WO2016092743A1 - 発光装置 - Google Patents

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WO2016092743A1
WO2016092743A1 PCT/JP2015/005624 JP2015005624W WO2016092743A1 WO 2016092743 A1 WO2016092743 A1 WO 2016092743A1 JP 2015005624 W JP2015005624 W JP 2015005624W WO 2016092743 A1 WO2016092743 A1 WO 2016092743A1
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phosphor
light
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activated
light emitting
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大塩　祥三
真治 柴本
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パナソニックＩｐマネジメント株式会社
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    • C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/77—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals
    • C09K11/7766—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals containing two or more rare earth metals
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    • F21K9/60—Optical arrangements integrated in the light source, e.g. for improving the colour rendering index or the light extraction
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    • F21—LIGHTING
    • F21V—FUNCTIONAL FEATURES OR DETAILS OF LIGHTING DEVICES OR SYSTEMS THEREOF; STRUCTURAL COMBINATIONS OF LIGHTING DEVICES WITH OTHER ARTICLES, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • F21V9/30—Elements containing photoluminescent material distinct from or spaced from the light source
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    • H01S5/4012—Beam combining, e.g. by the use of fibres, gratings, polarisers, prisms

Definitions

  • the present invention relates to a light emitting device including a solid light emitting element that emits laser light and a wavelength converter including a plurality of types of phosphors.
  • a light-emitting device is known that is a combination of a solid-state light emitting element that emits laser light and a wavelength converter including a plurality of types of phosphors.
  • a light emitting device having a light source for irradiating such laser light for example, a laser illumination device and a laser projector as described in Patent Document 1 are known.
  • phosphors are generally excited with high light density.
  • Eu 2+ activated phosphors have been used as phosphors used in light emitting devices having a light source that emits laser light.
  • Eu 2+ activated red light-emitting phosphor (Ba, Sr, Ca) S: Eu 2+
  • (Ba, Sr) described in Patent Document 1 are used as the Eu 2+ activated red light-emitting phosphor.
  • Ba, Sr, Ca) AlSiN 3 Eu 2+
  • (Ba, Sr) described in Patent Document 1 are used.
  • Ca) 2 Si 5 N 8 Eu 2+ and the like.
  • the light-emitting device using the Eu 2+ activated red light-emitting phosphor has a problem that the light-emission output is low and the light-emission output decreases as the operation time elapses.
  • the decrease in the light emission output with the lapse of the operating time is caused by the fact that the Eu 2+ activated red light-emitting phosphor is locally heated to, for example, 400 ° C. or more by laser irradiation, and the crystal structure is altered or oxidized. It is presumed that it occurs because of The Eu 2+ activated phosphor is likely to change its composition and crystal structure because Eu 2+ is easily oxidized to Eu 3+ .
  • the decrease in the light emission output as the operating time elapses is presumed to be because the emission of the phosphor is saturated because the number of electron excited states is increased and saturated by high light density excitation by laser light.
  • the degree of maintenance of the light emission output as the operating time passes is referred to as long-term reliability.
  • the long-term reliability is high when the degree of decrease in light emission output with the passage of operating time is small, and the long-term reliability is low when the degree of decrease in light emission output with the passage of operating time is large.
  • Ce 3+ activated phosphors are also known as phosphors other than Eu 2+ activated phosphors.
  • Y 3 Mg 2 (AlO 4 ) (SiO 4 ) 2 : Ce 3+ described in Patent Documents 2 and 3 is known.
  • the Ce 3+ activated phosphor is unlikely to be oxidized or reduced in Ce 3+ , so that its composition and crystal structure are difficult to change.
  • the Ce 3+ activated phosphors has a problem that the Stokes shift is large and the temperature quenching is large. For this reason, it is difficult to use the Ce 3+ activated red light-emitting phosphor in a light-emitting device having a light source that has a large excitation energy such as laser light and easily raises the temperature of the phosphor.
  • An object of the present invention is to provide a light-emitting device having a light source that emits laser light with high output and high long-term reliability.
  • a light-emitting device includes a solid-state light-emitting element that emits laser light, and a wavelength converter that includes a plurality of types of phosphors that receive the laser light and emit light. Is provided.
  • the phosphor contained in the wavelength converter is substantially made of Ce 3+ activated phosphor.
  • the light-emitting device includes at least a warm-colored Ce 3+ activated phosphor that receives the laser light and emits light having an emission peak in a wavelength region of 580 nm or more and less than 660 nm, and a light-emitting component emitted from the phosphor is Ce It consists only of luminescent components derived from 3+ .
  • FIG. 1 is a schematic view showing a light emitting device according to a first embodiment of the present invention. It is sectional drawing which shows an example of a wavelength converter. It is a figure explaining the manufacturing process of a wavelength converter. It is a figure which shows the relationship between the heat processing temperature in the atmosphere of fluorescent substance, and emitted light intensity. It is sectional drawing which shows the 1st modification of a wavelength converter. It is a figure explaining the manufacturing process of the 1st modification of a wavelength converter. (A) is a state where a phosphor coating solution is applied on a transparent substrate, (b) is a state where a dried phosphor coating solution is formed on a transparent substrate, and (c) is a phosphor layer on the transparent substrate. Each of the states formed is shown.
  • FIG. 1 is a schematic view showing a light emitting device according to the first embodiment.
  • the light emitting device 1 includes a solid-state light emitting element 10 that emits laser light, and a wavelength converter 50 that includes a plurality of types of phosphors that receive laser light and emit light.
  • the light emitting device 1 further includes a lens 20 that condenses the laser light emitted from the solid light emitting element 10 onto the wavelength converter 50 between the solid light emitting element 10 and the wavelength converter 50.
  • the light emitting device 1 emits fluorescence F when the laser light L emitted from the solid light emitting element 10 is incident on the wavelength converter 50 via the lens 20. It is. If it is not necessary to focus the laser beam on the wavelength converter 50, the lens 20 may not be provided. That is, the lens 20 is not an essential configuration for the light emitting device 1.
  • the type of phosphor included in the wavelength converter 50 is specific.
  • the solid light emitting device 10 is a solid light emitting device that emits laser light.
  • a solid-state light emitting element for example, a laser diode such as a surface emitting laser diode is used. As shown in FIG. 1, the solid state light emitting device 10 emits laser light L.
  • the phosphor contained in the wavelength converter 50 easily emits light efficiently. Further, if the laser beam has a maximum intensity within the above wavelength region, the laser beam becomes blue light with good visibility, and not only as excitation light of the phosphor but also as output light of the light emitting device 1. It is preferable because it can be used without waste.
  • the lens 20 condenses the laser light L emitted from the solid light emitting element 10 on the wavelength converter 50.
  • the laser light L is condensed on the wavelength converter 50 via the lens 20.
  • the lens 20 may not be in the light emitting device. That is, the lens 20 is not an essential configuration for the light emitting device.
  • an optical fiber can be used instead of the lens 20 as in the light emitting device 1A according to the second embodiment described later.
  • the wavelength converter 50 includes a plurality of types of phosphors that receive laser light and emit light. As shown in FIG. 1, the wavelength converter 50 emits fluorescence F having a wavelength longer than that of the laser light L when the laser light L is received. Since the wavelength converter 50 shown in FIG. 1 is a first wavelength converter among first to third wavelength converters described later, the laser beam L is emitted from the front surface 51 as shown in FIG. It receives light and emits fluorescence F from the back surface 52. On the other hand, the second or third wavelength converter receives the laser beam L at the front and emits the fluorescence F at the same front. The second or third wavelength converter will be described later.
  • the wavelength converter 50 is preferably made of an inorganic material.
  • the inorganic material means a material other than the organic material, and is a concept including ceramics and metal.
  • an organic siloxane in which part of the siloxane is substituted with an organic functional group such as an alkyl group is also an inorganic material.
  • the wavelength converter 50 When the wavelength converter 50 is made of an inorganic material, heat dissipation is higher than that of a conventional wavelength converter including an organic material such as a sealing resin. For this reason, even when the phosphor is excited at a high light density by the laser light emitted from the solid state light emitting device 10, the temperature rise of the wavelength converter 50 can be effectively suppressed. As a result, the temperature quenching of the phosphor in the wavelength converter 50 is suppressed, and the output of light emission can be increased.
  • the wavelength converter 50 made of an inorganic material.
  • a structure (3rd wavelength converter) etc. which consist of translucent fluorescent ceramics.
  • the transparent substrate may or may not contain a phosphor.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view illustrating an example of the first wavelength converter 50 that constitutes the light-emitting device 1 illustrated in FIG. 1.
  • the wavelength converter 50 includes a transparent substrate 30 through which laser light is transmitted, and a phosphor layer 40 that is formed on the surface of the transparent substrate 30 and contains a phosphor.
  • the wavelength converter 50 includes a plurality of types of phosphors.
  • the phosphor layer 40 includes a plurality of types of phosphors.
  • the phosphor layer 40 includes one or more phosphors.
  • the laser light L is incident from the front surface 51 that is the surface of the transparent substrate 30, and the fluorescence F is emitted from the back surface 52 that is the surface of the phosphor layer 40.
  • FIG. 1 shows an example in which there is one wavelength converter 50
  • a plurality of wavelength converters 50 may be provided.
  • each of the plurality of wavelength converters 50 may include one type or a plurality of types of phosphors.
  • the wavelength converter 50 including only the yellow-orange or red warm phosphor and the wavelength converter 50 including only the green phosphor may exist separately.
  • the transparent substrate 30 has transparency that allows the laser light L to pass therethrough, and allows the laser light L incident from the front surface 51 that is the surface of the transparent substrate 30 to pass therethrough.
  • a quartz substrate or a translucent fluorescent ceramic substrate is used as the transparent substrate 30, for example.
  • the translucent fluorescent ceramic substrate is a ceramic substrate including a phosphor and having translucency.
  • the transparent substrate 30 is a translucent fluorescent ceramic substrate, since the transparent substrate 30 includes a phosphor, the phosphor layer 40 includes one or more phosphors. As the phosphor, the phosphor described in the phosphor layer described later is used.
  • the laser beam L that has passed through the transparent substrate 30 is introduced into the phosphor layer 40.
  • the transparent substrate 30 includes a phosphor, the transparent substrate 30 also emits fluorescence F in addition to the laser light L.
  • the phosphor layer 40 includes a phosphor and an inorganic adhesive that adheres the phosphor to the transparent substrate 30. In the phosphor layer 40, the phosphor receiving the laser light L emits fluorescence.
  • the phosphor is bonded with an inorganic adhesive.
  • an inorganic adhesive a translucent inorganic adhesive is used.
  • the light-transmitting inorganic adhesive for example, ultrafine alumina, silica, low-melting glass or the like is used.
  • the plurality of types of phosphors included in the wavelength converter 50 are substantially made of Ce 3+ activated phosphors.
  • the phosphor contained in the phosphor layer 40 is also substantially made of Ce 3+ activated phosphor.
  • it consists essentially of Ce 3+ -activated phosphors, except phosphor as impurities, consisting of Ce 3+ -activated phosphor only, it is meant that.
  • Ce 3+ is the emission center having the shortest emission lifetime (10 ⁇ 8 to 10 ⁇ 7 s) among rare earth ions
  • the electron energy of the phosphor in the excited state is extremely short in the Ce 3+ activated phosphor. Relaxed in time. For this reason, the Ce 3+ activated phosphor can relax the electron energy of the phosphor in the excited state in a very short time even under high light density excitation by laser light irradiation. Therefore, when a Ce 3+ activated phosphor is used as the phosphor included in the wavelength converter 50, light emission saturation, which is a light output saturation phenomenon due to an increase in the number of electron excited states, can be suppressed.
  • the stable valence of rare earth ions is trivalent
  • Ce 3+ is a luminescent center having a stable trivalent valence. Therefore, Ce 3+ -activated phosphors, even phosphor generates heat by a high optical density excitation by laser light irradiation, Eu 2+ -activated phosphor such as, Eu 2+ Eu 3+ of Eu 2+ in the activated phosphor Deterioration of the phosphor crystal due to oxidation to is less likely to occur. For this reason, when Ce 3+ activated phosphor is used as the phosphor contained in the wavelength converter 50, long-term reliability is enhanced.
  • the Ce 3+ activated phosphor can suppress light emission saturation and has high long-term reliability. Therefore, the Ce 3+ activated phosphor is suitable as a phosphor for the wavelength converter 50 of the light emitting device 1 having a light source that emits laser light. It is.
  • all the Ce 3+ activated phosphors included in the wavelength converter 50 are Ce 3+ activated oxide phosphors.
  • the phosphor included in the wavelength converter 50 is substantially made of Ce 3+ activated phosphor as described above, and receives the laser beam from the solid state light emitting device 10 and emits an emission peak in a wavelength region of 580 nm or more and less than 660 nm.
  • the warm color Ce 3+ activated phosphor means a Ce 3+ activated phosphor that emits warm color light.
  • the warm color light means light having an emission peak in a wavelength region of 580 nm or more and less than 660 nm.
  • the warm color light includes yellow-orange light having an emission peak in a wavelength region of 580 nm or more and less than 600 nm and red light having an emission peak in a wavelength region of 600 nm or more and less than 660 nm. Therefore, the warm Ce 3+ -activated phosphor in the present embodiment, and yellow orange Ce 3+ -activated phosphor that emits the yellow orange light, and a red Ce 3+ -activated phosphor that emits the red light, the A Ce 3+ activated phosphor containing at least one of them is meant.
  • the yellow-orange Ce 3+ activated phosphor is specifically a Ce 3+ activated phosphor that emits yellow-orange light having an emission peak in a wavelength region of 580 nm or more and less than 600 nm.
