WO2017033784A1 - 樹脂層付金属箔、金属張積層板、及びプリント配線板の製造方法 - Google Patents
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Definitions
- the present invention was made based on the above knowledge, and is a metal foil with a resin layer provided with a resin layer on at least one side of the metal foil,
- the resin layer contains 50 to 150 parts by mass of a styrene-butadiene block copolymer, 10 to 78 parts by mass of an epoxy resin, and a curing agent with respect to 100 parts by mass of the polyphenylene ether compound. This problem is solved by providing a metal foil with a resin layer.
- a silane layer may be formed on the surface of the metal foil.
- the silane layer By providing the silane layer, the wettability between the surface of the metal foil and the resin layer can be improved.
- the material constituting the silane layer include tetraalkoxysilane and a silane coupling agent.
- the styrene butadiene block copolymer is preferably used in the range of 50 to 150 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the polyphenylene ether compound. By setting it as the above range, it is possible to impart excellent flexibility and flexibility to the cured resin layer, and to maintain interlayer adhesion at the normal state and after high-temperature humidification environment load (for example, after PCT). Can do.
- the epoxy resin is preferably used in the range of 10 parts by mass to 50 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the polyphenylene ether compound, and 13 parts by mass to 50 parts by mass. More preferably, it is used in the range of 15 to 35 parts by mass, and still more preferably in the range of 20 to 32 parts by mass.
- Example 2 to 9 A resin-coated copper foil, a copper-clad laminate, and a printed wiring board were produced in the same manner as in Example 1 except that the conditions shown in Table 1 below were adopted.
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Abstract
Description
前記樹脂層が、ポリフェニレンエーテル化合物100質量部に対して、50質量部以上150質量部以下のスチレンブタジエンブロック共重合体と、10質量部以上78質量部以下のエポキシ樹脂と、硬化剤とを含有する樹脂層付金属箔を提供することにより前記課題を解決したものである。
前記金属張積層板における金属箔をエッチングにより除去して樹脂層を露出させる工程と、
前記樹脂層の表面にシード層を形成する工程と、
前記シード層上にめっき層を形成する工程と、
を備えたプリント配線板の製造方法を提供するものである。
特に、硬化剤としてフェノール樹脂、とりわけビフェニルアラルキル型フェノール樹脂を用いると、樹脂層と樹脂基材との間や、樹脂層と上部導体層との間の密着性が更に一層向上する点、及び樹脂層の耐湿性が向上する点から好ましい。ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂としては、以下の一般式(I)で表される、1分子中にフェノール性水酸基を2個以上有する樹脂を用いることが好ましい。
なお、本発明の樹脂層を、プリプレグと上部導体層の中間に備わるプライマー樹脂層として使用する場合には、その厚みは0.5μm以上15μm以下であることが好ましく、0.5μm以上10μm以下とすることがより好ましい。この範囲とすることで、上部導体層との層間密着性、並びに下層プリプレグとの相溶性及び層間密着性を十分に確保することができるとともに、プリント配線板のビア加工(例えばレーザー加工等)において、微細加工に適したものとすることができる。
樹脂溶液工程は、ポリフェニレンエーテル化合物、スチレンブタジエンブロック共重合体、エポキシ樹脂、及び硬化剤を含有する樹脂溶液を調製する工程である。樹脂溶液は、例えば各成分を予め所定の配合比で混合した樹脂組成物を溶剤に溶解させることで調製することができる。あるいは、各成分を別個に溶剤に溶解させて溶液を調製し、各溶液を所定の比率で混合することで、目的とする樹脂溶液を調製することもできる。
