ｎ１≦０．８を満たす光学位相差部材。
  2. 　前記凹凸パターンの前記凸部の断面が略台形状である請求項１に記載の光学位相差部材。
  3. 　前記間隙部が、前記凹凸パターンの前記凸部の高さ以上の高さを有する請求項１または２に記載の光学位相差部材。
  4. 　前記被覆層及び前記密閉層が、金属、金属酸化物、金属窒化物、金属硫化物、金属酸窒化物または金属ハロゲン化物から構成されている請求項１～３のいずれか一項に記載の光学位相差部材。
  5. 　前記凹凸パターンを構成する材料が光硬化性樹脂または熱硬化性樹脂である請求項１～４のいずれか一項に記載の光学位相差部材。
  6. 　前記凹凸パターンを構成する材料がゾルゲル材料である請求項１～５のいずれか一項に記載の光学位相差部材。
  7. 　前記間隙部に空気が存在する請求項１～６のいずれか一項に記載の光学位相差部材。
  8. 　請求項１～７のいずれか一項に記載の光学位相差部材と、
    　前記透明基体の前記凹凸パターンが形成された面の反対側の面または前記密閉層に貼り付けられた偏光板とを備える複合光学部材。
  9. 　請求項８に記載の複合光学部材と、
    　前記透明基体の前記凹凸パターンが形成された面の反対側の面または前記密閉層に貼り付けられた表示素子とを備える表示装置。
  10. 　凹凸パターンを有する透明基体を用意する工程と、
    　前記凹凸パターンの凹部及び凸部の表面を被覆する被覆層を形成する工程と、
    　前記被覆層が形成された前記凹凸パターンの隣接する凸部を連結し且つ前記凸部間に区画された間隙部が密閉されるように前記凹凸パターン上に密閉層を形成する工程とを有し、
    　波長５５０ｎｍにおいて、前記凸部の屈折率ｎ１、前記被覆層の屈折率ｎ２が、ｎ２－ｎ１≦０．８を満たす光学位相差部材の製造方法。
  11. 　前記被覆層形成工程及び前記密閉層形成工程において、スパッタ、ＣＶＤ又は蒸着により、前記被覆層及び前記密閉層を形成する請求項１０に記載の光学位相差部材の製造方法。
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