  • the red Ce 3+ activated phosphor is a Ce 3+ activated phosphor that emits red light having an emission peak in a wavelength region of 600 nm or more and less than 660 nm.
  • the phosphor included in the wavelength converter 50 includes at least a red Ce 3+ activated phosphor that emits red light having an emission peak in a wavelength region of 600 nm or more and less than 660 nm among the warm color Ce 3+ activated phosphors. It is preferable.
  • the phosphor included in the wavelength converter 50 includes at least a red Ce 3+ activated phosphor, the red light component in the output light increases, so that high color rendering output light having a large average color rendering index (Ra) is generated. Since it is easy to obtain, it is preferable.
  • the warm color Ce 3+ activated phosphor has a large Stokes shift and a large temperature quenching compared to a Ce 3+ activated phosphor having another emission color such as a green Ce 3+ activated phosphor.
  • the warm-colored Ce 3+ activated phosphor is used for a light emitting device having a light source that has a large excitation energy such as laser light and easily raises the temperature of the phosphor, among Ce 3+ activated phosphors. It was difficult.
  • the wavelength converter 50 consists of inorganic materials, the heat dissipation of the wavelength converter 50 is high compared with the wavelength converter containing the conventional organic material. For this reason, in the light-emitting device 1 of this embodiment, it is possible to use a warm color Ce 3+ activated phosphor.
  • Ce 3+ activated phosphor that receives laser light from the solid-state light emitting element 10 and emits light having an emission peak in a wavelength region of 580 nm or more and less than 660 nm, for example, orange or red having a garnet structure to be described later Ce 3+ activated phosphor is used.
  • Ce 3+ -activated phosphor is specifically with luminescent color in the visible region of the shorter wavelength side than the amber from the warm Ce 3+ -activated phosphor
  • the problem of temperature quenching hardly occurs.
  • the light-emitting device 1 it is possible to make all the phosphors including the warm color phosphors into Ce 3+ activated phosphors.
  • all phosphors can be Ce 3+ activated phosphors, the light-emitting device 1 is less likely to cause temperature quenching, has high emission intensity, and high long-term reliability.
  • All of the Ce 3+ activated phosphors included in the wavelength converter 50 are preferably Ce 3+ activated oxide phosphors having a garnet structure. For this reason, it is preferable that all Ce 3+ activated phosphors included in the phosphor layer 40 are also Ce 3+ activated oxide phosphors having a garnet structure. An oxide having a garnet structure is excellent in thermal conductivity. For this reason, when all the Ce 3+ activated phosphors included in the wavelength converter 50 are Ce 3+ activated oxide phosphors having a garnet structure, the heat generation of the phosphors accompanying the wavelength conversion is efficiently dissipated, and the fluorescence Temperature quenching of the body is suppressed, and high output of light emission becomes possible.
  • Ce 3+ activated phosphor having such a garnet structure
  • the following phosphors are used.
  • the blue-green Ce 3+ activated phosphor having a garnet structure for example, Ca 2 YZr 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ is used.
  • the blue-green Ce 3+ activated phosphor is a Ce 3+ activated phosphor that emits light having an emission peak in a wavelength region of 480 nm or more and less than 500 nm.
  • Examples of the green Ce 3+ activated phosphor having a garnet structure include Lu 3 Al 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ , (Y, Lu) 3 Al 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ , Y 3 Al 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ , Y 3 Ga 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ , Ca 3 Sc 2 (SiO 4 ) 3 : Ce 3+ are used.
  • the green Ce 3+ activated phosphor is a Ce 3+ activated phosphor that emits light having an emission peak in a wavelength region of 500 nm or more and less than 560 nm.
  • Lu 3 Al 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ is green with more blue-green light component than Y 3 Ga 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+. Emits light.
  • Lu 3 Al 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ activated green phosphor it is easy to obtain a light emitting device that emits output light having a relatively high average color rendering index (Ra). It is preferable as a phosphor for use.
  • the yellowish green to orange Ce 3+ activated phosphor having a garnet structure for example, (Y, Gd) 3 Al 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ is used.
  • the yellow-green to orange Ce 3+ activated phosphor is a Ce 3+ activated phosphor that emits light having an emission peak in a wavelength region of 560 nm or more and less than 600 nm.
  • the red Ce 3+ activated phosphor having a garnet structure for example, Y 3 Mg 2 (AlO 4 ) (SiO 4 ) 2 : Ce 3+ , Y 3 MgAl (AlO 4 ) 2 (SiO 4 ): Ce 3+ is used. It is done.
  • the red Ce 3+ activated phosphor is a Ce 3+ activated phosphor that emits light having an emission peak in a wavelength region of 600 nm or more and less than 660 nm.
  • the light emitting device of this embodiment includes at least a warm color Ce 3+ activated phosphor that emits light having an emission peak in a wavelength region of 580 nm or more and less than 660 nm, and Ce 3+ activated fluorescence other than the warm color Ce 3+ activated phosphor.
  • a warm color Ce 3+ activated phosphor that emits light having an emission peak in a wavelength region of 580 nm or more and less than 660 nm
  • Ce 3+ activated fluorescence other than the warm color Ce 3+ activated phosphor optionally including the body.
  • Ce 3+ activated phosphor blue-green Ce 3+ activated phosphor or green Ce 3+ activated phosphor is used.
  • a light-emitting device 1 that emits fluorescence having a light emission peak in a wavelength range from 480 nm to less than 660 nm ranging from blue-green to green to yellow to orange to red is obtained. You can also
  • the light emitting component emitted from the phosphor is composed only of the light emitting component derived from Ce 3+ .
  • the “light emitting component emitted by the phosphor” means a component of light emitted from the phosphor upon receiving the laser light emitted from the solid state light emitting device 10.
  • the light emitting component emitted from the light emitting device is usually composed of laser light emitted from the solid light emitting element 10 and a light emitting component emitted from the phosphor.
  • the light emission component emitted from the phosphor is usually equal to the light component obtained by subtracting the laser light emitted from the solid light emitting element 10 from the total light emission component emitted from the light emitting device.
  • the meaning of the above “light emitting component derived from Ce 3+ ” will be described later.
  • the afterglow time of the light emitting component of the phosphor contained in the output light is 10 ⁇ 8 to 10 because the light emitting component radiated from the phosphor consists only of the light emitting component derived from Ce 3+. -7 s, that is, ultrashort afterglow of 10 ns to 100 ns. For this reason, according to the light-emitting device of this embodiment, the light emission saturation under the high light density excitation by laser beam irradiation can be suppressed.
  • This “luminescent component derived from Ce 3+ ” means a luminescent component emitted with energy relaxation from the 5d 1 electronic state (excited state) to the 4f 1 electronic state (ground state) inherent to Ce 3+. To do.
  • the “luminescent component derived from Ce 3+ ” will be described in more detail.
  • the shape of the intrinsic emission spectrum which is the emission component from the activator (emission center) in the phosphor
  • the “light emitting component derived from Ce 3+ ” has two broad light emitting components having different peak wavelengths, as is conventionally known. It has a unique shape that overlaps at the hem.
  • the “light emission component derived from Ce 3+ ” has a shape having a broad main light emission spectrum component and a sub-peak or shoulder that overlaps at the bottom of the peak on the long wavelength side of this main light emission spectrum component. .
  • the radiation of the "light-emitting components derived from Ce 3+” is allowed a transition to energy relaxation from one excited level to two ground levels, the crystal field It is caused by the fact that the outermost 5d electrons which are easily affected are involved in the excitation level.
  • the Ce 3+ activated phosphor used in the present embodiment includes a plurality of types of Ce 3+ activated phosphors, there are a plurality of “light emitting components derived from Ce 3+ ”. For this reason, in the Ce 3+ activated phosphor used in the present embodiment, in many cases, the above-mentioned unique shape does not clearly appear in the emission spectrum, and only the shape of the emission spectrum indicates that “the emission component derived from Ce 3+ ”. It is difficult to discriminate clearly. However, even in such a case, “a luminescent component derived from Ce 3+ ” in the emission spectrum can be discriminated by the combined use of the shape of the emission spectrum and the elemental analysis of the wavelength converter.
  • a light emitting component derived from the ions other than Ce 3+ is obtained by co-activation using an ion other than Ce 3+ such as Tb 3+ , Eu 2+ and Mn 2+ as a light emission center.
  • Co-activated phosphors that emit are also known. These co-activated phosphors emit at least a “luminescent line-like luminescent component derived from Tb 3+ ” or “a broad luminescent component having a single peak wavelength derived from Eu 2+ or Mn 2+ ”. Many.
  • the Ce 3+ activated phosphor used in the present embodiment is substantially different from such a co-activated phosphor.
  • the spectrum half width of the laser light emitted from the solid state light emitting device 10 is narrower than the spectrum half width of the light emitted from the LED, for example, less than 20 nm. For this reason, for example, using blue laser light emitted from the solid-state light emitting element 10, a green phosphor, and a red phosphor, white output light is obtained by additive color mixture of blue, green, and red, which are the three primary colors of light. In such a case, the light tends to have a distorted spectral distribution that is significantly different from the spectral distribution of natural light.
  • the spectral half width of blue laser light is narrow, the output of light in the blue-green wavelength region adjacent to the blue laser light component is insufficient, and the spectral distribution of the blue-green light portion of the output light from the light emitting device is distorted. For this reason, the color rendering properties of the output light tend to be low.
  • the wavelength converter 50 includes the blue-green Ce 3+ activated phosphor
  • the blue-green light adjacent to the blue laser light component is compensated, so that the spectral distribution of the output light from the light-emitting device 1 is natural light. It is close to the spectral distribution of, and color rendering is easy to improve.
  • the phosphor contained in the wavelength converter 50 is in a powder form because glare of output light from the light emitting device 1 is reduced. That is, it is preferable that the phosphor contained in the wavelength converter 50 is in a powder form because glare of output light from the light emitting device 1 is reduced.
  • Laser light is coherent light in which the phase of a light wave at any two points in the light beam is temporally invariant, and therefore, it tends to cause optical interference and unnatural glare called “speckle”. However, since this unnatural glare gives an unpleasant feeling to the viewer of the light, it is preferable not to be in the illumination light.
  • the phosphor contained in the phosphor layer 40 is in the form of powder, the laser light is scattered by the light scattering action of the phosphor, so that the glare of the output light from the light emitting device 1 is alleviated.
  • Ce 3+ activated phosphor powdery Y 3 Al 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ green phosphor (commercially available product; sample A) and powdery Y 3 Mg 2 (AlO 4 ) (SiO 4 ) 2 ) Ce 3+ red phosphor (prototype; sample B) was selected. Further, as an example of the Eu 2+ activated phosphor, a powdered CaAlSiN 3 : Eu 2+ red phosphor (commercial product; sample C) was selected.
  • the oxidation resistance characteristics of these phosphors were evaluated by heating the phosphors in the atmosphere in the range of 400 to 1200 ° C. for 1 hour.
  • sample B In the trial production of Y 3 Mg 2 (AlO 4 ) (SiO 4 ) 2 : Ce 3 + red phosphor (sample B), the composition was expressed as (Y 0.98 Ce 0.02 ) 3 Mg 2 (AlO 4 ). (SiO 4 ) 2 was used.
  • Sample B uses yttrium oxide (Y 2 O 3 ), cerium oxide (CeO 2 ), magnesium oxide (MgO), aluminum oxide (Al 2 O 3 ), and silicon dioxide (SiO 2 ) as a phosphor raw material, and is known in the art. Synthesized using phase reaction. In the solid phase reaction, aluminum fluoride (AlF 3 ) and potassium carbonate (K 2 CO 3 ) were used as a reaction accelerator (flux).
  • AlF 3 aluminum fluoride
  • K 2 CO 3 potassium carbonate
  • the mixing ratio of the reaction accelerator to the phosphor raw material is 0.015 mol of AlF 3 and K 2 CO with respect to 1 mol of Y 3 Mg 2 (AlO 4 ) (SiO 4 ) 2 : Ce 3 + red phosphor. 3 was 0.005 mol.
  • the solid phase reaction was performed using a known tubular atmosphere furnace. Specifically, the mixed powder of the phosphor raw material and the reaction accelerator was placed in a mixed gas atmosphere of 96% nitrogen and 4% hydrogen, and baked at 1500 ° C. for 2 hours using a tubular atmosphere furnace. Thus, Y 3 Mg 2 (AlO 4 ) (SiO 4) 2: Ce 3+ red phosphor; and the (prototype Sample B) was synthesized.
  • the sample B after firing was the compound (Y, Ce) 3 Mg 2 (AlO 4 ) (SiO 4 ) 2 .
  • the relationship between the heat treatment temperature in the atmosphere and the emission intensity (emission peak height) was measured.
  • the results are shown in FIG.
  • the symbol A is a graph of Y 3 Al 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3 + green phosphor (sample A).
  • the symbol B is a graph of Y 3 Mg 2 (AlO 4 ) (SiO 4 ) 2 : Ce 3 + red phosphor (sample B).
  • the symbol C is a graph of CaAlSiN 3 : Eu 2+ red phosphor (sample C).
  • the reason why the stability of the fluorescent property is higher in the Ce 3+ activated green phosphor and the Ce 3+ activated red phosphor than in the Eu 2+ activated red phosphor is that the rare earth ions functioning as the emission center, specifically, The stable valence of Eu 2+ and Ce 3+ is trivalent.
  • Ce 3+ activated phosphor is superior in oxidation resistance to heating in the atmosphere as compared with Eu 2+ activated phosphor. Therefore, the phosphor layer 40 using only the Ce 3+ activated phosphor as the phosphor and the wavelength converter 50 including the phosphor layer 40 are excellent in oxidation resistance against heating in the atmosphere. Since the phosphor layer 40 and the wavelength converter 50 are excellent in oxidation resistance to heating, deterioration of the phosphor due to heat during use and manufacture of the phosphor layer 40 and the wavelength converter 50 is suppressed.