樹脂溶液塗布工程は、金属箔の片面に樹脂溶液を塗布する工程である。樹脂溶液を塗布方法は特に限定されるものではなく、形成する樹脂層の厚みに応じて、適宜、適切な方法を採用すればよい。乾燥後の厚さが好ましくは0.5μm以上10μm以下という極薄い樹脂層を形成することを考慮すると、薄膜形成に有利な塗布方法を採用することが好ましい。例えば、グラビアコーターを用いて樹脂溶液を金属箔の表面に塗布することが好ましい。
乾燥工程では、(2)の樹脂溶液塗布工程で形成された塗布膜を乾燥させ、塗布膜中に含まれる樹脂成分硬化反応を中間段階で終了させた半硬化状態とする。乾燥は、従来既知の方法により適宜行うことができ、特に限定されるものではない。この乾燥によって、目的とする樹脂層付金属箔が得られる。
<樹脂層付金属箔の製造>
以下の手順で樹脂層付銅箔を製造した。攪拌容器にトルエンとメチルエチルケトンとの混合溶媒(重量比50:50)を注入し、更にポリフェニレンエーテル樹脂(三菱瓦斯化学株式会社製OPE-2st-2200;以下「PPE」と言う。数平均分子量(Mn):2250)、スチレンブタジエンブロック共重合体(以下「SB共重合体という)(I)、及びエポキシ樹脂(1)、硬化剤(ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂、日本化薬株式会社製 KAYAHARD GPH-103)、及び硬化促進剤(2-エチル4-メチルイミダゾール4部;四国化成工業株式会社製 2E4MZ)を、樹脂の合計固形分が15%となるように添加した。ここで、エポキシ樹脂及びSB共重合体は下記に示すものから選択した。また、各樹脂成分の配合比(対PPE100重量部)及び硬化剤の配合比(官能基としての水酸基/エポキシ基比率;以下「OH/Ep」と言う。)は表1に示すとおりとした。
<エポキシ樹脂>
-エポキシ樹脂(1):
DIC株式会社製EPICLON EXA-4816
骨格Aの構造を持つエーテル型エポキシ樹脂100質量%
-エポキシ樹脂(2):(下記実施例10のみ使用)
DIC株式会社製HP-7200
シクロオレフィン型エポキシ樹脂100質量%
<スチレンブタジエンブロック共重合体(SB共重合体)>
-SB共重合体I:
株式会社ダイセル製エポフレンドAT-501
重量平均分子量(Mw):94000
オキシラン導入型
-SB共重合体II:(下記実施例13でのみ使用)
JSR株式会社製TR2003
重量平均分子量(Mw):95700
熱硬化性官能基なし
このスラリーを60℃3時間プロペラ攪拌し、均一に溶解された樹脂組成物のワニスを調製した。
以下の表1に示す条件を採用する以外は実施例1と同様にして樹脂層付銅箔、銅張積層板及びプリント配線板を製造した。
エポキシ樹脂としてDIC株式会社製HP-7200(以下「エポキシ樹脂(2)」と言う。)を採用する以外は実施例1と同様にして樹脂層付銅箔、銅張積層板及びプリント配線板を製造した。
以下の表1に示す条件を採用する以外は実施例1と同様にして樹脂層付銅箔、銅張積層板及びプリント配線板を製造した。
本比較例では、エポキシ樹脂及び/又はスチレンブタジエンブロック共重合体の配合量を変更した。これ以外は実施例1と同様にして樹脂層付銅箔、銅張積層板及びプリント配線板を製造した。
本比較例では、エポキシ樹脂を使用しなかった以外は比較例4と同様にして樹脂層付銅箔、銅張積層板及びプリント配線板を製造した。
実施例及び比較例で得られた銅張積層板について、引き剥がし強さの評価、PCT半田耐熱性の評価、及び総合判定を、以下の方法で行った。その結果を表1及び表2に示す。
上記の実施例及び比較例で作製した引き剥がし強さ測定用プリント配線板を用い、銅箔と樹脂層との間の引き剥がし強さを測定した。引き剥がし強さの測定は、JIS C-6481に準じて行った。また、測定値に基づき以下の基準で判定した。
A:引き剥がし強さ0.75kgf/cm以上
B:引き剥がし強さ0.70kgf/cm以上0.75kgf/cm未満
C:引き剥がし強さ0.65kgf/cm以上0.70kgf/cm未満
D:引き剥がし強さ0.65kgf/cm未満
前記の引き剥がし評価用プリント配線板と同じ層構成で、上部導体層のパターンが50mm×25mmであるプリント配線板を複数作成し、PCT半田耐熱性評価のサンプルピースとした。評価の条件はPCT(120℃、100%RH、2気圧、5時間)の前処理の後、260℃半田槽に1分間浸漬を行った。このときの上部電極の膨れ不良(デラミネーション)がなかったサンプルピースを合格とし、その合格率(個数%)を以下の基準で判定した。
A:90%以上
B:75%以上90%未満
C:60%以上75%未満
D:60%未満
以上の結果をもとに、下記の総合判定を行った。
A:引き剥がし強さ、及びPCT半田耐熱性がいずれもA評価
B:B評価が1つ以上
C:C評価が1つ以上
D:D評価が1つ以上
Claims (8)
- 金属箔の少なくとも片面に樹脂層を備えた樹脂層付金属箔であって、
前記樹脂層が、ポリフェニレンエーテル化合物100質量部に対して、50質量部以上150質量部以下のスチレンブタジエンブロック共重合体と、10質量部以上78質量部以下のエポキシ樹脂と、硬化剤とを含有する樹脂層付金属箔。 - 前記樹脂層が、ポリフェニレンエーテル化合物100質量部に対して、50質量部以上150質量部以下のスチレンブタジエンブロック共重合体と、10質量部以上50質量部以下のエポキシ樹脂と、硬化剤とを含有する請求項1に記載の樹脂層付金属箔。
- 前記エポキシ樹脂は、該エポキシ樹脂100質量部と2-エチル4-メチルイミダゾール4質量部とのみで得られるエポキシ樹脂硬化体として、30℃における貯蔵弾性率が4.0GPa以下を示し、且つガラス転移点が160℃以下を示すものである請求項1又は2に記載の樹脂層付金属箔。
- 前記エポキシ樹脂は、エーテル型エポキシ樹脂を全エポキシ樹脂100質量部に対して70質量部以上100質量部以下含むものである請求項1又は2に記載の樹脂層付金属箔。
- 前記硬化剤がビフェニルアラルキル型フェノール樹脂である請求項1ないし4のいずれか一項に記載の樹脂層付金属箔。
- 請求項1ないし5のいずれか一項に記載の樹脂層付金属箔における樹脂層が、樹脂基材の少なくとも一方の面に接着硬化してなる金属張積層板。
- 請求項1ないし5のいずれか一項に記載の樹脂層付金属箔と、該樹脂層に対向して積層された樹脂基材との積層体を加圧下に加熱して金属張積層板を得る工程と、
前記金属張積層板における金属箔をエッチングにより除去して樹脂層を露出させる工程と、
前記樹脂層の表面にシード層を形成する工程と、
前記シード層上にめっき層を形成する工程と、
を備えたプリント配線板の製造方法。 - 前記金属張積層板が、プリプレグとその外層に積層された樹脂層付金属箔である、請求項7に記載のプリント配線板の製造方法。
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