  • the Ce 3+ activated phosphor of the phosphor layer 40 and the wavelength converter 50 is less deteriorated by heat, it is possible to manufacture the phosphor layer 40 and the wavelength converter 50 at a relatively high temperature in the atmosphere. . That is, in the production of the phosphor layer 40 and the wavelength converter 50, it is possible to adopt a wide temperature condition, so it is not necessary to adopt a temperature condition in consideration of heat resistance, and the range of selection of the production process is wide. Become.
  • the laser light L emitted from the solid state light emitting element 10 is condensed on the wavelength converter 50 via the lens 20.
  • the laser light L emitted to the wavelength converter 50 passes through the transparent substrate 30 and the phosphor layer 40 as shown in FIG. Further, when the laser light L passes through the phosphor layer 40, the phosphor contained in the phosphor layer 40 emits fluorescence F. Thereby, the light-emitting device 1 radiates
  • the wavelength converter 50 is described so as to emit only the fluorescence F. However, when the laser light L passes through the wavelength converter 50, the wavelength converter 50 also emits the laser light L. You may do it.
  • the laser light L is blue laser light and the fluorescence F is green light and red light
  • white output light can be obtained by additive mixing of the three primary colors of blue green red light.
  • the fluorescence F contains blue-green light because the color rendering property is good.
  • the transparent substrate 30 is a translucent fluorescent ceramic substrate including a phosphor and having translucency, the fluorescence F is also emitted from the transparent substrate 30.
  • the light emitting device 1 emits output light having a correlated color temperature of 2500 K or more and less than 7000 K, preferably 2700 K or more and less than 5500 K, more preferably 3000 K or more and less than 4000 K.
  • the correlated color temperature of the output light of the light emitting device 1 is within the above range, the light emitting device 1 that emits light preferred as illumination light is obtained.
  • the laser light L having a different wavelength region is selected, or the types and amounts of plural types of phosphors included in the wavelength converter 50 are adjusted. Method is used.
  • the light emitting device 1 preferably emits output light having an average color rendering index Ra of 80 or more and less than 90.
  • the average color rendering index Ra of the output light of the light emitting device 1 is within the above range, the light emitting device 1 that emits light preferred as illumination light is obtained.
  • the laser light L having a different wavelength region is selected, or the types and amounts of plural types of phosphors included in the wavelength converter 50 are set. The method of adjusting is used.
  • the phosphor coating liquid includes, for example, a solvent, a thickener, an inorganic adhesive, and a phosphor.
  • a solvent for example, distilled water is used.
  • a thickener for example, polyethylene oxide (PEO) is used.
  • the inorganic adhesive for example, ultrafine alumina is used.
  • the phosphor coating liquid is prepared, for example, by dissolving a thickener in a solvent and then adding and stirring the phosphor and adhesive in this order.
  • the phosphor coating solution includes a plurality of types of phosphors
  • the phosphor coating solution includes, for example, a green phosphor and a red phosphor.
  • the color tone of the light emitted from the wavelength converter can be adjusted by adjusting the blending amount of each phosphor in the phosphor coating solution.
  • the thickness of a fluorescent substance layer can be adjusted by adjusting the viscosity of a fluorescent substance coating liquid by changing the mixing amount of the fluorescent substance in a fluorescent substance coating liquid, and distilled water.
  • the phosphor coating solution is dropped on the surface of the transparent substrate 30 and left to form a phosphor coating solution layer 41 on the surface of the transparent substrate 30.
  • the phosphor coating liquid layer 41 is allowed to stand for 5 to 30 minutes under heating at 40 to 80 ° C., for example, to dry the phosphor coating liquid layer 41 and to dry the phosphor coating liquid.
  • the body layer 42 is formed.
  • the transparent substrate 30 having the phosphor coating solution dried body layer 42 formed on the surface is heated to a temperature equal to or higher than the burning temperature of the thickener, for example, about 600 ° C. Thereby, the thickener is burned out, and as shown in FIG. 3C, the phosphor layer 40 having translucency is formed on the surface of the transparent substrate 30, and the wavelength converter 50 is obtained.
  • the wavelength converter 50 of the light emitting device 1 according to the first embodiment is a wavelength converter 50A that is a second wavelength converter.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing an example of the second wavelength converter 50A.
  • the wavelength converter 50 ⁇ / b> A includes a metal substrate 35 that reflects laser light and a phosphor layer 40 ⁇ / b> A that is formed on the surface of the metal substrate 35 and contains a phosphor.
  • the laser beam L 1 is incident from the front 53 which is the surface of the phosphor layer 40A
  • the laser beam L 2 reflected laser beam L 1 at the interface between the phosphor layer 40A and the metal substrate 35 Become.
  • the fluorescence F emitted from the excited phosphor laser beam L 1 and L 2 is emitted.
  • the metal substrate 35 is a metal plate that reflects the laser light L and the fluorescence F.
  • As the metal substrate 35 for example, an aluminum substrate is used.
  • Laser beam L 1 is a laser beam L 2 is reflected by the metal substrate 35. Both the laser beams L 1 and L 2 pass through the phosphor layer 40A, excite the phosphor, and emit fluorescence F.
  • the phosphor layer 40 ⁇ / b> A includes a phosphor and an inorganic adhesive that adheres the phosphor to the metal substrate 35. Since the phosphor constituting the phosphor layer 40A is the same as the phosphor constituting the phosphor layer 40 of the first wavelength converter 50, the description thereof is omitted. Since the metal substrate 35 does not include a phosphor, the phosphor layer 40A includes a plurality of types of phosphors.
  • the phosphor is bonded with an inorganic adhesive.
  • an inorganic adhesive a translucent inorganic adhesive is used.
  • the light-transmitting inorganic adhesive include polymethylsilsesquioxane (PMSQ), alumina, and silica.
  • PMSQ polymethylsilsesquioxane
  • alumina alumina
  • silica silica
  • PMSQ gel is preferable. Since the PMSQ gel is excellent in transparency, the phosphor layer 40A has translucency.
  • the PMSQ gel is obtained by curing a fluid PMSQ sol.
  • the operation of the first modification of the first embodiment will be described.
  • the action of the first modification of the first embodiment is that the light emitting device according to the first embodiment is different except that the direction in which the fluorescence F is emitted from the wavelength converter 50A is different from that of the wavelength converter 50 of the light emitting device 1. This is the same as the operation of 1. For this reason, a part of description of an effect
  • the laser light L via the lens 20 of FIG. 1 is incident as laser light L1 from the front surface 53 that is the surface of the phosphor layer 40A of the wavelength converter 50A of the first modification.
  • Laser beam L 1 is a laser beam L 2 is reflected at the interface between the phosphor layer 40A and the metal substrate 35.
  • the fluorescence F is emitted from the phosphor excited by the transmitted laser beams L 1 and L 2 , and the fluorescence F is emitted from the front surface 53.
  • the phosphor coating liquid contains, for example, a solvent, an inorganic adhesive, and a phosphor.
  • a solvent for example, alcohol such as ethanol or a mixed solvent of alcohol and water is used.
  • the alcohol those having a relatively low boiling point such as methanol, ethanol, isopropyl alcohol (IPA) and the like are preferable because they can be easily dried.
  • the inorganic adhesive for example, polymethylsilsesquioxane sol (PMSQ sol) is used.
  • the PMSQ sol may be prepared by appropriately dispersing PMSQ in a solvent.
  • the phosphor coating liquid is prepared, for example, by adding a phosphor to an inorganic adhesive having fluidity such as a sol, stirring, and adding a solvent.
  • the phosphor coating liquid is dropped on the surface of the metal substrate 35 and left to form a phosphor coating liquid layer 41 ⁇ / b> A on the surface of the metal substrate 35.
  • the phosphor coating liquid layer 41A is allowed to stand at room temperature for 1 to 5 hours, for example, to dry the phosphor coating liquid layer 41A to remove a part of the solvent, and to apply the phosphor coating.
  • the liquid dried body layer 42A is formed.
  • the metal substrate 35 having the phosphor coating solution dried body layer 42A formed on the surface is heated, for example, in the atmosphere at 150 to 250 ° C. for 0.5 to 2 hours. Thereby, the remainder of the solvent is removed, and as shown in FIG. 6C, the phosphor layer 40A having translucency is formed on the surface of the metal substrate 35, and the wavelength converter 50A is obtained.
  • the wavelength converter 50 of the light emitting device 1 according to the first embodiment is a wavelength converter 50B that is a third wavelength converter.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view showing an example of the third wavelength converter 50B.
  • the wavelength converter 50B is made of a translucent fluorescent ceramic 45 made by sintering a phosphor.
  • the phosphor constituting the translucent fluorescent ceramic 45 is the same as the phosphor used in the first wavelength converter 50 and the second wavelength converter 50A except that the phosphor is not in a powder form, and thus description thereof is omitted.
  • the translucent fluorescent ceramic 45 may include all of a plurality of types of phosphors, or may include one or more of the plurality of types of phosphors. When the translucent fluorescent ceramic 45 includes only one type of phosphor, the other phosphor may be in a form other than the translucent fluorescent ceramic 45, for example, the wavelength converter 50 or the wavelength converter 50A. .
  • Translucent fluorescent ceramics are composed of only inorganic materials with excellent thermal conductivity, and therefore have high heat dissipation. For this reason, even when the phosphor in the fluorescent ceramic 45 is excited with a high light density by the laser light emitted from the solid state light emitting device 10, the temperature rise of the wavelength converter 50B can be effectively suppressed. As a result, the temperature quenching of the phosphor in the wavelength converter 50B is suppressed, and the output of light emission can be increased.
  • Laser light L through the lens 20 of FIG. 1, as shown in FIG. 7, is supplied as the laser beam L 3 on the transparent phosphor ceramics 45 from the front 55 which is the surface of the wavelength converter 50B of the second modification
  • the Most of the laser light L 3 enters the translucent fluorescent ceramic 45 from the front surface 55 of the translucent fluorescent ceramic 45, and the remaining part is reflected by the front surface 55 to become the laser light L 4 .
  • Translucent fluorescent ceramic 45, the fluorescence F is emitted from the excited phosphor laser beam L 3, the fluorescence F is emitted from the front 55.
  • the wavelength converter 50B has the same composition of the front surface 55, the back surface 56, and the side surfaces 57 and 58, when the back surface 56, the side surfaces 57 and 58, etc. are irradiated with the laser light L, the fluorescence F is emitted from each surface. Can be emitted.
  • the manufacturing method of the wavelength converter 50B can be manufactured by a known method for producing fluorescent ceramics.
  • a light emitting device 1A according to a second embodiment will be described.
  • the light emitting device 1A according to the second embodiment is different from the light emitting device 1 according to the first embodiment in that there are a plurality of solid light emitting elements 10.
  • the laser light L emitted from the plurality of solid state light emitting elements 10 is replaced with the lens 20 as compared with the light emitting device 1 according to the first embodiment.
  • the difference is that the light is condensed on the wavelength converter 50 via an optical transmission line 23 such as an optical fiber. Since the light emitting device 1A according to the second embodiment is the same as the light emitting device 1 according to the first embodiment except for these points, the description thereof is omitted.
  • optical transmission path 23 used in the light emitting device 1A a known optical fiber is used.
  • a plurality of optical transmission paths 23 corresponding to the plurality of solid state light emitting elements 10 are bundled to form an optical fiber aggregate or the like.
  • An optical transmission line aggregate 25 is formed.
  • the function of the light emitting device 1 ⁇ / b> A is that there are a plurality of solid light emitting elements 10, and the laser light L emitted from the plurality of solid light emitting elements 10 is converted into a wavelength converter 50 via the optical transmission path 23 and the optical transmission path aggregate 25.
  • the operation is the same as that of the light emitting device 1 except that the light is condensed. For this reason, description of an effect
  • wavelength converters 50A and 50B may be used.
  • the light emitting device of the present embodiment uses only a Ce 3+ activated phosphor excellent in oxidation resistance at high temperatures in the atmosphere as a phosphor used for the wavelength converter, even under high light density excitation by laser light irradiation. High output and long-term reliability. For this reason, the light-emitting device of this embodiment is suitable as a laser illumination apparatus or a laser projector.
  • Example 1 A light emitting device 1 shown in FIG. 1 was produced.
  • a first wavelength converter 50 including a transparent substrate 30 not containing a phosphor and a phosphor layer 40 was produced.
  • a quartz substrate 50 ⁇ 50 ⁇ thickness 1 mm
  • phosphors activated by Ce 3+ Y 3 Ga 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ green phosphor (emission peak: 530 nm) and Y 3 Mg 2 (AlO 4 ) (SiO 4 ) 2 : Ce 3+
  • a red phosphor (emission peak: 625 nm) was prepared.
  • the phosphor was a powder phosphor having a center particle diameter in the range of 5 to 20 ⁇ m.
  • the green phosphor and the red phosphor were added to the PEO aqueous solution and stirred.
  • the addition amount of the green phosphor and the red phosphor was such that the total amount of the green phosphor and the red phosphor was 1 g with respect to 15 mg of PEO in the PEO aqueous solution.
  • ultrafine alumina (average particle size: 30 nm) was added as an adhesive to the PEO aqueous solution to which the phosphor was added, and stirred to prepare a phosphor coating solution.
  • the amount of ultrafine alumina added was 30 mg with respect to 1 g of the total amount of the green phosphor and the red phosphor.
  • the phosphor coating solution was dropped on the quartz substrate and allowed to stand naturally to allow the phosphor coating solution to adhere to one side of the quartz substrate.
  • the phosphor coating solution was dried by applying warm air of 60 ° C. to the adhered phosphor coating solution for 10 minutes to form a phosphor film (phosphor coating solution drying layer) on the surface of the quartz substrate.
  • a quartz substrate on which a phosphor film containing a phosphor is formed is placed in an electric furnace and heated in the atmosphere at 600 ° C. for 30 minutes, PEO in the phosphor film is burned out, and a phosphor layer is formed on the quartz substrate. It was.
  • a wavelength converter having a phosphor layer formed on a quartz substrate was obtained.
  • the phosphor layer was obtained by dispersing the green phosphor and the red phosphor in a translucent alumina layer formed by bonding ultrafine alumina particles.
  • a blue laser diode peak wavelength: 450 nm
  • Example 2 As a transparent substrate, instead of the quartz substrate of Example 1, a Y 3 Al 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ substrate (10 ⁇ 10 ⁇ thickness) as a translucent fluorescent ceramic substrate exhibiting green emission with an emission peak of 555 nm. 0.5 mm) was used. Further, instead of the phosphor coating liquid of Example 1, Y 3 Mg 2 as a phosphor (AlO 4) (SiO 4) 2: Ce 3+ red phosphor (emission peak: 625 nm) phosphor solution containing only a Using. The amount of the red phosphor added in the phosphor coating solution was 1 g of the red phosphor relative to 15 mg of PEO in the PEO aqueous solution.
  • a wavelength converter was obtained in the same manner as in Example 1 except that the translucent fluorescent ceramic substrate and the phosphor coating solution were used, and the light emitting device 1 shown in FIG. 1 was produced.
  • the wavelength conversion body had a red light emitting phosphor layer formed on a translucent green light emitting fluorescent ceramic substrate.
  • Example 3 A light-emitting device similar to the light-emitting device 1 illustrated in FIG. 1 was manufactured.
  • the 2nd wavelength converter 50A provided with a metal substrate and a fluorescent substance layer was produced. For this reason, the emission direction of the fluorescence F from the wavelength converter 50A is as shown in FIG.
  • a metal Al substrate (20 ⁇ 20 ⁇ thickness 1 mm) was prepared as a substrate on which the phosphor was applied. Further, as phosphors activated with Ce 3+ , Lu 3 Al 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ green phosphor (emission peak: 513 nm) and Y 3 Mg 2 (AlO 4 ) (SiO 4 ) 2 : Ce 3+ A red phosphor (emission peak: 625 nm) was prepared. The phosphor was a powder phosphor having a center particle diameter in the range of 5 to 20 ⁇ m.
  • PMSQ sol polymethylsilsesquioxane sol
  • the PMSQ sol was obtained by dispersing polymethylsilsesquioxane (PMSQ) in ethanol as a solvent.
  • the content of PMSQ in the PMSQ sol was adjusted to 350 mg with respect to 1 g of the total amount of the green phosphor and the red phosphor when a phosphor described later was added.
  • the green phosphor and the red phosphor were added to the PMSQ sol and stirred using a stirrer.
  • the addition amount of the green phosphor and the red phosphor was set such that the total amount of the green phosphor and the red phosphor was 1 g with respect to 350 mg of PMSQ in the PMSQ sol.
  • ethanol as a solvent was appropriately added to the PMSQ sol to which the phosphor was added to adjust the viscosity of the PMSQ sol.
  • the phosphor coating solution was dropped on the metal Al substrate and allowed to stand naturally to allow the phosphor coating solution to adhere to one side of the metal Al substrate.
  • the adhered phosphor coating liquid was dried at room temperature for 3 hours to form a phosphor film (phosphor coating liquid dried body layer) on the surface of the metal Al substrate.
  • a metal Al substrate on which a phosphor film containing a phosphor is formed is put in a dryer and heated in the atmosphere at 200 ° C. for 1 hour, ethanol evaporates, and a phosphor layer having translucency is formed on the metal Al substrate. Been formed.
  • the wavelength converter with which the fluorescent substance layer was formed on the metal Al substrate was obtained.
  • the phosphor layer was obtained by dispersing the green phosphor and the red phosphor in PMSQ.
  • a light-emitting device similar to the light-emitting device 1 shown in FIG. 1 was produced using the obtained wavelength converter.
  • a spectral distribution of output light emitted from the light emitting device of Example 3 was created by simulation.
  • the simulation shows the spectral distribution of the blue laser diode and the emission spectrum data of Lu 3 Al 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ green phosphor and Y 3 Mg 2 (AlO 4 ) (SiO 4 ) 2 : Ce 3+ red phosphor. And performed.
  • the peak wavelengths of the blue laser diode were 450 nm and 460 nm.
  • FIG. 9 and 10 show an example of the spectral distribution curve of the output light created by the simulation.
  • FIG. 9 shows an example in which the peak wavelength of the spectral distribution curve of the blue laser light emitted from the blue laser diode, which is a solid state light emitting device, is 450 nm.
  • FIG. 10 shows an example in which the peak wavelength of the spectral distribution curve of the blue laser light emitted from the blue laser diode, which is a solid state light emitting device, is 460 nm.
  • the curved line portion having a bright line-shaped sharp peak indicated by a symbol a is a spectral distribution curve of blue laser light (peak wavelength: 450 nm or 460 nm) emitted from a blue laser diode that is a solid-state light emitting device. ). Further, in FIGS. 9 and 10, a curved portion showing a gentle change including symbols b and c corresponds to a spectral distribution curve of fluorescence emitted by the phosphor in the wavelength converter upon receiving laser light. Part.
  • the portion corresponding to the latter spectral distribution curve of fluorescence includes a shoulder-shaped green light component of 500 nm to 530 nm indicated by symbol b and a red light component having a wavelength of 600 nm or more indicated by symbol c.
  • the shoulder-shaped green light component indicated by the symbol b is a light emitting component of Lu 3 Al 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3 + green phosphor.
  • the red light component having a wavelength of 600 nm or more indicated by the symbol c is a light emitting component of Y 3 Mg 2 (AlO 4 ) (SiO 4 ) 2 : Ce 3+ red phosphor.
  • the light having the spectral distribution shown in FIG. 9 has a correlated color temperature of 3000K and Ra of 85, and the light having the spectral distribution shown in FIG. 10 has a correlated color temperature of 5000K and Ra of 88.
  • the light having the spectral distribution curve shown in FIGS. 9 and 10 has a spectral distribution preferable for illumination.
  • the Y 3 Ga 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ green phosphor of Example 1 also has the same emission characteristics as the Lu 3 Al 2 (AlO 4 ) 3 : Ce 3+ green phosphor of Example 3. Therefore, Y 3 Ga 2 (AlO 4 ) 3 of Example 1: the case of simulation using Ce 3+ green phosphor, similar results as in FIG. 9 and FIG. 10 is presumed to be obtained.
  • FIG. 11 is an example of a spectral distribution curve of output light actually measured using a light emitting device simply configured for the purpose of evaluating the color rendering properties of actual illumination light.
  • blue light having an emission peak wavelength of 460 nm and an emission spectrum half width of about 4 nm was used as excitation light.
  • a phosphor constituting the wavelength converter Lu 3 Al 2 (AlO 4 ) 3: and 20 parts by weight of Ce 3+ green phosphor, Y 3 Mg 2 (AlO 4 ) (SiO 4) 2 : A mixed phosphor of 80 parts by mass of Ce 3+ red phosphor was used.
  • the illumination light having the spectral distribution curve shown in FIG. 11 has a correlated color temperature of 5100 K and Ra of 81, and was found to be a preferable light for illumination.
  • the light emitting device of the present invention has high output and long-term reliability.

Abstract

　本発明の発光装置１は、レーザー光を放射する固体発光素子１０と、前記レーザー光を受光して光を放射する複数種類の蛍光体を含む波長変換体５０とを備え、波長変換体５０に含まれる蛍光体は、実質的にＣｅ３＋付活蛍光体からなり、前記レーザー光を受光して５８０ｎｍ以上６６０ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する光を放射する暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体を少なくとも含み、前記蛍光体が放射する発光成分はＣｅ３＋に由来する発光成分のみからなる。

Description

発光装置
　本発明は、レーザー光を放射する固体発光素子と、蛍光体を複数種類含む波長変換体とを備えた発光装置に関する。
　従来、レーザー光を放射する固体発光素子と、複数種類の蛍光体を含む波長変換体とを組み合わせてなる発光装置が知られている。このようなレーザー光を照射する光源を有する発光装置としては、例えば、特許文献１に記載されるようなレーザー照明装置やレーザープロジェクターが知られている。レーザー光を照射する光源を有する発光装置では、一般的に、蛍光体の高光密度励起が行われる。
　従来、レーザー光を照射する光源を有する発光装置に用いられる蛍光体としては、Ｅｕ２＋付活蛍光体が用いられてきた。例えば、Ｅｕ２＋付活赤色発光蛍光体としては、特許文献１に記載される、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）Ｓ：Ｅｕ２＋、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ２＋、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕ２＋等が知られている。
特表２０１２－５２４９９５号公報 特表２０１２－５０５２６９号公報 特開２０１３－２８６６７号公報
星名輝彦、「希土類イオンのルミネッセンス」、ソニー中央研究所研究情報室、昭和５８年、ｐ．７４－８５
　しかし、Ｅｕ２＋付活赤色発光蛍光体を用いた上記発光装置は、発光出力が低く、かつ動作時間の経過に伴って発光出力が低下するという課題があった。なお、動作時間の経過に伴う発光出力の低下は、レーザー光の照射によりＥｕ２＋付活赤色発光蛍光体が例えば局所的に４００℃以上に加熱されることにより、酸化したり結晶構造が変質したりしたために生じると推測される。Ｅｕ２＋付活蛍光体は、Ｅｕ２＋がＥｕ３＋に酸化されやすいため組成や結晶構造が変化しやすい。また、動作時間の経過に伴う発光出力の低下は、レーザー光による高光密度励起により電子励起状態の数が増大して飽和するため、蛍光体の発光が飽和したためであるとも推測される。以下、動作時間の経過に伴う発光出力の維持の度合を長期信頼性という。例えば、動作時間の経過に伴う発光出力の低下の度合が小さい場合を長期信頼性が高いといい、動作時間の経過に伴う発光出力の低下の度合が大きい場合を長期信頼性が低いという。
　なお、Ｅｕ２＋付活蛍光体以外の蛍光体としてはＣｅ３＋付活蛍光体も知られている。例えば、Ｃｅ３＋付活赤色発光蛍光体としては、特許文献２や３に記載されるＹ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋等が知られている。Ｃｅ３＋付活蛍光体は、Ｃｅ３＋に酸化や還元が生じにくいため組成や結晶構造が変化しにくい。しかし、Ｃｅ３＋付活蛍光体のうち、特に、Ｃｅ３＋付活赤色発光蛍光体は、ストークスシフトが大きく、温度消光が大きいという課題がある。このため、Ｃｅ３＋付活赤色発光蛍光体は、レーザー光のような励起エネルギーが大きく蛍光体の温度が上昇しやすい光源を有する発光装置に用いることは困難であった。
　本発明は、上記課題に鑑みてなされたものである。本発明は、高出力で長期信頼性が高い、レーザー光を照射する光源を有する発光装置を提供することを目的とする。
　上記課題を解決するために、本発明の態様に係る発光装置は、レーザー光を放射する固体発光素子と、前記レーザー光を受光して光を放射する複数種類の蛍光体を含む波長変換体とを備える。前記波長変換体に含まれる蛍光体は、実質的にＣｅ３＋付活蛍光体からなる。上記発光装置は、前記レーザー光を受光して５８０ｎｍ以上６６０ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する光を放射する暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体を少なくとも含み、前記蛍光体が放射する発光成分はＣｅ３＋に由来する発光成分のみからなる。
本発明の第１の実施形態に係る発光装置を示す概略図である。 波長変換体の一例を示す断面図である。 波長変換体の製造工程を説明する図である。 蛍光体の大気中の熱処理温度と発光強度との関係を示す図である。 波長変換体の第１の変形例を示す断面図である。 波長変換体の第１の変形例の製造工程を説明する図である。（ａ）は、透明基板上に蛍光体塗布液を塗布した状態、（ｂ）は、透明基板上に蛍光体塗布液乾燥体を形成した状態、（ｃ）は、透明基板上に蛍光体層を形成した状態、をそれぞれ示す。 波長変換体の第２の変形例を示す断面図である。 本発明の第２の実施形態に係る発光装置を示す概略図である。 シミュレーションで作成した出力光の分光分布曲線の一例である。 シミュレーションで作成した出力光の分光分布曲線の他の一例である。 発光装置を用いて実際に測定した出力光の分光分布曲線の一例である。
　以下、図面を参照して本実施形態に係る発光装置について詳細に説明する。図１は、第１の実施形態に係る発光装置を示す概略図である。
［発光装置］
　（第１の実施形態）
　第１の実施形態に係る発光装置１は、レーザー光を放射する固体発光素子１０と、レーザー光を受光して光を放射する複数種類の蛍光体を含む波長変換体５０とを備える。また、発光装置１は、固体発光素子１０と波長変換体５０との間に、固体発光素子１０から放射されたレーザー光を波長変換体５０に集光するレンズ２０をさらに備える。発光装置１は、図１に示すように、固体発光素子１０から放射されたレーザー光Ｌがレンズ２０を介して波長変換体５０に入射されると、波長変換体５０が蛍光Ｆを放射するものである。なお、レーザー光を波長変換体５０に集光する必要がない場合は、レンズ２０はなくてもよい。すなわち、レンズ２０は発光装置１にとって必須の構成ではない。発光装置１は、波長変換体５０に含まれる蛍光体の種類が特定のものになっている。
　　＜固体発光素子＞
　固体発光素子１０は、レーザー光を放射する固体発光素子である。このような固体発光素子としては、例えば、面発光レーザーダイオード等のレーザーダイオードが用いられる。図１に示すように、固体発光素子１０はレーザー光Ｌを放射する。
　レーザー光は、４２０ｎｍ以上４８０ｎｍ未満、好ましくは４４０ｎｍ以上４７０ｎｍ未満の波長領域内に強度最大値を有するものであると、波長変換体５０に含まれる蛍光体が効率よく発光しやすい。また、レーザー光が上記波長領域内に強度最大値を有するものであると、レーザー光が視認性のよい青色光になり、蛍光体の励起光としてだけでなく、発光装置１の出力光としても無駄なく利用できるため好ましい。
　レンズ２０は、固体発光素子１０から放射されたレーザー光Ｌを波長変換体５０に集光するものである。レーザー光Ｌは、レンズ２０を介して波長変換体５０に集光される。なお、レーザー光Ｌを波長変換体５０に集光する必要がない場合は、レンズ２０は発光装置になくてもよい。すなわち、レンズ２０は、発光装置にとって必須の構成ではない。また、後述の第２の実施形態に係る発光装置１Ａのように、レンズ２０に代えて光ファイバーを用いることもできる。
　　＜波長変換体＞
　波長変換体５０は、レーザー光を受光して光を放射する複数種類の蛍光体を含むものである。図１に示すように、波長変換体５０は、レーザー光Ｌの受光により、レーザー光Ｌよりも長波長の蛍光Ｆを放射する。なお、図１に示す波長変換体５０は、後述の第１～第３の波長変換体のうちの第１の波長変換体であるため、図１に示すように、正面５１でレーザー光Ｌを受光し、背面５２から蛍光Ｆを放射するようになっている。これに対し、第２又は第３の波長変換体は、正面でレーザー光Ｌを受光し、同じ正面で蛍光Ｆを放射する。第２又は第３の波長変換体については、後述する。
　波長変換体５０は、無機材料からなることが好ましい。ここで無機材料とは、有機材料以外の材料を意味し、セラミックスや金属を含む概念である。なお、シロキサンの一部がアルキル基等の有機性官能基で置換された有機シロキサンも無機材料とする。
　波長変換体５０が無機材料からなると、封止樹脂等の有機材料を含む従来の波長変換体に比較して放熱性が高い。このため、固体発光素子１０から放射されたレーザー光により蛍光体が高光密度励起された場合でも、波長変換体５０の温度上昇を効果的に抑制することができる。この結果、波長変換体５０中の蛍光体の温度消光が抑制され、発光の高出力化が可能になる。
　無機材料からなる波長変換体５０の具体的な構成は、複数種類ある。例えば、透明基板と蛍光体層とを備える構成（第１の波長変換体）、金属基板と蛍光体層とを備える構成（第２の波長変換体）、蛍光体が焼結されて作製された透光性蛍光セラミックスからなる構成（第３の波長変換体）等がある。また、第１の波長変換体においても、透明基板が蛍光体を含む場合と含まない場合とがある。以下、それぞれの波長変換体について説明する。
　　　［第１の波長変換体］
　図２は、図１に示す発光装置１を構成する第１の波長変換体５０の一例を示す断面図である。図２に示すように、波長変換体５０は、レーザー光が透過する透明基板３０と、この透明基板３０の表面に形成され蛍光体を含む蛍光体層４０とを備える。波長変換体５０は、複数種類の蛍光体を含む。透明基板３０が蛍光体を含まない場合は、蛍光体層４０は複数種類の蛍光体を含む。透明基板３０が蛍光体を含む場合は、蛍光体層４０は１種以上の蛍光体を含む。波長変換体５０では、透明基板３０の表面である正面５１からレーザー光Ｌが入射され、蛍光体層４０の表面である背面５２から蛍光Ｆが放射される。
　なお、図１には、波長変換体５０が１個である例を示すが、波長変換体５０は複数個あってもよい。この場合、複数個の波長変換体５０は、それぞれが、１種類又は複数種類の蛍光体を含むものとすることができる。例えば、黄橙色又は赤色の暖色蛍光体のみを含む波長変換体５０と、緑色蛍光体のみを含む波長変換体５０と、が別々に存在していてもよい。
　　　　（透明基板）
　透明基板３０は、レーザー光Ｌが透過可能な透明度を有し、透明基板３０の表面である正面５１から入射されたレーザー光Ｌが透過するようになっている。透明基板３０としては、例えば、石英基板や透光性蛍光セラミックス基板が用いられる。ここで、透光性蛍光セラミックス基板とは、蛍光体を含み透光性を有するセラミックス基板である。透明基板３０が透光性蛍光セラミックス基板である場合、透明基板３０が蛍光体を含むため、蛍光体層４０は１種以上の蛍光体を含むものとなる。蛍光体としては、後述の蛍光体層で説明する蛍光体が用いられる。透明基板３０を透過したレーザー光Ｌは蛍光体層４０に導入される。なお、透明基板３０が蛍光体を含む場合は、透明基板３０からレーザー光Ｌに加えて蛍光Ｆも放射される。
　　　　（蛍光体層）
　蛍光体層４０は、蛍光体と、この蛍光体を透明基板３０に接着する無機接着剤とを有する。蛍光体層４０は、レーザー光Ｌを受光した蛍光体が蛍光を放射する。
　蛍光体層４０において、蛍光体は無機接着剤で接着される。無機接着剤としては、透光性を有する無機接着剤が用いられる。透光性を有する無機接着剤としては、例えば、超微粒子状のアルミナ、シリカ、低融点ガラス等が用いられる。
　波長変換体５０に含まれる複数種類の蛍光体は、実質的にＣｅ３＋付活蛍光体からなる。このため、蛍光体層４０に含まれる蛍光体も、実質的にＣｅ３＋付活蛍光体からなる。ここで、実質的にＣｅ３＋付活蛍光体からなるとは、不純物として混入する蛍光体を除き、Ｃｅ３＋付活蛍光体のみからなる、という意味である。
　Ｃｅ３＋は希土類イオンの中で最も短い発光寿命（１０－８～１０－７ｓ）を持つ発光中心であるため、Ｃｅ３＋付活蛍光体では、励起状態にある蛍光体の電子エネルギーが極短時間で緩和される。このため、Ｃｅ３＋付活蛍光体では、レーザー光照射による高光密度励起下でも、励起状態にある蛍光体の電子エネルギーを極短時間で緩和することができる。したがって、波長変換体５０に含まれる蛍光体としてＣｅ３＋付活蛍光体を用いると、電子励起状態の数の増大による光出力の飽和現象である発光飽和を抑制することができる。
　また、希土類イオンの安定な価数は三価であり、Ｃｅ３＋は安定な三価の価数を持つ発光中心である。このため、Ｃｅ３＋付活蛍光体は、レーザー光照射による高光密度励起によって蛍光体が発熱したとしても、Ｅｕ２＋付活蛍光体のような、Ｅｕ２＋付活蛍光体中のＥｕ２＋のＥｕ３＋への酸化による蛍光体結晶の変質も生じにくい。このため、波長変換体５０に含まれる蛍光体としてＣｅ３＋付活蛍光体を用いると、長期信頼性が高くなる。
　このように、Ｃｅ３＋付活蛍光体は、発光飽和を抑制することができ、長期信頼性も高いため、レーザー光を照射する光源を有する発光装置１の波長変換体５０用の蛍光体として好適である。
　また、波長変換体５０に含まれる全てのＣｅ３＋付活蛍光体は、Ｃｅ３＋付活酸化物蛍光体であることが好ましい。このため、蛍光体層４０に含まれる全てのＣｅ３＋付活蛍光体も、Ｃｅ３＋付活酸化物蛍光体であることが好ましい。酸化物は大気中で安定な物質であるため、レーザー光による高光密度励起によって酸化物蛍光体が発熱した場合に、窒化物蛍光体で生じるような、大気で酸化されることによる蛍光体結晶の変質が生じにくい。このため、波長変換体５０に含まれる全ての蛍光体が酸化物蛍光体であると、発光装置１の長期信頼性が高くなる。
　波長変換体５０に含まれる蛍光体は、上記のように実質的にＣｅ３＋付活蛍光体からなり、固体発光素子１０からのレーザー光を受光して５８０ｎｍ以上６６０ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する光を放射する暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体を少なくとも含む。すなわち、波長変換体５０に含まれる蛍光体は、前記レーザー光を受光して５８０ｎｍ以上６６０ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する光を放射する暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体を少なくとも含む。ここで、暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体とは、暖色光を放射するＣｅ３＋付活蛍光体を意味する。また、暖色光とは、５８０ｎｍ以上６６０ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する光を意味する。暖色光には、５８０ｎｍ以上６００ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する黄橙光と、６００ｎｍ以上６６０ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する赤色光とが含まれる。このため、本実施形態における暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体とは、上記黄橙光を放射する黄橙Ｃｅ３＋付活蛍光体と、上記赤色光を放射する赤色Ｃｅ３＋付活蛍光体と、の少なくともいずれかを含むＣｅ３＋付活蛍光体を意味する。黄橙Ｃｅ３＋付活蛍光体とは、具体的には、５８０ｎｍ以上６００ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する黄橙光を放射するＣｅ３＋付活蛍光体である。赤色Ｃｅ３＋付活蛍光体とは、具体的には、６００ｎｍ以上６６０ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する赤色光を放射するＣｅ３＋付活蛍光体である。
　波長変換体５０に含まれる蛍光体は、暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体のうち、６００ｎｍ以上６６０ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する赤色光を放射する赤色Ｃｅ３＋付活蛍光体を少なくとも含むものであることが好ましい。波長変換体５０に含まれる蛍光体が赤色Ｃｅ３＋付活蛍光体を少なくとも含むと、出力光中の赤色光成分が増加することにより平均演色評価数（Ｒａ）の大きい高演色性の出力光が得られやすいため好ましい。
　一般的に、暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体は、緑色Ｃｅ３＋付活蛍光体等の他の発光色を有するＣｅ３＋付活蛍光体に比較してストークスシフトが大きく、温度消光が大きい。このため、従来、暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体は、Ｃｅ３＋付活蛍光体の中でも、レーザー光のような励起エネルギーが大きく蛍光体の温度が上昇しやすい光源を有する発光装置には用いることが困難であった。これに対し、本実施形態の発光装置１では、波長変換体５０が無機材料からなるため、従来の有機材料を含む波長変換体に比較して波長変換体５０の放熱性が高い。このため、本実施形態の発光装置１では、暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体を用いることが可能となっている。
　固体発光素子１０からのレーザー光を受光して５８０ｎｍ以上６６０ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する光を放射する暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体としては、例えば、後述のガーネット構造を有する橙色又は赤色Ｃｅ３＋付活蛍光体が用いられる。
　なお、暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体以外の他の発光色、具体的には橙色よりも短波長側の可視域の発光色を有するＣｅ３＋付活蛍光体は、暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体よりもストークスシフトが小さく、温度消光が小さいため、温度消光の問題は生じにくい。このため、発光装置１では、暖色蛍光体を含め、全ての蛍光体をＣｅ３＋付活蛍光体とすることが可能である。このように全ての蛍光体をＣｅ３＋付活蛍光体とすることが可能であるため、発光装置１は、温度消光の問題が生じにくく、発光強度が高いとともに、長期信頼性が高い。
　波長変換体５０に含まれる全てのＣｅ３＋付活蛍光体は、ガーネット構造を有するＣｅ３＋付活酸化物蛍光体であることが好ましい。このため、蛍光体層４０に含まれる全てのＣｅ３＋付活蛍光体も、ガーネット構造を有するＣｅ３＋付活酸化物蛍光体であることが好ましい。ガーネット構造を有する酸化物は熱伝導性に優れる。このため、波長変換体５０に含まれる全てのＣｅ３＋付活蛍光体がガーネット構造を有するＣｅ３＋付活酸化物蛍光体であると、波長変換に伴う蛍光体の発熱が効率よく放熱され、蛍光体の温度消光が抑制され、発光の高出力化が可能になる。
　このようなガーネット構造を有するＣｅ３＋付活蛍光体としては、例えば、以下に示す蛍光体が用いられる。
　ガーネット構造を有する青緑色Ｃｅ３＋付活蛍光体としては、例えば、Ｃａ２ＹＺｒ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋が用いられる。ここで、青緑色Ｃｅ３＋付活蛍光体とは、４８０ｎｍ以上５００ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを持つ光を放射するＣｅ３＋付活蛍光体である。
　ガーネット構造を有する緑色Ｃｅ３＋付活蛍光体としては、例えば、Ｌｕ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋、（Ｙ，Ｌｕ）３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋、Ｙ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋、Ｙ３Ｇａ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋、Ｃａ３Ｓｃ２（ＳｉＯ４）３：Ｃｅ３＋が用いられる。ここで、緑色Ｃｅ３＋付活蛍光体とは、５００ｎｍ以上５６０ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを持つ光を放射するＣｅ３＋付活蛍光体である。
　上記緑色Ｃｅ３＋付活蛍光体のうち、Ｌｕ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋は、Ｙ３Ｇａ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋に比較して、青緑色光色成分の多い緑色光を放射する。このため、Ｌｕ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋付活緑色蛍光体を用いると平均演色評価数（Ｒａ）が比較的高い出力光を放射する発光装置を得ることが容易であり、照明用の蛍光体として好ましい。
　ガーネット構造を有する黄緑色～橙色Ｃｅ３＋付活蛍光体としては、例えば、（Ｙ，Ｇｄ）３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋が用いられる。ここで、黄緑色～橙色Ｃｅ３＋付活蛍光体とは、５６０ｎｍ以上６００ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを持つ光を放射するＣｅ３＋付活蛍光体である。
　ガーネット構造を有する赤色Ｃｅ３＋付活蛍光体としては、例えば、Ｙ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋、Ｙ３ＭｇＡｌ（ＡｌＯ４）２（ＳｉＯ４）：Ｃｅ３＋が用いられる。ここで、赤色Ｃｅ３＋付活蛍光体とは、６００ｎｍ以上６６０ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを持つ光を放射するＣｅ３＋付活蛍光体である。
　本実施形態の発光装置は、５８０ｎｍ以上６６０ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する光を放射する暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体を少なくとも含み、暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体以外のＣｅ３＋付活蛍光体を任意に含む。
　また、波長変換体５０中の蛍光体は、固体発光素子１０からのレーザー光を受光して４８０ｎｍ以上５２０ｎｍ未満、好ましくは４８０ｎｍ以上５００ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する光を放射するＣｅ３＋付活蛍光体を含むことが望ましい。このようなＣｅ３＋付活蛍光体としては、青緑色Ｃｅ３＋付活蛍光体、又は緑色Ｃｅ３＋付活蛍光体が用いられる。
　なお、Ｃｅ３＋付活蛍光体を複数種類組み合わせて用いると、４８０ｎｍ以上６６０ｎｍ未満の青緑色～緑色～黄色～橙色～赤色に亘る波長領域内に発光ピークを有する蛍光を放射する発光装置１を得ることもできる。
　本実施形態の発光装置は、蛍光体が放射する発光成分がＣｅ３＋に由来する発光成分のみからなる。ここで、「蛍光体が放射する発光成分」とは、固体発光素子１０から放射されたレーザー光を受光して蛍光体が放射する光の成分を意味する。発光装置から放射される発光成分は、通常、固体発光素子１０から放射されたレーザー光と、蛍光体が放射する発光成分とからなる。このため、蛍光体が放射する発光成分とは、通常、発光装置から放射される全発光成分より、固体発光素子１０から放射されたレーザー光を差し引いた光成分に等しい。なお、上記の「Ｃｅ３＋に由来する発光成分」の意味については、後に説明する。
　本実施形態の発光装置は、蛍光体が放射する発光成分がＣｅ３＋に由来する発光成分のみからなることにより、出力光中に含まれる蛍光体の発光成分の残光時間が１０－８～１０－７ｓ、すなわち１０ｎｓ以上１００ｎｓ以下の超短残光性を示す。このため、本実施形態の発光装置によれば、レーザー光照射による高光密度励起下における発光飽和を抑制することができる。
　上記の「Ｃｅ３＋に由来する発光成分」の意味について説明する。この「Ｃｅ３＋に由来する発光成分」とは、Ｃｅ３＋に固有の、５ｄ１電子状態（励起状態）から４ｆ１電子状態（基底状態）へのエネルギー緩和に伴って放出される発光成分を意味する。
　「Ｃｅ３＋に由来する発光成分」についてより詳細に説明する。蛍光体中の付活剤（発光中心）からの発光成分である固有の発光スペクトルの形状については、既に専門書に多数例示されている。本実施形態の発光装置に用いられるＣｅ３＋付活蛍光体の発光スペクトル中の「Ｃｅ３＋に由来する発光成分」は、従来知られるように、ピーク波長が異なる二つのブロードな発光成分がピークの裾部分で重なる独特の形状を有する。具体的には、「Ｃｅ３＋に由来する発光成分」は、ブロードな主たる発光スペクトル成分と、この主たる発光スペクトル成分の長波長側にピークの裾部分で重なるサブピーク又はショルダーと、を有する形状になる。
　「Ｃｅ３＋に由来する発光成分」の独特の形状は、「Ｃｅ３＋に由来する発光成分」の放射が、一つの励起準位から二つの基底準位へエネルギー緩和する許容遷移と、結晶場の影響を受けやすい最外殻の５ｄ電子が励起準位に関与することとに起因して生じる。ここで、一つの励起準位から二つの基底準位へエネルギー緩和する許容遷移とは、具体的には、一つの励起準位（２Ｄ（５ｄ１））から二つの基底準位（２Ｆｊ（４ｆ１）、Ｊ＝５／２、７／２）へエネルギー緩和する許容遷移である。
　なお、本実施形態で用いられるＣｅ３＋付活蛍光体は、Ｃｅ３＋付活蛍光体を複数種類含むため、前記「Ｃｅ３＋に由来する発光成分」が複数ある。このため、本実施形態で用いられるＣｅ３＋付活蛍光体では、多くの場合、発光スペクトルに上記の独特の形状が明確には表れず、発光スペクトルの形状のみから「Ｃｅ３＋に由来する発光成分」を明確に判別することは困難である。しかし、このような場合でも、発光スペクトルの形状と、波長変換体の元素分析との併用により、発光スペクトル中の「Ｃｅ３＋に由来する発光成分」を判別することができる。
　なお、Ｃｅ３＋付活蛍光体の中には、Ｔｂ３＋やＥｕ２＋やＭｎ２＋等のＣｅ３＋以外のイオンを発光中心とする共付活により、Ｃｅ３＋以外の前記イオンに由来する発光成分を放出する共付活タイプの蛍光体も知られている。これら共付活タイプの蛍光体は、「Ｔｂ３＋に由来する輝線状の発光成分」や、「Ｅｕ２＋又はＭｎ２＋に由来するピーク波長が単一のブロードな発光成分」を少なくとも放射するものが多い。しかし、本実施形態で用いられるＣｅ３＋付活蛍光体は、実質的に、このような共付活タイプの蛍光体と異なるものである。
　固体発光素子１０から放射されるレーザー光のスペクトル半値幅は、ＬＥＤから放射される光のスペクトル半値幅よりも狭く、例えば、２０ｎｍ未満である。このため、例えば、固体発光素子１０から放射される青色レーザー光と、緑色蛍光体及び赤色蛍光体とを用いて、光の３原色である青緑赤の加法混色によって白色系の出力光を得ようとした場合、自然光の分光分布とは大幅に異なる歪んだ分光分布の光になりやすい。すなわち、青色レーザー光のスペクトル半値幅が狭いことから、青色レーザー光成分に隣接する青緑色の波長領域の光の出力が不足し、発光装置からの出力光の青緑色光部分の分光分布が歪むため、出力光の演色性が低くなりやすい。
　これに対し、波長変換体５０が上記青緑色Ｃｅ３＋付活蛍光体を含むと、青色レーザー光成分に隣接する青緑色光が補償されることにより発光装置１からの出力光の分光分布が自然光の分光分布に近くなり演色性が向上しやすい。
　波長変換体５０に含まれる蛍光体が粉末状であると、発光装置１からの出力光のぎらつきが緩和されるため好ましい。すなわち、波長変換体５０に含まれる蛍光体が粉末状であると、発光装置１からの出力光のぎらつきが緩和されるため好ましい。
　レーザー光は、光束内の任意の２点の光波の位相が時間的に不変なコヒーレント光であるため、光干渉を起こして「スペックル」呼ばれる不自然なぎらつきを発生しやすい。しかし、この不自然なぎらつきは光の視認者に不快感を与えるため、照明光中にないことが好ましい。蛍光体層４０に含まれる蛍光体が粉末状であると、蛍光体の光散乱作用によりレーザー光が散乱するため、発光装置１からの出力光のぎらつきが緩和される。
　　　　（蛍光体の耐酸化特性）
　波長変換体５０を構成する蛍光体層４０では、上記のように耐酸化性に優れたＣｅ３＋付活蛍光体が用いられる。以下に、Ｃｅ３＋付活蛍光体とＥｕ２＋付活蛍光体との耐酸化特性の比較試験結果の一例を示す。
　Ｃｅ３＋付活蛍光体の例として、粉末状のＹ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋緑色蛍光体（市販品；試料Ａ）と粉末状のＹ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋赤色蛍光体（試作品；試料Ｂ）とを選んだ。また、Ｅｕ２＋付活蛍光体の例として、粉末状のＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ２＋赤色蛍光体（市販品；試料Ｃ）を選んだ。
　これら蛍光体の耐酸化特性を、蛍光体を４００～１２００℃の範囲内の大気中で１時間加熱することによって評価した。
　なお、Ｙ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋赤色蛍光体（試料Ｂ）の試作に当たり、その組成を、（Ｙ０．９８Ｃｅ０．０２）３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２とした。試料Ｂは、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）、酸化セリウム（ＣｅＯ２）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）及び二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）を蛍光体原料とし、公知の固相反応を用いて合成した。固相反応の際に、フッ化アルミニウム（ＡｌＦ３）と炭酸カリウム（Ｋ２ＣＯ３）とを反応促進剤（フラックス）として用いた。
　なお、蛍光体原料に対する反応促進剤の混合割合は、Ｙ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋赤色蛍光体１モルに対して、ＡｌＦ３を０．０１５モル、Ｋ２ＣＯ３を０．００５モルとした。
　上記固相反応は、公知の管状雰囲気炉を用いて行った。具体的には、蛍光体原料と反応促進剤との混合粉末を、９６％窒素４％水素の混合ガス雰囲気中に配置し、管状雰囲気炉を用い、１５００℃で２時間焼成した。これにより、Ｙ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋赤色蛍光体（試作品；試料Ｂ）を合成した。
　なお、焼成後の試料Ｂが化合物（Ｙ，Ｃｅ）３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２であることは、Ｘ線回折法によって確認した。
　試料Ａ、試料Ｂ及び試料Ｃについて、大気中の熱処理温度と発光強度（発光ピーク高さ）との関係を測定した。結果を図４に示す。図４中、符号Ａは、Ｙ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋緑色蛍光体（試料Ａ）のグラフである。図４中、符号Ｂは、Ｙ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋赤色蛍光体（試料Ｂ）のグラフである。図４中、符号Ｃは、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ２＋赤色蛍光体（試料Ｃ）のグラフである。
　図４より、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ２＋赤色蛍光体（試料Ｃ）の発光強度が、４００℃以上の大気中加熱によって大きく低下することが分かった。これに対して、Ｙ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋緑色蛍光体（試料Ａ）及びＹ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋赤色蛍光体（試料Ｂ）の発光強度は、８００℃の大気中加熱であってもほとんど低下しないことが分かった。
　また、試料Ａ、試料Ｂ及び試料Ｃについて、未加熱時の初期発光強度を１００％として、初期発光強度が８０％に低下するときの大気中加熱温度を調べた。この温度は、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ２＋赤色蛍光体（試料Ｃ）では約５００℃であった。これに対して、Ｙ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋緑色蛍光体（試料Ａ）及びＹ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋赤色蛍光体（試料Ｂ）では約１０００℃と高かった。
　以上より、大気中の加熱下での蛍光特性の安定性は、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ２＋赤色蛍光体よりもＹ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋緑色蛍光体及びＹ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋赤色蛍光体のほうが高いことが分かった。
　なお、蛍光特性の安定性がＥｕ２＋付活赤色蛍光体よりもＣｅ３＋付活緑色蛍光体及びＣｅ３＋付活赤色蛍光体のほうが高い理由は、発光中心として機能する希土類イオン、具体的にはＥｕ２＋及びＣｅ３＋の安定な価数が三価であることにある。
　すなわち、Ｅｕ２＋付活蛍光体は、大気中で加熱するとＥｕ２＋が酸化してＥｕ３＋になりやすいため、Ｅｕ２＋による発光強度が小さくなりやすい。一方、Ｃｅ３＋付活蛍光体は、大気中で加熱してもＣｅ３＋の酸化や還元が生じにくいため、Ｃｅ３＋による発光強度は変化しにくい。
　Ｅｕ２＋付活蛍光体中のＥｕ２＋が酸化されやすいことや、Ｃｅ３＋付活蛍光体中のＣｅ３＋が酸化及び還元に対して安定性が高いことは、一般的に知られている。このため、上記の試料Ａ、試料Ｂ及び試料Ｃの、大気中での加熱に対する耐酸化特性の比較結果は、試料Ａ及び試料Ｂ以外のＣｅ３＋付活蛍光体や、試料Ｃ以外のＥｕ２＋付活蛍光体にも同様に当てはまる。
　このように、Ｃｅ３＋付活蛍光体は、Ｅｕ２＋付活蛍光体に比較して、大気中での加熱に対する耐酸化性に優れる。このため、蛍光体としてＣｅ３＋付活蛍光体のみを用いた蛍光体層４０、及び蛍光体層４０を含む波長変換体５０は、大気中での加熱に対する耐酸化性に優れる。蛍光体層４０及び波長変換体５０は、加熱に対する耐酸化性に優れるため、蛍光体層４０及び波長変換体５０の使用時及び製造時の蛍光体の熱による劣化が抑制される。
　蛍光体層４０及び波長変換体５０のＣｅ３＋付活蛍光体の熱による劣化が小さいため、大気中、比較的高温の条件で蛍光体層４０及び波長変換体５０を製造することが可能である。すなわち、蛍光体層４０及び波長変換体５０の製造において、広い温度条件を採用することが可能になるため、耐熱性を配慮した温度条件を採用する必要がなくなり、製造プロセスの選択の幅が広くなる。
　（作用）
　第１の実施形態に係る発光装置１の作用について説明する。なお、説明の便宜のため、透明基板３０が蛍光体を含まず、蛍光体層４０が複数種類の蛍光体を含む場合について説明する。
　はじめに、図１に示すように、固体発光素子１０から放射されたレーザー光Ｌがレンズ２０を介して波長変換体５０に集光される。波長変換体５０に放射されたレーザー光Ｌは、図２に示すように、透明基板３０及び蛍光体層４０を透過する。また、レーザー光Ｌが蛍光体層４０を透過する際に、蛍光体層４０に含まれる蛍光体が蛍光Ｆを放射する。これにより、発光装置１は、出力光として、レーザー光Ｌと蛍光Ｆとを含む光を放射する。なお、図１では、波長変換体５０が蛍光Ｆのみを放射するように記載しているが、レーザー光Ｌが波長変換体５０を透過する場合は、波長変換体５０がレーザー光Ｌも放射するようにしてもよい。例えば、レーザー光Ｌが青色レーザー光であり、蛍光Ｆが緑色光と赤色光であれば、青緑赤の光の３原色の加法混色により、白色系の出力光が得られる。また、蛍光Ｆが青緑色光を含むと、演色性がよいため好ましい。また、透明基板３０が蛍光体を含み透光性を有する透光性蛍光セラミックス基板である場合は、透明基板３０からも蛍光Ｆが放射される。
　発光装置１は、相関色温度が２５００Ｋ以上７０００Ｋ未満、好ましくは２７００Ｋ以上５５００Ｋ未満、より好ましくは３０００Ｋ以上４０００Ｋ未満の出力光を放射することが望ましい。発光装置１の出力光の相関色温度が上記範囲内にあると、照明光として好まれる光を放射する発光装置１が得られる。発光装置１の出力光の相関色温度を上記範囲内にする方法としては、波長領域の異なるレーザー光Ｌを選んだり、波長変換体５０に含まれる複数種類の蛍光体の種類や量を調節したりする方法が用いられる。
　発光装置１は、平均演色評価数Ｒａが８０以上９０未満の出力光を放射することが望ましい。発光装置１の出力光の平均演色評価数Ｒａが上記範囲内にあると、照明光として好まれる光を放射する発光装置１が得られる。発光装置１の出力光の平均演色評価数Ｒａを上記範囲内にする方法としては、波長領域の異なるレーザー光Ｌを選んだり、波長変換体５０に含まれる複数種類の蛍光体の種類や量を調節したりする方法が用いられる。
　（波長変換体の製造方法）
　波長変換体５０の製造方法について説明する。はじめに、透明基板３０を用意し、透明基板３０の表面に塗布する蛍光体塗布液を調製する。蛍光体塗布液は、例えば、溶媒と増粘剤と無機接着剤と蛍光体とを含む。溶媒としては、例えば、蒸留水が用いられる。増粘剤としては、例えば、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）が用いられる。無機接着剤としては、例えば、超微粒子アルミナが用いられる。蛍光体塗布液は、例えば、溶媒に増粘剤を溶解させた後、さらに蛍光体及び接着剤をこの順番で添加して攪拌することにより調製する。蛍光体塗布液が複数種類の蛍光体を含む場合、蛍光体塗布液は、例えば緑色蛍光体と赤色蛍光体を含む。蛍光体塗布液中の各蛍光体の配合量を調整することにより、波長変換体から発光される光の色調を調整することができる。また、蛍光体塗布液中の蛍光体と蒸留水との混合量を変化させることにより、蛍光体塗布液の粘度を調整して、蛍光体層の厚みを調整することができる。
　次に、図３（ａ）に示すように、透明基板３０の表面に蛍光体塗布液を滴下し、放置して、透明基板３０の表面に蛍光体塗布液層４１を形成する。さらに、図３（ｂ）に示すように、蛍光体塗布液層４１を例えば４０～８０℃の加熱下に５～３０分放置して蛍光体塗布液層４１を乾燥させ、蛍光体塗布液乾燥体層４２を形成する。次に、表面に蛍光体塗布液乾燥体層４２が形成された透明基板３０を増粘剤の焼失温度以上、例えば６００℃程度に加熱する。これにより、増粘剤が焼失し、図３（ｃ）に示すように、透明基板３０の表面に透光性を有する蛍光体層４０が形成され、波長変換体５０が得られる。
　（第１の実施形態の第１変形例）
　第１の実施形態の第１変形例について説明する。第１変形例は、第１の実施形態に係る発光装置１の波長変換体５０を、第２の波長変換体である波長変換体５０Ａとしたものである。
　　　［第２の波長変換体］
　図５は、第２の波長変換体５０Ａの一例を示す断面図である。図５に示すように、波長変換体５０Ａは、レーザー光が反射する金属基板３５と、この金属基板３５の表面に形成され蛍光体を含む蛍光体層４０Ａとを備える。波長変換体５０Ａでは、蛍光体層４０Ａの表面である正面５３からレーザー光Ｌ１が入射され、蛍光体層４０Ａと金属基板３５との界面でレーザー光Ｌ１が反射してレーザー光Ｌ２となる。また、蛍光体層４０Ａの表面である正面５３からは、レーザー光Ｌ１及びＬ２で励起された蛍光体から放射された蛍光Ｆが放射される。
　　　　（金属基板）
　金属基板３５は、レーザー光Ｌと蛍光Ｆとが反射する金属板である。金属基板３５としては、例えば、アルミニウム基板が用いられる。レーザー光Ｌ１は金属基板３５で反射されてレーザー光Ｌ２となる。レーザー光Ｌ１及びＬ２は、共に蛍光体層４０Ａを通過し、蛍光体を励起して蛍光Ｆを放射させる。
　　　　（蛍光体層）
　蛍光体層４０Ａは、蛍光体と、この蛍光体を金属基板３５に接着する無機接着剤とを有する。蛍光体層４０Ａを構成する蛍光体は、第１の波長変換体５０の蛍光体層４０を構成する蛍光体と同様であるため、説明を省略する。なお、金属基板３５が蛍光体を含まないため、蛍光体層４０Ａは複数種類の蛍光体を含む。
　蛍光体層４０Ａにおいて、蛍光体は無機接着剤で接着される。無機接着剤としては、透光性を有する無機接着剤が用いられる。透光性を有する無機接着剤としては、例えば、ポリメチルシルセスキオキサン（ＰＭＳＱ）、アルミナ、シリカ等が用いられる。また、ＰＭＳＱの中でも、ＰＭＳＱゲルが好ましい。ＰＭＳＱゲルは透明性に優れるため、蛍光体層４０Ａは透光性を有する。なお、ＰＭＳＱゲルは、流動性を有するＰＭＳＱゾルが硬化したものである。
　（作用）
　第１の実施形態の第１変形例の作用について説明する。第１の実施形態の第１変形例の作用は、波長変換体５０Ａから蛍光Ｆを放射される方向が、発光装置１の波長変換体５０と異なる以外は、第１の実施形態に係る発光装置１の作用と同じである。このため、作用の説明を一部省略する。
　図１のレンズ２０を介したレーザー光Ｌは、図５に示すように、第１変形例の波長変換体５０Ａの蛍光体層４０Ａの表面である正面５３からレーザー光Ｌ１として入射される。レーザー光Ｌ１は、蛍光体層４０Ａと金属基板３５との界面で反射してレーザー光Ｌ２となる。蛍光体層４０Ａでは、透過したレーザー光Ｌ１及びＬ２で励起された蛍光体から蛍光Ｆが放射され、蛍光Ｆは正面５３から放射される。
　第１の実施形態の第１変形例の出力光の相関色温度及び平均演色評価数Ｒａは、第１の実施形態に係る発光装置１と同じであるため、説明を省略する。
　（波長変換体の製造方法）
　波長変換体５０Ａの製造方法について説明する。はじめに、金属基板３５を用意し、金属基板３５の表面に塗布する蛍光体塗布液を調製する。蛍光体塗布液は、例えば、溶媒と無機接着剤と蛍光体とを含む。溶媒としては、例えば、エタノール等のアルコールや、アルコールと水との混合溶媒が用いられる。アルコールとしては、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）等の沸点の比較的低いものが、乾燥が容易であるため好ましい。無機接着剤としては、例えば、ポリメチルシルセスキオキサンゾル（ＰＭＳＱゾル）が用いられる。ＰＭＳＱゾルは、ＰＭＳＱを適宜溶媒に分散して作製してもよい。蛍光体塗布液の調製は、例えば、ゾル状等の流動性を有する無機接着剤に蛍光体を添加して攪拌し、溶媒を加えることにより行う。
　次に、図６（ａ）に示すように、金属基板３５の表面に蛍光体塗布液を滴下し、放置して、金属基板３５の表面に蛍光体塗布液層４１Ａを形成する。さらに、図６（ｂ）に示すように、蛍光体塗布液層４１Ａを例えば室温で１～５時間放置して蛍光体塗布液層４１Ａを乾燥させて溶媒の一部を除去し、蛍光体塗布液乾燥体層４２Ａを形成する。次に、表面に蛍光体塗布液乾燥体層４２Ａが形成された金属基板３５を、例えば、大気中、１５０～２５０℃で０．５～２時間加熱する。これにより、溶媒の残部が除去され、図６（ｃ）に示すように、金属基板３５の表面に透光性を有する蛍光体層４０Ａが形成され、波長変換体５０Ａが得られる。
　（第１の実施形態の第２変形例）
　第１の実施形態の第２変形例について説明する。第２変形例は、第１の実施形態に係る発光装置１の波長変換体５０を、第３の波長変換体である波長変換体５０Ｂとしたものである。
　　　［第３の波長変換体］
　図７は、第３の波長変換体５０Ｂの一例を示す断面図である。図７に示すように、波長変換体５０Ｂは、蛍光体が焼結されて作製された透光性蛍光セラミックス４５からなる。透光性蛍光セラミックス４５を構成する蛍光体は、粉末形状でない点以外は、第１の波長変換体５０及び第２の波長変換体５０Ａで用いられる蛍光体と同じであるため、説明を省略する。なお、透光性蛍光セラミックス４５は、複数種類の蛍光体を全て含んでいてもよいし、複数種類の蛍光体のうちの１種類以上を含むものであってもよい。また、透光性蛍光セラミックス４５が蛍光体を１種類のみ含むものである場合、他の蛍光体は透光性蛍光セラミックス４５以外の形態、例えば、波長変換体５０や波長変換体５０Ａであってもよい。
　透光性蛍光セラミックスは、熱伝導率に優れる無機材料だけで構成されているため、放熱性が高い。このため、固体発光素子１０から放射されたレーザー光により蛍光セラミックス４５中の蛍光体が高光密度励起された場合でも、波長変換体５０Ｂの温度上昇を効果的に抑制することができる。この結果、波長変換体５０Ｂ中の蛍光体の温度消光が抑制され、発光の高出力化が可能になる。
　（作用）
　第１の実施形態の第２変形例の作用について説明する。第１の実施形態の第２変形例の作用は、波長変換体５０Ｂから蛍光Ｆが放射される部分が、第１の実施形態の第１変形例の波長変換体５０Ａと異なる以外は、第１の実施形態の第１変形例の波長変換体５０Ａの作用と同じである。このため、作用の説明を一部省略する。
　図１のレンズ２０を介したレーザー光Ｌは、図７に示すように、第２変形例の波長変換体５０Ｂの表面である正面５５から透光性蛍光セラミックス４５にレーザー光Ｌ３として供給される。レーザー光Ｌ３は、多くが透光性蛍光セラミックス４５の正面５５から透光性蛍光セラミックス４５内に入射し、残部が正面５５で反射してレーザー光Ｌ４となる。透光性蛍光セラミックス４５は、レーザー光Ｌ３で励起された蛍光体から蛍光Ｆが放射され、蛍光Ｆは正面５５から放射される。
　なお、波長変換体５０Ｂは、正面５５、背面５６、側面５７及び５８の組成が同じであるため、背面５６、側面５７及び５８等にレーザー光Ｌを照射することにより、それぞれの表面から蛍光Ｆを放射させることができる。
　第１の実施形態の第２変形例の出力光の相関色温度及び平均演色評価数Ｒａは、第１の実施形態に係る発光装置１と同じであるため、説明を省略する。
　（波長変換体の製造方法）
　波長変換体５０Ｂの製造方法は、蛍光セラミックスを作製する公知の方法で製造することができる。
　（第２の実施形態）
　第２の実施形態に係る発光装置１Ａについて説明する。第２の実施形態に係る発光装置１Ａは、第１の実施形態に係る発光装置１に比較して、固体発光素子１０が複数個ある点で異なる。また、第２の実施形態に係る発光装置１Ａは、第１の実施形態に係る発光装置１に比較して、複数個の固体発光素子１０から放射されたレーザー光Ｌが、レンズ２０に代えて光ファイバー等の光伝送路２３を介して波長変換体５０に集光される点で異なる。第２の実施形態に係る発光装置１Ａは、これらの点以外は第１の実施形態に係る発光装置１と同じであるため、説明を省略する。
　発光装置１Ａで用いられる光伝送路２３としては、公知の光ファイバーが用いられる、複数個の固体発光素子１０に対応して複数本設けられた光伝送路２３は、束ねられて光ファイバー集合体等の光伝送路集合体２５を形成する。
　発光装置１Ａの作用は、固体発光素子１０が複数個あり、複数個の固体発光素子１０から放射されたレーザー光Ｌが、光伝送路２３及び光伝送路集合体２５を介して波長変換体５０に集光される以外は、発光装置１の作用と同じである。このため、作用の説明を省略する。
　また、発光装置１Ａでは、発光装置１と同様に、波長変換体５０に代えて、波長変換体５０Ａや５０Ｂを用いてもよい。
　本実施形態の発光装置は、波長変換体に用いる蛍光体として、大気中、高温での耐酸化性に優れたＣｅ３＋付活蛍光体のみを用いることから、レーザー光照射による高光密度励起下でも高出力で長期信頼性が高い。このため、本実施形態の発光装置は、レーザー照明装置又はレーザープロジェクターとして好適である。
　以下、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
　［実施例１］
　図１に示す発光装置１を作製した。波長変換体としては、蛍光体を含まない透明基板３０と、蛍光体層４０とを備える第１の波長変換体５０を作製した。
　はじめに、蛍光体を塗布する基板として、石英基板（５０×５０×厚さ１ｍｍ）を準備した。また、Ｃｅ３＋で付活した蛍光体として、Ｙ３Ｇａ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋緑色蛍光体（発光ピーク：５３０ｎｍ）とＹ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋赤色蛍光体（発光ピーク：６２５ｎｍ）とを準備した。なお、上記蛍光体は中心粒子径が５～２０μｍの範囲内の粉末蛍光体であった。
　（蛍光体塗布液の作製）
　攪拌装置を用いて溶媒としての蒸留水に、増粘剤としてのポリエチレンオキシド（ＰＥＯ、重量平均分子量：約１００万）を溶解させてＰＥＯ水溶液を得た。ＰＥＯ水溶液中のＰＥＯの配合量は、後述の蛍光体の添加の際に、上記緑色蛍光体及び上記赤色蛍光体の合計量１ｇに対して１５ｍｇとなるように調製した。
　次に、ＰＥＯ水溶液に、上記緑色蛍光体及び上記赤色蛍光体を添加し、攪拌した。緑色蛍光体及び上記赤色蛍光体の添加量は、ＰＥＯ水溶液中のＰＥＯ１５ｍｇに対して、上記緑色蛍光体及び上記赤色蛍光体の合計量が１ｇになるようにした。さらに、蛍光体が添加されたＰＥＯ水溶液に、接着剤として超微粒子状のアルミナ（平均粒径：３０ｎｍ）を添加し、攪拌し、蛍光体塗布液を作製した。超微粒子状のアルミナの添加量は、上記緑色蛍光体及び上記赤色蛍光体の合計量１ｇに対して、３０ｍｇとなるようにした。
　（蛍光体層の形成）
　上記石英基板上に上記蛍光体塗布液を滴下し、自然放置して、石英基板の片面に蛍光体塗布液を付着させた。次に、付着した蛍光体塗布液に６０℃の温風を１０分当てることにより、蛍光体塗布液を乾燥させて、石英基板の表面に蛍光膜（蛍光体塗布液乾燥体層）を形成した。蛍光体を含む蛍光膜が形成された石英基板を電気炉に入れ、大気中、６００℃で３０分間加熱したところ、蛍光膜中のＰＥＯが燃失し、石英基板上に蛍光体層が形成された。これにより、石英基板上に蛍光体層が形成された波長変換体が得られた。なお、蛍光体層は、超微粒子状のアルミナが結合してなる透光性アルミナ層中に上記緑色蛍光体及び上記赤色蛍光体が分散したものとなっていた。得られた波長変換体と青色レーザーダイオード（ピーク波長：４５０ｎｍ）とを用いて、図１に示す発光装置１を作製した。
　［実施例２］
　透明基板として、実施例１の石英基板に代えて、発光ピーク５５５ｎｍの緑色発光を示す透光性蛍光セラミックス基板としてのＹ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋基板（１０×１０×厚さ０．５ｍｍ）を用いた。また、実施例１の蛍光体塗布液に代えて、蛍光体としてＹ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋赤色蛍光体（発光ピーク：６２５ｎｍ）のみを含む蛍光体塗布液を用いた。蛍光体塗布液中の上記赤色蛍光体の添加量は、ＰＥＯ水溶液中のＰＥＯ１５ｍｇに対して、上記赤色蛍光体が１ｇになるようにした。そして、上記透光性蛍光セラミックス基板と上記蛍光体塗布液とを用いた以外は、実施例１と同様にして、波長変換体を得、図１に示す発光装置１を作製した。波長変換体は、透光性緑色発光蛍光セラミックス基板上に赤色発光蛍光体層が形成されたものになっていた。
　［実施例３］
　図１に示す発光装置１と同様の発光装置を作製した。なお、波長変換体としては、金属基板と蛍光体層とを備える第２の波長変換体５０Ａを作製した。このため、波長変換体５０Ａからの蛍光Ｆの放射方向は、図５に示すようになった。
　はじめに、蛍光体を塗布する基板として、金属Ａｌ基板（２０×２０×厚さ１ｍｍ）を準備した。また、Ｃｅ３＋で付活した蛍光体として、Ｌｕ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋緑色蛍光体（発光ピーク：５１３ｎｍ）とＹ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋赤色蛍光体（発光ピーク：６２５ｎｍ）とを準備した。上記蛍光体は中心粒子径が５～２０μｍの範囲内にある粉末蛍光体であった。
　（蛍光体塗布液の作製）
　無機接着剤として、ポリメチルシルセスキオキサンゾル（ＰＭＳＱゾル）を用いた。ＰＭＳＱゾルは、溶媒としてのエタノールにポリメチルシルセスキオキサン（ＰＭＳＱ）が分散したものであった。ＰＭＳＱゾル中のＰＭＳＱの含有量は、後述の蛍光体の添加の際に、上記緑色蛍光体及び上記赤色蛍光体の合計量１ｇに対して３５０ｍｇとなるように調製した。
　次に、ＰＭＳＱゾルに、上記緑色蛍光体及び上記赤色蛍光体を添加し、攪拌装置を用いて攪拌した。緑色蛍光体及び上記赤色蛍光体の添加量は、ＰＭＳＱゾル中のＰＭＳＱ３５０ｍｇに対して、上記緑色蛍光体及び上記赤色蛍光体の合計量が１ｇになるようにした。さらに、蛍光体が添加されたＰＭＳＱゾルに、溶媒としてのエタノールを適宜添加し、ＰＭＳＱゾルの粘度を調整した。
　（蛍光体層の形成）
　上記金属Ａｌ基板上に上記蛍光体塗布液を滴下し、自然放置して、金属Ａｌ基板の片面に蛍光体塗布液を付着させた。次に、付着した蛍光体塗布液を室温で３時間乾燥させて、金属Ａｌ基板の表面に蛍光膜（蛍光体塗布液乾燥体層）を形成した。蛍光体を含む蛍光膜が形成された金属Ａｌ基板を乾燥機に入れ、大気中、２００℃で１時間加熱したところ、エタノールが蒸発し、金属Ａｌ基板上に透光性を有する蛍光体層が形成された。これにより、金属Ａｌ基板上に蛍光体層が形成された波長変換体が得られた。なお、蛍光体層は、ＰＭＳＱ中に上記緑色蛍光体及び上記赤色蛍光体が分散したものとなっていた。得られた波長変換体を用いて、図１に示す発光装置１と同様の発光装置を作製した。
　実施例３の発光装置が放射する出力光の分光分布を、シミュレーションで作成した。シミュレーションは、青色レーザーダイオードの分光分布と、Ｌｕ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋緑色蛍光体及びＹ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋赤色蛍光体の発光スペクトルデータとを用いて行った。青色レーザーダイオードのピーク波長は、４５０ｎｍ及び４６０ｎｍとした。
　図９及び図１０に、シミュレーションで作成した出力光の分光分布曲線の一例を示す。図９は、固体発光素子である青色レーザーダイオードが放射する青色レーザー光の分光分布曲線のピーク波長が４５０ｎｍである場合の例である。図１０は、固体発光素子である青色レーザーダイオードが放射する青色レーザー光の分光分布曲線のピーク波長が４６０ｎｍである場合の例である。
　図９及び図１０中、符号ａで示される、輝線状の鋭利なピークを有する曲線部分は、固体発光素子である青色レーザーダイオードが放射する青色レーザー光の分光分布曲線（ピーク波長：４５０ｎｍ又は４６０ｎｍ）に相当する部分である。また、図９及び図１０中、符号ｂ及び符号ｃを含む、なだらかな変化を示す曲線部分は、レーザー光を受光して波長変換体中の蛍光体が放射する蛍光の分光分布曲線に相当する部分である。より具体的には、後者の蛍光の分光分布曲線に相当する部分は、符号ｂで示される５００ｎｍ～５３０ｎｍのショルダー状の緑色光成分と、符号ｃで示される波長６００ｎｍ以上の赤色光成分とを含む。符号ｂで示されるショルダー状の緑色光成分は、Ｌｕ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋緑色蛍光体の発光成分である。また、符号ｃで示される波長６００ｎｍ以上の赤色光成分は、Ｙ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋赤色蛍光体の発光成分である。
　図９及び図１０より、実施例３の発光装置を用いると青色～赤色の光成分が得られることが分かる。なお、図９に示す分光分布を有する光は、相関色温度が３０００Ｋ、Ｒａが８５であり、図１０に示す分光分布を有する光は、相関色温度が５０００Ｋ、Ｒａが８８である。図９及び図１０に示す分光分布曲線を有する光は、共に照明用として好ましい分光分布を有するものである。なお、実施例１のＹ３Ｇａ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋緑色蛍光体も、実施例３のＬｕ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋緑色蛍光体と同様の発光特性を有する。このため、実施例１のＹ３Ｇａ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋緑色蛍光体を用いてシミュレーションした場合も、図９及び図１０と同様の結果が得られると推測される。
　図１１は、実際の照明光の演色性を評価する目的で簡易的に構成した発光装置を用いて実際に測定した出力光の分光分布曲線の一例である。この発光装置では、励起光として、発光ピーク波長が４６０ｎｍ、発光スペクトル半値幅が約４ｎｍの青色光を用いた。また、この発光装置では、波長変換体を構成する蛍光体として、Ｌｕ３Ａｌ２（ＡｌＯ４）３：Ｃｅ３＋緑色蛍光体の２０質量部と、Ｙ３Ｍｇ２（ＡｌＯ４）（ＳｉＯ４）２：Ｃｅ３＋赤色蛍光体の８０質量部と、の混合蛍光体を用いた。なお、図１１の分光分布は、マルチチャンネル分光器（ＭＣＰＤ－９８０００：大塚電子株式会社製）を用いて得たデータである。図１１に示す分光分布曲線を有する照明光は、相関色温度が５１００Ｋ、Ｒａが８１であり、照明用として好ましい光であることが分かった。
　なお、上記簡易的に構成した発光装置において、蛍光体の混合割合、混合量、種類等を調整することにより、図９及び図１０に示すような分光分布及び色調の光を得ることが可能である。
　特願２０１４－２５１４５２号（出願日：２０１４年１２月１２日）の全内容は、ここに援用される。
　以上、実施例に沿って本発明の内容を説明したが、本発明はこれらの記載に限定されるものではなく、種々の変形及び改良が可能であることは、当業者には自明である。
　本発明の発光装置は、高出力で長期信頼性が高い。
１　発光装置
１０　固体発光素子
３０　透明基板
３５　金属基板
４０、４０Ａ　蛍光体層
４１、４１Ａ　蛍光体塗布液層
４２、４２Ａ　蛍光体塗布液乾燥体層
４５　蛍光セラミックス
５０、５０Ａ、５０Ｂ　波長変換体
 

Claims (14)

  1. 　レーザー光を放射する固体発光素子と、
    　前記レーザー光を受光して光を放射する複数種類の蛍光体を含む波長変換体とを備え、
    　前記波長変換体に含まれる蛍光体は、実質的にＣｅ３＋付活蛍光体からなり、前記レーザー光を受光して５８０ｎｍ以上６６０ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する光を放射する暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体を少なくとも含み、
    　前記蛍光体が放射する発光成分はＣｅ３＋に由来する発光成分のみからなることを特徴とする発光装置。
  2. 　前記暖色Ｃｅ３＋付活蛍光体は、６００ｎｍ以上６６０ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを有する光を放射する赤色Ｃｅ３＋付活蛍光体であることを特徴とする請求項１に記載の発光装置。
  3. 　前記波長変換体は、無機材料からなることを特徴とする請求項１又は２に記載の発光装置。
  4. 　前記波長変換体は、前記レーザー光が透過する透明基板と、この透明基板の表面に形成され前記蛍光体を含む蛍光体層とを備え、
    　前記蛍光体層は、前記蛍光体と、この蛍光体を前記透明基板に接着する無機接着剤とを有することを特徴とする請求項３に記載の発光装置。
  5. 　前記波長変換体は、前記レーザー光が反射する金属基板と、この金属基板の表面に形成され前記蛍光体を含む蛍光体層とを備え、
    　前記蛍光体層は、前記蛍光体と、この蛍光体を前記金属基板に接着する無機接着剤とを有することを特徴とする請求項３に記載の発光装置。
  6. 　前記波長変換体は、前記蛍光体が焼結されて作製された蛍光セラミックスからなることを特徴とする請求項３に記載の発光装置。
  7. 　前記波長変換体に含まれる全てのＣｅ３＋付活蛍光体は、Ｃｅ３＋付活酸化物蛍光体であることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか１項に記載の発光装置。
  8. 　前記Ｃｅ３＋付活酸化物蛍光体は、ガーネット構造を有するＣｅ３＋付活酸化物蛍光体であることを特徴とする請求項７に記載の発光装置。
  9. 　前記レーザー光は、４２０ｎｍ以上４８０ｎｍ未満の波長領域内に強度最大値を有することを特徴とする請求項１乃至８のいずれか１項に記載の発光装置。
  10. 　前記蛍光体は、前記レーザー光を受光して４８０ｎｍ以上５００ｎｍ未満の波長領域内に発光ピークを持つ光を放射するＣｅ３＋付活蛍光体を含むことを特徴とする請求項１乃至９のいずれか１項に記載の発光装置。
  11. 　前記蛍光体は、粉末状であることを特徴とする請求項１乃至１０のいずれか１項に記載の発光装置。
  12. 　相関色温度が２５００Ｋ以上７０００Ｋ未満の出力光を放射することを特徴とする請求項１乃至１１のいずれか１項に記載の発光装置。
  13. 　平均演色評価数Ｒａが８０以上９０未満の出力光を放射することを特徴とする請求項１乃至１２のいずれか１項に記載の発光装置。
  14. 　レーザー照明装置又はレーザープロジェクターであることを特徴とする請求項１乃至１３のいずれか１項に記載の発光装置。
     
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